CN101449395A - 氮化物半导体发光元件 - Google Patents
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Abstract
一种氮化物半导体发光元件,把从p型氮化物半导体层向活性层的载流子注入效率提高。在兰宝石基板(1)上层合缓冲层(2)、不掺杂的GaN层(3)、n型GaN接触层(4)、InGaN/GaN超晶格层(5)、活性层(6)、第一不掺杂的InGaN层(7)、第二不掺杂的InGaN层(8)、p型GaN类接触层(9),在p型GaN类接触层上形成p电极(10),在进行台面腐蚀露出n型GaN接触层的面上形成n电极(11)。与具有量子阱结构的活性层的最靠近p侧的阱层相接而形成第一不掺杂的InGaN,与它相接形成第二不掺杂的InGaN层,通过把第一和第二不掺杂的InGaN层的合计膜厚设定在20nm以下,提高载流子向活性层注入效率。
Description
技术领域
本发明涉及具备活性层的氮化物半导体发光元件,该活性层具有量子阱结构且由阱层包含有In的氮化物构成。
背景技术
近年来,以向高密度光盘记录等应用等为目的而在努力开发短波半导体激光器。短波半导体激光器使用包含GaN、AlGaN、InGaN、InGaAlN、GaPN等氮的六方晶化合物半导体(以下单叫做氮化物半导体)。且使用氮化物半导体的LED也在开发。
在上述氮化物半导体发光元件中MIS结构的发光元件被使用,但由于是层合高电阻i型的GaN类半导体,所以一般地有发光输出非常低的问题。为了解决该问题而向i型GaN类半导体层照射电子或进行加热缓冷。
即使在形成p型GaN类半导体层的氮化物半导体发光元件的情况下,也在努力进行提高发光输出,例如如专利文献1所示,为了得到p电极与p型GaN接触层的欧姆接触而把p型GaN接触层的膜厚变薄以降低顺向电压Vf,有这样提高发光效率的提案。
且专利文献1中还有提案:为了得到p型AlGaN包层的p型特性,作为p型掺杂剂而使用Mg,且规定p型AlGaN包层的膜厚和Al组成,通过这样把晶体性变好来提高发光效率。
专利文献1:特许第2778405号公报
但即使如上述现有技术那样改善p电极与p型GaN接触层的欧姆接触、p型GaN接触层的膜厚、p型掺杂剂、p型AlGaN包层的晶体性这各项目来提高发光效率,其改善效果也是有限的,在想进一步提高发光效率时则没有有效的方法。
发明内容
本发明是为了解决上述课题而发明的,目的在于提供一种氮化物半导体发光元件,根据与现有技术完全不同的着眼点而通过简单的方法,来把从p型氮化物半导体层向活性层的载流子注入效率变好而提高发光效率。
本发明的氮化物半导体发光元件具备由p型氮化物半导体层和n型氮化物半导体层把活性层夹住的结构,该活性层具有由阱层包含In的氮化物构成的量子阱结构,其要旨在于,在所述活性层p侧最近位置配置的阱层与所述p型氮化物半导体层之间形成有第一不掺杂的InGaN层和与所述第一不掺杂的InGaN层有不同In组成的第二不掺杂的InGaN层,所述第一不掺杂的InGaN层与第二不掺杂的InGaN层的合计膜厚是20nm以下。
作为提高从p型半导体层向活性层的空穴注入效率的方法,我们发现有与上述现有技术完全不同的方法。即,当在活性层p侧最近位置配置的阱层与p型氮化物半导体层之间形成有In组成比率不同的两个不掺杂的InGaN层,这些不掺杂的InGaN层的合计膜厚是20nm以下时,则从p型氮化物半导体层向活性层的空穴注入效率快速变化。
其它要旨还在于,在所述第二不掺杂的InGaN层形成在所述第一不掺杂的InGaN层与所述p型氮化物半导体层之间的情况下,所述第二不掺杂的InGaN层是In组成向所述p型氮化物半导体层减少的In组成倾斜层。
其它要旨在于,作为p型氮化物半导体层的一部分而形成掺杂Mg的p型AlxGaN(0.02≤x≤0.15)的情况下,把空穴载流子的浓度设定在2×1017cm-3以上的范围。
本发明的氮化物半导体发光元件在上述要旨的基础上,其要旨在于,在使活性层的阱层In组成比率成为10%以上而把发光波长变长时,在从活性层生长方向的最终阱层成膜完成到p型氮化物半导体层的一部分即与p电极接触形成的p型接触层成膜完成期间,生长温度超过950℃的成膜时间的合计是30分钟以内。特别是InGaN由于热不稳定,所以若超越上述条件则有分解的危险,最坏的情况是In分离而晶片黑化。
本发明的氮化物半导体发光元件在具有量子阱结构的活性层p侧最近的阱层与p型氮化物半导体层之间设置有In组成不同的两个不掺杂的InGaN层,该两个不掺杂的InGaN层的合计膜厚被形成为是20nm以下,因此,能够非常提高空穴向活性层的注入效率,提高发光效率。
在上述两个不掺杂的InGaN层中,通过把靠p型氮化物半导体层近的不掺杂的InGaN设定成是In组成向p型氮化物半导体层减少的In组成倾斜层,则使空穴容易向活性层注入,提高发光效率。
