CN101313434A - 电池结构体、电池组、以及搭载这些的车辆 - Google Patents

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Abstract

双极电池，其具有：双极电极，其在集电体的一面形成正极活性物质层12、在另一面形成负极活性物质层13而形成；隔膜14，其与前述双极电极交替层叠地形成，在包含相邻的前述正极活性物质层12、前述隔膜14、以及前述负极活性物质层13构成的单电池层15中，前述隔膜14的厚度相对于前述正极活性物质层12的厚度为0.68倍以上、不足1.0倍，相对于前述负极活性物质层13的厚度为0.68倍以上、不足1.0倍。

Description

电池结构体、电池组、以及搭载这些的车辆
技术领域
本发明涉及电池结构体，更详细地说，涉及散热性或防振性优异的电池结构体。
背景技术
在各种各样的二次电池中，引人关注的是能量密度、输出功率密度优异的双极型的锂离子二次电池(以下记载为双极电池)。双极电池如日本特开2000-100471号公报所公示的那样，具有双极电极和隔膜交替层叠的构造，该双极电极按照正极活性物质层、集电体、以及负极活性物质层这样的顺序层叠而形成。
应用于车辆等移动体的双极电池的各构成元件被设计成：与正极活性物质层的厚度及负极活性物质层的厚度相比，隔膜的厚度非常薄。这是因为：在双极电池本身的有限的厚度中，通过使正极活性物质层以及负极活性物质层所占的比例为最大限度，从而使其高容量化、高功率化。
可是，正极活性物质层以及负极活性物质层因放热量较大，因而使它们的比例变大的话，热量易在电池内部累积，容易产生电池所含的电解质等的劣化的问题，成为降低输出功率、或降低耐用年数等的主要原因之一。
再者，目前的双极电池在结构上容易受到振动的影响，存在振动使得构成双极电池的各层间易解离的问题，这也成为降低输出功率、或降低耐用年数的主要原因之一。
发明内容
本发明人着眼于双极电池的各构成元件的“厚度之比”，发现目前优选的各构成元件的厚度之比容易在电池内部累积热量、或易受振动的影响，反而会导致电池的输出功率降低，并完成了本申请发明。
即，本发明通过下述双极电池解决了上述问题，其特征在于，具有：双极电极，其在集电体的一面形成正极活性物质层、在另一面形成负极活性物质层而形成；隔膜，其与前述双极电极交替层叠地形成，在包含相邻的前述正极活性物质层、前述隔膜、以及前述负极活性物质层构成的单电池层中，前述隔膜的厚度相对于前述正极活性物质层的厚度为0.68倍以上、不足1.0倍，相对于前述负极活性物质层的厚度为0.68倍以上、不足1.0倍。
附图说明
图1为双极电池的部分截面示意图。
图2为目前的双极电池的部分示意截面图。
图3为将电池元件质点弹簧模型(mass spring model)化的图。
图4为单电池层的部分截面示意图。
图5为目前的双极电池的单电池层的部分截面示意图。
图6为双极电池的平面示意图。
图7为图6所示的双极电池的截面示意图。
图8为图6所示的双极电池的截面示意图。
图9表示将图6所示的双极电池放入电池盒的电池组组件的平面示意图。
图10为图9所示的电池组组件的截面示意图。
图11为图9所示的电池组组件的截面示意图。
图12为并联连接6个图9所示的电池组组件的电池组的平面示意图。
图13为图12所示的电池组的截面示意图。
图14为图12所示的电池组的截面示意图。
图15为车辆的截面示意图。
图16为实施例15、比较例1的振动传递率-频率图。
图17为实施例15、比较例1的时间-温度图。
图18表示测定实施例1～6、比较例1～2中制作的双极电池的平均降低量的结果。
图19表示测定实施例1～6、比较例1～2中制作的双极电池的共振位移量的结果。
图20表示测定实施例7～13、比较例3中制作的双极电池的平均降低量、共振位移量、以及热上升和散热时间的结果。
图21表示测定实施例14、比较例4中制作的双极电池的平均降低量、共振位移量、以及热上升和散热时间的结果。
图22表示测定实施例15、比较例5中制作的双极电池的平均降低量、共振位移量、以及热上升和散热时间的结果。
具体实施方式
本发明的第一方面如图1所示，是一种双极电池，其特征在于，具有：双极电极16，其在集电体11的一面形成正极活性物质层12、在另一面形成负极活性物质层13而形成；隔膜14，其与前述双极电极16交替层叠地形成，在包含相邻的前述正极活性物质层12、前述隔膜14、以及前述负极活性物质层13而构成的单电池层15中，前述隔膜14的厚度相对于前述正极活性物质层12的厚度为0.68倍以上、不足1.0倍，相对于前述负极活性物质层13的厚度为0.68倍以上、不足1.0倍。
作为对比，图2示出目前的双极电池的部分示意截面图，与例示本申请发明的图1相比可知，隔膜14相对于正极活性物质层12及负极活性物质层13的厚度之比有很大的不同。如上述那样，目前的双极电池是以提升发电效率为目的，使正极活性物质层12的厚度以及负极活性物质层13的厚度的比例变大，结果，散热性或防振性降低，反而降低输出功率。
