JP3771708B2 - ガス中の二酸化炭素の除去方法 - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、二酸化炭素(CO2 )を含有するガスを除去する方法に関し、さらに詳しくは、CO2 分圧が所定の範囲にあるガス中の二酸化炭素を、エネルギー効率良く、気液接触により除去する方法に関する。
【0002】
【従来の技術】
従来、天然ガスや合成ガス等の各種産業ガスから、0.3〜50気圧(atm)程度の分圧範囲にあるCO2 を除去回収する方法が研究され、種々の方法が提案されてきた。
例えば、気液接触により二酸化炭素を反応吸収する方法では、多くの場合、N−メチルジエタノールアミン(MDEA)が単独、あるいはMDEAがピペラジン等の吸収促進剤とともに、水溶液で使用されてきた。
【0003】
ところが、上述したようなMDEAを含む水溶液を用いたCO2 の除去方法では、通常の分圧範囲内で用いた場合の該水溶液によるCO2 放散量等が十分ではないために、効率的な二酸化炭素の除去ができないという問題点があった。
すなわち、例えば、気液接触により二酸化炭素を処理対象ガスから除去するには、吸収剤を含む水溶液(吸収液)について、吸収領域の条件における飽和CO2 量と再生領域の条件における飽和CO2 量との差が可能限り大きいことが望ましい。しかし、上記従来の吸収液では、これらの点で十分な能力を有しているとはいえず、さらにエネルギー効率の点からも有利な方法が待望されていた。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】
本発明者らは、上記問題点に鑑み、従来使用されていた上記吸収液のMDEA水溶液に比べて、一層優れたCO2 吸収能力,CO2 放散能力等を有し、かつ、エネルギー効率の点で有利な吸収剤を用いた吸収液によるガス中のCO2 除去方法を開発すべく鋭意検討した。
その結果、本発明者らは、二酸化炭素を含有するガスを、吸収剤として特定のアミン化合物を含有する水溶液に接触させること等により、かかる問題点が解決されることを見い出した。
本発明は、かかる見地より完成されたものである。
【0005】
【課題を解決するための手段】
即ち、本発明は、二酸化炭素を含有するガスを、吸収剤として下記一般式(1)
RN(CH2CH2OH)2 ・・・(1)
〔式中、Rはエチル基を示す。〕
で表されるアミン化合物を15〜65重量%含有する水溶液に、二酸化炭素CO 2 分圧が0.3〜50atmの条件下で接触させることを特徴とするガス中の二酸化炭素の除去方法を提供するものである。
また、本発明は、二酸化炭素を含有するガスを、上記一般式(1) で表されるアミン化合物を15〜65重量%、及び二酸化炭素吸収能力の優れた他のアミン化合物の少なくとも1種類を1.5〜50重量%、それぞれ含有する水溶液に、
二酸化炭素CO 2 分圧が0.3〜50atmの条件下で接触させることを特徴とするガス中の二酸化炭素の除去方法を提供するものである。
【0006】
本発明の除去方法によれば、従来から用いられているMDEAに比べて、CO2 分圧0.3〜50atm(絶対圧)程度の範囲に含まれる二酸化炭素を、エネルギー効率良く吸収/再生できる。
以下、本発明について、詳細に説明する。
【0007】
【発明の実施の形態】
添付図面(図1)を参照しながら、本発明の実施の形態を説明する。
実施の形態
本発明では、二酸化炭素を含有するガスを、吸収剤として下記一般式(1)
RN(CH2 CH2 OH)2 ・・・(1)
〔式中、Rは炭素原子数2〜4のアルキル基を示す。〕
で表されるアミン化合物の少なくとも1種類を含有する水溶液に、あるいは、該アミン化合物の少なくとも1種類及び二酸化炭素吸収能力の優れた他のアミン化合物の少なくとも1種類をそれぞれ含有する水溶液に、接触させる。
【0008】
本発明に用いられる吸収剤のアミン化合物は、上記一般式(1) で表される。
式中、Rは炭素原子数2〜4のアルキル基を示し、このような炭素原子数2〜4のアルキル基として具体的には、例えばエチル基,プロピル基,イソプロピル基,ブチル基,イソブチル基,sec−ブチル基,tert−ブチル基等を挙げることができる。これらの中でも、Rがエチル基であるN−エチルジエタノールアミンを用いることが特に好ましい。
二酸化炭素含有ガスとの接触に用いる上記吸収剤を含む水溶液(吸収液)について、上記吸収剤の濃度は、通常15〜65重量%、好ましくは30〜50重量%である。また、ガスとの接触時の吸収液の温度は、通常30〜70℃、好ましくは35〜60℃の範囲である。
【0009】
また、本発明で用いられる上記吸収液には、必要に応じて腐食防止剤,劣化防止剤等が添加される。
