AT240842B - Verfahren zur Herstellung von ausschließlich im Kern chlorierten Estern von Alkylbenzolmonocarbonsäuren - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von ausschließlich im Kern chlorierten Estern von Alkylbenzolmonocarbonsäuren

Info

Publication number
AT240842B
AT240842B AT754763A AT754763A AT240842B AT 240842 B AT240842 B AT 240842B AT 754763 A AT754763 A AT 754763A AT 754763 A AT754763 A AT 754763A AT 240842 B AT240842 B AT 240842B
Authority
AT
Austria
Prior art keywords
chlorine
esters
chloride
chlorinated
acid
Prior art date
Application number
AT754763A
Other languages
English (en)
Inventor
Gustav Dr Rer Nat Renckhoff
Original Assignee
Chemische Werke Witten Gmbh
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Chemische Werke Witten Gmbh filed Critical Chemische Werke Witten Gmbh
Application granted granted Critical
Publication of AT240842B publication Critical patent/AT240842B/de

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  Verfahren zur Herstellung von ausschliesslich im Kern chlorierten
Estern von   Alkylbenzolmonocarbonsäuren   
Im Benzolkem chlorierte Ester von Alkylbenzolcarbonsäuren, insbesondere chlorierte Toluylsäureester, waren bisher nur schwer zugänglich, da man sie durch Veresterung der entsprechenden chlorierten Säuren, die ihrerseits nur auf Umwegen erhältlich sind, herstellen musste. Die direkte Kernchlorierung der Alkylbenzolcarbonsäuren ist im allgemeinen nicht möglich ; so muss man   z.   B. zur Gewinnung der 3-Chlor-4-methylbenzoesäure vom   2-Chlor-p-l-cymol   ausgehen, das mit Salpetersäure partiell zu der Chlor-toluylsäure oxydiert wird. 



   In der franz. Patentschrift Nr. 1. 169. 383 ist ein Verfahren zur Herstellung im Kern chlorierter To-   luylsäurechlgride   beschrieben, die als einfaches Ausgangsmaterial für die entsprechenden Ester dienen können. Doch ist die Herstellung der Säurechloride kostspielig und das Arbeiten mit diesen äusserst feuchtigkeitsempfindlichen und korrosiv wirkenden Substanzen sehr unangenehm. 



   Es sind auch schon Verfahren zur Chlorierung von Toluylsäureestern unter Belichtung beschrieben, bei denen unter verschiedenen Temperaturbedingungen gearbeitet wird. Bei Temperaturen über 1000C wird sowohl die Alkylgruppe als auch die Estergruppe angegriffen, und man   erhält Trichlormethylbenzo-   ylchlorid. Es kann aber bei niedrigen Temperaturen auch so chloriert werden, dass in der Hauptsache Monochlormethylbenzoesäuremethylester entsteht.. Allerdings wird auch hiebei die Estergruppe immer noch zu einem gewissen Grade angegriffen. 



   Über die Kemchlorierung aromatischer Carbonsäureester ist nichts bekannt. Es war auch nicht zu erwarten, dass eine derartige Reaktion unter Bedingungen erfolgen könnte, bei denen die Estergruppe intakt bleibt, da die Reaktionsfähigkeit des aromatischen Kernes durch die Karbalkoxygruppe stark herabgesetzt wird. 



   Es wurde nun gefunden, dass man ausschliesslich im Kern chlorierte Ester von Alkylbenzolmonocarbonsäuren erhalten kann, wenn man die Ester aus Alkylbenzolmonocarbonsäuren mit einer oder mehreren Alkylgruppen mit 1-4 Kohlenstoffatomen und Alkanolen mit   1 - 4   Kohlenstoffatomen, insbesondere die isomeren Toluylsäuremethylester, in Gegenwart bekannter Chlorüberträger, vorzugsweise Eisen-III-chlorid und/oder Aluminiumchlorid, bei Temperaturen unter   50 C,   gegebenenfalls in Anwesenheit von Lösungsmitteln, unter Ausschluss von Licht mit Chlor behandelt. 



