CN103190015A - 非水系二次电池及非水系二次电池的制造方法 - Google Patents

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Abstract

本发明的课题是提供一种正极集电体及负极集电体兼作外装体的薄型非水系二次电池，其使用同时满足与两极集电体的高度紧贴性、高度防短路可靠性及充分的气阻性的密封层，从而稳定性高。本发明的非水系二次电池具有：以铝为主成分的正极集电体；在正极集电体上形成的正极层；以铜为主成分的负极集电体；负极层，在负极集电体上形成，并设置成与正极层相对；以及隔板，设置于正极层和负极层之间，包含电解液。正极集电体周缘部的内表面及负极集电体周缘部的内表面夹着至少具有正极熔接层、气阻层及负极熔接层的多层结构的封口剂而接合。

Description

非水系二次电池及非水系二次电池的制造方法
技术领域
本发明涉及非水系二次电池及其制造方法。
背景技术
用于移动电话、笔记本电脑等各种便携设备的电源使用作为高能量密度的非水系二次电池的锂离子二次电池。其形状主要为圆筒型及方型，多数情况下是将卷绕型电极层叠体插入金属罐而形成。根据便携设备种类的不同而要求使电池的厚度变薄，但难以使通过深拉深加工制造的金属罐的厚度达到3mm以下。
近年来，各种类型的IC卡、非接触式IC卡得到普及。非接触IC卡多是通过电磁感应线圈产生电且电路只在使用时工作的系统。为了使这些IC卡具有显示功能、传感检测功能、以及使安全方面、便利性大幅度提升，希望在其中内置作为能源的二次电池。由于IC卡的大小被标准化为85mm×48mm×0.76mm，因而要求内置的二次电池的厚度在0.76mm以下。另外不满足标准的各种卡式设备也优选二次电池的厚度在2.5mm以下。
在厚度为2.5mm以下的薄型非水系二次电池中，大多使用铝层压薄膜作为外装体。铝层压薄膜主要由热塑性树脂层、铝箔层及绝缘体层构成，其特征为，具有充分的气阻性且易成形、易加工。然而薄型非水系二次电池的情况下，外装体占整个电池的厚度的比例较高，因而为了提高能量密度而要求尽可能使外装体变薄的技术。
日本特开2007-073402号公报(专利文献1)中公开了一种具有最内层、第1粘合层、第1表面处理层、铝箔层、第2表面处理层、第2粘合层及最外层七层结构的铝层压薄膜，能够获得优良的成形性、气阻性、热封性及耐电解液性。
日本特开平09-077960号公报(专利文献2)中提出了一种正极集电体及负极集电体兼作外装体从而不需要铝层压的薄型电池。在该电池中，通过聚烯烃或工程塑料的封口剂来接合正极集电体及负极集电体的周缘部。
日本特开2003-059486号公报(专利文献3)中也提出了一种正极集电体及负极集电体兼作外装体从而不需要铝层压的薄型电池。在该文献中，提出通过烯烃类热熔树脂、聚氨酯类反应型热熔树脂、乙烯-乙烯醇类热熔树脂、聚酰胺类热熔树脂等来接合正极集电体及负极集电体的周缘部，以及在上述热熔树脂中填充无机填充物。
另外，日本特开2005-191288号公报(专利文献4)中公开了一种电双层电容结构，通过铝制正极集电体和同样的铝制负极集电体夹住电解质，通过具有熔敷层和气阻层的多层结构填缝(专利文献4)。即，专利文献4公开了通过相同的铝而形成正极集电体和负极集电体的电双层电容。
发明内容
然而，上述文献记载的发明中存在如下的问题。
首先，专利文献1所记载的发明中，存在如下问题：为了使铝层压薄膜具有充分的气阻性，需要使铝箔层的厚度至少在8μm以上，优选使其在30μm以上，从而铝层压薄膜的总厚度至少变为73μm以上，优选变为100μm以上。
另外，专利文献2记载的发明中，存在封口剂的与集电体的紧贴性、两电极的短路及透气的问题。
进一步，专利文献3记载的发明中，与专利文献2同样地，难以同时满足与集电体的高度紧贴性、防止两电极间短路的可靠性及充分的气阻性。
另一方面，专利文献4记载的发明中，存在铝的负极集电体与电解液中包含的锂合金化，从而耐久性显著下降的问题。