相对于此，本申请发明的双极电池的结构中，隔膜14的厚度相对于正极活性物质层12的厚度为0.68倍以上、不足1.0倍，相对于负极活性物质层的厚度为0.68倍以上、不足1.0倍，因此，在电容与散热性或防振性的平衡方面非常优异。因此，通过应用本申请发明的方案，可得到高输出功率的双极电池。前述比值只要双方为0.68倍以上、不足1.0倍即可，更优选为0.75～0.95倍。
以下，对于本申请发明的双极电池的构成元件即隔膜、正极活性物质层、负极活性物质层、集电体、以及单电池层、以及其他构成元件进行详细说明。
[隔膜]
被称为非水电解液二次电池的电池内部充满液态电解质(以下称为电解液)的双极电池的情形中，隔膜起到了防止正极活性物质层与负极活性物质层接触的作用。另外，通常被称为聚合物电解质二次电池的电池内部未充满电解液的双极电池的情形中，隔膜不但起到上述的防止接触的作用，而且本身起到电解质的作用。以下，将本身不起到电解质作用的隔膜称为“狭义的隔膜”，将本身起到电解质作用的隔膜称为“聚合物电解质”。本申请发明的双极电池的结构既适用于非水电解液二次电池、又适用于聚合物电解质二次电池。
以下，详细地说明非水电解液二次电池所使用的隔膜即狭义的隔膜、以及聚合物电解质二次电池所使用的隔膜即聚合物电解质。
非水电解液二次电池的情况
作为狭义的隔膜，优选聚丙烯或聚烯烃，这些可以以无纺布或微多孔膜等的形状使用。这些物质不但具有优异的绝缘性、热稳定性、化学稳定性、冷热周期性、或机械强度，而且可形成多孔质结构。狭义的隔膜为多孔质结构时，可提高隔膜的弹簧-阻尼效果、或提高电解液的浸渍率，故优选。
狭义的隔膜的厚度优选为35μm以下，更优选为25μm以下，进一步优选为20μm以下。厚度在35μm以下时，由于输出功率提高，故优选。厚度在25μm以下时，可使双极电池更薄型化。
狭义的隔膜的透气度优选10～400sec/10cc、更优选为40～200sec/10cc。在10sec/10cc以上时，防振性优异，在400sec/10cc以下时，电池输出功率优异。
狭义的隔膜的弯曲度(γ)优选为0.5～2.0、更优选为0.9～1.8。为0.5以上时，防振性优异，为2.0以下时，电池输出功率优异。
狭义的隔膜的肖氏A级硬度优选为20～110、更优选为25～95。肖氏A级硬度为20以上时，共振频率难以向低频率侧移动，受振动时达到共振频率的可能性变低，即难以与电池外部的振动形成共振。肖氏A级硬度在110以下时，隔膜适度地起到弹簧和阻尼器的作用，因而防振性提高。另外，狭义的隔膜的肖氏A级硬度在前述范围内时，即使使用厚度薄的隔膜时也可将配置于两侧的双极电极均匀地隔离，进而可抑制由于双极电极之间因振动而接触并短路的可能性。在本申请发明中的肖氏A级硬度的测定方法依据JIS-K6253。
层叠多层单电池层时，优选至少1层狭义的隔膜的肖氏A级硬度与其他的狭义的隔膜的肖氏A级硬度不同。因此可提高防振性。
例如，层叠5层单电池层时，使用5层狭义的隔膜，可以使其中的2层比其他3层狭义的隔膜还柔软。另外，5层狭义的隔膜的硬度可以全部不同。可是，这些终究是例示，并不限制单电池层的层叠数、以及改变硬度的狭义的隔膜的比例。目前通常的双极电池为层叠多层单电池层时，这些单电池层所含的狭义的隔膜使用具有同一硬度的隔膜。可是，与将具有同一硬度的狭义的隔膜配置在全部单电池层中的情况相比，使至少1层狭义的隔膜的硬度与其他的狭义的隔膜的硬度不同时，可改变电池的质点弹簧结构，可提高防振性能。
层叠3层以上单电池层时，优选配置在双极电池的中心的单电池层所含的狭义的隔膜的肖氏A级硬度与其他单电池层所含的狭义的隔膜的肖氏A级硬度相比较最小。因此可提高防振性和散热性。
单电池层与集电体的层叠体可以被代替成由质点、弹簧、以及阻尼器构成的力学模型。图3例示出层叠5层单电池层的双极电池和与其对应的质点弹簧模型。在图3中，符号K1～3是弹簧模型、C1～3是阻尼模型、M表示质点。
通过使配置在中心的单电池层15所含的狭义的隔膜14iii的硬度比其他单电池层15所含的狭义的隔膜14i～ii的硬度小，从而可使K3的弹簧常数比K1和K2的弹簧常数小、使C3的阻尼系数比C1和C2大。其结果，双极电池受振动时的共振频率向高频率侧移动，并使180Hz附近的波峰的高度变得更小，可提高防振性。
另外，作为狭义的隔膜所使用的材质大多有如下倾向：肖氏A级硬度越小，传热系数变得越高。传热系数越高的材质，散热性越高。取图3为例，在各狭义的隔膜的中热量最易累积的为狭义的隔膜14iii，因此，通过使狭义的隔膜14iii的硬度比其他的单电池层15所含的狭义的隔膜14i～ii的硬度小，可提高散热性。
取图3为例，狭义的隔膜硬度可以按照14iii＜14ii14i这样的阶段性变化，也可以按照14iii＜14ii＝14i、或14iii＝14ii＜14i这样仅使一部分变小。
