CN103384016A - 电解质添加剂及含其的电解质和可再充电锂电池 - Google Patents
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Abstract
本发明提供电解质添加剂及包括所述电解质添加剂的电解质和可再充电锂电池。所述电解质添加剂可为单取代的五氟环三磷腈。
Description
技术领域
本公开内容涉及电解质添加剂、和含其的电解质以及可再充电锂电池。
背景技术
电池将由电化学氧化还原反应产生的化学能转化为电能。这样的电池分为：一次电池，其不是可再充电的并且在电池能量被全部消耗之后应被丢弃；和可再充电电池，其基于化学能和电能之间的可逆转化可再充电许多次。
高技术电子学近来的发展已经容许电子器件变得小并且重量轻，这容许这样的器件为便携式的。对具有高能量密度的电池的需要正日益增加并且对作为用于这样的便携式电子器件的电源的可再充电锂电池的研究正在进行。
可再充电锂电池可通过将电解质注入到电池单元中而制造。这样的可再充电锂电池包括：包括能够嵌入/脱嵌锂的正极活性物质的正极，包括能够嵌入/脱嵌锂的负极活性物质的负极，和电解质。
电解质典型地包括锂盐溶解在其中的有机溶剂并且可决定可再充电锂电池的稳定性和性能。特别地，在大容量可再充电锂电池中，稳定性是重要的。
发明内容
一个实施方式提供能够保持性能同时保证稳定性的电解质添加剂。
另一实施方式提供包括所述电解质添加剂的电解质。又一实施方式提供包括所述电解质的可再充电锂电池。
一些实施方式提供化学式1的化合物：
化学式1
X1可为卤素原子或X1A；
X2可为卤素原子或X1A；
X3可为卤素原子或X1A；
X4可为卤素原子或X1A；
X5可为卤素原子或X1A；
X1A可为C1-C30烷基、C3-C30环烷基、C6-C30芳基、C3-C30环烯基、C7-C20芳烷基、C1-C20杂烷基、C2-C30杂环烷基、C3-C30杂芳基、C2-C30烯基、C2-C30炔基、或C1-C20醛基，其各自被一个或多个卤素原子取代；
Z可为-NR1R2；
R1可为取代或未取代的C1-C30烷基、取代或未取代的C3-C30环烷基、取代或未取代的C1-C30卤代烷基、取代或未取代的C6-C30芳基、取代或未取代的C6-C30卤代芳基、取代或未取代的C3-C30环烯基、取代或未取代的C7-C20芳烷基、取代或未取代的C1-C20杂烷基、取代或未取代的C2-C30杂环烷基、取代或未取代的C2-C30杂芳基、取代或未取代的C2-C30烯基、取代或未取代的C2-C30炔基、或者取代或未取代的C1-C20醛基；和
R2可为取代或未取代的C1-C30烷基、取代或未取代的C3-C30环烷基、取代或未取代的C1-C30卤代烷基、取代或未取代的C6-C30芳基、取代或未取代的C6-C30卤代芳基、取代或未取代的C3-C30环烯基、取代或未取代的C7-C20芳烷基、取代或未取代的C1-C20杂烷基、取代或未取代的C2-C30杂环烷基、取代或未取代的C2-C30杂芳基、取代或未取代的C2-C30烯基、取代或未取代的C2-C30炔基、或者取代或未取代的C1-C20醛基。
一些实施方式提供用于可再充电锂电池的电解质，其包括由化学式1表示的电解质添加剂组分：
化学式1
其中，在化学式1中，
X1可为卤素原子或X1A；
X2可为卤素原子或X1A；
X3可为卤素原子或X1A；
X4可为卤素原子或X1A；
X5可为卤素原子或X1A；
X1A可为C1-C30烷基、C3-C30环烷基、C6-C30芳基、取代或未取代的C3-C30环烯基、取代的C7-C20芳烷基、C1-C20杂烷基、C2-30杂环烷基、C3-C30杂芳基、C2-30烯基、C2-30炔基、或C1-C20醛基，其各自被一个或多个卤素原子取代；
Z可为-NR1R2；
R1可为取代或未取代的C1-C30烷基、取代或未取代的C3-C30环烷基、取代或未取代的C1-C30卤代烷基、取代或未取代的C6-C30芳基、取代或未取代的C6-C30卤代芳基、取代或未取代的C3-C30环烯基、取代或未取代的C7-C20芳烷基、取代或未取代的C1-C20杂烷基、取代或未取代的C2-C30杂环烷基、取代或未取代的C2-C30杂芳基、取代或未取代的C2-C30烯基、取代或未取代的C2-C30炔基、或者取代或未取代的C1-C20醛基；
R2可为取代或未取代的C1-C30烷基、取代或未取代的C3-C30环烷基、取代或未取代的C1-C30卤代烷基、取代或未取代的C6-C30芳基、取代或未取代的C6-C30卤代芳基、取代或未取代的C3-C30环烯基、取代或未取代的C7-C20芳烷基、取代或未取代的C1-C20杂烷基、取代或未取代的C2-C30杂环烷基、取代或未取代的C2-C30杂芳基、取代或未取代的C2-C30烯基、取代或未取代的C2-C30炔基、或者取代或未取代的C1-C20醛基；
