AT235296B - Verfahren zur Herstellung von neuen 1,2,4-Benzothiadiazin-Derivaten - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von neuen 1,2,4-Benzothiadiazin-Derivaten

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AT235296B
AT235296B AT67762A AT67762A AT235296B AT 235296 B AT235296 B AT 235296B AT 67762 A AT67762 A AT 67762A AT 67762 A AT67762 A AT 67762A AT 235296 B AT235296 B AT 235296B
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Hoechst Ag
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   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  Verfahren zur Herstellung von neuen 1, 2,4-Benzothiadiazin-Derivaten 
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von neuen Derivaten des   1, 2, 4-Benzothiadiazins,   die saluretische und diuretische Eigenschaften aufweisen und zur Behandlung von Ödemen und essentieller Hypertonie verwendet werden können. 



   Es ist bereits bekannt, dass das   6 -Chlor-7 -sulfamyl-3, 4-dihydro-l, 2, 4-benzothiadiazin -l, l-dioxyd   und andere ein-oder mehrfach substituierte Verbindungen dieses Typs diuretische und saluretische Wirkungen besitzen. Ein Nachteil bei der Verwendung dieser Verbindungen ist jedoch, dass sie ausser der erwünschten Natriumchloridausscheidung auch eine erhöhte Kaliumdiurese bewirken.

   Um einer bedrohlichen Hypokaliämie vorzubeugen, ist daher bei längererAnwendung dieser Substanzen eine Kaliumsubstitutionstherapie, etwa durch Gaben von Kaliumchlorid oder Obstsäften, unbedingt erforderlich und   häufig   auch eine klinische Überwachung der Patienten angezeigt. 
 EMI1.1 
 uretische und saluretische Wirkung besitzen und den oben genannten bekannten Verbindungen durch die auffallend niedrige Kaliumausscheidung und die relativ hohe Chlorionenausscheidung überlegen sind. 



   Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist demnach ein Verfahren zur Herstellung von 1, 2, 4-Benzothiadiazin-Derivaten der allgemeinen Formel I : 
 EMI1.2 
 worin R ein Wasserstoffatom, eine gegebenenfalls durch Halogenatome substituierte Alkylgruppe mit bis zu 7 Kohlenstoffatomen, eine Cycloalkyl- oder Cycloalkylalkylgruppe mit bis zu 8 Kohlenstoffatomen oder einen gegebenenfalls durch Halogenatome substituierten Phenyl- oder Phenylalkylrest mit bis zu 8 Kohlenstoffatomen bedeutet, und von deren Salzen, welches dadurch gekennzeichnet ist, dass man ein   5-Halogen-2, 4-disulfamylanilin   mit Hydrazin bei Temperaturen oberhalb 1000C umsetzt, das erhaltene   5-Hydrazino-2, 4-disulfamylanilin   in   wässeriger Lösung   mit der äquimolaren Menge salpetriger Säure behandelt, das entstandene   5-Azido-2,

   4-disulfamylanilin in   Gegenwart eines Katalysators mit einem Aldehyd der Formel R-CHO kondensiert und gegebenenfalls die erhaltenen Verbindungen mit physiologisch verträglichen anorganischen oder organischen Basen in die entsprechenden Salze überführt. 



   Als Substituenten R in den Verbindungen der Formel I kommen   z. B.   folgende Reste in Betracht :
Alkylgruppen, wie Methyl, Äthyl, n-Propyl, Isopropyl, n-Butyl, Isobutyl, 2-Methyl-butyl,   3-Me-   thyl-butyl, 1, 3-Dimethyl-butyl und Isoheptyl. Die vorstehend   erwähnten Alkylgruppen können auch   durch Halogenatome substituiert sein, z. B. Chlormethyl oder Brommethyl. Weiterhin kommen als oubstituenten R Cycloalkylgruppen, wie Cyclohexyl, Cycloalkylalkylgruppen, wie Cyclohexylmethyl, Cyclopentylmethyl, in Frage.

   Ferner seien genannt : durch Halogenatome substituierte Phenylreste oder Phenylal- 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 kylreste mit bis zu 8 Kohlenstoffatomen, wobei sich die Substituenten in beliebiger Stellung im Benzolkern befinden können, beispielsweise Phenyl, o-, m-oder p-Chlorphenyl oder-Bromphenyl, Benzyl und die isomeren Chlorbenzyle. 



   Bei höhermolekularen Resten geht die Wirksamkeit der Verbindungen im allgemeinen stark zurück. 



   Die   5-Halogen-2, 4-disulfamylaniline   sind unter anderem nach dem Verfahren der belgischen Patentschtift Nr. 596826 zugänglich. 