使用狭义的隔膜时，由于隔膜本身不起到电解质的作用，因而有必要组合使用电解液。作为电解液，可使用目前公知的电解液，如将支持电解质溶解在非水溶剂中得到的电解液等，可列举选自例如如下物质所组成的组中的至少一种：环状碳酸酯类，如碳酸丙二酯(以下称为“PC”)、碳酸乙二酯(以下称为“EC”)等；链状碳酸酯类，如碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯、以及碳酸二乙酯等；醚类，如四氢呋喃、2-甲基四氢呋喃、1，4-二噁烷、1，2-二甲氧基乙烷、1，2-二丁氧基乙烷和1，3-二噁茂烷、二乙醚等；内酯类，如γ-丁内酯等；腈类，如乙腈等；酯类，如丙酸甲酯等；酰胺类，如二甲基甲酰胺等；酯类，如醋酸甲酯、甲酸甲酯等；环丁砜；二甲亚砜；以及3-甲基-1，3-噁唑烷-2-酮。作为支持电解质，优选选自Li(C2F5SO2)2N、LiBF4、LiPF6、以及LiN(SO2CF3)2、LiN(SO2C2F5)2所组成的组中的至少1种。电解液可根据目的而含有其他的添加剂。
聚合物电解质二次电池的情况
防止正极活性物质层与负极活性物质层的接触、进而也起到电解质的作用的隔膜即聚合物电解质，可分成真聚合物电解质和凝胶电解质，本申请发明中两个都适用。
真聚合物电解质是由聚合物构成的固体状的电解质。使用真聚合物电解质时，存在如下优点：由于在电解质中不含电解液，因而不会发生漏液而且安全性高。作为构成真聚合物电解质的聚合物，优选目前公知的物质：聚氧化乙烯、聚氧化丙烯、聚酯系树脂、芳族聚酰胺系树脂、聚烯烃系树脂、这些的共聚物、或这些的合金等，更优选为芳族聚酰胺树脂。作为聚酯系树脂优选例举出PET等，作为芳族聚酰胺系树脂，优选例举出对位系芳香族聚酰胺、间位系芳香族聚酰胺等，作为聚烯烃系树脂，优选例举出聚乙烯、聚丙烯等。另外，为了提高离子导电性，可以将在这些当中添加支持电解质得到的物质作为电解质，也可以将羧酸基、磷酸基、磺酸基、甲硅烷氧基胺基等离子性解离基团导入到这些中得到的物质作为电解质。关于支持电解质的详细说明如上述的非水电解二次电池一项所述。
上述的树脂不但具有优异的防水性、防湿性、冷热周期性、耐热稳定性、绝缘性，而且可形成多孔质结构。真聚合物电解质为多孔质结构时，可提高隔膜的弹簧-阻尼效果、或提高电解液的浸渍率，故优选。特别是芳族聚酰胺系树脂可使隔膜变薄。
真聚合物电解质的厚度优选为35μm以下、更优选为25μm以下、进一步优选为20μm以下。厚度在35μm以下时，因输出功率提高，故优选。厚度在25μm以下时，可使双极电池更加薄型化。
真聚合物电解质的透气度优选为10～400sec/10cc、更优选为40～200sec/10cc。为10sec/10cc以上时，防振性优异，为400sec/10cc以下时，电池输出功率优异。
真聚合物电解质的弯曲度(γ)优选为0.5～2.0、更优选为0.9～1.8。为0.5以上时，防振性优异，为2.0以下时，电池输出功率优异。
真聚合物电解质的肖氏A级硬度优选为20～110、更优选为25～95。优选的理由以及详细说明如上述的非水电解二次电池的狭义的隔膜的肖氏A级硬度一项所述。
层叠多层单电池层时，优选至少1层真聚合物电解质的肖氏A级硬度与其他的真聚合物电解质的肖氏A级硬度不同。优选的理由以及详细说明如上述的非水电解二次电池的狭义的隔膜的肖氏A级硬度一项所述。
层叠3层以上单电池层时，配置在双极电池中心的单电池层所含的真聚合物电解质的肖氏A级硬度优选与其他的单电池层所含的真聚合物电解质的肖氏A级硬度相比最小。优选的理由以及详细说明如上述的非水电解二次电池的狭义的隔膜的肖氏A级硬度一项所述。
凝胶电解质是如下的凝胶状电解质：由化学键合、结晶化或分子的络合等分子链间的相互作用，聚合物构成三维网状结构，并在其空隙中保持有电解液。使用凝胶电解质时，具有容易调节弹簧常数以及阻尼常数、并容易提高防振性的这样的优点。
作为凝胶电解质可使用如下物质：将聚合物本身具有离子导电性的真聚合物电解质作为骨架而保持电解液的物质、或者将本身没有离子导电性的聚合物或离子导电性低的聚合物作为骨架而保持电解液的物质。作为没有离子导电性的聚合物或离子导电性低聚合物，可使用目前公知的物质，如聚偏氟乙烯、聚氯乙烯、聚丙烯腈、聚甲基丙烯酸甲酯、这些的共聚物、或这些的合金等。关于电解液的详细说明如上述非水电解二次电池一项所述。在凝胶电解质中，聚合物与电解液的质量比没有特别的限定，可考虑电池的输出功率、弹簧常数等再适当决定。
凝胶电解质的厚度优选为35μm以下，更优选为25μm以下，进一步优选为20μm以下。厚度为35μm以下时，因为输出功率提高，故优选。厚度为25μm以下时，可将双极电池更加薄型化。
构成凝胶电解质骨架的聚合物的透气度优选为10～400sec/10cc、更优选为40～200sec/10cc。在10sec/10cc以上时，防振性优异，在400sec/10cc以下时，电池输出功率优异。
凝胶电解质所含的骨架的弯曲度(γ)优选为0.5～20、更优选为0.9～1.8。为0.5以上时，防振性优异，为20以下时，电池输出功率优异。
凝胶电解质的肖氏A级硬度优选为20～110、更优选为25～95。优选的理由和详细说明如上述的非水电解二次电池的狭义的隔膜的肖氏A级硬度一项所述。
