BE531443A - - Google Patents

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BE531443A
BE531443A BE531443DA BE531443A BE 531443 A BE531443 A BE 531443A BE 531443D A BE531443D A BE 531443DA BE 531443 A BE531443 A BE 531443A
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  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description

       

   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  La présente invention est relative à des perfectionnements à la 
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 préparation de certaines nouvelles substances stérotdex, qui peuvent être représentées par la formule générale : 
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 dans laquelle R est un groupe hydroxyle ou un groupe hydroxyle estérifié, par exemple un groupe acétoxy, et X désigne de l'hydrogène ou du brome. 



   Les nouveaux composés de   formule   I constituent des intermédiai- res de valeur dans la synthèse de la cortisone et de substances y apparen- tées, car la présence de la double liaison en 11-12 facilite l'introduction   d'un atome d'oxygène dans la position 11, tandis que les royaux oxygénés à 5 et 6 éléments, qui se présentent dans les dérives de l'hécogénine, peuvent   être dégradés, de manière à former une chaine latérale acétyle en C17, à partir de laquelle des chaines latérales de cortisone et d'autres steroïdes d'importance physiologique peuvent être synthétisées. 



   L'invention concerne, dès lors, à titre de nouveaux composés, les composés de formule générale : 
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 dans laquelle R et X   ont   les significations indiquées plus haut. On   préfè-   re les composés dans lesquels R est un groupe hydroxyle ou un groupe acétoxy. 



   L'invention   concerne,   en conséquence, à titre de   nouveaux   con- 
 EMI1.4 
 posés, le 313 -hydroXY-5 :22a-BpirosÉ-ll-ène, le 3&-acétOXY-5 c( : 22a- 

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 spirost 11 éne, le 3 f3 yàroxy-23-bromo-5 et: 22a-spirost-ll-ène et le 3 g -acétoxy3 bromo-5 0; 22a-spirost-ll-ène. 



   Pour que l'invention puisse être bien comprise, certaines caractéristiques de quelques nouveaux composés suivant l'invention sont données ci-après : 3 ss   -hydroxy-5     [alpha] :   22a-spirost-ll-ène P.F. : 193-195  C; 
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 [0(} D = -36  (CHC13 ) . 3 ss -acétoxy-5   [alpha] :     22a-spirost-ll-ène   P.F. :   206-210    C; 
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 -1 0 <-l p = -44  (CHG13 3 j3 Idroxy-23 bromo-5 0 : 22a-spirost-ll-ène P.F. :

   191-192  (décomp. ) 3 ss -acétoxy-23-bromo-5   [alpha] :     22a-spirost-ll-ène   P.F.   :223 C   (décomp.) 
 EMI2.4 
 M p = -35  (CHC'3) 
Il est-évident que les caractéristiques données plus haut ont été obtenues pour la matière la plus pure que l'on a été à même de préparer et peuvent être sujettes 9. des variations selon la pureté d'un   échantillon   particulier des composés en question. 



   On a constaté que les nouveaux composés suivant   l'invention   peu- 
 EMI2.5 
 vent être préparés en traitant du 3 -hyàroxy-11 O/1 23-d3.bromfl 12  ^hy-   droxy-5 [alpha]:   22a-spirostane et   ses 3/ -   -esters correspondants avec du zinc et un acide aliphatique contenant de 2 à 6 atomes de carbone.

   La formation du composé 23-brome ou du composé débromé dépend des conditions de la débromuration; ainsi, on a constaté que, si la matières de départ est traitée dans des conditions modérées, par exemple, en étant chauffée au bain de vapeur avec du zinc et l'acide aliphatique pendant une courte période, le 
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 composé partiellement déb omé, à savoir,le.13 gdroxy 23 bromv-5 :22a- spirost-11-ène ou son   3   -ester, est formé, Par contre, si la débromuration est exécutée dans des conditions plus vigoureuses, par exemple en traitant la matière de départ avec du zinc et un acide aliphatique bouillant pendant plusieurs heures, le composé complètement débromé est formé. 



