CN102597140A - 包含烷氧基硅烷，聚硅氧烷和多种颗粒的涂料组合物 - Google Patents
包含烷氧基硅烷，聚硅氧烷和多种颗粒的涂料组合物 Download PDFInfo
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Abstract
本发明涉及一种涂料组合物，例如基本上澄清的涂料组合物，它包括(1)烷氧基硅烷，(2)聚硅氧烷，(3)多种颗粒；和(4)对聚硅氧烷具有反应性的固化剂。当与不含本发明公开的组分的类似涂料组合物相比时，本发明的涂料组合物可显示出增加的物理性能，例如抗划伤性。
Description
发明背景
发明领域
本发明一般地涉及包含烷氧基硅烷，聚硅氧烷和多种颗粒的涂料组合物。
背景信息
颜色-加-澄清(Color-plus-clear)涂料体系，其涉及施加着色或有色的底涂层到基底上，接着在底涂层上施加透明或者澄清的表层涂层(清漆涂层)，典型地用作在机动车OEM工业中制造的机动车的最初的罩面漆(finishes)。这些颜色-加-澄清体系大部分由于清漆涂层而具有突出的外观性能，例如光泽和图像的清楚性。
由于清漆涂层是在这种涂料体系上的最外的涂层，因此，它易于受到许多环境因素的破坏。这些因素包括酸性沉淀，暴露于来自太阳光的紫外辐射，高的相对湿度和温度，以及因被小的硬物冲击造成的缺陷，从而导致涂层表面出现破片和擦划。
典型地，具有较硬的、交联度较高的膜的清漆涂层可显示出改进的抗划伤性，但它更容易受到破片和/或热裂化的影响，这是因为由高交联密度导致的膜发脆。比较软质的、交联度较低的膜，尽管不易于出现破片或热裂化，但它易受到擦划，水斑和酸蚀的影响，这是因为固化膜的低交联密度。因此，需要改进的清漆涂层。
发明概述
在一个实施方案中，本发明涉及含下述物质的涂料组合物：
(a)含下述结构(I)的反应性基团的化合物：
(I) -X-SiR″x(OR′)3-z
其中X是烃链；其中x＝0-2，和z＝0-2；其中每一R′和R″独立地包括氢，卤素，酰胺，烃链，羧基，烷氧基，含杂原子的烃链，和/或含羰基的烃链；和其中若x为2，则每一R″可以相同或不同；和其中若z为0或1，则每一R′可以相同或不同；
(b)含反应性官能团的聚硅氧烷，其包括至少一个下述结构单元(II)：
(II) R1 nR2 mSiO(4-n-m)/2
其中R1是氢，羟基，烃基，或硅氧烷链；R2包括官能团；和其中m与n满足下述要求：0＜n＜4，0＜m＜4和2＜(m+n)＜4；和其中若n＞1，则每一R1可以相同或不同；和其中若m＞1，则每一R2可以相同或不同；
(c)含对组分(b)具有反应性的官能团的反应物；和
(d)选自无机颗粒，复合颗粒及其混合物的多种颗粒。
发明详述
除非另外具体地说明，本发明所使用的所有数，例如表达数值，范围，用量或百分数的那些数可以被视为在前具有措辞“约”，即使该术语没有明确地出现。当提到数值的任何数值范围时，这些范围要理解为包括在所述范围的最小值和最大值之间的每一个数和/或分数(fraction)。例如，范围“1-10”拟包括在所引证的最小值1和所引证的最大值10之间(并且含端值)的所有子范围，也就是说，最小值大于或等于1和最大值小于或等于10。本发明所使用的术语“数”是指1或大于1的整数。
本发明所使用的复数形式措辞或术语囊括其单数个的对应物，和反之亦然，除非另外具体地说明。作为例举，且没有限制，尽管本发明提到“一种”聚硅氧烷，“一种”烷氧基硅烷，“一种”含官能团的反应物；但可在本发明中使用多种这些材料。本发明所使用的“多种”是指两种或更多种。
本发明所使用的“包括”和类似术语是指“没有限制地包括”。
本发明所使用的“或”是指“和/或”，除非另外具体地说明，尽管在一些情况下，可能明确地使用“和/或”。
本发明所使用的“分子量”是指通过凝胶渗透色谱法测定的重均分子量(Mw)。
除非另外说明，本发明所使用的“基本上不含”是指组合物包括≤1wt％，例如≤0.8wt％或≤0.5wt％或≤0.05wt％或≤0.005wt％的特定材料(例如，有机溶剂，填料等)，基于组合物的总重量。
除非另外说明，本发明所使用的“完全不含”或“不含”是指组合物没有包括特定材料(例如，有机溶剂，填料等)。也就是说，该组合物包括0wt％的这种材料。
本发明所使用的术语“固化”是指其中涂层中的可交联组分至少部分交联的过程。在一些实施方案中，可交联组分的交联密度(即，交联程度)范围为完全交联的5％-100％，例如35％至85％，或在一些情况下，50％-85％。本领域的技术人员要理解，可通过各种方法，例如，动态机械热分析(DMTA)，使用在氮气下进行的Polymer Laboratories MKIII DMTA分析仪，测定交联的存在和程度，即交联密度。
本发明提到任何单体一般地是指可以与另一可聚合组分，例如另一单体或聚合物聚合的单体。除非另外说明，应当理解，一旦单体组分彼此反应形成化合物，则该化合物包括这种单体组分的残基。
涂料组合物
本发明涉及可单独使用或者作为涂料体系，例如以下所述的那些的一部分使用的涂料组合物。在一些实施方案中，本发明公开的涂料组合物在颜色-加-澄清涂料体系中使用。在一些实施方案中，本发明的涂料组合物在这一体系中用作清漆涂层涂料组合物。正如以下更加详细地描述的，涂料组合物可显示出一种或更多种增加的物理性能，例如抗划伤性，当与不含本发明公开的组分的类似涂料组合物相比时。
组分(a)：
本发明的涂料组合物包括含下述结构(I)的反应性基团的化合物：
(I) -X-SiR″x(OR′)3-z
其中X包括烃链；其中x＝0-2和z＝0-2；其中R′和R″包括氢，卤素，酰胺，卤素，酰胺，卤素，烃链，羧基(例如，乙酰氧基)，烷氧基(例如，乙氧基，甲氧基)，含杂原子的烃链，和/或含羰基的烃链；和其中若x为2，则每一R″可以相同或不同；和其中若z为0或1，则每一R′可以相同或不同。
本发明所使用的“烃链”(烃基)是指含基于碳和氢的主链重复单元的链。烃链可以是支链或非支链，无环或者环状，饱和或者不饱和，或者芳族的，且可含有1-24个碳原子，或者在芳基的情况下，含有3-24个碳原子。这种烃链的非限定性实例包括烷基，烷氧基，芳基，烷芳基，烷氧基芳基，芳烷基，或其结合。低级烷基链的非限定性实例包括例如甲基，乙基，丙基和丁基链。本发明所使用的“低级烷基”是指具有1-6个碳原子的烷基链。烃链中氢原子和/或碳原子的一个或更多个可被杂原子取代。本发明所使用的“杂原子”是指除了碳以外的元素，例如氧，氮，硫，卤素原子，或其结合。
