CN102034605B - 层叠陶瓷电子部件 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种层叠陶瓷电子部件，用于在层叠陶瓷电容器那样的层叠陶瓷电子部件中，即使内部电极的厚度薄，也难以产生构造缺陷。例如在层叠陶瓷电容器(1)中，内部电极(4、5)含有卑金属作为导电成分，电介质陶瓷层(3)由以ABO3(A必须含有Ba，有时进一步含有Ca及Sr的至少一方；B必须含有Ti，有时进一步含有Zr及Hf的至少一方)为主成分，含有从Li、K及Na中选择的至少一种碱金属元素作为副成分的电介质陶瓷构成。各内部电极(4、5)的厚度为0.5μm以下，在上述电介质陶瓷中，相对于主成分为100摩尔部，碱金属元素的含有量为0.2摩尔部以上。
Description
技术领域
本发明涉及层叠陶瓷电子部件，尤其涉及一种用于实现层叠陶瓷电子部件中的内部电极的薄层化的改良。
背景技术
在层叠陶瓷电子部件中，为了实现其小型化(薄型化)，除了陶瓷层之外，针对内部电极也实现薄层化是有效的作法。为了将内部电极薄层化，优选使其厚度例如为0.5μm以下。
但是，如果内部电极的薄层化不断进展，则进行用于使未处理的层叠体烧结的烧成工序的结果是，容易产生电极破损，结果使得内部电极的被覆率降低。为了抑制该电极破损，需要在烧成工序中，使构成陶瓷层的陶瓷低温烧结化。为了实现这样的低温烧结化，一般向陶瓷中添加作为烧结助剂的SiO2，在谋求进一步的低温烧结时，有时添加Li化合物等。
例如在特开平8-31232号公报(专利文献1)中，在BaTiO3系的电介质陶瓷中添加了稀土类元素、Mn、Mg、Li及Si。
但是，如果利用上述专利文献1中记载的电介质陶瓷作为电介质陶瓷层的材料，来构成层叠陶瓷电容器，则会遭遇容易发生构造缺陷的问题。可认为该问题由于内部电极的氧化膨胀而引起。
【专利文献1】日本特开平8-31232号公报
发明内容
鉴于此，本发明的目的在于，提供一种能够解决上述那样的问题的层叠陶瓷电子部件。
本发明涉及的层叠陶瓷电子部件具备：由层叠的多个陶瓷层、及沿着陶瓷层间的特定界面形成的多个内部电极构成的层叠体；和形成在层叠体的外表面上相互不同的位置、并且与内部电极的特定部位电连接的多个外部电极；内部电极含有卑金属作为导电成分，陶瓷层由以ABO3(A必须含有Ba，有时进一步含有Ca及Sr的至少一方；B必须含有Ti，有时进一步含有Zr及Hf的至少一方)为主成分，含有从Li、K及Na中选择的至少一种碱金属元素作为副成分的陶瓷构成，为了解决上述的技术课题，可以具备下述的构成作为特征。
即，各内部电极的厚度为0.5μm以下，在上述陶瓷中，相对于主成分为100摩尔部，碱金属元素的含有量为0.2摩尔部以上。
优选各内部电极的厚度为0.3μm以下。
优选碱金属元素含有Li、K及Na中的一种，特别优选含有Li，该情况下，优选相对于主成分为100摩尔部，Li的含有量为0.2摩尔部以上。
优选各陶瓷层的厚度为1μm以下。
优选相对于主成分为100摩尔部，碱金属元素的含有量为3.5摩尔部以下。
优选内部电极的主成分为Ni。
根据本发明，在层叠陶瓷电子部件中，能够减少构造缺陷。
如果内部电极的厚度进而薄至0.3μm以下，则与内部电极的厚度超过0.3μm的情况相比，能够进一步减少构造缺陷。
在陶瓷中，如果含有Li作为碱金属元素、且相对于主成分为100摩尔部，Li的含有量为0.2摩尔部以上，则与不含有Li的情况相比，能够进一步减少构造缺陷。
如果陶瓷层的厚度为1μm以下，则与陶瓷层的厚度超过1μm的情况相比，陶瓷自身的介电常数提高。
另外，在陶瓷中，如果相对于主成分为100摩尔部，碱金属元素的含有量为3.5摩尔部以下，则与超过3.5摩尔部的情况相比，可以使介电常数提高。
附图说明
图1是图解表示本发明的一个实施方式涉及的层叠陶瓷电容器1的剖面图。
图中：1-层叠陶瓷电容器；2-层叠体；3-电介质陶瓷层；4、5-内部电极；8、9-外部电极。
具体实施方式
图1是对作为能够应用本发明涉及的陶瓷的层叠陶瓷电子部件的一例的层叠陶瓷电容器1进行表示的剖面图。