在两个不掺杂的InGaN层之上层合p型AlxGaN(0.02≤x≤0.15),把p型杂质的空穴载流子浓度设定在2×1017cm-3以上,因此,能够充分得到向活性层的空穴注入量,能够提高发光效率。
在从活性层生长方向的最终阱层成膜完成到p型氮化物半导体层的一部分即与p电极接触形成的p型接触层成膜完成期间,生长温度超过950℃的成膜时间的合计是30分钟以内,所以对于发光波长比较长的氮化物半导体发光元件即活性层的阱层In组成比率是10%以上时,能够防止活性层的恶化,能够维持高的发光强度。
附图说明
图1是表示本发明第一氮化物半导体发光元件剖面结构的图;
图2是表示活性层附近层结构的图;
图3是表示本发明第二氮化物半导体发光元件剖面结构的图;
图4是表示不掺杂的InGaN层的合计膜厚与氮化物半导体发光元件的亮度的关系的图;
图5是表示不掺杂的InGaN层的膜厚是350埃时发光光谱的图;
图6是表示不掺杂的InGaN层的膜厚是120埃时发光光谱的图;
图7是表示不掺杂的InGaN层的In组成与氮化物半导体发光元件的亮度的关系的图;
图8是表示活性层附近带隙能状态的图;
图9是表示图8不同的活性层附近带隙能状态的图;
图10是表示每个生长温度的In流量相对比与InGaN层的In组成比率关系的图;
图11是表示InGaN层的生长温度与In组成比率关系的图;
图12是用于计算EL积分相对强度的概念图;
图13是表示随在活性层的最后阱层与p型氮化物半导体层之间形成的半导体层种类的不同而EL积分相对强度变化状态的图;
图14是表示随在活性层的最后阱层与p型氮化物半导体层之间形成的半导体层的不同而EL积分相对强度变化状态的图;
图15是表示AlGaN的Al组成比率与氮化物半导体发光元件亮度关系的图;
图16是表示AlGaN生长温度与发光光谱关系的图;
图17是表示把PL强度积分的值与温度一起变化状态的图;
图18是表示p型氮化物半导体层的生长温度与内部量子效率关系的图;
图19是表示p型氮化物半导体层的每个生长温度中生长时间与内部量子效率关系的图。
符号说明
1 兰宝石基板 2 缓冲层 3 不掺杂的GaN层 4n型GaN接触层
5 InGaN/GaN超晶格层 6 活性层 6b势垒层 6c阱层
7 第一不掺杂的InGaN层 8 第二不掺杂的InGaN层
9p型GaN类接触层 10p电极 11n电极
12p型AlGaN包层
具体实施方式
图1表示本发明第一氮化物半导体发光元件一例的剖面图。在兰宝石基板1上层合缓冲层2、不掺杂的GaN层3、n型GaN接触层4、InGaN/GaN超晶格层5、活性层6、第一不掺杂的InGaN层7、第二不掺杂的InGaN层8、p型GaN类接触层9,一部分区域从p型GaN类接触层9开始被台面腐蚀,在露出n型GaN接触层4的面上形成电极11。在p型GaN类接触层9上形成电极10。在此,p型GaN类层由掺杂p型杂质的GaN或包含GaN的化合物构成,不掺杂的InGaN层由故意不掺杂杂质的InGaN层构成。
如上,作为n型氮化物半导体层而形成n型GaN接触层4、InGaN/GaN超晶格层5,作为p型氮化物半导体层而形成p型GaN类接触层9,本发明的氮化物半导体发光元件具有由这些n型氮化物半导体层和p型氮化物半导体层把活性层夹住的双异质结构。
缓冲层2使用GaN、AlN、Alx1GaN(0<x1≤0.1等,形成50~300埃,优选100~200埃的膜厚。在缓冲层2上层合的不掺杂的GaN层3的膜厚是1~3μm,在不掺杂的GaN层3上形成的n型GaN接触层4是Si掺杂浓度1~5×1018cm-3、膜厚1~5μm的结构。InGaN/GaN超晶格层5缓和晶格常数差大的InGaN与GaN的应力,使活性层6的InGaN生长容易,例如使用把Si掺杂浓度1~5×1018cm-3的膜厚10埃的InxGaN(0.03≤x≤0.1)和膜厚20埃GaN交替层合10周期左右的结构。
活性层6是具有量子阱结构(Quantum Well)的活性层,成为把阱层(阱层)由比阱层带隙大的势垒层(壁垒层)夹层状夹住的结构。该量子阱结构也可以不是一个,而是多层化,这时就成为MQW(Multi QuantumWell)即多层量子阱结构。活性层6由三元混合晶系的InGaN构成。第一不掺杂的InGaN层7与活性层6生长方向的最后阱层相接形成,第一不掺杂的InGaN层7具有活性层6的壁垒层或盖层的作用。
图2表示了活性层6的详细结构。活性层6在与InGaN/GaN超晶格层5相接侧配置势垒层6b,在其上层合阱层6c,把该势垒层6b和阱层6c交替层合几个周期后,与最后的阱层6c相接地层合第一不掺杂的InGaN层7,在第一不掺杂的InGaN层7上形成第二不掺杂的InGaN层8,在第二不掺杂的InGaN层8上形成p型GaN类接触层9。
