CN103079744B - 铝系金属的接合方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供不使用焊剂即可将由铝系金属形成的材料之间低温度、低加压、低应变地在大气中接合，可以将对母材、周边的热影响抑制为最小限度的低成本的接合方法和应用这样的接合方法而成的各种接合部件。在由铝系金属形成的两材料(1,1)之间，夹着至少包含Zn作为与Al发生共晶反应的元素的嵌入材料(2),在对两材料(1,1)相对加压的状态下加热至发生共晶反应的温度，在两材料(1,1)的接合界面生成由与母材中的Al的共晶反应得到的熔融物，将该熔融物与Al的氧化覆膜(1a)一起从接合界面排出，从而将两材料接合。

Description

铝系金属的接合方法
技术领域
本发明涉及表面上存在有牢固的氧化覆膜的铝系金属材料的接合方法，更详细而言，涉及可以将上述金属材料在大气中、低温度下接合，可以将对母材、周边的热影响抑制到最小限度的低成本的接合方法和利用该方法接合的部件。需要说明的是，本发明中铝系金属是指至少含有Al的金属，即纯铝、铝合金。
背景技术
由纯铝、铝合金（以下，统称为“铝系金属”）形成的材料的表面上生成有致密的牢固的氧化覆膜，由于其存在成为了障碍，这些铝系金属材料难以进行冶金上的接合。
例如，专利文献1中记载有，将铝之间、或者铝和氧化铝接合时，在被接合面之间夹着包含与母材起共晶反应的元素的嵌入材料，使之在氧气氛中接触后，将上述被接合面加热至发生共晶反应的温度范围，使接触面生成由共晶反应产生的熔融相和、母材成分与接触面的空隙中存在的氧反应而生成的氧化物相（参照权利要求1）。由此，母材表面的氧化覆膜被破坏，与由熔液中的成分和氧的反应生成的氧化物一并混入至熔融相中(参照第3页左栏中央)。
另外，作为铝系金属的接合技术，已知有使用由Al-Si系合金形成的钎焊料的钎焊（brazing），此时，通过使用例如氟化物系的焊剂，可以将氧化覆膜除去。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特公平3-66072号公报
发明内容
发明要解决的问题
但是，上述专利文献1中记载的方法中，作为嵌入材料使用铜、银、硅、铝-银过共晶合金、铝-铜过共晶合金、铝-硅过共晶合金（参照权利要求3）。因此，这些嵌入材料和铝的共晶温度均超过500℃（例如，Al-Cu系中548℃、Al-Si系中577℃），由于接合温度变高，因此特别是为6000系等热处理型合金时，由于超过了熔体化处理温度，有母材软化强度降低的问题。
另外，由于在氧气氛下进行接合，因而需要特殊的腔室，因此有设备成本增加的问题。
本发明是鉴于铝系金属材料的接合中的上述问题而完成的，其目的在于提供一种在大气中、并且不使用焊剂，即便是板厚为1mm以下的薄构件，也可以低温度、低加压、低应变地接合，可以将对母材、周边的影响抑制到最小限度的低成本的由铝系金属形成的材料之间的接合方法。
另外，本发明的进一步的目的为提供适用上述接合方法的各种接合部件。
用于解决问题的方案
本发明人等为了达成上述目的，经过了深入研究，结果发现，通过在被接合材料之间夹着包含锌作为与铝产生共晶反应的元素的嵌入材料，使其与母材铝之间发生共晶反应，可以解决上述问题，从而完成了本发明。
即，本发明为基于上述见解的发明，本发明的接合方法的特征在于，在由铝系金属形成的两材料之间夹着至少包含Zn(锌)作为与Al(铝)产生共晶反应的元素的嵌入材料，在对两材料相对加压的状态下加热至发生共晶反应的温度，在两材料的接合界面生成由与母材中的铝的共晶反应得到的熔融物，将该熔融物与铝的氧化覆膜一起从接合界面排出，从而将两材料接合。
