CN102347443B - 非易失性存储元件和包括其的存储装置 - Google Patents
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Abstract
示例实施例涉及一种非易失性存储元件和一种包括其的存储装置。非易失性存储元件可包括在两个电极之间具有多层结构的存储层。存储层可包括第一材料层和第二材料层，并可由于在第一材料层和第二材料层之间离子物种的移动而显示出电阻变化特性。第一材料层可以是供氧层。第二材料层可以是具有多重陷阱能级的氧化物层。
Description
本申请要求于2010年7月23日提交到韩国知识产权局的第10-2010-0071611号韩国专利申请的优先权，其公开通过引用全部包含于此。
技术领域
本公开涉及非易失性存储元件和包括其的存储装置。
背景技术
非易失性存储装置的示例包括电阻式随机存取存储器(RRAM)、磁随机存取存储器(MRAM)、铁电随机存取存储器(FRAM)和相变随机存取存储器(PRAM)。RRAM装置基于材料(例如过渡金属氧化物)的电阻变化来存储数据。当施加到电阻变化材料的电压大于或等于设定电压时，电阻变化材料的电阻可从高电阻状态变为低电阻状态。另一方面，当施加到电阻变化材料的电压大于或等于复位电压时，电阻变化材料的电阻可切换回高电阻状态。电阻变化材料的高电阻状态通常被认为是OFF状态，低电阻状态被认为是ON状态。
一般来说，电阻式存储装置包括存储节点和开关器件，存储节点具有电阻变化材料层，开关器件电连接到存储节点。开关器件控制对存储节点的信号存取。
发明内容
示例实施例涉及使用电阻变化的非易失性存储元件。
示例实施例还涉及包括所述非易失性存储元件的存储装置。
另外的方面将部分地在下面的描述中进行阐述，部分地，从描述来看将是明显的，或者可通过这里提出的非限制性实施例的实施而了解。
根据示例实施例的非易失性存储元件可包括：第一电极；第二电极；存储层，设置在第一电极和第二电极之间，其中，存储层可包括供氧层和氧化物层，氧化物层可具有多重陷阱能级(多个陷阱能级)，存储层可具有电阻变化特性。
供氧层可包括Ta氧化物、Zr氧化物、氧化钇稳定氧化锆(YSZ)、Ti氧化物、Hf氧化物、Mn氧化物、Mg氧化物和它们的组合中的至少一种。
供氧层可包括TaOx，其中，x＜2.5。
氧化物层可包括具有多个氧化态的氧化物。
所述氧化物可包括Zr氧化物、Mn氧化物、Fe氧化物、Mo氧化物、Nb氧化物、W氧化物、Ln氧化物中的至少一种。
所述氧化物可以是Zr氧化物。
供氧层可包括Ta氧化物。
可用Y、Sc、Ca和La中的至少一种来掺杂氧化物层。
氧化物层可具有范围从大约5nm至大约30nm的厚度。
氧化物层可以是材料层，所述材料层中的氧浓度可沿厚度方向逐渐地或区域性地改变。
氧化物层的氧浓度可朝第二电极增大。
非易失性存储元件还可包括设置在第一电极和存储层之间的反应抑制层。
反应抑制层可包括AlOx、SiOx、SiNx、ZrOx、HfOx和它们的组合中的至少一种。
第一电极和第二电极中的至少一个可由非贵金属形成。
第一电极和第二电极中的至少一个可包括Ru、Ni、W、Al、TiN和它们的组合中的至少一种。
第一电极和第二电极中的至少一个可包括Pt、Ir、Pd、Au、Ru、Ti、Ta、TiN、TiW、TaN、W、Ni、Al、导电氧化物和它们的组合中的至少一种。
存储层的电阻变化特性可由离子物种在供氧层和氧化物层之间的移动而产生。
离子物种可为氧离子。
根据示例实施例的存储装置可包括上述非易失性存储元件。
所述存储装置还可包括开关元件，开关元件连接到所述非易失性存储元件。
根据示例实施例的交叉点存储装置可包括：多条第一导线，彼此平行地布置；多条第二导线，彼此平行地布置，并与多条第一导线交叉以形成多个交叉点；多个第一存储单元，多个第一存储单元中的每个设置在多条第一导线中的一条和多条第二导线中的一条之间的相应的交叉点处，其中，多个第一存储单元中的每个包括第一存储层，其中，第一存储层包括供氧层和氧化物层，其中，氧化物层具有多重陷阱能级(多个陷阱能级)，其中，第一存储层具有电阻变化特性。
供氧层可包括Ta氧化物、Zr氧化物、氧化钇稳定氧化锆(YSZ)、Ti氧化物、Hf氧化物、Mn氧化物、Mg氧化物和它们的组合中的至少一种。
供氧层可包括TaOx，其中，x＜2.5。
氧化物层可包括具有多个氧化态的氧化物。
所述氧化物可包括Zr氧化物、Mn氧化物、Fe氧化物、Mo氧化物、Nb氧化物、W氧化物、Ln氧化物和它们的组合中的至少一种。
所述氧化物可以是Zr氧化物。
供氧层可包括Ta氧化物。
可用Y、Sc、Ca和La中的至少一种来掺杂氧化物层。