   L'invention concerne, dès lors, un procédé pour la préparation des nouveaux composés suivant l'invention, dans lequel un composé de   :t'or-   mule générale : 

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 dans laquelle R est un groupe hydroxyle ou un groupe hydroxyle estérifié, est partiellement ou entièrement débromé avec du zinc et un acide aliphati- que contenant 2 à 6 atomes de carbone. 



   Suivant encore une autre particularité de l'invention, ledit aci- de aliphatique est l'acide acétique. 



   Comme indiqué plus haut, lorsqu'on désire obtenir le produit par-   tiellement déshalogéné c'est-à-dire le 3 ss-hydroxy-23-bromo-5 [alpha]: 22a-spirost-ll-ène ou ses 3 ss -esters, la réaction doit être exécutée, dans des   conditions modérées. On a constaté que des conditions appropriées sont, par exemple, obtenues en dissolvant la matière de départ, par exemple, dans de l'acide acétique, en ajoutant le zinc, de préférence sous forme de zinc en poudre, et en chauffant au bain de vapeur à une température de   90 - 95 CI   pendant approximativement une heure, 
Des conditions appropriées pour obtenir le produit complètement déshalogéné, à savoir le 3 ss   -hydroxy-5 [alpha]  :

  22a-spirost-ll-ène ou ses 3 ss -esters, peuvent, par exemple, être obtenues en traitant la matière de dé- part avec de la poudre de zinc et de l'acide acétique bouillant pendant 2 à 4 heures, de préférence en agitant. La température pour ce traitement doit, de préférence, être comprise entre 100 et 200  C. 



   Après traitement avec du zinc et de l'acide acétique, comme dé- crit plus haut, le produit est isolé et purifié de toute manière convenable. 



  Ainsi, il peut être extrait à l'aide de chloroforme ou, après filtration de la masse de réaction et évaporation jusqu'à un petit volume, précipité par dilution avec de l'eau et subséquemment recristallisé dans le méthanol, l' acétate d'éthyle ou l'acétone. 



   On préfère   excécuter   la réaction de déshalogénation, aussi bien dans le cas où l'on désire obtenir le produit entièrement déshalogéné que le produit partiellement déshalogéné, sur la matière de départ, dans laquel- le le substituant en 3 est un groupe acétoxy.

   Le produit primaire de la déshalogénation sera, dans ces cas, le 3ss   -acétoxy-5 [alpha]:     22a-spirost-ll-     ène ou le 3 /3 -acétoxy-23-bromo-5 [alpha]: 22a-spirost-ll-ène et, si on désire obtenir les composés 3 ss -hydroxyles correspondants, les composés estérifiés   peuvent être hydrolysés de toute manière convenable, par exemple par traite-   ment avec un alcali alcoolique, tels que de l'hydoxyde de sodium éthanolique, en vue d'obtenir les composes 3 ss -hydroxyles,   
On a également trouvé que les matières de départ pour le procédé suivant l'invention peuvent être obtenues par la réduction de composés de 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 formule générale :

   
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 dans laquelle R est un groupe hydroxyle ou un groupe hydroxyle estérifié, à l'aide de   borohydrure   de sodium ou d'hydrure d'aluminium et de lithium. 



  La réduction par exemple avec du borohydrure de sodium peut avantageusement être exécutée notamment dans de l'éthanol aqueux, du dioxane, de l'acétate d'éthyle ou un mélange d'alcools méthylés industriels et de chlorure de méthylène. Une température appropriée est, par exemple, de 0 à 50  C, de préfé- - renée de 20  C. Le produit de cette réduction est un mélange-du composé de formole générale : 
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 dans laquelle R a la signification donnée plus haut, et de son 12 ss   -hydro-   xy-épimère.

   Ce mélange peut lui-mêmeêtre utilisé comme matière de départ pour le procédé suivant l'invention, ou bien les   épimères   peuvent être séparés, par   -exemple,   par chromatographie, sur de l'alumine, et le 12   [alpha]  -hydroxy- épimère peut être utilisé; en général, on préfère utiliser le mélange pré-   cité. On a constaté que, lorsque ledit mélange d'épimères 12 [alpha]-hydroxylé et 12 ss -hydroxyle est utilise, le composé # II désiré de formule I peut   aisément être isolé du mélange réactionnel obtenu à la suite du traitement à l'aide de zinc et d'un acide aliphatique. 



