AT203154B - Verfahren zur Herstellung eines neuen polypeptidartigen Oxytocicums - Google Patents

Verfahren zur Herstellung eines neuen polypeptidartigen Oxytocicums

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AT203154B
AT203154B AT557756A AT557756A AT203154B AT 203154 B AT203154 B AT 203154B AT 557756 A AT557756 A AT 557756A AT 557756 A AT557756 A AT 557756A AT 203154 B AT203154 B AT 203154B
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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



   Es wurde gefunden, dass man zu einem neuen polypeptidartigen Oxytocicum der Formel I gelangen kann, 
 EMI1.1 
 
 EMI1.2 
 Formel II überführt, 
 EMI1.3 
 dass man ferner L-Asparaginyl-S-R-L-cystein-methylester, wo R eine zum Schutz der Sulfhydrylgruppe eingeführte Gruppe,   z. B. einePhenyl-, Benzyl-,   p-Brom-benzyl-, Tolyl- oder p-Xylylgruppe bedeutet, mit N-Carbobenzoxy-L-glutamin acyliert und den so erhaltenen N-Carbobenzoxy-L-glutaminyl-L-aspa- raginyl-S-R-L-cystein-methylester nach an sich bekannten Methoden in das   N-Carbobenzoxy-L-glutami-   nyl-L-asparaginyl-S-R-L-cysteinazid der Formel HI   überführt,

     
 EMI1.4 
 
Verfahren zur Herstellung eines neuen polypeptidartigen   Oxytocicums   

 <Desc/Clms Page number 2> 

 dass man dieses mitdemTripeptid II zum N-Carbobenzoxy-L-glutaminyl-L-asparaginyl-S-R-L-cysteinyl-   L-prclyl-L-leucyl-glycinctmid kondensiert und dieses durch Abspalten der Carbobenzoxygruppe in das Hexapeptid ! V überführt,    
 EMI2.1 
 dass man ferner   N-R*-S-R"-L-Cysteinyl-L-tyrosin,   wobei   R'eine   zur Stabilisierung der Aminogruppe 
 EMI2.2 
    B.Carbo-p-brom-benzoxygruppe,   und R" eine zum Schutz der Sulfhydrylgruppe eingeführte Gruppe, z.

   B.   eine Phenyl-, Benzyl-, p-Brornbenzyl-, Tolyl-oder p-Xylylgruppe bedeuten, mit L-Valin-methylester zum N-R'-S-R"-L-Cysteinyl-L-tyrosyl-L-Valin-methylester V kondensiert.   
 EMI2.3 
 diesen Ester in ein reaktionsfähiges Derivat der freien Säure selbst überführt, mit dem man das Hexapeptid IV zum Nonapeptidderivat VI kondensiert 
 EMI2.4 
 und in diesem durch Reduktion mit einem Alkalimetall, vorzugsweise Natrium oder Kalium, in flüssigem Ammoniak die Gruppen R,   R' und R" abspalte@, so dass das Nonapeptid L-Cysteinyl-L-tyrosyl-L-valyl-L -   glutaminyl-L-asparaginyl-L-cysteinyl-L-prolyl-L-leucyl-glycinamid entsteht, das durch Oxydation mit Luft in wässeriger Lösung von einem PH von 6 bis 8 bei Zimmertemperatur das Endprodukt I liefert. 



   Es wurde gefunden, dass die Verbindung I ein in vivo stärker wirkendes Oxytocicum ist als die ebenfalls synthetisierte Verbindung VII, die die gleiche Konstitution hat, 

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 EMI3.1 
 
 EMI3.2 
 



  Soc. 75, 4879   [1953]), flir   das natürliche Oxytocin aufgestellt haben. Dieser Befund war nicht vorauszusehen und überraschte umsomehr, als diese auf den Uterus in situ sehr stark wirkende Substanz eine bedeutend schwächere oxytocische Wirkung als Oxytocin zeigt, wenn sie nur mit den klassischen für die Testung von Oxytocica   üblichen   Bestimmungsmethoden (Kontraktion des isolierten Uterus, Blutdrucksenkung beim Hahn) untersucht wird. 



   Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines Präparates, das das neue hormonartig wirkende Oxytocicum der Formel I enthält. Diese Substanz ist ähnlich wie das natürliche Oxytocin polypeptidartig aufgebaut. Das nach dem vorliegenden Verfahren hergestellte Präparat wirkt aber in vivo stärker oxytocisch als ein synthetisches Präparat des natürlichen Oxytocins. Die neue Verbindung soll therapeutisch in Geburtshilfe. und Gynäkologie angewendet werden. 



   Das Verfahren wird beispielsweise folgendermassen   ausgeführt : Man   behandelt Glycinamid in Gegenwart eines Chlorameisensäureesters und einer tertiären Base mit N-Carbobenzoxy-L-leucin und kondensiert das nachAbspaltung derN-Carbobenzoxygruppe erhaltene Dipeptid auf die gleiche Weise mitN-Carbobenzoxy-L-prolin zu einem Tripeptid, das nach derAbspaltung derCarbobenzoxygruppe die Formel II besitzt.

   Ferner kondensiert man S-Benzyl-L-cystein-methylester mit N-Carbobenzoxy-L-asparagin in Gegenwart von Diäthylchlorophosphit und einer tertiären Base. behandelt den nach Abspaltung der N-Carbobenzoxygruppe   erhaltenenL-Asparaginyl-S-benzyl-L-cystein-methylester   mit N-Carbobenzoxy-L-glutamin in Gegenwart eines Chlorameisensäureesters und einer tertiären organischen Base und führt den gebildeten Tripeptidester, in welchem die freie Aminogruppe und die Sulfhydrylgruppe geschützt sind, nach an sich bekannten Methoden in das Azid III über. Mit diesem Azid wird das Tripeptid II acyliert, wobei ein Hexapeptid entsteht, das nach Abspaltung der N-Carbobenzoxygruppe die Formel IV besitzt.

   Nun baut man durch Kondensation von N-Carbobenzoxy-S-benzyl-L-cysteinyl-L-tyrosin mit L-Valin-methylester den   N-Carbobenzoxy-S-benzyl-L-cysteinyl-L-tyrosyl-L-valin-methylester   V auf, führt diesen nach bekannten Methoden in das Azid über und kondensiert dieses mit dem Hexapeptid IV, wobei das Nonapeptid VI entsteht, in welchem die beiden Sulfhydrylgruppen durch einen Benzylrest, und die Aminogruppe des endständigen Cysteinylrestes durch die Carbobenzoxygruppe substituiert sind. Diese zum Schutz der genannten funktionellen Gruppen eingeführten Reste werden beim Behandeln des Nonapeptids mit einem Alkalimetall, vorzugsweise Natrium oder Kalium, in flüssigem Ammoniak abgespalten, worauf sich durch Oxydation mit Luft    in'wässeriger   Lösung aus den beiden Sulfhydrylgruppen eine Cystin-Gruppierung bildet.

   Auf diese Weise entsteht als Endprodukt des Verfahrens das zyklische Oktapeptidderivat der Formel I. 



   Die Erfindung   umfasst auch   folgende Abänderungen des Verfahrens : Zum Schutz der Aminogruppe im endständigen Cysteinyl-Rest von VI können an Stelle der Carbobenzoxygruppe auch andere Gruppen, z. B. die Carbophenoxy-, die Carbo-p-brombenzoxy-, die Toluolsulfonyl-, oder Benzolsulfonylgruppe eingeführt werden. Ferner beschränkt sich das Verfahren nicht nur auf die Anwendung solcher L-Cysteinderivate, deren Sulfhydrylgruppe durch Einführung eines Benzylrestes stabilisiert ist, sondern nach der gleichenMethodik und mit dem gleichen Erfolg können statt S-Benzyl-L-cystein-Derivaten auch die entsprechenden S-p-Brombenzyl-, S-Phenyl-,   S-Tolyl-oder   S-p-Xylyl-Derivate verwendet werden.

