CN104744846A - 热可塑性树脂组合物以及成型品 - Google Patents
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Abstract
一种热可塑性树脂组合物以及成型品。此热可塑性树脂组合物包括丙烯酸酯系橡胶改质树脂(acrylate base rubber modified resin)组合物、氯化有机化合物以及卤素化合物(halogen compound)，其中以丙烯酸酯系橡胶改质树脂组合物的总量为100重量份计，氯化有机化合物的含量为大于14.5重量份至小于25重量份，卤素化合物的含量为大于12.3重量份至26.3重量份。丙烯酸酯系橡胶改质树脂组合物包括苯乙烯-丙烯腈系共聚物及丙烯酸酯系橡胶接枝共聚物。
Description
技术领域
本发明涉及一种树脂组合物，且特别涉及一种热可塑性树脂组合物以及由所述热可塑性树脂组合物所形成的成型品。
背景技术
热可塑性树脂已广泛应用于不同领域，例如家用电器、机械零件、办公用品、电子元件、汽车工业等。为了因应业界对于硬度和其他性质的要求，目前各方的研究主要是朝向将热可塑性树脂混合成一具有特定性质的组合物后，再做后续应用。
一般而言，用于电气器材或家庭用品等的塑胶成型品所使用的成分为橡胶改质苯乙烯系树脂、聚碳酸酯树脂(polycarbonate resin)或丙烯酸酯系橡胶改质树脂。丙烯酸酯系橡胶改质树脂为一种包含丙烯腈、苯乙烯和丙烯酸酯橡胶组成的三元接枝共聚物。与橡胶改质苯乙烯系树脂相比，丙烯酸酯系橡胶改质树脂因以双键含量少的丙烯酸酯系橡胶取代丁二烯橡胶，而大幅改善耐候性，亦即不易照光或加热而裂解。进一步而言，由于丙烯酸酯系橡胶改质树脂的耐候性比橡胶改质苯乙烯系树脂高出约10倍，因此可直接在户外使用。丙烯酸酯橡胶改质系树脂通常应用于汽车领域(例如外视镜、散热器格栅、尾部档板、灯罩等室外部件)；应用于电子电气领域(例如缝纫机、电话机、厨房设备、卫星天线等全天候的壳体)；或应用于建筑领域等。
然而，丙烯酸酯系橡胶改质树脂的耐冲击性相较于橡胶改质苯乙烯系树脂差，并且若欲提高其耐冲击性而增加橡胶的使用量，则将使其染色的色彩表现变差。另外，丙烯酸酯系橡胶改质树脂的阻燃性仍无法达到业界要求。因此，如何制备出兼具有较佳耐冲击性、阻燃性及色艳度等优点的热可塑性树脂组合物，已成为业界急切进行研究的课题。
发明内容
本发明提供一种热可塑性树脂组合物以及由所述热可塑性树脂组合物所形成的成型品，其同时兼具良好的耐冲击性、阻燃性及色艳度。
本发明的热可塑性树脂组合物包括丙烯酸酯系橡胶改质树脂组合物、氯化有机化合物以及卤素化合物(halogen compound)，其中以丙烯酸酯系橡胶改质树脂组合物的总量为100重量份计，氯化有机化合物的含量为大于14.5重量份至小于25重量份，卤素化合物的含量为大于12.3重量份至26.3重量份。丙烯酸酯系橡胶改质树脂组合物包括苯乙烯-丙烯腈系共聚物及丙烯酸酯系橡胶接枝共聚物。
在本发明的一实施例中，上述的丙烯酸酯系橡胶改质树脂组合物包括：55重量％至80重量％的苯乙烯-丙烯腈系共聚物所形成的连续相，及20重量％至45重量％的丙烯酸酯系橡胶接枝共聚物所形成的分散相。
在本发明的一实施例中，上述的丙烯酸酯系橡胶改质树脂组合物包括：15重量％至25重量％的丙烯腈系单体单元、55重量％至65重量％的苯乙烯系单体单元及15重量％至25重量％的丙烯酸酯系单体单元。
在本发明的一实施例中，上述丙烯酸酯系橡胶接枝共聚物的重量平均粒径呈0.12μm及0.45μm的双峰式分布型态。
在本发明的一实施例中，上述的氯化有机化合物包括氯化聚乙烯(chlorinated polyethylene，CPE)、或氯化聚乙烯-聚氯乙烯的组合物。
在本发明的一实施例中，上述的卤素化合物包括溴化苯乙烯、溴化聚苯乙烯、溴化酞酰亚胺、溴化苯或溴化环烷。
在本发明的一实施例中，上述的苯乙烯-丙烯腈系共聚物由60重量％至74重量％的第一苯乙烯系单体与26重量％至40重量％的第一丙烯腈系单体共聚合而成，以及上述的丙烯酸酯系橡胶接枝共聚物由100重量份的丙烯酸酯系橡胶乳液与50重量份至100重量份的单体混合物共聚合而成，其中单体混合物包括65重量％至75重量％的第二苯乙烯系单体与25重量％至35重量％的第二丙烯腈系单体，且丙烯酸酯系橡胶乳液由丙烯酸酯系单体聚合而成。
在本发明的一实施例中，上述的丙烯酸酯系单体包括丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸丙酯、丙烯酸正丁酯、丙烯酸-2-乙基己酯或丙烯酸十二烷基酯。
