CN104066805B - 涂料组合物及防反射膜 - Google Patents
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Abstract
本发明的涂料组合物，其含有金属氧化物(A)和聚合物乳液粒子(B)，所述金属氧化物(A)含有球形的金属氧化物(a1)和长径比(长径/短径)为3～25的链状的金属氧化物(a2)。另外，本发明的涂料组合物优选含有可水解硅化合物(C)。另外，本发明的防反射膜，通过将前述涂料组合物涂布到基材上并干燥而得到。
Description
技术领域
本发明涉及涂料组合物及防反射膜。
背景技术
防反射膜多数通过制作涂膜的第一工序和形成空隙的第二工序制造。通过这样在先形成涂膜后，在涂膜中制作空隙，由此使防反射膜的涂膜折射率下降，使其反射率下降。
例如，在专利文献1～4中，研究了使用成孔剂在膜中引入了空隙的多孔体。不过，这些多孔体在形成空隙的第二工序即通过提取工序除去成孔剂剂时，产生膜溶胀，引起空隙的外观不良或者引起剥离的问题，或者成膜工序复杂的问题。
因此，例如，在专利文献5～7中，作为不需要提取操作的低折射率的多孔体的成膜方法，还研究了使用含有链状的金属氧化物的涂布液的多孔体的成膜方法。
另外，在专利文献8和10中，还公开了使用含有链状的硅溶胶和球形微粒的涂布液得到的、耐擦伤性优良的防反射膜。
另一方面，在专利文献9中，公开了使用机械强度、透明性、耐候性、耐化学品性、光学特性、以及防污性、防雾性、防静电性等优良的水性聚合物分散体的涂膜。
另外，在专利文献11中，记载了防污性能优良的涂料组合物。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开平01-312501号公报
专利文献2：日本特开平07-140303号公报
专利文献3：日本特开平03-199043号公报
专利文献4：日本特开平11-035313号公报
专利文献5：日本特开2001-188104号公报
专利文献6：日本特开平11-061043号公报
专利文献7：日本特开平11-292568号公报
专利文献8：日本特开2005-10470号公报
专利文献9：国际公开第2007/069596号单行本
专利文献10：日本特表2011-530401号公报
专利文献11：国际公开第2010/104146号单行本
发明内容
发明所要解决的问题
但是，通过专利文献5～7中记载的方法得到的多孔体存在机械强度差的问题。另外，专利文献8和10中记载的防反射膜在耐候性方面尚有改善的余地。另外，专利文献9中记载的涂膜在防反射特性方面尚有改善的余地。另外，专利文献11中记载的涂料组合物在防反射特性方面尚有改善的余地。
一般而言，含有防反射膜的太阳能电池，作为特有的问题，已知在高湿环境下碱成分从玻璃内部溶出，存在在长期的环境暴露中，该溶出物侵入防反射膜的空隙，从而降低防反射效果的耐候性不足的问题。
因此，本发明的课题在于容易地形成防反射特性、机械强度、耐候性、防污性优良的防反射膜。
用于解决问题的手段
本发明人为了解决前述课题进行了广泛深入的研究，结果发现，如果使用通过将含有球形的金属氧化物(a1)和长径比(长径/短径)为3～25的链状的金属氧化物(a2)的金属氧化物(A)与聚合物乳液粒子(B)混合而得到的涂料组合物，则可以容易地形成防反射特性、机械强度优良的涂膜，并且该涂膜具有优良的防污性能和高耐候性，从而完成了本发明。
即，本发明如下所述。
[1]一种涂料组合物，其含有金属氧化物(A)和聚合物乳液粒子(B)，所述金属氧化物(A)含有球形的金属氧化物(a1)和长径比(长径/短径)为3～25的链状的金属氧化物(a2)。
[2]如[1]所述的涂料组合物，其还含有可水解硅化合物(C)。
[3]如[1]或[2]所述的涂料组合物，其中，球形的金属氧化物(a1)的平均粒径为1～100nm，链状的金属氧化物(a2)的平均长径为20～250nm。
[4]如[1]～[3]中任一项所述的涂料组合物，其中，球形的金属氧化物(a1)与链状的金属氧化物(a2)的重量比率((a1)：(a2))为1：1～1：40。
[5]如[2]～[4]中任一项所述的涂料组合物，其中，金属氧化物(A)与聚合物乳液粒子(B)的重量比率((A)：(B))为1：0.05～1：1，
金属氧化物(A)与可水解硅化合物(C)的重量比率((A)：(C))为1：0.05～1：0.5。
[6]如[1]～[5]中任一项所述的涂料组合物，其中，聚合物乳液粒子(B)为通过在水及乳化剂的存在下将可水解硅化合物(b1)和具有仲酰胺基和/或叔酰胺基的乙烯基单体(b2)聚合而得到的聚合物乳液粒子。
[7]一种防反射膜，其通过将[1]～[6]中任一项所述的涂料组合物涂布到基材上并干燥而得到。
[8]一种防反射膜，其含有金属氧化物(A)和聚合物粒子(B’)，所述聚合物粒子(B’)相互不直接接触而存在，
所述金属氧化物(A)含有球形的金属氧化物(a1)和长径比为3～25的链状的金属氧化物(a2)。
[9]如[8]所述的防反射膜，其中，具有链状的金属氧化物(a2)直接和/或经由球形的金属氧化物(a1)与聚合物粒子(B’)的表面结合的结构体。
[10]如[8]或[9]所述的防反射膜，其中，还含有可水解硅化合物(C)的水解缩合物(C’)，
具有可水解硅化合物(C)的水解缩合物(C’)与聚合物粒子(B’)的表面结合，并且链状的金属氧化物(a2)直接和/或经由球形的金属氧化物(a1)与聚合物粒子(B’)的表面结合的结构体。
[11]如[8]～[10]中任一项所述的防反射膜，其中，聚合物粒子(B’)具有选自酰胺基、醚基、羟基、巯基和羰基组成的组中的至少一种氢键键合性官能团，
具有链状的金属氧化物(a2)与聚合物粒子(B’)的氢键键合性官能团结合的结构体。
[12]如[8]～[11]中任一项所述的防反射膜，其为形成在基材上的防反射膜，其中，
金属氧化物(A)和/或可水解硅化合物(C)的水解缩合物(C’)直接与基材结合。
[13]如[8]～[12]中任一项所述的防反射膜，其中，表面水接触角为40°以下。
[14]如[8]～[13]中任一项所述的防反射膜，其中，在温度20±2℃、相对湿度50±5％的空调室内放置16小时以上后，以施加电压200V测定的表面电阻值为1.0×1014Ω以下。
[15]一种涂料组合物的制造方法，其包括如下工序：
将金属氧化物(A)和聚合物乳液粒子(B)进行配合而得到混合物的第一工序，所述金属氧化物(A)含有球形的金属氧化物(a1)和长径比为3～25的链状的金属氧化物(a2)，和
在第一工序中得到的混合物中添加酸的第二工序。
[16]一种太阳能电池用玻璃，其含有[7]～[14]中任一项所述的防反射膜。
[17]一种太阳能电池模块，其含有[7]～[14]中任一项所述的防反射膜。
[18]一种太阳能电池用聚光透镜，其含有[7]～[14]中任一项所述的防反射膜。
发明效果
通过本发明的涂料组合物，不经复杂的工序，可以简单地制造防反射特性、机械强度、耐候性和防污性能优良的覆膜(例如，防反射膜、防污涂层)。
具体实施方式
以下，对于用于实施本发明的方式(以下简称为“本实施方式”)进行详细说明。以下的本实施方式为用于说明本发明的例示，无意将本发明限定于以下的内容。本发明在其要旨的范围内可以适当变形来实施。
<涂料组合物>
本实施方式的涂料组合物含有金属氧化物(A)和聚合物乳液粒子(B)，所述金属氧化物(A)含有球形的金属氧化物(a1)和长径比(长径/短径)为3～25的链状的金属氧化物(a2)。
本实施方式的涂料组合物含有链状的金属氧化物(a2)和聚合物乳液粒子(B)，认为由此通过链状的金属氧化物(a2)与聚合物乳液粒子(B)的异相凝聚、或者链状的金属氧化物(a2)彼此之间的凝聚而在粒子间形成空隙。由此，认为由本实施方式的涂料组合物得到的涂膜形成有空隙。另外，本实施方式的涂料组合物通过含有球形的金属氧化物(a1)和链状的金属氧化物(a2)，与仅含有链状的金属氧化物(a2)时的涂料组合物相比，粒子间的胶粘点增加。因此，认为由本实施方式的涂料组合物得到的涂膜的机械强度增加。
本实施方式的涂料组合物优选还含有可水解硅化合物(C)。本实施方式的涂料组合物含有可水解硅化合物(C)的情况下，认为通过可水解硅化合物(C)的硅醇基与金属氧化物(A)的表面上存在的羟基之间的缩合反应而形成键，或者在可水解硅化合物(C)与金属氧化物(A)之间形成氢键。由此，认为由本实施方式的涂料组合物得到的涂膜的机械强度进一步增加。