氧化物层可具有范围为大约5nm至大约30nm的厚度。
氧化物层可以是材料层，所述材料层中的氧浓度可沿厚度方向逐渐地或区域性地改变。
氧化物层的氧浓度可朝第二导线增大。
第一存储单元还可包括连接到第一存储层的第一开关元件。
第一存储单元还可包括设置在第一存储层和第一开关元件之间的第一中间电极。
交叉点存储装置还可包括设置在第一导线和第一存储层之间的反应抑制层。
第一存储层的电阻变化特性可由离子物种在供氧层和氧化物层之间的移动而产生。
离子物种可为氧离子。
所述交叉点存储装置还可包括设置在多条第二导线上方的多个第二存储单元和多条第三导线，其中，可布置多条第三导线，以与多条第二导线交叉并与多条第二导线形成多个交叉点，其中，多个第二存储单元中的每个可设置在多条第二导线中的一条和多条第三导线中的一条之间的相应的交叉点处。
多个第二存储单元中的每个可包括具有电阻变化特性的第二存储层，所述电阻变化特性由离子物种在两个材料层之间的移动而产生。
第二存储层可具有与第一存储层相反的结构或与第一存储层的结构相同的结构。
第二存储单元还可包括连接到第二存储层的第二开关元件。
第二存储单元还可包括设置在第二存储层和第二开关元件之间的第二中间电极。
第二存储单元可具有与第一存储单元相反的结构或与第一存储单元的结构相同的结构。
附图说明
当结合附图对下面的非限制性实施例进行描述时，本发明的前述和/或其他方面、目的、特征和优点将变得更明显且容易理解，附图中：
图1是示出了根据本发明示例实施例的非易失性存储元件的剖视图；
图2A和图2B是图1中的非易失性存储元件的第二材料层的不同构造的剖视图；
图3A和图3B是示出了图1中的非易失性存储元件的操作机理的剖视图；
图4是示出了根据具有W/Al2O3/TaOx/ZrOx/Ru结构的非限制性示例实施例，ON和OFF电流根据开关操作的次数的变化的曲线图；
图5是示出了在图4的具有W/Al2O3/TaOx/ZrOx/Ru结构的非限制性示例实施例中，在不同开关条件下，ON电流和OFF电流根据开关操作的次数的变化的曲线图；
图6是示出了根据本发明示例实施例的包括图1中的非易失性存储元件的存储装置的透视图。
具体实施方式
现在将参照示出了不同的非限制性实施例的附图来更充分地描述多种示例实施例。
应该理解的是，当元件被称作“连接”或“结合”到另一元件时，该元件可以直接连接或结合到该另一元件，或者可以存在中间元件。相反，当元件被称作“直接连接”或“直接结合”到另一元件时，不存在中间元件。如在这里使用的，术语“和/或”包括一个或多个相关所列的项目的任意组合和所有组合。
应该理解的是，尽管在这里可使用术语“第一”、“第二”等来描述各个元件、组件、区域、层和/或部分，但是这些元件、组件、区域、层和/或部分并不受这些术语的限制。这些术语仅是用来将一个元件、组件、区域、层或部分与另一个元件、组件、区域、层或部分区分开来。因此，在不脱离示例实施例的教导的情况下，下面讨论的第一元件、组件、区域、层或部分可被命名为第二元件、组件、区域、层或部分。
为了便于描述，在这里可使用空间相对术语，如“在...之下”、“在...下方”、“下面的”、“在...上方”、“上面的”等，用来描述如图中所示的一个元件或特征与其他元件或特征的关系。应该理解的是，空间相对术语意在包含除了在附图中描述的方位之外的装置在使用或操作中的不同方位。例如，如果在附图中装置被翻转，则描述为“在”其他元件或特征“下方”或“之下”的元件随后将被定位为“在”其他元件或特征“上方”。因此，术语“在...下方”可包括“在...上方”和“在...下方”两种方位。所述装置可被另外定位(旋转90度或者在其他方位)，并相应地解释这里使用的空间相对描述语。
这里使用的术语仅为了描述具体实施例的目的，而不意图限制示例实施例。如这里所使用的，除非上下文另外明确指出，否则单数形式也意图包括复数形式。还将理解的是，当在本说明书中使用术语“包含”和/或“包括”时，说明存在所述特征、整体、步骤、操作、元件和/或组件，但不排除存在或附加一个或多个其他特征、整体、步骤、操作、元件、组件和/或它们的组。
在此参照作为示例实施例的理想实施例(和中间结构)的示意性图示的剖视图来描述示例实施例。这样，预计会出现例如由制造技术和/或公差引起的图示的形状变化。因此，示例实施例不应该被解释为局限于在此示出的区域的具体形状，而应该包括例如由制造导致的形状上的偏差。例如，示出为矩形的注入区域在其边缘通常将具有倒圆的或弯曲的特征和/或注入浓度的梯度，而不是从注入区域到非注入区域的二元变化。同样地，通过注入形成的掩埋区域可导致在掩埋区域和通过其发生注入的表面之间的区域中出现一定程度的注入。因此，在图中示出的区域本质上是示意性的，它们的形状并不意图示出装置的区域的实际形状，并且不意图限制示例实施例的范围。
