KR20010091959A - 고체 전해질 전지 및 그 제조 방법 - Google Patents

고체 전해질 전지 및 그 제조 방법 Download PDF

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KR20010091959A
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엔도타카히로
케주카코이치로
하타자와추요노부
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이데이 노부유끼
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Abstract

고체 전해질 전지에 있어서, 제1 집전체, 및 상기 제1 집전체의 외주 에지부(outer peripheral edge portion)는 집전체 노출부로서 남도록 하고 상기 제1 집전체의 일면 상에 형성된 제1 활성 물질층을 포함하는 제1 전극; 제2 집전체 및 상기 제2 집전체의 양면 상에 형성된 제2 활성 물질층들을 포함하는 제2 전극; 및 상기 제1 전극과 상기 제2 전극 간에 개재(interposed)된 고체 전해질을 포함하며, 상기 제2 전극은 상기 제1 활성 물질층이 상기 고체 전해질을 통해 상기 제2 활성 물질층들 각각에 대해 대향되는 방식으로 상기 제1 전극 내에 유지되고, 상기 제1 전극의 상기 집전체 노출부를 서로 결합함으로써 상기 제1 전극 내에 시일된(sealed) 고체 전해질 전지에 대해 기술하고 있다. 이 전지는 한층 더 얇게 하고 무게를 줄일 수 있게 하며, 무게당 에너지 밀도 및 용적당 에너지 밀도가 개선되게 하고, 기밀성이 향상되게 한다.

Description

고체 전해질 전지 및 그 제조 방법{Solid electrolyte battery and production method thereof}
발명의 배경
본 발명은 박형 고체 전해질 전지 및 이의 제조 방법에 관한 것이다.
최근에, 전자 기술의 진보에 따라, 고성능, 소형화 및 전자 장치의 휴대성을 향한 강한 요구가 있어 왔다. 이러한 요구를 충족하기 위해서, 이들 전자 장치용으로 사용되는 전지는 높은 에너지 밀도를 가질 것이 요구되었으며, 이러한 관점에서 비수성 전해질 전지 개발 연구가 적극적으로 행해졌다. 특히, 예를 들면 기전력이 이를테면 3 혹은 4V의 기존의 전지보다 큰 고성능의 리튬 전지 혹은 리튬 이온 2차 전지가 이를테면 캠코더, 휴대전화, 및 노트북형 개인용 컴퓨터와 같은 각종의 휴대 전자 장치에 채택되었다.
전술한 리튬이온 2차 전지 중에서, 예를 들면 얇게 하고 자유롭게 접을 수 있게 하는 특성의 장점을 갖는 고체 전해질을 사용하는 고체 전해질 전지가 활발하게 연구되었다. 고체 전해질의 예로서는 가소제를 포함하는 고체 전해질로 구성된 겔형 전해질과 리튬염이 용해된 고 중합체로 구성된 고 중합체 고체 전해질을 포함한다.
이들 비수성 전해질 전지의 장점, 즉, 박형이 되게 하고 중량을 줄일 수 있게 하는 특징을 효과적으로 이용하기 위해서, 예를 들면 일본 특허공개공보 소57-115820호는 수지층 사이에 이를테면 금속 증기 증착층과 같은 금속 포일(metal foil) 혹은 금속층을 유지함으로써 소위 적층막을 용기로서 사용하여 전지요소를 에워싸는 형태의 비수성 전해질 전지를 게시하고 있다. 이러한 전지에서, 용기의 가장 안쪽의 층을 구성하는 열 시일 층, 적층막은 이를테면 아크릴산 변성 폴리에칠렌 혹은 아크릴산 변성 폴리프로필렌 이오노머와 같은 수지로부터 만들어지며, 이 수지는 보통의 온도에서 비교적 양호한 기밀성을 나타낸다. 그러나, 최근의 전자 장치, 예를 들면 개인용 컴퓨터에 장착되는 전지는 85℃에서 내열을 나타낼 것이 요구되었다. 이러한 높은 온도 환경에서, 전술한 전해질 전지는 열 시일 층을 형성하는 수지가 금속층으로부터 박리되어서 전지의 기밀성을 저하시킨다고 하는 문제를 야기할 수 있다.
이러한 문제를 해결하기 위해서, 일본 특허공개공보 평9-288996호는 이를테면 폴리에칠렌 테레프탈레이트와 같은 전해질액에 대해 장벽 성능이 우수한 물질로부터 만들어진 절연층이, 용기의 가장 안쪽의 층을 구성하는 열 시일층과 금속층 사이에 배치된 형태의 비수성 전해질 전지를 게시하였다. 이러한 전지에서, 절연층이 열 시일층과 금속층 사이에 설치된 용기를 열-시일링하는 것에 의해, 금속층과 열 시일 층 사이에 전해질액의 침투를 억제함으로써 금속층으로부터 열 시일 층의 박리를 방지하는 것이 가능하며, 따라서, 고온 환경에서도 비교적 높은 기밀성을 보장할 수 있다.
그러나, 박형의 시트형상 고체 전해질 전지용으로 전술한 열 시일층을 갖는 용기를 사용하는 경우, 용기는 열 시일층이 있음으로 인해서 두꺼워지게 되어, 고체 전해질 전지의 총 두께가 증가한다. 즉, 열 시일 층을 포함하는 용기로 인해, 고체 전해질 전지의 장점, 즉 박형이 되게 하고 무게를 줄일 수 있게 하는 특징을 효과적으로 이용할 수 없다. 더욱이, 전지 반응에 기여하지 않는 구성 요소의 전체 전지에 대한 비율이 크기 때문에, 무게당 에너지 밀도와 용적당 에너지 밀도가 감소되는 문제가 있다.
열 시일층을 포함하는 용기를 사용한 고체 전해질 전지는 열 시일 층을 형성하는 수지가 용기의 외주 에지부의 측면으로부터 노출되기 때문에 열 시일층의 내측이 전해질액에 노출되고 그 외측이 외기에 노출되어, 결과적으로 습기 자취가 시간 경과에 따라, 노출된 열 시일 층을 통해 전지의 내부로 스며들어 전지의 사이클 특성을 열화시킨다고 하는 또다른 문제가 있다.
열 시일층을 포함하는 용기를 사용한 고체 전해질 전지의 또다른 문제는, 용기의 외주 에지부에 제공된 소위 고착 마진의 폭이 용기를 바람직하게 열 시일링하기 위해서 넓혀져야 한다는 것이다. 결국, 전지 반응에 기여하지 않는 고착 마진의 면적이 커지게 되므로, 전지의 에너지 밀도가 악화된다.
발명의 개요
본 발명의 목적은 더 박형이 되게 하고 무게를 줄일 수 있게 하며 무게당 에너지 밀도와 용적당 에너지 밀도가 개선되게 하고, 기밀성을 향상시키게 하는 고체 전해질 전지를 제공하는 것이며, 또한 고체 전해질 전지를 제조하는 방법을 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위해서, 본 발명의 제1 양태에 따르면, 제1 집전체, 및 상기 제1 집전체의 외주 에지부(outer peripheral edge portion)는 집전체 노출부로서 남도록 하고 상기 제1 집전체의 일면 상에 형성된 제1 활성 물질층을 포함하는 제1 전극; 제2 집전체 및 상기 제2 집전체의 양면 상에 형성된 제2 활성 물질층들을 포함하는 제2 전극; 및 상기 제1 전극과 상기 제2 전극 간에 개재(interposed)된 고체 전해질을 포함하며, 상기 제2 전극은 상기 제1 활성 물질층이 상기 고체 전해질을 통해 상기 제2 활성 물질층들 각각에 대해 대향되는 방식으로 상기 제1 전극 내에 유지되고, 상기 제1 전극의 상기 집전체 노출부를 서로 결합함으로써 상기 제1 전극 내에 시일된(sealed), 고체 전해질 전지가 제공된다.
