CN102652109A - 合成非晶态二氧化硅粉末及其制造方法 - Google Patents

合成非晶态二氧化硅粉末及其制造方法 Download PDF

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Abstract

本发明的合成非晶态二氧化硅粉末，是对二氧化硅粉末实施球化处理后，进行洗涤、干燥而得到的平均粒径D50为10～2000μm的合成非晶态二氧化硅粉末，其特征在于，用BET比表面积除以由平均粒径D50算出的理论比表面积而得的值为1.00～1.35，真密度为2.10～2.20g/cm3，粒子内空隙率为0～0.05，圆形度为0.75～1.00，以及未熔化率为0.00～0.25。该合成非晶态二氧化硅粉末在表面吸附的气体成分、粉末内部的气体成分少，因此对于使用该粉末制造的合成石英玻璃，即使在高温和减压的环境下使用，也可以大幅减少气泡的产生或膨胀。

Description

合成非晶态二氧化硅粉末及其制造方法
技术领域
本发明涉及适合作为制造合成石英玻璃制品的原料的高纯度的合成非晶态二氧化硅粉末及其制造方法，所述合成石英玻璃制品是在半导体产业等中，在高温和减压的环境下使用的配管、坩埚等的合成石英玻璃制品。
背景技术
以往，用于制造半导体用途的单晶的坩埚、夹具类，通过以将天然石英、硅砂粉碎、纯化而得到的石英粉作为原料来进行制造。但是，天然石英、硅砂含有各种金属杂质，即使进行上述纯化处理，也不能完全除去金属杂质，因此在纯度上不能充分令人满意。另外，随着半导体的高集成化的发展，对于作为材料的单晶的品质要求在提高，在制造该单晶中使用的坩埚、夹具类也被要求是高纯度品。因此，以高纯度的合成非晶态二氧化硅粉末代替天然石英、硅砂来作为原料的合成石英玻璃制品受到人们的瞩目。
作为制造该高纯度的合成非晶态二氧化硅粉末的方法，公开了使高纯度的四氯化硅在水中水解而生成硅胶、将该硅胶进行干燥、整粒、煅烧来得到合成非晶态二氧化硅粉末的方法（例如参考专利文献1）。另外，公开了将硅酸酯等的烷氧基硅烷在酸和碱的存在下水解而使其凝胶化，并将所得凝胶进行干燥、粉碎，然后进行煅烧，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末的方法（例如参考专利文献2，3）。利用上述专利文献1～3中记载的方法制造的合成非晶态二氧化硅粉末，与天然石英、硅砂相比为高纯度，由将上述合成非晶态二氧化硅粉末作为原料制造的坩埚、夹具类等的合成石英玻璃制品，可以实现杂质混入的减少或高性能化。
专利文献
专利文献1 : 日本特公平4－75848号公报（权利要求书第1项）
专利文献2 : 日本特开昭62－176929号公报（权利要求书第1项）
专利文献3 : 日本特开平3－275527号公报（第2页左下栏第7行～第3页左上栏第6行）。
发明内容
但是，以由上述专利文献1～3中记载的方法制造的合成非晶态二氧化硅粉末作为原料制造的合成石英玻璃制品，在合成石英玻璃制品使用的环境为高温和减压的环境下时，具有气泡产生或膨胀，而使该合成石英玻璃制品的性能大幅降低的缺点。
例如，硅单晶提拉用坩埚在1500℃附近和7000Pa附近的高温和减压的环境下使用，形成下述问题：由上述气泡的产生或膨胀导致的坩埚性能的大幅下降对提拉的单晶的质量产生影响。
针对这样的在上述高温和减压的环境下使用时所产生的问题，考虑了以下对策，即，对通过四氯化硅的水解而得到的合成非晶态二氧化硅粉末实施热处理，分别使合成非晶态二氧化硅粉末中的氢氧基和氯的浓度减少，另外对通过烷氧基硅烷的溶胶凝胶法得到的合成非晶态二氧化硅粉末实施热处理，分别使合成非晶态二氧化硅粉末中的氢氧基和碳的浓度减少，由此减少可形成合成非晶态二氧化硅粉末中的气体成分的杂质浓度。
但是，即使对于上述对策，也不能充分抑制在高温和减压的环境下使用的合成石英玻璃制品的气泡的产生或膨胀。
本发明的目的在于克服这样的上述现有的问题，而提供适合作为用于合成石英玻璃制品的原料的、合成非晶态二氧化硅粉末和其制造方法，所述合成石英玻璃制品即使在高温和减压的环境下使用时，气泡的产生或膨胀也少。
本发明的第1观点是合成非晶态二氧化硅粉末，其是对造粒过的二氧化硅粉末实施球化处理后，进行洗涤、干燥而得到的平均粒径D50为10～2000μm的合成非晶态二氧化硅粉末，其特征在于，用BET比表面积除以由平均粒径D50算出的理论比表面积而得的值为1.00～1.35，真密度为2.10～2.20g/cm3，粒子内空隙率为0～0.05，圆形度为0.75～1.00，以及未熔化率为0.00～0.25。
本发明的第2观点是基于第1观点的发明，其是将造粒过的二氧化硅粉末煅烧后，实施球化处理而成的合成非晶态二氧化硅粉末，其特征在于，满足碳浓度小于2ppm或氯浓度小于2ppm的任一者或这两者。
本发明的第3观点是基于第2观点的发明，其特征在于，进一步地，造粒过的二氧化硅粉末是通过使四氯化硅水解而生成二氧化硅质的凝胶、将该二氧化硅质的凝胶干燥而形成干燥粉、并将该干燥粉粉碎后进行分级而得到的二氧化硅粉末，碳浓度小于2ppm。
本发明的第4观点是基于第2观点的发明，其特征在于，进一步地，造粒过的二氧化硅粉末是通过使有机系硅化合物水解而生成二氧化硅质的凝胶、将该二氧化硅质的凝胶进行干燥而形成干燥粉、并将该干燥粉粉碎后进行分级来得到的二氧化硅粉末，氯浓度小于2ppm。
本发明的第5观点是基于第2观点的发明，其特征在于，进一步地，造粒过的二氧化硅粉末是通过使用热解法二氧化硅来生成二氧化硅质的凝胶、将该二氧化硅质的凝胶干燥而形成干燥粉、并将该干燥粉粉碎后进行分级而得到的二氧化硅粉末，碳浓度小于2ppm，氯浓度小于2ppm。
本发明的第6观点是合成非晶态二氧化硅粉末的制造方法，其特征在于，依次包含
通过生成二氧化硅质的凝胶、将该二氧化硅质的凝胶干燥而形成干燥粉、并将该干燥粉粉碎后进行分级来得到二氧化硅粉末的造粒步骤、
在利用规定的高频功率产生等离子体的等离子枪内，以规定的供给速度加入上述造粒步骤中得到的二氧化硅粉末，利用使该造粒步骤中得到的二氧化硅粉末在从2000℃至二氧化硅的沸点的温度下加热、熔融的热等离子体进行的球化步骤、
去除在上述球化步骤后的球化二氧化硅粉末表面上附着的微粉的洗涤步骤、和
将上述洗涤步骤后的二氧化硅粉末干燥的干燥步骤，
将上述球化步骤中的高频功率（W）设为A、二氧化硅粉末的供给速度（kg/hr）设为B时，使上述高频功率A为90kW以上的条件、且进行调整以使Ａ／B（W?hr／kg）的值为1.0×104以上，得到平均粒径D50为10～2000μm、用BET比表面积除以由平均粒径D50算出的理论比表面积而得的值为1.00～1.35、真密度为2.10～2.20g/cm3、粒子内空隙率为0～0.05、圆形度为0.75～1.00和未熔化率为0.00～0.25的合成非晶态二氧化硅粉末。
本发明的第7观点是基于第6观点的发明，其特征在于，进一步地，造粒步骤是通过使四氯化硅水解而生成二氧化硅质的凝胶、将该二氧化硅质的凝胶干燥而形成干燥粉、并将该干燥粉粉碎后进行分级，来得到平均粒径D50为10～3000μm的二氧化硅粉末的步骤。
本发明的第8观点是基于第6观点的发明，其特征在于，进一步地，造粒步骤是通过使有机系硅化合物水解而生成二氧化硅质的凝胶、将该二氧化硅质的凝胶干燥而形成干燥粉、并将该干燥粉粉碎后进行分级，来得到平均粒径D50为10～3000μm的二氧化硅粉末的步骤。
本发明的第9观点是基于第6观点的发明，其特征在于，进一步地，造粒步骤是通过使用热解法二氧化硅而生成二氧化硅质的凝胶、将该二氧化硅质的凝胶进行干燥而形成干燥粉、并将该干燥粉粉碎后进行分级，来得到平均粒径D50为10～3000μm的二氧化硅粉末的步骤。
本发明的第10观点是合成非晶态二氧化硅粉末的制造方法，其特征在于，依次包含
通过生成二氧化硅质的凝胶、将该二氧化硅质的凝胶干燥而形成干燥粉、并将该干燥粉粉碎后进行分级来得到二氧化硅粉末的造粒步骤、
将上述造粒步骤中得到的二氧化硅粉末在800～1450℃的温度下进行煅烧的煅烧步骤、
在利用规定的高频功率产生等离子体的等离子枪内，以规定的供给速度加入上述煅烧步骤中得到的二氧化硅粉末，利用使该煅烧步骤中得到的二氧化硅粉末在从2000℃至二氧化硅的沸点的温度下加热、熔融的热等离子体进行的球化步骤、
去除在上述球化步骤后的球化二氧化硅粉末表面上附着的微粉的洗涤步骤、和
将上述洗涤步骤后的二氧化硅粉末干燥的干燥步骤，
将上述球化步骤中的高频功率（W）设为A、二氧化硅粉末的供给速度（kg/hr）设为B时，使上述高频功率A为90kW以上的条件、且进行调整以使Ａ／B（W?hr／kg）的值为1.0×104以上，得到平均粒径D50为10～2000μm、用BET比表面积除以由平均粒径D50算出的理论比表面积而得的值为1.00～1.35、真密度为2.10～2.20g/cm3、粒子内空隙率为0～0.05、圆形度为0.75～1.00和未熔化率为0.00～0.25的、满足碳浓度小于2ppm或氯浓度小于2ppm的任一者或这两者的合成非晶态二氧化硅粉末。
本发明的第11观点是基于第10观点的发明，其特征在于，进一步地，当造粒步骤是通过使四氯化硅水解而生成二氧化硅质的凝胶、将该二氧化硅质的凝胶干燥而形成干燥粉、并将该干燥粉粉碎后进行分级来得到平均粒径D50为10～3000μm的二氧化硅粉末的步骤时，所得的合成非晶态二氧化硅粉末的碳浓度小于2ppm。
本发明的第12观点是基于第10观点的发明，其特征在于，进一步地，当造粒步骤是通过使有机系硅化合物水解而生成二氧化硅质的凝胶、将该二氧化硅质的凝胶干燥而形成干燥粉、并将该干燥粉粉碎后进行分级来得到平均粒径D50为10～3000μm的二氧化硅粉末的步骤时，所得的合成非晶态二氧化硅粉末的氯浓度小于2ppm。
本发明的第13观点是基于第10观点的发明，其特征在于，进一步地，在造粒步骤是通过使用热解法二氧化硅而生成二氧化硅质的凝胶、将该二氧化硅质的凝胶干燥而形成干燥粉、并将该干燥粉粉碎后进行分级，来得到平均粒径D50为10～3000μm的二氧化硅粉末的步骤时，所得的合成非晶态二氧化硅粉末的碳浓度小于2ppm，氯浓度小于2ppm。
本发明的第1观点的合成非晶态二氧化硅粉末，是对于造粒过的二氧化硅粉末实施球化处理后，进行洗涤、干燥而得到的平均粒径D50为10～2000μm的合成非晶态二氧化硅粉末，其中，用BET比表面积除以由平均粒径D50算出的理论比表面积而得的值为1.00～1.35，真密度为2.10～2.20g/cm3，粒子内空隙率为0～0.05，圆形度为0.75～1.00，以及未熔化率为0.00～0.25。因此，如果使用该合成非晶态二氧化硅粉末来制造合成石英玻璃制品，则在原料粉末的表面吸附的气体成分变少，另外粉末内部的气体成分变少，因此可以减少气泡的产生或膨胀。
本发明的第2观点的合成非晶态二氧化硅粉末，是将造粒过的二氧化硅粉末煅烧后，实施球化处理而成的合成非晶态二氧化硅粉末，其满足碳浓度小于2ppm或氯浓度小于2ppm的任一者或这两者。因此，如果使用该合成非晶态二氧化硅粉末来制造合成石英玻璃制品，则在原料粉末的表面吸附的气体成分变少，另外粉末内部的气体成分变少，因此可以减少气泡的产生或膨胀。特别地，通过在对于该合成非晶态二氧化硅粉末实施球化处理前进行煅烧，表面上吸附的气体成分、粉末内部的气体成分极少，上述合成石英玻璃制品中气泡的产生或膨胀的减少效果更高。
