CN103881716A - 硅酸钇钠绿光发光材料及其制备方法 - Google Patents

Abstract

本发明属于发光材料领域，其公开了一种硅酸钇钠绿光发光材料及其制备方法，该发光材料化学通式为：Na₅Y_1-xSi₄O₁₂:Tb_x,M_y；其中，M为掺杂纳米金属粒子，M为Ag、Au、Pt、Pd、Cu中的至少一种；x的取值范围为0.01≤x≤0.6，y为M与Si的摩尔之比，y的取值范围为0＜y≤1.5×10^-2。本发明提供的硅酸钇钠绿光发光材料，在硅气凝胶中掺杂金属纳米粒子，通过掺杂金属纳米粒子来增强荧光粉发光强度，而且所制得的硅酸钇钠绿色发光材料稳定性好。

Description

硅酸钇钠绿光发光材料及其制备方法

技术领域

本发明涉及发光材料领域，尤其涉及一种硅酸钇钠绿光发光材料及其制备方法。

背景技术

近年来场发射器件由于其运行电压低，功耗小，不需偏转线圈，无X射线辐射，抗辐射和磁场干扰等优点而备受关注，场发射阴极和发光材料结合可以得到高亮度、高显色的场发射光源，可以应用与显示、各种指示、普通照明等领域。

制备优良性能场发射器件的关键因素之一是高性能荧光粉体的制备。目前场发射器件所采用的荧光材料主要是一些用于传统阴极射线管和投影电视显象管的硫化物系列、氧化物系列和硫氧化物系列荧光粉。其中，以前使用的Na₅YSi₄O₁₂:Tb色纯度高，但是发光效率不高。

发明内容

本发明所要解决的问题在于提供一种色纯度和发光效率较高的硅酸钇钠绿光发光材料。

本发明的技术方案如下：

一种硅酸钇钠绿光发光材料，其化学通式为：Na₅Y_1-xSi₄O₁₂:Tb_x,M_y；其中，M为掺杂纳米金属粒子，M为Ag、Au、Pt、Pd、Cu中的至少一种；x的取值范围为0.01≤x≤0.6，y为M与Si的摩尔之比，y的取值范围为0＜y≤1.5×10^-2。

所述硅酸钇钠绿光发光材料，优选，x的取值范围为0.05≤x≤0.4；y的取值范围为5×10^-5≤y≤5×10^-3。

所述硅酸钇钠绿光发光材料，优选，M为Ag与Au的混合纳米粒子。

本发明还提供上述硅酸钇钠绿光发光材料的制备方法，包括如下步骤：

S1、将含M的盐溶液、助剂和还原剂混合反应后制得M纳米粒子胶体；其中，还原剂的添加量与含M的盐溶液中M离子的摩尔比为0.5:1～10:1；所述助剂的添加量在最终得到的M纳米粒子胶体中的含量为1×10^-4g/mL～5×10^-2g/mL；

S2、将孔径为20~100nm、气孔率为92~98%的硅气凝胶溶解到步骤S1制得的M纳米粒子胶体中，并于50~80℃下，搅拌0.5~5h，然后超声分散10~20min，再在60-150℃下干燥；将干燥后的原料研磨均匀，并在600~1000℃下煅烧0.5~5h，得到含M的硅气凝胶；其中，硅气凝胶溶解到步骤S1制得的M纳米粒子胶体中时，M纳米粒子与硅气凝胶中Si的摩尔之比为0＜y≤1.5×10^-2；

S3、按照化学通式Na₅Y_1-xSi₄O₁₂:Tb_x,M_y中各元素的化学计量比，称取步骤S2制得的含M的硅气凝胶、Na的源化合物、Y的源化合物以及Tb的源化合物，研磨混合均匀，于还原气氛中、1000℃~1300℃保温烧结1~8h，随炉冷却降温至室温，将所得到的样品研磨为粉末，即得到化学通式为Na₅Y_1-xSi₄O₁₂:Tb_x,M_y的硅酸钇钠绿光发光材料；