除非另有定义，否则这里使用的所有术语(包括技术术语和科学术语)具有与示例实施例所属领域的普通技术人员所通常理解的意思相同的意思。应该进一步理解的是，除非这里如此明确定义，否则术语例如在通用的字典中定义的术语应该被解释为具有与相关领域的上下文中它们的意思相一致的意思，而不是以理想的或者过于形式化的方式来解释它们的意思。
在附图中，为了清晰起见，可以夸大层和区域的厚度。在对附图的整个描述中，附图中相同的标号表示相同的元件。
图1是示出了根据本发明示例实施例的非易失性存储元件ME1的剖视图。
参照图1，非易失性存储元件(在下文中称作存储元件)ME1可以包括第一电极E1、第二电极E2及存储层M1。存储层M1可包括设置在第一电极E1和第二电极E2之间的多层结构。例如，存储层M1可以形成为具有包括第一材料层10和第二材料层20的双层结构。存储层M1可以具有因第一材料层10和第二材料层20之间离子物种(ionic species)的移动而引起的电阻变化特性。第一材料层10可由第一金属氧化物形成，第二材料层20可由第二金属氧化物形成。在第二材料层20中，沿通过沉积工艺生长第二材料层20的厚度方向，氧浓度可逐渐地或区域性地改变。还可以在存储层M1和第一电极E1之间包括反应抑制层B1。换句话说，可在第一材料层10和第一电极E1之间设置反应抑制层B1。在下文中，将更详细地描述根据示例实施例的存储元件ME1。
存储层M1的第一材料层10可以由第一金属氧化物形成。第一材料层10用作相对于第二材料层20的供氧层。例如，第一材料层10可以由Ta氧化物、Zr氧化物、氧化钇稳定氧化锆(YSZ)、Ti氧化物、Hf氧化物、Mn氧化物、Mg氧化物和它们的组合中的一种形成。作为示例，第一材料层10可包括TaOx，其中x可小于大约2.5。氧离子和/或氧空位可以存在于第一材料层10中。第一材料层10的厚度可以在大约几纳米(nm)至大约几百纳米的范围内。作为示例，第一材料层10的厚度可以是几十nm。
第二材料层20可以与第一材料层10交换氧离子和/或氧空位，并且可以诱发存储层M1的电阻变化。关于这点，第二材料层20可以称作氧交换层。第二材料层20可以是具有多重陷阱能级(即，多个陷阱能级)的氧化物层。电子的俘获和释放现象通常被认为是影响第二材料层20在高电阻状态下的电阻值的因素之一。影响第二材料层20的高电阻状态的因素可包括第二材料层20的厚度、陷阱的位置及氧化物的陷阱能级。当氧化物具有多个陷阱能级时，可通过存在于氧化物内的氧空位及通过填隙氧来形成作为多重陷阱能级的浅陷阱和深陷阱，因此第二材料层20在高电阻状态下的电阻可增大。例如，随着与浅陷阱的数量相比深陷阱的数量增多，第二材料层20在高电阻状态下的电阻值可增大。具有多重陷阱能级的氧化物可以是包括多个氧化态的氧化物。例如，具有多重陷阱能级的氧化物可以包括具有多个氧化态的Zr氧化物、Mn氧化物、Fe氧化物、Mo氧化物、Nb氧化物、W氧化物、Ln氧化物和它们的组合中的一种。由具有多重陷阱能级的氧化物形成的第二材料层20的厚度可以在大约5nm至大约30nm的范围内。
根据示例实施例，沿通过沉积工艺生长第二材料层20的厚度方向，在第二材料层20中氧浓度可逐渐地或区域性地改变。作为示例，当第二材料层20中的氧浓度逐渐改变时，第二材料层20中的氧浓度可朝第二电极E2增大。例如，当第二材料层20是Zr氧化物层时，在第二材料层20与第一材料层10交界的部分处的O和Zr之间的比可以在从大约1至大约1.5的范围内，在第二材料层20与第二电极E2交界的部分处的O和Zr之间的比可以为大约2。这是在图2A中示出的情况。
根据示例实施例，如图2B中所示，第二材料层20中的氧浓度可区域性地改变。当第二材料层20中的氧浓度区域性地改变时，第二材料层20可包括与第一材料层10交界的第一区域(下部)和与第二电极E2交界的第二区域(上部)。在第一区域和第二区域之间，第二区域的氧浓度可大于第一区域的氧浓度。例如，在与第一材料层10相邻的第一区域中O和Zr之间的比可以在从大约1到大约1.5的范围内，在与第二电极E2相邻的第二区域中O和Zr之间的比可以为大约2。这是在图2B中示出的情况。在这种情况下，第二材料层20的与第二电极E2相邻的部分可以具有化学计量组成或与化学计量组成相近的组成。另一方面，第二材料层20的与第一材料层10相邻的部分可具有非化学计量组成。与第二材料层20的与第二电极E2相邻的部分相比，第二材料层20的与第一材料层10相邻的部分对存储层M1的电阻变化可具有更大的影响。