   Selon une particularité complémentaire de l'invention, la ma- tière de départ pour la préparation des nouveaux composés suivant l'inven- 

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 tion est, dés lors, préparée par la réduction de composés de formole généra- le III donnée plus haut, à l'aide de borohydrure de sodium ou d'hydrure d' aluminium et de lithium. 



   La réduction à l'aide de borohydrure de sodium ou d'hydrure d' aluminium et de lithium peut être exécutée de toute manière convenable; ain- si, lorsqu'on utilise du borohydrure de sodium, la réaction est, de préféren- ce, exécutée dans de l'éthanol aqueux contenant du bicarbonate de sodium, à température ambiante, tandis que, lorsqu'on utilise de l'hydrure   d'alumi-   nium et de lithium, la réduction est préférablement exécutée dans de l'éther à 0  C. On préfère utiliser de l'acétate de 11:23-dibromohécogénine comme   matière de départ pour la réduction et on a constaté que la réduction donne, dans certains cas, lieu à l'hydrolyse du groupe 3 ss -acétoxy.

   Dans ces cas, étant donné que, comme on l'a spécifié plus haut, on préfère utiliser des composés contenant un groupe 3 ss -acétoxy pour la réaction de déshalogénation   selon l'invention, le groupe 3 ss -hydroxy est, de préférence, re-acétylé, par exemple àl'aide d'anhydri e acétique et de pyridine. 



   Pour que l'invention puisse être bien comprise, les exemples sui- 
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 vants sont donnés, à tire d'illust"irati nl1 seule.ment, 
EXEMPLE 1. 



  3 ss   -acétoxy-23-bromo-5     [alpha] :     22a-spirost-ll-ène.   
 EMI5.2 
 



  De l'acétate de 11:23-dibroohécfaogéine (4,5 gr; recristallisé) est réduit en poudre fine, mis en suspension dans de l'éther sec (11 cc) et traite à l'aide d'hydrure d'aluminium et de lithium dans de l'éther (25 ce de 0,28   M).   Après agitation à 0  pendant un certain temps, le mélange est laissé à 0  pendant une nuit, puis à température ambiante pendant 3 heures. 



  Le mélange est décomposé en le versant sur de la glace et de l'acide nitrique dilué. La solution éthérée est évaporée et, après séchage, le résidu est laissé au repos pendant une nuit à 37  avec de l'anhydride acétique (10 cc) et de la pyridine (5 cc). Le mélange   esttraité   à l'eau et à l'éther; l'éther est lavé avec de l'acide dilué et avec une solution de bicarbonate de   sodium.,,   puis évaporé. Le résidu est dissous dans de l'acide acétique (10 ce) et chauffe au bain de vapeur avec de la poudre de zinc (10 gr) pendant une heure. Le produit est récupéré à l'aide de chloroforme et recristallisé, d'abord dans du méthanol, puis dans de l'acétate d'éthyle.

   Le produit 
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 formé (3 3 -acétoxr3 broo 5 : 22a-spirost-11-ène) se présente sous forme de tablettes en forme de losanges, P.F. : 223? (décomposition). 



  (Trouvé : C = 65,5 .%; H= 8,1 %. Le calcul donne pour C29H4J04Br, C = 65,1% H = 8,0   %).   Le même composé peut être obtenu en exécutant la réduction à l'aide de borohydrure de sodium. 



   EXEMPLE 2. 
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  3,4 -acétoxy-5 cl : 22a-spirost-ll-ène, La matière de départ, consistant en un mélange de 319 -acétoxy- 11 0( : 23-dibromo-12  l -hydroxy-5 0(: 22a-spirostane et dé son 12 1,"3 hydroxy-épimère, est obtenue par réduction d'acétate de 11 1 : 23--d3..broé- cogénine avec du   borohydrure   de sodium dans de l'éthanol aqueux contenant du bicarbonate de sodium. Gette matière de départ (1,0 gr) est chauffée avec de la poudre de zinc (10 gr) dans de l'acide acétique bouillant (100 cc), en agitant, pendant 3 heures. La solution chaude est filtrée et le résida solide est lavé avec de l'acide acétique chaud. Le filtrat et les liqueurs de lavage combinés sont évaporés jusqu'à un faible volume et dilués à   l'eau.   



