AT368988B - Verfahren zur herstellung von neuen 1,1-diaryl-3- aminoalkenen, deren stereoisomeren und deren saeureadditionssalzen - Google Patents

Verfahren zur herstellung von neuen 1,1-diaryl-3- aminoalkenen, deren stereoisomeren und deren saeureadditionssalzen

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AT368988B
AT368988B AT0493380A AT493380A AT368988B AT 368988 B AT368988 B AT 368988B AT 0493380 A AT0493380 A AT 0493380A AT 493380 A AT493380 A AT 493380A AT 368988 B AT368988 B AT 368988B
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alkyl
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hydrogen
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Bernt Sigfrid Emanuel Carnmalm
Thomas Hoegberg
Paulis Tomas De
Svante Bertil Ross
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Astra Laekemedel Ab
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  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



   Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von neuen   1, 1-Diaryl-3-aminoalkenen   der allgemeinen Formel 
 EMI1.1 
 worin
Ar entweder eine einfach durch Alkyl, Alkoxy, Halogen, Trifluormethyl, Amino, Monoalkyl- amino oder Dialkylamino substituierte Phenylgruppe oder eine Pyridylgruppe dar- stellt,
X Wasserstoff, Alkyl, Alkoxy, Halogen, Trifluormethyl, Amino, Monoalkylamino oder Dialkyl- amino,
R Alkyl und    R1   Wasserstoff oder Alkyl bedeuten und wobei sämtliche Alkylgruppen oder-gruppenteile bis zu 3 C-Atome enthalten, von deren reinen Stereoisomeren und von deren Säureadditionssalzen. 



   Steht Ar für Pyridyl, so kann dieses an der   Z-,   3-oder 4-Position gebunden sein. Unter Halogen wird F, Cl, Br oder J verstanden. 



   Die erfindungsgemäss erhältlichen Verbindungen üben eine therapeutische Wirkung auf das Zentralnervensystem aus, insbesondere eine antidepressive oder beruhigende Wirkung. 



   In der GB-PS   Nr. 1, 429, 068   sind Verbindungen der allgemeinen Formel 
 EMI1.2 
 mit antidepressiver Wirkung beschrieben. Die BE-PS Nr. 835802 betrifft Verbindungen der allgemeinen Formel 
 EMI1.3 
 mit antidepressiver Wirkung. 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 
 EMI2.1 
 
 EMI2.2 
 
 EMI2.3 
 schen Eigenschaften, in der US-PS Nr. 2,446, 522. 



   In der ZA-PS 62/4154 ist unter anderem eine Verbindung der Formel 
 EMI2.4 
 mit therapeutischer Verwendbarkeit vor allem als hustenreizmilderndes Mittel, beschrieben. 



   In   J. Med. Chem. J4 161 [1971]   wird eine Verbindung der Formel 
 EMI2.5 
 als Antidepressivum beschrieben. 



   Die Erfindung stellt sich die Aufgabe, ein Verfahren zur Herstellung neuer Neuropharmaka, insbesondere Antidepressiva, Anxiolytika und Tranquilizer zu schaffen. 



   Die gestellte Aufgabe wird bei einem Verfahren zur Herstellung der eingangs definierten Verbindungen dadurch gelöst, dass man ein racemisches oder optisch aktives Carbinol der allgemeinen Formel 
 EMI2.6 
 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 worin Ar, X,   Rund R1 obige   Bedeutung haben, dehydratisiert, ein gegebenenfalls erhaltenes primäres Diarylalkenylamin der allgemeinen Formel 
 EMI3.1 
 worin Ar, X und R obige Bedeutung haben, gewünschtenfalls methyliert und/oder eine erhaltene Base in ein Säureadditionssalz überführt oder aus einem erhaltenen Salz die Base freisetzt und/oder eine erhaltene Mischung von Stereoisomeren in ihre Antipoden aufspaltet. 