   DerAustausch desHalogenatoms gegen die Hydrazinogruppe in der ersten Stufe wird zweckmässig bei Temperaturen zwischen 100 und 1400C ausgeführt. Vorteilhaft arbeitet man in einem mit Wasser mischbaren, indifferenten Lösungsmittel, wie Äthylenglykolmonomethyläther, und setzt das Hydrazin in Form des   zuigen   Hydrats in 2-3molarem Überschuss ein. Man kann aber auch eine äquimolare Menge Hydrazin einsetzen und als säurebindendes Mittel eine tertiäre organische Base   (Triäthylamin, Diäthylanilin)   oder eine anorganische Base (Natriumhydroxyd, Natriumcarbonat) verwenden.

   Die Isolierung erfolgt vorteilhaft durchEingiessen   derReaktionslösung   in Wasser und Einstellen der Mischung auf einen pH-Wert von 
 EMI2.1 
 Stufe erfolgt vorteilhaft bei Temperaturen zwischen-5 und   +IOOC,   vorzugsweise bei   00C   in wässeriger Lösung, wobei höchstens ein Äquivalent einer Mineralsäure verwendet wird. Vorteilhaft löst man die Hydrazinoverbindung in der   äquimolarenMengeO. l bis 0, 5   n-Salzsäure   und giesst diese Lösung   bei   00C   unter intensivem Rühren in die äquimolare Menge wässeriger Natriumnitritlösung ein. Schon während der Zugabe scheidet sich das gewünschte   5-Azido-2, 4-disulfamylanilin   in kristalliner Form ab.

   Die Ausbeute beträgt etwa   80%   der Theorie und das anfallende Produkt ist bereits so rein, dass es direkt weiter verarbeitet werden kann. 



   Der glatte Verlauf dieser Reaktion ist insofern überraschend, als im Molekül des   5-Hydrazino-2, 4-di-   sulfamylanilins noch eine weitere diazotierbare Aminogruppe vorhanden ist. Deshalb ist es wichtig, die 
 EMI2.2 
 in die Lösung der Hydrazinverbindung in einem dreifach molaren Überschuss wässeriger Mineralsäure einfliessen lässt. 
 EMI2.3 
 schlussreaktion wird zweckmässig bei Temperaturen zwischen 20 und   1000C     ausgeführt   und erfordert im allgemeinen einen sauren Katalysator,   beispielsweise Salzsäure,   Schwefelsäure, Phosphorsäure oder Essigsäure. Nur bei Verwendung von Formaldehyd sind auch basische Katalysatoren, beispielsweise Natriumhydroxyd oder Kaliumcarbonat, geeignet. Die Aldehyde können als solche oder auch in Form ihrer funktionellen Derivate, z.

   B. der Acetale oder in polymerer Form eingesetzt werden. Zur Kondensation mit   5-Azido-2, 4-disulfamylanilin   sind   z. B.   folgende Verbindungen geeignet :
Formaldehyd, Paraformaldehyd, Methylal, Trioxymethylen, Acetaldehyd, Acetaldehyddiäthylacetal, Paraldehyd, Chloracetaldehyddiäthylacetal, Bromacetaldehyddiäthylacetal, Propionaldehyd, n-Bu- 
 EMI2.4 
 hyd. 



   Man führt die Kondensation vorteilhaft in Gegenwart eines geeigneten indifferenten Lösungsmittels   aus, z. B. unter Verwendung vonniedrigmolekularenaliphatischenAlkoholen (Äthanol),   mit Wasser mischbaren   Äthern   (Äthylenglykolmonomethyläther, Diäthylenglykoldimethyläther, Dioxan) oder von Mischungen dieser Lösungsmittel mit Wasser. Besonders bewährt hat sich eine Mischung von Äthanol und   5n-wässeriger   Salzsäure im Verhältnis 1 : 1. 



   Die Reaktionsbedingungen können in weiten Grenzen variiert und den jeweiligen Verhältnissen angepasst werden. Die Reaktionszeit ist abhängig von der   gewählten Temperatur   und der Aldehydkomponente. 



  Bei   80-90 C   reagiert beispielsweise Formaldehyd innerhalb 1 h. 



