JP2017224631A - 電池、電池パック、電子機器、電動車両、蓄電装置および電力システム - Google Patents
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Abstract
【解決手段】電池は、正極活物質層の面積密度S(mg/cm2)が34mg/cm2以上であり、セパレータに含まれる多孔性フィルムの空孔率ε(%)および透気度t(sec/100cc)が所定の式を満たすものである。
【選択図】図1
Description
(化1) LixNiyCozM1(1-y-z)Ob
(式中、M1は、ホウ素(B)、マグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、ケイ素(Si)、リン(P)、硫黄(S)、チタン(Ti)、クロム(Cr)、マンガン(Mn)、鉄(Fe)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、ガリウム(Ga)、ゲルマニウム(Ge)、イットリウム(Y)、ジルコニウム(Zr)、モリブデン(Mo)、銀(Ag)、バリウム(Ba)、タングステン(W)、インジウム(In)、スズ(Sn)、鉛(Pb)およびアンチモン(Sb)から選ばれる1種以上の元素である。x、y、zおよびbはそれぞれ0.8<x≦1.2、0.5≦y≦1.0、0≦z≦0.5、y+z≦1、1.8≦b≦2.2の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、xの値は完全放電状態における値を表している。)
(式)
t=a×Ln(ε)−4.02a+100、且つ、
−1.87×1010×S-4.96≦a≦−40
ε:空孔率(%)
t:透気度(sec/100cc)
S:正極活物質層の面積密度(mg/cm2)
Ln:自然対数
第2の技術は、正極集電体の両面に設けられた正極活物質層を有する正極と、負極と、少なくとも多孔性フィルムを含むセパレータとを備え、正極活物質は、化2で表されるリチウムニッケルコバルトマンガン複合酸化物の少なくとも1種と、ハロゲン元素を含み、正極活物質層の面積密度S(mg/cm2)、多孔性フィルムの空孔率ε(%)および透気度t(sec/100cc)は、下記(式)を満たす電池である。
(化2) LifNigCoiMn(1-g-i-h)M2hO(2-j)
(式中、M2は、マグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、ホウ素(B)、チタン(Ti)、バナジウム(V)、クロム(Cr)、鉄(Fe)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、ジルコニウム(Zr)、モリブデン(Mo)、スズ(Sn)、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)およびタングステン(W)からなる群のうちの少なくとも1種を表す。f、g、h、j、iおよびkは、0.8≦f≦1.2、0<g≦0.5、0≦h≦0.5、g+h+i<1、−0.1≦j≦0.2、0<i≦0.5の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、fの値は完全放電状態における値を表している。)
(式) t=a×Ln(ε)−4.02a+100、且つ、
−1.87×1010×S-4.96≦a≦−40
ε:空孔率(%)
t:透気度(sec/100cc)
S:正極活物質層の面積密度(mg/cm2)
Ln:自然対数
1.第1の実施の形態(電池の例)
2.第2の実施の形態(電池パックの例)
3.第3の実施の形態(蓄電システム等の例)
4.他の実施の形態(変形例)
なお、以下に説明する実施の形態等は本技術の好適な具体例であり、本技術の内容がこれらの実施の形態等に限定されるものではない。また、本明細書に記載された効果はあくまで例示であって限定されるものではなく、また例示した効果と異なる効果が存在することを否定するものではない。
(技術的背景)
まず、本技術の理解を容易にするため、本技術の技術的背景について説明する。例えば、リチウムイオン二次電池等の電池では、18650(直径18mm、且つ、長さ65mm)等の定格サイズにて高容量化および高出力化を行う場合、電流密度が大きくなることで、セパレータの細孔内を移動するリチウムイオンの単位時間当たりの総量(すなわち、電気量)は多くなる。
図1を参照しながら、本技術の第1の実施の形態による電池の構造について説明する。図1は、本技術の第1の実施の形態による電池の一例を示す断面図である。本技術の第1の実施の形態による電池は、例えば、非水電解質電池であり、また、例えば充電および放電が可能な非水電解質二次電池であり、また、例えばリチウムイオン二次電池である。この電池は、いわゆる円筒型と呼ばれるものであり、ほぼ中空円柱状の電池缶11の内部に、図示しない液体状の電解質である非水電解液とともに帯状の正極21と負極22とがセパレータ23を介して巻回された巻回電極体20を有している。
正極21は、例えば、一主面および他主面を有する正極集電体21Aの両面に正極活物質層21Bが設けられた両面形成部を有している。なお、図示はしないが、正極集電体21Aの片面のみに正極活物質層21Bが設けられた片面形成部を有していてもよい。正極集電体21Aは、例えば、アルミニウム箔等の金属箔により構成されている。
(化1)
LixNiyCozM1(1-y-z)Ob
(式中、M1は、ホウ素(B)、マグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、ケイ素(Si)、リン(P)、硫黄(S)、チタン(Ti)、クロム(Cr)、マンガン(Mn)、鉄(Fe)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、ガリウム(Ga)、ゲルマニウム(Ge)、イットリウム(Y)、ジルコニウム(Zr)、モリブデン(Mo)、銀(Ag)、バリウム(Ba)、タングステン(W)、インジウム(In)、スズ(Sn)、鉛(Pb)およびアンチモン(Sb)から選ばれる1種以上の元素である。x、y、zおよびbはそれぞれ0.8<x≦1.2、0.5≦y≦1.0、0≦z≦0.5、y+z≦1、1.8≦b≦2.2の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、xの値は完全放電状態における値を表している。)
