CN103842397A - 树脂组合物、预浸料以及覆金属箔层叠板 - Google Patents
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Abstract
本发明提供具有优异的电特性和吸湿耐热性、且制作层叠板时的流动特性也优异的树脂组合物、以及使用了其的预浸料、覆金属箔层叠板以及树脂片。本发明使用一种树脂组合物，其含有：具有聚苯醚骨架的2官能性苯醚低聚物（a）、芳烷基型氰酸酯化合物（b）、双酚型氰酸酯化合物（c）、环氧树脂（d）、溴化碳酸酯低聚物（e）、无机填充材料（f）、烷氧基萘酚系阻聚剂（g）和/或硫醚系阻聚剂（h）。
Description
技术领域
本发明涉及树脂组合物、使用了其的预浸料、覆金属箔层叠板以及树脂片，更具体而言，涉及具有优异的电特性和吸湿耐热性、且成形性也优异的能够制作高多层用印刷电路板的树脂组合物。
背景技术
近年来，对以个人电脑、服务器为首的信息终端仪器、以及因特网路由器、光通信等通信仪器要求以高速处理大容量的信息，电子部件的高速化/高频化正在推进。伴随着这一动向，对于这些通信仪器中使用的印刷电路板而言，为了应对高频而要求提高电特性，其中，要求低介电常数、低介质损耗角正切。
作为介电特性优异的印刷电路板用材料，例如已知含有特定结构的2官能聚苯醚树脂、热固化性树脂以及热固化性树脂的固化剂的树脂组合物（例如参照专利文献1）。
印刷电路板通常是使用覆金属箔层叠板等制作的，所述覆金属箔层叠板是将处于热固化性树脂组合物的半固化状态的预浸料与铜箔等层叠而得到的层叠体加压·加热而制作的。因此，从层叠时的粘接强度等观点出发，在制作层叠板时的加压·加热时（成形时），要求预浸料自身具有流动性（流动特性）。
然而，使用聚苯醚树脂作为预浸料的树脂成分时，由于其平均单元结构的分子量大、施加热而使其熔融时的粘度（熔融粘度）高，因此存在制作层叠板时的流动特性不充分这一问题。
为了解决该问题，本申请人等已经报告了包含特定的2官能性苯醚低聚物、萘酚芳烷基型氰酸酯化合物、双酚A型氰酸酯化合物、溴化阻燃剂以及无机填充材料的树脂组合物（例如参照专利文献2）。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2005-112981号公报
专利文献2：日本特开2010-138366号公报
发明内容
发明要解决的问题
然而，根据本发明人等的进一步研究发现，在为了提高电特性而将预浸料等制成高多层时，所述制作层叠板时的流动特性的问题变得更加显著。因此，要求进一步改善制作层叠板时的流动特性。尤其是，以苯醚系聚合物作为主成分的树脂组合物的熔融粘度较高，因此为了将其用于高多层化的用途，要求大幅改善在制作层叠板时的流动特性。
本发明是鉴于上述课题而进行的，其目的在于，提供具有优异的电特性和吸湿耐热性、且制作层叠板时的流动特性（成形性）也优异的树脂组合物、以及使用了其的预浸料、覆金属箔层叠板和树脂片。
用于解决问题的方案
本发明人等为了解决上述问题而进行了深入研究，结果发现，通过在含有特定的苯醚低聚物、特定的两种氰酸酯化合物、环氧树脂、溴化碳酸酯低聚物以及无机填充材料的树脂组合物中使用特定的阻聚剂，出乎预期地提高了制作层叠板时的成形性而不会过度地损害电特性和吸湿耐热性，从而实现了本发明。
即，本发明提供以下的＜1＞～＜18＞。
＜1＞一种树脂组合物，其含有：具有聚苯醚骨架的2官能性苯醚低聚物（a）、芳烷基型氰酸酯化合物（b）、双酚型氰酸酯化合物（c）、环氧树脂（d）、溴化碳酸酯低聚物（e）、无机填充材料（f）、烷氧基萘酚系阻聚剂（g）和/或硫醚系阻聚剂（h）。
＜2＞根据上述＜1＞所述的树脂组合物，其中，前述烷氧基萘酚系阻聚剂（g）和硫醚系阻聚剂（h）用下述式（1）和下述式（2）表示：
＜3＞根据上述＜1＞或＜2＞所述的树脂组合物，其中，前述芳烷基型氰酸酯化合物（b）是选自由萘酚芳烷基型氰酸酯化合物、苯酚芳烷基型氰酸酯化合物、联苯芳烷基型氰酸酯化合物以及酚醛清漆芳烷基型氰酸酯化合物组成的组中的至少1种。
＜4＞根据上述＜1＞～＜3＞中任一项所述的树脂组合物，其中，前述双酚型氰酸酯化合物（c）为选自由双酚A型氰酸酯化合物、双酚E型氰酸酯化合物、双酚F型氰酸酯化合物、双酚B型氰酸酯化合物以及双酚C型氰酸酯化合物组成的组中的至少1种。
＜5＞根据上述＜1＞～＜4＞中任一项所述的树脂组合物，其中，前述2官能性苯醚低聚物（a）为下述通式（3）所示的具有聚苯醚骨架的2官能性苯醚低聚物的末端乙烯基化合物（a），
（式中，-（O-X-O）-是下述通式（4）或下述通式（5）所示的结构，-（Y-O）-是下述通式（6）所示的结构，1种结构或2种以上的结构可以随机排列，a、b各自独立地表示0～100的整数，a、b中的任一者不为0。）
（式中，R1、R2、R3、R7、R8各自独立地为碳数6以下的直链状或支链状的烷基或苯基，它们可以相同也可以不同，R4、R5、R6各自独立地为氢原子、碳数6以下的直链状或支链状的烷基或苯基，它们可以相同也可以不同。）
（式中，R9、R10、R11、R12、R13、R14、R15、R16各自独立地为氢原子、碳数6以下的直链状或支链状的烷基或苯基，它们可以相同也可以不同，-A-为碳数20以下的直链状、支链状或环状的2价烃基。）
（式中，R17、R18各自独立地为氢原子、碳数6以下的直链状或支链状的烷基或苯基，它们可以相同也可以不同，R19、R20各自独立地为碳数6以下的直链状或支链状的烷基或苯基，它们可以相同也可以不同。）。
＜6＞根据上述＜1＞～＜5＞中任一项所述的树脂组合物，其中，相对于前述（a）～（e）成分的总计100质量份，包含0.01～2质量份的前述烷氧基萘酚系阻聚剂（g）。
＜7＞根据上述＜1＞～＜6＞中任一项所述的树脂组合物，其中，相对于前述（a）～（e）成分的总计100质量份，包含0.01～2质量份的前述硫醚系阻聚剂（h）。
＜8＞根据上述＜1＞～＜7＞中任一项所述的树脂组合物，其中，相对于前述（a）～（e）成分的总计100质量份，包含65～75质量份的前述2官能性苯醚低聚物（a）。
＜9＞根据上述＜1＞～＜8＞中任一项所述的树脂组合物，其中，相对于前述（a）～（e）成分的总计100质量份，包含3～10质量份的前述芳烷基型氰酸酯化合物（b）。