本发明鉴于上述原因，其目的在于提供一种正极集电体及负极集电体兼作外装体的薄型非水系二次电池，其稳定性高。
为实现上述目的，本发明的第1方式为非水系二次电池，其特征在于，具有：以铝为主成分的正极集电体；在上述正极集电体上形成的正极层；以铜为主成分的负极集电体；负极层，在上述负极集电体上形成，并设置成与上述正极层相对；以及隔板，设置于上述正极层和上述负极层之间，包含电解液，上述正极集电体周缘部的内表面及上述负极集电体周缘部的内表面夹着至少具有正极熔接层、气阻层及负极熔接层的多层结构的封口剂而接合。
此外，在此所谓“主成分”意味着组成比例最大的成分。
本发明的第2方式为非水系二次电池的制造方法，其特征在于，使至少具有正极熔接层、气阻层及负极熔接层的多层结构的薄膜状封口剂成形为打通了中央部的周缘形状，并夹入以铝为主成分的正极集电体及以铜为主成分的负极集电体之间后，通过热熔接而接合。
发明效果：
根据本发明，能够提供一种以铝为主成分的正极集电体及以铜为主成分的负极集电体兼作外装体的薄型非水系二次电池，其使用同时满足与两极集电体的高度紧贴性、高度防短路可靠性及充分的气阻性的密封层，从而稳定性高。
附图说明
图1是本实施方式的非水系二次电池的剖视图。
标号说明
1 正极集电体
2 正极层
3 隔板
4 负极层
5 负极集电体
6 正极熔接层
7 气阻层
8 负极熔接层
9 绝缘层
具体实施方式
[结构]
接下来，参照附图详细说明本发明的实施方式。
图1中，作为本发明的第1实施方式，表示非水系二次电池的剖视图。图中所示的非水系二次电池构成为，在正极集电体1上形成的正极层2与在负极集电体5上形成的负极层4夹着包含电解液的隔板3而相对设置，正极集电体1及负极集电体5的周缘部内表面夹着具有正极熔接层6、气阻层7及负极熔接层8三层结构的封口剂而接合。
在正极集电体1及负极集电体5的外表面粘贴有绝缘层9。
作为正极层2所包含的活性物质，可使用例如尖晶石结构氧化物LiMn2O4等锰酸锂，但未必限定于此，也可使用例如同为尖晶石结构氧化物的LiNi0.5Mn1.5O4、橄榄石结构氧化物LiFePO4、LiMnPO4、Li2CoPO4F、层状岩盐结构氧化物LiCoO2、LiNi1-x-yCoxAlyO2、LiNi0.5-xMn0.5-xCo2xO2、上述层状岩盐结构氧化物与Li2MnO3的固溶体、硫以及氮氧自由基高分子等。另外，也可以混合多种上述正极活性物质来使用。特别是氮氧自由基高分子与其他氧化物不同，是柔软的正极活性物质，因而优选作为面向于在IC卡中内置的柔性的薄型非水系二次电池的正极活性物质。
正极中的活性物质的含有率例如为90wt%，但可随意调节。若相对于正极重量整体为10重量%以上，则可获得足够的容量，进一步，若想要获得尽可能大的容量则为50重量%以上，特别优选为80重量%以上。
为了赋予正极层2导电性，正极层2具有导电性赋予剂。作为导电性赋予剂，可使用例如平均粒径为6μm的石墨粉末及乙炔黑，但也可使用现有公知的导电性赋予剂。作为现有公知的导电性赋予剂，列举例如炭黑、炉黑、气相生长碳纤维、碳纳米管(Carbon Nanotube)、碳纳米角(Carbon Nanohorn)、金属粉末及导电性高分子等。
为了粘结上述材料，正极层2具有粘结剂。作为粘结剂，可使用例如聚偏二氟乙烯，但也可使用现有公知的粘结剂。作为现有公知的粘结剂，列举例如聚四氟乙烯、偏氟二乙烯-六氟丙烯共聚物、苯乙烯-丁二烯共聚橡胶、聚丙烯、聚乙烯、聚丙烯腈及丙烯酸树脂等。
如下所述，通过如下方法制作正极层2：使上述材料分散到溶剂中来制作正极油墨并印刷涂敷，经加热干燥除去分散溶剂。作为正极油墨的分散溶剂，可使用现有公知的分散溶剂，具体为N-甲基吡咯烷酮(NMP)、水、四氢呋喃等。
作为负极层4所包含的负极活性物质，可使用中间相碳微球(以下为MCMB)等石墨，但未必限定于此。例如，可替换为现有公知的负极活性物质。作为现有公知的负极活性物质，列举例如活性炭、硬碳等碳材料、锂金属、锂合金、锂离子吸藏碳及其他各种金属单体、合金等。