锂盐；和
有机溶剂组分。
一些实施方式提供可再充电锂电池，其包括：包括负极活性物质的负极；包括正极活性物质的正极；和如本文中所公开和描述的电解质。在一些实施方式中，所述电解质可包括化学式1的化合物。
在一些实施方式中，在化学式1中，X1、X2、X3、X4和X5的至少一个可为卤素原子。在一些实施方式中，在化学式1中，X1、X2、X3、X4和X5的至少一个可为氟。
在一些实施方式中，在化学式1中，
X1可为卤素原子；X2可为卤素原子；X3可为卤素原子；X4可为卤素原子；X5可为卤素原子；R1可为取代或未取代的C1-C30烷基、或者取代或未取代的C3-C30环烷基；和R2可为取代或未取代的C1-C30烷基、或者取代或未取代的C3-C30环烷基。
在一些实施方式中，所述电解质添加剂可为单取代的五氟环三磷腈。
在一些实施方式中，所述锂盐可包括LiPF6、LiBF4、LiSbF6、LiAsF6、LiN(SO2C2F5)2、LiN(SO2CF3)2、LiN(SO3C2F5)2、LiC4F9SO3、LiClO4、LiAlO2、LiAlCl4、其中x和y分别为1-20的自然数的LiN(SO2CxF2x+1)(SO2CyF2y+1)、LiCl、LiI、LiB(C2O4)2(双(草酸)硼酸锂)、或者其组合。
在一些实施方式中，所述电解质可包括约0.01%-约50%体积的所述电解质添加剂组分，基于所述电解质的总体积。
在一些实施方式中，所述电解质可包括约5%-约20%体积的所述电解质添加剂组分，基于所述电解质的总体积。
在一些实施方式中，所述有机溶剂组分可包括选自如下的一种或多种化合物：碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二丙酯(DPC)、碳酸甲丙酯(MPC)、碳酸乙丙酯(EPC)、碳酸乙甲酯(EMC)、碳酸亚丙酯(PC)、和碳酸亚丁酯(BC)。
在一些实施方式中，式1的化合物可为
或
一些实施方式提供用于可再充电锂电池的电解质，其包括：锂盐、非水有机溶剂、和如本文中所公开和描述的电解质添加剂。
在一些实施方式中，提供可再充电锂电池，其包括本文中所述的电解质。
包括如本文中所公开和描述的电解质的电池可保持性能，同时由于阻燃性的改善而保证稳定性。
附图说明
图1为显示根据一个实施方式的可再充电锂电池的示意图，和
符号描述
100：可再充电锂电池
112：负极
113：隔板
114：正极
120：电池壳
140：密封部件
具体实施方式
下文中将详细描述示例性实施方式。然而，这些实施方式是示例性的，并且本公开内容不限于此。
如本领域技术人员将认识到的，所描述的实施方式可以多种不同的方式改变，全部不脱离本公开内容的精神或范围。
当未另外提供定义时，如本文中使用的术语“取代”可指被选自如下的取代基取代：卤素原子(F、Br、Cl或I)、羟基、烷氧基、硝基、氰基、氨基、叠氮基、脒基、肼基、腙基、羰基、氨基甲酰基、硫醇基、酯基、羧基或其盐、磺酸基或其盐、磷酸基或其盐、C1-C20烷基、C2-C20烯基、C2-C20炔基、C6-C30芳基、C7-C30芳烷基、C1-C4烷氧基、C1-C20杂烷基、C3-C20杂芳烷基、C3-C30环烷基、C3-C15环烯基、C6-C15环炔基、C2-C20杂环烷基、以及其组合。
当未另外提供定义时，如本文中使用的术语‘杂’可指包括1-3个选自如下的杂原子的基团：N(氮)、O(氧)、S(硫)、和P(磷)。
在一些实施方式中，所述电解质添加剂可为由以下化学式1表示的化合物。
化学式1
X1可为卤素原子或X1A；
X2可为卤素原子或X1A；
X3可为卤素原子或X1A；
X4可为卤素原子或X1A；
X5可为卤素原子或X1A；
X1A可为C1-C30烷基、C3-C30环烷基、C6-C30芳基、C3-C30环烯基、C7-C20芳烷基、C1-C20杂烷基、C2-C30杂环烷基、C3-C30杂芳基、C2-C30烯基、C2-C30炔基、或者C1-C20醛基，各自被一个或多个卤素原子取代；
Z可为-NR1R2；
R1可为取代或未取代的C1-C30烷基、取代或未取代的C3-C30环烷基、取代或未取代的C1-C30卤代烷基、取代或未取代的C6-C30芳基、取代或未取代的C6-C30卤代芳基、取代或未取代的C3-C30环烯基、取代或未取代的C7-C20芳烷基、取代或未取代的C1-C20杂烷基、取代或未取代的C2-C30杂环烷基、取代或未取代的C2-C30杂芳基、取代或未取代的C2-C30烯基、取代或未取代的C2-C30炔基、或者取代或未取代的C1-C20醛基；和