在本发明的一实施例中，上述的第一苯乙烯系单体及第二苯乙烯系单体分别包括苯乙烯、α-甲基苯乙烯、对-叔丁基苯乙烯、对-甲基苯乙烯、邻-甲基苯乙烯、间-甲基苯乙烯、2,4-二甲基苯乙烯、乙基苯乙烯、α-甲基-对-甲基苯乙烯或溴苯乙烯。
在本发明的一实施例中，上述的第一丙烯腈系单体及第二丙烯腈系单体分别包括丙烯腈或α-甲基丙烯腈。
本发明的成型品是利用一如上所述的热可塑性树脂组合物所形成。
基于上述，本发明提出一种热可塑性树脂组合物，其包括以丙烯酸酯系橡胶改质树脂组合物的总量为100重量份计，含量为大于14.5重量份至小于25重量份的氯化有机化合物及含量为大于12.3重量份至26.3重量份的卤素化合物。藉由包括含量在上述范围内的氯化有机化合物及卤素化合物，本发明的热可塑性树脂组合物能够同时兼具良好的耐冲击性、阻燃性及色艳度。
为让本发明的上述特征和优点能更明显易懂，下文特举实施例作详细说明如下。
具体实施方式
在本文中，由“一数值至另一数值”表示的范围，是一种避免在说明书中一一列举该范围中的所有数值的概要性表示方式。因此，某一特定数值范围的记载，涵盖该数值范围内的任意数值以及由该数值范围内的任意数值界定出的较小数值范围，如同在说明书中明文写出该任意数值和该较小数值范围一样。
为了制备出同时兼具良好的耐冲击性、阻燃性及色艳度的树脂组合物，本发明提出一种热可塑性树脂组合物，其可达到上述优点。以下，特举实施方式作为本发明确实能够据以实施的范例。
本发明的一实施方式提供的热可塑性树脂组合物包括丙烯酸酯系橡胶改质树脂组合物、氯化有机化合物以及卤素化合物，其中以丙烯酸酯系橡胶改质树脂组合物的总量为100重量份计，氯化有机化合物的含量为大于14.5重量份至小于25重量份，卤素化合物的含量为大于12.3重量份至26.3重量份。以下将详细说明上述三种成分。
丙烯酸酯系橡胶改质树脂组合物
本实施方式的丙烯酸酯系橡胶改质树脂组合物包括苯乙烯-丙烯腈系共聚物所形成的连续相及丙烯酸酯系橡胶接枝共聚物所形成的分散相。详细而言，丙烯酸酯系橡胶改质树脂组合物包括55重量％至80重量％的苯乙烯-丙烯腈系共聚物，及20重量％至45重量％的丙烯酸酯系橡胶接枝共聚物。从另一观点而言，丙烯酸酯系橡胶改质树脂组合物包括15重量％至25重量％的丙烯腈系单体单元、55重量％至65重量％的苯乙烯系单体单元及15重量％至25重量％的丙烯酸酯系单体单元。
上述苯乙烯-丙烯腈系共聚物是由60重量％至74重量％的苯乙烯系单体及26重量％至40重量％的丙烯腈系单体经聚合反应而得。所述聚合反应可采用块状聚合法、溶液聚合法、悬浊聚合法或乳化聚合法来进行，其中以块状聚合法或溶液聚合法为较佳。所述苯乙烯系单体的具体实例包括：苯乙烯、α-甲基苯乙烯、对-叔丁基苯乙烯、对-甲基苯乙烯、邻-甲基苯乙烯、间-甲基苯乙烯、2,4-二甲基苯乙烯、乙基苯乙烯、α-甲基-对-甲基苯乙烯或溴苯乙烯等，其中以苯乙烯或α-甲基苯乙烯为较佳。所述丙烯腈系单体的具体实例包括：丙烯腈或α-甲基丙烯腈等，其中以丙烯腈为较佳。
上述丙烯酸酯系单体单元、苯乙烯系单体单元及丙烯腈系单体单元，分别指丙烯酸酯系单体、苯乙烯系单体及丙烯腈系单体于聚合及接枝反应后，于丙烯酸酯系橡胶接枝共聚物中或苯乙烯-丙烯腈系共聚物中的重复结构单元。
另外，所述苯乙烯-丙烯腈系共聚物的制备方法较佳包括使用可进行连续式块状或溶液聚合法的反应器进行聚合反应。所述反应器包括：柱状流式反应器、完全混合式反应器(CSTR)，或者含静止型混合元件的管反应器等，其中以完全混合式反应器为佳。所述反应器的使用数量可为一个，也可并用两个或两个以上。
在一实施例中，所述苯乙烯-丙烯腈系共聚物的制备方法是以溶液聚合反应进行。该溶液聚合反应中所使用的溶剂例如是甲苯、乙苯、或甲已酮等。较佳地，该溶液聚合反应的操作温度范围为70℃至140℃；更佳地，该溶液聚合反应的操作温度范围为90℃至130℃。