   Die Dehydratisierung des Ausgangsmaterials erfolgt zweckmässig durch Behandlung mit Salzsäure und Erhitzen des Reaktionsgemisches. Nach einer andern Ausführungsform des erfindungsgemässen Verfahrens wird die Dehydratisierung des Ausgangsmaterials mittels anderer Varianten von 
 EMI3.2 
 mel (II) vorteilhaft Phosphoroxychlorid in Pyridin oder Thionylchlorid in Pyridin verwendet. Nach wieder einer andern Ausführungsform wird das Ausgangsmaterial katalytisch dehydratisiert. Die Dehydratisierung wird in diesem Fall bei einer Temperatur von 300 bis   500 C   unter Verwendung eines Katalysators, wie z. B. Kaolin, Tonerde oder Aluminiumoxyd durchgeführt. 



   Mangels freier Drehung bei der Doppelbindung tritt eine Verbindung der Formel (I), bei welcher die Gruppe Ar nicht identisch mit der Gruppe 
 EMI3.3 
 ist, in verschiedenen stereoisomeren Formen auf, nämlich in   eis-und trans-isomeren   oder, entsprechend der IUPAC-Nomenklatur (J. Org. Chem. 35, 2849 bis 2867, September 1970), in einer E- und einer Z-Form. Eine solche Verbindung kann therapeutisch als Mischung von geometrischen Isomeren oder in reiner E- oder Z-Form verwendet werden. Die reinen geometrischen Isomeren können aus einer Isomerenmischung bearbeitet werden, aus einem reinen Isomeren als Ausgangsmaterial oder direkt mittels stereoselektiver Synthese. 



   Es soll noch erwähnt werden, dass gemäss IUPAC-Nomenklatur Verbindungen der Formel (I) in Form von reinen geometrischen Isomeren, die ähnlich in der Struktur sind, als E-Form für eine Untergruppe von Verbindungen und als Z-Form für eine andere Untergruppe bezeichnet werden. Die beiden untenstehenden strukturellen Formeln stellen diese Tatsache dar. 
 EMI3.4 
 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 



   Alle Verbindungen der Formel (I) enthalten weiters ein asymmetrisches Kohlenstoffatom. Die Verbindungen der Formel (I) können in ihre Enantiomeren zerlegt werden,   u. zw.   unter Verwendung von optisch aktiven Säuren,   z. B. Weinsäure,   Mandelsäure oder Dibenzoylweinsäure. Die Verbindungen der Formel (I) können als Mischungen, vor allem racemische Mischungen, oder als die reinen Enantiomeren der obengenannten geometrischen Isomeren verwendet werden. Die therapeutischen Eigenschaften können zu einem grösseren oder geringeren Ausmass bei einem der obengenannten Enantiomeren oder bei deren Mischungen auftreten
Von den erfindungsgemäss erhältlichen Verbindungen der Formel (I) sind jene, worin Ar einfach substituiertes Phenyl darstellt, besonders hervorzuheben.

   Von diesen wieder sind diejenigen Verbindungen, in denen X Wasserstoff bedeutet. und insbesondere jene, welche durch F, Br oder   CH, 0-substituiertes   Phenyl aufweisen, bevorzugt. 



   Im allgemeinen werden vorzugsweise jene Verbindungen der Formel (I) hergestellt, in denen
R1 Wasserstoff und R Methyl bedeuten. 



   Als besonders bevorzugt hergestellte neue Verbindungen seien genannt : 
 EMI4.1 
 welche selektive Inhibitoren neuronaler 5-Hydroxytryptaminaufnahme sind, sowie physiologisch akzeptable Salze dieser Verbindungen. Die Mechanismen der neuronalen Aufnahme werden genauer im Kapitel "Pharmakologische Auswertung" in der Folge beschrieben. 



   Die Ausgangsprodukte der allgemeinen Formel (II) sind neu, sie können durch Bereitung einer Grignard- oder Lithiumverbindung aus einem Halogenbenzol der allgemeinen Formel 
 EMI4.2 
 worin Hal für Chlor oder Brom steht und X obige Bedeutung hat, und Umsetzung einer solchen metallorganischen Verbindung mit einem Ester der allgemeinen Formel 
 EMI4.3 
 worin R und R'wie oben definiert sind und R"Alkyl, Aralkyl oder Aryl darstellt, hergestellt werden. 