利用沿着厚度方向(该厚度方向是通过沉积工艺生长第二材料层20所沿的方向)第二材料层20的氧浓度变化，可改善存储元件ME1的电阻变化特性。例如，与第二电极E2交界并具有化学计量组成或与化学计量组成相近的组成的第二材料层20的上部可增大存储元件ME1的ON电阻和OFF电阻之间的比。因为第二材料层20的上部与其余区域相比具有相对高的电阻，并且还将第二电极E2与第二材料层20的下部分开，所以可以增大ON/OFF电阻比，其中，第二材料层20的下部利用离子物种的交换而促成电阻变化特性。因此，可减小OFF电流水平，因此可增大ON/OFF电阻比。
第二材料层20的氧浓度变化还可改善存储元件ME1的可靠性、再现性、均一性及稳定性。与第二电极E2交界并具有化学计量组成或与化学计量组成相近的组成的第二材料层20的上部可防止或抑制第二材料层20的其余区域与第二电极E2发生物理/化学反应，其中，第二材料层20的其余区域实质上促成电阻变化特性。在第一材料层10和第二材料层20之间交换离子物种的设定(或复位)操作期间，第二材料层20的氧离子和/或氧空位会移动到第二电极E2，然后与第二电极E2发生物理/化学反应，或者第二材料层20自身会与第二电极E2发生物理/化学反应。因此，存储元件ME1的电阻变化特性的可靠性、再现性、均一性和/或稳定性会劣化。
然而，如果如上所述第二材料层20的氧浓度沿第二材料层20的厚度方向改变，则具有相对高的氧浓度并具有化学计量组成(或与化学计量组成相近的组成)的区域形成在第二材料层20的与第二电极E2交界的部分中。具有相对高的氧浓度的区域用作缓冲件以防止或抑制实质上促成电阻变化特性的其余区域与第二电极E2发生物理/化学反应。由于第二材料层20的具有相对高的氧浓度的区域具有化学计量组成或与化学计量组成相近的组成，因此基于原子间键能，所述区域可比其余区域更稳定。因此，第二材料层20中的具有相对高的氧浓度的区域可增大第二材料层20的其余区域与第二电极E2之间的势垒。换句话说，可抑制第二材料层20的下部与第二电极E2之间过度的电流流动或离子物种的移动。第二材料层20中的具有相对高的氧浓度的区域可具有合适的组成和厚度，以用作缓冲件，同时仍允许电流流动。例如，第二材料层20中具有相对高的氧浓度的区域的厚度可小于大约20nm。此外，第二材料层20的其余区域(即，实质上促成电阻变化特性的区域)可具有小于大约10nm的厚度。第二材料层20的整个厚度可在大约5nm至大约30nm的范围内。
根据示例实施例，第二材料层20可由用诸如Y、Sc、Ca或La的金属元素掺杂的Zr氧化物层形成。用金属元素掺杂可控制第二材料层20中氧离子或氧空位的量，还可改变第二材料层20中的电荷迁移率。对于整个第二材料层20来说，金属元素的掺杂浓度可以是均匀的，或者可以不是均匀的。
根据示例实施例，反应抑制层B1可以形成在第一电极E1和第一材料层10之间。反应抑制层B1抑制第一电极E1与第一材料层10之间的物理/化学反应，因此可改善存储层M1的电阻变化特性的可靠性、再现性、均一性和/或稳定性。反应抑制层B1可包括原子间键能大于第一材料层10的原子间键能的材料。例如，当第一材料层10由Ta氧化物形成时，反应抑制层B1中的原子间键能可大于Ta-O键的原子间键能。换句话说，在原子间键能方面，反应抑制层B1可由比存储层M1的材料更稳定的材料形成。反应抑制层B1还可包括可增大第一电极E1和第一材料层10之间的势垒的材料。换句话说，反应抑制层B1和第一电极E1之间的导带偏移(offset)可以大于第一材料层10和第一电极E1之间的导带偏移。这意味着，反应抑制层B1可以由抑制过多的电流在第一电极E1和第一材料层10之间流动的材料形成。类似地，反应抑制层B1可包括具有大于第一材料层10的电阻率的电阻率的材料。
根据示例实施例，反应抑制层B1可以包括氧化铝(AlOx)、氧化硅(SiOx)、氮化硅(SiNx)、氧化锆(ZrOx)、氧化铪(HfOx)和它们的组合中的至少一种。反应抑制层B1可以具有化学计量组成，或者可以不具有化学计量组成。反应抑制层B1可以具有合适的组成和厚度，以允许电流流动，同时用作缓冲件。作为示例，反应抑制层B1的厚度可以小于大约10nm。当反应抑制层B1具有化学计量组成时，反应抑制层B1的厚度可以小于大约5nm。如果反应抑制层B1过厚，则反应抑制层B1的绝缘特性会增大。因此，如上所述，反应抑制层B1的合适厚度可以小于大约10nm。