此外，认为由本实施方式的涂料组合物形成的涂膜具有起因于金属氧化物(A)或可水解硅化合物(C)的表面亲水性，因此具有防污效果。即，认为由本实施方式的涂料组合物形成的涂膜具有表面亲水性，因此通过其防静电效果而减少尘埃等污渍的附着，并且即使附着有污渍的情况下也可以由雨水洗掉污渍。但是，机理不只依赖于此。
<金属氧化物(A)>
本实施方式中使用的金属氧化物(A)含有球形的金属氧化物(a1)和长径比(长径/短径)为3～25的链状的金属氧化物(a2)。
在此，球形的金属氧化物是指以长径比(长径/短径)小于3的粒子状态存在的金属氧化物。另外，长径比对于以一次粒子本身存在的粒子而言是指一次粒子的长径比，另外，对于以凝聚粒子的形式存在的粒子而言是指凝聚粒子的长径比。
球形的金属氧化物(a1)的存在形态可以为一次粒子，也可以为凝聚粒子，为凝聚粒子的情况下，其形状不必为完美的球，例如也可以有角。
在此，球形的金属氧化物(a1)和链状的金属氧化物(a2)的长径比可以通过测定用透射型显微镜(TEM)拍摄的金属氧化物粒子的短径和长径，并由该测定值求出长径/短径来确定。另外，短径和长径各自依次为金属氧化物粒子外切的、面积最小的外切长方形的短边和长边。
作为球形的金属氧化物(a1)，没有特别限制，可以列举例如：硅、铝、钛、锆、锌、锡、铟、镓、锗、锑、钼等的氧化物。
球形的金属氧化物(a1)的平均粒径，从表现透明性和机械强度的观点考虑，优选为1～100nm，更优选为1～50nm，进一步优选为1～10nm。在此，平均粒径在粒子以一次粒子的形式存在时是指一次粒径，在粒子以凝聚粒子的形式存在时是指凝聚粒径(二次粒径)，可以通过以下的方法确定。调节使得拍摄到100个～200个球形的金属氧化物(a1)的粒子后，测定拍摄的透射型显微镜(TEM)照片中存在的该粒子的粒径(二轴平均直径、即短径与长径的平均值)，求出该测定的各粒径的平均值，由此可以确定。
链状的金属氧化物是指长径比(长径/短径)为3以上的金属氧化物，可以列举例如：金属氧化物(微)粒子的一次粒子连接为串珠状而得到的复合粒子等。
作为链状的金属氧化物(a2)，没有特别限制，可以列举例如：硅、铝、钛、锆、锌、锡、铟、镓、锗、锑、钼等的氧化物。
链状的金属氧化物(a2)的长径比(长径/短径)为3～25，优选为3～15，更优选为3～10。另外，如果是上述长径比范围内的粒子，则也可以混合使用。
另外，链状的金属氧化物(a2)的平均长径优选为20～250nm，更优选为30～150nm，进一步优选为40～100nm。
从涂膜的空隙率、折射率的观点考虑，优选链状的金属氧化物(a2)的长径比(长径/短径)为3以上，平均长径为20nm以上。另外，从透明性、防反射性能的观点考虑，优选长径比(长径/短径)为25以下，平均长径为250nm以下。
另外，链状的金属氧化物(a2)的平均长径可以通过调节使得拍摄到100个～200个链状的金属氧化物(a2)的粒子后，测定拍摄的透射型显微镜(TEM)照片中存在的该粒子的长径，并求出该测定的各长径的平均值来确定。
作为形成链状的金属氧化物(a2)的原料的具体例，可以列举日产化学工业株式会社制造的“スノーテックス-OUP(注册商标)”、“スノーテックス-UP(注册商标)”、“スノーテックス-PSSO(注册商标)”和“スノーテックス-PSS(注册商标)”等。该链状的硅溶胶具有三维弯曲的形状。
为了提高涂膜的机械强度和防反射效果，球形的金属氧化物(a1)与链状的金属氧化物(a2)的混合比率(重量比)优选为1：1～1：40，更优选1：3～1：20，进一步优选1：3～1：10。
本实施方式的涂料组合物中，除了金属氧化物(a1)和(a2)以外，还可以含有例如：包含硼、磷、硅、铝、钛、锆、锌、锡、铟、镓、锗、锑、钼等的金属氧化物。
<聚合物乳液粒子(B)>
作为构成聚合物乳液粒子(B)的聚合物，没有特别限制，可以列举例如：聚氨酯类、聚酯类、聚(甲基)丙烯酸酯类、聚乙酸乙烯酯类、聚丁二烯类、聚氯乙烯类、氯化聚丙烯类、聚乙烯类、聚苯乙烯类、聚苯乙烯-(甲基)丙烯酸酯类共聚物、松香类衍生物、苯乙烯-马来酸酐共聚物的醇加成物、纤维素类树脂等由多羰基化合物等构成的聚合物等。
作为本实施方式中使用的聚合物乳液粒子(B)，没有特别限制，优选为在水及乳化剂的存在下将可水解硅化合物(b1)和具有仲酰胺基和/或叔酰胺基的乙烯基单体(b2)聚合而得到的聚合物乳液粒子。
作为聚合物乳液粒子(B)的数均粒径，没有特别限制，优选为10～800nm。
另外，本实施方式中，数均粒径可以通过后述的实施例中记载的方法测定。
本实施方式的涂料组合物中，通过使金属氧化物(A)与聚合物乳液粒子(B)相互作用可以使聚合物乳液粒子(B)固化。此时，由本实施方式的涂料组合物得到的涂膜的机械强度提高，因此优选。
作为金属氧化物(A)与聚合物乳液粒子(B)的相互作用，没有特别限制，可以列举例如：氢键或化学键等。具体地可以列举：金属氧化物(A)所具有的羟基与聚合物乳液粒子(B)所具有的仲酰胺基和/或叔酰胺基的氢键、金属氧化物(A)所具有的羟基与构成聚合物乳液粒子(B)的可水解金属化合物的聚合产物的缩合(化学键)等。
作为通过在水及乳化剂的存在下将可水解硅化合物(b1)与具有仲酰胺基和/或叔酰胺基的乙烯基单体(b2)聚合而制造聚合物乳液粒子(B)时使用的可水解硅化合物(b1)，没有特别限制，可以列举例如：由下式(1)表示的化合物或其缩合产物、硅烷偶联剂等。
SiWxRy (1)
(式中，W表示选自碳原子数1～20的烷氧基、羟基、碳原子数1～20的酰氧基、卤素原子、氢原子、碳原子数1～20的肟基、烯氧基、氨氧基、酰胺基的至少一种基团。R表示选自直链或支链的碳原子数1～30的烷基、碳原子数5～20的环烷基、以及未取代或由碳原子数1～20的烷基或碳原子数1～20的烷氧基或卤素原子取代的碳原子数6～20的芳基的至少一种烃基。x为1以上且4以下的整数，y为0以上且3以下的整数。另外，x+y＝4。)
硅烷偶联剂是指分子内存在烯属可聚合基团、环氧基、氨基、甲基丙烯酰基、巯基、异氰酸酯基等与有机物具有反应性的官能团的可水解硅化合物。
作为可水解硅化合物(b1)的具体例，没有特别限制，可以列举例如：四甲氧基硅烷、四乙氧基硅烷、四正丙氧基硅烷、四异丙氧基硅烷、四正丁氧基硅烷等四烷氧基硅烷类；甲基三甲氧基硅烷、甲基三乙氧基硅烷、乙基三甲氧基硅烷、乙基三乙氧基硅烷、正丙基三甲氧基硅烷、正丙基三乙氧基硅烷、异丙基三甲氧基硅烷、异丙基三乙氧基硅烷、正丁基三甲氧基硅烷、正丁基三乙氧基硅烷、正戊基三甲氧基硅烷、正己基三甲氧基硅烷、正庚基三甲基氧基硅烷、正辛基三甲氧基硅烷、乙烯基三甲氧基硅烷、乙烯基三乙氧基硅烷、烯丙基三甲氧基硅烷、环己基三甲氧基硅烷、环己基三乙氧基硅烷、苯基三甲氧基硅烷、苯基三乙氧基硅烷、3-氯丙基三甲氧基硅烷、3-氯丙基三乙氧基硅烷、3,3,3-三氟丙基三甲氧基硅烷、3,3,3-三氟丙基三乙氧基硅烷、3-氨基丙基三甲氧基硅烷、3-氨基丙基三乙氧基硅烷、2-羟基乙基三甲氧基硅烷、2-羟基乙基三乙氧基硅烷、2-羟基丙基三甲氧基硅烷、2-羟基丙基三乙氧基硅烷、3-羟基丙基三甲氧基硅烷、3-羟基丙基三乙氧基硅烷、3-巯基丙基三甲氧基硅烷、3-巯基丙基三乙氧基硅烷、3-异氰酸根合丙基三甲氧基硅烷、3-异氰酸根合丙基三乙氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷、3-环氧丙氧基三乙氧基硅烷、2-(3,4-环氧环己基)乙基三甲氧基硅烷、2-(3,4-环氧环己基)乙基三乙氧基硅烷、3-(甲基)丙烯酰氧丙基三甲氧基硅烷、3-(甲基)丙烯酰氧丙基三乙氧基硅烷、3-(甲基)丙烯酰氧丙基三正丙氧基硅烷、3-(甲基)丙烯酰氧丙基三异丙氧基硅烷、3-脲基丙基三甲氧基硅烷、3-脲基丙基三乙氧基硅烷等三烷氧基硅烷类；二甲基二甲氧基硅烷、二甲基二乙氧基硅烷、二乙基二甲氧基硅烷、二乙基二乙氧基硅烷、二正丙基二甲氧基硅烷、二正丙基二乙氧基硅烷、二异丙基二甲氧基硅烷、二异丙基二乙氧基硅烷、二正丁基二甲氧基硅烷、二正丁基二乙氧基硅烷、二正戊基二甲氧基硅烷、二正戊基二乙氧基硅烷、二正己基二甲氧基硅烷、二正己基二乙氧基硅烷、二正庚基二甲氧基硅烷、二正庚基二乙氧基硅烷、二正辛基二甲氧基硅烷、二正辛基二乙氧基硅烷、二环己基二甲氧基硅烷、二环己基二乙氧基硅烷、二苯基二甲氧基硅烷、二苯基二乙氧基硅烷、3-(甲基)丙烯酰氧丙基甲基二甲氧基硅烷等二烷氧基硅烷类；三甲基甲氧基硅烷、三甲基乙氧基硅烷等单烷氧基硅烷等。