LifNigCoiMn(1-g-i-h)M2hO(2-j)
(式中、M2は、マグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、ホウ素(B)、チタン(Ti)、バナジウム(V)、クロム(Cr)、鉄(Fe)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、ジルコニウム(Zr)、モリブデン(Mo)、スズ(Sn)、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)およびタングステン(W)からなる群のうちの少なくとも1種を表す。f、g、h、j、iおよびkは、0.8≦f≦1.2、0<g≦0.5、0≦h≦0.5、g+h+i<1、−0.1≦j≦0.2、0<i≦0.5の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、fの値は完全放電状態における値を表している。)
(化3)
LivMn(2-w)M3wOs
(式中、M3は、コバルト(Co)、ニッケル(Ni)、マグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、ホウ素(B)、チタン(Ti)、バナジウム(V)、クロム(Cr)、鉄(Fe)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、モリブデン(Mo)、スズ(Sn)、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)およびタングステン(W)からなる群のうちの少なくとも1種を表す。v、wおよびsは、0.9≦v≦1.1、0≦w≦0.6、3.7≦s≦4.1の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、vの値は完全放電状態における値を表している。)
(化4)
LiuFerM4(1-r)PO4
(式中、M4は、コバルト(Co)、マンガン(Mn)、ニッケル(Ni)、マグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、ホウ素(B)、チタン(Ti)、バナジウム(V)、ニオブ(Nb)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、モリブデン(Mo)、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)、タングステン(W)およびジルコニウム(Zr)からなる群のうちの少なくとも1種を表す。rは、0<r≦1の範囲内の値である。uは、0.9≦u≦1.1の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、uの値は完全放電状態における値を表している。)
正極材料は、層状構造のニッケル主体のリチウムニッケル複合酸化物として、LixNi0.80Co0.15Al0.05O2(xは上記と同義である)を含むことが好ましい。この場合、LixNi0.80Co0.15Al0.05O2(xは上記と同義である)の含有量は、正極材料の全質量に対して、80質量%以上98質量%以下であることが好ましい。LixNi0.80Co0.15Al0.05O2の含有量が上記範囲内である場合、より高容量な電池を実現でき、且つ、十分な高出力を得ることができる。
導電剤としては、例えばカーボンブラックまたはグラファイト等の炭素材料等が用いられる。
結着剤としては、例えば、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、ポリアクリロニトリル(PAN)、スチレンブタジエンゴム(SBR)およびカルボキシメチルセルロース(CMC)等の樹脂材料、ならびにこれら樹脂材料を主体とする共重合体等から選択される少なくとも1種が用いられる。
正極活物質層21Bの面積密度S(mg/cm2)は、高容量化の観点から、例えば、30mg/cm2以上に設定されている。なお、このように正極活物質層21Bの面積密度S(mg/cm2)を大きくすると、電極の単位面積で反応に奇与するリチウムイオン量が増大する傾向にあり、本技術の所定構造のセパレータを用いなければ、内部抵抗を増大させてしまい、高容量化および高出力化の両立ができなくなる。
電池を完全放電させてから解体して正極板(正極21)を取り出し、溶剤(例えばDMC(ジメチルカーボネート)等)で洗浄した後、充分に乾燥させる。正極集電体21Aの両面に正極活物質層21Bが形成されている部分(両面形成部)を所定の面積(cm2)(打ち抜き面積と称する)で打ち抜き、質量(mg)(質量Aと称する)を測定し、両面ともに合剤層が塗布されていない部分を同様にして打ち抜き、質量(mg)(質量Bと称する)を測定する。そして、下記計算式により算出する。
計算式:面積密度S(mg/cm2)=(質量A−質量B)÷打ち抜き面積
負極22は、例えば、一主面および他主面を有する負極集電体22Aの両面に負極活物質層22Bが設けられた両面形成部を有する構造を有している。なお、図示はしないが、負極集電体22Aの片面のみに負極活物質層22Bが設けられた片面形成部を有しいてもよい。負極集電体22Aは、例えば、銅箔等の金属箔により構成されている。
セパレータ23は、少なくとも多孔性フィルム23aを含む構成とされる。セパレータ23の厚さは、必要な強度を保つことができる厚さ以上であれば任意に設定可能である。セパレータ23の厚さは、正極21および負極22間の絶縁を図り、短絡等を防止するとともに、セパレータ23を介した電池反応を好適に行うためのイオン透過性を有し、かつ電池内において電池反応に寄与する活物質層の体積効率をできるだけ高くできる厚さに設定されることが好ましい。具体的には、セパレータ23の厚さは、例えば3μm以上18μm以下が好ましい。
図3Aに示すように、第1のセパレータは、多孔性フィルム23aのみで構成されたものである。
多孔性フィルム23aは、下記(式)を満たす構造を有するものである。
(式)
t=a×Ln(ε)−4.02a+100、且つ、
−1.87×1010×S-4.96≦a≦−40
ε:空孔率(%)
t:透気度(sec/100cc)
