CN104022225A - 一种全溶液法制备的高效低成本铜铟镓硒/钙钛矿双结太阳能光电池 - Google Patents

一种全溶液法制备的高效低成本铜铟镓硒/钙钛矿双结太阳能光电池 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种新型的基于全溶液法制备的高效双结铜铟镓硒/钙钛矿复合光电池。其包括：金属背电极；铜铟镓硒吸收层；P型缓冲层；窗口层；载流子复合层；空穴传输层；钙钛矿吸收层；电子传输层；透明氧化物电极。该高效双结太阳能光电池可利用全溶液法制备，具有成本低，易大规模化生产的优点。铜铟镓硒和钙钛矿作为太阳能光的吸收层，一方面铜铟镓硒的带宽可调加上宽带隙但高转换效率的钙钛矿,可有效覆盖太阳能光谱并且形成高效利用,另一方面铜铟镓硒和钙钛矿都可利用溶液法制备,这样整个叠层器件在获取更高转换效率的同时可以保持低的生产成。

Description

一种全溶液法制备的高效低成本铜铟镓硒/钙钛矿双结太阳能光电池
技术领域
本发明属于光电子器件领域，涉及到一种新的基于铜铟镓硒和钙钛矿的双结高效太阳能光电池以及这种光电池的全溶液制备方法。
背景技术
持续增加的能源需求总量,传统石化能源的枯竭以及由于温室效应引起的气候突变都迫使人们加大对新能源的开发。而太阳能则因为其取之不尽,用之不竭和绿色清洁的优势而成为替代能源的首选。从1954年人们在硅二极管中发现光伏效应以来,昂贵的生产成本一直限制着太阳能的大规模应用,以美国为例,只有不到0.1％的能源来源于太阳能。一方面非真空的溶液法具有可降低生产过程的复杂程度,易于大规模生产，且生产成本低廉的优势,目前铜铟镓硒和钙钛矿都可以用溶液法来制备高效的太阳能光电池。另一方面如何获取高效的太阳能电池也是目前光伏技术的难题之一。高电流需要窄带隙的吸光材料但同时意味着低得开路电压。反之，则宽带隙材料给出高的电压但短路电流很低。加上单结光电池的主要损失机理是高能光子产生的热电子驰豫带来的，所有上述的问题都可以通过双结/多结或者叠层结构来解决。通过叠层的技术科显著提高光电池的转换效率，突破33.7％的单结电池效率极值(带宽为1.4eV时)。目前通过叠层技术，人们已经获得了高达43.5％的能量转换效率。这里，我们利用全溶液法来制备双结太阳能光电池，一方面结合了铜铟镓硒和钙钛矿的高效性能，另一方面由于采用的是全溶液因此为大规模的低成本的制备高性能太阳能光电池提供了可能。
发明内容
针对上述现有技术的不足，本发明要解决的技术问题是新型高效铜铟镓硒/钙钛矿双结太阳能光电池的全溶液制备方法。
为解决上述技术问题，本发明采用如下技术方案：
一种新型高效铜铟镓硒/钙钛矿双结太阳能光电池，其包括：金属背电极；铜铟镓硒吸收层；缓冲层，和铜铟镓硒层形成PN结，起到光生激子分离和电子传输的作用；窗口层；中间复合层，包括n型和p型双层结构；p型传输层；钙钛矿吸收层；n型传输层；透明导电衬底。
优选的，所述金属背电极选用镍、铝、金、银、铜、钛、铬,钼中的一种或多种但不局限于此，厚度在20-2000纳米之间。
优选的，所述CIGS活性层通过溶液法制作在导电衬底上，厚度为0.1-10微米，最后在200-1000度的环境下高温退火形成CIGS的连续膜。
优选的，所述溶液法包括旋涂法，喷涂法,糟模法。
