BR112019024205A2 - Dispositivo de produção de hidreto orgânico - Google Patents
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Abstract
a presente invenção refere-se a um dispositivo de produção de hidreto orgânico 100 que inclui: uma membrana de eletrólito 102 tendo condutividade de prótons; um catodo 104, o qual está disposto sobre um lado da membrana de eletrólito 102 que contém um catalisador de catodo usado para hidrogenar uma substância alvo de hidrogenação usando prótons para produzir um hidreto orgânico; um anodo 108 o qual está disposto sobre o lado oposto ao lado da membrana de eletrólito 102 e o qual contém um catalisador de anodo 108a usado para oxidar água para produção de prótons; e um suporte de anodo 110 o qual está disposto sobre o lado do anodo 108 oposto à membrana de eletrólito 102 e o qual suporta o anodo 108. o suporte de anodo 110 é formado por um corpo poroso elástico do qual o módulo de young é maior que 0,1 n/mm2 e menor que 43 n/mm2.
Description
Relatório Descritivo da Patente de invenção para DISPOSITIVO DE PRODUÇÃO DE HIDRETO ORGÂNICO.
CAMPO TÉCNICO
[0001] A presente invenção refere-se a um aparelho de produção de hidreto orgânico. A presente invenção especificamente refere-se a um aparelho de produção de hidreto orgânico para produzir um hidreto orgânico hidrogenando eletroquimicamente uma substância alvo de hidrogenação.
ANTECEDENTES DA TÉCNICA
[0002] Em anos recentes, uma utilização generalizada de energia renovável, obtida por geração de energia solar, geração de energia eólica, geração de hidroenergia, geração de energia geotérmica, etc., é desejada porque a energia renovável é considerada como nova energia que pode ser gerada com menos emissões de dióxido de carbono, comparada com a energia obtida por geração de energia térmica. No entanto, para tal energia renovável, uma moderação de flutuações de produção, especialmente as flutuações de produção intermediária e de longo prazo, é requerida. Também, o transporte em grande escala de energia renovável é relativamente difícil. Entrementes, a energia elétrica obtida de energia renovável pode ser efetivamente convertida em energia química. Para processos para diretamente converter energia elétrica em energia química, sistemas eletroquímicos podem ser utilizados. Células secundárias, ou baterias de armazenamento, são exemplos de sistemas eletroquímicos e são dispositivos amplamente utilizados para converter energia elétrica em energia química e armazenar a energia química.
[0003] Como um sistema eletroquímico baseado em energia renovável, existe um sistema promissor no qual sistemas de geração de energia solar ou energia eólica em grande escala são instalados em localizações apropriadas ao redor do mundo, e a energia renovável obtida
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2/36 destes é convertida em um carregador de energia apropriado para transporte, de modo a ser transportada para um país e consumida domesticamente. O carregador de energia pode ser hidrogênio líquido, por exemplo. No entanto, como o hidrogênio é gasoso em temperaturas e pressões comuns, navios-tanque especiais são requeridos para o seu transporte e armazenamento.
[0004] Em tal situação, uma atenção é dada aos hidretos orgânicos (hidretos químicos orgânicos), como transportadores de energia alternativos ao hidrogênio líquido. Os hidretos orgânicos podem ser compostos orgânicos cíclicos, tal como ciclo-hexano, metilciclo-hexano e decalina. Os hidretos orgânicos são geralmente líquidos em temperaturas e pressões comuns, e com isto podem ser facilmente manipulados. Também, os hidretos orgânicos podem ser eletroquimicamente hidrogenados e desidrogenados. Consequentemente, quando um hidreto orgânico é utilizado como um carregador de energia, este pode ser transportado e armazenado mais facilmente do que hidrogênio líquido. Especificamente, quando um hidreto orgânico líquido que tem propriedades similares às do petróleo é selecionado, já que este tem uma excelente compatibilidade com sistemas de suprimento de energia de relativamente grande escala, o hidreto orgânico líquido tem a vantagem de ser facilmente distribuído para extremidades de tais sistemas de suprimento de energia.
[0005] Como um método para produzir um hidreto orgânico, um método é convencionalmente conhecido no qual hidrogênio é produzido por eletróllse de água utilizando energia renovável e é adicionado a uma substância alvo de hidrogenação (produto desidrogenado de um hidreto orgânico) em um reator de hidrogenação, por meio disto produzindo um hidreto orgânico.
[0006] Entrementes, quando um método de síntese eletrolítica é uti
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3/36 lizado, como o hidrogênio pode ser diretamente adicionado a uma substância alvo de hidrogenação, os processos para produção de hidreto orgânico podem ser simplificados. Além disso, a perda de eficiência é pequena, independentemente da escala de produção, e uma excelente responsividade para as operações de início e parada do aparelho de produção de hidreto orgânico podem ser vistas. Com relação a uma tecnologia para tal produção de hidreto orgânico, por exemplo, o Documento de Patente 1 descreve um aparelho de produção de hidreto orgânico que inclui um anodo para produzir prótons da água e um catodo para hidrogenar um composto orgânico que tem uma ligação insaturada. REFERÊNCIA DA TÉCNICA ANTERIOR
LITERATURA DE PATENTE
[0007] Literatura de Patente 1 WO 2012/091128
SUMÁRIO DA INVENÇÃO
PROBLEMA TÉCNICO
[0008] Como resultado de um estudo intensivo referente à tecnologia acima mencionada para a produção de hidreto orgânico, os inventores descobriram que existe espaço para aperfeiçoar a eficiência de produção de hidreto orgânico nas tecnologias convencionais.
[0009] A presente invenção foi feita em vista de tal situação, e um seu propósito é prover uma tecnologia para aperfeiçoar a eficiência de produção de hidreto orgânico.
SOLUÇÃO PARA O PROBLEMA
[0010] Um aspecto da presente invenção é um aparelho de produção de hidreto orgânico. O aparelho de produção de hidreto orgânico inclui: uma membrana de eletrólito que tem condutividade de prótons; um catodo, provido sobre um lado da membrana de eletrólito, que contém um catalisador de catodo utilizado para hidrogenar uma substância alvo de hidrogenação que utiliza prótons para produzir um hidreto orgânico; um anodo, provido oposto ao um lado da membrana de eletrólito,
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4/36 que contém um catalisador de anodo utilizado para oxidar água para produzir prótons; e um suporte de anodo, provido oposto ao lado de membrana de eletrólito do anodo, que suporta o anodo. O suporte de anodo está formado de um corpo poroso elástico do qual o módulo de Young é maior do que 0,1 N/mm2 e menor do que 43 N/mm2. EFEITOS E VANTAGENS DA INVENÇÃO
[0011] A presente invenção permite um aperfeiçoamento em eficiência de produção de hidreto orgânico.
BREVE DESCRIÇÃO DOS DESENHOS
[0012] As modalidades serão agora descritas, por meio de exemplo somente, com referência aos desenhos acompanhantes os quais pretendem ser exemplares, não limitantes, e em que elementos iguais são numerados iguais em diversas figuras, nas quais:
Figura 1 é uma vista em seção que mostra uma estrutura esquemática de um aparelho de produção de hidreto orgânico de acordo com uma modalidade;
Figura 2A mostra um suporte de anodo e uma voltagem de célula em um aparelho de produção de hidreto orgânico de acordo com cada um dos Exemplos de Teste 1-11; Figura 2B é um diagrama utilizado para descrever uma extensão longa da malha LW, extensão curta da malha SW, e uma largura de cordão ST; Figura 2C mostra as relações entre o módulo de Young do suporte de anodo e a voltagem de célula;
Figura 3A mostra espessuras de uma membrana de eletrólito e um anodo incluído no aparelho de produção de hidreto orgânico de acordo com cada um dos Exemplos de Teste 2 e 12-14, uma razão das espessuras, e uma voltagem de célula; Figura 3B mostra as relações entre a razão das espessuras e a voltagem de célula;
Figura 4A mostra dimensões de malha do anodo e uma voltagem de célula no aparelho de produção de hidreto orgânico de acordo
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5/36 com cada um dos Exemplos de Teste 15-19; e Figura 4B mostra as relações entre um valor médio da extensão longa da malha LW e da extensão curta da malha SW, e da voltagem de célula.
DESCRIÇÃO DE MODALIDADES
[0013] No seguinte, a presente invenção será descrita com base em uma modalidade preferida com referência aos desenhos. As modalidades da invenção estão providas para propósitos de ilustração e não limitação, e deve ser compreendido que nem todas as suas características ou combinações descritas nas modalidades são necessariamente essenciais para a invenção. Caracteres de referência iguais denotam elementos, membros, e processos constituintes correspondentes em cada desenho, e uma descrição repetitiva será omitida como apropriado. Também, a escala ou forma de cada componente mostrada em cada desenho é definida para o bem de conveniência para facilitar a explicação e não deve ser considerada como limitativa a menos que de outro modo especificado. Ainda, onde os termos primeiro, segundo e similares são utilizados na presente especificação ou reivindicações, tais termos não implicam qualquer ordem ou importância e são utilizados para distinguir uma configuração de outra, a menos que de outro modo especificado.