  La matière solide, qui a précipité, est séchée et cristallisée dans   l'acéto-   
 EMI5.5 
 ne, en sorte qu'on obtient du 3 /' -acétoxy 5 0: : 22a-spirost-ll-ène sous forme de prismes; rendement : 0,15 gr (21 ); PF. : 206-20 Oc Une nouvelle cristallisation donne une matière fondant à 206-210OC; 70/1, D = -44(CHG1-). 

 <Desc/Clms Page number 6> 

 
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 Trouvé C = 76,3%; H = 9,65 %. Pour C29H4404,le calcul-donne C = 76,3 %; H= 9,7 %.   EXEMPLE   3. 
 EMI6.2 
 



  3 13 -aeétoxy-5  é : 22a-spirost Il-ène à partir de 3 / -acétoxy-11 0( : 23-dibromo-12 o -hydroxy-5 0< : 22a-spirostane. 



   La matière de départ est obtenue à partir du mélange de   bromby-   drines décrites dans l'exemple 2, par chromatographie sur   alumine;   elle fond 
 EMI6.3 
 à 198 C (décomposition); rck--] D = -62  (ceci) La bromhydrine (100 mgr) est traitée avec de la poudre de zinc et de l'acide acétique, comme décrit dans l'exemple 2, en sorte qu'on obtient, après isolement et cristallisation, 
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 45 mgr (62 %) de 3 -aeétoxy-5 0 : 22a-spirQSt 11-éene, P.F. : 205-209  C.   EXEMPLE   4. 
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  3 /9 -hydroxy-5 e( : 22a-spirost-ll-ène. 



  On chauffe à l'ébullition sous reflux du 3;4 --acétor s22a-   spirost-11-ène     (0,18   gr), pendant 2 1/2 heures, avec de l'éthanol   (20   cc) et de   l'hydroxyde   de sodium aqueux (40 %; 2 mols). La majeure partie du solvant est chassée par distillation et le résidu est dilué avec de l'eau. 
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 La matière solide, qui -B.-précipité, est séparée par filtration, séchée et cris- tallisée dans le méthanol, en sorte qu'on obtient le composé hydroxyle com- 
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 me solvant rendant à 1$4. l$$ C; ±le] 32 {c = 1 dans CECI Le composé exempt de solvant, obtenu par chauffage.dusolvant à z0 et sous 0,1 om de pression, fond a l93-195 G3 ["eX} =-36  (CHC1). (Trouvé C = 77,8 $ ; Ii = 10,2 %. Pour CH4zfl3,le calcul-donne C = 78"' %j H = 10, 2 %). 



    EXEMPLE 5.    



  3 ss -hydroxy-23-bromo-5   [alpha] :  22a-spirost-ll-ène. 



     On   chauffe à l'ébullition sous reflux du 3 Il   -acétoxy-23-bro-   mo-5   [alpha] :     22a-spirost-ll-ène   (250 mgr), pendant une heure, avec de   l'hydro-   xyde de potassium alcoolique (1N ;5cc). Le produit cristallise, en ajoutant lentement de l'eau à la solution chaude. Après recristallisation dans du pétrole léger (P.E. ;80-100 ) le-produit--fond à 191-192  en se   décompo-   sant. 



   REVENDICATIONS. 

**ATTENTION** fin du champ DESC peut contenir debut de CLMS **.



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  The present invention relates to improvements to the
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 preparation of some new sterotdex substances, which can be represented by the general formula:
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 wherein R is a hydroxyl group or an esterified hydroxyl group, for example an acetoxy group, and X denotes hydrogen or bromine.



