CN102449737A - 生长于非极性或半极性(Ga，Al，In，B)N衬底上的装置 - Google Patents

生长于非极性或半极性(Ga，Al，In，B)N衬底上的装置 Download PDF

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詹姆斯·S·斯佩克
史蒂文·P·登巴尔斯
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Abstract

本发明提供一种用于改进非极性或半极性(Ga，Al，In，B)N衬底上的(Ga，Al，In，B)N薄膜的生长形态的方法，其中(Ga，Al，In，B)N薄膜直接生长于非极性或半极性(Ga，Al，In，B)N衬底或模板上，且生长期间所使用的载气的一部分由惰性气体构成。非极性或半极性氮化物LED和二极管激光器可生长于依据本发明而生长的光滑的(Ga，Al，In，B)N薄膜上。

Description

生长于非极性或半极性(Ga,Al,In,B)N衬底上的装置
相关申请案的交叉参考
本申请案根据35U.S.C.章节119(e)主张以下共同待决且共同转让的美国临时专利申请案的权益：
罗伯特·M·法雷尔(Robert M.Farrell)、迈克尔·艾扎(Michael Iza)、詹姆斯·S·司倍克(James S.Speck)、史蒂文·P·登巴斯(Steven P.DenBaars)以及中村修二(ShujiNakamura)在2009年3月2日申请的标题为“改进(Ga，Al，In，B)N薄膜的表面形态的方法以及生长于非极性或半极性(Ga，Al，In，B)N衬底上的装置(METHOD OF IMPROVINGSURFACE MORPHOLOGY OF(Ga，Al，In，B)N THIN FILMS AND DEVICES GROWN ONNONPOLAR OR SEMIPOLAR(Ga，Al，In，B)N SUBSTRATES)”的代理人案号为30794.306-US-P1(2009-429-1)的第61/156,710号美国临时专利申请案；以及
罗伯特·M·法雷尔、迈克尔·艾扎、詹姆斯·S·司倍克、史蒂文·P·登巴斯以及中村修二在2009年6月5日申请的标题为“改进(Ga，Al，In，B)N薄膜的表面形态的方法以及生长于非极性或半极性(Ga，Al，In，B)N衬底上的装置(METHOD OF IMPROVING SURFACEMORPHOLOGY OF(Ga，Al，In，B)N THIN FILMS AND DEVICES GROWN ONNONPOLAR OR SEMIPOLAR(Ga，Al，In，B)N SUBSTRATES)”的代理人案号为30794.306-US-P2(2009-429-2)的第61/184,535号美国临时专利申请案；
所述申请案以引用的方式并入本文中。
技术领域
本发明涉及半导体材料、方法和装置，且更明确地说，涉及非极性或半极性氮化物发光二极管(LED)和二极管激光器的生长。
背景技术
(注意：本申请案参考了许多不同公开案，这些公开案在本说明书通篇中通过方括号内的一个或一个以上参考数字来指示，例如[参考文献x]。根据这些参考数字排序的这些不同公开案的清单可在标题为“参考文献”的部分下找到。这些公开案中的每一者以引用的方式并入本文中。)
已充分确立了氮化镓(GaN)和(Ga，Al，In，B)N合金用以制造可见光和紫外光电子装置和高功率电子装置的有用性。当前工艺水平的氮化物薄膜、异质结构和装置是沿[0001]轴生长的。这些膜的总极化由自发极化和压电极化作用组成，两者均源自纤维锌矿(würtzite)氮化物结晶结构102的单极[0001]轴100，如图1(a)中说明。当氮化物异质结构以赝晶(pseudomorphically)方式生长时，在结晶102内的表面(例如c平面的表面104，如图1(a)中所示)以及界面处形成极化不连续性。这些不连续性导致载流子在表面和界面处累积或消耗，这又产生电场。由于这些极化引起的电场的对准与氮化物薄膜和异质结构的典型[0001]生长方向重合，故这些场具有使氮化物装置的能带“倾斜”的效应。
在c平面纤维锌矿氮化物量子阱中，“倾斜”的能带使电子波函数106与空穴波函数108空间分离，如图1(b)中所说明。此空间电荷分离降低了辐射跃迁的振子强度，且使发射波长发生红移。这些效应是量子限制斯塔克效应(quantum confined Stark effect，QCSE)的表现形式，且已针对氮化物量子阱进行了详尽地分析[参考文献5-8]。另外，较大的极化引起的电场可能部分被掺杂剂和注入的载流子屏蔽[参考文献9、10]，从而使得难以准确地工程设计发射特性。
此外，理论上已预测出，赝晶双轴应变对减小c平面纤维锌矿氮化物量子阱中的有效空穴质量具有很少影响[参考文献11]。这与典型的III-V闪锌矿(zinc-blende)型基于InP和基于GaAs的量子阱完全相反，在这些量子阱中，各向异性应变引起的重空穴带与轻空穴带分裂导致有效空穴质量显著减小。有效空穴质量的减小导致典型的III-V闪锌矿型基于InP和基于GaAs的量子阱中任何给定载流子密度的准费米能级差(quasi-Fermi level separation)显著增加。作为此准费米能级差增加的直接结果，需要小得多的载流子密度来产生光学增益[参考文献12]。然而，在纤维锌矿氮化物结晶结构的情况下，发生双轴应变的c平面氮化物量子阱中氮原子的六角对称性和小自旋轨道耦合产生可忽略的重空穴带与轻空穴带分裂[参考文献11]。因此，有效空穴质量仍比发生双轴应变的c平面氮化物量子阱中的有效电子质量大得多，且需要非常高的电流密度以在c平面氮化物二极管激光器中产生光学增益。