＜10＞根据上述＜1＞～＜9＞中任一项所述的树脂组合物，其中，相对于前述（a）～（e）成分的总计100质量份，包含3～10质量份的前述双酚型氰酸酯化合物（c）。
＜11＞根据上述＜1＞～＜10＞中任一项所述的树脂组合物，其中，相对于前述（a）～（e）成分的总计100质量份，包含5～10质量份的前述环氧树脂（d）。
＜12＞根据上述＜1＞～＜11＞中任一项所述的树脂组合物，其中，前述环氧树脂（d）具有环氧基，前述芳烷基型氰酸酯化合物（b）和前述双酚型氰酸酯化合物（c）具有氰氧基，
前述芳烷基型氰酸酯化合物（b）和前述双酚型氰酸酯化合物（c）所具有的氰氧基相对于前述环氧树脂（d）的环氧基的当量比为1.8～8.0。
＜13＞根据上述＜1＞～＜12＞中任一项所述的树脂组合物，其中，相对于前述（a）～（e）成分的总计100质量份，包含10～15质量份的前述溴化碳酸酯低聚物（e）。
＜14＞根据上述＜1＞～＜13＞中任一项所述的树脂组合物，其中，相对于前述（a）～（e）成分的总计100质量份，包含40～100质量份的前述无机填充材料（f）。
＜15＞一种预浸料，其是将上述＜1＞～＜14＞中任一项所述的树脂组合物含浸或涂布于基材而成的。
＜16＞一种覆金属箔层叠板，其是将上述＜15＞所述的预浸料重叠至少1张以上、并在其单面或双面配置金属箔进行层叠成形而成的。
＜17＞一种树脂片，其是将上述＜1＞～＜14＞中任一项所述的树脂组合物涂布在基材的表面并使其干燥后，去除前述基材而成的。
＜18＞一种印刷电路板，其包含绝缘层、以及在前述绝缘层的表面形成的导体层，前述绝缘层包含上述＜1＞～＜14＞中任一项所述的树脂组合物。
发明的效果
根据本发明，能够实现不仅具有优异的电特性和吸湿耐热性、而且在制作层叠板时的流动特性也优异的树脂组合物，由此，能够重现性良好且简易地实现电特性、吸湿耐热性以及成形性优异的预浸料、覆金属箔层叠板以及树脂片。而且，根据本发明，由于制作层叠板时的流动特性得到大幅改善，尤其是高多层印刷电路板的生产率飞跃性地提高，由此，经济性也提高。因此，本发明可满足高多层用印刷电路板或者应对于无铅回流焊的高频·高多层用印刷电路板中的各种要求性能，例如能够适用于主机板用途或者搭载有半导体芯片的半导体塑料封装用途等。
具体实施方式
以下，针对本发明的实施方式进行说明。需要说明的是，以下的实施方式为用于说明本发明的例示，本发明不仅仅限定于该实施方式。
本实施方式的树脂组合物含有：具有聚苯醚骨架的2官能性苯醚低聚物（a）、芳烷基型氰酸酯化合物（b）、双酚型氰酸酯化合物（c）、环氧树脂（d）、溴化碳酸酯低聚物（e）、无机填充材料（f）、烷氧基萘酚系阻聚剂（g）和/或硫醚系阻聚剂（h）。
本实施方式中使用的2官能性苯醚低聚物（a）为具有聚苯醚骨架的2官能性苯醚的多聚化聚合物（二聚体、三聚体、四聚体等多聚体）。2官能性苯醚低聚物（a）可以使用通常公知的低聚物，没有特别限定，可适用下述通式（3）所示的低聚物。
（式中，-（O-X-O）-是下述通式（4）或下述通式（5）所示的结构，-（Y-O）-是下述通式（6）所示的结构，1种结构或2种以上的结构可以随机排列，a、b各自独立地表示0～100的整数，a、b中的任一者不为0。）
（式中，R1、R2、R3、R7、R8各自独立地为碳数6以下的直链状或支链状的烷基或苯基，它们可以相同也可以不同，R4、R5、R6各自独立地为氢原子、碳数6以下的直链状或支链状的烷基或苯基，它们可以相同也可以不同。）
（式中，R9、R10、R11、R12、R13,、R14、R15、R16各自独立地为氢原子、碳数6以下的直链状或支链状的烷基或苯基，它们可以相同也可以不同，-A-为碳数20以下的直链状、支链状或环状的2价烃基。）
（式中，R17、R18各自独立地为氢原子、碳数6以下的直链状或支链状的烷基或苯基，它们可以相同也可以不同，R19、R20各自独立地为碳数6以下的直链状或支链状的烷基或苯基，它们可以相同也可以不同。）
作为通式（5）中的-A-，例如可列举出亚甲基、乙叉基、1-甲基乙叉基、1,1-丙叉基、1,4-苯撑双（1-甲基乙叉基）、1,3-苯撑双（1-甲基乙叉基）、环己叉基、苯基亚甲基、萘基亚甲基、1-苯基乙叉基等2价烃基，但不限定于这些。
在上述通式（3）所示的2官能性苯醚低聚物（a）之中，优选的是，R1、R2、R3、R7、R8、R17、R18为碳数3以下的直链状或支链状烷基，且R4、R5、R6、R9、R10、R11、R12、R13、R14、R15、R16、R19、R20为氢原子或者碳数3以下的直链状或支链状烷基。尤其是，更优选的是，上述通式（3）所示的2官能性苯醚低聚物（a）中，通式（4）或通式（5）所示的-（O-X-O）-是下述式（7）、下述通式（8）或者下述通式（9），且通式（6）所示的-（Y-O）-是下述通式（10）或下述通式（11），或者具有它们随机排列而成的结构。
（式中，R11、R12、R13、R14各自独立地为氢原子或者甲基，它们可以相同也可以不同，-A-为碳数20以下的直链状、支链状或环状的2价烃基，与通式（5）中的-A-意义相同。）
（式中，-A-为碳数20以下的直链状、支链状或环状的2价烃基，与通式（5）中的-A-意义相同。）
上述通式（3）所示的2官能性苯醚低聚物（a）例如可以通过对2官能苯醚低聚物的末端酚性羟基进行乙烯基苄基醚化而得到。其制造方法可以使用公知的手法，没有特别限定。例如，通过使2官能苯酚化合物与1官能苯酚化合物发生氧化偶联，对由此得到的2官能苯醚低聚物的末端酚性羟基进行乙烯基苄基醚化，从而能够容易地进行制造。
更具体而言，2官能苯醚低聚物例如可以通过使2官能苯酚化合物、1官能苯酚化合物以及催化剂溶解于溶剂后，在加热搅拌下吹入氧气来制造。作为此处使用的2官能苯酚化合物，例如可列举出2,2’,3,3’,5,5’-六甲基-（1,1’-联苯酚）-4,4’-二醇、4,4’-亚甲基双（2,6-二甲基苯酚）、4,4’-二羟基苯基甲烷、4,4’-二羟基-2,2’-二苯基丙烷等，对它们没有特别限定。另外，作为1官能苯酚，例如可列举出2,6-二甲基苯酚、2,3,6-三甲基苯酚等，对它们没有特别限定。进而，作为此处使用的催化剂，例如可列举出将CuCl、CuBr、CuI、CuCl2、CuBr2等铜盐类与二正丁胺、正丁基二甲基胺、N,N’-二叔丁基乙二胺、吡啶、N,N,N’,N’-四甲基乙二胺、吡啶、哌啶、咪唑等胺类组合而成的催化剂等，对它们没有特别限定。另外，作为此处使用的溶剂，例如可列举出甲苯、甲醇、甲基乙基酮、二甲苯等，对它们没有特别限定。
