CN102656117B - 合成非晶态二氧化硅粉末及其制造方法 - Google Patents

合成非晶态二氧化硅粉末及其制造方法 Download PDF

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Abstract

本发明的合成非晶态二氧化硅粉末是对制粒后的二氧化硅粉末实施球化处理、然后洗涤、干燥得到的平均粒径D50为10-2000？μm的合成非晶态二氧化硅粉末，其特征在于，BET比表面积除以由平均粒径D50计算的理论比表面积所得的值超过1.35且为1.75以下，真密度为2.10？g/cm3-2.20？g/cm3，颗粒内空隙率为0-0.05以下，圆形度为0.50以上且0.75以下，以及球化率为0.20以上且低于0.55。该合成非晶态二氧化硅粉末中，吸附于表面的气体成分、粉末内部的气体成分少，因此，对于使用该粉末制造的合成石英玻璃制品，即使在高温和减压的环境下使用，气泡的产生或膨胀也得以大幅降低。

Description

合成非晶态二氧化硅粉末及其制造方法
技术领域
本发明涉及在半导体产业等中、适合作为制造在高温和减压的环境下使用的管路或坩埚等的合成石英玻璃制品的原料的、高纯度的合成非晶态二氧化硅粉末及其制造方法。
背景技术
以往，在半导体用途的单晶制造中所使用的坩埚或夹具类是以将天然石英或硅砂粉碎、提纯得到的石英粉作为原料而制造的。但是，天然石英或硅砂含有各种金属杂质，即使进行上述提纯处理也不能完全除去金属杂质，因此纯度上并不令人十分满意。另外，随着半导体的高集成化的进步，对于作为材料的单晶的品质要求日益提高，该单晶的制造中使用的坩埚或夹具类也要求为高纯度品。因此，代替天然石英或硅砂，以高纯度的合成非晶态二氧化硅粉末作为原料的合成石英玻璃制品受到人们的关注。
作为制造该高纯度的合成非晶态二氧化硅粉末的方法，已经公开：用水将高纯度的四氯化硅水解，将生成的硅胶干燥、整粒、烧成，获得合成非晶态二氧化硅粉末(例如参照专利文献1)。还公开了在酸和碱的存在下，将硅酸酯等的烷氧基硅烷水解，使其凝胶化，将所得凝胶干燥、粉碎，然后进行烧成，由此获得合成非晶态二氧化硅粉末的方法(例如参照专利文献2、3)。通过上述专利文献1-3所述的方法制造的合成非晶态二氧化硅粉末与天然石英或硅砂相比为高纯度，以它们作为原料制造的坩埚或夹具类等的合成石英玻璃制品引起的杂质混入降低，可以实现高性能化。
专利文献1：日本特公平4-75848号公报(权利要求1)
专利文献2：日本特开昭62-176928号公报(权利要求1)
专利文献3：日本特开平3-275527号公报(第2页左下栏第7行-第3页左上栏第6行)。
发明内容
但是，对于以按照上述专利文献1-3所述的方法制造的合成非晶态二氧化硅粉末作为原料制造的合成石英玻璃制品，当合成石英玻璃制品的使用环境为高温和减压环境时，具有气泡产生或膨胀、使该合成石英玻璃制品的性能大幅降低的缺点。
例如，单晶硅提拉用坩埚在1500℃附近和7000Pa附近的高温和减压环境下使用，上述气泡的产生或膨胀导致坩埚的性能大幅降低，这成为左右提拉单晶的品质的问题。
针对上述的在高温和减压环境下使用时所产生的问题，考虑的对策是：对通过四氯化硅的水解得到的合成非晶态二氧化硅粉末实施热处理，分别减少合成非晶态二氧化硅粉末中的羟基和氯的浓度，或对通过烷氧基硅烷的溶胶凝胶法得到的合成非晶态二氧化硅粉末实施热处理，分别减少合成非晶态二氧化硅粉末中的羟基和碳的浓度，由此使合成非晶态二氧化硅粉末中可能形成气体成分的杂质浓度降低。
但是，即使是上述对策，仍无法充分抑制在高温和减压环境下使用的合成石英玻璃制品的气泡的产生或膨胀。
本发明的目的在于克服上述以往的课题，提供合成非晶态二氧化硅粉末及其制造方法，该合成非晶态二氧化硅粉末适合作为即使在高温和减压环境下使用、气泡的产生或膨胀也较少的合成石英玻璃制品的原料。
本发明的观点1涉及合成非晶态二氧化硅粉末，其是对制粒后的二氧化硅粉末实施球化处理、然后洗涤、干燥得到的平均粒径D50为10-2000μm的合成非晶态二氧化硅粉末，其特征在于，BET比表面积除以由平均粒径D50计算的理论比表面积所得的值为超过1.35且为1.75以下，真密度为2.10-2.20g/cm3，颗粒内空隙率为0-0.05，圆形度为0.50以上且0.75以下，以及球化率为0.20以上且低于0.55。
本发明的观点2是基于观点1的发明，其是将制粒后的二氧化硅粉末进行烧成、然后实施球化处理得到的合成非晶态二氧化硅粉末，其特征在于，该合成非晶态二氧化硅粉末满足碳浓度低于2ppm或氯浓度低于2ppm中的任意一者或两者。
本发明的观点3是基于观点2的发明，制粒后的二氧化硅粉末进一步是如下的二氧化硅粉末：使四氯化硅水解，生成二氧化硅质的凝胶，将该二氧化硅质的凝胶干燥，制成干燥粉末，将该干燥粉末粉碎，然后分级得到；其特征在于，碳浓度低于2ppm。
本发明的观点4是基于观点2的发明，制粒后的二氧化硅粉末进一步是如下的二氧化硅粉末：将有机系硅化合物水解，生成二氧化硅质的凝胶，将该二氧化硅质的凝胶干燥，制成干燥粉末，将该干燥粉末粉碎，然后分级得到；其特征在于，氯浓度低于2ppm。
本发明的观点5是基于观点2的发明，制粒后的二氧化硅粉末进一步是如下的二氧化硅粉末：使用火成二氧化硅生成二氧化硅质的凝胶，将该二氧化硅质的凝胶干燥，制成干燥粉末，将该干燥粉末粉碎，然后分级得到；其特征在于，碳浓度低于2ppm，氯浓度低于2ppm。
本发明的观点6是合成非晶态二氧化硅粉末的制造方法，该制造方法的特征在于，其依次包含以下工序：制粒工序，生成二氧化硅质的凝胶，将该二氧化硅质的凝胶干燥，制成干燥粉末，将该干燥粉末粉碎，然后分级，由此得到二氧化硅粉末；利用热等离子体的球化工序，以规定的供给速度向以规定的高频输出功率产生等离子体的等离子体炬内加入上述制粒工序得到的二氧化硅粉末，在2000℃至二氧化硅沸点的温度下加热，使其熔融；洗涤工序，将上述球化工序后附着于球化二氧化硅粉末表面的微粉除去；和干燥工序，将上述洗涤工序后的二氧化硅粉末进行干燥；获得如下的合成非晶态二氧化硅粉末：将上述球化工序中的高频输出功率(W)记为A、二氧化硅粉末的供给速度(kg/小时)记为B时，将A/B(W·hr/kg)的值调节为3.0×103以上且低于1.0×104，平均粒径D50为10-2000μm，BET比表面积除以由平均粒径D50计算的理论比表面积所得的值超过1.35且为1.75以下，真密度为2.10-2.20g/cm3，颗粒内空隙率为0-0.05，圆形度为0.50以上且0.75以下，以及球化率为0.20以上且低于0.55。
本发明的观点7是基于观点6的发明，其特征在于，制粒工序进一步是如下的工序：使四氯化硅水解，生成二氧化硅质的凝胶，将该二氧化硅质的凝胶干燥，制成干燥粉末，将该干燥粉末粉碎，然后分级，由此获得平均粒径D50为10-3000μm的二氧化硅粉末。
本发明的观点8的特征在于，制粒工序进一步是如下的工序：将有机系硅化合物水解，生成二氧化硅质的凝胶，将该二氧化硅质的凝胶干燥，制成干燥粉末，将该干燥粉末粉碎，然后分级，由此获得平均粒径D50为10-3000μm的二氧化硅粉末。
本发明的观点9的特征在于，制粒工序进一步是如下的工序：使用火成二氧化硅生成二氧化硅质的凝胶，将该二氧化硅质的凝胶干燥，制成干燥粉末，将该干燥粉末粉碎，然后分级，由此获得平均粒径D50为10-3000μm的二氧化硅粉末。
本发明的观点10是合成非晶态二氧化硅粉末的制造方法，该制造方法的特征在于，其依次包含以下工序：制粒工序，生成二氧化硅质的凝胶，将该二氧化硅质的凝胶干燥，制成干燥粉末，将该干燥粉末粉碎，然后分级，由此得到二氧化硅粉末；烧成工序，将上述制粒工序得到的二氧化硅粉末在800-1450℃的温度下进行烧成；利用热等离子体的球化工序，以规定的供给速度向以规定的高频输出功率产生等离子体的等离子体炬内加入上述烧成工序得到的二氧化硅粉末，在2000℃至二氧化硅沸点的温度下加热，使其熔融；洗涤工序，将上述球化工序后附着于球化二氧化硅粉末表面的微粉除去；和干燥工序，将上述洗涤工序后的二氧化硅粉末进行干燥；获得如下的合成非晶态二氧化硅粉末：将上述球化工序中的高频输出功率(W)记为A、二氧化硅粉末的供给速度(kg/小时)记为B时，将A/B(W·hr/kg)的值调节为3.0×103以上且低于1.0×104，平均粒径D50为10-2000μm，BET比表面积除以由平均粒径D50计算的理论比表面积所得的值超过1.35且为1.75以下，真密度为2.10-2.20g/cm3，颗粒内空隙率为0-0.05，圆形度为0.50以上且0.75以下，以及球化率为0.20以上且低于0.55，满足碳浓度低于2ppm或氯浓度低于2ppm中的任一者和两者。
本发明的观点11是基于观点10的发明，其特征在于，制粒工序进一步是如下的工序时，所得合成非晶态二氧化硅粉末的碳浓度低于2ppm，所述工序为：使四氯化硅水解，生成二氧化硅质的凝胶，将该二氧化硅质的凝胶干燥，制成干燥粉末，将该干燥粉末粉碎，然后分级，由此获得平均粒径D50为10-3000μm的二氧化硅粉末。
本发明的观点12是基于观点10的发明，其特征在于，制粒工序进一步是如下的工序时，所得合成非晶态二氧化硅粉末的氯浓度低于2ppm，所述工序为：使有机硅化合物水解，生成二氧化硅质的凝胶，将该二氧化硅质的凝胶干燥，制成干燥粉末，将该干燥粉末粉碎，然后分级，由此获得平均粒径D50为10-3000μm的二氧化硅粉末。
本发明的观点13是基于观点10的发明，其特征在于，制粒工序进一步是如下的工序时，所得合成非晶态二氧化硅粉末的碳浓度低于2ppm、氯浓度低于2ppm，所述工序为：使用火成二氧化硅，生成二氧化硅质的凝胶，将该二氧化硅质的凝胶干燥，制成干燥粉末，将该干燥粉末粉碎，然后分级，由此获得平均粒径D50为10-3000μm的二氧化硅粉末。
发明效果
本发明的观点1的合成非晶态二氧化硅粉末是对制粒后的二氧化硅粉末实施球化处理、然后洗涤、干燥得到的平均粒径D50为10-2000μm的合成非晶态二氧化硅粉末，BET比表面积除以由平均粒径D50计算的理论比表面积所得的值为超过1.35且为1.75以下，真密度为2.10-2.20g/cm3，颗粒内空隙率为0-0.05，圆形度为0.50以上且0.75以下，以及球化率为0.20以上且低于0.55。因此，若使用该合成非晶态二氧化硅粉末制造合成石英玻璃制品，则吸附于原料粉末的表面的气体成分减少，并且粉末内部的气体成分减少，因此可以降低气泡的产生或膨胀。
本发明的观点2的合成非晶态二氧化硅粉末是将制粒后的二氧化硅粉末进行烧成、然后实施球化处理得到的合成非晶态二氧化硅粉末，满足碳浓度低于2ppm或氯浓度低于2ppm中的任意一者或两者。因此，如果使用该合成非晶态二氧化硅粉末制造合成石英玻璃制品，则吸附于原料粉末的表面的气体成分减少，并且粉末内部的气体成分减少，因此可降低气泡的产生或膨胀。特别是在该合成非晶态二氧化硅粉末中，通过在实施球化处理之前进行烧成，吸附于表面的气体成分、粉末内部的气体成分变得极少，上述合成石英玻璃制品中气泡产生或膨胀的降低效果更为提高。
本发明的观点5的合成非晶态二氧化硅粉末中，制粒后的二氧化硅粉末是如下的二氧化硅粉末，使用火成二氧化硅生成二氧化硅质的凝胶，将该二氧化硅质的凝胶干燥，制成干燥粉末，将该干燥粉末粉碎，然后分级而得到；实现了碳浓度低于2ppm、氯浓度低于2ppm。