一种减小氮化物装置中的极化效应的方法是在结晶的非极性平面上生长装置。这些平面包含：{11-20}平面，统称为a平面；以及{10-10}平面，统称为m平面。这些平面中每平面含有相等数目的镓原子和氮原子，且为电荷中性的。随后的非极性层彼此相当，因此大块结晶不会沿生长方向极化。
另一减小氮化物装置中的极化效应和有效空穴质量的方法是在结晶的半极性平面上生长装置。术语“半极性平面”可用于指无法归类为c平面、a平面或m平面的任何平面。在结晶学术语中，半极性平面将为具有至少两个非零h、i或k米勒指数(Millerindex)以及一个非零1米勒指数的任何平面。随后的半极性层彼此相当，因此大块结晶沿生长方向将具有较少的极化。
不同于发生应变的c平面InxGa1-xN量子阱，已预测到发生应变的非极性或半极性InxGa1-xN量子阱应展现出重空穴带与轻空穴带的各向异性分裂，这将导致这些结构的有效空穴质量减少[参考文献13]。发生压缩应变的InxGa1-xN量子阱的多体光学增益的自洽计算(Self-consistent calculation)表明：峰值增益对有效空穴质量和净量子阱极化非常敏感，且随着大体的生长取向与c轴之间的角度增加，峰值增益应显著增加，由此使垂直于c轴(即，在非极性平面上)的生长取向达到最大值[参考文献14、15]。
最后，商用的c平面氮化物LED在其电致发光中并不展现出任何程度的光学极化。另一方面，非极性或半极性氮化物LED在其电致发光中已表现出较强的光学极化[参考文献16-18]。此光学极化可归因于发生压缩应变的非极性或半极性InxGa1-xN量子阱中由各向异性应变引起的重空穴带与轻空穴带分裂，从而导致不同光学矩阵元件的量值出现显著差异。
然而，当前工艺水平的非极性或半极性(Ga，Al，In，B)N衬底展现出不寻常的表面形态[参考文献2-4]。
图2(a)到图2(c)是取自[参考文献2]，其中图2(a)和图2(b)是分别展示显示金字塔形小丘200的m平面n型GaN膜和m平面LED结构的上表面的诺曼斯基(Nomarski)光学显微照片，且图2(c)是展示具有高度h、宽度w和长度l的金字塔形小丘200的横截面的示意图，且m平面GaN膜生长于标称轴上m平面GaN衬底上。
图3(a)到图3(g)也取自[参考文献2]，其中图3(a)展示在显示四个金字塔面(两个a倾斜面a1和a2，以及两个c+倾斜面c+和c-)的10×10μm2面积内的n型GaN膜的振幅图像，其中金字塔的倾角相对于a倾斜金字塔面为0.1°，且相对于c倾斜面为0.5°到0.6°，图3(b)为m平面LED结构的振幅图像，图3(c)到图3(f)分别是图3(b)中的LED结构的c-、a1、a2和c+倾斜面的高度图像，且图3(g)是展示a-和c+倾斜小丘面装饰有微观金字塔(图3(d)、图3(e)和图3(f)中的小丘的平面图和横截面)的示意图。
图4(a)到图4(b)也取自[参考文献2]，且展示生长于具有不同斜切方向和斜切角度的离轴衬底上的m平面GaN膜的一系列诺曼斯基光学显微照片，其中在图4(a)中，a斜切角度的范围是以0.1°的增量从0°增加到0.35°以及0.52°(从左到右)，且在图4(b)中，c-斜切角度从左到右分别为0.01°、0.45°、5.4°和9.7°。
图5取自[参考文献3]，且展示通过光学微分相差显微术(optical differential contrastmicroscopy)观察到的在激光器结构外延生长之后m平面GaN衬底的表面形态。
图6(a)到图6(b)取自[参考文献4]，其中图6(a)和图6(b)分别是在朝向<0001>方向呈0.2°和2.2°取向的倾斜衬底上生长的m平面GaN的诺曼斯基光学显微照片。
需要提供较光滑的非极性和半极性膜。本发明将满足此需要。
发明内容
本发明描述一种用于改进非极性或半极性(Ga，Al，In，B)N衬底上的(Ga，Al，In，B)N薄膜的表面形态的方法。所获得的光滑(Ga，Al，In，B)N薄膜可充当模板，用于生长高性能非极性或半极性氮化物LED和二极管激光器。可使用例如金属有机化学气相沉积法(metalorganic chemical vapor deposition，MOCVD)和氢化物气相外延法(hydride vaporphase epitaxy，HVPE)等常见气相外延技术来生长(Ga，Al，In，B)N薄膜。然而，本发明同样适用于通过任何其它合适的气相生长技术进行的(Ga，Al，In，B)N薄膜生长。
非极性或半极性氮化物薄膜和异质结构的生长将提供一种减小纤维锌矿氮化物装置结构中的极化效应且减少纤维锌矿氮化物装置结构中的有效空穴质量的途径。术语“氮化物”、“(Ga，Al，In，B)N”或“III-氮化物”是指具有式GawAlxInyBzN的(Ga，Al，In，B)N半导体的任何合金组合物，其中，0≤w≤1、0≤x≤1、0≤y≤1、0≤z≤1且w+x+y+z＝1。当前市售的LED和二极管激光器是沿极性[0001]c方向生长的。相关联的极化引起的电场和固有的较大有效空穴质量对于现有工艺水平的氮化物LED和二极管激光器的性能是有害的。在非极性或半极性平面上生长这些装置可通过减小极化引起的电场且减少有效空穴质量来显著改进装置性能。