上述步骤中，M为掺杂纳米金属粒子，M为Ag、Au、Pt、Pd、Cu中的至少一种；x的取值范围为0.01≤x≤0.6，y为M与Si的摩尔之比，y的取值范围为0＜y≤1.5×10^-2。

所述硅酸钇钠绿光发光材料的制备方法，步骤S1中：

含M的盐溶液的浓度为1×10^-4mol/L～1×10^-2mol/L；

所述助剂为聚乙烯砒咯烷酮、柠檬酸钠、十六烷基三甲基溴化铵、十二烷基硫酸钠或十二烷基磺酸钠；

所述还原剂为水合肼、抗坏血酸、柠檬酸钠或硼氢化钠；

所述混合反应的时间为10min～45min。

所述硅酸钇钠绿光发光材料的制备方法，其特征在于，步骤S3中，Na的源化合物、Y的源化合物以及Tb的源化合物分别为Na、Y和Tb各自对应的氧化物、硝酸盐、碳酸盐、醋酸盐或者草酸盐。

所述硅酸钇钠绿光发光材料的制备方法，优选，x的取值范围为0.05≤x≤0.4；y的取值范围为5×10^-5≤y≤5×10^-3。

所述硅酸钇钠绿光发光材料的制备方法，优选，M为Ag与Au的混合纳米粒子。

本发明提供的硅酸钇钠绿光发光材料，在硅气凝胶中掺杂金属纳米粒子，通过掺杂金属纳米粒子来增强荧光粉发光强度，而且所制得的硅酸钇钠绿色发光材料具有稳定性好。

本发明提供的硅酸钇钠绿光发光材料的制备方法，采用二氧化硅气凝胶吸附金属纳米粒子，得到含有金属纳米粒子的气凝胶，再以此为硅源，采用高温固相法，与Na、Y和Tb对应的化合物制备掺杂有金属纳米颗粒的硅酸钇钠荧光粉，即Na₅Y_1-xSi₄O₁₂:Tb_x,M_y；其制备方法工艺简单、设备要求低、无污染、易于控制，适于工业化生产。

附图说明

图1为本发明提供的硅酸钇钠绿光发光材料制备工艺流程图；

图2为实施例3制备的酸钇钠绿光发光材料与对比发光材料在加速电压为5KV下的阴极射线激发下的发光光谱对比图；其中，曲线1是实施例3制备的酸钇钠绿光发光材料：Na₅Y_0.8Si₄O₁₂:Tb_0.2，Ag_2.5×10-4的发光光谱，曲线2是对比发光材料：Na₅Y_0.8Si₄O₁₂:Tb_0.2的发光光谱。

具体实施方式

本发明提供的硅酸钇钠绿光发光材料，其化学通式为：Na₅Y_1-xSi₄O₁₂:Tb_x,M_y；其中，M为掺杂金属纳米粒子，M选自Ag、Au、Pt、Pd、Cu金属纳米粒子中的至少一种；x的取值范围为0.01≤x≤0.6，y为M与Si的摩尔之比，y的取值范围为0＜y≤1.5×10^-2。金属纳米粒子M以掺杂的形式掺杂到发光材料Na₅Y_1-xSi₄O₁₂:Tb_x中的硅胶的孔隙中。

硅酸钇钠绿光发光材料中，优选，x的取值范围为0.05≤x≤0.4；y的取值范围为5×10^-5≤y≤5×10^-3。

硅酸钇钠绿光发光材料中，M可以为Ag、Au、Pt、Pd及Cu金属纳米粒子中的一种，也可以为其中的两种或几种，可以是摩尔比为1:1的Ag和Au、也可以是摩尔比为2:3的Ag和Au，还可以是摩尔比为3:7的Pd和Pt，还可以是摩尔比为1:4:5的Ag、Au和Pt等；优选，M为摩尔比为1:1的Ag与Au。

本发明提供的硅酸钇钠绿光发光材料，在硅气凝胶中掺杂金属纳米粒子，通过掺杂金属纳米粒子来增强荧光粉发光强度，而且所制得的硅酸钇钠绿色发光材料具有稳定性好；可以广泛用于照明和显示等领域。