S:正極活物質層の面積密度(mg/cm2)
Ln:自然対数
多孔性フィルム23aは、例えば、以下のように作製できる。例えば、ポリオレフィン樹脂等のポリマーと溶剤(可塑剤)とを高温で混合して調製した均一溶液を、Tダイ法、インフレーション法等でフィルム化したのち、延伸した後、溶剤を別の揮発溶剤で抽出除去することにより、多孔性フィルム23aが形成される。溶剤としては高温でポリマーを溶解する不揮発性の有機溶剤を単独あるいは混合して用いる。ポリマーと溶剤との組み合わせにより相分離の形態が異なり、多孔構造も変化する。延伸の方法は、ロール延伸とテンター延伸による逐次二軸延伸、同時二軸テンターによる同時二軸延伸等が適用可能である。製造工程において、可塑剤の量、延伸倍率および延伸温度の少なくとも何れかを調整することにより、所望の空孔率および所望の透気度を有する多孔性フィルム23aを得ることができる。なお、多孔性フィルム23aの製造方法は、上記例に限定されるものではない。
多孔性フィルム23aの空孔率ε(%)は、良好なイオン導電性を確保する観点から、例えば、20%以上であることが好ましく、物理的な強度を維持しショート発生を抑制する観点から57%以下であることが好ましい。
多孔性フィルム23aの空孔率ε(%)は、重量法を用いて測定することができる。この方法では、多孔性フィルム23aの10箇所を、多孔性フィルム23aの厚さ方向に向けて直径2cmの円形に打ち抜き、打ち抜いた円形フィルムの中心部の厚さhと、フィルムの質量wとをそれぞれ測定する。さらに、上記厚さhおよび質量wを用いて10枚分のフィルムの体積Vと、10枚分のフィルムの質量Wとを求め、以下の式から空孔率ε(%)を算出することができる。
空孔率ε[%]={(ρV−W)/(ρV)}×100
ここで、ρは多孔性フィルム23aの材料の密度である。
多孔性フィルム23aの透気度t(sec/100cc)は、物理的な強度を維持しショート発生を抑制する観点から、100sec/100cc以上であることが好ましく、良好なイオン導電性を確保する観点から、1000sec/100cc以下であることが好ましい。
透気度t(sec/100cc)は、ガーレー透気度である。ガーレー透気度は、JIS P8117に準拠して測定できる。ガーレー透気度は、1.22kPa圧で100ccの空気が膜を透過する秒数を示す。
図3Bに示すように、第2のセパレータは、多孔性フィルム23aおよび該多孔性フィルム23aの少なくとも一方の表面に設けられた表面層23bで構成されたものである。なお、図3Bに示すものは、表面層23bが多孔性フィルム23aの一方の表面に設けられた例である。図示は省略するが、表面層23bが多孔性フィルム23aの両方の表面に設けられていてもよい。
多孔性フィルム23aは、上述したものと同様の構成である。
表面層23bは、樹脂材料と、無機粒子、有機粒子等の粒子とを含む。
樹脂材料は粒子を多孔性フィルム23aの表面に結着するためや粒子同士を結着するために、表面層23bに含有されている。この樹脂材料は、例えば、フィブリル化し、フィブリルが相互連続的に繋がった三次元的なネットワーク構造を有していてもよい。粒子は、この三次元的なネットワーク構造を有する樹脂材料に担持されることにより、互いに連結することなく分散状態を保つことができる。また、樹脂材料はフィブリル化せずに多孔性フィルム23aの表面や粒子同士を結着してもよい。この場合、より高い結着性を得ることができる。
表面層23bを構成する無機粒子としては、電気絶縁性の無機粒子である金属酸化物、金属酸化物水和物、金属水酸化物、金属窒化物、金属炭化物、金属硫化物等を挙げることができる。金属酸化物または金属酸化物水和物としては、酸化アルミニウム(アルミナ、Al2O3)、ベーマイト(Al2O3H2OまたはAlOOH)、酸化マグネシウム(マグネシア、MgO)、酸化チタン(チタニア、TiO2)、酸化ジルコニウム(ジルコニア、ZrO2)、酸化ケイ素(シリカ、SiO2)または酸化イットリウム(イットリア、Y2O3)、酸化亜鉛(ZnO)等を好適に用いることができる。金属窒化物としては、窒化ケイ素(Si3N4)、窒化アルミニウム(AlN)、窒化ホウ素(BN)または窒化チタン(TiN)等を好適に用いることができる。金属炭化物としては、炭化ケイ素(SiC)または炭化ホウ素(B4C)等を好適に用いることができる。金属硫化物としては、硫酸バリウム(BaSO4)等を好適に用いることができる。金属水酸化物としては水酸化アルミニウム(Al(OH)3)等を用いることができる。また、ゼオライト(M2/nO・Al2O3・xSiO2・yH2O、Mは金属元素、x≧2、y≧0)等の多孔質アルミノケイ酸塩、タルク(Mg3Si4O10(OH)2)等の層状ケイ酸塩、チタン酸バリウム(BaTiO3)またはチタン酸ストロンチウム(SrTiO3)等の鉱物を用いてもよい。また、Li2O4、Li3PO4、LiF等のリチウム化合物を用いてもよい。黒鉛、カーボンナノチューブ、ダイヤモンド等の炭素材料を用いてもよい。中でも、アルミナ、ベーマイト、タルク、チタニア(特にルチル型構造を有するもの)、シリカまたはマグネシアを用いることが好ましく、アルミナまたはベーマイトを用いることがより好ましい。
有機粒子を構成する材料としては、ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレン等の含フッ素樹脂、フッ化ビニリデン−テトラフルオロエチレン共重合体、エチレン−テトラフルオロエチレン共重合体等の含フッ素ゴム、スチレン−ブタジエン共重合体またはその水素化物、アクリロニトリル−ブタジエン共重合体またはその水素化物、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体またはその水素化物、メタクリル酸エステル−アクリル酸エステル共重合体、スチレン−アクリル酸エステル共重合体、アクリロニトリル−アクリル酸エステル共重合体、エチレンプロピレンラバー、ポリ酢酸ビニル等、エチルセルロース、メチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、カルボキシメチルセルロース等のセルロース誘導体、ポリフェニレンエーテル、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリフェニレンスルフィド、ポリエーテルイミド、ポリイミド、全芳香族ポリアミド(アラミド)等のポリアミド、ポリアミドイミド、ポリアクリロニトリル、ポリビニルアルコール、ポリエーテル、アクリル酸樹脂またはポリエステル等の融点およびガラス転移温度の少なくとも一方が180℃以上の高い耐熱性を有する樹脂、フェノール樹脂、エポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂等が挙げられる。これら材料は、単独で用いてもよいし、2種以上を混合して用いてもよい。有機粒子の形状は特に限定されるものではなく、球状、繊維状、針状、鱗片状、板状およびランダム形状等のいずれも用いることができる。