R2可为取代或未取代的C1-C30烷基、取代或未取代的C3-C30环烷基、取代或未取代的C1-C30卤代烷基、取代或未取代的C6-C30芳基、取代或未取代的C6-C30卤代芳基、取代或未取代的C3-C30环烯基、取代或未取代的C7-C20芳烷基、取代或未取代的C1-C20杂烷基、取代或未取代的C2-C30杂环烷基、取代或未取代的C2-C30杂芳基、取代或未取代的C2-C30烯基、取代或未取代的C2-C30炔基、或者取代或未取代的C1-C20醛基。
在一些实施方式中，所述电解质添加剂为环三磷腈衍生物，其包括形成环的三个磷原子(P)和三个氮原子(N)。在一些实施方式中，所述三个磷原子(P)中的两个与卤素原子或含卤素的基团连接并且另一磷原子(P)与卤素原子或含卤素的基团和氨基连接。
在一些实施方式中，由化学式1表示的电解质添加剂可为单取代的卤代环三磷腈。
在一些实施方式中，化学式1的X1-X5可为氟以提供单取代的五氟环三磷腈。
在一些实施方式中，化学式1的R1-R2可各自独立地为取代或未取代的C1-C30烷基、取代或未取代的C1-C30卤代烷基、或其组合，且Z可为二烷基氨基。
在一些实施方式中，由化学式1表示的电解质添加剂可包括在所述电解质中以在不影响电池性能的同时改善所述电解质的阻燃性。
在一些实施方式中，用于可再充电锂电池的电解质可包括由化学式1表示的电解质添加剂、非水有机溶剂和锂盐。
在一些实施方式中，可以基于所述电解质总量的约0.01-约50体积%的量包括所述电解质添加剂。在一些实施方式中，在以基于所述电解质总量的约0.01-约50体积%的量包括所述电解质添加剂的情况下，可改善所述电解质的阻燃性，同时不恶化电池的性能。在一些实施方式中，可以约5-20体积%的量包括该添加剂。在一些实施方式中，可以约10-15体积%的量包括该添加剂。
在一些实施方式中，所述非水有机溶剂起到传输参与电池电化学反应的离子的作用。
在一些实施方式中，所述非水有机溶剂可包括基于碳酸酯的、基于酯的、基于醚的、基于酮的、基于醇的、或非质子溶剂。
在一些实施方式中，所述基于碳酸酯的溶剂可包括碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二丙酯(DPC)、碳酸甲丙酯(MPC)、碳酸乙丙酯(EPC)、碳酸乙甲酯(EMC)、碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚丁酯(BC)等。在一些实施方式中，所述基于酯的溶剂可包括乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸正丙酯、乙酸叔丁酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、γ-丁内酯、癸内酯、γ-戊内酯、甲瓦龙酸内酯、己内酯等。
在一些实施方式中，所述基于醚的溶剂可包括二丁基醚、四甘醇二甲醚、二甘醇二甲醚、二甲氧基乙烷、2-甲基四氢呋喃、四氢呋喃等，和所述基于酮的溶剂可包括环己酮等。
在一些实施方式中，所述基于醇的溶剂可包括乙醇、异丙醇等。所述非质子溶剂包括腈例如R-CN(其中R为C2-C20直链、支链、或环状烃基，并且可包含双键、芳环、或醚键)，酰胺例如二甲基甲酰胺、二甲基乙酰胺，二氧戊环例如1,3-二氧戊环，环丁砜等。
在一些实施方式中，所述非水有机溶剂可单独使用或者以混合物使用。当所述有机溶剂以混合物使用时，可根据如本文中所公开和描述的电池的期望性能控制其混合比。
在一些实施方式中，所述基于碳酸酯的溶剂可包括环状碳酸酯和链状碳酸酯的混合物。在一些实施方式中，所述环状碳酸酯和所述链状碳酸酯以约1:1-约1:9的体积比混合在一起，这可增强电解质的性能。在一些实施方式中，所述非水有机溶剂可通过进一步将基于芳烃的溶剂加入到所述基于碳酸酯的溶剂中而制备。在一些实施方式中，所述基于碳酸酯的溶剂和所述基于芳烃的溶剂可以约1:1-约30:1的体积比混合在一起。在一些实施方式中，所述基于芳烃的有机溶剂可选自苯、氟代苯、1,2-二氟代苯、1,3-二氟代苯、1,4-二氟代苯、1,2,3-三氟代苯、1,2,4-三氟代苯、氯代苯、1,2-二氯代苯、1,3-二氯代苯、1,4-二氯代苯、1,2,3-三氯代苯、1,2,4-三氯代苯、碘代苯、1,2-二碘代苯、1,3-二碘代苯、1,4-二碘代苯、1,2,3-三碘代苯、1,2,4-三碘代苯、甲苯、氟代甲苯、2,3-二氟代甲苯、2,4-二氟代甲苯、2,5-二氟代甲苯、2,3,4-三氟代甲苯、2,3,5-三氟代甲苯、氯代甲苯、2,3-二氯代甲苯、2,4-二氯代甲苯、2,5-二氯代甲苯、2,3,4-三氯代甲苯、2,3,5-三氯代甲苯、碘代甲苯、2,3-二碘代甲苯、2,4-二碘代甲苯、2,5-二碘代甲苯、2,3,4-三碘代甲苯、2,3,5-三碘代甲苯、二甲苯、以及其组合。
