CN101765929B - 有机电致发光元件及其制造方法 - Google Patents

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Abstract

一种有机电致发光元件，其抑制在上部电极与下部电极之间经由有机层流过的漏电流。有机EL元件(51)具有：有机层(9)，其形成于由堤岸(3)所包围的像素区域(R11)，包含至少一层发光层(6)；夹持着有机层(9)而形成的上部电极(7)及下部电极(2)；漏电流阻挡层(5)，其形成在像素区域(R11)与堤岸区域(R13)之间的边界区域(R12)中的上部电极(7)与下部电极(2)之间；其中，漏电流阻挡层(5)在基板厚度方向上的电阻大于介于漏电流阻挡层(5)与第1电极(2)之间的有机层(9)在基板厚度方向上的电阻。

Description

有机电致发光元件及其制造方法
技术领域
本发明涉及一种有机电致发光元件(以下有时称为有机EL元件)及其制造方法，尤其涉及一种防止有机EL元件的漏电流的结构。
背景技术
有机EL元件形成在由玻璃、塑料(包括薄膜)、硅片等形成的基板上。有机EL元件通常形成层叠结构，该层叠结构包含下部电极、上部电极以及配置在这些电极之间的有机层。有机层具有由有机发光材料形成的发光层、以及视需要而具有的空穴传输层及/或电子传输层等。当在有机EL元件的上部电极与下部电极之间施加电压而流过电流时，自两电极注入的载流子(电子及空穴)会在发光层中再结合，结果发光层发光。
在这样的有机EL元件中，若将堤岸(bank)直接形成在下部电极上，则可提高有机层(油墨)的图案化(patterning)精度，但另一方面，由于油墨液滴在堤岸侧面部受到排斥，故有时有机层的厚度在堤岸与下部电极的边界部会减小。为了避免该问题，例如在专利文献1中参照了以下结构：在下部电极与堤岸之间，插入覆盖下部电极的周缘部的氧化硅等无机绝缘膜。根据该方法，由于无机绝缘膜是覆盖堤岸与下部电极的边界部而形成的，故可提高堤岸与下部电极的边界部的绝缘耐压，因此能够抑制漏电。
专利文献1：日本特开2005-203215号公报
但是，在专利文献1的方法中，在利用喷墨法(ink-jet method)形成有机层的工艺(process)之前，通常必须通过化学气相生长法(ChemicalVapor Deposition，CVD)或溅镀法(sputtering method)等使用真空装置的工艺来形成无机绝缘膜。因此，专利文献1的方法存在必需高额的设备投资、并且难以应对大画面化的问题。另外，如下所述，该方法存在下述问题：对经由空穴注入层而流过的漏电流并未有效地发挥作用。
图6是表示先前的有机EL元件的经由空穴注入层流过漏电流的状态的剖面图。在图6所示的有机EL元件100中，在玻璃基板10上形成有多个下部电极20，在相邻的下部电极20之间，以分别包围下部电极20的方式设置着堤岸30。堤岸30形成在相邻的下部电极20的各自的周缘部上。在堤岸30的开口部，利用喷墨法而形成了有机层90(空穴注入层40及发光层60)。在有机层90及堤岸30的上表面形成有上部电极70。
如图6所示，在有机层90与堤岸30之间的边界区域，有机层90(空穴注入层40及发光层60)在堤岸30的倾斜面攀爬。该攀爬部是通过降低堤岸的疏液性而形成的。还有，所谓攀爬部，是指通过成膜而以在倾斜面上攀爬的形状所形成的膜的部分。而且，与发光层60等相比，空穴注入层40的电阻率并不那么大。其结果，有时在上部电极70与下部电极20之间会如图6中的箭头C所示般流过漏电流。而且，对于以这种路径流过的漏电流，上述方法、即在下部电极与堤岸之间插入覆盖着下部电极的周缘部的氧化硅等的无机绝缘膜的方法，并非有效方法。
发明内容
本发明是鉴于上述问题研究而成的，其目的在于获得一种有机EL元件及其制造方法，在该有机EL元件中，在像素区域与堤岸区域之间的边界区域中在上部电极与下部电极之间经由有机层而流过的漏电流得到抑制。
本发明提供一种采用下述结构的有机EL装置及其制造方法。
[1]一种有机电致发光元件，其在由设置于基板上的堤岸所包围的像素区域具备：
第1电极，其靠着上述基板而设置；
第2电极，其设置在上述第1电极的上述基板侧的相反侧，且与上述第1电极成对；
有机层，其被上述第1电极与第2电极所夹持，且包含至少一层发光层；以及
漏电流阻挡层，其形成在上述第1电极与第2电极之间且上述有机层与上述堤岸之间的边界区域；
其中，上述漏电流阻挡层在基板厚度方向上的电阻，大于介于上述漏电流阻挡层与上述第1电极之间的有机层在基板厚度方向上的电阻。
[2]如上述[1]所述的有机电致发光元件，其中上述漏电流阻挡层是通过喷墨法而形成的。
[3]如上述[1]或[2]所述的有机电致发光元件，其中自基板的厚度方向所观察到的上述边界区域呈大致椭圆形状，该大致椭圆形状包含两个大致直线状且大致平行相对的直线部，上述漏电流阻挡层形成在上述边界区域中的除上述两个直线部以外的弯曲部中。