   The new compounds of formula I are valuable intermediates in the synthesis of cortisone and related substances, since the presence of the double bond at 11-12 facilitates the introduction of an oxygen atom into the compound. position 11, while the 5- and 6-element oxygenated royals, which occur in hecogenin derivatives, can be degraded, so as to form an acetylated C17 side chain, from which cortisone side chains and other steroids of physiological importance can be synthesized.



   The invention therefore relates, as new compounds, to the compounds of general formula:
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 in which R and X have the meanings indicated above. Preferred are compounds in which R is hydroxyl or acetoxy.



   The invention therefore relates to new concepts.
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 posed, 313 -hydroXY-5: 22a-BpirosÉ-ll-ene, 3 & -acétOXY-5 c (: 22a-

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 spirost 11ene, 3α-yàroxy-23-bromo-5 and: 22α-spirost-11-ene and 3 g -acetoxy3 bromo-5 O; 22a-spirost-ll-ene.



   In order that the invention may be fully understood, certain characteristics of some new compounds according to the invention are given below: 3 ss -hydroxy-5 [alpha]: 22a-spirost-11-ene M.p.: 193-195 C;
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 [0 (} D = -36 (CHCl3) .3s -acetoxy-5 [alpha]: 22a-spirost-11-ene M.p .: 206-210 C;
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 -1 0 <-1 p = -44 (CHG13 3 d3 Idroxy-23 bromo-5 0: 22a-spirost-11-ene P.F.:

   191-192 (decomp.) 3 ss -acetoxy-23-bromo-5 [alpha]: 22a-spirost-11-ene M.P .: 223 C (decomp.)
 EMI2.4
 M p = -35 (CHC'3)
It is evident that the characteristics given above were obtained for the purest material which one has been able to prepare and may be subject to variations according to the purity of a particular sample of the compounds in question.



   It has been found that the new compounds according to the invention can
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 can be prepared by treating 3-hydroxy-11 O / 1 23-d3.bromfl 12 ^ hydroxy-5 [alpha]: 22a-spirostane and its corresponding 3 / - -esters with zinc and an aliphatic acid containing 2 to 6 carbon atoms.

   The formation of the 23-bromine compound or the debrominated compound depends on the conditions of the debromination; thus, it has been found that, if the starting material is treated under moderate conditions, for example, by being heated in a steam bath with zinc and aliphatic acid for a short time, the
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 partially debominated compound, namely, 13 gdroxy 23 bromv-5: 22a- spirost-11-ene or its 3-ester, is formed, on the other hand, if the debromination is carried out under more vigorous conditions, for example in treating the starting material with zinc and a boiling aliphatic acid for several hours, the completely debrominated compound is formed.



   The invention therefore relates to a process for the preparation of the novel compounds according to the invention, in which a compound of: the general formula:

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 wherein R is a hydroxyl group or an esterified hydroxyl group, is partially or fully debrominated with zinc and an aliphatic acid containing 2 to 6 carbon atoms.



   According to yet another feature of the invention, said aliphatic acid is acetic acid.



   As indicated above, when it is desired to obtain the partially dehalogenated product, that is to say 3 ss-hydroxy-23-bromo-5 [alpha]: 22a-spirost-ll-ene or its 3 ss - esters, the reaction should be carried out under moderate conditions. It has been found that suitable conditions are, for example, obtained by dissolving the starting material, for example, in acetic acid, adding the zinc, preferably in the form of powdered zinc, and heating in a zinc bath. steam at a temperature of 90 - 95 CI for approximately one hour,
Suitable conditions to obtain the completely dehalogenated product, namely 3 ss -hydroxy-5 [alpha]:

  22a-spirost-ll-ene or its 3 ss -esters, can, for example, be obtained by treating the starting material with zinc powder and boiling acetic acid for 2 to 4 hours, preferably shaking. The temperature for this treatment should preferably be between 100 and 200 C.



   After treatment with zinc and acetic acid, as described above, the product is isolated and purified in any suitable manner.



  Thus, it can be extracted using chloroform or, after filtration of the reaction mass and evaporation to a small volume, precipitated by dilution with water and subsequently recrystallized from methanol, acetate. ethyl or acetone.