在该合成非晶态二氧化硅粉末中，通过在作为原料粉末的二氧化硅粉末中使用火成二氧化硅，与原料粉末中使用氯系硅化合物在液体中反应得到的物质或由四甲氧基硅烷等有机系硅化合物得到的物质相比，碳浓度和氯浓度进一步得到抑制，因此，上述合成石英玻璃制品中气泡的产生或膨胀的降低效果更为提高。
本发明的观点6-观点9的合成非晶态二氧化硅粉末的制造方法例如是：使四氯化硅水解，生成二氧化硅质的凝胶；或使四甲氧基硅烷等有机系硅化合物水解，生成二氧化硅质的凝胶；或者使用火成二氧化硅，生成二氧化硅质的凝胶。然后依次包含以下工序：制粒工序，将该二氧化硅质的凝胶干燥，制成干燥粉末，将该干燥粉末粉碎，然后分级，由此获得所需平均粒径的二氧化硅粉末；利用热等离子体的球化工序，以规定的供给速度向以规定的高频输出功率产生等离子体的等离子体炬内加入上述制粒工序得到的二氧化硅粉末，在2000℃至二氧化硅沸点的温度下加热，使其熔融；洗涤工序，将上述球化工序后附着于球化二氧化硅粉末表面的微粉除去；和干燥工序，将上述洗涤工序后的二氧化硅粉末进行干燥；该制造方法的特征在于，获得如下的合成非晶态二氧化硅粉末：将上述球化工序中的高频输出功率(W)记为A、二氧化硅粉末的供给速度(kg/小时)记为B时，将A/B(W·hr/kg)的值调节为3.0×103以上且低于1.0×104，平均粒径D50为10-2000μm，BET比表面积除以由平均粒径D50计算的理论比表面积所得的值超过1.35且为1.75以下，真密度为2.10-2.20g/cm3，颗粒内空隙率为0-0.05，圆形度为0.50以上且0.75以下，以及球化率为0.20以上且低于0.55。经过上述工序，不可避免的气体吸附量减少，并且粉末内部的气体成分少，因此可以简便地制造适合用作合成石英玻璃制品的原料的合成非晶态二氧化硅粉末。
本发明的观点10-观点13的合成非晶态二氧化硅粉末的制造方法例如是：使四氯化硅水解，生成二氧化硅质的凝胶；或使四甲氧基硅烷等有机硅化合物水解，生成二氧化硅质的凝胶；或者使用火成二氧化硅，生成二氧化硅质的凝胶。然后依次包含以下工序：制粒工序，将该二氧化硅质的凝胶干燥，制成干燥粉末，将该干燥粉末粉碎，然后分级，由此获得所需平均粒径的二氧化硅粉末；烧成工序，将上述制粒工序得到的二氧化硅粉末在800-1450℃的温度下进行烧成；利用热等离子体的球化工序，以规定的供给速度向以规定的高频输出功率产生等离子体的等离子体炬内加入上述烧成工序得到的二氧化硅粉末，在2000℃至二氧化硅沸点的温度下加热，使其熔融；洗涤工序，将上述球化工序后附着于球化二氧化硅粉末表面的微粉除去；和干燥工序，将上述洗涤工序后的二氧化硅粉末进行干燥；该制造方法的特征在于，获得如下的合成非晶态二氧化硅粉末：将上述球化工序中的高频输出功率(W)记为A、二氧化硅粉末的供给速度(kg/小时)记为B时，将A/B(W·hr/kg)的值调节为3.0×103以上且低于1.0×104，平均粒径D50为10-2000μm，BET比表面积除以由平均粒径D50计算的理论比表面积所得的值超过1.35且为1.75以下，真密度为2.10-2.20g/cm3，颗粒内空隙率为0-0.05，圆形度为0.50以上且0.75以下，以及球化率为0.20以上且低于0.55。经过上述工序，不可避免的气体吸附量减少，并且粉末内部的气体成分少，因此可以简便地制造适合用作合成石英玻璃制品的原料的合成非晶态二氧化硅粉末。特别是在该制造方法中，通过在球化处理工序之前设置通过规定条件的烧成工序，可以使吸附于表面的气体成分、粉末内部的气体成分极少，可制造上述合成石英玻璃制品中气泡的产生或膨胀的降低效果更高的合成非晶态二氧化硅粉末。
附图说明
图1是表示本发明的实施方案1的合成非晶态二氧化硅粉末的代表性粉末颗粒的照片图。
图2是表示本发明的实施方案2的合成非晶态二氧化硅粉末的代表性粉末颗粒的照片图。
图3是表示本发明的实施方案1的合成非晶态二氧化硅粉末的制造工序的工艺流程图。
图4是表示本发明的实施方案2的合成非晶态二氧化硅粉末的制造工序的工艺流程图。
图5是利用热等离子体的球化装置的概略截面图。
图6是粒度·形状分布测定器的概略图。
图7是表示未实施球化处理的代表性的二氧化硅粉末颗粒的照片图。
具体实施方式
接着，根据附图对实施本发明的方案进行说明。
本发明实施方案1的合成非晶态二氧化硅粉末是对制粒后的二氧化硅粉末实施球化处理，然后洗涤、干燥获得的。其特征在于，BET比表面积除以由平均粒径D50计算的理论比表面积所得的值超过1.35且为1.75以下，真密度为2.10-2.20g/cm3，颗粒内空隙率为0-0.05，圆形度为0.50以上且0.75以下，以及球化率为0.20以上且低于0.55。
本发明实施方案2的合成非晶态二氧化硅粉末是对制粒后的二氧化硅粉末进行烧成、然后实施球化处理得到的合成非晶态二氧化硅粉末。由此，满足碳浓度低于2ppm或氯浓度低于2ppm中的任意一者或两者。
认为在高温和减压下，单晶硅提拉用坩埚等的合成石英玻璃制品中气泡产生或膨胀的主要原因是吸附于产品制造所使用的原料粉末表面的气体。即，在制造合成石英玻璃制品时，在其一个工序的熔融时，吸附于原料粉末表面的气体成分脱离。该气体成分残留于合成石英玻璃制品中，成为气泡产生或膨胀的原因。
作为合成石英玻璃制品的原料的二氧化硅粉末通常经过粉碎工序，因此如图7所示，含有大量不定形(粉碎粉末形状)的颗粒。因此，认为比表面积增大，不可避免的气体吸附量增大。
而本发明的合成非晶态二氧化硅粉末通过对粉末实施球化处理，使BET比表面积除以由平均粒径D50计算的理论比表面积所得的值在上述范围。BET比表面积是指通过BET3点法测定的值。假设颗粒为圆球体、表面平滑时，颗粒的理论比表面积由下式(1)计算。应予说明，式(1)中，D表示颗粒的直径，ρ表示真密度。
理论比表面积=6/(D×ρ)(1)
本说明书中，粉末的理论比表面积是在上式(1)中，由D为粉末的平均粒径D50，ρ假定为真密度2.20g/cm3的理论真密度计算的值。即，粉末的理论比表面积由下式(2)计算。
粉末的理论比表面积=2.73/D50(2)
若BET比表面积除以由平均粒径D50计算的理论比表面积所得的值大，则比表面积增大，不可避免的气体吸附量增大。该值为1.35以下，则石英坩埚等的合成石英玻璃制品的成型性降低。另一方面，若超过1.75，则降低气泡产生或膨胀的效果小。其中，BET比表面积除以由平均粒径D50计算的理论比表面积所得的值优选为1.40-1.60的范围。
合成非晶态二氧化硅粉末的圆形度为0.50以上且0.75以下。圆形度越接近1.00则表示粉末颗粒越接近于圆球，由下式(3)计算。
圆形度=4πS/L2(3)
式（3）中，S表示拍摄的颗粒投影图的面积，L表示颗粒投影图的周长。本说明书中，粉末的圆形度是由上式(3)计算的200个粉末颗粒的平均值。粉末的圆形度低于0.50，则降低气泡的产生或膨胀的效果小。若粉末的圆形度超过0.75，则石英坩埚等的合成石英玻璃制品的成型性降低。其中，粉末的圆形度优选0.60-0.70的范围。合成非晶态二氧化硅粉末的球化率为0.20以上且低于0.55。粉末的球化率表示规定量的粉末中含有圆形度为0.80-1.00的颗粒的比例。球化率低于0.20时，则降低气泡的产生或膨胀的效果小。球化率为0.55以上时，则石英坩埚等的合成石英玻璃制品的成型性降低。其中，粉末的球化率优选为0.30-0.50的范围。
若着眼于合成非晶态二氧化硅粉末的1个颗粒，则优选颗粒内不存在空孔或闭塞的缝隙等的内部空间。即，如果合成非晶态二氧化硅粉末的内部存在空间，则成为合成石英玻璃制品中气泡产生或膨胀的原因。因此，真密度为2.10g/cm3以上，优选2.15-2.20g/cm3。真密度是指按照JISR7212碳砖的测定方法(d)真比重测定，进行3次真密度测定，取其平均值。颗粒内空隙率为0.05以下，优选0.01以下。颗粒内空隙率是对50个粉末颗粒通过SEM(扫描式电子显微镜)观察截面时的颗粒的截面积，如果颗粒内有空间则测定该空间的面积，是由下式(4)计算的值的平均值。
颗粒内空隙率=颗粒内空间总面积/颗粒总截面积(4)
合成非晶态二氧化硅粉末的平均粒径D50为10-2000μm，优选50-1000μm的范围内。低于下限值则粉末颗粒间的空间小，存在于该空间的气体难以脱出，因此容易残留小的气泡，另一方面，若超过上限值则粉末颗粒间的空间过大，容易残留大的气泡。其中，特别优选平均粒径D50在80-600μm的范围内。应予说明，本说明书中，平均粒径D50是通过激光衍射散射式颗粒分布测定装置(型号：HORIBALA-950)测定颗粒分布(直径)的中间值，测定3次，取其平均值。合成非晶态二氧化硅粉末的体积密度优选为1.00g/cm3以上。低于下限值则粉末颗粒间的空间过大，容易残留大的气泡，另一方面，若超过上限值则粉末颗粒间的空间小，因此，存在于该空间的气体难以脱出，容易残留小的气泡。其中，体积密度特别优选在1.20-1.50g/cm3范围内。
为了使粉末的熔融性均匀，优选为在使用CuKα射线、通过粉末X射线衍射法测定时，衍射峰为宽峰的、未见晶态二氧化硅粉末的粉末。非晶态和晶态二氧化硅在熔融时的特性不同，晶态二氧化硅的熔融有延迟开始的倾向。因此，如果使用非晶态和晶态二氧化硅混合存在的合成非晶态二氧化硅粉末来制造合成石英玻璃制品等，则容易在合成石英玻璃制品中残留气泡。
为了降低合成石英玻璃制品的杂质混入或提高性能，合成非晶态二氧化硅粉末的杂质浓度优选：除氢原子以外的1A族、2A-8族、1B-3B族、除碳和硅以外的4B族、5B族、除氧以外的6B族、除氯以外的7B族的浓度低于1ppm。其中，特别优选这些杂质浓度低于0.05ppm。为了抑制高温和减压下合成石英玻璃制品中气泡的产生或膨胀，优选可形成气体成分的羟基为60ppm以下、氯浓度为5ppm以下、碳浓度为5ppm以下。
特别是本发明实施方案2的合成非晶态二氧化硅粉末中，通过在实施球化处理之前进行烧成，吸附于表面的气体成分、粉末内部的气体成分极少，合成石英玻璃制品中气泡的产生或膨胀的降低效果更高。即，通过在规定的条件下对制粒后的二氧化硅粉末进行烧成，可以实现氯浓度低于2ppm或碳浓度低于2ppm中的任意一者或两者。
制粒后的二氧化硅粉末、即原料粉末是将四氯化硅水解、生成二氧化硅质的凝胶、将该二氧化硅质的凝胶干燥、制成干燥粉末、将该干燥粉末粉碎后分级得到的二氧化硅粉末时，通过在球化处理前、在规定条件下进行烧成，碳浓度低于2ppm。这是由于，上述二氧化硅粉末与使用四甲氧基硅烷等有机系硅化合物得到的二氧化硅粉末相比，碳浓度低，因此，将其用于原料粉末而得到的合成非晶态二氧化硅粉末中，残留的碳浓度比较低。
制粒后的二氧化硅粉末是将有机系硅化合物水解、生成二氧化硅质的凝胶、将该二氧化硅质的凝胶干燥、制成干燥粉末、将该干燥粉末粉碎后分级而得到的二氧化硅粉末时，通过在球化处理前、在规定条件下进行烧成，氯浓度低于2ppm。上述二氧化硅粉末与在液体中使氯系硅化合物反应得到的二氧化硅粉末相比，氯浓度低，因此，将其用于原料粉末而得到的合成非晶态二氧化硅粉末中，残留的氯浓度比较低。