[4]如上述[1]至[3]中任一项所述的有机电致发光元件，其中上述有机层具有空穴注入层，
上述空穴注入层是通过喷墨法而形成的，且沿着上述堤岸所具有的倾斜面而形成攀爬部，
上述漏电流阻挡层介于上述空穴注入层的攀爬部与上述第2电极之间。
[5]如上述[1]至[3]中任一项所述的有机电致发光元件，其中上述发光层是通过喷墨法而形成的，且沿着上述堤岸所具有的倾斜面而形成攀爬部，
上述漏电流阻挡层介于上述发光层的攀爬部与上述第2电极之间。
[6]如上述[1]至[5]中任一项所述的有机电致发光元件，其中自上述基板的厚度方向观察，自上述堤岸朝向上述像素区域的中央部的方向上的漏电流阻挡层的宽度大于等于1μm且小于等于10μm。
[7]如上述[1]至[5]中任一项所述的有机电致发光元件，其中上述漏电流阻挡层具有大于等于106Ωcm的电阻率。
[8]如上述[1]至[5]中任一项所述的有机电致发光元件，其中上述漏电流阻挡层是通过热或光进行了交联的高分子树脂。
[9]一种有机电致发光元件的制造方法，其是制造如下所述的有机电致发光元件的方法，该有机电致发光元件在由设置在基板上的堤岸所包围的像素区域具有：靠着上述基板而设置的第1电极、设置在上述第1电极的上述基板侧的相反侧且与上述第1电极成对的第2电极，以及被上述第1电极与第2电极所夹持且包含至少一层发光层的有机层，
该有机电致发光元件的制造方法包括形成漏电流阻挡层的工序，即，通过喷墨法而将有机材料喷出至上述像素区域中，在上述第1电极与第2电极之间且上述有机层与上述堤岸之间的边界区域中形成漏电流阻挡层，以使该漏电流阻挡层在基板厚度方向上的电阻大于介于该漏电流阻挡层与上述第1电极之间的上述有机层在基板厚度方向上的电阻。
[10]如上述[9]所述的有机电致发光元件的制造方法，其中在形成上述漏电流阻挡层的工序中，利用上述有机材料受到上述有机层所包含的空穴注入层排斥的性质，使上述有机材料沿着上述空穴注入层所具有的倾斜面攀爬，由此在上述有机层与堤岸之间的边界区域的上述空穴注入层的表面层叠上述漏电流阻挡层。
[11]如上述[9]所述的有机电致发光元件的制造方法，其中在形成上述漏电流阻挡层的工序中，在上述边界区域或像素区域滴加含有上述有机材料的液滴，并将上述漏电流阻挡层的端部形成于在上述像素区域的内周侧面所形成的上述空穴注入层的倾斜面上。
[12]如上述[9]所述的有机电致发光元件的制造方法，其中在形成上述漏电流阻挡层的工序中，利用上述有机材料受到上述有机层所包含的发光层排斥的性质，使上述有机材料沿着上述发光层所具有的倾斜面攀爬，由此在上述有机层与堤岸之间的边界区域的上述发光层的表面形成上述漏电流阻挡层。
[13]如上述[9]所述的有机电致发光元件的制造方法，其中在形成上述漏电流阻挡层的工序中，在上述边界区域或像素区域中滴加含有上述有机材料的液滴，并将上述漏电流阻挡层的端部形成于在上述像素区域的内周侧面所形成的上述发光层的倾斜面上。
[14]如上述[9]至[13]中任一项所述的有机电致发光元件的制造方法，其中在形成上述漏电流阻挡层的工序中，使用将有机溶剂作为主成分的油墨来作为上述有机材料，利用上述喷墨法将上述有机材料喷出，然后利用热及/或光而进行交联，形成上述漏电流阻挡层。
[15]如上述[9]至[14]中任一项所述的有机电致发光元件的制造方法，其中上述有机层包含空穴注入层，且上述空穴注入层是通过喷墨法而形成的。
[16]如上述[9]至[15]中任一项所述的有机电致发光元件的制造方法，其中上述发光层是通过喷墨法而形成的。
根据本发明的有机EL元件，由于具备在像素区域与堤岸区域之间的边界区域的第2电极与第1电极之间所形成且由电阻大于有机层的有机材料所形成的漏电流阻挡层，故发挥出如下效果，即，可靠地抑制在边界区域中在第2电极与第1电极之间经由有机层而流过的漏电流。
另外，根据本发明的有机EL元件的制造方法，由于是通过喷墨法将电阻大于有机层的有机材料喷出而形成漏电流阻挡层，故可容易且恰当地形成漏电流阻挡层。
附图说明
图1是表示本发明的有机EL元件的实施形态1的像素区域的一部分的沿图2的A-A线的箭视剖面图。
图2是自凹部的开口侧所观察到的有机EL元件的像素区域的图。
图3是自凹部的开口侧所观察到的本发明的有机EL元件的实施形态2的像素区域的图。
图4是表示本发明的有机EL元件的实施形态3的像素区域的一部分的剖面图。
图5是表示本发明的实施形态4的像素区域的一部分的剖面图。
图6是表示先前的有机EL元件的经由空穴注入层流过漏电流的状态的剖面图。
图中：1-玻璃基板(基板)，2-下部电极(第1电极)，3、30-堤岸，4-空穴注入层，5、5B、5C-漏电流阻挡层，6-发光层，7-上部电极(第2电极)，9-有机层，11、11B-像素区域，12、12B-边界区域，13-堤岸区域，51、52、53-有机EL元件。
具体实施方式
