CN101820975A - 用于从酸性气体物流中脱除硫化氢和二氧化碳的方法 - Google Patents

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Abstract

一种用于从包含H2S和CO2的酸性气体物流中脱除H2S和CO2的方法，所述方法包括以下步骤：(a)使酸性气体物流中的H2S与SO2反应以形成硫蒸气和水蒸汽，从而获得包含CO2、水蒸汽、硫蒸气、剩余SO2和剩余H2S的第一尾气物流；(b)在第一尾气处理反应器中将第一尾气物流中的剩余SO2转化成H2S，从而获得与第一尾气物流相比贫含SO2及富含H2S和CO2的第二尾气物流；(c)使第二尾气物流与H2S吸收液体接触，从而将H2S从所述气体物流转移至H2S吸收液体，以获得富含H2S的H2S吸收液体和富含CO2的第三尾气物流；(d)通过在CO2吸收器中使第三尾气物流与CO2吸收液体接触而从第三尾气物流中脱除CO2，从而将CO2从第三尾气物流转移至CO2吸收液体，以获得富含CO2的CO2吸收液体和纯化气体。

Description

用于从酸性气体物流中脱除硫化氢和二氧化碳的方法
技术领域
本发明涉及用于从酸性气体物流中脱除硫化氢(H2S)和二氧化碳(CO2)的方法。
背景技术
本领域中已知的从气体物流中脱除H2S的方法根据以下反应式将H2S部分氧化成SO2：
2 H2S+3O2→2H2O+2SO2    (1)
可以将形成的SO2根据Claus反应(催化)转化成元素硫：
2 H2S+SO2→2H2O+3/n Sn    (2)
反应(1)和(2)的组合称为Claus法。Claus法通常用于炼厂中和用于处理从天然气中回收的H2S。
Claus法产生仍然含有未反应的H2S和/或SO2的气体。有关环境保护的日益严格的标准使得简单放空或焚烧最终气体物流成为不具吸引力或不允许的选择。因此，通常使Claus尾气通往尾气清理装置，所述尾气清理装置能够有效脱除H2S或SO2，尽管它们的浓度是低的。本领域中已知多种可商购尾气清理法。例如，US 6,962,680中描述了用于从除H2S之外还含有大量二氧化碳的气体中脱除硫化合物的方法。将气体分离成含有H2S的浓缩气体以及含有二氧化碳、硫醇和芳族化合物的剩余气体。将浓缩气体转移至Claus反应过程，在Claus反应过程中将H2S作为元素硫进行回收。将从Claus反应排出的尾气加热和与剩余气体混合；将所得混合物转移至加氢反应器，在加氢反应器中将剩余的硫化合物转化成H2S。将如此形成的H2S利用吸收-再生步骤进行分离。使离开再生步骤的气体返回Claus反应。US6,962,680中描述的方法的缺点是使离开再生器的除硫化氢之外还含有大量二氧化碳的气体返回Claus硫回收装置。这导致Claus进料气体的稀释和较低的Claus反应速率。
另外，US 6,962,680中描述的方法导致将相当多的二氧化碳从吸收步骤排放入大气中。在过去几十年，全球排放入大气中的CO2已经大大增加。遵循Kyoto议定书，需要降低CO2排放以阻止或削弱不希望的气候变化。
因此，本领域中仍然需要能够从同时包含大量H2S和CO2的酸性气体物流中脱除H2S和CO2的方法，其中使排入大气中的CO2降低至最小。
发明内容
为此，本发明提供用于从包含H2S和CO2的酸性气体物流中脱除H2S和CO2的方法，所述方法包括以下步骤：