制粒后的二氧化硅粉末是使用火成二氧化硅生成二氧化硅质的凝胶、将该二氧化硅质的凝胶干燥、制成干燥粉末、将该干燥粉末粉碎后分级而得到的二氧化硅粉末时，通过在球化处理前、在规定条件下进行烧成，实现碳浓度低于2ppm，氯浓度低于2ppm。在原料粉末中使用将氯系硅化合物在液体中反应而得到的二氧化硅粉末、由此得到的合成非晶态二氧化硅粉末中，残留的氯浓度容易变得较高。另外，原料粉末中使用有机系硅化合物而得到的合成非晶态二氧化硅粉末中，残留的碳浓度容易变得较高。另一方面，火成二氧化硅比上述两种二氧化硅粉末的氯浓度、碳浓度均低，因此，原料粉末中使用火成二氧化硅所得到的合成非晶态二氧化硅粉末中，氯浓度、碳浓度两者极低。由此，合成石英玻璃制品中气泡的产生或膨胀的降低效果也进一步提高。
对于本发明的合成非晶态二氧化硅粉末，在实施球化处理后洗涤、干燥，由此大量含有如图1或图2所示的熔融并球化的颗粒多个聚集而成的颗粒。这样，本发明的合成非晶态二氧化硅粉末大量含有聚集的颗粒，因此粉末的圆形度、球化率显示上述范围，未必需要大量含有接近于圆球的颗粒，但通过熔融使粉末表面变平滑，由此，不可避免的气体吸附量降低。应予说明，对于熔融并球化的颗粒多个聚集而成的颗粒，在本说明书中，一个聚集的颗粒构成一个颗粒。
接着，对本发明的合成非晶态二氧化硅粉末的制造方法进行说明。本发明实施方案1的合成非晶态二氧化硅粉末的制造方法如图3所示，对作为原料的二氧化硅粉末实施球化处理，然后洗涤、干燥而获得。本发明实施方案2的合成非晶态二氧化硅粉末的制造方法如图4所示，将作为原料的二氧化硅粉末烧成，对该烧成后的二氧化硅粉末实施球化处理，然后洗涤、干燥而获得。以下对各工序详细说明。
作为本发明的合成非晶态二氧化硅粉末的原料的二氧化硅粉末例如通过以下方法获得。方法1是首先相对于1mol四氯化硅，准备相当于45-80mol的量的超纯水。将准备的超纯水加入到容器内，在氮、氩等气氛下将温度保持在20-45℃，边搅拌边添加四氯化硅进行水解。添加四氯化硅后继续搅拌0.5-6小时，生成二氧化硅质的凝胶，此时，搅拌速度优选为100-300rpm的范围。接着，将上述二氧化硅质的凝胶转移至干燥用容器中，将其放入干燥机，向干燥机内，优选边以10-20L/分钟的流量流通氮、氩等、边在200℃-300℃的温度下干燥12-48小时，获得干燥粉末。接着，由干燥机取出该干燥粉末，使用辊式破碎机等的粉碎机进行粉碎。使用辊式破碎机时，适当调节为辊间隙0.2-2.0mm、辊转数3-200rpm来进行。最后，使用振动筛等将粉碎的干燥粉末进行分级，由此得到平均粒径D50为10-3000μm、优选70-1300μm的二氧化硅粉末。
方法2是相对于1mol作为有机系硅化合物的四甲氧基硅烷，准备0.5-3mol超纯水、0.5-3mol乙醇。将准备的超纯水、乙醇加入到容器内，在氮、氩等气氛下将温度保持在60℃，边搅拌边添加四甲氧基硅烷，进行水解。添加四甲氧基硅烷后搅拌5-120分钟，然后进一步添加相对于1mol四甲氧基硅烷为1-50mol的超纯水，继续搅拌1-12小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时，搅拌速度优选为100-300rpm的范围。接着，将上述二氧化硅质的凝胶转移到干燥用容器中，将其放入干燥机，向干燥机内，优选边以10-20L/分钟的流量流通氮、氩等、边在200℃-300℃的温度下干燥6-48小时，获得干燥粉末。接着，由干燥机取出该干燥粉末，使用辊式破碎机等的粉碎机进行粉碎。使用辊式破碎机时，适当调节为辊间隙0.2-2.0mm、辊转数3-200rpm来进行。最后，使用振动筛等将粉碎的干燥粉末进行分级，由此得到平均粒径D50为10-3000μm、优选70-1300μm的二氧化硅粉末。
方法3是首先相对于1mol平均粒径D50为0.007-0.030μm、比表面积为50-380m2/g的火成二氧化硅，准备3.0-35.0mol超纯水。将所准备的超纯水加入到容器内，在氮、氩等气氛下将温度保持在10-30℃，边搅拌边添加火成二氧化硅。添加火成二氧化硅后继续搅拌0.5-6小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时，搅拌速度优选为10-50rpm的范围。接着，将上述二氧化硅质的凝胶转移到干燥用容器中，将其放入干燥机，向干燥机内，优选边以1-20L/分钟的流量流通氮、氩等、边在200℃-300℃的温度下干燥12-48小时，获得干燥粉末。接着，由干燥机取出该干燥粉末，使用辊式破碎机等的粉碎机进行粉碎。使用辊式破碎机时，适当调节为辊间隙0.5-2.0mm、辊转数3-200rpm来进行。最后，使用振动筛等将粉碎的干燥粉末进行分级，由此得到平均粒径D50为10-3000μm、优选70-1300μm的二氧化硅粉末。
对于如此制粒得到的二氧化硅粉末，按照后述条件进行球化处理，但在本发明实施方案2的合成非晶态二氧化硅粉末的制造方法中，在该球化处理之前如图4所示，以规定条件进行烧成。该烧成是用耐热性玻璃或石英制的容器，在大气或氮气氛中、在800-1450℃的温度下进行的。通过在球化处理工序之前设置烧成工序，可以极大地减少吸附于表面的气体成分、粉末内部的气体成分。另外，由火成二氧化硅制粒得到的粉末具有纳米尺寸的封闭孔，因此，若对该粉末实施球化处理，则颗粒内残留空孔。因此，通过在球化处理前对由火成二氧化硅制粒得到的粉末进行烧成，可以使上述纳米尺寸的封闭孔消失。烧成温度低于下限值时，烧成带来的杂质的降低效果、或使火成二氧化硅中的封闭孔消失的效果不充分。另一方面，若烧成温度超过上限值，则发生粉体间固结的问题。
由上述方法1-3所得的二氧化硅粉末或对该粉末在上述条件下进行烧成得到的二氧化硅粉末的球化是通过利用热等离子体的球化处理来进行的。利用热等离子体的球化处理中，例如可以使用图5所示的装置。该装置30具备产生等离子体的等离子体炬31、设置于该等离子体炬31下部的作为反应筒的腔32、和设置于该腔32下部的回收处理后的粉末的回收部33。等离子体炬31具有与腔32连通的顶部密封的石英管34、和卷绕该石英管34的高频感应线圈36。在石英管34的上部贯通设置有原料供给管37，并且连接有气体导入管38。在腔32的一侧设有气体排气口39。等离子体炬31中，若对高频感应线圈36通电，则产生等离子体40，由气体导入管38向石英管34供给氩、氧等气体。原料粉末经由原料供给管37供给至等离子体40中。腔32内的气体由设置于腔32一侧的气体排气口39排气。首先，由装置30的气体导入管38将工作气体氩以15-40L/分钟的流量导入，对等离子体炬31施加频率3-5MHz、输出功率30-80kW的高频，产生等离子体。等离子体稳定后，以35-110L/分钟的流量徐徐导入氧，产生氩-氧等离子体。接着，将按上述方法1-3所得的二氧化硅粉末以供给速度3.0-20.5kg/小时由原料供给管37加入到氩-氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使形成了熔体的颗粒滴落，在回收部33回收滴落的颗粒，由此可得到球化的二氧化硅粉末41。合成非晶态二氧化硅粉末的圆形度或球化率等的调节可通过调节高频输出功率或二氧化硅粉末的供给速度等来进行。例如上述范围中，将高频输出功率(W)记为A、二氧化硅粉末的供给速度(kg/小时)记为B时，通过将高频输出功率A和二氧化硅粉末供给速度B调节为A/B(W·hr/kg)的值为3.0×103以上且低于1.0×104的范围，可获得所需的圆形度、球化率。
球化处理后的二氧化硅粉末在其表面附着有在氩-氧等离子体中蒸发的二氧化硅粉末的微粉，因此，在洗涤容器中加入球化工序后的球化二氧化硅粉末和超纯水，进行超声波洗涤。超声波洗涤后，该二氧化硅粉末的微粉转移至超纯水中，因此，用孔径粗的滤器进行过滤。反复进行该操作，直至二氧化硅粉末的微粉消失。
洗涤工序后的二氧化硅粉末的干燥为，首先将粉末加入到干燥用容器中，将该干燥用容器加入到干燥机中。然后优选以1-20L/分钟的流量向干燥机内流通氮、氩等，同时在100℃-400℃的温度下保持3-48小时来进行。
通过以上工序，可获得本发明的合成非晶态二氧化硅粉末。该合成非晶态二氧化硅粉末中，不可避免的气体吸附量少，可适合作为合成石英玻璃制品的原料使用。特别是本发明实施方案2的制造方法中，通过在球化处理工序之前设置利用规定条件的烧成工序，可以极大地减少吸附于表面的气体成分、粉末内部的气体成分。
实施例
接着，与比较例一起详细说明本发明的实施例。
实施例1
首先，相对于1mol四氯化硅准备相当于55.6mol的量的超纯水。将该超纯水加入到容器内，在氮气氛下将温度保持在25℃，边搅拌边添加四氯化硅进行水解。添加四氯化硅之后继续搅拌3小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时的搅拌速度为150rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶转移到干燥用容器中，将其放入干燥机中，以15L/分钟的流量向干燥机内流通氮，同时在250℃的温度下干燥18小时，得到干燥粉末。将该干燥粉末由干燥机取出，使用辊式破碎机粉碎。此时，调节辊间隙为0.2mm、辊转数为50rpm来进行。将粉碎后的干燥粉末用孔径100μm和孔径150μm的振动筛分级，得到平均粒径D50为121μm的二氧化硅粉末。
接着，使用图5所示装置30，按照下述表1所示的条件，对上述得到的二氧化硅粉末不经烧成即实施球化处理。具体来说，首先由装置30的气体导入管38导入工作气体氩，对等离子体炬31施加高频，产生等离子体。等离子体稳定后徐徐导入氧，产生氩-氧等离子体。将上述得到的二氧化硅粉末由原料供给管37加入到氩-氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使形成了熔体的颗粒滴落，在回收部33回收滴落的颗粒，由此得到球化二氧化硅粉末41。
球化处理后，在洗涤容器中加入上述粉末和超纯水，进行超声波洗涤。进行超声波洗涤后，用孔径50μm的滤器过滤。反复进行该操作，直至附着于二氧化硅粉末的颗粒表面的微粉末消失。
最后，将洗涤后的粉末加入到干燥用容器中，以10L/分钟的流量向干燥机内流通氮，同时在200℃的温度下保持48小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。
实施例2
首先，相对于1mol四甲氧基硅烷准备1mol超纯水、1mol乙醇。将准备的超纯水、乙醇加入到容器内，在氮气氛下将温度保持在60℃，边搅拌边添加四甲氧基硅烷进行水解。添加四甲氧基硅烷之后搅拌60分钟，然后进一步添加相对于1mol四甲氧基硅烷为25mol的超纯水，继续搅拌6小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时的搅拌速度为100rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶转移到干燥用容器中，将其放入干燥机中，以20L/分钟的流量向干燥机内流通氮，同时在200℃的温度下干燥24小时，得到干燥粉末。将该干燥粉末由干燥机取出，使用辊式破碎机粉碎。此时，调节辊间隙为0.2mm、辊转数为55rpm来进行。将粉碎后的干燥粉末用孔径100μm和孔径150μm的振动筛分级，得到平均粒径D50为130μm的二氧化硅粉末。
接着，使用图5所示装置30，按照下述表1所示的条件，对上述得到的二氧化硅粉末不经烧成即实施球化处理。具体来说，首先由装置30的气体导入管38导入工作气体氩，对等离子体炬31施加高频，产生等离子体。等离子体稳定后徐徐导入氧，产生氩-氧等离子体。将上述得到的二氧化硅粉末由原料供给管37加入到氩-氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使形成了熔体的颗粒滴落，在回收部33回收滴落的颗粒，由此得到球化二氧化硅粉末41。