   Das Produkt der allgemeinen Formel (II) kann isoliert (s. Beispiel   1)   und anschliessend dehydratisiert werden, oder das Rohprodukt aus der Herstellung einer Verbindung der allgemeinen Formel (II) kann alternativ direkt dehydratisiert werden (s. Beispiel 2). 



   Pharmakologische Auswertung
Depressionen sind vermutlich mit Änderungen in den biochemischen Prozessen des Gehirns, die die Stimmung regeln, verbunden. Über das Wesen dieser biochemischen Prozesse weiss man nur sehr wenig, doch ist erwiesen, dass bei depressiven Zuständen eine verminderte Aktivität monoaminergischer Gehirnneuronen besteht. Die Monoamine, Noradrenalin (NA), Dopamin (DA) und 5-Hydroxytryptamin (5-HT), sind in dieser Hinsicht von grosser Bedeutung. 



   Es wurde gezeigt, dass NA, DA und 5-HT in drei verschiedenen Neuronenarten lokalisiert sind und als Transmittoren im Zentralnervensystem tätig sein können. Die Monoamine sind in besonderen Strukturen, den Granula, gespeichert, welche in Erweiterungen der Nervenendungen, Varikositäten (varicosities) gelagert sind. Die Varikosität wird vom Effektorneuron durch einen Raum, dem synaptischen Spalt oder Übergang, getrennt. Infolge einer Nervenstimulierung wird 

 <Desc/Clms Page number 5> 

 der Transmittor vom Granulum in den synaptischen Spalt freigesetzt, erreicht den Rezeptor des Effektorneurons und erzeugt einen Nervenimpuls.

   Nach der Impulserzeugung werden die Amine durch hauptsächlich zwei Mechanismen ausser Wirkung gesetzt : einem Wiederaufnahme-Mechanismus an der Zellmembran und einer Enzymumwandlung mittels   Catechol-O-methyltransferase,   um methylierte Metaboliten zu bilden. Es gibt auch ein inaktivierendes Enzym in den Varikositäten, Monoaminoxy- 
 EMI5.1 
 Wirkung setzt. 



   Wenn MAO-Inhibitoren verabreicht werden, wird eine gesteigerte Menge an Transmittorensubstanz für die Freigabe am Nervenende verfügbar. 



   Eine andere Art, die Aminspiegel beim Rezeptor zu erhöhen, erfolgt durch die trizyklischen Antidepressiva. Es hat sich gezeigt, dass diese Art von Verbindungen den Wiederaufnahmemechanismus von NA und 5-HT hemmt, und es wird angenommen, dass die antidepressive Wirkung mit der Aufnahmehemmung von NA und 5-HT zusammenhängt. 



   Es wird auch angenommen, dass manche Depressionen durch Mangel an einem und manche durch Mangel an beiden Neurotransmittoren verursacht werden. 



   Eine antidepressive Wirkung sollte somit durch Verbindungen erzielt werden, welche die Wiederaufnahme von entweder NA oder   5-HT   oder von beiden Monoaminen verhindern können. 



   Pharmakologische Verfahren :
Das in   Europ. J. Pharmacol. 17, 107, [1972]   beschriebene Testverfahren. Dieses Verfahren umfasst die Messung des Abfalles in der Aufnahme   von'C-5-Hydroxytryptamin ('"C-5-HT)   und 3H-Noradrenalin    (3 H-NA)   in Gehirnschnitten von Mäusen nach in vivo-und in vitro-Verabreichung der Testsubstanz. 
 EMI5.2 
 