发明提供的硅酸钇钠绿光发光材料的制备方法，如图1所示，其包括如下步骤：

S1：将含M的盐溶液、助剂和还原剂混合反应后制得M纳米粒子胶体；其中，还原剂的添加量与含M的盐溶液中M离子的摩尔比为0.5:1～10:1；所述助剂的添加量在最终得到的M纳米粒子胶体中的含量为1×10^-4g/mL～5×10^-2g/mL；

S2、将孔径为20~100nm、气孔率为92~98%的硅气凝胶溶解到步骤S1制得的M纳米粒子胶体中，并于50~80℃下，搅拌0.5~5h，然后超声分散10~20min，再在60-150℃下干燥；将干燥后的原料研磨均匀，并在600～1000℃下煅烧0.5~5h，得到含M的硅气凝胶；其中，硅气凝胶溶解到步骤S1制得的M纳米粒子胶体中时，M纳米粒子与硅气凝胶中Si的摩尔之比为0＜y≤1.5×10^-2；

S3、按照化学通式Na₅Y_1-xSi₄O₁₂:Tb_x,M_y中各元素的化学计量比，称取步骤S2制得的含M的Si的原料、Na的源化合物、Y的源化合物以及Tb的源化合物，研磨混合均匀，于还原气氛中1000℃~1300℃保温烧结1~8h，随炉冷却降温至室温，将所得到的样品研磨为粉末，即得到化学通式为Na₅Y_1-xSi₄O₁₂:Tb_x,M_y的硅酸钇钠绿光发光材料；

上述步骤中，M为掺杂纳米金属粒子，M为Ag、Au、Pt、Pd、Cu中的至少一种；x的取值范围为0.01≤x≤0.6，y为M与Si的摩尔之比，y的取值范围为0＜y≤1.5×10^-2。

上述硅酸钇钠绿光发光材料的制备方法，步骤S1中：

M金属盐溶液浓度根据实际需要灵活配置，约为1×10^-3mol/L～5×10^-2mol/L1×10^-4mol/L～1×10^-2mol/L；

助剂主要起分散作用，选自聚乙烯砒咯烷酮(PVP)、柠檬酸钠、十六烷基三甲基溴化铵、十二烷基硫酸钠或十二烷基磺酸钠中的至少一种，助剂的添加量在最终得到的金属纳米粒子胶体中的含量为1×10^-4g/mL～5×10^-2g/mL；

还原剂为水合肼、抗坏血酸、柠檬酸钠或硼氢化钠中的至少一种；在本实施方式中，还原剂一本采用溶液状态，即将还原剂配制或稀释成浓度为将还原剂配制或稀释成浓度为1×10^-4mol/L～1mol/L的水溶液，还原剂的添加量与金属离子的摩尔比为0.5:1～10:1；

在保证得到M纳米粒子胶体的前提下，为了节约能耗，混合反应的时间优选为10min～45min。

上述硅酸钇钠绿光发光材料的制备方法，步骤S3中：

上述制备方法中所述Na、Y和Tb的化合物为Na、Y和Tb的氧化物、硝酸盐、碳酸盐、醋酸盐或者草酸盐；

所述还原气氛为纯H₂、CO或95v%N₂和5v%H₂混合气体中的一种。

上述制备方法制得的学通式为Na₅Y_1-xSi₄O₁₂:Tb_x,M_y的硅酸钇钠绿光发光材料中，优选，x的取值范围为0.05≤x≤0.4；y的取值范围为5×10^-5≤y≤5×10^-3；

述制备方法制得的学通式为Na₅Y_1-xSi₄O₁₂:Tb_x,M_y的硅酸钇钠绿光发光材料中，，M可以为Ag、Au、Pt、Pd及Cu金属纳米粒子中的一种，也可以为其中的两种或几种，可以是摩尔比为1∶1的Ag和Au、也可以是摩尔比为2:3的Ag和Au，还可以是摩尔比为3:7的Pd和Pt，还可以是摩尔比为1:4:5的Ag、Au和Pt等；优选，M为摩尔比为1:1的Ag与Au。