球化处理后，在洗涤容器中加入上述粉末和超纯水，进行超声波洗涤。进行超声波洗涤后，用孔径50μm的滤器过滤。反复进行该操作，直至附着于二氧化硅粉末的颗粒表面的微粉末消失。
最后，将洗涤后的粉末加入到干燥用容器中，以10L/分钟的流量向干燥机内流通氩，同时在300℃的温度下保持12小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。
实施例3
首先，相对于1mol平均粒径D50为0.020μm、比表面积为90m2/g的火成二氧化硅，准备13mol超纯水。将准备的超纯水加入到容器内，在氮气氛下将温度保持在25℃，边搅拌边添加火成二氧化硅。添加火成二氧化硅之后继续搅拌3小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时的搅拌速度为30rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶转移到干燥用容器中，将其放入干燥机中，以10L/分钟的流量向干燥机内流通氮，同时在300℃的温度下干燥12小时，得到干燥粉末。将该干燥粉末由干燥机取出，使用辊式破碎机粉碎。此时，调节辊间隙为0.5mm、辊转数为30rpm来进行。将粉碎后的干燥粉末用孔径375μm和孔径450μm的振动筛分级，得到平均粒径D50为426μm的二氧化硅粉末。
接着，使用图5所示装置30，按照下述表1所示的条件，对上述得到的二氧化硅粉末不经烧成即实施球化处理。具体来说，首先由装置30的气体导入管38导入工作气体氩，对等离子体炬31施加高频，产生等离子体。等离子体稳定后徐徐导入氧，产生氩-氧等离子体。将上述得到的二氧化硅粉末由原料供给管37加入到氩-氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使形成了熔体的颗粒滴落，在回收部33回收滴落的颗粒，由此得到球化二氧化硅粉末41。
球化处理后，在洗涤容器中加入上述粉末和超纯水，进行超声波洗涤。进行超声波洗涤后，用孔径200μm的滤器过滤。反复进行该操作，直至附着于二氧化硅粉末的颗粒表面的微粉末消失。
最后，将洗涤后的粉末加入到干燥用容器中，以20L/分钟的流量向干燥机内流通氮，同时在200℃的温度下保持36小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。
实施例4
得到平均粒径D50为860μm的二氧化硅粉末，以及对该二氧化硅粉末按照以下表1所示条件进行球化处理，除此之外与实施例1同样地，得到合成非晶态二氧化硅粉末。
比较例1
按照以下表1所示条件实施球化处理，除此之外与实施例1同样地，得到合成非晶态二氧化硅粉末。
比较例2
按照以下表1所示条件实施球化处理，除此之外与实施例1同样地，得到合成非晶态二氧化硅粉末。
比较例3
按照以下表1所示条件实施球化处理，除此之外与实施例2同样地，得到合成非晶态二氧化硅粉末。
比较例4
按照以下表1所示条件实施球化处理，除此之外与实施例3同样地，得到合成非晶态二氧化硅粉末。
比较例5
按照以下表1所示条件实施球化处理，除此之外与实施例3同样地，得到合成非晶态二氧化硅粉末。
比较例6
按照以下表1所示条件实施球化处理，除此之外与实施例3同样地，得到合成非晶态二氧化硅粉末。
比较例7
按照以下表1所示条件实施球化处理，除此之外与实施例4同样地，得到合成非晶态二氧化硅粉末。
比较例8
按照以下表1所示条件实施球化处理，除此之外与实施例4同样地，得到合成非晶态二氧化硅粉末。
比较例9
首先，相对于1mol四氯化硅准备相当于55.6mol的量的超纯水。将该超纯水加入到容器内，在氮气氛下将温度保持在25℃，边搅拌边添加四氯化硅进行水解。添加四氯化硅之后继续搅拌3小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时的搅拌速度为150rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶转移到干燥用容器中，将其放入干燥机中，以15L/分钟的流量向干燥机内流通氮，同时在250℃的温度下干燥18小时，得到干燥粉末。将该干燥粉末由干燥机取出，使用辊式破碎机粉碎。此时，调节辊间隙为0.2mm、辊转数为50rpm来进行。将粉碎后的干燥粉末用孔径50μm和孔径150μm的振动筛分级，得到平均粒径D50为100μm的二氧化硅粉末。
最后，将粉碎的粉末加入到烧成用容器中，将该烧成用容器加入到烧成炉中，以10L/分钟的流量向烧成炉内流通氮，同时在1200℃的温度下保持48小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。将该未实施球化处理的二氧化硅粉末作为比较例9。
比较例10
首先，相对于1mol四甲氧基硅烷准备1mol超纯水、1mol乙醇。将准备的超纯水、乙醇加入到容器内，在氮气氛下将温度保持在60℃，边搅拌边添加四甲氧基硅烷进行水解。添加四甲氧基硅烷之后搅拌60分钟，然后进一步添加相对于1mol四甲氧基硅烷为25mol的超纯水，继续搅拌6小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时的搅拌速度为100rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶转移到干燥用容器中，将其放入干燥机中，以20L/分钟的流量向干燥机内流通氮，同时在200℃的温度下干燥24小时，得到干燥粉末。将该干燥粉末由干燥机取出，使用辊式破碎机粉碎。此时，调节辊间隙为0.6mm、辊转数为100rpm来进行。将粉碎后的干燥粉末用孔径550μm和孔径650μm的振动筛分级，得到平均粒径D50为590μm的二氧化硅粉末。
最后，将粉碎后的粉末加入到烧成用容器中，将该烧成用容器加入到烧成炉中，以10L/分钟的流量向烧成炉内流通氩，同时在1200℃的温度下保持48小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。将该未实施球化处理的二氧化硅粉末作为比较例10。
比较例11
首先，相对于1mol平均粒径D50为0.020μm、比表面积为90m2/g的火成二氧化硅，准备13mol超纯水。将准备的超纯水加入到容器内，在氮气氛下将温度保持在25℃，边搅拌边添加火成二氧化硅。添加火成二氧化硅之后继续搅拌3小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时的搅拌速度为30rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶转移到干燥用容器中，将其放入干燥机中，以10L/分钟的流量向干燥机内流通氮，同时在300℃的温度下干燥12小时，得到干燥粉末。将该干燥粉末由干燥机取出，使用辊式破碎机粉碎。此时，调节辊间隙为0.9mm、辊转数为150rpm来进行。将粉碎后的干燥粉末用孔径850μm和孔径950μm的振动筛分级，得到平均粒径D50为895μm的二氧化硅粉末。
最后，将粉碎后的粉末加入到烧成用容器中，将该烧成用容器加入到烧成炉中，以10L/分钟的流量向烧成炉内流通氩，同时在1200℃的温度下保持48小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。将该未实施球化处理的二氧化硅粉末作为比较例11。
[表1]
实施例5
首先，相对于1mol平均粒径D50为0.02μm、比表面积为90m2/g的火成二氧化硅，准备12mol超纯水。将准备的超纯水加入到容器内，在氮气氛下将温度保持在30℃，边搅拌边添加火成二氧化硅。添加火成二氧化硅之后继续搅拌2小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时的搅拌速度为20rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶转移到干燥用容器中，将其放入干燥机中，以10L/分钟的流量向干燥机内流通氩，同时在250℃的温度下干燥15小时，得到干燥粉末。将该干燥粉末由干燥机取出，使用辊式破碎机粉碎。此时，调节辊间隙为0.2mm、辊转数为25rpm来进行。将粉碎后的干燥粉末用孔径75μm和孔径200μm的振动筛分级，得到平均粒径D50为141μm的二氧化硅粉末。
将上述制粒后的粉末加入到石英制容器中，在大气气氛下、在1200℃下进行36小时烧成，得到平均粒径D50为98μm的二氧化硅粉末。
接着，使用图5所示装置30，按照下述表2所示的条件对上述烧成后得到的二氧化硅粉末实施球化处理。具体来说，首先由装置30的气体供给管38导入工作气体氩，对等离子体炬31施加高频，产生等离子体。等离子体稳定后徐徐导入氧，产生氩-氧等离子体。将上述得到的二氧化硅粉末由原料供给管37加入到氩-氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使形成了熔体的颗粒滴落，在回收部33回收滴落的颗粒，由此得到球化二氧化硅粉末41。
球化处理后，在洗涤容器中加入上述粉末和超纯水，进行超声波洗涤。进行超声波洗涤后，用孔径50μm的滤器过滤。反复进行该操作，直至附着于二氧化硅粉末的颗粒表面的微粉末消失。
最后，将洗涤后的粉末加入到干燥用容器中，将该干燥用容器加入到干燥机中，以10L/分钟的流量向干燥机内流通氩，同时在250℃的温度下保持48小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。
实施例6
首先，相对于1mol平均粒径D50为0.030μm、比表面积为50m2/g的火成二氧化硅，准备5mol超纯水。将准备的超纯水加入到容器内，在氮气氛下将温度保持在20℃，边搅拌边添加火成二氧化硅。添加火成二氧化硅之后继续搅拌0.5小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时的搅拌速度为30rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶转移到干燥用容器中，将其放入干燥机中，以15L/分钟的流量向干燥机内流通氮，同时在200℃的温度下干燥48小时，得到干燥粉末。将该干燥粉末由干燥机取出，使用辊式破碎机粉碎。此时，调节辊间隙为0.3mm、辊转数为100rpm来进行。将粉碎后的干燥粉末用孔径75μm和孔径250μm的振动筛分级，得到平均粒径D50为156μm的二氧化硅粉末。
将上述制粒后的粉末加入到石英制容器中，在大气气氛下、在1250℃下进行24小时烧成，得到平均粒径D50为106μm的二氧化硅粉末。
接着，使用图5所示装置30，按照下述表2所示的条件对上述烧成后得到的二氧化硅粉末实施球化处理。具体来说，首先由装置30的气体供给管38导入工作气体氩，对等离子体炬31施加高频，产生等离子体。等离子体稳定后徐徐导入氧，产生氩-氧等离子体。将上述得到的二氧化硅粉末由原料供给管37加入到氩-氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使形成了熔体的颗粒滴落，在回收部33回收滴落的颗粒，由此得到球化二氧化硅粉末41。