在一些实施方式中，可将所述锂盐溶解在所述非水有机溶剂中，这可改善正极和负极之间的锂离子传输。在一些实施方式中，所述锂盐包括如下的一种或多种：LiPF6、LiBF4、LiSbF6、LiAsF6、LiN(SO2C2F5)2、Li(CF3SO2)2N、LiN(SO3C2F5)2、LiC4F9SO3、LiClO4、LiAlO2、LiAlCl4、LiN(CxF2x+1SO2)(CyF2y+1SO2)(其中x和y分别为1-20的自然数)、LiCl、和LiI。
在一些实施方式中，所述锂盐可以约0.1-约2.0M的浓度使用。当在以上浓度范围内包括所述锂盐时，由于最佳的电解质电导率和粘度，其可改善电解质性能和锂离子迁移率。
在一些实施方式中，所述电解质可进一步包括选自如下的添加剂：双(草酸)硼酸锂(LiBOB)、双(水杨酸)硼酸锂(LiBSB)、以及其组合。在一些实施方式中，双(草酸)硼酸锂(LiBOB)和/或双(水杨酸)硼酸锂(LiBSB)可改善电解质的热稳定性和电池的循环性能。
下文中，参照图1描述根据一个实施方式的可再充电锂电池。
图1为根据一个实施方式的可再充电锂电池的示意图。
参照图1，根据一个实施方式的可再充电锂电池100包括：电池单元，其包括正极114，面对正极114的负极112，介于正极114和负极112之间的隔板113，和浸渍正极114、负极112和隔板113的用于可再充电锂电池的电解质(未示出)；包括所述电池单元的电池壳120；和密封部件140，其密封电池壳120。
在一些实施方式中，可再充电锂电池100可通过如下制造：将负极112、隔板113、正极114和隔板113顺序层叠，将它们螺旋卷绕，并且将该螺旋卷绕的产物容纳于电池壳120中。
在一些实施方式中，负极112可包括集流体和设置在所述集流体的至少一侧上的负极活性物质层。
在一些实施方式中，所述集流体可包括铜箔、镍箔、不锈钢箔、钛箔、泡沫镍、泡沫铜、用导电金属涂覆的聚合物基底、或其组合。
在一些实施方式中，所述负极活性物质层可包括负极活性物质、粘合剂并且任选地包括导电材料。
在一些实施方式中，所述负极活性物质可包括可逆地嵌入/脱嵌锂离子的材料、锂金属、锂金属合金、能够掺杂和脱掺杂锂的材料、或过渡金属氧化物。
在一些实施方式中，所述可逆地嵌入/脱嵌锂离子的材料包括碳材料。在一些实施方式中，所述碳材料可为任何在锂离子可再充电电池中常用的基于碳的负极活性物质。所述碳材料的实例包括结晶碳、无定形碳和其混合物。在一些实施方式中，所述结晶碳可为非成形的或片、薄片、球形或纤维形状的天然石墨或人造石墨。在一些实施方式中，所述无定形碳可为软碳(通过在低温下烧结得到的碳)、硬碳、中间相沥青碳化产物、烧结焦炭等。
所述锂金属合金的实例包括，但不限于，锂与Na、K、Rb、Cs、Fr、Be、Mg、Ca、Sr、Si、Sb、Pb、In、Zn、Ba、Ra、Ge、Al、或Sn的合金。
在一些实施方式中，所述能够掺杂和脱掺杂锂的材料可包括Si、SiOx(0<x<2)、Si-C复合物、Si-Q合金(其中Q为碱金属、碱土金属、第13族-第16族元素、过渡元素、稀土元素、或其组合，且不是Si)、Sn、SnO2、Sn-C复合物、Sn-R合金(其中R为碱金属、碱土金属、第13族-第16族元素、过渡元素、稀土元素、或其组合，且不是Sn)等。在一些实施方式中，元素Q和R可包括Mg、Ca、Sr、Ba、Ra、Sc、Y、Ti、Zr、Hf、Rf、V、Nb、Ta、Cr、Mo、W、Tc、Re、Fe、Pb、Ru、Os、Rh、Ir、Pd、Pt、Cu、Ag、Au、Zn、Cd、B、Al、Ga、Sn、In、Ge、P、As、Sb、Bi、S、Se、Te、Po、或其组合。
在一些实施方式中，所述过渡金属氧化物可包括钒氧化物、锂钒氧化物等。
在一些实施方式中，所述粘合剂可改善活性物质颗粒彼此粘合的性质以及负极活性物质与集流体粘合的性质。所述粘合剂的实例包括，但不限于，聚乙烯醇、羧甲基纤维素、羟丙基纤维素、聚氯乙烯、羧化聚氯乙烯、聚氟乙烯、含亚乙基氧的聚合物、聚乙烯基吡咯烷酮、聚氨酯、聚四氟乙烯、聚偏氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、丁苯橡胶、丙烯酸酯化的(丙烯酸(酯)改性的)丁苯橡胶、环氧树脂、尼龙等。
在一些实施方式中，所述导电材料可改善负极的导电性。可使用任何电传导材料作为导电剂，除非其引起化学变化。所述导电材料的实例包括，但不限于，基于碳的材料例如天然石墨、人造石墨、炭黑、乙炔黑、科琴黑、碳纤维等；金属粉末或金属纤维的基于金属的材料，包括铜、镍、铝、银等；导电聚合物例如聚亚苯基衍生物等；或其混合物。
在一些实施方式中，正极114可包括集流体和设置在所述集流体上的正极活性物质层。
在一些实施方式中，所述集流体可为Al，但是不限于此。
在一些实施方式中，所述正极活性物质层包括正极活性物质、粘合剂和任选地包括导电材料。