对于在蓝宝石上高温生长c平面(Ga，Al，In，B)N，大多数团体报告使用100％H2作为载气。在典型的生长条件下，将100％H2用作载气将产生具有最低位错密度和最光滑外延表面的c平面(Ga，Al，In，B)N外延层[参考文献1]。然而，当使用典型的c平面(Ga，Al，In，B)N生长条件在非极性或半极性(Ga，Al，In，B)N衬底上再生长(Ga，Al，In，B)N时，可能出现不寻常的表面形态[参考文献2-4]。
本发明描述一种通过使用例如N2等惰性载气来改进(Ga，Al，In，B)N薄膜在非极性或半极性(Ga，Al，In，B)N衬底上的生长形态的方法。举例来说，与[参考文献2-4]中所生长的膜相比，本发明能够改进非极性和半极性膜的表面光滑度。
改进的表面形态对于非极性或半极性氮化物装置的制造商来说可产生若干益处，包含(但不限于)给定装置中个别层的厚度、成分、掺杂、电性质以及发光特性更好的均匀性。此外，光滑表面对于非极性或半极性氮化物激光器二极管将尤其有益，由此引起光学散射损失的显著减少。
因此，为了克服上文所述现有技术中的局限，且为了克服在阅读和理解了本说明书后将明白的其它局限，本发明揭示一种用于制造(Ga，Al，In，B)N薄膜的方法，其包括：直接在非极性或半极性(Ga，Al，In，B)N衬底或模板上生长(Ga，Al，In，B)N薄膜；以及在生长步骤期间使用载气，其中所述载气的至少一部分由惰性气体构成。
所述方法可进一步包括提供衬底或模板，其具有远离低指数结晶取向的斜切。举例来说，所述衬底或模板可为m平面衬底或模板，所述斜切可具有朝向[000-1]方向的介于0.75°与1.50°之间的斜切角度，(Ga，Al，In，B)N膜可生长于所述斜切的表面上。
惰性气体可由以下各项中的一者或一者以上构成：氮气(N2)、氦气(He)、氖气(Ne)、氩气(Ar)、氪气(Kr)或氙气(Xe)。举例来说，载气的一部分或100％可为惰性气体。
一个或一个以上装置层可沉积于膜的上表面上，且这些装置层可在至少一部分(或100％)载气由H2和/或N2构成的情况下生长。所述一个或一个以上装置层可包括装置的一个或一个以上p型掺杂层，且所述p型掺杂层可在至少一部分(或100％)载气由H2构成的情况下生长。
本发明进一步揭示一种非极性或半极性(Ga，Al，In，B)N膜，其包括为非极性或半极性平面的上表面，这一表面具有平坦且光学上光滑的区域，使得所述区域当使用光学显微镜且在介于400纳米与600纳米之间的光波长下测量时不存在可识别的非平面表面起伏或特征，其中所述区域足够大以用作衬底供一个或一个以上装置层外延沉积在上表面的这一区域上，且这些装置层在20毫安(mA)的驱动电流下发射至少2毫瓦输出功率的光。
所述区域可不具有条纹。
举例来说，所述区域可为至少100微米见方。在100微米见方的区域内，所述上表面可为原子级光滑的，且表面粗糙度大约为上表面处Ga、Al、In、B和N原子的直径。在100微米见方的区域内，所述上表面可具有均方根(RMS)小于0.5或0.25纳米(nm)的表面粗糙度。
所述上表面可比图2(a)、图2(b)、图3(a)到图3(f)、图4(a)到图4(b)、图5、图6(a)、图6(b)、图7(a)到图7(c)、图8(a)到图8(c)或图9(d)到图9(f)中所示的上表面光滑且平坦。这一上表面可比特征为具有8.4×102cm-2或1.1×106cm-2的密度、10微米的大小和/或0.1°的倾角的金字塔形小丘的表面光滑。所述上表面可具有至少与图7(d)到图7(f)、图8(d)到图8(f)或图9(a)到图9(c)中所示的表面一样光滑的光滑度或表面粗糙度。
可将膜沉积在m平面衬底的表面上，且m平面衬底的表面可为朝向[000-1]方向呈介于0.75°与1.50°之间的斜切角度的斜切。
所述膜可为m平面GaN膜，且所述上表面可为所述m平面GaN膜的m平面。所述上表面的表面光滑度或粗糙度通常如所生长的一般。装置层的上表面可至少与膜的上表面一样光滑。
附图说明
现在参看图式，其中相同参考编号始终表示对应部分：
图1(a)是纤维锌矿氮化物结晶结构的示意图，且图1(b)是发生压缩应变的InxGa1-xN量子阱中因极化引起的电场的作用而弯曲的带的示意图，其中Ec是导带，且Ev是价带。
图2(a)到图2(c)、图3(a)到图3(g)、图4(a)到图4(b)、图5以及图6(a)到图6(b)是[参考文献2-4]中制造的GaN膜和LED结构的表面形态的图像。
图7(a)到图7(f)以及图8(a)到图8(f)包括说明载气和斜切角度对在自立式m平面GaN衬底上生长的GaN薄膜的表面形态的影响的光学显微照片(标度为125微米(μm))，其中图7(a)到图7(c)以及图8(a)到图8(c)是以H2载气制造，图7(d)到图7(f)以及图8(d)到图8(f)是以N2载气制造，图7(a)和图7(d)是制造于具有-0.05°斜切的衬底上，图7(b)和图7(e)是制造于具有0.45°斜切的衬底上，图7(c)和图7(f)是制造于具有0.61°斜切的衬底上，图8(a)和图8(d)是制造于具有1.03°斜切的衬底上，图8(b)和图8(e)是制造于具有1.88°斜切的衬底上，且图8(c)和图8(f)是制造于具有2.30°斜切的衬底上，其中所有斜切均朝向[000-1]方向。
图9(a)到图9(f)包括说明[000-1]斜切对原子级表面形态的影响的10μm ×10μm原子力显微镜(AFM)扫描图像，其中箭头指示<0001>方向，图9(a)到图9(f)中朝向[000-1]的斜切角度分别为-0.06°、0.45°、0.89°、1.88°、2.30°以及3.24°，且图9(a)到图9(f)中的RMS粗糙度分别为0.134nm、0.176nm、0.221nm、0.620nm、0.625nm以及1.665nm。
