CN102239595A - 锂二次电池的制造方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及锂二次电池的制造方法。本发明要解决的问题是，由于在制造工序中混入的Fe系金属异物使电池内部短路，导致锂二次电池的可靠性降低。本发明的锂二次电池的制造方法是，通过用模头部除去混入到电极膜糊料中的Fe系微小金属异物，可以除去混入到锂电池电极膜糊料中的Fe系微小金属异物，因而能够提供没有电池内部短路事故的可靠性高的锂电池。

Description

锂二次电池的制造方法
技术领域
本发明涉及可靠性高的锂二次电池的制造方法。
背景技术
从环境保护、节能的观点来看，已开发了以发动机和电动机为动力源两者并用的电气混合动力汽车并已实现产品化。另外，将来还要致力于以燃料电池代替发动机使用的燃料电池混合动力汽车。作为该电气混合动力汽车的能源，能反复地进行充电放电的二次电池是必须的技术。
其中，锂二次电池由于其工作电压高并容易得到高的输出而是有力的电池，今后作为混合动力汽车的电源越来越是重要性激增的电池。(例如，参照专利文献1、2)
现有技术文献
专利文献
专利文献1-日本特开2006-338977号公报
专利文献2-日本特开2007-317582号公报
发明内容
发明所要解决的课题
作为混合动力汽车所使用的锂二次电池，可靠性是最重要的。在制造锂二次电池时作为对可靠性具有影响的项目，有在制造工序中从装置及配管等混入微小的金属粉末。
已知有如下情况：金属粉末有时会混入用于形成电极膜的糊料中，在混入了金属粉末的情况下，在反复进行充放电的过程中，金属粉末成为金属离子而呈枝晶状在负极部析出，最终金属离子由于将正极和负极隔开的隔离物破坏而到达正极导致内部短路，因而造成火灾事故。
这些金属异物中从制造工序的装置和配管混入的微小异物主要是Fe粉和不锈钢粉，即Fe系的微小金属异物。
本发明的目的在于通过除去在制造工序中混入的Fe系的微小金属异物，从而提供一种不会因内部短路而引起火灾的高可靠性的锂二次电池。
为了实现上述发明目的，本发明在锂二次电池的制造工序中，通过在模头内用磁铁从糊料中捕获混入到糊料中的Fe系微小金属异物而将其除去。
本发明的效果如下。
根据本发明，能够制造没有起因于Fe系金属异物的内部短路的高可靠性的锂二次电池。
附图说明
图1表示Fe粒子尺寸与捕获距离的关系。
图2表示本发明的具有永久磁铁的Fe系微小金属异物的捕捉机构的模头。
图3表示本发明的安装了两列捕捉机构的模头。
具体实施方式
对于在制造工序中混入的Fe系微小金属异物，作为引起内部短路场合的尺寸，通常为隔离物厚度以上和涂敷干燥后的电极模厚的1/2以上的尺寸，大致为25～30μm以上。
在此，一般作为锂二次电池的电极膜的活性物质材料的大小，因为作为粒度分布在大的粒子侧(累计占粒径的95％)为30μm左右，由于不能用过滤器来除去上述的Fe系微小金属异物，因此必须用磁铁来捕捉。
对于用磁铁来捕捉Fe系微小金属异物，图1表示对从使用了1.0T的磁铁时的Fe粒子的磁铁面的位置与Fe粒子到被磁铁面捕捉的移动距离(捕捉距离)进行计算的结果。计算虽以混入Fe的糊料的粘度为5000cps、流速为20cm/秒的情况进行的，但Fe粒子的距磁铁面的位置越小，即与磁铁面越近则捕捉距离越小。
另外，实际上在混入了Fe系微小金属异物的糊料中，Fe系微小金属异物被磁铁面捕捉时由于与其它粒子、即活性物质粒子冲撞而妨碍向磁铁面的移动，因而捕捉距离距磁铁面越远，则捕捉距离比计算结果越大。间隙为1mm则捕捉距离为计算结果的大致2～4倍，间隙为2mm则捕捉距离为计算结果的大致6～15倍。即，在混入了Fe系微小金属异物的糊料中，需要尽可能减小距磁铁面的距离。一般，在用配管部中的磁铁来捕捉Fe系微小金属异物时，磁铁面与配管部内表面的间隙约为5～10mm，与计算结果比较，大幅度地加大了捕捉距离。
另外，由于Fe系微小金属异物由装置和配管的连接部混入，因而优选尽可能在最后阶段、即将要进行电极膜的涂敷之前来进行。