优选的，缓冲层采用CBD，溶胶凝胶或者纳米溶液的方法在CIGS活性层上制备硫化镉，硫化锌，硫化铟等n型半导体材料的一种或者多种但不局限于此，形成pn结，厚度为10-200纳米，使光生激子解离和输出。
优选的，所述窗口层采用将氧化锌纳米颗粒或者溶胶-凝胶溶液制作在n型半导体衬底上，厚度为10-1000纳米，最后在20-1000度的环境下高温退火，形成致密的ZnO薄膜。
优选的，所述中间复合层的材料采用喷涂/旋涂/打印法将n型和p型半导体材料制备衬底上，其中n型材料选用LiF,CsCO3,CsF，氧化锌，氧化钛等但不限于此，厚度为1-100纳米，p型材料选用PEDOT，NiO,V2O5,MoO3和WO3等但不限于此，厚度为1-100纳米。
优选的，其选用p型传输材料，厚度在20-200nm之间，为氧化钼、p型氧化锌和氧化钛，以及p型聚合物，比如poly-TPD，PVK,MEHPPV,TFB,PEDOT和它们的衍生物等和p型小分子材料，比如TPD，NPB和它们的衍生物等但不局限于此。
优选的，其钙钛矿由CH3NH3Cl3-xIx和碘化铅，氯化铅，碘化锡，氯化锡混合加热生成，或者两步旋涂法在位反应生成但不局限于此，所用温度在50-200度，厚度在20-2000纳米。
优选的，其选用n型传输材料，厚度在20－200nm之间，为氧化锌和氧化钛，硫化镉，硫化锌等n型半导体，以及n型聚合物，比如F8BT，PCBM和它们的衍生物等和n型小分子材料，比如ALQ，BCP，C60，C70和它们的衍生物等，以及前述电子传输材料的双层或者复合结构但不局限于此。
优选的，透明导电衬底为氧化铟锡薄膜或掺铝、镓、镉的氧化锌薄膜但不局限于此，厚度在20-2000纳米之间。
本发明还公开了一种上述双结铜铟镓硒/钙钛矿的全溶液制备方法，其中铜铟镓硒层的厚度在0.1-10微米之间,采用溶液法(泛指一切涂料法,如旋涂法，喷涂法,糟模法等)制备。如用旋涂法，通过控制旋涂速度、溶液浓度和不同的旋涂次数便可以改变该CIGS活性层的厚度，然后再利用溶液法制备在金属背电极衬底上，厚度为20-2000纳米，然后在惰性气体中进行热退火处理，衬底温度是室温-600度。钙钛矿层，可利用一步或者是两步溶液法制备，并且在室温-600度的惰性气体环境下进行热处理，衬底温度是室温-200度。
优选的，所述溶液法包括旋涂法，喷涂法,糟模法。
优选的，所述中间复合层的材料采用喷涂/旋涂/打印法将n型和p型半导体材料制备衬底上，其中n型材料选用LiF,CsCO3,CsF，氧化锌，氧化钛等但不限于此，厚度为1-100纳米，p型材料选用PEDOT，NiO,V2O5,MoO3和WO3等但不限于此，厚度为1-100纳米，这种双层PN结构可有效保证电子空穴的复合。
上述技术方案具有如下有益效果：该双结太阳能光电池采用铜铟镓硒和钙钛矿作为光吸收层，一方面铜铟镓硒的带宽可通过组分进行调节，从而可以和宽带隙的钙钛矿一起达到对太阳能光的最大吸收；另一方面上下两个光电池都可以利用溶液制备法，因此可明显降低高效多结太阳能光电池的生产成本。
上述说明仅是本发明技术方案的概述，为了能够更清楚了解本发明的技术手段，并可依照说明书的内容予以实施，以下以本发明的较佳实施例并配合附图详细说明如后。本发明的具体实施方式由以下实施例及其附图详细给出。
附图说明
图1为本发明实施例的结构示意图。
具体实施方式
下面结合附图对本发明的优选实施例进行详细介绍。
