CN101011466B - 钩吻总生物碱的提取方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种制备钩吻总生物碱的方法，该方法是：75％～95％的低级醇加热回流提取钩吻干粉→将提取液浓缩至无醇味得浸膏→用稀盐酸调至中性→乙酸乙酯萃取，取有机层→用浓氨水调至pH 11→氯仿萃取，取有机层→减压回收氯仿→乙醇重结晶。采用本发明方法制备总生物碱的得率高，纯度高，且制备过程安全，成本低，有利于工业化大规模生产。
Description
技术领域
本发明涉及一种动物饲料，更进一步涉及从植物材料中提取的猪饲料添加剂的方法，具体涉及钩吻总生物碱的提取方法。
背景技术
钩吻又称大茶叶、断肠草、猪人参等，系马钱科胡曼藤属植物，在我国广泛分布于两广、四川、福建及云南等省，是世界闻名的剧毒植物。钩吻中的活性物质为钩吻总生物碱，主要含钩吻素子、钩吻素甲、钩吻素寅、钩吻素卯、钩吻素辰、钩吻素酉、钩吻素丁、钩吻素戊、钩吻素己、钩吻素庚等多种氧化吲哚生物碱。以往研究表明，钩吻总碱具有多种的药理作用，如抗炎镇痛、抑制呼吸中枢和心脏收缩作用、松弛平滑肌、抑制血小板聚集、散瞳、促进巨噬细胞吞噬等作用(陆健敏.齐子荣.刘国廉.等.钩吻碱注射液对肿瘤细胞增殖能力的影响[J].癌症，1990.9(6)：472-474；张兰兰.钩吻化学成分与药理研究进展[M].中药材，2003，6(26)：451-4)；作为兽用，中国古代文献就有钩吻的记载，如《唐本草》记载“羊食其叶则大肥”，《本草纲目》、《广西中药志》及《广东兽医常用草药》等均有钩吻的记载，称之有“杀虫、健胃、催肥之效”。目前已有以钩吻末组成的复方用于畜禽增重，疗效较为显著。但原药材不经提取，含有较多的非有效成分，不仅制剂重量和体积较大，而且影响动物适口性及对有效成分的吸收利用，难以准确掌握剂量。
《均匀设计与正交设计在钩吻生物总碱提取工艺筛选研究中的应用》一文公开了一种提取钩吻生物总碱的的方法：取原料1.0kg粉碎为30～40目的粗粉，加入3％NaOH溶液1000ml浸泡、拌匀、阴干，2d后于70℃烘箱烘4-5h，备用。将烘干的药粉加入氯仿或70～95％乙醇使固液比为1∶6.5～8.5，然后放入10000ml提取瓶中回流提取2～3h，1～3次，合并提取液，减压回收溶剂，得浸膏，浸膏得率为0.83～1.39％。该方法所得浸膏经红外光谱和磁核共振检测证实主要含有钩吻素子(王志睿，张兰兰等.粤东产钩吻生物总碱的红外光谱和磁核共振分析.第一军医大学学报，2005，25(4)，87-92)。该方法所用的提取剂主要是氯仿或乙醇：乙醇的提取得率比较低，氯仿的提取得率较高，但是氯仿容易见光分解生成氯化氢和有剧毒的光气，且成本较高，不利于工业化大生产，而且有机溶剂残留较多。
发明内容
本发明的目的在于提供一种钩吻总生物碱的提取方法。
本发明实现上述目的的技术方案是：
一种钩吻总生物碱的提取方法，该方法由以下步骤组成：
1、将30～40目钩吻干粉置浓度为1mol/L的等体积强碱溶液中浸泡，拌匀、阴干后于70℃烘4-5h；
2、每一次均加入4倍体积75％～95％的低级醇溶解，加热回流提取2h，连续重复5次；
3、合并提取液并浓缩至无醇味得浸膏，然后加入稀盐酸调至中性，加1/5浸膏体积的乙酸乙酯萃取5次，分别取有机层，合并乙酸乙酯萃取液；
4、用浓氨水调至pH 11，加1/4乙酸乙酯萃取液体积的氯仿萃取5次，分别取有机层，合并氯仿萃取液，减压回收氯仿，加入75％的乙醇重结晶。
本发明钩吻总生物碱的提取方法，其中强碱可以是氢氧化钠、氢氧化钾、氧化钠、碳酸钠、碳酸钾或氢氧化钙，最好是氢氧化钠。
本发明钩吻总生物碱的提取方法，其中低级醇可以是甲醇、乙醇、丙醇或异丙醇。
采用本发明方法从钩吻中提取总生物碱有以下优点：
1、利于工业化生产：成本低，使用醇回流提取比氯仿安全；
2、提取得率高：得率为1.36～1.45％；
3、所得提取物纯度高：薄层层析显示主要斑点数比氯仿提取法所得样品的主要斑点少。
经动物实验表明，采用本发明方法制备的钩吻总生物碱对小鼠及家畜肠道寄生线虫类具有良好的驱虫作用，并对家畜有良好的催眠镇静、催肥作用。以下实验所用钩吻总生物碱均为实施例3所述方法制备得到。