本发明提供的硅酸钇钠绿光发光材料的制备方法，采用二氧化硅气凝胶吸附金属纳米粒子，得到含有金属纳米粒子的气凝胶，再以此为硅源，采用高温固相法，与Na、Y和Tb对应的化合物制备掺杂有金属纳米颗粒的硅酸钇钠荧光粉，即Na₅Y_1-xSi₄O₁₂:Tb_x,M_y；其制备方法工艺简单、设备要求低、无污染、易于控制，适于工业化生产。

下面结合附图，对本发明的较佳实施例作进一步详细说明。

实施例1

高温固相法制备Na₅Y_0.99Si₄O₁₂:Tb001,Au_1.5×10-2：

Au纳米颗粒溶胶的制备：称取41.2mg氯金酸（AuCl₃·HCl·4H₂O）溶解到10mL的去离子水中；当氯金酸完全溶解后，称取14mg柠檬酸钠和6mg十六烷基三甲基溴化铵，并在磁力搅拌的环境下溶解到氯金酸水溶液中；称取3.8mg硼氢化钠和17.6mg抗坏血酸分别溶解到10mL去离子水中，得到10mL浓度为1×10^-2mol/L的硼氢化钠水溶液和10mL浓度为1×10^-2mol/L的抗坏血酸水溶液；在磁力搅拌的环境下，先往氯金酸水溶液中加入5mL硼氢化钠水溶液，搅拌反应5min后再往氯金酸水溶液中加入5mL1×10^-2mol/L的抗坏血酸水溶液，之后继续反应30min，即得20mLAu含量为1×10^-2mol/L的Au纳米颗粒溶胶；量取15mL为1×10^-2mol/L的Au纳米颗粒溶胶，往Au纳米颗粒溶胶中于烧杯中并加入4mL0.1g/mL的PVP溶液，磁力搅拌8h，得经表面处理后的Au纳米颗粒。

称取气凝胶0.6010g，溶解到上述金属纳米粒子胶体中，并于50℃下，搅拌5h，然后超声分散20min，再在60℃下干燥；将上述干燥后的原料研磨均匀，并在600℃下预煅烧5h，制得含Au的硅气凝胶。

然后称取碳酸钠(Na₂CO₃)0.5299g，氧化钇(Y₂O₃)0.2235g，氧化铽(Tb₄O₇)0.0037g和含有Au的硅气凝胶0.4808g混合均匀，于纯H₂还原气氛中1000℃下煅烧保温8h，然后冷却降至室温，即可得到Na₅Y_0.99Si₄O₁₂:Tb_0.01,Au_1.5×10-2发光材料。

实施例2

高温固相法制备Na₅Y_0.4Si₄O₁₂:Tb_0.6,Pt_5×10-3：

Pt纳米颗粒溶胶的制备：称取25.9mg氯铂酸（H₂PtCl₆·6H₂O）溶解到17mL的去离子水中；当氯铂酸完全溶解后，称取400mg柠檬酸钠和600mg十二烷基磺酸钠，并在磁力搅拌的环境下溶解到氯铂酸水溶液中；称取1.9mg硼氢化钠溶解到10mL去离子水中，得到10mL浓度为5×10^-3mol/L的硼氢化钠水溶液，同时配制10mL浓度为5×10^-2mol/L的水合肼溶液；磁力搅拌的环境下，先往氯铂酸水溶液中滴加0.4mL硼氢化钠水溶液，搅拌反应5min，然后再往氯铂酸水溶液中滴加2.6mL5×10^-2mol/L的水合肼溶液，之后继续反应40min，即得20mLPt含量为2.5×10^-3mol/L的Pt纳米颗粒溶胶；量取20mL2.5×10^-3mol/L的Pt纳米颗粒溶胶于烧杯中，并加入8mL0.02g/mL的PVP溶液，磁力搅拌18h，得经表面处理后的Pt纳米颗粒。

称取气凝胶0.6010g，溶解到上述金属纳米粒子胶体中，并于80℃下，搅拌0.5h，然后超声分散10min，再在150℃下干燥；将上述干燥后的原料研磨均匀，并在1000℃下预煅烧0.5h，制得含Pt的硅气凝胶。