이러한 구성에 의해, 상기 제1 집전체가 용기로서 작용하기 때문에, 제1 전극이 외부에 접속되는 단자의 설치 및 또한 용기의 설치 필요성을 제거하는 것이 가능하다. 더욱이, 제1 전극의 집전체 노출부가 열 시일용 수지에 의하지 않고 서로 간에 직접 결합되기 때문에, 현저하게 바람직한 기밀성을 얻고 결합 마진으로서 기능하는 제1 전극의 집전체 노출부의 면적을 현저하게 줄이는 것이 가능하다.
상기 목적을 달성하기 위해서, 본 발명의 제2 양태에 따르면, 제1 전극을 생성하도록, 제1 집전체의 외주 에지부가 집전체 노출부로서 남도록 하고 상기 제1 집전체의 일면 상에 제1 활성 물질층을 형성하는 단계; 제2 전극을 생성하도록, 제2 집전체의 양면들 상에 제2 활성 물질층들을 형성하는 단계; 상기 제1 활성 물질층이 고체 전해질을 통해 상기 제2 활성 물질층들 각각에 대해 대향되는 방식으로 상기 제1 전극 내에 상기 제2 전극을 유지하는 단계; 및 상기 제2 전극이 상기 유지 단계에서 유지되고 있고, 상기 제1 전극 내에 상기 제2 전극을 시일하도록 상기 제1 전극의 상기 집전체 노출부를 서로 결합하는 단계를 포함하는, 고체 전해질 전지 제조 방법이 제공된다.
이러한 구성에 의해서, 결합 마진으로서 기능하는 제1 전극의 집전체 노출부는 열 시일용 수지에 의하지 않고 서로간에 직접 결합되어 이에 따라 시일되기 때문에, 얇고, 경량이며, 기밀한 고체 전해질 전지를 제조하는 것이 가능하다.
도 1은 본 발명의 고체 전해질 전지의 실시예를 도시한 사시도.
도 2는 도 1의 A-B 선을 따라 취한 것으로, 도 1에 도시한 고체 전해질 전지의 단면도.
도 3은 도 1의 C-D 선을 따라 취한 것으로, 도 1에 도시한 고체 전해질 전지의 단면도.
도 4는 한 쌍의 양전극 사이에 음전극이 유지된 상태를 도시한 사시도.
도 5는 격리기에 의해 한 쌍의 양전극 사이에 음전극이 유지된 상태를 도시한 사시도.
도 6은 본 발명의 고체 전해질 전지의 또 다른 실시예를 도시한 사시도.
도 7은 도 6의 E-F 선을 따라 취한 것으로, 도 6에 도시한 고체 전해질 전지의 단면도.
도 8은 도 6의 G-H 선을 따라 취한 것으로, 도 6에 도시한 고체 전해질 전지의 단면도.
도 9는 본 발명의 고체 전해질 전지의 또 다른 실시예를 도시한 사시도.
도 10은 도 9의 I-J 선을 따라 취한 것으로, 도 9에 도시한 고체 전해질 전지의 단면도.
도 11은 도 9의 K-L 선을 따라 취한 것으로, 도 9에 도시한 고체 전해질 전지의 단면도.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명>
1 : 고체 전해질 전지 2 : 양전극
3 : 음전극 4 : 음전극 단자
5 : 시일링 부재 6 : 고체 전해질층
7 : 격리기
양호한 실시예들의 상세한 설명
이하, 본 발명의 고체 전해질 전지의 바람직한 실시예를 도면을 참조하여 기술한다.
도 1은 이 실시예에서 고체 전해질 전지의 실시예를 도시한 도면이다. 도 2는 도 1에서 A-B선에 대해 취한 단면도이며, 도 3은 도 1에서 C-D선에 대해 취한 단면도이다. 고체 전해질 전지(1)는 제1 전극으로서 한 쌍의 양전극(2), 양전극(2) 내에 시일된 제2 전극으로서의 음전극(3), 음전극(3)에 물리적 및 전기적으로 접속된 음 전극 단자(4), 음 전극 단자(4)와 양전극(2) 사이에 개재된 시일링 부재(5), 및 한 쌍의 고체 전해질층(6)을 갖는다.
양전극(2)은 양 집전체(2a)와, 이 양 집전체(2a)의 일면에 형성된 양 활성 물질층(2b)을 갖는다. 양 활성 물질층(2b)은 양 집전체(2a)의 외주 에지부의 일면에 형성되지 않는다. 이러한 노출된 외주 에지부는 양 집전체 노출부(2c)로서 취해진다.
음전극(3)은 음 집전체(3a)와, 이 음 집전체(3a)의 양면에 형성된 음 활성 물질층(3b)을 갖는다. 양 활성 물질층(2b)의 서로 인접한 외주 에지부들의 위치에 형성된 단자 인출 포트에서, 음 전극 단자(4)는 시일링 부재(5)가 피복되어 양전극(2)으로부터 절연되고, 고체 전해질 전지(1)의 외부에의 리드이다.
도 2 및 도 3에 도시한 바와 같이, 음 집전체(3a)의 양면에 음 활성 물질층(3b)을 갖는 음전극(3)은, 한 쌍의 고체 전해질층(6)을 사이에 두고 음 활성 물질층(3b)과 양 활성 물질층(2b)이 대향하도록 한 쌍의 양전극(2) 사이에 유지되며, 양전극(2)의 외주 에지부에 형성되고 결합 마진으로서 기능하는 양 집전체 노출부(2c)를 서로 결합함으로써 음 전극(3)은 양 전극(2) 내에 한 쌍의 고체 전해질층(6)과 함께 시일된다.
상기 구성을 갖는 고체 전해질 전지(1)에서, 양 집전체(2a)를 외향으로 향하게 하고 양 집전체 노출부(2c)를 서로 결합함으로써 한 쌍의 양전극(2)은 그 안에 음전극(3)과 고체 전해질층(6)을 시일한다. 즉, 양 집전체(2a)는 양전극(2)의 집전체로서 기능할 뿐만 아니라 외기로부터 고체 전해질 전지(1)의 내부를 시일링하는 용기로서 기능한다. 따라서, 양전극(2), 음전극(3) 및 고체 전해질층(6)으로 구성된 전지요소를 수용하는데 필요하였던 용기의 설치 필요성을 제거하는 것이 가능하다.
특히, 박형 시트상 고체 전해질 전지(1)용으로 용기를 설치할 필요가 없기 때문에, 고체 전해질 전지(1)의 두께를 감소시키고 따라서 전지(1)를 더 얇게 하는 것이 가능하다. 결국, 겔과 같은 전해질 혹은 고 중합체 고체 전해질을 사용한 고체 전해질 전지(1)의 장점, 즉 박형이 되게 하고 무게를 줄이게 하는 특성을 완전히 이용하는 것이 가능하고, 더욱이, 용기의 설치 필요성이 제거될 수 있기 때문에, 전지의 에너지 밀도를 향상시키는 것이 가능하다.