在此,势垒层6b由不掺杂或Si掺杂浓度5×1016cm-3~5×1018cm-3的膜厚100~350埃,优选150~300埃的Inz1GaN(0≤z1<1)构成。另一方面,阱层6c例如也可以由膜厚30埃的不掺杂的Iny1GaN(0<y1<1,y1>z1)构成。在掺杂杂质的情况下,优选把Si掺杂浓度设定在5×1018cm-3以下。阱层是3~8层,优选5~7层的结构。活性层6通过使上述y1在0<y1<1的范围变化,则能够使发光波长从紫色到红色变化。
与活性层6的最后阱层相接形成的第一不掺杂的InGaN层7和与第一不掺杂的InGaN层7相接形成的第二不掺杂的InGaN层8的合计膜厚被形成为是20nm以下。第一不掺杂的InGaN层7由于有使电子不从活性层6向p侧流入的电子壁垒层的作用和当成为高温则阱层6c的In升华而容易坏,所以有兼顾防止这点的盖层的作用。因此,为了使第一不掺杂的InGaN层7比阱层6c带隙能大而把电子闭塞,优选具有与势垒层6b同等的或其以上的带隙能,优选In组成比率是z1以下的InGaN。对于第二不掺杂的InGaN层8由于优选带隙能比第一不掺杂的InGaN层7大而比p型GaN类接触层9小的,所以优选In组成比率在不是0的范围而比第一不掺杂的InGaN层7小。
在第二不掺杂的InGaN层8上形成的p型GaN类接触层9使用p型InGaN或p型GaN,使生长为Mg掺杂浓度3×1019cm-3~3×1020cm-3的膜厚200~3000埃左右(最优选700埃~1000埃)。
图4表示随第一不掺杂的InGaN层7和第二不掺杂的InGaN层8的合计膜厚不同而亮度变化的情况。按图1的结构使第一不掺杂的InGaN层7和第二不掺杂的InGaN层8的合计膜厚变化来测定发光强度(亮度)。横轴表示两个不掺杂的InGaN层的合计膜厚,纵轴以250埃时的亮度为基准相对地进行表示。了解到当合计膜厚是200埃(20nm)以下时则亮度快速变好。
这点能够如下考察。图5表示在图1的结构中两个不掺杂的InGaN层的合计膜厚是350埃时的发光光谱。纵轴把成为标准的LED发光强度作为基准相对地进行表示。图5不仅是活性层6本来的发光光谱,而是也混合着不掺杂的InGaN层的光谱,空穴与电子的再结合不仅在活性层6,而且在不掺杂的InGaN层也发生,由于空穴不从p型GaN类接触层9向活性层6充分移动,所以活性层6的发光强度降低。
另一方面,图6表示不掺杂的InGaN层的合计膜厚是120埃时的发光光谱,仅表现活性层6本来的发光光谱,不像图5那样表现InGaN层光谱。这是由于不掺杂的InGaN层的合计膜厚薄的则提高了空穴从p型GaN类接触层9向活性层6的注入效率的缘故。因此,不掺杂的InGaN层的合计膜厚薄的则发光元件的发光强度变大。且从图4了解到作为该合计膜厚的最佳值是200埃(20nm)以下。
接着,在图3表示本发明第二氮化物半导体发光元件的结构。与图1具有相同符号的则表示与图1是相同结构。第二氮化物半导体发光元件与第一氮化物半导体发光元件的不同之处在于,在第二不掺杂的InGaN层8与p型GaN类接触层9之间插入了p型AlGaN包层12。P型AlGaN包层12具有电子闭塞层的作用,用于进一步提高空穴的注入效率,使用p型AlxGaN(0.02≤x≤0.15)等。掺杂杂质Mg的p型AlxGaN的载流子浓度如后述那样优选设定在2×1017cm-3以上范围,例如由膜厚150~300埃(最优选200埃)Al0.07GaN构成。
上述第二氮化物半导体发光元件(图3的结构)中,使两个不掺杂的InGaN层的合计膜厚变化来测定亮度,这时也得到图4的曲线形状。因此,图3的结构中也是当不掺杂的InGaN层的合计膜厚是200埃以下时则亮度快速变好。
另一方面,图7表示不掺杂的InGaN层的In组成比率与氮化物半导体发光元件的亮度的关系。横轴表示In组成比率、纵轴表示亮度(任意单位)。纵轴把In组成比率是0.5%时的亮度作为基准相对地进行表示。该亮度的测定按图1和图3的结构进行。如从图了解的那样,在In组成比率是2.5%左右之前能够作为发光亮度使用,但其以后则发光亮度相当接近于0,成为不能使用的状态。这是由于InGaN本来残留电子浓度就多,当In组成比率上升则残留电子浓度变高的缘故,了解到为了提高载流子(空穴)的注入量则要优选减少In的组成比率。表示出能够把亮度维持在最高状态的是In组成是0.5%~1%左右的。因此,在第一不掺杂的InGaN层7和第二不掺杂的InGaN层8中优选把In组成比率设定在2.5%以下,作为最佳范围是0.5%~1%的范围。
图8以传导带的带隙能图来表示In组成不同的第一不掺杂的InGaN层7和第二不掺杂的InGaN层8的结构一例。第一不掺杂的InGaN层7具有电子壁垒层的作用,具有与势垒层6b同等或其以上带隙能地来构成。第二不掺杂的InGaN层8使带隙能比第一不掺杂的InGaN层7大而比p型GaN类接触层9小地来构成。在此,按照图7的结果,第一不掺杂的InGaN层7和第二不掺杂的InGaN层8都把In组成比率形成在2.5%以下。