从以上可知，作为除去混入了Fe系微小金属异物的糊料中的Fe系微小金属异物方法，最佳的是减小距磁铁面的间隙，并且在将要进行电极膜的涂敷之前的模头部进行。在模头部进行的情况下，由于将距磁铁面的距离减小到间隙为0.5mm左右而能高效地捕捉Fe系微小金属异物。例如，根据图1可知，30μm的Fe异物捕捉距离为13mm左右，20μm的Fe异物捕捉距离为30mm左右。虽如上述，但由于在实际的系统中，捕捉距离比计算结果大，因而加大磁铁面、例如将磁力面做成多列是有效的。
此外，虽然作为磁力越大而且磁场梯度越大捕捉距离越小，作为磁力只要在大约2000高斯(0.2T)以上即可，但因为还需要捕捉Fe以外的SUS异物，因而作为捕捉部分的磁场优选为0.3T以上。并且，作为磁场梯度，只要为一般的永久磁铁具有的磁场梯度即1～3T/cm左右即可。
另外，作为磁铁，虽然有永久磁铁、电磁铁、超导磁铁等，但如上所述，只要能以必要的长度产生0.3T以上的磁场即可。
再有，对于电磁铁及超导磁铁，若使磁力为“0”，则能很容易地将糊料中被捕捉的Fe系微小金属异物挤出并除去。对于永久磁铁，若能自由装拆，也能很容易地将被捕捉的Fe系微小金属异物除去。
再有，因为未捕捉的Fe系微小金属异物存在于涂敷电极膜的箔侧与存在于涂敷电极膜表面侧相比难以导致内部短路，因此，优选将除铁机构设置在模头的下侧、即箔侧。
下面，说明各实施例。
以上，虽然说明了有关本发明的Fe系微小金属异物的除去方法，但以下对制造锂电池及评价的结果进行叙述。
实施例1
正极电极膜的糊料使用了锂过渡金属复合氧化物的锂锰钴镍复合氧化物(LiMnCoNiO)粉末作为正极活性物质。作为粉末尺寸，平均粒径(D50)为9.6μm，累积90％粒径(D90)为16.0μm，累积95％粒径(D95)为18.5μm。相对于85重量分的该锂锰钴镍复合氧化物，作为导电材料混合了9重量分的石墨粉末和2重量分的碳黑并调制成正极合剂。在该正极合剂中加入溶解了聚偏二氟乙烯的N-甲基-2-吡咯烷酮(以下，简称为NMP)溶液(粘合剂溶液)使得聚偏二氟乙烯(以下，简称为PVDF)为4重量分，并将其分散在NMP中而制成糊料状。糊料的固体成分浓度为32体积％，粘度为22000cps。
同样地，负极电极膜的糊料作为负极活性物质是平均粒径(D50)为9.5μm，累积90％粒径(D90)为16.5μm，累积95％粒径(D95)为20.2μm。将该非晶质碳粉末90重量分、作为导电材料的碳黑5重量分进行混合调制了负极合剂。在该负极合剂中加入粘合剂溶液使得PVDF为5重量分，并将其分散在NMP中而制成糊料状。糊料的固体成分浓度为30体积％，粘度为2000cps。
接着，使用带有永久磁铁的Fe系微小金属异物的捕捉机构的模头(ダイヘツド)(图2)对这些正极糊料和负极糊料进行涂敷。模头具有：糊料在其内部流动的糊料流道4，糊料从糊料流道4排出的糊料排出部2，以及与糊料流道4邻接地配置的磁铁除铁部3。这时的模头的间隙为0.5mm，Fe系微小金属异物的捕捉部分的0.3T以上的磁场部分的距离为25～28mm。
作为涂敷干燥后的膜厚为60～70μm，正极涂敷在铝箔上，而负极涂敷在铜箔上，干燥、滚压后制作成正极电极及负极电极。
随后，夹住由厚度为30μm、孔隙率为45％的聚乙烯构成的微多孔性隔离物将上述正极和负极卷绕成螺旋状而制作成电极组。通过在该电极组中安装引线并容纳在有底圆筒状的容器(电池罐)中，再密封入非水电解液，从而组装成圆筒形锂二次电池。
比较例
与实施例1不同之处仅在于，在模头部未带有永久磁铁的Fe系微小金属异物的捕捉机构，其它都与实施例1同样地组装成圆筒形锂二次电池。
试验及评价
关于实施例1及比较例的电池，对于反复进行预定次数的充放电后的已充电的电池，在将放置10日后的时刻的电压降低率为5mV/日以上者设定为不合格的情况下，实施例1的不合格率为0.3％以下，与此相对，比较例的不合格率为0.7～1.0％。
