AT287918B - Verfahren zur herstellung neuer rifamycin sv-derivate - Google Patents

Verfahren zur herstellung neuer rifamycin sv-derivate

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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  Verfahren zur Herstellung neuer Rifamycin SV-Derivate 
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung neuer   Rifamycin SV-Derivate,   denen die Hydroxygruppe in Stellung 4 fehlt. Die neuen Rifamycine der Erfindung werden durch folgende allgemeine Formel dargestellt 
 EMI1.1 
 darin bedeutet X die Gruppe   NB,   worin NB den Anilinrest, eine   Mono- oder Di- niederalkyl-   amino-, Benzylamino-,   Di- niederalkylamino-niederalkylaminogruppe, die Pyrrolidin-, Piperidin-   oder Morpholingruppe ist, oder X hat die Bedeutung-CH=NR, worin R die Anilingruppe, eine   Di- nieder-   alkylaminogruppe oder die 4-Methylpiperazingruppe ist. 



   Die neue Klasse der Rifamycine wird hergestellt, indem 4-Desoxy-4-diazorifamycin S der Formel 
 EMI1.2 
 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 2 bis 12 h in einem organischen Lösungsmittel mit mehr als der 3fachen äquimolaren Menge an Formaldehyd und einem Amin der Formel HNB unter Rückfluss erhitzt wird, wobei die Gruppe NB die oben genannte Bedeutung hat, und die so erhaltene Mannich-Base von 4-Desoxyrifamycin SV der Formel 
 EMI2.1 
 zu Verbindungen der partiellen   Struktur-CH=NB   umgesetzt wird, indem sie bei Raumtemperatur mit Mangandioxyd zur Reaktion gebracht wird, worauf gegebenenfalls durch Behandlung mit einem Hydrazin   H NR,   worin R die oben genannte Bedeutung aufweist, bei Raumtemperatur in einem inerten Lösungsmittel die Verbindungen mit der partiellen   Struktur-CH=NR   gewonnen werden. 



   In der ersten Stufe der oben beschriebenen Reaktion,   d. h.   in der von   4-Desoxy-4-diazorifamycin   S ausgehenden Stufe, wird auch immer eine bestimmte Menge an 4-Desoxyrifamycin SV gebildet,   d. h.   an einer Verbindung der allgemeinen Formel I, worin X Wasserstoff bedeutet. 



   Die erfindungsgemäss hergestellten Verbindungen besitzen eine beachtliche antibakterielle Aktivität in vitro, welche besonders hoch gegen Mikroorganismen der Art Pseudomonas aeruginosa und andere gram-negative Mikroorganismen, wie Escherichia coli und Klebsiella pneumoniae, ist. Die folgende Tabelle gibt einen Überblick über diese antibakteriellen Aktivitäten für einige spezielle Verbindungen, ausgedrückt als minimale erforderliche Konzentration in   l1/ml.   

 <Desc/Clms Page number 3> 

 



  Tabelle 
 EMI3.1 
 
<tb> 
<tb> Verbindung <SEP> der <SEP> Formel <SEP> I <SEP> Str. <SEP> Dipl. <SEP> Pr. <SEP> Klebs. <SEP> Pseudom. <SEP> M. <SEP> tUbercul. <SEP> 1 <SEP> 
<tb> x= <SEP> 5.aureus <SEP> pyogen <SEP> pncumoniae <SEP> vulgaris <SEP> E. <SEP> coli <SEP> pneumoniae <SEP> aeruginosa <SEP> H37 <SEP> RV
<tb> -CH2nhch3 <SEP> 0,1 <SEP> 0,1 <SEP> 0,1 <SEP> 10 <SEP> 20 <SEP> 5 <SEP> 5 <SEP> 0,5
<tb> - <SEP> CH2NHC2h5 <SEP> 0,05 <SEP> 0,1 <SEP> 0,1 <SEP> 5 <SEP> 10 <SEP> 10 <SEP> 5 <SEP> 0, <SEP> 2 <SEP> 
<tb> - <SEP> CH2NHC(CH3)3 <SEP> 0,05 <SEP> 0,1 <SEP> 0,1 <SEP> 20 <SEP> 20 <SEP> 20 <SEP> 10 <SEP> 0, <SEP> 2 <SEP> 
<tb> - <SEP> CH2NHCH2C6H5 <SEP> 0, <SEP> 02 <SEP> 0, <SEP> 05 <SEP> 0, <SEP> 02 <SEP> 10.