层叠陶瓷电容器1具备作为部件主体的层叠体2。层叠体2具备：层叠的多个电介质陶瓷层3、和沿着电介质陶瓷层3间的特定界面而形成的多个内部电极4及5。多个内部电极4及5的各端部分别露出到层叠体2的一方及另一方端面6及7，按照将这些内部电极4的各端部及内部电极5的各端部分别相互电连接的方式，形成了外部电极8及9。
当制造这样的层叠陶瓷电容器1时，首先，通过将印刷有内部电极4及5的陶瓷生片层叠这一公知方法，制成层叠体2处于未处理状态的部件。接着，为了使未处理的层叠体烧结，而实施烧成工序。接下来，在烧结后的层叠体2的端面6及7上分别形成外部电极8及9，由此完成了层叠陶瓷电容器1。
在本发明中，内部电极4及5例如含有如Ni或Cu那样的卑金属作为导电成分，优选含有Ni作为导电成分。
电介质陶瓷层3由以ABO3(A必须含有Ba，有时进一步含有Ca及Sr的至少一方；B必须含有Ti，有时进一步含有Zr及Hf的至少一方)作为主成分，并含有从Li、K及Na中选择的至少一种碱金属元素作为副成分的电介质陶瓷构成。这里，上述碱金属元素的含有量相对于上述主成分为100摩尔部而被设定为0.2摩尔部以上。
内部电极4及5各自的厚度被设为0.5μm以下。
通过满足以上那样的条件，在层叠陶瓷电容器1中，能够难以发生因构造缺陷引起的不良。通常认为，如果内部电极变薄，则烧成时内部电极容易球状化，容易发生因内部电极破损而引起的构造缺陷。但是，在满足了上述那样的条件的情况下，意外得知内部电极4及5变薄，反倒减少构造缺陷。针对该理由，可以如下述那样进行推测。
在烧成后残存碱金属元素的情况下，可认为其大部分在烧成中固溶成内部电极4及5的表面的氧化物相，在烧成后也以该状态残存。
由于碱金属离子为1价，如果内部电极4及5的导电成分例如为Ni，则Ni离子为2价，所以2个碱金属离子相对于1个Ni离子置换固溶。结果，内部电极4及5中存在的阳离子增加，导致阳离子间的距离缩短。此时，如果内部电极4及5的厚度为0.5μm以下，则Ni离子的迁移率大幅降低，难以到达内部电极4及5的表面。因此，Ni与气氛中的氧接触的机会减少，使得内部电极4及5难以被氧化。可以推测为通过如此抑制内部电极4及5的氧化，能够抑制构造缺陷。
由于上述的效果只限于1价的阳离子固溶的情况，所以可以说是碱金属元素特有的效果。
另外，优选存在的碱金属元素全都固溶成氧化物相，但这不是必须的，也可以一部分作为偏析相而存在于界面或电介质陶瓷层3中。
在上述的说明中，内部电极4及5的导电成分为Ni，但在将Ni以外的卑金属作为导电成分的情况下，也能实现同样的效果。
另外，可应用本发明的层叠陶瓷电容器不限定于具有如图1所示那样的构造的电容器，例如，也可以是多个内部电极在电容器主体内部形成串联电容的构造，或者阵列状的层叠陶瓷电容器或如被低ESL化的层叠陶瓷电容器那样的多端子构造。
而且，本发明还能够在层叠陶瓷电容器以外的层叠陶瓷电子部件中应用。
下面，对基于本发明而实施的实验例进行说明。
[实验例1]
实验例1是为了求出本发明的范围而对碱金属元素的含有量及内部电极厚度实施的实验例。
(A)电介质原料配合物的制作
作为初始原料，准备了BaTiO3、Li2CO3、SiO2及MgCO3的各粉末，相对于成为主成分的BaTiO3为100摩尔部，将作为副成分的Li2CO3添加成Li为表1的“Li含有量”所示的摩尔部，并且，添加2.5摩尔部的SiO2、1.5摩尔部的MgCO3，将水作为媒介，利用球磨机进行12小时的混合。然后，进行蒸发干燥及煅烧，得到了电介质原料配合物。
(B)层叠陶瓷电容器的制作
对上述电介质原料配合物添加聚乙烯醇缩丁醛系粘合剂及乙醇，利用球磨机进行规定时间的湿式混合，制成了陶瓷浆。
接着，通过刮抹法(lip method)将该陶瓷浆成形为片状，得到了陶瓷生片。
接着，在上述陶瓷生片上丝网印刷以Ni为主成分的导电性膏，形成了应该成为内部电极的导电性膏膜。此时，按照烧成后的内部电极的厚度分别成为表1的“内部电极厚度”所示的0.2μm、0.3μm、0.4μm、0.5μm、0.6μm及0.7μm的方式，调节了导电性膏膜的涂敷厚度。
接着，按照导电性膏膜被引出的一侧相互不同的方式，层叠多枚形成有导电性膏膜的陶瓷生片，得到了未处理的层叠体。