然后称取草酸钠(Na₂C₂O₄)0.6700g，草酸钇(Y₂(C₂O₄)₃)0.1767g，草酸铽(Tb₂(C₂O₄)₃)0.3491g和含有Pt的硅气凝胶0.4808g混合均匀，于95%N₂+5%H₂还原气氛中1300℃下煅烧保温1h，然后冷却降至室温，即可得到Na₅Y_0.4Si₄O₁₂:Tb_0.6,Pt_5×10-3发光材料。

实施例3

高温固相法制备Na₅Y_0.8Si₄O₁₂:Tb_0.2,Ag_2.5×10-4：

Ag纳米颗粒溶胶的制备：称取3.4mg硝酸银（AgNO₃）溶解到18.4mL的去离子水中；当硝酸银完全溶解后，称取42mg柠檬酸钠在磁力搅拌的环境下溶解到硝酸银水溶液中；称取5.7mg硼氢化钠溶到10mL去离子水中，得到10mL浓度为1.5×10^-2mol/L的硼氢化钠水溶液；在磁力搅拌的环境下，往硝酸银水溶液中一次性加入1.6mL1.5×10^-2mol/L的硼氢化钠水溶液，之后继续反应10min，即得20mL Ag含量为1×10^-3mol/L的Ag纳米颗粒溶胶；量取2.5mL1×10^-3mol/L的Ag纳米颗粒溶胶于烧杯中，再加入10mL0.01g/mL PVP，并磁力搅拌12h，得经表面处理后的Ag纳米颗粒。

称取气凝胶0.6010g，溶解到上述金属纳米粒子胶体中，并于70℃下，搅拌1.5h，然后超声分散15min，再在70℃下干燥；将上述干燥后的原料研磨均匀，并在800℃下预煅烧2h，制得含Ag的硅气凝胶。

然后称取碳酸钠(Na₂CO₃)0.5299g，氧化钇(Y₂O₃)0.1806g，氧化铽(Tb₄O₇)0.0747g和含有Ag的硅气凝胶0.4808g混合均匀，于95v%N₂和5v%H₂还原气氛中1150℃下煅烧保温6h，然后冷却降至室温，即可得到Na₅Y_0.8Si₄O₁₂:Tb_0.2，Ag_2.5×10-4绿色发光材料。

图2为实施例3制备的酸钇钠绿光发光材料与对比发光材料在加速电压为5KV下的阴极射线激发下的发光光谱对比图；其中，曲线1是实施例3制备的酸钇钠绿光发光材料：Na₅Y_0.8Si₄O₁₂:Tb_0.2，Ag_2.5×10-4的发光光谱，曲线2是对比发光材料：Na₅Y_0.8Si₄O₁₂:Tb_0.2的发光光谱。

从图2中可以看出，在544nm处的发射峰，本实施例制备得到的发光材料的发光强度超出未掺杂Ag的Na₅Y_0.8Si₄O₁₂:Tb_0.2发光材料28%。

实施例4

高温固相法制备Na₅Y_0.6Si₄O₁₂:Tb_0.4，Pd_5×10-5：

Pd纳米颗粒溶胶的制备：称取0.22mg氯化钯（PdCl₂·2H₂O）溶解到10mL的去离子水中；当氯化钯完全溶解后，称取11.0mg柠檬酸钠和4.0mg十二烷基硫酸钠，并在磁力搅拌的环境下溶解到氯化钯水溶液中；称取0.38mg硼氢化钠溶到100mL去离子水中，得到浓度为1×10^-4mol/L的硼氢化钠还原液；在磁力搅拌的环境下，往氯化钯水溶液中快速加入10mL1×10^-4mol/L的硼氢化钠水溶液，之后继续反应20min，即得20mL Pd含量为5×10^-5mol/L的Pd纳米颗粒溶胶。量取10mL5×10^-5mol/L的Ag纳米颗粒溶胶于烧杯中，再加入6mL0.005g/mLPVP，并磁力搅拌12h，得经表面处理后的Pd纳米颗粒。

称取气凝胶0.6010g，溶解到上述金属纳米粒子胶体中，并于65℃下，搅拌2h，然后超声分散10min，再在80℃下干燥；将上述干燥后的原料研磨均匀，并在900℃下预煅烧3h，制得含Pd的硅气凝胶。