   Schliesslich kann das Verfahren   erfindungsgemäss   auch so abgeändert werden, dass zum Aufbau des Nonapeptids VI nicht das N-Carbobenzoxy-S-benzyl-L-cysteinyl-L-tyrosyl-L-valin-azid verwendet wird, sondern dass der Methylester V zur freien Säure verseift wird, die in Gegenwart von Tetraäthylpyrophosphit oder von   Dizyklohexylearbodiimid   mit dem Hexapeptid IV zusammen ebenfalls das Nonapeptid VI liefert. 

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   Beispiel1 :a)L-Prolyl-L-leucyl-glycinamide:ManversetatdieLösungvon159gN-Carbobenzoxy-L-leucin in 1200   cm3Tetrahydrofuran   bei Zimmertemperatur mit 88 cm3 Triäthylamin und   bei -50C   mit 63   cm3   Chlorameisensäureäthylester in 50 cm3 Tetrahydrofuran und gibt nach 15 Minuten unter sehr starkem Rühren rasch eine frisch bereitete Lösung von 66,4   g Glycinamid-hydrochlorid in @30 cm3 2n-Na-   tronlauge zu. Nach 3 Stunden wird die organische Schicht im Vakuum eingedampft, die Lösung des Rückstandes in 2   l   Essigester zunächst mit der wässerigen Phase geschüttelt, dann mit verdünnter Salzsäure und zuletzt mit verdünntem Ammoniak gewaschen. Man trocknet über Natriumsulfat, dampft im Vakuum ein und nimmt den Rückstand mit 1, 5 1 Äther auf.

   Filtration der ausgeschiedenen Kristalle, zu denen nach dem Eindampfen der Mutterlauge noch eine weitere Menge hinzukommt, liefert insgesamt 
 EMI4.1 
 in 500 cm3 einer 2,5n-Lösung von Bromwasserstoff in Eisessig gelöst eine Stunde lang bei 200 C stehen gelassen werden. Man dampft im Vakuum ein, stellt die mit Äther gewaschene und mit festem Natriumcarbonat neutralisierte Lösung des Rückstandes in 350 ems Wasser mit 4n-Natronlauge auf einen PH von 9,5 bis 10,0 ein und gibt diese Lösung zu einem frisch bereiteten Gemisch, erhalten durch Versetzen einer Lösung von 103 g   N-Carbobenzoxy-L-prolin   in 1200 cms Tetrahydrofuran zunächst mit 58 cm3 Tri- äthylamin und dann   bei-100   C mit 41 cm3 Chlorameisensäureäthylester. Die entstandene Emulsion zeigt 
 EMI4.2 
   über Natriumsulfat im Vakuum ein.

   Aufnehmen des Rückstandes in 200 cm3 warmem Essigsster und Ab- kühlen der Lösung liefert 112 g N-Carbobenzoxy-L-prolyl-L-leucyl-glycinamid; Smp. 163  C [&alpha;]D20= -71  (c = 2,5, Äthanol).   



   Zur Abspaltung des Carbobenzoxyrestes löst man die Verbindung in 350 ems einer 2, 5n-Lösung von Bromwasserstoff in Eisessig und dampft die Lösung nach einstündigem Stehen bei 200 C im Vakuum ein. 



  Die Lösung des Rückstandes in 150 cm3 Wasser wird mit Äther ausgeschüttelt, mit 2   l   Wasser verdünnt, zur Entfernung des Bromwasserstoffs mit der genügenden Menge frisch hergestellter freier   Amberlite-IRA-410-   
 EMI4.3 
 zu einer Lösung von 240 ems Triäthylamin in 3, 4 1 Toluol gegeben werden. Man erwärmt das Gemisch rasch auf 550 C, lässt unter Rühren 2 Stunden lang bei 200 C stehen, versetzt das Gemisch bei 00 C mit 128 ems Diäthylchlorophosphit und erwärmt 1 Stunde lang auf 800 C. Nach dem Abkühlen auf 00 C wird   vomabgeschiedenenTriäthylamin-hydrochlorid abfiltriert unddasFiltratzu einerLösung von 190 gN-Car-    bobenzoxy-L-asparagin in 580 cms Diäthylphosphit gegeben. Man erhitzt das Gemisch 2 Stunden lang auf 1050 C, kühlt auf 00 C ab und filtriert den Niederschlag ab.