如上,在构成第一和第二不掺杂的InGaN层时,能够如图8那样按第一不掺杂的InGaN层7、第二不掺杂的InGaN层8、p型氮化物半导体层的顺序阶段性地提高带隙。
接着在以下说明第二不掺杂的InGaN层8成为In组成倾斜层的情况。图9表示活性层6前后传导带中的带隙能图。由势垒层6b和阱层6c形成量子阱结构,与p侧最后的阱层6c相接而形成第一不掺杂的InGaN层7,与该第一不掺杂的InGaN层7相接而形成第二不掺杂的InGaN层8,且该第二不掺杂的InGaN层8的In组成比率从与第一不掺杂的InGaN层7的连接点开始就向p型氮化物半导体层的方向(图的朝向右侧方向)连续减少。In组成比率向p型氮化物半导体层变小的情况就意味着第二不掺杂的InGaN层8的带隙能向p型氮化物半导体层变大。
如图9所示,使In组成倾斜,则使担任空穴传导的传导带的带结构成为位势朝向阱层变低,所以成为空穴容易流入,优选之。由于生长温度高则残留电子浓度减少,所以优选提高生长温度来制作In的组成倾斜。
下面说明上述第一和第二氮化物半导体发光元件的制造方法。为了在兰宝石基板1上形成由GaN、AlN、Alx1GaN(0<x1≤0.1等单晶体构成的缓冲层2而使用PLD法(激光消融法)。
首先把兰宝石基板1放入工件固定室,以400℃左右的温度加热5~10分钟,使多余的水分等飞散。然后把兰宝石基板1运送到腔内压力1×10-6Torr以下的真空腔内,与标靶相对配置,把兰宝石基板1放置在加热源上,维持基板温度在600℃~1000℃,例如把振荡波长248nm的KrF激元激光从真空腔的石英窗向标靶照射,使标靶的材料升华(消融)。该升华的原子向兰宝石基板1的表面附着而生长为单晶体的缓冲层2。缓冲层2例如被形成100埃~200埃。
标靶使用烧结GaN标靶。当然也可以使用AlN、AlGaN和InGaN的烧结标靶。但在使用烧结体标靶时,由于InGaN的烧结体原本就是In难于进入的物质,所以难于决定组成。因此,优选GaN、AlN或AlGaN的烧结体标靶。
接着,把如上述那样形成有缓冲层2的兰宝石基板1放入MOCVD装置的工件固定室,以400℃左右的温度加热5~10分钟,使多余的水分等飞散。然后把基板运送到MOCVD装置的反应室。在MOCVD装置中在1100℃、NH3的环境中进行30分钟的热清洗。
然后层合不掺杂的GaN层3。把基板温度上升到1065℃,例如使不掺杂的GaN生长1μm、Si掺杂n型GaN生长2.5μm。把基板温度下降到760℃,例如把InGaN/GaN超晶格层5形成300埃。把基板温度下降到750℃,例如把活性层6形成3/17nm。
在使最后的阱层生长后,层合第一不掺杂的InGaN层7和第二不掺杂的InGaN层8。为了使该第一不掺杂的InGaN层7和第二不掺杂的InGaN层8的合计膜厚成为20μm以下的膜厚,例如进行20~30埃左右的成膜。在第二不掺杂的InGaN层8不是In组成倾斜层时,第一和第二不掺杂的InGaN层的In组成则如从图7了解的那样,设定成2.5%以下、0.5%~1%左右是最合适的。
接着,在是图1结构的情况下,作为p型GaN类接触层9而把生长温度上升到1000~1030℃(例如1010℃)例如把p型GaN层生长700埃。虽然在后述,但也可以使用掺杂Mg的p型InGaN,这时也例如使生长700埃。
利用盐酸把p型GaN类接触层9表面的自然氧化膜除去后,作为p电极10而通过蒸镀和喷溅形成Ti/Au等的多层金属膜。接着形成台面图形,把GaN类半导体层合体进行腐蚀直到n型GaN接触层4露出来。这时,在台面周边部同时形成如柱子那样竖立的图形,若n型GaN接触层4的表面恰好被粗糙面化,则光的取出变大,是合适的。但没有粗糙面化时,腐蚀到n型GaN接触层4露出来的深度是足够的,而进行粗糙面时,若进行比n型GaN接触层4的露出面深1μm以上的腐蚀,则光的取出变大,是合适的。
在台面腐蚀完成后,在n型GaN接触层4上作为n电极11而形成Al,在500℃~700℃下进行用于取电阻的退火处理,图1的结构完成。
也可以不是在p型GaN类接触层9上形成p电极10,而是在p型GaN类接触层9上层合ZnO电极后形成p电极10。这时把掺杂Ga的ZnO电极例如通过MBE(Molecular beam epitaxy)和PLD(Pulsed LaserDeposition)而形成在p型GaN类接触层9上。这时,ZnO的电阻率若高则不能得到电流扩展,所以至少需要电阻率是1×10-3Ωcm以下,优选1~5×10-4Ωcm是合适的。之后如在上述n型GaN接触层表面上那样在ZnO表面也形成凹凸是合适的。
为了把ZnO电极设定成规定的大小,使用盐酸的湿腐蚀或RIE等的干腐蚀,在腐蚀到p型GaN类接触层9之后,把ZnO整体由SiN、SiON、SiO2、Al2O3、ZrO2这样的绝缘体覆盖。