另外，这些可水解硅化合物(b1)可以单独使用或者两种以上混合使用。
可水解硅化合物(b1)作为缩合产物使用时，该缩合产物的通过GPC测定而得到的聚苯乙烯换算重均分子量优选为200～5000，更优选为300～1000。
上述可水解硅化合物(b)中，具有苯基的烷氧基硅，例如苯基三甲氧基硅烷、苯基三乙氧基硅烷、二苯基二甲氧基硅烷等，在水及乳化剂的存在下的聚合稳定性优良，因此优选。
另外，上述可水解硅化合物(b1)中，3-(甲基)丙烯酰氧丙基三甲氧基硅烷、3-(甲基)丙烯酰氧丙基三乙氧基硅烷、3-(甲基)丙烯酰氧丙基甲基二甲氧基硅烷、3-(甲基)丙烯酰氧丙基三正丙氧基硅烷、3-(甲基)丙烯酰氧丙基三异丙氧基硅烷、乙烯基三甲氧基硅烷、乙烯基三乙氧基硅烷、烯丙基三甲氧基硅烷、2-三甲氧基甲硅烷基乙基乙烯基醚等具有烯属可聚合基团的硅烷偶联剂、3-巯基丙基三甲氧基硅烷、3-巯基丙基三乙氧基硅烷等具有巯基的硅烷偶联剂可以与上述的具有仲酰胺基和/或叔酰胺基的乙烯基单体(b2)共聚或者发生链转移反应而生成化学键。
可水解硅化合物(b1)的使用量，以相对于所得到的聚合物乳液粒子(B)(添加的乙烯基单体((b2)以及根据情况添加的(b3))全部聚合时所得到的乙烯基(共)聚合物与可水解硅化合物(b1)全部聚合时所得到的聚合产物的质量(计算值)的合计)的质量比(b1)/(B)计，优选为0.005以上且0.5以下。
使用具有乙烯基可聚合基团的硅烷偶联剂作为可水解硅化合物(b1)从耐候性的观点考虑更优选。可水解硅化合物(b1)的配合量从聚合稳定性的观点考虑相对于聚合物乳液粒子(B)100质量份优选为0.01质量份以上且20质量份以下，更优选为0.1质量份以上且10质量份以下。
作为用于制造聚合物乳液粒子(B)的具有仲酰胺基和/或叔酰胺基的乙烯基单体(b2)，没有特别限制，可以例示例如：N-烷基或N-亚烷基取代的(甲基)丙烯酰胺等。具体地可以列举例如：N-甲基丙烯酰胺、N-甲基甲基丙烯酰胺、N-乙基丙烯酰胺、N,N-二甲基丙烯酰胺、N,N-二甲基甲基丙烯酰胺、N,N-二乙基丙烯酰胺、N-乙基甲基丙烯酰胺、N-甲基-N-乙基丙烯酰胺、N-甲基-N-乙基甲基丙烯酰胺、N-异丙基丙烯酰胺、N-正丙基丙烯酰胺、N-异丙基甲基丙烯酰胺、N-正丙基甲基丙烯酰胺、N-甲基-N-正丙基丙烯酰胺、N-甲基-N-异丙基丙烯酰胺、N-丙烯酰基吡咯烷、N-甲基丙烯酰基吡咯烷、N-丙烯酰基哌啶、N-甲基丙烯酰基哌啶、N-丙烯酰基六氢氮杂环庚三烯、N-丙烯酰基吗啉、N-甲基丙烯酰基吗啉、N-乙烯基吡咯烷酮、N-乙烯基己内酰胺、N,N’-亚甲基双丙烯酰胺、N,N’-亚甲基双甲基丙烯酰胺、N-乙烯基乙酰胺、双丙酮丙烯酰胺、双丙酮甲基丙烯酰胺、N-羟甲基丙烯酰胺、N-羟甲基甲基丙烯酰胺等。
用于制造聚合物乳液粒子(B)的乙烯基单体(b2)的酰胺基可以为仲酰胺基、叔酰胺基的任意一种，使用具有叔酰胺基的乙烯基单体时，所得到的聚合物乳液粒子(B)与金属氧化物(A)之间的氢键键合性强，因此优选。其中，特别是N,N-二乙基丙烯酰胺在水及乳化剂的存在下的聚合稳定性非常优良，并且可以与上述可水解硅化合物(b1)的聚合产物的羟基或金属氧化物(A)的羟基形成牢固的氢键，因此进一步优选。
作为可水解硅化合物(b1)，可以单独使用具有乙烯基可聚合基团或巯基的硅烷偶联剂或者将其与上述的烷氧基硅、其它硅烷偶联剂以及它们的缩合产物混合或复合使用。
另外，构成聚合物乳液粒子(B)的可水解硅化合物(b1)的聚合产物与具有仲酰胺基和/或叔酰胺基的乙烯基单体(b2)的聚合产物可以通过氢键或化学键进行复合。另外，本实施方式中，上述的(b1)、(b2)等优选通过氢键或化学键等各种键进行复合，但是对于该键的形态或状态等不进行任何限定。另外，本实施方式中，例如，可以仅对聚合物乳液粒子(B)中的一部分进行上述的复合。
使用通过将具有乙烯基可聚合基团或巯基的硅烷偶联剂即可水解硅化合物(b1)与具有仲酰胺基和/或叔酰胺基的乙烯基单体(b2)聚合而得到的物质作为聚合物乳液粒子(B)时，可以形成耐候性、耐化学品性、光学特性、强度等更加优良的涂膜，因此更优选。
具有乙烯基可聚合基团或巯基的硅烷偶联剂的配合量，相对于具有仲酰胺基和/或叔酰胺基的乙烯基单体(b2)100质量份，从聚合稳定性的观点考虑优选为0.1质量份以上且100质量份以下，更优选为0.5质量份以上且50质量份以下。
将具有仲酰胺基和/或叔酰胺基的乙烯基单体(b2)的聚合与能够与其共聚的其它乙烯基单体(b3)一起进行时，可以更有效地控制生成的聚合产物的特性(玻璃化转变温度、分子量、氢键键合力、极性、分散稳定性、耐候性、与可水解硅化合物(b1)的聚合产物的相容性等)，因此优选。
作为乙烯基单体(b3)，没有特别限制，可以列举例如：(甲基)丙烯酸酯、芳香族乙烯基化合物、氰化乙烯基化合物、以及含羧基乙烯基单体、含羟基乙烯基单体、含环氧基乙烯基单体、含羰基乙烯基单体等具有官能团的单体等。
作为(甲基)丙烯酸酯，没有特别限制，可以列举例如：烷基部分的碳原子数为1～50的(甲基)丙烯酸烷基酯、氧亚乙基的数目为1～100个的(聚)氧亚乙基二(甲基)丙烯酸酯等。
作为(甲基)丙烯酸酯，具体地可以列举例如：(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸甲基环己酯、(甲基)丙烯酸环己酯、(甲基)丙烯酸月桂酯、(甲基)丙烯酸十二烷基酯等。
作为(聚)氧亚乙基二(甲基)丙烯酸酯，没有特别限制，可以列举例如：二(甲基)丙烯酸乙二醇酯、二(甲基)丙烯酸二乙二醇酯、(甲基)丙烯酸甲氧基二乙二醇酯、二(甲基)丙烯酸四乙二醇酯等。
另外，本说明书中，(甲基)丙烯酸是甲基丙烯酸或丙烯酸的简称。
(甲基)丙烯酸酯的使用量(使用多种(甲基)丙烯酸酯时，其合计量)在全部乙烯基单体中优选为0～99.9质量％，更优选为5～80质量％。
作为芳香族乙烯基化合物，没有特别限制，可以列举例如苯乙烯、乙烯基甲苯等。
作为氰化乙烯基化合物，没有特别限制，可以列举例如丙烯腈、甲基丙烯腈等。
作为含羧基乙烯基单体，没有特别限制，可以列举例如：(甲基)丙烯酸、巴豆酸、衣康酸、马来酸、富马酸、马来酸酐、或者衣康酸、马来酸、富马酸等二元酸的半酯等。通过使用含羧基乙烯基单体，可以在聚合物乳液粒子(B)中引入羧基，通过具有粒子间的静电排斥力而使作为乳液的稳定性提高，可以对例如搅拌时的凝聚等来自外部的分散破坏作用具有抵抗力。此时，为了进一步提高静电排斥力，引入的羧基的一部分或全部也可以用氨或三乙胺、二甲基乙醇胺等胺类或NaOH、KOH等碱中和。
含羧基乙烯基单体的使用量(使用多种含羧基乙烯基单体时，其合计量)在全部乙烯基单体((b2)+(b3))中从耐水性的观点考虑优选为0～50质量％。更优选为0.1～10质量％，进一步优选为0.1～5质量％。
作为含羟基乙烯基单体，没有特别限制，可以列举例如：(甲基)丙烯酸2-羟基乙酯、(甲基)丙烯酸2-羟基丙酯、(甲基)丙烯酸3-羟基丙酯、(甲基)丙烯酸2-羟基丁酯、(甲基)丙烯酸3-羟基丁酯、(甲基)丙烯酸4-羟基丁酯等(甲基)丙烯酸羟烷基酯；富马酸二-2-羟基乙酯、富马酸单2-羟基乙酯单丁酯等富马酸的羟烷基酯；烯丙醇或氧亚乙基的数目为1～100个的(聚)氧亚乙基单(甲基)丙烯酸酯；氧亚丙基的数目为1～100个的(聚)氧亚丙基单(甲基)丙烯酸酯；以及“プラクセルFM、FA单体”(大赛璐化学株式会社制造的己内酯加成的单体的商品名)、以及α,β-烯属不饱和羧酸的羟烷基酯类等。
使用含羟基乙烯基单体作为能够与(b2)共聚的乙烯基单体(b3)时，可以容易控制金属氧化物(A)与具有仲酰胺基和/或叔酰胺基的乙烯基单体(b2)的聚合产物的氢键键合力，并且可以提高聚合物乳液粒子(B)的水分散稳定性。
含羟基乙烯基单体的使用量在全部乙烯基单体中优选为0～80质量％，更优选为0.1～50质量％，进一步优选为0.1～10质量％。
作为含环氧基乙烯基单体，没有特别限制，可以列举例如：含缩水甘油基乙烯基单体等。作为含缩水甘油基乙烯基单体，没有特别限制，可以列举例如：(甲基)丙烯酸缩水甘油酯、烯丙基缩水甘油基醚、烯丙基二甲基缩水甘油基醚等。
作为含羰基乙烯基单体，没有特别限制，可以列举例如：双丙酮丙烯酰胺等。