以下，参照附图并进一步详细说明本发明的实施形态。另外，为易于理解，附图中各构件的比例尺寸有时与实际情况并不相同。并且，本发明并不限定于下述说明，在不偏离本发明的要旨的范围内可作适当变更。尽管有机EL装置中也存在电极的导线(lead wire)等构件，但在说明本发明时并非直接需要这些构件，故省略记载。为了便于说明层结构等，以下所示的例中均是使用将基板配置于下方的图进行说明，但是本发明的有机EL元件以及搭载有该有机EL元件的有机EL装置并非一定要以此种上下左右的方向来配置、制造或使用等，可作适当调整。
实施形态1
图1是表示本发明的有机EL元件的实施形态1的像素区域的一部分的沿图2的A-A线的箭视剖面图。图2是自凹部的开口侧所观察到的有机EL元件的像素区域的图。在图1及图2中，就本实施形态的有机EL元件51的结构而言，首先，在玻璃基板1的第一面(上侧面)的包含像素区域R11的规定区域上，形成下部电极2作为第1电极。在相邻的下部电极2之间，以分别包围下部电极2的方式而设置堤岸3。堤岸3较厚地层叠于相邻的下部电极2的各自的周缘部上。以这种方式而形成的堤岸3，以将下部电极2作为底面的方式而于像素区域R11的部分中形成凹部。
如图2所示，自第一面的上方侧观察，该堤岸3所形成的凹部呈大致金币形(椭圆形状)，凹部中下部电极2上并未设置有堤岸3的区域形成上述像素区域R11。该堤岸3所形成的凹部呈在像素区域R11周围的部分倾斜而扩展的形状，从而形成倾斜面。即，堤岸3所形成的凹部形成为，越远离基板1则该凹部的间口越宽。而且，自包括堤岸的下端点3a的像素区域R11的周缘部至倾斜面的达到最高位置的点3b为止，倾斜面的区域形成边界区域R12。该边界区域R12构成进一步向该边界区域R12的周围扩展的堤岸区域R13与像素区域R11的边界。边界区域R12在基板方向上的宽度并无特别限制，就成本的观点来考虑，较好的是大于等于1μm、小于等于10μm。
以形成工序的顺序，对在堤岸3所形成的像素区域凹部内层叠的各层加以说明。首先，在下部电极2的第一面侧形成空穴注入层4。该空穴注入层4具有改善自下部电极2注入空穴的空穴注入效率的功能。空穴注入层4是通过喷墨法而形成的。空穴注入层4是利用液体的表面张力的作用、以其周围在堤岸3的倾斜面上攀爬的方式形成的。
喷墨法是自喷嘴(injection nozzle)喷出油墨粒子或油墨小滴并使油墨附着于被印刷体上的方法。喷墨法中，由于是将油墨喷出，故该油墨通常使用的是与苯胺印刷(flexographic printing)等所使用的油墨相比粘度相当低的溶液。对于附着于被印刷体上的油墨，通过自然干燥等而使油墨中的溶剂蒸发，而使作为溶剂而包含于油墨中的显色成分固着于被印刷体上。在喷墨法等涂布粘度较低的溶液的类型的层形成方法(或成膜方法)中，可在油墨附着于被附着体上之后设置自然干燥的工序、或者通过施加热等来进行干燥的工序。
在下部电极2与上部电极7之间且有机层9与堤岸3之间的边界区域R12中，具备漏电流阻挡层5。漏电流阻挡层5在基板厚度方向上的电阻，大于介于漏电流阻挡层5与下部电极2之间的有机层9即本实施形态中的空穴注入层4在基板厚度方向上的电阻。在本实施形态中，在空穴注入层4的第一面侧(上侧面)形成漏电流阻挡层5(阻挡层形成工序)。并且，漏电流阻挡层5也是通过喷墨法而形成的。关于漏电流阻挡层5，是利用受到形成在该漏电流阻挡层5下层的空穴注入层4排斥的性质，使该漏电流阻挡层5在像素区域R11的内周侧面所形成的空穴注入层4的倾斜面上攀爬，由此形成在边界区域R12的空穴注入层4的第一面侧。而且，该漏电流阻挡层5的攀爬部5a，以将空穴注入层4的攀爬部4a完全覆盖的方式，攀爬至空穴注入层4的攀爬部4a所形成的倾斜面的更高位置为止。漏电流阻挡层5的下端5b也受到空穴注入层4的排斥而后退至像素区域R11的外周附近的位置。
进而，在空穴注入层4的第一面侧形成具有发光功能的发光层6。发光层6也是利用表面张力的作用、以在漏电流阻挡层5的倾斜面上攀爬的方式而形成，但是发光层6的攀爬部6a并未到达覆盖漏电流阻挡层5的端部的位置。进而，在发光层6的第一面侧形成作为第2电极的上部电极7，以作为最顶层。
在阻挡层形成工序中，使用将有机溶剂以及高电阻有机材料即高分子树脂作为主成分的油墨，利用喷墨法将该油墨喷出，然后利用热及/或光进行交联，而形成漏电流阻挡层5。此时，适当调整高电阻有机材料的粘度，以使油墨停留在上述规定位置直至油墨喷出后的干燥工序为止。
如上所述，在本实施形态中，以覆盖边界区域R12的空穴注入层4的攀爬部4a的方式，而在空穴注入层4与上部电极7之间形成漏电流阻挡层5。漏电流阻挡层5的电阻大于空穴注入层4或发光层6，较好的是具有大于106Ωcm的高电阻率，更好的是大于1014Ωcm，从而防止自上部电极7经由空穴注入层4而流向下部电极2的电流。而且，由于漏电流阻挡层5是通过喷墨法这种简单的工艺工序而形成的，因此能以较低的成本将画质大幅改善。