在一实施例中，在制备苯乙烯-丙烯腈系共聚物时，可采用热聚合方式或者可将聚合引发剂加入反应中，其中所述聚合引发剂例如但不限于过氧化氢(Hydroperoxides)类化合物，例如：叔丁基过氧化物(tert-butyl hydroperoxide)、异丙基异丙苯基过氧化氢(Isopropylcumyl hydroperoxide)等；过氧酮缩醇(Peroxyketal)类化合物，例如：1,1-双-叔丁基过氧化-3,3,5-三甲基环己烷(1,1-Di-(tert-butylperoxy)-3,3,5-trimethylcyclohexane)、2,2-二(4,4-二(叔丁基过氧化)环己基)丙烷(2,2-Di(4,4-di(tert-butylperoxy)cyclohexyl)propane)等；过氧化二酰类(Diacyl peroxides)化合物，例如：过氧化二月桂酰(Dilauroylperoxide)、过氧化二十酰(Decanoyl peroxide)、过氧化二苯甲酰(Dibenzoylperoxide，以下简称为BPO)等；过氧化酯类(Peroxyesters)化合物，例如：叔丁基过氧新戊酸酯(t-butylperoxypivalate)、2，5-二甲基-2，5-二(2-乙基己醇过氧化)己烷(2,5-Dimethyl-2,5-di(2-ethylhexanoylperoxy)hexane)等；过氧化缩酮类，例如：4,4-二过氧化叔丁基-戊酸-正丁酯(4,4-di-t-butyl peroxyvaleric acid-n-butyl ester，简称TX-17)等；过氧化碳酸酯类(peroxycarbonates)化合物，例如：2-乙基己基叔戊基过氧化碳酸酯(tert-Amylperoxy2-ethylhexylcarbonate)、2-乙基己基叔丁基过氧化碳酸酯(tert-Butylperoxy2-ethylhexylcarbonate)等；以及具有硝基与环己烷类的偶氮化合物等。以苯乙烯系单体及丙烯腈系单体的总量和为100重量份计，所述聚合引发剂的添加量范围为0.01重量份至2.0重量份，较佳为0.01重量份至1.0重量份。
在一实施例中，所制备的苯乙烯-丙烯腈系共聚物的分子量为60,000至400,000。
上述丙烯酸酯系橡胶接枝共聚物是由100重量份的丙烯酸酯系橡胶乳液与50重量份至100重量份的单体混合物进行接枝聚合反应而得，其中单体混合物包含65重量％至75重量％的苯乙烯系单体及25重量％至35重量％的丙烯腈系单体。前述单体混合物的添加方式可采用一次加入、分批加入、连续加入或将单体混合物中的各种单体分段加入。另外，丙烯酸酯系橡胶接枝共聚物可包括两种以上具有不同重量平均粒径的丙烯酸酯系橡胶接枝共聚物。在一实施例中，丙烯酸酯系橡胶接枝共聚物的重量平均粒径呈0.12μm及0.45μm的双峰式分布型态。
所述丙烯酸酯系橡胶乳液的制备方法较佳包括将作为主成分的丙烯酸酯系单体直接以乳化聚合法进行聚合反应。所述丙烯酸酯系单体例如是甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸丙酯、甲基丙烯酸丁酯、甲基丙烯酸戊酯、甲基丙烯酸己酯、甲基丙烯酸庚酯、甲基丙烯酸-2-乙基己酯、丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸丙酯、丙烯酸正丁酯、丙烯酸戊酯、丙烯酸己酯、丙烯酸庚酯、丙烯酸-2-乙基己酯、丙烯酸十二烷基酯等，其中以丙烯酸正丁酯为佳。
另外，所述丙烯酸酯系橡胶乳液的制备方法可更包括在进行聚合反应时，将架桥剂加入。架桥剂例如但不限于二丙烯酸乙二酯、二丙烯酸丁二酯、二乙烯基苯、二甲基丙烯酸丁烯二醇酯、二甲基丙烯酸酯、三(甲基)丙烯酸三羟甲基丙烷酯、甲基丙烯酸烯丙酯(allyl methacrylate，AMA)、甲基丙烯酸二烯丙酯、马来酸二烯丙酯、富马酸二烯丙酯、酞酸二烯丙酯、甲基丙烯酸三烯丙酯、三聚氰酸三烯丙酯、异三聚氰酸三烯丙酯、三环癸烯醇的丙烯酸酯、聚烷撑二醇的二丙烯酸酯等，其中前述架桥剂可单独使用或2种以上并用。在一实施例中，以丙烯酸酯系单体及架桥剂的总量和为100重量％计，架桥剂的使用量较佳为0.1重量％至10重量％。
在一实施例中，上述丙烯酸酯系橡胶乳液的平均粒径可藉由聚合反应条件加以控制，例如：聚合温度；引发剂、乳化剂、活化剂的用量及种类；单体的添加方法等加以控制。