종래의 전지에서, 전지 요소는 절연 용기에 의해 시일되기 때문에, 양전극(2) 및 음전극(3) 각각은 전극 단자에 의해 외부에의 리드가 되어야 하지만, 이 실시예에서 고체 전해질 전지(1)에 따라 양전극(2)은 용기로서 작용하기 때문에, 음 전극 단자(4)를 제외한 전지(1)의 모든 부분들은 양 전극 단자로서 기능할 수 있다. 따라서, 전지 내에 시일된 음전극(3)만에 음 전극 단자를 설치할 필요가 있어도, 양 전극용으로 새로운 양전극의 설치를 제거하는 것이 가능하고, 따라서고체 전해질 전지(1)의 더욱 경량성 및 공간절약을 실현하는 것이 가능하다. 고체 전해질 전지(1)가 장착되는 전자 장치는 양 전극 단자가 존재하는 위치에 대한 제한이 없이 설계될 수 있기 때문에, 전자 장치의 경량성 및 공간 절약을 실현하는 것이 가능하다.
이러한 고체 전해질 전지(1)에 따라, 양전극(2)의 외주 에지부에 설치된 양 집전체 노출부(2c)는 결합 마진으로서 사용되며, 열 시일을 위한 수지를 사용하지 않고 서로 직접 결합되어 음 전극(3) 및 고체 전해질층(6)을 시일한다. 따라서, 열 시일용 수지를 통해 고체 전해질 전지(1)의 내부로 습기가 스며드는 것이 가능하고, 그에 따라 전지의 내부의 기밀성이 확실하게 유지되고 따라서 습기 침투에 기인한 충전/방전 사이클의 열화를 방지하는 것이 가능하다.
양 전극(2)의 외주 에지부에 설치된 양 집전체 노출부(2c)는 열 시일용 수지에 의하지 않고 서로 직접 결합되기 때문에, 양 집전체 노출부(2c) 각각의 폭은 열 시일용의 관련 기술의 고착 마진(sticking margin)보다 협소하게 할 수 있다. 결국, 전지 반응에 기여하지 않는 양 집전체 노출부(2c)의 면적을 감소시키고, 따라서 전지의 에너지 밀도를 더 향상시키는 것이 가능하다.
음 집전체(3a)는 구리, 니켈, 혹은 스테인리스 스틸로 만들어진 금속 포일에 의해 형성될 수 있다. 고체 전해질 전지(1) 내에 시일되는 경우에, 음 집전체(3a)는 포일 형상만이 아니라 라스, 펀칭 메탈(lath, punching metal) 혹은 네트워크 형상으로 형성될 수 있다. 고체 전해질 전지(1) 박형화를 고려하여, 음 집전체(3a)의 두께는 30㎛ 이하의 범위인 것이 바람직하다.
본 발명의 고체 전해질 전지(1)를 리튬 1차 전지 혹은 리튬 2차 전지에 적용하는 경우에, 음 활성 물질층(3b) 내에 포함된 음 활성 물질로서는 리튬, 리튬합금, 혹은 리튬이 도핑되거나 방출될 수 있는 물질이 사용되는 것이 바람직하다. 리튬이 도핑 혹은 방출될 수 있는 물질로서는 흑연화하기 어려운 탄소 기반 물질 혹은 흑연 기반 물질 등의 탄소 물질이 사용될 수 있다. 이들 탄소 물질의 구체적인 예로서는 열분해성 탄소, 코크스, 흑연, 유리질 탄소섬유, 소결된 유기 고 중합 화합물, 탄소섬유, 및 활성화된 챠콜을 포함할 수 있다. 상기 코크스의 구체예로서는 피치 코크스, 니들 코크, 및 석유 코드를 포함할 수 있다. 소결된 유기 고 중합 화합물은 적합한 온도에서 페놀수지 혹은 푸란수지를 소결하고 그럼으로써 수지를 탄화하여 제조될 수 있다.
상기 탄소물질 외에, 리튬이 도핑 혹은 방출될 수 있는 물질로서는 폴리아세틸렌 혹은 폴리피롤, 혹은 SnO2와 같은 산화물 등의 고 중합체가 사용될 수 있다. 또한, 전술한 리튬 합금으로서는 리튬 알루미늄 합금이 사용될 수 있다.
양 집전체(2a)로서는 알루미늄, 니켈 혹은 스테인리스 스틸로부터 만들어진 금속 포일이 사용될 수 있다. 고체 전해질 전지(1) 내에 시일되는 경우에, 양 집전체(2a)는 포일 형상만이 아니라 라스, 펀칭 메탈, 혹은 네트워크 형상으로 형성될 수 있다. 고체 전해질 전지(1)의 박형화를 고려하여, 양 집전체(2a)의 두께는 30㎛ 이하의 범위인 것이 바람직하다.
양 활성 물질층(2b) 내에 포함된 양 활성 물질로서, 사용된 전지의 종류에 따라 금속 산화물, 금속 황화물, 혹은 특수 고 중합체가 사용될 수 있다.
예를 들면, 본 발명의 고체 전해질 전지(1)를 리튬 1차 전지에 적용하는 경우에, TiS2, MnO2, 흑연 혹은 FeS2를 양 활성 물질로서 사용할 수 있다. 본 발명의 고체 전해질 전지를 리튬 2차 전지에 적용하는 경우에, TiS2, MoS2, 또는 NbSe2와 같은 금속 황화물, V2O5와 같은 금속 산화물을 양 활성 물질로서 사용할 수 있다. 더욱이, 화학식 LiMxO2(M은 한 종류 이상의 전이 금속, x는 전지의 충전/방전 상태에 따른 값이며 보통 0.05 내지 1.10의 범위에서 설정됨)으로 표현되는 리튬을 함유하는 전이 금속 산화물을 양 활성 물질로서 사용할 수 있다. 리튬을 함유하는 전이 금속 산화물 내에 포함된 전이 금속 M의 예로서는 Co, Ni, Mn을 들 수 있다. 리튬을 포함하는 전이 금속 산화물의 구체적인 예는 LiCoO2, LiNiO2, LiNyCo1-yO2(0<y<1), LiMn2O4를 포함할 수 있다. 리튬을 포함하는 이러한 전이 금속 산화물은 고전압을 발생할 수 있고 높은 에너지 밀도를 보장할 수 있기 때문에 우수한 양 활성 물질이 된다. 큰 용량 보장의 관점에서, 망간 산화물 혹은 스피넬형 결정구조를 갖는 리튬 및 망간의 복합 산화물이 양 활성 물질로서 바람직하게 사용된다. 전술한 양 활성 물질은 단독으로 혹은 조합하여 양 활성 물질층(2b)용으로 사용될 수 있다.
고체 전해질층(6)은 다이아프램 특성 및 점착 특성을 갖는 고 중합체 고체 전해질, 혹은 고 중합체 고체 전해질에 가소제를 첨가하여 형성된 겔과 같은 전해질로부터 만들어질 수 있다.
예를 들면, 고중합체 고체 전해질은 전해질 염을 매트릭스 중합체에 확산하여 형성된다.
전해질 염의 구체적인 예는 LiPF6, LiClO4, LiCF3SO3, LiAsF6, LiBF4, LiN(CF3SO3)2, 및 C4F9SO3Li를 포함할 수 있다. 이들 염은 단독으로 혹은 조합하여 사용될 수 있다. 특히, LiPF6은 이온 전도성 관점에서 바람직하다.
매트릭스 중합체의 화학 구조는 매트릭스 중합체 자신 혹은 매트릭스 중합체를 사용한 겔과 같은 전해질이 실온에서 1mS/cm 이상의 이온 전도성을 나타내는 한 특별히 제한되지 않는다. 매트릭스 중합체의 구체적인 예는 폴리비닐리덴 플루오라이드, 폴리아크릴로니트릴, 폴리에칠렌 산화물, 폴리실록산 기반 화합물, 폴리파스파젠 기반 화합물, 폴리프로필렌 산화물, 폴리메칠 메타크릴레이트, 폴리메타크릴레이트, 및 폴리에테르계 화합물을 포함할 수 있다. 상기 고 중합체는 또다른 고 중합체에 의해 공중합될 수 있다. 화학 안정성 및 이온 전도성 관점에서, 8wt% 미만의 공중합 비로 폴리비닐리덴 플루오라이드 및 폴리헥사플루오로프로필렌의 공중합화에 의해 만들어진 물질이 사용되는 것이 바람직하다.