对于本发明的第5观点的合成非晶态二氧化硅粉末，造粒过的二氧化硅粉末是通过使用热解法二氧化硅来生成二氧化硅质的凝胶、将该二氧化硅质的凝胶进行干燥而形成干燥粉、并将该干燥粉粉碎后进行分级来得到的二氧化硅粉末，由此实现碳浓度小于2ppm、氯浓度小于2ppm。
在该合成非晶态二氧化硅粉末中，作为原料粉末的二氧化硅粉末使用热解法二氧化硅，由此与原料粉末使用使氯系硅化合物在液体中反应而得到的物质或由四甲氧基硅烷等有机系硅化合物得到的物质的情况相比，可以进一步抑制碳浓度和氯浓度，因此可以进一步提高上述合成石英玻璃制品中的气泡的产生或膨胀的减少效果。
本发明第6～第9观点的合成非晶态二氧化硅粉末的制造方法中，例如通过使四氯化硅水解来生成二氧化硅质的凝胶、使四甲氧基硅烷等的有机系硅化合物水解而生成二氧化硅质的凝胶、或使用热解法二氧化硅而生成二氧化硅质的凝胶。并且，上述制造方法的特征在于，依次含有
通过将该二氧化硅质的凝胶干燥而形成干燥粉，并将该干燥粉粉碎后进行分级而得到所需平均粒径的二氧化硅粉末的造粒步骤、
在利用规定的高频功率产生等离子体的等离子枪内，以规定的供给速度加入上述造粒步骤中得到的二氧化硅粉末，利用使该造粒步骤中得到的二氧化硅粉末在从2000℃至二氧化硅的沸点的温度下加热、熔融的热等离子体进行的球化步骤、
去除在上述球化步骤后的球化二氧化硅粉末表面上附着的微粉的洗涤步骤、和
将上述洗涤步骤后的二氧化硅粉末干燥的干燥步骤，
将上述球化步骤中的高频功率（W）设为A、二氧化硅粉末的供给速度（kg/hr）设为B时，使上述高频功率A为90kW以上的条件、且进行调整以使Ａ／B（W?hr／kg）的值为1.0×104以上，得到平均粒径D50为10～2000μm、用BET比表面积除以由平均粒径D50算出的理论比表面积而得的值为1.00～1.35、真密度为2.10～2.20g/cm3、粒子内空隙率为0～0.05、圆形度为0.75～1.00和未熔化率为0.00～0.25的合成非晶态二氧化硅粉末。通过进行上述步骤，不可避免的气体吸附量少，另外粉末内部的气体成分少，因此能够简便地制造可适合作为合成石英玻璃制品的原料使用的合成非晶态二氧化硅粉末。
本发明的第10～第13观点的合成非晶态二氧化硅粉末的制造方法中，例如通过使四氯化硅水解来生成二氧化硅质的凝胶、使四甲氧基硅烷等的有机系硅化合物水解而生成二氧化硅质的凝胶、或使用热解法二氧化硅而生成二氧化硅质的凝胶。并且，上述制造方法的特征在于，依次含有
通过将该二氧化硅质的凝胶干燥而形成干燥粉，并将该干燥粉粉碎后进行分级而得到所需平均粒径的二氧化硅粉末的造粒步骤、
将上述造粒步骤中得到的二氧化硅粉末在800～1450℃的温度下进行煅烧的煅烧步骤、
在利用规定的高频功率产生等离子体的等离子枪内，以规定的供给速度加入上述煅烧步骤中得到的二氧化硅粉末，利用使该煅烧步骤中得到的二氧化硅粉末在从2000℃至二氧化硅的沸点的温度下加热、熔融的热等离子体进行的球化步骤、
去除在上述球化步骤后的球化二氧化硅粉末表面上附着的微粉的洗涤步骤、和
将上述洗涤步骤后的二氧化硅粉末干燥的干燥步骤，
将上述球化步骤中的高频功率（W）设为A、二氧化硅粉末的供给速度（kg/hr）设为B时，使上述高频功率A为90kW以上的条件、且进行调整以使Ａ／B（W?hr／kg）的值为1.0×104以上，得到平均粒径D50为10～2000μm、用BET比表面积除以由平均粒径D50算出的理论比表面积而得的值为1.00～1.35、真密度为2.10～2.20g/cm3、粒子内空隙率为0～0.05、圆形度为0.75～1.00和未熔化率为0.00～0.25的合成非晶态二氧化硅粉末。通过进行上述步骤，不可避免的气体吸附量少，另外粉末内部的气体成分少，因此能够简便地制造可适合用作合成石英玻璃制品的原料的合成非晶态二氧化硅粉末。特别地，在该制造方法中，通过在球化处理步骤前设置利用了规定条件的煅烧步骤，可以极为减少吸附在表面的气体成分、粉末内部的气体成分，能够制造上述合成石英玻璃制品中气泡的产生或膨胀的减少效果更高的合成非晶态二氧化硅粉末。
附图的说明
[图1] 是表示本发明第1实施方式的合成非晶态二氧化硅粉末的代表性的粉末粒子的照片图。
[图2] 是表示本发明第2实施方式的合成非晶态二氧化硅粉末的代表性的粉末粒子的照片图。
[图3] 是表示本发明第1实施方式的合成非晶态二氧化硅粉末的制造步骤的流程图。
[图4] 是表示本发明第2实施方式的合成非晶态二氧化硅粉末的制造步骤的流程图。
[图5] 是利用了热等离子体的球化装置的简要截面图。
[图6] 是粒度?形状分布测定器的简要图。
[图7] 是表示没有实施球化处理的代表性的二氧化硅粉末粒子的照片图。
[图8] 是表示比较评价１的有棱角的二氧化硅粉末粒子的一例的照片图。
具体实施方式
接着，基于附图对实施本发明的方式进行说明。
本发明第1实施方式的合成非晶态二氧化硅粉末可以通过对造粒过的二氧化硅粉末实施球化处理后，进行洗涤、干燥来得到。并且,上述合成非晶态二氧化硅粉末的特征在于，用BET比表面积除以由平均粒径D50算出的理论比表面积而得的值为1.00～1.35，真密度为2.10～2.20g/cm3，粒子内空隙率为0～0.05，圆形度为0.75～1.00，以及未熔化率为0.00～0.25。
另外，本发明第2实施方式的合成非晶态二氧化硅粉末，是将造粒过的二氧化硅粉末煅烧后，实施球化处理而成的合成非晶态二氧化硅粉末。由此，满足碳浓度小于2ppm或氯浓度小于2ppm的任一者或这两者。
作为在高温和减压下、硅单晶提拉用坩埚等的合成石英玻璃制品中气泡产生或膨胀的主要原因，认为是吸附在用于制造制品的原料粉末的表面上的气体。即，在制造合成石英玻璃制品时，在进行作为其中一个步骤的熔融时，在原料粉末的表面上吸附的气体成分脱离。然后，该气体成分残留在合成石英玻璃制品中，这成为气泡的产生或膨胀的原因。
作为合成石英玻璃制品的原料的二氧化硅粉末，由于通常进行粉碎步骤，因此大量含有如图7所示的无定形（粉碎粉末形状）的粒子。因此，认为比表面积变大，不可避免的气体吸附量变大。
因此，本发明的合成非晶态二氧化硅粉末是通过对粉末实施球化处理，而使将BET比表面积除以由平均粒径D50算出的理论比表面积而得的值在上述范围的粉末。BET比表面积是指利用BET3点法测定的值。另外，粒子的理论比表面积是假定粒子为圆球体、且表面平滑的情况下，由下式（1）算出的值。并且，式（1）中，D表示粒子的直径，ρ表示真密度。  
理论比表面积＝6/（D×ρ）　　　　（1）。
在本说明书中，粉末的理论比表面积是指在上述式（1）中，由假设D为粉末的平均粒径D50、假设ρ为真密度2.20g/cm3的理论真密度所算出的值。即，粉末的理论比表面积由下式（2）算出。  
粉末的理论比表面积＝2.73/D50　　　 （2）。
如果用BET比表面积除以由平均粒径D50算出的理论比表面积而得的值变大，则比表面积变大，不可避免的气体吸附量变大。其中，上述值优选为1.00～1.15的范围。如果上述值比1.15大，则气泡的产生或膨胀的减少效果小。
在平均粒径D50小的侧，存在粒度分布的偏差或粒度分布的峰，因此有平均粒径D50的测定变小的情况，有用BET比表面积除以由平均粒径算出的理论比表面积而得的值小于1.00的情况。该情况下，将用BET比表面积除以由平均粒径算出的理论比表面积而得的值设为1.00。
另外，合成非晶态二氧化硅粉末的圆形度为0.75以上。圆形度越接近于1.00，意味着粉末粒子越接近于圆球，其通过下式（3）算出。  
圆形度＝4πS/L2　　　　　　　　　（3）
式（3）中，S表示拍摄的粒子投影图的面积，L表示粒子投影图的周长。在本说明书中，粉末的圆形度是指由上述式（3）算出的200个粉末粒子的圆形度的平均值。粉末的圆形度小于0.75时，气泡的产生或膨胀的减少效果小。其中，粉末的圆形度优选为0.80～1.00的范围。
另外，合成非晶态二氧化硅粉末的未熔化率为0.25以下。粉末的未熔化率表示在上述200个粉末粒子的粒子投影图中，有棱角的粉末粒子所含的比例。如果未熔化率大于0.25，则气泡的产生或膨胀的减少效果小。其中，粉末的未熔化率优选是0.00～0.10的范围。
另外，当着眼于合成非晶态二氧化硅粉末的1个粒子时，优选在粒子内不存在孔穴、闭塞了的裂缝等的内部空隙。即，如果在合成非晶态二氧化硅粉末的内部存在空隙，则成为合成石英玻璃制品中的气泡产生或膨胀的原因。因此，真密度为2.10g/cm3以上，优选为2.15～2.20g/cm3。真密度是指根据JIS R7212 炭砖的测定方法（d）真比重测定，进行3次真密度的测定，并将所得的值平均而得到的平均值。另外，粒子内空隙率为0.05以下，优选为0.01以下。粒子内空隙率，是指对于50个粉末粒子，测定通过SEM（扫描型电子显微镜）观察截面时的粒子的截面积，且如果在粒子内存在空隙，则测定该空隙的面积，并由下式（4）算出的值的平均值。  
粒子内空隙率＝粒子内空隙总面积/粒子总截面积　　（4）。
另外，合成非晶态二氧化硅粉末的平均粒径D50为10～2000μm，优选为50～1000μm的范围内。当小于下限值时，粉末粒子间的空隙小，存在于该空隙中的气体难以散出，因此易于残留小的气泡，另一方面，如果超过上限值，则粉末粒子间的空隙过大，从而易于残留大的气泡。其中，平均粒径D50特别优选在80～600μm的范围内。并且，本说明书中，平均粒径D50，是指测定3次利用激光衍射散射式粒子分布测定装置（型号名：HORIBA LA-950）测定的粒子分布（直径）的中央值，并将所得的值平均而得到的平均值。合成非晶态二氧化硅粉末的容积密度优选为1.00g/cm3以上。当小于下限值时，粉末粒子间的空隙过大，易于残留大的气泡，另一方面，如果超过上限值，则粉末粒子间的空隙小，因此存在于该空隙中的气体难以散出，从而易于残留小的气泡。其中，容积密度特别优选在1.20～1.50g/cm3的范围内。
为了使粉末的熔融性均一，优选是使用CuKα射线、利用粉末X射线衍射法测定时衍射峰宽的、不是结晶质二氧化硅粉末的粉末。对于非晶质和结晶质的二氧化硅，熔融时的行为不同，结晶质二氧化硅的熔融有开始缓慢的倾向。因此，如果使用非晶质和结晶质的二氧化硅混合存在的合成非晶态二氧化硅粉末，来进行合成石英玻璃制品等的制造，则在合成石英玻璃制品中容易残留有气泡。
为了使合成石英玻璃制品的杂质混入减少、高性能化，作为合成非晶态二氧化硅粉末的杂质浓度，优选除去氢原子的IA族、IIA族、IIIB～VIIIB族、IB～IIB族、IIIA族、除去碳和硅的IVA族、VA族、除去氧的VIA族、除去氯的VIIA族的浓度小于1ppm。其中，特别优选这些杂质浓度小于0.05ppm。另外，为了抑制高温和减压下的合成石英玻璃制品中气泡的产生或膨胀，优选可形成气体成分的氢氧基为60ppm以下、氯浓度为5ppm以下、碳浓度为5ppm以下。
特别地，对于本发明第2实施方式的合成非晶态二氧化硅粉末，通过在实施球化处理前进行煅烧，吸附在表面的气体成分、粉末内部的气体成分极为减少，可以进而提高合成石英玻璃制品中气泡的产生或膨胀的减少效果。即，通过对造粒过的二氧化硅粉末以规定条件进行煅烧，可以实现氯浓度小于2ppm或碳浓度小于2ppm的任一者或这两者。
而且，当造粒过的二氧化硅粉末、即原料粉末是通过使四氯化硅水解而生成二氧化硅质的凝胶、将该二氧化硅质的凝胶干燥而形成干燥粉、并将该干燥粉粉碎后进行分级来得到的二氧化硅粉末时，通过在球化处理前、在规定的条件下进行煅烧，碳浓度小于2ppm。这是由于上述二氧化硅粉末与使用四甲氧基硅烷等的有机系硅化合物而得到的二氧化硅粉末相比，碳浓度较低，因此对于将其用于原料粉末而得到的合成非晶态二氧化硅粉末，残留的碳浓度较为降低。