为了赋予负极层4导电性，负极层4具有导电性赋予剂。作为导电性赋予剂，例如可使用以乙炔黑为主成分的物质，也可以使用现有公知的导电性赋予剂。作为现有公知的导电性赋予剂，列举例如炭黑、乙炔黑、石墨、炉黑、气相生长碳纤维、碳纳米管、碳纳米角、金属粉末及导电性高分子等。
为了粘结上述材料，负极层4具有粘结剂。作为粘结剂，可使用例如聚偏二氟乙烯，但也可以使用现有公知的粘结剂。作为现有公知的粘结剂，列举例如聚四氟乙烯、偏氟二乙烯-六氟丙烯共聚物、苯乙烯-丁二烯共聚橡胶、聚丙烯、聚乙烯、聚丙烯腈及丙烯树脂等。
如下所述，通过如下方法制作负极层4：使上述材料分散到溶剂中来制作负极油墨并印刷涂敷，经加热干燥去除分散溶剂。作为负极油墨的分散溶剂，可使用现有公知的分散溶剂，例如可使用NMP、水及四氢呋喃等。
本发明的隔板3介于正极层2和负极层4之间，包含电解液，从而起到不传导电子、只传导离子的作用。对本发明的隔板3并无特别限定，可使用现有公知的隔板。作为具体材料，列举例如聚丙烯、聚乙烯等聚烯烃、氟树脂等多孔性膜、无纺布及玻璃滤板等。
电解液进行正极层2和负极层4之间的电荷载体输送，一般使用室温下具有10-5～10-1S/cm的离子传导性的电解液。作为电解液，例如使用包含1.0M的六氟磷酸锂(LiPF6)作为支持电解质的碳酸亚乙酯(EC)、碳酸二乙酯(DEC)的混合溶剂(混合体积比EC/DEC=3/7)，但也可使用现有公知的电解液。作为现有公知的电解液，例如可使用在溶剂中溶解了电解质盐的物质。作为此种溶剂，列举例如碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、γ-丁内酯、四氢呋喃、二氧戊环、环丁砜、二甲基甲酰胺、二甲基乙酰胺及N-甲基-2-吡咯烷酮等有机溶剂、或硫酸水溶液、水等。在本发明中可以单独或混合两种以上来使用上述溶剂。另外，作为电解质盐，列举例如LiPF6、LiClO4、LiBF4、LiCF3SO3、LiN(CF3SO2)2、LiN(C2F5SO2)2、LiC(CF3SO2)3及LiC(C2F5SO2)3等锂盐。另外，电解质盐的浓度并不特别限定于1.0M。
正极集电体1由以铝为主成分的材料、例如铝箔形成。正极集电体1的厚度例如为40μm左右，但未必限定与此。然而，从透气性的角度出发，优选在12μm以上，更优选在30μm以上。另外从能量密度的角度出发，优选在100μm以下，更优选在68μm以下。
负极集电体5由以铜为主成分的材料，例如铜箔形成。负极集电体5的厚度例如为18μm左右，但未必限定与此。然而，从透气性的角度出发，优选在8μm以上，更优选在15μm以上。另外从能量密度的角度出发，优选在50μm以下，更优选在30μm以下。
如此，正极集电体1由以铝为主成分的材料构成，负极集电体5由以铜为主成分的材料构成，从而能够防止负极集电体5与电解液所含的锂合金化，能够防止非水系二次电池的耐久性显著下降。
封口剂用于防止薄型非水系二次电池的发电要素与外气的水蒸气等接触，为至少具有正极熔接层6、气阻层7及负极熔接层8的多层结构。也可以在各层之间使用粘合层、或者使用多层熔接层或气阻层7，从而使其为4层以上的多层结构。考虑了使各层分别重叠一层而一体化的情况、预先准备并夹入多层结构的封口剂的情况，但结果是只要使用至少具有正极熔接层6、气阻层7及负极熔接层8的多层结构的封口剂，就能够获得相同的效果。但是从加工性的角度出发，优选在正极集电体1和负极集电体5之间夹着而使用改性聚烯烃/液晶聚酯/改性聚烯烃、或者离聚物树脂/液晶聚酯/离聚物树脂的三层薄膜。
气阻层7起到防止水蒸气从外部渗透到电池内部、并防止正极集电体1和负极集电体5之间的短路的作用。气阻层7的原材料并未特别限定，但优选液晶聚酯树脂，原因是其气阻性优良，绝缘性也优良，还具有挠性和耐弯折性。