겔과 같은 전해질은 전해질 염, 매트릭스 중합체, 및 가소제로서 팽화 솔벤트를 포함한다.
고 중합체 고체 전해질으로부터 겔과 같은 전해질을 형성하는데 사용되는 가소제로서, 이를테면 에칠렌 카보네이트, 프로필렌 카보네이트, γ-부티로락톤, 아세토니트릴, 디에칠 에테르, 디에칠 카보네이트, 디메칠 카보네이트, 1,2-디메칠옥시에탄, 디메칠 설폭사이드, 1,3-다이옥솔란, 메칠 술포네이트, 2-메칠테트라히드로푸란, 테트라히드로푸란, 술포란(sulfolane), 2,4-디플루오로아니솔, 및 비닐렌 카보네이트와 같은 비수성 솔벤트가 사용될 수 있다. 이들 비수성 솔벤트를 단독으로 혹은 조합하여 사용할 수 있다.
서로 인접한 양 집전체 노출부(2c)의 위치에 형성된 단자 인출 포트에서, 시일링 부재(5)는 음 전극 단자(4)가 양 집전체 노출부(2c)와 접촉하는 부분에 배치된다. 보다 구체적으로, 음 전극 단자(4)는 시일링 부재(5)로 피복되고 양 집전체 노출부(2c) 사이에 유지되어, 양 전극(2) 상에 형성된 버르 등과 같은 것에 기인하여 음 전극 단자(4)가 양전극(2)과 단락회로로 되는 것을 방지하고 단자 인출 포트에 기밀성을 향상시킨다. 시일링 부재(5)의 물질은 전극 단자에 대해 점착 특성을 나타내는 한 특별히 한정되는 것은 아니나, 이를테면 폴리에칠렌, 폴리프로필렌, 변성 폴리에칠렌, 변성 폴리프로필렌, 및 이들의 공중합체와 같은 폴리올레핀 수지에서 선택되는 것이 바람직하다.
전술한 바와 같이, 양 집전체(2a)를 외향으로 향하게 하고 양 집전체 노출부(2c)를 서로 결합함으로써 한 쌍의 양전극(2)은 그 안에 음전극(3)과 고체 전해질층(6)을 시일한다. 따라서, 양전극(2)이 용기로서 작용하기 때문에, 새로운 용기의 설치 및 용기로서 작용하는 양전극(2)용의 새로운 전극의 설치가 필요없다. 결국, 고체 전해질 전지(1)를 더 얇게 하는 것이 가능하며 에너지 밀도를 더 향상시키는 것이 가능하다.
양전극(2)의 외주 에지부에 설치된 양 집전체 노출부(2c)를 열 시일용 수지에 의하지 않고 서로 직접 결합함으로써 한 쌍의 양전극(2)은 그 안에 음전극(3) 및 고체 전해질층(6)을 시일한다. 습기가 스며들 수 있는 열 시일용의 어떠한 수지도 사용되지 않기 때문에, 습기 침투에 기인한 충전/방전 사이클의 악화를 방지하는 것이 가능하다. 더욱이, 결합 마진으로서의 양 집전체 노출부(2c) 각각의 폭은 관련기술의 고착 마진의 폭보다 협소하게 할 수 있어, 전지 반응에 기여하지 않는 양 집전체 노출부(2c)의 면적을 보다 작게 하는 것이 가능하고 따라서 고체 전해질 전지(1)의 에너지 밀도를 더 향상시키는 것이 가능하다.
전술한 구성의 고체 전해질 전지(1)는 다음과 같이 하여 제조된다.
양전극(2)은 양 집전체(2a)의 일면 상에 양 활성 물질층(2b)을 형성함으로써 제조된다.
양전극(2a)이 되는 금속 포일, 예를 들면 알루미늄 포일의 일면에는 양 활성 물질 및 바인더를 포함하는 양 혼합물이 균일하게 도포된다. 이 경우에, 양 집전체(2a)의 외주 에지부는 양 혼합물이 도포되지 않으며, 양 집전체 노출부(2c)로서 잔존해 있다. 이어서 양 혼합물을 건조시켜 양 활성 물질층(2b)을 형성한다. 이에 따라 양전극(2)이 제조된다. 양 혼합물의 바인더로서는, 공지의 바인더가 사용될 수 있으며, 더욱이, 공지의 첨가물이 양 혼합물에 첨가될 수 있다. 양 활성 물질층(2b)은 캐스트 코팅 혹은 소결을 사용하여 형성될 수도 있다.
양 집전체(2a)의 외주 에지부이며 양 활성 물질층(2b)이 피복되지 않은 양 집전체 노출부(2c)는 양 집전체(2a)의 일면 상에 양 활성 물질층(2b)을 형성하고 양 전극(2)의 외주 에지부 상에 형성된 양 활성 물질층(2b)의 부분을 제거함으로써, 혹은 패턴 코팅 등에 의해 양 집전체(2a)의 일면 상에 소정 형상(외주 에지부는 제외)의 양 활성 물질층(2b)을 형성함으로써 형성될 수 있다. 이러한 식으로, 이 실시예에 따라서, 양 집전체 노출부(2c)를 형성하는 방법은 특별히 한정되지 않는다.
음전극(3)은 음 집전체(3a)의 일면 상에 음 활성 물질층(3b)을 형성함으로써 제조된다.
음 집전체(3a)가 되는 금속 포일, 예를 들면 구리 포일의 양면에는 음 활성 물질과 바인더를 포함하는 음 혼합물이 균일하게 도포되고, 이어서 음 혼합물을 건조시켜 음 활성 물질층(3b)을 형성한다. 이와 같이 하여 음전극(3)이 제조된다. 음 혼합물의 바인더로서, 공지의 바인더가 사용될 수 있으며, 더욱이 공지의 첨가물이 음 혼합물에 첨가될 수 있다. 음 활성 물질층(3b)은 또한 캐스트 코팅 혹은 소결을 사용하여 형성될 수도 있다.
양전극(2) 및 음전극(3) 각각을 제조하는 순서는 특별히 한정되지 않는다. 예를 들면, 전극은 집전체 상에 활성 물질층을 형성하고, 이어서 전극 형상에 대응하는 특정 형상으로 집전체를 절단하거나, 전극 형상에 대응하는 형상으로 집전체를 절단하고, 집전체 상에 활성 물질층을 형성함으로써 제조될 수 있다.
고체 전해질층(6)은 음전극(3)의 양면 상에 형성된 음 활성 물질층(3b) 각각에 형성된다. 예를 들면, 고체 전해질층(6)으로서의 겔과 같은 전해질을 사용하는 경우에, 먼저 비수성 솔벤트 내에 전해질 염을 용해시킴으로써 가소제를 준비한다. 이어서 가소제에 매트릭스 중합체를 첨가하고 이 매트릭스 중합체는 교반에 의해용해되어 졸(sol)과 같은 전해질액을 얻는다. 음 활성 물질층(3b)엔 특정 양의 전해질액이 코팅되고, 매트릭스 중합체가 교질화될 때까지 실온에 놓아둔다. 이렇게 하여, 겔과 같은 전해질로부터 만들어진 고체 전해질층(6)이 음 활성 물질층(3b) 상에 형성된다.