球化处理后，在洗涤容器中加入上述粉末和超纯水，进行超声波洗涤。进行超声波洗涤后，用孔径50μm的滤器过滤。反复进行该操作，直至附着于二氧化硅粉末的颗粒表面的微粉末消失。
最后，将洗涤后的粉末加入到干燥用容器中，将该干燥用容器加入到干燥机中，以1L/分钟的流量向干燥机内流通氮，同时在400℃的温度下保持12小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。
实施例7
首先，相对于1mol平均粒径D50为0.007μm、比表面积为300m2/g的火成二氧化硅，准备30mol超纯水。将准备的超纯水加入到容器内，在氩气氛下将温度保持在10℃，边搅拌边添加火成二氧化硅。添加火成二氧化硅之后继续搅拌6小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时的搅拌速度为50rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶转移到干燥用容器中，将其放入干燥机中，以15L/分钟的流量向干燥机内流通氮，同时在300℃的温度下干燥12小时，得到干燥粉末。将该干燥粉末由干燥机取出，使用辊式破碎机粉碎。此时，调节辊间隙为0.5mm、辊转数为100rpm来进行。将粉碎后的干燥粉末用孔径300μm和孔径700μm的振动筛分级，得到平均粒径D50为502μm的二氧化硅粉末。
将上述制粒后的粉末加入到石英制容器中，在大气气氛下、在1300℃下进行72小时烧成，得到平均粒径D50为350μm的二氧化硅粉末。
接着，使用图5所示装置30，按照下述表2所示的条件对上述烧成后得到的二氧化硅粉末实施球化处理。具体来说，首先由装置30的气体供给管38导入工作气体氩，对等离子体炬31施加高频，产生等离子体。等离子体稳定后徐徐导入氧，产生氩-氧等离子体。将上述得到的二氧化硅粉末由原料供给管37加入到氩-氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使形成了熔体的颗粒滴落，在回收部33回收滴落的颗粒，由此得到球化二氧化硅粉末41。
球化处理后，在洗涤容器中加入上述粉末和超纯水，进行超声波洗涤。进行超声波洗涤后，用孔径200μm的滤器过滤。反复进行该操作，直至附着于二氧化硅粉末的颗粒表面的微粉末消失。
最后，将洗涤后的粉末加入到干燥用容器中，将该干燥用容器加入到干燥机中，以10L/分钟的流量向干燥机内流通氮，同时在250℃的温度下保持24小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。
实施例8
首先，相对于1mol平均粒径D50为0.016μm、比表面积为130m2/g的火成二氧化硅，准备15mol超纯水。将准备的超纯水加入到容器内，在氩气氛下将温度保持在25℃，边搅拌边添加火成二氧化硅。添加火成二氧化硅之后继续搅拌3小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时的搅拌速度为15rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶转移到干燥用容器中，将其放入干燥机中，以10L/分钟的流量向干燥机内流通氩，同时在200℃的温度下干燥36小时，得到干燥粉末。将该干燥粉末由干燥机取出，使用辊式破碎机粉碎。此时，调节辊间隙为1.0mm、辊转数为50rpm来进行。将粉碎后的干燥粉末用孔径500μm和孔径1500μm的振动筛分级，得到平均粒径D50为987μm的二氧化硅粉末。
将上述制粒后的粉末加入到石英制容器中，在大气气氛下、在1450℃下进行72小时烧成，得到平均粒径D50为691μm的二氧化硅粉末。
接着，使用图5所示装置30，按照下述表2所示的条件对上述烧成后得到的二氧化硅粉末实施球化处理。具体来说，首先由装置30的气体供给管38导入工作气体氩，对等离子体炬31施加高频，产生等离子体。等离子体稳定后徐徐导入氧，产生氩-氧等离子体。将上述得到的二氧化硅粉末由原料供给管37加入到氩-氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使形成了熔体的颗粒滴落，在回收部33回收滴落的颗粒，由此得到球化二氧化硅粉末41。
球化处理后，在洗涤容器中加入上述粉末和超纯水，进行超声波洗涤。进行超声波洗涤后，用孔径400μm的滤器过滤。反复进行该操作，直至附着于二氧化硅粉末的颗粒表面的微粉末消失。
最后，将洗涤后的粉末加入到干燥用容器中，将该干燥用容器加入到干燥机中，以10L/分钟的流量向干燥机内流通氮，同时在300℃的温度下保持24小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。
实施例9
首先，相对于1mol四氯化硅准备相当于60mol的量的超纯水。将该超纯水加入到容器内，在氮气氛下将温度保持在30℃，边搅拌边添加四氯化硅进行水解。添加四氯化硅之后继续搅拌4小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时的搅拌速度为250rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶转移到干燥用容器中，将其放入干燥机中，以10L/分钟的流量向干燥机内流通氮，同时在250℃的温度下干燥24小时，得到干燥粉末。将该干燥粉末由干燥机取出，使用辊式破碎机粉碎。此时，调节辊间隙为0.2mm、辊转数为150rpm来进行。将粉碎后的干燥粉末用孔径75μm和孔径250μm的振动筛分级，得到平均粒径D50为148μm的二氧化硅粉末。
将上述制粒后的粉末加入到石英制容器中，在大气气氛下、在1350℃下进行24小时烧成，得到平均粒径D50为111μm的二氧化硅粉末。
接着，使用图5所示装置30，按照下述表2所示的条件对上述烧成后得到的二氧化硅粉末实施球化处理。具体来说，首先由装置30的气体导入管38导入工作气体氩，对等离子体炬31施加高频，产生等离子体。等离子体稳定后徐徐导入氧，产生氩-氧等离子体。将上述得到的二氧化硅粉末由原料供给管37加入到氩-氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使形成了熔体的颗粒滴落，在回收部33回收滴落的颗粒，由此得到球化二氧化硅粉末41。
球化处理后，在洗涤容器中加入上述粉末和超纯水，进行超声波洗涤。进行超声波洗涤后，用孔径50μm的滤器过滤。反复进行该操作，直至附着于二氧化硅粉末的颗粒表面的微粉末消失。
最后，将洗涤后的粉末加入到干燥用容器中，以15L/分钟的流量向干燥机内流通氮，同时在150℃的温度下保持48小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。
实施例10
首先，相对于1mol四甲氧基硅烷准备1mol超纯水、1mol乙醇。将准备的超纯水、乙醇加入到容器内，在氮气氛下将温度保持在60℃，边搅拌边添加四甲氧基硅烷进行水解。添加四甲氧基硅烷之后搅拌60分钟，然后进一步添加相对于1mol四甲氧基硅烷为25mol的超纯水，继续搅拌6小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时的搅拌速度为100rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶转移到干燥用容器中，将其放入干燥机中，以20L/分钟的流量向干燥机内流通氮，同时在200℃的温度下干燥24小时，得到干燥粉末。将该干燥粉末由干燥机取出，使用辊式破碎机粉碎。此时，调节辊间隙为0.2mm、辊转数为55rpm来进行。将粉碎后的干燥粉末用孔径75μm和孔径250μm的振动筛分级，得到平均粒径D50为163μm的二氧化硅粉末。
将上述制粒后的粉末加入到石英制容器中，在大气气氛下、在1150℃下进行72小时烧成，得到平均粒径D50为115μm的二氧化硅粉末。
接着，使用图5所示装置30，按照下述表2所示的条件对上述烧成后得到的二氧化硅粉末实施球化处理。具体来说，首先由装置30的气体导入管38导入工作气体氩，对等离子体炬31施加高频，产生等离子体。等离子体稳定后徐徐导入氧，产生氩-氧等离子体。将上述得到的二氧化硅粉末由原料供给管37加入到氩-氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使形成了熔体的颗粒滴落，在回收部33回收滴落的颗粒，由此得到球化二氧化硅粉末41。
球化处理后，在洗涤容器中加入上述粉末和超纯水，进行超声波洗涤。进行超声波洗涤后，用孔径50μm的滤器过滤。反复进行该操作，直至附着于二氧化硅粉末的颗粒表面的微粉末消失。
最后，将洗涤后的粉末加入到干燥用容器中，以10L/分钟的流量向干燥机内流通氩，同时在300℃的温度下保持12小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。
比较例12
首先，相对于1mol平均粒径D50为0.020μm、比表面积为90m2/g的火成二氧化硅，准备12mol超纯水。将准备的超纯水加入到容器内，在氮气氛下将温度保持在30℃，边搅拌边添加火成二氧化硅。添加火成二氧化硅之后继续搅拌2小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时的搅拌速度为20rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶转移到干燥用容器中，将其放入干燥机中，以10L/分钟的流量向干燥机内流通氩，同时在250℃的温度下干燥15小时，得到干燥粉末。将该干燥粉末由干燥机取出，使用辊式破碎机粉碎。此时，调节辊间隙为0.2mm、辊转数为25rpm来进行。将粉碎后的干燥粉末用孔径75μm和孔径250μm的振动筛分级，得到平均粒径D50为140μm的二氧化硅粉末。
将上述制粒后的粉末加入到石英制容器中，在大气气氛下、在1200℃下进行36小时烧成，得到平均粒径D50为102μm的二氧化硅粉末。
接着，使用图5所示装置30，按照下述表2所示的条件对上述烧成后得到的二氧化硅粉末实施球化处理。具体来说，首先由装置30的气体供给管38导入工作气体氩，对等离子体炬31施加高频，产生等离子体。等离子体稳定后徐徐导入氧，产生氩-氧等离子体。将上述得到的二氧化硅粉末由原料供给管37加入到氩-氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使形成了熔体的颗粒滴落，在回收部33回收滴落的颗粒，由此得到球化二氧化硅粉末41。
球化处理后，在洗涤容器中加入上述粉末和超纯水，进行超声波洗涤。进行超声波洗涤后，用孔径50μm的滤器过滤。反复进行该操作，直至附着于二氧化硅粉末的颗粒表面的微粉末消失。
最后，将洗涤后的粉末加入到干燥用容器中，将该干燥用容器加入到干燥机中，以10L/分钟的流量向干燥机内流通氩，同时在250℃的温度下保持24小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。
