CN103387393B - 一种氮化铝陶瓷及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开的氮化铝陶瓷，其重量份数组成为：AlN占90～98份，Y2O3占1～5份，CaSiO3占0.1～5份，CaMgSi2O6占0.1～5份。制备过程包括：以CaCO3和SiO2为原材料，混合煅烧后球磨获得CaSiO3粉体；以CaCO3、MgO和SiO2为原材料，混合煅烧后球磨获得CaMgSi2O6粉体；将AlN、Y2O3、CaSiO3和CaMgSi2O6按重量份数混合，以无水乙醇为介质，球磨混合均匀后进行造粒、成型、排胶，然后在1550℃～1600℃的真空或氮气气氛中烧结即可。本发明的氮化铝陶瓷热导率较好，制备工艺简单，可实现氮化铝陶瓷与金属钨电极的共烧，具有重要的工业应用价值。
Description
技术领域
本发明涉及一种氮化铝陶瓷及其制备方法，属于材料科学技术领域。
背景技术
氮化铝陶瓷(AlN)具有高的热导率、良好的电绝缘性能、低的介电常数和介电损耗，以及与硅相匹配的热膨胀系数，被认为是现今最为理想的基板材料和电子器件封装材料。然而，氮化铝陶瓷属于共价化合物，其自扩散系数小，导致很难烧结致密。相关研究表明，纯氮化铝陶瓷必须在高达2000℃的烧结温度中保温10h以上才能获得致密的结构，或者是采用热压烧结、放电等离子烧结和微波烧结等特殊的烧结工艺。因此，如何提高氮化铝陶瓷的烧结性能，使其在较低温度下常压烧结获得致密结构，是氮化铝陶瓷更为广泛应用的关键。
为了提高氮化铝陶瓷的烧结性能、降低其烧结温度，目前主要通过在氮化铝陶瓷中添加烧结助剂来实现。稀土金属和碱土金属氧化物、氟化物等是被选用降低氮化铝陶瓷烧结温度的常用助剂，如Y2O3、CaO、Sm2O3、CaF和YF等。上述烧结助剂的添加，将与氮化铝中残存的氧化铝发生反应，生成熔点在1700-1800℃的第二相，从而在烧结过程中出现液相而促进氮化铝陶瓷的致密烧结。Yu等(Journal of the European Ceramic Society, 2002, 25: 247)以3.9wt%的Y2O3作为烧结助剂，在1830℃保温2h即获得达到理论致密度99.6%的氮化铝陶瓷。Hirno等(Powder Technology, 2005,159: 155)通过添加4wt%的Y2O3，可将氮化铝陶瓷的致密烧结温度降低至1780℃。Cai等(Solid State Sci 2005, 7: 945)以CaO为烧结助剂，在1800℃保温10小时后获得致密结构的AlN陶瓷。虽然通过添加烧结助剂，可以将氮化铝陶瓷的烧结温度降低至1750-1850℃，但在陶瓷表面金属化的过程中，特别是需要与钨电极实现共烧时，上述陶瓷尚不能满足需要，因为金属钨电极的最佳烧结温度在1550-1600℃之间。因此，将氮化铝陶瓷的烧结温度降低至1550-1600℃，具有重要的应用前景。
发明内容
本发明的目的是提供一种具有良好热导率，并能在1550-1600℃的温度区间获得致密烧结的氮化铝陶瓷及其制备方法。
本发明提出的氮化铝陶瓷，其重量份数组成为：
AlN 90～98份
Y2O3 1～5份
CaSiO3 0.1～5份
CaMgSi2O6 0.1～5份。
本发明的氮化铝陶瓷的制备方法，包括下述步骤：
(1)以CaCO3和SiO2为原材料，按照相同摩尔数将两种原材料混合球磨，干燥后在1150℃～1250℃煅烧2小时，然后球磨至粒径为1～5μm，获得CaSiO3粉体；
(2)以CaCO3、MgO和SiO2为原材料，按照钙/镁/硅的摩尔比为1/1/2将上述原材料混合球磨，干燥后在1150℃～1250℃煅烧2小时，然后球磨至粒径为1～5μm，获得CaMgSi2O6粉体；
(3)将AlN、Y2O3、CaSiO3和CaMgSi2O6按重量份数混合，然后以无水乙醇为介质，球磨12～36小时；
(4)向步骤(3)的混合粉体中添加聚乙烯醇缩丁醛的无水乙醇溶液作为粘合剂，混合后进行造粒、成型、排胶，然后在1550℃～1600℃的真空或氮气气氛中烧结1～3小时，获得氮化铝陶瓷。
本发明具有以下有益效果：通过CaSiO3、CaMgSi2O6与Y2O3的协同作用，利用CaSiO3、CaMgSi2O6在1350-1500℃生成的液相，以及Y2O3与氮化铝中残存氧化铝的反应，将氮化铝陶瓷的烧结温度降低至1550℃～1600℃，可以实现氮化铝陶瓷与金属钨电极的共烧，同时获得良好的热导率。
具体实施方式
下面结合实例对本发明作进一步描述。
实施例1：
称取1摩尔CaCO3和1摩尔SiO2，球磨混合后在1200℃煅烧2小时，然后重新球磨20小时获得粒径在1～3μm的CaSiO3粉体。称取1摩尔CaCO3、1摩尔MgO和2摩尔SiO2，球磨混合后在1225℃煅烧2小时，然后重新球磨24小时获得粒径在1～3μm的CaMgSi2O6粉体。称取93份AlN、2份Y2O3、0.5份CaSiO3、4.5份CaMgSi2O6，以无水乙醇为介质，球磨36小时；向上述混合粉体中添加8份聚乙烯醇缩丁醛的无水乙醇溶液作为粘合剂，充分混合后进行造粒，然后在150Mpa的压力下成型，排胶后在1575℃的氮气气氛中烧结2小时，即获得本发明的氮化铝陶瓷。采用排水法测试上述氮化铝陶瓷的体积密度，结果表明其密度达到了氮化铝陶瓷理论密度的98.5%；采用激光热导仪测试其热导率，结果为63.81W/(m·K)。