   Dieser wird rasch in 1250   cm s   siedendem Pyridin gelöst, mit 20   l   siedendem Wasser versetzt und abgekühlt. Es kristallisiert N-Carbobenzoxy-L-   asparaginyl-S-benzyl-L-cystein-methylester   aus in einer Ausbeute von 130 g nach Waschen mit Wasser. 
 EMI4.4 
 Bromwasserstoff in Eisessig und dampft die Lösung nach 1 1/2-stündigem Stehen bei 200 C im Vakuum ein. Die Lösung des Rückstandes in 300   cm3   Wasser wird mit Äther ausgeschüttelt und dann durch Versetzen mit festem Natriumcarbonat auf einen PH von 6,0 bis 6,5 eingestellt.

   Diese ganze Lösung giesst man in eine Mischung, die durch Versetzen einer Lösung von 107 g N-Carbobenzoxy-L-glutamin in 1500   cm3   Tetrahydrofuran und 1500 ems Dioxan bei 00 C mit 54   cm3   Triäthylamin und 36,6 cm3 Chlorameisensäureäthylester frisch bereitet worden ist, und hält das Reaktionsgemisch während 4 Stunden unter Rühren bei Zimmertemperatur, wobei der PH auf 5,5 gehalten wird. Nach Zugabe von   14 l Eiswasser   wird die ausgeschiedene Kristallmasse abfiltriert, mit Wasser gewaschen und durch rasches Auflösen in 2200 cms siedendeni Pyridin, Versetzen der Lösung mit   22 l siedendem   Wasser und Abkühlen umkristallisiert, wobei 
 EMI4.5 
 drazinhydrat suspendiert und während 3 Stunden unter starkem Rühren am Rückfluss erhitzt.

   Man versetzt mit 1400 ems Wasser, filtriert das abgeschiedene Hydrazid ab und wäscht mit Wasser nach. Ausbeute 

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 EMI5.1 
 
Smp. 25S0C. ManlöstdasI-7. ydrazidbei-50Cin1350cm3Eisessigund180cm33n-Salzsäureund versetztphorpentoxyd und Kaliumhydroxyd. Ausbeute   106 g Azid, Smp. 2250C,   die sofort weiter verarbeitet werden. c) L-Glutaminyl-L-asparaginyl-S-benzyl-L-cysteinyl-L-prolyl-L-leucyl-glycinamid:Man löst 106 g   N-Carbobenzoxy-L-glutaminyl-L-asparaginyl-S-benzyl-L-cystein-Ezid   in der Lösung von 50 g L-ProlylL-leucyl-glycinamid in 700 cm3 Dimethylformamid, filtriert den nach dreitägigem Stehen unter Rühren bei 400 C und langsamem Eindampfen im Vakuum auf das halbe Volumen ausgeschiedenen Niederschlag ab und wäscht ihn mit Essigester nach.

   Die Mutterlauge liefert beim Versetzen mit Essigester noch eine weitere kleine Menge von Kristallen. Zur Abspaltung der Carbobenzoxygruppe löst mandie so erhaltenen 76 g N-Carbobenzoxy-L-glutaminyl-L-asparaginyl-S-benzyl-L-cysteinyl-L-prolyl-L-leucyl-glycinamid (Smp. 2080 C) in 540 cms einer 2,5n-Lösung von Bromwasserstoff in Eisessig und dampft die Lösung nach einstündigem Stehen bei Zimmertemperatur im Vakuum ein. Der Rückstand wird so lange mit Essigester und Aceton verrieben, bis er pulverförmig geworden ist.