(a)使酸性气体物流中的H2S与SO2反应以形成硫蒸气和水蒸汽，从而获得包含CO2、水蒸汽、硫蒸气、剩余SO2和剩余H2S的第一尾气物流；
(b)在第一尾气处理反应器中将第一尾气物流中的剩余SO2转化成H2S，从而获得与第一尾气物流相比贫含SO2及富含H2S和CO2的第二尾气物流；
(c)使第二尾气物流与H2S吸收液体接触，从而将H2S从所述气体物流转移至H2S吸收液体，以获得富含H2S的H2S吸收液体和富含CO2的第三尾气物流；
(d)通过在CO2吸收器中使第三尾气物流与CO2吸收液体接触而从第三尾气物流中脱除CO2，从而将CO2从第三尾气物流转移至CO2吸收液体，以获得富含CO2的CO2吸收液体和纯化气体。
具有非常低的污染物特别是CO2浓度的纯化气体可以在遵守环境标准的条件下放空入大气中。此外，可以从富含CO2的CO2吸收液体中回收CO2，任选加压和用于例如强化油采收中。
本发明方法特别适合于除H2S之外还包含大量CO2的酸性气体物流，因为两种化合物都被有效脱除。
适合地，酸性气体物流包含5-95vol％、优选40-95vol％、更优选60-95vol％的H2S，基于总酸性气体物流计。
适合地，酸性气体物流包含至少1vol％、优选至少5vol％、更优选至少10vol％的CO2，基于总酸性气体物流计。酸性气体物流中这些量的CO2将转化成第三尾气物流中可比量的CO2。
优选地，酸性气体物流由气体纯化法的再生步骤中获得。需要气体纯化法以降低工业气体例如炼厂气体、天然气或合成气中特别是H2S的浓度，和通常包括在液体吸收剂中吸收H2S，随后使液体吸收剂再生以获得富含H2S的气体。
在步骤(a)中，使酸性气体物流中的H2S与SO2反应形成硫蒸气和水蒸汽，从而获得包含CO2、水蒸汽、硫蒸气、剩余SO2和剩余H2S的第一尾气物流。
适合地，步骤(a)在Claus装置中进行。在Claus装置中，利用含氧气体(包括纯氧)使酸性气体中的一部分H2S部分氧化形成SO2，之后使形成的SO2与剩余部分的H2S在Claus催化剂(优选未促进的球形活化氧化铝)存在下反应。
Claus装置适合地包括燃烧室，燃烧室之后是两个或更多个催化剂床层以及两个或更多个冷凝器。反应产物在这些冷凝器中冷却，和回收液体元素硫。因为元素硫的产量是不定量的，所以在来自Claus装置的尾气中残留少量的未反应的硫化氢和未反应的二氧化硫。来自Claus装置的尾气(第一尾气物流)因此仍然含有剩余SO2和剩余H2S。因为将H2S部分氧化成SO2通常用空气作为含氧气体完成，所以离开Claus装置的所有气体物流中将存在大量的氮。因此，第一尾气物流除前述组分之外还将含有大量的氮。
在步骤(b)中，使第一尾气物流通往第一尾气处理反应器，以脱除剩余SO2。在第一尾气处理反应器中，在加氢反应中将SO2还原成H2S。另外，将COS(如果存在)转化成H2S。
优选尾气处理反应器是所谓的SCOT反应器，即如例如公知的Kohl和Riesenfeld的教科书，Gas Purification，第三版，GulfPublishing Co，Houston，1979中描述的Shell Claus尾气处理反应器。
第一尾气处理反应器中的温度适合地为150-450℃，优选180-250℃。在高于180℃的温度下，避免了反应尾气中少量元素硫以雾的形式存在，因为这时的温度高于硫的露点。
在第一尾气处理反应器中，优选使用无机载体上载带的第VI族和/或第VII族金属催化剂。优选地，催化剂包含至少一种选自铜、钴、铬、钒和钼的金属。金属适合地以氧化物或硫化物形式存在于催化剂上。载体可以选自氧化铝、二氧化硅、二氧化硅-氧化铝、二氧化钛、氧化锆和氧化镁。