本发明中所使用的漏电流阻挡层5，具有电阻大于该漏电流阻挡层5与下部电极2之间的整个有机层的有机材料。其中，该有机材料可列举：对具有交联基的高分子化合物进行加热或光照射等处理而进行了交联的高分子化合物，以及将高分子化合物与交联材料混合后进行加热或光照射等处理而进行了交联的高分子化合物等。
如上所述，在本实施形态中，与空穴注入层4或发光层6相同，漏电流阻挡层5是通过喷墨法而形成的。而且，形成漏电流阻挡层5的方法之一为如下方法：油墨在空穴注入层4上受到排斥，从而在空穴注入层4在像素区域R11的周围所形成的倾斜面上攀爬至规定位置。因此，利用喷墨法进行喷射时的包含高电阻有机材料的油墨的粘度成为非常重要的因素。粘度过大或过小时均无法将漏电流阻挡层5形成在适当的位置。可考虑受下层(本实施形态中为空穴注入层4)的排斥的容易度而选择最适的粘度。
形成漏电流阻挡层5的其他方法有：通过对漏电流阻挡层用油墨与堤岸表面的疏液性、油墨的表面张力、堤岸的倾斜角度、油墨液量等各种条件予以调整，而使得在边界区域或像素区域内部滴加油墨液滴并使液滴蒸发或干燥的过程中，漏电流阻挡层的端部自动地定位于堤岸倾斜面上，而形成所谓攀爬部。其中，利用喷墨法进行喷射时的包含高电阻有机材料的油墨的粘度成为非常重要的因素。通过对粘度进行适当调整以使粘度不会过大且不会过小，可将漏电流阻挡层5形成在适当的位置。
另外，本实施形态的有机层9包含空穴注入层4及发光层6，但并不限定于此，有机层9也可再包含其他层。另外，在本实施形态中，将经由空穴注入层4而泄漏的电流作为抑制对象，但是也可对结构进行变更，以将经由有机层的其他层而泄漏的电流作为抑制对象。此时，只要形成漏电流阻挡层以阻挡成为对象的漏电流即可，可通过使构成漏电流阻挡层的有机材料的粘度为适当粘度来实现。
即，有机层9可包含有机发光层以外的层。具体可列举：含有机化合物的空穴注入层、含有机化合物的空穴传输层、含有机化合物的电子注入层、含有机化合物的电子传输层、含有机化合物的空穴阻挡层、含有机化合物的电子阻挡层。而且，该有机层9既可设置成与阳极(下部电极)2直接接触，也可经由其他层而设置于阳极(下部电极)2上。阳极(下部电极)2与有机层之间的其他层可列举：由无机化合物所形成的空穴注入层、由无机化合物所形成的电子注入层。
图5中表示其他实施形态4。图5中，表示堤岸3对有机层用油墨的疏液性高于图1的情况的示例。由于堤岸3的疏液性，有机层9的层厚在与堤岸3的接触部极小。这种情况下也可利用本发明的方法在至少边界区域R12中形成漏电流阻挡层5，由此减少漏电流。当形成了有机层9(空穴注入层4及发光层6)时，通过进行亲液处理而使堤岸3表面的疏液性适度下降，之后，利用喷墨法将漏电流阻挡层用油墨液滴喷出至边界区域R12或像素区域R11的内部区域。在所喷出的液滴的蒸发或干燥工序中，漏电流阻挡层6的端部自动地定位在堤岸倾斜面上。通过以这种方法来将漏电流阻挡层5形成在堤岸倾斜面上，结果，漏电流阻挡层5形成如下：覆盖至少整个边界区域R12，并且自靠着堤岸区域R13的端部5b起以覆盖像素区域R11内的一部分的方式遍及至另一端部5a为止。通过在上述范围内设置漏电流阻挡层5，可充分地覆盖有机层9的膜厚极薄的部分，从而更有效地发挥出作为漏电流阻挡层5的功能。根据该方法，无须如先前般通过化学气相生长法或溅镀法等使用昂贵的真空装置的工艺来形成无机绝缘膜而可防止漏电流。
另外，堤岸表面的亲液处理的方法可列举：紫外线处理、紫外线臭氧处理、氧等离子体处理。使用紫外线的处理法中，也可利用掩模而仅对边界区域照射紫外线。
而且，本实施形态具有下述结构：在基板1上形成依序层叠有阳极(下部电极)2、包含发光层的有机EL层(有机层)9以及阴极(上部电极)7的有机EL元件51，并以将形成在该基板1上的有机EL元件51整体覆盖的方式形成密封层(图中未示)。
其中，基板1可使用玻璃基板、硅基板或塑料基板等各种基板。另外，阳极2通常使用的是功函数(work function)较大(较好的是具有大于4.0eV的功函数)的导电性金属氧化物膜或半透明的金属薄膜等。具体可使用：氧化铟锡(Indium Tin Oxide，以下称为ITO)、氧化锡等金属氧化物；金(Au)、铂(Pt)、银(Ag)、铜(Cu)等金属或包含这些金属中的至少一种的合金；聚苯胺(polyaniline)或其衍生物、聚噻吩(polythiophene)或其衍生物等的有机透明导电膜等。另外，若有必要，阳极2可由两层或两层以上的层结构所形成。阳极2的膜厚可考虑导电率(底部发光(bottom emission)型的情况下还要考虑光的透射性)而适当选择，例如为10nm～10μm，较好的是20nm～1μm，更好的是50nm～500nm。阳极2的制作方法可列举：真空蒸镀法、溅镀法、离子镀法(ion plating method)、电镀法(plating method)等。另外，顶部发光(topemission)型的情况下，可在阳极2的下方设置用于使向基板侧出射的光反射的反射膜。
