CN104174437A - 石墨烯/C60/g-C3N4异质结复合膜及其制备方法 - Google Patents

石墨烯/C60/g-C3N4异质结复合膜及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种光催化膜材料及其制备方法，属于无机光催化材料领域。这种光催化材料包括石墨烯、C60和石墨型氮化碳。本发明制备的光催化膜材料在400到800nm波长范围内具有光催化活性，能够在可见光或自然光辐射下光解水产生氢气。

Description

石墨烯/C60/g-C3N4异质结复合膜及其制备方法
技术领域
本发明涉及一种新型光催化薄膜材料。
本发明还涉及上述光催化薄膜材料的制备方法。
本发明还涉及上述光催化薄膜材料的用途。
背景技术
对于g-C3N4有机聚合物半导体，虽然它具有很多优秀的作为光催化剂的特性，但是也存在有机聚合物半导体的通病，就是由于聚合物内部存在大量的缺陷态，导致光诱导产生的光生电子和空穴具有很高的束缚能，这会使光生电子和空穴迁移速率和迁移距离明显减慢和缩短，因此，很容易在发生氧化还原反应前就复合或衰减而失去光催化能力。我们针对g-C3N4存在的光生电子和空穴迁移较慢、容易复合失去氧化和还原能力的缺点，有的放矢地在g-C3N4表面引入电荷分离层形成石墨烯/C60/g-C3N4三元异质结多层膜，从而有效地规避上面的缺点，并能充分发挥三者的异质结作用大幅提高光催化性能，旨在通过g-C3N4三元异质结复合膜的合成开发新型高效光解水材料。
发明内容
本发明的意义在于开发利用C60的强吸电子能力和石墨烯的超快电子传导能力，设计合成具有强电荷分离能力的石墨烯/C60/g-C3N4三元异质结复合膜的新方法，为开发具有可见光响应的新型高活性g-C3N4光催化剂奠定基础。本发明提供的光催化材料是石墨烯/C60/g-C3N4三元异质结复合膜。
本发明提供的石墨烯/C60/g-C3N4异质结复合膜的制备方法如下：
将干净的玻璃片浸入到一定浓度的聚乙烯亚胺(PEI，分子量50000)水溶液中15min，捞出后在去离子水中浸泡1min，再捞出后在氮气流中干燥。将上述玻璃片再浸入到一定浓度的石墨烯(GO)的水溶液中15min，重复水洗和干燥。再将玻璃片浸入到一定浓度的聚丙烯胺盐酸盐(PAH，分子量15000)中15min，重复水洗和干燥。再将玻璃片浸入到一定浓度的C60水溶液中15min，重复水洗和干燥。再将玻璃片浸入到聚丙烯胺盐酸盐中15min，重复水洗和干燥。再将玻璃片浸入到一定浓度的g-C3N4中15min，重复水洗和干燥。重复上面的循环得到多层膜(PEI/GO/PAH/C60/PAH/g-C3N4)n。将得到的膜从石英玻璃上揭下来，做表征和光催化反应。
在可见光辐射下产氢性能测试具体方法和条件如下：
实验在自制的100mL的反应器中进行，光源为300W Xe灯(λ≥420nm)，光强度为80mW/cm2，将一定量的催化剂膜放入反应器中，加入一定量的含醇水溶液(20vol.％)，一定量的助催化剂(H2PtCl6)加入到水溶液中(原位光沉积到催化剂表面)，超声分散5min后，通入高纯氮气除去反应器中的氧气，将反应器密封后光照进行光解水反应，每隔一定时间抽取0.5mL气体进行气相分析。
具体实施方案
实施方案1
将石英玻璃片(1cm×1cm)清洗干净，吹干后放入20mL混合溶液中(98wt.％浓硫酸和30wt.％H2O2；体积比为3∶1)，然后升温至70℃，浸泡30min，取出后用去离子水洗涤干净，晾干备用。这个过程主要是去除玻璃表面杂质和表面亲水处理。分别配制10％的聚乙烯亚胺水溶液，10％的石墨烯水溶液，10％的g-C3N4水溶液，10％C60水溶液和10％的聚丙烯胺盐酸盐水溶液备用。将干净的玻璃片侵入到10％的聚乙烯亚胺中15min，然后在去离子水中浸泡1min，再捞出后用氮气吹10min直至干透。然后，浸泡到10％石墨烯水溶液中15min后，再重复水洗和氮气吹干。然后再将玻璃片浸泡到10％的聚丙烯胺盐酸盐中15min，再重复水洗和干燥。然后将干燥的玻璃片浸泡在10％C60水溶液中15min，重复水洗和干燥。然后再浸泡在10％的聚丙烯胺盐酸盐中15min，再重复水洗和干燥。再将玻璃片浸入到10％的g-C3N4中15min，重复水洗和干燥。得到PEI/GO/PAH/C60/PAH/g-C3N4多层膜，将得到的膜从石英玻璃上揭下来，备用。
实施方案2
主要步骤和实施方案1相同，只是玻璃片不浸泡C60水溶液，得到的是PEI/GO/PAH/g-C3N4多层膜。
实施方案3
主要步骤和实施方案1相同，只是玻璃片不浸泡石墨烯水溶液，得到的是PEI/C60/PAH/g-C3N4多层膜。
光催化产氢性能测试：
将0.5g多层膜、80mL去离子水和20mL甲醇放入反应器中，加入0.0015gH2PtCl6，超声5min后，通入高纯氮气30min除去反应器内的空气，将反应器密封后开灯进行光解水反应。每隔30min抽取0.5mL反应器内的气体，进行气相色谱分析，确定氢气的产量。

Claims (2)

1.石墨烯/C60/g-C3N4异质结复合膜光催化材料，其特征在于包括如下合成步骤：
将干净的玻璃片浸入到一定浓度的聚乙烯亚胺水溶液中15min，捞出后在去离子水中浸泡1min，再捞出后在氮气流中干燥。将上述玻璃片再浸入到一定浓度的石墨烯的水溶液中15min，重复水洗和干燥。再将玻璃片浸入到一定浓度的聚丙烯胺盐酸盐中15min，重复水洗和干燥。再将玻璃片浸入到一定浓度的C60水溶液中15min，重复水洗和干燥。再将玻璃片浸入到聚丙烯胺盐酸盐中15min，重复水洗和干燥。再将玻璃片浸入到一定浓度的g-C3N4中15min，重复水洗和干燥。重复上面的循环得到多层膜(PEI/GO/PAH/C60/PAH/g-C3N4)n。将得到的膜从石英玻璃上揭下来，做表征和光催化反应。
2.根据权利要求1的光催化膜材料，其特征在于在可见光的辐射下能够光解水产生氢气。
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