从第一尾气处理反应器中排出与第一尾气物流相比贫含SO2及富含H2S和CO2的第二尾气物流。
适合地，第二尾气物流包含低于500ppmv H2S，优选低于200ppmv，更优选低于100ppmv H2S，基于总第二尾气物流计。
将理解的是第二尾气物流中CO2的量将取决于第一尾气物流中的CO2量。适合地，第二尾气物流中CO2的量是第一尾气物流中CO2量的105-150％。
在步骤(c)中，使第二尾气物流与H2S吸收液体接触，从而将H2S从所述气体物流转移至H2S吸收液体，以获得富含H2S的H2S吸收液体和富含CO2的第三尾气物流。
在与H2S吸收液体接触前，将第二尾气物流适合地进行冷却，优选至6-60℃的温度。更优选地，在两个步骤中进行冷却，第一步是间接换热和第二步是与水直接换热。
优选的H2S吸收液体包括化学溶剂和/或物理溶剂，适合地作为含水溶液。
适合的化学溶剂是伯、仲和/或叔胺，包括位阻胺。
优选的化学溶剂包括仲或叔胺，优选衍生自乙醇胺的胺化合物，更特别是DIPA、DEA、MMEA(单甲基-乙醇胺)、MDEA(甲基二乙醇胺)、TEA(三乙醇胺)、或DEMEA(二乙基-单乙醇胺)，优选DIPA或MDEA。据信，这些化学溶剂与酸性化合物例如H2S反应。
步骤(c)适合地在吸收塔中进行，可以使用填料塔或板式塔。为了降低CO2的共吸收，应用相对高的气速。优选使用的气速为1.0-3.0m/s。进一步优选应用具有少于20的吸收层的吸收塔。例如，当在步骤(c)中使用板式塔时，板式塔优选具有少于20块接触浮阀塔板。当在步骤(c)中使用填料塔时，填料塔优选具有少于20块理论板。在步骤(c)中特别优选使用具有5-15个吸收层的吸收区。
在步骤(c)中通过H2S吸收液体之后，将已经包含大量CO2的第二尾气物流的未吸收部分作为第三尾气物流从H2S吸收塔中排出。
本发明特别适合于第三尾气物流包含相对大量的CO2、优选基于总第三尾气物流计至少1vol％、更优选至少5vol％、仍然更优选至少10vol％和最优选至少20vol％的CO2的情况。
所述方法的优点是硫化合物特别是SO2的量是非常低的。这能够将标准碳钢设备用于步骤(d)，然而对于已知的CO2脱除设备例如从烟气中脱除CO2的设备，需要使用昂贵的不锈钢设备。
另外，无需急冷塔，因为气体已经在步骤(c)中冷却。
在步骤(d)中，通过在CO2吸收器中使第三尾气物流与CO2吸收液体接触而从第三尾气物流中脱除CO2，从而将CO2从第三尾气物流转移至CO2吸收液体，以获得富含CO2的CO2吸收液体和纯化气体。
适合地，步骤(d)在高压下和在相对低的温度下进行。高压的含义是CO2吸收器的操作压力高于环境压力。优选地，步骤(d)在20-200mbarg、更优选50-150mbarg的操作压力下进行。因为第三尾气物流已经在高压下，所以第三尾气物流压力与CO2吸收器的操作压力之间的压差相对小。因此，在进入CO2吸收器之前，第三尾气物流无需进行加压或需要被加压至较低的程度。考虑到待加压的气体体积较大，使用较小的加压设备或不再需要加压设备一起将导致整个方法相当大的成本节约。
CO2吸收液体可以是能够从气体物流中脱除CO2的任意吸收液体。这样的CO2吸收液体可以包括化学和物理溶剂或它们的组合。
适合的物理溶剂包括聚乙二醇的二甲基醚化合物。
适合的化学溶剂包括氨和胺化合物。