   Unter diesen Bedingungen erhält man   überraschenderweise Chlori. erungsprodukte,   bei denen das Chlor ausschliesslich im Benzolkern sitzt und in denen die Estergruppe nicht angegriffen ist. Die Reaktion führt vorzugsweise zu Monochlorderivaten. Bei Estern, die mehrere Alkylgruppen am Benzolkern tragen, wie. z.   B.   dem   2, 4-Dimethylbenzoesäuremethylester,   können auch 2 Chloratome in den Kern eintreten. 



   Die Reaktionstemperatur liegt vorzugsweise bei 20-500C. Unterhalb dieses Temperaturbereiches tritt zwar auch noch Chlorierung ein, doch verläuft die Reaktion dann nur sehr langsam und mit schlechter Chlorausnutzung. Bei Temperaturen oberhalb   500C   findet bereits eine Aufspaltung der Estergruppe statt, so dass man statt des chlorierten Esters die entsprechende chlorierte Säure und Methylchlorid erhält. 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 



   Als Katalysatoren können die als Chlorüberträger bei der Kernchlorierung aromatischer Verbindungen bekannten Stoffe eingesetzt werden, z. B. Eisen, Antimon, Antimonchlorid,   Molybdänchlorid, Titan-IV   - chlorid, Zinn-IV-chlorid, Jod, Jod-I-chlorid usw. Insbesondere werden Eisen-III-chlorid oder   Alumi.   niumchlorid oder Gemische dieser beiden Stoffe benutzt. Die anzuwendende Menge liegt   vorzugsweis (   zwischen 1 und   100/0 ;   gegebenenfalls können auch noch grössere Mengen Katalysator eingesetzt werden
Als Ausgangsstoffe im Sinne der Erfindung kommen die Ester der Alkylbenzoesäuren mit einem ode mehreren Alkylresten mit je   1. - 4   Kohlenstoffatomen im Alkylrest mit Alkanolen mit   1 - 4 Kohlenstoff.   atomen in Frage,   z.

   B.   die Methyl-, Äthyl-, Propyl- und Butylester   der isomeren Toluylsäuren, der Di.   methylbenzoesäuren, der   tert.-Butylbenzoesäuren   usw. Vorzugsweise wird das Verfahren zur Chlorierung der Methylester der Toluylsäuren angewendet. 



   Sofern die Ester flüssig sind, können sie nach Zugabe des Katalysators durch Einleiten von Chlor gegebenenfalls unter Kühlung zur Abführung der Reaktionswärme, bis zur gewünschten   ChloraufnahmE   chloriert werden. 



   Bei Estern, die bei der Reaktionstemperatur fest sind, können auch indifferente Lösungsmittel, beispielsweise Tetrachlorkohlenstoff, zugesetzt werden. 



     DieChlorierungwird   vorteilhaft abgebrochen, wenn etwa   50-60%   der berechneten Chlormenge aufgenommen sind, da die Geschwindigkeit der Chloraufnahme dann stark nachlässt. Die Abtrennung des unumgesetzten Ausgangsesters vom Chlorierungsprodukt ist durch Destillation ohne Schwierigkeiten   möglich,   da die Siedepunkte genügend weit auseinanderliegen. 



   Zur besseren Chlorausnutzung kann es bei der technischen Durchführung der Reaktion vorteilhaft sein, sie kontinuierlich im Gegenstrom durchzuführen oder das Abgas der ersten Chlorierungsstufe einem zweiten Chlorierungsbehälter zuzuführen. 



   Die chlorierten Ester der Alkylbenzoesäuren sind wertvolle Produkte für organische Synthesen. So können z. B.   dieChlortoluylsäureester   als Ausgangsstoffe für Chlorphthalsäuren dienen. Sie besitzen ferner grosse Bedeutung als Lösungsmittel, als Weichmacher für Kunststoffe und als Schädlingsbekämpfungsmittel. 