使用含缩水甘油基乙烯基单体或者含羰基乙烯基单体作为能够与(b2)共聚的其它乙烯基单体(b3)时，聚合物乳液粒子(B)具有反应性，通过利用肼衍生物、羧酸衍生物以及异氰酸酯衍生物等进行交联，可以形成耐溶剂性等优良的涂膜。含缩水甘油基乙烯基单体或含羰基乙烯基单体的使用量在全部乙烯基单体中优选为0～50质量％。
在聚合物乳液粒子(B)的合成中可以使用乳化剂。作为乳化剂，没有特别限制，可以列举例如：烷基苯磺酸、烷基磺酸、烷基磺基琥珀酸、聚氧化乙烯烷基硫酸、聚氧化乙烯烷基芳基硫酸、聚氧化乙烯二苯乙烯基苯基醚磺酸等酸性乳化剂；酸性乳化剂的碱金属(Li、Na、K等)盐、酸性乳化剂的铵盐、脂肪酸皂等阴离子型表面活性剂；烷基三甲基溴化铵、溴化烷基吡啶月桂酸咪唑啉等季铵盐、吡啶盐、咪唑啉盐型阳离子型表面活性剂；聚氧化乙烯烷基芳基醚、聚氧化乙烯失水山梨醇脂肪酸酯、聚氧化乙烯氧化丙烯嵌段共聚物、聚氧化乙烯二苯乙烯基苯基醚等非离子型表面活性剂或者具有可自由基聚合的双键的反应性乳化剂等。
这些乳化剂中，选择具有可自由基聚合的双键的反应性乳化剂时，聚合物乳液粒子(B)的水分散稳定性更加良好，并且可以形成耐水性、耐化学品性、光学特性、强度等优良的涂膜，因此更优选。
作为反应性乳化剂，没有特别限制，可以列举例如：具有磺酸基或磺酸盐基的乙烯基单体、具有硫酸酯基的乙烯基单体、它们的碱金属盐或铵盐；具有聚氧化乙烯等非离子基团的乙烯基单体；具有季铵盐的乙烯基单体等。
作为具有磺酸基或磺酸盐基的乙烯基单体的盐的具体例，没有特别限制，可以列举例如：具有可自由基聚合的双键、并且具有选自由部分被磺酸基的铵盐、钠盐或钾盐的基团取代的、碳原子数1～20的烷基、碳原子数2～4的烷基醚基、碳原子数2～4的多烷基醚基、碳原子数6或10的芳基以及琥珀酸基组成的组中的取代基的化合物；具有结合有磺酸基的铵盐、钠盐或钾盐的基团的乙烯基的乙烯基磺酸盐化合物等。
作为具有部分被磺酸基的铵盐、钠盐或钾盐的基团取代的琥珀酸基的化合物的具体例，没有特别限制，可以列举例如烯丙基磺基琥珀酸盐等。它们也可以使用市售品，没有特别限制，可以列举例如：エレミノールJS-2(商品名)(三洋化成株式会社制造)、ラテムルS-120、S-180A或S-180(商品名)(花王株式会社制造)等。
作为具有部分被磺酸基的铵盐、钠盐或钾盐的基团取代的碳原子数2～4的烷基醚基或碳原子数2～4的多烷基醚基的化合物的具体例，没有特别限制，可以列举例如：アクアロンHS-10或KH-1025(商品名)(第一工业制药株式会社制造)、アデカリアソープSE-1025N或SR-1025(商品名)(旭电化工业株式会社制造)等。
作为具有非离子基团的乙烯基单体的具体例，没有特别限制，可以列举例如：α-[1-[(烯丙氧基)甲基]-2-(壬基苯氧基)乙基]-ω-羟基聚氧化乙烯(商品名：アデカリアソープNE-20、NE-30、NE-40等，旭电化工业株式会社制造)、聚氧化乙烯烷基丙烯基苯基醚(商品名：アクアロンRN-10、RN-20、RN-30、RN-50等，第一制药工业株式会社制造)等。
作为乳化剂的使用量，相对于所得到的聚合物乳液粒子(B)100质量份，优选设定为10质量份以下的范围，更优选设定为0.001～5质量份的范围。
可水解硅化合物(b1)与具有仲酰胺基和/或叔酰胺基的乙烯基单体(b2)的聚合优选在聚合催化剂存在下进行。
作为可水解硅化合物(b1)的聚合催化剂，可以根据聚合中使用的单体的成分等适当选择，没有特别限制，可以列举例如：盐酸、氢氟酸等氢卤酸类、乙酸、三氯乙酸、三氟乙酸、乳酸等羧酸类；硫酸、对甲苯磺酸等磺酸类；烷基苯磺酸、烷基磺酸、烷基磺基琥珀酸、聚氧化乙烯烷基硫酸、聚氧化乙烯烷基芳基硫酸、聚氧化乙烯二苯乙烯基苯基醚磺酸等酸性乳化剂类；酸性或弱酸性的无机盐、邻苯二甲酸、磷酸、硝酸等酸性化合物类；氢氧化钠、氢氧化钾、甲醇钠、乙酸钠、四甲基氯化铵、四甲基氢氧化铵、三丁基胺、二氮杂双环十一碳烯、乙二胺、二亚乙基三胺、乙醇胺类、γ-氨基丙基三甲氧基硅烷、γ-(2-氨基乙基)-氨基丙基三甲氧基硅烷等碱性化合物类；辛酸二丁基锡、二月桂酸二丁基锡等锡化合物等。其中，从不仅作为聚合催化剂而且具有作为乳化剂的作用的观点考虑，优选酸性乳化剂类，进一步优选碳原子数5～30的烷基苯磺酸。
作为具有仲酰胺基和/或叔酰胺基的乙烯基单体(b2)的聚合催化剂，优选通过借助于热或还原性物质等进行自由基分解从而引起乙烯基单体的加成聚合的自由基聚合催化剂，可以使用例如水溶性或油溶性的过硫酸盐、过氧化物、偶氮双化合物等。作为该聚合催化剂的具体例，没有特别限制，可以列举例如：过硫酸钾、过硫酸钠、过硫酸铵、过氧化氢、叔丁基过氧化氢、过氧化苯甲酸叔丁酯、2,2-偶氮二异丁腈、2,2-偶氮双(2-二氨基丙烷)盐酸盐、2,2-偶氮双(2,4-二甲基戊腈)等。作为该聚合催化剂的配合量，相对于全部乙烯基单体100质量份优选为0.001～5质量份。另外，更期望促进聚合速度、以及70℃以下的低温聚合时，例如将亚硫酸氢钠、氯化亚铁、抗坏血酸盐、雕白粉等还原剂与自由基聚合催化剂组合使用是有利的。
如上所述，聚合物乳液粒子(B)可以通过在水及乳化剂的存在下，并优选在聚合催化剂存在下，将可水解硅化合物(b1)与具有仲酰胺基和/或叔酰胺基的乙烯基单体(b2)(根据需要可以使用能够与其共聚的其它乙烯基单体(b3))聚合而得到。
可水解硅化合物(b1)与具有仲酰胺基和/或叔酰胺基的乙烯基单体(b2)的聚合可以分别实施，但是，通过同时实施，可以通过两者之间的氢键等实现微有机/无机复合化，因此优选。
聚合物乳液粒子(B)的数均粒径(一次粒径；聚合物乳液粒子(B)的一次粒子的数均粒径)优选为10～800nm。通过将(B)的粒径调节到上述范围内，可以形成耐候性、耐化学品性、光学特性、以及防污性、防雾性、防静电性等更加优良的涂膜。另外，从提高所得到的涂膜的透明性的观点考虑，聚合物乳液粒子(B)的数均粒径更优选为50～300nm。
作为得到这样的数均粒径的聚合物乳液粒子(B)的方法，没有特别限制，优选在足以乳化剂形成胶束的量的水的存在下将可水解硅化合物(b1)以及具有仲酰胺基和/或叔酰胺基的乙烯基单体(b2)聚合的、所谓的乳液聚合。
作为乳液聚合的具体方法，没有特别限制，可以列举例如：将可水解硅化合物(b1)及具有仲酰胺基和/或叔酰胺基的乙烯基单体(b2)(根据需要的能够与其共聚的其它乙烯基单体(b3))直接或者在乳化的状态下，分批或分段或者连续地滴加到反应容器中，在前述聚合催化剂的存在下，优选在大气压至根据需要在10MPa的压力下，在约30℃～约150℃的反应温度下聚合的方法。根据需要，可以改变压力或反应温度。对于可水解硅化合物(b1)以及全部乙烯基单体量的总量与水的比率，没有特别限制，优选设定为最终固体成分量(以添加的单体全部聚合的情况下所得到的聚合物(乙烯基(共)聚合物以及可水解硅化合物(b1)的聚合产物)的质量的合计(计算值)为基础计算的值)为0.1～70质量％、优选1～55质量％的范围。
在进行乳液聚合时为了增长或控制粒径，可以采用预先使水相中存在乳液粒子而进行聚合的种子聚合法。由此，可以得到粒径更均匀的聚合物乳液粒子。作为种子(核)的物质没有特别限制，可以使用公知的物质，可以根据反应条件等适当选择。聚合反应只要体系中的pH优选在1.0～10.0、更优选1.0～6.0的范围内进行即可。pH可以使用磷酸氢二钠或硼砂、或者碳酸氢钠、氨水等pH缓冲剂进行调节。
作为得到聚合物乳液粒子(B)的方法，也可以采用在使可水解硅化合物(b1)聚合所需的水及乳化剂、以及根据需要的溶剂的存在下，将可水解硅化合物(b1)与具有仲酰胺基和/或叔酰胺基的乙烯基单体(b2)聚合后，添加水直到聚合产物成为乳液的方法。
聚合物乳液粒子(B)优选为由两层以上的层形成的核/壳结构。由此，可以得到机械物性(强度与柔软性的平衡等)优良的涂膜。
本实施方式中使用的聚合物乳液粒子(B)中，根据其用途以及使用方法等，可以配合通常添加配合到涂料或成型用树脂中的成分，例如增稠剂、流平剂、触变剂、消泡剂、冷冻稳定剂、消光剂、交联反应催化剂、颜料、固化催化剂、交联剂、填充剂、防结皮剂、分散剂、润湿剂、光稳定剂、抗氧化剂、紫外线吸收剂、流变控制剂、消泡剂、成膜助剂、防锈剂、染料、增塑剂、润滑剂、还原剂、防腐剂、防霉剂、除臭剂、防黄变剂、防静电剂或静电调节剂等。
<可水解硅化合物(C)>
本实施方式中使用的可水解硅化合物(C)，优选为选自由下式(2)、(3)以及(4)表示的化合物组成的组中的一种以上的可水解硅化合物。
R1nSiX4-n (2)