[0014] A Figura 1 é uma vista em seção que mostra uma estrutura esquemática de um aparelho de produção de hidreto orgânico de acordo com uma modalidade. Um aparelho de produção de hidreto orgânico 100 é uma célula de eletrólise para hidrogenar uma substância alvo de hidrogenação, a qual é um produto desidrogenado de um hidreto orgânico, por uma reação de redução eletroquímica, e o aparelho de produção de hidreto orgânico 100 principalmente inclui uma membrana de eletrólito 102, um catodo 104, uma câmara de catodo 106, um anodo 108, um suporte de anodo 110, uma câmara de anodo 112, e um par de separadores 114a e 114b. A membrana de eletrólito 102, catodo 104,
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6/36 e anodo 108 constituem um conjunto de eletrodo de membrana.
[0015] A membrana de eletróiito 102 está formada por um material condutor de prótons (um ionômero). A membrana de eletróiito 102 seletivamente conduz prótons enquanto restringindo uma mistura e difusão de substâncias entre o catodo 104 e o anodo 108. O material condutor de prótons pode ser um polímero de ácido perfluorossulfônico, tal como Nation (marca registrada) e Flemion (marca registrada). A espessura da membrana de eletróiito 102 não é especificamente limitada, mas pode de preferência ser 5 a 300 pm, mais de preferência ser 10 a 150 pm e ainda mais de preferência ser 20 a 100 pm. Ajustando a espessura da membrana de eletróiito 102 para 5 pm ou maior, o desempenho de barreira da membrana de eletróiito 102 pode ser assegurado, de modo que um vazamento cruzado da substância alvo de hidrogenação, hidreto orgânico, oxigênio e similares pode ser restringido mais certamente. Também, ajustando a espessura da membrana de eletróiito de 102 para 300 pm ou menos pode impedir um aumento excessivo de resistência de transferência de íons.
[0016] A membrana de eletróiito 102 pode ser misturada com um material de reforço, tal como politetrafluoroetileno poroso (PTFE). Adicionar um material de reforço pode restringir a deterioração de estabilidade dimensão da membrana de eletróiito 102. Consequentemente, a durabilidade da membrana de eletróiito 102 pode ser aperfeiçoada. Também, um cruzamento da substância alvo de hidrogenação, hidreto orgânico, oxigênio, e similares pode ser restringido. Uma superfície da membrana de eletróiito 102 pode ser feita hidrofílica revestindo a superfície com uma camada inorgânica predeterminada, por exemplo.
[0017] O catodo 104 está provido sobre um lado da membrana de eletróiito 102. Na presente modalidade, o catodo 104 está provido para estar em contato com uma superfície principal da membrana de eletró
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7/36 lito 102. O catodo 104 tem uma estrutura na qual uma camada de catalisador de catodo 116, uma camada mícroporosa 118, e uma camada de difusão 120 são laminadas nesta ordem. Mais especificamente, a camada de catalisador de catodo 116 está em contato com a superfície principal da membrana de eletrólito 102. A camada mícroporosa 118 está em contato com uma superfície principal da camada de catalisador de catodo 116 oposta ao lado de membrana de eletrólito 102. A camada de difusão 120 está em contato com uma superfície principal da camada mícroporosa 118 oposta ao lado de camada de catalisador de catodo 116. A camada mícroporosa 118 e a camada de difusão 120 podem ser omitidas conforme apropriado.
[0018] A camada de catalisador de catodo 116 contém um catalisador de catodo (catalisador de redução) utilizado para hidrogenar uma substância alvo de hidrogenação utilizando prótons para produzir um hidreto orgânico. Como o catalisador de catodo, partículas metálicas de uma substância selecionada de um grupo que inclui Pt, Ru, Pd, Ir, e uma liga que contém pelo menos um destes podem ser utilizadas. O catalisador de catodo pode ser um produto comercialmente disponível, ou pode ser sintetizado de acordo com um método publicamente conhecido. Também, o catalisador de catodo pode ser constituído por uma composição metálica que contém um primeiro metal catalisador (metal nobre) que inclui pelo menos um de Pt, Ru, Pd, e Ir, e um ou mais tipos de segundos metais catalisadores selecionados entre Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Mo, Ru, Sn, W, Re, Pb, e Bi. Neste caso, a forma da composição metálica pode ser uma liga do primeiro metal catalisador e do(s) segundo(s) metal(is) catalisador(es), ou um composto intermetálico constituído pelo primeiro metal catalisador e o(s) segundo(s) metal(is) catalisador(es), por exemplo.
[0019] O catalisador de catodo está suportado por um suporte de
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8/36 catalisador feito de um material condutivo de elétrons. Quando o catalisador de catodo está suportado por um suporte de catalisador, a área de superfície da camada de catalisador de catodo 116 pode ser aumentada. Também, a coesão do catalisador de catodo por ser restringida. Para o suporte de catalisador, um material condutivo de elétrons que contém, como um componente principal um de carbono poroso (tal como carbono mesoporoso), metal poroso, e a oxido de metal poroso podem ser utilizados, por exemplo.
[0020] O carbono poroso pode ser negro de fumo, por exemplo, incluindo Ketjenblack (marca registrada), negro de acetileno, negro de forno e Vulcan (marca registrada). O tamanho de partícula médio de particulados de carbono, tal como negro de fumo, pode de preferência ser 0,01 a 1 pm. O metal poroso pode ser negro de Pt, negro de Pd, ou metal de Pt depositado em uma forma fractal, por exemplo. O oxido de metal poroso pode ser um óxido de Ti, Zr, Nb, Mo, Hf, Ta, ou W, por exemplo. Também, para o suporte do catalisador, um composto de metal poroso, tal como um nitreto, um carbureto, um oxinitreto, um carbonitreto, ou um carbonitreto de metal parcialmente oxidado, tal como Ti, Zr, Nb, Mo, Hf, Ta, e W, pode também ser utilizado.
[0021 ] O suporte de catalisador que suporta o catalisador de catodo está revestido com um ionômero. Consequentemente, a condutividade de ions do catodo 104 pode ser aperfeiçoada. O ionômero pode ser um polímero de ácido perfluorossulfônico, por exemplo, incluindo Nation (marca registrada) e Flemion (marca registrada). De preferência, o catalisador de catodo pode ser parcialmente revestido com o ionômero incluído na camada de catalisador de catodo 116. Isso permite um eficiente suprimento de três elementos (uma substância alvo de hidrogenação, prótons, e elétrons) necessários para a reação eletroquímica na camada de catalisador de catodo 116, para um campo de reação.
[0022] A espessura da camada de catalisador de catodo 116 pode
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9/36 de preferência ser 1-100 pm, e mais de preferência ser 5-30 pm. Se a espessura da camada de catalisador de catodo 116 for aumentada, a resistência de transferência de prótons será aumentada, e, além disso, a difusividade da substância alvo de hidrogenaçâo ou hidreto orgânico será reduzida. Portanto, ajustar a espessura de uma camada de catalisador de catodo 116 dentro da faixa acima mencionada seria desejável. [0023] A camada de difusão 120 tem uma função para difundir uniformemente, dentro da camada de catalisador de catodo 116, a substância alvo de hidrogenaçâo em um estado líquido suprido do exterior. Um material constituinte da camada de difusão 120 pode de preferência ter uma alta compatibilidade com a substância alvo de hidrogenaçâo e o hidreto orgânico. O material constituinte da camada de difusão 120 pode ser um material de base condutivo poroso ou um corpo sinterizado de fibra, por exemplo. Os materiais de base condutivos porosos e corpos sinterizados de fibra são preferíveis porque estes têm uma porosidade adequada para suprimento e remoção de gás e líquido e são capazes de manter uma condutividade suficiente. A espessura da camada de difusão 120 pode ser de preferência de 10-5000 pm.
[0024] Exemplos mais específicos do material constituinte da camada de difusão 120 incluem tecido de carbono trançado (tecido de carbono), tecido de carbono não trançado, e papel de carbono. O tecido de carbono é um tecido trançado feito com feixes de centenas de finas fibras de carbono das quais o diâmetro é de poucos micrômetros. Também, o papel carbono é obtido fazendo um precursor de filme fino de fibra de material de carbono utilizando um método de fabricação de papel e então sinterizando o precursor de filme fino.