另外，当造粒过的二氧化硅粉末是使有机系硅化合物水解而生成二氧化硅质的凝胶、将该二氧化硅质的凝胶干燥而形成干燥粉、并将该干燥粉粉碎后进行分级来得到的二氧化硅粉末时，通过在球化处理前、在规定的条件下进行煅烧，氯浓度小于2ppm。由于上述二氧化硅粉末与在液体中使氯系硅化合物反应而得到的二氧化硅粉末相比，氯浓度较低，因此对于将其用于原料粉末而得到的合成非晶态二氧化硅粉末，残留的氯浓度较为降低。
另外，当造粒过的二氧化硅粉末是通过使用热解法二氧化硅而生成二氧化硅质的凝胶、将该二氧化硅质的凝胶进行干燥而形成干燥粉、并将该干燥粉粉碎后进行分级来得到的二氧化硅粉末时，通过在球化处理前、在规定条件下进行煅烧，可以实现碳浓度小于2ppm、氯浓度小于2ppm。对于原料粉末使用了使氯系硅化合物在液体中反应而得到的二氧化硅粉末来得到的合成非晶态二氧化硅粉末，残留的氯浓度容易变得较高。另外，对于原料粉末使用了有机系硅化合物而得到的合成非晶态二氧化硅粉末，残留的碳浓度容易变得较高。另一方面，热解法二氧化硅与上述两种二氧化硅粉末相比，氯浓度、碳浓度都低，因此对于原料粉末使用热解法二氧化硅而得到的合成非晶态二氧化硅粉末，氯浓度、碳浓度这两者都极其降低。由此，也可进一步提高合成石英玻璃制品中气泡的产生或膨胀的减少效果。
本发明的合成非晶态二氧化硅粉末，通过在实施球化处理后，进行洗涤、干燥，大量含有如图1或图2所示的、熔融而球化了的粒子。这样，本发明的合成非晶态二氧化硅粉末由于大量含有接近于圆球的粒子，因此粉末的圆形度、未熔化率表现为上述的范围，可以减少不可避免的气体吸附量。并且，在熔融而球化了的粒子中，也有时含有多个凝聚了的粒子，但凝聚了的物质作为构成1个粒子的物质来规定上述圆形度、未熔化率等的比例。
接着，对于本发明的合成非晶态二氧化硅粉末的制造方法进行说明。本发明第1实施方式的合成非晶态二氧化硅粉末的制造方法，可以通过如图3所示的那样，对作为原料的二氧化硅粉末实施球化处理后，进行洗涤、干燥来得到。另外，本发明第2实施方式的合成非晶态二氧化硅粉末的制造方法，可以通过如图4所示的那样，对作为原料的二氧化硅粉末进行煅烧，对该进行了煅烧的二氧化硅粉末实施球化处理后，进行洗涤、干燥来得到。对于各步骤，以下详细地说明。
作为本发明合成非晶态二氧化硅粉末的原料的二氧化硅粉末例如可以通过下述的方法得到。作为第1方法，首先相对于四氯化硅1mol，准备相当于45～80mol的量的超纯水。将准备的超纯水加入到容器内，在氮、氩等的气氛中，将温度保持在20～45℃进行搅拌，同时添加四氯化硅并进行水解。添加四氯化硅后继续搅拌0.5～6小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时，搅拌速度优选在100～300rpm的范围。接着，将上述二氧化硅质的凝胶移入干燥用容器中，将其放入到干燥机中，在干燥机内优选以10～20L/min的流量流入氮、氩等，同时在200℃～300℃的温度进行12～48小时的干燥，得到干燥粉。接着，将该干燥粉从干燥机中取出，使用辊式破碎机等的粉碎机进行粉碎。当使用辊式破碎机时，将轧辊间隙适当调整为0.2～2.0mm、轧辊转速适当调整为3～200rpm来进行粉碎。最后，使用振动筛等将粉碎过的干燥粉进行分级，由此得到平均粒径D50为10～3000μm、优选70～1300μm的二氧化硅粉末。
作为第2方法，相对于作为有机系硅化合物的四甲氧基硅烷1mol，准备超纯水0.5～3mol、乙醇0.5～3mol。将准备的超纯水、乙醇加入到容器内，在氮、氩等的气氛中将温度保持在60℃进行搅拌，同时添加四甲氧基硅烷并进行水解。在添加四甲氧基硅烷后搅拌5～120分钟，然后进一步相对于四甲氧基硅烷（テトラメトキシラン）1mol，添加1～50mol的超纯水，继续搅拌1～12小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时，搅拌速度优选在100～300rpm的范围。接着，将上述二氧化硅质的凝胶移入干燥用容器中，将其放入到干燥机中，在干燥机内优选以10～20L/min的流量流入氮、氩等，同时在200℃～300℃的温度下干燥6～48小时，得到干燥粉。接着，将该干燥粉从干燥机中取出，使用辊式破碎机等的粉碎机进行粉碎。当使用辊式破碎机时，将轧辊间隙适当调整为0.2～2.0mm、轧辊转速适当调整为3～200rpm来进行粉碎。最后，使用振动筛等将粉碎过的干燥粉进行分级，由此得到平均粒径D50为10～3000μm、优选70～1300μm的二氧化硅粉末。
作为第3方法，首先相对于平均粒径D50为0.007～0.030μm、比表面积为50～380m2/g的热解法二氧化硅1mol，准备超纯水3.0～35.0mol。将准备的超纯水加入到容器内，在氮、氩等的气氛中将温度保持在10～30℃进行搅拌，同时添加热解法二氧化硅。添加热解法二氧化硅后，继续搅拌0.5～6小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时，搅拌速度优选在10～50rpm的范围。接着，将上述二氧化硅质的凝胶移入到干燥用容器中，并将其放到干燥机中，在干燥机内优选以1～20L/min的流量流入氮、氩等，同时在200℃～300℃的温度下干燥12～48小时，得到干燥粉。接着，将该干燥粉从干燥机中取出，使用辊式破碎机等的粉碎机进行粉碎。当使用辊式破碎机时，将轧辊间隙适当调整为0.2～2.0mm、轧辊转速适当调整为3～200rpm来进行粉碎。最后，使用振动筛等将粉碎过的干燥粉进行分级，由此可以得到平均粒径D50为10～3000μm、优选70～1300μm的二氧化硅粉末。
对于这样造粒、得到的二氧化硅粉末，在下述的条件下进行球化处理，但在本发明第2实施方式的合成非晶态二氧化硅粉末的制造方法中，在该球化处理之前，如图4所示，在规定的条件下进行煅烧。该煅烧利用耐热性玻璃或石英制的容器，在大气或氮气氛中、以800～1450℃的温度进行。通过在球化处理步骤之前设置煅烧步骤，可以极为减少在表面吸附的气体成分、粉末内部的气体成分。另外，由热解法二氧化硅造粒了的粉末由于具有纳米尺寸的闭口孔，因此对该粉末实施球化处理时，在粒子内残留有孔穴。因此，通过对球化处理前的由热解法二氧化硅造粒了的粉末进行煅烧，可以使上述纳米尺寸的闭口孔消失。当煅烧温度小于下限值时，不能充分得到由煅烧导致的杂质的减少效果、或使热解法二氧化硅中的闭口孔消失的效果。另一方面，如果煅烧温度超过上限值，则产生粉末间粘着的缺点。
由上述第1～第3的方法得到的二氧化硅粉末或对该粉末在上述条件下进行了煅烧的二氧化硅粉末的球化，通过利用了热等离子体的球化处理来进行。在利用了热等离子体的球化处理中，例如可以使用如图5所示的装置。该装置30具备产生等离子体的等离子枪31、在该等离子枪31的下部设置的作为反应筒的室32、和在该室32的下部设置的回收处理后的粉末的回收部33。等离子枪31具有与室32连通的顶部被密封了的石英管34、和缠绕在该石英管34上的高频感应线圈36。在石英管34的上部，以贯穿的方式设置原料供给管37，且与气体导入管38相连接。在室32的侧方设置气体排放口39。在等离子枪31中，对高频感应线圈36通电时，产生等离子体40，从气体导入管38向石英管34中供给氩、氧等的气体。原料粉末通过原料供给管37向等离子体40中供给。另外，室32内的气体从设置在室32侧方的气体排放口39排出。
在第1实施方式中，首先，从装置30的气体导入管38以60～100L/min的流量导入作为工作气体的氩，对等离子枪31外加频率为2～3MHz、功率为90kW以上、优选功率为120～1000kW的高频，产生等离子体。在等离子体稳定后，以30～125L/min的流量缓慢导入氧，产生氩－氧等离子体。接着，将由上述第1～第3的方法中得到的二氧化硅粉末从原料供给管37以3.5～17.5kg/hr的供给速度加入到氩－氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使成为了熔体的粒子落下，利用回收部33回收落下的粒子，由此可以得到球化了的二氧化硅粉末41。
另外，在第2实施方式中，首先，从装置30的气体导入管38以50～80L/min的流量导入作为工作气体的氩，对等离子枪31外加频率为2～3MHz、功率为90～120kW的高频，产生等离子体。在等离子体稳定后，以30～90L/min的流量缓慢导入氧，产生氩－氧等离子体。接着，将上述煅烧后的二氧化硅粉末从原料供给管37以3.5～11.5kg/hr的供给速度加入到氩－氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使成为了熔体的粒子落下，利用回收部33回收落下的粒子，由此可以得到球化了的二氧化硅粉末41。
合成非晶态二氧化硅粉末的圆形度、未熔化率等的调整，可以通过调整高频功率、二氧化硅粉末的供给速度等来进行。例如，在上述范围中，将高频功率（W）设为A、二氧化硅粉末的供给速度（kg/hr）设为B时，使上述高频功率A为90kW以上的条件、且调整高频功率A和二氧化硅粉末的供给速度B，以使Ａ／B（W?hr／kg）的值为1.0×104以上的范围，由此可以得到所需的圆形度、未熔化率。
球化处理后的二氧化硅粉末在其表面上附着有蒸发到氩－氧等离子体中的二氧化硅粉末的微粉，因此将球状步骤后的球化二氧化硅粉末和超纯水加入到洗涤容器中，进行超声波洗涤。超声波洗涤后，该二氧化硅粉末的微粉转移至超纯水中，从而利用网眼粗的过滤器进行过滤。反复进行该操作，直至二氧化硅粉末的微粉消失。
洗涤步骤后的二氧化硅粉末的干燥优选通过下述这样来进行：首先将粉末加入到干燥用容器中，将该干燥用容器放入到干燥机中。然后在干燥机内以1～20L/min的流量流入氮、氩等，同时在100℃～400℃的温度下保持3～48小时。
利用以上的步骤，可得到本发明的合成非晶态二氧化硅粉末。该合成非晶态二氧化硅粉末的不可避免的气体吸附量少，可以合适地用作合成石英玻璃制品的原料。特别地，在本发明第2实施方式的制造方法中，通过在球化处理步骤之前设置规定条件下的煅烧步骤，可以极为减少吸附在表面的气体成分、粉末内部的气体成分。
实施例
接着，将本发明的实施例与比较例一起详细地进行说明。
＜实施例1＞
首先，相对于四氯化硅1mol，准备相当于55.6mol的量的超纯水。将该超纯水加入到容器内，在氮气氛中将温度保持在25℃进行搅拌，同时添加四氯化硅并进行水解。添加四氯化硅后继续搅拌2小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时，搅拌速度设为100rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶移入干燥用容器中，将其放入到干燥机中， 在干燥机内以10L/min的流量流入氮，同时在200℃的温度下干燥24小时，得到干燥粉。将该干燥粉从干燥机中取出，使用辊式破碎机进行粉碎。此时将轧辊间隙调整为0.2mm、轧辊转速调整为40rpm来进行粉碎。使用网孔为100μm和网孔为150μm的振动筛将粉碎过的干燥粉进行分级，得到平均粒径D50为124μm的二氧化硅粉末。