本实施形态的有机EL层9是至少包括包含有机物的发光层。该发光层具有发出萤光或磷光的有机物(低分子化合物或高分子化合物)。另外，该发光层可再含有掺杂材料。有机物可列举：色素系材料、金属络合物系材料、高分子系材料等。另外，掺杂材料是为了提高有机物的发光效率或改变发光波长等而视需要掺杂于有机物中的。包含这些有机物及视需要所掺杂的掺杂材料的发光层的厚度通常为
Figure GPA00001010095900101
(色素系材料)
色素系材料例如可列举：环五胺衍生物(Cyclopendamine derivatives)、四苯基丁二烯衍生物化合物、三苯基胺衍生物、噁二唑衍生物(oxadiazolederivatives)、吡唑并喹啉衍生物(pyrazoloquinoline derivatives)、二苯乙烯基苯衍生物、二苯乙烯基芳烃衍生物(distyrylarylene derivatives)、吡咯衍生物(pyrrole derivatives)、噻吩环化合物(thiophene ring compounds)、吡啶环化合物(pyridine ring compounds)、紫环酮衍生物(perinonederivatives)、苝衍生物(perylene derivatives)、寡聚噻吩衍生物(oligothiophene derivatives)、三延胡索酰胺(トリフマニルアミン)衍生物、噁二唑二聚物、吡唑啉二聚物(pyrazoline dimer)等。
(金属络合物系材料)
金属络合物系材料例如可列举：铱络合物及铂络合物等具有自三重激发态的发光的金属络合物、羟基喹啉铝络合物(alumi-quinolinolcomplex)、苯并羟基喹啉铍络合物(beryllium-benzoquinolinol complex)、苯并恶唑基锌络合物、苯并噻唑锌络合物，偶氮甲基锌络合物、卟啉锌络合物、铕络合物等；进而可列举：中心金属具有铝(Al)、锌(Zn)、铍(Be)等或铽(Tb)、铕(Eu)、镝(Dy)等稀土金属，配位基具有噁二唑、噻二唑(thiadiazole)、苯基吡啶、苯基苯并咪唑、喹啉结构等的金属络合物等。
(高分子系材料)
高分子系材料可列举：聚对亚苯基亚乙烯基衍生物(poly(paraphenylenevinylene)derivatives)、聚噻吩衍生物、聚对亚苯基衍生物(poly(paraphenylene)derivatives)、聚硅烷衍生物、聚乙炔衍生物、聚芴衍生物(polyfluorene derivatives)、聚乙烯基咔唑衍生物(polyvinylcarbazole derivatives)、以及将上述色素体或金属络合物系发光材料高分子化而成的高分子系材料等。
上述发光性材料中，发出蓝色光的材料例如可列举：二苯乙烯基芳烃衍生物、噁二唑衍生物以及它们的聚合物，聚乙烯基咔唑衍生物、聚对亚苯基衍生物、聚芴衍生物、喹吖啶酮衍生物、香豆素衍生物等。其中，较好的是高分子材料的聚乙烯基咔唑衍生物、聚对亚苯基衍生物或聚芴衍生物等。
另外，发出绿色光的材料例如可列举：喹吖啶酮衍生物、香豆素衍生物以及它们的聚合物，聚对亚苯基亚乙烯基衍生物、聚芴衍生物等。其中，较好的是高分子材料的聚对亚苯基亚乙烯基衍生物、聚芴衍生物等。
另外，发出红色光的材料例如可列举：香豆素衍生物、噻吩环化合物以及它们的聚合物，聚对亚苯基亚乙烯基衍生物、聚噻吩衍生物、聚芴衍生物等。其中，较好的是高分子材料的聚对亚苯基亚乙烯基衍生物、聚噻吩衍生物、聚芴衍生物等。
(掺杂材料)
掺杂剂材料例如可列举：苝衍生物、香豆素衍生物、红荧烯衍生物(rubrene derivatives)、喹吖啶酮衍生物、斯夸琳衍生物(squaliumderivatives)、卟啉衍生物、苯乙烯系色素、并四苯衍生物(tetracenederivatives)、吡唑酮衍生物(pyrazolone derivatives)、十环烯(decacyclene)、吩噁嗪酮(phenoxazone)等。
而且，有机EL层9中，除了发光层以外，也可适当设置设于发光层6与阳极2之间的层、以及设于发光层与阴极7之间的层。首先，设于发光层与阳极2之间的层有：改善自阳极2注入空穴的空穴注入效率的空穴注入层；或者改善自阳极2、空穴注入层或靠近阳极2的空穴传输层向发光层的空穴注入的空穴传输层等。另外，设于发光层与阴极7之间的层有：改善自阴极7注入电子的电子注入效率的电子注入层；或者具有改善自阴极7、电子注入层或靠近阴极7的电子传输层的电子注入的功能的电子传输层等。
(空穴注入层)
形成空穴注入层的材料例如可列举：苯基胺系、星爆型(starburst)胺系、酞菁系，氧化钒、氧化钼、氧化钌、氧化铝等氧化物，非晶碳、聚苯胺、聚噻吩衍生物等。
(空穴传输层)
