CN102112507B - 聚合物粒子、导电性粒子、各向异性导电材料以及连接结构体 - Google Patents

聚合物粒子、导电性粒子、各向异性导电材料以及连接结构体 Download PDF

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Abstract

本发明的目的在于提供压缩弹性模量低且压缩形变回复率高的聚合物粒子。为此，提供一种聚合物粒子(2)，其通过使包含具有下述式(1)～(3)所示结构的多官能(甲基)丙烯酸酯单体与下述式(4)表示的单官能(甲基)丙烯酸酯单体的共聚成分进行共聚而得到，且其压缩形变回复率为70％以上。下述式(1)中，n表示4～10范围内的整数；式(2)中，R11表示氢原子或碳原子数1～4的烷基，R12～R14表示碳原子数1～4的亚烷基，R15～R17表示氢原子或甲基；式(3)中，R3～R6分别表示碳原子数1～4的亚烷基，R7～R10表示氢原子或甲基；式(4)中，R1表示氢原子或甲基，R2表示碳原子数5～18的烷基。
Figure DDA0000046363560000011
Figure DDA0000046363560000012
Figure DDA0000046363560000014

Description

聚合物粒子、导电性粒子、各向异性导电材料以及连接结构体
技术领域
本发明涉及聚合物粒子、以及使用该聚合物粒子的导电性粒子、各向异性导电材料及连接结构体，所述聚合物粒子是通过单体的共聚形成的聚合物粒子，其能够用于例如获得用于将连接对象部件的电极之间连接起来的导电性粒子。 
背景技术
各向异性导电糊、各向异性导电油墨、各向异性导电粘接剂(粘接着剤)、各向异性导电膜或各向异性导电片等各向异性导电材料广为人知。在这些各向异性导电材料中，导电性粒子分散于糊料、油墨或树脂中。 
各向异性导电材料已被用于IC芯片与挠性印刷电路基板之间的连接或者IC芯片与具有ITO电极的电路基板之间的连接等。例如，可以通过在IC芯片的电极与电路基板的电极之间设置各向异性导电材料之后，进行加热和加压，来实现这些电极之间的电连接。 
作为用于上述各向异性导电材料的导电性粒子的一个例子，下述专利文献1中公开了用导电层包覆树脂粒子的表面而成的导电性粒子。该树脂粒子的主成分是丙烯酸树脂。该丙烯酸树脂由含有氨基甲酸酯化合物和丙烯酸酯的单体混合物的聚合物构成。此外，该树脂粒子的最大压缩变形率为60％以上。使上述树脂粒子达到60％的压缩变形所需的负载为60mN以下。 
现有技术文献 
专利文献 
专利文献1：WO03/104285号公报 
发明内容
发明所要解决的问题 
在利用导电性粒子或包含该导电性粒子的各向异性导电材料将电路基板或电子部件的电极间进行连接时，一般地，在将导电性粒子夹持在电极之 间后，对导电性粒子施加压缩负载。导电性粒子被压缩而变形。此时，导电性粒子必须充分变形，以使导电性粒子与电极之间的接触面积增大。因此，强烈需要压缩弹性模量低的导电性粒子。 
此外，在将电极间连接之后，撤掉压缩负载。此时，如果变形后的导电性粒子不在某种程度上恢复至变形前的形状，则在电极与导电性粒子的界面处可能会产生微小的间隙，而这会导致电极间的连接电阻值升高。 
对于专利文献1所述的导电性粒子而言，无法充分降低压缩弹性模量，进而，也无法充分提高压缩形变回复率。这样一来，在通过上述导电性粒子连接电路基板或电子部件的电极之间时，有时导电性粒子与电极的接触面积不能充分增大。此外，上述因压缩负载而变形的导电性粒子有时不能充分恢复至变形前的形状。由此，容易发生电极间的电连接不良，因而无法获得高的连接可靠性。 
此外，在使树脂粒子的压缩弹性模量降低、压缩形变回复率升高的情况下，可能导致树脂粒子的比重变得比较低。这样一来，存在难以将树脂粒子充分分散于水溶液等中的问题。如果使用树脂粒子未充分分散的分散液，则可能会出现无法通过非电解镀敷在树脂粒子的表面均一地形成导电层的情况。 
本发明的目的是提供一种聚合物粒子、以及使用该聚合物粒子的导电性粒子、各向异性导电材料及连接结构体，所述聚合物粒子的压缩弹性模量低且压缩形变回复率高，而且该聚合物粒子可以用于例如形成导电性粒子，在利用该导电性粒子连接电极之间时，能够提高连接可靠性。 
解决问题的方法 
从大的方面上把握本发明，本发明提供一种聚合物粒子，其通过使下述共聚成分进行共聚而得到，所述共聚成分包含选自具有下述式(1)所示结构的双官能(甲基)丙烯酸酯单体、具有下述式(2)所示结构的三官能(甲基)丙烯酸酯单体及具有下述式(3)所示结构的四官能(甲基)丙烯酸酯单体中的至少一种多官能(甲基)丙烯酸酯，并且包含具有下述式(4)所示结构的单官能(甲基)丙烯酸酯单体；其中，当所述多官能(甲基)丙烯酸酯包含具有下述式(3)所示结构的四官能(甲基)丙烯酸酯单体时，在所述共聚成分的共计100重量％的所述四官能(甲基)丙烯酸酯单体与所述单官能(甲基)丙烯酸酯单体中，含有80重量％以下的所述单官能(甲基)丙烯酸酯单体；且该聚合物粒子的压缩形 变回复率为70％以上。 
[化学式1] 
Figure BDA0000046363540000031
上述式(1)中，n表示4～10范围内的整数。 
[化学式2] 
Figure BDA0000046363540000032
上述式(2)中，R11表示氢原子或碳原子数1～4的烷基，R12、R13及R14分别表示碳原子数1～4的亚烷基，R15、R16及R17分别表示氢原子或甲基。 
[化学式3] 
Figure BDA0000046363540000033
上述式(3)中，R3、R4、R5及R6分别表示碳原子数1～4的亚烷基，R7、R8、R9及R10分别表示氢原子或甲基。 
[化学式4] 
Figure BDA0000046363540000034
上述式(4)中，R1表示氢原子或甲基，R2表示碳原子数5～18的烷基，该烷基可以具有直链结构，也可以具有支链结构。 
本发明的聚合物粒子的某一特定方面中，上述多官能(甲基)丙烯酸酯是四官能(甲基)丙烯酸酯单体。 
本发明的聚合物粒子的其它特定方面中，在上述共聚成分的共计100重量％的上述四官能(甲基)丙烯酸酯单体与上述单官能(甲基)丙烯酸酯单体中，含有70重量％以下的上述单官能(甲基)丙烯酸酯单体。 
本发明的聚合物粒子的另一特定方面中，上述单官能(甲基)丙烯酸酯单体选自(甲基)丙烯酸月桂酯、(甲基)丙烯酸硬脂酯、(甲基)丙烯酸异硬脂酯以及(甲基)丙烯酸异戊酯中的至少一种。 