   Dieses Pulver wird in 10 1 Methanol gelöst und zur Entfernung des Bromwasserstoffs mit frisch bereiteter und sorgfältig mit Methanol gewaschener freier   Amberlite-IRA-410-Base behandelt.   Man dampft die Lösung zur Trockne ein und verreibt den Rückstand so lange mit Essigester, bis 52 g   kristallisiertes     L-Glutaminyl-L-asparaginyl-S-benzyl-L-eysteinyl-L-pro-   
 EMI5.2 
 d) N-Carbobenzoxy-S-benzyl-L-cysteinyl-L-tyrosyl-L-valin-methylester: Zu einer   Lösung von 73 g     N-Carbobenzoxy-S-benzyl-L-cysteinyl-L-tyrosin   in 350 ems Tetrahydrofuran werden bei Zimmertem- 
 EMI5.3 
 -50Nach 10 Minuten setzt man 19,5 g frisch destillierten L-Valin-methylester zu und hält die Mischung   11/2   Stunden lang unter Rühren bei 00 C und dann während 5 Minuten bei 500 C.

   Das Reaktionsgemisch wird im Vakuum zur Trockne eingedampft, und die Lösung des Rückstandes in Essigester sorgfältig mit verdünnter Salzsäure und anschliessend mit   verdünntem   Ammoniak gewaschen. Nach Trocknen   del   organischen Schicht über Natriumsulfat wird Petroläther zugesetzt, wobei der N-Carbobenzoxy-S-benzyl-L-   cysteinyl-L-tyrosyl-L-valin-methylester kristallin ausfällt. Nach dem Umkristallisieren aus Essigester/ Petroläther erhält man 59 g der kristallisierten Verbindung, Smp. 1320 C, val 19 =-36, 40 (c = 2, 9 ; Methanòl).   
 EMI5.4 
 syl-L-valin-methylester in 250 cms warmem Methanol   utid   gibt 50   cm3   Hydrazinhydrat zu.

   Nach dreistündigem Stehen bei 650 C wird die Masse in Wasser gegossen, die abgeschiedene Substanzmitviel Wasser gewaschen, bis sie kein Hydrazin mehr enthält, und im Hochvakuum getrocknet. Die so erhaltenen 54 g N-Carbobenzoxy-S-benzyl-L-cysteinyl-L-tyrosyl-L-valin-hydrazid vom Smp. 2420 C werden bei 
 EMI5.5 
 sung sofort   auf-50   C ab, versetzt sie unter Rühren mit 93   cm3   lmol. Natriumnitritlösung, fügt nach 10 Minuten 3,5   l   Eiswasser hinzu und filtriert den ausgefallenen Niederschlag ab. Dieser wird mit Wasser und Natriumbicarbonatlösung sorgfältig nachgewaschen und im Hochvakuum über Phosphorpentoxyd und Kaliumhydroxyd getrocknet. Ausbeute 50 g   N-Carbobenzoxy-S-benzyl-L-cysteinyl-L-tyrosyl-L-'.'alin-azid,   Smp. 1250 C.

   Dieses wird sofort in 450   cms   Dimethylformamid gelöst und mit 40 g L-Glutaminyl-L-asparaginyl-S-benzyl-L-cysteinyl-L-prolyl-L-leucyl-glycinamid, hergestellt nach c), versetzt. Man versetzt die Mischung nach 90-stündigem Rühren bei 200 C und Einengen im Vakuum auf das halbe Volumen mit   4 1   Essigester.