유사하게, 양전극(2)의 일면 상에 형성된 양 활성 물질층(2b) 상에 고체 전해질층(6)이 형성된다.
음 전극 단자(4)는 음전극(3)의 음 집전체(3a)의 일부에 접속된다. 절연물질로부터 만들어진 시일링 부재(5)는 양 집전체(2a)의 노출부에 접촉하게 되는 음 전극 단자(4)의 부분 위에 미리 고착된다.
다음에, 도 4에 도시한 바와 같이, 양 활성 물질층(2b)이 고체 전해질층(6)에 의해 음 활성 물질층(3b)과 대향하여 있도록 음전극(3)이 한 쌍의 양전극(2) 사이에 유지된다. 보다 구체적으로, 일면 상에 고체 전해질층(6)을 갖는 양전극(2)과, 양면 상에 고체 전해질층(6)을 갖는 음전극(3)과, 일면 상에 고체 전해질층(6)을 갖는 양전극(2)은 고체 전해질층(6)들이 서로 접촉하도록 적층된다. 이 때, 양전극(2)의 외주 에지부에 설치된 양 집전체 노출부(2c)들은 서로에 대해 정렬되어 중첩된다. 음전극(3)에 접속된 음 전극 단자(4)는 시일링 부재(5)에 의해 양 집전체 노출부(2c) 사이에 유지되고, 고체 전해질 전지(1)의 외부로 인출된다.
음전극(3)과 각각의 양전극(2)간 물리적 접촉을 방지하기 위해서, 다이아프램 특성이 낮은 전해질을 고체 전해질층(6)으로서 사용하는 경우에, 도 5에 도시한 바와 같이, 음전극(3)과 양전극(2) 사이에 격리기(7)이 배치될 수 있다.격리기(7)는 다공성 폴리올레핀 수지나 부직포 피륙 천으로부터 만들어질 수 있다.
마지막으로, 서로 간에 정렬되어 중첩된 양 집전체 노출부(2c)를 서로 직접 결합함으로써 한 쌍의 양전극(2) 내에 음전극(3)이 시일되어 도 1, 2, 3에 도시한 고체 전해질 전지(1)를 제조하게 된다.
여기서, 양 집전체 노출부(2c)는 전자빔 용접, 레이저 용접, 초음파 용접, 저항 용접, 혹은 가압 용접에 의해 서로 결합될 수 있다.
그러나, 고체 전해질 전지(1)의 외부로 음 전극 단자(4)를 인출하기 위한 단자 인출 포트에, 상기 방법에 의해 양 집전체 노출부(2c)가 서로 직접 결합되지 않고 시일링 부재(5)에 의해 열 시일에 의해 시일된다.
전술한 바와 같이 본 발명의 제조 방법에 따라, 양전극(2)에 배치된 음전극(3)용의 단자 인출 포트를 제외하고, 용기로서 작용하는 양전극(2)의 외주 에지부 전체는 열 시일용 수지를 사용함에 없이 서로 간에 직접 결합된다. 따라서, 고체 전해질 전지(1) 내에 습기 침투를 방지하고 따라서 전지(1)의 기밀성을 확실하게 유지하는 것이 가능하다.
더욱이, 전지 반응에 기여하지 않는, 결합 마진으로서의 양 집전체 노출부(2c)의 면적이 줄어들 수 있기 때문에, 전지(1)의 에너지 밀도를 향상시키는 것이 가능하다.
전술한 실시예에서, 양 전극은 용기로서 작용하는 제1 전극으로서 사용되며 음전극은 제1 전극 내에 시일된 제2 전극으로서 사용되지만, 본 발명은 이것으로 한정되는 것은 아니고 음전극은 제1 전극으로서 양전극은 제2 전극으로서 사용될수도 있다.
도 6은 본 발명의 고체 전해질 전지의 또 다른 실시예를 도시한 사시도이고, 도 7은 도 6의 E-F 선을 따라 취한 단면도이고, 도 8은 도 6의 G-H선을 따라 취한 단면도이다. 고체 전해질 전지(11)는 제1 전극으로서 한 쌍의 음전극(12), 음전극 내에 시일된 제2 전극으로서의 양전극(13), 양전극(13)에 물리적 및 전기적으로 접속된 양전극 단자(14), 양전극 단자(14)와 음전극(12) 사이에 배치된 시일링 부재(15) 및 한 쌍의 고체 전해질층(16)을 갖는다.
음전극(12)은 음 집전체(12a) 및 음 집전체(12a)의 일면 상에 형성된 음 활성 물질층(12b)을 갖는다. 음 활성 물질층(12b)은 음 집전체(12a)의 외주 에지부의 일면 상에 형성되지 않는다. 이러한 노출된 외주 에지부는 음 집전체 노출부(12c)로서 취해진다.
양전극(13)은 양 집전체(13a), 및 양 집전체(13a)의 양면 상에 형성된 양 활성 물질층(13b)을 갖는다. 음전극(12)의 서로 인접한 외주 에지부의 위치에 형성된 단자 인출포트에, 양전극 단자(14)는 시일링 부재(15)가 피복되고 이에 따라 음전극(12)으로부터 절연되며 고체 전해질 전지(11)의 외부에의 리드이다.
도 7 및 도 8에 도시한 바와 같이, 양 집전체(13a)의 양면 상에 양 활성 물질층(13b)을 갖는 양전극(13)은, 한 쌍의 고체 전해질층(16)을 개재하여 양 활성 물질층(13b)이 음 활성 물질층(12b)에 대향하도록 한 쌍의 음전극(12) 사이에 유지되고, 양전극(13)은, 음전극(12)의 외주 에지부에 형성되고 결합 마진으로서 기능하는 음 집전체 노출부(12c)를 서로 결합함으로써 음전극(12) 내에 한 쌍의 고체전해질층(16)과 함께 시일된다.
전술한 바와 같이, 음 집전체(2a)를 외부로 향하게 하고, 결합 마진으로서 기능하는 음 집전체 노출부(12c)를 서로 결합함으로써 한 쌍의 음 전극(12)은 그 안에 양전극(13)과 고체 전해질층(16)을 시일한다. 따라서, 음전극(13)이 용기로서 작용하기 때문에, 새로운 용기의 설치 및 용기로서 작용하는 음전극(12)용의 새로운 전극의 설치가 필요없다. 따라서, 고체 전해질 전지(11)를 더 얇게 하는 것이 가능하며 에너지 밀도를 더 향상시키는 것이 가능하다.
음전극(12)의 외주 에지부에 설치된 음 집전체 노출부(12c)를 열 시일용 수지에 의하지 않고 서로 직접 결합함으로써 한 쌍의 음전극(12)은 그 안에 양극(13) 및 고체 전해질층(16)을 시일한다. 습기가 스며들 수 있는 열 시일용의 어떠한 수지도 사용되지 않기 때문에, 습기 침투에 기인한 충전/방전 사이클의 열화를 방지하는 것이 가능하다. 더욱이, 결합 마진으로서 기능하는 음 집전체 노출부(12c) 각각의 폭은 관련 기술의 고착 마진의 폭보다 협소하게 할 수 있어, 전지 반응에 기여하지 않는 음 집전체 노출부(12c)의 면적을 작게 하는 것이 가능하고 따라서 고체 전해질 전지(11)의 에너지 밀도를 더 향상시키는 것이 가능하다.
또한, 음전극이 제1 전극으로서 사용되고 양전극이 제2 전극으로서 사용되는 도 6, 7, 8에 도시한 고체 전해질 전지(11)는, 전지(1) 내 양전극 및 음전극이 각각 전지(11) 내에 음전극 및 양전극으로 대치된 것을 제외하고, 도 1에 도시한 고체 전해질 전지(1)와 동일한 기본적인 구성을 갖는다. 따라서, 전지(1) 내의 것에 대응하는 전지(11) 내 각 구성 성분에 대한 중첩된 설명은 생략한다.