非水電解液は、電解質塩と、この電解質塩を溶解する非水溶媒とを含む。
(正極の製造方法)
正極材料と、導電剤と、結着剤とを混合して正極合剤を調製し、この正極合剤をN−メチル−2−ピロリドン等の溶剤に分散させてペースト状の正極合剤スラリーを作製する。次に、この正極合剤スラリーを正極集電体21Aに塗布し溶剤を乾燥させ、ロールプレス機等により圧縮成型することにより正極活物質層21Bを形成し、正極21を作製する。
負極材料と、結着剤とを混合して負極合剤を調製し、この負極合剤をN−メチル−2−ピロリドン等の溶剤に分散させてペースト状の負極合剤スラリーを作製する。次に、この負極合剤スラリーを負極集電体22Aに塗布し溶剤を乾燥させ、ロールプレス機等により圧縮成型することにより負極活物質層22Bを形成し、負極22を作製する。
非水電解液は、非水溶媒に対して電解質塩を溶解させて調製する。
正極集電体21Aに正極リード25を溶接等により取り付けると共に、負極集電体22Aに負極リード26を溶接等により取り付ける。その後、正極21と負極22とを本技術のセパレータ23を介して巻回し巻回電極体20とする。
(電池パックの例)
図4は、本技術の第1の実施の形態による電池(以下、二次電池と適宜称する)を電池パックに適用した場合の回路構成例を示すブロック図である。電池パックは、組電池301、外装、充電制御スイッチ302aと、放電制御スイッチ303a、を備えるスイッチ部304、電流検出抵抗307、温度検出素子308、制御部310を備えている。
上述した本技術の第1の実施の形態による電池およびこれを用いた第2の実施の形態による電池パックは、例えば電子機器や電動車両、蓄電装置等の機器に搭載または電力を供給するために使用することができる。
本技術の電池を用いた蓄電装置を住宅用の蓄電システムに適用した例について、図5を参照して説明する。例えば住宅401用の蓄電システム400においては、火力発電402a、原子力発電402b、水力発電402c等の集中型電力系統402から電力網409、情報網412、スマートメータ407、パワーハブ408等を介し、電力が蓄電装置403に供給される。これと共に、家庭内の発電装置404等の独立電源から電力が蓄電装置403に供給される。蓄電装置403に供給された電力が蓄電される。蓄電装置403を使用して、住宅401で使用する電力が給電される。住宅401に限らずビルに関しても同様の蓄電システムを使用できる。
本技術を車両用の蓄電システムに適用した例について、図6を参照して説明する。図6に、本技術が適用されるシリーズハイブリッドシステムを採用するハイブリッド車両の構成の一例を概略的に示す。シリーズハイブリッドシステムはエンジンで動かす発電機で発電された電力、あるいはそれをバッテリーに一旦貯めておいた電力を用いて、電力駆動力変換装置で走行する車である。
(正極の作製)
バインダ(結着剤)としてポリフッ化ビニリデン5g、導電剤としてカーボンブラック10gおよび正極活物質としてLiNi0.80Co0.15Al0.05O285gを混合し、これにN−メチル−2−ピロリドン(以下、NMPと称する)を加え、ペースト状の正極合剤スラリーを作製した。なお、NMPの量は集電体であるアルミ箔上に塗布できるペーストになるように、適宜調整した。
バインダ(結着剤)としてポリフッ化ビニリデン3g、および負極活物質として天然黒鉛95gを混合し、これにN−メチル−2−ピロリドン(以下、NMP)を加え、ペースト状の負極合剤スラリーを作製した。なお、NMPの量は負極集電体である銅箔上に塗布できるペーストになるように、適宜調整した。
セパレータとして、以下のポリエチレンフィルムを作製した。重量平均分子量(Mw)が2.5×106の超高分子量ポリエチレン2質量部と、重量平均分子量(Mw)が2.4×105のポリエチレン13質量部とを混合した原料樹脂と、所望の空孔率および透気度(実施例1では空孔率35%、透気度394sec/100cc)に応じた量で流動パラフィンとを混合し、ポリエチレン組成物の溶液を調製した。
電解液は、エチレンカーボネート(EC):ジメチルカーボネート(DMC)=25:75(質量比)の混合物を溶媒とし、この溶媒に、支持塩として6フッ化リン酸リチウム(LiPF6)を1.1mol/lとなるように溶解したものを用いた。
正極と負極を所定の大きさに裁断し、正極活物質層が形成されていない未形成部にそれぞれ集電タブを超音波溶接した。集電タブとして、正極にはアルミニウムのリード片、負極にはニッケルのリード片をそれぞれ用いた。その後、多孔性のポリエチレンフィルムからなるセパレータを正極および負極で挟みながら巻回した。この巻回体を電池缶に挿入し、負極タブを電池缶の缶底に抵抗溶接により接続し、正極タブには正極蓋を超音波溶接により接続した。次に、電解液を注液し、その後、正極蓋を電池缶にかしめて密封し、目的のリチウムイオン二次電池を得た。
正極活物質層の面積密度を32mg/cm2に調整した。セパレータとして、膜厚12μm、空孔率42%、透気度152sec/100ccのポリエチレンフィルムを作製した。以上のこと以外は、実施例1と同様にして、リチウムイオン二次電池を作製した。
正極活物質層の面積密度を33mg/cm2に調整した。セパレータとして、膜厚12μm、空孔率42%、透気度113sec/100ccのポリエチレンフィルムを作製した。以上のこと以外は、実施例1と同様にして、リチウムイオン二次電池を作製した。
正極活物質層の面積密度を34mg/cm2に調整した。セパレータとして、膜厚9μm、空孔率35%、透気度197sec/100ccのポリエチレンフィルムを作製した。以上のこと以外は、実施例1と同様にして、リチウムイオン二次電池を作製した。