在一些实施方案中，烃链包括杂原子，例如以上所述的那些。因此，在一些实施方案中，式(I)中的R′可以是-CH2-CH2-CH2-O-CH2-CH3。
如上所述，烃链也可包括羰基。因此，在一些实施方案中，式(I)中的R′可以是-C(O)-CH2-CH2-O-CH2-CH3。
在一些实施方案中，结构(I)中的R′和R″可以相同或不同，包括C1-C6碳的烷基。
在一些实施方案中，结构(I)中的X包括C2-C6的烷基。
在一些实施方案中，该化合物是含(聚)酯，(聚)氨酯，异氰脲酸酯，(聚)脲，(聚)环氧基，酸酐，丙烯酸类物，(聚)醚，(聚)硫化物，(聚)胺或其结合物的烷氧基硅烷化合物。在一些实施方案中，异氰脲酸酯包括结构(Ia)，(Ib)，(Ic)或其结合。
(Ia)
其中X包括烃链；其中x＝0-2和z＝0-2；其中R′和R″包括氢，卤素，酰胺，烃链，羧基(例如，乙酰氧基)，烷氧基(例如，乙氧基，甲氧基)，含杂原子的烃链，和/或含羰基的烃链；和其中若x为2，则每一R″可以相同或不同；和其中若z为0或1，则每一R′可以相同或不同。
(Ib)
其中R包括氢，烃链，含杂原子的烃链，和/或含羰基的烃链，其中R″′和R″″中的至少一个是--X-SiR″x(OR′)3-z(如上所定义)，以及其中R″′和R″″，它们可以相同或不同，也可包括氢，烃链，含杂原子的烃链，含羰基的烃链，(聚)酯，(聚)氨酯，异氰脲酸酯，(聚)脲，(聚)环氧基，酸酐，丙烯酸类物，(聚)醚，(聚)硫化物，(聚)胺，或其结合物；其中X″烃链，(聚)酯，(聚)氨酯，异氰脲酸酯，(聚)脲，(聚)环氧基，酸酐，丙烯酸类物，(聚)醚，(聚)硫化物，和/或(聚)胺；和其中n是≥1，例如≥2。
(Ic)
其中R″′和R″″中的至少一个是--X-SiR″x(OR′)3-z(如上所定义)，以及其中R″′和R″″，它们可以相同或不同，也可包括氢，烃链，含杂原子的烃链，含羰基的烃链，(聚)酯，(聚)氨酯，异氰脲酸酯，(聚)脲，(聚)环氧基，酸酐，丙烯酸类物，(聚)醚，(聚)硫化物，(聚)胺，或其结合物；其中X″烃链，(聚)酯，(聚)氨酯，异氰脲酸酯，(聚)脲，(聚)环氧基，酸酐，丙烯酸类物，(聚)醚，(聚)硫化物，和/或(聚)胺；和其中n是≥1，例如≥2。
可使用本领域已知的技术，制造结构(Ia)，(Ib)和(Ic)。然而，在一些实施方案中，结构(Ia)可以是异氰酸酯官能的硅烷例如3-异氰酸根合丙基三甲氧基硅烷(它使用本领域已知的方法三聚化)的反应产物。在其他实施方案中，结构(Ia)可以是光气与氨基硅烷化合物，例如γ-氨丙基三甲氧基硅烷的反应产物。在一些实施方案中，结构(Ib)可以是异氰酸酯官能化合物，例如六亚甲基二异氰酸酯与氨基硅烷化合物的反应产物，例如以上所述的那些。在一些实施方案中，结构(Ic)可以是羟基官能化合物，例如己二醇与异氰酸酯官能的硅烷，例如以上所述的那些的反应产物。在这一段落中描述了通过各种反应物，形成结构(Ia)，(Ib)和(Ic)所使用的反应参数，例如反应物的用量和温度。
在一些实施方案中，在涂料组合物中的组分(a)的总量范围为1wt％-50wt％，基于涂料组合物的全部树脂固体。在一些实施方案中，在涂料组合物中的组分(a)的总量范围为10wt％-45wt％，基于涂料组合物的全部树脂固体。在其他实施方案中，在涂料组合物中的组分(a)的总量范围为15wt％-25wt％，基于涂料组合物的全部树脂固体。
组分(b)：
如上所述，本发明的涂料组合物包括(b)包括至少一个下述结构单元(II)的聚硅氧烷：
(II)R1 nR2 mSiO(4-n-m)/2
其中R1包括氢，羟基，烃链，或硅氧烷链；其中R2包括官能团；和其中m和n满足下述要求：0＜n＜4，0＜m＜4和2＜(m+n)＜4；和其中若n＞1，则每一R1可以相同或不同；和其中若m＞1，则每一R2可以相同或不同。在一些实施方案中，R2官能团包括羟基，羧基，异氰酸酯，封端的(多)异氰酸酯，伯胺，仲胺，酰胺，氨基甲酸酯，脲，聚氨酯，乙烯基，不饱和酯，马来酰亚胺，富马酸酯，酸酐，羟基烷基酰胺，环氧基，或其结合。
本发明所使用的“硅氧烷链”是指其中主链包括两个或更多个--SiO--基的链。例如，用R1表示的硅氧烷基可以是支链或非支链的，和直链或环状的。硅氧烷基可被侧挂的有机取代基链，例如烷基，芳基和烷芳基链取代。有机取代基可被杂原子，例如氧，氮和卤素原子，官能团(正如以上结合结构(II)中的R2所述的)或其结合物取代。
在一些实施方案中，聚硅氧烷包括结构(III)或(IV)：
其中m＝≥1；m′的范围为0-75；n的范围为0-75；n′的范围为0-75；每一R可以相同或不同，选自氢，羟基，烃链，硅氧烷链，和任何前述的混合物；和-Ra包括下述结构(V)：
(V)
--R3-X
其中-R3选自亚烷基，氧基亚烷基，和亚烷基芳基；和X表示含选自以下的至少一个反应性官能团的基团：羟基，羧基，异氰酸酯基；封端的多异氰酸酯基，伯胺基，仲胺基，酰胺基或胺化物基，氨基甲酸酯基，脲基，尿烷基，乙烯基，不饱和酯基例如丙烯酸酯基和甲基丙烯酸酯基，马来酰亚胺基，富马酸酯基，鎓盐基例如锍基和铵基，酸酐基，羟基烷基酰胺，和环氧基。
本发明所使用的“亚烷基”是指碳链长度为C2-C25的无环或者环状的饱和烃基。合适的亚烷基的非限定性实例包括在美国专利No.6,657,001第11栏第35-40行中所述的那些，其引证部分在此通过参考引入。
本发明所使用的“氧基亚烷基”是指含键合到且插在两个碳原子之间的至少一个氧原子和亚烷基碳链长度为C2-C25的亚烷基。合适的氧基亚烷基的非限定性实例包括在美国专利No.6,657,001第11栏第44-49行所述的那些，其引证部分在此通过参考引入。
本发明所使用的“亚烷基芳基”是指被至少一个芳基，例如苯基取代的且亚烷基碳链长度为C2-C25的无环亚烷基。芳基可视需要进一步取代。用于芳基的合适取代基的非限定性实例包括在美国专利No.6,657,001第11栏第52-第12栏第2行中所述的那些，其引证部分在此通过参考引入。
通式(III)和(IV)是示意性的，且不打算暗含括号部分必然是嵌段，尽管在需要时可以使用嵌段。在一些情况下，聚硅氧烷可包括各种硅氧烷单元。