전술한 실시예에 따른 전지(1, 11) 각각은, 제1 전극의 집전체가 외향으로 향한 상태로 집전체 노출부를 서로 결합함으로써, 용기로서 작용하는 한 쌍의 제1 전극이 제2 전극과 고체 전해질층을 시일하도록 구성되는데, 그러나, 본 발명은 이것으로 한정되지 않는다. 예를 들면, 본 발명은 용기로서 작용하는 하나의 제1 전극이 전지(1, 11) 각각에서 기술된 한 쌍의 제1 전극을 대신하여 사용되는 구성에 적용될 수 있다. 이러한 구성에서, 제1 전극은 이 안에 제2 전극을 유지하도록 2개로 포개지고, 그럼으로써 고체 전해질층과 함께 제2 전극을 시일한다.
도 9는 용기로서 작용하는 단지 하나의 제1 전극만이 사용되는, 본 발명의 고체 전해질 전지의 또 다른 실시예를 도시한 사시도이고, 도 10은 도 9의 I-J 선을 따라 취한 단면도이고, 도 11은 도 9의 K-L선을 따라 취한 단면도이다. 고체 전해질 전지(21)는 제1 전극으로서 양전극(22), 양전극 내에 시일된 제2 전극으로서의 음전극(23), 음전극(23)에 물리적 및 전기적으로 접속된 음전극 단자(24), 음전극 단자(24)와 양전극(22) 사이에 배치된 시일링 부재(25) 및 고체 전해질층(26)을 갖는다.
양전극(22)은 양 집전체(22a)의 일면 상에 형성된 양 활성 물질층(22b)을 갖는다. 양 활성 물질층(22b)은 양 집전체(22a)의 외주 에지부의 일면 상에 형성되지 않는다. 이러한 노출된 외주 에지부는 양 집전체 노출부(22c)로서 취해진다. 양전극(22)은 이 안에 음전극(23)을 시일하기 위해서 2개로 포개지기 때문에, 양전극(22)의 크기는 양전극(22)의 포개진 것들 중 하나가 음전극(23)의 것과 거의 동일하게 되도록 음전극(23)의 크기의 2배가 되게 설정된다.
음전극(23)은 음 집전체(23a), 및 음 집전체(23a)의 양면 상에 형성된 양 활성 물질층(23b)을 갖는다. 양전극(22)의 외주 에지부의 위치에 형성된 단자 인출포트에, 음전극 단자(24)는 이에 시일링 부재(15)가 피복되고 이에 따라 양전극(22)으로부터 절연되며 고체 전해질 전지(21)의 외부로 인출된다.
도 10 및 도 11에 도시한 바와 같이, 양전극(22)을 두 개로 포갬으로써, 음 집전체(23a)의 양면 상에 음 활성 물질층(23b)을 갖는 음전극(23)은, 고체 전해질층(26)에 의해 음 활성 물질층(23b)이 양 활성 물질층(22b)에 대향하도록 상기 포개진 양전극(22) 내에 유지된다. 동시에, 양전극(22)의 외주 에지부에 형성된 양 집전체 노출부(12c)를, 양전극(22)의 각각의 3측(S1, S2, S3) 상에서 서로 결합함으로써 양전극(22) 내에 고체 전해질층(26)과 함께 음전극(23)이 시일된다.
전술한 바와 같이, 양 집전체(22a)를 외부로 향하게 하고, 양전극(22)을 2개로 포개고 양 집전체 노출부(22c)를 서로간에 결합함으로써 양전극(22)은 양 활성 물질층(22b), 음전극(23)과 고체 전해질층(26)을 시일한다. 따라서, 양전극(22)이 용기로서 작용하기 때문에, 새로운 용기의 설치 및 용기로서 작용하는 양전극(22)용의 새로운 전극의 설치가 필요없다. 결국, 고체 전해질 전지(21)를 더 얇게 하는 것이 가능하며 에너지 밀도를 더 향상시키는 것이 가능하다.
양전극(22)의 외주 에지부에 설치된 양 집전체 노출부(2c)를 열 시일용 수지에 의하지 않고 서로 직접 결합함으로써 양전극(22)은 음전극(23) 및 고체 전해질층(26)을 시일한다. 습기가 스며들 수 있는 열 시일용의 어떠한 수지도 사용되지 않기 때문에, 습기 침투에 기인한 충전/방전 사이클의 열화를 방지하는 것이 가능하다. 더욱이, 결합 마진으로서 기능하는 양 집전체 노출부(22c)의 폭은 열 시일을 위한 관련 기술의 고착 마진의 폭보다 협소하게 할 수 있어, 전지 반응에 기여하지 않는 양 집전체 노출부(22c)의 면적을 작게 하는 것이 가능하고 따라서 고체 전해질 전지(21)의 에너지 밀도를 더 향상시키는 것이 가능하다.
더욱이, 도 9, 10, 11에 도시한 고체 전해질 전지(21)는, 전지(21)에서, 제1 전극으로서의 하나의 양전극이 포개져 음전극과 고체 전해질층을 그 안에 유지하게 한 것을 제외하고, 도 1에 도시한 고체 전해질 전지(1)와 동일한 기본적인 구성을 갖는다. 따라서, 전지(1) 내의 것에 대응하는 전지(21) 내 각 구성성분에 대한 중첩된 설명은 생략한다.
전술한 바와 같이, 제1 전극은 음전극 및 양전극 중 어느 하나로서 구성될 수 있고 제2 전극은 음전극 및 양전극 중 상기 어느 하나와는 다른 전극으로서 구성될 수 있는데, 그러나, 용기로서 작용하는 제1 전극은 음전극으로서 구성되는 것이 바람직하다. 보다 큰 면적을 보장할 수 있는 제1 전극으로서 음전극의 사용은 전지 충전시 리튬의 침전(precipitation)을 억제하는데 효과적이다.
전술한 고체 전해질 전지 각각에서, 그 두께는 2mm 이하, 보다 바람직하게는 1mm 이하의 범위 내인 것이 바람직하다. 일반적으로, 박형 전지에 있어서, 용기는 일정한 두께와 일정한 무게를 갖고 있기 때문에, 전체 전지의 용적 및 무게에 미치는 용기의 효과는 비교적 두꺼운 전지에 비해 커지게 되고, 그 결과 용적당 에너지 밀도 및 무게당 에너지 밀도 손실이 용기가 있음으로 해서 현저해진다. 그러나 본 발명에 따라서, 부가적으로 용기를 설치할 필요가 없기 때문에, 본 발명은 박형 시트상의 고체 전해질 전지에 적용될 수 있다. 결국, 본 발명의 효과, 즉 박형화, 경량성, 및 전지의 고 에너지 밀도를 완전하게 달성하는 것이 가능하다.
전술한 실시예에서, 집전체를 구성하는 금속 포일은 전지의 최외층으로서 취해지고, 그럼으로써 용기로서 기능하지만, 그러나, 본 발명은 이것으로 한정되는 것은 아니다. 예를 들면, 집전체의, 활성 물질층이 형성되어 있지 않은 다른 표면에는 나일론 등으로 집전체의 상기 다른 표면을 피복함으로써 전지의 최외층으로서의 커버층이 설치될 수 있다. 커버층의 설치는 금속 포일로 형성된 집전체에 강도를 부여하고 그럼으로써 집전체의 두께를 줄이고 따라서 전지를 더 얇게 하고 무게를 줄이고 에너지 밀도를 더 향상시키는데 효과적이다.