在一些实施方式中，所述正极活性物质包括可逆地嵌入和脱嵌锂离子的锂化的插层化合物。在一些实施方式中，所述正极活性物质可包括包含选自钴、锰和镍的至少一种以及锂的复合氧化物。
具体实例可为由以下化学式表示的化合物：
LiaA1-bRbD2(其中，在该在前化学式中，0.90≤a≤1.8和0≤b≤0.5)；
LiaE1-bRbO2-cDc(其中，在该在前化学式中，0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5和0≤c≤0.05)；
LiE2-bRbO4-cDc(其中，在该在前化学式中，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05)；
LiaNi1-b-cCobRcDα(其中，在该在前化学式中，0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05和0<α≤2)；
LiaNi1-b-cCobRcO2-αZα(其中，在该在前化学式中，0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05和0<α<2)；
LiaNi1-b-cCobRcO2-αZ2(其中，在该在前化学式中，0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05和0<α<2)；
LiaNi1-b-cMnbRcDα(其中，在该在前化学式中，0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05和0<α≤2)；
LiaNi1-b-cMnbRcO2-αZα(其中，在该在前化学式中，0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05和0<α<2)；
LiaNi1-b-cMnbRcO2-αZ2(其中，在该在前化学式中，0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05和0<α<2)；
LiaNibEcGdO2(其中，在该在前化学式中，0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.9，0≤c≤0.5和0.001≤d≤0.1)；
LiaNibCocMndGeO2(其中，在该在前化学式中，0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.9，0≤c≤0.5，0≤d≤0.5和0.001≤e≤0.1)；
LiaNiGbO2(其中，在该在前化学式中，0.90≤a≤1.8和0.001≤b≤0.1)；
LiaCoGbO2(其中，在该在前化学式中，0.90≤a≤1.8和0.001≤b≤0.1)；
LiaMnGbO2(其中，在该在前化学式中，0.90≤a≤1.8和0.001≤b≤0.1)；
LiaMn2GbO4(其中，在该在前化学式中，0.90≤a≤1.8和0.001≤b≤0.1)；
QO2；QS2；LiQS2；V2O5；LiV2O5；LiTO2；LiNiVO4；
Li(3-f)J2(PO4)3(0≤f≤2)；Li(3-f)Fe2(PO4)3(0≤f≤2)；和LiFePO4。
在以上化学式中，A可为Ni、Co、Mn、或其组合；R可为Al、Ni、Co、Mn、Cr、Fe、Mg、Sr、V、稀土元素、或其组合；D可为O(氧)、F(氟)、S(硫)、P(磷)、或其组合；E可为Co、Mn、或其组合；Z可为F(氟)、S(硫)、P(磷)、或其组合；G可为Al、Cr、Mn、Fe、Mg、La、Ce、Sr、V、或其组合；Q可为Ti、Mo、Mn、或其组合；T可为Cr、V、Fe、Sc、Y、或其组合；和J可为V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、或其组合。
在一些实施方式中，所述正极活性物质可为在表面上具有包覆层的化合物或者所述活性物质与其上具有包覆层的化合物的混合物。在一些实施方式中，所述包覆层可包括选自如下的至少一种包覆元素化合物：包覆元素的氧化物和氢氧化物，包覆元素的羟基氧化物，包覆元素的碳酸氧盐，和包覆元素的羟基碳酸盐。在一些实施方式中，用于所述包覆层的化合物可为无定形或结晶的。在一些实施方式中，所述包覆层中包括的包覆元素可为Mg、Al、Co、K、Na、Ca、Si、Ti、V、Sn、Ge、Ga、B、As、Zr、或其混合物。在一些实施方式中，包覆方法可包括本领域普通技术人员公知的任何常规方法(例如，喷涂、浸渍)，除非其导致对所述正极活性物质性质的任何副作用。