然后,如前所述进行台面腐蚀,在n型GaN接触层4上形成n电极11后,在ZnO电极上进行局部开孔以形成接触孔,为了经由接触孔而能够与ZnO电极接触则作为p电极而形成Ti/Au等。这时,作为n电极也同时在Al上附加Ti/Au,作为引线接合用的金属。然后把整体由SiN、SiON、SiO2、Al2O3、ZrO2这样的绝缘体来覆盖台面整体,也可以把金属部分进行开孔,把兰宝石基板1变薄后进行芯片化。
接着,在图3结构的情况下,在形成p型GaN类接触层9之前,即形成活性层6后则把p型AlGaN包层12例如形成200埃。AlGaN生长也可以在950℃左右的温度进行,若想使晶体性更好时则优选1000℃以上程度。之后各层的形成则如上述。
下面说明使第二不掺杂的InGaN层8由具有图9所示那样In组成倾斜层的In组成倾斜层构成时不掺杂的InGaN层的制造方法。通常在使不掺杂的InGaN层生长时则向生长室供给三甲基铟(TMI)、三甲基镓(TEG)、氮(N2)、NH3、H2,但想使In组成比率上下时,一般是在一定的温度下增加三甲基铟的流量(供给比率)或使减少。
但如图10所示,当想扩展In组成比率的范围而设定成盖时,则仅控制三甲基铟的供给比率就不能把In组成比率控制在宽的范围。图10表示在制作InGaN时的三甲基铟流量相对比与In组成比率的关系。所谓的三甲基铟流量相对比是指当任意决定某流量并把该流量作为1时各个TMI流量的比率,按每个特定的生长温度来描绘曲线。
例如了解到当TMI流量相对比成为约0.2以下时,In组成则快速地向0变化,在该范围难于控制In组成比率。于是利用存在有即使增减三甲基铟的供给比率而In的组成比率也几乎不变化的区域,想简单构成组成比率范围宽的In组成倾斜层。
如从图10也了解的那样,把生长温度设定成一定时,TMI流量相对比在图的S点(约是1.3)附近则即使增减三甲基铟的供给比率而In的组成比率也成为饱和状态。
于是,例如作为In的组成比率几乎不变化区域的TMI流量相对比的值而取在S点,把TMI流量相对比在S点固定,把与S点对应的每个各生长温度曲线的In组成比率设定成P1、P2、P3、P4时,使生长温度从770℃到840℃变化时,至少了解到In组成比率是P1~P4地即从约18.5%到约8%地变化。
这样把TMI流量相对比在S点固定的情况下,在使生长温度从770℃到840℃或进一步向更高温变化时,把In组成比率画曲线而以曲线进行表示,则成为图11。图11的横轴表示不掺杂的InGaN的生长温度,纵轴表示不掺杂的InGaN的In组成比率。
如上那样不改变TMI流量相对比而提高生长温度时,则能够把In组成比率的上下幅度也变宽,而且能够简单地制造In组成倾斜层。
在图1结构的情况下,以生长温度750℃使活性层6的最后阱层生长后,例如作为p型GaN类接触层9而形成掺杂Mg的InGaN层时,把生长温度上升到850℃左右便可,所以在上升到该生长温度的过程中能够自动地形成具有In组成倾斜的不掺杂的InGaN层。具体说就是当把生长温度顺次线性地上升到850℃左右时,则形成具有图11所示那样组成倾斜特性的不掺杂的InGaN层。图3的结构中,把p型AlGaN包层12以950℃左右的温度生长时,在图11所示的组成倾斜特性中,能够得到到生长温度950℃左右的倾斜曲线。
如上所述,使用图11所示组成倾斜特性的哪个范围则由生长温度的出发点和终了点来决定,在想使In组成倾斜层的In组成比率的变化例如从18%到3%连续形成时,使生长温度T1~T2的变化便可,想使In组成比率的变化3%~0.5连续形成时,使生长温度T2~T3地变化便可。如前所述,由于生长温度高则残留电子浓度就减少,所以优选提高生长温度来制作In组成倾斜层,把生长温度的出发点也提高为好。
试比较在图1或图3的结构中作为与活性层6的最后阱层相接的半导体层而使用三种结构时的发光效率。X1的曲线表示作为在活性层6的最后阱层与p型氮化物半导体层之间的半导体层而代替第一和第二不掺杂的InGaN而使用在750℃~800℃低温下生长的低温不掺杂的GaN层(膜厚400埃)的情况,X2的曲线表示在活性层6的最后阱层与p型氮化物半导体层之间使用不具有In组成倾斜的第一不掺杂的InGaN层7和第二不掺杂的InGaN层8(合计膜厚200埃)的情况,X3的曲线表示在活性层6的最后阱层与p型氮化物半导体层之间使用不具有In组成倾斜的第一不掺杂的InGaN层7和具有In组成倾斜第二不掺杂的InGaN层8(合计膜厚200埃)的情况。这些通过求电致发光(EL)积分相对强度来计算。图12是PL(光致发光)的例,但与EL完全相同,所以在此进行说明。首先使温度变化并测定发光光谱(PL强度分布),求每个各温度的PL强度分布的积分值。
例如绝对温度12K(K表示开,以下相同)时的PL强度积分值与图的12K曲线的面积相当。接着当把规定的绝对温度以RT表示时,该RT的PL强度积分值与图的RT曲线的面积相当。使RT从12K到290K左右变化,求每个各温度的PL强度积分值并画成曲线。图17表示该曲线的一例,由于通常温度上升则发光效率变差,所以PL强度积分值变小。如图17所示,把发光效率最好状态的PL强度积分值的平均数以I(12K)表示,该I(12K)成为基准。