根据示例实施例，第一电极E1和第二电极E2可以由非贵金属(例如，Ti、Ta、TiN、TiW、TaN、W、Ni和Al)、相对低价的贵金属(例如，Ru)或它们的合金形成。此外，第一电极E1和第二电极E2还可由导电氧化物形成。所述导电氧化物可以是ZnO基氧化物(例如，氧化铟锌(IZO))或SnO基氧化物(例如，氧化铟锡(ITO))。根据示例实施例，由于使用反应抑制层B1且沿厚度方向第二材料层20的氧浓度改变，因此可以获得稳定的存储特性，而无需采用由相对高价的贵金属形成的第一电极E1和第二电极E2。反之，如果第二材料层20中沿厚度方向没有氧浓度的变化，且没有形成反应抑制层B1，则为了获得期望水平的存储特性，第一电极E1和第二电极E2应由具有相对低的反应性的贵金属(其可能相对昂贵)形成。这样，电极使用贵金属会增加存储装置的制造成本。然而，即使由贵金属形成第一电极E1和第二电极E2，获得电阻变化特性的再现性/稳定性仍会是比较困难的。根据示例实施例，当在第二材料层20中沿厚度方向存在氧浓度变化且使用反应抑制层B1时，可由相对低价的材料形成第一电极E1和第二电极E2，同时相对容易地获得存储特性的再现性/稳定性。应该理解，根据示例实施例，不排除贵金属作为用于形成第一电极E1和第二电极E2的材料。而是，当需要时，第一电极E1和第二电极E2可以由贵金属(例如，Pt、Ir、Pd或Au)形成。因此，第一电极E1和第二电极E2可以包括Pt、Ir、Pd、Au、Ru、Ti、Ta、TiN、TiW、TaN、W、Ni、Al、导电氧化物和它们的组合中的一种。此外，第一电极E1和第二电极E2可以由通常在半导体装置中使用的各种电极材料形成。
在下文中，将参照图3A和图3B来详细地描述存储元件ME1的电阻变化机理。
如图3A所示，在设定操作期间，向第一电极E1施加正电压并且向第二电极E2施加负电压。结果，氧空位可以从第一材料层10移动到第二材料层20，因此可以在第二材料层20中形成电流通路(未示出)。因此，存储层M1的电阻可以减小，存储层M1可从OFF状态变为ON状态。在此设定操作中，氧离子可以沿与氧空位的移动方向相反的方向移动，即，氧离子可以从第二材料层20移动到第一材料层10。
如图3B所示，在复位操作期间，向第一电极E1施加负电压并且向第二电极E2施加正电压。结果，氧空位可从第二材料层20移动到第一材料层10，而氧离子可从第一材料层10移动到第二材料层20。因此，在第二材料层20中形成的电流通路(未示出)可断开。因此，存储层M1的电阻可以增大，因而存储层M1可从ON状态变为OFF状态。
如前所述，具有较高氧浓度的第二材料层20的上部/区域及反应抑制层B1可以用于改善在设定/复位操作过程中电阻变化特性的稳定性、可靠性和再现性。在没有第二材料层20中的具有较高氧浓度的区域及反应抑制层B1的情况下，在设定/复位操作过程中，与电阻变化相关的氧离子和/或氧空位会朝第一电极E1和第二电极E2移动。氧离子和/或氧空位会与第一电极E1和第二电极E2发生物理/化学反应，或者存储层M1自身会与第一电极E1和第二电极E2发生物理/化学反应。因此，存储元件ME1的电阻变化特性的稳定性、可靠性和再现性会劣化。例如，会发生击穿现象，在击穿现象中，在第一电极E1和第二电极E2之间流动的电流的量会迅速增大。此外，会在存储层M1和第一电极E1之间的界面及存储层M1和第二电极E2之间的界面通过它们之间的反应形成不期望的材料层，这会进一步劣化电阻变化特性。当第一电极E1和第二电极E2由低价非贵金属形成时，上述问题会更为严重。此外，不断的ON/OFF开关操作会增加上述问题的可能性。例如，当TaOx层用作电阻变化材料时，电阻变化特性会根据TaOx层的形成方法、沉积条件和氧含量而明显改变。因此，仅仅基于材料，获得电阻变化特性的再现性和稳定性是比较困难的。然而，如在这里在示例实施例中所描述的，当在第一电极E1和存储层M1之间形成反应抑制层B1并在第二材料层20的上部中形成较高氧浓度的区域时，可获得电阻变化特性的再现性和稳定性，同时防止前述问题。
当在第二材料层20的上部中形成较高氧浓度的区域且包括反应抑制层B1时，第一电极E1和第二电极E2可以由贵金属、非贵金属和/或导电氧化物形成。在第二材料层20的上部中没有较高氧浓度的区域且不包括反应抑制层B1的情况下，用具有相对高的反应性的导电氧化物或者非贵金属形成第一电极E1和第二电极E2会比较困难。因此，第一电极E1和第二电极E2使用贵金属会增加装置的制造成本并会对制造工艺设置各种限制。然而，根据示例实施例，可以相对容易地不仅可由贵金属而且可由非贵金属和/或导电氧化物来形成第一电极E1和第二电极E2。因此，可以降低制造成本，并且还可在制造工艺方面具有各种优点。