本发明的聚合物粒子的另一特定方面中，上述单官能(甲基)丙烯酸酯单体是(甲基)丙烯酸月桂酯和(甲基)丙烯酸硬脂酯中的至少一种。 
本发明的聚合物粒子的其它特定方面中，上述多官能(甲基)丙烯酸酯是双官能(甲基)丙烯酸酯单体。 
本发明的聚合物粒子的另一特定方面中，相对于上述双官能(甲基)丙烯酸酯单体100重量份，上述共聚成分中的上述单官能(甲基)丙烯酸酯单体的含量在10～400重量份范围内。 
本发明的聚合物粒子的其它特定方面中，上述多官能(甲基)丙烯酸酯是三官能(甲基)丙烯酸酯单体。 
本发明的导电性粒子含有具有本发明的构成的聚合物粒子、以及包覆该聚合物粒子的表面的导电层。 
本发明的导电性粒子的某特定方面中，导电层的外侧的表面是焊锡层。 
本发明的各向异性导电材料包含粘合剂树脂和具有本发明的构成的导电性粒子。 
本发明的连接结构体具备第1连接对象部件、第2连接对象部件、以及将该第1、第2连接对象部件电连接的连接部，其中，上述连接部由具有本发明的构成的导电性粒子形成，或者由包含本发明的导电性粒子和粘合剂树脂的各向异性导电材料形成。 
发明的效果 
根据本发明，通过使包含具有上述式(1)～(3)所示结构的多官能(甲基)丙烯酸酯单体和具有上述式(4)所示结构的单官能(甲基)丙烯酸酯单体的共聚成分进行共聚，来获得聚合物粒子，由此，能够降低该聚合物粒子的压缩弹性模量。此外，本发明的聚合物粒子的压缩形变回复率为70％以上，该压缩形变回复率高。 
因此，本发明的聚合物粒子可用于形成导电性粒子，在利用该导电性粒 子连接电极之间时，可提高连接可靠性。 
此外，当上述多官能(甲基)丙烯酸酯包含上述式(3)表示的四官能(甲基)丙烯酸酯单体时，就上述共聚成分而言，在共计100重量％的上述四官能(甲基)丙烯酸酯单体和上述单官能(甲基)丙烯酸酯单体中，含有80重量％以下的上述单官能(甲基)丙烯酸酯单体，因而能够提高聚合物粒子的比重。 
在使用选自(甲基)丙烯酸月桂酯、(甲基)丙烯酸硬脂酯、(甲基)丙烯酸异硬脂酯以及(甲基)丙烯酸异戊酯中的至少一种作为单官能(甲基)丙烯酸酯单体的情况下，能够进一步降低聚合物粒子的压缩弹性模量，并进一步提高压缩形变回复率。而且，还能够进一步降低本发明的聚合物粒子的体积膨胀系数。 
附图说明
[图1]图1为截面图，显示了将本发明的一实施方式的聚合物粒子的表面用导电层包覆而得到的导电性粒子。 
[图2]图2为截面图，显示了具有本发明的一实施方式的聚合物粒子的导电性粒子的变形例。 
[图3]图3为正面截面图，模式性地示出了连接结构体，所述连接结构体使用了将本发明的一实施方式的聚合物粒子的表面用导电层包覆而得到的导电性粒子。 
[图4]图4(a)和(b)是分别显示实施例10的聚合物粒子的10％K值和压缩形变回复率的测定结果的图。 
[图5]图5(a)和(b)是分别显示实施例14的聚合物粒子的10％K值和压缩形变回复率的测定结果的图。 
[图6]图6(a)和(b)是分别显示比较例5的聚合物粒子的10％K值和压缩形变回复率的测定结果的图。 
[图7]图7(a)和(b)是分别显示比较例6的聚合物粒子的10％K值和压缩形变回复率的测定结果的图。 
符号说明 
1...导电性粒子 
2...聚合物粒子 
2a...表面 
3...导电层 
6...导电性粒子 
7...第1导电层 
8...第2导电层 
9...第3导电层 
11...连接结构体 
12...电路基板 
12a...电极 
13...连接部 
14...半导体芯片 
14a...电极 
具体实施方式
本申请发明人等发现：通过使包含具有上述式(1)～(3)所示结构的多官能(甲基)丙烯酸酯单体与具有上述式(4)所示结构的单官能(甲基)丙烯酸酯单体的共聚成分进行共聚，能够获得压缩弹性模量低、压缩形变回复率高的聚合物粒子，从而完成了本发明。 
另外，本申请发明人等还发现：当上述多官能(甲基)丙烯酸酯包含具有下述式(3)所示结构的四官能(甲基)丙烯酸酯单体时，通过使上述共聚成分的共计100重量％的上述四官能(甲基)丙烯酸酯单体与上述单官能(甲基)丙烯酸酯单体中，含有80重量％以下的上述单官能(甲基)丙烯酸酯单体，能够获得比重更高的聚合物粒子。 
此外，本申请发明人等还发现：在使用选自(甲基)丙烯酸月桂酯、(甲基)丙烯酸硬脂酯、(甲基)丙烯酸异硬脂酯及(甲基)丙烯酸异戊酯中的至少一种作为上述单官能(甲基)丙烯酸酯单体的情况下，能够获得压缩弹性模量更低、压缩形变回复率更高、且体积膨胀系数更低的聚合物粒子。特别是，在使用(甲基)丙烯酸月桂酯和(甲基)丙烯酸硬脂酯中的至少一种作为上述单官能(甲基)丙烯酸酯单体的情况下，能够获得压缩弹性模量更低、压缩形变回复率更高、体积膨胀系数更低的聚合物粒子。 
以下对本发明进行具体说明。 
(聚合物粒子) 
本发明的聚合物粒子是通过使下述共聚成分进行共聚而得到的聚合物粒子，所述共聚成分包含选自具有下述式(1)所示结构的双官能(甲基)丙烯酸酯单体、具有下述式(2)所示结构的三官能(甲基)丙烯酸酯单体及具有下述式(3)所示结构的四官能(甲基)丙烯酸酯单体中的至少一种多官能(甲基)丙烯酸酯，并且包含具有下述式(4)所示结构的单官能(甲基)丙烯酸酯单体。 
[化学式5] 
上述式(1)中，n表示4～10范围内的整数。 
[化学式6] 
Figure BDA0000046363540000072
上述式(2)中，R11表示氢原子或碳原子数1～4的烷基，R12、R13和R14分别表示碳原子数1～4的亚烷基，R15、R16和R17分别表示氢原子或甲基。 
[化学式7] 
Figure BDA0000046363540000073
上述式(3)中，R3、R4、R5和R6分别表示碳原子数1～4的亚烷基，R7、R8、R9和R10分别表示氢原子或甲基。 
[化学式8] 
Figure BDA0000046363540000081
上述式(4)中，R1表示氢原子或甲基，R2表示碳原子数5～18的烷基，该烷基可以具有直链结构，也可以具有支链结构。 
需要说明的是，所述“(甲基)丙烯酸酯”表示甲基丙烯酸酯或丙烯酸酯。 
本发明的聚合物粒子优选用于将其表面用导电层包覆来获得导电性粒子。 
可以用来获得上述聚合物粒子的上述双官能(甲基)丙烯酸酯单体是具有上述式(1)所示结构的(甲基)丙烯酸酯单体。上述双官能(甲基)丙烯酸酯单体可以仅使用1种，也可以2种以上组合使用。 