另一方面，2官能苯醚低聚物的末端酚性羟基的乙烯基苄基醚化例如可以如下进行：使2官能苯醚低聚物与乙烯基苄基氯化物溶解在溶剂中，在加热搅拌下添加碱并使其反应后，使树脂进行固态化，从而进行。作为此处使用的乙烯基苄基氯化物，例如可列举出邻乙烯基苄基氯化物、间乙烯基苄基氯化物、对乙烯基苄基氯化物、以及它们的混合物等，对它们没有特别限定。另外，作为碱，例如可列举出氢氧化钠、氢氧化钾、甲醇钠、乙醇钠等，对它们没有特别限定。反应后，为了中和过量的碱，也可以使用酸。作为此处使用的酸，例如可列举出盐酸、硫酸、磷酸、硼酸、硝酸等，对它们没有特别限定。另外，作为反应溶剂，例如可列举出甲苯、二甲苯、丙酮、甲基乙基酮、甲基异丁基酮、二甲基甲酰胺、二甲基乙酰胺、二氯甲烷、氯仿等，对它们没有特别限定。需要说明的是，作为固态化的方法，例如可列举出对溶剂进行蒸发而使其干固的方法、将反应液与不良溶剂混合而使其再沉淀的方法等，对它们没有特别限定。
上述2官能性苯醚低聚物（a）的分子量没有特别限定，从制成涂膜状时的处理性和溶剂溶解性的观点出发，优选的是，基于GPC法以聚苯乙烯换算计的数均分子量Mn为500～3,000。在该范围内时，制成涂膜状时不会发生粘腻、在溶剂中也显示良好的溶解性。
本实施方式的树脂组合物中的上述2官能性苯醚低聚物（a）的含量可以按照期望的性能适当设定，没有特别限定。该2官能性苯醚低聚物（a）为本实施方式的树脂组合物的主成分时，存在上述流动特性的大幅改善效果会相对显著地显现出来的倾向。需要说明的是，此处提及的主成分是指上述2官能性苯醚低聚物（a）的含量相对于树脂组合物的（a）～（e）成分的总计100质量份为50质量份以上，其上限值没有特别限定，为85质量份以下。从进一步提高电特性的观点出发，相对于树脂组合物的（a）～（e）成分的总计100质量份，上述2官能性苯醚低聚物（a）的含量优选为65～75质量份，更优选为66～72质量份，进一步优选为67～70质量份。需要说明的是，上述2官能性苯醚低聚物（a）可以单独使用1种或者混合2种以上使用。
本实施方式中使用的芳烷基型氰酸酯化合物（b）为具有萘酚芳烷基骨架、苯酚芳烷基骨架、联苯芳烷基骨架、酚醛清漆芳烷基骨架等芳烷基骨架的氰酸酯化合物。作为其具体例，例如可列举出萘酚芳烷基型氰酸酯化合物、苯酚芳烷基型氰酸酯化合物、联苯芳烷基型氰酸酯化合物以及酚醛清漆芳烷基型氰酸酯化合物等，对它们没有特别限定。需要说明的是，芳烷基型氰酸酯化合物（b）可以单独使用1种或者混合2种以上使用。这些之中，从吸湿耐热性的观点出发，优选为萘酚芳烷基型氰酸酯化合物和联苯芳烷基型氰酸酯化合物，更优选为萘酚芳烷基型氰酸酯化合物。
尤其是，本实施方式中使用的芳烷基型氰酸酯化合物（b）特别优选为下述通式（12）所示的萘酚芳烷基型氰酸酯化合物及其预聚物。
（式中，R各自独立地表示氢原子或甲基，它们可以相同也可以不同，n是以平均值计为1～10的数。）
上述通式（12）所示的萘酚芳烷基型氰酸酯化合物例如可以通过使α-萘酚或β-萘酚等萘酚类与对苯二甲醇、α,α’-二甲氧基对二甲苯、1,4-二（2-羟基-2-丙基）苯等发生反应而得到的萘酚芳烷基树脂再与氰酸缩聚而得到。通式（12）所示的萘酚芳烷基型氰酸酯化合物（b）的制法可以适用公知的手法，没有特别限定。例如，可以适当使用合成氰酸酯的现有方法来制造。若具体地进行例示，则可以通过使下述通式（13）所示的萘酚芳烷基树脂与卤化氰在非活性有机溶剂中、在碱性化合物的存在下发生反应，从而得到上述通式（12）所示的氰酸酯化合物或其预聚物。另外，也可以通过使同样的萘酚芳烷基树脂与碱性化合物的盐在含水溶液中形成，其后与卤化氰进行2相系界面反应，从而得到上述通式（12）所示的氰酸酯化合物或其预聚物。
（式中，R各自独立地表示氢原子或甲基，它们可以相同也可以不同，n是以平均值计为1～10的数。）
本实施方式的树脂组合物中的芳烷基型氰酸酯化合物（b）的含量可以按照期望性能进行适当设定，没有特别限定。从进一步提高吸湿耐热性的观点出发，相对于树脂组合物的（a）～（e）成分的总计100质量份，芳烷基型氰酸酯化合物（b）的含量优选为3～10质量份，更优选为3～8质量份，进一步优选为4～7质量份。需要说明的是，上述的芳烷基型氰酸酯化合物（b）可以单独使用1种或者混合2种以上使用。
本实施方式中使用的双酚型氰酸酯化合物（c）为具有双酚A、双酚E、双酚F、双酚B、双酚C等双酚骨架的氰酸酯化合物。作为其具体例，例如可列举出双酚A型氰酸酯化合物、双酚E型氰酸酯化合物、双酚F型氰酸酯化合物、双酚B型氰酸酯化合物以及双酚C型氰酸酯化合物等，对它们没有特别限定。需要说明的是，双酚型氰酸酯化合物（c）可以单独使用1种或者混合2种以上使用。这些之中，从制作层叠板时的流动特性的观点出发，优选为双酚A型氰酸酯化合物、双酚E型氰酸酯化合物以及双酚F型氰酸酯化合物，更优选为双酚A型氰酸酯化合物。
本实施方式中使用的双酚型氰酸酯化合物（c）为对各种双酚的两个酚性羟基进行氰酸酯化而成的氰酸酯，也包含对所述氰酸酯进行预聚物化而成的化合物。若举出一例，则作为双酚A型氰酸酯化合物的具体例，例如可列举出2,2-双（4-氰酸根合苯基）丙烷。
本实施方式的树脂组合物中的双酚型氰酸酯化合物（c）的含量可以按照期望性能进行适当设定，没有特别限定。从进一步提高吸湿耐热性的观点出发，相对于树脂组合物的（a）～（e）成分的总计100质量份，双酚型氰酸酯化合物（c）的含量优选为3～10质量份，更优选为4～10质量份，进一步优选为5～9质量份。
需要说明的是，本实施方式的树脂组合物中，作为氰酸酯化合物，需要至少组合使用上述的芳烷基型氰酸酯化合物（b）和双酚型氰酸酯化合物（c）。它们的含有比例可以按照期望性能进行适当设定，没有特别限定，从兼顾吸湿耐热性和制作层叠板时的流动特性的观点出发，优选的是，（b）:（c）＝1:5～3:1，更优选为1:3～2:1。