在一个实施方案中，本发明涉及前面所述的组合物，其中取代基R3表示氧基亚烷基。在另一实施方案中，R3表示氧基亚烷基，和X表示包括至少两个反应性官能团的基团。
在另一实施方案中，本发明涉及前面所述的组合物，它包括具有以上所述的结构(III)或(IV)的至少一种聚硅氧烷，其中(n+m)的范围为2-9。在再一实施方案中，在包含具有以上所述的结构(III)或(IV)的至少一种聚硅氧烷的组合物中，(n+m)的范围为2-3。在另一实施方案中，在包含具有以上所述的结构(III)或(IV)的至少一种聚硅氧烷的组合物中，(n′+m′)的范围为2-9。在另一实施方案中，在包含具有以上所述的结构(III)或(IV)的至少一种聚硅氧烷的组合物中，(n′+m′)的范围为2-3。
在一个实施方案中，本发明涉及一种组合物，其中结构(IV)中的X表示含选自羟基和氨基甲酸酯基中的至少一个反应性官能团的基团。在另一实施方案中，本发明涉及一种组合物，其中X表示含至少两个羟基的基团。在一些实施方案中，X可包括用异氰酸酯，羟基，伯或仲胺官能团封端的聚合物聚氨酯或含脲的材料，或者任何前述的混合物。当取代基X包括这种官能团时，聚硅氧烷可以是聚硅氧烷多元醇，一种或更多种多异氰酸酯，和任选地每一分子具有至少两个选自羟基，伯胺基和仲胺基中的活性氢原子的一种或更多种化合物的反应产物。合适的多异氰酸酯以及每一分子具有至少两个活性氢原子的合适的化合物公开于美国专利No.6,657,001的第16栏第59行到第17栏第7行；第17栏第19-32行；和第17栏第37-48行，其引证部分在此通过参考引入。在一些实施方案中，X可包括用羟基或羧酸官能团封端的聚合型含酯基团。若X是这种基团，则聚硅氧烷可以是聚硅氧烷多元醇，具有至少一个羧酸官能团的一种或更多种材料，和一种或更多种有机多元醇的反应产物。具有至少一个羧酸官能团的材料的非限定性的合适实例包括本领域已知的含羧酸基团的聚合物，例如含羧酸基团的丙烯酸类聚合物，聚酯聚合物，和聚氨酯聚合物，例如在美国专利No.4,681,811中公开的那些。合适的有机多元醇的非限定性实例包括在美国专利No.6,657,001第23-32行；美国专利No.4,046,729第7栏第52行到第8栏第9行；第8栏第29行到第9栏第66行；和美国专利No.3,919,315第2栏第64行到第3栏第33行中公开的那些，其引证部分在此通过参考引入。
在一些实施方案中，(b)聚硅氧烷以范围为0.01wt％-90wt％的水平存在于涂料组合物内，基于形成涂料组合物所使用的各组分中树脂固体的总重量。在其他实施方案中，(a)聚硅氧烷以美国专利No.6,657,001第13栏第28行到第14栏第7行中所述的水平存在于涂料组合物内，其引证部分在此通过参考引入。本发明所使用的形成组合物的各组分中“基于树脂固体的总重量”表示在形成组合物的过程中添加的组分用量是以形成涂料组合物过程中存在的聚硅氧烷，任何成膜组分和任何固化剂的固体(非挥发物)的总重量为基础，但不包括颗粒，任何溶剂或者任何添加剂固体，例如受阻胺稳定剂，催化剂，光引发剂，颜料，其中包括增量剂颜料和填料，流动添加剂，和/或UV光吸收剂。
为了形成含环氧基的聚硅氧烷，含羟基官能团的聚硅氧烷可进一步与聚环氧化物反应。聚环氧化物可以是脂族或脂环族聚环氧化物或任何前述的混合物。适合于使用的聚环氧化物的非限定性实例包括由具有至少一个环氧基的至少一种烯属不饱和单体，例如(甲基)丙烯酸缩水甘油酯和烯丙基缩水甘油基醚，和不具有环氧官能度的一种或更多种烯属不饱和单体制备的环氧官能的丙烯酸类共聚物。这种环氧官能的丙烯酸类共聚物的制备详细地公开于美国专利No.4,681,811第4栏第52行到第5栏第50行中，其引证部分在此通过参考引入。
组分(c)：
如上所述，本发明的涂料组合物包括含有对组分(b)具有反应性的官能团的反应物。例如，组分(c)可包括对组分(b)中的官能团具有反应性的官能团。在一些实施方案中，反应物包括对(b)中的官能团具有反应性的官能团以及可与也可被视为组分(c)的其他反应物反应的官能团。
在一些实施方案中，组分(c)可包括固化剂(交联剂)。合适的固化剂没有限制地包括氨基塑料树脂，多异氰酸酯，封端的多异氰酸酯，聚环氧化物，多元酸，多元醇，或其结合物。可在本发明中使用的合适的氨基塑料化合物包括在美国专利No.6,657,001第26栏第3到第27行所述的那些，其引证部分在此通过参考引入。这种氨基塑料化合物的实例包括CYMEL(商购于Cytec Industries，Inc.)和RESIMENE(商购于Solutia，Inc.)。
适合于在本发明中使用的其他固化剂包括，但不限于多异氰酸酯固化剂。本发明所使用的术语“多异氰酸酯”拟包括封端(或封闭)的多异氰酸酯，以及未封端的多异氰酸酯。多异氰酸酯可以是脂族或芳族多异氰酸酯，或者前述两种的混合物。可使用二异氰酸酯，尽管常常使用较高的多异氰酸酯，例如二异氰酸酯的异氰脲酸酯。较高的多异氰酸酯也可与二异氰酸酯结合使用。也可使用异氰酸酯预聚物，例如多异氰酸酯与多元醇的反应产物。
可在本发明中使用的额外的固化剂包括在美国专利No.6,657,001第26栏第62行到第27栏第20行；第26栏第25-32行；第27栏第36-44行；第26栏第48-60行；和第26栏第66行到第27栏第12行中所述的那些，其引证部分在此通过参考引入。
在一些实施方案中，涂料组合物内固化剂的用量通常以范围为1wt％-65wt％，例如5wt％-65wt％，或10wt％-45wt％，或15wt％-40wt％的用量存在，基于形成该组合物的各组分中树脂固体的总重量。
组分(d)：
如上所述，本发明的涂料组合物包括多种颗粒。在一些实施方案中，在掺入到组合物内之前，颗粒的平均粒度小于50微米。在一些实施方案中，在掺入到组合物内之前，颗粒的平均粒度范围为1纳米(nm)到小于1000纳米。在其他实施方案中，在掺入到组合物内之前，颗粒的平均粒度范围为1纳米-100纳米，例如5纳米-50纳米，或5纳米-25纳米，或10纳米-20纳米。在一些实施方案中，可在本发明中使用大小变化的颗粒。
颗粒的形状(或形貌)可随本发明的具体实施方案和它所打算的应用而变化。例如，一般地，可使用球形形貌(例如，固体珠，微珠或中空球)，以及立方体、扁平状或针状(延伸的或纤维状的)颗粒。另外，颗粒可具有中空，多孔或者不具有孔隙的内部结构，或者任何前述的结合，例如中空的中心及多孔或实心壁。关于合适的颗粒特征的更多信息，参见H.Katz等人(Ed.)，Handbook of Fillers andPlastics(1987)，第9-10页，在此通过参考将其具体地引入。