在一些实施方式中，所述粘合剂改善正极活性物质颗粒彼此的粘合性质以及正极活性物质颗粒与集流体的粘合性质。所述粘合剂的实例包括聚乙烯醇、羧甲基纤维素、羟丙基纤维素、二乙酰基纤维素、聚氯乙烯、羧化聚氯乙烯、聚氟乙烯、含亚乙基氧的聚合物、聚乙烯基吡咯烷酮、聚氨酯、聚四氟乙烯、聚偏氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、丁苯橡胶、丙烯酸酯化的丁苯橡胶、环氧树脂、尼龙等，但是不限于此。
在一些实施方式中，所述导电材料改善正极的导电性。可使用任何电传导材料作为导电剂，除非其导致化学变化。所述导电材料的实例包括：基于碳的材料，例如天然石墨、人造石墨、炭黑、乙炔黑、科琴黑、碳纤维；基于金属的材料，例如金属粉末或金属纤维，包括铜、镍、铝、银等；导电聚合物，例如聚亚苯基衍生物等；或其混合物。
在一些实施方式中，所述负极和正极可以如下方法制造：通过将活性物质以及粘合剂和任选的导电材料在溶剂中混合而制备活性物质组合物，和将所述活性物质组合物涂覆在集流体上。在一些实施方式中，所述溶剂可包括N-甲基吡咯烷酮等，但是不限于此。电极制造方法是本领域技术人员已知的。
在一些实施方式中，隔板113将正极114和负极112隔开，并且提供用于传输锂离子的路径。在一些实施方式中，隔板113可为锂离子电池中常用的任何隔板。在一些实施方式中，所述隔板可具有低的对于电解质离子的阻力和优异的电解质润湿能力。例如，所述隔板可选自玻璃纤维、聚酯、聚乙烯、聚丙烯、聚四氟乙烯(PTFE)、或其组合，并且可具有无纺物类型或者纺织物类型。例如，基于聚烯烃的隔板例如聚乙烯、聚丙烯等用于锂离子电池，涂覆有陶瓷组分或者聚合物材料的隔板可用于保证耐热性或机械强度。在一些实施方式中，所述隔板可具有单层。在一些实施方式中，所述隔板可具有多层。
在一些实施方式中，所述可再充电锂电池可根据隔板的存在以及其中使用的电解质的种类而分为锂离子电池、锂离子聚合物电池、和锂聚合物电池。在一些实施方式中，所述可再充电锂电池可具有多种形状和尺寸，并且因此可包括圆柱形、棱柱形、硬币或袋型电池，和按尺寸可包括薄膜型或块型。
在一些实施方式中，所述电解质可为如本文中所公开和描述的电解质。
以下实施例更详细地说明上述本实施方式的各方面。然而，这些实施例绝不应被解释为限制本实施方式的范围。
电解质添加剂的制备
合成例1
制备六氟环三磷腈(15.66g,63mmol)溶解在二乙醚(79mL)中的混合物。将该混合物冷却至0°C，然后用2M二甲胺溶液(63mL,126mmol)处理并且搅拌1小时。将所得混合物在室温下搅拌过夜，以提供具有固体沉淀物的混合物。将液体从该沉淀物倾析，并且将沉淀物用二乙醚洗涤。随后，将合并的有机部分(倾析部分和来自洗涤的)蒸发以提供油。将残油蒸馏两次，以提供8.86g由以下化学式1A表示的化合物。产率为51.3%。沸点为94-95℃/175托。
化学式1A
合成例2
制备六氟环三磷腈(14.94g,60mmol)溶解在二乙醚(100mL)中的混合物。将该混合物冷却至0°C，然后用二乙胺(8.78g,120mmol)处理并且搅拌1小时。将所得混合物在室温下搅拌过夜，以提供具有固体沉淀物的混合物。将液体从该沉淀物倾析，并且将沉淀物用二乙醚洗涤。随后，将合并的有机部分(倾析部分和来自洗涤的)蒸发以提供油。将残油蒸馏两次，以提供5.56g由以下化学式1B表示的化合物。产率为30.7%。沸点为125-128℃/175托。
化学式1B
对比合成例1
在0℃，将丙胺(5.91g,100mmol)在二乙醚(100mL)中的溶液用2小时逐滴添加到六氟环三磷腈(12.45g,50mmol)在二乙醚(100mL)中的溶液中。将混合物在室温下搅拌过夜。将溶液从粘性的沉淀物倾析并且将沉淀物随后用二乙醚洗涤。将合并的醚溶液用水洗涤并且在无水硫酸镁上干燥。随后，将二乙醚蒸发并且将残油蒸馏两次以获得5.86g由以下化学式2表示的化合物。产率为40.7%。沸点为80℃/23托。
化学式2
对比合成例2
通过在将合成例1的单取代产物蒸馏出来之后留下的残留材料的两级分馏，获得1.66g(8.8%)由以下化学式3表示的化合物。沸点为90-92℃/10托。
化学式3
电解质的制备
实施例1
通过如下制备用于可再充电锂电池的电解质：向3/4/3(v/v/v)比率的碳酸亚乙酯(EC)、碳酸乙甲酯(EMC)和碳酸二甲酯(DMC)的混合溶剂中加入1.3MLiPF6锂盐，和向该混合物中加入10体积%的在合成例1中获得的添加剂。
实施例2
根据与实施例1相同的方法制备用于可再充电锂电池的电解质，除了使用合成例2中获得的添加剂代替合成例1中获得的添加剂之外。
对比例1
根据与实施例1相同的方法制备用于可再充电锂电池的电解质，除了不包括添加剂之外。
对比例2
根据与实施例1相同的方法制备用于可再充电锂电池的电解质，除了使用对比合成例1中获得的添加剂代替合成例1中获得的添加剂之外。