上述式(1)中的n优选为10。即，上述双官能(甲基)丙烯酸酯单体优选为1，10-癸二醇二(甲基)丙烯酸酯。这种情况下，能够使暴露于高温中的聚合物粒子的体积膨胀系数减小。因此，在使用聚合物粒子获得导电性粒子的情况下，该导电性粒子即使暴露于回流焊等的高温中，导电层也不易产生裂纹或剥离。 
能够用于获得上述聚合物粒子的上述三官能(甲基)丙烯酸酯单体是具有上述式(2)所示结构的(甲基)丙烯酸酯单体。上述三官能(甲基)丙烯酸酯单体可以仅使用1种，也可以2种以上组合使用。 
对于上述三官能(甲基)丙烯酸酯单体没有特殊限制。上述三官能(甲基)丙烯酸酯单体优选为三羟甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯，更优选为三羟甲基丙烷三丙烯酸酯。这种情况下，能够进一步增大聚合物粒子的比重。 
上述式(2)中的R11表示氢原子或碳原子数1～4的烷基。上述式(2)中的R11优选为甲基或乙基。 
上述式(2)中的R12、R13和R14分别表示碳原子数1～4的亚烷基。上述式(2)中的R12、R13和R14分别优选为碳原子数1～3的亚烷基、更优选为亚甲基。上述式(2)中的R12、R13和R14可以相同，也可以不同。 
上述式(2)中的R15、R16和R17分别表示氢原子或甲基。在上述式(2)中的R15、R16和R17全部为氢原子的情况下，上述三官能(甲基)丙烯酸酯单体是丙烯酸酯单体。上述式(2)中的R15、R16和R17全部为甲基的情况下，上述三官能(甲基)丙烯酸酯单体是甲基丙烯酸酯单体。上述式(2)中的R15、 R16和R17可以相同，也可以不同。上述三官能(甲基)丙烯酸酯单体可以具有丙烯酰基和甲基丙烯酰基。 
能够用于获得上述聚合物粒子的上述四官能(甲基)丙烯酸酯单体是具有上述式(3)所示结构的(甲基)丙烯酸酯单体。上述四官能(甲基)丙烯酸酯单体可以仅使用1种，也可以2种以上组合使用。 
对于上述四官能(甲基)丙烯酸酯单体，没有特殊限制。上述四官能(甲基)丙烯酸酯单体优选为季戊四醇四(甲基)丙烯酸酯。这种情况下，能够提高聚合物粒子的比重。因此，能够提高聚合物粒子在镀敷液中的分散性。进而，能够容易地在聚合物粒子的表面形成导电层。 
上述式(3)中的R3、R4、R5及R6分别表示碳原子数1～4的亚烷基。上述式(3)中的R3、R4、R5及R6分别优选为碳原子数1～3的亚烷基，更优选为亚甲基。上述式(3)中的R3、R4、R5及R6可以相同，也可以不同。 
上述式(3)中的R7、R8、R9和R10分别表示氢原子或甲基。上述式(3)中的R7、R8、R9及R10全部为氢原子的情况下，上述四官能(甲基)丙烯酸酯单体是丙烯酸酯单体。上述式(3)中的R7、R8、R9及R10全部为甲基的情况下，上述四官能(甲基)丙烯酸酯单体是甲基丙烯酸酯单体。上述式(3)中的R7、R8、R9及R10可以相同，也可以不同。上述四官能(甲基)丙烯酸酯单体可以具有丙烯酰基和甲基丙烯酰基。 
此外，用于获得上述聚合物粒子的上述单官能(甲基)丙烯酸酯单体是具有上述式(4)所示结构的(甲基)丙烯酸酯单体。 
在上述式(4)中的R1为氢原子的情况下，上述单官能(甲基)丙烯酸酯单体是丙烯酸酯单体。在上述式(4)中的R1是甲基的情况下，上述单官能(甲基)丙烯酸酯单体是甲基丙烯酸酯单体。 
上述式(4)中的R2表示碳原子数5～18的烷基。该碳原子数的优选下限为12。 
上述式(4)中的R2，即上述碳原子数5～18的烷基可以具有直链结构，也可以具有支链结构。在该碳原子数5～18的烷基具有直链结构的情况下，能够显著提高聚合物粒子的压缩形变回复率。 
具有上述式(4)所示结构的单官能(甲基)丙烯酸酯单体更优选为选自(甲基)丙烯酸月桂酯、(甲基)丙烯酸硬脂酯、(甲基)丙烯酸异硬脂酯及(甲基)丙烯酸异戊酯中的至少一种。这种情况下，能够进一步提高聚合物粒子的压缩形变回复率。例如，能够使压缩形变回复率为90％以上。 
进一步，上述单官能(甲基)丙烯酸酯单体更优选为(甲基)丙烯酸月桂酯和(甲基)丙烯酸硬脂酯中的至少一种。这种情况下，能够进一步提高聚合物粒子的压缩形变回复率。例如，能够使压缩形变回复率为95％以上。 
通过使用具有上述式(1)～(3)所示结构的多官能(甲基)丙烯酸酯单体与上述单官能(甲基)丙烯酸酯单体作为共聚成分，并使该共聚成分进行共聚，能够得到聚合物粒子。 
当上述多官能(甲基)丙烯酸酯单体包含具有上述式(1)所示结构的双官能(甲基)丙烯酸酯单体时，相对于上述双官能(甲基)丙烯酸酯单体100重量份，上述共聚成分中的上述单官能(甲基)丙烯酸酯单体的含量优选在10～400重量份的范围内、更优选在10～100重量份的范围内。如果上述单官能(甲基)丙烯酸酯单体的含量过少，则有些情况下无法充分获得降低压缩弹性模量的效果或提高压缩形变回复率的效果。这样一来，在将导电性粒子用于电极间的连接时，可能导致连接可靠性降低。如果上述单官能(甲基)丙烯酸酯单体的含量过多，则上述双官能(甲基)丙烯酸酯单体的含量相对变少，由此可能会导致暴露于高温中的聚合物粒子的体积膨胀系数增大。 
当上述多官能的(甲基)丙烯酸酯单体包含具有上述式(2)所示结构的三官能(甲基)丙烯酸酯单体时，相对于上述三官能(甲基)丙烯酸酯单体100重量份，上述共聚成分中的上述单官能(甲基)丙烯酸酯单体的含量优选在10～400重量份的范围内、更优选在20～200重量份的范围内。如果上述单官能(甲基)丙烯酸酯单体的含量过少，则有些情况下无法充分获得降低压缩弹性模量的效果或提高压缩形变回复率的效果。这样一来，在将导电性粒子用于电极间的连接时，可能导致连接可靠性降低。如果上述单官能(甲基)丙烯酸酯单体的含量过多，则上述三官能(甲基)丙烯酸酯单体的含量相对变少，由此可能会导致聚合物粒子的比重变小。这样一来，聚合物粒子在镀敷液中的分散性将低，在聚合物粒子的表面形成导电层变得困难。此外，有些情况下还会导致暴露于高温中的聚合物粒子的体积膨胀系数增大。 
当上述多官能(甲基)丙烯酸酯单体包含具有上述式(3)所示结构的四官能(甲基)丙烯酸酯单体时，存在聚合物粒子的比重提高的倾向。为了使上述聚合物粒子的比重充分提高，当上述多官能的(甲基)丙烯酸酯单体包含具有上述式(3)所示结构的四官能(甲基)丙烯酸酯单体时，在上述共聚成分的共计 100重量％的上述四官能(甲基)丙烯酸酯单体与上述单官能(甲基)丙烯酸酯单体中，含有80重量％以下的上述单官能(甲基)丙烯酸酯单体。如果上述单官能(甲基)丙烯酸酯单体的含量过多，则聚合物粒子的比重降低。由此，会导致在聚合物粒子表面难以形成均一的导电层。 