层叠多层单电池层时，至少1层凝胶电解质的肖氏A级硬度优选与其他的真聚合物电解质的肖氏A级硬度不同。优选的理由和详细说明如上述的非水电解二次电池的狭义的隔膜的肖氏A级硬度一项所述。
层叠3层以上单电池层时，配置在双极电池中心的单电池层所含的凝胶电解质的肖氏A级硬度优选与其他单电池层所含的凝胶电解质的肖氏A级硬度相比最小。优选的理由和详细说明如上述的非水电解二次电池的狭义的隔膜的肖氏A级硬度一项所述。
如上述那样层叠多层单电池层，并使所含的狭义的隔膜的肖氏A级不同时，可使用多种的真聚合物电解质，可使用多种的凝胶电解质，也可以组合使用真聚合物电解质和凝胶电解质。
[正极活性物质层]
正极活性物质层含有正极活性物质，作为正极活性物质，可使用锂与过渡金属的复合氧化物、过渡金属氧化物、过渡金属硫化物、PbO2、AgO或NiOOH等。作为过渡金属与锂的化合物，优选列举出尖晶石LiMn2O4等Li-Mn系复合氧化物；LiCoO2等Li-Co系复合氧化物；LiNiO2等Li-Ni系复合氧化物；LiFeO2等Li-Fe系复合氧化物；LiFePO4等过渡金属与锂的磷酸化合物；或过渡金属与锂的硫酸化合物等。作为过渡金属氧化物的例子，可列举V2O5、MNO2、MoO3等。作为过渡金属硫化物的例子，可优选列举TiS2、MoS2等。
在上述的具体例中特别优选使用Li-Mn系复合氧化物。如果使用Li-Mn系复合氧化物，则可以使由电压-充放电时间图表得到的充放电曲线中的与充放电时间轴水平的部分倾斜，因此，通过测量电压可推断双极电池的充电状态(SOC)。其结果，可检查过充电和过放电来进行处理，可提高异常时的可靠性。
正极活性物质的平均粒径优选为10μm以下，更优选为5μm以下，进一步优选为2μm以下。为10μm以下时，在电极电阻降低方面优选。为2μm以下时，即便使正极活性物质层的厚度变薄，也可使正极活性物质层的表面均匀，故优选。另外，正极活性物质的平均粒径优选为隔膜厚度的1/10以下。为1/10以下时，可减少正极活性物质穿透隔膜引起微短路的危险。
正极活性物质层还可根据目的含有电解质、支持电解质、或导电助剂等。电解质详细说明如上述隔膜一项所述。使用电解质时，可提高离子电导率。作为支持电解质，如上述非水电解液二次电池一项所述。使用支持电解质时，可提高离子电导率。作为导电助剂，优选列举乙炔黑、炭黑、或石墨等。使用导电助剂时，可提高电子电导率。在正极活性物质层中的正极活性物质、电解质、支持电解质、以及导电助剂等的配合量，可以考虑电池的使用目的等而进行适当的调整。
正极活性物质层的厚度优选为35μm以下，更优选为11μm以下，进一步优选为11～7μm。厚度为35μm以下时，可提高输出功率，故优选。厚度为11μm以下时，可使双极电池更加薄型化。厚度为7μm以上时，因为可较高确保正极活性物质的防振性，故优选。
[负极活性物质层]
负极活性物质层含有负极活性物质，作为负极活性物质，优选列举选自如下物质所组成的组中的至少一种：结晶态碳材料；非晶态碳材料；金属氧化物，如TiO、Ti2O3及TiO2等；以及Li4/3Ti5/3O4等锂与过渡金属的复合氧化物。
在上述的具体例中特别优选使用结晶态碳材料或非晶态碳材料，更优选为非晶态碳材料。使用结晶态碳材料或非晶态碳材料时，可以使由电压-充放电时间图表得到的充放电曲线中的与充放电时间轴水平的部分倾斜，因此，通过测量电压可推断双极电池的充电状态(SOC)。其结果，可检查过充电和过放电而进行处理，可提高异常时的可靠性。
负极活性物质的平均粒径优选为10μm以下，更优选为5μm以下，进一步优选为2μm以下。为10μm以下时，在电极电阻降低方面优选。为2μm以下时，即便使负极活性物质层的厚度变薄，也可使负极活性物质层的表面均匀，故优选。另外，优选负极活性物质的平均粒径为隔膜厚度的1/10以下。为1/10以下时，可减少负极活性物质穿透隔膜引起微短路的危险。
负极活性物质层可根据目的含有电解质、支持电解质、或导电助剂等。这些具体例子如上述正极活性物质层一项所述。在负极活性物质层中的负极活性物质、电解质、支持电解质、以及导电助剂等的配合量，可考虑电池的使用目的等而进行适当的调整。
负极活性物质层的厚度优选为35μm以下，更优选为13μm以下，进一步优选为13～10μm。厚度为35μm以下时，可提高输出功率，故优选。厚度为13μm以下时，可将双极电池更加薄型化，故优选。厚度为10μm以上时，可确保提高负极电极的防振性，故优选。
[集电体]
集电体的材质没有特别的限制，可使用目前公知的物质。可优选使用例如选自如下物质所组成的组中的至少一种：铝、铝合金、钛、铜、镍、银、以及不锈钢。这些可以以单层使用，也可以以多层使用，还可以使用用这些覆盖的金属包层材。上述的材质耐腐蚀性、导电性、或加工性等优异。
集电体的厚度优选为15μm以下。厚度在15μm以下时，可使双极电池薄型化。可是，配置于层叠体的两端的集电体(以下，称为端部集电体)不连接接片而将集电体本身作为接片使用时，端部集电体的厚度优选为0.1～2mm。
[单电池层]