   It is preferred to carry out the dehalogenation reaction, both in the case where it is desired to obtain the fully dehalogenated product and the partially dehalogenated product, on the starting material, in which the 3-substituent is an acetoxy group.

   The primary product of dehalogenation will, in these cases, be 3ss -acetoxy-5 [alpha]: 22a-spirost-ll- ene or 3/3 -acetoxy-23-bromo-5 [alpha]: 22a-spirost- 11-ene and, if it is desired to obtain the corresponding 3 s-hydroxyl compounds, the esterified compounds can be hydrolyzed in any suitable manner, for example by treatment with an alcoholic alkali, such as ethanolic sodium hydoxide, in in order to obtain the 3 ss -hydroxyl compounds,
It has also been found that the starting materials for the process according to the invention can be obtained by the reduction of compounds of

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 general formula:

   
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 wherein R is a hydroxyl group or an esterified hydroxyl group, using sodium borohydride or lithium aluminum hydride.



  The reduction, for example with sodium borohydride, can advantageously be carried out in particular in aqueous ethanol, dioxane, ethyl acetate or a mixture of industrial methyl alcohols and methylene chloride. A suitable temperature is, for example, 0 to 50 ° C., preferably 20 C. The product of this reduction is a mixture of the general formalin compound:
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 wherein R has the meaning given above, and its 12 ss -hydro- xy-epimer.

   This mixture can itself be used as a starting material for the process according to the invention, or the epimers can be separated, for example, by chromatography, on alumina, and the 12 [alpha] -hydroxy-epimer can be used; in general, it is preferred to use the above mixture. It has been found that when said mixture of 12 [alpha] -hydroxylated and 12 ss -hydroxyl epimers is used, the desired compound # II of formula I can easily be isolated from the reaction mixture obtained following treatment with the aid of zinc and an aliphatic acid.



   According to a complementary feature of the invention, the starting material for the preparation of the new compounds according to the invention

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 The reaction is therefore prepared by the reduction of compounds of general formalin III given above, using sodium borohydride or lithium aluminum hydride.



   The reduction with sodium borohydride or lithium aluminum hydride can be carried out in any suitable manner; thus, when sodium borohydride is used, the reaction is preferably carried out in aqueous ethanol containing sodium bicarbonate, at room temperature, while when hydride is used. of aluminum and lithium, the reduction is preferably carried out in ether at 0 C. It is preferred to use 11: 23-dibromohecogenin acetate as the starting material for the reduction and it has been found that the reduction in some cases results in hydrolysis of the 3 ss -acetoxy group.

   In these cases, since, as specified above, it is preferred to use compounds containing a 3 ss -acetoxy group for the dehalogenation reaction according to the invention, the 3 ss -hydroxy group is preferably re-acetylated, for example with acetic anhydride and pyridine.



   In order that the invention may be fully understood, the following examples
 EMI5.1
 vants are given, based on illust "irati nl1 only,
EXAMPLE 1.



  3 ss -acetoxy-23-bromo-5 [alpha]: 22a-spirost-11-ene.
 EMI5.2
 



  11: 23-dibroohecfaogeine acetate (4.5 gr; recrystallized) is reduced to a fine powder, suspended in dry ether (11 cc) and treated with aluminum hydride and of lithium in ether (25 cc of 0.28 M). After stirring at 0 for a while, the mixture is left at 0 overnight, then at room temperature for 3 hours.



  The mixture is decomposed by pouring it over ice and dilute nitric acid. The ethereal solution is evaporated and, after drying, the residue is left to stand overnight at 37 with acetic anhydride (10 cc) and pyridine (5 cc). The mixture is treated with water and ether; the ether is washed with dilute acid and with sodium bicarbonate solution. ,, then evaporated. The residue is dissolved in acetic acid (10 cc) and heated in a steam bath with zinc powder (10 g) for one hour. The product is recovered with chloroform and recrystallized, first in methanol, then in ethyl acetate.

   The product
 EMI5.3
 formed (3 3 -acetoxr3 broo 5: 22a-spirost-11-ene) is in the form of lozenge-shaped tablets, m.p .: 223? (decomposition).