图10展示对于10微米(μm)扫描区域，依据以度为单位的[000-1]斜切角度(即，朝[000-1]方向的斜切)而变的RMS粗糙度(nm)，展示了产生金字塔形小丘(正方形)、原子级平坦表面(圆形)和横向条纹(菱形)的斜切角度，其中每一数据点为3次扫描的平均值。
图11是根据本发明的LED装置结构的横截面示意图。
图12是展示对于300μm×300μm大小的LED，依据[000-1]斜切角度(度)(即，朝[000-1]方向的斜切)而变的输出功率(毫瓦，mW)的图，其中数据是在20mA驱动电流下收集得到，且每一数据点为3个数据点的平均值。
图13是展示对于300μm×300μm大小的LED，依据[000-1]斜切(即，朝[000-1]方向的斜切)而变的电致发光(EL)峰值波长(nm)的图，其中数据是在20mA驱动电流下收集得到，且每一数据点为3个数据点的平均值。
图14是展示对于300μm×300μm大小的LED，依据[000-1]斜切(即，朝[000-1]方向的斜切)而变的EL半高全宽(Full-Width-at-Half-Maximum，FWHM)(nm)的图，其中数据是在20mA驱动电流下收集得到，且每一数据点为3个数据点的平均值。
图15是展示依据[000-1]斜切(即，朝[000-1]方向的斜切)而变的正向电压(V)的图。
图16是说明本发明方法的流程图。
具体实施方式
在优选实施例的以下描述中，将参考形成本发明的一部分的附图，且其中以说明的方式展示可实践本发明的特定实施例。应理解，可利用其它实施例，且可在不脱离本发明范围的情况下作出结构改变。
概述
非极性或半极性氮化物LED和二极管激光器的实现使氮化物LED和二极管激光器的可制造性取得了多项进步。在非极性或半极性平面上生长氮化物LED和二极管激光器可通过减小极化引起的电场且经由各向异性应变引起的重空穴带与轻空穴带分裂来减少有效空穴质量，从而显著改进装置性能。减小极化引起的电场可增加氮化物LED中的辐射效率。同样，减小极化引起的电场和减少有效空穴质量可减小在氮化物二极管激光器中产生光学增益所必需的电流密度。这可导致氮化物LED和二极管激光器中发热显著减少，对于装置制造商来说，这一点可产生较长的装置寿命和较高的产量。
然而，对于通常针对生长于非极性或半极性(Ga，Al，In，B)N衬底上的(Ga，Al，In，B)N薄膜所观察到的不寻常的表面形态[参考文献2-4]，装置制造商将难以实现非极性或半极性氮化物装置的预期优点。本发明描述一种用于改进非极性或半极性(Ga，Al，In，B)N衬底上的(Ga，Al，In，B)N薄膜的表面形态的方法。改进的表面形态对于非极性或半极性氮化物装置制造商来说可产生若干益处，包含(但不限于)给定装置中个别层的厚度、成分、掺杂、电性质以及发光特性更好的均匀性。因此，本发明能够实现非极性或半极性氮化物LED和二极管激光器的前述益处。
本发明的目的是产生具有改进的可制造性和高性能的氮化物LED和二极管激光器。所提出的装置将用作各种商业、工业或科学应用的光源。预期这些非极性或半极性氮化物LED和二极管激光器可应用于与c平面氮化物LED和二极管激光器一样的应用中。这些应用包含固态投影显示器、高分辨率打印机、高密度光学数据存储系统、新一代DVD播放器、高效固态照明、光学感测应用以及医疗应用。
技术描述
本发明描述一种通过使用惰性载气来改进非极性或半极性(Ga，Al，In，B)N衬底上的(Ga，Al，In，B)N薄膜和装置的生长形态的方法。本发明已用实验演示了通过MOCVD生长于由三菱化学有限公司(Mitsubishi Chemical Co.，Ltd)制造的自立式m平面GaN衬底上的GaN薄膜和装置的这些效应。这些衬底通过HVPE在c方向上生长，且接着被切片以暴露m平面表面。m平面表面是通过化学和机械表面处理技术制备。如由制造商所测量，所述衬底具有小于5×106cm-2的穿透位错密度、约1×1017cm-3的载流子浓度以及小于1nm的RMS表面粗糙度。
除载气的变化以外，MOCVD的生长条件非常类似于通常用于c平面(Ga，Al，In，B)N薄膜的生长条件。所有MOCVD生长都是在大气压(AP)下以典型的V/III比率(＞3000)且在典型的生长温度(＞1000℃)下执行。三甲基镓(TMGa)、氨(NH3)以及硅烷(SiH4)分别用作Ga、N和Si的前体。用不同的载气来执行两个GaN模板生长，以确定载气对表面形态的影响。对于上述两种生长，将在[000-1]方向上具有既定斜切范围的若干自立式m平面衬底同时装载到MOCVD反应器中。使样本在由NH3和载气组成的氛围中倾斜升温到生长温度之后，约10μm厚度的Si掺杂的GaN薄膜生长于自立式m平面GaN衬底之上。GaN薄膜在高温下直接生长于自立式m平面GaN衬底之上，而不使用低温GaN成核层。在生长过程期间，所有载气和前体均保持恒定的流率。最后，在GaN薄膜生长结束时，使样本在由NH3和N2组成的环境中倾斜降回到室温。
