CN109923687A - 包含金属氧化物缓冲层的太阳能电池和制造方法 - Google Patents

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Abstract

公开一种基于钙钛矿的太阳能电池，其包含安置在缓冲层上的透明电极，所述缓冲层在所述电极沉积期间保护所述钙钛矿免受损害。所述缓冲材料通过使用低温原子层沉积、化学气相沉积或脉冲化学气相沉积沉积。在一些实施例中，所述钙钛矿材料可作为多电池太阳能电池结构中的吸收层操作。在一些实施例中，所述钙钛矿材料可作为单结太阳能电池结构中的吸收层操作。

Description

包含金属氧化物缓冲层的太阳能电池和制造方法
关于联邦政府资助研究的声明
本发明在政府支持下在由能源部(Department of Energy)授予的合同DE-EE0006707号下进行。政府在本发明中享有一定权利。
相关申请的交叉参考
本案要求2016年9月20日提交的美国临时专利申请序列号62/397,293(代理人案号：146-065PR1)和2016年9月22日提交的美国临时专利申请序列号62/398,220(代理人案号：146-065PR2)的优先权，其中的每一个以引用的方式并入本文中。
如果在本申请与以引用的方式并入的一或多个案件中的用语中存在可能影响本案中的权利要求的解释的任何矛盾或不一致，则本案中的权利要求应被解释为与本案中的用语一致。
技术领域
本发明大体上涉及太阳能电池，并且更确切地说，涉及用于太阳能电池的透明电极的形成。
背景技术
太阳能电池是将入射光的能量直接转换成电的光电半导体装置。光在太阳能电池的吸收层中被吸收，其引起自由电载流子(即，电子和空穴)的产生。自由电载流子产生跨越装置端的电压，所述电压可以用于直接为电力系统供电或储存在电存储系统(例如，电池等)中以供稍后使用。
为了在吸收材料中产生自由载流子对，光子必须具有大于材料能带隙(EG)的能量。材料的EG是其价带顶部(束缚电子聚居的最高能级)与其导带底部(自由电子聚居的最低能级)之间的能量差。当光子被吸收时，其能量给予束缚电子-空穴对，这解放了电子并且使得其能够从价带进入导带。光子的能量与其波长成反比(Ep＝hc/λ，其中Ep为光子能量，h为普朗克常量(Planck's constant)，c为光速，并且λ为波长)；因此，较长波长光(例如，红光)的光子能量比较短波长光(例如，蓝光)低。因此，用于吸收光的半导体的选择对太阳能电池的效率具有相当大的影响。
硅可能是目前最常使用的太阳能电池材料，这是由于其EG相对低，制造基础设施高度发展，并且与其它半导体材料相比成本低。不利的是，硅并不有效吸收光。另外，由于自由电子和自由空穴倾向于分别占据导带底部和价带顶部的能级，电子空穴对从较高能量光子接收的任何额外能量以在被称作“热化”的过程中转移到半导体材料中的热量形式损失。热化损失既降低太阳能电池的能量转换效率又使装置温度升高，温度升高可能导致劣化和寿命问题。
能量转换效率和热化损失均可以通过在“串联太阳能电池”配置中组合不同材料而改良。串联太阳能电池是堆叠结构，其包含由具有相对较高EG的材料制成的顶部光伏部分和由具有相对较低EG的材料制成的底部光伏部分。换句话说，串联太阳能电池具有两个p-n结和两个不同的带隙。当光入射到太阳能电池上时，高能量光子首先在顶部中被吸收，而较低能量光子通过顶部以在底部光伏部分中被吸收。这使得能够吸收较宽光谱的光，由此提高能量转换效率，超过单结效率极限。另外，降低了因底部电池中吸收高能量光子而导致的热化损失。取决于顶部太阳能电池的材料的EG，基于硅的串联太阳能电池的基本效率极限可能高达大约39％，显著高于单结硅太阳能电池的理论效率极限33.7％。
钙钛矿是用于单结太阳能电池和串联太阳能电池结构两者的最具吸引力的材料之一。近年来，基于单结钙钛矿的太阳能电池效率变得极具竞争性。其快速上升是特性的独特组合的结果，所述特性如由本征缺陷的良性性质实现的强光学吸收和长双极扩散长度。另外，基于钙钛矿的太阳能电池具有宽的可调带隙和溶液可加工性，这使得其对于用作串联太阳能电池配置中的顶部电池尤其具有吸引力，所述串联太阳能电池配置具有包含如硅、硒化铜铟镓(CIGS)等的较低EG材料的底部电池。因此，其展现实现提高效率同时继续压低模块成本的行业目标的途径。