   Beispiel 1 : 1500   g (10 Mol) p-Toluylsäuremethylester werden durch Erwärmen auf 400C aufge-   schmolzen und mit 30 g Eisen-III-chlorid versetzt. In die Schmelze wird bei   40 - 500C   im Dunkeln ein Chlorstrom von 11/min 5 h lang eingeleitet, wobei zur Aufrechterhaltung der Temperatur anfangs   gekühlte   und später etwas geheizt werden muss. Anschliessend werden das gelöste Chlor durch Ausblasen mit Luft und der Katalysator durch Ausschütteln mit Wasser entfernt. Das Reaktionsgemisch, das ein Gewicht von 1690 g hat, wird im Vakuum destilliert. Dabei erhält man zunächst 650 g   p-Toluylsäuremethylester   unverändert zurück.

   Nach einer Zwischenfraktion von 45 g destillieren bei   119-121 C/10   Torr 995 g 3-Chlor-4-methylbenzoesäuremethylester, entsprechend einer Ausbeute von 95%, bezogen auf umge- 
 EMI2.1 
 zwischen 20 und   300C   gehalten wird, wozu anfangs starke Wasserkühlung erforderlich ist. Anschliessend wird noch 1 h bei   400C   Chlor eingeleitet und die Reaktionsmischung mit verdünnter Salzsäure und Wasser zur Entfernung des Katalysators ausgewaschen. Bei der Destillation im Vakuum erhält man 15 g unver- ändertes Ausgangsmaterial zurück. Dann folgen von 136 bis 1380C/15 Torr 141 g   x-Chlor-2, 4-dimethyl-   benzoesäuremethylester, entsprechend 78%, bezogen auf umgesetzten   2, 4-Dimethylbenzoesäuremethyl-   ester. Chlorgehalt 17, 7% (ber. 17,   85%),   verseifbares Chlor 0.

   Anschliessend destillieren bei 120 bis 1400C/3 Torr noch 35 g eines Esters mit einem Chlorgehalt von   24%,   entsprechend einem Gemisch von Mono-undDichlor-2,4-dimethylbenzoesäuremethylester. 



   Beispiel 3 : In 672 g   p-Toluylsäurebutylester   (3, 5 Mol) wird nach Zusatz von 13 g Eisen-III-chlorid und 6 g Aluminiumchlorid 2 1/2 h lang unter Lichtausschluss ein Chlorstrom von 0,5 l/min eingeleitet, wobei die Temperatur von 30 bis   500C   gesteigert wird. Nach dem Ausblasen des   gelösten Chlors und   
 EMI2.2 
 (ber. 15, 65%), Verseifungszahl 249 (ber. 247), verseifbares Chlor 0. Die Ausbeute entspricht 86,   5%,   bezogen auf umgesetzten   p-Toluylsäurebutylester.   



     Beispiel 4 :   In 234 g p-tert. -Butylbenzoesäurebutylester wird nach Zusatz von 4, 6 g Eisen-III- - chlorid 5 h lang im Dunkeln ein Chlorstrom von 0,5 1/min eingeleitet. Da nur langsam Chlor aufge- 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 nommen wird, werden weitere 9, 3 g Eisen-III-chlorid zugegeben, und das Einleiten von Chlor wird bei 40 - 500C noch 8 h fortgesetzt. Nach dem Auswaschen des Katalysators wird im Vakuum destilliert. Dabei gehen von 162 bis 1640C/10 Torr zunächst 90   g     unumgesetzter p-tert.-Butylbenzoesäurebutylester   über. Nach einer Zwischenfraktion von 25 g destillieren von 176 bis 1790C/10 Torr 91 g 3-Chlor-4-tert.- -butylbenzoesäurebutylester. Chlorgehalt 13,0% (ber. 13,2%), Verseifungszahl 211 (ber. 209), verseifbares Chlor 0.