接着，使用图5所示的装置30，利用下表1所示的条件，对上述得到的二氧化硅粉末在不进行煅烧的情况下实施球化处理。具体地，首先，从装置30的气体供给管38导入作为工作气体的氩，对等离子枪31外加高频，产生等离子体。在等离子体稳定后，缓慢导入氧，产生氩－氧等离子体。将上述得到的二氧化硅粉末从原料供给管37加入到氩－氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使成为了熔体的粒子落下，利用回收部33回收落下的粒子，由此得到球化了的二氧化硅粉末41。
球化处理后，在洗涤容器中加入上述粉末和超纯水，进行超声波洗涤。进行超声波洗涤后，用网孔为50μm的过滤器过滤。反复进行该操作，直至在二氧化硅粉末的粒子表面上附着的微粉消失。
最后，将洗涤过的粉末加入到干燥用容器中，将该干燥用容器放到干燥机中，在干燥机内以10L/min的流量流入氮，同时在200℃的温度下保持48小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。
＜实施例2＞
首先，相对于四甲氧基硅烷1mol，准备超纯水2mol、乙醇2mol。将准备的超纯水、乙醇加入到容器内，在氮气氛下将温度保持在60℃进行搅拌，同时添加四甲氧基硅烷并进行水解。添加四甲氧基硅烷后搅拌60分钟，然后进而添加相对于四甲氧基硅烷1mol为30mol的超纯水，继续搅拌5小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时，搅拌速度设为100rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶移入干燥用容器中，并将其放到干燥机中，在干燥机内以20L/min的流量流入氮，同时在200℃的温度下干燥48小时，得到干燥粉。将该干燥粉从干燥机中取出，使用辊式破碎机进行粉碎。此时将轧辊间隙调整为0.2mm、轧辊转速调整为55rpm来进行粉碎。使用网孔为100μm和网孔为150μm的振动筛将粉碎过的干燥粉进行分级，得到平均粒径D50为135μm的二氧化硅粉末。
接着，使用图5所示的装置30，利用下表1所示的条件，对上述得到的二氧化硅粉末在不进行煅烧的情况下实施球化处理。具体地，首先，从装置30的气体供给管38导入作为工作气体的氩，对等离子枪31外加高频，产生等离子体。在等离子体稳定后，缓慢导入氧，产生氩－氧等离子体。将上述得到的二氧化硅粉末从原料供给管37加入到氩－氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使成为了熔体的粒子落下，利用回收部33回收落下的粒子，由此得到球化了的二氧化硅粉末41。
球化处理后，在洗涤容器中加入上述粉末和超纯水，进行超声波洗涤。进行超声波洗涤后，用网孔为50μm的过滤器过滤。反复进行该操作，直至在二氧化硅粉末的粒子表面上附着的微粉消失。
最后，将洗涤后的粉末加入到干燥用容器中，将该干燥用容器放到干燥机中，在干燥机内以10L/min的流量流入氩，同时在300℃的温度下保持12小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。
＜实施例3＞
首先，相对于平均粒径D50为0.030μm、比表面积为50m2/g的热解法二氧化硅1mol，准备超纯水10mol。将准备的超纯水加入到容器内，在氮气氛中将温度保持在25℃进行搅拌，同时添加热解法二氧化硅。添加热解法二氧化硅后继续搅拌3小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时，搅拌速度设为30rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶移入干燥用容器中，将其放入到干燥机中，在干燥机内中以10L/min的流量流入氮，同时在300℃的温度下干燥12小时，得到干燥粉。将该干燥粉从干燥机中取出，使用辊式破碎机进行粉碎。此时将轧辊间隙调整为0.5mm、轧辊转速调整为100rpm来进行粉碎。使用网孔为400μm和网孔为500μm的振动筛将粉碎过的干燥粉分级，得到平均粒径D50为459μm的二氧化硅粉末。
接着，使用图5所示的装置30，利用下表1所示的条件，对上述得到的二氧化硅粉末在不进行煅烧的情况下实施球化处理。具体地，首先，从装置30的气体供给管38导入作为工作气体的氩，对等离子枪31外加高频，产生等离子体。在等离子体稳定后，缓慢导入氧，产生氩－氧等离子体。将上述得到的二氧化硅粉末从原料供给管37加入到氩－氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使成为了熔体的粒子落下，利用回收部33回收落下的粒子，由此得到球化了的二氧化硅粉末41。
球化处理后，在洗涤容器中加入上述粉末和超纯水，进行超声波洗涤。进行超声波洗涤后，利用网孔为200μm的过滤器过滤。反复进行该操作，直至在二氧化硅粉末的粒子表面上附着的微粉消失。
最后，将洗涤后的粉末加入到干燥用容器中，将该干燥用容器放到干燥机中，在干燥机内以20L/min的流量流入氮，同时在200℃的温度下保持36小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。
＜实施例4＞
除了得到平均粒径D50为900μm的二氧化硅粉末、以及用下表1所示的条件实施球化处理以外，其它与实施例1同样来得到合成非晶态二氧化硅粉末。
＜实施例5＞
首先，相对于平均粒径D50为0.020μm、比表面积为90m2/g的热解法二氧化硅1mol，准备超纯水12mol。将准备的超纯水加入到容器内，在氮气氛下将温度保持在30℃进行搅拌，同时添加热解法二氧化硅。添加热解法二氧化硅后，继续搅拌2小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时，搅拌速度设为20rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶移入干燥用容器中，并将其放入到干燥机中，在干燥机内以1.0L/min的流量流入氮，同时在250℃的温度下干燥15小时，得到干燥粉。将该干燥粉从干燥机中取出，使用辊式破碎机进行粉碎。此时，将轧辊间隙调整为0.2mm、轧辊转速调整为25rpm来进行粉碎。使用网孔为50μm和网孔为150μm的振动筛将粉碎过的干燥粉分级，得到平均粒径D50为95μm的二氧化硅粉末。
接着，使用图5所示的装置30，利用下表1所示的条件，对于上述得到的二氧化硅粉末在不进行煅烧的情况下实施球化处理。具体地，首先从装置30的气体供给管38导入作为工作气体的氩，对等离子枪31外加高频，产生等离子体。在等离子体稳定后，缓慢导入氧，产生氩－氧等离子体。将上述得到的二氧化硅粉末从原料供给管37加入到氩－氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使成为了熔体的粒子落下，利用回收部33回收落下的粒子，由此得到球化了的二氧化硅粉末41。
球化处理后，在洗涤容器中加入上述粉末和超纯水，进行超声波洗涤。进行超声波洗涤后，用网孔为50μm的过滤器过滤。反复进行该操作，直至在二氧化硅粉末的粒子表面上附着的微粉消失。
最后，将洗涤后的粉末加入到干燥用容器中，将该干燥用容器装入到干燥机中，在干燥机内以10L/min的流量流入氮，同时在250℃的温度下保持24小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。
＜实施例6＞
首先，相对于四氯化硅1mol，准备相当于60mol的量的超纯水。将该超纯水加入到容器内，在氮气氛下将温度保持在30℃进行搅拌，同时添加四氯化硅并进行水解。添加四氯化硅后，继续搅拌4小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时，搅拌速度设为250rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶移入干燥用容器中，并将其放入到干燥机中，在干燥机内以10L/min的流量流入氮，同时在250℃的温度下干燥24小时，得到干燥粉。将该干燥粉从干燥机中取出，使用辊式破碎机进行粉碎。此时将轧辊间隙调整为0.2mm、轧辊转速调整为150rpm来进行粉碎。使用网孔为50μm和网孔为200μm的振动筛将粉碎过的干燥粉分级，得到平均粒径D50为116μm的二氧化硅粉末。
接着，使用图5所示的装置30，利用下表1所示的条件，对于上述得到的二氧化硅粉末在不进行煅烧的情况下实施球化处理。具体地，首先从装置30的气体导入管38导入作为工作气体的氩，对等离子枪31外加高频，产生等离子体。在等离子体稳定后，缓慢导入氧，产生氩－氧等离子体。将上述得到的二氧化硅粉末从原料供给管37加入到氩－氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使成为了熔体的粒子落下，利用回收部33回收落下的粒子，由此得到球化了的二氧化硅粉末41。
球化处理后，在洗涤容器中加入上述粉末和超纯水，进行超声波洗涤。进行超声波洗涤后，用网孔为50μm的过滤器过滤。反复进行该操作，直至在二氧化硅粉末的粒子表面上附着的微粉消失。
最后，将洗涤后的粉末加入到干燥用容器中，在干燥机内以15L/min的流量流入氮，同时在150℃的温度下保持48小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。
＜实施例7＞
首先，相对于四甲氧基硅烷1mol，准备超纯水1mol、乙醇1mol。将准备的超纯水、乙醇加入到容器内，在氮气氛中将温度保持在60℃进行搅拌，同时添加四甲氧基硅烷进行水解。添加四甲氧基硅烷后搅拌60分钟，然后进而添加相对于四甲氧基硅烷1mol为25mol的超纯水，继续搅拌6小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时，搅拌速度设为100rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶移入干燥用容器中，将其放入到干燥机中，在干燥机内以20L/min的流量流入氮，同时在150℃的温度下干燥48小时，得到干燥粉。将该干燥粉从干燥机中取出，使用辊式破碎机进行粉碎。此时将轧辊间隙调整为0.2mm、轧辊转速调整为55rpm来进行粉碎。使用网孔为50μm和网孔为200μm的振动筛将粉碎过的干燥粉进行分级，得到平均粒径D50为118μm的二氧化硅粉末。
接着，使用图5所示的装置30，利用下表1所示的条件，对上述得到的二氧化硅粉末在不进行煅烧的情况下实施球化处理。具体地，首先，从装置30的气体导入管38导入作为工作气体的氩，对等离子枪31外加高频，产生等离子体。在等离子体稳定后，缓慢导入氧，产生氩－氧等离子体。将上述得到的二氧化硅粉末从原料供给管37加入到氩－氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使成为了熔体的粒子落下，利用回收部33回收落下的粒子，由此得到球化了的二氧化硅粉末41。
球化处理后，在洗涤容器中加入上述粉末和超纯水，进行超声波洗涤。进行超声波洗涤后，用网孔为50μm的过滤器过滤。反复进行该操作，直至在二氧化硅粉末的粒子表面上附着的微粉消失。
最后，将洗涤后的粉末加入到干燥用容器中，在干燥机内以15L/min的流量流入氮，同时在150℃的温度下保持48小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。