在机械堆叠四端配置和单片集成(monolithically integrated)二端和三端配置中均已展示基于钙钛矿的串联太阳能电池。堆叠串联结构取得最大成功，最近到达超过24％的功率转换效率，因为架构简化装置制造，允许硅表面纹理化，并且不需要电流匹配。然而，单片集成串联结构具有更大前景，这是因为其具有较少半透明电极层的事实。
然而，迄今为止，单结太阳能电池和基于钙钛矿的太阳能电池的商业可行性均由于热不稳定性和环境不稳定性而受限。另外，基于钙钛矿的单片串联太阳能电池的效率持续落后其机械堆叠对应物，这主要因为难以在基于钙钛矿的顶部电池上沉积透明电接触件，其中透明电接触件适用作高透射性窗层。由于制造约束，光在进入钙钛矿之前必须首先通过标准架构中的空穴传输层(例如，螺环-OMeTAD)或倒置架构中的电子受体层(例如，[6,6]-苯基-C61-丁酸甲酯(PCBM))，这导致相当大的寄生损失。另外，为了沉积高度透明并且导电的电极(例如，氧化铟锡(ITO)等)，需要缓冲层来保护钙钛矿和有机载流子提取层免受因溅射粒子的高能量而导致的损害。然而，现有技术缓冲层由于其与钙钛矿组合物的化学反应性而具有不良长期稳定性。此外，现有技术缓冲层受使填充因子和开路电压降低的低效率困扰。
现有技术中迄今仍未满足适用作太阳能电池中的窗层并且易于形成在钙钛矿太阳能电池结构上的高质量、高度透明电接触件。
发明内容
本发明能够实现高转换效率的基于钙钛矿的太阳能电池，其环境稳定并且商业上可行。本发明的实施例使用安置在基于钙钛矿的吸收层表面上的缓冲层来在其表面上的电接触件形成期间对其进行保护，其中缓冲层与钙钛矿材料基本上不反应，能量上良好排列以充当载流子提取层，并且足够薄以减少光学吸收。本发明的实施例尤其适用于单电池太阳能电池结构和多电池太阳能电池结构(例如，串联太阳能电池等)。
本发明的一说明性实施例是安置在玻璃衬底上的单结太阳能电池，其中太阳能电池包含基于钙钛矿的吸收层(即，电池)、ITO的下部电接触件和充当太阳能电池的窗层的基本上透明的上部电接触件。上部电接触件包括溅射沉积于包含双层金属氧化物的缓冲物上的ITO层。金属氧化层通过低温原子层沉积而沉积于钙钛矿吸收层上。在一些实施例中，所述缓冲层使用脉冲化学气相沉积来沉积。
在一些实施例中，钙钛矿层被包括为如串联太阳能电池的多电池太阳能电池结构中的多个吸收层之一。在一些实施例中，钙钛矿层被包括为具有包含硅的底部电池的串联太阳能电池中的顶部吸收层。在一些实施例中，钙钛矿层被包括为串联太阳能电池中的顶部吸收层，所述串联太阳能电池具有包含除硅外的材料，如CIGS、特征在于比顶部电池的钙钛矿的EG低的第二钙钛矿和类似物的底部电池。
在一些实施例中，太阳能电池结构包括作为增加钙钛矿的环境稳定性的阻挡层操作的缓冲层。
在一些实施例中，太阳能电池结构包括仅具有一层金属氧化物的缓冲层。在这些实施例中的一些中，缓冲物由氧化锡组成。
在一些实施例中，缓冲层使用化学气相沉积来沉积。在一些实施例中，缓冲层使用脉冲化学气相沉积来沉积。
在一些实施例中，提供缓冲层以使得其与卤化物基本上不反应。
在一些实施例中，太阳能电池结构包括作为太阳能电池中的载流子提取层操作的缓冲层。
本发明的一实施例是太阳能电池100，其操作用于将第一光信号124转换成电能，所述太阳能电池包括：包含第一材料112的第一吸收层110，第一材料是钙钛矿并且具有第一能带隙；与第一吸收层电连通的电接触件122，电接触件对于第一波长范围基本透明，第一光信号包括在第一波长范围内的光；和在电接触件与第一吸收层之间的缓冲层116，缓冲层包含含有第一金属氧化物的第一层118。