正極活物質層の面積密度を35mg/cm2に調整した。セパレータとして、膜厚7μm、空孔率32%、透気度206sec/100ccのポリエチレンフィルムを作製した。以上のこと以外は、実施例1と同様にして、リチウムイオン二次電池を作製した。
正極活物質層の面積密度を37mg/cm2に調整した。セパレータとして、膜厚16μm、空孔率45%、透気度166sec/100ccのポリエチレンフィルムを作製した。以上のこと以外は、実施例1と同様にして、リチウムイオン二次電池を作製した。
正極活物質層の面積密度を40mg/cm2に調整した。セパレータとして、膜厚16μm、空孔率49%、透気度120sec/100ccのポリエチレンフィルムを作製した。以上のこと以外は、実施例1と同様にして、リチウムイオン二次電池を作製した。
正極活物質層の面積密度を42mg/cm2に調整した。セパレータとして、膜厚7μm、空孔率44%、透気度110sec/100ccのポリエチレンフィルムを作製した。以上のこと以外は、実施例1と同様にして、リチウムイオン二次電池を作製した。
正極活物質層の面積密度を43mg/cm2に調整した。セパレータとして、膜厚5μm、空孔率35%、透気度119sec/100ccのポリエチレンフィルムを作製した。以上のこと以外は、実施例1と同様にして、リチウムイオン二次電池を作製した。
正極活物質層の面積密度を45mg/cm2に調整した。セパレータとして、膜厚7μm、空孔率40%、透気度121sec/100ccのポリエチレンフィルムを作製した。以上のこと以外は、実施例1と同様にして、リチウムイオン二次電池を作製した。
正極活物質層の面積密度を49mg/cm2に調整した。セパレータとして、膜厚16μm、空孔率46%、透気度113sec/100ccのポリエチレンフィルムを作製した。以上のこと以外は、実施例1と同様にして、リチウムイオン二次電池を作製した。
セパレータとして、膜厚16μm、空孔率36%、透気度451sec/100ccのポリチレンフィルムを作製したこと以外は、実施例1と同様にして、リチウムイオン二次電池を作製した。
セパレータとして、膜厚16μm、空孔率38%、透気度505sec/100ccのポリチレンフィルムを作製したこと以外は、実施例1と同様にして、リチウムイオン二次電池を作製した。
セパレータとして、膜厚16μm、空孔率35%、透気度445sec/100ccのポリチレンフィルムを作製したこと以外は、実施例2と同様にして、リチウムイオン二次電池を作製した。
セパレータとして、膜厚12μm、空孔率35%、透気度389sec/100ccのポリチレンフィルムを作製したこと以外は、実施例3と同様にして、リチウムイオン二次電池を作製した。
セパレータとして、膜厚9μm、空孔率29%、透気度423sec/100ccのポリチレンフィルムを作製したこと以外は、実施例4と同様にして、リチウムイオン二次電池を作製した。
セパレータとして、膜厚12μm、空孔率34%、透気度405sec/100ccのポリチレンフィルムを作製したこと以外は、実施例5と同様にして、リチウムイオン二次電池を作製した。
セパレータとして、膜厚9μm、空孔率33%、透気度276sec/100ccのポリチレンフィルムを作製したこと以外は、実施例6と同様にして、リチウムイオン二次電池を作製した。
セパレータとして、膜厚12μm、空孔率39%、透気度249sec/100ccのポリチレンフィルムを作製したこと以外は、実施例6と同様にして、リチウムイオン二次電池を作製した。
セパレータとして、膜厚16μm、空孔率42%、透気度235sec/100ccのポリチレンフィルムを作製したこと以外は、実施例6と同様にして、リチウムイオン二次電池を作製した。
セパレータとして、膜厚16μm、空孔率42%、透気度163sec/100ccのポリチレンフィルムを作製したこと以外は、実施例7と同様にして、リチウムイオン二次電池を作製した。
セパレータとして、膜厚12μm、空孔率42%、透気度152sec/100ccのポリチレンフィルムを作製したこと以外は、実施例9と同様にして、リチウムイオン二次電池を作製した。
セパレータとして、膜厚9μm、空孔率35%、透気度197sec/100ccのポリチレンフィルムを作製したこと以外は、実施例9と同様にして、リチウムイオン二次電池を作製した。
セパレータとして、膜厚7μm、空孔率32%、透気度206sec/100ccのポリチレンフィルムを作製したこと以外は、実施例9と同様にして、リチウムイオン二次電池を作製した。
セパレータとして、膜厚12μm、空孔率38%、透気度157sec/100ccのポリチレンフィルムを作製したこと以外は、実施例11と同様にして、リチウムイオン二次電池を作製した。
セパレータの空孔率は、重量法を用いて測定した。この方法では、セパレータの10箇所を、セパレータの厚さ方向に向けて直径2cmの円形に打ち抜き、打ち抜いた円形フィルムの中心部の厚さhとフィルムの質量wをそれぞれ測定した。さらに、上記厚さhおよび質量wを用いてセパレータ10枚分のフィルムの体積Vと、10枚分のフィルムの質量Wとを求め、以下の式から空孔率を求めた。
空孔率[%]={(ρV−W)/(ρV)}×100
ρ:セパレータ材料の密度
なお、質量測定器は、電子天秤(ザルトリウス株式会社製、MC210P)を用いた。
透気度は、ガーレー透気度である。ガーレー透気度は、JIS P8117に準拠して測定した。なお、測定機は、透気抵抗度測定器((株)東洋精機製作所製、G−B2C)を用いた。
電池を完全放電させてから解体して正極板を取り出し、溶剤(DMC:ジメチルカーボネート)で洗浄した後、充分に乾燥させた。正極集電体の両面に正極活物質層が形成されている部分(両面形成部)を所定の面積(打ち抜き面積)で打ち抜き、質量(mg)(質量Aと称する)を測定し、両面ともに合剤層が塗布されていない部分を同様にして打ち抜き、質量(mg)(質量Bと称する)を測定した。そして、下記計算式により算出した。
計算式:面積密度(mg/cm2)=(質量A−質量B)÷打ち抜き面積
作製した電池の高出力特性を評価するため、以下の高負荷充放電試験を行った。
作製した電池を23℃にて、0.1Cの定電流で4.2Vとなるまで充電し、その後4.2Vで2.5時間定電圧充電を行った。30分休止後に0.1Cの定電流で2.5Vまで定電流放電を行った。この操作を2回行い、2回目の放電容量を電池の低負荷放電容量とした。次に同じ電池で上記の条件で充電した後、12Cの定電流で放電を行い、高負荷放電容量を求めた。