   Durch Verseifung des flüssigen Butylesters mit Alkali erhält man die   3-Chlor-4-tert.-bu-   tylbenzoesäure, die bei 179 C schmilzt. Säurezahl 265 (ber. 264), Chlorgehalt   16, 65% (ber. 16, 7%).   



   Beispiel 5 : In 300 g   p-Toluylsäuremethylester   wird nach Zusatz von 6 g Titan-IV-chlorid ein Chlorstrom von   0, 5 l/min   bei   30 - 500C   7 h lang unter Lichtausschluss eingeleitet. Nach dem Ausblasen des gelösten Chlors und Hydrolysieren des Katalysators durch Schütteln mit Wasser wird nach Abfiltrieren des Titanhydroxyds im Vakuum destilliert. Dabei gehen zunächst 126   g unveränderter p-Toluylsäureme-   thylester über. Nach einem Zwischenlauf von 26 g siedet der 3-Chlor-4-methylbenzoesäuremethylester von   122 bis 1240C/12   Torr. Man erhält 181 g dieses Esters mit einem Chlorgehalt von 18,   9%   (ber.   19,'2f1/o),   Verseifungszahl305 (ber. 304), Fp.   28 C.   



   Beispiel  6: In 1050 g (7 Mol) m-Toluylsäuremethylester wird nach   Zusatz von 23 g Eisen-III-   - chlorid bei 500C 1/2 h lang im Dunkeln ein Chlorstrom von 1 l/min eingeleitet. Nach dem Ausblasen des gelösten Chlors und Auswaschen des Katalysators wird im Vakuum destilliert. Dabei fallen zunächst 587   g unumgesetzter m-Toluylsäuremethylester   an. Nach einem Zwischenlauf von 67 g folgen von 122 bis   124 C/12Torr   530 g x-Chlor-3-methylbenzoesäuremethylester, entsprechend einer Ausbeute von   930/0,   
 EMI3.1 
 misch, das, wie eine gaschromatographische Untersuchung zeigt, etwa 30% des 4-Chlor-3-methylbenzoesäuremethylesters enthält, während die restlichen 70% wahrscheinlich dem 6-Chlor-isomeren entsprechen. 



   Wird die Reaktionstemperatur bei der Chlorierung über   500C   gesteigert, so tritt Aufspaltung der Esterbindung unter Bildung der freien, kernchlorierten Säure ein, wie das folgende Beispiel zeigt :
Beispiel 7 : In 300 g   p-Toluylsäuremethylester   wird nach Zusatz   von 6 g Eisen-III-chlorid im   
 EMI3.2 
 muss. Beim Erkalten erstarrt der Reaktionsansatz zu einem dicken Kristallbrei, der mit dem gleichen Volumen Tetrachlorkohlenstoff verrührt wird. Die Kristalle werden abgesaugt, mit Tetrachlorkohlenstoff gewaschen und aus Toluol umkristallisiert. Man erhält 53 g 3-Chlor-4-methylbenzoesäure vom Fp. 
 EMI3.3 
 verseifbares Chlor 0. Aus dem tetrachlorkohlenstoffhaltigen Filtrat lässt sich durch Ausschütteln mit Sodalösung eine weitere Menge der Säure gewinnen.

   Nach dem Ausschütteln der Säure wird der Tetrachlorkohlenstoff abgedampft und der Rückstand im Vakuum destilliert. Nach einem Vorlauf von unumgesetztem   p-Toluylsäuremethylester   erhält man 3-Chlor-4-methylbenzoesäuremethylester vom Fp. 28 C. 



    PATENTANSPRÜCHE :    
1. Verfahren zur Herstellung von ausschliesslich im Kern chlorierten Estern von Alkylbenzolmonocarbonsäuren, dadurch gekennzeichnet, dass man   Ester aus Alkylbenzolmonocarbonsäuren mit   
 EMI3.4 
 von Lösungsmitteln, unter Ausschluss von Licht mit Chlor behandelt.