所述引发剂可以是各种习知的自由基聚合反应引发剂，且所述引发剂的添加方式可采用一次加入或连续地或增量地加入等。详细而言，引发剂的具体实例包括：双叔丁基过氧化物(benzoyl peroxide)、十二烷酰基过氧化物(layroyl peroxide)、十八烷酰基过氧化物(oleyl peroxide)、二甲苯酰基过氧化物(toluyl peroxide)、异丙苯基过氧化物(dicumyl peroxide)、叔丁基过氧化物(tert-butyl peroxide)、二过钛酸双叔丁酯(di-tert-butyl diperphthalate)、过醋酸叔丁基酯(tert-butyl peracetate)、过苯甲酸叔丁酯(tert-butyl perbenzoate)、重碳酸异丙基过氧基酯(isoperopyl peroxy dicarbonate)、2,5-二甲基-2,5-二(叔丁基过氧化)己烷(2,5-dimethyl-2,5-di(tert-butyl peroxy)hexane)、叔丁基过氧化氢(tert-butyl hydroperoxide)、2,5-二甲基-2,5-二(叔丁基过氧化)-己基-3-叔丁基过氧化氢(2,5-dimethyl-2,5-di(tert-butylperoxy)hexane-3-tert-butylhydroperoxide)、异丙基苯化过氧化氢(cumene hydroperoxide)、对-甲基化过氧化氢(p-methane hydroperoxide)、环戊基化过氧化氢(cyclopentanehydroperoxide)、二异丙基苯化过氧化氢(diisopropylbenzene hydroperoxide)、对-叔丁基异丙基苯化过氧化氢(p-tert-butylcumene hydroperoxide)、蒎烷化过氧化氢(pinane hydroperoxide)、2,5-二甲基-己基-2,5-二过氧化氢(2,5-dimethyl-hexane-2,5-dihydroperoxide)或其混合物。
在一实施例中，以单体混合物的总量为100重量份计，引发剂的使用量范围为0.01重量份至5重量份。
所述乳化剂的具体实例较佳包括：琥珀酸钠、脂肪酸钾、脂肪酸钠、烯基琥珀酸二钾、玫瑰酸皂等的各种羧酸盐；磺基琥珀酸钠二辛酯(Sodiumdihexyl sulfosuccinate)、硫酸烷酯、烷基苯磺酸钠等的各种磺酸盐；聚环氧乙烷壬基苯醚硫酸钠等的阴离子系乳化剂。在一实施例中，以单体混合物的总量为100重量份计，乳化剂的使用量范围为1重量份至10重量份。
所述活化剂的具体实例包括：硫酸亚铁、甲醛化次硫酸钠、乙二胺四醋酸二钠、焦磷酸四钠等。在一实施例中，以单体混合物的总量为100重量份计，活化剂的使用量范围为1重量份至10重量份。
在一实施例中，上述丙烯酸酯系橡胶接枝共聚物的接枝分子量亦可藉由聚合温度；引发剂、乳化剂、活化剂、链移转剂的种类及用量；单体的添加方法等聚合条件的改变来调整，其中接枝聚合的反应温度在90℃以下，尤其在25℃至40℃间为较佳。所述引发剂、乳化剂及活化剂的种类及用量如前文所述。所述链移转剂的具体实例包括：正-丁基硫醇(n-butyl mercaptan)、正-辛基硫醇(n-octyl mercaptan)、正-十二烷基硫醇(n-dodecyl mercaptan)或叔十二烷基硫醇(tert-dodecyl mercaptan)。在一实施例中，以单体混合物的总量为100重量份计，链移转剂的使用量范围为0.01重量份至0.1重量份。
值得注意的是，在进行接枝反应以形成丙烯酸酯系橡胶接枝共聚物的同时，苯乙烯会与丙烯腈进行聚合反应而产生第二苯乙烯-丙烯腈系共聚物。在一实施例中，第二苯乙烯-丙烯腈系共聚物的分子量为10,000至100,000。
另外，上述单体混合物所包含的苯乙烯系单体及丙烯腈系单体的具体实例与制备前述苯乙烯-丙烯腈系共聚物的苯乙烯系单体及丙烯腈系单体的具体实例相同，在此不再赘述。
本实施方式的丙烯酸酯系橡胶改质树脂组合物的制备方法并无特别的限制，可采用一般的混合方法，例如将苯乙烯-丙烯腈系共聚物及丙烯酸酯系橡胶接枝共聚物均匀混合即可。在一实施例中，所述一般的混合方法包括：以一般使用的汉歇尔混合机干混后，再以诸如押出混合机、捏合机或班伯立混练机等的混合机熔融混合。
本实施方式的丙烯酸酯系橡胶改质树脂组合物可更包含添加剂。所述添加剂选自于抗氧化剂、可塑剂、加工助剂、紫外线稳定剂、紫外线吸收剂、填充剂、强化剂、着色剂、滑剂、带电防止剂、难燃剂、难燃助剂、热稳定剂、偶联剂，或此等的组合。