所谓液晶聚酯树脂是包括以例如芳香族二羧酸、芳香族二醇及芳香族羟基羧酸等的单体为主体合成的热致液晶聚酯、液晶聚酯酰胺(热致液晶聚酯酰胺)等液晶聚合物(热致液晶聚合物)的总称。作为本液晶聚酯树脂的代表，列举如下：由对羟基苯甲酸(PHB)、对苯二甲酸和4,4'-联苯二酚合成的I型(下述化学式(1))；由PHB和6-羟基-2-萘甲酸合成的II型(下述化学式(2))；及由PHB、对苯二甲酸和乙二醇合成的III型(下述化学式(3))。作为本发明的液晶聚酯树脂，I型～III型任意一种均可，但从耐热性、尺寸稳定性及水蒸气阻挡性的角度出发，优选全芳香族液晶聚酯(I型及II型)、全芳香族液晶聚酯酰胺。另外，本发明的液晶聚酯树脂中还包括：与以60wt%以上的比率包含液晶聚酯树脂的其他成分的共混聚合物、与无机填充物等的混合组成物。
Figure BDA00002881550700081
气阻层7的方式并无特别限定，但优选易加工的薄膜。本发明中的所谓薄膜是包括片、板、箔(特别是对于金属层的构成原材料)的概念。为了获得这样的基材，可使用与构成其的树脂对应的现有公知的制法。另外在本发明中，作为特别合适的使用上述液晶聚酯树脂的薄膜，列举例如ジャパンゴアテックス株式会社制造的“BIAC-CB(商品名)”等。本发明的气阻层7的厚度并无特别限定，但若过薄则绝缘特性会产生问题，若过厚则气阻性会产生问题。因此，气阻层7的厚度例如在1μm以上700μm以下，优选在5μm以上200μm以下，更优选在10μm以上100μm以下，进一步优选在10μm以上60μm以下。
正极熔接层6及负极熔接层8起到使气阻层7与正极集电体1以及负极集电体5熔接的作用。正极熔接层6及负极熔接层8的原材料并无特别限定，但列举例如改性聚烯烃树脂、离聚物树脂等。本发明的改性聚烯烃树脂是指，使例如马来酸酐、丙烯酸、甲基丙烯酸缩水甘油酯等的极性基团与聚乙烯、聚丙烯接枝改性或共聚而成的树脂，另外本发明的离聚物树脂是指，具有例如以钠、锌等金属离子使乙烯-甲基丙烯酸共聚物、乙烯-丙烯酸共聚物的分子间发生了分子间键合的特殊结构的树脂。另外，在本发明的正极熔接层6及负极熔接层8中，可以单独使用这些树脂，也可以混合多种来使用。这些用于正极熔接层6及负极熔接层8的树脂与用于气阻层7的树脂相比，气阻性差，但热封性优良。因此，通过与气阻层7同时使用，能够兼备良好的气阻性和热封性。
绝缘层9用于预防作业中的短路，例如设置液晶聚酯树脂。
此外，构成上述正极熔接层6、负极熔接层8的热塑性材料，若使用其融点与作为中心的气阻层相比例如低100℃以上的材料，则有益于热封时产品品质的稳定化。
[制法]
下面参照图1，说明第1实施方式的制造方法的一例。
<正极层制作>
在背面粘贴有厚度为50μm的液晶聚酯的、厚度为40μm的铝箔上制作正极层2，所述正极层2具有：具有尖晶石结构的锰酸锂90wt%、平均粒径为6μm的石墨粉末5wt%、乙炔黑2wt%及聚偏二氟乙烯(以下为PVDF)3wt%。
<负极层制作>
在背面粘贴有厚度为50μm的液晶聚酯的、厚度为18μm的铜箔上制作负极层4，所述负极层4具有：在2800℃下进行石墨化处理的大阪ガス制的中间相碳微球(以下为MCMB)88wt%、乙炔黑2wt%及PVDF10wt%。
<二次电池制作>
使通过上述方法制作的正极层2及负极层4在电极间夹着包含电解液的隔板3、在电极层的周缘部夹着使具有改性聚烯烃树脂/液晶聚酯树脂/改性聚烯烃树脂三层的封口剂成形为口字形的薄膜而相对设置，从而得到薄型二次电池。电解液使用包含作为支持电解质的1.0M的LiPF6的碳酸亚乙酯(以下为EC)和碳酸二乙酯(以下为DEC)的混合溶剂(混合体积比为EC/DEC=3/7)。
实施例
下面，利用具体的实施例进一步详细说明本发明。
<实施例1>
量取90wt%的具有尖晶石结构的锰酸锂，作为导电性赋予剂量取5wt%的平均粒径为6μm的石墨粉末和2wt%的乙炔黑，作为粘结剂量取3wt%的PVDF，分散、混合到N-甲基吡咯烷酮(以下为NMP)中作为正极油墨。通过丝网印刷法将用上述方法制作的正极油墨印刷涂敷到背面粘贴有厚度为50μm的液晶聚酯的、厚度为40μm的铝箔上，并经加热干燥除去作为分散溶剂的NMP。之后用辊压机压缩成形，从而制成包含液晶聚酯及铝箔的厚度为140μm的正极。