   Die Testsubstanzen wurden intraperitoneal 1/2 h, bevor die Tiere getötet wurden, verabreicht. Das Mittelhirn wurde herausgenommen, in Scheiben geschnitten und in einer Mischung aus   0, 2 nMol'4 C-5-HT, 0, 2 nMol 3 H-NA   und 11 pMol Glukose in 2 ml Krebs-Henseleit-Puffer, PH 7, 4/100 mg Gehirnschnitte inkubiert. Die Inkubationszeit betrug 5 min bei 5 min Vorinkubation, bevor die markierten Amine beigegeben wurden. Die Schnitte wurden in einer Lösung einer starken Base gelöst, und die Menge an aufgenommenen radioaktiven Aminen wurde mittels Flüssigkeitsscintillation bestimmt. Die Dosen, die eine 50%ige Abnahme der aktiven Aufnahme   (ED 30)   von   '4 e-5-HT und 3 H-NA   hervorriefen, wurden graphisch aus Dosis-Wirkungs-Kurven bestimmt.

   Als aktive Aufnahme wird jener Teil der Aufnahme von radioaktiven Substanzen bezeichnet, welcher durch eine hohe Konzentration an Kokain gehemmt wird. 



   Bei der Verabreichung in vitro wurden Schnitte eines Mäusemittelhirns 5 min lang mit einer Lösung der zu testenden Verbindung vorinkubiert und dann auf oben beschriebene Weise inkubiert. Die Konzentration, die eine 50%ige Hemmung der aktiven Aufnahme   (IC an"C-S-HT   und 3H-NA hervorrief, wurde graphisch auf Dosis-Wirkungs-Kurven bestimmt. 



   Die Testergebnisse sind in Tabelle I angegeben. 

 <Desc/Clms Page number 6> 

 



   Tabelle I Hemmung der neuronalen Aufnahme von 5-Hydroxytryptamin und Noradrenalin in Schnitten eines Mäusehirns 
 EMI6.1 
 

 <Desc/Clms Page number 7> 

 Tabelle 1 (Fortsetzung) 
 EMI7.1 
 

 <Desc/Clms Page number 8> 

 Tabelle I (Fortsetzung) 
 EMI8.1 
 
<tb> 
<tb> Bekannte <SEP> Verbindung <SEP> gemäss <SEP> dem <SEP> Stand <SEP> Hemmung <SEP> der <SEP> Aufnahme <SEP> Hemmung <SEP> der <SEP> Aufnahme
<tb> der <SEP> Technik <SEP> in <SEP> vitro <SEP> IC.. <SEP> (pM) <SEP> in <SEP> vivo <SEP> i. <SEP> p. <SEP> ED..

   <SEP> ( <SEP> pMoll <SEP> kg) <SEP> 
<tb> NA <SEP> 5-HT <SEP> NA <SEP> 5-HT
<tb> 3,3-Diphenyl-1-methylpropylaminfumarat <SEP> 0,50 <SEP> 0,50 <SEP> 50 <SEP> 75
<tb> N-Methyl-3- <SEP> [4-bromphenyl)-3-(3-pyridyl)-allyalamin
<tb> E-Isomeres <SEP> 0, <SEP> 8 <SEP> 2, <SEP> 5 <SEP> 25 <SEP> 102
<tb> N-Methyl-3- <SEP> [4-bromphenyl)-3-(3-pyridyl)-alllylamin
<tb> Z-Isomeres <SEP> 1, <SEP> 5 <SEP> 0, <SEP> 10 <SEP> > 102 <SEP> 19
<tb> 3-Chlor-10,11-dihydro-N,N-dimethyl-5H-dibenz <SEP> [b,f]azepin-5-propanamin <SEP> [Chlorimipramin] <SEP> 0, <SEP> 9 <SEP> 0, <SEP> 09 <SEP> 150 <SEP> 20
<tb> Y- <SEP> (4-Bromphenyl)-N, <SEP> N-dimethyl-2-pyridylpropanamin <SEP> 
<tb> [Brompheniramin] <SEP> 3, <SEP> 8 <SEP> 0,

   <SEP> 2 <SEP> 50 <SEP> 10
<tb> 
 + geometrische Isomerie ++ HCl = Hydrochlorid
Mal = Maleat
Ox = Oxalat
Fum = Fumurat 

 <Desc/Clms Page number 9> 

 
Die pharmakologischen Tests zeigen, dass die erfindungsgemäss erhältlichen Verbindungen die Aufnahme von Noradrenalin und 3-Hydroxytryptamin hemmen können. 