实施例2：
称取1摩尔CaCO3和1摩尔SiO2，球磨混合后在1225℃煅烧2小时，然后重新球磨24小时获得粒径在1～3μm的CaSiO3粉体。称取1摩尔CaCO3、1摩尔MgO和2摩尔SiO2，球磨混合后在1250℃煅烧2小时，然后重新球磨36小时获得粒径在1～2μm的CaMgSi2O6粉体。称取92份AlN、2份Y2O3、5份CaSiO3、1份CaMgSi2O6，以无水乙醇为介质，球磨24小时；向上述混合粉体中添加8份聚乙烯醇缩丁醛的无水乙醇溶液作为粘合剂，充分混合后进行造粒，然后在150Mpa的压力下成型，排胶后在1550℃的真空中烧结3小时，即获得本发明的氮化铝陶瓷。采用排水法测试上述氮化铝陶瓷的体积密度，结果表明其密度达到了氮化铝陶瓷理论密度的98.1%；采用激光热导仪测试其热导率，结果为60.72W/(m·K)。
实施例3：
称取1摩尔CaCO3和1摩尔SiO2，球磨混合后在1250℃煅烧2小时，然后重新球磨36小时获得粒径在1～2μm的CaSiO3粉体。称取1摩尔CaCO3、1摩尔MgO和2摩尔SiO2，球磨混合后在1250℃煅烧2小时，然后重新球磨16小时获得粒径在1～3μm的CaMgSi2O6粉体。称取93份AlN、3份Y2O3、3.5份CaSiO3、0.5份CaMgSi2O6，以无水乙醇为介质，球磨12小时；向上述混合粉体中添加8份聚乙烯醇缩丁醛的无水乙醇溶液作为粘合剂，充分混合后进行造粒，然后在150Mpa的压力下成型，排胶后在1570℃的氮气气氛中烧结1.5小时，即获得本发明的氮化铝陶瓷。采用排水法测试上述氮化铝陶瓷的体积密度，结果表明其密度达到了氮化铝陶瓷理论密度的98.6%；采用激光热导仪测试其热导率，结果为69.81W/(m·K)。
实施例4：
称取1摩尔CaCO3和1摩尔SiO2，球磨混合后在1175℃煅烧2小时，然后重新球磨24小时获得粒径在1～2μm的CaSiO3粉体。称取1摩尔CaCO3、1摩尔MgO和2摩尔SiO2，球磨混合后在1175℃煅烧2小时，然后重新球磨24小时获得粒径在1～2μm的CaMgSi2O6粉体。称取95份AlN、2份Y2O3、1.5份CaSiO3、1.5份CaMgSi2O6，以无水乙醇为介质，球磨20小时；向上述混合粉体中添加8份聚乙烯醇缩丁醛的无水乙醇溶液作为粘合剂，充分混合后进行造粒，然后在150Mpa的压力下成型，排胶后在1600℃的氮气气氛中烧结2小时，即获得本发明的氮化铝陶瓷。采用排水法测试上述氮化铝陶瓷的体积密度，结果表明其密度达到了氮化铝陶瓷理论密度的98.4%；采用激光热导仪测试其热导率，结果为78.94W/(m·K)。
Claims (2)
1.一种氮化铝陶瓷，其特征在于它的重量份数组成为：
AlN 90～98份
Y2O3 1～5份
CaSiO3 0.1～5份
CaMgSi2O6 0.1～5份。
2.制备权利要求1所述的氮化铝陶瓷的方法，其特征在于包括下述步骤：
(1)以CaCO3和SiO2为原材料，按照相同摩尔数将两种原材料混合球磨，干燥后在1150℃～1250℃煅烧2小时，然后球磨至粒径为1～5μm，获得CaSiO3粉体；
(2)以CaCO3、MgO和SiO2为原材料，按照钙/镁/硅的摩尔比为1/1/2将上述原材料混合球磨，干燥后在1150℃～1250℃煅烧2小时，然后球磨至粒径为1～5μm，获得CaMgSi2O6粉体；
(3)将AlN、Y2O3、CaSiO3和CaMgSi2O6按重量份数混合，然后以无水乙醇为介质，球磨12～36小时；
(4)向步骤(3)的混合粉体中添加聚乙烯醇缩丁醛的无水乙醇溶液作为粘合剂，混合后进行造粒、成型、排胶，然后在1550℃～1600℃的真空或氮气气氛中烧结1～3小时，获得氮化铝陶瓷。
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| C10 | Entry into substantive examination | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| C14 | Grant of patent or utility model | ||
| GR01 | Patent grant | ||
| CF01 | Termination of patent right due to non-payment of annual fee | ||
| CF01 | Termination of patent right due to non-payment of annual fee |
Granted publication date: 20141105 |