如图1所示，为新型自组装纳米八面体材料红外探测器的结构示意图。该器件包括:金属背电极1；铜铟镓硒层2，该吸光层2是利用溶液法把铜铟镓硒材料制作在金属背电极1上的；缓冲层3；窗口层4；中间复合层5，采用PN结双层结构，有效提高电子空穴的复合效率；n型传输层6；钙钛矿吸收层7；p型传输层8和透明导电电极9。
所述的金属背电极1通常为钼电极厚度200-2000纳米但不局限于钼，也包括其他适用金属材料,如铝、钛、铜和不锈钢等。导电衬底1上面是采用溶液法(泛指一切涂料法,如旋涂法，喷涂法,糟模法等)制备的CIGS活性层2。如用旋涂法，通过控制旋涂速度、溶液浓度和不同的旋涂次数便可以改变该CIGS活性层2的厚度，通常情况下该缓冲层的厚度在0.1-10微米之间。CIGS活性层2上面的缓冲层3是采用CBD或者纳米颗粒/溶胶-凝胶溶液法制备的，该功能层是为了与CIGS层形成有效的pn结，从而提高光生激子的分离和输出，该缓冲层3的厚度通常情况下在20－200纳米之间，该缓冲层一般为n型半导体材料，硫化镉(CdS)，但不局限于此，也包括其他n型半导体，例如硫化锌、硒化镉、硒化锌、碲化镉、碲化锌，以及其他II-VI组三元化合物。缓冲层3上面是窗口层4。窗口层4的材料选用氧化锌或掺杂氧化锌薄膜，掺杂元素为铝、镓或镉，厚度为20-200纳米，是采用纳米颗粒/溶胶-凝胶溶液法制备的。窗口层4上面是中间复合层5，利用溶液法制备CsCO3和PEDOT双层结构来提高电子和空穴的复合。中间复合层5上面是采用溶液法(泛指一切涂料法,如旋涂法，喷涂法,糟模法等)制备的P型传输层6，该功能层是为了提高空穴的注入和传输，通常为为氧化钼、p型氧化锌和氧化钛，以及p型聚合物，比如poly-TPD，PVK,MEHPPV,TFB,PEDOT和它们的衍生物等和p型小分子材料，比如TPD，NP B和它们的衍生物等，但不局限于此，通常情况下该层的厚度在20–200纳米之间。空穴传输层6上面的钙钛矿吸光层7是同样也是采用溶液法制备的，该功能层是主要是进行太阳光的吸收，在本发明中采用的是两步法成膜，先利用旋涂技术制备PbI2薄膜，然后浸泡在CH3NH3I的溶液中，原位生成钙钛矿材料，该吸光层7的厚度通常情况下在20－2000纳米之间。钙钛矿吸光层7上面是n型传输层8。N型传输层8的材料选用无机纳米材料比如为氧化锌和氧化钛，硫化镉，硫化锌等n型半导体，以及n型聚合物，比如F8BT和它们的衍生物等和n型小分子材料，比如ALQ，BCP和它们的衍生物等，但不局限于此，厚度为20-200纳米。最后是透明电极层为氧化铟锡薄膜或掺铝、镓、镉的氧化锌薄膜，通常透明电极上面会加上一个金属采集电极共同形成上电极，一般是镍/铝，但不局限于此，还包括其他金属，包括金、银、铜、钛、铬等。
下面以旋涂法为例对上述高效双结铜铟镓硒/钙钛矿太阳能光电池的制备方法进行详细介绍。
1.制备氧化锌纳米材料的工艺如下：
(1)纳米氧化锌：将浓度为0.5M的醋酸锌DMSO溶液和0.55M浓度30毫升TMAH的乙醇溶液混合在一起，然后搅拌1小时，清洗后分散在乙醇溶液中，浓度为30毫克/毫升。