在上述共聚成分中，在共计100重量％的上述四官能(甲基)丙烯酸酯单体与上述单官能(甲基)丙烯酸酯单体中，优选含有80重量％以下的上述单官能(甲基)丙烯酸酯单体。这种情况下，能够进一步提高所得聚合物粒子的比重，因而能够在聚合物粒子的表面形成更均一的导电层。 
由于能够进一步提高聚合物粒子的比重，因此在上述共聚成分的共计100重量％的上述四官能(甲基)丙烯酸酯单体与上述单官能(甲基)丙烯酸酯单体中，更优选含有60重量％以下的上述单官能(甲基)丙烯酸酯单体，进一步优选含有50重量％以下的上述单官能(甲基)丙烯酸酯单体。 
当上述多官能的(甲基)丙烯酸酯单体包含具有上述式(3)所示结构的四官能(甲基)丙烯酸酯单体时，对于上述单官能(甲基)丙烯酸酯单体的含量的下限没有特殊限制。在上述共聚成分的共计100重量％的上述四官能(甲基)丙烯酸酯单体与上述单官能(甲基)丙烯酸酯单体中，优选含有5重量％以上、更优选含有10重量％以上、进一步优选含有25重量％以上的上述单官能(甲基)丙烯酸酯单体。通过使上述单官能(甲基)丙烯酸酯单体的含量为10重量％以上，能够进一步提高聚合物粒子的压缩形变回复率。通过使上述单官能(甲基)丙烯酸酯单体的含量为25重量％以上，能够显著提高聚合物粒子的压缩形变回复率，例如能够容易地使压缩形变回复率为90％以上。 
作为上述共聚成分，还可以使用上述单体以外的其它单体。该其它单体可以仅使用1种，也可以2种以上组合使用。 
作为上述其它单体，可以列举：共轭二烯、苯二甲酸二烯丙酯、异氰脲酸三烯丙酯、二乙烯基苯、苯乙烯、苯乙烯衍生物、氯乙烯、乙烯基酯或不饱和腈等。 
作为上述共轭二烯，可以列举出例如丁二烯或异戊二烯等。作为上述苯乙烯衍生物，可以列举出例如α-甲基苯乙烯、对甲基苯乙烯、对氯苯乙烯或氯甲基苯乙烯等。作为上述乙烯基酯，可以列举出例如乙酸乙烯酯或丙酸乙烯酯等。作为上述不饱和腈，可以列举出例如丙烯腈等。 
此外，作为上述其它单体，可以列举出季戊四醇三(甲基)丙烯酸酯、二 季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丁酯、(甲基)丙烯酸乙二醇酯、(甲基)丙烯酸三氟乙酯、(甲基)丙烯酸五氟丙酯或(甲基)丙烯酸环己酯等。 
作为上述共聚成分中的上述其它单体，还可以包含具有上述式(1)所示结构的双官能(甲基)丙烯酸酯单体以外的双官能(甲基)丙烯酸酯单体、具有上述式(2)所示结构的三官能(甲基)丙烯酸酯单体以外的三官能(甲基)丙烯酸酯单体、或具有上述式(3)所示结构的四官能(甲基)丙烯酸酯单体以外的四官能(甲基)丙烯酸酯单体。 
在使用上述其它单体的情况下，相对于上述多官能(甲基)丙烯酸酯单体100重量份，可以以400重量份以下的含量使用上述其它单体。相对于上述多官能(甲基)丙烯酸酯单体100重量份，上述其它单体的含量的优选上限为100重量份，更优选的上限为80重量份，更优选的上限为50重量份、进一步优选的上限为10重量份。如果上述其它单体的含量过多，则可能导致聚合物粒子的压缩弹性模量无法充分降低、或聚合物粒子的压缩形变回复率无法充分提高。此外，当上述多官能(甲基)丙烯酸酯单体包含四官能(甲基)丙烯酸酯单体时，有些情况下，无法充分提高比重。 
在获得上述聚合物粒子时，可以使用各种聚合引发剂。对于该聚合引发剂没有特殊限制。作为上述聚合引发剂的具体例子，可以列举出过硫酸盐、有机过氧化物或偶氮化合物等。上述聚合引发剂可以仅使用1种，也可以2种以上组合使用。其中，从能够提高上述聚合物粒子的压缩形变回复率的观点考虑，上述聚合引发剂优选为有机过氧化物。 
作为上述过硫酸盐，可以列举出例如过硫酸钾、过硫酸钠或过硫酸铵等。作为上述有机过氧化物，可以列举出例如氢过氧化枯烯、过氧化苯甲酰、过氧化月硅酰、过氧化辛酰、过氧化邻氯苯甲酰、过氧化乙酰、氢过氧化叔丁基、过乙酸叔丁酯、过异丁酸叔丁酯、过氧化3，5，5-三甲基己酰、叔丁基过氧化-2-乙基己酸酯或过氧化二叔丁基等。作为上述偶氮化合物，可以列举出例如2，2’-偶氮二异丁腈、2，2’-偶氮双(2，4-二甲基戊腈)、4，4’-偶氮双(4-氰基戊酸)、2，2’-偶氮双(2-甲基丁腈)或偶氮二环己腈等。 
相对于上述多官能(甲基)丙烯酸酯单体和上述单官能(甲基)丙烯酸酯单体的总量100重量份，上述聚合引发剂的含量优选在0.05～5重量份的范围内。相对于上述共聚成分100重量份，上述聚合引发剂的含量优选在0.05～5 重量份的范围内。如果上述聚合引发剂的含量过少，则可能导致聚合反应无法充分进行、或聚合需要长时间。如果上述聚合引发剂的含量过多，则可能导致聚合反应剧烈进行，产生凝聚物。 
对于获得上述聚合物粒子时的聚合方法没有特殊限制。作为该聚合方法，具体可以列举出悬浮聚合法、乳液聚合法、种子聚合法或分散聚合法等传统公知的聚合方法。 
采用上述悬浮聚合法和乳液聚合法时，能够获得粒径分布比较宽的、多分散的聚合物粒子。因此，上述悬浮聚合法和乳液聚合法适合用于生产多种粒径的微粒的目的。在采用上述悬浮聚合法的情况下，优选对所得聚合物粒子进行分级，来分选具有希望的粒径和粒径分布的聚合物粒子。 
此外，采用种子聚合法时，即使不进行分级，也能够获得单分散的聚合物粒子。因此，上述种子聚合法适合用于大量生产特定粒径的聚合物粒子的目的。 
用于上述聚合的溶剂可以根据上述单体而适当选择，没有特殊限制。作为上述溶剂，可以列举出例如水、醇、溶纤剂、酮或乙酸酯等。也可以使用这些溶剂以外的其它溶剂。上述溶剂可以仅使用1种，也可以2种以上组合使用。 
作为上述醇，可以列举出例如甲醇、乙醇或丙醇等。作为上述溶纤剂，可以列举出例如甲基溶纤剂或乙基溶纤剂等。作为上述酮，可以列举出例如丙酮、甲基乙基酮、甲基丁基酮或2-丁酮等。作为上述乙酸酯，可以列举出例如乙酸乙酯或乙酸丁酯等。作为上述其它溶剂，可以列举出乙腈、N，N-二甲基甲酰胺或二甲亚砜等。 
本发明的聚合物粒子的粒径发生10％形变时的上述聚合物粒子的压缩弹性模量(10％K值)优选在5～3,000N/mm2的范围内。上述压缩弹性模量(10％K值)的更优选下限是10N/mm2，进一步优选的下限是20N/mm2。上述压缩弹性模量(10％K值)的更优选上限是2,000N/mm2，更加优选的上限是500N/mm2，进一步优选的上限是350N/mm2，更进一步优选的上限是100N/mm2。如果上述压缩弹性模量(10％K值)过小，则聚合物粒子在受到压缩时容易被破坏。如果上述压缩弹性模量(10％K值)过大，则有些情况下，导电性粒子在受到压缩时无法充分变形。这样一来，在利用导电性粒子连接电极之间时，可能导致导电性粒子与电极的接触面积变小，连接可靠性降低。 