负极活性物质使用在2800℃下进行石墨化处理的大阪ガス制的MCMB。量取88wt%的MCMB，作为导电性赋予剂量取2wt%的乙炔黑，作为粘结剂量取10wt%的PVDF，分散、混合到NMP中作为负极油墨。通过丝网印刷法将用上述方法制作的负极油墨印刷涂敷到背面粘贴有厚度为50μm的液晶聚酯的、厚度为18μm的铜箔上，并经加热干燥除去作为分散溶剂的NMP。之后用辊压机压缩成形，从而制成包含液晶聚酯及铜箔的厚度为100μm的负极。
使通过上述方法制作的正极和负极夹着多孔质薄膜隔板而相对设置。此时，在电极层的周缘部夹着使具有厚度分别为50μm的马来酸酐改性聚丙烯/液晶聚酯/马来酸酐改性聚丙烯三层的封口剂形成为口字形的薄膜。以加热器温度190℃对得到的长方形层叠体的三边进行加热熔接，从开口的余下的一边注入60μL电解液。电解液使用包含1.0M的LiPF6作为支持电解质的EC和DEC的混合溶剂(混合体积比为EC/DEC=3/7)。对单电池整体进行减压而使电解液良好地浸渍到空隙中后，在减压状态下使余下的一边加热熔接，从而得到薄型二次电池。
<实施例2>
量取90wt%的具有层状岩盐结构的钴铝置换镍酸锂(LiNi0.80Co0.15Al0.05O2)，作为导电性赋予剂量取5wt%的石墨粉末和2wt%的乙炔黑，作为粘结剂量取3wt%的PVDF，分散、混合到N-甲基吡咯烷酮(以下为NMP)中作为正极油墨。通过丝网印刷法将用上述方法制作的正极油墨印刷涂敷到背面粘贴有厚度为50μm的液晶聚酯的、厚度为40μm的铝箔上，经加热干燥除去作为分散溶剂的NMP。之后用辊压机压缩成形，从而制成包含液晶聚酯及铝箔的厚度为140μm的正极。
负极活性物质使用在2800℃下进行石墨化处理的大阪ガス制的MCMB。量取88wt%的MCMB，作为导电性赋予剂量取2wt%的乙炔黑，作为粘结剂量取10wt%的PVDF，分散、混合到NMP中作为负极油墨。通过丝网印刷法将用上述方法制作的负极油墨印刷涂敷到背面粘贴有厚度为50μm的液晶聚酯的、厚度为18μm的铜箔上，并经加热干燥除去作为分散溶剂的NMP。之后用辊压机压缩成形，从而制成包含液晶聚酯及铜箔的厚度为120μm的负极。
使通过上述方法制作的正极和负极夹着多孔质薄膜隔板而相对设置。此时，在电极层的周缘部夹着使具有厚度分别为75μm的马来酸酐改性聚乙烯/液晶聚酯/马来酸酐改性聚乙烯三层的封口剂成形为口字形的薄膜。以加热器温度150℃对得到的长方形层叠体的三边进行加热熔接，从开口的余下的一边注入60μL电解液。电解液使用包含1.0M的LiPF6作为支持电解质的EC和DEC的混合溶剂(混合体积比为EC/DEC=3/7)。对单电池整体进行减压而使电解液良好地浸渍到空隙中后，在减压状态下使余下的一边加热熔接，从而得到薄型二次电池。
即，制作如下的二次电池：在实施例1中，作为正极层2所含的活性物质，不使用具有尖晶石结构的锰酸锂而使用具有层状岩盐结构的钴铝置换镍酸锂，负极的厚度并非100μm而为120μm，密封体的各层的厚度并非50μm而为75μm。
<实施例3>
量取70%的有机自由基聚合物、聚(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基甲基丙烯酸酯)、14%的气相生长碳纤维、7%的乙炔黑、8%的羧甲基纤维素及1%的特氟龙(Teflon)(注册商标)，分散、混合到水中作为正极油墨。通过丝网印刷法将用上述方法制作的正极油墨印刷涂敷到背面粘贴有厚度为50μm的液晶聚酯的、厚度为40μm的铝箔上，并经加热干燥除去作为分散溶剂的水。之后用辊压机压缩成形，从而制成包含液晶聚酯及铝箔的厚度为170μm的正极。