本发明的另一实施例是一种用于形成操作用于将第一光信号124转换成电能的基于钙钛矿的太阳能电池的方法，所述方法包括：提供包含第一钙钛矿112的第一吸收层110，第一吸收层操作用于吸收第一光信号的至少第一部分P1；形成安置在第一吸收层上的缓冲层116，缓冲层包括包含第一金属氧化物的第一层118，其中第一层在小于或等于150℃的温度下形成；和在缓冲层上形成第一电接触件122，其中第一电接触件对于第一光信号的至少一部分基本透明。
附图说明
图1描绘根据本发明的说明性实施例的太阳能电池的一部分的剖面视角的示意图。
图2描绘适于形成根据本发明的说明性实施例的基于钙钛矿的单结太阳能电池的方法的操作。
图3描绘具有不同电极的太阳能电池的测量数据。
图4描绘根据本发明的单结太阳能电池的最大功率输出的曲线。
图5描绘根据本发明的单结太阳能电池的外部量子效率(EQE)、透射率和反射率的测量数据。
图6描绘根据本发明的串联太阳能电池的剖面视角的示意图。
图7描绘适于形成根据本发明的多结太阳能电池的方法的操作。
图8A到8B描绘根据本发明的串联太阳能电池测得的性能数据。
具体实施方式
图1描绘根据本发明的说明性实施例的太阳能电池的一部分的剖面视角的示意图。太阳能电池100包含衬底102、底部接触件104、钙钛矿电池110、电子受体层114、缓冲层116和接触件122。当用光信号124(即，太阳辐射)照射时，太阳能电池100产生输出电压V1。太阳能电池100是基于钙钛矿的单结太阳能电池，其具有倒置架构(即，钙钛矿材料安置在p型选择性接触件的顶部上)。
图2描绘适于形成根据本发明的说明性实施例的基于钙钛矿的单结太阳能电池的方法的操作。方法200在此继续参考图1描述。方法200开始于操作201，其中底部接触件104形成于衬底102上。
衬底102是适于平坦加工操作的常规玻璃衬底。优选地，衬底102包含对于太阳辐射透明的材料，如玻璃；然而，在不脱离本发明的范围的情况下，其它材料可以用于衬底102。适用于衬底102的材料包括(但不限于)聚合物、玻璃、半导体、陶瓷、复合材料和类似物。
底部接触件104是包括透明导电层106和空穴选择性接触层108的双层结构。
透明导电层106以常规方式形成于衬底102上，并且包括对于太阳辐射基本透明的导电材料。在所描绘的实例中，透明导电层106包含ITO；然而，在一些实施例中，其包括不同的透明导电性材料，如氧化锌锡(ZTO)、氧化铟锌(IZO)、氮化钛、氮化钽、导电纳米级线和类似物。
空穴选择性接触层108(下文称为层108)包含氧化镍(NiO)。在一些实施例中，空穴选择性接触层108包括不同的空穴选择性材料，如聚(3,4-亚乙二氧基噻吩)聚苯乙烯磺酸酯(PEDOT:PSS21)、聚[双(4-苯基)(2,4,6-三甲基苯基)胺](PTAA)和类似物。在所描绘的实例中，通过将硝酸镍和乙二胺在乙二醇中的1M溶液旋涂于层106上并且在300℃下退火在透明导电层106上形成层108。
在操作202中，钙钛矿电池110形成于底部接触件104上。钙钛矿电池110包含材料112并且充当太阳能电池100的吸收层。通过施配含有碘化铯(CsI)、碘化甲脒鎓(FAI)、碘化铅(PbI2)和溴化铅(PbBr2)在二甲基甲酰胺(DMF)和二甲亚砜(DMSO)的混合物中的化学计量溶液并且旋转衬底以得到基本上均一的(Cs0.17FA0.83Pb(Br0.17I0.83)3钙钛矿涂层，形成钙钛矿电池110。在旋涂期间，氯苯用作帮助钙钛矿结晶的反溶剂。在涂层形成之后，将其在热板上在50℃下退火1分钟并且随后在100℃下退火30分钟。
在本发明的实施例中，含有(Cs0.17FA0.83Pb(Br0.17I0.83)3钙钛矿的钙钛矿电池特别合乎需要，因为其比多种其它钙钛矿更加热稳定。因此，其使用为本发明的实施例提供了特定优点。此外，基于公开文献，混合阳离子钙钛矿太阳能电池的性能始终优于其单阳离子对应物。事实上，第一种打破20％的钙钛矿装置是由甲基铵(MA)和甲脒鎓(FA)的混合物制造。另外，铯的纳入实现高转换效率以及改良的光、潮湿和热稳定性。改良的潮湿和热稳定性特别有利，因为当在钙钛矿材料顶部上形成附加结构时，其提供更大加工自由度。然而，应注意，存在多种适用于电池110的钙钛矿(例如，基于纯甲基铵的钙钛矿(MAPbI3)等)并且在不脱离本发明的范围的情况下可以使用。