接着，将未处理的层叠体在N2气氛中加热至300℃的温度，并使粘合剂燃烧之后，在氧分压为10-10或10-9MPa的H2-N2-H2O气体所构成的还原性气氛中进行烧成，得到了烧结后的层叠体。
接着，对烧结后的层叠体的两端面涂敷含有B2O3-Li2O-SiO2-BaO玻璃料的Cu膏，并在N2气氛中以800℃的温度烧结，形成了与内部电极电连接的外部电极，得到了层叠陶瓷电容器。
对于如此得到的层叠陶瓷电容器的外形尺寸而言，长度为2.0mm、宽度1.2mm、厚度为1.0mm，夹设在内部电极间的电介质陶瓷层的厚度为0.8μm。而且，有效电介质陶瓷层的数量为100，电介质陶瓷层每一层的对置电极面积为1.4mm2。
(C)不良个数的评价
在外部电极形成前对烧成后的层叠体的外观进行观察，将在内部电极与电介质陶瓷层的界面附近产生了剥离或龟裂的电容器，判定为发生了构造缺陷的不良品，求出了100个试样中的不良个数。其结果被表示于表1。这里，如果不良个数为10个以下，则可以认为合格。
对于内部电极厚度，在研磨了烧成后的层叠体之后，利用电子显微镜观察研磨剖面，进行长度测量。
【表1】
在表1中，对试样编号赋予了＊的试样是本发明范围之外的试样。
由表1可知，在本发明的范围内的试样中，满足了Li含有量为0.2摩尔部以上、且内部电极厚度为0.5μm以下这一条件，不良个数少至10个以下。
而且，本发明的范围内的试样中，在进而满足内部电极厚度为0.3μm以下这一条件的试样中，不良个数极其少。
[实验例2]
实验例2是为了发现作为电介质陶瓷的副成分的碱金属元素之间有无优劣而实施的实验。
(A)电介质原料配合物的制作
作为初始原料，准备了BaTiO3、Na2CO3、K2CO3、Li2CO3、SiO2及MgCO3的各粉末，相对于成为主成分的BaTiO3为100摩尔部，作为副成分的Na2CO3、K2CO3及Li2CO3如表2的“碱金属”一栏所示那样被使用，并按照Na、K及Li分别成为如表2的“碱含有量”所示的摩尔部的方式进行添加，并添加2.5摩尔部的SiO2、1.5摩尔部的MgCO3，将水作为媒介，通过球磨机进行12个小时的混合。然后，进行蒸发干燥及煅烧，得到了电介质原料配合物。
(B)层叠陶瓷电容器的制作
利用上述电介质原料配合物，与实验例1的情况同样地制作了层叠陶瓷电容器。这里，按照烧成后的内部电极的厚度分别成为表2的“内部电极厚度”所示的0.2μm、0.4μm及0.6μm的方式，调整了应该成为内部电极的导电性膏膜的涂敷厚度。
(C)不良个数的评价
与实验例1的情况同样地评价了产生构造缺陷的不良个数。其结果被表示于表2。
【表2】
在表2中，对试样编号赋予了＊的试样是本发明范围之外的试样。
由表2可知，无论使用哪个碱金属元素，在不良个数降低的方面，都能获得与实验例1的情况同样的效果。其中，尤其在添加了Li的情况下，与添加其他碱金属元素的情况相比，不良个数降低方面获得了更大的效果。虽然该理由还不明确，但可以认为其原因在于，Li更容易固溶于内部电极，或者固溶了Li的相与固溶了其他碱金属元素的相相比，具有更大的效果。
[实验例3]
在实验例3中，调查了电介质陶瓷层的厚度所带来的对介电常数的影响。
(A)电介质原料配合物的制作
除了相对于成为主成分的BaTio3为100摩尔部，按照Li成为表3的“Li含有量”所示的摩尔部的方式添加作为副成分的Li2CO3之外，与实验例1的情况同样地获得了电介质原料配合物。
(B)层叠陶瓷电容器的制作
利用上述电介质原料配合物，与实验例1的情况同样地制作了层叠陶瓷电容器。这里，按照烧成后的电介质陶瓷层的厚度分别成为表3的“电介质层厚度”所示的0.8μm、1.0μm、1.2μm及1.4μm的方式，调节了陶瓷生片的厚度。其中，对于内部电极的厚度，按照烧成后成为0.5μm的方式调节了导电性膏膜的涂敷厚度。
(C)特性评价
利用LCR测量仪，在室温下对得到的层叠陶瓷电容器以频率1kHz施加AC1.0V，测量了静电电容。然后，根据该静电电容值计算出介电常数。其结果被表示于表3。这里，在介电常数小于1800时，可以判定为不良。
【表3】