本实施方式中使用的环氧树脂（d）只要是1分子中具有2个以上环氧基的环氧树脂，就可以适当使用公知的物质，对其种类没有特别限定。具体而言，例如可列举出双酚A型环氧树脂、双酚E型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、双酚S型环氧树脂、双酚A酚醛清漆型环氧树脂、苯酚酚醛清漆型环氧树脂、甲酚酚醛清漆型环氧树脂、联苯型环氧树脂、萘型环氧树脂、蒽型环氧树脂、3官能苯酚型环氧树脂、4官能苯酚型环氧树脂、缩水甘油酯型环氧树脂、苯酚芳烷基型环氧树脂、芳烷基酚醛清漆型环氧树脂、联苯芳烷基型环氧树脂、萘酚芳烷基型环氧树脂、二环戊二烯型环氧树脂、多元醇型环氧树脂、脂环式环氧树脂缩水甘油胺、缩水甘油酯、将丁二烯等的双键进行了环氧化的化合物、通过含羟基的有机硅树脂类与表氯醇的反应得到的化合物或它们的卤化物（例如，溴化双酚A型环氧树脂、溴化苯酚酚醛清漆型环氧树脂、溴化酚醛清漆型环氧树脂）等，对它们没有特别限定。它们可以单独使用1种或者混合2种以上使用。
本实施方式的树脂组合物中的环氧树脂（d）的含量可以按照期望性能进行适当设定，没有特别限定。从进一步提高电特性和吸湿耐热性的观点出发，相对于树脂组合物的（a）～（e）成分的总计100质量份，环氧树脂（d）的含量优选为5～10质量份，更优选为6～9质量份，进一步优选为7～8质量份。
另外，从进一步提高电特性和吸湿耐热性的观点出发，本实施方式的树脂组合物中，上述的芳烷基型氰酸酯化合物（b）和双酚型氰酸酯化合物（c）所具有的氰氧基相对于上述的环氧树脂（d）所具有的环氧基的当量比优选为1.8～8.0，更优选为1.83～6.0，进一步优选为1.86～5.5。
本实施方式中使用的溴化碳酸酯低聚物（e）为含有溴原子的碳酸酯的多聚化聚合物（二聚体、三聚体、四聚体等多聚体），作为其具体例，例如可列举出溴化双酚A的碳酸酯低聚物、四溴双酚A的碳酸酯低聚物等，对它们没有特别限定，可以适用公知的低聚物。它们可以单独使用1种或者混合2种以上使用。
需要说明的是，溴化碳酸酯低聚物（e）的分子量没有特别限定，从制成涂膜状时的处理性和溶剂溶解性的观点出发，重均分子量Mw优选为500～7,000，更优选为1,000～5,000。
本实施方式的树脂组合物中的溴化碳酸酯低聚物（e）的含量可以按照期望性能进行适当设定，没有特别限定。从进一步提高电特性和吸湿耐热性的观点出发，相对于树脂组合物的（a）～（e）成分的总计100质量份，溴化碳酸酯低聚物（e）的含量优选为10～15质量份，更优选为11～14质量份，进一步优选为12～13质量份。
本实施方式中使用的无机填充材料（f）可以使用通常公知的无机填充材料，没有特别限定，可以适用在层叠板用途中使用的填充材料。具体而言，可列举出天然二氧化硅、熔融二氧化硅、合成二氧化硅、无定形二氧化硅、中空二氧化硅等二氧化硅类；氧化钼、钼酸锌等钼化合物；勃姆石、白炭黑、钛白、AEROSIL、有机硅复合粉末、有机硅树脂粉末、硼酸锌、锡酸锌、氧化铝、粘土、高岭土、滑石、煅烧粘土、煅烧高岭土、煅烧滑石、天然云母、合成云母、氧化锌、氧化镁、氧化锆、氢氧化铝、氮化硼、硫酸钡、E-玻璃、A-玻璃、NE-玻璃、C-玻璃、L-玻璃、D-玻璃、S-玻璃、M-玻璃G20、玻璃短纤维（包含E玻璃、T玻璃、D玻璃、S玻璃、Q玻璃等的玻璃微粉末类。）、中空玻璃、球状玻璃等。它们可以单独使用1种或者组合2种以上使用。这些之中，从得到的预浸料等的膨胀?收缩量的观点出发，优选为介孔二氧化硅、球状熔融二氧化硅、球状合成二氧化硅、中空球状二氧化硅等二氧化硅类。
需要说明的是，上述无机填充材料（f）的平均粒径（D50）没有特别限定，考虑到分散性、制作层叠板时的流动特性以及钻孔加工性等时，优选为0.1～3μm。此处，平均粒径（D50）是指通过激光衍射式粒度分布计测定在水分散介质中以规定量投入的粉体的粒度分布，从小颗粒开始累积体积直至达到总体积的50%时的值。
本实施方式的树脂组合物中的无机填充材料（f）的含量可以按照期望性能进行适当设定，没有特别限定。从进一步提高电特性和吸湿耐热性的观点出发，相对于树脂组合物的（a）～（e）成分的总计100质量份，无机填充材料（f）的含量优选为40～100质量份，更优选为45～80质量份，进一步优选为50～60质量份。
本实施方式的树脂组合物中，可以将无机填充材料（f）与硅烷偶联剂、湿润分散剂组合使用。作为硅烷偶联剂，没有特别限定，可以适用通常在无机物的表面处理中使用的硅烷偶联剂。作为其具体例，例如可列举出γ-氨基丙基三乙氧基硅烷、N-β-（氨基乙基）-γ-氨基丙基三甲氧基硅烷等氨基硅烷系；γ-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷等环氧硅烷系；γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷等乙烯基硅烷系；N-β-（N-乙烯基苄基氨基乙基）-γ-氨基丙基三甲氧基硅烷盐酸盐等阳离子硅烷系；苯基硅烷系等。另外，作为湿润分散剂，没有特别限定，可以使用通常在涂料用途中使用的湿润分散剂。作为其具体例，可列举出具有酸基的高分子湿润分散剂等。这些硅烷偶联剂和湿润分散剂可以单独使用1种或者混合2种以上使用。
本实施方式中使用的阻聚剂为烷氧基萘酚系阻聚剂（g）和/或硫醚系阻聚剂（h）。通过将这些阻聚剂与上述（a）～（e）成分共同组合使用，不仅能够实现电特性和吸湿耐热性优异的预浸料等，还能够格外显著地提高在制作层叠板时的流动特性。
作为烷氧基萘酚系阻聚剂（g）的具体例，例如可列举出4-甲氧基-1-萘酚、4-乙氧基-1-萘酚、4-苄氧基-1-萘酚等，对它们没有特别限定。另外，作为硫醚系阻聚剂（h）的具体例，例如可列举出二月桂基-3,3’-硫代二丙酸酯、二（十三烷基）-3,3’-硫代二丙酸酯、二肉豆蔻基-3,3’-硫代二丙酸酯、二硬脂基-3,3’-硫代二丙酸酯、二硬脂基-3,3’-甲基-3,3’-硫代二丙酸酯、四亚甲基-3-（月桂基硫代）丙酸酯甲烷、月桂基硬脂基-3,3’-硫代二丙酸酯、β-月桂基硫代丙酸酯、四亚甲基-3-（月桂基硫代）丙酸酯甲烷、季戊四醇-四（3-月桂基硫代丙酸酯）、季戊四醇-四（3-十二烷基硫代丙酸酯）等，对它们没有特别限定。它们可以利用公知的方法来制造，或者也可以作为市售品而容易地获取。另外，这些阻聚剂（g）和（h）可以单独使用1种或者混合2种以上使用。