然后,当把相对温度参数RT的PL强度积分值设定为I(RT)时,则EL积分相对强度由I(RT)/I(12K)表示。图13表示I(RT)/I(12K),成为纵轴是EL积分相对强度(PL积分相对强度)、横轴是绝对温度的倒数的阿雷尼厄斯曲线。由横轴说明表示的(1000/T)T是绝对温度,单位是K(开)。进行上述的测定和计算,得到X1~X3曲线。在X2、X3的测定中使用的不具有In组成倾斜的不掺杂的InGaN层的In组成比率全部在2.5%以下。
图13中,逐渐靠近横轴0的位置相当于是温度逐渐上升的方向。因此,即使靠近横轴0的情况下,EL积分相对强度的值靠近1的位置也是发光效率良好。所说的发光效率良好是指来自p型GaN类接触层和p型AlGaN包层的p型氮化物半导体层的空穴注入效率良好,由于在氮化物半导体元件的结构上仅比较了活性层6的最后阱层与p型氮化物半导体层之间的半导体层的不同,所以了解到只要设定任何半导体层,则最提高空穴的注入效率。
如从图13了解的那样,使用不具有In组成倾斜的第一不掺杂的InGaN层和具有In组成倾斜的第二不掺杂的InGaN层时(X3曲线)最提高空穴注入效率。
另一方面,图14的曲线Y2表示:把活性层6的最后阱层与p型氮化物半导体层之间的半导体层设定成与曲线X3的测定所使用的结构相同,把不具有In组成倾斜的第一不掺杂的InGaN层和具有In组成倾斜的第二不掺杂的InGaN层的合计膜厚设定为100埃,合计膜厚在20nm以下或更薄时的EL积分相对强度曲线。曲线Y1表示:代替第一不掺杂的InGaN层而使用势垒层6b,第二不掺杂的InGaN层使用具有In组成倾斜的不掺杂的InGaN层,把这些势垒层与不掺杂的InGaN层的合计膜厚设定成100埃时的EL积分相对强度曲线。在Y2的测定中,不具有In组成倾斜的不掺杂的InGaN层的In组成比率是2.5%以下,关于在Y1和Y2的测定中所使用的具有In组成倾斜的不掺杂的InGaN层的组成倾斜特性则使用了同样的。
与图13相同,把纵轴作为EL积分相对强度、把横轴作为1000/T来描绘曲线。比较曲线Y1和Y2,了解到大致在所有的温度范围,Y2的空穴注入效率好。在高温区域,曲线Y2表示出EL积分相对强度的值向1收敛。这表示不掺杂的InGaN层7的膜厚减少,中间半导体层的合计膜厚变成200埃以下,且越把该合计膜厚变薄则空穴的注入效率就越上升,发光效率就越变好。
接着,在如图2的结构那样形成p型AlGaN包层12时,把Al组成、空穴载流子浓度、氮化物半导体发光元件的发光强度的关系表示在图15。横轴表示p型AlGaN的Al组成比率,纵轴表示发光强度,描绘使空穴载流子浓度变化时的曲线。如载流子浓度8×1016cm-3曲线和5×1016cm-3曲线那样,载流子浓度不到2×1017cm-3的曲线的斜率非常大,随着Al组成比率变小则发光强度极端下降。
通常,当p型AlGaN的Al组成变大则带隙就变大,容易确保壁垒的高度,但在带隙变大的同时,杂质的活性化率变小,即使是相同的杂质浓度,载流子浓度也下降。由于载流子浓度的提高决定对于电子的真正的势垒高度,所以要适当地决定使用范围。作为其使用范围是AlxGaN(0.02≤x≤0.15)。在该范围发光强度不极端低下,当寻求耐于实用状态的情况,则了解到至少载流子浓度必须是2×1017cm-3以上。
对于上述p型AlGaN包层的生长则即使基板温度是950℃也能够形成,p型AlGaN的情况为了使晶体性良好并防止产生载流子补偿效果和残留电子浓度增大,把空穴浓度(载流子浓度)维持高,则如前所述优选1000℃以上的生长温度。
图16表示由于生长温度而晶体性变化的状态。纵轴表示光致发光强度(任意单位),横轴表示发光波长。纵轴把测定的光致发光强度(PL强度)的最强点作为基准相对地进行表示。是在兰宝石基板上层合不掺杂的GaN,在该不掺杂的GaN上层合AlGaN单膜2000埃的结构,作为激发光源而使用He-Cd激光,以激发强度2.5mW、测定温度12K进行测定。在此,K是表示绝对温度的开。
P型AlGaN在基板温度950℃下也可以生长,但如图16所示那样,以基板温度950℃使生长时,产生被叫做深能级发光的现象。这表示AlGaN中产生载流子补偿效果和在带隙内产生新的能级即晶体缺陷,招致空穴浓度减少。另一方面,使在基板温度1010℃下生长,使晶体性更加变好的情况下由于不产生深能级发光,所以空穴浓度维持原封不变,能够防止空穴注入效率恶化。因此,了解到为了进一步提高p型AlGaN的晶体性,优选1000℃以上的生长温度。
如图16说明的那样,为了使p型AlGaN的晶体性非常好而优选1000℃以上的生长温度便可,一般地,在由MOCVD法制作将p型GaN、p型AlGaN这样的InGaN除去的p型层时,其生长温度优选至少950℃以上的高温度。但把p型电流注入层所使用的AlxGayN(其中x+y=1,0≤x<1,0<y≤1以950℃以上的高温使生长时,能够得到表示良好p型传导的晶体,以比950℃低的温度制作时,晶体的不完全性变得非常大,载流子补偿效果和残留电子浓度增大,空穴浓度不提高,不能得到表示良好p型传导的晶体。