(2)制备铜铟镓硒先驱题：(a)纳米先驱体：将12毫升的OLEYLAMIN，1.5毫摩的氯化铜和1.0毫摩的氯化铟，0.5毫摩的氯化镓放入100毫升容积的三颈反应瓶。在氩气保护下升温到130度，保持30分钟。然后将反应温度升高到225度，并迅速注入含有1摩尔硫的3毫升OLEYLAMINE。反应30分钟后，冷却到60度并加入10毫升的甲苯。最后加入毫升乙醇，离心分离出来，按所需浓度分散到甲苯中作为CIGS的先驱体。(b)溶液先驱体：先制备四种不同的先驱体，然后按照所需要不同的元素组成比混合成最终的溶液先驱体。先驱体A：0.955克硫化铜，0.3848克硫和12毫升无水联氨；先驱体B：1.8661克硒化铟，0.3158克硒和12毫升无水联氨；先驱体C：0.4183克镓，0.9475克硒和12毫升无水联氨；先驱体D：0.9475克硒和6毫升无水联氨。
(3)钙钛矿先驱体：21.6毫升甲胺水溶液(40％重量比)和30毫升氢碘酸水溶液(57％重量比)放入250毫升的锥形瓶，0度下搅拌2个小时。50度蒸发一个小时得到白色粉末。然后把白色粉末重新溶解到乙醇里，过滤后加入二乙醚重结晶，最后放到真空炉里60度干燥24小时。
2.将钠钙玻璃在清洗剂中反复清洗，然后再经过去离子水，丙酮和异丙醇溶液浸泡并超声各15分钟，最后用氮气吹干并经过紫外臭氧处理15分钟。
3.用真空沉积得方法制备钼电极800纳米左右。
4.将过滤后的具有一定化学组分比的铜铟镓硒溶液以800转/分钟的转速旋涂在金属衬底上，低温退火后(150-350度)，再重复同样的旋涂过程，达到所需的厚度，其化学组分比分别为：Cu0.92In1-xGaxS1-ySey。完成全部旋涂后，最后再高温(250-550度)退火30分钟，使前驱体反应结晶，形成连续CIGS膜。
5.采用CBD或者纳米颗粒/溶胶-凝胶方法制作n型硫化镉层
6.采用纳米颗粒/溶胶-凝胶方法制作窗口层
制备氧化锌溶液的工艺如下：
(1)纳米颗粒溶液：缓慢的将化学计量比相同的羟化四甲胺的乙醇溶液(0.55M)滴加到二水醋酸锌的二甲基亚砜溶液中，连续搅拌反应一个小时，然后离心分离出来。
(2)溶胶-凝胶溶液：配制0.02M的二水醋酸锌的甲醇溶液，充分溶解后即成氧化锌的溶胶-凝胶溶液。
7.分别以4000转/分钟将1毫克/毫升的CsCO3甲醇溶液和30毫克/毫升氧化钼纳米水溶液依次旋涂在窗口层上。
8.将过滤后的PEDOT:PSS溶液(Al4083)以2000转/分钟的转速旋涂在CsCO3上，低温退火15分钟(150-350度)。
9.用旋涂法将460毫克/毫升的碘化铅DMF溶液制备在PEDOT层上3000转每分钟，时间30秒。在空气中干燥几分钟后浸入10毫克/毫升的CH3NH3I的异丙醇溶液中40秒，空气中干燥得到钙钛矿层。
10.用旋涂法将过滤后的氧化锌纳米溶液以4000转/分钟的转速旋涂在钙钛矿层上，制备30纳米左右后的电子传输层。
11.最后用真空溅射法制备150纳米的透明电极，并用丝网印刷的方法制备银采集电极。
该新型高效双结铜铟镓硒/钙钛矿太阳能光电池采用溶液制备法制备，是一种便宜快捷的生产方法，而且可通过优化铜铟镓硒的组份以及两种吸光层的相对厚度从而达到太阳光的最优吸收特性，可极大的提高太阳能的转换效率。这种双结太阳能光电池的能量转换效率可以达到25％。
以上对本发明实施例所提供的一种新型基于溶液法制备的铜铟镓硒和钙钛矿的双结高效太阳能光电池进行了详细介绍，对于本领域的一般技术人员，依据本发明实施例的思想，在具体实施方式及应用范围上均会有改变之处，综上所述，本说明书内容不应理解为对本发明的限制，凡依本发明设计思想所做的任何改变都在本发明的保护范围之内。

Claims (12)

1.一种新型的基于全溶液法制的铜铟镓硒/钙钛矿双结太阳能电池，其特征在于，其包括： 