[0025] A camada microporosa 118 tem uma função para promover a difusão da substância alvo de hidrogenaçâo e hidreto orgânico em estados líquidos em uma direção de superfície da camada de catalisa
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10/36 dor de catodo 116. A camada microporosa 118 pode ser formada aplicando, a uma superfície da camada de difusão 120, uma matéria amassada como pasta obtida misturando e amassando um pó condutivo e um repelente de água, e então secando a matéria amassada, por exemplo. Como o pó condutivo, carbono condutivo tal como Vulcan (marca registrada) pode ser utilizado, por exemplo. Como o repelente de água, fluororresina tal como resina de poiitetrafluoroetileno (PTFE) pode ser utilizada, por exemplo. A razão entre o pó condutivo e o repelente de água pode ser apropriadamente determinada dentro de uma faixa tal que a condutividade e repelência de água desejadas possam ser obtidas. Como com a camada de difusão 120, uma camada microporosa 118 também pode ser formada de tecido de carbono, papel de carbono, ou similares.
[0026] A espessura da camada microporosa 118 pode de preferência ser 1 -50 pm. Quando a camada microporosa 118 é formada de modo a ser rebaixada para dentro da superfície da camada de difusão 120, uma espessura média da camada microporosa 118, incluindo a porção rebaixada na camada de difusão 120, é definida como a espessura da camada microporosa 118. Um componente metálico pode estar coexistente sobre uma superfície da camada microporosa 118. Isto pode aperfeiçoar a condutividade de elétrons da camada microporosa 118 e tornar a corrente uniforme.
[0027] A camada microporosa 118 e a camada de difusão 120 são utilizadas em um estado onde uma pressão é aplicada a estas nas respectivas direções de espessura. Consequentemente, será desfavorável se tal pressurização nas direções de espessura durante a utilização mudar a condutividade nas direções de espessura. Portanto, a camada microporosa 118 e a camada de difusão 120 podem de preferência estar sujeitas a um trabalho de com antecedência. Isto pode aperfeiçoar e
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11/36 estabilizar a condutividade em uma direção de espessura em cada camada. Ainda, aperfeiçoando o grau de ligação entre a camada de catalisador de catodo 116 e a camada microporosa 118 também contribui para o aperfeiçoamento da condutividade do catodo 104. Tal aperfeiçoamento do grau de ligação também aperfeiçoa a capacidade de suprir um material bruto e a capacidade de remover um produto.
[0028] A câmara de catodo 106 é um espaço para alojar o catodo 104. A câmara de catodo 106 é definida pela membrana de eletrólito 102, o separador 114a, e um espaçador 122 de uma forma de quadro disposta entre a membrana de eletrólito 102 e o separador 114a. A câmara de catodo 106 também aloja uma parte de passagem de fluxo 124, além do catodo 104.
[0029] A parte de passagem de fluxo 124 está disposta adjacente à camada de difusão 120. Mais especificamente, a parte de passagem de fluxo 124 está provida para estar em contato com uma superfície principal da camada de difusão 120 oposta ao lado de camada microporosa 118. Consequentemente, a parte de passagem de fluxo 124 está disposta entre a camada de difusão 120 e o separador 114a. A parte de passagem de fluxo 124 tem uma estrutura na qual ranhuras 124b estão providas sobre uma superfície principal de uma parte de corpo 124a de uma forma de placa. As ranhuras 124b constituem uma passagem de fluxo para a substância alvo de hidrogenação. A parte de corpo 124a é feita de um material condutivo. A parte de passagem de fluxo 124 também funciona como um suporte de catodo para posicionar o catodo 104 dentro da câmara de catodo 106. A parte de passagem de fluxo 124 recebe uma força de pressionamento do suporte de anodo 110, o qual será posteriormente descrito, e assegura uma condutividade de elétrons entre o separador 114a e o catodo 104.
[0030] O espaçador 122 também serves com um material de vedação que impede o vazamento de uma substância orgânica que inclui a
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12/36 substância alvo de hidrogenação e um hidreto para o exterior da câmara de catodo 106, e o espaçador 122 pode de preferência ter propriedades de isolamento eletrônico. O material constituinte do espaçador 122 pode ser resina de poiitetrafluoroetileno, por exemplo. No espaçador 122, uma entrada de câmara de catodo 126 e uma saída de câmara de catodo 128, as quais cada uma comunicam com o interior e o exterior da câmara de catodo 106, estão dispostas.
[0031] A entrada de câmara de catodo 126 está disposta abaixo da câmara de catodo 106 na direção vertical. Uma extremidade da entrada de câmara de catodo 126 está conectada na passagem de fluxo da parte da passagem de fluxo 124, e a sua outra extremidade está conectada a um tanque de armazenamento de católito (não ilustrado). Entre a entrada de câmara de catodo 126 e o tanque de armazenamento de católito, um dispositivo de suprimento de católito (não ilustrado) constituído por cada uma de várias bombas, tal como uma bomba de engrenagem e uma bomba de cilindro, um dispositivo de tipo fluxo de gravidade, ou similares, esta provido.
[0032] O tanque de armazenamento de católito armazena uma substância alvo de hidrogenação para ser hidrogenada por uma reação de redução eletroquímica no aparelho de produção de hidreto orgânico 100. O hidreto orgânico utilizado na presente modalidade não está especificamente limitado, desde que este seja um composto orgânico que possa ser hidrogenado ou desidrogenado por uma reação de hidrogenação ou desidrogenação reversível. Consequentemente, hidretos orgânicos baseados em acetona-isopropanol, hidretos orgânicos baseados em benzoquinona-hidroquinona, hidretos orgânicos baseados em hidrocarboneto aromático e similares podem ser amplamente utilizados. Entre estes, os hidretos orgânicos baseados em hidrocarboneto aromático, representados por hidretos orgânicos baseados em tolueno-metilciclo-hexano, podem ser preferíveis em termos de transportabilidade
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13/36 durante o transporte de energia, toxicidade, segurança, e estabilidade de armazenamento, e também em termos da quantidade transportável de hidrogênio por volume ou massa, facilidade de reações de hidrogenaçâo e desidrogenaçâo e eficiência de conversão de energia, incluindo a característica pela qual a energia livre de Gibbs não muda significativamente.
[0033] Um composto de hidrocarboneto aromático utilizado como uma substância alvo de hidrogenação, isto é, um produto desidrogenado de um hidreto orgânico, é um composto que contém pelo menos um anel aromático, tal como benzeno, um alquilbenzeno, naftaleno, um alquilnaftaleno, antraceno, e difeniletano. Os alquilbenzenos incluem compostos nos quais cada um de um até quatro átomos de hidrogênio em um anel aromático é substituído por um grupo de alquila linear ou ramificado que tem um até seis átomos de carbono, tal como tolueno, xileno, mesitileno, etilbenzeno e dietilbenzeno. Os alquilnaftalenos incluem compostos nos quais cada um de um até quatro átomos de hidrogênio em um anel aromático é substituído por um grupo de alquila linear ou ramificado que tem um até seis átomos de carbono, tal como metiInaftaleno. Cada um dos compostos pode ser utilizado sozinho ou em combinação.
[0034] A substância alvo de hidrogenação pode de preferência ser pelo menos um de tolueno e benzeno. Como a substância alvo de hidrogenação, um composto aromático heterocíclico que contém nitrogênio, tal como piridina, pirimidina, pirazina, quinolina, isoquinolina, um Nalquilpirrol, um N-alquilindol e um N-alquildibenzopirrol pode também ser utilizado. O hidreto orgânico é obtido por hidrogenação da substância alvo de hidrogenação, como acima apresentado, e pode ser metilciclo-hexano, dimetilciclo-hexano ou piperidina, por exemplo.
[0035] A substância alvo de hidrogenação pode de preferência ser
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14/36 líquida em temperaturas comuns. Quando uma mistura de uma pluralidade de compostos de hidrocarbonetos aromáticos como acima apresentado, uma mistura de uma pluralidade de compostos aromáticos heterocíclicos que contêm nitrogênio, como acima apresentado, ou uma mistura de ambos os compostos é utilizada, tal mistura pode adequadamente ser líquida. Quando a substância alvo de hidrogenação é líquida em temperaturas comuns, tal substância alvo de hidrogenação no estado líquido pode ser suprida para o aparelho de produção de hidreto orgânico 100, sem executar um processo de aquecimento ou pressurização na mesma. A seguir, o líquido armazenado no tanque de armazenamento de católito pode ser referido como um católito, conforme necessário. O católito armazenado no tanque de armazenamento de católito é suprido para a câmara de catodo 106 pelo dispositivo de suprimento de católito.
[0036] O católito suprido para a câmara de catodo 106 é introduzido na câmara de catodo 106 através da entrada de câmara de catodo 126. O católito introduzido na câmara de catodo 106 é suprido para a camada de catalisador de catodo 116 através das ranhuras 124b da parte de passagem de fluxo 124, da camada de difusão 120, e da camada microporosa 118.