对比例3
根据与实施例1相同的方法制备用于可再充电锂电池的电解质，除了使用对比合成例2中获得的添加剂代替合成例1中获得的添加剂之外。
使用玻璃纤维过滤器评价阻燃性
评价1：阻燃性
对根据实施例1和2以及对比例1-3的电解质的阻燃性进行评价。各样品的阻燃性通过如下评价：将玻璃纤维过滤器
GF/C,4.7cm,1.2μm)用根据实施例1和2以及对比例1-3的电解质润湿，将玻璃纤维过滤器点燃，并且测量玻璃纤维过滤器燃烧的时间。该时间可通过自熄时间(SET)表示并且其用每单位体积的时间(s/mL)表示。
结果示于表1中。
[表1]
| SET(s/mL) | SET(s/mL) | ||
| 实施例1 | 14.6 | 对比例1 | 18.3 |
| 实施例2 | 17 | 对比例2 | 15.6 |
| 对比例3 | 18 | ||
表1中的数据表明，根据实施例1和2的电解质具有比根据对比例1和3的电解质短的自熄时间。根据实施例1和2的电解质具有优于根据对比例1-3的电解质的阻燃性。
使用硬币单元电池评价阻燃性
将根据实施例1和2以及对比例1-3制备的各电解质(250mL)分别倒入硬币单元电池壳2032(Hohsen Corp.,Osaka,Japan)的底表面上，并且点燃，和测量其燃烧时间。该时间可通过自熄时间(SET)表示并且用每单位重量的时间(s/g)表示。
结果示于表2中。
[表2]
| SET(s/g) | SET(s/g) | ||
| 实施例1 | 0 | 对比例1 | 99 |
| 实施例2 | 0 | 对比例2 | 78 |
| 对比例3 | 79 | ||
参照表2，虽然根据实施例1和2的电解质在硬币单元电池中未被点燃并且显示出优异的阻燃性，但是根据对比例1-3的电解质保持点燃状态超过一分钟并且显示出差的阻燃性。
评价2：循环性能的评价
使用根据实施例1和2以及对比例1的电解质制造可再充电锂电池单元。此处，使用在Al箔上的92重量%的NCM433(LiNi0.4Co0.3Mn0.3O2)–NCM111(LiNi0.33Co0.33Mn0.33O2)(1:4重量/重量；镍-钴-锰)、4重量%的超导电乙炔炭黑(Denka black)和4重量%的聚偏氟乙烯(PVdF,Solef6020)作为正极，和使用在Cu箔上的用氧化铝包覆的石墨负极活性物质和聚偏氟乙烯(PVdF,Solef6020)作为负极。
将包括根据实施例1和2以及对比例1的电解质的可再充电锂电池单元在25°C用1C充电和放电100次(操作电压：2.7V-4.2V)，和测量各循环的放电容量。
100次循环之后的容量保持力示于表3中。
[表3]
| 容量保持力(%) | |
| 实施例1 | 91 |
| 实施例2 | 95 |
| 对比例1 | 92 |
由表3可看出，在100次循环之后，使用来自实施例1和2的电解质的可再充电锂电池单元获得与使用根据对比例1的电解质(其为不含添加剂的电解质)的可再充电锂电池单元类似的容量保持力。
可理解，来自实施例1和2的电解质未使电池单元的性能恶化，同时改善阻燃性。
虽然已经结合目前被认为是实践性的示例性实施方式的内容描述了本公开内容，然而将理解，本发明不限于所公开的实施方式并且意图涵盖包括在所附权利要求的精神和范围内的各种改进和等同布置。因此，前述实施方式应被理解为是示例性的，而不以任何方式限制本公开内容。
Claims (18)
1.用于可再充电锂电池的电解质，包括：
化学式1的电解质添加剂组分：
化学式1
X1为卤素原子或X1A；
X2为卤素原子或X1A；
X3为卤素原子或X1A；
X4为卤素原子或X1A；
X5为卤素原子或X1A；
X1A为C1-C30烷基、C3-C30环烷基、C6-C30芳基、C3-C30环烯基、C7-C20芳烷基、C1-C20杂烷基、C2-C30杂环烷基、C3-C30杂芳基、C2-C30烯基、C2-C30炔基、或者C1-C20醛基，各自被一个或多个卤素原子取代；
Z为-NR1R2；
R1为取代或未取代的C1-C30烷基、取代或未取代的C3-C30环烷基、取代或未取代的C6-C30芳基、取代或未取代的C3-C30环烯基、取代或未取代的C7-C20芳烷基、取代或未取代的C1-C20杂烷基、取代或未取代的C2-C30杂环烷基、取代或未取代的C2-C30杂芳基、取代或未取代的C2-C30烯基、取代或未取代的C2-C30炔基、或者取代或未取代的C1-C20醛基；
R2为取代或未取代的C1-C30烷基、取代或未取代的C3-C30环烷基、取代或未取代的C6-C30芳基、取代或未取代的C3-C30环烯基、取代或未取代的C7-C20芳烷基、取代或未取代的C1-C20杂烷基、取代或未取代的C2-C30杂环烷基、取代或未取代的C2-C30杂芳基、取代或未取代的C2-C30烯基、取代或未取代的C2-C30炔基、或者取代或未取代的C1-C20醛基；