＜比较例1＞
除了用下表1所示的条件实施球化处理以外，其它与实施例1同样来得到合成非晶态二氧化硅粉末。
＜比较例2＞
除了用下表1所示的条件实施球化处理以外，其它与实施例2同样地得到合成非晶态二氧化硅粉末。
＜比较例3＞
除了用下表1所示的条件实施球化处理以外，其它与实施例3同样地得到合成非晶态二氧化硅粉末。
＜比较例4＞
除了用下表1所示的条件实施球化处理以外，其它与实施例3同样地得到合成非晶态二氧化硅粉末。
＜比较例5＞
除了用下表1所示的条件实施球化处理以外，其它与实施例4同样地得到合成非晶态二氧化硅粉末。
＜比较例6＞
首先，相对于四氯化硅1mol，准备相当于55.6mol的量的超纯水。将该超纯水加入到容器内，在氮气氛下将温度保持在25℃进行搅拌，同时添加四氯化硅并进行水解。添加四氯化硅后继续搅拌2小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时，搅拌速度设为100rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶移入干燥用容器中，并将其放入到干燥机中，在干燥机内以10L/min的流量流入氮，同时在200℃的温度下干燥24小时，得到干燥粉。将该干燥粉从干燥机中取出，使用辊式破碎机进行粉碎。此时，将轧辊间隙调整为0.2mm、轧辊转速调整为40rpm来进行粉碎。使用网孔为100μm和网孔为150μm的振动筛将粉碎过的干燥粉进行分级，得到平均粒径D50为128μm的二氧化硅粉末。
最后，将粉碎过的粉末加入到煅烧用容器中，并将该煅烧用容器放到煅烧炉中，在煅烧内以10L/min的流量流入氮，同时在1200℃的温度下保持48小时，由此得到平均粒径D50为91μm的合成非晶态二氧化硅粉末。将没有实施该球化处理的二氧化硅粉末作为比较例6。
＜比较例7＞
首先，相对于四甲氧基硅烷1mol，准备超纯水2mol、乙醇2mol。将准备的超纯水、乙醇加入到容器内，在氮气氛下将温度保持在60℃进行搅拌，同时添加四甲氧基硅烷并进行水解。添加四甲氧基硅烷后搅拌60分钟，然后进而添加相对于四甲氧基硅烷1mol为30mol的超纯水，继续搅拌6小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时，搅拌速度设为100rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶移入干燥用容器中，并将其放入到干燥机中，在干燥机内以20L/min的流量流入氮，同时在200℃的温度下干燥48小时，得到干燥粉。将该干燥粉从干燥机中取出，使用辊式破碎机进行粉碎。此时将轧辊间隙调整为0.4mm、轧辊转速调整为100rpm来进行粉碎。使用网孔为400μm和网孔为500μm的振动筛将粉碎过的干燥粉分级，得到平均粒径D50为469μm的二氧化硅粉末。
最后，将粉碎过的粉末加入到煅烧用容器中，将该煅烧用容器放到煅烧炉中，在煅烧内以10L/min的流量流入氩，同时在1200℃的温度下保持48小时，由此得到平均粒径D50为328μm的合成非晶态二氧化硅粉末。将没有实施该球化处理的二氧化硅粉末作为比较例7。
＜比较例8＞
首先，相对于平均粒径D50为0.030μm、比表面积为50m2/g的热解法二氧化硅1mol，准备超纯水10mol。将准备的超纯水加入到容器内，在氮气氛下将温度保持在25℃进行搅拌，同时添加热解法二氧化硅。添加热解法二氧化硅后继续搅拌3小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时，搅拌速度设为30rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶移入干燥用容器中，并将其放到干燥机中，在干燥机内以10L/min的流量流入氮，同时在300℃的温度下干燥12小时，得到干燥粉。将该干燥粉从干燥机中取出，使用辊式破碎机进行粉碎。此时将轧辊间隙调整为0.9mm、轧辊转速调整为150rpm来进行粉碎。使用网孔为800μm和网孔为900μm的振动筛将粉碎过的干燥粉进行分级，得到平均粒径D50为849μm的二氧化硅粉末。
最后，将粉碎过的粉末加入到煅烧用容器中，将该煅烧用容器放入煅烧炉中，在煅烧内以10L/min的流量流入氩，同时在1200℃的温度下保持48小时，由此得到平均粒径D50为594μm的合成非晶态二氧化硅粉末。将该没有实施球化处理的二氧化硅粉末作为比较例8。
[表1]
＜实施例8＞
首先，相对于平均粒径D50为0.020μm、比表面积为90m2/g的热解法二氧化硅1mol，准备超纯水12mol。将准备的超纯水加入到容器内，在氮气氛中，将温度保护在30℃进行搅拌，同时添加热解法二氧化硅。添加热解法二氧化硅后继续搅拌2小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时，搅拌速度设为20rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶移入干燥用容器中，将其放到干燥机中，在干燥机内以10L/min的流量流入氩，同时在250℃的温度干燥15小时，得到干燥粉。将该干燥粉从干燥机中取出，使用辊式破碎机进行粉碎。此时将轧辊间隙调整为0.2mm、轧辊转速调整为25rpm来进行粉碎。使用网孔为75μm和网孔为200μm的振动筛将粉碎过的干燥粉进行分级，得到平均粒径D50为140μm的二氧化硅粉末。
将上述造粒过的粉末加入到石英制容器中，在大气气氛下、1250℃进行48小时的煅烧，得到平均粒径D50为97μm的二氧化硅粉末。
接着，使用图5所示的装置30，利用下表2所示的条件，对于上述煅烧后得到的二氧化硅粉末实施球化处理。具体地，首先，从装置30的气体供给管38导入作为工作气体的氩，对等离子枪31外加高频，产生等离子体。在等离子体稳定后，缓慢导入氧，产生氩－氧等离子体。将上述得到的二氧化硅粉末从原料供给管37加入到氩－氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使成为了熔体的粒子落下，利用回收部33回收落下的粒子，由此得到球化了的二氧化硅粉末41。
球化处理后，在洗涤容器中加入上述粉末和超纯水，进行超声波洗涤。进行超声波洗涤后，用网孔为50μm的过滤器过滤。反复进行该操作，直至在二氧化硅粉末的粒子表面上附着的微粉消失。
最后，将洗涤后的粉末加入到干燥用容器中，将该干燥用容器加入到干燥机中，在干燥机内以10L/min的流量流入氩，同时在250℃的温度下保持24小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。
＜实施例9＞
首先，相对于平均粒径D50为0.030μm、比表面积为50m2/g的热解法二氧化硅1mol，准备超纯水5mol。将准备的超纯水加入到容器内，在氮气氛下将温度保持在20℃进行搅拌，同时添加热解法二氧化硅。添加热解法二氧化硅后，继续搅拌0.5小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时，搅拌速度设为30rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶移入干燥用容器中，并将其放到干燥机中，在干燥机内以15L/min的流量流入氮，同时在200℃的温度下干燥48小时，得到干燥粉。将该干燥粉从干燥机中取出，使用辊式破碎机进行粉碎。此时将轧辊间隙调整为0.3mm、轧辊转速调整为100rpm来进行粉碎。使用网孔为75μm和网孔为250μm的振动筛将粉碎过的干燥粉进行分级，得到平均粒径D50为155μm的二氧化硅粉末。
将上述造粒过的粉末加入到石英制容器中，在大气气氛下、1300℃进行24小时的煅烧，得到平均粒径D50为105μm的二氧化硅粉末。
接着，使用图5所示的装置30，利用下表2所示的条件，对于上述煅烧后得到的二氧化硅粉末实施球化处理。具体地，首先，从装置30的气体供给管38导入作为工作气体的氩，对等离子枪31外加高频，产生等离子体。在等离子体稳定后，缓慢导入氧，产生氩－氧等离子体。将上述得到的二氧化硅粉末从原料供给管37加入到氩－氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使成为了熔体的粒子落下，利用回收部33回收落下的粒子，由此得到球化了的二氧化硅粉末41。
球化处理后，在洗涤容器中加入上述粉末和超纯水，进行超声波洗涤。进行超声波洗涤后，用网孔为50μm的过滤器过滤。反复进行该操作，直至在二氧化硅粉末的粒子表面上附着的微粉消失。
最后，将洗涤后的粉末加入到干燥用容器中，并将该干燥用容器放入到干燥机中，在干燥机内以1L/min的流量流入氮，同时在400℃的温度下保持12小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。
＜实施例10＞
首先，相对于平均粒径D50为0.007μm、比表面积为300m2/g的热解法二氧化硅1mol，准备超纯水30mol。将准备的超纯水加入到容器内，在氩气氛下将温度保持在10℃进行搅拌，同时添加热解法二氧化硅。添加热解法二氧化硅后，继续搅拌6小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时，搅拌速度设为50rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶移入干燥用容器中，将其放到干燥机中，在干燥机内以15L/min的流量流入氮，同时在300℃的温度下干燥12小时，得到干燥粉。将该干燥粉从干燥机中取出，使用辊式破碎机进行粉碎。此时将轧辊间隙调整为0.5mm、轧辊转速调整为100rpm来进行粉碎。使用网孔为300μm和网孔为600μm的振动筛将粉碎过的干燥粉进行分级，得到平均粒径D50为482μm的二氧化硅粉末。
将上述造粒过的粉末加入到石英制容器中，在大气气氛下进行1350℃、72小时的煅烧，得到平均粒径D50为342μm的二氧化硅粉末。
接着，使用图5所示的装置30，利用下表2所示的条件，对于上述煅烧后得到的二氧化硅粉末实施球化处理。具体地，首先，从装置30的气体供给管38导入作为工作气体的氩，对等离子枪31外加高频，产生等离子体。在等离子体稳定后，缓慢导入氧，产生氩－氧等离子体。将上述得到的二氧化硅粉末从原料供给管37加入到氩－氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使成为了熔体的粒子落下，利用回收部33回收落下的粒子，由此得到球化了的二氧化硅粉末41。
球化处理后，在洗涤容器中加入上述粉末和超纯水，进行超声波洗涤。进行超声波洗涤后，用网孔为200μm的过滤器进行过滤。反复进行该操作，直至在二氧化硅粉末的粒子表面上附着的微粉消失。
最后，将洗涤后的粉末加入到干燥用容器中，并将该干燥用容器放入到干燥机中，在干燥机内以10L/min的流量流入氮，同时在250℃的温度下保持24小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。
＜实施例11＞