构成空穴传输层的材料例如可列举：聚乙烯基咔唑或其衍生物、聚硅烷或其衍生物、在支链或主链具有芳香族胺的聚硅氧烷衍生物、吡唑啉衍生物、芳基胺衍生物、茋衍生物(stilbene derivatives)、三苯基二胺衍生物、聚苯胺或其衍生物、聚噻吩或其衍生物、聚芳基胺或其衍生物、聚吡咯或其衍生物、聚(对亚苯基亚乙烯基)或其衍生物或者聚(2，5-亚噻吩基亚乙烯基)(Poly(2，5-thienylene vinylene))或其衍生物等。
另外，当这些空穴注入层或空穴传输层具有阻挡电子传输的功能时，有时也将这些空穴传输层或空穴注入层称为电子阻挡层。
(电子传输层)
构成电子传输层的材料可使用众所周知的材料，例如可列举：噁二唑或其衍生物、蒽醌二甲烷或其衍生物、苯醌或其衍生物、萘醌或其衍生物、蒽醌或其衍生物、四氰基蒽醌二甲烷或其衍生物、芴酮或其衍生物、二苯基二氰基亚乙基或其衍生物、联对苯醌或其衍生物、或者8-羟基喹啉或其衍生物的金属络合物、聚喹啉或其衍生物、聚喹喔啉或其衍生物、聚芴或其衍生物等。
(电子注入层)
作为电子注入层，根据发光层的种类，可设置由Ca层单层结构所构成的电子注入层，或者设置包含由Ca以外的周期表IA族及IIA族的金属且功函数为1.5eV～3.0eV的金属以及该金属的氧化物、卤化物及碳氧化物中的任一种或者两种或两种以上所形成的层与Ca层的层叠结构的电子注入层。功函数为1.5eV～3.0eV的周期表IA族的金属或该金属的氧化物、卤化物、碳氧化物的例可列举：锂、氟化锂、氧化钠、氧化锂、碳酸锂等。而且，功函数为1.5eV～3.0eV的Ca以外的周期表IIA族的金属或该金属的氧化物、卤化物、碳氧化物的例可列举：锶、氧化镁、氟化镁、氟化锶、氟化钡、氧化锶、碳酸镁等。
另外，当这些电子传输层或电子注入层具有阻挡空穴传输的功能时，有时也将这些电子传输层或电子注入层称为空穴阻挡层。
阴极7较好的是功函数较小(较好的是具有小于4.0eV的功函数)且容易对发光层注入电子的透明或半透明的材料。例如可使用：锂(Li)、钠(Na)、钾(K)、铷(Rb)、铯(Cs)、铍(Be)、镁(Mg)、钙(Ca)、锶(Sr)、钡(Ba)、铝(Al)、钪(Sc)、钒(V)、锌(Zn)、钇(Y)、铟(In)、铈(Ce)、钐(Sm)、铕(Eu)、铽(Tb)、镱(Yb)等金属；或者上述金属中的两种或两种以上的合金；或者上述金属中的一种以上与金(Au)、银(Ag)、铂(Pt)、铜(Cu)、锰(Mn)、钛(Ti)、钴(Co)、镍(Ni)、钨(W)、锡(Sn)中的一种以上的合金；或者石墨或石墨层间化合物；或者ITO、氧化锡等金属氧化物等。
另外，也可将阴极7设为两层以上的层叠结构。该层叠结构的例可列举：上述金属、金属氧化物、氟化物、这些金属的合金与铝(Al)、银(Ag)、铬(Cr)等金属的层叠结构等。阴极7的膜厚可考虑电导率或耐久性而适当选择，例如为10nm～10μm，较好的是20nm～1μm，更好的是50nm～500nm。阴极7的制作方法可使用真空蒸镀法、溅镀法或者对金属薄膜进行热压接的层压法等。
而且，本实施形态中所使用的漏电流阻挡层，可形成于在堤岸的倾斜面上攀爬的空穴注入层、空穴传输层、电子阻挡层、发光层、空穴阻挡层、电子传输层、电子注入层的攀爬部与上部电极之间。
实施形态2
图3是自基板的厚度方向观察本发明的有机EL元件的实施形态2的像素区域的图，即自凹部的开口侧观察本发明的有机EL元件的实施形态2的像素区域的图。堤岸的倾斜面以及在该倾斜面上攀爬的空穴注入层的攀爬部尽管也根据形成条件的不同而有所不同，但主要是大面积地形成在像素区域两端的弯曲部的周围，在直线部有时几乎未形成该堤岸的倾斜面以及在该倾斜面上攀爬的空穴注入层。
本实施形态的有机EL元件52是以如上所述的方式而形成的，且自基板的厚度方向所观察到的边界区域呈大致椭圆形状，该大致椭圆形状包含两个大致直线状且大致平行相对的直线部，漏电流阻挡层5B形成在边界区域中的除两个直线部以外的弯曲部12B中。换言之，仅在呈大致金币形(椭圆形状)的像素区域11B的两端的弯曲部中形成有边界区域(堤岸的倾斜面)12B。而且，空穴注入层(图中未示)的攀爬部也仅形成在该边界区域12B中。而且，本实施形态的漏电流阻挡层5B为了将形成于该弯曲部中的空穴注入层的攀爬部覆盖，而仅形成于像素区域11B两端的弯曲部中。
在这种结构的有机EL元件52中，仅在必要部分形成漏电流阻挡层5B，故可获得与实施形态1相同的效果，并且可减少形成漏电流阻挡层5B的有机材料而降低成本。
实施形态3
图4是表示本发明的有机EL元件的实施形态3的像素区域的一部分的剖面图。在上述实施形态1中，漏电流阻挡层5形成在空穴注入层4与发光层6之间。本实施形态的有机EL元件53的漏电流阻挡层5C形成在发光层6及堤岸3与上部电极7之间。即，在本实施形态中，在形成发光层6之后形成漏电流阻挡层5C。
与实施形态1相同，漏电流阻挡层5C是通过喷墨法而形成的。通过使用具有适度的粘度的材料来形成漏电流阻挡层5C，该漏电流阻挡层5C受到发光层6的排斥而在发光层6于像素区域R11的周围所形成的倾斜面上攀爬。由此，将漏电流阻挡层5C形成在至少包含边界区域R12的发光层6与上部电极7之间的区域的适当区域中。