式(2)中，R1表示氢原子或者可以具有卤素基团、羟基、巯基、氨基、(甲基)丙烯酰基或环氧基的、碳原子数1～10的烷基、烯基、炔基或芳基。X表示可水解基团，n为0～3的整数。
X3Si-R2n-SiX3 (3)
式(3)中，X3表示可水解基团，R2表示碳原子数1～6的亚烷基或亚苯基。n为0或1。
R3-(O-Si(OR3)2)n-OR3 (4)
式(4)中，R3表示碳原子数1～6的烷基。n为2～8的整数。
<各成分的含有比率>
本实施方式的涂料组合物中，金属氧化物(A)与聚合物乳液粒子(B)的重量比率((A)：(B))优选为1：0.05～1：1，金属氧化物(A)与可水解硅化合物(C)的重量比率((A)：(C))优选为1：0.05～1：0.5。
从形成涂膜时的耐候性的观点考虑，金属氧化物(A)与聚合物乳液粒子(B)的重量比率((A)：(B))优选为1：0.05以上。另外，从透明性的观点考虑，金属氧化物(A)与聚合物乳液粒子(B)的重量比率((A)：(B))优选为1：1以下。
从机械强度、耐候性的观点考虑，金属氧化物(A)与可水解硅化合物(C)的重量比率((A)：(C))优选为1：0.05以上。另外，从增大空隙率、使涂膜为低折射率的观点考虑，金属氧化物(A)与可水解硅化合物(C)的重量比率((A)：(C))优选为1：0.5以下。另外，可水解硅化合物(C)的重量为可水解硅化合物(C)水解、缩合后的以SiO2换算的重量。
<涂料组合物的制造方法>
本实施方式的涂料组合物的制造方法优选包括将包含球形的金属氧化物(a1)和长径比(长径/短径)为3～25的链状的金属氧化物(a2)的金属氧化物(A)与聚合物乳液粒子(B)配合而得到混合物的第一工序、以及在第一工序中得到的混合物中添加酸的第二工序。添加酸作为水解、缩合催化剂的情况下，从配合稳定性的观点考虑，优选在先配合金属氧化物(A)和聚合物乳液粒子(B)后再添加酸。
上述酸没有特别限制，可以列举例如：盐酸、氢氟酸等氢卤酸类；乙酸、三氯乙酸、三氟乙酸、乳酸等羧酸类；硫酸、甲磺酸、对甲苯磺酸等磺酸类；烷基苯磺酸、烷基磺酸、烷基磺基琥珀酸、聚氧化乙烯烷基硫酸、聚氧化乙烯烷基芳基硫酸、聚氧化乙烯二苯乙烯基苯基醚磺酸等酸性乳化剂类；酸性或弱酸性的无机盐、邻苯二甲酸、磷酸、硝酸等酸性化合物类等。
《防反射膜》
本实施方式的防反射膜可以通过将上述的涂料组合物涂布到基材上并干燥而得到。
作为将上述的涂料组合物涂布到基材上的方法，没有特别限制，可以列举例如：喷雾法、流涂法、辊涂法、刷涂法、浸涂法、旋涂法、丝网印刷法、流延法、凹版印刷法、柔版印刷法等。
作为所述干燥方法，没有特别限制，可以列举例如：自然干燥、热风干燥、红外线干燥等。作为所述干燥温度，优选5～700℃，更优选10～300℃，进一步优选20～200℃。
另外，将通过所述涂布形成的涂膜在所述基材上干燥后，根据需要可以进行优选20℃～500℃、更优选40℃～250℃的热处理或紫外线照射等。
作为本实施方式的防反射膜的厚度，从透明性、防反射特性的方面考虑，优选为0.05～10μm。作为基材，没有特别限制，可以列举例如：合成树脂、天然树脂等有机基材、玻璃等无机基材、它们的组合等。
本实施方式的防反射膜的透明性、防反射特性优良，因此可以在太阳能电池用的构件(玻璃以及模块等)、太阳能电池用聚光透镜、光电池、液晶显示器、眼镜、窗玻璃、电视机等中作为需要提高透光性和/或防止反射眩光的构件的防反射膜使用。
本实施方式的防反射膜包含含有球形的金属氧化物(a1)和长径比(长径/短径)为3～25的链状的金属氧化物(a2)的金属氧化物(A)以及聚合物粒子(B’)，所述聚合物粒子(B’)相互不直接接触而存在。聚合物粒子(B’)为由聚合物乳液粒子(B)通过溶剂挥发而形成的聚合物粒子。这样的防反射膜从能够形成空隙，并且耐候性提高的观点考虑是优选的。在防反射膜中形成的结构可以通过透射型电子显微镜(TEM)或扫描型电子显微镜(SEM)观察。
另外，本实施方式的防反射膜优选具有链状的金属氧化物(a2)直接和/或经由球形的金属氧化物(a1)与聚合物粒子(B’)的表面结合的结构体。具有这样的结构体的防反射膜通过链状的金属氧化物(a2)也可以形成空隙，金属氧化物(a1)或(a2)与聚合物粒子(B’)的表面结合，由此聚合物粒子(B’)不直接接触基材，因此耐候性良好。另外，具有这样的结构体的防反射膜中，球形的金属氧化物(a1)的粒子间的胶粘点增加，因此机械强度提高。另外，具有这样的结构体的防反射膜具有表面亲水基团，因此防静电效果提高。
本实施方式的防反射膜优选还含有可水解硅化合物(C)的水解缩合物(C’)，可水解硅化合物(C)的水解缩合物(C’)与聚合物粒子(B’)的表面结合，并且具有链状的金属氧化物(a2)直接和/或经由球形的金属氧化物(a1)与聚合物粒子(B’)的表面结合的结构体。还含有水解缩合物(C’)并且具有这样的结构体的防反射膜的机械强度、耐候性进一步提高。
本实施方式的防反射膜，从耐候性、耐化学品性、光学特性、强度等观点考虑，优选聚合物粒子(B’)具有选自酰胺基、醚基、羟基、巯基和羰基组成的组中的至少一种氢键键合性官能团，具有链状的金属氧化物(a2)与聚合物粒子(B’)的氢键键合性官能团结合的结构体。作为这样的结构体的具体例，没有特别限制，可以列举例如：在使用胶体二氧化硅(通常表面上存在硅醇基(Si-OH))作为链状的金属氧化物(a2)的原料的情况下，胶体二氧化硅表面的羟基与聚合物粒子(B’)的氢键键合性官能团结合的结构体。
本实施方式的防反射膜，从耐候性的观点考虑，优选其为形成在基材上的防反射膜，金属氧化物(A)和/或可水解硅化合物(C)的水解缩合物(C’)直接与基材结合。
本实施方式的防反射膜，从防污性的观点考虑，表面水接触角优选为40°以下，更优选为30°以下，进一步优选为20°以下。该防反射膜的表面水接触角越低越好，有时接触角低至0°附近。表面水接触角低的防反射膜利用雨水等清洗的效果高。
表面水接触角在前述范围内的防反射膜可以通过将上述涂料组合物涂布到基材上并干燥而得到。
另外，本实施方式中，表面水接触角可以通过后述的实施例中记载的方法测定。
本实施方式的防反射膜的在温度20±2℃、相对湿度50±5％的空调室内放置16小时以上后，以施加电压200V测定的表面电阻值，从基于防静电效果的防污性的观点考虑，优选为1.0×1014Ω以下，更优选为1.0×1013Ω以下，进一步优选为1.0×1012Ω以下。表面电阻值低的防反射膜具有防静电效果，不容易附着尘埃等。该防反射膜的表面电阻值的下限没有特别限制，例如为1.0×105Ω以上。
表面电阻值在前述范围内的防反射膜可以通过将上述的涂料组合物涂布到基材上并干燥而得到。
另外，本实施方式中，表面电阻值可以通过后述的实施例中记载的方法测定。
另外，本实施方式的防反射膜的防污性、防雾性、防静电性、耐候性、耐化学品性优良，因此可以作为太阳光发电用镜、建筑物、钢结构物、建材、灰浆、混凝土、塑料、汽车等的防污涂层使用。
实施例
通过以下的实施例、合成例以及比较例具体地说明本发明，但是这些例子不限定本发明的范围。实施例、合成例以及比较例中，各种物性通过以下的方法测定。
(1)平均粒径、平均长径比以及平均长径的测定
对于球形的金属氧化物，放大到50000～100000倍，调节使得拍摄到100个～200个球形的金属氧化物粒子后，拍摄透射型显微镜照片。然后，测定拍摄的各球形的金属氧化物粒子的粒径(长径与短径的平均值)，求出其平均值，作为平均粒径。
对于链状的金属氧化物，放大到50000～100000倍，调节使得拍摄到100个～200个链状的金属氧化物粒子后，拍摄透射型显微镜照片。然后，测定拍摄的各链状的金属氧化物粒子的短径和长径，由各测定值计算长径比(长径/短径)。求出计算的各长径比(长径/短径)的平均值，作为平均长径比。另外，测定拍摄的链状的金属氧化物粒子中长径比(长径/短长)在3～25范围内的粒子的长径，求出其平均值，作为平均长径。
(2)反射率的测定
对于实施例和比较例中得到的试验板，使用FE-3000型反射分光计(大塚电子株式会社制造)，测定波长300～800nm范围内的反射光谱，将450～650nm范围的反射率的平均值作为平均反射率。
(3)总透光率以及雾度的测定
对于实施例和比较例中得到的试验板，使用日本国日本电色工业株式会社制造的浊度计NDH2000，根据JIS K7361-1规定的方法测定总透光率以及雾度。
(4)铅笔硬度的测定