一、钩吻总生物碱对体内外寄生虫的驱除作用
取自然感染有寄生虫的小白鼠50只，随机分成5个组，每组10只。第1组为阴性对照组，正常饲喂；第2组为阳性对照组，按0.05mg/kg灌胃伊维菌素；第3组为本发明提取的钩吻生物碱低剂量组，按0.25mg/kg灌胃给药；第4组为钩吻生物碱中剂量组，按0.5mg/kg灌胃给药；第3组为钩吻生物碱高剂量组组，按1.0mg/kg灌胃给药；各组均给药2次，分别为第1、4天，第7天后捕杀各组实验小鼠，按寄生虫学试验方法检查小鼠消化道虫体，结果见表1。
表1钩吻总生物碱对小白鼠消化道线虫的驱除作用(n＝10，
)
| 组别 | 线虫数(n) |
| 阴性对照组 | 152.38±69.27 |
| 阳性对照组 | 28.45±22.63** |
| 钩吻总碱低剂量组 | 44.17±31.22** |
| 钩吻总碱中剂量组 | 26.58±18.65** |
| 钩吻总碱高剂量组 | 21.33±20.98** |
注：**表示与阴性对照组相比P＜0.01，具有显著性差异
结果表明，钩吻总生物碱对小白鼠消化道线虫有显著的驱除作用。
二、钩吻总生物碱镇静催眠作用的实验
1、对小鼠自主活动的影响
昆明种小白鼠75只，每个实验均随机分成5个组，每组15只。第1组为阴性对照组，予生理盐水灌胃；第2组为阳性对照组，安神补脑液(吉林敖东制药厂生产，批号20040209，0.1ml/10g)灌胃给药；第3组为钩吻生物碱低剂量组，按0.25mg/kg灌胃给药；第4组为钩吻生物碱中剂量组，按0.5mg/kg灌胃给药；第5组为钩吻生物碱高剂量组组，按1.0mg/kg灌胃给药。将小鼠放入GJ-I型光电计数仪的活动箱内，开动记录仪记录5min内活动次数。上述5组动物灌胃给药5天，每天1次，于末次给药60min后，测定小鼠5min内自主活动次数(见表2)。
表2钩吻总生物碱对小鼠自主活动次数的影响(n＝15，x±s)
| 组别 | 小鼠活动次数(次/min) |
| 阴性对照组 | 42.8±12.1 |
| 阳性对照组 | 25.3±6.5** |
| 钩吻总碱低剂量组 | 31.8±5.7* |
| 钩吻总碱中剂量组 | 32.2±7.6* |
| 钩吻总碱高剂量组 | 21.3±9.8** |
注：*表示与阴性对照组相比P＜0.05，**表示与阴性对照组相比P＜0.01
2、钩吻总碱对阈下剂量戊巴比妥钠致小鼠入睡的影响
实验动物分组及给药方法同上。末次给药60min后，腹腔注射戊巴比妥钠30mg/kg体重，观察并记录发生睡眠的小鼠只数。以注射戊巴比妥钠后15min内翻正反射消失达1min以上者为阳性，以给药至出现翻正反射消失为睡眠潜伏期；15min内翻正反射未消失者，睡眠潜伏期按15min计算；以动物翻正反射消失至恢复为睡眠时间。戊巴比妥钠为中枢抑制药，能产生镇静催眠作用，使小鼠翻正反射消失，选其阈下催眠量30mg/kg(即90％以上动物不出现睡眠的剂量)与本本发明提取的钩吻总碱在同一动物身上合用，可产生协同作用，提高睡眠动物的百分率，证明本发明提取的钩吻总碱具有中枢抑制作用，见表3、4。
表3钩吻总生物碱对阈下剂量戊巴比妥钠致小鼠入睡只数的影响(n＝15，x±s)
| 组别 | 睡眠动物数(n) | 睡眠百分率(％) |
| 阴性对照组 | 5 | 33.33 |
| 阳性对照组 | 8 | 53.33 |
| 钩吻总碱低剂量组 | 8 | 53.33 |
| 钩吻总碱中剂量组 | 10 | 66.67 |
| 钩吻总碱高剂量组 | 10 | 66.67 |
注：*表示与阴性对照组相比P＜0.05，**表示与阴性对照组相比P＜0.01
表4钩吻总生物碱对阈下剂量戊巴比妥钠致小鼠睡眠时间的影响(n＝15，x±s)
| 组别 | 睡眠潜伏期(min) | 睡眠时间(min) |
| 阴性对照组 | 14.8±5.5 | 4.6±3.8 |
| 阳性对照组 | 12.2±3.8 | 16.3±17.1** |
| 钩吻总碱低剂量组 | 10.5±6.1* | 15.3±15.5** |
| 钩吻总碱中剂量组 | 8.7±6.2** | 21.5±22.7** |