[0037] A saída de câmara de catodo 128 está disposta acima da câmara de catodo 106 na direção vertical. Uma extremidade da saída de câmara de catodo 128 está conectada na passagem de fluxo da parte de passagem de fluxo 124, e a sua outra extremidade está conectada no tanque de armazenamento de católito, por exemplo. O hidreto orgânico, isto é, a substância alvo de hidrogenação hidrogenada no aparelho de produção de hidreto orgânico 100, e a substância alvo de hidrogenação não reagida dentro da câmara de catodo 106 são descarregadas para fora da câmara de catodo 106 através da saída de câmara de ca
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15/36 todo 128. Entre a saída de câmara de catodo 128 e o tanque de armazenamento de católito, um tanque de separação (não ilustrado) está provido. No tanque de separação, gás de hidrogênio como subproduto, um anólito que flui para o lado de catodo 104 através da membrana de eletrólito 102, ou similares, é separado da mistura do hidreto orgânico e da substância alvo de hidrogenação. O anólito separado é reutilizado. O hidreto orgânico e a substância alvo de hidrogenação são então retomados para o tanque de armazenamento de católito.
[0038] O separador 114a está disposto no lado de câmara de catodo 106. Na presente modalidade, o separador 114a está laminado a uma superfície principal da parte de passagem de fluxo 124 oposta ao lado de camada de difusão 120. O separador 114a tem condutividade de elétrons e também funciona como uma placa de alimentação de energia. O material constituinte do separador 114a pode ser um metal, tal como SUS e Ti.
[0039] O anodo 108 está provido oposto a um lado da membrana de eletrólito 102, isto é, oposto ao catodo 104. Na presente modalidade, o anodo 108 está provido para estar em contato com a outra superfície principal da membrana de eletrólito 102. O anodo 108 contém um catalisador de anodo 108a utilizado para oxidar água no anólito para produzir prótons. Como o catalisador de anodo 108a, partículas metálicas de uma substância selecionada de um grupo que inclui Ru, Rh, Pd, Ir, Pt, e uma liga que contém pelo menos um destes podem ser utilizadas. Também, como o catalisador de anodo 108a gera oxigênio enquanto sendo imerso em um eletrólito ácido, um catalisador baseado em óxido metálico de platina pode ser de preferência utilizado para isto. Especificamente catalisadores baseados em óxido de iridio têm menos perda de voltagem e excelente durabilidade. Mais ainda, um catalisador baseado em óxido de iridio que forma, com óxido de tântalo, uma solução sólida exibe um menor aumento de perda de voltagem em um sistema
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16/36 no qual uma substância orgânica é misturada, de modo que tal catalisador baseado em óxido de irídio pode ser preferível como o catalisador de anodo 108a.
[0040] O anodo 108 inclui, além do catalisador de anodo 108a, um material de base 108b para suportar o catalisador de anodo 108a. O material de base 108b tem uma condutividade de elétrons suficiente para conduzir uma corrente requerida para eletrólise. Também, o material de base 108b pode de preferência ter uma excelente resistência à corrosão para o anólito. O material de base 108b pode ser feito de metal, tal como Ti, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Zr, Nb, Mo, Ta, e W, ou uma liga composta primariamente de tal metal. Mais de preferência, o material de base 108b pode conter 20 partes por massa ou mais de pelo menos um metal selecionado de um grupo que Inclui Ti, Zr, Nb, e Ta.
[0041] A espessura do material de base 108b pode de preferência estar na faixa de 0,05 mm a 1 mm, inclusive. A espessura do anodo 108 é substancialmente Idêntica à espessura do material de base 108b. Também, uma razão T1/T2 de uma espessura T1 da membrana de eletrólito 102 para uma espessura T2 do anodo 108 pode de preferência ser 0,35 ou maior, mais de preferência ser 0,6 ou maior, e ainda de preferência ser 1 ou maior. Ajustando a razão T1/T2 para 0,35 ou maior pode restringir o curvamento da membrana de eletrólito 102, por meio disto também restringindo um destacamento do catodo 104 e da membrana de eletrólito 102. Consequentemente, a voltagem de célula requerida para acionar o aparelho de produção de hidreto orgânico 100 pode ser reduzida mais certamente.
[0042] O anodo 108 é um eletrodo de desenvolvimento de gás. Consequentemente, de modo a promover o suprimento do anólito para o anodo 108 sem aumento de resistência causado por bolhas, o material de base 108b pode de preferência ser um corpo poroso. O material de base 108b da presente modalidade é um corpo como placa de um tipo
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17/36 de malha. Por exemplo, o material de base 108b pode ser formado de uma malha expandida. A forma da malha do material de base 108b é uma forma rômbica, e um valor médio da extensão curta da malha SW (ver Figura 2B) e a extensão longa da malha LW (ver Figura 2B) da forma rômbica pode estar de preferência na faixa de 0,3 mm a 3 mm inclusive, mais de preferência ser maior do que 0,3 mm e igual a ou menor do que 3 mm, e ainda de preferência estar na faixa de 1,0 mm a 1,5 mm inclusive. Uma direção de extensão longa é uma direção de uma fenda na fabricação da malha expandida, e uma direção de extensão curta é uma direção perpendicular à fenda. A malha expandida pode desejavelmente ser sujeita a um processo de alisamento após o trabalho de malha.
[0043] Ajustando o valor médio de SW e LW para 3 mm ou menos, a pressão aplicada pelo suporte de anodo 110 no anodo 108 quando o aparelho de produção de hidreto orgânico 100 é instalado pode ser provida pelo lado de membrana de eletrólito 102 mais uniformemente. Também, o curvamento da membrana de eletrólito 102 pode ser restringido mais certamente. Consequentemente, a voltagem de célula requerida para acionar o aparelho de produção de hidreto orgânico 100 pode ser reduzida mais certamente. Também, ajustando o valor médio de SW e LW para 0,3 mm ou maior pode adicionalmente restringir a inibição de infiltração do anólito no anodo 108, causada por oxigênio gerado no anodo 108. Consequentemente, o aumento de voltagem de célula pode ser restringido mais certamente.
[0044] A taxa de abertura do material de base 108b pode ser definida pela área de abertura por área projetada do material de base 108b e pode estar na faixa de 40% a 90%, inclusive, por exemplo. Ajustando a taxa de abertura para 40% ou maior, as bolhas de oxigênio geradas no anodo 108 podem ser removidas mais rapidamente. Consequente
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18/36 mente, um aumento em resistência de célula (em outras palavras, aumento em voltagem de célula) devido ao assim denominado efeito de bolha pode ser restringido. Também, ajustando a taxa de abertura para 90% ou menos pode impedir uma diminuição excessiva de área de eletrodo ativa.
[0045] O tamanho das aberturas no material de base 108b ou o passo entre as aberturas pode de preferência ser a espessura da membrana de eletrólito 102 ou menos. Consequentemente, uma situação pode ser impedida na qual a membrana de eletrólito 102 é distorcida e então presa dentro de uma abertura do anodo 108. Como um resultado, o contato entre a membrana de eletrólito 102 e o catodo 104 pode ser mantido, de modo que o aumento em voltagem de célula pode ser restringido.
[0046] Além da malha expandida, outros membros planos que têm aberturas podem ser apropriadamente selecionados para o material de base 108b. Por exemplo, parte de uma placa metálica pode ser perfurada ou fundida e a placa resultante provida com aberturas redondas ou quadradas pode ser utilizada. Quando uma placa perfurada com furo redondo é utilizada para o material de base 108b, o material de base 108b de uma modalidade pode ter uma espessura de 0,5 mm ou menos, um diâmetro de furo na faixa de 0,1 mm a 0,3 mm inclusive, e um passo de furos na faixa de 0,2 mm a 5 mm inclusive.
[0047] Alternativamente, o material de base 108b pode ser formado de uma malha de tecido feita de fibra metálica. Neste caso, o diâmetro de fibra da fibra metálica pode ser 0,2 mm ou menos, e o passo de malha pode ser 0,5 mm ou menos, por exemplo. Ainda, o material de base 108b pode ser formado de um corpo poroso metálico sinterizado, um corpo moldado de espuma, ou um corpo moldado de pó, por exemplo. O corpo poroso metálico pode ser de fibra contínua ou fibra de vibração que contém microporos, por exemplo. Quando o material de base 108b
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19/36 é formado de uma malha de tecido, um corpo sinterizado ou similares, a porosidade do material de base 108b pode estar na faixa de 40% a 90% inclusive, por exemplo. A porosidade na presente especificação significa uma proporção do volume dos poros para o volume total, isto é, porosidade de volume. A porosidade de volume pode ser calculada com base em uma imagem de seção transversal obtida utilizando um microscópio de elétrons de escaneamento, um microscópio metalográfico ou similares.