比较例13
首先，相对于1mol平均粒径D50为0.030μm、比表面积为50m2/g的火成二氧化硅，准备5mol超纯水。将准备的超纯水加入到容器内，在氮气氛下将温度保持在20℃，边搅拌边添加火成二氧化硅。添加火成二氧化硅之后继续搅拌0.5小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时的搅拌速度为30rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶转移到干燥用容器中，将其放入干燥机中，以15L/分钟的流量向干燥机内流通氮，同时在200℃的温度下干燥48小时，得到干燥粉末。将该干燥粉末由干燥机取出，使用辊式破碎机粉碎。此时，调节辊间隙为0.3mm、辊转数为100rpm来进行。将粉碎后的干燥粉末用孔径75μm和孔径250μm的振动筛分级，得到平均粒径D50为162μm的二氧化硅粉末。
将上述制粒后的粉末加入到石英制容器中，在大气气氛下、在1250℃下进行24小时烧成，得到平均粒径D50为111μm的二氧化硅粉末。
接着，使用图5所示装置30，按照下述表2所示的条件对上述烧成后得到的二氧化硅粉末实施球化处理。具体来说，首先由装置30的气体供给管38导入工作气体氩，对等离子体炬31施加高频，产生等离子体。等离子体稳定后徐徐导入氧，产生氩-氧等离子体。将上述得到的二氧化硅粉末由原料供给管37加入到氩-氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使形成了熔体的颗粒滴落，在回收部33回收滴落的颗粒，由此得到球化二氧化硅粉末41。
球化处理后，在洗涤容器中加入上述粉末和超纯水，进行超声波洗涤。进行超声波洗涤后，用孔径50μm的滤器过滤。反复进行该操作，直至附着于二氧化硅粉末的颗粒表面的微粉末消失。
最后，将洗涤后的粉末加入到干燥用容器中，将该干燥用容器加入到干燥机中，以1L/分钟的流量向干燥机内流通氮，同时在400℃的温度下保持12小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。
比较例14
首先，相对于1mol平均粒径D50为0.020μm、比表面积为90m2/g的火成二氧化硅，准备12mol超纯水。将准备的超纯水加入到容器内，在氮气氛下将温度保持在30℃，边搅拌边添加火成二氧化硅。添加火成二氧化硅之后继续搅拌2小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时的搅拌速度为20rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶转移到干燥用容器中，将其放入干燥机中，以10L/分钟的流量向干燥机内流通氩，同时在250℃的温度下干燥15小时，得到干燥粉末。将该干燥粉末由干燥机取出，使用辊式破碎机粉碎。此时，调节辊间隙为0.2mm、辊转数为25rpm来进行。将粉碎后的干燥粉末用孔径250μm和孔径75μm的振动筛分级，得到平均粒径D50为150μm的二氧化硅粉末。
将上述制粒后的粉末加入到石英制容器中，在大气气氛下、在1200℃下进行36小时烧成，得到平均粒径D50为110μm的二氧化硅粉末。
接着，使用图5所示装置30，按照下述表2所示的条件对上述烧成后得到的二氧化硅粉末实施球化处理。具体来说，首先由装置30的气体供给管38导入工作气体氩，对等离子体炬31施加高频，产生等离子体。等离子体稳定后徐徐导入氧，产生氩-氧等离子体。将上述得到的二氧化硅粉末由原料供给管37加入到氩-氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使形成了熔体的颗粒滴落，在回收部33回收滴落的颗粒，由此得到球化二氧化硅粉末41。
球化处理后，在洗涤容器中加入上述粉末和超纯水，进行超声波洗涤。进行超声波洗涤后，用孔径50μm的滤器过滤。反复进行该操作，直至附着于二氧化硅粉末的颗粒表面的微粉末消失。
最后，将洗涤后的粉末加入到干燥用容器中，将该干燥用容器加入到干燥机中，以10L/分钟的流量向干燥机内流通氮，同时在250℃的温度下保持24小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。
比较例15
首先，相对于1mol平均粒径D50为0.030μm、比表面积为50m2/g的火成二氧化硅，准备5mol超纯水。将准备的超纯水加入到容器内，在氮气氛下将温度保持在20℃，边搅拌边添加火成二氧化硅。添加火成二氧化硅之后继续搅拌0.5小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时的搅拌速度为30rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶转移到干燥用容器中，将其放入干燥机中，以15L/分钟的流量向干燥机内流通氮，同时在200℃的温度下干燥48小时，得到干燥粉末。将该干燥粉末由干燥机取出，使用辊式破碎机粉碎。此时，调节辊间隙为0.3mm、辊转数为100rpm来进行。将粉碎后的干燥粉末用孔径75μm和孔径250μm的振动筛分级，得到平均粒径D50为154μm的二氧化硅粉末。
将上述制粒后的粉末加入到石英制容器中，在大气气氛下、在1250℃下进行24小时烧成，得到平均粒径D50为108μm的二氧化硅粉末。
接着，使用图5所示装置30，按照下述表2所示的条件对上述烧成后得到的二氧化硅粉末实施球化处理。具体来说，首先由装置30的气体供给管38导入工作气体氩，对等离子体炬31施加高频，产生等离子体。等离子体稳定后徐徐导入氧，产生氩-氧等离子体。将上述得到的二氧化硅粉末由原料供给管37加入到氩-氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使形成了熔体的颗粒滴落，在回收部33回收滴落的颗粒，由此得到球化二氧化硅粉末41。
球化处理后，在洗涤容器中加入上述粉末和超纯水，进行超声波洗涤。进行超声波洗涤后，用孔径50μm的滤器过滤。反复进行该操作，直至附着于二氧化硅粉末的颗粒表面的微粉末消失。
最后，将洗涤后的粉末加入到干燥用容器中，将该干燥用容器加入到干燥机中，以1L/分钟的流量向干燥机内流通氮，同时在400℃的温度下保持12小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。
比较例16
首先，相对于1mol平均粒径D50为0.007μm、比表面积为300m2/g的火成二氧化硅，准备30mol超纯水。将准备的超纯水加入到容器内，在氮气氛下将温度保持在10℃，边搅拌边添加火成二氧化硅。添加火成二氧化硅之后继续搅拌6小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时的搅拌速度为50rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶转移到干燥用容器中，将其放入干燥机中，以15L/分钟的流量向干燥机内流通氮，同时在300℃的温度下干燥12小时，得到干燥粉末。将该干燥粉末由干燥机取出，使用辊式破碎机粉碎。此时，调节辊间隙为0.5mm、辊转数为100rpm来进行。将粉碎后的干燥粉末用孔径300μm和孔径600μm的振动筛分级，得到平均粒径D50为499μm的二氧化硅粉末。
将上述制粒后的粉末加入到石英制容器中，在大气气氛下、在1300℃下进行72小时烧成，得到平均粒径D50为354μm的二氧化硅粉末。
接着，使用图5所示装置30，按照下述表2所示的条件对上述烧成后得到的二氧化硅粉末实施球化处理。具体来说，首先由装置30的气体供给管38导入工作气体氩，对等离子体炬31施加高频，产生等离子体。等离子体稳定后徐徐导入氧，产生氩-氧等离子体。将上述得到的二氧化硅粉末由原料供给管37加入到氩-氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使形成了熔体的颗粒滴落，在回收部33回收滴落的颗粒，由此得到球化二氧化硅粉末41。
球化处理后，在洗涤容器中加入上述粉末和超纯水，进行超声波洗涤。进行超声波洗涤后，用孔径200μm的滤器过滤。反复进行该操作，直至附着于二氧化硅粉末的颗粒表面的微粉末消失。
最后，将洗涤后的粉末加入到干燥用容器中，将该干燥用容器加入到干燥机中，以10L/分钟的流量向干燥机内流通氮，同时在250℃的温度下保持24小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。
比较例17
首先，相对于1mol平均粒径D50为0.007μm、比表面积为300m2/g的火成二氧化硅，准备20mol超纯水。将准备的超纯水加入到容器内，在氮气氛下将温度保持在20℃，边搅拌边添加火成二氧化硅。添加火成二氧化硅之后继续搅拌6小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时的搅拌速度为50rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶转移到干燥用容器中，将其放入干燥机中，以10L/分钟的流量向干燥机内流通氮，同时在400℃的温度下干燥24小时，得到干燥粉末。将该干燥粉末由干燥机取出，使用辊式破碎机粉碎。此时，调节辊间隙为0.5mm、辊转数为50rpm来进行。将粉碎后的干燥粉末用孔径300μm和孔径600μm的振动筛分级，得到平均粒径D50为499μm的二氧化硅粉末。
将上述制粒后的粉末加入到石英制容器中，在大气气氛下、在1200℃下进行48小时烧成，得到平均粒径D50为354μm的二氧化硅粉末。
接着，使用图5所示装置30，按照下述表2所示的条件对上述烧成后得到的二氧化硅粉末实施球化处理。具体来说，首先由装置30的气体供给管38导入工作气体氩，对等离子体炬31施加高频，产生等离子体。等离子体稳定后徐徐导入氧，产生氩-氧等离子体。将上述得到的二氧化硅粉末由原料供给管37加入到氩-氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使形成了熔体的颗粒滴落，在回收部33回收滴落的颗粒，由此得到球化二氧化硅粉末41。
球化处理后，在洗涤容器中加入上述粉末和超纯水，进行超声波洗涤。进行超声波洗涤后，用孔径200μm的滤器过滤。反复进行该操作，直至附着于二氧化硅粉末的颗粒表面的微粉末消失。
最后，将洗涤后的粉末加入到干燥用容器中，将该干燥用容器加入到干燥机中，以10L/分钟的流量向干燥机内流通氮，同时在200℃的温度下保持24小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。
比较例18