Claims (1)

  1. 2. Verfahren nach Anspruch l, dadurch gekennzeichnet, dass man die Chlorierung bei 20 bis 500C durchführt.
    3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass man als Kataly- EMI3.5 Eisen-III-chloridbis 10%, bezogen auf eingesetzten Ester, einsetzt.
    4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass man als Aus- gangs material Toluylsäuremethylester benutzt.
AT754763A 1963-02-20 1963-09-19 Verfahren zur Herstellung von ausschließlich im Kern chlorierten Estern von Alkylbenzolmonocarbonsäuren AT240842B (de)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE240842T 1963-02-20

Publications (1)

Publication Number Publication Date
AT240842B true AT240842B (de) 1965-06-25

Family

ID=29722826

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
AT754763A AT240842B (de) 1963-02-20 1963-09-19 Verfahren zur Herstellung von ausschließlich im Kern chlorierten Estern von Alkylbenzolmonocarbonsäuren

Country Status (1)

Country Link
AT (1) AT240842B (de)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
AT240842B (de) Verfahren zur Herstellung von ausschließlich im Kern chlorierten Estern von Alkylbenzolmonocarbonsäuren
DE1931486C3 (de) Verfahren zur Herstellung von 1,4-Diacetoxybuten-(2) aus Dichlorbutenen
DE1418067C3 (de) Verfahren zur Herstellung von Trialkyladiplnsäuren
DE1168412B (de) Verfahren zur Herstellung von kernclorierten Alkylbenzolmonocarbonsaeureestern
DE3220729A1 (de) Verfahren zur herstellung von terephthalsaeure- und isophthalsaeuredichlorid
DE1001259C2 (de) Verfahren zur Herstellung von Derivaten des Nortricyclens
US3336400A (en) Dihalophenol separation
US3111529A (en) Process for the manufacture of 4-methyl-6-isobutenyl-pyrone
DE69004974T2 (de) Herstellung von 2-Chlorterephthalsäurechlorid.
AT163638B (de) Verfahren zur Herstellung von Methylchlorphenoxyalkylcarbonsäureverbindungen
DE1943562C3 (de) Verfahren zur Reinigung von rohem Trimellithsäureanhydrid
AT214437B (de) Verfahren zur Herstellung von teilhydrierten Anthrazenderivaten
US3449404A (en) Process for the preparation of esters of alkyl benzene monocarboxylic acids chlorinated in the nucleus
AT216498B (de) Verfahren zur Herstellung von p-Monochlormethylbenzoesäure
AT238380B (de) Verfahren zur Herstellung von 9(11), 16-Pregnadienen
DE953072C (de) Verfahren zur Herstellung von Naphthalin-2, 6-dicarbonsaeure bzw. von deren Salzen und Derivaten
DE2023460C3 (de) L- und DL-Tyrosine und Verfahren zu ihrer Herstellung
AT215427B (de) Verfahren zur Herstellung von Dibenzylzinndihalogeniden bzw. im Benzolkern substituierten Dibenzylzinndihalogeniden
DE1935725C3 (de) Verfahren zur Herstellung von Chlorphenylestern
DE1154098B (de) Verfahren zur Herstellung von stereoisomeren Cycloundecandicarbonsaeuren-(1, 2)
CH398541A (de) Verfahren zur Reinigung von aromatischen Carbonsäuren
DE2612842A1 (de) Bis-(carbalkoxy-phenoxymethyl)-benzole
DE1060384B (de) Verfahren zur Herstellung von hoeherhalogenierten polycyclischen Dicarbonsaeuren bzw. deren Estern und Anhydriden
DE1643654A1 (de) Verfahren zur Herstellung von Bicyclo[2,2,2]-oct-7-en-2,3,5,6-tetracarbonsaeure-dianhydrid
CH342557A (de) Verfahren zur Herstellung von Naphthalin-2,6-dicarbonsäure