双极电池的单电池层包含相邻的正极活性物质层、隔膜、以及负极活性物质层而构成。本申请发明中单电池层的厚度优选为10～85μm、更优选为20～50μm。单电池层的厚度为85μm以下时，散热性及防振性非常优异。目前的双极电池所含的单电池元件，即使最薄的部件其厚度也在135μm左右。为了对比而在图4中例示前述结构的单电池层、并在图5中例示目前的双极电池的单电池层，可知本申请发明的单电池层非常薄。
通过使单电池层的厚度比目前薄，可使双极电池受振动时共振频率向高频率侧移动且180Hz附近的波峰高度更小，可提高防振性。另外，通过使单电池层的厚度比目前薄，可抑制正极活性物质层及负极活性物质层中的扩散电阻、离子移动电阻的增加，可降低放热量。
选自构成单电池层的正极活性物质层、隔膜、以及负极活性物质层所组成的组中的至少1种的厚度优选为35μm以下，更优选这些全部为35μm以下，进一步优选正极活性物质层的厚度为7～11μm、隔膜的厚度为13～15μm、负极活性物质层的厚度为10～13μm。
构成单电池层的正极活性物质层、隔膜、以及负极活性物质层的厚度之比各自优选为隔膜∶正极活性物质层＝1∶1.13～1∶2、优选为隔膜∶负极活性物质层＝1∶1.17～1∶2、优选为正极活性物质层∶负极活性物质层＝1∶1～1∶1.14。特别是，单电池层的厚度为20μm时，优选为正极活性物质层∶隔膜∶负极活性物质层＝7∶6∶7、或7∶5∶8，单电池层的厚度为50μm时，优选为正极活性物质层∶隔膜∶负极活性物质层＝17∶15∶18、或20∶10∶20。
[其他的构成元件]
含有由上述的集电体、正极活性物质层、隔膜、以及负极活性物质层构成的层叠体的双极电池的平面示意图以及截面示意图(S-S、S’-S’)示于图6～图8。
双极电池的形状只要在不阻碍本发明的范围就没有特别限定，可适用目前公知的形状。例如，可以制成如S-S所示那样将端部集电体17作为接片使用的形状、也可以制成如S’-S’所示那样在端部集电体17上连接接片30的形状。另外，使用凝胶电解质时如S’-S’的符号18所示那样设置封口部而抑制从凝胶电解质渗出的电解液溢出。接片或封口部等的材质没有特别的限制，可适宜使用目前公知的材质。作为用于容纳层叠体的外包装40没有特别的限制，可使用层压材料等目前公知的物质。
另外，单电池层的层叠数没有特别的限制，可根据目的而适当决定。
本发明的第二方面为将上述的双极电池串联或并联连接而形成的电池组。
图9～图11示出将图6所示的双极电池放入到电池盒中的电池组组件60的外观示意图，图12～图14示出并列连接6个该电池组组件60的电池组70的外观示意图。
在图9～图11中，接片30连接在正极接线端61、或负极接线端61上。
在图9～图11中，各电池组组件60通过固定螺钉72与连结板71一体化，在各电池组组件60之间设置弹性体而形成防振结构。另外，各电池组组件60的接片30通过母线73连结。图9～11以及图12～图14是电池组组件以及电池组的一例，本发明不限定于这些。
本发明的第三方面为搭载上述的双极电池或上述的电池组而形成的车辆。
本发明的双极电池或含有本发明双极电池的电池组，可提高散热性或防振性、输出功率优异，因此，可优选作为车辆等的移动用电源使用。如图15所示，本发明的双极电池或电池组70可设置在车辆80的底板下、也可设置在座位靠背后面或座位下等。
另外，本发明还可适用于双极型以外的层叠结构的锂离子二次电池中。
实施例
以下，列举实施例具体地说明本申请发明，但本申请发明并不受这些实施例的任何限制。
(实施例1)
准备2张厚度15μm的SUS箔作为端部集电体。准备LiMnO2(平均粒径5μm)作为正极活性物质，对其添加调制浆料粘度的溶剂即N-甲基吡咯烷酮(NMP)，制成浆料状，并将所得物质涂布在1张SUS箔的一面，干燥，形成厚度为20μm的正极活性物质层。
同样，准备硬碳(平均粒径6μm、非晶态碳材料)作为负极活性物质，对其添加NMP，制成浆料状，并将所得物质涂布在1张SUS箔的一面，干燥，形成厚度为20μm的负极活性物质层。
将PVdF的低聚物浸染在聚酯无纺布(厚度15μm、肖氏A级为40)中制作狭义的隔膜。接着，将预凝胶溶液浸渍在前述狭义的隔膜中，夹在石英玻璃基板中用紫外线照射15分钟以使前体交联，得到由含有凝胶电解质的隔膜构成的凝胶电解质，前述预凝胶溶液包括如下物质：离子导电性高分子基体的前体即平均分子量7500～9000的单体溶液(聚氧化乙烯与聚氧化丙烯的共聚物)5重量％、作为电解液的PC+EC(PC∶EC＝1∶1(体积比))95重量％、以及1.0M的LiBETI、聚合引发剂(BDK；相对于主体高分子(高分子凝胶电解质的高分子原料)即离子导电性高分子基体的前体为0.01～1质量％)。
将这些按照集电体、正极活性物质层、隔膜、负极活性物质层、集电体的顺序组合，在与正极接触的端部集电体上振动熔敷Al的接片(厚度100μm、宽100mm)，在与负极连接的端部集电体上振动熔敷Cu的接片(厚度100μm、宽100mm)。用3层结构的层压材料将其密封，该层压材料由马来酸改性聚丙烯薄膜、SUS箔、以及尼龙构成。