在任选的操作203中，电子受体层114形成于钙钛矿电池110上。电子受体层114的形成开始于热蒸发厚度为大约1nm的氟化锂(LiF)层。LiF层充当钝化层。随后热蒸发厚度为大约10nm的PCBM层。PCBM薄层实现良好电子提取特性，同时仍获得高光学透射率。在一些实施例中，PCBM还防止提取屏障的发展。尽管说明性实施例包括包含PCBM的电子受体层，但所属领域的技术人员在阅读本说明书后将会清楚如何指定、制造和使用包括包含如基于C60的三合物和类似物的不同材料的电子受体层的替代实施例。
在操作204中，缓冲层116形成于电子受体层114上，使得缓冲层与钙钛矿电池110的表面S1(包括电子受体层114)共形。形成缓冲层116，使得其对于太阳辐射基本透明，优选具有极少寄生吸收或不具有寄生吸收，并且能够有效提取电子。
本发明的一个方面是使用不会损害缓冲层下方的敏感层的沉积技术形成薄共形缓冲层得到显著优于现有技术的优点。具体地说，薄共形层避免了对现有技术太阳能电池结构中所使用的厚平坦化层的需要，在现有技术中厚平坦化层通常是必需的，以便防止分流路径，但其会抑制太阳辐射的透射。尽管在不脱离本发明的范围的情况下可以使用其它沉积方法，但优选使用原子层沉积(ALD)、化学气相沉积(CVD)和脉冲CVD(p-CVD)来沉积缓冲层116。
图1的插图1是展示根据本发明的钙钛矿电池表面上ALD沉积的缓冲层的共形性质的扫描电子显微镜(SEM)图像。
在所描绘的实例中，缓冲层116是包含分别包含氧化锡(SnO2)和氧化锌锡(ZTO)的层118和120的双层。
层118是厚度为大约4nm的氧化锡层。其在大约30℃下使用四(二甲基氨基)锡(IV)(TDMASn)和水通过ALD沉积形成。在一些实施例中，层118使用不同前驱物和/或在不同温度下通过ALD沉积形成；然而，优选在处于或低于150℃的温度下进行沉积。低温沉积合乎需要，因为尽管氧化锡膜已展示作为有效电子选择性接触件操作，但已知高沉积温度使钙钛矿膜的化学计量和电子特性劣化。
沉积层118的示范性过程包括1.5秒长脉冲的四(二甲基氨基)锡(IV)(TDMA-Sn)前驱物，随后30秒吹扫，1秒长去离子水脉冲，以及第二30秒长吹扫，其产生/周期的生长速率。在沉积过程期间，ALD反应器(Arradiance GEMStar-6ALD系统)的门和主体温度维持在100℃下，而歧管温度维持在115℃下。前驱物的温度保持在60℃下，并且用90sccm氮气流动速率进行每一吹扫。
在沉积氧化锡层之后，缓冲层116包括形成层120，其为厚度为大约2nm的ZTO层。缓冲层116中包括层120以促进与接触件122的良好电气连接。然而，如下文所论述，在缓冲物116中包括层120是任选的。
在所描绘的实例中，层120使用交替的氧化锡沉积氧化锌沉积的组合形成，其中两个过程在包含三个氧化锡沉积周期和三个氧化锌沉积周期的“超周期(supercycle)”中重复。
用于沉积层120的示范性过程包括100毫秒长脉冲的二乙基锌(DEZ)前驱物和水，随后30秒吹扫，1秒长去离子水脉冲，以及第二30秒长吹扫。这一过程产生/周期的生长速率。如在上文针对层118所描述的沉积过程中，在氧化锌沉积过程期间，ALD反应器(Arradiance GEMStar-6ALD系统)的门和主体温度维持在100℃下，而歧管温度维持在115℃下，并且用90sccm氮气流动速率进行每一吹扫；然而，在层120沉积期间，DEZ前驱物未加热。这一示范性过程产生大约/超周期的有效生长速率。
应注意，氧化锡本身是良好电子提取物，与钙钛矿材料相容，并且经受得住对于制造太阳能电池100的后续加工操作(例如，形成接触件122)可能合乎需要的广泛范围的沉积技术，如溅射、CVD、蒸发、物理气相沉积、旋涂等，因此，在缓冲层116中包括ZTO层是任选的。因此，在一些实施例中，缓冲层116是仅包括氧化锡的单层结构。