特别是产业上特别重要的使用氮化物的以410nm以上峰值波长发光的可见光LED中,活性层6的InGaN阱层6c的In组成也是10%以上,但In组成比率越高则当放置在高温状态下时则In就越容易升华破坏,发光效率极端下降。因此,当使p型的AlxGayN在超过950℃的高温生长时,p型AlxGayN层的晶体性提高了,但有已经成膜的In组成比率高的活性层中的In成分分解而发光效率显著下降的问题。
图19表示该状态。作为氮化物半导体发光元件而使用上述图1或图3的结构,把活性层6的In组成比率范围进行如下变更。作为InGaN阱层6c的In组成是10%以上,即具有410nm以上峰值波长情况的活性层6结构的一例,把势垒层6b由Si掺杂浓度5×1016cm-3~5×1018cm-3、膜厚100~350埃而优选150~300埃的Inz2GaN(0≤z2≤0.03)构成。另一方面,把阱层6c例如由膜厚30埃的不掺杂的Iny2GaN(0.15≤y2≤0.18)构成。向阱层6c掺杂杂质时,优选Si掺杂浓度5×1018cm-3以下。阱层是3~8层,优选5~7层。
图17表示氮化物半导体发光元件利用p型GaN类接触层或p型AlGaN包层的生长温度如何地使发光效率变化。例如在图1的结构中把p型GaN类接触层作为p型GaN接触层并把其生长温度保持一定,使p型GaN接触层的生长时间为27分钟地形成发光元件后,进行内部量子效率的测定,而且改变p型GaN接触层的生长温度来测定每个各生长温度的内部量子效率。生长温度在第一次测定是880℃、第二次测定是950℃、第三次测定是1010℃、第四次测定是1060℃地进行。图17中,横轴表示p型GaN接触层的生长温度,纵轴表示发光元件的内部量子效率(%)。
内部量子效率如下来求。如图12所示,把绝对温度12K(K表示开)时的PL(光致发光)积分强度值(图的12K曲线的面积)以J(12K)表示。然后对绝对温度290K时的PL强度分布曲线进行积分,求该PL积分强度值(图12的RT=290K曲线的面积),把该PL积分强度值设定为I(290K)。这样就求出从12K到290K之间某点样品温度的PL积分强度,如13所示那样画曲线而描绘成曲线。图17的横轴是绝对温度的倒数,成为阿雷尼厄斯曲线。
把发光效率最好状态的PL强度积分值的平均数以I(12K)表示,该I(12K)成为基准。表示成内部量子效率η=I(290K)/I(12K)。因此,成为内部量子效率高的则发光效率好且发光强度也大。
如从根据如上求的内部量子效率表示的图18也了解的那样,从越过1010℃开始则发光效率就急速地恶化。作为一边良好地维持p型GaN层和p型AlGaN层的晶体性,一边使活性层6的InGaN阱层6c不恶化的生长温度,按照图18则优选950℃~1010℃之间。
图18由于把生长时间固定在27分钟,所以了解到生长温度与生长时间的关系,也测定了以下的项目。例如在图1的结构中,对于把p型GaN类接触层8作为p型GaN接触层而如上述那样使阱层6c的In组成是10%以上的氮化物半导体发光元件,测定了从活性层6的阱层中最靠近p侧的阱层成膜完成到p型GaN接触层成膜完成的生长时间与内部量子效率的关系。把其结果表示在图19,横轴表示上述的生长时间,纵轴表示内部量子效率,使从最靠近p侧的阱层成膜完成到p型GaN接触层成膜完成的生长温度第一次是900℃、第二次是950℃、第三次是1010℃地变化,测定每个各生长温度。
在此,在图1的结构中,从最靠近p侧的阱层成膜完成到p型GaN接触层成膜完成的生长时间是指:第一不掺杂的InGaN层7和第二不掺杂的InGaN层8和p型GaN接触层的各生长时间的合计;另一方面在图3的结构中,从最靠近p侧的阱层成膜完成到p型GaN接触层成膜完成的生长时间是指:第一不掺杂的InGaN层7和第二不掺杂的InGaN层8和p型AlGaN包层12和p型GaN接触层的各生长时间的合计。
在图19所示的三点测定点中,中间的测定点表示生长时间27分钟。如图所示了解到,在生长温度900℃的情况下,尽管生长时间变长,但对发光强度的影响是轻微的,当成为950℃以上时,则生长时间长且发光强度极端下降。这是由于活性层6的InGaN阱层6c被高温加热时间变长则In升华等而恶化的缘故。即从活性层的最靠近p侧的阱层成膜完成开始而以950℃以上的生长温度使半导体层生长时,作为生长时间的合计而能够理解为以30分钟为界限。
若是图3结构的氮化物半导体发光元件,由于在图1结构的基础上增加p型AlGaN包层,所以在加上p型AlGaN包层的生长时间的状态下,必须把生长温度950℃以上的时间累计控制在30分钟以内。