接着，在80℃加热交联2小时，制作由1层单电池层构成的双极电池。
(实施例2)
正极活性物质层的厚度为28μm、负极活性物质层的厚度为30μm、隔膜的厚度为27μm，除此之外，与实施例1同样地制作双极电池。
(实施例3)
正极活性物质的平均粒径为8μm、作为负极活性物质使用石墨(结晶态碳材料)、负极活性物质的平均粒径为9μm、作为凝胶电解质的骨架使用聚烯烃(肖氏A级为80)、作为集电体使用Cu-Al金属包层、正极活性物质层的厚度为35μm、负极活性物质层的厚度为37μm、隔膜的厚度为33μm，除此之外，与实施例1同样地制作双极电池。
(实施例4)
正极活性物质的平均粒径为2μm、负极活性物质的平均粒径为2μm、作为凝胶电解质的骨架使用芳族聚酰胺(肖氏A级为85)、正极活性物质层的厚度为12μm、负极活性物质层的厚度为12μm、隔膜的厚度为11μm，除此之外，与实施例1同样地制作双极电池。
(实施例5)
作为正极活性物质使用LiNiO2、正极活性物质的平均粒径为0.8μm、负极活性物质的平均粒径为0.8μm、作为凝胶电解质的骨架使用芳族聚酰胺(肖氏A级100)、正极活性物质层的厚度为6μm、负极活性物质层的厚度为6μm、隔膜的厚度为5μm、集电体的厚度为10μm，除此之外，与实施例1同样地制作双极电池。
(实施例6)
作为正极活性物质使用LiNiO2、正极活性物质的平均粒径为0.8μm、负极活性物质的平均粒径为0.8μm、作为凝胶电解质的骨架使用芳族聚酰胺(肖氏A级为90)、隔膜的厚度为14μm、集电体的厚度为10μm，除此之外，与实施例1同样地制作双极电池。
(比较例1)
正极活性物质的平均粒径为8μm、负极活性物质的平均粒径为9μm、正极活性物质层的厚度为40μm、负极活性物质层的厚度为45μm、隔膜的厚度为50μm，除此之外，与实施例1同样地制作双极电池。
(比较例2)
正极活性物质的平均粒径为8μm、负极活性物质的平均粒径为9μm、正极活性物质层的厚度为50μm、负极活性物质层的厚度为55μm、隔膜的厚度为50μm，除此之外，与实施例1同样地制作双极电池。
使用实施例1～6、比较例1～2中制作的双极电池，进行平均降低量的测定、共振位移量的测定、以及热上升和散热时间的测定。各测定方法的详细说明如下述，各测定结果如图18及图19所示。
(平均降低量的测定)
在单电池层的大致中央上设定加速度传感器，测定用脉冲锤(IMPULSE HAMMER)捶击时的加速度传感器的振动光谱。用于测定的各种设定依据JIS B 0908(振动以及冲击传感器的校正方法·基本概念)。所得到的测定光谱通过FET分析器分析，转换成频率和加速度的量纲。对该得到的频率进行平均化和滤波，得到振动传递率光谱。
将前述振动传递率光谱的10～300Hz的平均作为振动平均值。比较基准为：以从比较例1得到的光谱作为振动平均值、以各基准相对于振动平均值的比值作为平均降低量。因此，平均降低量的值越大，显示出比以前的结构具有更优异的防振性。
(共振位移量的测定)
求出在用平均降低量的测定得到的振动传递率光谱最低频率侧出现的最大波峰频率。以下，将前述最大波峰称为第1共振波峰。
(热上升及散热时间的测定)
在接片上安装热电偶，进行60分钟10C的周期试验，测定试验中电池元件的最高到达温度作为热上升。另外，60分钟的周期试验后，停止电流，考查在室温下放置时的温度变化，并测定直至返回到室温的时间。测定最长进行到60分钟，60分钟不返回到室温的情况下，测定结果记为60分以上。
(测定结果)
在图18及图19所示的测定结果中，参照第1共振波峰。比较例1～2中第1共振波峰各自为60Hz、70Hz，在车辆可发生的振动数范围内、即在100Hz以下。因此，比较例1中可知，搭载于车辆时，产生共振。另一方面，实施例1～6中，第1共振波峰均超过100Hz，可知即便搭载于车辆也不会产生共振。
在图18及图19所示的测定结果中，参照振动衰减率时，可知振动衰减率在实施例1～6中均在32％以上，相对于目前结构的比较例1，可明显地衰减振动。
图18及图19所示的测定结果中，参照热上升时，比较例1为30δT、比较例2为25δT，相对于此，本申请发明即便最高值是在20δT。
在试验结果中，参照散热时间。散热时间在比较例1～2中为60分钟以上，相对于此，实施例1～6中，最大为15分钟。从该结果可以看出，如实施例1～6那样，本申请发明的结构可显著提高散热特性。
实施例1～6的双极电池其单电池层的防振性以及散热性优异，因此，可认为电池输出功率也优异。
(实施例7、实施例1的单电池层3层品)
准备厚度15μm的SUS箔作为集电体。作为正极活性物质准备LiMNO2(平均粒径5μm)，对其添加调制浆料粘度的溶剂即N-甲基吡咯烷酮(NMP)，制成浆料状，并将所得物质涂布在SUS箔的一面，干燥，形成厚度为20μm的正极活性物质层。然后，准备硬碳(平均粒径6μm、非晶态碳材料)作为负极活性物质，对其添加NMP，制成浆料状，并将所得物质涂布在SUS箔的另一面，干燥，形成厚度20μm的负极活性物质层。