该颗粒可以由选自如下的材料形成：聚合物型和非聚合物型无机材料，聚合物型和非聚合物型有机材料，复合材料，和任何前述物质的混合物。本发明所使用的术语“聚合物型无机材料”是指具有基于碳以外的一个或多个元素的主链重复单元的聚合物材料。关于更多的信息，参见James Mark等人，Inorganic Polymers，Prentice HallPolymer Science and Engineering Series，(1992)，第5页，在此通过参考将其具体地引入。本发明所使用的术语“聚合物型有机材料”是指合成的聚合物材料，半合成的聚合物材料，和天然聚合物材料，所有这些具有基于碳的主链重复单元。
本发明所使用的“有机材料”是指含碳的化合物，其中碳典型地键合到自身和键合到氢上，且还常常键合到其他元素上，并且排除二元化合物例如碳的氧化物，碳化物，二硫化碳等；三元化合物例如金属氰化物，金属羰基等；和含碳的离子化合物例如金属碳酸盐，如碳酸钙和碳酸钠。参见R.Lewis，Sr.，Hawley′s Condensed ChemicalDictionary，(12th Ed.1993)，第761-762页，和M.Silberberg，Chemistry The Molecular Nature of Matter and Change(1996)，第586页，在此通过参考将其具体地引入。
本发明所使用的术语“无机材料”是指非有机材料的任何材料。
本发明所使用的术语“复合材料”是指两种或更多种不同材料的结合物。由复合材料形成的颗粒通常在其表面上的硬度不同于在其表面以下颗粒内部的硬度。更具体地，可按照本领域公知的任何方式，改性颗粒的表面，其中包括，但不限于，使用本领域已知的技术，以化学或物理方式改变其表面特征。
例如，可由用一种或更多种辅助材料涂布，包层或者包封的主要材料形成具有比较柔软表面的复合颗粒，从而形成颗粒。在再一替代的实施方案中，可由用不同形式的主要材料涂布，包层或包封的主要材料形成由复合材料形成的颗粒。关于本发明中可用的颗粒的更多信息，参见G.Wypych，Handbook of Fillers，2nd Ed.(1999)，第15-202页，在此通过参考将其具体地引入。
适合于在本发明的组合物中使用的颗粒可包括本领域已知的无机元素或化合物。可由陶瓷材料，金属材料，和任何前述的混合物形成合适的颗粒。合适的陶瓷材料包括金属氧化物，金属氮化物，金属碳化物，金属硫化物，金属硅酸盐，金属硼化物，金属碳酸盐，和任何前述的混合物。金属氮化物的具体的非限定性实例例如是氮化硼；金属氧化物的具体的非限定性实例例如是氧化锌；合适的金属硫化物的非限定性实例例如是二硫化钼，二硫化钽，二硫化钨和硫化锌；金属硅酸盐的非限定性的合适实例例如是硅酸铝和硅酸镁，例如蛭石。
颗粒可包括例如基本上单一的无机氧化物的芯，例如胶体、煅烧或无定形形式的二氧化硅，氧化铝或胶体氧化铝，二氧化钛，氧化銫，氧化钇，胶体氧化钇，氧化锆，例如胶体或无定形的氧化锆，和任何前述的混合物；或在其上沉积另一类有机氧化物的一类无机氧化物。应当理解，当本发明的组合物在多组分复合涂料组合物中用作透明表层涂层，例如用作清漆涂层时，颗粒不应当严重干扰组合物的光学性能。本发明所使用的“透明”是指固化的涂层的BYK雾度指数小于50，这使用BYK/Haze Gloss仪器来测量。
可用于形成本发明颗粒的非聚合物的无机材料包括选自石墨，金属，氧化物，碳化物，氮化物，硼化物，硫化物，硅酸盐，碳酸盐，硫酸盐和氢氧化物中的无机材料。有用的无机氧化物的非限定性实例是氧化锌。合适的无机硫化物的非限定性实例包括二硫化钼，二硫化钽，二硫化钨，和硫化锌。有用的无机硅酸盐的非限定性实例包括硅酸铝和硅酸镁，例如蛭石。合适的金属的非限定性实例包括钼，铂，钯，镍，铝，铜，金，铁，银，合金，和任何前述的混合物。
在一个实施方案中，本发明涉及前面所述的组合物，其中颗粒选自煅烧的二氧化硅，无定形二氧化硅，胶体二氧化硅，氧化铝，胶体氧化铝，二氧化钛，氧化铯，氧化钇，胶体氧化钇，氧化锆，胶体氧化锆，和任何前述的混合物。在另一实施方案中，本发明涉及前面所述的组合物，其中颗粒包括胶体二氧化硅。在一些实施方案中，前述材料可以是表面处理的或者未处理的。颗粒可由其形成的其他合适的材料以及其他颗粒形貌公开于美国专利No.6,657,001第22栏第11行到第23栏第52行，其引证部分在此通过参考引入。
在一些实施方案中，颗粒具有在美国专利No.6,657,001第20栏第64行到第22栏第4行中所述的硬度值，其引证部分在此通过参考引入。
在一些实施方案中，在本发明公开的涂料组合物中存在的颗粒总量范围可以是0.01wt％-75wt％，例如大于0.1wt％，大于0.5wt％，或大于5wt％，基于涂料组合物中组分的树脂固体的总重量。
组分(e)：
在一些实施方案中，本发明的涂料组合物进一步包括成膜材料。可用作组分(e)的合适的成膜材料没有限制地包括，丙烯酸类聚合物，聚酯聚合物，聚氨酯聚合物，聚酰胺聚合物，聚醚聚合物，双酚A基环氧聚合物，聚硅氧烷聚合物，其共聚物，或它们的混合物。在一些实施方案中，成膜材料不同于(b)。
在一些实施方案中，成膜材料包括反应性官能团，例如羟基，羧酸基，异氰酸酯基，封端的异氰酸酯基，羧酸酯基，伯胺基，仲胺基，酰胺基或胺化物基，氨基甲酸酯基，酸酐基，羟基烷基酰胺基，环氧基，或其结合。注意，在一些实施方案中，成膜材料中的反应性官能团可以相同或不同于(b)中的反应性官能团，它也可对组分(c)具有反应性。然而，在其他实施方案中，可将额外的固化剂(它仅仅对成膜聚合物中的反应性官能团具有反应性)加入到本发明的涂料组合物中。可使用的合适的固化剂包括以上结合组分(c)所述的那些。在一些实施方案中，在这一段落中描述的固化剂可以相同或不同于以上所述的固化剂。
在本发明的一个实施方案中，若使用的话，通常以范围为1wt％-90wt％，例如2wt％-80wt％，5wt％-60wt％，或10wt％-50wt％的用量存在具有至少一个反应性官能团的额外聚合物，基于涂料组合物中树脂固体的总重量，当加入到组合物内的其他组分中时。
其他组分：