图7(a)到图7(f)以及图8(a)到图8(f)包括说明载气和斜切角度对分别生长于自立式m平面GaN衬底上的GaN薄膜700a、700b、700c、700d、700e、700f、800a、800b、800c、800d、800e和800f的表面形态的影响的光学显微照片。所列角度对应于衬底的朝向[000-1]方向的斜切。图7(a)到图7(c)以及图8(a)到图8(c)中所示的样本700a到700c以及800a到800c分别(总共6个样本)通过同时将自立式m平面GaN衬底装载到MOCVD反应器中且在100％H2载气下生长GaN膜700a到700c以及800a到800c来制造，而图7(d)到图7(f)以及图8(d)到图8(f)中所示的样本700d到700f以及800d到800f分别(也总共6个样本)通过同时将自立式m平面GaN衬底装载到MOCVD反应器中且在100％N2载气下生长GaN膜700d到700f以及800d到800f来制造。如从显微照片可见，载气的选择对表面形态具有相当大的影响。对于具有小于0.61°的小[000-1]斜切角度的样本700a到700f，使用H2载气导致表面702a、702b、702c分别具有相对较大且连续的金字塔形小丘704a、704b、704c[参考文献2]，而使用N2载气导致表面702d、702e和702f分别具有空间分离的中等大小的金字塔形小丘706、708、710，以及其间的区域分别装饰非常小的金字塔形小丘712、714、716。对于较大的[000-1]斜切角度，使用H2载气导致表面802a、802b、802c分别具有非常粗糙的石板状形态804a、804b、804c，而使用N2载气导致光学上光滑的表面802d、802e、802f，同时不存在可识别的表面特征(例如在表面802d到802f的区域806内)。
图9(a)到图9(f)分别包括说明[000-1]斜切对GaN膜902a、902b、902c、902d、902e和902f的原子级表面形态900a、900b、900c、900d、900e和900f的影响的10μm×10μm AFM扫描图像。在存在金字塔形小丘的样本上，从面向[000-1]方向的金字塔形小面收集AFM数据，因为此方向是所研究的斜切的方向。对于[000-1]斜切角度小于约1.5°的衬底上的膜902a到902c，发现样本表面900a到900c在原子级标度上非常光滑。然而，对于[000-1]斜切角度大于约1.5°的衬底上的膜902d到902f，表面形态900d到900f变为高密度横向条纹904、906、908占优势。
图10展示依据[000-1]斜切角度而变的RMS粗糙度。如从图10可见，对于大于1.5°的[000-1]斜切角度，RMS粗糙度急剧增加，这主要是由横向条纹904、906、908的高密度所致。然而，如图7(a)到图7(c)中所示，[000-1]斜切角度小于0.61°的样本700a到700f被高密度的金字塔形小丘704a、704b、704c、706、708、710、712、714、716覆盖，而不管其原子级光滑度如何。因为这些原因，本发明总结出m平面生长的最佳[000-1]斜切角度在介于0.75°与1.5°之间的某一处。
在演示了MOCVD生长的光滑GaN膜(例如800d到800f)之后，在GaN膜之上生长(Ga，Al，In，B)N激光器结构，以确立这些膜作为如用于生长高质量(Ga，Al，In，B)N装置的基座一样的光滑模板的耐久性，如图11中所示。
对于装置1100的生长，将具有在[000-1]方向上呈角度1104(相对于非极性平面，例如m平面1106)的既定斜切范围的若干MOCVD生长的GaN模板1102同时装载到MOCVD反应器中。使样本在由NH3和载气组成的氛围中倾斜升温到生长温度之后，具有约2μm厚度1110的Si掺杂的GaN薄膜1108在100％N2载气中生长于GaN模板1102之上。在Si掺杂的GaN层1108生长之后，在100％N2载气中生长5周期多量子阱(MQW)1112，其具有8nm厚度1114的InGaN阱1116以及8nm厚度1118a、1118b的GaN势垒1120a、1120b。接下来，在100％N2载气中生长具有15nm厚度1122的Mg掺杂的p-AlGaN电子阻挡层1124。最后，在100％H2载气中生长具有750nm厚度1126的Mg掺杂的p-GaN层1128以及具有20nm厚度1130的Mg掺杂的p++-GaN接触层1132。尽管在100％H2载气中生长p-GaN 1128和p++-GaN接触层1132，但最终外延表面1134、1136仍维持在100％N2载气中生长的下伏(Ga，Al，In，B)N层1108、1116、1120a、1120b、1124的表面1138、1140a、1140b、1140c和1142的光滑形态。斜切具有表面1146。
在MOCVD生长之后，将激光器结构1100制造到具有
Figure BPA00001425381700101
型接触的300μm×300μm LED中。所有测量都是通过在20mA注入电流下进行的晶片上探测执行。直流(dc)条件下的相对光功率测量值是由穿过GaN衬底1102到达经校准的大面积Si光电二极管上的背面1144发射获得的。图12到图15概述依据模板斜切而变的激光器结构的电学和光学性质。
如图12中所示，相对光功率随着模板斜切增加而略有减小。然而，这一测量到的输出功率减小可归因于由表面粗糙度随模板取向的增加而减小所导致的光提取效率降低。图13和图14概述依据模板斜切1104而变的EL光谱。如图13和图14中所说明，随着模板斜切增加，EL峰值波长和EL FWHM两者非常均匀。最后，如图15所示，20mA下的正向电压随着斜切角度增加仍相对较低且恒定。
本发明的一个实施例包括在自立式非极性或半极性(Ga，Al，In，B)N衬底上生长(Ga，Al，In，B)N薄膜。然而，本发明的范围还包含在所有可能的外来衬底的所有可能的结晶取向上生长的非极性或半极性(Ga，Al，In，B)N薄膜。
工艺步骤
图16是说明根据本发明一个实施例的制造装置(例如，(Ga，Al，In，B)膜)的方法的流程图。所述方法可包括以下步骤。