这些之中，作为烷氧基萘酚系阻聚剂（g）和/或硫醚系阻聚剂（h），从防止在制作层叠板时的流动特性、固化行为以及电特性、吸湿耐热性的恶化等的观点出发，优选为下述式（1）所示的4-甲氧基-1-萘酚和下述式（2）所示的季戊四醇-四（3-月桂基硫代丙酸酯），更优选为下述式（2）所示的季戊四醇-四（3-月桂基硫代丙酸酯）。
作为上述式（1）所示的烷氧基萘酚系阻聚剂（g）的市售品，例如有川崎化成工业株式会社制造的Quino Power MNT等。另外，作为上述式（2）所示的硫醚系阻聚剂（h）的市售品，例如有住友化学株式会社制造的SumilizerTP-D等。
本实施方式的树脂组合物中的阻聚剂（g）和（h）的含量可以按照期望性能进行适当设定，没有特别限定。从制作层叠板时的流动特性和固化行为的观点出发，相对于树脂组合物的（a）～（e）成分的总计100质量份，这些阻聚剂（g）和（f）的含量优选分别为0.01～2质量份，更优选分别为0.03～1质量份，进一步优选分别为0.05～0.3质量份。
本实施方式的树脂组合物在不损害期望目的的范围内也可以含有用于适当调节固化速度的固化促进剂。这种固化促进剂可适用在本技术领域中公知的例如作为2官能性苯醚低聚物（a）、芳烷基型氰酸酯化合物（b）、双酚型氰酸酯化合物（c）、或者环氧树脂（d）的固化促进剂而通常使用的固化促进剂。作为固化促进剂的具体例，例如可列举出铜、锌、钴、镍等有机金属的盐类；咪唑类及其衍生物、叔胺类等；或者自由基聚合引发剂等，对它们没有特别限定。固化促进剂可以单独使用1种或者组合2种以上使用。
另外，本实施方式的树脂组合物在不损害期望目的的范围内也可以含有交联型固化剂。通过含有交联型固化剂，树脂组合物的流动性得以提高，并且铜箔剥离强度也得以提高。作为交联型固化剂，可以适当适用在本技术领域中公知的固化剂，没有特别限定，优选使用与上述2官能性苯醚低聚物（a）的相容性良好的固化剂。具体而言，可列举出二乙烯基苯、二乙烯基萘、二乙烯基联苯等多官能乙烯基化合物；由苯酚与乙烯基苄基氯化物的反应而合成的乙烯基苄基醚系化合物；苯乙烯单体、苯酚与烯丙基氯化物的反应而合成的烯丙基醚系化合物；三烯基异氰脲酸酯等。这些之中，从提高成形性和铜箔剥离强度的观点出发，特别优选相容性良好的三烯基异氰脲酸酯、更具体而言为三烯丙基异氰脲酸酯（TAIC）、三烯丙基氰脲酸酯（TAC）。
进而，本实施方式的树脂组合物在不损害期望特性的范围内也可以含有上述以外的成分。作为这样的任意配混物，例如可列举出上述以外的热固性树脂、热塑性树脂及其低聚物、弹性体类等各种高分子化合物；阻燃性化合物、各种添加剂等。它们只要是在本技术领域中通常使用的配混物就没有特别限定。例如，作为阻燃性化合物的具体例，可列举出4,4’-二溴联苯等溴化合物；磷酸酯、磷酸三聚氰胺、含磷环氧树脂、三聚氰胺、苯胍胺等氮化合物；含噁嗪环的化合物、硅系化合物等。作为添加剂，可列举出紫外线吸收剂、抗氧化剂、光聚合引发剂、荧光增白剂、光敏剂、染料、颜料、增稠剂、润滑剂、消泡剂、分散剂、流平剂、光泽剂等。这些任意的配混物可以单独使用1种或者组合2种以上使用。
进而，本实施方式的树脂组合物可以根据需要含有有机溶剂。即，本实施方式的树脂组合物可以以上述各成分的至少一部分、优选为全部溶解或相容在有机溶剂中的状态（清漆）的方式来使用。像这样使用有机溶剂时，例如制备树脂组合物时的粘度下降，操作性提高，同时在玻璃布中的含浸性提高。该有机溶剂只要能够溶解或相容上述各成分的混合物中的至少一部分、优选为全部，就没有特别限定。作为其具体例，例如可列举出丙酮、甲基乙基酮、甲基异丁基酮等酮类；二甲基乙酰胺、二甲基甲酰胺等极性溶剂类；甲苯、二甲苯等芳香族烃溶剂类等，对它们没有特别限定。有机溶剂可以单独使用1种或者组合2种以上使用。
需要说明的是，关于本实施方式的树脂组合物，为了增加在溶解于例如有机溶剂而成的清漆状态下的保存稳定性，在不损害期望特性的范围内，也可以含有除上述烷氧基萘酚系阻聚剂（g）和硫醚系阻聚剂（h）以外的其它阻聚剂。作为其它阻聚剂，可以使用通常公知的阻聚剂，没有特别限定，例如可列举出叔丁基儿茶酚、二叔丁基羟基甲苯等。其中，从高维地兼顾电特性、吸湿耐热性、制作层叠板时的流动特性的观点出发，优选的是，本实施方式的树脂组合物中实质上不包含上述烷氧基萘酚系阻聚剂（g）和/或硫醚系阻聚剂（h）以外的其它阻聚剂。此处，实质上不包含是指本实施方式的树脂组合物中的其它阻聚剂的含量为1质量%以下，优选为0.5质量%以下、进一步优选为0.1质量%以下、特别优选为0.05质量%以下。
本实施方式的树脂组合物可以按照常法来制备，其制备方法没有特别限定。例如，可以通过将上述各成分依次配混在有机溶剂中，充分地搅拌·混合，从而容易地制备本实施方式的树脂组合物。需要说明的是，在树脂组合物的制备时，可以进行用于使各成分均匀地溶解或分散的公知的处理（搅拌、混合、混炼处理等）。上述的搅拌、混合、混炼处理可以使用例如球磨机、珠磨机等以混合为目的的装置或者公转·自转型的混合装置等公知的装置来适当进行。
另一方面，本实施方式的预浸料是通过使上述树脂组合物与基材组合、具体而言将上述树脂组合物含浸或涂布于基材而得到的。预浸料的制作方法可以按照常法来进行，没有特别限定。例如，将上述树脂组合物含浸或涂布于基材后，例如以130～180℃干燥3～20分钟左右等，进行半固化（B阶化），从而可以制作本实施方式的预浸料。此时，相对于预浸料的总量，上述树脂组合物（无机填充材料包含（f）、其它无机填充材料。）的量优选为30～90质量%的范围。