| 钩吻总碱高剂量组 | 8.0±4.2** | 24.6±21.9** |
注：与阴性对照组相比，*表示P＜0.05，**表示P＜0.01
3、钩吻总碱对阈上剂量戊巴比妥钠致小鼠睡眠时间的影响
实验动物分组及给药方法同上。末次给药60min后，腹腔注射戊巴比妥钠40mg/kg，以给药后翻正反射消失为睡眠潜伏期，以动物翻正反射消失至恢复为睡眠时间。戊巴比妥钠阈上催眠量40mg/kg即全部小鼠均能产生翻正反射消失的剂量，因此观察指标主要为睡眠潜伏期和睡眠维持时间(见表5)。
表5钩吻总生物碱对阈上剂量戊巴比妥钠致小鼠睡眠时间的影响(n＝15，x±s)
| 组别 | 睡眠潜伏期(min) | 睡眠持续时间(min) |
| 阴性对照组 | 5.1±1.5 | 31.5±22.3 |
| 阳性对照组 | 4.9±2.7 | 58.3±26.3* |
| 钩吻总碱低剂量组 | 5.2±1.1 | 72.9±35.3** |
| 钩吻总碱中剂量组 | 4.1±2.5 | 91.0±33.1** |
| 钩吻总碱高剂量组 | 3.2±2.1* | 118.5±41.2** |
注：与阴性对照组相比，*表示P＜0.05，**表示P＜0.01
上述实验结果表明，钩吻总生物碱能延长小鼠睡眠时间，具有显著的镇静催眠作用。
三钩吻总生物碱对仔猪生长作用的研究
挑选健康长白种仔猪100头，体重20kg左右，随机分组，预养一周，观察无明显异常后早晨空腹称重进入试验试验周期为30天。
试验分组：分为空白对照组，予以基础日粮；钩吻总生物碱低、中、高剂量组，每组20头，分别按每公斤基础日粮添加钩吻提取物0.5、1、2g。定时饲喂每日2次，饲料量根据试验仔猪食欲酌情加减，饮水不拘。结果如下：
1、一般观察
给药1周内，实验组与对照组仔猪无特殊差异，给药一周后，给药组仔猪食欲旺盛，表现为喂食时狂躁、抢食、舔食槽等，所需饲料也比对照组增加，但食后活动减少，喜睡眠，与对照组相比，给药组仔猪体色更为红润，且被毛发亮。
2、钩吻总生物碱对仔猪生长作用的影响
表6钩吻总生物碱对仔猪生长作用的影响(n＝20，x±s)
| 组别 | 实验前体重 (kg) | 实验后体重 (kg) | 日均增重(kg/ 头) | 料肉比 |
| 空白对照组 | 22.18±0.87 | 40.6±5.51 | 0.62±0.23 | 3.21 |
| 钩吻低剂量组 | 22.93±0.75 | 45.4±3.68 | 0.78±0.19 | 2.89 |
| 钩吻中剂量组 | 22.65±0.91 | 48.7±4.42 | 0.87±0.17 | 2.87 |
| 钩吻高剂量组 | 21.86±0.63 | 48.6±4.88 | 0.88±0.13 | 2.73 |
由表6可见，给药组仔猪日均增重明显高于对照组，且增重速度加快，而且在一定剂量范围内与给药剂量相关，具统计学意义；给药组日均饲料消耗量高于对照组，表明钩吻总提取物可增加仔猪食欲，但给药组料肉比要低于对照组，表明给药组的饲料吸收率得到了提高，
附图说明
图1为本发明所述方法提取的钩吻总碱的薄层层析结果。
具体实施方式
例1
将干燥的钩吻根，茎，叶粉碎，过筛，得粗粉，约30-40目。
将干燥的钩吻粗粉1kg以1mol/L NaOH溶液1L浸泡、拌匀、阴干后于70℃烘箱烘5h。
将烘干的药粉用75％乙醇4L溶解，然后加热回流提取2h，重复此步骤5次，合并提取液；将提取液浓缩至无醇味得浸膏，取所得浸膏250ml加入稀盐酸调定pH值至中性，用50ml乙酸乙酯萃取5次，分别取有机层，合并萃取液；取上述萃取液120ml用浓氨水调至一定pH值为11，用30ml氯仿萃取5次，分别取有机层，合并萃取液减压回收氯仿，加入30ml 75％的乙醇重结晶。所得总生物碱晶体14.5g，得率为1.45％。