以这种方式形成的漏电流阻挡层5C将边界区域R12的空穴注入层4的攀爬部4a以及发光层6的攀爬部6a覆盖，并且使自身的攀爬部5Ca形成至边界区域R12的更上方为止。漏电流阻挡层5C的下端5Cb延伸至覆盖像素区域R11的外周部的位置为止。这种结构的有机EL元件53可获得与实施形态1相同的效果，并且也可抑制经由发光层6而泄漏的电流。
实施例
下面，就实际的有机EL元件及其制作工序进行更详细的说明。另外，本发明并不受下述实施例的限定。
实施例1
本实施例对应于上述实施形态1，在像素的周边部遍及全周而形成漏电流阻挡层。
[基板前处理]
在玻璃基板上形成ITO电极图案，在该ITO电极图案上将住友化学制造的光致抗蚀剂(M302R)图案化而形成堤岸，使用由此所得的基板。堤岸尺寸为170μm×50μm，像素间距(pitch)为237μm。清洗基板之后，使用反应式离子蚀刻装置(SAMCO公司制造的RIE-200L)来对基板进行表面处理。表面处理条件如下：进行O2等离子体处理(压力为5Pa，输出功率为30W，O2流量为40sccm，时间为10分钟)，接着进行CF4等离子体处理(压力为5Pa，输出功率为5W，CF4流量为7sccm，时间为5分钟)。
[空穴注入层的形成]
使用在PEDOT(H.C.Stark公司制造的CH8000LVW185)中混合2wt％的2-丁氧基乙醇并用0.45μm的过滤器过滤后所获得的物质，来作为空穴注入层。接着，使用Litrex公司制造的80L来进行喷墨涂布。此时，等间隔地涂布液滴，每一像素的液滴数为4滴。涂布后，进行真空干燥。含有PEDOT的空穴注入层的电阻率为1～3×105Ωcm。
[在像素的周边部形成漏电流阻挡层]
使用将热/光固化性的绝缘性高分子1溶解于有机溶剂中所得的油墨，并使用Litrex公司制造的120L来进行喷墨涂布。将作为油墨添加剂的DPHA(二季戊四醇六丙烯酸酯(dipentaerythritol hexaacrylate)，日本化药公司制造)、Irgacure 907(汽巴精化公司制造)以重量比计为绝缘性高分子1∶DPHA∶Irgacure 907＝1∶0.25∶0.01的比例来进行调配，以使绝缘性高分子1为0.4wt％的方式而制作油墨。此时，使用1μm的过滤器来进行过滤，使粘度为3cP。当在所有堤岸内进行涂布的情况下，以每一像素为3～5滴左右而等间隔地涂布于堤岸内。涂布后，在真空中约200℃下进行20分钟加热处理，使绝缘性高分子固化。固化后的高分子膜的电阻率大于等于2×1014Ωcm。
[发光层涂布前处理]
由于堤岸的疏液效果由于加热处理而消失，故进行CF4等离子体处理(压力为5Pa，输出功率为5W，CF4流量为7sccm，时间为1分钟)。而且，为了降低固化后的绝缘性高分子1上的疏水性，进行1分钟UV/O3处理。
[发光层形成]
使用与绝缘性高分子1相同的有机溶剂来作为发光层油墨的溶剂。使用GP1302(Sumation公司制造)来作为发光层聚合物，使油墨浓度为0.8wt％，粘度为8cP。此时，用1μm的过滤器对油墨进行过滤后加以使用。然后，使用Litrex公司制造的120L来进行喷墨涂布。对每一像素分别喷出了7滴油墨。涂布后，于真空中约100℃下进行60分钟加热处理。
[蒸镀、密封]
加热处理后，不曝露于大气下进入蒸镀工序，以
Figure GPA00001010095900161
的Ba膜、
Figure GPA00001010095900162
的Al膜的顺序在发光层上进行蒸镀而形成阴极。然后，进行玻璃密封。
若利用上述方法来制作有机EL元件，则可获得漏电流得到抑制的具有良好动作的有机EL元件。
实施例2
本实施例对应于上述实施形态2，仅在像素的弯曲部中形成漏电流阻挡层。
[仅在像素的弯曲部形成漏电流阻挡层]
在实施例1的漏电流阻挡层的形成工序中，仅将绝缘性高分子1的油墨形成于像素的弯曲部中而不是形成于整个像素周边部，除此以外，以与实施例1相同的方式来制作元件。其中，此时仅于像素的弯曲部分(每一像素为两处)一滴一滴地喷出油墨。与实施例1的有机EL元件相比，本实施例2的有机EL元件可减少油墨的量。
[产业上的可利用性]
如上所述，本发明的有机电致发光元件及其制造方法，可有效地应用于有源矩阵显示器(active matrix display)或无源矩阵显示器(passivematrix display)等平板显示器(flat panel display)中所使用的有机EL元件。
虽然本发明已以较佳实施例揭露如上，然其并非用以限定本发明，任何熟习此技艺者，在不脱离本发明的精神和范围内，当可作些许的更动与润饰，因此本发明的保护范围当视后附的申请专利范围所界定者为准。

Claims (16)

1.一种有机电致发光元件，其中，
在由设置于基板上的堤岸所包围的像素区域具有：
第1电极，其靠着所述基板而设置；