   <SEP> 10 <SEP> 10 <SEP> 10 <SEP> 0, <SEP> 2 <SEP> 
<tb> - <SEP> CH2NH(CH2)2N(CH3)2 <SEP> 0,05 <SEP> 0,05 <SEP> 0,05 <SEP> 5 <SEP> 5 <SEP> 2 <SEP> 5 <SEP> 0, <SEP> 5 <SEP> 
<tb> -CH2NH(CH2)2N(C2H5)2 <SEP> 0,05 <SEP> 0,1 <SEP> 0,05 <SEP> 10 <SEP> 5 <SEP> 5 <SEP> 5 <SEP> 0. <SEP> 5 <SEP> 
<tb> - <SEP> CH2N <SEP> (CH3) <SEP> 2 <SEP> 0, <SEP> 1 <SEP> 0, <SEP> 1 <SEP> 0, <SEP> 05 <SEP> 10 <SEP> 20 <SEP> 10 <SEP> 5 <SEP> 0, <SEP> 5 <SEP> 
<tb> - <SEP> 2N <SEP> (C2H5) <SEP> 2 <SEP> 0, <SEP> 05 <SEP> 0, <SEP> 2 <SEP> 0, <SEP> 2 <SEP> 10 <SEP> 20 <SEP> 10 <SEP> 5 <SEP> 0, <SEP> 5 <SEP> 
<tb> - <SEP> CH <SEP> NCH2CH2CH2CH2CH2 <SEP> 0,01 <SEP> 0,1 <SEP> 0, <SEP> 1 <SEP> 10 <SEP> 20 <SEP> 10 <SEP> 5 <SEP> 0, <SEP> 1 <SEP> 
<tb> -CH2NCH2CH2CH2CH2 <SEP> 0,05 <SEP> 0,1 <SEP> 0, <SEP> 05 <SEP> 10 <SEP> 10 <SEP> 10 <SEP> 5 <SEP> 0.

   <SEP> 5 <SEP> 
<tb> - <SEP> CH <SEP> NCH <SEP> CH2OCH2CH2 <SEP> 0,05 <SEP> 0,2 <SEP> 0,2 <SEP> 10 <SEP> 10 <SEP> 10 <SEP> 10 <SEP> 0, <SEP> 5 <SEP> 
<tb> - <SEP> CH <SEP> = <SEP> NC6H5 <SEP> 0,02 <SEP> 0,02 <SEP> 0,02 <SEP> 10 <SEP> 10 <SEP> 10 <SEP> 20 <SEP> 0, <SEP> 5 <SEP> 
<tb> - <SEP> CH <SEP> = <SEP> NNH2 <SEP> 0,02 <SEP> 0,02 <SEP> 0,02 <SEP> 10 <SEP> 10 <SEP> 10 <SEP> 5 <SEP> 0, <SEP> 5 <SEP> 
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 
Die Verbindungen zeigen auch eine bedeutende Aktivität bei subkutaner Anwendung in vivo gegen Staphylokokken-Infektionen bei Mäusen.

   
 EMI4.1 
 
 EMI4.2 
 
<tb> 
<tb> Verbindung <SEP> der <SEP> Formel <SEP> I <SEP> ED <SEP> (mg/kg) <SEP> gegen <SEP> Staphylokokkus
<tb> X <SEP> = <SEP> aureus <SEP> bei <SEP> Mäusen
<tb> (subcutan)
<tb> - <SEP> CH2 <SEP> NHCH <SEP> s <SEP> 9, <SEP> 2 <SEP> 
<tb> - <SEP> CH2NHC2H5 <SEP> 9,9
<tb> -CH2NHC <SEP> (CH3)3 <SEP> 8,6
<tb> - <SEP> CH2 <SEP> NHCH2 <SEP> CH2 <SEP> N <SEP> (C2 <SEP> H <SEP> 5) <SEP> 2 <SEP> 4, <SEP> 6 <SEP> 
<tb> - <SEP> CH <SEP> NCH2 <SEP> CH2CH2CH2CH2 <SEP> 3, <SEP> 7 <SEP> 
<tb> -CH2NCH2 <SEP> CH2OCH2 <SEP> CH2 <SEP> 13,9
<tb> 
 