本实施方式的预浸料中使用的基材没有特别限定，可以根据目标用途、性能适当选择并使用在各种印刷电路板材料中使用的公知的基材。作为其具体例，可列举出E玻璃、D玻璃、S玻璃、T玻璃、Q玻璃、球状玻璃、NE玻璃等玻璃纤维；石英等除玻璃以外的无机纤维；聚酰亚胺、聚酰胺、聚酯等有机纤维；液晶聚酯等织布等。可以根据目标用途、性能适当选择来使用。基材可以单独使用1种或者组合2种以上使用。作为基材的形状，已知有织布、无纺布、粗纱、短玻璃丝毡、面毡（surfacing mat）等，作为织布的织法，已知有平纹编织、斜纹编织、缎纹编织等，可以根据目标用途、性能从这些公知的材料中适当地选择来使用。另外，基材的厚度没有特别限定，例如在层叠板用途时适合为0.01～0.2mm的范围。尤其是，在层叠板用途中，实施了超开纤处理、密封处理的厚度0.01～0.2mm的织布从尺寸稳定性的方面出发是特别适合的。另外，用环氧硅烷处理、氨基硅烷处理等的硅烷偶联剂等进行了表面处理的玻璃织布从吸湿耐热性的观点出发是适合使用的。另外，从电特性的观点出发，也适合使用液晶聚酯织布。
另一方面，本实施方式的覆金属箔层叠板是使用上述预浸料进行层叠成形而得到的。具体而言，通过将该预浸料重叠至少1张以上、并在其单面或双面配置铜、铝等金属箔，以例如温度180～220℃、加热时间100～300分钟、表面压力20～40kg/cm2进行层叠成形，从而能够制作本实施方式的覆金属箔层叠板。此处使用的金属箔只要是用于层叠板用途的金属箔就没有特别限定，优选为压延铜箔、电解铜箔等铜箔。考虑到高频区域中的导体损失，粗糙面的粗糙度小的电解铜箔是更适合的。另外，金属箔的厚度没有特别限定，优选为2～70μm、更优选为2～35μm。需要说明的是，覆金属箔层叠板的制作方法可以适当适用通常的层叠板的手法，没有特别限定。例如在覆金属箔层叠板的成形时可以使用多级加压机、多级真空加压机、连续成形机、高压釜成形机等。另外，多层板的制作方法也可以适当适用通常的多层板的手法，没有特别限定。例如，在上述的1张预浸料的双面配置35μm的铜箔，按照上述条件进行层叠形成后，形成内层电路，对该电路实施黑化处理，形成内层电路板。其后，将该内层电路板与上述预浸料交互地各隔1张地配置，在最外层配置铜箔，在上述条件下优选在真空下进行层叠成形，从而可以得到多层板。
另外，本实施方式的树脂片可以通过将上述树脂组合物涂布于基材并使其干燥后，去除基材而得到。此处使用的基材只要能够支撑树脂组合物的涂膜（树脂层），则可无特别限制地使用公知的基材。作为其具体例，例如可列举出聚乙烯薄膜、聚丙烯薄膜、聚碳酸酯薄膜、聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜、乙烯四氟乙烯共聚物薄膜、聚酰亚胺薄膜以及在这些薄膜的表面涂布有脱模剂的脱模薄膜等有机系的薄膜基材；铜箔、铝箔等导体箔；玻璃板、SUS板、FRP等板状的基材等。
树脂片的制作方法可以适当适用通常的片形成方法，没有特别限定。例如可列举出使用棒涂机、模涂机、刮涂机、Baker涂抹器（Baker Applicator）等将树脂组合物涂布在基材上后，使有机溶剂干燥的方法。在将有机溶剂干燥时，若温度低，则树脂组合物中的溶剂容易残留，若温度高，则树脂组合物的固化加剧，通常优选在20℃～150℃的温度下干燥1～90分钟。需要说明的是，树脂层的厚度可以按照期望性能进行适当设定，没有特别限定。通常来说，涂布厚度变厚时，干燥时溶剂容易残留，因此优选为0.1～500μm。该树脂层的厚度例如可以通过树脂组合物的固体成分浓度、涂布量来调整。然后，通过在干燥后去除基材，能够得到本实施方式的树脂片。此处，基材的去除按照常法用剥离或蚀刻等公知的手法进行即可，对其去除方法没有特别限定。
实施例
以下，列举实施例和比较例来详细说明本发明，但本发明不限定于这些实施例。需要说明的是，以下，在没有特别说明的情况下，“份”表示“质量份”。
（合成例1）
具有聚苯醚骨架的2官能性苯醚低聚物的末端乙烯基化合物的合成
在具备搅拌装置、温度计、空气导入管、挡板的12L的纵长反应器中投入CuBr23.88g（17.4mmol）、N,N’-二叔丁基乙二胺0.75g（4.4mmol）、正丁基二甲基胺28.04g（277.6mmol）、甲苯2,600g，在反应温度40℃下进行搅拌。接着，边将对氮气和空气进行混合从而将氧气浓度调整为8%的混合气体以5.2L/分钟的流速进行鼓泡，边花费230分钟将预先溶解于2,300g甲醇中的2,2’,3,3’,5,5’-六甲基-（1,1’-联苯酚）-4,4’-二醇129.3g（0.48mol）、2,6-二甲基苯酚233.7g（1.92mol）、2,3,6-三甲基苯酚64.9g（0.48mol）、N,N’-二叔丁基乙二胺0.51g（2.9mmol）、正丁基二甲基胺10.90g（108.0mmol）的混合溶液滴加至该反应器内，进行搅拌。滴加结束后，添加溶解有乙二胺四乙酸四钠19.89g（52.3mmol）的水1,500g，使反应终止。其后，对水层和有机层进行分液，将有机层用1N的盐酸水溶液进行清洗，接着用纯水进行清洗。将所得溶液用旋转蒸发器浓缩至50wt%，得到2官能性苯醚低聚物（以下简称为“树脂A”。）的甲苯溶液836.5g。所得树脂A的数均分子量为986、重均分子量为1,530、羟基当量为471。
接着，在具备搅拌装置、温度计、回流管的反应器中投入树脂A的甲苯溶液836.5g、乙烯基苄基氯化物（商品名CMS-P；AGC SEIMI CHEMICAL CO.,LTD.制）162.6g、二氯甲烷1600g、苄基二甲基胺12.95g、纯水420g、30.5wt%NaOH水溶液178.0g，在反应温度40℃下进行搅拌。在进行24小时的搅拌后，将有机层用1N的盐酸水溶液清洗，接着用纯水清洗。将所得溶液用旋转蒸发器浓缩，滴加在甲醇中而进行固态化，通过过滤回收固体，进行真空干燥，从而得到2官能性苯醚低聚物的末端乙烯基化合物503.5g。所得2官能性苯醚低聚物的末端乙烯基化合物的数均分子量为1187、重均分子量为1675、乙烯基当量为590g/乙烯基。
（合成例2）
α-萘酚芳烷基型氰酸酯化合物的合成
将具备温度计、搅拌器、滴液漏斗以及回流冷凝器的反应器预先用盐水冷却至0～5℃，向其中投入氯化氰7.47g（0.122mol）、35%盐酸9.75g（0.0935mol）、水76ml、以及二氯甲烷44ml。