[0048] Sobre uma superfície do material de base 108b, um filme condutivo feito de um metal de válvula, tal como tântalo, uma liga que contém um metal de válvula, um metal nobre ou um óxido de metal nobre pode ser provido, por exemplo. Isto pode restringir a formação de um filme de óxido isolante sobre uma superfície do material de base 108b, causado pelo contato entre o anodo 108 e o anólito. Portanto, a condutividade entre o catalisador de anodo 108a e o material de base 108b pode ser favoravelmente mantida.
[0049] O anodo 108 pode de preferência ter um módulo de Young maior do que o suporte de anodo 110. Mais de preferência, o módulo de Young do anodo 108 pode estar na faixa de 2 N/mm2 a 40 N/mm2 inclusive.
[0050] O suporte de anodo 110 está provido oposto ao lado de membrana de eletrólito 102 do anodo 108 e suporta o anodo 108. Na presente modalidade, o suporte de anodo 110 está provido para estar em contato com uma superfície principal do anodo 108 oposta ao lado de membrana de eletrólito 102. O anodo 108 é pressionado por sobre a membrana de eletrólito 102 pelo suporte de anodo 110. O suporte de anodo 110 é formado de um corpo poroso elástico de uma forma de placa. Como o suporte de anodo 110 é um corpo poroso, o anólito pode ser suprido para o anodo 108.
[0051 ] O suporte de anodo 110 pode de preferência ser feito de um
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20/36 material que tem uma excelente resistência à corrosão para o anólito, tal como Ti, Zr, Nb, e Ta, ou uma liga composta primariamente de tal metal. Mais de preferência, o suporte de anodo 110 pode conter 20 partes por massa ou mais de pelo menos um metal selecionado de um grupo que inclui Ti, Zr, Nb, e Ta. Sobre uma superfície do suporte de anodo 110, um tratamento anticorrosão contra o anólito pode ser executado, similarmente ao material de base 108b.
[0052] O suporte de anodo 110 tem uma condutividade de elétrons e também funciona como uma placa de coletor de corrente. A espessura do suporte de anodo 110 pode estar na faixa de 0,5 mm a 5 mm inclusive, por exemplo. Também, a porosidade do suporte de anodo 110 pode estar na faixa de 40% a 95%, inclusive, por exemplo.
[0053] O módulo de Young do suporte de anodo 110 é maior do que 0,1 N/mm2 e menor do que 43 N/mm2. O limite inferior do módulo de Young do suporte de anodo 110 pode de preferência ser 0,2 N/mm2 ou maior, e mais de preferência ser 0,3 N/mm2 ou maior. O limite superior do módulo de Young do suporte de anodo 110 pode de preferência ser 40 N/mm2 ou menor, mais de preferência ser 10 N/mm2 ou menor, e ainda de preferência ser 7 N/mm2 ou menor. O módulo de Young pode ser calculado pelo seguinte método. Primeiro, um espécime de suporte cortado em uma área apropriada é sanduichado entre duas placas de metal duro para formar um corpo laminado. Ao corpo laminado, uma carga é aplicada utilizando uma célula de carga. A espessura inicial e a espessura durante a aplicação de carga do espécime de suporte são medidas utilizando um micrômetro. Posteriormente, a magnitude da carga aplicada é dividida pela área do espécime de suporte, e o valor obtido é ainda dividido pela variação da espessura, por meio disto obtendo o módulo de Young.
[0054] Ajustando o módulo de Young do suporte de anodo 110 para
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21/36 maior do que 0,1 N/mm2, o anodo 108 pode ser prensado mais certamente. Isto pode restringir o destacamento do catodo 104 e da membrana de eletrólito 102, por meio disto reduzindo a voltagem de célula no aparelho de produção de hidreto orgânico 100. Quando o módulo de Young é 0,1 N/mm2 ou menor, a espessura do suporte de anodo precisa ser notavelmente aumentada de modo a pressionar o anodo 108 na pressão desejada, o que não é preferível.
[0055] Também, ajustando o módulo de Young do suporte de anodo 110 para menor do que 43 N/mm2, uma situação pode ser impedida na qual a elasticidade do suporte de anodo 110 é excessivamente reduzida e a pressão é desigualmente aplicada no anodo 108. Isto pode restringir a ocorrência de falha de contato parcial entre o anodo 108 e a membrana de eletrólito 102 ou o suporte de anodo 110, por meio disto reduzindo a voltagem de célula no aparelho de produção de hidreto orgânico 100. Também, uma situação pode ser evitada na qual a quantidade de deformação do suporte de anodo 110 é excessivamente reduzida e a montagem do aparelho de produção de hidreto orgânico 100 torna-se difícil.
[0056] O material constituinte do suporte de anodo 110 pode ser um corpo sinterizado de fibra contínua ou fibra de vibração que contém microporos, um corpo moldado de espuma, ou um corpo moldado em pó, por exemplo. A fibra incluída como o material constituinte do suporte de anodo 110 pode de preferência ter um diâmetro de fibra na faixa de 10 pm a 100 pm inclusive, e um comprimento na faixa de 1 mm a 100 mm inclusive. O peso por área unitária da fibra utilizada para formar o suporte de anodo 110 pode estar na faixa de 100 g/m2 a 5000 g/m2 inclusive, por exemplo. Mesmo com as mesmas dimensões e peso por área unitária da fibra, o valor da resistência e o módulo de Young do suporte de anodo 110 podem ser ajustados ajustando a temperatura e o tempo do tratamento térmico. Um lençol laminado obtido sinterizando a fibra
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22/36 pode ter uma quantidade de deformação elástica na faixa de 0,2 mm a 2 mm, inclusive a uma pressão de 0,1 MP, por exemplo. A taxa de deformação pode estar na faixa de 20% a 80%, inclusive, por exemplo. O suporte de anodo 110 pode também ser formado de um membro plano que tem múltiplas aberturas, tal como uma malha expandida. Em outras palavras, o corpo poroso na aplicação em questão inclui um membro plano provido com múltiplas aberturas.
[0057] A câmara de anodo 112 é um espaço para alojar o anodo 108 e o suporte de anodo 110. A câmara de anodo 112 é definida por uma membrana de eletrólito 102, o separador 114b, e um espaçador 130 de uma forma de quadro disposta entre a membrana de eletrólito 102 e o separador 114b.
[0058] O espaçador 130 também serve como um material de vedação que impede o vazamento do anólito para o exterior da câmara de anodo 112, e o espaçador 130 pode de preferência ter propriedades de isolamento eletrônico. O material constituinte do espaçador 130 pode ser resina de politetrafluoroetileno, por exemplo. No espaçador 130, uma entrada de câmara de anodo 132 e uma saída de câmara de anodo 134, as quais cada uma comunicam com o interior e o exterior da câmara de anodo 112, estão dispostas.
[0059] A entrada de câmara de anodo 132 está disposta abaixo da câmara de anodo 112 na direção vertical. Uma extremidade da entrada de câmara de anodo 132 está conectada no suporte de anodo 110 e a sua outra extremidade está conectada a um tanque de armazenamento de anólito (não ilustrado). Entre a entrada de câmara de anodo 132 e o tanque de armazenamento de anólito, um dispositivo de suprimento de anólito (não ilustrado) constituído por cada uma de várias bombas, tal como uma bomba de engrenagem e uma bomba de cilindro, um dispositivo de tipo fluxo de gravidade, ou similares, está provido.
[0060] O tanque de armazenamento de anólito armazena o anólito.
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O anólito pode ser uma solução aquosa de ácido sulfúrico, uma solução aquosa de ácido nítrico, ou uma solução aquosa de ácido hidroclorídrico que tem a condutividade de ions de 0,01 S/cm ou maior medida a 20 graus C, por exemplo. Ajustando a condutividade de ions do anólito para 0,01 S/cm ou maior, reações eletroquímicas industrialmente suficientes podem ser induzidas. O anólito armazenado no tanque de armazenamento de anólito é suprido para a câmara de anodo 112 pelo dispositivo de suprimento de anólito. Água pura pode também ser utilizada como o anólito. Neste caso, pode ser preferível fixar o catalisador de anodo 108a no material de base 108b utilizando um polímero de ácido perfluorossulfônico ou similares, de modo a restringir a saída do catalisador de anodo 108a devido à geração de bolhas.
[0061 ] O anólito suprido para a câmara de anodo 112 é introduzido na câmara de anodo 112 através da entrada de câmara de anodo 132. O anólito introduzido na câmara de anodo 112 é suprido para o anodo 108 através do suporte de anodo 110.