上述压缩弹性模量(10％K值)可以如下地求出。 
使用微小压缩试验机(岛津制作所公司制造PCT-100)，以压缩速度2.65mN/秒和最大试验负载10g的条件，通过金刚石制的直径50μm的圆柱的平滑端面对聚合物粒子进行压缩。测定此时的负载值和压缩形变。可以根据得到的测定值，由下式求出聚合物粒子发生10％压缩变形时的上述压缩弹性模量(10％K值)。 
K值(N/mm2)＝(3/21/2)·F·S-3/2·R-1/2
F：聚合物粒子发生10％压缩变形时的负载值(N) 
S：聚合物粒子发生10％压缩变形时的压缩形变(mm) 
R：聚合物粒子的半径(mm) 
上述10％K值普遍地且定量地表示聚合物粒子的硬度。通过使用该10％K值，能够定量且唯一地表示聚合物粒子的硬度。 
聚合物粒子的压缩形变回复率为70％以上。聚合物粒子的压缩形变回复率优选为75％以上、更优选80％以上、更优选90％以上、进一步优选95％以上、最优选98％以上。如果上述压缩形变回复率过低，则有些情况下，在聚合物粒子因压缩而变形时，发生变形后的聚合物粒子不能充分恢复至变形前的形状。这样一来，在利用导电性粒子连接电极之间时，可能会在电极与导电性粒子之间形成微小的间隙，进而导致电极间的连接电阻值增高。 
上述压缩形变回复率可以如下求出。 
使用微小压缩试验机(岛津制作所公司制造PCT-100)，从原点用负载值(原点用荷重値)(0.0039N)起，以0.284mN/秒的负荷速度对聚合物粒子施加负荷，直至聚合物粒子的直径发生12.5％的压缩变形。将聚合物粒子的直径发生12.5％压缩变形时的负载作为反转压缩负载值(反転压縮荷重値)。然后，以0.284mN/秒的卸载(徐荷)速度释放对聚合物粒子的负荷，直至达到原点用负载值(0.0039N)。这期间测定负载和压缩形变。可以根据得到的测定值，由下式求出压缩形变回复率。 
压缩形变回复率(％)＝[(L1-L2)/L1]×100 
L1：施加负荷时从原点用负载值至反转压缩负载值的压缩形变(mm) 
L2：释放负荷时从反转压缩负载值至原点用负载值的压缩形变(mm) 
上述聚合物粒子的比重优选为1.05以上，更优选为1.07以上，进一步优选为1.10以上。上述聚合物粒子的比重越高，则越容易在上述聚合物粒 子的表面均一地形成导电层。 
上述聚合物粒子的比重例如可以使用气体置换式密度计(岛津制作所公司制造“Accupyc 1330”)，在氦气气体氛围中、压力0.15～0.17MPa的条件下进行测定。 
上述聚合物粒子的体积膨胀系数优选为1.3以下，更优选为1.25以下，进一步优选为1.15以下。上述聚合物粒子的体积膨胀系数越小，则在使用上述聚合物粒子获得上述导电性粒子时，即使该导电性粒子暴露于回流焊等的高温中，导电层也越不容易发生裂纹或剥离。 
上述聚合物粒子的体积膨胀系数可以如下地求出。 
首先，测定聚合物粒子的粒径。然后，将聚合物粒子置于玻璃板上，使用设定于260℃的热板，对聚合物粒子进行6分钟的加热。加热后，测定聚合物粒子的粒径。可以根据得到的测定值，由下式求出体积膨胀系数。 
体积膨胀系数＝D23/D13
D1：加热前聚合物粒子的粒径 
D2：加热后聚合物粒子的粒径 
上述聚合物粒子的平均粒径优选在0.1～1,000μm的范围内。上述聚合物粒子的平均粒径的更优选下限是1μm，更加优选的下限是1.5μm，更加优选的下限是2μm，进一步优选的下限是10μm。上述聚合物粒子的平均粒径的更优选上限是500μm，更加优选的上限是300μm，更加优选的上限是60μm，进一步优选的上限是30μm。如果上述平均粒径过小，则在通过非电解镀敷在上述聚合物粒子的表面形成导电层时容易发生凝聚，容易形成凝聚的导电性粒子。进而，在将导电性粒子用于电极间的连接时，导电性粒子与电极之间的接触面积变小，由此可能导致连接可靠性降低。如果上述平均粒径过大，则可能导致电极间的间隔增大至必要以上。 
需要说明的是，上述“平均粒径”是指数均粒径。上述平均粒径例如可以使用库尔特计数器(Coulter counter，Beckman Coulter公司制造)来测定。 
上述聚合物粒子的CV值(粒度分布的变动系数)优选为10％以下，更优选为5％以下，进一步优选为3％以下。如果上述CV值过大，则在将导电性粒子用于电极间的连接时，电极间的间隔变得容易出现偏差。 
在聚合物粒子的直径的标准偏差为ρ、平均粒径为Dn的情况下，上述CV值根据下式求出。 
CV值(％)＝(ρ/Dn)×100 
如上所述，本发明的聚合物粒子适合用于将其表面用导电层包覆，来获得导电性粒子。此外，由于本发明的聚合物粒子的压缩形变回复率高，因而适合用作冲击吸收剂或振动吸收剂。例如，可以使用聚合物粒子作为橡胶或弹簧等的代替品。另外，本发明的聚合物粒子适合用作控制间隙(gap)间隔的垫片。例如，可以使用上述聚合物粒子作为液晶面板用垫片。 
(导电性粒子) 
图1是截面图，示出了将本发明的一实施方式的聚合物粒子的表面用导电层包覆而得到的导电性粒子。 
如图1所示，导电性粒子1具有聚合物粒子2以及包覆该聚合物粒子2的表面2a的导电层3。聚合物粒子2是通过使包含上述多官能的(甲基)丙烯酸酯单体和上述单官能(甲基)丙烯酸酯单体的共聚成分进行共聚而得到的聚合物粒子。聚合物粒子2的压缩形变回复率为70％以上。 
导电层3优选由金属形成。对于构成导电层3的金属，没有特殊限制。作为该金属，可以列举出例如：金、银、铜、铂、锌、铁、铅、锡、铝、钴、铟、镍、铬、钛、锑、铋、锗及镉、以及它们的合金等。另外，上述金属可以仅使用1种，也可以2种以上组合使用。作为上述合金，可以列举：锡-铅合金、锡-铜合金、锡-银合金或锡-铅-银合金等。 
导电层5优选为镍层、金层、包含锡和银的层、或包含锡、银及铜的层。上述包含锡和银的层优选为锡-银合金层。上述包含锡、银及铜的层优选为锡-银-铜合金层。构成导电层5的上述金属优选为镍、铜、金、锡-银合金或锡-银-铜合金。 
对于在聚合物粒子2的表面2a形成导电层3的方法，没有特殊限制。作为形成导电层3的方法，可以列举出例如：利用非电解镀敷的方法，利用电镀的方法，利用物理蒸镀的方法，或者将金属粉末或包含金属粉末与粘合剂的糊料涂布于聚合物粒子表面的方法等。这其中，优选非电解镀敷、电镀。作为上述的利用物理蒸镀的方法，可以列举出真空蒸镀、离子镀或离子溅射等方法。 
