CN111900471B - 一种高电压电解液及含有该电解液的锂离子电池 - Google Patents
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Abstract
本发明属于锂离子电池技术领域,尤其涉及一种高电压电解液,包括电解质锂盐、非水性有机溶剂和添加剂,所述添加剂包括添加剂A和添加剂B,所述添加剂A为高电压添加剂,所述添加剂B为具有式Ⅰ或式Ⅱ结构的化合物。另外,本发明还涉及一种含有该高电压电解液的锂离子电池。相比于现有技术,本发明在确保电池动力学性能的基础上,有效改善锂离子电池的高温存储性能和热冲击性能。
Description
技术领域
本发明属于锂离子电池技术领域,尤其涉及一种高电压电解液及含有该电解液的锂离子电池。
背景技术
锂离子电池因其工作电压高、比能量大、循环寿命长及无记忆效应等特点而被人们广泛应用,目前锂离子电池已经普遍应用于3C数码消费类电子产品领域。随着5G时代的到来,人们对锂离子电池的能量密度也提出了更高的要求,提高锂离子电池的充电截止电压是增加能量密度的重要手段之一。
电解液作为锂离子电池的“血脉”而起到至关重要的作用。然而,在高电压下,电解液在正极表面会持续发生氧化分解反应,导致电池高温(45℃以上)存储性能和热冲击性能恶化,无法满足客户和项目性能需求。
有鉴于此,确有必要开发一款可有效改善锂离子电池高温存储和热冲击性能并且兼顾动力学性能的电解液。
发明内容
本发明的目的之一在于:针对现有技术的不足,而提供一种高电压电解液,在确保电池动力学性能的基础上,有效改善锂离子电池的高温存储性能和热冲击性能。
为了实现上述目的,本发明采用以下技术方案:
一种高电压电解液,包括电解质锂盐、非水性有机溶剂和添加剂,所述添加剂包括添加剂A和添加剂B,所述添加剂A为高电压添加剂,所述添加剂B为具有式Ⅰ或式Ⅱ结构的化合物,
其中,X1~X6各自独立的选自氢原子、卤原子、腈基或烷基及其取代物中的任意一种;R1~R6为-(CH)n-,1≤n≤5。
作为本发明所述的高电压电解液的一种改进,所述添加剂A的含量占所述高电压电解液总质量的0.1~10wt%。添加剂A的添加主要是为了保证电解液的循环性能,其添加含量过少会影响电解液的循环性能,添加剂含量过多会增大电解液体系的粘度,从而影响电池的其他性能。
作为本发明所述的高电压电解液的一种改进,所述添加剂B的含量占所述高电压电解液总质量的0.1~4.0wt%。添加剂B的添加主要是为了改善电解液在高电压下的高温存储性能和热冲击性能,当其添加含量过少,改善效果不佳,当其含量过多会增加电解液体系粘度,从而影响电池的其他性能。
需要说明的是,添加剂A和添加剂B的添加量需要控制在合理围内,才能有效确保既能改善电池的高温存储性能和热冲击性能,又能兼顾电池的循环性能。
作为本发明所述的高电压电解液的一种改进,所述添加剂B为以下化合物中的至少一种,
需要说明的是,X1~X6选用烷基的氟取代物,其能提高该物质在高电压下的稳定性,进而提高电解液在高电压下的稳定性。
作为本发明所述的高电压电解液的一种改进,所述添加剂A为氟代碳酸乙烯酯、碳酸亚乙烯酯、1,3-丙烷磺酸内酯、硫酸乙烯酯、甲烷二磺酸亚甲酯、丙烯磺酸内酯、丁二腈、已二腈、乙二醇双(丙腈)醚以及已烷三腈的至少一种。
作为本发明所述的高电压电解液的一种改进,所述电解质锂盐包括六氟磷酸锂、二氟磷酸锂、二氟双草酸磷酸锂、四氟草酸磷酸锂、草酸磷酸锂、双草酸硼酸锂、二氟草酸硼酸锂、四氟硼酸锂、双氟磺酰亚胺锂盐和双氟磺酰亚胺锂中的至少一种。当采用复合锂盐时,效果更佳,能进一步改善电池在高电压下的循环性能。
作为本发明所述的高电压电解液的一种改进,所述非水性有机溶剂包括乙烯碳酸酯、丙烯碳酸酯、碳酸二乙酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯、乙酸乙酯、正丁酸乙酯和γ-丁内酯中的至少一种。
作为本发明所述的高电压电解液的一种改进,所述电解质锂盐的含量占所述高电压电解液总质量的0.1~15.0wt%。
本发明的目的之二在于:提供一种锂离子电池,包括正极片、负极片、间隔设置于正极片和负极片之间的隔膜,以及电解液,所述电解液为说明书前文任一段所述的高电压电解液,所述锂离子电池的充电截止电压大于或等于4.2V。