边将该反应器内的温度保持在-5～＋5℃、pH保持在1以下，边在搅拌下用滴液漏斗花费1小时向反应器内滴加将通式（13）中的R均为氢原子的α-萘酚芳烷基树脂（SN485、OH基当量：214g/eq.、软化点：86℃、新日铁化学株式会社制）20g（0.0935mol）和三乙基胺14.16g（0.14mol）溶解于二氯甲烷92ml中而成的溶液。滴加结束后，进而花费15分钟将三乙基胺4.72g（0.047mol）滴加到反应器内。
在滴加结束后，在该温度下搅拌15分钟后，对反应液进行分液，分取出有机层。将所得有机层用水100ml清洗2次后，用旋转蒸发器在减压下蒸馏去除二氯甲烷，最终以80℃浓缩干固1小时，从而得到α-萘酚芳烷基树脂的氰酸酯化物（通式（12）所示的α-萘酚芳烷基型氰酸酯化合物）23.5g。
（实施例1）
将合成例1中得到的2官能性苯醚低聚物的末端乙烯基化合物68质量份、合成例2中得到的通式（12）所示的α-萘酚芳烷基型氰酸酯化合物4质量份、双酚A型氰酸酯化合物（CA210，三菱瓦斯化学株式会社制）9质量份、溴化双酚A型环氧树脂（EPICLON1123P、大日本油墨化学工业株式会社制）4质量份、溴化酚醛清漆型环氧树脂（BREN-S、日本化药株式会社制）3质量份、溴化碳酸酯低聚物（FG8500、帝人化成株式会社制）12质量份、球状二氧化硅（SC2050、平均粒径0.5μm、ADMATECHS Co.,Ltd.制）50质量份以及4-甲氧基-1-萘酚（Quino Power MNT、川崎化成工业株式会社制）0.2质量份配混到甲基乙基酮中，制备了固体成分浓度为65wt%的树脂组合物（清漆）。
接着，将所得清漆含浸涂布于厚度0.08mm的E玻璃布（日东纺织株式会社制、#3313），在175℃下加热干燥5分钟，制作了树脂组合物量为55质量%的预浸料。
进而，将8张所得预浸料重叠，在所得层叠体的双面配置18μm铜箔（3EC-III、三井金属矿业株式会社制），在表面压力30kg/cm2、210℃下进行150分钟的真空压制，制作了厚度0.8mm的覆18μm铜箔的层叠板（覆铜层叠板）。
将所得预浸料的最低熔融粘度和覆铜层叠板的物性值示于表1。
各种物性测定方法
（1）预浸料的最低熔融粘度
将从预浸料采取的树脂粉1g用作样品，通过流变仪（TA INSTRUMENTS制ARES-G2）测定最低熔融粘度。此处，使用平板直径25mm的一次性平板，在40℃～210℃的范围内在升温速度2℃/分钟、频率10.0拉德(rad)/秒、形变0.1%的条件下测定树脂的最低熔融粘度。
（2）层叠板的介电常数
使用去除了覆铜层叠板的铜箔而成的试验片（n＝1），利用谐振腔微扰法（Agilent8722ES，Agilent Technologies Japan,Ltd.制）测定10GHz的介电常数。
（3）层叠板的介质损耗角正切
使用去除了覆铜层叠板的铜箔而成的试验片（n＝1），利用谐振腔微扰法（Agilent8722ES，Agilent Technologies Japan,Ltd.制）测定10GHz的介质损耗角正切。
（4）层叠板的吸湿耐热性
使用对厚度约0.8mm且覆18μm铜箔的层叠板的铜箔进行蚀刻而成的5cmx5cm的样品（n＝3），按照以下步骤来进行。首先，将样品在115℃下干燥20小时后，利用压力锅试验仪（平山制作所制PC-3型）以121℃、2个大气压进行3小时处理，其后，在260℃的焊浴中浸渍30秒，目视观察是否存在膨胀。评价基准为：无异常记为（○）、发生膨胀记为（×）。
（实施例2）
作为阻聚剂，使用季戊四醇四（3-月桂基硫代丙酸酯）（Pentaerythrityltetrakis（3-laurylthiopropionate），Sumilizer TP-D，住友化学株式会社制）0.2质量份来代替4-甲氧基-1-萘酚，除此以外，与实施例1同样地进行。
将所得预浸料的最低熔融粘度和覆铜层叠板的物性值示于表1。
（实施例3）
将合成例1中得到的2官能性苯醚低聚物的末端乙烯基化合物66质量份、合成例2中得到的通式（12）所示的α-萘酚芳烷基型氰酸酯化合物7质量份、实施例1中使用的双酚A型氰酸酯化合物（CA210）7质量份、溴化双酚A型环氧树脂（EPICLON153、大日本油墨化学工业株式会社制）3质量份、甲酚酚醛清漆型环氧树脂（EPICLON N-680、大日本油墨化学工业株式会社制）5质量份、实施例1中使用的溴化碳酸酯低聚物（FG8500）12质量份、球状二氧化硅（SC2050）50质量份以及4-甲氧基-1-萘酚（Quino Power MNT）0.2质量份配混到甲基乙基酮中，制备了固体成分浓度为65wt%的树脂组合物（清漆）。
除了使用该清漆以外，与实施例1同样进行，制备了树脂组合物量为55质量%的预浸料和厚度0.8mm的覆18μm铜箔的层叠板（覆铜层叠板）。
将所得预浸料的最低熔融粘度和覆铜层叠板的物性值示于表1。
（实施例4）
作为阻聚剂，使用季戊四醇四（3-月桂基硫代丙酸酯）（Pentaerythrityltetrakis（3-laurylthiopropionate），Sumilizer TP-D，住友化学株式会社制）0.2质量份来代替4-甲氧基-1-萘酚，除此以外，与实施例3同样地进行。
将所得预浸料的最低熔融粘度和覆铜层叠板的物性值示于表1。
（实施例5）
使用双酚A型环氧树脂（EPICLON1051、大日本油墨化学工业株式会社制）2质量份和实施例3中使用的甲酚酚醛清漆型环氧树脂（EPICLON N-680）5质量份来代替溴化双酚A型环氧树脂（EPICLON1123P）和溴化酚醛清漆型环氧树脂（BREN-S），将合成例1中得到的2官能性苯醚低聚物的末端乙烯基化合物和双酚A型氰酸酯化合物（CA210）的配混量分别变更为72质量份和5质量份，除此以外，与实施例1同样进行，制作了树脂组合物量为55质量%的预浸料和厚度0.8mm的覆18μm铜箔的层叠板（覆铜层叠板）。
将所得预浸料的最低熔融粘度和覆铜层叠板的物性值示于表1。
（实施例6）
作为阻聚剂，使用季戊四醇四（3-月桂基硫代丙酸酯）（Pentaerythrityltetrakis（3-laurylthiopropionate），Sumilizer TP-D）0.2质量份来代替4-甲氧基-1-萘酚，除此以外，与实施例5同样地进行。
将所得预浸料的最低熔融粘度和覆铜层叠板的物性值示于表1。
（比较例1）