另外，本发明的部件的特征在于，是利用上述方法接合得到的，其中，由铝系金属形成的两材料直接接合或者夹着包含来源于嵌入材料的成分的混合物接合。
发明的效果
本发明在两铝系金属材料之间夹着至少包含Zn的嵌入材料，因此可以利用加压、加热在其与母材Al之间产生包含Zn的低熔点的共晶熔融，可以在大气中不使用焊剂地低温度、低热量输入、低应变、低成本地接合。因此，可以防止被接合部件的变形、强度降低，也可以将对周边部件的热影响降低到最小限度。
附图说明
图1的（a）～（e）是示意地表示利用本发明的接合方法接合的过程的工序图。
图2是表示作为利用本发明的接合方法接合的部件的一例的分割铸造型的发动机缸盖的构造的示意图。
图3是表示作为利用本发明的接合方法接合的部件的其他例子的燃料电池用的隔膜的构造的示意图。
图4是表示作为利用本发明的接合方法接合的部件的其他例子的半导体芯片的安装构造的示意图。
图5是表示本发明的实施例中的圆棒的对接接合的要领的示意图。
图6是表示本发明的实施例中的板材的搭接接合的要领的示意图。
具体实施方式
以下，对本发明的铝系金属的接合方法，与利用其得到的接合构造等一起，更加详细并且具体地进行说明。需要说明的是，本说明书中“%”如没有特殊的说明则是指质量百分率。
本发明的铝系金属的接合方法中，如上所述，将由铝系金属形成的两材料接合时，在两材料之间首先夹着至少包含Zn作为与Al产生共晶反应的元素的嵌入材料。
接着，在接合时，在对两材料相对加压的状态下加热至发生共晶反应的温度从而在两材料的接合界面生成由母材中的Al与嵌入材料中包含的至少Zn的共晶反应得到的熔融物。接着，将得到的熔融物与母材表面的氧化覆膜一起从接合界面排出从而将两材料接合。
此时，包含Al和Zn的合金系的共晶温度与其和Cu（铜）、Si（硅）、Ag（银）等的共晶温度相比大幅度地降低（Al-Zn系中382℃、Al-Zn-Mg系中330℃），在这样的低温度下，可以不会引起母材的软化、变形地将阻碍接合的氧化覆膜从接合界面去除，从而将两材料接合。
由共晶反应引起的熔融在两种以上的金属相互扩散生成的相互扩散区域的组成成为共晶组成的情况下发生。保持温度在共晶温度以上时，通过共晶反应形成液相。例如，Al-Zn系合金的情况下，Al的熔点为933K（660℃）、Zn的熔点为692.5K（419.5℃），该共晶金属在比各自的熔点低的655K(382℃)下熔融。
因此，使两金属的洁净面接触，保持加热至655K以上时发生反应（共晶熔融），Al-95%Zn成为共晶组成，但是共晶反应自身恒定变化而与合金成分无关，夹着材料的组成只不过增减了共晶反应的量。
另一方面，虽然在铝系金属材料的表面上存在牢固的氧化覆膜，但是由于接合过程中的加压，铝材上产生塑性变形，因而氧化覆膜被物理地破坏。
即，由于加压，材料表面的微观的凸部之间相互摩擦，一部分的氧化覆膜的局部破坏，从母材Al和嵌入材料接触的部分在Al和嵌入材料成分金属之间发生共晶熔融。由于该液相的生成，附近的氧化覆膜破碎被分解，进而共晶熔融扩展至整个面，由此氧化覆膜破坏扩大、被促进，实现了了两材料的接合。
共晶组成利用相互扩散自发地形成，因此无需控制组成，必须条件为在母材Al和嵌入材料金属之间发生低熔点的共晶反应。
图1的（a）～（e）是示意地表示利用本发明方法的铝系金属材料之间的接合工序的示意图。
首先，如图1的(a)所示，以在由铝系金属形成的材料、例如铝合金材料1,1之间夹着至少包含Zn的材料例如由锌箔形成的嵌入材料2的状态重叠。需要说明的是，两材料1,1的表面上生成有以Al2O3作为主成分的氧化覆膜1a。
接着，如图1的(b)所示那样，将两材料1,1加压，使两材料1,1夹着嵌入材料2密合，进而边加压边开始加热。这样，两材料1,1发生由加压导致的变形，如图1的(c)所示那样，在板材表面的氧化覆膜1a中产生龟裂C。