首先，相对于平均粒径D50为0.016μm、比表面积为130m2/g的热解法二氧化硅1mol，准备超纯水15mol。将准备的超纯水加入到容器内，在氩气氛下将温度保持在25℃进行搅拌，同时添加热解法二氧化硅。添加热解法二氧化硅后继续搅拌3小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时，搅拌速度设为15rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶移入干燥用容器中，并将其放到干燥机中，在干燥机内以10L/min的流量流入氩，同时在200℃的温度下干燥36小时，得到干燥粉。将该干燥粉从干燥机中取出，使用辊式破碎机进行粉碎。此时将轧辊间隙调整为1.0mm、轧辊转速调整为50rpm来进行粉碎。使用网孔为500μm和网孔为1500μm的振动筛将粉碎过的干燥粉进行分级，得到平均粒径D50为1083μm的二氧化硅粉末。
将上述造粒过的粉末加入到石英制容器中，在大气气氛下、1450℃进行72小时的煅烧，得到平均粒径D50为725μm的二氧化硅粉末。
接着，使用图5所示的装置30，利用下表2所示的条件，对于上述煅烧后得到的二氧化硅粉末实施球化处理。具体地，首先，从装置30的气体供给管38导入作为工作气体的氩，对等离子枪31外加高频，产生等离子体。在等离子体稳定后，缓慢导入氧，产生氩－氧等离子体。将上述得到的二氧化硅粉末从原料供给管37加入到氩－氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使成为了熔体的粒子落下，利用回收部33回收落下的粒子，由此得到球化了的二氧化硅粉末41。
球化处理后，在洗涤容器中加入上述粉末和超纯水，进行超声波洗涤。进行超声波洗涤后，用网孔为400μm的过滤器过滤。反复进行该操作，直至在二氧化硅粉末的粒子表面上附着的微粉消失。
最后，将洗涤后的粉末加入到干燥用容器中，将该干燥用容器放入到干燥机中，在干燥机内以10L/min的流量流入氮，同时在300℃的温度下保持24小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。
＜实施例12＞
首先，相对于四氯化硅1mol，准备相当于60mol的量的超纯水。将该超纯水加入到容器内，在氮气氛中将温度保持在30℃进行搅拌，同时添加四氯化硅并进行水解。添加四氯化硅后继续搅拌4小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时，搅拌速度设为250rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶移入干燥用容器中，将其放到干燥机中，在干燥机内以10L/min的流量流入氮，同时在250℃的温度下干燥24小时，得到干燥粉。将该干燥粉从干燥机中取出，使用辊式破碎机进行粉碎。此时将轧辊间隙调整为0.2mm、轧辊转速调整为150rpm来进行粉碎。使用网孔为50μm和网孔为200μm的振动筛将粉碎过的干燥粉进行分级，得到平均粒径D50为151μm的二氧化硅粉末。
将上述造粒过的粉末加入到石英制容器中，在大气气氛中、1400℃进行36小时的煅烧，得到平均粒径D50为111μm的二氧化硅粉末。
接着，使用图5所示的装置30，利用下表2所示的条件对上述煅烧后得到的二氧化硅粉末实施球化处理。具体地，首先，从装置30的气体导入管38导入作为工作气体的氩，对等离子枪31外加高频，产生等离子体。在等离子体稳定后，缓慢导入氧，产生氩－氧等离子体。将上述得到的二氧化硅粉末从原料供给管37加入到氩－氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使成为了熔体的粒子落下，利用回收部33回收落下的粒子，由此得到球化了的二氧化硅粉末41。
球化处理后，在洗涤容器中加入上述粉末和超纯水，进行超声波洗涤。进行超声波洗涤后，用网孔为50μm的过滤器过滤。反复进行该操作，直至在二氧化硅粉末的粒子表面上附着的微粉消失。
最后，将洗涤后的粉末加入到干燥用容器中，在干燥机内以15L/min的流量流入氮，同时在150℃的温度下保持48小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。
＜实施例13＞
首先，相对于四甲氧基硅烷1mol，准备超纯水1mol、乙醇1mol。将准备的超纯水、乙醇加入到容器内，在氮气氛中将温度保持在60℃进行搅拌，同时添加四甲氧基硅烷，并进行水解。添加四甲氧基硅烷后搅拌60分钟，然后进而添加相对于四甲氧基硅烷1mol为25mol的超纯水，继续搅拌6小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时，搅拌速度设为100rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶移入干燥用容器中，并将其放入到干燥机中，在干燥机内以20L/min的流量流入氮，同时在200℃的温度下干燥24小时，得到干燥粉。将该干燥粉从干燥机中取出，使用辊式破碎机进行粉碎。此时将轧辊间隙调整为0.2mm、轧辊转速调整为55rpm来进行粉碎。使用网孔为75μm和网孔为250μm的振动筛将粉碎过的干燥粉进行分级，得到平均粒径D50为147μm的二氧化硅粉末。
将上述造粒过的粉末加入到石英制容器中，在大气气氛下、1200℃进行72小时的煅烧，得到平均粒径D50为107μm的二氧化硅粉末。
接着，使用图5所示的装置30，利用下表2所示的条件，对于上述煅烧后得到的二氧化硅粉末实施球化处理。具体地，首先，从装置30的气体导入管38导入作为工作气体的氩，对等离子枪31外加高频，产生等离子体。在等离子体稳定后，缓慢导入氧，产生氩－氧等离子体。将上述得到的二氧化硅粉末从原料供给管37加入到氩－氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使成为了熔体的粒子落下，利用回收部33回收落下的粒子，由此得到球化了的二氧化硅粉末41。
球化处理后，在洗涤容器中加入上述粉末和超纯水，进行超声波洗涤。进行超声波洗涤后，用网孔为50μm的过滤器过滤。反复进行该操作，直至在二氧化硅粉末的粒子表面上附着的微粉消失。
最后，将洗涤后的粉末加入到干燥用容器中，在干燥机内以10L/min的流量流入氩，同时在300℃的温度下保持12小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。
＜比较例9＞
首先，相对于平均粒径D50为0.020μm、比表面积为90m2/g的热解法二氧化硅1mol，准备超纯水12mol。将准备的超纯水加入到容器内，在氮气氛下将温度保持在30℃进行搅拌，同时添加热解法二氧化硅。添加热解法二氧化硅后，继续搅拌2小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时，搅拌速度设为20rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶移入干燥用容器中，并将其放入到干燥机中，在干燥机内以10L/min的流量流入氩，同时在250℃的温度下干燥15小时，得到干燥粉。将该干燥粉从干燥机中取出，使用辊式破碎机进行粉碎。此时将轧辊间隙调整为0.2mm、轧辊转速调整为25rpm来进行粉碎。使用网孔为75μm和网孔为250μm的振动筛将粉碎过的干燥粉进行分级，得到平均粒径D50为144μm的二氧化硅粉末。
将上述造粒过的粉末加入到石英制容器中，在大气气氛中、1200℃进行36小时的煅烧，得到平均粒径D50为101μm的二氧化硅粉末。
接着，使用图5所示的装置30，利用下表2所示的条件，对于上述煅烧后得到的二氧化硅粉末实施球化处理。具体地，首先，从装置30的气体供给管38导入作为工作气体的氩，对等离子枪31外加高频，产生等离子体。在等离子体稳定后，缓慢导入氧，产生氩－氧等离子体。将上述得到的二氧化硅粉末从原料供给管37加入到氩－氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使成为了熔体的粒子落下，利用回收部33回收落下的粒子，由此得到球化了的二氧化硅粉末41。
球化处理后，在洗涤容器中加入上述粉末和超纯水，进行超声波洗涤。进行超声波洗涤后，用网孔为50μm的过滤器过滤。反复进行该操作，直至在二氧化硅粉末的粒子表面上附着的微粉消失。
最后，将洗涤后的粉末加入到干燥用容器中，将该干燥用容器放入到干燥机中，在干燥机内以10L/min的流量流入氩，同时在250℃的温度下保持24小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。
＜比较例10＞
首先，相对于平均粒径D50为0.030μm、比表面积为50m2/g的热解法二氧化硅1mol，准备超纯水5mol。将准备的超纯水加入到容器内，在氮气氛中将温度保持在20℃进行搅拌，同时添加热解法二氧化硅。添加热解法二氧化硅后继续搅拌0.5小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时，搅拌速度设为30rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶移入干燥用容器中，将其放入到干燥机中，在干燥机内以15L/min的流量流入氮，同时在200℃的温度下干燥48小时，得到干燥粉。将该干燥粉从干燥机中取出，使用辊式破碎机进行粉碎。此时将轧辊间隙调整为0.3mm、轧辊转速调整为100rpm来进行粉碎。使用网孔为75μm和网孔为250μm的振动筛将粉碎过的干燥粉进行分级，得到平均粒径D50为174μm的二氧化硅粉末。
将上述造粒过的粉末加入到石英制容器中，在大气气氛中、1250℃进行24小时的煅烧，得到平均粒径D50为115μm的二氧化硅粉末。
接着，使用图5所示的装置30，利用下表2所示的条件，对上述煅烧后得到的二氧化硅粉末实施球化处理。具体地，首先，从装置30的气体供给管38导入作为工作气体的氩，对等离子枪31外加高频，产生等离子体。在等离子体稳定后，缓慢导入氧，产生氩－氧等离子体。将上述得到的二氧化硅粉末从原料供给管37加入到氩－氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使成为了熔体的粒子落下，利用回收部33回收落下的粒子，由此得到球化了的二氧化硅粉末41。
球化处理后，在洗涤容器中加入上述粉末和超纯水，进行超声波洗涤。进行超声波洗涤后，用网孔为50μm的过滤器过滤。反复进行该操作，直至在二氧化硅粉末的粒子表面上附着的微粉消失。
最后，将洗涤后的粉末加入到干燥用容器中，将该干燥用容器放入到干燥机中，在干燥机内以1L/min的流量流入氮，同时在400℃的温度下保持12小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。
＜比较例11＞
首先，相对于平均粒径D50为0.007μm、比表面积为300m2/g的热解法二氧化硅1mol，准备超纯水30mol。将准备的超纯水加入到容器内，在氮气氛中将温度保持在10℃进行搅拌，同时添加热解法二氧化硅。添加热解法二氧化硅后继续搅拌6小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时，搅拌速度设为50rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶移入干燥用容器中，将其放入到干燥机中，在干燥机内以15L/min的流量流入氮，同时在300℃的温度下干燥12小时，得到干燥粉。将该干燥粉从干燥机中取出，使用辊式破碎机进行粉碎。此时将轧辊间隙调整为0.5mm、轧辊转速调整为100rpm来进行粉碎。使用网孔为300μm和网孔为700μm的振动筛将粉碎过的干燥粉进行分级，得到平均粒径D50为516μm的二氧化硅粉末。