框1600表示提供具有远离低指数结晶取向的斜切的非极性或半极性衬底或模板的步骤。举例来说，衬底或模板1102通常为具有朝向[000-1]方向呈介于0.75°与1.50°之间的斜切角度1104的斜切的m平面衬底或模板(所述斜切通常具有某一量值、方向和表面1146)。所述衬底可为(Ga，Al，In，B)N衬底，例如自立式(Ga，Al，In，B)N衬底。可通过将外来衬底从较厚的非极性或半极性(Ga，Al，In，B)N层去除或通过将大块的(Ga，Al，In，B)N锭料或台基锯成个别非极性或半极性(Ga，Al，In，B)N晶片来产生(Ga，Al，In，B)N衬底。模板可为例如外来衬底上的(Ga，Al，In，B)N模板。举例来说，可通过外延横向过生长(ELO)来生长(Ga，Al，In，B)N模板。
框1602表示(例如直接)在非极性或半极性(Ga，Al，In，B)N衬底或模板上生长(Ga，Al，In，B)N(例如薄)膜的步骤。(Ga，Al，In，B)N膜1108可在非极性或半极性(Ga，Al，In，B)N衬底或模板1102的表面(例如，具有表面1146的斜切)上。
框1604表示在框1102的生长步骤期间使用载气的步骤，其中在生长期间使用的载气的至少一部分由惰性气体构成。惰性气体可由N2、He、Ne、Ar、Kr和/或Xe构成。举例来说，100％的载气可为惰性气体。
载气的成分，和/或斜切的方向和/或量值可经选择以影响(Ga，Al，In，B)N薄膜和/或任何后续层的以下性质中的至少一者：表面形态、生长速率、合金成分、发光特性和电性质。
(Ga，Al，In，B)N薄膜可包括具有不同或分级成分的多个层。举例来说，(Ga，Al，In，B)N薄膜可生长于Ga极性平面或N极性平面上。(Ga，Al，In，B)N薄膜可掺杂有例如Fe、Si、Zn和/或Mg等元素。然而，(Ga，Al，In，B)N薄膜也可未经既定掺杂。(Ga，Al，In，B)N薄膜可含有成核层或缓冲层。
框1606表示通过前述步骤制造的膜。可将(Ga，Al，In，B)N薄膜用作后续生长的衬底，例如通过氢化物气相外延(HVPE)、金属有机化学气相沉积(MOCVD)和/或分子束外延(molecular beam epitaxy，MBE)进行的生长。
框1606的(例如)膜1108可为包括作为非极性或半极性平面的上表面1138的非极性或半极性(Ga，Al，In，B)N膜，所述表面1138具有平坦且光学上光滑的区域，使得所述区域当使用光学显微镜在介于400nm与600nm之间的光波长下测量时不存在可识别的非平面表面起伏或特征200、704a到704c、706、708、710、712、714、716，其中所述区域足够大以用作衬底供一个或一个以上装置层1112、1116、1124、1128、1132外延沉积在上表面1138的这一区域上，且装置层1116在20毫安的驱动电流下发射具有至少2毫瓦输出功率的光。所述区域可为图8(d)到图8(f)中所示的表面802d到802f的区域806，或图9(a)到图9(c)中所示的表面形态900a到900c的区域，例如至少100微米见方。
在100微米见方的区域内，上表面1138可为原子级光滑的，且表面粗糙度大约为上表面1138处Ga、Al、In、B和N原子的直径。所述区域可不具有条纹，例如横向条纹904、906、908。在100微米见方的区域内，上表面1138可具有RMS小于0.5nm或0.25nm的表面粗糙度。
膜1108可沉积在m平面衬底1102的表面1146上，且表面1146可为m平面衬底的朝向[000-1]方向呈介于0.75°与1.50°之间的斜切角度1104的斜切。
上表面1138可比图2(a)到图2(b)、图3(a)到图3(f)、图4(a)到图4(b)、图5、图6(a)到图6(b)、图7(a)到图7(c)、图8(a)到图8(c)和/或图9(d)到图9(f)中所示的上表面光滑且平坦。举例来说，与图2(a)到图2(b)、图3(a)到图3(f)、图4(a)到图4(b)、图5、图6(a)到图6(b)、图7(a)到图7(c)、图8(a)到图8(c)和/或图9(d)到图9(f)中所示的表面相比，上表面1138可具有带有相对于平面表面204、1138、800d到800f倾斜的表面202的可识别性较小(或密度较小)的结构200(例如，所述可识别结构可为金字塔形结构200、小丘、特征、表面起伏或表面条纹)。平面表面204、1138通常大体上平行于衬底表面1146。
与图2(a)到图2(b)、图3(a)到图3(f)、图4(a)到图4(b)、图5、图6(a)到图6(b)、图7(a)到图7(c)、图8(a)到图8(c)和/或图9(d)到图9(f)中所示的表面起伏或金字塔形小丘相比，上表面1138可具有大小较小的表面起伏、特征或金字塔形小丘。举例来说，上表面1138相比膜的上表面可更光滑或具有更小的表面粗糙度，其中斜切角度1104远离[000-1]方向且小于0.75，或远离[000-1]方向且大于1.50°。
上表面1138可比特征为具有8.4×102cm-2或1.1×106cm-2的密度、10微米的大小和/或0.1°的倾角的金字塔形小丘的表面光滑且平坦。举例来说，上表面1138可具有至少与图7(d)到图7(f)、图8(d)到图8(f)和/或图9(a)到图9(c)所示的702d到702f、802d到802f、900a到900c一样光滑的光滑度或表面粗糙度。
所述膜可为m平面GaN膜，且上表面1138可为GaN的m平面。上文所述的上表面的表面光滑度或粗糙度可如所生长的一般(即，直接由生长产生)，但可在生长之后执行表面处理(例如，抛光/清洗)。