本发明所述的涂料组合物可进一步包括额外的成分，例如着色剂。本发明所使用的术语“着色剂”是指赋予组合物颜色和/或其他不透明性和/或其他视觉效应的任何物质。可将着色剂以任何合适的形式，例如离散的颗粒，分散体，溶液和/或薄片(例如，铝的薄片)加入到涂料中。可在本发明所述的涂料组合物中使用单一的着色剂或者两种或更多种着色剂的混合物。
着色剂的实例包括颜料，染料和调色剂(tints)，例如在油漆工业中所使用的和/或在Dry Color Manufacturers Association(DCMA)中列出的那些，以及特殊效应的组合物。着色剂可包括例如在使用条件下不可溶但可润湿的微细的固体粉末。着色剂可以是有机或无机的且可以是聚集或非聚集的。可通过使用研磨载体，例如丙烯酸研磨载体，将着色剂掺入到涂料内，所述载体的使用是本领域技术人员熟悉的。
颜料和/或颜料组合物的实例包括，但不限于，咔唑二噁嗪粗颜料，偶氮，单偶氮，重氮，萘酚AS，盐类(色淀)，苯并咪唑酮，缩合物，金属络合物，异二氢吲哚酮，异二氢吲哚，和多环酞菁，喹吖啶酮，苝，苝酮，二酮吡咯并吡咯，硫靛，蒽醌，靛蒽醌，蒽嘧啶，黄烷士酮(flavanthrone)，皮蒽酮，蒽嵌蒽二酮，二噁嗪，三芳基碳鎓，醌并萘酮颜料，二酮吡咯并吡咯红(“DPPBO红”)，二氧化钛，碳黑，或其混合物。术语“颜料”和“着色的填料”可互换使用。
染料的实例包括，但不限于，溶剂和/或水-基的那些，例如，酞菁绿或蓝，氧化铁，钒酸铋，蒽醌，苝，铝和喹吖啶酮。
调色剂的实例包括，但不限于，在水性或与水混溶的载体内分散的颜料，例如商购于Degussa，Inc.的AQUA-CHEM 896，商购于AccurateDispersions分部，Eastman Chemical，Inc.的CHARISMA COLORANTS和MAXITONER INDUSTRIAL COLORANTS。
如上所述，着色剂可以是分散体形式，其中包括，但不限于，纳米颗粒分散体。纳米颗粒分散体可包括一种或更多种高度分散的纳米颗粒着色剂和/或产生所需视觉颜色和/或不透明性和/或视觉效应的着色剂颗粒。纳米颗粒分散体可包括着色剂，例如粒度小于150纳米，例如小于70纳米，或小于30纳米的颜料或染料。可通过用粒度小于0.5mm的研磨介质研磨原料(stock)有机或无机颜料，生产纳米颗粒。纳米颗粒分散体的实例及其制造方法公开于美国专利No.6,875,800中。也可通过结晶，沉淀，气相冷凝，和化学磨耗(即部分溶解)，生产纳米颗粒分散体。为了最小化涂层内纳米颗粒的再聚集，可使用树脂涂布的纳米颗粒的分散体。本发明所使用的“树脂涂布的纳米颗粒的分散体”是指其中离散的“复合微粒”在其内分散的连续相，所述复合微粒包括纳米颗粒和在该纳米颗粒上的树脂涂层。树脂涂布的纳米颗粒的分散体的实例及其制造方法公开于美国专利申请公布2005/0287348，美国临时申请No.60/482,167和美国专利申请序列号No.11/337,062中。
可使用的特殊效应组合物的实例包括产生一种或更多种外观效果，例如反射，珍珠色，金属光泽，磷光，荧光，光致变色，光敏，热致变色，随角变色(goniochromism)和/或颜色变化的颜料和/或组合物。额外的特殊效应组合物可提供其他可感觉的性能，例如不透明性或织构(texture)。在非限定性实施方案中，特殊效应组合物可产生颜色偏移(shift)，以便当从不同角度观察涂层时，涂层颜色变化。颜色效应组合物的实例公开于美国专利No.6894086中。额外的颜色效应组合物可包括透明的涂布的云母和/或合成云母，涂布的二氧化硅，涂布的氧化铝，透明的液晶颜料，液晶涂层和/或其中干涉来自于材料内部折射指数差而不是因为材料表面和空气之间的折射指数差的任何组合物。
在一些非限定性实施方案中，光敏组合物和/或光致变色组合物当暴露于一种或更多种光源下时，可逆地变化其颜色，它们可在本发明所述的涂料组合物中使用。可通过暴露于特定波长的辐射下，活化光致变色和/或光敏组合物。当该组合物被活化时，分子结构改变且改变的结构显示出不同于组合物起始颜色的新颜色。当除去辐射暴露时，光致变色和/或光敏组合物可变回为其静止状态，在该状态下，将恢复组合物的起始颜色。在一个非限定性实施方案中，光致变色和/或光敏组合物在非激发状态下可以是无色，而在激发状态下显示出颜色。完全的颜色变化可在毫秒到数分钟内，例如20秒-60秒出现。光致变色和/或光敏组合物的实例包括光致变色染料。
在非限定性实施方案中，光敏组合物和/或光致变色组合物可与聚合物和/或可聚合组分的聚合物材料缔合和/或例如通过共价键至少部分键合到其上。与其中光敏组合物可迁移出涂层外并在基底内结晶的一些涂层相反，根据本发明的一种非限定性实施方案，与聚合物和/或可聚合组分缔合的和/或至少部分键合到其上的光敏组合物和/或光致变色组合物具有最小的程度迁移出涂层外。光敏组合物和/或光致变色组合物的实例及其制造方法公开于美国申请序列号No.10/892,919中。
一般地，着色剂可以以足以赋予所需视觉和/或颜色效应的用量存在。着色剂可占本发明组合物重量的1.0-65wt％，例如3-40wt％或5-35wt％，其中wt％以组合物的总重量为基础。
涂料组合物可包括配制表面涂层领域公知的其他任选的材料，例如增塑剂，抗氧化剂，受阻胺光稳定剂，UV光吸收剂和稳定剂，表面活性剂，流动控制剂，触变剂，例如膨润土，粘土，颜料，填料，有机助溶剂，催化剂，其中包括膦酸和其他常规助剂。
可使用的合适的催化剂包括本领域技术人员已知的酸和碱性催化剂。可在本发明中使用路易斯酸和碱催化剂，以及有机酸和碱催化剂。例如，环烷酸锡，苯甲酸锡，辛酸锡，丁酸锡，二月桂酸二丁基锡，二乙酸二丁基锡，氧化二丁基锡，辛酸铅，乙基乙酰乙酸铝，乙基乙酰乙酸锆，和二壬基二萘磺酸的封端和未封端的变体，十二烷基苯磺酸，对甲苯磺酸，烷基酸磷酸酯，苯基酸磷酸酯，1，4-二氮杂双环[2.2.2]辛烷(DABCO)，三乙胺，鸟嘌呤，吡啶，四甲基胍，膦酸二酯和二膦酸二酯，以及以上提及的催化剂的各种封端变体。
除了以上所述的材料以外，涂料组合物也可包括有机溶剂。可在涂料组合物中使用的合适的有机溶剂包括在前述段落中列出的那些中的任何一种，以及乙酸丁酯，二甲苯，甲乙酮，或其结合物。
物理性能：