  (Found: C = 65.5%; H = 8.1%. Calculation gives for C29H4J04Br, C = 65.1% H = 8.0%). The same compound can be obtained by carrying out the reduction using sodium borohydride.



   EXAMPLE 2.
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  3,4 -acetoxy-5 cl: 22a-spirost-11-ene The starting material, consisting of a mixture of 319 -acetoxy-11 0 (: 23-dibromo-12 l -hydroxy-5 0 (: 22a- spirostane and its 12 1, -3 hydroxy epimer, is obtained by reduction of 11 1: 23 -d3-broecogenin acetate with sodium borohydride in aqueous ethanol containing sodium bicarbonate. This starting material (1.0 g) is heated with zinc powder (10 g) in boiling acetic acid (100 cc), with stirring, for 3 hours. The hot solution is filtered and the solid residue. is washed with hot acetic acid The combined filtrate and washings are evaporated to small volume and diluted with water.



  The solid material, which has precipitated, is dried and crystallized from acetone.
 EMI5.5
 ne, so that 3 / '-acetoxy 5 O:: 22a-spirost-11-ene is obtained in the form of prisms; yield: 0.15 g (21); PF. : 206-20 Oc Further crystallization gives material melting at 206-210OC; 70/1, D = -44 (CHG1-).

 <Desc / Clms Page number 6>

 
 EMI6.1
 Found C, 76.3%; H, 9.65%. For C29H4404, the calculation gives C = 76.3%; H, 9.7%. EXAMPLE 3.
 EMI6.2
 



  3 13 -aeetoxy-5e: 22a-spirost Il-ene from 3 / -acetoxy-11 0 (: 23-dibromo-12 o -hydroxy-5 0 <: 22a-spirostane.



   The starting material is obtained from the mixture of brombyrins described in Example 2 by chromatography on alumina; she melts
 EMI6.3
 at 198 C (decomposition); rck--] D = -62 (this) The bromhydrin (100 mgr) is treated with zinc powder and acetic acid, as described in Example 2, so that, after isolation and crystallization,
 EMI6.4
 45 mgr (62%) of 3 -aeetoxy-5 0: 22a-spirQSt 11-eene, m.p .: 205-209 C. EXAMPLE 4.
 EMI6.5
 



  3/9 -hydroxy-5e (: 22a-spirost-11-en.



  3; 4 -acetor s22a-spirost-11-ene (0.18 gr) is heated to the boil under reflux for 2 1/2 hours with ethanol (20 cc) and hydroxide. aqueous sodium (40%; 2 mols). Most of the solvent is removed by distillation and the residue is diluted with water.
 EMI6.6
 The solid which precipitates out is filtered off, dried and crystallized from methanol, so that the hydroxyl compound is obtained.
 EMI6.7
 solvent making me $ 1 4. l $$ C; ± le] 32 {c = 1 in THIS The solvent-free compound, obtained by heating the solvent to z0 and pressure 0.1 um, melts at 193-195 G3 ["eX} = -36 (CHCl). ( Found C = 77.8%; Ii = 10.2%. For CH4z13, the calculation gives C = 78 "'% (H = 10.2%).



    EXAMPLE 5.



  3 ss -hydroxy-23-bromo-5 [alpha]: 22a-spirost-ll-ene.



     3 II -acetoxy-23-bromo-5 [alpha]: 22a-spirost-11-ene (250 mgr) is heated to the boiling under reflux for one hour with potassium hydroxide. alcoholic (1N; 5cc). The product crystallizes, slowly adding water to the hot solution. After recrystallization from light petroleum (M.P.; 80-100) the product melts at 191-192 with decomposition.



   CLAIMS.