框1608表示在框1606的膜的上表面1138上沉积(例如，生长)一个或一个以上装置层1112、1124、1128、1132的步骤。可在至少一部分(或100％)载气由H2构成的情况下生长装置层1112、1124、1128、1132。所述一个或一个以上装置层1112、1124、1128、1132可包括一个或一个以上p型掺杂层1124、1128、1132，其可在至少一部分(或100％)载气由H2构成的情况下生长。装置层1112、1124、1128、1132可具有上表面1134、1136、1140c，其至少与膜1108的上表面1138一样光滑。
框1610表示先前步骤的最终结果，例如非极性或半极性LED、激光器或晶体管等装置(例如光电子装置)。
可能的修改
在不脱离本发明范围的情况下，例如生长温度、生长压力、V/III比率、前体流和源材料等MOCVD生长条件的变化也是可能的。界面质量的控制是本工艺的一个重要方面，且直接与特定反应器设计的流切换能力有关。生长条件的不断优化可引起对上文所述非极性或半极性(Ga，Al，In，B)N薄膜的更准确的成分和厚度控制。
通过在100％N2载气中生长膜来改进上文所述非极性GaN薄膜的表面形态。然而，本发明的范围还涵盖在载气的一部分是由惰性气体构成的任何载气中生长非极性或半极性氮化物(Ga，Al，In，B)N薄膜。此惰性气体可包含N2、He、Ne、Ar、Kr和/或Xe。这些载气和此处未列出的其它载气的使用均在本发明的范围内。
上文所述的薄膜是由直接生长于自立式非极性GaN衬底上的单一同质且连续的GaN层构成。然而，本发明的范围还涵盖由具有不同或分级成分的多个层构成的(Ga，Al，In，B)N薄膜。
额外的杂质或掺杂剂也可并入本发明中所描述的非极性或半极性(Ga，Al，In，B)N薄膜中。举例来说，常常将Fe、Mg、Si和Zn添加到氮化物异质结构中的各个层，以改变这些层和邻近层的传导性质。这些掺杂剂和本文未列出的其它掺杂剂的使用在本发明的范围内。
本发明的范围也不仅仅涵盖技术描述中所陈述的一个非极性取向(m平面)。此观念也与可用于生长基于氮化物的半导体装置的所有非极性和半极性平面有关。术语“非极性平面”包含{11-20}平面，统称为a平面；以及{10-10}平面，统称为m平面。术语“半极性平面”可用于指无法被归类为c平面、a平面或m平面的任何平面。在结晶学术语中，半极性平面可为具有至少两个非零h、i或k米勒指数以及一个非零l米勒指数的任何平面。
本发明还涵盖特定结晶极性的选择。本文件通篇使用的波形括号{}表示对称等效的平面族。因此，{10-12}族包含(10-12)、(-1012)、(1-102)、(-1102)、(01-12)和(0-112)平面。所有这些平面均为Ga极性的，意味着结晶的c轴指向远离衬底的方向。同样，{10-1-2}族包含(10-1-2)、(-101-2)、(1-10-2)、(-110-2)、(01-1-2)和(0-11-2)平面。所有这些平面均为N极性的，意味着结晶的c轴将指向衬底。单个结晶族内的所有平面对于本发明的目的来说是等效的，但极性的选择可影响生长过程的行为。在一些应用中，将希望在N极性的半极性平面上生长，而在其它情况下，在Ga极性的平面上生长将是优选的。两种极性对于本发明的实践来说均为可接受的。
此外，可将除自立式非极性或半极性(Ga，Al，In，B)N衬底外的衬底用于(Ga，Al，In，B)N薄膜生长。本发明的范围包含在所有可能的外来衬底的所有可能的结晶取向上生长非极性或半极性(Ga，Al，In，B)N薄膜。这些外来衬底包含(但不限于)碳化硅、氮化镓、硅、氧化锌、氮化硼、铝酸锂、铌酸锂、锗、氮化铝、镓酸锂、部分取代的尖晶石以及共有γ-LiAlO2结构的四元四方氧化物(quaternary tetragonal oxide)。
此外，非极性或半极性氮化物成核(或缓冲)层以及成核层生长方法的变化对于本发明的实践来说是可接受的。成核层的生长温度、生长压力、取向和成分无需与后续非极性或半极性薄膜和异质结构的生长温度、生长压力、取向和成分匹配。本发明的范围包含使用所有可能的成核层和成核层生长方法在所有可能的衬底上生长非极性或半极性(Ga，Al，In，B)N薄膜。
上文所述的非极性GaN薄膜是生长于自立式非极性GaN衬底上。然而，本发明的范围还涵盖生长于外延横向过生长(ELO)(Ga，Al，In，B)N模板上的非极性或半极性(Ga，Al，In，B)N薄膜。ELO技术是一种减小后续外延层中穿透位错(TD)的密度的方法。减小TD密度可引起装置性能的改进。对于c平面氮化物LED和二极管激光器，这些改进可包含增加的输出功率、增加的内部量子效率、较长的装置寿命以及减小的阈值电流密度[参考文献19]。这些优点将与生长于ELO模板上的所有非极性或半极性氮化物LED和二极管激光器有关。
上文所呈现的技术描述论述了非极性GaN薄膜在自立式非极性GaN衬底上的生长，这些薄膜是在c方向上通过HVPE进行生长的，且接着被切片以暴露m平面表面。还可通过将外来衬底从较厚的非极性或半极性(Ga，Al，In，B)N层去除、通过将大块的(Ga，Al，In，B)N锭料或台基锯成个别的非极性或半极性(Ga，Al，In，B)N晶片，或通过任何其它可能的结晶生长或晶片制造技术，来产生自立式非极性或半极性(Ga，Al，In，B)N衬底。本发明的范围包含通过任何可能的结晶生长方法和晶片制造技术来产生非极性或半极性(Ga，Al，In，B)N薄膜在所有可能的自立式非极性或半极性(Ga，Al，In，B)N晶片上的生长。
优点和改进