由实施例和比较例中得到的涂膜制作JIS S6006规定的试验用铅笔，使用该试验用铅笔，根据JIS K5400中规定的铅笔硬度的评价方法，评价1kg负荷下的铅笔硬度。
(5)表面水接触角的测定
在实施例和比较例中得到的涂膜的表面上载置去离子水的水滴(1.0μL)，在20℃下放置10秒后，使用日本国协和界面科学制造的CA-X150型接触角计测定初始接触角。水对涂膜的接触角越小，评价覆膜表面的亲水性越高。
(6)耐候性试验
对于实施例和比较例中得到的试验板，使用环境试验器(エスペック株式会社制造，SH-661)，进行在温度85℃、湿度85％的环境下放置200小时的耐候性试验。另外，如上述(3)所述测定耐候性试验后的试验板的总透光率。
(7)表面电阻的测定
将实施例和比较例中得到的涂膜在温度20±2℃、相对湿度50±5％的空调室内放置16小时以上，使用株式会社ADC制造的数字式静电计8252、电阻率测试盒12704A，以施加电压200V测定前述放置后的涂膜的表面电阻。
(8)外观
对于实施例和比较例中得到的试验板，如下所述评价外观。
(外观评价基准)
优秀：无干涉条纹
良好：干涉条纹少
不良：干涉条纹多
[合成例1]
·聚合物乳液粒子(B-1)水分散体的合成
在具有回流冷凝器、滴加槽、温度计和搅拌装置的反应器中，投入离子交换水1600g以及十二烷基苯磺酸7g后，进行搅拌的同时加热到80℃从而得到混合液(1)。在所得到的混合液(1)中，在将反应容器中的温度保持在80℃的状态下用约2小时滴加二甲基二甲氧基硅烷185g及苯基三甲氧基硅烷117g的混合液(2)而得到混合液(3)。然后，在反应容器中的温度为80℃的状态下将混合液(3)搅拌约1小时。然后，在所得到的混合液(3)中，在将反应容器中的温度保持在80℃的状态下用约2小时同时滴加丙烯酸丁酯150g、四乙氧基硅烷30g、苯基三甲氧基硅烷145g及3-甲基丙烯酰氧丙基三甲氧基硅烷1.3g的混合液(4)和二乙基丙烯酰胺165g、丙烯酸3g、反应性乳化剂(商品名“アデカリアソープSR-1025”，旭电化株式会社制造，固体成分25质量％水溶液)13g、过硫酸铵的2质量％水溶液40g及离子交换水1900g的混合液(5)，从而得到混合物(6)。另外，作为热固化，在反应容器中的温度为80℃的状态下将混合物(6)搅拌约2小时。然后，将混合物(6)冷却到室温，用100目的金属网过滤，得到数均粒径87nm的聚合物乳液粒子(B-1)的水分散体(固体成分14.09质量％)。
另外，本实施例中，聚合物乳液粒子的数均粒径利用动态光散射式粒度分布测定装置测定。
[实施例1]
在20％乙醇水溶液80g中，混合并搅拌作为聚合物乳液粒子(B)的合成例1中合成的聚合物乳液粒子(B-1)的水分散体1.8g、作为球形的金属氧化物(a1)的原料的平均粒径5nm的水分散胶体二氧化硅(商品名“スノーテックスOXS”，日产化学工业株式会社制造，固体成分10质量％)2.5g、作为链状的金属氧化物(a2)的原料的、由平均直径约12nm的二氧化硅一次粒子构成的平均长径约70nm、大部分粒子的长径比(长径/短径)在3～25范围内的串珠状二氧化硅的水性分散液(商品名“スノーテックスOUP”，日产化学工业株式会社制造，固体成分15质量％)12.0g、以及作为可水解硅化合物(C)的四乙氧基硅烷(信越化学工业株式会社制造)1.7g，得到涂料组合物(E-1)。
在基材(5cm×5cm的白板玻璃)上使用旋涂机涂布上述涂料组合物(E-1)使得膜厚为100nm，然后在70℃干燥30分钟，由此得到具有涂膜(F-1)的试验板(G-1)。此时涂膜(F-1)中的组成比(与以涂料组合物的固体成分换算而计算的各成分的重量比率同样)为(a1)：(a2)：(B’)：(C’)＝100：720：100：190。
另外，本实施例中，(B’)为来源于聚合物乳液粒子(B)的聚合物粒子，(C’)为可水解硅化合物(C)的水解缩合物。
所得到的试验板(G-1)的总透光率为94.6％，最初的基材的总透光率为91.6％，因此由下式(6)表示的透光率增加率(以下也记作“AR”)为3.3％。另外，试验板(G-1)的波长450～650nm下的平均反射率为0.60％，显示非常良好的防反射特性。另外，涂膜(F-1)的铅笔硬度为7H，显示非常良好的硬度。另外，涂膜(F-1)的表面水接触角小于10°，表面电阻值为3.3×1011Ω，显示非常良好的防污性能。另外，耐候性试验后的试验板(G-1)的总透光率为94.2％，最初的基材的总透光率为91.6％，因此耐候性试验后的AR为2.8％。因此，试验板(G-1)的由式(7)表示的AR变化率为-14.5％，显示良好的耐候性。
AR＝100×(试验板(涂布基材)的总透光率/最初的基材的总透光率)-100 (6)
AR变化率＝100×(耐候性试验后的AR/初始的AR)-100 (7)
[实施例2]
在20％乙醇水溶液80g中，混合并搅拌作为聚合物乳液粒子(B)的合成例1中合成的聚合物乳液粒子(B-1)的水分散体1.8g、作为球形的金属氧化物(a1)的原料的平均粒径25nm的水分散胶体二氧化硅(商品名“スノーテックスO40”，日产化学工业株式会社制造，固体成分40质量％)0.6g、作为链状的金属氧化物(a2)的原料的、由平均粒径约12nm的二氧化硅一次粒子构成的平均长径约70nm、大部分粒子的长径比(长径/短径)在3～25范围内的串珠状二氧化硅的水性分散液(商品名“スノーテックスOUP”，日产化学工业株式会社制造，固体成分15质量％)12.0g、以及作为可水解硅化合物(C)的四乙氧基硅烷(信越化学工业株式会社制造)1.7g，得到涂料组合物(E-2)。
除了使用涂料组合物(E-2)代替涂料组合物(E-1)以外，与实施例1同样地得到具有涂膜(F-2)的试验板(G-2)。此时涂膜(F-2)中的组成比(与以涂料组合物的固体成分换算而计算的各成分的重量比率同样)为(a1)：(a2)：(B’)：(C’)＝100：720：100：190。
所得到的试验板(G-2)的总透光率为94.5％，透光率增加率(AR)为3.2％，另外，平均反射率为0.62％，显示非常良好的防反射特性。另外，涂膜(F-2)的铅笔硬度为5H，显示良好的硬度。另外，涂膜(F-2)的表面水接触角小于10°，表面电阻值为4.1×1011Ω，显示非常良好的防污性能。另外，耐候性试验后的试验板(G-2)的总透光率为94.3％，耐候性试验后的AR为2.9％。因此，试验板(G-2)的耐候性试验后的AR变化率为-8.4％，显示良好的耐候性。
[实施例3]
除了调节原料的量使得涂膜(F-3)的组成比(与以涂料组合物的固体成分换算而计算的各成分的重量比率同样)为(a1)：(a2)：(B’)：(C’)＝63：438：100：120以外，通过与实施例1同样的方法得到涂料组合物(E-3)，得到具有涂膜(F-3)的试验板(G-3)。
所得到的试验板(G-3)的总透光率为94.6％，透光率增加率(AR)为3.3％，另外，平均反射率为0.63％，显示非常良好的防反射特性。另外，涂膜(F-3)的铅笔硬度为6H，显示非常良好的硬度。另外，涂膜(F-3)的表面水接触角小于10°，表面电阻值为5.7×1011Ω，显示非常良好的防污性能。另外，耐候性试验后的试验板(G-3)的总透光率为94.3％，耐候性试验后的AR为3.0％。因此，试验板(G-3)的耐候性试验后的AR变化率为-9.9％，显示良好的耐候性。
[实施例4]
除了使用丙烯酸类胶乳水分散体(商品名“ポリデュレックスG633”，旭化成化学株式会社制造，固体成分46％)(B-2)作为聚合物乳液粒子(B)以外，通过与实施例3同样的方法得到涂料组合物(E-4)，得到具有涂膜(F-4)的试验板(G-4)。此时涂膜(F-4)的组成比(与以涂料组合物的固体成分换算而计算的各成分的重量比率同样)为(a1)：(a2)：(B’)：(C’)＝63：438：100：120。
所得到的试验板(G-4)的总透光率为94.3％，透光率增加率(AR)为2.9％，另外，平均反射率为0.95％，显示非常良好的防反射特性。另外，涂膜(F-4)的铅笔硬度为6H，显示非常良好的硬度。另外，涂膜(F-4)的表面水接触角为28°，表面电阻值为7.5×1011Ω，显示良好的防污性。另外，耐候性试验后的试验板(G-4)的总透光率为93.5％，耐候性试验后的AR为2.1％。因此，试验板(G-4)的耐候性试验后的AR变化率为-28.8％，显示良好的耐候性。
[实施例5]