在一些实施方案中，本发明的涂料组合物在施加到基底上之后并在固化之后当经历磨耗测试方法1时，展示至少80％，例如大于90％(例如，90％-95％)的20°光泽保留率。在将涂布的基底进行Amtec-Kistler Car Wash Test DIN 55668之前，通过测量施加到基底上的固化涂层的20°光泽(“起始光泽”)，开始试验。对于本发明所述的每一磨耗测试方法来说，通过使用光泽计，例如NOVOGLOSS-GARDCO光泽计(获自Paul N.Gardner Co.，Pompano Beach，佛罗里达)，进行光泽测量。在获得光泽测量结果之后，对涂布基底进行10个循环的Amtec-Kistler Car Wash Test。在完成10个循环之后，再次测量涂层的20°光泽(“擦伤之后的光泽”)。使用下式(I)，测定涂层的20°光泽保留率：
(I)
(擦伤之后的光泽/起始光泽)x100＝光泽保留率
在一些实施方案中，本发明的涂料组合物在施加到基底上之后和在固化之后当经历磨耗测试方法2时，可展示至少70％(例如75％-80％)，例如大于80％，或大于90％的20°光泽保留率。在以与磨耗测试方法1相同的方式进行磨耗测试方法2，所不同的是事实：与10个循环相反，对涂布基底进行40个循环的Amtec-Kistler Car Wash Test。
在一些实施方案中，本发明的涂料组合物在施加到基底上之后和在固化之后当经历干磨耗测试方法1时，可展示至少80％((例如大于90％(例如，90％-95％)的20°光泽保留率。在干磨耗测试方法1中，通过首先测量涂层的20°光泽(“起始光泽”)，对基底上的固化涂层进行测试。然后使用Atlas AATCC CROCKMETER，型号CM-5(获自AtlasElectric Devices Company，芝加哥，伊利诺州)，采用用于10次双重(double)擦拭的称重的砂纸，线性划伤涂层。所使用的砂纸是3M 281QWETORDRYTM PRODUCTIONTM9微米抛光纸片，其商购于3M Company，St.Paul，明尼苏达。在划伤之后，使用任何合适的热源，例如加热或对流烘箱，液体(即，热水)，加热枪，加热灯，太阳光，其他IR源，加热室和类似物，经10秒到过夜的持续时间加热涂布的基底到35-60℃的基底温度，和之后再次测量20°光泽(“擦伤之后的光泽”)。若它保留其起始20°光泽的至少60％，则涂层通过干磨耗测试方法1。如上式(I)所述，测量光泽保留率。
涂料体系
可单独或以可在许多不同基底上沉积的涂料体系的一部分施加以上所述的涂料组合物。涂料体系典型地包括许多涂层。当在基底上沉积的涂料组合物基本上通过本领域已知的方法(例如，通过加热)固化时，典型地形成涂层。注意可在下述段落中描述的一层或更多层涂层中使用以上所述的涂料组合物。
可用含聚合物的涂料组合物涂布的合适基底没有限制地包括金属基底，金属合金基底，金属化的基底，例如镀镍塑料，和/或塑料基底。在一些实施方案中，金属或金属合金可以是铝和/或钢。例如，钢基底可以是冷轧钢，电镀锌钢，和/或热浸渍的电镀锌钢。而且，在一些实施方案中，基底可包括车辆的一部分，例如车辆的车身(例如，没有限制地包括，门，车身面板，甲板箱盖，车身顶盖，引擎罩，和/或车顶)和/或车辆框架。本发明所使用的“车辆”或其变体包括，但不限于，民用、商用和军事用陆地车辆，例如小汽车，摩托车和卡车。还要理解，在一些实施方案中，可如美国专利Nos.4,793,867和5,588,989所述，用预处理溶液，例如磷酸锌溶液预处理基底，或者不用预处理溶液预处理。
在机动车工业中所使用的常规涂料体系中，用可电沉积的涂料组合物涂布预处理过的基底。可使用的合适的可电沉积的涂料组合物包括在美国专利公布No.2009/0042060中所述的那些。在可电沉积的涂料组合物固化之后，在至少一部分可电沉积的涂料组合物上施加底漆-二道底漆涂料组合物。典型地，将底漆-二道底漆涂料组合物施加到可电沉积的涂层上并固化，之后将随后的涂料组合物施加到底漆-二道底漆涂料组合物上。然而，要注意，在一些实施方案中，未用可电沉积的涂料组合物涂布基底。因此，在这些实施方案中，底漆-二道底漆涂料组合物直接施加到基底上。
由底漆-二道底漆涂料组合物得到的底漆-二道底漆层起到提高随后施加的涂层的抗破片性(例如，颜色赋予的涂料组合物和/或基本上澄清的涂料组合物)以及辅助随后施加的层的外观的作用。本发明所述的“底漆-二道底漆”是指在随后施加的涂料组合物之下使用的底漆组合物，且包括有机涂料组合物领域中一般已知的诸如热塑性和/或交联(例如热固性)成膜树脂之类的材料。合适的底漆和底漆-二道底漆涂料组合物包括喷洒施加的底漆，这是本领域技术人员已知的。合适的底漆的实例包括获自PPG Industries，Inc.，Pittsburgh，Pa的数种，例如DPX-1791，DPX-1804，DSPX-1537，GPXH-5379，OPP-2645，PCV-70118，和1177-225A。可在本发明中使用的另一合适的底漆-二道底漆涂料组合物是在美国专利申请No.11/773,482中所述的底漆-二道底漆。
应当注意，在一些实施方案中，在涂料体系中没有使用底漆-二道底漆涂料组合物。因此，可在固化的可电沉积的涂料组合物上直接施加赋予颜色的底漆层涂料组合物。
在一些实施方案中，颜色赋予的涂料组合物(下文“底涂层”)沉积在底漆-二道底漆涂层的至少一部分上(若存在的话)。可在本发明中使用本领域已知的任何底涂层涂料组合物。应当注意，这些底涂层涂料组合物典型地包括着色剂。
在一些实施方案中，可在基本上澄清的涂料组合物(下文“清漆涂层”)中使用本发明，所述清漆涂层沉积在底涂层涂料层的至少一部分上。本发明所使用的“基本上澄清”的涂层是基本上透明且不是不透明(opaque)的。在一些实施方案中，基本上澄清的涂料组合物可包括着色剂，但其用量例如使得它在固化之后，赋予澄清涂料组合物不透明(基本上不是透明的)。