现有的实践是沿极性[0001]c方向生长氮化物LED和二极管激光器。相关联的极化引起的电场和固有的较大有效空穴质量对现有工艺水平的c平面氮化物LED和二极管激光器的性能是有害的。氮化物LED和二极管激光器在非极性或半极性平面上的生长可通过减小极化效应且减少有效空穴质量来显著改进装置性能。
本发明描述一种用于改进非极性或半极性(Ga，Al，In，B)N衬底上的(Ga，Al，In，B)N薄膜的表面形态的方法。这些光滑的(Ga，Al，In，B)N薄膜可为高性能的非极性或半极性氮化物LED和二极管激光器的生长充当模板。对于在蓝宝石上高温生长c平面(Ga，Al，In，B)N，大多数团体报告使用100％H2作为载气。在典型的生长条件下，将100％H2用作载气会产生具有最低位错密度和最光滑外延表面的c平面(Ga，Al，In，B)N外延层[参考文献1]。然而，当将典型的c平面(Ga，Al，In，B)N生长条件用于(Ga，Al，In，B)N在非极性或半极性(Ga，Al，In，B)N衬底上的再生长时，可能出现不寻常的表面形态[参考文献2-4]。本发明描述一种通过使用例如N2等惰性载气来改进非极性或半极性(Ga，Al，In，B)N衬底上的(Ga，Al，In，B)N薄膜的生长形态的方法。
改进的表面形态对于非极性或半极性氮化物装置的制造商来说可产生若干益处，包含(但不限于)给定装置中个别层的厚度、成分、掺杂、电性质以及发光特性更好的均匀性。此外，光滑表面对于非极性或半极性氮化物激光器二极管将尤其有益，由此引起光学散射损失的显著减少。
本发明的应用包含固态投影显示器、高分辨率打印机、高密度光学数据存储系统、新一代DVD播放器、高效固态照明、光学感测应用以及医疗应用。
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总结
此部分总结本发明优选实施例的描述。为了说明和描述的目的，已经呈现了对本发明一个或一个以上实施例的前述描述。前述描述无意为详尽的或将本发明限于所揭示的精确形式。鉴于以上教示，许多修改和变化是可能的。本发明的范围拟不受此详细描述限制，而是受所附权利要求书限制。

Claims (20)

1.一种用于制造(Ga，Al，In，B)N薄膜的方法，其包括：
直接在非极性或半极性(Ga，Al，In，B)N衬底或模板上生长(Ga，Al，In，B)N膜；以及
在所述生长步骤期间使用载气，其中所述载体的至少一部分由惰性气体构成。
2.根据权利要求1所述的方法，其进一步包括提供具有远离低指数结晶取向的斜切的所述衬底或模板。
3.根据权利要求2所述的方法，其中所述衬底或模板为m平面衬底或模板，所述斜切具有朝向[000-1]方向的介于0.75°与1.50°之间的斜切角度，且所述(Ga，Al，In，B)N膜生长于所述斜切的表面上。
4.根据权利要求1所述的方法，其中所述惰性气体由以下各项中的一者或一者以上构成：N2、He、Ne、Ar、Kr或Xe。
5.根据权利要求1所述的方法，其中将一个或一个以上装置层沉积在所述膜的上表面上，且在所述载气的至少一部分由H2构成的情况下生长所述装置层。
6.根据权利要求5所述的方法，其中所述装置层包含所述装置的一个或一个以上p型掺杂层，且所述p型掺杂层是在所述载气的至少一部分由H2构成的情况下生长。
7.一种非极性或半极性(Ga，Al，In，B)N膜，其包括：
上表面，其为非极性或半极性平面，具有平面且光学上光滑的区域，使得所述区域当使用光学显微镜且在介于400纳米与600纳米之间的光波长下测量时不存在可识别的非平面表面起伏或特征，其中所述区域足够大以用作衬底供外延沉积一个或一个以上装置层，所述装置层在20毫安驱动电流下发射具有至少2毫瓦输出功率的光。
8.根据权利要求7所述的膜，其中所述区域不具有条纹。
9.根据权利要求7所述的膜，其中所述区域为至少100微米见方。
10.根据权利要求9所述的膜，其中所述上表面为原子级光滑的，且表面粗糙度大约为Ga、Al、In、B和N原子的直径。
11.根据权利要求9所述的膜，其中所述上表面在所述区域内具有均方根小于0.5纳米的表面粗糙度。
12.根据权利要求9所述的膜，其中所述上表面在所述区域内具有均方根小于0.25纳米的的表面粗糙度。
13.根据权利要求9所述的膜，其中所述膜沉积在m平面衬底的表面上，且所述m平面衬底的所述表面是朝向[000-1]方向呈介于0.75°与1.50°之间的斜切角度的斜切。
14.根据权利要求7所述的膜，其中所述上表面的所述区域比图2(a)到图2(b)、图3(a)到图3(f)、图4(a)到图4(b)、图5、图6(a)到图6(b)、图7(a)到图7(c)、图8(a)到图8(c)或图9(d)到图9(f)中所示的上表面光滑且平坦。
15.根据权利要求7所述的膜，其中所述上表面的所述区域比特征为具有8.4×102cm-2的密度、10微米的大小和0.1°的倾角的金字塔形小丘的表面光滑。
16.根据权利要求7所述的膜，其中所述上表面的所述区域比特征为具有1.1×106cm-2的密度的金字塔形小丘的表面光滑。
17.根据权利要求7所述的膜，其中所述上表面具有至少与图7(d)到图7(f)、图8(d)到图8(f)或图9(a)到图9(c)中所示的表面一样光滑的光滑度或表面粗糙度。
18.根据权利要求7所述的膜，其中所述膜为m平面GaN膜，且所述上表面为所述m平面GaN膜的m平面。
19.根据权利要求7所述的膜，其中所述装置层具有至少与所述膜的所述上表面一样光滑的上表面。
20.根据权利要求7所述的膜，其中所述上表面的表面光滑度或粗糙度如所生长的一般。
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