t=a×Ln(ε)−4.02a+100、且つ、
−1.87×1010×S-4.96≦a≦−40
ε:空孔率(%)
t:透気度(sec/100cc)
S:正極活物質層の面積密度(mg/cm2)
Ln:自然対数
図8A:S=31(mg/cm2)のε−t座標平面、図8B:S=32(mg/cm2)のε−t座標平面
図9A:S=33(mg/cm2)のε−t座標平面、図9B:S=34(mg/cm2)のε−t座標平面
図10A:S=35(mg/cm2)のε−t座標平面、図10B:S=37(mg/cm2)のε−t座標平面
図11A:S=40(mg/cm2)のε−t座標平面、図11B:S=42(mg/cm2)のε−t座標平面
図12A:S=43(mg/cm2)のε−t座標平面、図12B:S=45(mg/cm2)のε−t座標平面
図13:S=49(mg/cm2)のε−t座標平面
領域S1:S=31(mg/cm2)、tmin≦t≦tmax
tmin:a×Ln(ε)−4.02a+100(a=−40)
tmax:a×Ln(ε)−4.02a+100(a=−1.87×1010×31-4.96)
領域S2:S=32(mg/cm2)、tmin≦t≦tmax
tmin:a×Ln(ε)−4.02a+100(a=−40)
tmax:a×Ln(ε)−4.02a+100(a=−1.87×1010×32-4.96)
領域S3:S=33(mg/cm2)、tmin≦t≦tmax
tmin:a×Ln(ε)−4.02a+100(a=−40)
tmax:a×Ln(ε)−4.02a+100(a=−1.87×1010×33-4.96)
領域S4:S=34(mg/cm2)、tmin≦t≦tmax
tmin:a×Ln(ε)−4.02a+100(a=−40)
tmax:a×Ln(ε)−4.02a+100(a=−1.87×1010×34-4.96)
領域S5:S=35(mg/cm2)、tmin≦t≦tmax
tmin:a×Ln(ε)−4.02a+100(a=−40)
tmax:a×Ln(ε)−4.02a+100(a=−1.87×1010×35-4.96)
領域S6:S=37(mg/cm2)、tmin≦t≦tmax
tmin:a×Ln(ε)−4.02a+100(a=−40)
tmax:a×Ln(ε)−4.02a+100(a=−1.87×1010×37-4.96)
領域S7:S=40(mg/cm2)、tmin≦t≦tmax
tmin:a×Ln(ε)−4.02a+100(a=−40)
tmax:a×Ln(ε)−4.02a+100(a=−1.87×1010×40-4.96)
領域S8:S=42(mg/cm2)、tmin≦t≦tmax
tmin:a×Ln(ε)−4.02a+100(a=−40)
tmax:a×Ln(ε)−4.02a+100(a=−1.87×1010×42-4.96)
領域S9:S=43(mg/cm2)、tmin≦t≦tmax
tmin:a×Ln(ε)−4.02a+100(a=−40)
tmax:a×Ln(ε)−4.02a+100(a=−1.87×1010×43-4.96)
領域S10:S=45(mg/cm2)、tmin≦t≦tmax
tmin:a×Ln(ε)−4.02a+100(a=−40)
tmax:a×Ln(ε)−4.02a+100(a=−1.87×1010×45-4.96)
領域S11:S=49(mg/cm2)、tmin≦t≦tmax
tmin:a×Ln(ε)−4.02a+100(a=−40)
tmax:a×Ln(ε)−4.02a+100(a=−1.87×1010×49-4.96)
本技術は、上述した本技術の実施の形態に限定されるものでは無く、本技術の要旨を逸脱しない範囲内で様々な変形や応用が可能である。
正極集電体および正極活物質を含み且つ上記正極集電体の両面に設けられた正極活物質層を有する正極と、
負極と、
少なくとも多孔性フィルムを含むセパレータと、
電解質と
を備え、
上記正極活物質は、層状構造を有し、且つ、ニッケル含有量が高く、且つ、リチウムとニッケルとを少なくとも含むニッケル主体のリチウムニッケル複合酸化物、層状構造を有し、且つ、ニッケル含有量が低く、且つ、少なくともリチウムとニッケルとコバルトとマンガンとを含むリチウムニッケルコバルトマンガン複合酸化物、スピネル構造を有し、且つ、少なくともリチウムとマンガンとを含むリチウムマンガン複合酸化物、および、オリビン構造を有し、且つ、少なくともリチウムと鉄とリンとを含むリン酸鉄リチウム化合物よりなる群から選ばれた1以上を有し、
上記正極活物質層の面積密度S(mg/cm2)は、30mg/cm2以上であり、
上記多孔性フィルムの空孔率ε(%)および透気度t(sec/100cc)は、下記(式)を満たす電池。
(式)
t=a×Ln(ε)−4.02a+100、且つ、
−1.87×1010×S-4.96≦a≦−40
ε:空孔率(%)
t:透気度(sec/100cc)
S:正極活物質層の面積密度(mg/cm2)
Ln:自然対数
[2]
上記正極活物質層の面積密度は、50mg/cm2以下である[1]に記載の電池。
[3]
上記ニッケル主体のリチウムニッケル複合酸化物は、化1で表される複合酸化物の少なくとも1種である[1]〜[2]の何れかに記載の電池。
(化1)
LixNiyCozM1(1-y-z)Ob
(式中、M1は、ホウ素(B)、マグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、ケイ素(Si)、リン(P)、硫黄(S)、チタン(Ti)、クロム(Cr)、マンガン(Mn)、鉄(Fe)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、ガリウム(Ga)、ゲルマニウム(Ge)、イットリウム(Y)、ジルコニウム(Zr)、モリブデン(Mo)、銀(Ag)、バリウム(Ba)、タングステン(W)、インジウム(In)、スズ(Sn)、鉛(Pb)およびアンチモン(Sb)から選ばれる1種以上の元素である。x、y、zおよびbはそれぞれ0.8<x≦1.2、0.5≦y≦1.0、0≦z≦0.5、y+z≦1、1.8≦b≦2.2の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、xの値は完全放電状態における値を表している。)
[4]
上記リチウムニッケルコバルトマンガン複合酸化物は、化2で表される複合酸化物の少なくとも1種である[1]〜[3]の何れかに記載の電池。