首先，相对于1mol平均粒径D50为0.016μm、比表面积为130m2/g的火成二氧化硅，准备15mol超纯水。将准备的超纯水加入到容器内，在氮气氛下将温度保持在25℃，边搅拌边添加火成二氧化硅。添加火成二氧化硅之后继续搅拌4小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时的搅拌速度为20rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶转移到干燥用容器中，将其放入干燥机中，以10L/分钟的流量向干燥机内流通氩，同时在200℃的温度下干燥36小时，得到干燥粉末。将该干燥粉末由干燥机取出，使用辊式破碎机粉碎。此时，调节辊间隙为1.0mm、辊转数为50rpm来进行。将粉碎后的干燥粉末用孔径450μm和孔径1450μm的振动筛分级，得到平均粒径D50为987μm的二氧化硅粉末。
将上述制粒后的粉末加入到石英制容器中，在大气气氛下、在1450℃下进行72小时烧成，得到平均粒径D50为684μm的二氧化硅粉末。
接着，使用图5所示装置30，按照下述表2所示的条件对上述烧成后得到的二氧化硅粉末实施球化处理。具体来说，首先由装置30的气体供给管38导入工作气体氩，对等离子体炬31施加高频，产生等离子体。等离子体稳定后徐徐导入氧，产生氩-氧等离子体。将上述得到的二氧化硅粉末由原料供给管37加入到氩-氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使形成了熔体的颗粒滴落，在回收部33回收滴落的颗粒，由此得到球化二氧化硅粉末41。
球化处理后，在洗涤容器中加入上述粉末和超纯水，进行超声波洗涤。进行超声波洗涤后，用孔径350μm的滤器过滤。反复进行该操作，直至附着于二氧化硅粉末的颗粒表面的微粉末消失。
最后，将洗涤后的粉末加入到干燥用容器中，将该干燥用容器加入到干燥机中，以10L/分钟的流量向干燥机内流通氮，同时在300℃的温度下保持24小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。
比较例19
首先，相对于1mol平均粒径D50为0.016μm、比表面积为130m2/g的火成二氧化硅，准备15mol超纯水。将准备的超纯水加入到容器内，在氮气氛下将温度保持在25℃，边搅拌边添加火成二氧化硅。添加火成二氧化硅之后继续搅拌4小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时的搅拌速度为20rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶转移到干燥用容器中，将其放入干燥机中，以10L/分钟的流量向干燥机内流通氩，同时在200℃的温度下干燥36小时，得到干燥粉末。将该干燥粉末由干燥机取出，使用辊式破碎机粉碎。此时，调节辊间隙为1.0mm、辊转数为50rpm来进行。将粉碎后的干燥粉末用孔径450μm和孔径1450μm的振动筛分级，得到平均粒径D50为985μm的二氧化硅粉末。
将上述制粒后的粉末加入到石英制容器中，在大气气氛下、在1450℃下进行72小时烧成，得到平均粒径D50为680μm的二氧化硅粉末。
接着，使用图5所示装置30，按照下述表2所示的条件对上述烧成后得到的二氧化硅粉末实施球化处理。具体来说，首先由装置30的气体供给管38导入工作气体氩，对等离子体炬31施加高频，产生等离子体。等离子体稳定后徐徐导入氧，产生氩-氧等离子体。将上述得到的二氧化硅粉末由原料供给管37加入到氩-氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使形成了熔体的颗粒滴落，在回收部33回收滴落的颗粒，由此得到球化二氧化硅粉末41。
球化处理后，在洗涤容器中加入上述粉末和超纯水，进行超声波洗涤。进行超声波洗涤后，用孔径350μm的滤器过滤。反复进行该操作，直至附着于二氧化硅粉末的颗粒表面的微粉末消失。
最后，将洗涤后的粉末加入到干燥用容器中，将该干燥用容器加入到干燥机中，以10L/分钟的流量向干燥机内流通氮，同时在300℃的温度下保持24小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。
比较例20
首先，相对于1mol四氯化硅准备相当于60mol的量的超纯水。将该超纯水加入到容器内，在氮气氛下将温度保持在30℃，边搅拌边添加四氯化硅进行水解。添加四氯化硅之后继续搅拌4小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时的搅拌速度为250rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶转移到干燥用容器中，将其放入干燥机中，以10L/分钟的流量向干燥机内流通氮，同时在250℃的温度下干燥24小时，得到干燥粉末。将该干燥粉末由干燥机取出，使用辊式破碎机粉碎。此时，调节辊间隙为0.2mm、辊转数为150rpm来进行。将粉碎后的干燥粉末用孔径50μm和孔径250μm的振动筛分级，得到平均粒径D50为161μm的二氧化硅粉末。
将上述制粒后的粉末加入到石英制容器中，在大气气氛下、在1350℃下进行24小时烧成，得到平均粒径D50为112μm的二氧化硅粉末。
接着，使用图5所示装置30，按照下述表2所示的条件对上述烧成后得到的二氧化硅粉末实施球化处理。具体来说，首先由装置30的气体导入管38导入工作气体氩，对等离子体炬31施加高频，产生等离子体。等离子体稳定后徐徐导入氧，产生氩-氧等离子体。将上述得到的二氧化硅粉末由原料供给管37加入到氩-氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使形成了熔体的颗粒滴落，在回收部33回收滴落的颗粒，由此得到球化二氧化硅粉末41。
球化处理后，在洗涤容器中加入上述粉末和超纯水，进行超声波洗涤。进行超声波洗涤后，用孔径50μm的滤器过滤。反复进行该操作，直至附着于二氧化硅粉末的颗粒表面的微粉末消失。
最后，将洗涤后的粉末加入到干燥用容器中，以15L/分钟的流量向干燥机内流通氮，同时在150℃的温度下保持48小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。
比较例21
首先，相对于1mol四甲氧基硅烷准备1mol超纯水、1mol乙醇。将准备的超纯水、乙醇加入到容器内，在氮气氛下将温度保持在60℃，边搅拌边添加四甲氧基硅烷进行水解。添加四甲氧基硅烷之后搅拌60分钟，然后进一步添加相对于1mol四甲氧基硅烷为25mol的超纯水，继续搅拌6小时，生成二氧化硅质的凝胶。此时的搅拌速度为100rpm。接着，将上述二氧化硅质的凝胶转移到干燥用容器中，将其放入干燥机中，以20L/分钟的流量向干燥机内流通氮，同时在200℃的温度下干燥24小时，得到干燥粉末。将该干燥粉末由干燥机取出，使用辊式破碎机粉碎。此时，调节辊间隙为0.2mm、辊转数为150rpm来进行。将粉碎后的干燥粉末用孔径50μm和孔径250μm的振动筛分级，得到平均粒径D50为164μm的二氧化硅粉末。
将上述制粒后的粉末加入到石英制容器中，在大气气氛下、在1350℃下进行24小时烧成，得到平均粒径D50为111μm的二氧化硅粉末。
接着，使用图5所示装置30，按照下述表2所示的条件对上述烧成后得到的二氧化硅粉末实施球化处理。具体来说，首先由装置30的气体导入管38导入工作气体氩，对等离子体炬31施加高频，产生等离子体。等离子体稳定后徐徐导入氧，产生氩-氧等离子体。将上述得到的二氧化硅粉末由原料供给管37加入到氩-氧等离子体中，使二氧化硅粉末熔融，使形成了熔体的颗粒滴落，在回收部33回收滴落的颗粒，由此得到球化二氧化硅粉末41。
球化处理后，在洗涤容器中加入上述粉末和超纯水，进行超声波洗涤。进行超声波洗涤后，用孔径50μm的滤器过滤。反复进行该操作，直至附着于二氧化硅粉末的颗粒表面的微粉末消失。
最后，将洗涤后的粉末加入到干燥用容器中，以15L/分钟的流量向干燥机内流通氮，同时在150℃的温度下保持48小时，由此得到合成非晶态二氧化硅粉末。
[表2]
对于实施例1-10和比较例1-21所得的粉末，按照以下所述方法测定平均粒径D50、BET比表面积、理论比表面积、BET比表面积/理论比表面积、真密度、颗粒内空隙率和球化率。这些结果如以下表3或表4所示。
(1)平均粒径D50：通过激光衍射散射式颗粒分布测定装置(型号：HORIBALA-950)测定颗粒分布(直径)的中间值，测定3次，计算其平均值。
(2)BET比表面积：使用测定装置(QUANTACHROMEAUTOSORB-1MP)通过BET三点法进行测定。BET三点法是由氮吸附量相对于三点相对压力求出斜率A，由BET式求出比表面积值。氮吸附量的测定在150℃、60分钟的条件下进行。
(3)理论比表面积：在下式(1)中，D为粉末的平均粒径D50、ρ假定为真密度2.2g/cm3，由下式(2)计算。
理论比表面积=6×(D×ρ)(1)
粉末的理论比表面积=2.73×D50(2)
(4)BET比表面积/理论比表面积：由上述测定的比表面积和理论比表面积计算。
(5)真密度：按照JISR7212碳砖测定法(d)真比重测定，进行3次真密度测定，计算其平均值。
(6)颗粒内空隙率：将所得粉末埋入树脂中，将其进行研磨，露出粉末截面。用SEM(扫描式电子显微镜)观察粉末截面。对50个粉末颗粒测定其截面积、如果颗粒内存在空间则测定该空间的面积，由下式(4)计算。
颗粒内空隙率=颗粒内空间总面积/颗粒总截面积(4)
(7)球化率和圆形度：用图6所示的粒度·形状分布测定器(株式会社セイシン企业PITA-1)测定2次，计算其平均值。具体来说，首先将粉末分散于液体中，将该液体流入平面拉伸流动池51。通过物镜53，将200个在平面拉伸流动池51内移动的粉末颗粒52记录成图像，由该记录图像和下式(3)计算圆形度。式(3)中，S表示拍摄的记录图像的颗粒投影图的面积，L表示颗粒投影图的周长。以上述计算的200个颗粒的平均值作为粉末的圆形度。
圆形度=4πS/L2(3)
球化率是200个粉末颗粒中所含的、圆形度被分类为0.60-1.00范围的粉末颗粒的比例。
[表3]
[表4]
评价1
通过以下的(1)-(5)的方法对实施例1-10和比较例1-21所得的粉末的杂质浓度进行分析或测定。其结果如下表5或表6所示。
(1)Na、K、Ca、Fe、Al、P：将粉末用氢氟酸和硫酸加热分解，加热凝缩后，使用稀硝酸制作定容液体。对于该定容液体用高频电感耦合等离子体质谱仪(型号：エスアイアイ·ナノテクノロジーSPQ9000)进行分析。
(2)B：用氢氟酸将粉末加热分解，在加热凝缩后使用超纯水制作定容液体。对于该定容液体，通过高频电感耦合等离子体质谱仪(型号：エスアイアイ·ナノテクノロジーSPQ9000)进行分析。
(3)C：在粉末中添加作为助燃剂的铁、钨、锡，在氧气氛下通过高频炉燃烧-红外线吸收法(型号：HORIBAEMIA-920V)进行分析。
(4)Cl：在合成非晶态二氧化硅粉末中混合超纯水、在超声波下使Cl浸出。通过离心分离机将合成非晶态二氧化硅粉末与浸出液分离，通过离子色谱(型号：ダイオネクスDX-500)对浸出液进行分析。
(5)OH：通过傅立叶变换红外分光光度计(型号：サーモフィッシャーNicolet4700FT-IR)，通过3660cm-1附近的峰高度进行测定。
[表5]
由表5可知，实施例1-4的粉末与比较例1-11的粉末相比，高温和减压下的合成石英玻璃制品中，导致气泡产生或者膨胀的、可形成气体成分的羟基和碳浓度比较低。
[表6]