在一个实施方案中，CO2吸收液体包含选自单乙醇胺(MEA)、二乙醇胺(DEA)、二甘醇胺(DGA)、甲基二乙醇胺(MDEA)和三乙醇胺(TEA)中的一种或多种胺。MEA是特别优选的胺，因为它能够吸收相对高百分数的CO2(体积CO2/体积MEA)。因此，包含MEA的吸收液体适合于从具有低CO2浓度、通常是3-10体积％CO2的第三尾气物流中脱除CO2。
在另一个实施方案中，CO2吸收液体包含选自甲基二乙醇胺(MDEA)、三乙醇胺(TEA)、N，N′-二(羟基烷基)哌嗪、N，N，N′，N′-四(羟基烷基)-1，6-己烷二胺和叔烷基胺磺酸化合物中的一种或多种胺。
优选地，N，N′-二(羟基烷基)哌嗪是N，N′-二-(2-羟基乙基)哌嗪和/N，N′-二-(3-羟基丙基)哌嗪。
优选地，四(羟基烷基)-1，6-己烷二胺是N，N，N′，N′-四(2-羟基乙基)-1，6-己烷二胺和/或N，N，N′，N′-四(2-羟基丙基)-1，6-己烷二胺。
优选地，叔烷基胺磺酸化合物选自4-(2-羟基乙基)-1-哌嗪乙烷磺酸、4-(2-羟基乙基)-1-哌嗪丙烷磺酸、4-(2-羟基乙基)哌嗪-1-(2-羟基丙烷磺酸)和1，4-哌嗪二(磺酸)。
在特别优选的实施方案中，CO2吸收液体包含胺的组合，所述组合是选自单乙醇胺(MEA)、二乙醇胺(DEA)、二甘醇胺(DGA)、甲基二乙醇胺(MDEA)和三乙醇胺(TEA)中的一种或多种胺与选自N，N′-二(羟基烷基)哌嗪、N，N，N′，N′-四(羟基烷基)-1，6-己烷二胺和叔烷基胺磺酸化合物中的一种或多种胺的组合。
CO2吸收液体可以还包含N-乙基二乙醇胺(EDEA)和/或哌嗪，特别地与选自单乙醇胺(MEA)、二乙醇胺(DEA)、二甘醇胺(DGA)、甲基二乙醇胺(MDEA)和三乙醇胺(TEA)中的一种或多种胺组合。
在另一个优选实施方案中，CO2吸收液体包含氨。
适合地，第三尾气物流中的氧含量是非常低的。氧可能导致胺降解和可能导致吸收液体中降解产物的形成。第三尾气物流中较低的氧含量将因此导致较少的胺降解和较少的降解产物形成。
在第三尾气物流包含可观数量的氧(适合地为1-20％(v/v)的氧)的情况下，优选将缓蚀剂加入吸收液体。适合的缓蚀剂描述于例如US6,036,888中。
步骤(d)中获得的纯化气体包含非常少的CO2。适合地，纯化气体包含低于0.5vol％、优选低于0.1vol％和更优选低于0.01vol％的CO2。纯化气体可以焚烧后放空入大气中。
在大多数情况下，希望获得包括CO2吸收液体再生的连续法。因此，优选所述方法还包括通过在再生器中在高温下使富含CO2的吸收液体与汽提气体接触以获得再生后的吸收液体和富含CO2的气体物流，从而再生富含CO2的CO2吸收液体的步骤。应理解，用于再生的条件由其取决于吸收液体的种类和吸收步骤中使用的条件。适合地，再生在与吸收不同的温度和/或不同的压力下进行。
在CO2吸收液体包含胺的情况下，优选再生温度为100-200℃。在CO2吸收液体包含含水胺的情况下，再生优选在1-5bara的压力下进行。
在CO2吸收液体包含氨的情况下，适合地，吸收步骤在低于环境温度、优选0-10℃、更优选2-8℃的温度下进行。
再生步骤适合地在比吸收步骤中使用的更高温度下进行。当使用包含氨的CO2吸收液体时，离开再生器的富含CO2的气体物流在高压下。适合地，富含CO2的气体物流的压力是5-8bara，优选6-8bara。在其中富含CO2的气体物流需要在高压下的应用中，例如当它将用于注入地下地层中时，富含CO2的气体物流已经在高压下是有利的。通常，需要一系列压缩机将富含CO2的气体物流加压至所需高压。已经在高压下的富含CO2的气体物流更易于进一步加压。