所述抗氧化剂可单独或混合使用，且抗氧化剂例如但不限于酚系抗氧化剂、硫醚系抗氧化剂，或磷系抗氧化剂等。所述酚系抗氧化剂可单独或混合使用，且酚系抗氧化剂例如但不限于3,5-双(1,1-二甲基乙基)-4-羟基苯基丙酸十八烷基酯(3,5-bis(1,1-dimethylethyl)-4-hydroxybenzenepropanoic acidoctadecyl ester，型号︰抗氧化剂IX-1076)、三乙二醇双[3-(3-叔丁基-5-甲基-4-羟苯基)丙酸酯]、四[甲撑基-3-(3,5-双叔丁基-4-羟苯基)丙酸酯]甲烷、2-叔丁基-6-(3-叔丁基-2-羟基-6-甲基苯甲基)-4-甲基苯基丙烯酸酯、2,2'-甲撑基-双(4-甲基-6-叔丁基酚)(2,2'-methylenebis(4-methyl-6-tert-butylphenol)，型号︰抗氧化剂2246)、2,2'-硫双(4-甲基-6-叔丁基酚)、2,2'-硫代-二乙撑基-双[3-(3,5-双叔丁基-4-羟苯基)丙酸酯]，或2,2'-乙二酰胺-双[乙基-3-(3,5-双-叔丁基-4-羟苯基)丙酸酯]等。所述硫醚系抗氧化剂可单独或混合使用，且硫醚系抗氧化剂例如但不限于二硬脂酰硫二丙酸酯、二棕榈酰硫二丙酸酯、五赤藓醇-四-(β-十二甲基-硫丙酸酯)，或双十八烷基硫醚等。所述磷系抗氧化剂可单独或混合使用，且磷系抗氧化剂选自于含亚磷酸酯的磷系抗氧化剂或含磷酸酯的磷系抗氧化剂。所述含亚磷酸酯的磷系抗氧化剂例如但不限于三(壬基苯基)亚磷酸酯、十二烷基亚磷酸酯、4,4'-亚丁基双(3-甲基-6-叔丁基苯基-双十三烷基亚磷酸酯)或三(2,4-叔丁基苯基)亚磷酸酯等。所述含磷酸酯的磷系抗氧化剂例如但不限于四(2,4-叔丁基苯基)-4,4'-伸联苯基磷酸酯，或9,10-二氢-9-氧-10-磷酸菲-10-氧撑等。
所述滑剂可单独或混合使用，且滑剂例如但不限于硬脂酸钙、硬脂酸镁、硬脂酸锂等金属肥皂、乙撑二硬脂酰胺(ethylene bis-stearamide，简称EBA)、硬脂酸异戊四酯(pentaerythritol stearate，简称PETS)、甲撑二硬脂酰胺、棕榈酸酰胺、硬脂酸丁酯、硬脂酸棕榈酯、季戊四醇四脂肪酸酯、聚丙酸醇三硬脂酸酯、正二十二烷酸、硬脂酸等化合物、聚乙烯蜡、二十八烷酸蜡、巴西棕榈蜡(carnuba wax)或石油蜡等。
另外，所述添加剂可分别在上述苯乙烯-丙烯腈系共聚物、丙烯酸酯系橡胶接枝共聚物的聚合反应中、聚合反应后、凝结前，或是在制备丙烯酸酯系橡胶改质树脂组合物的过程中添加。以上述丙烯酸酯系橡胶改质树脂组合物为100重量份计，添加剂的含量范围为0.01重量份至20重量份。
氯化有机化合物
在本实施方式中，使用氯化有机化合物作为耐冲击改质剂。详细而言，氯化有机化合物例如是氯化聚乙烯(chlorinated polyethylene，CPE)、或氯化聚乙烯-聚氯乙烯的组合物。
卤素化合物
在本实施方式中，使用卤素化合物作为阻燃剂。详细而言，卤素化合物包括：溴化苯乙烯；溴化聚苯乙烯；溴化酞酰亚胺，其为1至8个溴原子键结于酞酰亚胺基的苯环上所得的化合物，例如一溴基酞酰亚胺、二溴基酞酰亚胺、三溴基酞酰亚胺、四溴基酞酰亚胺、伸乙基双(一溴基酞酰亚胺)、伸乙基双(三溴基酞酰亚胺)与伸乙基双(四溴基酞酰亚胺)等；溴化苯，其为1个以上的溴原子键结于苯环上所得的化合物，例如一溴基苯、二溴基苯、三溴基苯、四溴基苯、五溴基苯、六溴基苯、溴基苯烯丙基醚、五溴基甲苯、双(五溴基苯基)乙烷与聚(五溴基苯丙烯酸酯)等；溴化环烷，其为1至6个溴原子键结于碳数为6至12的环烷(即环状脂肪族烃)上所得的溴化烃类，环烷例如是环己烷与环十二烷等，溴化环烷例如是一溴化环己烷、二溴化环己烷、三溴化环己烷、四溴化环己烷、五溴化环己烷、六溴化环己烷、一溴化环十二烷、二溴化环十二烷、三溴化环十二烷、四溴化环十二烷、五溴化环十二烷、六溴化环十二烷等。
另外，作为卤素化合物，亦可使用各种市售产品。适合用作卤素化合物的市售产品的实例包括：Albemarle(USA)的68PB、HP7010、BT-93W(ethylene bistetrabromophthalimide)、120(tetradecabromodiphenoxy benzene)、102(decabromo diphenoxyoxide)、8010；Great Lakes(USA)的AmeriBrom(USA)的Occidental Chemical Corporation(USA)的
本实施方式的热可塑性树脂组合物的制备方法并无特别的限制，可采用一般的混合方法，例如将丙烯酸酯系橡胶改质树脂组合物、氯化有机化合物以及卤素化合物均匀混合即可。另外，在热可塑性树脂组合物的制备方法中，进一步地可选择性地添加添加剂。在一实施例中，所述一般的混合方法包括：以一般使用的汉歇尔混合机干混后，再以诸如押出混合机、捏合机或班伯立混练机等的混合机熔融混合。
在一实施例中，热可塑性树脂组合物的制备方法是将100重量份的丙烯酸酯系橡胶改质树脂组合物、大于14.5重量份至小于25重量份的氯化有机化合物以及大于12.3重量份至26.3重量份的卤素化合物在200℃至220℃的温度下混炼而得的。