导电层3可由单层形成。如图2所示的变形例，导电层也可以由叠层2层以上而成的多层形成。图2所示的导电性粒子6具有树脂粒子2、包覆该树脂粒子2的表面2a的第1导电层7、包覆该第1导电层7的表面的第2 导电层8、以及包覆该第2导电层8的表面的第3导电层9。导电层的外侧的表面是第3导电层9。这样，导电层可以具有多层结构。 
导电性粒子的导电层的外侧的表面优选为镍层、金层、或钯层，更优选为金层。这种情况下，通过将导电性粒子用于电极间的连接，能够降低电极间的连接电阻值。 
此外，导电性粒子的导电层的外侧的表面优选为以锡-银合金为代表的焊锡层。这种情况下，可以利用加热使焊锡层熔融，从而通过金属结合(金属結合)将电极与导电性粒子更牢固地接合。此外，在导电层的外侧的表面为焊锡层的情况下，在对利用导电性粒子连接电极间而得到的连接结构体施加冷热循环时，不容易发生电极间的连接不良。此外，即使该连接结构体受到冲击，也不容易发生电极间的连接不良。 
上述焊锡层优选包含锡和银，因为能够将电极与导电性粒子更牢固地接合。 
作为导电性粒子的优选例子，可以列举出：在聚合物粒子2的表面2a依次叠层镍层、铜层和焊锡层而得到的导电性粒子，和在聚合物粒子2的表面2a依次叠层镍层和金层而得到的导电性粒子等。这其中，优选在聚合物粒子2的表面2a依次叠层镍层、铜层及焊锡层而得到的导电性粒子，因为能够进一步提高连接结构体的连接可靠性。 
上述导电层的厚度优选在5～50,000nm的范围内。上述导电层的厚度的更优选下限是10nm，更优选上限是4,000nm。导电层的厚度过薄，则有时无法充分获得导电性。导电层的厚度过厚，则聚合物粒子与导电层的热膨胀系数之差增大，可能导致导电层从聚合物粒子上剥离。在导电层为多层的情况下，上述“导电层的厚度”是指多层导电层的总厚度。 
上述导电性粒子的压缩形变回复率优选为80％以上，更优选为90％以上，进一步优选为95％以上，最优选为98％以上。如果上述压缩形变回复率过低，则导电层变得容易从聚合物粒子上剥离。 
(各向异性导电材料) 
本发明的各向异性导电材料包含上述导电性粒子和粘合剂树脂。 
对于上述粘合剂树脂没有特殊限制。作为上述粘合剂树脂，通常使用绝缘性的树脂。作为上述粘合剂树脂，可以列举出例如：乙烯基树脂、热塑性树脂、固化性树脂、热塑性嵌段共聚物或弹性体等。上述粘合剂树脂可以仅 使用1种，也可以2种以上组合使用。 
作为上述乙烯基树脂，可以列举出例如乙酸乙烯酯树脂、丙烯酸树脂或苯乙烯树脂等。作为上述热塑性树脂，可以列举出例如聚烯烃树脂、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物或聚酰胺树脂等。作为上述固化性树脂，可以列举出例如环氧树脂、氨基甲酸酯树脂、聚酰亚胺树脂或不饱和聚酯树脂等。需要说明的是，上述固化性树脂可以是常温固化型树脂、热固型树脂、光固化型树脂或湿气固化型树脂。上述固化性树脂也可以与固化剂组合使用。作为上述热塑性嵌段共聚物，可以列举出例如：苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物、苯乙烯-异戊二烯-苯乙烯嵌段共聚物、苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物的加氢产物、或苯乙烯-异戊二烯-苯乙烯嵌段共聚物的加氢产物等。作为上述弹性体，可以列举出例如苯乙烯-丁二烯共聚橡胶或丙烯腈-苯乙烯嵌段共聚橡胶等。 
上述各向异性导电材料中，除了上述导电性粒子和上述粘合剂树脂以外，还可以包含例如填充剂、增量剂、软化剂、增塑剂、聚合催化剂、固化催化剂、着色剂、抗氧剂、热稳定剂、光稳定剂、紫外线吸收剂、爽滑剂、防静电剂或阻燃剂等各种添加剂。 
对于在上述粘合剂树脂中分散上述导电性粒子的方法，可以采用传统公知的分散方法，对其没有特殊限制。作为在上述粘合剂树脂中分散上述导电性粒子的方法，可以列举出例如：在上述粘合剂树脂中添加上述导电性粒子后，使用行星混合器等进行混炼，来进行分散的方法；使用均化器等将上述导电性粒子均匀分散于水或有机溶剂中后，添加到上述粘合剂树脂中，并用行星混合器等进行混炼，来进行分散的方法；或者，将上述粘合剂树脂用水或有机溶剂等稀释后，添加上述导电性粒子，并用行星混合器等进行混炼，来进行分散的方法等。 
本发明的各向异性导电材料可以用作各向异性导电糊、各向异性导电油墨、各向异性导电粘接剂、各向异性导电膜或各向异性导电片等。当将包含本发明的导电性粒子的各向异性导电材料用作各向异性导电膜或各向异性导电片等膜状的粘结剂的情况下，可以在包含该导电性粒子的膜状的粘结剂上叠层不含导电性粒子的膜状的粘结剂。 
(连接结构体) 
图3是显示使用将本发明的一实施方式的聚合物粒子的表面用导电层 包覆而得到的导电性粒子的连接结构体的正面截面图。 
在图3所示的连接结构体11中，使用了含焊锡层的导电性粒子6。在图3中简略地示出了导电性粒子6。 
图3所示的连接结构体11具备作为第1连接对象部件的电路基板12、作为第2连接对象部件的半导体芯片14、以及将第1、第2连接对象部件12、14电连接的连接部13。连接部13含有导电性粒子6。 
在获得连接结构体11时，例如，准备设置有多个电极14a的半导体芯片14，通过焊剂在电极14a上搭载含焊锡层的导电性粒子6，通过加热使焊锡层熔融，从而形成电极端子。此外，准备与半导体芯片一样设置有多个电极12a的电路基板12。将形成有电极端子的带有导电性粒子6的半导体芯片14通过焊锡糊料叠层在电路基板12上，并使半导体芯片14的电极端子与电路基板12的电极12a相接触。然后，通过加热使导电性粒子6的焊锡层再次熔融，从而形成金属结合，得到连接结构体11。也有些情况下，在半导体芯片14与电路基板12的连接中不使用焊锡糊料。 
作为上述连接结构体，具体可以列举出：在电路基板上搭载半导体芯片、电容器芯片或二极管芯片等电子部件芯片，且该电子部件芯片的电极与电路基板上的电极电连接而得到的连接结构体等。作为电路基板，可以列举出：挠性印刷基板等各种印刷基板，玻璃基板，或叠层有金属箔的基板等各种电路基板。 
对于上述连接结构体的制造方法，没有特殊限制。作为连接结构体的制造方法的一个例子，还可以列举出下述方法：在电子部件或电路基板等第1连接对象部件与电子部件或电路基板等第2连接对象部件之间设置上述各向异性导电材料，来得到叠层体，然后，对该叠层体进行加热、加压的方法。 