此外，对实施例1的不合格电池进行调查的结果是，不合格的原因由Fe系微小金属异物引起者为1/5以下，与此相对，比较例的全部不合格的约3/5由Fe系微小金属异物引起。
实施例2
与实施例1同样地制作成正负极糊料后，将模头的间隙变更为0.3mm进行涂敷，与实施例1同样地组装成圆筒形锂二次电池。对该锂二次电池与实施例1同样地进行了试验及评价的结果是，不合格的原因由Fe系微小金属异物引起者为1/20以下。
实施例3
与实施例1同样地制作成正负极糊料后，使用安装了两列永久磁铁的Fe系微小金属异物的捕捉机构的模头(图3)，将模头的间隙变更为0.3mm进行涂敷，与实施例1同样地组装成圆筒形锂二次电池。对该锂二次电池与实施例1同样地进行了试验及评价的结果是，不合格率为0.02～0.05％。
另外，对不合格电池进行调查的结果是，不合格的原因由Fe系金属粒子引起者为1/50以下。
如以上的说明可知，通过用模头部捕捉Fe系微小金属异物，能够大幅度地提高锂二次电池的可靠性。
另外，在本实施方式中，虽然正极活性物质的锂过渡金属复合氧化物列举的是的锂、锰、钴、镍的复合氧化物的例子，但本发明并不限定于此。除了本实施方式使用的以外，还可以列举例如尖晶石晶体结构或层状晶体结构的锂锰复合氧化物，以及将晶体中的锰及锂的一部分用这些以外的材料例如Fe、Co、Ni、Cr、Al、Mg等元素进行置换或掺杂了的材料，将晶体中的氧的一部分用用S、P等元素进行置换或掺杂了的材料。
再有，在本实施方式中，作为粘合剂虽示出了PVDF的例子，但还可以列举聚四氟乙烯(PTFE)、聚乙烯、聚苯乙烯、聚丁二烯、丁基橡胶，丁腈橡胶、本乙烯-丁二烯橡胶、多硫化橡胶、硝化纤维素、氰乙基纤维素、各种胶乳、丙烯腈、氟乙烯、偏二氟乙烯、氟丙烯、氟化氯丁二烯等聚合物以及它们的混合物等。
另外，同样地，作为溶媒虽然列举了NMP，但也不受此限定。
产业上的可利用性
如上所述，根据本发明，由于能够实现对锂电池电极膜糊料中的Fe系微小金属异物的除去，因而能够提供可靠性高的锂电池，并且还能够提高使用了这样的锂电池的机器、装置的安全性。
标号的说明：
1-模头，2-糊料排出部，3-磁铁除铁部，4-糊料流道。

Claims (10)

1.一种锂二次电池的制造方法，其特征在于，
包含以下工序：一边用带除铁机构的模头部除去混入到糊料中的Fe系金属异物，一边通过该模头将上述糊料涂敷到金属箔上并使其干燥的工序，
用涂敷了上述糊料的金属箔夹住隔离物制作电极组的工序，以及
将上述制作出的电极容纳在容器中，并封入非水溶液的工序。
2.根据权利要求1所述的锂二次电池的制造方法，其特征在于，
在上述制作电极组的工序中，将上述金属箔卷绕成螺旋状，
上述容器是电池罐。
3.根据权利要求1所述的锂二次电池的制造方法，其特征在于，
上述除铁机构利用磁力除去上述Fe系金属异物。
4.根据权利要求3所述的锂二次电池的制造方法，其特征在于，
上述带除铁机构的模头部的除铁部为一列或多列。
5.根据权利要求3所述的锂二次电池的制造方法，其特征在于，
上述带除铁机构的模头部的糊料通过部的磁力为3000高斯以上。
6.根据权利要求3所述的锂二次电池的制造方法，其特征在于，
上述除铁机构的磁力发生部是永久磁铁或电磁铁。
7.根据权利要求3所述的锂二次电池的制造方法，其特征在于，
上述除铁机构部的磁力发生部能进行装拆。
8.根据权利要求1所述的锂二次电池的制造方法，其特征在于，
上述糊料的组成包括：活性物质、导电性辅助材料、粘合剂以及水或有机溶剂，其粘度为500～40000cps。
9.根据权利要求7所述的锂二次电池的制造方法，其特征在于，
上述粘合剂及上述有机溶剂为聚偏二氟乙烯及N-甲基-2-吡咯烷酮。
10.一种锂二次电池的制造方法，其特征在于，
包含以下工序：一边用带除铁机构的模头部除去混入到糊料中的Fe系金属异物，一边通过该模头将上述糊料涂敷到金属箔上并使其干燥的工序，以及
用涂敷了上述糊料的金属箔夹住隔离物的工序。
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