(化2)
LifNigCoiMn(1-g-i-h)M2hO(2-j)
(式中、M2は、マグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、ホウ素(B)、チタン(Ti)、バナジウム(V)、クロム(Cr)、鉄(Fe)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、ジルコニウム(Zr)、モリブデン(Mo)、スズ(Sn)、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)およびタングステン(W)からなる群のうちの少なくとも1種を表す。f、g、h、j、iおよびkは、0.8≦f≦1.2、0<g≦0.5、0≦h≦0.5、g+h+i<1、−0.1≦j≦0.2、0<i≦0.5の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、fの値は完全放電状態における値を表している。)
[5]
上記リチウムマンガン複合酸化物は、化3で表される複合酸化物の少なくとも1種である[1]〜[4]の何れかに記載の電池。
(化3)
LivMn(2-w)M3wOs
(式中、M3は、コバルト(Co)、ニッケル(Ni)、マグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、ホウ素(B)、チタン(Ti)、バナジウム(V)、クロム(Cr)、鉄(Fe)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、モリブデン(Mo)、スズ(Sn)、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)およびタングステン(W)からなる群のうちの少なくとも1種を表す。v、wおよびsは、0.9≦v≦1.1、0≦w≦0.6、3.7≦s≦4.1の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、vの値は完全放電状態における値を表している。)
[6]
上記リン酸鉄リチウム化合物は、化4で表されるリン酸化合物の少なくとも1種である[1]〜[5]の何れかに記載の電池。
(化4)
LiuFerM4(1-r)PO4
(式中、M4は、コバルト(Co)、マンガン(Mn)、ニッケル(Ni)、マグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、ホウ素(B)、チタン(Ti)、バナジウム(V)、ニオブ(Nb)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、モリブデン(Mo)、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)、タングステン(W)およびジルコニウム(Zr)からなる群のうちの少なくとも1種を表す。rは、0<r≦1の範囲内の値である。uは、0.9≦u≦1.1の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、uの値は完全放電状態における値を表している。)
[7]
上記正極活物質は、上記ニッケル主体のリチウムニッケル複合酸化物として、LixNi0.80Co0.15Al0.05O2(xは上記と同義である)を含み、
上記LixNi0.80Co0.15Al0.05O2の含有量は、上記正極活物質の全質量に対して、80質量%以上98質量%以下である[1]〜[6]の何れかに記載の電池。
[8]
上記正極活物質は、上記リチウムニッケルコバルトマンガン複合酸化物および上記リチウムマンガン複合酸化物の混合物であり、
上記リチウムニッケルコバルトマンガン複合酸化物および上記リチウムマンガン複合酸化物の混合物の質量比(リチウムニッケルコバルトマンガン複合酸化物の質量:リチウムマンガン複合酸化物の質量)は、5:5〜9:1の範囲内である[1]、[2]、[4]および[5]の何れかに記載の電池。
[9]
上記正極活物質は、上記ニッケル主体のリチウムニッケル複合酸化物または上記ニッケル主体のリチウムニッケル複合酸化物および上記リチウムマンガン複合酸化物の混合物からなる一の正極活物質であり、
上記一の正極活物質の質量比(ニッケル主体のリチウムニッケル複合酸化物の質量:リチウムマンガン複合酸化物の質量)は、5:5〜10:0の範囲内である[1]、[2]、[3]および[5]の何れかに記載の電池。
[10]
上記セパレータは、上記多孔性フィルムの少なくとも一方の主面に設けられた、粒子および樹脂を含む表面層をさらに含む[1]〜[9]の何れかに記載の電池。
[11]
上記多孔性フィルムは、ポリオレフィン樹脂フィルムである[1]〜[10]の何れかに記載の電池。
[12]
上記セパレータの厚さは、3μm以上18μm以下である[1]〜[11]の何れかに記載の電池。
[13]
[1]〜[12]の何れかに記載の電池と、
上記電池を制御する制御部と、
上記電池を内包する外装と
を有する電池パック。
[14]
[1]〜[12]の何れかに記載の電池を有し、上記電池から電力の供給を受ける電子機器。
[15]
[1]〜[12]の何れかに記載の電池と、
上記電池から電力の供給を受けて車両の駆動力に変換する変換装置と、
上記電池に関する情報に基づいて車両制御に関する情報処理を行う制御装置と
を有する電動車両。
[16]
[1]〜[12]の何れかに記載の電池を有し、上記電池に接続される電子機器に電力を供給する蓄電装置。
[17]
他の機器とネットワークを介して信号を送受信する電力情報制御装置を備え、
上記電力情報制御装置が受信した情報に基づき、上記電池の充放電制御を行う[16]に記載の蓄電装置。
[18]
[1]〜[12]の何れかに記載の電池から電力の供給を受け、または、発電装置もしくは電力網から上記電池に電力が供給される電力システム。
Claims (17)
- 正極集電体の両面に設けられた正極活物質層を有する正極と、
負極と、
少なくとも多孔性フィルムを含むセパレータと
を備え、
上記正極活物質は、化1で表されるリチウムニッケル複合酸化物の少なくとも1種と、ハロゲン元素を含み、上記正極活物質層の面積密度S(mg/cm2)、上記多孔性フィルムの空孔率ε(%)および透気度t(sec/100cc)は、下記(式)を満たす電池。