将上述造粒过的粉末加入到石英制容器中，在大气气氛中、1350℃进行72小时的煅烧，得到平均粒径D50为361μm的二氧化硅粉末。
接着，使用图5所示的装置30，利用下表2所示的条件，对上述煅烧后得到的二氧化硅粉末实施球化处理。具体地，首先，从装置30的气体供给管38导入作为工作气体的氩，对等离子枪31外加高频，产生等离子体。在等离子体稳定后，缓慢导入氧，产生氩－氧等离子体。将上述得到的二氧化硅粉末从原料供给管37加入到氩－氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使成为了熔体的粒子落下，利用回收部33回收落下的粒子，由此得到球化了的二氧化硅粉末41。
球化处理后，在洗涤容器中加入上述粉末和超纯水，进行超声波洗涤。进行超声波洗涤后，用网孔为200μm的过滤器过滤。反复进行该操作，直至在二氧化硅粉末的粒子表面上附着的微粉消失。
最后，将洗涤后的粉末加入到干燥用容器中，将该干燥用容器放入到干燥机中，在干燥机内以10L/min的流量流入氮，同时在250℃的温度下保持24小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。
＜比较例12＞
首先，相对于平均粒径D50为0.016μm、比表面积为130m2/g的热解法二氧化硅1mol，准备超纯水15mol。将准备的超纯水加入到容器内，在氩气氛中将温度保持在25℃进行搅拌，同时添加热解法二氧化硅。添加热解法二氧化硅后继续搅拌4小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时，搅拌速度设为15rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶移入干燥用容器中，将其放到干燥机中，在干燥机内以10L/min的流量流入氩，同时在200℃的温度下干燥36小时，得到干燥粉。将该干燥粉从干燥机中取出，使用辊式破碎机进行粉碎。此时将轧辊间隙调整为1.0mm、轧辊转速调整为50rpm来进行粉碎。使用网孔为500μm和网孔为1500μm的振动筛将粉碎过的干燥粉进行分级，得到平均粒径D50为1030μm的二氧化硅粉末。
将上述造粒过的粉末加入到石英制容器中，在大气气氛中、1450℃进行72小时的煅烧，得到平均粒径D50为711μm的二氧化硅粉末。
接着，使用图5所示的装置30，利用下表2所示的条件，对上述煅烧后得到的二氧化硅粉末实施球化处理。具体地，首先，从装置30的气体供给管38导入作为工作气体的氩，对等离子枪31外加高频，产生等离子体。在等离子体稳定后，缓慢导入氧，产生氩－氧等离子体。将上述得到的二氧化硅粉末从原料供给管37加入到氩－氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使成为了熔体的粒子落下，利用回收部33回收落下的粒子，由此得到球化了的二氧化硅粉末41。
球化处理后，在洗涤容器中加入上述粉末和超纯水，进行超声波洗涤。进行超声波洗涤后，用网孔为400μm的过滤器过滤。反复进行该操作，直至在二氧化硅粉末的粒子表面上附着的微粉消失。
最后，将洗涤后的粉末加入到干燥用容器中，将该干燥用容器放入到干燥机中，在干燥机内以10L/min的流量流入氮，同时在300℃的温度下保持24小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。
＜比较例13＞
首先，相对于平均粒径D50为0.016μm、比表面积为130m2/g的热解法二氧化硅1mol，准备超纯水15mol。将准备的超纯水加入到容器内，在氩气氛中将温度保持在25℃进行搅拌，同时添加热解法二氧化硅。添加热解法二氧化硅后继续搅拌3小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时，搅拌速度设为15rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶移入干燥用容器中，将其放入到干燥机中，在干燥机内以10L/min的流量流入氩，同时在200℃的温度下干燥36小时，得到干燥粉。将该干燥粉从干燥机中取出，使用辊式破碎机进行粉碎。此时将轧辊间隙调整为1.0mm、轧辊转速调整为40rpm来进行粉碎。使用网孔为500μm和网孔为1500μm的振动筛将粉碎过的干燥粉进行分级，得到平均粒径D50为1030μm的二氧化硅粉末。
将上述造粒过的粉末加入到石英制容器中，在大气气氛中、1450℃进行72小时的煅烧，得到平均粒径D50为711μm的二氧化硅粉末。
接着，使用图5所示的装置30，利用下表2所示的条件，对上述煅烧后得到的二氧化硅粉末实施球化处理。具体地，首先，从装置30的气体导入管38导入作为工作气体的氩，对等离子枪31外加高频，产生等离子体。在等离子体稳定后，缓慢导入氧，产生氩－氧等离子体。将上述得到的二氧化硅粉末从原料供给管37加入到氩－氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使成为了熔体的粒子落下，利用回收部33回收落下的粒子，由此得到球化了的二氧化硅粉末41。
球化处理后，在洗涤容器中加入上述粉末和超纯水，进行超声波洗涤。进行超声波洗涤后，用网孔为400μm的过滤器进行过滤。反复进行该操作，直至在二氧化硅粉末的粒子表面上附着的微粉消失。
最后，将洗涤后的粉末加入到干燥用容器中，将该干燥用容器放入到干燥机中，在干燥机内以10L/min的流量流入氮，同时在300℃的温度下保持24小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。
＜比较例14＞
首先，相对于四氯化硅1mol，准备相当于60mol的量的超纯水。将该超纯水加入到容器内，在氮气氛中将温度保持在30℃进行搅拌，同时添加四氯化硅进行水解。添加四氯化硅后继续搅拌4小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时，搅拌速度设为250rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶移入干燥用容器中，将其放到干燥机中，在干燥机内以10L/min的流量流入氮，同时在250℃的温度下干燥24小时，得到干燥粉。将该干燥粉从干燥机中取出，使用辊式破碎机进行粉碎。此时将轧辊间隙调整为0.2mm、轧辊转速调整为150rpm来进行粉碎。使用网孔为50μm和网孔为200μm的振动筛将粉碎过的干燥粉进行分级，得到平均粒径D50为165μm的二氧化硅粉末。
将上述造粒过的粉末加入到石英制容器中，在大气气氛中、1350℃进行24小时的煅烧，得到平均粒径D50为112μm的二氧化硅粉末。
接着，使用图5所示的装置30，利用下表2所示的条件，对上述煅烧后得到的二氧化硅粉末实施球化处理。具体地，首先，从装置30的气体导入管38导入作为工作气体的氩，对等离子枪31外加高频，产生等离子体。在等离子体稳定后，缓慢导入氧，产生氩－氧等离子体。将上述得到的二氧化硅粉末从原料供给管37加入到氩－氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使成为了熔体的粒子落下，利用回收部33回收落下的粒子，由此得到球化了的二氧化硅粉末41。
球化处理后，在洗涤容器中加入上述粉末和超纯水，进行超声波洗涤。进行超声波洗涤后，用网孔为50μm的过滤器过滤。反复进行该操作，直至在二氧化硅粉末的粒子表面上附着的微粉消失。
最后，将洗涤后的粉末加入到干燥用容器中，在干燥机内以15L/min的流量流入氮，同时在150℃的温度下保持48小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。
＜比较例15＞
首先，相对于四甲氧基硅烷1mol，准备超纯水1mol、乙醇1mol。将准备的超纯水、乙醇加入到容器内，在氮气氛中将温度保持在60℃进行搅拌，同时添加四甲氧基硅烷进行水解。添加四甲氧基硅烷后搅拌60分钟，然后进而添加相对于四甲氧基硅烷1mol为25mol的超纯水，继续搅拌6小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时，搅拌速度设为100rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶移入干燥用容器中，将其放到干燥机中，在干燥机内以20L/min的流量流入氮，同时在200℃的温度下干燥24小时，得到干燥粉。将该干燥粉从干燥机中取出，使用辊式破碎机进行粉碎。此时将轧辊间隙调整为0.2mm、轧辊转速调整为150rpm来进行粉碎。使用网孔为50μm和网孔为200μm的振动筛将粉碎过的干燥粉进行分级，得到平均粒径D50为159μm的二氧化硅粉末。
将上述造粒过的粉末加入到石英制容器中，在大气气氛中、1350℃进行24小时的煅烧，得到平均粒径D50为111μm的二氧化硅粉末。
接着，使用图5所示的装置30，利用下表2所示的条件，对于上述煅烧后得到的二氧化硅粉末实施球化处理。具体地，首先，从装置30的气体导入管38导入作为工作气体的氩，对等离子枪31外加高频，产生等离子体。在等离子体稳定后，缓慢导入氧，产生氩－氧等离子体。将上述得到的二氧化硅粉末从原料供给管37加入到氩－氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使成为了熔体的粒子落下，利用回收部33回收落下的粒子，由此得到球化了的二氧化硅粉末41。
球化处理后，在洗涤容器中加入上述粉末和超纯水，进行超声波洗涤。进行超声波洗涤后，用网孔为50μm的过滤器过滤。反复进行该操作，直至在二氧化硅粉末的粒子表面上附着的微粉消失。
最后，将洗涤后的粉末加入到干燥用容器中，在干燥机内以15L/min的流量流入氮，同时在150℃的温度下保持48小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。
[表2]
对于实施例1～13和比较例1～15中得到的粉末，利用下面所述的方法测定平均粒径D50、BET比表面积、理论比表面积、BET比表面积/理论比表面积、真密度、粒子内空隙率、圆形度和未熔化率。这些结果示于下表3或表4。
(1) 平均粒径D50：将利用激光衍射散射式粒子分布测定装置（型号名：HORIBA LA-950）测定的粒子分布（直径）的中央值测定3次，并算出其平均值。
(2) BET比表面积：通过使用了测定装置（QUANTACHROME AUTOSORB-1 MP）的BET3点法进行测定。对于BET3点法，由相对于相对压力3点的氮吸附量求得斜率A，由BET式求得比表面积值。氮吸附量的测定在150℃、60分钟的条件下进行。
(3) 理论比表面积：在下式（1）中，假设D为粉末的平均粒径D50、ρ为真密度2.2g/cm3，由下式（2）算出。  
理论比表面积＝6/（D×ρ）　　　　　（1）