除了调节原料的量使得涂膜(F-5)的组成比(与以涂料组合物的固体成分换算而计算的各成分的重量比率同样)为(a1)：(a2)：(B’)：(C’)＝38：263：100：80以外，通过与实施例1同样的方法得到涂料组合物(E-5)，得到具有涂膜(F-5)的试验板(G-5)。
所得到的试验板(G-5)的总透光率为94.4％，透光率增加率(AR)为3.1％，另外，平均反射率为0.85％，显示非常良好的防反射特性。另外，涂膜(F-5)的铅笔硬度为6H，显示非常良好的硬度。另外，涂膜(F-5)的表面水接触角小于10°，表面电阻值为5.1×1011Ω，显示非常良好的防污性能。另外，耐候性试验后的试验板(G-5)的总透光率为94.3％，耐候性试验后的AR为2.9％。因此，试验板(G-5)的耐候性试验前后的AR变化率为-4.5％，显示非常良好的耐候性。
[实施例6]
除了调节原料的量使得涂膜(F-6)的组成比(与以涂料组合物的固体成分换算而计算的各成分的重量比率同样)为(a1)：(a2)：(B’)：(C’)＝25：175：100：60以外，通过与实施例1同样的方法得到涂料组合物(E-6)，得到具有涂膜(F-6)的试验板(G-6)。
所得到的试验板(G-6)的总透光率为94.3％，透光率增加率(AR)为2.9％，另外，平均反射率为0.92％，显示非常良好的防反射特性。另外，涂膜(F-6)的铅笔硬度为5H，显示良好的硬度。另外，涂膜(F-6)的表面水接触角为10°，表面电阻值为6.3×1011Ω，显示非常良好的防污性能。另外，耐候性试验后的试验板(G-6)的总透光率为94.2％，耐候性试验后的AR为2.9％。因此，试验板(G-6)的耐候性试验后的AR变化率为-3.3％，显示非常良好的耐候性。
[实施例7]
除了调节原料的量使得涂膜(F-7)的组成比(与以涂料组合物的固体成分换算而计算的各成分的重量比率同样)为(a1)：(a2)：(B’)：(C’)＝13：88：100：40以外，通过与实施例1同样的方法得到涂料组合物(E-7)，得到具有涂膜(F-7)的试验板(G-7)。
所得到的试验板(G-7)的总透光率为93.5％，透光率增加率(AR)为2.1％，另外，平均反射率为1.25％，显示良好的防反射特性。另外，涂膜(F-7)的铅笔硬度为4H，显示良好的硬度。另外，涂膜(F-7)的表面水接触角为25°，表面电阻值为6.5×1011Ω，显示良好的防污性能。另外，耐候性试验后的试验板(G-7)的总透光率为93.5％，耐候性试验后的AR为2.1％。因此，试验板(G-7)的耐候性试验后的AR变化率为-1.2％，显示非常良好的耐候性。
[实施例8]
除了调节原料的量使得涂膜(F-8)的组成比(与以涂料组合物的固体成分换算而计算的各成分的重量比率同样)为(a1)：(a2)：(B’)：(C’)＝125：875：100：221以外，通过与实施例1同样的方法得到涂料组合物(E-8)，得到具有涂膜(F-8)的试验板(G-8)。
所得到的试验板(G-8)的总透光率为94.5％，透光率增加率(AR)为3.2％，另外，平均反射率为0.67％，显示非常良好的防反射特性。另外，涂膜(F-8)的铅笔硬度为7H，显示非常良好的硬度。另外，涂膜(F-8)的表面水接触角小于10°，表面电阻值为3.1×1011Ω，显示非常良好的防污性能。另外，耐候性试验后的试验板(G-8)的总透光率为93.9％，耐候性试验后的AR为2.5％。因此，试验板(G-8)的耐候性试验后的AR变化率为-21.0％，显示良好的耐候性。
[实施例9]
除了调节原料的量使得涂膜(F-9)的组成比(与以涂料组合物的固体成分换算而计算的各成分的重量比率同样)为(a1)：(a2)：(B’)：(C’)＝188：1313：100：321以外，通过与实施例1同样的方法得到涂料组合物(E-9)，得到具有涂膜(F-9)的试验板(G-9)。
所得到的试验板(G-9)的总透光率为94.4％，透光率增加率(AR)为3.1％，另外，平均反射率为0.72％，显示非常良好的防反射特性。另外，涂膜(F-9)的铅笔硬度为7H，显示非常良好的硬度。另外，涂膜(F-9)的表面水接触角小于10°，表面电阻值为2.8×1011Ω，显示非常良好的防污性能。另外，耐候性试验后的试验板(G-9)的总透光率为93.7％，耐候性试验后的AR为2.3％。因此，试验板(G-9)的耐候性试验后的AR变化率为-24.8％，显示良好的耐候性。
[实施例10]
除了调节原料的量使得涂膜(F-10)的组成比(与以涂料组合物的固体成分换算而计算的各成分的重量比率同样)为(a1)：(a2)：(B’)：(C’)＝250：1750：100：421以外，通过与实施例1同样的方法得到涂料组合物(E-10)，得到具有涂膜(F-10)的试验板(G-10)。
所得到的试验板(G-10)的总透光率为94.6％，透光率增加率(AR)为3.3％，另外，平均反射率为0.61％，显示非常良好的防反射特性。另外，涂膜(F-10)的铅笔硬度为7H，显示非常良好的硬度。另外，涂膜(F-10)的表面水接触角小于10°，表面电阻值为2.5×1011Ω，显示非常良好的防污性能。另外，耐候性试验后的试验板(G-10)的总透光率为93.7％，耐候性试验后的AR为2.3％。因此，试验板(G-10)的耐候性试验后的AR变化率为-29.8％，显示良好的耐候性。
[实施例11]
除了调节原料的量使得涂膜(F-11)的组成比(与以涂料组合物的固体成分换算而计算的各成分的重量比率同样)为(a1)：(a2)：(B’)：(C’)＝63：438：100：257以外，通过与实施例1同样的方法得到涂料组合物(E-11)，得到具有涂膜(F-11)的试验板(G-11)。
所得到的试验板(G-11)的总透光率为93.7％，透光率增加率(AR)为2.3％，另外，平均反射率为1.45％，显示良好的防反射特性。另外，涂膜(F-11)的铅笔硬度为8H，显示非常良好的硬度。另外，涂膜(F-11)的表面水接触角小于10°，表面电阻值为6.1×1011Ω，显示非常良好的防污性能。另外，耐候性试验后的试验板(G-11)的总透光率为93.5％，耐候性试验后的AR为2.1％。因此，试验板(G-11)的耐候性试验后的AR变化率为-8.4％，显示良好的耐候性。
[实施例12]
除了调节原料的量使得涂膜(F-12)的组成比(与以涂料组合物的固体成分换算而计算的各成分的重量比率同样)为(a1)：(a2)：(B’)：(C’)＝63：438：100：67，并且相对于原料的量添加0.2重量％的盐酸以外，通过与实施例1同样的方法得到涂料组合物(E-12)，得到具有涂膜(F-12)的试验板(G-12)。
所得到的试验板(G-12)的总透光率为94.7％，透光率增加率(AR)为3.4％，另外，平均反射率为0.58％，显示非常良好的防反射特性。另外，涂膜(F-12)的铅笔硬度为4H，显示良好的硬度。另外，涂膜(F-12)的表面水接触角小于10°，表面电阻值为6.9×1011Ω，显示非常良好的防污性能。另外，耐候性试验后的试验板(G-12)的总透光率为94.3％，耐候性试验后的AR为2.9％。因此，试验板(G-12)的耐候性试验后的AR变化率为-14.3％，显示良好的耐候性。
[实施例13]
除了不使用可水解硅化合物(C)，并且调节原料的量使得涂膜(F-13)的组成比(与以涂料组合物的固体成分换算而计算的各成分的重量比率同样)为(a1)：(a2)：(B’)：(C’)＝500：500：100：0以外，通过与实施例1同样的方法得到涂料组合物(E-13)，得到具有涂膜(F-13)的试验板(G-13)。
所得到的试验板(G-13)的总透光率为93.7％，透光率增加率(AR)为2.3％，另外，平均反射率为1.42％，显示良好的防反射特性。另外，涂膜(F-13)的铅笔硬度为3H，显示良好的硬度。另外，涂膜(F-13)的表面水接触角小于10°，表面电阻值为6.7×1011Ω，显示非常良好的防污性能。另外，耐候性试验后的试验板(G-13)的总透光率为93.4％，耐候性试验后的AR为2.0％。因此，试验板(G-13)的耐候性试验后的AR变化率为-12.2％，显示良好的耐候性。
[比较例1]
在20％乙醇水溶液80g中，混合并搅拌合成例1中合成的聚合物乳液粒子(B-1)水分散体1.8g、平均粒径5nm的水分散胶体二氧化硅(商品名“スノーテックスOXS”，日产化学工业株式会社制造，固体成分10质量％)20g以及四乙氧基硅烷(信越化学工业株式会社制造)1.7g，得到涂料组合物(E-c1)。