以下，列举实施例和比较例对本发明进行具体说明。但本发明不受以下实施例的限定。 
在获得聚合物粒子时，作为(甲基)丙烯酸酯单体，使用了下述单体。 
(1)单官能(甲基)丙烯酸酯单体 
LA：丙烯酸月桂酯 
SA：丙烯酸硬脂酯 
IAA：丙烯酸异戊酯 
BZA：丙烯酸苄酯 
ISA：丙烯酸异硬脂酯 
2EHA：丙烯酸2-乙基己酯 
(2)双官能(甲基)丙烯酸酯单体 
A-DOD：1，10-癸二醇二丙烯酸酯 
1，6HX-A：1，6-己二醇二丙烯酸酯 
1，9ND-A：1，9-壬二醇二丙烯酸酯 
(3)三官能(甲基)丙烯酸酯单体 
TMPTA：三羟甲基丙烷三丙烯酸酯 
(4)四官能(甲基)丙烯酸酯单体 
PTA：季戊四醇四丙烯酸酯 
(实施例1) 
在将离子交换水835重量份、和聚乙烯醇的5.5重量％水溶液1124重量份均匀分散而得到的分散液中，添加混合丙烯酸月桂酯(LA)55重量份、季戊四醇四丙烯酸酯(PTA)45重量份及作为聚合引发剂的PERBUTYL O(日油公司制造)3.1重量份而得到的液滴(调整所述液滴的大小，使其粒径为240μm)，从而得到了混合液。 
氮气氛围中，于70℃花费5小时进行所得混合液的聚合。然后，通过进行抽滤来收集粒子。通过使用离子交换水和丙酮洗涤粒子，完全除去分散溶剂，然后进行干燥，从而得到了聚合物粒子。 
(实施例2～7和比较例1) 
除了按下述表1所示的比例使用丙烯酸月桂酯(LA)和季戊四醇四丙烯酸酯(PTA)以外，进行与实施例1相同的操作，得到了聚合物粒子。 
(比较例2) 
准备由二乙烯基苯和季戊四醇四丙烯酸酯(重量比5∶5)形成的树脂粒子(粒径240μm)。 
(实施例8) 
混合丙烯酸月桂酯(LA)65重量份、季戊四醇四丙烯酸酯(PTA)35重量份以及PERBUTYL O(日油公司制造)3.1重量份，并在聚乙烯醇1重量％水溶液中进行悬浮聚合，然后实施分级处理，由此得到了聚合物粒子。 
(实施例1～8和比较例1、2的评价) 
(1)聚合物粒子的压缩弹性模量(10％K值) 
对于所得聚合物粒子的压缩弹性模量(10％K值)，使用微小压缩试验机(岛津制作所公司制造PCT-100)按照上述方法进行了测定。 
(2)聚合物粒子的压缩形变回复率 
对于所得聚合物粒子的压缩形变回复率，使用微小压缩试验机(岛津制作所公司制造PCT-100)，按照上述方法进行了测定。 
(3)聚合物粒子的体积膨胀系数 
将所得聚合物粒子置于玻璃板上，使用设定为260℃的热板对聚合物粒子进行6分钟加热。测定加热前后的聚合物粒子的粒径，根据前述式子求出体积膨胀系数。 
(4)聚合物粒子的比重 
使用气体置换式密度计(岛津制作所公司制造的“Accupyc 1330”)，在氦气气体氛围中，于压力0.15～0.17MPa的条件下，对聚合物粒子的比重进行了测定。其中，将比重为1.05以上的聚合物粒子视为合格。 
结果如下述表1所示。 
[表1] 
Figure BDA0000046363540000221
(实施例9) 
在实施例5所得的聚合物粒子的表面，通过非电解镀镍形成厚度0.3μm的衬底镀镍层。然后，在衬底镀镍层的表面，通过电解镀铜，形成厚度10μm的铜层。然后，使用含有锡和银的电镀液，在铜层的表面通过电镀形成厚度25μm的焊锡层(锡∶银＝96.5重量％∶3.5重量％)。这样，得到了在聚合物粒子的表面依次叠层有镍层、铜层及焊锡层的导电性粒子。所得导电性粒子的粒径是310μm。 
(比较例3) 
准备了下述导电性粒子：在比较例2所得的树脂粒子的表面，依次叠层有厚度0.3μm的镍层、厚度10μm的铜层及厚度25μm的焊锡层(含有锡和银，锡∶银＝96.5重量％∶3.5重量％)的导电性粒子(MicroPearl SOL，积水化学工业公司制造，粒径310μm)。 
(比较例4) 
准备由锡、银及铜形成的焊锡球(千住金属工业公司制造的“M705”，粒径300μm，锡∶银∶铜＝96.5重量％∶3.0重量％∶0.5重量％)。 
(实施例9和比较例3、4的评价) 
(1)连接结构体的制作 
准备在一面上以纵横0.5mm的间隔设置有81个电极的硅芯片(长4.5mm×宽4.5mm×厚0.3mm)。 
通过焊剂在上述硅芯片的电极上搭载实施例9的导电性粒子(每1个电极搭载1个导电性粒子)，并于250℃加热20秒钟，由此形成了电极端子。此外，准备像硅芯片那样设置有电极的玻璃环氧基板(FR-4，长77mm、宽132mm、厚1.0mm)。通过焊锡糊料(千住金属工业公司制造M705-GNR-K2-V)，在该玻璃环氧基板上叠层形成有电极端子的硅芯片，并使得硅芯片的电极端子与玻璃环氧基板的电极相接触。然后，通过于250℃加热20秒使焊锡熔融，从而得到了使用了实施例9的导电性粒子的连接结构体。除了将实施例9的导电性粒子变更为比较例3的导电性粒子以外，进行与实施例9相同的操作，得到了使用比较例3的导电性粒子的连接结构体。此外，除了将实施例9的导电性粒子变更为比较例4的焊锡球以外，进行与实施例9相同的操作，得到了使用比较例4的焊锡球的连接结构体。 
(2)冷热循环试验 
对于所得连接结构体进行1500次的冷热循环试验，其中，将于-40℃保持10分钟后、再于125℃保持10分钟的过程作为1个循环。每进行1个循环的冷热循环试验后，通过测定电阻值确认是否发生了电极间的连接不良。下述表2中示出了发生连接不良的冷热循环的次数。此外，在下述表2中，对于进行1500次冷热循环试验后仍未发生连接不良的情况，将其记作“○”。这里，针对4个连接结构体实施了评价。 
(3)落锤冲击试验 
使用落锤试验装置(日立技术和服务公司制造“FIT-1500A”)进行了所得连接结构体的落锤试验，其中，冲击加速度设定为2900G。每进行1次连接结构体的下落后，通过测定电阻值确认是否发生了电极间的连接不良。下述表2中示出了发生连接不良的下落次数。这里，针对3个连接结构体实施了评价。 
[表2] 
由表2所示的结果可知：对于实施例9的导电性粒子，即使施加冷热循环或冲击，也不易发生电极间的连接不良。 
(实施例10) 
在将离子交换水835重量份、和聚乙烯醇的5.5重量％水溶液1124重量份均匀分散而得到的分散液中，添加混合丙烯酸月桂酯(LA)50重量份、1，10- 癸二醇二丙烯酸酯(A-DOD)50重量份及作为聚合引发剂的PERBUTYL O(日油公司制造)3.1重量份而得到的液滴(调整所述液滴的大小，使得粒径为240μm)，从而得到了混合液。 