此外，本实施方式的热可塑性树脂组合物可依需要添加使用其他的添加剂，例如：抗氧化剂、可塑剂、加工助剂、紫外线稳定剂、紫外线吸收剂、填充剂、强化剂、着色剂、滑剂、带电防止剂、难燃剂、难燃助剂、热稳定剂、偶联剂或其他的添加剂等，且上述添加剂可押出混练的过程中添加。
本发明的另一实施方式提供一种成型品，其由前文所述的任一种热可塑性树脂组合物所形成。成型品的形成方法可采用射出成型等，其中射出成型可采用以往习知的方式，故不再赘述。
〈实验〉
下文将参照实验例，更具体地描述本发明的热可塑性树脂组合物。虽然描述了以下实验，但是在不逾越本发明范畴的情况下，可适当地改变所用材料、其量及比率、处理细节以及处理流程等等。因此，不应根据下文所述的实验对本发明作出限制性的解释。
实验例1
苯乙烯-丙烯腈系共聚物的制备
将68重量份的苯乙烯单体、32重量份的丙烯腈单体、8重量份的乙苯、0.01重量份的1,1-双-叔丁基过氧化-3,3,5-三甲基环己烷及0.15重量份的叔十二烷基硫醇的原料予以混合，连续供给至两个串联式完全混合连续式反应器，其反应器的容积皆为40公升，2个反应器的内温分别保持110℃及115℃，反应器的压力皆保持4kg/cm2，以35kg/hr馈入反应器内，整体转换率约为50％。
在聚合终了后，将所得的共聚物溶液以预热器加热，然后再以减压脱气槽脱挥移除未反应单体及其他挥发份，再将其押出造粒即可得到实验例1所需的苯乙烯-丙烯腈系共聚物。
丙烯酸酯系橡胶接枝共聚物的制备
首先，将99.0重量份的丙烯酸正丁酯、1.0重量份的甲基丙烯酸烯丙酯、5.0重量份的磺基琥珀酸钠二辛酯、2.0重量份的叔丁基过氧化氢溶液(浓度70wt％)、3.0重量份的硫酸亚铁溶液(浓度0.2wt％)、3.0重量份的甲醛化次硫酸钠溶液(浓度10wt％)及4000.0重量份的蒸馏水在60℃的反应温度下反应7小时，以得到重量平均粒径为0.1μm的丙烯酸酯系橡胶乳液(转化率约99％，固体含量约38％)。
其次，将99.0重量份的丙烯酸正丁酯、1.0重量份的甲基丙烯酸烯丙酯甲、3.0重量份的磺基琥珀酸钠二辛酯、1.0重量份的叔丁基过氧化氢溶液(浓度70wt％)、3.0重量份的硫酸亚铁溶液(浓度0.2wt％)、3.0重量份的甲醛化次硫酸钠溶液(浓度10wt％)及4000.0重量份的蒸馏水在65℃的反应温度下反应7小时，以得到重量平均粒径为0.4μm的丙烯酸酯系橡胶乳液(转化率约99％，固体含量约38％)。
接着，将100.0重量份的上述重量平均粒径为0.1μm的丙烯酸酯系橡胶乳液(干重)、70.0重量份的苯乙烯、30.0重量份的丙烯腈、6.0重量份的磺基琥珀酸钠二辛酯、1.0重量份的异丙基苯化过氧化氢、3.0重量份的硫酸亚铁溶液(浓度0.2wt％)、3.0重量份的甲醛化次硫酸钠溶液(浓度10wt％)及3000.0重量份的蒸馏水混合并进行接枝聚合反应，其中苯乙烯及丙烯腈以连续添加方式在5小时内加入反应系统中。在接枝聚合反应完成后，可得重量平均粒径为0.12μm的丙烯酸酯系橡胶接枝乳液。
同样地，将100.0重量份的上述重量平均粒径为0.4μm的丙烯酸酯系橡胶乳液(干重)、37.6重量份的苯乙烯、16.1重量份的丙烯腈、4.0重量份的磺基琥珀酸钠二辛酯、1.0重量份的异丙基苯化过氧化氢、3.0重量份的硫酸亚铁溶液(浓度0.2wt％)、3.0重量份的甲醛化次硫酸钠溶液(浓度10wt％)及2000.0重量份的蒸馏水混合并进行接枝聚合反应，其中苯乙烯及丙烯腈以连续添加方式在5小时内加入反应系统中。在接枝聚合反应完成后，可得重量平均粒径为0.45μm的丙烯酸酯系橡胶接枝乳液。
最后，将70重量％(干重)的上述重量平均粒径为0.12μm的丙烯酸酯系橡胶接枝乳液及30重量％(干重)的上述重量平均粒径为0.45μm的丙烯酸酯系橡胶接枝乳液混合，并以氯化钙(CaCl2)凝结、脱水后，再干燥至水份含量2％以下，即可制得实验例1所需要的丙烯酸酯系橡胶接枝共聚物，其重量平均粒径为0.12μm及0.45μm的双峰式分布型态。
丙烯酸酯系橡胶改质树脂组合物的制备
在干燥的状态下，以双轴押出机(型号：ZPT-25，厂商：泽机工业有限公司)将61.5重量％的上述苯乙烯-丙烯腈系共聚物、38.5重量％的上述重量平均粒径为0.12μm及0.45μm的双峰式分布型态的丙烯酸酯系橡胶接枝共聚物与2.0重量％的滑剂在混练温度220℃下进行混练。接着，以双轴押出机押出后，即可得到实验例1所需要的丙烯酸酯系橡胶改质树脂组合物。