负极活性物质使用在2800℃下进行石墨化处理的大阪ガス制的MCMB。量取88wt%的MCMB，作为导电性赋予剂量取2wt%的乙炔黑，作为粘结剂量取10wt%的PVDF，分散、混合到NMP中作为负极油墨。通过丝网印刷法将用上述方法制作的负极油墨印刷涂敷到背面粘贴有厚度为50μm的液晶聚酯的、厚度为18μm的铜箔上，并经加热干燥除去作为分散溶剂的NMP。之后用辊压机压缩成形，从而制成包含液晶聚酯及铜箔的厚度为100μm的负极。
使通过上述方法制作的正极和负极夹着多孔质薄膜隔板而相对设置。此时，在电极层的周缘部夹着使具有厚度分别为100μm的甲基丙烯酸缩水甘油酯改性聚乙烯/液晶聚酯/甲基丙烯酸缩水甘油酯改性聚乙烯三层的封口剂成形为口字形的薄膜。以加热器温度150℃对得到的长方形层叠体的三边进行加热熔接，从开口的余下的一边注入60μL电解液。电解液使用包含1.0M的LiPF6作为支持电解质的EC和DEC的混合溶剂(混合体积比为EC/DEC=3/7)。对单电池整体进行减压而使电解液良好地浸渍在空隙中后，在减压状态下使余下的一边加热熔接，从而得到薄型二次电池。
即，制作如下的二次电池：在实施例1中，作为正极层2所含的活性物质，不使用具有尖晶石结构的锰酸锂而使用有机自由基聚合物、聚(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基甲基丙烯酸酯)，密封体的各层的厚度并非50μm而为100μm。
<比较例1>
量取90wt%的具有尖晶石结构的锰酸锂，作为导电性赋予剂量取5wt%的平均粒径为6μm的石墨粉末和2wt%的乙炔黑，作为粘结剂量取3wt%的PVDF，分散、混合到N-甲基吡咯烷酮(以下为NMP)中作为正极油墨。通过丝网印刷法将用上述方法制作的正极油墨印刷涂敷到背面粘贴有厚度为50μm的液晶聚酯的、厚度为40μm的铝箔上，并经加热干燥除去作为分散溶剂的NMP。之后用辊压机压缩成形，从而制成包含液晶聚酯及铝箔的厚度为140μm的正极。
负极活性物质使用在2800℃下进行石墨化处理的大阪ガス制的MCMB。量取88wt%的MCMB，作为导电性赋予剂量取2wt%的乙炔黑，作为粘结剂量取10wt%的PVDF，分散、混合到NMP中作为负极油墨。通过丝网印刷法将用上述方法制作的负极油墨印刷涂敷到背面粘贴有厚度为50μm的液晶聚酯的、厚度为18μm的铜箔上，并经加热干燥除去作为分散溶剂的NMP。之后用辊压机压缩成形，从而制成包含液晶聚酯及铜箔的厚度为100μm的负极。
使通过上述方法制作的正极和负极夹着多孔质薄膜隔板而相对设置。此时，在电极层的周缘部夹着使具有厚度为50μm的马来酸酐改性聚乙烯的封口剂成形为口字形的薄膜。以加热器温度150℃对得到的长方形层叠体的三边进行加热熔接，从开口的余下的一边注入60μL电解液。电解液使用包含1.0M的LiPF6作为支持电解质的EC和DEC的混合溶剂(混合体积比为EC/DEC=3/7)。对单电池整体进行减压而使电解液良好地浸渍到空隙中后，在减压状态下使余下的一边加热熔接，从而得到薄型二次电池。
即，制作在实施例1中封口剂仅为马来酸酐改性聚乙烯一层的二次电池。
<比较例2>
量取90wt%的具有尖晶石结构的锰酸锂，作为导电性赋予剂量取5wt%的平均粒径为6μm的石墨粉末和2wt%的乙炔黑，作为粘结剂量取3wt%的PVDF，分散、混合到N-甲基吡咯烷酮(以下为NMP)中作为正极油墨。通过丝网印刷法将用上述方法制作的正极油墨印刷涂敷到背面粘贴有厚度为50μm的液晶聚酯的厚度为40μm的铝箔上，并经加热干燥除去作为分散溶剂的NMP。之后用辊压机压缩成形，从而制成包含液晶聚酯及铝箔的厚度为140μm的正极。
负极活性物质使用在2800℃下进行石墨化处理的大阪ガス制的MCMB。量取88wt%的MCMB，作为导电性赋予剂量取2wt%的乙炔黑，作为粘结剂量取10wt%的PVDF，分散、混合到NMP中作为负极油墨。通过丝网印刷法将用上述方法制作的负极油墨印刷涂敷到背面粘贴有厚度为50μm的液晶聚酯的厚度为18μm的铜箔上，并经加热干燥除去作为分散溶剂的NMP。之后用辊压机压缩成形，从而制成包含液晶聚酯及铜箔的厚度为100μm的负极。