본 발명의 고체 전해질 전지의 형상은 전술한 정사각 형상으로 한정되지 않으며 임의의 형상이어도 된다. 더욱이, 본 발명은 1차 전지 및 2차 전지 모두에 적용할 수 있다.
본 발명은 다음의 예에 의해 보다 명백하게 이해될 것이다.
[발명의 예]
음전극은 다음과 같은 방식으로 제조되었다.
음 활성 물질로서 흑연을 분쇄한 90 중량비의 분말과 바인더로서 10중량비의 폴리(비닐리덴 플루오라이드-코-헥사플루오로프로필렌)을 혼합하여 음 혼합물을 준비하였다. 음 혼합물을 N-메칠-2-피롤리돈 내에 분산시켜 슬러리가 되게 하였다. 음 집전체로서의 10㎛ 두께의 구리포일의 양면에 음 혼합물 슬러리를 균일하게 도포하고, 음 혼합물을 건조시킨 후 롤 프레스에 의해 음 집전체에 압착시켰으며, 이에 의해서 음 활성 물질층이 음 집전체의 양면에 형성되었다. 이와 같이 하여 음전극이 제조되었다.
양전극은 다음의 방식으로 제조되었다.
양 활성 물질(LiCoO2)를 얻기 위해서, 리튬 카보네이트와 코발트 카보네이트를 0.5mol:1mol의 혼합비로 혼합하였으며, 5시간 동안 900℃에서 공기 중에서 소결하였다. 양 혼합물은 이와 같이 하여 얻어진 양 활성 물질로서 90중량비의 LiCoO2와 도전재로서 6중량비의 흑연과, 바인더로서 5중량비의 폴리(비닐리덴 플루오라이드-코-헥사플루오로프로필렌)을 혼합하여 준비되었다. 양 혼합물을 N-메칠1-2-피롤리돈 내에 분산시켜 슬러리가 되게 하였다. 40㎛의 두께를 갖는 알루미늄 포일의, 외주 에지부를 제외한, 일면에 패턴-도포방식으로 양 혼합물 슬러리를 균일하게 도포하였으며, 양 혼합물을 건조시키고 롤 프레스로 양 집전체에 압착하였으며, 이에 의해서 양 활성 물질층이 양 집전체의, 외주 에지부를 제외하고, 일면 상에 형성되었다.
겔과 같은 전해질층은 다음의 방식으로 제조되었다.
음 집전체의 양면에 형성된 음 활성 물질층과 양 집전체의 양면 상에 형성된 양 활성 물질층 각각에, 42.5중량비의 에틸렌 카보네이트, 42.5중량비의 프로필렌 카보네이트, 및 15중량비의 LiPF6를 함유하는 30중량비의 가소제와, 10중량비의 폴리(비닐리덴 플루오라이드-코-헥사플루오로프로필렌), 및 60중량비의 디메칠 카보네이트를 혼합하여 용해시켜 얻어진 용액을 균일하게 도포하여 함께주입(impregnate)되게 하였으며, 증발에 의해 디메칠 카보네이트를 제거하기 위해서 8시간 동안 실온에 놓아 두었다. 겔과 같은 전해질층이 이와 같이 하여 제조되었다.
양면에 고체 전해질층을 갖는 음전극은 도 5에 도시한 바와 같이, 각각이 일면 상에 고체 전해질층을 갖는 한 쌍의 양전극 사이에 유지되어 가압되었다.
마지막으로, 음단자 인출포트를 제외하고 양전극의 외주 에지부에 형성된 양 집전체 노출부는 전자 빔 용접에 의해 서로 직접 결합되었으며, 이에 따라 A5 시트형상(140mm x 196mm) 및 560㎛의 두께를 갖는 리튬 이온 2차 전지를 제조하였다. 부가적으로, 음 단자인출 포트에서, 8mm의 폭과 40㎛의 두께를 갖는 산 변성 CPP 막을 사전에 음단자에 고착시켰다. 음 인출포트는 열 시일러에 의해 감압하에서 180℃에서 시일되었다.
[비교예]
발명의 예와 동일한 방식으로 양 혼합물을 준비하였다. 20㎛ 두께의 알루미늄 포일의 일면은 양 혼합물로 균일하게 도포되었다. 양 혼합물은 건조되고, 롤 프레스에 의해 알루미늄 포일에 압착되어, 알루미늄 포일의 일면 상에 양 활성 물질층을 형성하였다. 이와 같이 하여 양전극이 제조되었다. 계속하여, 음전극이 발명의 예와 동일한 방식으로 제조되었다.
발명의 예와 같이, 겔과 같은 전해질층은 음 집전체의 양면 상에 형성된 각각의 음 활성 물질층과 양 집전체의 일면 상에 형성된 양 활성 물질층 상에 형성되었다.
겔과 같은 전해질층을 갖는 양전극, 겔과 같은 전해질층을 갖는 음전극, 및 겔과 같은 전해질층을 갖는 양전극은 겔과 같은 전해질층이 서로 대향되게 하여 서로 중첩되었으며, 서로간에 압접되어 전지 요소를 제조하였다.
이와 같이 하여 제조된 전지 요소는 캐스트 폴리프로필렌층(30㎛), 알루미늄 포일(40㎛), 및 나일론층(15㎛)으로 구성된 알루미늄 적층막 내에 삽입되었으며, 알루미늄 적층막의 외주 에지부는 열 시일러를 사용함으로써 감압하에서 180℃에서 시일되어, 140mm x 200mm의 크기와 690㎛의 두께를 갖는 시트상 리튬 이온 2차 전지를 제조하였다.
발명의 예와 비교예에서의 전지들에 관하여, 충/방전 사이클 시작시 에너지 밀도와 500 사이클 후에 방전 용량 유지가 측정되었다. 결과를 표 1에 보였다.
무게당 에너지 밀도 용적당 에너지 밀도 방전용량 유지 비
발명의 예 148 310 81
비교예 131 290 39
표 1로부터 명백한 바와 같이, 발명의 예에서의 전지는 비교예의 전지가 중량당 에너지 밀도, 용적당 에너지 밀도, 방전 용량 유지비가 우수하다. 결국, 양전극이 용기로서 작용하는 구성이 전지의 에너지 밀도를 향상시키는데 효과적이고, 양 집전체 노출부가 서로간에 직접 결합된 구성이 확실하게 기밀성을 유지하고 따라서 습기 침투에 기인한 충전/방전 사이클의 열화를 방지하는데 효과적임을 알 수 있다.
전술한 바와 같이, 본 발명의 고체 전해질 전지에 따라, 제1 전극이 용기로서 작용하기 때문에, 제1 전극용의 새로운 전극의 설치 및 새로운 용기의 설치가 필요없고, 따라서 전지를 더 얇게 하고 무게를 더 줄일 수 있다. 제1 전극의 단자위치에 어떠한 제한도 없이 전자 장치에 전지가 장착될 수 있기 때문에, 전자 장치를 얇게 하고 무게를 줄이는 것이 가능하다. 더욱이, 고체 전해질 전지는 제1 전극의 외주 에지부에 설치된 집전체 노출부를 열 시일용 수지에 의하지 않고 서로 직접 결합함으로써 시일되기 때문에, 현저하게 바람직한 기밀성을 보장하고 제1 전극의 집전체 노출부의 면적을 현저히 감소시키는 것이 가능하다. 따라서, 고체 전해질 전지의 박형화, 경량성, 및 고 에너지 밀도를 실현하고, 이의 충/방전 사이클 특성을 향상시키는 것이 가능하다.