   Eine ausgeprägte selektive Wirksamkeit bei der Aufnahme von Noradrenalin wird bei den Verbindungen der Nr. 7 und 8 beobachtet, während eine ausgeprägte selektive Wirksamkeit bei der Aufnahme von 5-Hydroxytryptamin bei den Verbindungen der Nr. 2 und 6 beobachtet wird. 



   Eine starke nichtselektive Wirkung wird als besonders vorteilhaft angesehen, da Verbindungen, die eine solche Wirkung ausüben, bei der Behandlung von Depressionen verwendet werden können, bei welchen der Neurotransmittormangel unbekannt ist, sowie bei solchen Fällen, in denen erwiesen ist, dass sich der Mangel sowohl auf Noradrenalin als auch auf 5-Hydroxytryptamin erstreckt. 



   Pharmazeutische Präparate
In der klinischen Praxis werden die erfindungsgemäss erhältlichen Verbindungen gewöhnlich oral, rektal oder durch Injektion verabreicht,   u. zw.   in Form von pharmazeutischen Präparaten, die den aktiven Bestandteil entweder als freie Base oder als pharmazeutisch akzeptables nichttoxisches Säureadditionssalz wie z. B. Hydrochlorid, Hydrobromid, Lactat, Acetat, Phosphat, Sulfat, Sulfamat, Citrat, Tartrat oder Oxalat in Verbindung mit einem pharmazeutisch akzeptablen Träger enthalten. Dementsprechend verstehen sich Angaben zu den neuen Verbindungen, entweder allgemeine oder spezifische, sowohl auf die freie Aminbase als auch auf die Säureadditionssalze der freien Base, ausser der Zusammenhang, in welchem diese Angaben gemacht werden,   z. B.   in den speziellen Beispielen, entspricht nicht dem weiten Begriff.

   Der Träger kann ein festes halbfestes oder flüssiges Streckmittel oder eine Kapsel sein. Üblicherweise macht die aktive Substanz von 0, 1 bis 99% Masse des Präparates aus, genauer gesagt zwischen 0, 5 und 20% Masse bei Präparaten für Injektionen und zwischen 2 und 50% Masse bei Präparaten, die für orale Verabreichung geeignet sind. 



   Um pharmazeutische Präparate herzustellen, die eine erfindungsgemäss erhältliche Verbindung in Form von Dosiseinheiten für orale Anwendung enthalten, kann die gewählte Verbindung mit einem festen, pulverförmigen Träger, wie   z. B. Lactose, Saccharose, Sorbit,   Mannit, Stärken, wie z. B. Kartoffelstärke, Getreidestärke oder Amylopectin, Cellulosederivaten, einem Bindemittel, wie z. B. Gelatine oder Polyvinylpyrrolidon, und einem Gleitmittel, wie   z. B. Magnesiumstearat, Calcium-   stearat oder Polyäthylenglykolwachsen gemischt und darauf in Tablettenform gepresst werden. Werden beschichtete Tabletten gewünscht, können die auf die oben beschriebene Weise bereiteten Kerne mit einer konzentrierten Zuckerlösung überzogen werden, welche z. B. Gummiarabikum, Gelatine, Talk oder Titandioxyd enthalten kann.

   Alternativ kann die Tablette mit einem in einem leicht flüchtigen organischen Lösungsmittel oder in einer Mischung von organischen Lösungsmitteln gelösten Lack umhüllt werden. Farbstoffe können zu diesen Umhüllungen zugegeben werden, damit eine Unterscheidung zwischen Tabletten mit verschiedenen aktiven Substanzen oder verschiedenen Mengen der aktiven Verbindungen leicht ist. 