图4是示出了根据示例实施例，ON和OFF电流根据开关操作的次数的变化的曲线图。图4是由具有W/Al2O3/TaOx/ZrOx/Ru结构的存储元件获得的。存储元件具有图1中示出的结构，因此包括第一电极E1、反应抑制层B1、第一材料层10、第二材料层20和第二电极E2，它们分别由W、Al2O3、TaOx、ZrOx和Ru形成。在由ZrOx形成的第二材料层20中，氧浓度沿厚度方向改变，其中，在沉积工艺过程中第二材料层20沿所述厚度方向生长。在图4中，第一曲线G1表示ON电流的变化，而第二曲线G2表示OFF电流的变化。
参照图4，在重复ON/OFF开关操作超过106次之后，电阻变化特性相对稳定。具体地，ON电流和OFF电流之间的差为大约4到5个数量级(即大约104到105)之大。
图5是示出了在图4的具有W/Al2O3/TaOx/ZrOx/Ru结构的非限制性示例实施例中，在不同开关条件下，ON电流和OFF电流根据开关操作的次数的变化的曲线图。在不同的施加时间(即，脉冲宽度)期间，两种不同的电压(即“9V/-9V”和“11V/-11V”)被施加到存储元件。当施加的电压是“9V/-9V”时，用四个不同的施加时间(脉冲宽度)，例如500ns、300ns、100ns和50ns，施加每个电压脉冲。当施加的电压是“11V/-11V”时，在30ns的施加时间期间施加每个电压脉冲。在图5中，第一曲线G1′和第二曲线G2′分别示出在不同条件下的ON电流和OFF电流。
参照图5，当施加的电压是“9V/-9V”时，即使每个电压脉冲的施加时间减少到50ns，存储元件的ON/OFF开关特性也是良好的。此外，当施加电压的条件为“11V/-11V”时，即使每个电压脉冲的施加时间更短(例如，30ns)，ON/OFF开关特性仍是良好的。因此，与诸如闪存的传统存储装置相比，根据示例实施例的存储元件具有明显更高的操作速度。这还显示出，如果氧化锆层(ZrOx)的氧浓度沿第二材料层20的厚度方向改变且如果存在由Al2O3层形成的反应抑制层B1，则所述存储元件具有相对高的操作速度和优越的ON/OFF开关特性。
根据本发明示例实施例的存储元件可具有优越的存储特性(例如足够的ON/OFF电阻比、相对高的操作速度等)，并具有改善的可靠性、均一性和再现性。此外，可通过使用低价电极材料降低存储元件的制造成本，这可在制造工艺方面进一步提供优点。
根据本发明示例实施例的存储元件可用在具有各种结构的存储装置中。存储装置还可包括连接到存储元件的开关元件。
图6是示出了根据本发明示例实施例的包括图1中的存储元件的存储装置的透视图。存储装置可以是交叉点电阻式存储装置。
参照图6，多条第一导线W1可以沿第一方向(例如，沿X方向)形成并彼此平行。多条第二导线W2可以沿与第一导线W1交叉的方向(例如，沿Y方向)形成。多个第一堆叠结构中的每个第一堆叠结构(第一存储单元)SS1可形成在第一导线W1和第二导线W2之间的每个交叉点中。第一堆叠结构SS1可以包括顺序堆叠在第一导线W1上的第一反应抑制层B1、第一存储层M1、第一中间电极N1和第一开关元件S1。第一存储层M1可包括第一材料层10和第二材料层20。可选择地，在第一堆叠结构SS1中，应该理解的是，第一存储层M1和第一开关元件S1的位置可交换。在这种情况下，第一反应抑制层B1的位置可变到第二导线W2一侧。第一反应抑制层B1、第一材料层10和第二材料层20可分别对应于图1中的反应抑制层B1、第一材料层10和第二材料层20。第一开关元件S1可以由双向二极管、阈值开关器件、变阻器或其他合适的结构形成。例如，当第一开关元件S1是双向二极管时，该双向二极管可以是氧化物二极管。如果使用硅二极管，则需要通过在大约800℃的温度下的相对高温的工艺来形成硅二极管。该相对高温的工艺会在选择基底材料方面产生限制，且会导致由于相对高的温度而会发生的许多其他问题。因此，当第一开关元件S1由可在室温下相对容易地形成的氧化物层形成时，可获得各种优点。如上所述，硅的使用会带来工艺方面的一些困难，但是应该理解，不排除将硅材料作为用来形成第一开关元件S1的材料。而是，当需要时，第一开关元件S1可以由硅或者其他合格的材料来形成。第一导线W1和第一中间电极N1可以分别对应于图1中的第一电极E1和第二电极E2。因此，第一导线W1和第一中间电极N1中的至少一个可以包括Pt、Ir、Pd、Au、Ru、Ti、Ta、TiN、TiW、TaN、W、Ni、Al、导电氧化物及它们的组合中的至少一种。第二导线W2可以由用于第一导线W1的材料形成，或者可以不由用于第一导线W1的材料形成。