活性层6的InGaN阱层6c的In组成是10%以上的即具有410nm以上峰值时的图1、3氮化物半导体发光元件的制造方法基本上与上述的方法没有变化。图1的结构中,生长温度是950℃以上的对象的层仅是p型GaN类接触层9,相当于是把p型GaN类接触层9的生长时间设定在30分钟以内。另一方面,在图3的结构中,生长温度是950℃以上的对象的层成为p型AlGaN包层12和p型GaN类接触层9,只要使这两个层生长时间的合计在30分钟以内便可。
因此,图1的结构中,生长温度是950℃以上的对象的层仅是p型GaN类接触层9,相当于是把p型GaN类接触层9的生长时间设定在30分钟以内。另一方面,在图3的结构中,生长温度是950℃以上的对象的层成为p型AlGaN包层12和p型GaN类接触层9,只要使这两个层生长时间的合计在30分钟以内便可。
但把不掺杂的InGaN层7不取生长温度750℃,而以950℃以上的高温进行,也能够极力消除表面的凹凸,极力减少载流子补偿中心,在这种情况下为了使生长温度950℃以上的时间的累计在30分钟以内,也产生必须调整各层的膜厚。
前面所述的制造方法在图1结构的情况下,作为p型GaN类接触层9而使用p型GaN层,把生长温度上升到1000~1030℃(例如1010℃),例如使生长700埃,特别是在In组成高的绿色LED等的情况下,其也是InGaN阱层6c有热分解,所以该情况把p型GaN类接触层9的生长温度抑制在800~900℃。代替把生长温度设定在800~900℃,而把以该生长温度出来高浓度空穴载流子浓度的掺杂Mg的p型InGaN层作为p型GaN类接触层9使用。p型InGaN层的In组成比率由生长温度来决定,但在0.5%~3%左右是足够的。这样极力缩小生长温度950℃以上的生长时间的合计,就能够应对特别是In组成高的绿色LED等。
图1的结构中在使用p型InGaN接触层的情况下,从活性层6的阱层中最靠近p型氮化物半导体层的阱层成膜完成到p型GaN类接触层8的成膜完成,能够把生长温度超过950℃的生长时间的累计变成0,特别是在In组成高的绿色LED等的情况下成为有效的方法。
另一方面,图3的结构中例如把p型AlGaN包层12形成200埃,使AlGaN生长在950℃左右的温度优选1000℃以上程度进行,这时p型GaN类接触层8或是把比率上升或是把膜厚取薄地来把950℃以上的生长时间调整在30分钟以下。尽量地优选15分钟以下。
Claims (10)
1、一种氮化物半导体发光元件,具备由p型氮化物半导体层和n型氮化物半导体层把活性层夹住的结构,该活性层具有由阱层包含In的氮化物构成的量子阱结构,其特征在于,
在所述活性层p侧最近位置配置的阱层与所述p型氮化物半导体层之间形成有第一不掺杂的InGaN层和与所述第一不掺杂的InGaN层有不同In组成的第二不掺杂的InGaN层,所述第一不掺杂的InGaN层与第二不掺杂的InGaN层的合计膜厚是20nm以下。
2、如权利要求1所述的氮化物半导体发光元件,其特征在于,所述第一不掺杂的InGaN层与所述活性层的最靠近p侧位置配置的阱层相接形成,In组成比率是所述第二不掺杂的InGaN层比所述第一不掺杂的InGaN小。
3、如权利要求2所述的氮化物半导体发光元件,其特征在于,所述第一不掺杂的InGaN层和第二不掺杂的InGaN层的In组成比率都是2.5%以下。
4、如权利要求1所述的氮化物半导体发光元件,其特征在于,所述第二不掺杂的InGaN层形成在所述第一不掺杂的InGaN层与所述p型氮化物半导体层之间,且是In组成向所述p型氮化物半导体层减少的In组成倾斜层。
5、如权利要求4所述的氮化物半导体发光元件,其特征在于,所述In组成倾斜层的In倾斜是在达到形成所述p型氮化物半导体层的生长温度之前的温度上升过程中所形成。
6、如权利要求1~权利要求5任一项所述的氮化物半导体发光元件,其特征在于,作为所述p型氮化物半导体层的一部分而形成与p电极接触的p型接触层,所述p型接触层由掺杂Mg的InGaN或掺杂Mg的GaN构成。
7、如权利要求6所述的氮化物半导体发光元件,其特征在于,在与所述p型接触层的p电极接触的面的相反侧作为所述p型氮化物半导体层的一部分而形成掺杂Mg的p型AlxGaN(0.02≤x≤0.15)。
8、如权利要求7所述的氮化物半导体发光元件,其特征在于,所述p型AlxGaN(0.02≤x≤0.15)的空穴载流子浓度是2×1017cm-3以上的范围。
9、如权利要求7或权利要求8任一项所述的氮化物半导体发光元件,其特征在于,所述p型AlxGaN(0.02≤x≤0.15)是以温度1000℃以上生长。
10、如权利要求1~权利要求9任一项所述的氮化物半导体发光元件,其特征在于,所述阱层的In组成比率是10%以上,在从所述活性层的最靠近p侧位置配置的阱层成膜完成到所述p型氮化物半导体层的成膜完成的期间,生长温度是950℃以上的时间的合计是在30分钟以内。
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