   Der ausgeschiedene flockige Niederschlag wird ab filtriert und mit Essigester, dann mit Methanol sorgfältig ausgewaschen, wonach 50 g   N-Carbobenzoxy-S-benzyl-L-cysteinyl-L-tyrosyl-L-va-   lyl-L-glutaminyl-L-asparaginyl-S-benzyl-L-cysteinyl-L-prolyl-L-leucyl-glycinamid vom Smp.   2120   C erhalten werden. f) Polypeptidverbindung I : Man versetzt   die Lösung   von 10   gN-Carbobenzoxy-S-benzyl-L-cysteinyl-   L-tyrosyl -L-valyl-L-glutaminyl-L-asparaginyl-S-benzyl-L-ysteinyl-L-prolyl-L-leucyl-glycinamid in 1250 cms trockenem flüssigem Ammoniak unter Rühren bei der Siedetemperatur der Lösung mit soviel Natrium- oder Kaliummetall, bis eine beständige blaue Färbung eingetreten ist.

   Nach Zusatz von   l,   9 g Ammoniumchlorid wird die Lösung im Vakuum zur Trockne eingedampft, der Rückstand, enthaltend   L-Cysteinyl-L-tyrosyl-L-valyl-L-glutaminyl-L-asparaginyl-L-cysteinyl-L-prolyl-L-leucyl-glycinamid   in 20   l   0, 002n-Essigsäure gelöst und bei einem PH von 6,5 bis 7,0 durch Einleiten von Luft während 2 Stunden oxydiert. Man bringt die Lösung, die die Substanz I enthält, auf einen PH von 4,0 bis 5, 0, filtriert und dampft nach Zusatz von 100 g Natriumchlorid zur Trockne ein, wobei ein trockenes Pulver 

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 erhalten   wird,,   das gut haltbar ist. Es kann aufbewahrt und bei Gebrauch klar gelöst werden.

   Man kann jedoch auch die Lösung direkt verwenden, eventuell nach Verdünnen mit Wasser oder einer Salzlösung. 
 EMI6.1 
    2 : Man verfährt wie in Beispiel l, Abschnitt a,S-benzyl-L-cysteinyl-L-tyrosyl-L-valin-methylester   in 180 ems Dioxan, versetzt die Lösung mit 60 cm3 4n-Natronlauge und lässt 1 1/2 Stunden bei   200   C stehen. Nach dem Ansäuern kristallisiert das verseifte Tripeptid aus, das abfiltriert und aus   Äthanol/Wasser   umkristallisiert wird. 



   Man erhitzt 1 Teil des so gewonnenen   N-Carbobenzoxy-S-benzyl-L-cysteinyl-L-tyrosyl-valins   und 1 Teil   L-Glutaminyl-L-asparaginyl-S-benzyl-L-cysteinyl-L-prolyl-L-leucyl-glycinamid   zusammen mit 1 Teil Tetraäthylpyrophosphit und 3 Teilen Diäthylphosphit während 1 Stunde auf 1000 C, fällt das entstandene Nonapeptid mit Äther aus, reinigt es durch Umfällen aus seiner Lösung in Dimethylformamid mit Essigester und wäscht es wie in Beispiel   1,   am Ende des Abschnitts e, angegeben.   DieWeiterverar-   beitung geschieht wie in Beispiel 1, Abschnitt f. 



   Beispiel 3 : Man verfährt wie im 1. Absatz von Beispiel 2 angegeben und kondensiert das N-Car-   bobenzoxy-S-benzyl-L-cysteinyl-L-tyrosyl-L-valinmitL'Glutaminyl-L-asparaginyl-S-benzyl-L-cysteinyl-     L-prolyl-L-leucyl-glycinamid   durch Stehenlassen einer Lösung   äquimolekularer   Mengen beider Substanzen sowie von Dizyklohexylcarbodiimid in Dimethylformamid während 24 Stunden bei 20C C und reinigt das so erhaltene Nonapeptid wie in Beispiel 2 bzw. Beispiel l angegeben. Das Nonapeptid wird wie in Beispiel   l,   Abschnitt f angegeben, weiter verarbeitet. 



   Beispiel 4: Man verfährt wie in Beispiel 1, Abschnitt a, b und c angegeben. Alsdann lässt man die Lösung äquimolekularer Mengen   N-Benzolsulfbnyl-S-benzyl-L-cystein,   L-Tyrosin-methylester und Dizyklohexylcarbodiimid in Tetrahydrofuran während 6 Stunden bei 200 C stehen, dampft zur Trockne ein und nimmt den Rückstand in Essigester auf.