在一些实施方案中，第一部分颗粒(例如，组分(d))，例如，二氧化硅颗粒存在于固化的组合物的表面区域内，其浓度高于在固化的澄清涂料组合物的本体区域(即清漆涂层)内存在的第二部分颗粒的浓度。在一些情况下，固化的组合物的BYK雾度值小于50，可以小于35，且常常小于20，这使用获自BYK Chemie USA的BYK Haze Gloss计测量。还应当理解，在一些实施方案中，清漆涂层也可包括聚合物网络，所述聚合物网络包括烷氧基硅烷化合物(例如，组分(a))的残基。在一些实施方案中，通过烷氧基硅烷化合物与自身的水解反应，形成聚合物网络。因此，在一些实施方案中，清漆涂层在清漆涂层的表面区域内包括高浓度的二氧化硅颗粒，同时进一步包括不仅在前述句子中描述的聚合物网络，而且包括由异氰酸酯固化剂(例如，组分(c))与聚硅氧烷(例如，组分(b))中的羟基反应形成的交联网络。在不希望束缚于特定理论的情况下，认为在一些实施方案中，由组分(a)形成的聚合物网络可在由组分(c)和(b)的反应形成的交联网络之间互穿，从而增加所得清漆涂层的物理性能。或者，在其中涂料组合物进一步包括成膜材料(例如，组分(e))，例如丙烯酸类多元醇的实施方案中，认为聚合物网络除了在由组分(c)与(e)反应形成的交联网络之间互穿以外，还可在由组分(c)和(b)反应形成的交联网络之间互穿。
本发明所使用的固化组合物的“表面区域”是指通常与涂布的基底的暴露空气-表面平行的区域，且其厚度通常从固化涂层的表面垂直延伸到暴露表面以下范围为至少20纳米到150纳米的深度。在一些实施方案中，表面区域的这一厚度范围为从至少20纳米到100纳米，和范围可以是从至少20纳米到50纳米。本发明所使用的固化组合物的“本体区域”是指在表面区域下方延伸的区域且它通常平行于涂布基底的表面。本体区域的厚度从其与表面区域的界面经固化涂层延伸到固化组合物下方的基底或涂层。
在其中颗粒的平均粒度大于50纳米的本发明的一些实施方案中，表面区域的厚度通常从固化涂层的表面垂直延伸到等于颗粒平均粒度三倍的深度，且这一表面可延伸到等于颗粒平均粒度2倍的深度。
在固化涂层内颗粒的浓度可用各种方式表征，例如在美国专利No.6,657,001第47栏第12-60行中所述的那些，其引证部分在此通过参考引入。
应当理解，在一些实施方案中，颗粒可存在于表面区域内，以便一部分颗粒至少部分在清漆涂层上突出，基本上未受有机涂层保护。或者，颗粒可存在于表面区域内，以便这一有机涂层位于颗粒和表面区域的暴露空气-表面界面之间。
在前述段落中所述的一种或更多种涂料组合物可包括以上所述的着色剂和其他任选的材料(这是配制的表面涂层领域中已知的)。
进一步要理解，形成本发明所述的各种涂层的一种或更多种涂料组合物可以是或者“单组分”(“1K”)，“双组分”(“2K”)，或甚至多组分组合物。1K组合物要理解为是指其中所有涂料组分在制造之后，在储存过程中等等，均保持在相同的容器内的组合物。2K组合物或多组分组合物要理解为是指其中直到施加之前，各种组分独立地保持的组合物。1K或2K涂料组合物可通过任何常规的方式，例如通过加热，强制空气和类似方式，施加到基底上并固化。
在一些实施方案中，可在单涂层涂料体系中使用本发明。在单涂层涂料体系中，在基底(它可以预处理或者未预处理)上施加单一的涂层，所述基底可包括一层或更多层下述(如上所述的)层：可电沉积的涂层或底漆-二道底漆涂层。
可使用本领域已知的任何技术，将形成本发明所述的各种涂层的涂料组合物沉积或施加到基底上。例如，可通过任何各种方法，其中尤其没有限制地包括喷涂，刷涂，浸渍，和/或辊涂，将涂料组合物施加到基底上。当多种涂料组合物施加到基底上时，应当注意，可在或者下面的涂料组合物已经固化之后或者在下方的涂料组合物固化之前，在下方的涂料组合物的至少一部分上施加一种涂料组合物。若在尚未固化的下方的涂料组合物上施加涂料组合物，则可同时固化一种或更多种未固化的涂料组合物。
可使用本领域已知的技术，其中没有限制地例如热能，红外，电离或光化辐射，或者通过其任何一种的结合，固化涂料组合物。在一些实施方案中，可在≥10℃的温度下进行固化操作。在其他实施方案中，可在≤246℃的温度下进行固化操作。在一些实施方案中，可在范围为前一句子中引证的数值的任何组合之间的温度下，其中包括所引证的数值，进行固化操作。例如，可在范围为120-150℃的温度下进行固化操作。然而，应当注意，可视需要使用较低或较高的温度，以活化固化机理。
在一些实施方案中，本发明所述的涂料组合物是低温、湿气可固化的涂料组合物。本发明所使用的术语“低温、湿气可固化”是指在施加到基底上之后，能在环境空气存在下，和在范围为-10℃到120℃的温度下，例如5℃-80℃，在一些情况下，10℃-60℃，和在再一情况下，15℃-40℃下固化的涂料组合物，其中该空气的相对湿度为10％-100％，例如25％-80％。
本发明所述的涂层的干膜厚度范围可以是0.1微米-500微米。在其他实施方案中，干膜厚度可以是≤125微米，例如≤80微米。例如，干膜厚度范围可以是15微米-60微米。
尽管详细地描述了本发明的具体实施方案，但本领域的技术人员要理解，可鉴于公开内容的总体教导，开发对那些细节的各种改性和替代。因此，所公开的特定布局是指仅仅阐述，不打算限制到本发明的范围上，本发明的范围通过所附的权利要求的全部宽范围及其所有和任何等价范围给出。
实施例
实施例1
这一实施例描述了烷氧基硅烷树脂的制备。如下所述制备树脂：
将792.1g的3-氨基丙基三甲氧基硅烷加入到配有回流冷凝器且用氮气覆盖层冲刷(flush)的合适反应容器中。在室温下，缓慢地引入442.4g丙烯酸乙酯，其速度将保持温度低于60℃。在添加完成之后，反应在60℃下保持，直到反应完全(即丙烯酸乙酯％是＜1％)。然后冷却反应混合物到室温，然后添加61.7g乙酸正丁酯到反应混合物中。然后，将710.8g DESMODUR N 3300A(获自Bayer MaterialScience)缓慢地引入到反应混合物中。不允许反应混合物超过65℃并维持在65℃的温度下，和通过红外光谱监控异氰酸酯吸收带的消失。
涂料组合物
下述实施例描述了本发明涂料组合物，以及对比涂料组合物的制备。在多组分复合涂料体系中，将这两种组合物形成透明表层涂层(例如清漆涂层)。
按照美国专利No.6,657,001的实施例20所述的方式，制备涂料组合物，实施例A(对比)和实施例B。然而仅仅将以重量计，20克实施例1的烷氧基硅烷树脂加入到实施例B中，同时在实施例A中没有添加烷氧基硅烷树脂。
以双包装涂料组合物的形式制备实施例A和B的上述涂料组合物的每一种。
试验面板的制备