除了省略阻聚剂的配混以外，与实施例1同样地进行。
将所得预浸料的最低熔融粘度和覆铜层叠板的物性值示于表2。
（比较例2）
除了省略阻聚剂的配混以外，与实施例3同样地进行。
将所得预浸料的最低熔融粘度和覆铜层叠板的物性值示于表2。
（比较例3）
除了省略阻聚剂的配混以外，与实施例5同样地进行。
将所得预浸料的最低熔融粘度和覆铜层叠板的物性值示于表2。
[表1]
[表2]
由表1和表2可知，通过将烷氧基萘酚系阻聚剂（g）或硫醚系阻聚剂（h）与上述（a）～（e）成分一起组合使用，维持了印刷电路板的优异的电特性和吸湿耐热性，且预浸料的熔融粘度得以降低。
需要说明的是，本申请基于2011年9月30日向日本特许厅提交的日本特许申请（特愿2011-216480号）而要求优先权，并将其内容作为参照援引于此。
产业上的可利用性
如上述说明所示，本发明的树脂组合物和预浸料等具有优异的电特性和吸湿耐热性，且制作层叠板时的流动特性（成形性）也优异，能够广泛且有效地利用在要求这些性能的各种用途、例如电绝缘材料、半导体塑料封装、密封材料、粘接剂、层叠材料、抗蚀剂、积层层叠板材料等中，尤其是能够特别有效地用作高多层用印刷电路板或者应对于无铅回流焊等的高频·高多层用印刷电路板。
Claims (18)
1.一种树脂组合物，其含有：具有聚苯醚骨架的2官能性苯醚低聚物（a）、芳烷基型氰酸酯化合物（b）、双酚型氰酸酯化合物（c）、环氧树脂（d）、溴化碳酸酯低聚物（e）、无机填充材料（f）、烷氧基萘酚系阻聚剂（g）和/或硫醚系阻聚剂（h）。
2.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，所述烷氧基萘酚系阻聚剂（g）和硫醚系阻聚剂（h）用下述式（1）和下述式（2）表示：
3.根据权利要求1或权利要求2所述的树脂组合物，其中，所述芳烷基型氰酸酯化合物（b）是选自由萘酚芳烷基型氰酸酯化合物、苯酚芳烷基型氰酸酯化合物、联苯芳烷基型氰酸酯化合物以及酚醛清漆芳烷基型氰酸酯化合物组成的组中的至少1种。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的树脂组合物，其中，所述双酚型氰酸酯化合物（c）为选自由双酚A型氰酸酯化合物、双酚E型氰酸酯化合物、双酚F型氰酸酯化合物、双酚B型氰酸酯化合物以及双酚C型氰酸酯化合物组成的组中的至少1种。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的树脂组合物，其中，所述2官能性苯醚低聚物（a）为下述通式（3）所示的具有聚苯醚骨架的2官能性苯醚低聚物的末端乙烯基化合物（a），
式（3）中，-（O-X-O）-是下述通式（4）或下述通式（5）所示的结构，-（Y-O）-是下述通式（6）所示的结构，1种结构或2种以上的结构可以随机排列，a、b各自独立地表示0～100的整数，a、b中的任一者不为0，
式（4）中，R1、R2、R3、R7、R8各自独立地为碳数6以下的直链状或支链状的烷基或苯基，它们可以相同也可以不同；R4、R5、R6各自独立地为氢原子、碳数6以下的直链状或支链状的烷基或苯基，它们可以相同也可以不同，
式（5）中，R9、R10、R11、R12、R13、R14、R15、R16各自独立地为氢原子、碳数6以下的直链状或支链状的烷基或苯基，它们可以相同也可以不同；-A-为碳数20以下的直链状、支链状或环状的2价烃基，
式（6）中，R17、R18各自独立地为氢原子、碳数6以下的直链状或支链状的烷基或苯基，它们可以相同也可以不同；R19、R20各自独立地为碳数6以下的直链状或支链状的烷基或苯基，它们可以相同也可以不同。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的树脂组合物，其中，相对于所述（a）～（e）成分的总计100质量份，包含0.01～2质量份的所述烷氧基萘酚系阻聚剂（g）。
7.根据权利要求1～6中任一项所述的树脂组合物，其中，相对于所述（a）～（e）成分的总计100质量份，包含0.01～2质量份的所述硫醚系阻聚剂（h）。
8.根据权利要求1～7中任一项所述的树脂组合物，其中，相对于所述（a）～（e）成分的总计100质量份，包含65～75质量份的所述2官能性苯醚低聚物（a）。
9.根据权利要求1～8中任一项所述的树脂组合物，其中，相对于所述（a）～（e）成分的总计100质量份，包含3～10质量份的所述芳烷基型氰酸酯化合物（b）。
10.根据权利要求1～9中任一项所述的树脂组合物，其中，相对于所述（a）～（e）成分的总计100质量份，包含3～10质量份的所述双酚型氰酸酯化合物（c）。
11.根据权利要求1～10中任一项所述的树脂组合物，其中，相对于所述（a）～（e）成分的总计100质量份，包含5～10质量份的所述环氧树脂（d）。
12.根据权利要求1～11中任一项所述的树脂组合物，其中，所述环氧树脂（d）具有环氧基，所述芳烷基型氰酸酯化合物（b）和所述双酚型氰酸酯化合物（c）具有氰氧基，
所述芳烷基型氰酸酯化合物（b）和所述双酚型氰酸酯化合物（c）所具有的氰氧基相对于所述环氧树脂（d）的环氧基的当量比为1.8～8.0。
13.根据权利要求1～12中任一项所述的树脂组合物，其中，相对于所述（a）～（e）成分的总计100质量份，包含10～15质量份的所述溴化碳酸酯低聚物（e）。
14.根据权利要求1～13中任一项所述的树脂组合物，其中，相对于所述（a）～（e）成分的总计100质量份，包含40～100质量份的所述无机填充材料（f）。
15.一种预浸料，其是将权利要求1～14中任一项所述的树脂组合物含浸或涂布于基材而成的。
16.一种覆金属箔层叠板，其是将权利要求15所述的预浸料重叠至少1张以上、并在其单面或双面配置金属箔进行层叠成形而成的。
17.一种树脂片，其是将权利要求1～14中任一项所述的树脂组合物涂布在基材的表面并使其干燥后，去除所述基材而成的。
18.一种印刷电路板，其包含绝缘层、以及在所述绝缘层的表面形成的导体层，
所述绝缘层包含权利要求1～14中任一项所述的树脂组合物。
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