然后称取乙酸钠(NaCH₃CO₂)0.8204g，硝酸钇(Y(NO₃)₃)0.3299g，硝酸铽(Tb(NO₃)₃)0.2759g和含有Pd的硅气凝胶0.4808g混合均匀，于CO还原气氛中1200℃下煅烧保温2h，然后冷却降至室温，即可得到Na₅Y_0.6Si₄O₁₂:Tb_0.4，Pd_5×10-5发光材料。

实施例5

高温固相法制备Na₅Y_0.995Si₄O₁₂:Tb_0.05,Cu_1.2×10-4：

Cu纳米颗粒溶胶的制备：称取1.6mg硝酸铜溶解到16mL的乙醇中，完全溶解后，一边搅拌一边加入2mg PVP，然后缓慢滴入用0.4mg硼氢化钠溶到10mL乙醇中得到的1×10^-3mol/L的硼氢化钠醇溶液4mL，继续搅拌反应10min，得到20mL4×10^-4mol/L的Cu纳米粒子胶体。量取3mL4×10^-4mol/L的Cu纳米颗粒溶胶于烧杯中，并加入5mL0.03g/mL PVP，并磁力搅拌10h，得经表面处理后的Cu纳米颗粒。

称取气凝胶0.6010g，溶解到上述金属纳米粒子胶体中，并于60℃下，搅拌4h，然后超声分散15min，再在90℃下干燥；将上述干燥后的原料研磨均匀，并在700℃下预煅烧2h，制得含Cu的硅气凝胶。

然后称取硝酸钠(NaNO₃)0.8499g，硝酸钇(Y(NO₃)₃)0.5471g，硝酸铽(Tb(NO₃)₃)0.0345g和含有Cu的硅气凝胶0.4808g混合均匀，于95%N₂+5%H₂还原气氛中1300℃下煅烧保温1h，然后冷却降至室温，即可得到Na₅Y_0.995Si₄O₁₂:Tb_0.05，Cu_1.2×10-4发光材料。

实施例6

高温固相法制备Na₅Y_0.5Si₄O₁₂:Tb05，(Ag_0.5/Au_0.5)_1.5×10-3：

Ag_0.5/Au_0.5纳米颗粒溶胶的制备：称取6.2mg氯金酸（AuCl₃·HCl·4H₂O）和2.5mgAgNO₃溶解到28mL的去离子水中；当完全溶解后，称取22mg柠檬酸钠和20mgPVP，并在磁力搅拌的环境下溶解到上述混合溶液中；称取新制备的380mg硼氢化钠溶到10mL去离子水中，得到10mL浓度为1mol/L的硼氢化钠水溶液；在磁力搅拌的环境下，往上述混合溶液中一次性加入0.3mL1mol/L mol/L的硼氢化钠水溶液，之后继续反应20min，即得30mL总金属浓度为1×10^-3mol/L的Ag/Au纳米颗粒溶胶；量取15mL1×10^-3mol/L的Ag_0.5/Au_0.5纳米颗粒溶胶于烧杯中，并加入10mL0.1g/mL PVP，并磁力搅拌12h，得经表面处理后的Ag_0.5/Au_0.5纳米颗粒。

称取气凝胶0.6010g，溶解到上述金属纳米粒子胶体中，并于70℃下，搅拌2h，然后超声分散20min，再在100℃下干燥；将上述干燥后的原料研磨均匀，并在900℃下预煅烧2h，制得含Ag_0.5/Au_0.5的硅气凝胶。

然后称取氧化钠(Na₂O)0.3099g，氧化钇(Y₂O₃)0.1129g，氧化铽(Tb₄O₇)0.1868g和含有Ag_0.5/Au_0.5的硅气凝胶0.4808g混合均匀，于95%N₂+5%H₂还原气氛中1100℃下煅烧保温5h，然后冷却降至室温，即可得到Na₅Y_0.5Si₄O₁₂:Tb_0.5，(Ag_0.5/Au_0.5)_1.5×10-3发光材料。