   Das Molverhältnis Azidoverbindung : Aldehyd wählt man vorteilhaft zwischen   1 : 1   und 1 : 1, 2. Bei Verwendung eines grösseren Aldehydüberschusses, insbesondere beim Einsatz von Formaldehyd und dessen Polymeren bzw. Acetalen, muss mit Nebenreaktionen (Umsetzung mit der zweiten Sulfonamidgruppe) gerechnet werden. Bei Verwendung saurer Katalysatoren und wasserhaltiger Lösungsmittel kristallisieren die Reaktionsprodukte oft bereits beim Abkühlen der Reaktionslösung aus. Andernfalls destilliert man einen Teil des Lösungsmittels ab, säuert gegebenenfalls an'und fällt dann das Reaktionsprodukt mit Was- 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 ser aus. Zur Reinigung kristallisiert man vorteilhaft aus Wasser, Äthanol/Wasser oder Dimethylform- amid/Wasser um. 



   Die so erhaltenen Verbindungen können mit Hilfe von physiologisch verträglichen anorganischen oder organischen Basen in die entsprechenden Salze überführt werden. Als anorganische Basen kommen z. B. 



  Natrium-oder Kaliumhydroxyd, Alkalicarbonate oder-bicarbonate, Calcium-oder Magnesiumoxyd in in Betracht. Als organische Basen seien z. B. Diäthylaminoäthanol und Glucosamin erwähnt. 



   Die neuen Verbindungen besitzen bei peroraler oder parenteraler Applikation eine ausgezeichnete di- uretische und saluretische Wirksamkeit. Da die Verträglichkeit ebenfalls sehr gut ist, sind sie   z. B.   zur Ödemtherapie oder, in Kombination mit andern hypotensiv wirksamen Verbindungen, zur Dauertherapie der essentiellen Hypertonie geeignet. Die therapeutischen Dosen beim Menschen liegen zwischen 5 und
50 mg. 



   In der nachstehenden Tabelle sind die saluretischen Prüfungswerte des 6-Azido-7-sulfamyl-3. 4-di- 
 EMI3.1 
 
 EMI3.2 
 
<tb> 
<tb> 2, <SEP> 4-Prüfungspräparat <SEP> Dosis <SEP> Na+ <SEP> K+ <SEP> Cl- <SEP> Na+ <SEP> Clmg/kg <SEP> oral <SEP> mMol/kg <SEP> mMol/kg <SEP> mMol/kg <SEP> K+ <SEP> Na+ <SEP> + <SEP> K+
<tb> 6-Azido-7-sulfamyl-
<tb> -3, <SEP> 4-dihydro-1, <SEP> 2, <SEP> 4-ben- <SEP> 50 <SEP> 2, <SEP> 19 <SEP> 0, <SEP> 55 <SEP> 2, <SEP> 53 <SEP> 4, <SEP> 0 <SEP> 0, <SEP> 93 <SEP> 
<tb> zothiadiazin-1, <SEP> 1-dioxyd <SEP> 
<tb> 6-Chlor-7-sulfamyl-
<tb> - <SEP> 3, <SEP> 4-dihydro <SEP> -1, <SEP> 2, <SEP> 4-ben <SEP> - <SEP> 50 <SEP> 2, <SEP> 10 <SEP> 1, <SEP> 10 <SEP> 2, <SEP> 67 <SEP> 1, <SEP> 9 <SEP> 0, <SEP> 83 <SEP> 
<tb> zothiadiazin-1,1-dioxyd
<tb> 
 
Zu der Tabelle seien folgende Erläuterungen gegeben :

   Als Versuchstiere dienten Ratten von etwa 100 g Gewicht, denen 24 h vor Versuchsbeginn die Nahrung entzogen wurde. Sie wurden in Gruppen von je 3 Tieren geordnet, auf Diuresetrichter verteilt und erhielten das zu untersuchende Präparat, suspendiert in   0, 5 cm3 Stärkelösung,   mittels einer Schlundsonde. In dem während der folgenden 5 h ausgeschiedenen Urin wurden die Konzentration an Kalium- und Natriumionen flammenphotometrisch und die Konzentration an Chlorionen argentometrisch bestimmt und daraus die Gesamtausscheidung dieser Elektrolyte während der 5-stündigen Versuchsperiode in   mMol/kg   ermittelt. Die in der Tabelle angegebenen Werte sind 
 EMI3.3 
 
 EMI3.4 
 
 EMI3.5 
 es sollen als Anionen praktisch nur Chlorionen und keine Bicarbonationen ausgeschieden werden. 