锂盐；和
有机溶剂组分。
2.权利要求1的用于可再充电锂电池的电解质，其中，在化学式1中，X1、X2、X3、X4和X5的至少一个为卤素原子。
3.权利要求1的用于可再充电锂电池的电解质，其中，在化学式1中，
X1为卤素原子；
X2为卤素原子；
X3为卤素原子；
X4为卤素原子；
X5为卤素原子；
R1为取代或未取代的C1-C30烷基、或者取代或未取代的C3-C30环烷基；和
R2为取代或未取代的C1-C30烷基、或者取代或未取代的C3-C30环烷基。
4.权利要求3的用于可再充电锂电池的电解质，其中，在化学式1中，X1、X2、X3、X4和X5的至少一个为氟。
5.权利要求1的用于可再充电锂电池的电解质，其中所述电解质包括基于所述电解质总体积的0.01%-50%体积的所述电解质添加剂组分。
6.权利要求5的用于可再充电锂电池的电解质，其中所述电解质包括基于所述电解质总体积的5%-20%体积的所述电解质添加剂组分。
7.权利要求1的用于可再充电锂电池的电解质，其中所述有机溶剂组分包括选自如下的一种或多种化合物：碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二丙酯(DPC)、碳酸甲丙酯(MPC)、碳酸乙丙酯(EPC)、碳酸乙甲酯(EMC)、碳酸亚丙酯(PC)、和碳酸亚丁酯(BC)。
8.权利要求1的用于可再充电锂电池的电解质，其中式1的化合物为
或
9.权利要求1的用于可再充电锂电池的电解质，其中，在化学式1中，
X1为卤素原子；
X2为卤素原子；
X3为卤素原子；
X4为卤素原子；和
X5为卤素原子。
10.权利要求1的用于可再充电锂电池的电解质，其中，在化学式1中，
X1为氟；
X2为氟；
X3为氟；
X4为氟；和
X5为氟。
11.权利要求1的用于可再充电锂电池的电解质，其中所述锂盐包括：LiPF6；LiBF4；LiSbF6；LiAsF6；LiN(SO2C2F5)2；LiN(SO2CF3)2；LiN(SO3C2F5)2；LiC4F9SO3；LiClO4；LiAlO2；LiAlCl4；LiN(SO2CxF2x+1)(SO2CyF2y+1)，其中x和y分别为1-20的自然数；LiCl；LiI；LiB(C2O4)2(双(草酸)硼酸锂)；或者其组合。
12.可再充电锂电池，包括：
包括负极活性物质的负极；
包括正极活性物质的正极；和
权利要求1-11任一项的电解质。
13.化学式1的化合物：
化学式1
X1为卤素原子或X1A；
X2为卤素原子或X1A；
X3为卤素原子或X1A；
X4为卤素原子或X1A；
X5为卤素原子或X1A；
X1A为C1-C30烷基、C3-C30环烷基、C6-C30芳基、C3-C30环烯基、C7-C20芳烷基、C1-C20杂烷基、C2-C30杂环烷基、C3-C30杂芳基、C2-C30烯基、C2-C30炔基、或C1-C20醛基，各自被一个或多个卤素原子取代；
Z为-NR1R2；
R1为取代或未取代的C1-C30烷基、取代或未取代的C3-C30环烷基、取代或未取代的C6-C30芳基、取代或未取代的C3-C30环烯基、取代或未取代的C7-C20芳烷基、取代或未取代的C1-C20杂烷基、取代或未取代的C2-C30杂环烷基、取代或未取代的C2-C30杂芳基、取代或未取代的C2-C30烯基、取代或未取代的C2-C30炔基、或者取代或未取代的C1-C20醛基；和
R2为取代或未取代的C1-C30烷基、取代或未取代的C3-C30环烷基、取代或未取代的C6-C30芳基、取代或未取代的C3-C30环烯基、取代或未取代的C7-C20芳烷基、取代或未取代的C1-C20杂烷基、取代或未取代的C2-C30杂环烷基、取代或未取代的C2-C30杂芳基、取代或未取代的C2-C30烯基、取代或未取代的C2-C30炔基、或者取代或未取代的C1-C20醛基。
14.权利要求13的化合物，其中，在化学式1中，X1、X2、X3、X4和X5的至少一个为卤素原子。
15.权利要求14的化合物，其中，在化学式1中，
X1为卤素原子；
X2为卤素原子；
X3为卤素原子；
X4为卤素原子；
X5为卤素原子；
R1为取代或未取代的C1-C30烷基、或者取代或未取代的C3-C30环烷基；和
R2为取代或未取代的C1-C30烷基、或者取代或未取代的C3-C30环烷基。
16.权利要求13的化合物，其中，在化学式1中，X1、X2、X3、X4和X5的至少一个为氟。
17.权利要求16的化合物，其中，在化学式1中，
X1为氟；
X2为氟；
X3为氟；
X4为氟；和
X5为氟。
18.权利要求13的化合物，其中式1的化合物为
或
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