在该状态下，到达共晶温度区域时，首先氧化覆膜1a中的Al和嵌入金属2的Zn发生共晶反应，产生共晶熔融相。接着，如图1的（d）所示那样，该液相从氧化覆膜1a的龟裂C浸入母材侧，由此共晶熔融范围扩大，被破坏的氧化覆膜1a的碎片分散于液相中。
通过持续加压，如图1的(e)所示那样，剩余的共晶熔融物由接合界面排出，分散于该液相中的氧化覆膜1a的碎片也与共晶熔融物一起成为排出物3，同时从接合界面被挤出。由此，两材料1，1夹着如下的层相互接合，该层为由来源于嵌入材料的混合物、此时包含Zn、Zn-Al合金等的混合物4形成的层。
此时，根据接合条件的不同，有上述混合物被完全排出而两材料1,1直接接合的情况、夹着混合物层4的部分和直接接合的部分混合存在的情况。另外，在铝合金材料1,1的接合面的附近，也确认有Zn的扩散。
另外，包含共晶熔融物和氧化覆膜碎片的来自接合界面的排出物3，在对接接合时，可从接合界面被挤出，从完工的接合接头去除。
相对于此，搭接接合、点接合的情况下，从接合部分被挤出，残存于其周围成为密封部，有助于提高接合部的密封性。
需要说明的是，以上说明了氧化覆膜中的Al和嵌入金属首先发生共晶反应的要点，但是根据嵌入材料的成分、其熔点、升温速度的不同，有时不能确定是否与氧化覆膜中的Al的反应。即，这种情况下，也可以认为介由氧化覆膜的龟裂，固体状态或者熔融状态的嵌入金属和母材Al接触，因而发生共晶反应。
本发明的铝系金属的接合反应既可以在非活性气体气氛下进行，也可以在大气中进行。当然，也可以在真空中进行，但是不仅需要真空设备，而且嵌入材料的熔融可能会损害真空计、闸阀，因此在大气中进行在成本上也是有利的。
对于本发明的接合方法中的加压力，优选为5MPa以上且小于30MPa。即，这是因为，加压力不满5MPa时，由共晶反应得到的熔融物、铝的氧化覆膜的自接合界面的排出不能充分进行。另一方面，加压力成为30MPa以上时，被接合材料有可能发生变形。
本发明的接合方法中，作为将接合部加热至上述温度范围内并维持的方法，可以采用电阻加热、高频加热、或者将这些组合的方法。
另外，对于接合温度，过高时由于母材的熔入而产生过量的液相，液相过多时残存于接合界面，有得不到强度的倾向。具体而言，为共晶温度以上至共晶温度+100℃的温度范围是优选的。
对于达到上述接合温度的升温速度，慢时界面被氧化、熔融物的排出性降低，成为强度降低的原因，因此优选快的升温速度。特别是在大气中接合时，存在该倾向。具体而言，为3℃／秒以上，更优选为10℃／秒以上，进而优选为25℃／秒以上。
本发明的铝系金属的接合方法中，作为上述嵌入材料，至少含有Zn，但是具体而言，优选含有Zn，Zn以及Al，Zn以及Mg，Zn、Mg以及Al，以及Zn、Cu以及Al，Zn、Ag以及Al作为主成分的金属。
此处，“主成分”是指上述金属的含量为80%以上的成分，即含有Zn、Zn＋Al、Zn＋Mg＋Al、Zn＋Cu＋Al、Zn＋Ag＋Al等80%以上的金属（纯锌或者含锌合金）。
需要说明的是，作为嵌入材料的熔点，优选为500℃以下。即，熔点超过该温度时，与此相伴接合温度变高，为热处理型的铝合金的情况下，有时超过熔体化处理温度，材料发生软化·变形。
作为上述嵌入材料的形状、夹在两材料间的方法，可以利用镀覆、粉末沉积法预先被覆在两材料的一者或者两者的接合面上、以箔的形式夹在两材料之间。此时，由于组成、形状（厚度）等的选择自由度高，优选使用箔状的嵌入材料。
使用箔状嵌入材料时，作为其厚度t，存在过厚时液相过多排出性降低、相反地过薄时有液相不足而不能将氧化被膜充分地去除的倾向。