   Zur Bereitung von weichen Gelatinekapseln   (perlförmige,   geschlossene Kapseln) bestehend aus Gelatine und z. B. Glycerin od. ähnl. geschlossenen Kapseln kann die aktive Substanz mit einem Pflanzenöl vermischt werden. Harte Gelatinekapseln können Granulate der aktiven Substanz in Verbindung mit festen, pulverförmigen Trägern, wie   z. B.   Lactose, Saccharose, Sorbit, Mannit, Stärken   (z. B.   Kartoffelstärke, Getreidestärke oder Amylopectin), Cellulosederivaten oder Gelatine enthalten. 



   Dosiseinheiten für rektale Anwendung können in Form von Suppositorien bereitet werden, welche die aktive Substanz vermischt mit einer neutralen Fettbasis enthalten, oder Gelatinerektalkapseln, welche die aktive Substanz vermischt mit Pflanzenöl oder Paraffinöl enthalten. 



   Flüssige Präparate für orale Anwendung können z. B. Sirupe oder Suspensionen sein, wobei die Lösungen zirka 0, 2 bis 20% Masse an beschriebener aktiver Substanz enthalten und der Rest Zucker und eine Mischung aus Äthanol, Wasser, Glycerin und Propylenglykol ist. Wahlweise können solche flüssigen Präparate Färbemittel, Geschmacksmittel, Saccharin und Carboxymethylcellulose als Dickungsmittel enthalten. 



   Lösungen für parenterale Anwendung mittels Injektion können als wässerige Lösung eines wasserlöslichen pharmazeutisch akzeptablen Salzes der aktiven Substanz, vorzugsweise in einer Konzen- 

 <Desc/Clms Page number 10> 

 tration von zirka   0.   5% bis zirka 10% Masse bereitet werden. Diese Lösungen können auch Stabilisierungsmittel und/oder Puffermittel enthalten und können in Ampullen mit verschiedenen Dosiseinheiten abgefüllt werden. 



   Die geeignete tägliche Dosis an erfindungsgemäss erhältlichen Verbindungen für die therapeutische Behandlung beträgt 25 bis 250 mg bei peroraler Verabreichung, vorzugsweise 50 bis 150 mg, und 5 bis 50 mg, vorzugsweise 10 bis 30 mg bei parenteraler Verabreichung. Ein Präparat in Dosiseinheitsform für orale Verabreichung kann 10 bis 50 mg, vorzugsweise 10 bis 25 mg der aktiven Substanz pro Dosiseinheit enthalten. 



   Das erfindungsgemässe Verfahren wird durch folgende Beispiele näher erläutert. 



   Beispiel 1 :   a) l, l-di- (4-Bromphenyl)-l-hydroxy-3-aminobutan-oxalat :   
Eine Lösung von   81. 5   g (0, 35 Mol) 1, 4-Dibrombenzol in 500 ml Diäthyläther wurde zu einer gerührten Mischung von 8, 3 g (0, 35 Mol) Magnesiumspänen in 25 ml Diäthyläther mit einer solchen Geschwindigkeit zugegeben, dass Rückfluss aufrechterhalten wurde. Nach wei- terem Rühren während 1, 5 h bei Zimmertemperatur wurde die Mischung in einem Eisbad ab- gekühlt, und eine Lösung von   11,   3 g (0, 11 Mol) Äthyl-3-aminobutyrat in 25 ml Diäthyl- äther wurde innerhalb von 15 min zugegeben. 



   Die Mischung wurde 1,25 h lang unter Eiskühlung gerührt und dann 2,5 h lang unter
Rückfluss. Eine wässerige, kalte Lösung von 25 g Ammoniumchlorid wurde langsam zuge- geben, und nach Rühren wurde die Mischung zweimal mit Äther extrahiert. Die Äther- schicht wurde über Natriumsulfat getrocknet. Das Amin wurde mit in Äther gelöster Oxal- säure als Salz gefällt (10, 9 g, Ausbeute 20% d. Th.), Fp. : 191 bis   194 C.   