Die nachfolgenden Beispiele illustrieren das erfindungsgemässe Verfahren. 



   Beispiel1 :3-Dimethylaminoäthylaminomethyl-4-desoxy-rifamycinSV. 



   7, 1 g 4-Desoxy-4-diazorifamycin S werden in 300 ml Tetrahydrofuran gelöst und mit 5, 3 g N, N'-   - Dimethylamino-äthylamin   bei Zimmertemperatur versetzt, worauf 4,5 ml wässerige   400/oigne   Formaldehydlösung zugefügt werden. Die Mischung wird 4 h lang unter Rückfluss erhitzt, danach das   Lo-   sungsmittel im Vakuum abgedampft. Der Rückstand wird   inetwa   20 ml Chloroform gelöst und durch eine Silikagelsäule fliessen gelassen.   Die Säule   wird dann mit Chloroform, welches 2, 4, 5 und 6% Methanolenthält, eluiert. Die vereinigten Eluate werden auf ein kleines Volumen konzentriert und mitPetroläther verdünnt. Der ausgefallene Niederschlag wird gesammelt und getrocknet. 



   Ausbeute : 3, 0 g   (38%) ;   Schmelzpunkt 185 bis 1900C (unter   Zersetzung) :   
Absorptionsmaxima 415   und 300 m , #=16,220 und 18.680;   
Analyse : berechnet C 64, 51 H   7. 60   N 5, 37 gefunden C 63, 40 H 7, 42 N   5, 20.   



   Beispiel2 :3-Piperidinomethyl-4-desoxyrifamycinSV. 



   Zu einer Lösung von 7, 1 g 4-Desoxy-4-diazorifamycin S in 300 ml Tetrahydrofuran werden 5, 1 g Piperidin und 4, 6 ml wässerige 40%ige Formaldehydlösung zugefügt, worauf die Mischung 7 h lang unter Rückfluss erhitzt wird. Die Mischung wird zur Trockne im Vakuum eingedampft und der Rückstand in 200 ml Äthylacetat gelöst, mit Phosphatpuffer von PH 7. 3 gewaschen und das Lösungsmittel entfernt. 



  Der Rückstand wird in etwa 20 ml Chloroform gelöst und auf Silikagel absorbiert, von wo er mit Chloroform, welches 5, 10 und 15% Aceton. enthält, eluiert wird. Die vereinigten Eluate werden auf ein kleines Volumen eingedampft und mit Petroläther verdünnt. Der gebildete Niederschlag wird gesammelt und getrocknet. 
 EMI4.3 
 : 2, 9gefunden : C   66, 22   H 7, 60 N 3, 45. 



   Beispiel3 :3-Pentamethylen-iminomethyl-4-desoxyrifamycinSV. 



   Zu einer Lösung von 7, 8 g   3-Piperidinomethyl-4-desoxyrifamycinSV   in 600 ml Chloroform werden 39 g Mangandioxyd unter Rühren bei Zimmertemperatur hinzugefügt. Die Suspension wird 4 h lang gerührt, danach filtriert und das Filtrat im Vakuum auf etwa 30 bis 40 ml konzentriert und durch Silikagel fliessen gelassen. Die Elution wird mit Chloroform, enthaltend 5 und 10% Aceton, durchgeführt, und die vereinigten Eluate werden auf ein kleines Volumen konzentriert und mit Petroläther verdünnt. Der hellgelbe Niederschlag wird gesammelt und getrocknet. 