将交联型凝胶电解质的前体即PVdF的低聚物浸染在聚酯无纺布(厚度15μm、肖氏A级为40)中而制作凝胶电解质的隔膜。接着，将预凝胶溶液浸渍在前述狭义的隔膜中，夹在石英玻璃基板中并用紫外线照射15分钟以使前体交联，得到由含有凝胶电解质的隔膜构成的凝胶电解质，前述预凝胶溶液包括如下物质：离子导电性高分子基体的前体即平均分子量7500～9000的单体溶液(聚氧化乙烯与聚氧化丙烯的共聚物)5重量％、作为电解液的PC+EC(PC∶EC＝1∶1(体积比))95重量％、以及1.0M的LiBETI、聚合引发剂(BDK；相对于主体高分子(高分子凝胶电解质的高分子原料)即离子导电性高分子基体的前体为0.01～1质量％)。
准备2张SUS箔(厚度15μm)作为端部集电体，与上述方法同样操作，仅在一面上分别形成正极活性物质层或负极活性物质层。
然后，将这些组合成层叠3层单电池层的结构，在与正极接触的端部集电体上振动熔敷Al的接片(厚度100μm、宽100mm)，在与负极连接的端部集电体上振动熔敷Cu的接片(厚度100μm、宽100mm)。用3层结构的层压材料将其密封，该层压材料由马来酸改性聚丙烯薄膜、SUS箔、以及尼龙构成。
接着，在80℃加热交联2小时，制作层叠3层单电池层而形成的双极电池。
(实施例8、实施例2的单电池层3层品)
正极活性物质层的厚度为28μm、负极活性物质层的厚度为30μm、隔膜的厚度为27μm，除此之外，和实施例7同样地制作双极电池。
(实施例9、实施例3的单电池层3层品)
正极活性物质的平均粒径为8μm、作为负极活性物质使用石墨(结晶态碳材料)、负极活性物质的平均粒径为9μm、作为凝胶电解质的骨架使用聚烯烃(肖氏A级为80)、作为集电体使用Cu-Al金属包层、正极活性物质层的厚度为35μm、负极活性物质层的厚度为37μm、隔膜的厚度为33μm，除此之外，与实施例7同样地制作双极电池。
(实施例10、实施例4的单电池层3层品)
正极活性物质的平均粒径为2μm、负极活性物质的平均粒径为2μm、作为凝胶电解质的骨架使用芳族聚酰胺(肖氏A级为85)、正极活性物质层的厚度为12μm、负极活性物质层的厚度为12μm、隔膜的厚度为11μm，除此之外，与实施例7同样地制作双极电池。
(实施例11、实施例5的单电池层3层品)
作为正极活性物质使用LiNiO2、正极活性物质的平均粒径为0.8μm、负极活性物质的平均粒径为0.8μm、作为凝胶电解质的骨架使用芳族聚酰胺(肖氏A级为85)、正极活性物质层的厚度为6μm、负极活性物质层的厚度为6μm、隔膜的厚度为5μm、集电体的厚度为10μm，除此之外，与实施例7同样地制作双极电池。
(比较例3、比较例1的单电池层3层品)
正极活性物质层的厚度为40μm、负极活性物质层的厚度为45μm、隔膜的厚度为50μm，除此之外，与实施例7同样地制作双极电池。
(实施例12、实施例3-实施例2-实施例3的3层品)
使用实施例9中制作的端部集电体-正极活性物质层、端部集电体-负极活性物质层夹持实施例2中制作的单电池层，除此之外，与实施例1同样地制作双极电池。
(实施例13、含有实施例5的单电池层3层品)
使用实施例11中制作的端部集电体-正极活性物质层、端部集电体-负极活性物质层夹持下述所述的单电池层，除此之外，与实施例1同样地制作双极电池。
作为正极活性物质使用LiNiO2、正极活性物质的平均粒径为2μm、负极活性物质的平均粒径为2μm，作为凝胶电解质的骨架使用芳族聚酰胺(肖氏A级为85)、正极活性物质层的厚度为10μm、负极活性物质层的厚度为12μm、隔膜的厚度为10μm，除此之外，和实施例1同样地制作单电池层。
使用实施例7～13、比较例3中制作的双极电池，进行平均降低量的测定、共振位移量的测定、以及热上升和散热时间的测定。各测定方法的详细说明如上述。其中，热上升的测定是在位于中央的第2层。各测定结果如图20所示。
(实施例14、实施例4的单电池层10层品)
正极活性物质的平均粒径为2μm、负极活性物质的平均粒径为2μm、作为凝胶电解质的骨架使用芳族聚酰胺(肖氏A级为85)，正极活性物质层的厚度为12μm、负极活性物质层的厚度为12μm、隔膜的厚度为11μm，将8个单电池层与一对端部集电体-活性物质组合，制成层叠10层单电池层而形成的结构，除此之外，与实施例7同样地制作双极电池。
(比较例4、比较例1的单电池层10层品)
正极活性物质层的厚度为40μm、负极活性物质层的厚度为45μm、隔膜的厚度为50μm，将8个单电池层与一对端部集电体-活性物质层组合，形成层叠10层单电池层而形成的结构，除此之外，与实施例7同样地制作双极电池。
使用实施例14、比较例4中制作的双极电池，进行平均降低量的测定、共振位移量的测定、以及热上升和散热时间的测定。各测定方法的详细说明如上述。其中，热上升的测定是在位于中央的第5层。各测定结果如图21所示。
(实施例15、实施例4的单电池层100层品)