   Die Verbindungen können sowohl in freier Form als auch in Form ihrer Salze, insbesondere der Al-   kalisalze,   zur oralen und parenteralen Verabreichung in einer Dosierung von 20 bis 100 mg herangezogen werden, gegebenenfalls vermischt mit geeigneten festen oder flüssigen pharmazeutischen Trägerstoffen, wie Wasser, pflanzlichen Ölen, Stärke, Milchzucker oder Talkum, gegebenenfalls mit Hilfsstoffen wie Stabilisierungs-,   Konservierungs- und   Emulgiermitteln. Bevorzugte pharmazeutische Zubereitungsformen sind Tabletten, Dragees, Kapseln und Lösungen bzw. Suspensionen zur Injektion. 
 EMI3.6 
 Äthylenglykolmonomethyläther 5 h unter Rückfluss erhitzt.

   Anschliessend giesst man die Mischung in 6   l   Wasser ein, stellt das Reaktionsgemisch mit Salzsäure auf einen pH-Wert von 7 ein und saugt nach mehrstündigem Kühlen das kristallin abgeschiedene Reaktionsprodukt ab. Nach dem Waschen mit Wasser und Trocknen auf dem Dampfbad erhält   man254g 5-Hydrazino-2, 4-disulfamylanilin   in Form gelblicher Kristalle   (90%   der Theorie), die sich zwischen 208 und 2100C zersetzen. Nach dem Umkristallisieren aus Wasser oder Äthanol/Wasser liegt der Zersetzungspunkt bei   2150C.   b) Man löst 141 g 5-Hydrazino-2,4-disulfamylanilin (0,5 Mol) unter gelindem Erwärmen in der Mischung von 500 cm3   In-Salzsäure   und 2   l   Wasser.

   Die auf   00C   abgekühlte Lösung lässt man unter intensivem Rühren und Eiskühlung in   1,   0   l 0, 5molare wässerige   Natriumnitritlösung einlaufen. Die Azidoverbindung fällt sofort kristallin aus.Man rührt noch 10 min bei Raumtemperatur, gibt weitere   0,     51 In-Salz-   

 <Desc/Clms Page number 4> 

 
 EMI4.1 
 

 <Desc/Clms Page number 5> 

 



   4-disBeispiel8 :3-Benzyl-6-azido-7-sulfamyl-3,4-dihydro-1,2,4-benzothiadiazin-1,1-dioxyd. 



   Man erhitzt eine Mischung von 29, 2 g   5-Azido-2, 4-disulfamylanilin (0, 1 Mol), 15, 4   g Phenylacetaldehyd (0, 13 Mol), 350 cm3 Äthanol und 350 cm3 5n-Salzsäure 3 h lang unter Rückfluss. Die hellgelbe Reaktionslösung kühlt man auf Raumtemperatur und filtriert nach 30 min von abgeschiedenen harzigen Nebenprodukten ab. Nach dreitägigem Stehen bei   50C   kristallisiert das Kondensationsprodukt aus dem Filtrat aus. Die Ausbeute beträgt 26, 7 g   (68%   der Theorie)   an 3-Benzyl-6-azido-7-sulfamyl-3, 4-di-   
 EMI5.1 
    2, 4-benzothiadiazin-l, l-dioxyd.- l, 2, 4-benzothiadiazin-l, l-dioxyd   in einer Rohausbeute von 28, 0 g   (7Wo der   Theorie). Zersetzungspunkt   1830C.  

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH : Verfahren zur Herstellung von neuen 1. 2, 4-Benzothiadiazin -Derivaten der allgemeinen Formel : EMI5.2 worin R ein Wasserstoffatom, eine gegebenenfalls durch Halogenatome substituierte Alkylgruppe mit bis zu 7 Kohlenstoffatomen, eine Cycloalkyl- oder Cycloalkylalkylgruppe mit bis zu 8 Kohlenstoffatomen oder einen gegebenenfalls durch Halogenatome substituierten Phenyl- oder Phenylalkylrest mit bis zu 8 Kohlenstoffatomen bedeutet, und von deren Salzen, dadurch gekennzeichnet, dass man ein 5-Halogen- - 2, 4-disulfamylanilin mit Hydrazin bei Temperaturen oberhalb IOOOC umsetzt, das erhaltene 5-Hydrazino-2,4-disulfamylanilin in wässeriger Lösung mit der äquimolaren.
    Menge salpetriger Säure behandelt, das entstandene 5-Azido-2,4-disulfamylanilin in Gegenwart eines Katalysators mit einem Aldehyd der Formel R-CHO kondensiert und gegebenenfalls die erhaltenen Verbindungen mit physiologisch verträglichen anorganischen oder organischen Basen in die entsprechenden Salze überführt.
AT67762A 1961-01-28 1962-01-26 Verfahren zur Herstellung von neuen 1,2,4-Benzothiadiazin-Derivaten AT235296B (de)

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