[0062] A saída de câmara de anodo 134 está disposta acima da câmara de anodo 112 na direção vertical. Uma extremidade da saída de câmara de anodo 134 está conectada no suporte de anodo 110, e a sua outra extremidade está conectada no tanque de armazenamento de anólito, por exemplo. O anólito dentro da câmara de anodo 112 é descarregado para fora da câmara de anodo 112 através da saída de câmara de anodo 134. Entre a saída de câmara de anodo 134 e o tanque de armazenamento de anólito, uma unidade de separação de gás-líquido (não ilustrada) está provida. Na unidade de separação de gáslíquido, o oxigênio produzido por eletrólise do anólito, e gases, tal como a substância alvo de hidrogenaçâo e hidreto orgânico gaseificados, misturados no anólito através da membrana de eletrólito 102 são separados do anólito. O anólito que não reagido é retornado para o tanque de armazenamento de anólito.
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[0063] O separador 114b está disposto sobre o lado da câmara de anodo 112. Na presente modalidade, o separador 114b é laminado a uma superfície principal do suporte de anodo 110 oposta ao lado do anodo 108. O separador 114b tem uma condutividade de elétrons e também funciona como uma placa de alimentação de energia. O material constituinte do separador 114b pode ser um metal, tal como SUS e Ti. [0064] O aparelho de produção de hidreto orgânico 100 pode ser montado no seguinte modo. Primeiro, a parte de passagem de fluxo 124, o catodo 104, a membrana de eletrólito 102, o anodo 108 e o suporte de anodo 110 são laminados nesta ordem para obter um corpo laminado. Posteriormente, os espaçadores 122 e 130 são montados no corpo laminado, o qual é então sanduichado entre o par de separadores 114a e 114b. O par de separadores 114a e 114b aplicam uma pressão de retenção apropriada no corpo laminado.
[0065] Por exemplo, no corpo laminado, uma pressão de 1 kgf/cm2 ou menos é aplicada. Como o aparelho de produção de hidreto orgânico 100 inclui o suporte de anodo 110, a condição de conexão elétrica em cada camada pode ser favoravelmente mantida com a pequena pressão de 1 kgf/cm2 ou menos. Consequentemente, a economia de peso e redução de custo do aparelho de produção de hidreto orgânico 100 podem ser conseguidas. Também, mesmo quando uma flutuação de pressão é causada durante a operação do aparelho de produção de hidreto orgânico 100, o suporte de anodo 110 é elasticamente deformado, de modo que uma certa pressão pode sempre ser aplicada a cada camada. Quando o corpo laminado é preparado, o anodo 108 e o suporte de anodo 110 ligados com antecedência podem ser utilizados. Alternativamente, o suporte de anodo 110 e o separador 114b ligados com antecedência podem ser utilizados. O aparelho de produção de hidreto orgânico 100 pode ser uma célula eletrolítica bipolar.
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[0066] Ao aparelho de produção de hidreto orgânico 100, um controlador de energia elétrica e um controlador de acionamento, os quais não estão ilustrados, podem ser conectados. O controlador de energia elétrica pode ser um conversor DC/DC para converter uma voltagem de saída de uma fonte de energia elétrica em uma voltagem predeterminada, por exemplo. O terminal de saída positivo do controlador de energia elétrica está conectado no anodo 108. O terminal de saída negativo do controlador de energia elétrica está conectado no catodo 104. Consequentemente, uma voltagem predeterminada é aplicada entre o anodo 108 e o catodo 104.
[0067] No controlador de energia elétrica, um terminal de referência pode estar provido de modo a detectar os potenciais dos eletrodos positivo e negativo. Neste caso, o lado de entrada do terminal de referência está conectado a um eletrodo de referência (não ilustrado) provido na membrana de eletrólito 102. O eletrodo de referência está eletricamente isolado do catodo 104 e do anodo 108. O eletrodo de referência é mantido em um potencial de eletrodo de referência. O potencial de eletrodo de referência pode ser um potencial com relação a um eletrodo de hidrogênio reversível (RHE), por exemplo. O potencial de eletrodo de referência pode também ser um potencial com relação a um eletrodo de Ag/AgCI. A corrente que flui entre o catodo 104 e o anodo 108 é detectada por um detector de corrente (não ilustrado). O valor de corrente detectado pelo detector de corrente é inserido no controlador de acionamento e utilizado para controle do controlador de energia elétrica pelo controlador de acionamento. A diferença de potencial entre o eletrodo de referência e o catodo 104 é detectada por um detector de voltagem (não ilustrado). O valor de diferença de potencial detectado pelo detector de voltagem é inserido no controlador de acionamento e utilizado para o controle do controlador de energia elétrica pelo controlador de acionamento.
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[0068] O controlador de acionamento controla as saídas no terminal de saída positivo e no terminal de saída negativo do controlador de energia elétrica de modo que os potenciais do anodo 108 e do catodo 104 tornem-se potenciais desejados. A fonte de energia elétrica pode de preferência ser de energia renovável obtida por geração de energia solar, geração de energia eólica, geração de hidroenergia, geração de energia geotérmica, e similares, mas não está especificamente limitada a isto.
[0069] No aparelho de produção de hidreto orgânico 100 que tem a estrutura acima apresentada, as reações que ocorrem quando tolueno (TL) é utilizado como a substância alvo de hidrogenação são como segue. Quando o tolueno é utilizado como a substância alvo de hidrogenação, o hidreto orgânico a ser obtido é metilciclo-hexano (MCH). Reação de eletrodo no anodo
2HzO ·> O2 + 4H+ + 4e~
Reação de eletrodo no catodo
TL + 6H+ + 6e~ -> MCH
Reação total
2TL + 6H2O -» 2MCH + 302
[0070] Assim, a reação de eletrodo no anodo 108 e a reação de eletrodo no catodo 104 prosseguem em paralelo. Prótons (H+) produzidos por eletrólise de água no anodo 108 são supridos para 0 catodo 104 através da membrana de eletrólito 102. Os prótons supridos para 0 catodo 104 são utilizados para hidrogenação da substância alvo de hidrogenação no catodo 104. Consequentemente, 0 tolueno é hidrogenado, de modo que 0 metilciclo-hexano é produzido. Portanto, com 0 aparelho de produção de hidreto orgânico 100 de acordo com a presente modalidade, a eletrólise de água e a hidrogenação da substância alvo de hidrogenação podem ser executadas em uma etapa.
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[0071 ] Como acima descrito, o aparelho de produção de hidreto orgânico 100 de acordo com a presente modalidade inclui a membrana de eletrólito 102, o catodo 104, o anodo 108, e o suporte de anodo 110 providos opostos ao lado de membrana de eletrólito 102 do anodo 108. O suporte de anodo 110 está formado de um corpo poroso elástico de uma forma de placa do qual o módulo de Young é maior do que 0,1 N/mm2 e menor do que 43 N/mm2. Provendo tal suporte de anodo elástico e poroso 110 de uma forma de placa, a condição de conexão elétrica em cada membro que constitui o aparelho de produção de hidreto orgânico 100 pode ser favoravelmente mantida.
[0072] Manter o contato entre a membrana de eletrólito 102 e o catodo 104 é especificamente importante. Católitos feitos de compostos orgânicos, tal como o tolueno, sâo menos condutivos. Consequentemente, se a membrana de eletrólito 102 e o catodo 104 forem destacados um do outro, o suprimento de prótons da membrana de eletrólito 102 para o catodo 104 na parte destacada será inibido. Se o suprimento de prótons for inibido, o catalisador de catodo pode ser desativado.
[0073] No entanto, provendo o suporte de anodo 110, o contato entre a membrana de eletrólito 102 e o catodo 104 pode ser mantido mais certamente. Consequentemente, a voltagem de célula no aparelho de produção de hidreto orgânico 100 pode ser reduzida. Portanto, a eficiência de produção de hidreto orgânico pode ser aperfeiçoada. Ainda, a vida do aparelho de produção de hidreto orgânico 100 pode ser prolongada.
[0074] O módulo de Young do suporte de anodo 110 pode mais de preferência ser ajustado na faixa de 0,2 N/mm2 a 10 N/mm2 inclusive. Consequentemente, a voltagem de célula no aparelho de produção de hidreto orgânico 100 pode ser adicionalmente reduzida. Também, a razão T1/T2 da espessura T1 da membrana de eletrólito 102 para a es
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28/36 pessura T2 do anodo 108 é 0,35 ou maior. Consequentemente, a voltagem de célula no aparelho de produção de hidreto orgânico 100 pode ser reduzida mais certamente. O material de base 108b incluído no anodo 108 é um material do tipo de malha. A forma da malha e uma forma rômbica, e um valor médio da extensão curta da malha SW e da extensão longa da malha LW da forma rômbica está na faixa de 0,3 mm a 3 mm inclusive. Consequentemente, a voltagem de célula no aparelho de produção de hidreto orgânico 100 pode ser reduzida mais certamente.