 <Desc/Clms Page number 5> 

 



  Ausbeute : 3, 5 g (45%); Schmelzpunkt 166 bis 1690C unter Zersetzung. Absorptionsmaxima   #   max 414   mil   (E = 16,780) und 288 mil   (#   = 27, 910) Analyse : berechnet C 66, 39 H 7, 38 N 3, 61 
 EMI5.1 
 
Zu einer Lösung von 7, 8 g 3-Pentamethyleniminomethyl-4-desoxyrifamycin SV in 300 ml Tetrahydrofuran wird eine Lösung von   2,   4 g N,N'-Dimethylhydrazin in 20 ml Tetrahydrofuran zugefügt, die Mischung 45 min bei Raumtemperatur gerührt und dann im Vakuum zur Trockne eingedampft. Der Rückstand wird in 30 ml Chloroform gelöst, auf Silikagel absorbiert und mit einer Chloroform-MethanolMischung (98 : 2 und 99 : 1) eluiert. 



   Die vereinigten Eluate werden zur Trockne eingedampft und inlO ml Äthylacetat gelöst. Nach etwa 10 h langem Stehen bei 4 bis   50C   fällt ein orange-gelbes Produkt aus. 



     Ausbeute : 3, 8   g (50%); Schmelzpunkt 167 bis 1700C unter Zersetzung. 



   Absorptionsmaxima^ max   m  (# = 23,950)   und 245   m (#   =   37. 650)   
Analyse : berechnet C 63,90 H 7, 10 N 5,59 gefunden C 62, 94 H 7, 15 N   5, 52.   



   Beispiele 5 bis 13 : Nach der in den Beispielen 1 und 2 beschriebenen Vorgangsweise wurden folgende Verbindungen hergestellt. 



    3-Methyl-aminomethyl-4-desoxyrifamycin SV.    



   Schmelzpunkt 287 bis 2900C unter Zersetzung.   xmax   415 mu (e = 17. 830) und 298 mg   (#   = 18. 260) 
Analyse : berechnet C 64, 62 H 7, 23 N 3, 86 gefunden C 63, 23 H   7, 16 N 3, 48.   



   3-Äthyl-aminomethyl-4-desoxyrifamycinSV. 



   Schmelzpunkt 283 bis 2860C unter Zersetzung. 



     #   max 415   (e= 17, 360),   299   m li   (E = 18, 400) und 241 mu (e = 32, 870) 
Analyse : berechnet C 65, 02 H 7, 36 N 3, 79 gefunden C 64, 74 H 7,50 N 3, 73. 



   3-tert. -Butylamino-methyl-4-desoxyrifamycinSV. 



   Schmelzpunkt 196 bis 2000C. 



     #max 412 (#   = 18,660), 300   mfi (e   =   19, 300),   244 mu   (e = 34, 990)   und 223   mg (c =37, 260).   



   Analyse : berechnet C 65, 77 H 7, 62 N 3, 65 gefunden C 64, 81 H 8, 04 N 3, 40. 



    3-Benzyl-aminomethyl-4-desoxyrifamycin SV.    



   Schmelzpunkt 1500C unter Zersetzung.   xmax 415 (e   = 17,460), 298   m (# = 18,420)   und 239   mll (f=31,   710) 
Analyse : berechnet C 65, 02 H 7, 36 N 3, 79 gefunden C 64,57 H 7, 75 N   3, 66.   



    3-Diäthylamino-äthylamino-methyl-4-desoxyrifamycin SV.    



   Schmelzpunkt 157 bis 1770C unter Zersetzung. 



     #max 415 (# = 17,660),   300   mll (f = 18, 630)   und 239   m Il (f = 32, 720)   

 <Desc/Clms Page number 6> 

 Analyse : berechnet C 65, 24 H 7, 84 N 5, 19 gefunden C 65, 02 H 8, 02 N   5, 16.   



  3-Dimethylaminomethyl-4-desoxyrifamycin SV. 



  Schmelzpunkt 195 bis 2000C unter Zersetzung. 