优选地，使富含二氧化碳的气体物流加压，以生产加压二氧化碳物流。
优选地，加压CO2物流的压力为40-300bara，更优选50-300bara。压力在这些优选范围内的CO2物流可以用于多种目的，特别是用于强化油、煤层甲烷的采收或用于地下地层中隔离。特别是对于其中将加压CO2物流注入地下地层中的目的，需要高压。在优选实施方案中，将加压CO2物流用于强化油采收。通过将CO2注入油储层中，可以增大油采收速率。通常，将加压CO2物流注入油储层中，在油储层中它将与存在的一些油混合。CO2和油的混合物将置换出通过传统注入不能被置换出来的油。

Claims (10)

1.一种用于从包含H2S和CO2的酸性气体物流中脱除H2S和CO2的方法，所述方法包括以下步骤：
(a)使酸性气体物流中的H2S与SO2反应以形成硫蒸气和水蒸汽，从而获得包含CO2、水蒸汽、硫蒸气、剩余SO2和剩余H2S的第一尾气物流；
(b)在第一尾气处理反应器中将第一尾气物流中的剩余SO2转化成H2S，从而获得与第一尾气物流相比贫含SO2及富含H2S和CO2的第二尾气物流；
(c)使第二尾气物流与H2S吸收液体接触，从而将H2S从所述气体物流转移至H2S吸收液体，以获得富含H2S的H2S吸收液体和富含CO2的第三尾气物流；
(d)通过在CO2吸收器中使第三尾气物流与CO2吸收液体接触而从第三尾气物流中脱除CO2，从而将CO2从第三尾气物流转移至CO2吸收液体，以获得富含CO2的CO2吸收液体和纯化气体。
2.权利要求1的方法，其中CO2吸收液体包含一种或多种胺，所述胺优选选自单乙醇胺(MEA)、二乙醇胺(DEA)、二甘醇胺(DGA)、甲基二乙醇胺(MDEA)和三乙醇胺(TEA)。
3.权利要求1的方法，其中CO2吸收液体包含胺的组合，所述组合是选自单乙醇胺(MEA)、二乙醇胺(DEA)、二甘醇胺(DGA)、甲基二乙醇胺(MDEA)和三乙醇胺(TEA)中的一种或多种胺与选自N，N′-二(羟基烷基)哌嗪、N，N，N′，N′-四(羟基烷基)-1，6-己烷二胺和叔烷基胺磺酸化合物中的一种或多种胺的组合。
4.权利要求1的方法，其中CO2吸收液体包含N-乙基二乙醇胺(EDEA)和/或哌嗪，特别地与选自单乙醇胺(MEA)、二乙醇胺(DEA)、二甘醇胺(DGA)、甲基二乙醇胺(MDEA)和三乙醇胺(TEA)中的一种或多种胺组合。
5.权利要求1的方法，其中CO2吸收液体包含氨。
6.前述权利要求任一项的方法，其中进料酸性气体物流通过从含硫气体、优选含硫天然气中分离H2S和CO2而获得。
7.前述权利要求任一项的方法，其中第三尾气物流包含至少1vol％、优选至少5vol％、更优选至少10vol％的CO2，基于总第三尾气物流计。
8.前述权利要求任一项的方法，所述方法还包括以下步骤：
(d)通过在再生器中在高温下使富含CO2的吸收液体与汽提气体接触以获得再生后的吸收液体和富含CO2的气体物流，从而再生富含CO2的吸收液体。
9.权利要求8的方法，所述方法还包括以下步骤：
(d)对富含CO2的气体物流进行加压。
10.权利要求9的方法，其中将加压后的富含CO2的气体物流用于强化油采收。
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