在基材(5cm×5cm的白板玻璃)上使用旋涂机涂布上述涂料组合物(E-c1)使得膜厚为100nm，然后在70℃干燥30分钟，由此得到具有涂膜(F-c1)的试验板(G-c1)。此时涂膜(F-c1)的组成比(与以涂料组合物的固体成分换算而计算的各成分的重量比率同样)为(a1)：(a2)：(B’)：(C’)＝200：0：100：180。
所得到的试验板(G-c1)的总透光率为93.0％，透光率增加率(AR)为1.5％，另外，平均反射率为2.82％，防反射特性低。
[比较例2]
在20％乙醇水溶液80g中，混合并搅拌合成例1中合成的聚合物乳液粒子(B-1)水分散体1.8g、由平均粒径约12nm的二氧化硅一次粒子构成的平均长径约70nm、平均长径比约5.8(大部分粒子的长径比(长径/短径)在3～25范围内)的串珠状二氧化硅的水性分散液(商品名“スノーテックスOUP”，日产化学工业株式会社制造，固体成分15质量％)13.3g以及四乙氧基硅烷(信越化学工业株式会社制造)1.7g，得到涂料组合物(E-c2)。
在基材(5cm×5cm的白板玻璃)上使用旋涂机涂布上述涂料组合物(E-c2)使得膜厚为100nm，然后在70℃干燥30分钟，由此得到具有涂膜(F-c2)的试验板(G-c2)。此时涂膜(F-c2)的组成比(与以涂料组合物的固体成分换算而计算的各成分的重量比率同样)为(a1)：(a2)：(B’)：(C’)＝0：800：100：180。
所得到的涂膜(F-c2)的铅笔硬度为3B，硬度低。
[比较例3]
除了使用聚乙烯醇(和光纯药工业株式会社制造，聚合度约1000)(PVA1000)代替聚合物乳液粒子(B)以外，通过与实施例3同样的方法得到涂料组合物(E-c3)，得到具有涂膜(F-c3)的试验板(G-c3)。此时涂膜(F-c3)的组成比(与以涂料组合物的固体成分换算而计算的各成分的重量比率同样)为(a1)：(a2)：(B”)：(C’)＝63：438：100：120。
在此，(B”)表示聚乙烯醇。
所得到的涂膜(F-c3)的铅笔硬度为H，硬度低。另外，试验板(G-c3)的耐候性试验后的AR变化率为-37.0％，耐候性低。另外，对于所得到的涂膜(F-c3)，使用TEM(日立制造的S550，加压电压30kV)观察涂膜截面的结果是，存在聚乙烯醇(B”)相互直接接触而存在的部分。
[比较例4]
除了不使用聚合物乳液粒子(B)，并且调节原料的量使得涂膜(F-c4)的组成比(与以涂料组合物的固体成分换算而计算的各成分的重量比率同样)为(a1)：(a2)：(B’)：(C’)＝63：438：0：100以外，通过与实施例1同样的方法得到涂料组合物(E-c4)，得到具有涂膜(F-c4)的试验板(G-c4)。
所得到的试验板(G-c4)的耐候性试验后的AR变化率为-49.8％，耐候性低。另外，试验板(G-c4)的膜厚不均大，外观不良。
各实施例和各比较例的结果如表1所示。
如表1所示，各实施例的具有涂膜的试验板显示非常良好的防反射效果和涂膜的机械强度。另一方面，确认在比较例1中虽然涂膜的机械强度优良，但是防反射效果低。另外，确认在比较例2中虽然防反射效果优良，但是涂膜的机械强度低。确认在比较例3中虽然防反射效果优良，但是涂膜的机械强度低，并且耐候性也低。确认在比较例4中虽然防反射效果、涂膜的机械强度优良，但是耐候性低。
确认含有金属氧化物(A)和可水解硅化合物(C)双方的实施例及比较例的涂膜对水具有良好的润湿性，灰尘等的静电附着少，防污效果高。
另外，对于各实施例中得到的涂膜，使用TEM(日立制造的S550，加压电压30kV)观察涂膜截面的结果是，确认聚合物粒子(B’)相互不直接接触而存在。另外，对于各实施例中得到的涂膜，使用扫描型电子显微镜(SEM)观察涂膜截面的结果是，确认具有链状的金属氧化物(a2)直接和/或经由球形的金属氧化物(a1)与聚合物粒子(B’)的表面结合的结构体，涂膜含有水解缩合物(C’)的情况下，具有水解缩合物(C’)与聚合物粒子(B’)的表面结合的结构体。详细而言，对于各实施例中得到的涂膜，利用SEM确认具有链状的金属氧化物(a2)与聚合物粒子(B’)的氢键键合性官能团结合的结构体。另外，对于各实施例中得到的涂膜，使用扫描型电子显微镜(SEM)观察涂膜截面的结果是，确认金属氧化物(A)和/或可水解硅化合物(C)的水解缩合物(C’)直接与基材结合。即，认为基材(玻璃)表面的硅醇与金属氧化物(A)(二氧化硅)或水解缩合物(C’)的硅醇缩合。
本申请基于2012年1月23日提出的日本专利申请(日本特愿2012-011122号)，该申请的内容并入本说明书作为参考。
产业实用性
本发明的涂料组合物可以适合用于太阳能电池、光电池、液晶显示器、眼镜、窗玻璃、电视机等的、需要提高透光性和/或防止反射眩光的构件的防反射膜或者这些构件的防污涂层的制造。
Claims (17)
1.一种涂料组合物，其含有金属氧化物(A)和聚合物乳液粒子(B)，所述金属氧化物(A)含有球形的金属氧化物(a1)和长径比(长径/短径)为3～25的链状的金属氧化物(a2)，
金属氧化物(A)与聚合物乳液粒子(B)的重量比率((A)：(B))为1：0.05以上，
球形的金属氧化物(a1)与链状的金属氧化物(a2)的重量比率为1：3～1：40。
2.如权利要求1所述的涂料组合物，其还含有可水解硅化合物(C)。
3.如权利要求1或2所述的涂料组合物，其中，球形的金属氧化物(a1)的平均粒径为1～100nm，链状的金属氧化物(a2)的平均长径为20～250nm。
4.如权利要求2所述的涂料组合物，其中，金属氧化物(A)与聚合物乳液粒子(B)的重量比率((A)：(B))为1：0.05～1：1，
金属氧化物(A)与可水解硅化合物(C)的重量比率((A)：(C))为1：0.05～1：0.5。
5.如权利要求1所述的涂料组合物，其中，聚合物乳液粒子(B)为通过在水及乳化剂的存在下将可水解硅化合物(b1)和具有仲酰胺基和/或叔酰胺基的乙烯基单体(b2)聚合而得到的聚合物乳液粒子。
6.一种防反射膜，其通过将权利要求1～5中任一项所述的涂料组合物涂布到基材上并干燥而得到。
7.一种防反射膜，其含有金属氧化物(A)和聚合物粒子(B’)，所述聚合物粒子(B’)相互不直接接触而存在，
所述金属氧化物(A)含有球形的金属氧化物(a1)和长径比为3～25的链状的金属氧化物(a2)，
球形的金属氧化物(a1)与链状的金属氧化物(a2)的重量比率为1：3～1：40。
8.如权利要求7所述的防反射膜，其中，具有链状的金属氧化物(a2)直接和/或经由球形的金属氧化物(a1)与聚合物粒子(B’)的表面结合的结构体。
9.如权利要求7或8所述的防反射膜，其中，还含有可水解硅化合物(C)的水解缩合物(C’)，
具有可水解硅化合物(C)的水解缩合物(C’)与聚合物粒子(B’)的表面结合，并且链状的金属氧化物(a2)直接和/或经由球形的金属氧化物(a1)与聚合物粒子(B’)的表面结合的结构体。
10.如权利要求7所述的防反射膜，其中，聚合物粒子(B’)具有选自酰胺基、醚基、羟基、巯基和羰基组成的组中的至少一种氢键键合性官能团，
具有链状的金属氧化物(a2)与聚合物粒子(B’)的氢键键合性官能团结合的结构体。
11.如权利要求7所述的防反射膜，其为形成在基材上的防反射膜，其中，
金属氧化物(A)和/或可水解硅化合物(C)的水解缩合物(C’)直接与基材结合。
12.如权利要求7所述的防反射膜，其中，表面水接触角为40°以下。
13.如权利要求7所述的防反射膜，其中，在温度20±2℃、相对湿度50±5％的空调室内放置16小时以上后，以施加电压200V测定的表面电阻值为1.0×1014Ω以下。
14.一种涂料组合物的制造方法，其包括如下工序：
将金属氧化物(A)和聚合物乳液粒子(B)进行配合而得到混合物的第一工序，所述金属氧化物(A)含有球形的金属氧化物(a1)和长径比为3～25的链状的金属氧化物(a2)，和
在第一工序中得到的混合物中添加酸的第二工序，
球形的金属氧化物(a1)与链状的金属氧化物(a2)的重量比率为1：3～1：40。
15.一种太阳能电池用玻璃，其含有权利要求6～13中任一项所述的防反射膜。
16.一种太阳能电池模块，其含有权利要求6～13中任一项所述的防反射膜。
17.一种太阳能电池用聚光透镜，其含有权利要求6～13中任一项所述的防反射膜。
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