另外，对于接合面的表面粗糙度Ra，过大时（过于粗糙），液相不能填满凹凸形成的空间，有氧化被膜的去除变得困难的倾向。相反地如果过小，相对于凹凸，液相过多，妨碍接合面的接触，有氧化被膜中难以产生龟裂的倾向，因此，需要根据接合面的表面粗糙度进行调整。
具体而言，两材料的接合面的表面粗糙度Ra和嵌入材料的厚度t的比Ra／t优选设在0.00003～0.06的范围。此时，更优选将Ra／t比设在0.00005～0.05的范围，进而优选设在0.0001～0.05的范围。
需要说明的是，利用镀覆、粉末沉积法涂布时，优选为能够将接合面的表面粗糙度Ra覆盖的程度的被覆厚度。
另外，作为嵌入材料覆盖的面积与接合面积整体的比率，也取决于被接合构件的形状，优选为接合面积的30%以上。小于30%时，由共晶熔融得到的液相不足，有时不能排出氧化覆膜。
对于利用本发明的铝系金属的接合方法接合的构造、换言之利用上述接合方法接合的部件的构造，接合工序如前所述，由铝系金属形成的两材料直接接合或者夹着包含来源于嵌入材料的成分的混合物接合。此时，在两材料的接合面附近确认有作为嵌入材料成分的Zn的扩散现象。
需要说明的是，搭接接合、点接合、缝接合这样的情况下，由接合部挤出的包含氧化覆膜、共晶熔融物来源的成分的排出物残存于两材料之间，在接合部的周围（接合部为缝状时为其两侧）形成密封部。
图2是表示作为本发明的一实施方式的，利用上述接合方法接合的分割铸造型的发动机缸盖的构造的示意图。
图示的发动机缸盖(engine head block)10由压铸用铝合金例如Al-Si-Cu-Mg系合金（AC4D）分割铸造成4片得到的片11、12、13、14构成。
如图所示，该4片分割片11、12、13以及14以在各自之间夹着厚度为300μm的纯锌箔制嵌入材料F1～F3的状态重叠；该嵌入材料F1～F3在与缸孔相当的位置上各自形成有圆孔。
接着，利用规定的夹具相互固定成加压状态之后，在高频感应加热炉中，升温至产生Al和Zn的共晶反应的382～482℃左右的温度范围、例如450℃，并保持，由此各分割片分别被接合，制成发动机缸盖10。
此时，优选将各分割片的接合面加工成表面粗糙度与嵌入材料的厚度300μm的比如上所述在0.00003～0.06的范围的表面粗糙度Ra，例如Ra1.6μm左右（Ra／t＝0.0053）。
这样制造的发动机缸盖10的密封性优异、应变少。另外，铸造时，不需要孔形成用的中心，因此可以提高设计的自由度。
图3是表示作为本发明的其他实施方式的，利用上述接合方法接合的燃料电池用的铝合金制隔膜的构造的截面图。
图中，燃料电池用隔膜20具有如下的构造:将铝合金板材（例如，5000系、6000系）压制成形而成的两片波形板材21，22如图所示地重叠，将用椭圆标记表示的抵接部分利用本发明的方法接合，由此形成燃料气体或者氧化性气体的通路23。
接合时，将由厚度100μm的带状锌箔形成的嵌入材料配置于接合部分，以该状态将两板材21、22重叠，使用夹具固定成加压状态，然后收纳于高频感应加热炉内。
接着，例如，同样地升温至450℃并保持，由此两板材21、22被接合，制成铝合金制的燃料电池用隔膜20。作为此时的两板材21、22的表面粗糙度Ra，加工成Ra／t比在上述适合的范围内例如0.6μm(Ra／t＝0.006)左右，由此可以得到良好的接合状态。
这样制造的隔膜20中，与上述同样地，可以得到密封性优异、应变少、没有气体泄漏的危险性、高精度的燃料电池堆。
另外，利用该方法，将多个隔膜收纳于大型炉内，可以将多个接合部位同时接合，与利用TIG熔接、激光熔接来制造相比较，可以高效率地制造。
图4是表示作为本发明的别的实施方式的、将半导体芯片利用上述接合方法接合而成的半导体构件的构造的示意截面图。
即，图示的半导体构件30具备如下构造：具备固定在散热片31上的绝缘基板32，配置于该基板32的表面上的布线金属33上接合有硅芯片34。