さらに、上記吸収液のCO2 吸収量や吸収速度等のCO2 吸収能力を増大させるためには、上記一般式(1) で表されるアミン化合物に加えて二酸化炭素吸収能力の優れた他のアミン化合物の1種類又は2種類以上を混合して用いてもよい。ここで使用される他のアミン化合物の好ましい具体例としては、例えばモノエタノールアミン,2−メチルアミノエタノール,2−エチルアミノエタノール,2−n−プロピルアミノエタノール,2−イソプロピルアミノエタノール,2−n−ブチルアミノエタノール,ピペラジン,2−メチルピペラジン,2,5-ジメチルピペラジン,2−ピペリジンエタノール等を挙げることができる。これらの他のアミン化合物を使用するときには、これらの化合物が上記一般式(1) のアミン化合物とともに水に可溶である限り、これら他のアミン化合物の単独の濃度が通常1.5〜50重量%の範囲、好ましくは5〜40重量%の範囲である。
【0010】
本発明における処理対象ガスとしては、CO2 分圧が0.3〜50atm(絶対圧)の範囲にあるガスが挙げられ、例えば天然ガス,合成ガス等の化学プラントで製造され、又は取り扱われる各種の産業ガスが例示される。
本発明の方法で採用できるプロセスは特に限定されるものではないが、以下、その一例を図1により具体的に説明する。図1は、主要な設備のみを示したものである。
【0011】
図1において、1は処理対象ガス、2は吸収塔、3は処理ガス、4はCO2 リッチ吸収液、5は必要に応じて設置される熱交換器、6はフラッシュドラム、7は再生塔、8は第1再生CO2 リーン吸収液、9は第2再生CO2 リーン吸収液、10はリボイラー、11はオーバーヘッドコンデンサー、12は分離ドラム、13は還流液、14はノズル、15及び16は遊離CO2 である。
CO2 分圧が0.3〜50atmの範囲にあるガス(処理対象ガス)は、吸収塔2の下部に供給される。吸収塔2では、上部に供給されたCO2 リーン吸収液と上昇するガスとが効率よく気液接触できるように、例えば濡れ壁型充填物等が充填されている。CO2 リーン吸収液との接触により二酸化炭素が除去された処理ガス3は、吸収塔2の上部から塔外に排出される。
【0012】
一方、二酸化炭素を吸収したCO2 リーン吸収液はCO2 リッチ吸収液4となり、吸収塔2の下部からポンプにより再生工程に供給されて再生される。
再生工程は、主にフラッシュドラム6及び再生塔7から構成されている。吸収剤及び処理条件により、フラッシュドラム6のみの使用、フラッシュドラム6及び再生塔7の両者の使用、あるいは再生塔7のみの使用、のうちから適宜選択される。
例えば、フラッシュドラム6のみを使用する場合、CO2 リッチ吸収液4は常圧よりも高い圧力でフラッシュドラム6に導かれ、常圧又は常圧近傍(例えば常圧±0.5atm等)に設定されたフラッシュドラム内にフラッシュさせ、CO2 を遊離させる。遊離CO2 15は、ドラムの上部から排出される。
一部のCO2 を遊離させてCO2 含有量の減少した吸収液は、第1再生CO2 リーン吸収液8として、直接吸収塔2に循環して再利用される。
【0013】
また、吸収剤,処理条件等によって、フラッシュドラム6及び再生塔7の両者の使用する場合には、上記第1再生CO2 リーン吸収液8の一部は再生塔7へと導かれる。
再生塔7には、下部にスチーム源17によるリボイラー10が設けられており、第1再生CO2 リーン吸収液からスチームストリッピングによりCO2 が遊離される。スチームとともに遊離CO2 は、再生塔7の上部から排出され、オーバーヘッドコンデンサー11で冷却される。そして、分離ドラム12で系外に排出される遊離CO2 16と凝縮液とに分離され、後者は還流液13として再生塔7のノズル14に還流される。
再生塔7の下部からは、再生された吸収液(第2再生CO2 リーン吸収液9)が抜き出され、第1再生CO2 リーン吸収液と同じく吸収工程へ循環して再使用される。また、吸収液によっては、フラッシュドラム6での遊離CO2 は少ない場合があり、その際には、フラッシュドラムを経由しないでCO2 リッチ吸収液を直接再生塔7で再生してもよい(図中のライン省略)。
以下、本発明に用いられる吸収液等について、実施例によってさらに詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例によって何ら制限されるものではない。
【0014】
【実施例】
実施例1
N−エチルジエタノールアミン(EDEA)を吸収剤として3mol/リットル(40重量%)の水溶液を吸収液とした。二重管構造のステンレス製反応管の内管(2リットル)に吸収液500ミリリットルを入れ、外管に温度調節した熱媒体(シリコン油)を流通させることにより、温度を一定に維持した。
反応管下部の吸収液を反応管上部に導くために設置されたポンプを有する吸収液循環ラインを通して、反応管下部の吸収液を上部から流下させることにより、反応管内を循環させ、ボンベからCO2 ガスを反応管下部に導いた。これとともに、反応管内のCO2 分圧が一定になるように設けた自動調節弁を有するCO2 排出ラインから吸収されなかったCO2 を管外に排出することにより、CO2 分圧を一定に維持した。