본 발명의 고체 전해질 전지의 제조 방법에 따라서, 전지는 제1 전극의 집전체 노출부를 열 시일용 수지에 의하지 않고 서로 직접 결합함으로써 시일되기 때문에, 전지의 박형화, 경량성을 실현하고, 이의 현저하게 바람직한 기밀성을 보장하는 것이 가능하다. 따라서, 보다 높은 에너지 밀도 및 우수한 충/방전 사이클 특성을 갖는 얇고, 경량인 고체 전해질 전지를 제공하는 것이 가능하다.
본 발명의 바람직한 실시예를 구체적인 용어를 사용하여 기술하였으나, 이러한 설명은 단지 예시 목적을 위한 것이고, 다음 청구항의 정신 혹은 범위에서 벗어남이 없이 변경 및 변형이 행해질 수 있음을 알 것이다.

Claims (27)

  1. 고체 전해질 전지에 있어서,
    제1 집전체, 및 상기 제1 집전체의 외주 에지부(outer peripheral edge portion)는 집전체 노출부로서 남도록 하고 상기 제1 집전체의 일면 상에 형성된 제1 활성 물질층을 포함하는 제1 전극;
    제2 집전체 및 상기 제2 집전체의 양면 상에 형성된 제2 활성 물질층들을 포함하는 제2 전극; 및
    상기 제1 전극과 상기 제2 전극 간에 개재(interposed)된 고체 전해질을 포함하며,
    상기 제2 전극은 상기 제1 활성 물질층이 상기 고체 전해질을 통해 상기 제2 활성 물질층들 각각에 대해 대향되는 방식으로 상기 제1 전극 내에 유지되고, 상기 제1 전극의 상기 집전체 노출부를 서로 결합함으로써 상기 제1 전극 내에 시일된(sealed), 고체 전해질 전지.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 제1 전극은 한 쌍의 제1 전극들로서 구성되고, 상기 제2 전극은 상기 제1 전극들 사이에 유지되는 고체 전해질 전지.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 제2 전극에 접속된 전극 단자를 더 포함하며,
    상기 전극 단자는 상기 제1 전극의 상기 집전체 노출부의 상기 결합된 부분 내에 유지되면서 외부로 리드(lead)되는 고체 전해질 전지.
  4. 제3항에 있어서,
    전기 절연재를 구비하고 상기 전극 단자와 상기 제1 전극 간에 배치되는 시일링(sealing) 부재를 더 포함하는 고체 전해질 전지.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 고체 전해질은 가소제를 사용함으로서 겔로 만들어지는 고체 전해질 전지.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 전지는 2mm 이하의 두께를 갖는 시트(sheet)로 형성되는 고체 전해질 전지.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 제1 전극과 상기 제2 전극간에 배치된 격리기(separator)를 더 포함하는 고체 전해질 전지.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 제1 전극은 음전극이고, 상기 제2 전극은 양전극인 고체 전해질 전지.
  9. 제8항에 있어서,
    상기 음전극은 리튬, 혹은 리튬합금, 혹은 리튬이 도핑되거나 방출될 수 있는 물질을 포함하는 고체 전해질 전지.
  10. 제8항에 있어서,
    상기 양전극은 리튬 및 전이 금속의 복합 산화물을 포함하는 고체 전해질 전지.
  11. 제1항에 있어서,
    상기 제1 전극은 양전극이며, 상기 제2 전극은 음전극인 고체 전해질 전지.
  12. 제11항에 있어서,
    상기 음전극은 리튬, 혹은 리튬합금, 혹은 리튬이 도핑되거나 방출될 수 있는 물질을 포함하는 고체 전해질 전지.
  13. 제11항에 있어서,
    상기 양전극은 리튬 및 전이 금속의 복합 산화물을 포함하는 고체 전해질 전지.
  14. 고체 전해질 전지 제조 방법에 있어서,
    제1 전극을 생성하도록, 제1 집전체의 외주 에지부가 집전체 노출부로서 남도록 하고 상기 제1 집전체의 일면 상에 제1 활성 물질층을 형성하는 단계;
    제2 전극을 생성하도록, 제2 집전체의 양면들 상에 제2 활성 물질층들을 형성하는 단계;
    상기 제1 활성 물질층이 고체 전해질을 통해 상기 제2 활성 물질층들 각각에 대해 대향되는 방식으로 상기 제1 전극 내에 상기 제2 전극을 유지하는 단계; 및
    상기 제2 전극이 상기 유지 단계에서 유지되고 있고, 상기 제1 전극 내에 상기 제2 전극을 시일하도록 상기 제1 전극의 상기 집전체 노출부를 서로 결합하는 단계를 포함하는, 고체 전해질 전지 제조 방법.
  15. 제14항에 있어서,
    상기 시일링 단계에서, 상기 제1 전극의 집전체 노출부는 전자 빔 용접, 레이저 용접, 초음파 용접, 저항 용접, 및 가압 용접 중 어느 하나에 의해서 서로 결합되는, 고체 전해질 전지 제조 방법.
  16. 제14항에 있어서,
    상기 제1 전극 생성 단계에서 생성된 상기 제1 전극은 한 쌍의 제1 전극들로서 구성되고, 상기 유지 단계에서 상기 제2 전극은 상기 한 쌍의 제1 전극들 사이에 유지되는 고체 전해질 전지 제조 방법.
  17. 제14항에 있어서,
    상기 유지 단계에서, 전극 단자가 상기 제2 전극에 접속되고, 상기 전극 단자는 상기 제1 전극의 상기 집전체 노출부의 상기 결합된 부분 내에 유지되면서 외부로 리드되는 고체 전해질 전지 제조 방법.
  18. 제17항에 있어서,
    상기 시일링 단계에서, 전기 절연재를 구비한 시일링 부재가 상기 전극 단자와 상기 제1 전극간에 배치되고, 상기 제1 전극의 상기 집전체 노출부에서 상기 시일링 부재가 배치된 부분은 상기 시일링 부재를 통해 열 시일에 의해 서로 결합되는 고체 전해질 전지 제조 방법.
  19. 제14항에 있어서,
    상기 고체 전해질은 가소제를 사용함으로서 겔로 만들어지는 고체 전해질 전지 제조 방법.
  20. 제14항에 있어서,
    상기 전지는 2mm 이하의 두께를 갖는 시트로 형성되는 고체 전해질 전지 제조 방법.
  21. 제14항에 있어서,
    상기 제1 전극과 상기 제2 전극 간에 격리기를 배치하는 단계를 더 포함하는 고체 전해질 전지 제조 방법.
  22. 제14항에 있어서,
    상기 제1 전극은 음전극이고, 상기 제2 전극은 양전극인 고체 전해질 전지 제조 방법.
  23. 제22항에 있어서,
    상기 음전극은 리튬, 혹은 리튬합금, 혹은 리튬이 도핑되거나 방출될 수 있는 물질을 포함하는 고체 전해질 전지 제조 방법.
  24. 제22항에 있어서,
    상기 양전극은 리튬 및 전이 금속의 복합 산화물을 포함하는 고체 전해질 전지 제조 방법.
  25. 제14항에 있어서,
    상기 제1 전극은 양전극이며, 상기 제2 전극은 음전극인 고체 전해질 전지제조 방법.
  26. 제25항에 있어서,
    상기 음전극은 리튬, 혹은 리튬합금, 혹은 리튬이 도핑되거나 방출될 수 있는 물질을 포함하는 고체 전해질 전지 제조 방법.
  27. 제25항에 있어서, 상기 양전극은 리튬 및 전이 금속의 복합 산화물을 포함하는 고체 전해질 전지 제조 방법.
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