   Aus der mit verdünnter Salzsäure und mit verdünntem Ammoniak gewaschenen und über Natriumsulfat getrockneten Lösung fällt durch Zusatz von Petroläther 
 EMI6.2 
 igemL-cysteinyl-L-tyrosin in einer Ausbeute von   60%.   Dieses wird, wie in Beispiel   l,   Abschnitt d   beschrie-   ben, mit L-Valinmethylester zum   N-Benzolsulfonyl-S-benzyl-L-cysteinyl-L-tyrosyl-L-valin-methylester   kondensiert, der wie in Beispiel   l,   Abschnitt e und f, oder in Beispiel 2 für das N-Carbobenzoxyderivat beschrieben, zu einem Präparat der Polypeptidverbindung I weiterverarbeitet wird. 



    Bei s pie 1 5 : Man verfährt wie in Beispiel 4 angegeben, aber unter Verwendung von N -Carbophen-    oxy-S-benzyl-L-cystein-an Stelle von   N-Benzolsulfonyl-S-benzyl-L-cystein   und erhält das gleiche Präparat von Polypeptidverbindung I wie in den vorhergehenden Beispielen. 



   Beispiel 6 : Man verfährt wie in Beispiel 4 angegeben, aber unter Verwendung von N-Carbo-p-   brombenzoxy-S-benzyl-L-cystein   anStelle vonN-Benzolsulfonyl-S-benzyl-L-cystein und erhält das gleiche Präparat der Polypeptidverbindung I wie in den vorhergehenden Beispielen. 



     Beispiel 7 :   Man verfährt wie in Beispiel 1, Abschnitt a, b und c angegeben. Alsdann behandelt man   S-p-Brombenzyl-L-cystein   in Gegenwart von 2n-Natronlauge mit Carbobenzoxychlorid nach der von M. Bergmann und L. Zervas, Ber. 65, 1192 (1932) für die Synthese von N-Carbobenzoxy-derivaten der Aminosäuren angegebenen Methode, löst ein Äquivalent des   entstandenen N-Carbobenzoxy-S-p-brom-   benzyl-L-cysteins in Diäthylphosphit, versetzt die Lösung mit zwei Äquivalenten Tetraäthylpyrophosphit und ein Äquivalent L-Tyrosinmethylester und erwärmt das Gemisch eine Stunde lang auf 800 C.

   Durch Zusatz von Äther fällt der   N-Carbobenzoxy-S-p-brombenzyl-L-cysteinyl-L-tyrosin-methylester   aus, der abfiltriert wird, und dessen Lösung in Essigester mit verdünnter Salzsäure und mit verdünntem Ammoniak gewaschen und dann getrocknet wird. Beim Versetzen der Lösung mit Petroläther fällt der Fster in kristalliner Form aus. Er   wird mit ln-Natronlauge in 7S igem Dioxan zum N-Carbobenzoxy-S-p-brombenzyl-   L-cysteinyl-L-tyrosin verseift, das, wie in Beispiel 1, Abschnitt d beschrieben, mit   L-Valinmethylsster   zum   N-Carbobenzoxy-S-p-brombenzyl-L-cysteinyl-L-tyrosyl-L-valin-methylester kondensiert   wird.

   Dieser wird, wie in Beispiel   l,   Abschnitt e und f oder in Beispiel 2 für das entsprechende S-Benzyl-derivat beschrieben, zu einem Präparat der Polypeptidverbindung I weiterverarbeitet. 



     Beispiel 8 :   Man verfährt wie in Beispiel 7 angegeben, aber unter Verwendung von   S-Phenyl-L-   cystein an Stelle von   S-p-Brombenzyl-L-cystein   und erhält das gleiche Präparat der Polypeptidverbindung I, wie in den vorhergehenden Beispielen. 