氮气氛围中，于70℃花费5小时进行所得混合液的聚合。然后，通过进行抽滤来收集粒子。通过使用离子交换水和丙酮洗涤粒子，完全除去分散溶剂，然后进行干燥，从而得到了聚合物粒子。 
(实施例11～16和比较例5～8) 
像实施例10那样获得了聚合物粒子，不同的是：除了使用丙烯酸月桂酯(LA)50重量份和1，10-癸二醇二丙烯酸酯(A-DOD)50重量份以外，还以下述表3、4所示的比例使用了下述表3、4所示的(甲基)丙烯酸酯单体。 
(比较例9) 
像实施例10那样获得了聚合物粒子，不同的是：除了使用丙烯酸月桂酯(LA)50重量份和1，10-癸二醇二丙烯酸酯(A-DOD)50重量份以外，还以下述表4所示的比例使用了下述表4所示的(甲基)丙烯酸酯单体，并且将作为聚合引发剂的PERBUTYL O变更为2，2’-偶氮二异丁腈(AIBN)。 
(实施例17) 
将丙烯酸月桂酯(LA)50重量份、1，10-癸二醇二丙烯酸酯(A-DOD)50重量份以及PERBUTYL O(日油公司制造)3.1重量份混合，并在聚乙烯醇1重量％水溶液中进行悬浮聚合，然后实施分级处理，由此得到了聚合物粒子。 
(实施例10～17和比较例5～9的评价) 
像实施例1～8和比较例1，2的评价那样，评价了(1)聚合物粒子的压缩弹性模量(10％K值)、(2)聚合物粒子的压缩形变回复率及(3)聚合物粒子的体积膨胀系数。 
结果如下述的表3、4所示。 
[表3] 
Figure BDA0000046363540000261
[表4] 
※AIBN＝2，2’-偶氮二异丁腈 
此外，图4(a)和(b)分别示出了实施例10的聚合物粒子的压缩弹性模量(10％K值)和压缩形变回复率的测定结果。另外，图5(a)和(b)分别示出了实施例14的聚合物粒子的压缩弹性模量(10％K值)和压缩形变回复率的测定结果。 
此外，图6(a)和(b)分别示出了比较例5的聚合物粒子的压缩弹性模量(10％K值)和压缩形变回复率的测定结果。另外，图7(a)和(b)分别示出了比较例6的聚合物粒子的压缩弹性模量(10％K值)和压缩形变回复率的测定结果。 
(实施例18) 
在将离子交换水835重量份、和聚乙烯醇的5.5重量％水溶液1124重量份均匀分散而得到的分散液中，添加丙烯酸月桂酯(LA)50重量份、三羟甲基丙烷三丙烯酸酯(TMPTA)50重量份以及作为聚合引发剂的PERBUTYLO(日油公司制造)3.1重量份并进行混合，从而得到了混合液。 
氮气氛围中，于70℃花费5小时进行所得混合液的聚合。然后，通过进行抽滤来收集粒子。通过使用离子交换水和丙酮洗涤粒子，完全除去分散溶剂，然后进行干燥，从而得到了聚合物粒子。 
(实施例19～21) 
像实施例18那样得到了聚合物粒子，不同的是：将丙烯酸月桂酯(LA) 和三羟甲基丙烷三丙烯酸酯(TMPTA)的配合量变更为下述表5所示的配合量。 
(实施例18～21的评价) 
像实施例1～8和比较例1、2的评价那样，评价了(1)聚合物粒子的压缩弹性模量(10％K值)、(2)聚合物粒子的压缩形变回复率以及(3)聚合物粒子的体积膨胀系数。 
结果如下述表5所示。 
[表5] 
Figure BDA0000046363540000281

Claims (9)

1.一种导电性粒子，其具有聚合物粒子以及包覆该聚合物粒子的表面的导电层，所述聚合物粒子通过使下述共聚成分进行共聚而得到，所述共聚成分包含选自双官能(甲基)丙烯酸酯单体、具有下述式(2)所示结构的三官能(甲基)丙烯酸酯单体及具有下述式(3)所示结构的四官能(甲基)丙烯酸酯单体中的至少一种多官能(甲基)丙烯酸酯，并且包含具有下述式(4)所示结构的单官能(甲基)丙烯酸酯单体，其中，
所述单官能(甲基)丙烯酸酯单体是(甲基)丙烯酸月桂酯和(甲基)丙烯酸硬脂酯中的至少一种，
所述双官能(甲基)丙烯酸酯单体为1,10-癸二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,6-己二醇二丙烯酸酯或1,9-壬二醇二丙烯酸酯，
当所述多官能(甲基)丙烯酸酯包含具有下述式(3)所示结构的四官能(甲基)丙烯酸酯单体时，在所述共聚成分的共计100重量%的所述四官能(甲基)丙烯酸酯单体与所述单官能(甲基)丙烯酸酯单体中，含有80重量%以下的所述单官能(甲基)丙烯酸酯单体，其中，
Figure FDA00003338825600011
上述式(2)中，R11表示氢原子或碳原子数1～4的烷基，R12、R13及R14分别表示碳原子数1～4的亚烷基，R15、R16及R17分别表示氢原子或甲基；
Figure FDA00003338825600012
上述式(3)中，R3、R4、R5及R6分别表示碳原子数1～4的亚烷基，R7、R8、R9及R10分别表示氢原子或甲基；
Figure FDA00003338825600021
上述式(4)中，R1表示氢原子或甲基，R2表示碳原子数5～18的烷基，该烷基可以具有直链结构，也可以具有支链结构，
并且，该聚合物粒子的压缩形变回复率为70%以上。
2.权利要求1所述的导电性粒子，其中，所述多官能(甲基)丙烯酸酯是四官能(甲基)丙烯酸酯单体。
3.权利要求1或2所述的导电性粒子，其中，在所述共聚成分的共计100重量%的所述四官能(甲基)丙烯酸酯单体与所述单官能(甲基)丙烯酸酯单体中，含有70重量%以下的所述单官能(甲基)丙烯酸酯单体。
4.权利要求1所述的导电性粒子，其中，所述多官能(甲基)丙烯酸酯是双官能(甲基)丙烯酸酯单体。
5.权利要求1或2所述的导电性粒子，其中，相对于所述双官能(甲基)丙烯酸酯单体100重量份，所述共聚成分中的所述单官能(甲基)丙烯酸酯单体的含量在10～400重量份范围内。
6.权利要求1所述的导电性粒子，其中，所述多官能(甲基)丙烯酸酯是三官能(甲基)丙烯酸酯单体。
7.权利要求1所述的导电性粒子，其中，所述导电层的外侧的表面是焊锡层。
8.一种各向异性导电材料，其包含粘合剂树脂和权利要求1～7中任一项所述的导电性粒子。
9.一种连接结构体，其具备第1连接对象部件、第2连接对象部件、以及将所述第1连接对象部件和第2连接对象部件电连接的连接部，其中，
所述连接部由权利要求1～7中任一项所述的导电性粒子形成、或由包含该导电性粒子和粘合剂树脂的各向异性导电材料形成。
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