上述布线金属33是由铝合金形成的，在硅芯片34的接合面上预先用铝实施涂布，将这些铝系金属之间利用本发明的方法接合。
将这些布线金属33和硅芯片34接合时，在它们之间配置厚度25μm的Al-Sn-Zn合金的急冷箔带作为嵌入材料，使用夹具以恒定为10MPa的加压力固定。
接着，以该状态收纳于例如钎焊炉内，在220℃下保持1分钟，可以将布线金属33和硅芯片34接合。
利用该方法，由于在低温度、短时间完成接合，因此可以将对半导体芯片的热影响降低到最小限度，可以防止构件的应变、性能恶化。需要说明的是，作为半导体芯片，除了上述的硅芯片以外，也可以使用例如SiC、GaN等各种半导体芯片。
需要说明的是，此时，硅芯片34的背面侧搭载的铝涂层的表面粗糙度Ra为0.01μm、布线金属33的表面粗糙度Ra为0.05μm，因此通过如上述那样使用厚度25μm的嵌入材料（Ra／t＝0.002、0.0004），可以得到良好的接合状态。
另外，利用这样的方法，可以将多个芯片同时接合。
这样的半导体芯片的芯片贴装中，以往，使用Sn（锡）系的焊料。此时，为了提高焊料的润湿性，通常在芯片背面利用PVD等将包含Ag的接合电极成膜，但Ag的成膜会导致成本上升。
相对于此，本发明中，如上所述，用Al加工芯片背面，Al原料的价格便宜，并且蒸镀速度也快，因此可以降低成本。需要说明的是，Al为不能进行焊接的材料，因此在半导体业界中通常不用Al加工芯片背面。
实施例
以下基于实施例具体地说明本发明。
〔1〕对接接合（实施例1～12、比较例1）
实施由铝合金形成的圆棒之间的对接接合。
〔1-1〕供试材料
如图5的（a）所示那样，准备由铝合金A6061（Al-Mg-Si系）形成的长15mm、直径5mm的圆棒5和长25mm、直径10mm的圆棒6。
此时，接合端面的加工采用旋转加工，分别加工成表面粗糙度Ra为0.01μm和表面粗糙度Ra为2.5μm的端面，对于表面粗糙度采用触针式测定器分别确认。
作为嵌入材料，准备直径8mm的由纯锌（99.99%Zn）形成的压延箔（板厚：25μm、100μm、300μm）、板厚100μm的Al-Mg-Zn合金箔（4.1%Al-2.5%Mg-93.4%Zn、熔点：352℃）、Ag-Al-Zn合金箔（3.28%Ag-4.19%Al-92.53%Zn、熔点：389℃）、Al-Cu-Zn合金箔（4.0%Al-2.0%Cu-94.0%Zn、熔点：389℃）、Al-Sn-Zn合金箔（0.59%Al-91.72%Sn-7.69%Zn、熔点：204℃）、Al-Zn合金箔（10.8%Al-89.2%Zn、熔点：385℃）。需要说明的是，对于这些合金箔，将具有各成分的合金熔液吹送至高速旋转的金属辊上，由此得到厚度约20μm的急冷箔带，将该急冷箔带以为100μm的厚度的方式重叠使用。
〔1-2〕接合要领
如图5的(b)所示，在圆棒5、6的接合端面间配置上述组成、尺寸的嵌入材料F5，在大气中在利用砧(Annil)A，A加压的状态下，由配置于接合部的周围的高频加热线圈S加热至400～500℃，到达目的接合温度之后，保持1分钟，进行接合。将此时的升温速度设为10℃/秒。另外，接合温度由焊接在圆棒6的接合端面附近的侧面上的R式热电偶T测定。
需要说明的是，由砧A,A产生的加压力设为10～25MPa的范围，加压由常温开始，在接合结束后卸下。
〔1-3〕强度试验方法
利用万能试验器进行拉伸试验，评价得到的对接接头的接合强度。此时的试验速度为1mm/分钟。
将该结果与接合条件一起示于表1。
〔2〕搭接接合（实施例13～19、比较例2）
实施上述由铝合金形成的板材的搭接接合。
〔2-2〕供试材料