粉末的理论比表面积＝2.73/D50　　　　（2）。
(4) BET比表面积/理论比表面积：由上述测定的BET比表面积和理论比表面积来算出。
(5) 真密度：按照JIS　R7212　炭砖的测定方法（d）真比重测定，进行3次真密度测定，算出该平均值。
(6) 粒子内空隙率：将所得的粉末埋入树脂中，对其进行研磨，露出粉末截面。通过SEM（扫描型电子显微镜）观察粉末截面。对于50个粉末粒子，测定截面积，且如果粒子内具有空隙，还测定该空隙的面积，由下式（4）算出。  
粒子内空隙率＝粒子内空隙总面积/粒子总截面积　　（4）。
(7)圆形度：利用图4所示的粒度?形状分布测定器（株式会社セイシン企业　PITA－1）测定2次，算出其平均值。具体地，首先使粉末分散在液体中，使该液体流向平面伸张流动室51。利用物镜53将在平面伸张流动室51内移动的200个粉末粒子52作为图像进行记录，由该记录图像和下式（3）算出圆形度。式（3）中，S表示拍摄的记录图像的粒子投影图的面积，L表示粒子投影图的周长。将这样算出的200个粒子的平均值作为粉末的圆形度。  
圆形度＝4πS/L2　　　　　　　　　　（3）。
(8) 未熔化率：算出在上述200个粉末粒子的粒子投影图中，如图６所示这样的有棱角的粉末粒子所含的比例。
＜比较试验和评价1＞
使用实施例1～13和比较例1～15中得到的粉末，分别制造纵向20mm×横向20mm×高度40mm的长方体的块状材料，评价在块状材料中产生的气泡的个数。其结果示于下表3或表4。具体地，在炭坩埚中加入粉末，将其在2.0×104Pa真空气氛下，利用碳加热器加热至2200℃，保持48小时，由此来制造块状材料。将该块状材料在5.0×102Pa真空气氛下、在1600℃的温度下进行48小时的热处理。热处理后，将块状材料以20mm的高度切出纵向20mm×横向20mm的截面，进行研磨，由块状材料的表面（截面），对在深度2mm、宽度2mm的区域观察到的气泡的个数进行评价。
[表3]
由表3可以明确获知，使用实施例1～7的粉末制造的块状体，与使用没有实施球化处理的比较例6～8的粉末而制造的块状体相比，产生的气泡的数目大幅度降低。另外，将实施例1～7与比较例1～5相比时，尽管均实施了球化处理，但实施例1～7与比较例1～5相比，产生的气泡的数目大幅度降低。由该结果可以确认，在球化处理中存在可减少气泡产生的最佳条件。
[表4]
Figure 421900DEST_PATH_IMAGE004
由表1～表4可以明确获知，对于使用在球化处理前以规定条件进行了煅烧的实施例8～13的粉末来制造的块状体，在将其与使用没有进行煅烧的实施例1～7的粉末来制造的块状体相比时，产生的气泡的数目更为减少。
另外，由表4可以明确获知，将实施例8～11与比较例9～13、实施例12与比较例14、实施例13与比较例15进行比较时，尽管均实施了球化处理，但实施例8～11、实施例12、实施例13分别与比较例9～13、比较例14、比较例15相比，产生的气泡的数目大幅度降低。由此可以判定，对于本发明的合成非晶态二氧化硅粉末，其气泡的产生或膨胀的减小效果非常高，且成形性优异，适合用作合成石英玻璃制品的原料。
＜评价2＞
利用以下(1)～(5)的方法对实施例1～13和比较例1～15中得到的粉末的杂质浓度进行分析或测定。其结果示于下表5或表6。
(1) Na，K，Ca，Fe，Al，P：将合成非晶态二氧化硅粉末在氢氟酸和硫酸中进行加热分解，在加热凝结后使用稀硝酸制作定容液体，利用高频电感耦合等离子体质谱仪（型号名：エスアイアイ?ナノテクノロジー SPQ9000）进行分析。
(2) B：将合成非晶态二氧化硅粉末在氢氟酸中加热分解，在加热凝结后使用超纯水制作定容液体，通过高频电感耦合等离子体质谱仪（型号名：エスアイアイ?ナノテクノロジー SPQ9400）进行分析。
(3) C：在合成非晶态二氧化硅粉末中添加作为助燃剂的铁、钨、锡，在氧气氛中利用高频炉燃烧－红外线吸收法（型号名：HORIBA EMIA-920V）进行分析。
(4) Cl：在合成非晶态二氧化硅粉末中混合超纯水，在超声波下使Cl浸出。利用离心分离机将合成非晶态二氧化硅粉末与浸出液分离，通过离子色谱法（型号名：ダイオネクス　DX－500）对浸出液进行分析。
(5) OH：通过傅立叶变换型红外线分光光度计（型号名：サーモフィッシャー　Nicolet 4700FT-IR），利用3660cm-1附近的峰高进行测定。
[表5]
Figure 620800DEST_PATH_IMAGE005
由表5可以明确获知，实施例1～7与比较例1～8相比，可形成气体成分的氢氧基和碳浓度比较低，所述气体成分是形成高温和减压下的合成石英玻璃制品中气泡产生或膨胀的原因的成分。
[表6]
Figure 227362DEST_PATH_IMAGE006
由表6可以明确获知，以使四氯化硅在液体中反应而得到的物质作为原料的合成非晶态二氧化硅粉末的碳浓度小于2ppm，以由有机系硅化合物得到的物质作为原料的合成非晶态二氧化硅粉末的氯浓度小于2ppm，以热解法二氧化硅为原料的合成非晶态二氧化硅粉末的碳浓度小于2ppm，且氯浓度小于2ppm。
产业可利用性
本发明的合成非晶态二氧化硅粉末可以作为制造合成石英玻璃制品的原料来使用，所述合成石英玻璃制品是在半导体用途的单晶制造中使用的坩埚、夹具类等的合成石英玻璃制品。

Claims (13)

1.合成非晶态二氧化硅粉末，其是对造粒过的二氧化硅粉末实施球化处理后，进行洗涤、干燥而得到的平均粒径D50为10～2000μm的合成非晶态二氧化硅粉末，其中，用BET比表面积除以由平均粒径D50算出的理论比表面积而得的值为1.00～1.35，真密度为2.10～2.20g/cm3，粒子内空隙率为0～0.05，圆形度为0.75～1.00，以及未熔化率为0.00～0.25。
2.如权利要求1所述的合成非晶态二氧化硅粉末，其是将上述造粒过的二氧化硅粉末煅烧后，实施上述球化处理而成的合成非晶态二氧化硅粉末，其中，满足碳浓度小于2ppm或氯浓度小于2ppm的任一者或这两者。
3.如权利要求2所述的合成非晶态二氧化硅粉末，其中，上述造粒过的二氧化硅粉末是通过使四氯化硅水解而生成二氧化硅质的凝胶、将该二氧化硅质的凝胶干燥而形成干燥粉、并将该干燥粉粉碎后进行分级而得到的二氧化硅粉末，
碳浓度小于2ppm。
4.如权利要求2所述的合成非晶态二氧化硅粉末，其中，上述造粒过的二氧化硅粉末是通过使有机系硅化合物水解而生成二氧化硅质的凝胶、将该二氧化硅质的凝胶进行干燥而形成干燥粉、并将该干燥粉粉碎后进行分级来得到的二氧化硅粉末，
氯浓度小于2ppm。
5.如权利要求2所述的合成非晶态二氧化硅粉末，其中，上述造粒过的二氧化硅粉末是通过使用热解法二氧化硅来生成二氧化硅质的凝胶、将该二氧化硅质的凝胶干燥而形成干燥粉、并将该干燥粉粉碎后进行分级而得到的二氧化硅粉末，
碳浓度小于2ppm，氯浓度小于2ppm。
6.合成非晶态二氧化硅粉末的制造方法，其特征在于，依次包含
通过生成二氧化硅质的凝胶、将该二氧化硅质的凝胶干燥而形成干燥粉、并将该干燥粉粉碎后进行分级来得到二氧化硅粉末的造粒步骤、
在利用规定的高频功率产生等离子体的等离子枪内，以规定的供给速度加入上述造粒步骤中得到的二氧化硅粉末，利用使该造粒步骤中得到的二氧化硅粉末在从2000℃至二氧化硅的沸点的温度下加热、熔融的热等离子体进行的球化步骤、
去除在上述球化步骤后的球化二氧化硅粉末表面上附着的微粉的洗涤步骤、和
将上述洗涤步骤后的二氧化硅粉末干燥的干燥步骤，
将上述球化步骤中的高频功率（W）设为A、二氧化硅粉末的供给速度（kg/hr）设为B时，使上述高频功率A为90kW以上的条件、且进行调整以使Ａ／B（W?hr／kg）的值为1.0×104以上，
得到平均粒径D50为10～2000μm、用BET比表面积除以由平均粒径D50算出的理论比表面积而得的值为1.00～1.35、真密度为2.10～2.20g/cm3、粒子内空隙率为0～0.05、圆形度为0.75～1.00和未熔化率为0.00～0.25的合成非晶态二氧化硅粉末。
7.如权利要求6所述的合成非晶态二氧化硅粉末的制造方法，其中，上述造粒步骤是通过使四氯化硅水解而生成二氧化硅质的凝胶、将该二氧化硅质的凝胶干燥而形成干燥粉、并将该干燥粉粉碎后进行分级，来得到平均粒径D50为10～3000μm的二氧化硅粉末的步骤。
8.如权利要求6所述的合成非晶态二氧化硅粉末的制造方法，其中，上述造粒步骤是通过使有机系硅化合物水解而生成二氧化硅质的凝胶、将该二氧化硅质的凝胶干燥而形成干燥粉、并将该干燥粉粉碎后进行分级，来得到平均粒径D50为10～3000μm的二氧化硅粉末的步骤。
9.如权利要求6所述的合成非晶态二氧化硅粉末的制造方法，其中，上述造粒步骤是通过使用热解法二氧化硅而生成二氧化硅质的凝胶、将该二氧化硅质的凝胶进行干燥而形成干燥粉、并将该干燥粉粉碎后进行分级，来得到平均粒径D50为10～3000μm的二氧化硅粉末的步骤。
10.合成非晶态二氧化硅粉末的制造方法，其特征在于，依次包含
通过生成二氧化硅质的凝胶、将该二氧化硅质的凝胶干燥而形成干燥粉、并将该干燥粉粉碎后进行分级来得到二氧化硅粉末的造粒步骤、
将上述造粒步骤中得到的二氧化硅粉末在800～1450℃的温度下进行煅烧的煅烧步骤、
在利用规定的高频功率产生等离子体的等离子枪内，以规定的供给速度加入上述煅烧步骤中得到的二氧化硅粉末，利用使该煅烧步骤中得到的二氧化硅粉末在从2000℃至二氧化硅的沸点的温度下加热、熔融的热等离子体进行的球化步骤、
去除在上述球化步骤后的球化二氧化硅粉末表面上附着的微粉的洗涤步骤、和
将上述洗涤步骤后的二氧化硅粉末干燥的干燥步骤，
将上述球化步骤中的高频功率（W）设为A、二氧化硅粉末的供给速度（kg/hr）设为B时，使上述高频功率A为90kW以上的条件、且进行调整以使Ａ／B（W?hr／kg）的值为1.0×104以上，
得到平均粒径D50为10～2000μm、用BET比表面积除以由平均粒径D50算出的理论比表面积而得的值为1.00～1.35、真密度为2.10～2.20g/ｃm3、粒子内空隙率为0～0.05、圆形度为0.75～1.00和未熔化率为0.00～0.25的、满足碳浓度小于2ppm或氯浓度小于2ppm的任一者或这两者的合成非晶态二氧化硅粉末。
11.如权利要求10所述的合成非晶态二氧化硅粉末的制造方法，其中，在上述造粒步骤是通过使四氯化硅水解而生成二氧化硅质的凝胶、将该二氧化硅质的凝胶干燥而形成干燥粉、并将该干燥粉粉碎后进行分级来得到平均粒径D50为10～3000μm的二氧化硅粉末的步骤时，所得的合成非晶态二氧化硅粉末的碳浓度小于2ppm。
12.如权利要求10所述的合成非晶态二氧化硅粉末的制造方法，其中，在上述造粒步骤是通过使有机系硅化合物水解而生成二氧化硅质的凝胶、将该二氧化硅质的凝胶干燥而形成干燥粉、并将该干燥粉粉碎后进行分级来得到平均粒径D50为10～3000μm的二氧化硅粉末的步骤时，所得的合成非晶态二氧化硅粉末的氯浓度小于2ppm。
13.如权利要求10所述的合成非晶态二氧化硅粉末的制造方法，其中，在上述造粒步骤是通过使用热解法二氧化硅而生成二氧化硅质的凝胶、将该二氧化硅质的凝胶干燥而形成干燥粉、并将该干燥粉粉碎后进行分级，来得到平均粒径D50为10～3000μm的二氧化硅粉末的步骤时，所得的合成非晶态二氧化硅粉末的碳浓度小于2ppm，氯浓度小于2ppm。
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