CO2 ガスの供給開始後、一定時間毎に吸収液をサンプリングして吸収液に含まれるCO2 量をCO2 分析計(全有機炭素計)を用いて測定し、飽和CO2 量(molCO2 /molアミン)を算出した。
【0015】
以上の操作を、吸収領域の条件▲1▼(CO2 分圧:10atm,温度:40℃)、及び、再生領域(スチームストリッピング)の条件▲2▼(CO2 分圧:0.1atm,温度:120℃)においてそれぞれ実施して、飽和CO2 量(molCO2 /molアミン)をそれぞれ算出した。また、吸収領域の条件▲1▼における飽和CO2 量(A)と、再生領域の条件▲2▼における飽和CO2 量(B)との差から、CO2 放散量(A−B)を算出した。
得られた結果を表1に示す。
【0016】
実施例2
実施例1において、N−エチルジエタノールアミン(EDEA)を吸収剤として3mol/リットル(40重量%)の水溶液を吸収液とした代わりに、N−n−ブチルジエタノールアミン(BDEA)を吸収剤として3mol/リットル(48重量%)の水溶液を吸収液とした以外は、実施例1と同様にして実験を行った。そして、実施例1と同様に、上記条件▲1▼及び条件▲2▼における飽和CO2 量(molCO2 /molアミン)、並びにCO2 放散量をそれぞれ算出した。
得られた結果を表1に示す。
【0017】
比較例1
実施例1において、N−エチルジエタノールアミン(EDEA)を吸収剤として3mol/リットル(40重量%)の水溶液を吸収液とした代わりに、N−メチルジエタノールアミン(MDEA)を吸収剤として3mol/リットル(36重量%)の水溶液を吸収液とした以外は、実施例1と同様にして実験を行った。そして、実施例1と同様に、上記条件▲1▼及び条件▲2▼における飽和CO2 量(molCO2 /molアミン)、並びにCO2 放散量をそれぞれ算出した。
得られた結果を下記表1に示す。
【0018】
【表1】
【0019】
上記表1の結果から明らかなように、本発明で使用するアミン化合物の1つであるN−エチルジエタノールアミン(EDEA)の水溶液をCO2 ガスの吸収剤として用いることにより(実施例1)、MDEA水溶液を用いる場合(比較例1)に比べて、吸収領域(条件▲1▼)におけるモル当たりの飽和CO2 量が増大する。このため、CO2 放散量はMDEA水溶液を用いる場合よりも大きくなり、効率的にCO2 を除去可能であることがわかった。
また、上記表1の結果から明らかなように、本発明で使用するアミン化合物の1つであるN−n−ブチルジエタノールアミン(BDEA)の水溶液をCO2 ガスの吸収剤として用いることにより(実施例2)、MDEA水溶液を用いる場合(比較例1)に比べて、再生領域(条件▲2▼)におけるモル当たりの飽和CO2 量が減少する。このため、CO2 放散量はMDEA水溶液を用いる場合よりも大きくなり、効率的にCO2 を除去可能であることがわかった。
【0020】
【発明の効果】
本発明は、ガス中の二酸化炭素の除去において、従来使用されていた上記吸収液のMDEA水溶液に比較し、CO2 吸収能力に優れ、かつ、エネルギー効率の点で有利な吸収剤によるガス中のCO2 除去が可能である。
すなわち、本発明の除去方法によれば、従来から用いられているMDEA等の吸収剤を用いる場合に比べて、CO2 分圧0.3〜50atm(絶対圧)程度の範囲に含まれる二酸化炭素を、エネルギー効率良く吸収/再生できる。そして、本発明は、省エネルギーの観点からも極めて有意義なCO2 吸収プロセスであり、産業上の意義は極めて大きい。
【図面の簡単な説明】
【図1】図1は、本発明に係る除去方法を用いて、二酸化炭素を除去するプロセスの一例を示す装置の配置図である。
【符号の説明】
1 処理対象ガス
2 吸収塔
3 処理ガス
4 CO2 リッチ吸収液
5 熱交換器
6 フラッシュドラム
7 再生塔
8 第1再生CO2 リーン吸収液
9 第2再生CO2 リーン吸収液
10 リボイラー
11 オーバーヘッドコンデンサー
12 分離ドラム
13 還流液
14 ノズル
15、16 遊離CO2
17 スチーム源
Claims (2)
- 二酸化炭素を含有するガスを、
吸収剤として下記一般式(1)
RN(CH2CH2OH)2 ・・・(1)
〔式中、Rはエチル基を示す。〕
で表されるアミン化合物を15〜65重量%含有する水溶液に、
二酸化炭素CO 2 分圧が0.3〜50atmの条件下で接触させることを特徴とするガス中の二酸化炭素の除去方法。 - 二酸化炭素を含有するガスを、
上記一般式(1) で表されるアミン化合物を15〜65重量%、及び二酸化炭素吸収能力の優れた他のアミン化合物の少なくとも1種類を1.5〜50重量%、それぞれ含有する水溶液に、
二酸化炭素CO 2 分圧が0.3〜50atmの条件下で接触させることを特徴とするガス中の二酸化炭素の除去方法。
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