金属背电极； 
铜铟镓硒吸收层； 
缓冲层，该缓冲层和铜铟镓硒层形成有效的PN结，可有效起到分离激子和传输电子的作用； 
窗口层，该窗口层采用纳米材料，可利用溶液法进行薄膜制备；中间复合层，该复合层采n型材料和p型材料的双层结构，可高效复合注入的电子空穴对； 
P型传输层； 
钙钛矿吸收层； 
N型传输层； 
透明电极。 
2.根据权利要求1所述的双结高效太阳能光电池，其特征在于：所述金属导电薄膜选用镍、铝、金、银、铜、钛、铬,钼中的一种或多种但不局限于此，厚度在20-2000纳米之间。 
3.根据权利要求1所述的双结高效太阳能光电池，其特征在于：所述CIGS活性层通过溶液法制作在导电衬底上，厚度为0.1-10微米，最后在200-1000度的环境下高温退火形成CIGS的连续膜。 
4.根据权利要求1所述的双结高效太阳能光电池的制备方法，其 特征在于：所述CIGS制备的溶液法包括旋涂法，喷涂法,糟模法。 
5.根据权利要求1所述的双结太阳能光电池的制备方法，其特征在于：缓冲层采用CBD，溶胶凝胶或者纳米溶液的方法在CIGS活性层上制备硫化镉，硫化锌，硫化锌等n型半导体材料但不局限于此，形成pn结，厚度为10-200纳米，使光生激子解离和输出。 
6.根据权利要求1所述的双结太阳能光电池的制备方法，其特征在于：所述窗口层的材料采用喷涂/旋涂/打印法将氧化锌纳米颗粒或者溶胶-凝胶溶液制作在n型半导体衬底上，厚度为10-1000纳米，最后在20-1000度的环境下高温退火，形成致密的ZnO薄膜。 
7.根据权利要求1所述的双结太阳能光电池的制备方法，其特征在于：所述中间复合层的材料采用喷涂/旋涂/打印法将n型和p型半导体材料制备衬底上，其中n型材料选用LiF,CsCO3,CsF，氧化锌，氧化钛等但不限于此，厚度为1-100纳米，p型材料选用PEDOT，NiO,V2O5,MoO3和WO3等但不限于此，厚度为1-100纳米。 
8.根据权利要求1所述的双结高效太阳能光电池，其特征在于：所述空穴传输层厚度在20－200nm之间，为氧化钼、p型氧化锌和氧化钛，以及p型聚合物，比如poly-TPD，PVK,MEHPPV,TFB,PEDOT和它们的衍生物等和p型小分子材料， 比如TPD，NPB和它们的衍生物等但不局限于此。 
9.根据权利要求1所述的双结高效太阳能光电池，其特征在于：所述钙钛矿吸收层厚度在20－2000nm之间。 
10.根据权利要求1所述的双结太阳能光电池，其特征在于：其选用电子传输材料，厚度在20－200nm之间，为氧化锌和氧化钛，硫化镉，硫化锌等n型半导体，以及n型聚合物，比如F8BT，PCBM和它们的衍生物等和n型小分子材料，比如ALQ，BCP，C60，C70和它们的衍生物等，以及前述电子传输材料的双层或者复合结构但不局限于此。 
11.根据权利要求1所述的双结太阳能光电池，其特征在于：透明导电衬底为氧化铟锡薄膜或掺铝、镓、镉的氧化锌薄膜但不局限于此，厚度在20-2000纳米之间。 
12.一种全溶液法制备的高效铜铟镓硒/钙钛矿双结太阳能光电池的制备方法，其特征在于，首先利用溶液法来制备所有的功能层，容易规模化生产，并且可以显著降低生产成本。其次可以通过调节铜铟镓硒的带宽以配合钙钛矿的吸收光谱，从而达到太阳光的最优吸收效率。 
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