   Elementaranalyse :   C1B H19 Br 2 NO.   
 EMI10.1 
 
<tb> 
<tb> gef. <SEP> : <SEP> C44, <SEP> 5 <SEP> % <SEP> H <SEP> 4, <SEP> 0 <SEP> % <SEP> N2, <SEP> 7% <SEP> 016, <SEP> 8% <SEP> 
<tb> ber. <SEP> : <SEP> C <SEP> 44, <SEP> 20% <SEP> H <SEP> 3, <SEP> 91% <SEP> N <SEP> 2, <SEP> 86% <SEP> 0 <SEP> 16, <SEP> 35%. <SEP> 
<tb> 
 
 EMI10.2 
 Eine Lösung von   3,   8   g 1, 1-di- (4-Bromphenyl)-1-hydroxy-3-aminobutan-oxalat,   25 ml Essigsäure und 5 ml konz. wässerigem Chlorwasserstoff wurde unter Rückfluss 30 min lang erhitzt. Das Lösungsmittel wurde verdampft, der Rückstand mit Natriumhydroxyd alkalisch gemacht und zweimal mit Äther extrahiert. Die Ätherschicht wurde über Natriumsulfat getrocknet und das Lösungsmittel verdampft.

   Acetonitril und Chlorwasserstoff in Äther wur- 
 EMI10.3 
 
 EMI10.4 
 
<tb> 
<tb> 7gef. <SEP> : <SEP> C46, <SEP> 7% <SEP> H <SEP> 3, <SEP> 9 <SEP> % <SEP> ci <SEP> 818 <SEP> % <SEP> N <SEP> 3, <SEP> 1 <SEP> % <SEP> 
<tb> ber.: <SEP> C <SEP> 46,02% <SEP> H <SEP> 3. <SEP> 86% <SEP> el <SEP> 8. <SEP> 49% <SEP> N <SEP> 3, <SEP> 35%. <SEP> 
<tb> 
 
 EMI10.5 
 
Eine Lösung von 58, 0   g (0, 31   Mol) 4-Bromanisol in 300 ml Diäthyläther wurde tropfenweise zu einer gerührten Mischung von 7, 78 g (0, 32 Mol) Magnesiumspänen in 250 ml Diäthyläther während 2 h gegeben. Die Mischung wurde bei Zimmertemperatur weitere 1, 5 h lang gerührt und dann 1, 5 h lang unter Rückfluss zum Sieden erhitzt.

   Die Mischung wurde in einem Eisbad gekühlt, und eine Lösung von   10,   3   g (0, 10   Mol) Äthyl-3-aminobutyrat in 25 ml Diäthyläther wurde während 20 min beigegeben. Nach Rühren über Nacht bei Zimmertemperatur wurde eine wässerige Lösung von 16, 6   g (0, 31   Mol) Ammoniumchlorid langsam zugesetzt. Die Mischung wurde gerührt und dann alkalisch gemacht und filtriert. Nach Abtrennung der Ätherphase wurde die wässerige Phase mit Äther extrahiert. Die vereinigten Ätherschichten wurden zweimal mit 2 M Chlorwasserstoff extrahiert. Die wässerige Phase wurde alkalisch gemacht, mit Äther extrahiert und der Extrakt über Natriumsulfat getrocknet.

   Nach Verdampfen des Lösungsmittels wurden 10, 1 g gelbes Öl erhalten, welches in 75 ml Essigsäure und 15 ml konz. wässerigem Chlorwasserstoff gelöst wurde. 

 <Desc/Clms Page number 11> 

 



   Die Lösung wurde unter Rückfluss 30 min lang zum Sieden erhitzt und dann das Lösungsmittel verdampft. Der Rückstand wurde alkalisch gemacht und mit Äther extrahiert. Die Ätherschicht wurde mit Wasser gewaschen und mit 0, 5 M Chlorwasserstoff extrahiert. Die wässerige Phase wurde mit Äther gewaschen, alkalisch gemacht und mit Äther extrahiert. Nach Trocknen der organischen Phase über Natriumsulfat wurde der Äther verdampft, um 5, 9 g der Titelverbindung als Öl mit 21% d. Th. Ausbeute zu ergeben. 



   Das Amin wurde in das Fumarat umgewandelt, welches zweimal aus Äthanol/Äthylacetat/Hexan umkristallisiert wurde, um 6, 2 g (17% d. Th.)   des Fumarsäuresalzes der   Formel   C18H.     3/4CH40,     Fp. : 167   bis 167,5 C zu ergeben. 