在表3中，对试样编号赋予了△的试样是“电介质层厚度”超过1.0μm的试样。
由表3可知，如果电介质陶瓷层的厚度为1.0μm以下，则介电常数增加为1800以上。可认为其原因在于，在电介质陶瓷层厚的情况下，所添加的Li没有移动到与内部电极的界面，一部分残留在电介质陶瓷层中，此时产生偏析相。因此，在本发明中，为了得到更高的介电常数，优选电介质陶瓷层的厚度为1.0μm以下。
其中，对于在实验例3中制作的所有试样而言，产生了构造缺陷的不良个数为10个以下。
[实验例4]
在实验例4中，与实验例2的情况同样，使用了Li、Na及K作为碱金属元素，并且与实验例3的情况同样，调查了电介质陶瓷层的厚度所带来的对介电常数的影响。
(A)电介质原料配合物的制作
与实验例2的情况同样，作为初始原料，准备了BaTiO3、Na2CO3、K2CO3、Li2CO3、SiO2及MgCO3的粉末，相对于成为主成分的BaTiO3为100摩尔部，将作为副成分的Na2CO3、K2CO3及Li2CO3如表4的“碱金属”一栏所示那样使用，按照Na、K及Li分别成为表4的“碱含有量”所示的摩尔部的方式进行添加，并且添加2.5摩尔部的SiO2、1.5摩尔部的MgCO3，将水作为媒介，通过球磨机进行12个小时的混合。然后，进行蒸发干燥及煅烧，得到了电介质原料配合物。
(B)层叠陶瓷电容器的制作
利用上述电介质原料配合物，与实验例3的情况同样地制作了层叠陶瓷电容器。这里，按照烧成后的电介质陶瓷层的厚度分别成为表4的“电介质层厚度”所示的0.8μm及1.0μm的方式，调节了陶瓷生片的厚度。而且，对于内部电极的厚度，按照烧成后成为0.5μm的方式调节了导电性膏膜的涂敷厚度。
(C)特性评价
与实验例3的情况同样地求出了介电常数。其结果被表示于表4。
【表4】
在表4中，对试样编号赋予了△的试样是碱含有量超过了3.5摩尔部的试样。
由表4可知，如果在使用任意的碱金属元素的情况下，烧成后碱含有量比3.5摩尔部多，则与3.5摩尔部以下的情况相比，介电常数大幅减少。可认为其原因在于，在碱含有量多的情况下，其全部不存在于与内部电极的界面部，而有一部分残留在电介质陶瓷层中，此时产生偏析相。因此，在本发明中，为了获得高的介电常数，优选碱含有量为3.5摩尔部以下。
其中，对于在实验例4中制作的所有试样而言，产生了构造缺陷的不良个数为10个以下。
在上述实验例1～4中，作为电介质陶瓷的主成分ABO3，使用了BaTiO3，但使用A部位的Ba的一部分被置换成Ca及Sr的至少一方的主成分、或者使用B部位的Ti的一部分被置换成Zr及Hf的至少一方的主成分，也能够获得同样的结果。
Claims (6)
1.一种层叠陶瓷电子部件，其特征在于，具备：
由层叠的多个陶瓷层、及沿着所述陶瓷层间的特定界面形成的多个内部电极构成的层叠体；和
形成在所述层叠体的外表面上相互不同的位置、并且与所述内部电极的特定部位电连接的多个外部电极；
所述内部电极含有卑金属作为导电成分，
各所述内部电极的厚度为0.5μm以下，
所述陶瓷层由以ABO3为主成分，并含有从Li、K及Na中选择的至少一种碱金属元素作为副成分的陶瓷构成，其中，A必须含有Ba，有时进一步含有Ca及Sr的至少一方，B必须含有Ti，有时进一步含有Zr及Hf的至少一方，
相对于所述主成分为100摩尔部，所述碱金属元素的含有量为0.2摩尔部以上。
2.根据权利要求1所述的层叠陶瓷电子部件，其特征在于，
各所述内部电极的厚度为0.3μm以下。
3.根据权利要求1或2所述的层叠陶瓷电子部件，其特征在于，
所述碱金属元素含有Li，相对于所述主成分为100摩尔部，Li的含有量为0.2摩尔部以上。
4.根据权利要求1或2所述的层叠陶瓷电子部件，其特征在于，
各所述陶瓷层的厚度为1μm以下。
5.根据权利要求1或2所述的层叠陶瓷电子部件，其特征在于，
相对于主成分为100摩尔部，所述碱金属元素的含有量为3.5摩尔部以下。
6.根据权利要求1或2所述的层叠陶瓷电子部件，其特征在于，
所述内部电极的主成分为Ni。
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