还应注意，氧化锡和氧化锌锡仅是适用于缓冲层116的材料的两个实例。因此，在一些实施例中，缓冲层116是包括一或多层另一电子或空穴传输材料的单层或多层结构。在本发明的实施例中，适用作缓冲层材料的替代材料包括(但不限于)二氧化钛、氧化镍、氧化铂、氧化钒、氧化钨、氧化钼和类似物。
如上文所提及，层118和120中的每一个使用ALD沉积。对于沉积缓冲层材料来说，ALD是优选的，因为其是能够通过顺序自限制表面反应沉积共形薄膜的气相沉积技术。ALD用于沉积缓冲层材料的用途为本发明的一些实施例提供优于现有技术沉积方法的特定优点，因为ALD使得能够制造具有高光学透射率的均一共形薄膜，不管在上面进行ALD沉积的表面的纹理如何。对于光伏应用，可以通过ALD沉积广泛范围的金属和金属氧化物。因此，本发明的实施例减轻与多种钙钛矿材料，如甲脒铯(CsFA)钙钛矿相关联的典型高表面粗糙度的问题。另外，多种现有技术沉积方法，如旋涂，需要形成极厚层来使表面平坦化并且防止将引起不良透射的分流路径。另外，ALD是软沉积方法，其通常不会损害有机提取层并且形成在ITO的后续溅射沉积期间充当有效缓冲层以形成太阳能电池的顶部电接触件(即，接触件122)的致密金属氧化物层。
尽管ALD是用于沉积缓冲层116的材料的优选方法，但在一些替代实施例中，缓冲层116的至少一层使用CVD或p-CVD形成。
CVD是一种沉积过程，其中一或多种气态或等离子体前驱物在表面上或接近于表面以连续方式流动并且反应或分解。表面反应或分解是优选的，以便防止在表面上成核，其将使所得层的质量劣化，并且通常通过前驱物通过高衬底温度的热降解实现。在本发明的实施例中，CVD沉积使用在低温下分解的高反应性前驱物进行，以避免钙钛矿材料的降解。另外，低温CVD沉积提供更多共形膜，其使得缓冲层116能够是薄的，但性能优于现有技术层，如短纤金属氧化物纳米粒子或有机材料。另外，其实现无法容易地蒸发的材料的沉积。
p-CVD是修改的ALD过程，其具有连续而非纯粹逐步的生长组件。通过在p-CVD时段中分离前驱物脉冲，实现由ALD提供的表面生长和高均一性的益处；然而，由于存在引起减轻钙钛矿降解并且使得能够更快加工的CVD生长模式的残留前驱物，生长速率可能更高。通过将吹扫时间从30秒减少到5秒，由此离开“真ALD”时段并且进入脉冲CVD生长时段，降低形成ALD缓冲层116所需的总加工时间。使用p-CVD，可以实现0.5纳米/分钟的生长速率，得到大约15分钟的总接触件沉积时间。应注意，通过ALD和脉冲CVD沉积的SnO2和ZTO层的化学计量和性能基本上相同。这对于本发明的一些实施例尤其重要，因为CVD是众所周知的商业上可行并且可扩展的过程，并且已在典型硅太阳能电池制造中使用，例如以沉积用于扩散结电池的SiNx抗反射涂层或用于硅异质结太阳能电池的非晶硅钝化层。
在操作205中，接触件122形成于缓冲层116上以提供对于光信号124的辐射基本透明的顶部电接触件(即，太阳能电池100的“窗层”)。接触件122通过溅射沉积厚度为大约400nm的ITO层形成。在一些实施例中，接触件122包括金属(例如银等)特征，如迹线、指状件等和/或抗反射涂层(例如LiF等)。本发明的另一方面是在钙钛矿电池结构的顶部上稳健缓冲层116的存在使得能够将ITO溅射沉积为透明电极，而几乎不损害或不损害下面的PCBM层(即，电子受体层114)或钙钛矿电池110。
尽管对于形成接触件122来说，ITO的溅射沉积是优选的，但在一些实施例中，不同的透明导电性材料用于接触件122。此外，包括缓冲层116使得能够在不脱离本发明的范围的情况下使用用于形成接触件122的其它沉积方法。适用于接触件122的材料包括(但不限于)透明导电氧化物(例如，氧化铟锡、氧化锌锡、氧化铟锌等)、扩散阻挡层(例如，氮化钛、氮化钽等)、金属(例如，银、金等)、金属纳米线和类似物。适用于沉积接触件122的材料的沉积工艺包括(但不限于)溅射沉积、热蒸发、电子束蒸发、化学气相沉积、物理气相沉积、旋涂和类似工艺。
应注意，本文提供的材料和层厚度仅是示范性的，并且在不脱离本发明的范围的情况下可以使用替代材料和/或层厚度。