   Elementaranalyse   : C HNO   
 EMI11.1 
 
<tb> 
<tb> gef. <SEP> : <SEP> C <SEP> 67, <SEP> 8 <SEP> % <SEP> H <SEP> 6, <SEP> 52% <SEP> N3. <SEP> 89% <SEP> 0 <SEP> 21, <SEP> 5 <SEP> % <SEP> 
<tb> ber. <SEP> : <SEP> C <SEP> 68, <SEP> 09% <SEP> H <SEP> 6, <SEP> 53% <SEP> N <SEP> 3. <SEP> 78% <SEP> 0 <SEP> 21, <SEP> 60%.
<tb> 
 
 EMI11.2 
 



      : 3-Amino-1, 1-di- (4-fluorphenyl) -1-buten-fumaratFp. :   225 bis 231 C. 



   Beispiel 4: 3-Amino-1,1-di-(3-methylphenyl)-1-buten-hydrochlorid wurde nach Beispiel 2 bereitet. 



   Fp.:216bis217,5 C. 

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Claims (1)

  1. PATENTANSPRÜCHE : 1. Verfahren zur Herstellung von neuen 1,1-Diaryl-3-aminoalkenen der allgemeinen Formel EMI11.3 worin Ar entweder eine einfach durch Alkyl, Alkoxy, Halogen, Trifluormethyl, Amino. Monoalkyl- amino oder Dialkylamino substituierte Phenylgruppe oder eine Pyridylgruppe dar- stellt, X Wasserstoff, Alkyl, Alkoxy, Halogen, Trifluormethyl, Amino, Monoalkylamino oder Dialkyl- amino, R Alkyl und R1 Wasserstoff oder Alkyl bedeuten und wobei sämtliche Alkylgruppen oder-gruppenteile bis zu 3 C-Atome enthalten, von deren reinen Stereoisomeren und von deren Säureadditionssalzen, dadurch gekennzeichnet, dass man ein racemisches oder optisch aktives Carbinol der allgemeinen Formel EMI11.4 worin Ar, X, Rund R1 obige Bedeutung haben, dehydratisiert,
    ein gegebenenfalls erhaltenes primäres Diarylalkenylamin der allgemeinen Formel <Desc/Clms Page number 12> EMI12.1 worin Ar, X und R obige Bedeutung haben, gewünschtenfalls methyliert und/oder eine erhaltene Base in ein Säureadditionssalz überführt oder aus einem erhaltenen Salz die Base freisetzt und/oder eine erhaltene Mischung von Stereoisomeren in ihre Antipoden aufspaltet.
    2. Verfahren nach Anspruch l, dadurch gekennzeichnet, dass man die Dehydratisierung durch Behandeln mit Salzsäure und Erhitzen des Reaktionsgemisches vornimmt.
    3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass man als Carbinol der allgemeinen Formel (II) ein solches, worin Ar und X die in Anspruch 1 angegebene Bedeutung haben, R für Methyl und R1 für Wasserstoff stehen, einsetzt.
AT0493380A 1977-07-04 1980-10-03 Verfahren zur herstellung von neuen 1,1-diaryl-3- aminoalkenen, deren stereoisomeren und deren saeureadditionssalzen AT368988B (de)

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AT0493380A AT368988B (de) 1977-07-04 1980-10-03 Verfahren zur herstellung von neuen 1,1-diaryl-3- aminoalkenen, deren stereoisomeren und deren saeureadditionssalzen

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AT0483578A AT363456B (de) 1977-07-04 1978-07-04 Verfahren zur herstellung von neuen 1,1-diaryl-3-aminoalkanen, deren stereoisomeren und deren saeureadditionssalzen
AT0493380A AT368988B (de) 1977-07-04 1980-10-03 Verfahren zur herstellung von neuen 1,1-diaryl-3- aminoalkenen, deren stereoisomeren und deren saeureadditionssalzen

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