以12.5μm喷涂施加Obsidian Schwartz，一种黑色的水性底涂层(商购于PPG Industries-德国，Inc.)到用ED6060C(一种商购于PPG Industries，Inc.的阳离子可电沉积的底漆)涂布的钢板(10mm x30mm)上。在82℃下水解有底涂层的面板5分钟。在有底涂层的面板之上以透明表层涂层形式以40μm施加以上实施例A和B的每一种涂料组合物。在环境温度下闪蒸涂表层涂层的面板10分钟，然后在140℃下热固化30分钟。测试多组分复合涂层的各种物理性能，其中包括光泽和抗划伤性(如下表1所述)。
试验结果
表1：在磨耗之后的光泽保留率(％)
根据表1可看出，实施例B(本发明的实施方案)具有改进的物理性能，当与不具有本发明公开的组分的涂料组合物相比时。
Claims (20)
1.一种涂料组合物，它包括：
(a)含通式(I)的反应性基团的化合物：
(I) -X-SiR″x(OR′)3-z
其中X是烃链；其中x＝0-2和z＝0-2；其中每一R′和R″独立地包括氢、卤素、酰胺、烃链、羧基、烷氧基、含杂原子的烃链、和/或含羰基的烃链；和其中若x为2，则每一R″可以相同或不同；和其中若z为0或1，则每一R′可以相同或不同；和其中R″和R′可以相同或不同；
(b)含反应性官能团的聚硅氧烷，其包括至少一个下述结构单元(II)：
(II) R1 nR2 mSiO(4-n-m)/2
其中R1是氢、羟基、烃基、或硅氧烷链；R2包括官能团；和其中m和n满足下述要求：0＜n＜4，0＜m＜4和2＜(m+n)＜4；和其中若n＞1，则每一R1可以相同或不同；和其中若m＞1，则每一R2可以相同或不同；
(c)含对组分(b)具有反应性的官能团的反应物；和
(d)包括无机颗粒、复合颗粒、或其混合物的多种颗粒。
2.权利要求1的涂料组合物，其中R′和R″各自包括1-6个碳的烷基，和其中R′和R″。
3.权利要求1的涂料组合物，其中X包括2-6个碳原子。
4.权利要求1的涂料组合物，其中组分(a)包括(聚)酯、(聚)氨酯、异氰脲酸酯、(聚)脲、(聚)环氧基、酸酐、丙烯酸类物、(聚)醚、(聚)硫化物、(聚)胺、或其结合物。
5.权利要求1的涂料组合物，其中组分(a)包括结构(Ia)、(Ib)、(Ic)、或其结合物：
(Ia)
其中X是烃链；其中x＝0-2和z＝0-2；其中R′和R″包括氢、卤素、酰胺、烃链、羧基、烷氧基、含杂原子的烃链、和/或含羰基的烃链；和其中若x为2，则每一R″可以相同或不同；和其中若z为0或1，则每一R′可以相同或不同；
其中R是氢、烃链、含杂原子的烃链，和/或含羰基的烃链；其中R″′和R″″中的至少一个是--X-SiR″x(OR′)3-z，以及其中R″′和R″″，它们可以相同或不同，包括氢、烃链、含杂原子的烃链、含羰基的烃链、(聚)酯、(聚)氨酯、异氰脲酸酯、(聚)脲、(聚)环氧基、酸酐、丙烯酸类物、(聚)醚、(聚)硫化物、(聚)胺，或其结合物；其中X是烃链；其中x＝0-2和z＝0-2；其中R′和R″包括氢、卤素、酰胺、烃链、羧基、烷氧基、含杂原子的烃链、和/或含羰基的烃链；和其中若x为2，则每一R″可以相同或不同；和其中若z为0或1，则每一R′可以相同或不同；其中X″是烃链、(聚)酯、(聚)氨酯、异氰脲酸酯、(聚)脲、(聚)环氧基、酸酐、丙烯酸类物、(聚)醚、(聚)硫化物、和/或(聚)胺；和其中n是≥1；
(Ic)
其中R是氢、烃链、含杂原子的烃链、和/或含羰基的烃链；其中R″′和R″″中的至少一个是--X-SiR″x(OR′)3-z，以及其中R″′和R″″，它们可以相同或不同，包括氢、烃链、含杂原子的烃链、含羰基的烃链、(聚)酯、(聚)氨酯、异氰脲酸酯、(聚)脲、(聚)环氧基、酸酐、丙烯酸类物、(聚)醚、(聚)硫化物、(聚)胺、或其结合物；其中X是烃链；其中x＝0-2和z＝0-2；其中R′和R″，包括氢、卤素、酰胺、烃链、羧基、烷氧基、含杂原子的烃链、和/或含羰基的烃链；和其中若x为2，则每一R″可以相同或不同；和其中若z为0或1，则每一R′可以相同或不同；其中X″是烃链、(聚)酯、(聚)氨酯、异氰脲酸酯、(聚)脲、(聚)环氧基、酸酐、丙烯酸类物、(聚)醚、(聚)硫化物、和/或(聚)胺；和其中n是≥1。
6.权利要求5的涂料组合物，其中组分(a)包括(Ia)。
7.权利要求1的涂料组合物，其中涂料组合物包括1.0wt％至50wt％的组分(a)，基于涂料组合物的总树脂固体。
8.权利要求1的涂料组合物，其中组分(b)中每一R2的官能团包括羟基、羧基、异氰酸酯、封端(多)异氰酸酯、伯胺、仲胺、酰胺、氨基甲酸酯、脲、尿烷、乙烯基、不饱和酯、马来酰亚胺、富马酸酯、酸酐、羟烷基酰胺、环氧基、或其结合物。
9.权利要求1的涂料组合物，其中组分(b)中的至少R2基团包括含羟基、氨基甲酸酯基或其结合的聚硅氧烷。
10.权利要求1的涂料组合物，其中组分(d)的颗粒包括二氧化硅、无定形二氧化硅、胶体二氧化硅、氧化铝、胶体氧化铝、氧化钛、氧化铯、氧化钇、胶体氧化钇、氧化锆、胶体氧化锆、或其结合物。
11.权利要求1的涂料组合物，其中组分(d)的颗粒的平均粒度小于1000纳米。
12.权利要求1的涂料组合物，其中组分(d)的颗粒的平均粒度小于100纳米。
13.权利要求1的涂料组合物，其中组分(c)包括固化剂。
14.权利要求13的涂料组合物，其中固化剂包括氨基塑料、多异氰酸酯、封端的多异氰酸酯、聚环氧化物、多元酸、多元醇、或其结合物。
15.权利要求1的涂料组合物，进一步包括(e)成膜材料，该成膜材料包括丙烯酸类聚合物、聚酯聚合物、聚氨酯聚合物、聚酰胺聚合物、聚醚聚合物、双酚A基环氧聚合物、聚硅氧烷聚合物、其共聚物、或它们的混合物；其中该成膜材料不同于(b)；和其中该成膜材料包括对组分(c)具有反应性的反应性官能团。
16.权利要求15的涂料组合物，进一步包括对(e)成膜材料的反应性官能团具有反应性的固化剂；和其中该固化剂与组分(c)相同或不同。
17.权利要求16的涂料组合物，其中固化剂包括氨基塑料树脂、异氰酸酯、聚环氧化物、多元酸、酸酐、胺、多元醇、或其结合物。
18.权利要求1的涂料组合物，其中在施加到基底上并固化之后，当经历擦划测试方法1时，固化的涂层显示出至少70％的20°光泽保留率。
19.权利要求1的涂料组合物，其中在施加到基底上并固化之后，当经历擦划测试方法2时，固化的涂层显示出至少70％的20°光泽保留率。
20.权利要求1的涂料组合物，其中在施加到基底上并固化之后，当经历干磨耗测试方法1时，固化的涂层显示出至少80％的20°光泽保留率。
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