由表6可知，以使四氯化硅在液体中反应得到的物质作为原料的合成非晶态二氧化硅粉末中，碳浓度低于2ppm，以由有机系硅化合物得到的物质作为原料的合成非晶态二氧化硅粉末中，氯浓度低于2ppm，以火成二氧化硅作为原料的合成非晶态二氧化硅粉末中，碳浓度低于2ppm，并且氯浓度低于2ppm。
比较试验和评价2
使用实施例1-10和比较例1-21所得的粉末，分别制造长20mm×宽20mm×高40mm的长方体砖材，评价在该砖材产生的气泡的个数。其结果如下表7或表8所示。具体来说，在碳坩埚中加入粉末，在2.0×104Pa真空气氛下，将其用碳加热器加热至2200℃，保持48小时，由此制造砖材。该砖材在5.0×102Pa真空气氛下、在1600℃的温度下进行48小时的热处理。热处理后，在砖材的高度20mm的位置切出20mm×20mm见方的截面，进行研磨，由砖材的表面(截面)在深2mm、宽2mm区域进行观察，评价气泡的个数。
比较试验和评价3
在制造直径16英寸的石英坩埚用的模具内分别填充约8mm天然石英粉、约2.5mm实施例1-10和比较例1-21所得的粉末。在模具的中心轴上设置弧电极，以使在距模具底面400mm上方的位置(与模具上端面为同一水平面)配置电极前端部。使模具以规定速度旋转，同时以200kw的功率对弧电极通电5分钟，使石英粉熔融。接着，将弧电极降低200mm，以同样的功率通电8分钟，对模具内的底部中央附近的石英重点加热，在通电过程中，由模具一侧减压6分钟。
切断所得石英坩埚，进行截面的研磨。对于由实施例1-10和比较例1-21所得的粉末形成的非晶态二氧化硅层，分别通过显微镜测定距石英坩埚上端10cm部分的厚度。这些结果如以下表7或表8所示。应予说明，表7或表8中，非晶态二氧化硅层的厚度越接近2.5mm越优选。
[表7]
由表7可知，使用实施例1-4的粉末制造的砖与使用未实施球化处理的比较例9-11的粉末制造的砖相比较，产生的气泡数大幅降低。
将实施例1-4与比较例1-8进行比较，可知虽然均实施了球化处理，但是实施例1-4与比较例2-4、比较例6、8相比，产生的气泡数大幅降低。另一方面，比较例1、5、7与实施例1-4相比，虽然气泡数大幅降低，但是非晶态二氧化硅层的厚度极薄，无法形成所需厚度的非晶态二氧化硅层。
[表8]
由表1-表8可知，对于使用在球化处理前以规定条件进行了烧成的实施例5-10的粉末制造的砖，与使用未进行烧成的实施例1-4的粉末制造的砖比较，相对于非晶态二氧化硅层的厚度，产生的气泡数进一步降低。
实施例5-8与比较例13-15、17、19，实施例9与比较例20，实施例10与比较例21比较，可知虽然均实施了球化处理，但是实施例5-8、实施例9、实施例10分别与比较例13-15、17、19、比较例20、比较例21相比，产生的气泡数大幅降低。另一方面，比较例12、16、18与实施例5-8相比，虽然气泡数大幅降低，但是非晶态二氧化硅层的厚度极薄，无法形成所需厚度的非晶态二氧化硅层。由此表明，本发明的合成非晶态二氧化硅粉末的降低气泡产生或膨胀的效果非常高，且成型性优异，适合作为合成石英玻璃制品的原料。
产业实用性
本发明的合成非晶态二氧化硅粉末可作为制造在半导体用途的单晶制造中使用的坩埚或夹具类等的合成石英玻璃制品的原料来使用。

Claims (13)

1.合成非晶态二氧化硅粉末，其是对制粒后的二氧化硅粉末实施球化处理，然后将上述球化处理后的球化二氧化硅粉末在超纯水中进行超声波洗涤，用孔径粗的滤器进行过滤，反复进行这样的工序、直至二氧化硅粉末的微粉在上述超纯水中消失，将附着于上述球化处理后的球化二氧化硅粉末上的上述二氧化硅粉末的微粉除去后，进行干燥而得到的平均粒径D50为10-2000μm的合成非晶态二氧化硅粉末，所述球化处理是将利用热等离子体的球化装置中的高频输出功率(W)记为A、上述二氧化硅粉末的供给速度(kg/hr)记为B时，使上述高频输出功率A为30-80kW、上述二氧化硅粉末的供给速度B为3.0-20.5kg/hr且进行调节以使A/B的值为3.0×103以上且低于1.0×104，该A/B的数值单位为W?hr/kg，而实施的利用了热等离子体的球化处理，
其中，BET比表面积除以由平均粒径D50计算的理论比表面积所得的值超过1.35且为1.75以下，真密度为2.10-2.20g/cm3，颗粒内空隙率为0-0.05，圆形度为0.50以上且0.75以下，以及球化率为0.20以上且低于0.55。
2.权利要求1的合成非晶态二氧化硅粉末，其是将上述制粒后的二氧化硅粉末进行烧成、然后实施上述球化处理得到的合成非晶态二氧化硅粉末，其中，该合成非晶态二氧化硅粉末满足碳浓度低于2ppm或氯浓度低于2ppm中的任意一者或两者。
3.权利要求2的合成非晶态二氧化硅粉末，其中，上述制粒后的二氧化硅粉末是如下的二氧化硅粉末：使四氯化硅水解，生成二氧化硅质的凝胶，将该二氧化硅质的凝胶干燥，制成干燥粉末，将该干燥粉末粉碎，然后分级而得到；其中，碳浓度低于2ppm。
4.权利要求2的合成非晶态二氧化硅粉末，其中，上述制粒后的二氧化硅粉末是如下的二氧化硅粉末：将有机系硅化合物水解，生成二氧化硅质的凝胶，将该二氧化硅质的凝胶干燥，制成干燥粉末，将该干燥粉末粉碎，然后分级而得到；其中，氯浓度低于2ppm。
5.权利要求2的合成非晶态二氧化硅粉末，其中，上述制粒后的二氧化硅粉末是如下的二氧化硅粉末：使用火成二氧化硅生成二氧化硅质的凝胶，将该二氧化硅质的凝胶干燥，制成干燥粉末，将该干燥粉末粉碎，然后分级而得到；其中，碳浓度低于2ppm，氯浓度低于2ppm。
6.合成非晶态二氧化硅粉末的制造方法，其特征在于，该制造方法依次包含以下工序：制粒工序，生成二氧化硅质的凝胶，将该二氧化硅质的凝胶干燥，制成干燥粉末，将该干燥粉末粉碎，然后分级，由此得到二氧化硅粉末；
利用热等离子体的球化工序，由利用热等离子体的球化装置的气体导入管将工作气体氩以15-40升/分钟的流量导入，对等离子体炬施加频率3-5MHz、输出功率30-80kW的高频，由此在离子体炬内产生等离子体，上述等离子体稳定后，以35-110升/分钟的流量徐徐导入氧，产生氩-氧等离子体，接着，以供给速度3.0-20.5kg/hr由原料供给管向上述等离子体炬内的氩-氧等离子体中加入上述制粒工序中得到的二氧化硅粉末，将上述二氧化硅粉末在2000℃至二氧化硅沸点的温度下加热，由此使其熔融，使形成了熔体的颗粒滴落，在回收部回收滴落的颗粒，由此得到球化二氧化硅粉末；
洗涤工序，在洗涤容器中加入上述球化工序后的球化二氧化硅粉末和超纯水，进行超声波洗涤，用孔径粗的滤器过滤上述超纯水，反复进行这样的工序、直至二氧化硅粉末的微粉在上述超纯水中消失，由此将上述球化工序后附着于球化二氧化硅粉末表面的微粉除去；和
干燥工序，将上述洗涤工序后的二氧化硅粉末进行干燥；
并且，获得如下的合成非晶态二氧化硅粉末：将上述球化工序中的高频输出功率(W)记为A、二氧化硅粉末的供给速度(kg/小时)记为B时，调节上述高频输出功率A和上述二氧化硅粉末的供给速度B，以使A/B的值为3.0×103以上且低于1.0×104，该A/B的数值单位为W?hr/kg，平均粒径D50为10-2000μm，BET比表面积除以由平均粒径D50计算的理论比表面积所得的值超过1.35且为1.75以下，真密度为2.10-2.20g/cm3，颗粒内空隙率为0-0.05，圆形度为0.50以上且0.75以下，以及球化率为0.20以上且低于0.55。
7.权利要求6的合成非晶态二氧化硅粉末的制造方法，其中，上述制粒工序是如下的工序：使四氯化硅水解，生成二氧化硅质的凝胶，将该二氧化硅质的凝胶干燥，制成干燥粉末，将该干燥粉末粉碎，然后分级，由此获得平均粒径D50为10-3000μm的二氧化硅粉末。
8.权利要求6的合成非晶态二氧化硅粉末的制造方法，其中，上述制粒工序是如下的工序：将有机系硅化合物水解，生成二氧化硅质的凝胶，将该二氧化硅质的凝胶干燥，制成干燥粉末，将该干燥粉末粉碎，然后分级，由此获得平均粒径D50为10-3000μm的二氧化硅粉末。
9.权利要求6的合成非晶态二氧化硅粉末的制造方法，其中，上述制粒工序是如下的工序：使用火成二氧化硅生成二氧化硅质的凝胶，将该二氧化硅质的凝胶干燥，制成干燥粉末，将该干燥粉末粉碎，然后分级，由此获得平均粒径D50为10-3000μm的二氧化硅粉末。
10.合成非晶态二氧化硅粉末的制造方法，该制造方法依次包含以下工序：制粒工序，生成二氧化硅质的凝胶，将该二氧化硅质的凝胶干燥，制成干燥粉末，将该干燥粉末粉碎，然后分级，由此得到二氧化硅粉末；
烧成工序，将上述制粒工序得到的二氧化硅粉末在800-1450℃的温度下进行烧成；
利用热等离子体的球化工序，由利用热等离子体的球化装置的气体导入管将工作气体氩以15-40升/分钟的流量导入，对等离子体炬施加频率3-5MHz、输出功率30-80kW的高频，由此在离子体炬内产生等离子体，上述等离子体稳定后，以35-110升/分钟的流量徐徐导入氧，产生氩-氧等离子体，接着，以供给速度3.0-20.5kg/hr由原料供给管向上述等离子体炬内加入上述烧成工序中得到的二氧化硅粉末，将上述二氧化硅粉末在2000℃至二氧化硅沸点的温度下加热，由此使其熔融，使形成了熔体的颗粒滴落，在回收部回收滴落的颗粒，由此得到球化二氧化硅粉末；
洗涤工序，在洗涤容器中加入上述球化工序后的球化二氧化硅粉末和超纯水，进行超声波洗涤，用孔径粗的滤器过滤上述超纯水，反复进行这样的工序、直至二氧化硅粉末的微粉在上述超纯水中消失，由此将上述球化工序后附着于球化二氧化硅粉末表面的微粉除去；和
干燥工序，将上述洗涤工序后的二氧化硅粉末进行干燥；
将上述球化工序中的高频输出功率(W)记为A、二氧化硅粉末的供给速度(kg/小时)记为B时，调节上述高频输出功率A和上述二氧化硅粉末的供给速度B，以使A/B的值为3.0×103以上且低于1.0×104，该A/B的数值单位为W?hr/kg，平均粒径D50为10-2000μm，BET比表面积除以由平均粒径D50计算的理论比表面积所得的值超过1.35且为1.75以下，真密度为2.10-2.20g/cm3，颗粒内空隙率为0-0.05，圆形度为0.50以上且0.75以下，以及球化率为0.20以上且低于0.55，满足碳浓度低于2ppm或氯浓度低于2ppm中的任意一者或两者。
11.权利要求10的合成非晶态二氧化硅粉末的制造方法，其中，上述制粒工序是如下的工序时，所得合成非晶态二氧化硅粉末的碳浓度低于2ppm，所述工序为：使四氯化硅水解，生成二氧化硅质的凝胶，将该二氧化硅质的凝胶干燥，制成干燥粉末，将该干燥粉末粉碎，然后分级，由此获得平均粒径D50为10-3000μm的二氧化硅粉末。
12.权利要求10的合成非晶态二氧化硅粉末的制造方法，其中，上述制粒工序是如下的工序时，所得合成非晶态二氧化硅粉末的氯浓度低于2ppm，所述工序为：使有机硅系化合物水解，生成二氧化硅质的凝胶，将该二氧化硅质的凝胶干燥，制成干燥粉末，将该干燥粉末粉碎，然后分级，由此获得平均粒径D50为10-3000μm的二氧化硅粉末。
13.权利要求10的合成非晶态二氧化硅粉末的制造方法，其中，上述制粒工序是如下的工序时，所得合成非晶态二氧化硅粉末的碳浓度低于2ppm、氯浓度低于2ppm，所述工序为：使用火成二氧化硅生成二氧化硅质的凝胶，将该二氧化硅质的凝胶干燥，制成干燥粉末，将该干燥粉末粉碎，然后分级，由此获得平均粒径D50为10-3000μm的二氧化硅粉末。
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