正极活性物质的平均粒径为2μm、负极活性物质的平均粒径为2μm、作为凝胶电解质的骨架使用芳族聚酰胺(肖氏A级为85)，正极活性物质层的厚度为12μm、负极活性物质层的厚度为12μm、隔膜的厚度为11μm，将98张的单电池层与一对端部集电体-活性物质层组合，形成层叠100层单电池层的结构，除此之外，与实施例7同样地制作双极电池。
(比较例5、比较例1的单电池层100层品)
正极活性物质层的厚度为40μm、负极活性物质层的厚度为45μm、隔膜的厚度为50μm，将98张的单电池层与一对端部集电体-活性物质层组合，形成层叠100层单电池层而形成的结构，除此之外，与实施例7同样地制作双极电池。
使用实施例15、比较例5中制作的双极电池、进行平均降低量的测定、共振位移量的测定、以及热上升和散热时间的测定。各测定方法的详细说明如上述。其中，热上升的测定是在位于中央的第50层。各测定结果如图22所示。
图16示出实施例15的频率-振动传递率曲线(符号A)、比较例1的双极电池的频率-振动传递率曲线(符号B)。一般的车辆在频率超过100Hz的范围内不产生振动传递率的波峰，实施例15(符号A)在超过100Hz的范围具有振动传递率的波峰，因此，搭载于车辆时不易与车辆的振动产生共振，防振性优异。另一方面、比较例1(符号B)在100Hz以下范围具有振动传递率的波峰，因此，搭载于车辆时容易与车辆的振动产生共振，容易由振动导致输出功率降低。
图17示出实施例15的时间-电池温度曲线(符号A)、比较例1的时间-电池温度曲线(符号B)。从图17可看出，在60分钟的电池温度(最高到达温度)有很大的差异。实施例15由于具有散热性优异的结构，因而最高到达温度比比较例1低。即、抑制了电池的温度上升。另外，从停止电流后的电池温度的降低来看，相对于比较例1在60分钟以后温度降低缓慢，实施例15电池温度的降低较快，电池温度在10分钟左右降低到室温。从这些可以说明本申请发明散热性优异。
工业上的可利用性
根据本发明，可提供一种改善了散热性或防振性的、输出功率优异的双极电池。

Claims (19)

1.双极电池，其特征在于，具有：双极电极，其在集电体的一面形成正极活性物质层、在另一面形成负极活性物质层而形成；隔膜，其与前述双极电极交替层叠地形成，
在包含相邻的前述正极活性物质层、前述隔膜、以及前述负极活性物质层而构成的单电池层中，
前述隔膜的厚度相对于前述正极活性物质层的厚度为0.68倍以上、不足1.0倍，相对于前述负极活性物质层的厚度为0.68倍以上、不足1.0倍。
2.双极电池，其特征在于，在前述单电池层中，前述隔膜的厚度相对于前述正极活性物质层的厚度为0.75～0.95倍、相对于前述负极活性物质层的厚度为0.75～0.95倍。
3.根据权利要求1或2所述的双极电池，其特征在于，前述单电池层的厚度为10～85μm。
4.根据权利要求3所述的双极电池，其特征在于，前述单电池层的厚度为20～50μm。
5.根据权利要求1或2所述的双极电池，其特征在于，选自由前述正极活性物质层、前述隔膜、以及前述负极活性物质层所组成的组中的至少1种的厚度为35μm以下。
6.根据权利要求1或2所述的双极电池，其特征在于，前述隔膜的厚度为20μm以下。
7.根据权利要求1～6任一项所述的双极电池，其特征在于，前述隔膜含有选自由聚酯系树脂、芳族聚酰胺系树脂、以及聚烯烃系树脂所组成的组中的至少1种。
8.根据权利要求1～7任一项所述的双极电池，其特征在于，前述隔膜的透气度为10～400sec/10cc。
9.根据权利要求1～8任一项所述的双极电池，其特征在于，前述隔膜的弯曲度是0.5～2.0。
10.根据权利要求1～9任一项所述的双极电池，其特征在于，前述隔膜含有凝胶电解质。
11.根据权利要求1～10任一项所述的双极电池，其特征在于，前述隔膜的肖氏A级硬度为20～110。
12.根据权利要求1～11任一项所述的双极电池，其特征在于，层叠多层前述单电池层，
至少1层隔膜的肖氏A级硬度与其他隔膜的肖氏A级硬度不同。
13.根据权利要求1～12任一项所述的双极电池，其特征在于，层叠3层以上前述单电池层，
与其他单电池层所含的隔膜的肖氏A级硬度相比，配置在双极电池中心的单电池层所含的隔膜的肖氏A级硬度最小。
14.根据权利要求1～13任一项所述的双极电池，其特征在于，前述正极活性物质层所含的正极活性物质的平均粒径在2μm以下。
15.根据权利要求1～14任一项所述的双极电池，其特征在于，前述正极活性物质层所含的正极活性物质为Li-Mn系复合氧化物。
16.根据权利要求1～15任一项所述的双极电池，其特征在于，前述负极活性物质层所含的负极活性物质的平均粒径在2μm以下。
17.根据权利要求1～16任一项所述的双极电池，其特征在于，前述负极活性物质层所含的负极活性物质由结晶态碳材料或非晶态碳材料构成。
18.电池组，其通过将权利要求1～17任一项所述的双极电池串联或并联连接而形成。
19.车辆，其搭载有权利要求1～17任一项所述的双极电池或权利要求18所述的电池组。
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