** ATTENTION ** end of DESC field can contain start of CLMS **.


    

Claims (1)

1. A titre de nouveaux composés, les composés de formule générale : EMI6.8 <Desc/Clms Page number 7> dans laquelle R est un groupe hydroxyle ou un groupe hydroxyle estérifié et X désigne de l'hydrogène ou un atome de brome. 1. As new compounds, compounds of general formula: EMI6.8 <Desc / Clms Page number 7> wherein R is a hydroxyl group or an esterified hydroxyl group and X denotes hydrogen or a bromine atom. 2. Nouveaux composes suivant la revendication 1, dans lesquels R est un groupe acétoxy. EMI7.1 2. Novel compounds according to claim 1, in which R is an acetoxy group. EMI7.1 3. 3/1 -hydroxy-5 0( : 22a-spirst 11 èae, 4. 3 -acetoxy-5 0( : 22a-apirost-ll-ène. 3. 3/1 -hydroxy-5 0 (: 22a-spirst 11 èae, 4. 3 -acetoxy-5 0 (: 22a-apirost-11-en. 5. 3 & -hydro2y-23-bromo-5 0( : h 22a-spirost-ll-ène* 6. 3 1 -acétogy3 broo-5 0( : 22a-spirost-ll-ène. 7. Procédé pour la préparation de composés de formule générale tel- le que spécifiée dans la revendication 1, dans lequel un composé de formule générale : EMI7.2 (dans laquelle R est un groupe hydroxyle ou un groupe hydroxyle estérifié) est partiellement ou entièrement débromé par réaction avec du zinc et un acide aliphatique contenant 2 à 6 atomes de carbone. 5. 3 & -hydro2y-23-bromo-5 0 (: h 22a-spirost-11-ene * 6. 3 1 -acétogy3 broo-5 0 (: 22a-spirost-11-ene. 7. Process for the preparation compounds of general formula as specified in claim 1, wherein a compound of general formula: EMI7.2 (wherein R is a hydroxyl group or an esterified hydroxyl group) is partially or fully debrominated by reaction with zinc and an aliphatic acid containing 2 to 6 carbon atoms. 8. Procédé suivant la revendication 7, dans lequel l'acide aliphatique est de l'acide acétique. 8. The method of claim 7, wherein the aliphatic acid is acetic acid. 9. Procédé suivant, l'une ou l'autre des revendications 7 et 8, dans lequel la réaction est exécutée dans des conditions modérées, pour la produc- tion de composés 23-monobromés. 9. A process according to either of claims 7 or 8 wherein the reaction is carried out under mild conditions for the production of 23-monobromine compounds. 10. Procédé suivant 1-'une ou l'autre des revendications 7 et 8, dans lequel la réaetion est exécutée dans des conditions vigoureuses, de manière à débromer complètement la matière de départ. 10. A process according to either of claims 7 and 8, wherein the reaction is carried out under vigorous conditions, so as to completely debride the starting material. 11. Procédé suivant l'une ou l'autre des revendications 7 à 10, dans lequel R est un groupe acétoxy. 11. A method according to any of claims 7 to 10, wherein R is an acetoxy group. 12. @ suivant la revendication 11, dans lequel on acétyle le produit de réaction brut. 12. @ according to claim 11, wherein the crude reaction product is acetylated. 13. Procédé suivant l'une ou 1-'autre des revendications 7 à 12, dans lequel la matière de départ est préparée par réduction de composes de formole générale <Desc/Clms Page number 8> EMI8.1 avec du borohydrure de sodium ou de l'hydrure d'aluminium et de.lithium, 14. Procédé suivant la revendication 13, dans lequel la réaction de réduction est exécutée dans du méthanol aqueux, du dioxane, de l'acétate d'éthyle ou un mélange d'éthanol et de chlorure de méthylène. 13. A process according to any one of claims 7 to 12, wherein the starting material is prepared by reduction of general formalin compounds. <Desc / Clms Page number 8> EMI8.1 with sodium borohydride or lithium aluminum hydride. 14. The process of claim 13, wherein the reduction reaction is carried out in aqueous methanol, dioxane, ethyl acetate or a mixture of ethanol and methylene chloride. 15. Procédé pour la préparation de composés de formule générale spécifiée dans la revendication 1, en substance, tel que décrit dans les exem- ples. 15. A process for the preparation of compounds of the general formula specified in claim 1, substantially as described in the Examples.
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