使通过上述方法制作的正极和负极夹着多孔质薄膜隔板而相对设置。此时，在电极层的周缘部夹着使具有厚度为50μm的液晶聚酯的封口剂成形为口字形的薄膜。想要尝试以加热器温度190℃对得到的长方形层叠体的三边进行加热熔接，但因液晶聚酯的融点过高而未能顺利地进行熔接。
即，想要制作在实施例1中封口剂仅为液晶聚酯一层的二次电池，但未能制作。
<参考例1>
量取90wt%的具有尖晶石结构的锰酸锂，作为导电性赋予剂量取5wt%的平均粒径为6μm的石墨粉末和2wt%的乙炔黑，作为粘结剂量取3wt%的PVDF，分散、混合到N-甲基吡咯烷酮(以下为NMP)中作为正极油墨。通过丝网印刷法将用上述方法制作的正极油墨印刷涂敷到背面粘贴有厚度为50μm的液晶聚酯的厚度为10μm的铝箔上，并经加热干燥除去作为分散溶剂的NMP。之后用辊压机压缩成形，从而制成包含液晶聚酯及铝箔的厚度为140μm的正极层2。
负极活性物质使用在2800℃下进行石墨化处理的大阪ガス制的MCMB。量取88wt%的MCMB，作为导电性赋予剂量取2wt%的乙炔黑，作为粘结剂量取10wt%的PVDF，分散、混合到NMP中作为负极油墨。通过丝网印刷法将用上述方法制作的负极油墨印刷涂敷到背面粘贴有厚度为50μm的液晶聚酯的厚度为18μm的铜箔上，并经加热干燥除去作为分散溶剂的NMP。之后用辊压机压缩成形，从而制成包含液晶聚酯及铜箔的厚度为100μm的负极层4。
使通过上述方法制作的正极层2和负极层4夹着多孔质薄膜隔板而相对设置。此时，在电极层的周缘部夹着使具有厚度分别为50μm的甲基丙烯酸缩水甘油酯改性聚乙烯/液晶聚酯/甲基丙烯酸缩水甘油酯改性聚乙烯三层的封口剂成形为口字形的薄膜。以加热器温度150℃对得到的长方形层叠体的三边进行加热熔接，从开口的余下的一边注入60μL电解液。电解液使用包含1.0M的LiPF6作为支持电解质的EC和DEC的混合溶剂(混合体积比为EC/DEC=3/7)。对单电池整体进行减压而使电解液良好地浸渍到空隙中后，在减压状态下使余下的一边加热熔接，从而得到薄型二次电池。
即，制作如下的二次电池：在实施例1中，铝箔的厚度并非40μm而为10μm。
<参考例2>
量取90wt%的具有尖晶石结构的锰酸锂，作为导电性赋予剂量取5wt%的平均粒径为6μm的石墨粉末和2wt%的乙炔黑，作为粘结剂量取3wt%的PVDF，分散、混合到N-甲基吡咯烷酮(以下为NMP)中作为正极油墨。通过丝网印刷法将用上述方法制作的正极油墨印刷涂敷到背面粘贴有厚度为50μm的液晶聚酯的厚度为70μm的铝箔上，并经加热干燥除去作为分散溶剂的NMP。之后用辊压机压缩成形，从而制成包含液晶聚酯及铝箔的厚度为140μm的正极。
负极活性物质使用在2800℃下进行石墨化处理的大阪ガス制的MCMB。量取88wt%的MCMB，作为导电性赋予剂量取2wt%的乙炔黑，作为粘结剂量取10wt%的PVDF，分散、混合到NMP中作为负极油墨。通过丝网印刷法将用上述方法制作的负极油墨印刷涂敷到背面粘贴有厚度为50μm的液晶聚酯的厚度为18μm的铜箔上，并经加热干燥除去作为分散溶剂的NMP。之后用辊压机压缩成形，从而制成包含液晶聚酯及铜箔的厚度为100μm的负极层4。
使通过上述方法制作的正极层2和负极层4夹着多孔质薄膜隔板而相对设置。此时，在电极层的周缘部夹着使具有厚度分别为100μm的马来酸酐改性聚丙烯/液晶聚酯/马来酸酐改性聚丙烯三层的封口剂成形为口字形的薄膜。以加热器温度190℃对得到的长方形层叠体的三边进行加热熔接，从开口的余下的一边注入60μL电解液。电解液使用包含1.0M的LiPF6作为支持电解质的EC和DEC的混合溶剂(混合体积比为EC/DEC=3/7)。对单电池整体进行减压而使电解液良好地浸渍到空隙中后，在减压状态下使余下的一边加热熔接，从而得到薄型二次电池。