[0075] A presente invenção não está limitada à modalidade acima apresentada. Deve ser compreendido que várias mudanças e modificações, incluindo modificações de projeto, podem ser feitas com base no conhecimento daqueles versados na técnica e que modalidades com tais mudanças e modificações adicionadas estão também dentro do escopo da presente invenção.
Exemplos
[0076] Exemplos da presente invenção serão agora descritos por meio de exemplo somente para adequadamente descrever a presente invenção e não devem ser considerados como limitando o escopo da invenção.
Avaliação de Relações entre o Módulo de Young do Suporte de Anodo e Voltagem de Célula
[0077] A Figura 2A mostra um suporte de anodo e uma voltagem de célula em um aparelho de produção de hidreto orgânico de acordo com cada um dos Exemplos de Teste 1-11. A Figura 2B é um diagrama utilizado para descrever a extensão longa da malha LW, a extensão curta da malha SW, e uma largura de cordão ST. A Figura 2C mostra as relações entre o módulo de Young do suporte de anodo e a voltagem de célula.
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Exemplo de Teste 1
[0078] O anodo foi preparado de acordo com o seguinte procedimento. Primeiro, como o material de base do anodo, uma malha expandida que tem uma forma de malha predeterminada foi preparada. Um jateamento a seco foi executado sobre as superfícies do material de base, e um processo de limpeza em uma solução aquosa de 20% de ácido sulfúrico foi executado. Posteriormente, o material de base foi colocado em um aparelho de revestimento de íons de arco utilizando um alvo de liga Ti-Ta. Consequentemente, o revestimento de liga Ti-Ta foi formado sobre as superfícies do material de base, na temperatura de material de base de 150 graus Ceo vácuo de 1,0x10’2Torr. A espessura do revestimento foi ajustada para 2 pm. Posteriormente, ao material de base sujeito ao processo de revestimento, uma solução aquosa mista de tetracloreto de iridio e pentóxido de tântalo foi aplicada, e um tratamento térmico foi executado neste a 550 graus C em um forno elétrico. Repetindo esta operação múltiplas vezes, o anodo que contém quantidades equimolares de óxido de iridio e óxido de tântalo foi obtido. A quantidade do catalisador no anodo foi ajustada para 12 g/m2 em termos da quantidade de metal Ir metal por área de eletrodo. O módulo de Young do anodo foi ajustado para 40 N/mm2.
[0079] Também, como mostrado na Figura 2A, uma fibra de titânio que tem um diâmetro de fibra de 50 pm foi colocada dentro do forno de modo que o peso por área unitária da fibra tornou-se 600 g / m2. A fibra de titânio foi então sinterizada com uma carga apropriada aplicada a esta sob uma atmosfera inerte enquanto a temperatura dentro do forno foi ajustada para 900 graus Ceo tempo de aquecimento foi ajustado para 30 minutos. Assim, o suporte de anodo formado de um corpo sinterizado de fibra metálica foi obtido. A espessura do suporte de anodo foi ajustada para 3 mm. Também o módulo de Young do suporte de anodo foi ajustado para 0,1 N/mm2.
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[0080] Também, um corpo laminado do catodo e da membrana de eletrólito foi formado de acordo com o seguinte procedimento. Primeiro, tinta de catalisador para a camada de catalisador de catodo foi preparada adicionando 5 porcento de Solução de Dispersão de Nation (marca registrada) (feita por E. I. du Pont of Nemours and Company) ao pó de catalisador de PtRu/C TEC61E54 (feito por TANAKA KIKINZOKU KOGYO K.K.) e utilizando um solvente como apropriado. A razão de Nation para carbono da tinta de catalisador foi ajustada para 0,8. A tinta de catalisador foi adicionalmente preparada de modo que a quantidade de metal nobre (a quantidade de Pt e Ru) na mesma tornou-se 0,5 mg/cm2, e então aplicada no papel de carbono GDL10BC (feito por SGL Carbon) utilizando um revestidor de barra. Posteriormente, o papel de carbono foi aquecido a 80 graus C para secar o componente de solvente na tinta de catalisador, de modo que a camada de catalisador de catodo foi obtida.
[0081 ] Ainda, a camada de difusão foi preparada permitindo o papel de carbono suportar partículas de Pt. As partículas de Pt incluídas na camada de difusão funcionam para promover a reação química entre gás de hidrogênio como um subproduto e a substância alvo de hidrogenaçâo não reagida catodo. Primeiro, hhPtCle-ehW e 1-propanol foram misturados juntos para preparar uma solução mista. A quantidade de HzPtCh-eHzO adicionada foi ajustada de modo que a quantidade de Pt suportada pelo papel de carbono tornou-se 0,02 mg/cm2. Na solução mista assim obtida, o papel de carbono GDL10BC (feito por SGL Carbon) foi imerso.
[0082] Posteriormente, o papel de carbono foi completamente seco sob uma atmosfera de gás N2 a 60 graus C. Subsequentemente, 0 papel de carbono foi imerso em uma solução aquosa de 1 mg de NaBh-U, e um tratamento de redução foi executado duas horas. Após 0 tratamento de redução, 0 papel de carbono foi imerso em água pura para ser
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31/36 limpo. Posteriormente, o papel de carbono foi seco e obtido como a camada de difusão. Também, como a membrana de eletróiito, Nation (marca registrada) 117 (feita por E. I. du Pont of Nemours and Company) foi preparado. A espessura da membrana de eletróiito foi ajustada para 0,175 mm. Para a membrana de eletróiito, a camada de catalisador de catodo e a camada de difusão foram laminadas, e uma pressão a quente é executada nos mesmos por três minutos em 120 graus C e 1 MPa. Assim, um corpo laminado do catodo e da membrana de eletróiito foi obtido.
[0083] Também, um complexo de um separador de lado de catodo e uma parte de passagem de fluxo, um separador de lado de anodo, e um espaçador de catodo e um espaçador de anodo foram preparados. O complexo e o separador de lado de anodo utilizados foram feitos de titânio. O complexo, o espaçador de catodo, o corpo laminado do catodo e a membrana de eletróiito, o anodo, o suporte de anodo, o espaçador de anodo e o separador de lado de anodo foram laminados nesta ordem. O corpo laminado resultante foi então ajustado, com pressão aplicada a este do exterior. Pressionar cada camada utilizando uma força elástica do suporte de anodo poderia criar um estado no qual as camadas estão em contato próximo umas com as outras. Apesar dos processos acima apresentados, o aparelho de produção de hidreto orgânico do Exemplo de Teste 1 foi obtido. A área de eletrodo ativa do aparelho de produção de hidreto orgânico foi ajustada para 100 cm2.
[0084] À entrada de câmara de catodo no espaçador de catodo, uma passagem de suprimento para a substância alvo de hidrogenação foi conectada. À saída de câmara de catodo no espaçador de catodo, uma passagem de descarga para o hidreto orgânico foi conectada. Também, à entrada de câmara de anodo no espaçador de anodo, uma passagem de suprimento para o anólito foi conectada. À saída da câmara
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32/36 de anodo no anodo espaçador, uma passagem de descarga para o anólito foi conectada.
[0085] Neste aparelho de produção de hidreto orgânico, tolueno como o católito foi feito fluir através da câmara de catodo. Também, uma solução aquosa de 100 g/L de ácido sulfúrico como o anólito foi feita fluir através da câmara de anodo. A taxa de fluxo do católito foi ajustada para 10 mL/minuto. A taxa de fluxo do anólito também foi ajustada para 10 mL/minuto. Na temperatura de 60 graus C e na densidade de corrente de 0,4A/cm2, a reação eletrolítica foi causada. O anólito foi suprido do tanque de armazenamento de anólito para a câmara de anodo utilizando uma bomba, e então retornado da câmara de anodo para o tanque de armazenamento de anólito para ser circulado (operação de lote). O anólito foi suprido através de uma parte inferior do aparelho de produção de hidreto orgânico para a câmara de anodo. Também, o anólito foi circulado enquanto uma quantidade de água reduzida por eletrólise foi suplementada.
[0086] O eletrodo negativo e o eletrodo positivo de um suprimento de energia de corrente contínua foram conectados respectivamente ao catodo e ao anodo. A corrente de saída do suprimento de energia de corrente contínua foi ajustada para 40 A (0,4 A/cm2) e aplicada ao aparelho de produção de hidreto orgânico. A voltagem de célula no aparelho de produção de hidreto orgânico foi medida. A Figura 2A mostra o resultado.