第2电极，其设置于所述第1电极的所述基板侧的相反侧，且与所述第1电极成对；
有机层，其被所述第1电极与第2电极所夹持，且包含至少一层发光层；和
漏电流阻挡层，其形成在所述第1电极与第2电极之间的、所述有机层与所述堤岸之间的边界区域中；
(a)所述有机层中包含的层中的空穴注入层或发光层沿着所述堤岸所具有的倾斜面而形成有攀爬部，所述漏电流阻挡层介于所述攀爬部与所述第2电极之间，或者，
(b)所述有机层中包含的层中的空穴注入层或发光层在与堤岸的接触部层厚极端变小，该膜厚极端薄的部分与第2电极之间介在漏电流阻挡层，
其中，所述漏电流阻挡层在基板厚度方向上的电阻大于介于所述漏电流阻挡层与所述第1电极之间的有机层在基板厚度方向上的电阻。
2.根据权利要求1所述的有机电致发光元件，其中，
所述漏电流阻挡层是通过喷墨法形成的。
3.根据权利要求1所述的有机电致发光元件，其中，
自基板的厚度方向所观察到的所述边界区域呈大致椭圆形状，该大致椭圆形状包含大致呈直线状且大致平行相对的两个直线部，所述漏电流阻挡层形成在所述边界区域中的除所述两个直线部以外的弯曲部中。
4.根据权利要求1所述的有机电致发光元件，其中，
所述有机层具有空穴注入层，
所述空穴注入层通过喷墨法形成，且沿着所述堤岸所具有的倾斜面而形成有攀爬部，
所述漏电流阻挡层介于所述空穴注入层的攀爬部与所述第2电极之间。
5.根据权利要求1所述的有机电致发光元件，其中，
所述发光层通过喷墨法形成，且沿着所述堤岸所具有的倾斜面而形成有攀爬部，
所述漏电流阻挡层介于所述发光层的攀爬部与所述第2电极之间。
6.根据权利要求1所述的有机电致发光元件，其中，
自所述基板的厚度方向观察，自所述堤岸朝向所述像素区域的中央部的方向上的漏电流阻挡层的宽度大于等于1μm且小于等于10μm。
7.根据权利要求1所述的有机电致发光元件，其中，
所述漏电流阻挡层具有大于等于106Ωcm的电阻率。
8.根据权利要求1所述的有机电致发光元件，其中，
所述漏电流阻挡层是利用热或光进行交联的高分子树脂。
9.一种有机电致发光元件的制造方法，其中，
所述有机电致发光元件在由设置于基板上的堤岸所包围的像素区域具有：靠着所述基板而设置的第1电极、设置在所述第1电极的所述基板侧的相反侧且与所述第1电极成对的第2电极、以及、被所述第1电极与第2电极所夹持且包含至少一层发光层的有机层，
所述有机电致发光元件的制造方法包括形成漏电流阻挡层的工序，在所述工序中，通过喷墨法将有机材料喷出至所述像素区域中，在所述第1电极与第2电极之间的、所述有机层与所述堤岸之间的边界区域中形成漏电流阻挡层，以使该漏电流阻挡层在基板厚度方向上的电阻大于介于该漏电流阻挡层与所述第1电极之间的所述有机层在基板厚度方向上的电阻，
所述漏电流阻挡层设置于下述(a)或(b)的任意位置，
(a)所述有机层中包含的空穴注入层或发光层沿着所述堤岸所具有的倾斜面而形成有攀爬部，所述攀爬部与所述第2电极之间的位置，或者，
(b)所述有机层中包含的空穴注入层或发光层在与堤岸的接触部层厚极端变小，该膜厚极端薄的部分与第2电极之间的位置。
10.根据权利要求9所述的有机电致发光元件的制造方法，其中，
在形成所述漏电流阻挡层的工序中，利用所述有机材料受到所述有机层所包含的空穴注入层排斥的性质，使所述有机材料沿着所述空穴注入层所具有的倾斜面攀爬，由此在所述有机层与堤岸之间的边界区域的所述空穴注入层的表面层叠所述漏电流阻挡层。
11.根据权利要求9所述的有机电致发光元件的制造方法，其中，
在形成所述漏电流阻挡层的工序中，在所述边界区域或像素区域滴加含有所述有机材料的液滴，并将所述漏电流阻挡层的端部形成于在所述像素区域的内周侧面所形成的所述空穴注入层的倾斜面上。
12.根据权利要求9所述的有机电致发光元件的制造方法，其中，
在形成所述漏电流阻挡层的工序中，利用所述有机材料受到所述有机层所包含的发光层排斥的性质，使所述有机材料沿着所述发光层所具有的倾斜面攀爬，由此在所述有机层与堤岸之间的边界区域的所述发光层的表面形成所述漏电流阻挡层。
13.根据权利要求9所述的有机电致发光元件的制造方法，其中，
在形成所述漏电流阻挡层的工序中，在所述边界区域或像素区域滴加含有所述有机材料的液滴，并将所述漏电流阻挡层的端部形成于在所述像素区域的内周侧面所形成的所述发光层的倾斜面上。
14.根据权利要求9所述的有机电致发光元件的制造方法，其中，
在形成所述漏电流阻挡层的工序中，作为所述有机材料使用将有机溶剂作为主成分的油墨，利用所述喷墨法将所述有机材料喷出，然后利用热及/或光进行交联，形成所述漏电流阻挡层。
15.根据权利要求9所述的有机电致发光元件的制造方法，其中，
所述有机层包含空穴注入层，所述空穴注入层是通过喷墨法形成的。
16.根据权利要求9所述的有机电致发光元件的制造方法，其中，
所述发光层是通过喷墨法形成的。
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