还可在第二导线W2的上表面上方形成多条第三导线W3。多条第三导线W3彼此平行地放置并分隔开预定的间隔。第三导线W3可以与第二导线W2交叉，并且可以按照与第一导线W1相同的间隔来布置。多个第二堆叠结构中的每个第二堆叠结构(第二存储单元)SS2可形成在第二导线W2和第三导线W3之间的每个交叉点中。第二堆叠结构SS2可以包括顺序堆叠在第二导线W2上的第二开关元件S2、第二中间电极N2、第二存储层M2和第二反应抑制层B2。第二存储层M2可包括第三材料层30和第四材料层40。可选择地，在第二堆叠结构SS2中，应该理解，第二存储层M2和第二开关元件S2的位置可交换。在这种情况下，第二反应抑制层B2的位置可变到第二导线W2一侧。相对于第一存储层M1，第二存储层M2可以具有相反的结构，意思是，相对于第二导线W2，第二存储层M2的结构可以是第一存储层M1的结构的镜像。换句话说，分别相对于第二材料层20和第一材料层10，第二存储层M2的第三材料层30和第四材料层40可具有相反的结构。可选择地，第二存储层M2可具有与第一存储层M1的堆叠结构相同的堆叠结构。即，第二存储层M2的第三材料层30和第四材料层40可分别对应于第一存储层M1的第一材料层10和第二材料层20。第二反应抑制层B2可由用于第一反应抑制层B1的材料形成。第二反应抑制层B2可设置在第二中间电极N2和第二存储层M2之间，而不是在第二存储层M2和第三导线W3之间。第二开关元件S2可以具有与第一开关元件S1相反的结构或与第一开关元件S1的堆叠结构相同的堆叠结构。换句话说，第二开关元件S2的开关方向可以与第一开关元件S1的开关方向相反或相同。第三导线W3和第二中间电极N2可以分别对应于图1中的第一电极E1和第二电极E2，或者可以分别对应于图1中的第二电极E2和第一电极E1。因此，第三导线W3和第二中间电极N2中的至少一个可以包括Pt、Ir、Pd、Au、Ru、Ti、Ta、TiN、TiW、TaN、W、Ni、Al、导电氧化物及它们的组合中的至少一种。
在图6中，第一堆叠结构SS1和第二堆叠结构SS2示出为具有圆柱形形状，但是应该理解，第一堆叠结构SS1和第二堆叠结构SS2可以具有其他各种形状。例如，第一堆叠结构SS1和第二堆叠结构SS2可以具有方柱形形状或柱的宽度沿向下的方向增加的柱状。第一堆叠结构SS1和第二堆叠结构SS2还可以具有不对称形状。作为示例，第一堆叠结构SS1和/或第二堆叠结构SS2可具有横截面面积大于由相邻导线(例如，W1和W2或者W2和W3)形成的交叉点的面积的截面。第一堆叠结构SS1和/或第二堆叠结构SS2可具有其中心离开由相邻导线形成的交叉点的中心的部分，这也是可以的。在图6中示出的存储装置的形状可按照本发明的精神和范围进一步改变。
根据示例实施例，图6中的存储装置还可以在第三导线W3上包括另外的堆叠结构(未示出)。所述另外的堆叠结构可包括第三堆叠结构和第四导线，第三堆叠结构和第四导线可以分别与第一堆叠结构SS1和第二导线W2相同。此外，存储装置还可包括在所述另外的堆叠结构上的又一堆叠结构(未示出)。这个堆叠结构可包括第四堆叠结构和第五导线，第四堆叠结构和第五导线可以分别与第二堆叠结构SS2和第三导线W3相同。因此，可具有布置(例如，交替地布置)在第三导线W3上的更多的堆叠结构，直至期望的水平(例如，至少四个另外的堆叠结构)。
虽然已经使用特定术语参照示例实施例具体示出并描述了本发明，但已经用于说明的实施例和术语不应解释为限制本发明的范围。例如，图1中的存储元件中可包括至少一个另外的材料层。图1中的存储元件不仅可用在图6中的交叉点存储装置中，而且可用在其他各种存储装置中。因此，在本发明的范围由权利要求限定的同时，本发明的范围不应被本发明的具体实施方式不适当地限制，会被本领域技术人员理解的所有的修改和变化都意图包括在权利要求的范围内。
Claims (36)
1.一种非易失性存储元件，所述非易失性存储元件包括：
第一电极；
第二电极；
存储层，设置在第一电极和第二电极之间，
其中，存储层包括供氧层和氧化物层，氧化物层具有多个陷阱能级，存储层具有电阻变化特性，
其中，氧化物层的氧浓度沿氧化物层的厚度方向逐渐地或区域性地改变，使得氧化物层的氧浓度随着与第二电极靠近而增大。
2.根据权利要求1所述的非易失性存储元件，其中，供氧层包括Ta氧化物、Zr氧化物、氧化钇稳定氧化锆、Ti氧化物、Hf氧化物、Mn氧化物、Mg氧化物和它们的组合中的至少一种。
3.根据权利要求1所述的非易失性存储元件，其中，供氧层包括TaOx，x<2.5。
4.根据权利要求1所述的非易失性存储元件，其中，氧化物层包括具有多个氧化态的氧化物。
5.根据权利要求1所述的非易失性存储元件，其中，氧化物层包括Zr氧化物、Mn氧化物、Fe氧化物、Mo氧化物、Nb氧化物、W氧化物、Ln氧化物和它们的组合中的至少一种。
6.根据权利要求1所述的非易失性存储元件，其中，氧化物层包括Zr氧化物。
7.根据权利要求6所述的非易失性存储元件，其中，供氧层包括Ta氧化物。
8.根据权利要求6所述的非易失性存储元件，其中，用Y、Sc、Ca和La中的至少一种来掺杂氧化物层。