应当理解的是，上述针对本发明较佳实施例的表述较为详细，并不能因此而认为是对本发明专利保护范围的限制，本发明的专利保护范围应以所附权利要求为准。

Claims (10)

1.一种硅酸钇钠绿光发光材料，其特征在于，其化学通式为：Na₅Y_1-xSi₄O₁₂:Tb_x,M_y；其中，M为掺杂纳米金属粒子，M为Ag、Au、Pt、Pd、Cu中的至少一种；x的取值范围为0.01≤x≤0.6，y为M与Si的摩尔之比，y的取值范围为0＜y≤1.5×10^-2。

2.根据权利要求1所述的硅酸钇钠绿光发光材料，其特征在于，x的取值范围为0.05≤x≤0.4；y的取值范围为5×10^-5≤y≤5×10^-3。

3.根据权利要求1所述的硅酸钇钠绿光发光材料，其特征在于，M为Ag与Au的混合纳米粒子。

4.一种硅酸钇钠绿光发光材料的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：

S1、将含M的盐溶液、助剂和还原剂混合反应后制得M纳米粒子胶体；其中，还原剂的添加量与含M的盐溶液中M离子的摩尔比为0.5:1～10:1；所述助剂的添加量在最终得到的M纳米粒子胶体中的含量为1×10^-4g/mL～5×10^-2g/mL；

S2、将孔径为20~100nm、气孔率为92~98%的硅气凝胶溶解到步骤S1制得的M纳米粒子胶体中，并于50~80℃下，搅拌0.5~5h，然后超声分散10~20min，再在60-150℃下干燥；将干燥后的原料研磨均匀，并在600～1000℃下煅烧0.5~5h，得到含M的硅气凝胶；其中，硅气凝胶溶解到步骤S1制得的M纳米粒子胶体中时，M纳米粒子与硅气凝胶中Si的摩尔之比为0＜y≤1.5×10^-2；

S3、按照化学通式Na₅Y_1-xSi₄O₁₂:Tb_x,M_y中各元素的化学计量比，称取步骤S2制得的含M的硅气凝胶、Na的源化合物、Y的源化合物以及Tb的源化合物，研磨混合均匀，于还原气氛中、1000℃~1300℃保温烧结1~8h，随炉冷却降温至室温，将所得到的样品研磨为粉末，即得到化学通式为Na₅Y_1-xSi₄O₁₂:Tb_x,M_y的硅酸钇钠绿光发光材料；

上述步骤中，M为掺杂纳米金属粒子，M为Ag、Au、Pt、Pd、Cu中的至少一种；x的取值范围为0.01≤x≤0.6，y为M与Si的摩尔之比，y的取值范围为0＜y≤1.5×10^-2。

5.根据权利要求4所述的硅酸钇钠绿光发光材料的制备方法，其特征在于，步骤S1中，含M的盐溶液的浓度为1×10^-4mol/L～1×10^-2mol/L。

6.根据权利要求4所述的硅酸钇钠绿光发光材料的制备方法，其特征在于，步骤S1中，所述助剂为聚乙烯砒咯烷酮、柠檬酸钠、十六烷基三甲基溴化铵、十二烷基硫酸钠或十二烷基磺酸钠；所述还原剂为水合肼、抗坏血酸、柠檬酸钠或硼氢化钠。

7.根据权利要求4所述的硅酸钇钠绿光发光材料的制备方法，其特征在于，步骤S1中，所述混合反应的时间为10min～45min。

8.根据权利要求4所述的硅酸钇钠绿光发光材料的制备方法，其特征在于，步骤S3中，Na的源化合物、Y的源化合物以及Tb的源化合物分别为Na、Y和Tb各自对应的氧化物、硝酸盐、碳酸盐、醋酸盐或者草酸盐。

9.根据权利要求4所述的硅酸钇钠绿光发光材料的制备方法，其特征在于，x的取值范围为0.05≤x≤0.4；y的取值范围为5×10^-5≤y≤5×10^-3。

10.根据权利要求4所述的硅酸钇钠绿光发光材料的制备方法，其特征在于，M为Ag与Au的混合纳米粒子。

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