   Beispiel9 :ManverfährtwieinBeispiel7angegeben,aberunterVerwendungvonS-Tolyl-L-cystein   an Stelle vonS-p-Brombenzyl-L-cystein, und   erhält das gleiche Präparat der Polypeptidverbindung I, wie in den vorhergehenden Beispielen. 

 <Desc/Clms Page number 7> 

 
 EMI7.1 
 benzoxy-L-glutaminyl-L-asparaginyl-S-p-brombenzyl-L-cystein-azid dar, kondensiert dieses nach Beispiel 1, Abschnitt c mit   L-Prolyl-L-leucyl-glycinamid   (Herstellung nach Beispiel l, a) zum L-Glutami-   nyl-L- asparaginyl-S-p-brombenzyl-L-cysteinyl-L-prolyl-L-leucyl-glycinamid.   Dieses Hexapeptidderivat wird wie in einem der vorangehenden Beispiele angegeben zu einem Präparat der Polypeptidverbindung I weiterverarbeitet, das die gleichen Eigenschaften hat, wie die nach den obigen Beispielen gewonnene Substanz. 



    PATENTA NSPRÜCHE :    
1. Verfahren zur Herstellung eines neuen polypeptidartigen Oxytocicums der Formel I 
 EMI7.2 
 dadurch gekennzeichnet, dass man L-Leucyl-glycinamid mit N-Carbobenzoxy-L-prolin acyliert und das so erhaltene N-Carbobenzoxy-L-prolyl-L-leucyl-glycinamid durch Abspaltung der Carbobenzoxygruppe in das Tripeptid der Formel II 
 EMI7.3 
 
 EMI7.4 
 wodrylgruppe eingeführte Gruppe, z.

   B. eine Phenyl-, Benzyl-,   p-Brom-benzyl-,     Toluyl- oder p-Xylylgrup-   pe bedeutet, mit   N-Carbobenzoxy-L-glutairin   acyliert und den so erhaltenen N-Carbobenzoxy-L-glu-   taminyl-L-asparaginyl-S-R-L-cystein-methyl-ester   nach an sich bekannten Methoden in das N-Carbo-   benzoxy-L-glutaminyl-L-asparaginyl-S-R-L-cystein-azid   der Formel III 
 EMI7.5 
 

**WARNUNG** Ende DESC Feld kannt Anfang CLMS uberlappen**.

Claims (1)

  1. EMI7.6 <Desc/Clms Page number 8> EMI8.1 dass man ferner N-R-S-R"-L-Cysteinyl-L-tyrosin, wobei R'eine zur Stabilisierung der Aminogruppe eingeführte Gruppe z. B. eine Carbophenoxy-. Carbobenzoxy-, Carbo-p-brom-benzoxy-, Benzolsulfbnyl- oder Toluolsulfonylgruppe und R" eine zum Schutz der Sulfhydrylgruppe eingeführte Gruppe, z.
    B. eine Phenyl-, Benzyl-, p-Brom-benzyl-, Tolyl- oder p-Xylylgruppe bedeuten, mit L-Valin-methyl-este zum N-R'-S-R"-L-Cystemyl-L-tyrosyl-L-valin-methylester V kondensiert, EMI8.2 diesen Ester in ein leaktionsfähiges Derivat der freien Säure selbst überführt, mit dem man das Hexapeptid IV zum Nonapeptid-Derivat VI kondensiert EMI8.3 und in diesem durch Reduktion mit einem Alkalimetall, vorzugsweise Natrium oder Kalium, in flüssi- EMI8.4 tion mit Luft in wässeriger Lösung von einem Pa von 6 bis 8 bei Zimmertemperatur das Endprodukt I liefert.
    2. Abänderung des Verfahrens nach Anspruch l, dadurch gekennzeichnet, dass an Stelle eines reaktionsfähigenDerivates desN-R'-S-R"-L-Cysteinyl-L-tyrosyl-L-valins dieses Tripeptid-derivat selbst verwendet wird.
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