图3描绘具有不同电极的太阳能电池的测量数据。曲线图300包括迹线302和304，其中迹线302是根据本发明的半透明装置的J-V曲线并且迹线304是具有包含铝的不透明顶部电接触件的可比装置结构的J-V曲线。每个装置包括包含ALD沉积的SnO2和ZTO层的缓冲层。对迹线302和304的仔细比较展现在太阳能电池结构中包括缓冲层116使得有可能溅射沉积基于ITO的接触件122，其为基本透明的，同时作为电接触件还保持高效。
图4描绘根据本发明的单结太阳能电池的最大功率输出的曲线图。曲线图400展示根据本发明的半透明钙钛矿装置的14.5％的稳定功率输出。
图5描绘根据本发明的单结太阳能电池的外部量子效率(EQE)、透射率和反射率的测量数据。曲线图500展示通过衬底102的外部量子效率(EQE)、透射率和反射率(分别为迹线502、504和506)，以及通过接触件122的外部量子效率(EQE)、透射率和反射率(分别为迹线508、510和512)。曲线图500显示出ALD SnO2增强的光学特性，因为通过装置两侧的EQE基本上相同，同时在较长波长下的透射率保持较高并且通过接触件122的平均值为大约70％。
图6描绘根据本发明的串联太阳能电池的剖面视角的示意图。太阳能电池602是硅异质结太阳能电池，其具有由高度再结合活性(欧姆)接触件与硅吸收剂块分离引起的高开路电压。
太阳能电池600包括单片集成在衬底604上的太阳能电池100和太阳能电池602。
太阳能电池100和太阳能电池602被布置成使得光信号124首先入射太阳能电池100的吸收层，其吸收太阳辐射的部分P1，而第二部分P2通过其到太阳能电池602的吸收层。部分P1包括具有等于或大于太阳能电池100的吸收层的能带隙的带隙的光，而部分P2包括具有小于太阳能电池602的吸收层的能带隙的能量的光(和通常一些未被吸收的部分P1的光)。
太阳能电池100和太阳能电池602单片集成在衬底604上，形成单片集成串联太阳能电池结构。出于包括所附权利要求书的本说明书的目的，术语“单片集成”被定义为由通过一或多种薄膜沉积过程在衬底上沉积层，并且任选地在沉积之后将沉积层图案化形成。术语单片集成明确排除这类结构，其中两种或更多种完全制造好的装置在其制造之后经接合以形成单式结构。
图7描绘适于形成根据本发明的多结太阳能电池的方法的操作。方法700在此继续参考图6描述。方法700开始于操作701，其中衬底604的表面608经纹理化。
衬底604是适用于平坦加工制造工序的常规衬底。在所描绘的实例中，衬底604包含材料630，并且在串联太阳能电池600中充当底部电池(即，底部吸收层)。在所描绘的实例中，衬底604是n型280μm厚双面抛光浮区(FZ)硅晶片(即，材料630是单晶硅)；然而，在不脱离本发明的范围的情况下也可以使用其他衬底。
利用首先通过等离子体增强的化学气相沉积(PECVD)在表面606上沉积260nm厚低折射率氮化硅层，将表面608纹理化。随后将衬底浸没在氢氧化钾(KOH)溶液中，其在未涂布表面608上产生所需纹理，而表面606受其氮化矽涂层保护。
在将衬底从KOH溶液移出之后，随后使用稀释氢氟酸(HF)从表面606去除氮化物涂层，并且通过在常规食人鱼(piranha)蚀刻中浸没，随后进行标准RCA-B清洁工序清洁晶片。
在操作702中，本征和p型非晶硅(a-Si:H)膜614和616形成于表面608上。包括这些层以提供表面钝化，并且促进接触层618与底部电池622之间的电接触。在所描绘的实例中，膜614和616形成为分别具有7和15nm的厚度。通常，在形成这些层之前，使用缓冲氧化蚀刻(BOE)从沉积表面去除自然氧化物。
在操作703中，本征和n型a-Si:H膜610和612形成于表面606上以提供表面钝化，并且促进透明导电层626与底部电池622之间的电接触。在所描绘的实例中，膜610和612形成为分别具有7和8nm的厚度。
在操作704中，透明导电层626形成于层612上以完成中心接触件624。在所描绘的实例中，透明导电层626是厚度为大约20nm的ITO层；然而，在不脱离本发明的范围的情况下，其它材料和厚度也可以用于透明导电层626。