取薄层层析用硅胶G 20g加入0.5％CMC-Na60ml、氢氧化钾0.3g，调匀铺板。制成板规格10cm×10cm，厚0.3mm。空气中干燥后于105℃活化30min。置干燥箱中备用。将上述所得总碱浸膏用氯仿溶解，取样2μl点于硅胶G板上行展开，以氯仿一甲醇(94∶6)为展开剂，展开前用氨气饱和15min，展距8cm，晾干，用改良碘化铋钾试剂显色，结果见图1，层析上显示6个主要斑点，比《钩吻总生物碱中钩吻素子的提取与分离》(张兰兰，王志睿，黄昌全等。钩吻总生物碱中钩吻素子的提取与分离。第一军医大学学报，2004；24(9)：1006-1008)中公开的方法提取的总碱少一个主要斑点。
例2
将干燥的钩吻根，茎，叶粉碎，过筛，得粗粉，约30-40目。
将干燥的钩吻粗粉1kg以1mol/L Ca(OH)2溶液浸泡、拌匀、阴干后于70℃烘箱烘4h。
将烘干的药粉用4L 95％丙醇溶解，然后加热回流提取2h，重复此步骤5次，合并提取液；将提取液浓缩至无醇味得浸膏，取所得浸膏250ml加入稀盐酸调定pH值至中性，用50ml乙酸乙酯萃取5次，分别取有机层，合并萃取液；取上述萃取液120ml用浓氨水调至一定pH值为11，用30ml氯仿萃取5次，分别取有机层，合并萃取液减压回收氯仿，加入30ml75％的乙醇重结晶。所得总生物碱晶体13.6g，得率为1.36％。
例3
将干燥的钩吻根，茎，叶粉碎，过筛，得粗粉，约30-40目。
将干燥的钩吻粗粉1kg以1mol/L氢氧化钾溶液浸泡、拌匀、阴干后于70℃烘箱烘4.5h。
将烘干的药粉用4L 85％异丙醇溶解，然后加热回流提取5次，合并提取液；将提取液浓缩至无醇味得浸膏，取所得浸膏250ml加入稀盐酸调定pH值至中性，用50ml乙酸乙酯萃取5次，分别取有机层，合并萃取液；取上述萃取液120ml用浓氨水调至一定pH值为11，用30ml氯仿萃取5次，分别取有机层，合并萃取液减压回收氯仿，加入30ml75％的乙醇重结晶。所得总生物碱晶体约13.9g，得率1.39％。
例4
将干燥的钩吻根，茎，叶粉碎，过筛，得粗粉，约30-40目。
将干燥的钩吻粗粉1kg以1mol/L碳酸钾溶液浸泡、拌匀、阴干后于70℃烘箱烘5h。
将烘干的药粉用4L 85％甲醇溶解，然后加热回流提取5次，合并提取液；将提取液浓缩至无醇味得浸膏，取所得浸膏250ml加入稀硫酸调定pH值至中性，用50ml乙酸乙酯萃取5次，分别取有机层，合并萃取液；取上述萃取液120ml用浓氨水调至一定pH值为11，用30ml氯仿萃取5次，分别取有机层，合并萃取液减压回收氯仿，加入30ml75％的乙醇重结晶。所得总生物碱晶体约13.9g，得率1.39％。
Claims (2)
1.一种钩吻总生物碱的提取方法，该方法由以下步骤组成：
(1)将30～40目钩吻干粉置浓度为1mol/L的等体积强碱溶液中浸泡，拌匀、阴干后于70℃烘4～5h；
(2)将烘干的药粉每一次均加入4倍体积75％～95％的低级醇溶解，加热回流提取2h，连续重复5次；
(3)合并提取液并浓缩至无醇味得浸膏，然后加入稀盐酸调至中性，加1/5浸膏体积的乙酸乙酯萃取5次，分别取有机层，合并乙酸乙酯萃取液；
(4)用浓氨水调至pH11，加1/4乙酸乙酯萃取液体积的氯仿萃取5次，分别取有机层，合并氯仿萃取液，减压回收氯仿，加入75％的乙醇重结晶；
其中，所述强碱是氢氧化钠、氢氧化钾、氧化钠、碳酸钠、碳酸钾或氢氧化钙；所述低级醇是甲醇、乙醇、丙醇或异丙醇。
2.根据权利要求1所述的提取方法，其特征在于所述强碱是氢氧化钠。
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| PB01 | Publication | ||
| C10 | Entry into substantive examination | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| C14 | Grant of patent or utility model | ||
| GR01 | Patent grant | ||
| C17 | Cessation of patent right | ||
| CF01 | Termination of patent right due to non-payment of annual fee |
Granted publication date: 20101117 Termination date: 20130206 |