Exemplos de Teste 2-9
[0087] O aparelho de produção de hidreto orgânico de cada um dos Exemplos de Teste 2-9 foi preparado, nos quais o diâmetro da fibra e o peso por área unitária da fibra que constitui o suporte de anodo, e a espessura e o módulo de Young do suporte de anodo foram ajustados, como mostrado na Figura 2A, e os outros procedimentos foram executados de acordo com o Exemplo de Teste 1. A voltagem de célula em
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33/36 cada aparelho de produção de hidreto orgânico foi medida. A Figura 2A mostra os resultados.
Exemplos de Teste 10 e 11
[0088] O aparelho de produção de hidreto orgânico de cada um dos Exemplos de Teste 10 e 11 foi preparado, no qual um suporte de anodo formado de uma malha expandida, ao invés de um corpo sinterizado de fibra metálica, foi utilizado, como mostrado na Figura 2A, e os outros procedimentos foram executados de acordo com o Exemplo de Teste 1. A voltagem de célula em cada aparelho de produção de hidreto orgânico foi medida. A Figura 2A mostra os resultados. A extensão longa da malha LW, a extensão curta da malha SW e a largura de cordão ST da malha expandida são como ilustradas na Figura 2B e são assuntos bem conhecidos de pessoas versadas na técnica.
[0089] A Figura 2C mostra relações entre o módulo de Young do suporte de ânodo e a voltagem de célula no aparelho de produção de hidreto orgânico de acordo com cada Exemplo de Teste. Como mostrado na Figura 2C, é verificado que, quando o módulo de Young do suporte de anodo é maior que 0,1 N/mm2 e menor do que 43 N/mm2, a voltagem da célula cai abaixo de 2,2 V. A voltagem da célula de 2,2 V corresponde a uma voltagem de célula em um aparelho de produção de hidreto orgânico convencionalmente bem conhecido que não inclui o suporte de anodo do pedido em questão. Consequentemente, é verificado que, quando o módulo de Young do suporte de anodo é maior do que 0,1 N/mm2 e menor do que 43 N/mm2, a eficiência de produção de hidreto orgânico pode ser aperfeiçoada. É também verificado que, quando o módulo de Young do suporte de anodo está na faixa de 0,2 N/mm2 a 10 N/mm2 inclusive, a voltagem de célula é 2,0 V ou menos. A voltagem de célula de 2,0 V corresponde a uma voltagem de célula em eletrólise de água alcalina. Consequentemente, é verificado que, quando o módulo de Young do suporte de anodo está na faixa de 0,2 N/mm2 a 10
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N/mm2 inclusive, a eficiência de produção de hidreto orgânico pode ser aperfeiçoada para ser comparável com ou maior do que a eficiência de produção de hidrogênio em eletrólise de água alcalina. Ainda, é verificado que, quando o módulo de Young do suporte de anodo está na faixa de 0,3 N/mm2 a 1,2 N/mm2 inclusive, a eficiência de produção de hidreto orgânico pode ser adicionalmente aperfeiçoada.
Avaliação de Relações entre Razão de Espessura de Membrana de Eletrólito e Anodo, e Voltagem de Célula
[0090] A Figura 3A mostra espessuras da membrana de eletrólito e do anodo incluídos no aparelho de produção de hidreto orgânico de acordo com cada um dos Exemplos de Teste 2 e 12-14, a razão das espessuras, e da voltagem de célula. A Figura 3B mostra as relações entre a razão das espessuras e a voltagem de célula.
Exemplos de Teste 2 e 12-14
[0091 ] O aparelho de produção de hidreto orgânico de cada um dos Exemplos de Teste 2 e 12-14 foi preparado, no qual a espessura T1 da membrana de eletrólito era fixa enquanto a espessura T2 do anodo foi ajustada para variar a razão de espessura T1/T2, como mostrado na Figura 3A, e os outros procedimentos foram executados de acordo com o Exemplo de teste 1. O módulo de Young do suporte de anodo foi ajustado para 0,3 N/mm2 em todos os Exemplos de Teste. A voltagem de célula em cada aparelho de produção de hidreto orgânico foi medida. A Figura 3A mostra os resultados.
[0092] A Figura 3B mostra as relações entre a razão T1/T2 da espessura T1 da membrana de eletrólito para a espessura T2 do anodo e a voltagem de célula no aparelho de produção de hidreto orgânico de acordo com cada Exemplo de Teste. Como mostrado na Figura 3B, quando a razão de espessura T1/T2 é 0,35 ou maior, a voltagem de célula é menor do que 2,0 V. Consequentemente, é verificado que, quando a razão de espessura T1/T2 é ajustada para 0, 35 ou maior, a
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35/36 eficiência de produção de hidreto orgânico pode ser aperfeiçoada, mais certamente para ser maior do que a eficiência de produção de hidrogênio em eietrólise de água alcalina.
Avaliação de Relações Entre Dimensões de Abertura de Anodo e Voltagem de Célula
[0093] A Figura 4A mostra dimensões de malha do anodo e a voltagem de célula no aparelho de produção de hidreto orgânico de acordo com cada um dos Exemplos de Teste 15-19. A Figura 4B mostra as relações entre um valor médio da extensão longa da malha LW e a extensão curta da malha SW, e a voltagem de célula.
Exemplos de Teste 15-19
[0094] O aparelho de produção de hidreto orgânico de cada um dos Exemplos de Teste 15-19 foi preparado, no qual a extensão longa da malha LW e a extensão curta da malha SW da malha no material base de anodo foram variadas, como mostrado na Figura 4A, e os outros procedimentos foram executados de acordo com o Exemplo de Teste 1. O módulo de Young do suporte de anodo foi ajustado para 0,3 N/mm2 em todos os exemplos de teste. A voltagem de célula em cada aparelho de produção de hidreto orgânico foi medida. A Figura 4A mostra os resultados.
[0095] A Figura 4B mostra as relações entre o valor médio da extensão longa de malha LW e a extensão curta de malha SW, e a voltagem de célula no aparelho de produção de hidreto orgânico de acordo com cada Exemplo de Teste. Como mostrado na Figura 4B, quando o valor médio está na faixa de 0,3 mm a 3 mm, inclusive, a voltagem de célula é 2,0 V ou menos. Consequentemente, é verificado que, quando o valor médio é ajustado na faixa de 0,3 mm a 3 mm inclusive, a eficiência de produção de hidreto orgânico pode ser aperfeiçoada mais certamente para ser igual a ou maior que a eficiência de produção de hidrogênio em eietrólise de água alcalina. Também, quando o valor médio
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36/36 é maior que 0,3 mm e igual a ou menor do que 3 mm, a voltagem de célula é menor do que 2,0 V. Consequentemente, é verificado que, quando o valor médio é ajustado para ser maior do que 0,3 mm e igual a ou menor do que 3 mm, a eficiência de produção de hidreto orgânico pode ser aperfeiçoada mais certamente para ser maior do que a eficiência de produção de hidrogênio em eletrólise de água alcalina.
LISTA DE SINAIS DE REFERÊNCIA
100 aparelho de produção de hidreto orgânico
102 membrana de eletrólito
104 catodo
108 anodo
108a catalisador de anodo
108b material de base
110 suporte de anodo
APLICABILIDADE INDUSTRIAL
[0096] A presente invenção é aplicável a um aparelho de produção de hidreto orgânico.
Claims (4)
1. Aparelho de produção de hidreto orgânico, caracterizado pelo fato de compreender:
uma membrana de eletrólito que tem condutividade de prótons;
um catodo, provido sobre um lado da membrana de eletrólito, que contém um catalisador de catodo utilizado para hidrogenar uma substância alvo de hidrogenação que utiliza prótons para produzir um hidreto orgânico;
um anodo, provido oposto ao lado da membrana de eletrólito, que contém um catalisador de anodo utilizado para oxidar água para produzir prótons; e um suporte de anodo, provido oposto ao lado de membrana de eletrólito do anodo, que suporta o anodo, em que o suporte de anodo está formado de um corpo poroso elástico do qual o módulo de Young é 0,2 N/mm2 e menor do que 43 N/mm2
2. Aparelho de produção de hidreto orgânico de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o módulo de Young do suporte de anodo está na faixa de 0,3 N/mm2 a 10 N/mm2 inclusive.
3. Aparelho de produção de hidreto orgânico de acordo com a reivindicação 1 ou 2, caracterizado pelo fato de que a razão T1/T2 da largura T1 da membrana de eletrólito para a largura T2 do anodo é 0,35 ou maior.
4. Aparelho de produção de hidreto orgânico de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a 3, caracterizado pelo fato de que:
o anodo compreende o catalisador de anodo, e um material de base de um tipo de malha que suporta o catalisador de anodo; e a forma da malha no material de base é uma forma rômbica, e um valor médio de extensão curta da malha SW e extensão longa da malha LW da forma rômbica está na faixa de 0,3 mm a 3 mm inclusive.
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