  X max 412   (e = 19,   730), 242 m li   (e = 38, 660),   298 mg   (# = 19,440) und 222 m  (# = 39,600)   Analyse : berechnet C 65, 02 H 7, 36 N 3, 79 gefunden C 64, 57 H 3, 36 N   3, 66.   



  3-Diäthylamino-methyl-4-desoxyrifamycinSV. 



  Schmelzpunkt 180 bis 1830C unter Zersetzung. 



    À maux   415   (e = 16, 870),   299 mu (e = 16, 870) und 243 m   (e = 32, 510) Analyse : berechnet C 65, 77 H 7, 62 N 3, 65 gefunden C 65, 76 H 7, 54 N 3, 54. 



  3-Pyrrolidinomethyl-4-desoxyrifamycin SV. 



  Schmelzpunkt 205 bis 2100C unter Zersetzung. 



     #max   412   (e = 19, 100),   298 mu   (e =   19,170 und 240 m    (e =   38,510) Analyse : berechnet C 65, 95 H 7, 38 N 3, 66 gefunden C 65, 95 H 6, 98 N   3, 80.   
 EMI6.1 
 
 EMI6.2 
 



   SV.Analyse : berechnet C 64, 59 H 7, 22 N 3, 58 gefunden C 64, 23 H 7, 36 N 3, 45. 



     Beispiele 14, 15 :   Nach der in Beispiel 3 beschriebenen Arbeitsweise wurden die folgenden Verbindungen hergestellt :
3-Diäthyliminomethyl-4-desoxyrifamycin SV; ausgehend von 3-Diäthylaminomethyl-4-desoxyrifamycin SV. 



   Schmelzpunkt 150 bis 1520C unter Zersetzung. 
 EMI6.3 
 



      670)X max 485 (c   =   4, 820),   413   mu (e   = 15, 570) und 269   mit (c   = 35, 150) 
Analyse : berechnet C 66, 06 H 6, 68 N 5, 25 gefunden C   65, 41   H 6, 71 N 5, 40. 



   Beispiele 16, 17: Nach der Arbeitsweise von Beispiel 4 wurden die folgenden Verbindungen hergestell t :   3-   (4-Methyl-1-piperazinyliminomethyl)-4-desoxyrifamycin SV. 



   Schmelzpunkt 155 bis 160 C unter Zersetzung. 

 <Desc/Clms Page number 7> 

 
 EMI7.1 
 maxAnalyse : berechnet C 66, 06 H 6, 68 N 5, 25 gefunden   C 65, 41   H 6, 71   N5, 40.  

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH : Verfahren zur Herstellung neuer Rifamycin SV-Derivate, denen die Hydroxygruppe in Stellung 4 fehlt, der allgemeinen Formel EMI7.2 worin X die Gruppe-CH NB bedeutet, NB den Anilinrest, eine Mono-oderDi-nieder-alkylamino-, Benzylamino-, Di-nieder-alkylamino-niederalkylaminogruppe, die Pyrrolidin-, Piperidin- oder Morpholingruppe ist, oder X die Bedeutung - CH = NR hat, worin R die Anilingruppe, eine Di-nieder- EMI7.3 Desoxy-4-diazorifamycin S der Formel EMI7.4 2 bis 12 h in einem organischen Lösungsmittel mit mehr als der 3fachen äquimolaren Menge an Formaldehyd und einem Amin der Formel HNB unter Rückfluss erhitzt wird, wobei die Gruppe NB die <Desc/Clms Page number 8> oben genannte Bedeutung hat,
    und die so erhaltene Mannich-Base von 4-Desoxyrifamycin SV der Formel EMI8.1 + zu Verbindungen der partiellen Struktur - CH = NB um gesetzt wird, indem sie bei Raumtemperatur mit Mangandioxyd zur Reaktion gebracht wird, worauf gegebenenfalls durch Behandlung miteinem Über- schuss eines Hydrazins H2 NR, worin R die oben genannte Bedeutung aufweist, bei Raumtemperatur in einem inerten Lösungsmittel die Verbindungen mit der partiellen Struktur-CH=NRgewonnen werden.
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