在操作705中，接触层618形成于a-Si层616上，其完成底部接触件620。在所描绘的实例中，接触层618包含厚度为20nm的ITO层；然而，在不脱离本发明的范围的情况下，其它材料和厚度也可以用于接触层618。
在一些实施例中，接触层618包括硅纳米粒子层、薄银层，其中硅纳米粒子层包括多个开口，其实现银层与ITO层之间的欧姆接触，由此有助于底部接触件620处的电荷收集。在接触层618中添加硅纳米粒子层增强未被衬底604吸收的较低能量光子的反射。
串联太阳能电池600的底部电池(即，硅太阳能电池602)完成后，基本上遵循如上所述的方法200的操作制造串联太阳能电池结构的其余部分，伴随微小偏差以避免底部电池中所包括的材料降解。
在操作706中，空穴选择性层628以与上文所述并且参照方法200的空穴选择性层108的形成类似的方式形成于透明导电层626上。然而，应注意，在操作706中，空穴选择性接触层628在比用于退火空穴选择性接触层108的温度要低的温度下退火，以减轻对太阳能电池结构中此前形成的层的损害。在所描绘的实例中，空穴选择性接触层628在仅200℃下退火，而非如上文在方法200中所述在300℃下退火。所属领域的技术人员在阅读本说明书后将认识到，较低温度退火通常必须具有较长持续时间；因此，操作706的退火步骤通常进行10小时或更长。在一些实施例中，空穴选择性层628在不同温度下退火和/或进行持续不同时间量的退火。
在操作707中，顶部电池610形成于空穴选择性层628上。顶部电池610类似于上文所述的钙钛矿电池110。
在操作708中，电子受体层114任选地形成于顶部电池610上。
在操作709中，缓冲层116形成于电子受体层114上。
在操作710中，接触件122形成于缓冲层116上以完成串联太阳能电池600的形成。
尽管600是串联太阳能电池，但所属领域的技术人员在阅读本说明书后将会清楚如何指定、制造和使用具有任何实际结数的多电池太阳能电池的替代实施例。
图8A到8B描绘根据本发明的串联太阳能电池测得的性能数据。曲线800和802中所示的数据使用类似于活性面积为1cm2并且填充因子为大约0.79的太阳能电池600的太阳能电池结构测得。
曲线800描绘测得的J-V扫描，其展示1.66V的开路电压(Voc)和18.6mA/cm2的高短路电流密度，得到23.7％的效率。另外，在装置在恒定照射下保持在最大功率点下多于一小时时，装置维持这一效率。这些结果展现ALD和p-CVD沉积的缓冲层使得能够沉积防止小孔和分流路径的窗层。
此外，在顶部电池100产生18.9mA/cm2的短路电流密度时，对串联太阳能电池结构中的每个子电池测定总吸收率(1-反射率)和外部量子效率(EQE)。如受益于半透明钙钛矿顶部电池，硅太阳能电池602从640nm开始响应，并且产生18.5mA/cm2的JSC，然而这小于顶部电池。
曲线802还包括展现表面反射损失为4.8mA/cm2的电流损失分析的结果。寄生吸收损失由1-反射率曲线和EQE曲线之间的间隙指示，展现来自4.5mA/cm2下的寄生吸收的总损失。总装置600电流密度将受具有较低电流密度的半电池(即太阳能电池100或硅太阳能电池602)限制。
接触件122充当高度透明并且导电的电极。另外，ITO具有良好湿气阻挡特性，其通过大量捕获挥发性甲基铵阳离子显著增加钙钛矿太阳能电池(例如，太阳能电池100)的热和环境稳定性。根据本发明，混合甲脒和铯钙钛矿增加的热和潮湿稳定性(相比于纯甲基铵钙钛矿和致密、不含小孔的ALD SnO2层的组合为本发明的实施例提供相比于现有技术基于钙钛矿的太阳能电池(单结或串联配置中的任一个)改良的稳定性。
这种改良的稳定性由在利用硫等离子体灯的等效于一个太阳的可见光照射下，在周围大气中操作不经额外封装的在其最大功率点下的盖有ALD沉积的SnO2和ITO的CsFA钙钛矿太阳能电池展示。与现有技术基于钙钛矿的太阳能电池相比，根据本发明的装置以初始效率或高于初始效率操作1000小时。另外，众所周知钙钛矿材料中的小尘粒会导致ITO封装中的小孔，其产生甲基铵放出的路径并且最终使功率效率劣化。然而，在600小时操作之后，包含ALD沉积的SnO2的基于CsFA-钙钛矿的太阳能电池未展现小孔，由此显示出共形ALD过程防止小孔形成和整体增加CsFA钙钛矿稳定性的功效。