9.根据权利要求1所述的非易失性存储元件，其中，氧化物层具有范围从5nm至30nm的厚度。
10.根据权利要求1所述的非易失性存储元件，所述非易失性存储元件还包括在第一电极和存储层之间的反应抑制层。
11.根据权利要求10所述的非易失性存储元件，其中，反应抑制层包括氧化铝、氧化硅、氮化硅、氧化锆、氧化铪和它们的组合中的至少一种。
12.根据权利要求1所述的非易失性存储元件，其中，第一电极和第二电极中的至少一个由非贵金属形成。
13.根据权利要求1所述的非易失性存储元件，其中，第一电极和第二电极中的至少一个包括Ru、Ni、W、Al、TiN和它们的组合中的至少一种。
14.根据权利要求1所述的非易失性存储元件，其中，第一电极和第二电极中的至少一个包括Pt、Ir、Pd、Au、Ru、Ti、Ta、TiN、TiW、TaN、W、Ni、Al、导电氧化物和它们的组合中的至少一种。
15.根据权利要求1所述的非易失性存储元件，其中，电阻变化特性由离子物种在供氧层和氧化物层之间的移动而产生。
16.根据权利要求15所述的非易失性存储元件，其中，离子物种为氧离子。
17.一种包括根据权利要求1所述的非易失性存储元件的存储装置。
18.根据权利要求17所述的存储装置，所述存储装置还包括连接到所述非易失性存储元件的开关元件。
19.一种交叉点存储装置，所述交叉点存储装置包括：
多条第一导线，平行地布置；
多条第二导线，平行地布置，并与多条第一导线交叉以在多条第一导线与多条第二导线之间形成多个第一交叉点；
多个第一存储单元，多个第一存储单元中的每个设置在多条第一导线中的一条和多条第二导线中的一条之间的相应的第一交叉点处，
其中，多个第一存储单元中的每个包括第一存储层，第一存储层包括第一供氧层和第一氧化物层，第一氧化物层包括多个陷阱能级，第一存储层具有电阻变化特性，
其中，第一氧化物层的氧浓度沿第一氧化物层的厚度方向逐渐地或区域性地改变，使得第一氧化物层的氧浓度随着与相应的第二导线靠近而增大。
20.根据权利要求19所述的交叉点存储装置，其中，第一供氧层包括Ta氧化物、Zr氧化物、氧化钇稳定氧化锆、Ti氧化物、Hf氧化物、Mn氧化物、Mg氧化物和它们的组合中的至少一种。
21.根据权利要求19所述的交叉点存储装置，其中，第一供氧层包括TaOx，x<2.5。
22.根据权利要求19所述的交叉点存储装置，其中，第一氧化物层包括具有多个氧化态的氧化物。
23.根据权利要求19所述的交叉点存储装置，其中，第一氧化物层包括Zr氧化物、Mn氧化物、Fe氧化物、Mo氧化物、Nb氧化物、W氧化物、Ln氧化物和它们的组合中的至少一种。
24.根据权利要求19所述的交叉点存储装置，其中，第一氧化物层包括Zr氧化物。
25.根据权利要求24所述的交叉点存储装置，其中，第一供氧层包括Ta氧化物。
26.根据权利要求24所述的交叉点存储装置，其中，用Y、Sc、Ca和La中的至少一种来掺杂第一氧化物层。
27.根据权利要求19所述的交叉点存储装置，其中，第一氧化物层具有范围从5nm至30nm的厚度。
28.根据权利要求19所述的交叉点存储装置，其中，多个第一存储单元中的每个还包括连接到第一存储层的第一开关元件。
29.根据权利要求19所述的交叉点存储装置，所述交叉点存储装置还包括在相应的第一导线和第一存储层之间的反应抑制层。
30.根据权利要求19所述的交叉点存储装置，其中，电阻变化特性由离子物种在第一供氧层和第一氧化物层之间的移动而产生。
31.根据权利要求30所述的交叉点存储装置，其中，离子物种为氧离子。
32.根据权利要求19所述的交叉点存储装置，所述交叉点存储装置还包括在多条第二导线上方的多个第二存储单元和多条第三导线，
其中，多条第三导线布置为与多条第二导线交叉，从而在多条第三导线和多条第二导线之间形成多个第二交叉点，多个第二存储单元中的每个设置在多条第二导线中的一条和多条第三导线中的一条之间的相应的第二交叉点处。
33.根据权利要求32所述的交叉点存储装置，其中，多个第二存储单元中的每个包括具有第二供氧层和第二氧化物层的第二存储层，第二存储层具有电阻变化特性，所述电阻变化特性由离子物种在第二供氧层和第二氧化物层之间的移动而产生。
34.根据权利要求33所述的交叉点存储装置，其中，相对于第一存储层，第二存储层具有相反的结构。
35.根据权利要求33所述的交叉点存储装置，其中，第二存储层具有与第一存储层相同的结构。
36.根据权利要求33所述的交叉点存储装置，其中，多个第二存储单元中的每个还包括连接到第二存储层的第二开关元件。
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