如图6的(a）所示那样，准备与用于上述对接接合的材料相同的铝合金形成的长56mm、宽15mm、厚1mm的板材7，将两板材7，7的端部以重叠15mm的方式进行接合。
此时，对于接合面的表面粗糙度Ra，准备分别加工成0.01μm、0.1μm以及0.6μm的板材。对于该表面粗糙度，与上述同样地，利用触针式测定器确认。
作为嵌入材料，按照与上述实施例1～12同样的方法，准备直径5mm的由纯锌（99.99%Zn）形成的压延箔（板厚：25μm、100μm）、上述使用的由Al-Mg-Zn合金的急冷箔带形成的嵌入材料（板厚：200μm）。另外，作为嵌入材料，准备在厚度1mm的6000系Al板材上分别进行Zn镀覆（镀覆厚度：10μm）而成的嵌入材料、进行Mg-Zn镀覆（镀覆厚度：20μm，3.0%Mg-97.0%Zn、熔点：364℃）而成的嵌入材料。
〔2-2〕接合要领
如图6的(b）所示那样，在两板材7,7的接合面之间配置上述组成、尺寸的嵌入材料F6，在大气中以利用砧A,A加压的状态通电，加热至450℃或者500℃，将两板材7,7搭接接合。
对于该搭接接合，使用前端面平滑、其直径为5mm的砧A,A，利用电阻发热的升温的速度为25℃/秒，对于除此以外的接合条件、接合方法，与上述的对接接合的情况大体上相同。
〔1-3〕强度试验方法
利用万能试验机进行拉伸剪切试验，评价得到的搭接接头的接合强度。此时的试验速度为2mm／分钟、夹具间距离为53mm。
将该结果与接合条件一起示于表1。
表1
如图1所示，可以确认不使用嵌入材料而直接进行接合的比较例1以及2中，实质上没有接合；相对于此，实施例中通过在两材料间夹着以Zn作为主成分的嵌入材料，使之与母材Al之间发生共晶反应，由此可以实现牢固的接合。
另外，在该实施例的范围内，确认在接合温度高加压力低时、相对于接合面的表面粗糙度嵌入材料的厚度过大时，有接合强度降低的倾向。
附图标记说明
1，5，6，7 铝合金材料（由铝系金属形成的材料）
1a 氧化覆膜
2 嵌入材料
4 混合物
10 发动机缸盖
20 燃料电池用隔膜
30 半导体部件
F1，F2，F3，F5，F6 嵌入材料

Claims (9)

1.一种铝系金属的接合方法，其特征在于，在由铝系金属形成的两材料之间，夹着由以锌和镁以及铝、锌和铜以及铝、或者锌和银以及铝作为主成分的合金形成的嵌入材料，在对两材料相对加压的状态下加热至发生共晶反应的温度，在两材料的接合界面生成由与母材中的铝的共晶反应得到的熔融物，将该熔融物与铝的氧化覆膜一起从接合界面排出，从而将两材料接合，两材料的接合面的表面粗糙度Ra和嵌入材料的厚度t的比Ra/t在0.00003～0.0053的范围，接合时的加压力为5MPa以上且小于30MPa。
2.根据权利要求1所述的接合方法，其特征在于，所述嵌入材料为箔。
3.根据权利要求1所述的接合方法，其特征在于，所述嵌入材料利用镀覆或者粉末沉积法被覆于两材料的至少一者的接合面上。
4.一种部件，其特征在于，其为利用权利要求1～3的任一项所述的方法接合的部件，所述两材料直接接合或者夹着包含来源于嵌入材料的成分的混合物接合。
5.根据权利要求4所述的部件，其特征在于，其具备接合部和密封部；该接合部由所述两材料直接接合或者夹着包含来源于嵌入材料的成分的混合物接合而成；该密封部由来源于共晶熔融物以及氧化覆膜的成分形成，位于所述接合部的外周侧。
6.根据权利要求4或5所述的部件，其特征在于，锌扩散在两材料的接合面内。
7.根据权利要求5所述的部件，其特征在于，其为分割铸造型发动机缸盖。
8.根据权利要求5所述的部件，其特征在于，其为燃料电池用隔膜。
9.根据权利要求5所述的部件，其特征在于，其为半导体部件。
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