热可塑性树脂组合物的制备
在干燥的状态下，以双轴押出机(型号：ZPT-25，厂商：泽机工业有限公司)将100重量份的丙烯酸酯系橡胶改质树脂组合物、22.5重量份的氯化聚乙烯(氯化有机化合物)与16.3重量份的BT-93W(卤素化合物)在混练温度220℃下进行混练。接着，以双轴押出机押出后，即可得到实验例1的热可塑性树脂组合物。
实验例2至实验例3
实验例2至实验例3与实验例1的差异仅在于：制备热可塑性树脂组合物时所使用的氯化聚乙烯的添加量不相同，其详细添加量如表1所示。此外，实验例2至实验例3具与实验例1相同的制备方式。
实验例4至实验例6
实验例4至实验例6与实验例1的差异仅在于：制备热可塑性树脂组合物时所使用的BT-93W的添加量不相同，其详细添加量如表1所示。此外，实验例4至实验例6具与实验例1相同的制备方式。
比较例1至比较例4
比较例1至比较例4与实验例1的差异仅在于：制备热可塑性树脂组合物时所使用的氯化聚乙烯的添加量不相同，其详细添加量如表1所示。此外，比较例1至比较例4具有与实验例1相同的制备方式。
比较例5至比较例6
比较例5至比较例6与实验例1的差异仅在于：制备丙烯酸酯系橡胶改质树脂组合物时所使用的苯乙烯-丙烯腈系共聚物与丙烯酸酯系橡胶接枝共聚物的添加量不相同，以及制备热可塑性树脂组合物时所使用的氯化聚乙烯的添加量不相同，其详细添加量如表1所示。此外，比较例5至比较例6具有与实验例1相同的制备方式。
比较例7
比较例7与实验例1的差异仅在于：制备热可塑性树脂组合物时所使用的BT-93W的添加量不相同，其详细添加量如表1所示。此外，比较例7具有与实验例1相同的制备方式。
以下，将详细说明针对实验例1至实验例6及比较例1至比较例7的热可塑性树脂组合物所进行的物性测试的原理及评估标准，并且各测试结果显示在表1中。
热可塑性树脂组合物的物性测试
I.熔体流动指数(MI)：依ASTM D-1238规定测试，测试条件为220℃，荷重10Kg；以g/10min表示。MI的标准至少要大于7.5g/10min，越高表示流动性越好，即表示热可塑性树脂组合物的成型性越佳。
II.艾式冲击强度(Izod)：以射出机(型号：SM-150，厂商：震雄机械厂股份有限公司)将各实验例与比较例的热可塑性树脂组合物射出成型厚度为1/8英吋的试片，并依ASTM D-256规定测试；以Kg cm/cm表示。在业界中，Izod的标准至少要大于10Kg cm/cm才可符合产品需求。详言之，数值越高表示耐冲击性越好。
III.燃烧性：
依据UL-94标准方法制作出厚度为1.5mm的试片，各五片。将每一片试片进行二次燃烧测试，第一次燃烧，持续10秒后移开火焰，观察第一次火焰移开后样品燃烧时间t1，待样品燃烧现象消失之后再将火焰移回进行第二次燃烧，持续10秒后离开火焰，观察第二次火焰移开后样品燃烧时间t2和自红时间t3。V0等级的评价方式为：每试片的t1、t2皆≦10秒；每试片的t2+t3皆≦30秒；五试片的t1+t2总合≦50秒。在表1中，以Pass表示符合V0等级的标准；以Fail表示不符合V0等级的标准。
IV.分散性：
在干燥的状态下，以射出机(型号：SM-150，厂商：震雄机械厂股份有限公司)将100重量份的热可塑性树脂组合物于230℃下射出成型尺寸为直径5cm、厚度3mm的圆盘试片，以目视观察其表面光泽度是否有不均一的现象。评价方式：O表示光泽度均一；X表示光泽度出现不均一。
V.染色性
首先，制备试片：在干燥的状态下，以射出机(型号：SM-150，厂商：震雄机械厂股份有限公司)将100重量份的热可塑性树脂组合物与0.06重量份的色粉于230℃下射出成型尺寸为直径5cm、厚度3mm的圆盘试片。接着，以分光光谱仪(Gretag Macbeth Color-i5)依ASTM E-313规定对所制备的圆盘试片进行测试。评价方式:a值越大表示颜色越红；L值越小表示颜色越黑。
以下说明下述表1中的简称：
| 简称 | 所代表的化合物 |
| AS | 苯乙烯-丙烯腈系共聚物 |
| AP | 丙烯酸酯系橡胶接枝共聚物 |
| CPE | 氯化聚乙烯 |
从表1可以看出，实验例1至实验例3的热可塑性树脂组合物在熔体流动指数(MI)、艾式冲击强度(Izod)、燃烧性、分散性和染色性方面均有良好表现。另外，从表1可以看出，实验例4至实验例6的热可塑性树脂组合物在熔体流动指数(MI)、艾式冲击强度(Izod)、燃烧性和分散性方面均有良好表现。