应理解，本公开仅教示说明性实施例的一个实例，且本发明的许多变化可由所属领域的技术人员在阅读本公开之后易于设计，且本发明的范围应由所附权利要求书决定。

Claims (20)

1.一种太阳能电池(100)，其操作用于将第一光信号(124)转换成电能，所述太阳能电池包括：
包含第一材料(112)的第一吸收层(110)，所述第一材料是钙钛矿并且具有第一能带隙；
与所述第一吸收层电连通的电接触件(122)，所述电接触件对于第一波长范围基本透明，所述第一光信号包括在所述第一波长范围内的光；和
在所述电接触件与所述第一吸收层之间的缓冲层(116)，所述缓冲层包含含有第一金属氧化物的第一层(118)。
2.根据权利要求1所述的太阳能电池，其中所述第一金属氧化物是氧化锡。
3.根据权利要求1所述的太阳能电池，其中所述第一金属氧化物选自由以下组成的群组：氧化锌、氧化锌锡、氧化钛、氧化镍、氧化铂、氧化钨和氧化钒。
4.根据权利要求1所述的太阳能电池，其中所述缓冲层进一步包括包含第二金属氧化物的第二层(120)。
5.根据权利要求4所述的太阳能电池，其中第一金属氧化物是氧化锡并且所述第二金属氧化物是氧化锌锡。
6.根据权利要求1所述的太阳能电池，其中所述缓冲层操作用于从所述第一吸收层提取电子。
7.根据权利要求1所述的太阳能电池，其中所述缓冲层与卤化物基本上不反应。
8.根据权利要求1所述的太阳能电池，其中所述缓冲层与所述第一吸收层的第一表面(S1)基本上共形。
9.根据权利要求1所述的太阳能电池，其中所述第一材料包含铯。
10.根据权利要求1所述的太阳能电池，其进一步包含含有第二材料(630)的第二吸收层(602)，所述第二材料(630)具有小于所述第一能带隙的第二能带隙，其中所述第一吸收层和第二吸收层是单片集成的并且共同限定单片集成串联太阳能电池(600)。
11.根据权利要求10所述的太阳能电池，其中所述第二材料选自由以下组成的群组：硅、砷化镓(GaAs)、碲化镉(CdTe)、硒化铜铟镓(CIGS)和钙钛矿。
12.根据权利要求10所述的太阳能电池，其中所述第一材料包含铯并且所述第二材料是硅。
13.一种用于形成基于钙钛矿的太阳能电池的方法，所述太阳能电池操作用于将第一光信号(124)转换成电能，所述方法包括：
提供包含第一钙钛矿(112)的第一吸收层(110)，所述第一吸收层操作用于吸收所述第一光信号的至少第一部分(P1)；
形成安置在所述第一吸收层上的缓冲层(116)，所述缓冲层包括包含第一金属氧化物的第一层(118)，其中所述第一层在小于或等于150℃的温度下形成；和
在所述缓冲层上形成第一电接触件(122)，其中所述第一电接触件对于所述第一光信号的至少一部分基本透明。
14.根据权利要求13所述的方法，其中形成所述第一层以使得其与所述第一吸收层的第一表面(S1)基本上共形。
15.根据权利要求13所述的方法，其中形成所述缓冲层以使得其包括包含第二金属氧化物的第二层(120)。
16.根据权利要求15所述的方法，其中所述第一金属氧化物选自由以下组成的群组：氧化锡、氧化锌和氧化钛，并且其中所述第二金属氧化物是氧化锌锡(ZTO)。
17.根据权利要求13所述的方法，其中所述第一钙钛矿包括铯。
18.根据权利要求13所述的方法，其进一步包含形成所述第一吸收层，使得所述第一吸收层安置在经操作以吸收所述第一光信号的至少第二部分(P2)的第二吸收层(604)上。
19.根据权利要求13所述的方法，其中所述缓冲层通过选自由以下组成的群组的方法形成：原子层沉积(ALD)、化学气相沉积(CVD)和脉冲化学气相沉积(p-CVD)。
20.根据权利要求13所述的方法，其中所述第一电接触件通过选自由以下组成的群组的方法形成：溅射沉积、蒸发、化学气相沉积、物理气相沉积和旋涂。
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