(化1) LixNiyCozM1(1-y-z)Ob
(式中、M1は、ホウ素(B)、マグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、ケイ素(Si)、リン(P)、硫黄(S)、チタン(Ti)、クロム(Cr)、マンガン(Mn)、鉄(Fe)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、ガリウム(Ga)、ゲルマニウム(Ge)、イットリウム(Y)、ジルコニウム(Zr)、モリブデン(Mo)、銀(Ag)、バリウム(Ba)、タングステン(W)、インジウム(In)、スズ(Sn)、鉛(Pb)およびアンチモン(Sb)から選ばれる1種以上の元素である。x、y、zおよびbはそれぞれ0.8<x≦1.2、0.5≦y≦1.0、0≦z≦0.5、y+z≦1、1.8≦b≦2.2の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、xの値は完全放電状態における値を表している。)
(式) t=a×Ln(ε)−4.02a+100、且つ、
−1.87×1010×S-4.96≦a≦−40
ε:空孔率(%)
t:透気度(sec/100cc)
S:正極活物質層の面積密度(mg/cm2)
Ln:自然対数 - 正極集電体の両面に設けられた正極活物質層を有する正極と、
負極と、
少なくとも多孔性フィルムを含むセパレータと
を備え、
上記正極活物質は、化2で表されるリチウムニッケルコバルトマンガン複合酸化物の少なくとも1種と、ハロゲン元素を含み、上記正極活物質層の面積密度S(mg/cm2)、上記多孔性フィルムの空孔率ε(%)および透気度t(sec/100cc)は、下記(式)を満たす電池。
(化2) LifNigCoiMn(1-g-i-h)M2hO(2-j)
(式中、M2は、マグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、ホウ素(B)、チタン(Ti)、バナジウム(V)、クロム(Cr)、鉄(Fe)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、ジルコニウム(Zr)、モリブデン(Mo)、スズ(Sn)、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)およびタングステン(W)からなる群のうちの少なくとも1種を表す。f、g、h、j、iおよびkは、0.8≦f≦1.2、0<g≦0.5、0≦h≦0.5、g+h+i<1、−0.1≦j≦0.2、0<i≦0.5の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、fの値は完全放電状態における値を表している。)
(式) t=a×Ln(ε)−4.02a+100、且つ、
−1.87×1010×S-4.96≦a≦−40
ε:空孔率(%)
t:透気度(sec/100cc)
S:正極活物質層の面積密度(mg/cm2)
Ln:自然対数 - 上記セパレータは、上記多孔性フィルムの少なくとも一方の主面に設けられた、粒子および樹脂を含む表面層をさらに含む請求項1または2に記載の電池。
- 上記多孔性フィルムは、ポリオレフィン樹脂フィルムである請求項1乃至3のいずれか一に記載の電池。
- 上記セパレータの厚さは、3μm以上18μm以下である請求項1乃至4のいずれか一に記載の電池。
- 上記負極は、炭素(C)、マグネシウム(Mg)、ホウ素(B)、アルミニウム(Al)、チタン(Ti)、ガリウム(Ga)、インジウム(In)、ケイ素(Si)、ゲルマニウム(Ge)、スズ(Sn)、鉛(Pb)、ビスマス(Bi)、カドミウム(Cd)、銀(Ag)、亜鉛(Zn)、ハフニウム(Hf)、ジルコニウム(Zr)、イットリウム(Y)、パラジウム(Pd)または白金(Pt)を含む請求項1乃至5のいずれか一に記載の電池。
- 上記負極は、ケイ素およびケイ素以外の第2の構成元素を含む合金を含み、
上記第2の構成元素として、スズ(Sn)、ニッケル(Ni)、銅(Cu)、鉄(Fe)、コバルト(Co)、マンガン(Mn)、亜鉛(Zn)、インジウム(In)、銀(Ag)、チタン(Ti)、ゲルマニウム(Ge)、ビスマス(Bi)、アンチモン(Sb)およびクロム(Cr)からなる群のうちの少なくとも1種を含む請求項1乃至6のいずれか一に記載の電池。 - 上記負極は、スズおよびスズ以外の第2の構成元素を含む合金を含み、
上記第2の構成元素として、ケイ素(Si)、ニッケル(Ni)、銅(Cu)、鉄(Fe)、コバルト(Co)、マンガン(Mn)、亜鉛(Zn)、インジウム(In)、銀(Ag)、チタン(Ti)、ゲルマニウム(Ge)、ビスマス(Bi)、アンチモン(Sb)およびクロム(Cr)からなる群のうちの少なくとも1種を含む請求項1乃至6のいずれか一に記載の電池。 - 上記負極は、スズ(Sn)の化合物またはケイ素(Si)の化合物を含み、
上記化合物は、それぞれ、酸素(O)または炭素(C)を含む請求項1乃至6のいずれか一に記載の電池。 - 上記化合物は、さらに、請求項7または8に列挙した第2の構成元素のいずれかを含む請求項9に記載の電池。
- 上記負極は、チタン酸リチウム、酸化鉄、酸化ルテニウムまたは酸化モリブデンを含む請求項1乃至5のいずれか一に記載の電池。
- 請求項1乃至11のいずれか一に記載の電池と、
上記電池を制御する制御部と、
上記電池を内包する外装と
を有する電池パック。 - 請求項1乃至11のいずれか一に記載の電池を有し、上記電池から電力の供給を受ける電子機器。
- 請求項1乃至11のいずれか一に記載の電池と、
上記電池から電力の供給を受けて車両の駆動力に変換する変換装置と、
上記電池に関する情報に基づいて車両制御に関する情報処理を行う制御装置と
を有する電動車両。 - 請求項1乃至11のいずれか一に記載の電池を有し、上記電池に接続される電子機器に電力を供給する蓄電装置。
- 他の機器とネットワークを介して信号を送受信する電力情報制御装置を備え、
上記電力情報制御装置が受信した情報に基づき、上記電池の充放電制御を行う請求項15に記載の蓄電装置。 - 請求項1乃至11のいずれか一に記載の電池から電力の供給を受け、または、発電装置もしくは電力網から上記電池に電力が供給される電力システム。
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