反之，观察比较例1和比较例2的氯化有机化合物的添加量大于或等于25重量份的热可塑性树脂组合物，可发现比较例1和比较例2的热可塑性树脂组合物呈现光泽度不均一的现象，即分散性不佳；观察比较例3和比较例4的氯化有机化合物的添加量小于或等于14.5重量份的热可塑性树脂组合物，可发现比较例3和比较例4的热可塑性树脂组合物的Izod分别仅为8.8Kg cm/cm及6.4Kg cm/cm，低于标准10Kg cm/cm；观察比较例7的卤素化合物的添加量等于12.3重量份的热可塑性树脂组合物，可发现比较例7的热可塑性树脂组合物的未符合V0等级的标准，即燃烧性不佳。另外，在比较例5和比较例6的热可塑性树脂组合物中，丙烯酸酯系橡胶改质树脂组合物中的苯乙烯-丙烯腈系共聚物所占的比例不及60重量％且丙烯酸酯系橡胶接枝共聚物所占的比例超过40重量％，以及氯化有机化合物的添加量为小于14.5重量份，两者的染色性表现均不佳。
综上所述，本发明提出一种热可塑性树脂组合物，其包括以丙烯酸酯系橡胶改质树脂组合物的总量为100重量份计，含量为大于14.5重量份至小于25重量份的氯化有机化合物及含量为大于12.3重量份至26.3重量份的卤素化合物。藉由包括含量在上述范围内的氯化有机化合物及卤素化合物，本发明的热可塑性树脂组合物能够同时兼具良好的耐冲击性、阻燃性及色艳度。
虽然本发明已以实施例揭露如上，然其并非用以限定本发明，任何所属技术领域中具有通常知识者，在不脱离本发明的精神和范围内，当可作些许的更动与润饰，故本发明的保护范围当视所附的权利要求所界定者为准。
Claims (11)
1.一种热可塑性树脂组合物，其特征在于，包括：
丙烯酸酯系橡胶改质树脂组合物，包括苯乙烯-丙烯腈系共聚物及丙烯酸酯系橡胶接枝共聚物；
氯化有机化合物；以及
卤素化合物，
其中以所述丙烯酸酯系橡胶改质树脂组合物的总量为100重量份计，所述氯化有机化合物的含量为大于14.5重量份至小于25重量份，所述卤素化合物的含量为大于12.3重量份至26.3重量份。
2.根据权利要求1所述的热可塑性树脂组合物，其特征在于，所述丙烯酸酯系橡胶改质树脂组合物包括：55重量％至80重量％的苯乙烯-丙烯腈系共聚物所形成的连续相，及20重量％至45重量％的丙烯酸酯系橡胶接枝共聚物所形成的分散相。
3.根据权利要求1所述的热可塑性树脂组合物，其特征在于，所述丙烯酸酯系橡胶改质树脂组合物包括：15重量％至25重量％的丙烯腈系单体单元、55重量％至65重量％的苯乙烯系单体单元及15重量％至25重量％的丙烯酸酯系单体单元。
4.根据权利要求1所述的热可塑性树脂组合物，其特征在于，所述丙烯酸酯系橡胶接枝共聚物的重量平均粒径呈0.12μm及0.45μm的双峰式分布型态。
5.根据权利要求1所述的热可塑性树脂组合物，其特征在于，所述氯化有机化合物包括氯化聚乙烯、或氯化聚乙烯-聚氯乙烯的组合物。
6.根据权利要求1所述的热可塑性树脂组合物，其特征在于，所述卤素化合物包括溴化苯乙烯、溴化聚苯乙烯、溴化酞酰亚胺、溴化苯或溴化环烷。
7.根据权利要求1所述的热可塑性树脂组合物，其特征在于，所述苯乙烯-丙烯腈系共聚物由60重量％至74重量％的第一苯乙烯系单体与26重量％至40重量％的第一丙烯腈系单体共聚合而成，以及所述丙烯酸酯系橡胶接枝共聚物由100重量份的丙烯酸酯系橡胶乳液与50重量份至100重量份的单体混合物共聚合而成，其中所述单体混合物包括65重量％至75重量％的第二苯乙烯系单体与25重量％至35重量％的第二丙烯腈系单体，且所述丙烯酸酯系橡胶乳液由丙烯酸酯系单体聚合而成。
8.根据权利要求7所述的热可塑性树脂组合物，其特征在于，所述丙烯酸酯系单体包括丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸丙酯、丙烯酸正丁酯、丙烯酸-2-乙基己酯或丙烯酸十二烷基酯。
9.根据权利要求7所述的热可塑性树脂组合物，其特征在于，所述第一苯乙烯系单体及所述第二苯乙烯系单体分别包括苯乙烯、α-甲基苯乙烯、对-叔丁基苯乙烯、对-甲基苯乙烯、邻-甲基苯乙烯、间-甲基苯乙烯、2,4-二甲基苯乙烯、乙基苯乙烯、α-甲基-对-甲基苯乙烯或溴苯乙烯。
10.根据权利要求7所述的热可塑性树脂组合物，其特征在于，所述第一丙烯腈系单体及所述第二丙烯腈系单体分别包括丙烯腈或α-甲基丙烯腈。
11.一种成型品，其特征在于，由根据权利要求1～10中任一项所述的热可塑性树脂组合物所形成。
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