即，制作如下的二次电池：在实施例1中，铝箔的厚度并非40μm而为70μm，封口剂的各层的厚度并非50μm而为100μm。
<单电池的评估>
在比较例2的方法中，如上所述未能制作单电池。因此将在实施例1～3、比较例1及参考例1、2中制作的单电池放入20℃的恒温槽，以0.1C的倍率进行首次充放电。其结果可知，在比较例1中制作的单电池完全没有获得容量，正负极间短路。此后，当以1C的倍率对在实施例1～3及参考例1、2中制作的单电池反复进行充放电时，可知参考例1的单电池经过5次充放电周期后容量下降到一半以下，在参考例2的单电池中，虽然计算能量密度降低，但没有短路的单电池。
表1总结了各单电池的稳定性、短路个数及计算能量密度。此外，对于表1中的计算能量密度，若设实施例1的计算能量密度为1.0，则0.5以上的记为“○”，0.2～0.3的记为“△”，0.2以下的记为“×”。
[表1]
具体例 稳定性 短路个数 计算能量密度
实施例1 ○ 0/5 ○
实施例2 ○ 0/3 ○
实施例3 ○ 0/3 ○
比较例1 — 2/2 ○
比较例2 × — ○
参考例1 △ 0/2 ○
参考例2 ○ 0/2 △
在以上所述的实施例中，说明了使用铝箔作为正极集电体、使用铜箔作为负极集电体的例，但只要用以铝为主成分的金属材料及以铜为主成分的金属材料分别形成正极集电体及负极集电体即可。
本发明的非水电解液二次电池为不使用铝层压薄膜外装体的薄型电池，并且能够同时满足与两极集电体的高度紧贴性、高度防短路可靠性及充分的气阻性，因而能够作为易使用的薄型非水电解液二次电池而广泛利用。作为本发明的活用例，列举IC卡、RFID标签、各种传感器及便携电子设备等。
另外，本申请以基于在2010年9月3日申请的日本专利申请第2010-197284号的优先权为基础，要求其权利，其公开整体作为参考文献援引至此。

Claims (10)

1.一种非水系二次电池，其特征在于，
具有：以铝为主成分的正极集电体；
在上述正极集电体上形成的正极层；
以铜为主成分的负极集电体；
负极层，在上述负极集电体上形成，并设置成与上述正极层相对；以及
隔板，设置于上述正极层和上述负极层之间，包含电解液，
上述正极集电体周缘部的内表面及上述负极集电体周缘部的内表面夹着至少具有正极熔接层、气阻层及负极熔接层的多层结构的封口剂而接合。
2.根据权利要求1所述的非水系二次电池，其特征在于，
上述气阻层的主成分为液晶聚酯树脂。
3.根据权利要求1或2所述的非水系二次电池，其特征在于，
上述正极熔接层及上述负极熔接层的主成分具有选自改性聚丙烯树脂、改性聚乙烯树脂及离聚物树脂的一种以上的树脂。
4.根据权利要求1～3的任意一项所述的非水系二次电池，其特征在于，
上述正极集电体具有铝箔，
上述负极集电体具有铜箔。
5.根据权利要求1～4的任意一项所述的非水系二次电池，其特征在于，
上述正极集电体的厚度在12μm以上68μm以下。
6.根据权利要求1～5的任意一项所述的非水系二次电池，其特征在于，
上述正极层中含有氮氧自由基高分子。
7.一种非水系二次电池的制造方法，其特征在于，
使至少具有正极熔接层、气阻层及负极熔接层的多层结构的薄膜状封口剂成形为打通了中央部的周缘形状，并夹入以铝为主成分的正极集电体及以铜为主成分的负极集电体之间后，通过热熔接而接合。
8.根据权利要求7所述的非水系二次电池的制造方法，其特征在于，
上述气阻层的主成分为液晶聚酯树脂，
上述正极熔接层及上述负极熔接层的主成分具有选自改性聚丙烯树脂、改性聚乙烯树脂及离聚物树脂的一种以上的树脂。
9.根据权利要求7或8所述的非水系二次电池的制造方法，其特征在于，
上述正极集电体具有铝箔，
上述负极集电体具有铜箔。
10.根据权利要求7～9的任意一项所述的非水系二次电池的制造方法，其特征在于，
上述正极集电体的厚度在12μm以上68μm以下。
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