作为本发明所述的锂离子电池的一种改进,所述正极片包括正极集流体和正极膜片,所述正极膜片包括正极活性物质,所述正极活性物质为LiCoO2、LiNiO2、LiCoyM1-yO2、LiNiyM1-yO2、LiMnyM1-yO2、LiNi1-x-y-zCoxMnyMzO2中的一种或两种以上,其中,M选自Fe、Co、Ni、Mn、Mg、Cu、Zn、Al、Sn、B、Ga、Cr、Sr、V、Ti中的一种或两种,0≤x≤1,0≤y≤1,0≤z≤1且0≤x+y+z≤1;所述负极片包括负极集流体和负极膜片,所述负极膜片包括负极活性物质,所述负极活性物质为人造石墨、天然石墨、钛酸锂或SiOw与石墨复合而成的硅碳复合材料,1<w<2。
相比于现有技术,本发明的有益效果包括但不限于:本发明添加了添加剂B,其含有腈基结构、噻吩结构和磷酸基/磷酸酯基,其中,腈基结构在高温下对LCO的络合能力更强,抑制电极表面反应活性,减少高温下电解液的氧化分解,有效抑制高温存储厚度膨胀;噻吩结构能在正极聚合成膜,抑制电解液在正极表面的氧化分解,磷酸基/磷酸酯基能降低正极氧活性,进一步提升正极的稳定性和安全性能。因此,本发明添加了添加剂B能有效改善电池在高电压下的高温存储性能、循环性能和热冲击性能。
具体实施方式
下面结合具体实施方式对本发明作进一步详细的描述,但本发明的实施方式并不限于此。
实施例1
高电压电解液的配制:在充满氩气的手套箱中,将碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯和碳酸二乙酯按质量比为EC:EMC:DEC=1:1:1进行混合,然后向混合溶液缓慢加入基于高电压电解液总重量12.5wt%的六氟磷酸锂(LiPF6)、基于高电压电解液总重量1.25wt%的双氟磺酰亚胺锂盐(LiTFSI),最后加入基于高电压电解液总重量1.0wt%的添加剂B、5wt%氟代碳酸乙烯酯(FEC)和0.5wt%碳酸亚乙烯酯(VC),搅拌均匀后得到实施例1的锂离子电池电解液。
软包电池的制备:将制得的正极片(活性物质LiCoO2)、隔膜、负极片(活性物质石墨)按顺序叠好,使隔膜处于正负极片中间,卷绕得到裸电芯;将裸电芯至置铝塑膜外包装中,将上述制备的电解液注入到干燥后的电池中,封装、静置、化成、整形和分容,完成锂离子软包电池的制备。
实施例2~8与对比例1~4
在实施例2~8与对比例1~4中,除了电解液各成分组成配比按表1所示添加外,其它均与实施例1相同。其中,B1~B4四种添加剂的具体结构式如表2所示。
表1实施例1-8与对比例1-4的电解液各成分组成配比
表2添加剂B1~B4的化学结构式
性能测试
对实施例1~8对比例1~4制得的电池及其电解液进行相关性能测试。
1)高温循环性能测试:在45℃下,将分容后的电池按0.7C恒流恒压充至4.50V,截止电流0.05C,然后按0.5C恒流放电至3.0V,依此循环,充放电500次循环后计算第300周容量保持率,计算公式如下:
第300周循环容量保持率(%)=(第300周循环放电容量/首次循环放电容量)×100%。
2)60℃14d高温存储测试:将电池放在常温下以0.5C充放电1次(4.50V~3.0V),记录电池存储前放电容量C0,然后将电池恒流恒压充电至4.50V满电态,使用游标卡尺测试电池高温存储前的厚度d1(通过直线将上述电池两个对角线分别相连,两条对角线交叉点即为电池厚度测试点),将电池放入60℃恒温箱中存储14天,存储完成后取出电池并测试存储后的电池热厚度d2,计算电池60℃存储14天后电池厚度膨胀率;待电池在室温下冷却24h后,再次将电池以0.5C进行恒流放电至3.0V,然后0.5C恒流恒压充至4.50V,记录电池存储后放电容量C1和充电容量C2,并计算电池60℃存储14天后容量剩余率和恢复率,计算公式如下:
60℃存储14天后厚度膨胀率=(d2-d1)/d1*100%;
60℃存储14天后容量剩余率=C1/C0*100%;
60℃存储14天后容量恢复率=C2/C0*100%。
3)低温放电性能测试:在25℃环境条件下,将分容后的电池0.5C放电至3.0V,搁置5min;再0.2C充电至4.50V,当电芯电压达到4.50V时,改为4.50V恒压充电,直到充电电流小于或等于给定截止电流0.05C,搁置5min;将满充电芯转移至高低温箱内,设定-10℃,待温箱温度达到后,搁置120min;然后以0.2C放电至终止电压3.0V,搁置5min;再把高低温箱温度调至25℃±3℃,待箱子温度达到后,搁置60min;0.2C充电至4.50V,当电芯电压达到4.50V时,改为4.50V恒压充电,直到充电电流小于或等于给定截止电流0.05C;搁置5min;计算-10℃低温放电3.0V容量保持率。计算公式如下:
-10℃放电3.0V容量保持率(%)=(-10℃放电至3.0V放电容量/25℃放电至3.0V放电容量)×100%。
4)热冲击性能:在25℃环境条件下,以给定电流0.2C放电至3.0V;搁置5min;以充电电流0.2C充电至4.50V,当电芯电压达到4.50V时,改为4.50V恒压充电,直到充电电流小于或等于给定截止电流0.05C;搁置1h后将电芯放入烘箱,烘箱温度以5±2℃/min速度上升至135±2℃,并保持30min后停止,判断标准为电芯不起火不爆炸。
以上各项性能测试的结果如表3所示。
表3锂离子电池及电解液性能测试结果
由表3中对比例1~4和实施例1~8的测试结果比较可知:
通过对比例1和实施例1~3结果表明,添加B1均能提升电芯循环、存储性能和安全性能,B1含量越高,135℃30min热冲击通过率越高,60℃存储厚度膨胀率越低,低温放电性能越差;通过实施例1和实施例4~6结果表明,含有结构式Ⅰ或Ⅱ均能提升电芯循环、存储性能和安全性能;通过实施例1和7表明,更换溶剂不会影响电芯性能;通过实施例1、7和8表明,去掉5%FEC或者0.5%VC,明显降低电芯的高温循环性能。
通过对比例1~4结果表明,添加5%FEC和0.5%VC能够明显提升电芯循环性能,但对存储性能和安全性能没有作用;添加1.25%LiTFSI提升1.9%的容量保持率;当添加5%FEC、0.5%VC和1.25%LiTFSI,协同影响提升36%循环保持率。
综上,本发明在添加剂A和添加剂B的共同作用下,同时采用复合电解质锂盐,并合理调配各组分的含量,有效改善了电池在高电压下的高温存储性能、循环性能和安全性能(热冲击性能)。
根据上述说明书的揭示和教导,本发明所属领域的技术人员还能够对上述实施方式进行变更和修改。因此,本发明并不局限于上述的具体实施方式,凡是本领域技术人员在本发明的基础上所作出的任何显而易见的改进、替换或变型均属于本发明的保护范围。此外,尽管本说明书中使用了一些特定的术语,但这些术语只是为了方便说明,并不对本发明构成任何限制。
Claims (7)
1.一种高电压电解液,其特征在于:包括电解质锂盐、非水性有机溶剂和添加剂,所述添加剂包括添加剂A和添加剂B,所述添加剂A为高电压添加剂,所述添加剂B为具有式Ⅰ或式Ⅱ结构的化合物,
式Ⅰ 式Ⅱ
其中,X1~X6各自独立的选自氢原子、卤原子、腈基或烷基及其取代物中的任意一种;R1~R6为-(CH)n-,1≤n≤5;
所述添加剂A为氟代碳酸乙烯酯、碳酸亚乙烯酯、1,3-丙烷磺酸内酯、硫酸乙烯酯、甲烷二磺酸亚甲酯、丙烯磺酸内酯、丁二腈、已二腈、乙二醇双(丙腈) 醚以及已烷三腈的至少一种;所述添加剂A的含量占所述高电压电解液总质量的0.1~10wt%;所述添加剂B的含量占所述高电压电解液总质量的0.1~4.0wt%。
3.根据权利要求1所述的高电压电解液,其特征在于:所述电解质锂盐包括六氟磷酸锂、二氟磷酸锂、二氟双草酸磷酸锂、四氟草酸磷酸锂、草酸磷酸锂、双草酸硼酸锂、二氟草酸硼酸锂、四氟硼酸锂、双氟磺酰亚胺锂盐和双氟磺酰亚胺锂中的至少一种。
4.根据权利要求1所述的高电压电解液,其特征在于:所述非水性有机溶剂包括乙烯碳酸酯、丙烯碳酸酯、碳酸二乙酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯、乙酸乙酯、正丁酸乙酯和γ-丁内酯中的至少一种。
5.根据权利要求1所述的高电压电解液,其特征在于:所述电解质锂盐的含量占所述高电压电解液总质量的0.1~15.0wt%。
6.一种锂离子电池,包括正极片、负极片、间隔设置于正极片和负极片之间的隔膜,以及电解液,其特征在于:所述电解液为权利要求1~5任一项所述的高电压电解液,所述锂离子电池的充电截止电压大于或等于4.2V。
7.根据权利要求6所述的锂离子电池,其特征在于:所述正极片包括正极集流体和正极膜片,所述正极膜片包括正极活性物质,所述正极活性物质为LiCoO2、LiNiO2、LiCoyM1-yO2、LiNiyM1-yO2、LiMnyM1-yO2、LiNi1-x-y-zCoxMnyMzO2中的一种或两种以上,其中,M选自Fe、Co、Ni、Mn、Mg、Cu、Zn、Al、Sn、B、Ga、Cr、Sr、V、Ti中的一种或两种,0≤x≤1,0≤y≤1,0≤z≤1且0≤x+y+z≤1;所述负极片包括负极集流体和负极膜片,所述负极膜片包括负极活性物质,所述负极活性物质为人造石墨、天然石墨、钛酸锂或SiOw与石墨复合而成的硅碳复合材料,1<w<2。
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