WO2023162618A1

WO2023162618A1 - サイドウォール用ゴム組成物

Info

Publication number: WO2023162618A1
Application number: PCT/JP2023/003429
Authority: WO
Inventors: 岳史杉村; 直明倉本; 毅唐渡
Original assignee: Ｚｓエラストマー株式会社; 日本ゼオン株式会社
Priority date: 2022-02-25
Filing date: 2023-02-02
Publication date: 2023-08-31

Abstract

カーボンと相互作用可能な官能基を備え、芳香族ビニル単量体単位の含有割合が０．５～２５重量％であり、共役ジエン単量体単位中のビニル結合含有量が０～５０重量％である溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体と、カーボンとを含有するサイドウォール用ゴム組成物を提供する。

Description

サイドウォール用ゴム組成物

　本発明は、優れた低発熱性を備え、補強性および耐引裂性をバランスよく備えるゴム架橋物を与えることができ、サイドウォール用途に好適に用いることのできるサイドウォール用ゴム組成物に関する。

　タイヤのサイドウォールは、タイヤの操縦安定性、耐久性に影響を与える部位である。タイヤの操縦安定性及び耐久性を得るために、サイドウォールは、カーボン等の補強材による補強性が十分に発揮されたものである必要がある。また、近年、環境問題および資源問題から低発熱性（低燃費性）への要求が高まっている。さらに、サイドウォールは、耐引裂性に優れ、これによりタイヤ寿命が長いことが重要視される。

　たとえば、特許文献１には、ポリマー分子鎖中に下記式で示される原子団を有するポリブタジエンゴムを他のジエン系ゴムに１０～８０重量部ブレンドしたブレンドゴム１００重量部に対し、よう素吸着量が４０～１５０ｍｇ／ｇ、窒素比表面積が４０～１５０ｍ＾２／ｇ、ＤＢＰ吸油量が６０～１４０ｍｌ／１００ｇ、比着色力が８０～１３０のカーボンブラックを３０～９０重量部配合してなることを特徴とする高速用大型空気入りタイヤ用ゴム組成物が記載されている。

　特許文献１の技術によれば、耐摩耗性、耐カット性を損なうことなく転動抵抗性と高速耐久性とを改善することができる高速用大型空気入りタイヤ用ゴム組成物が得られるものの、近年の低発熱性への要求の高まりに伴い、補強性および耐引裂性をバランスよく備えながら、低発熱性がさらに改善されたゴム架橋物を与えることができるサイドウォール用ゴム組成が求められていた。

特開昭６２－０９６５４２号公報

　本発明の目的は、優れた低発熱性を備え、補強性（具体的には、３００％伸長時の応力と１００％伸長時の応力との比（Ｍ３００/Ｍ１００）が十分に高いこと）および耐引裂性をバランスよく備えるゴム架橋物を与えることができるサイドウォール用ゴム組成物を提供することにある。

　本発明者らは、上記目的を達成するために鋭意研究した結果、カーボンと相互作用可能な官能基を備え、芳香族ビニル単量体単位の含有割合および共役ジエン単量体単位中のビニル結合含有量が特定の範囲内である溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体と、カーボンとを含有するサイドウォール用ゴム組成物により、上記目的を達成できることを見出し、本発明を完成させるに至った。

　すなわち、本発明によれば、溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体と、カーボンとを含有するサイドウォール用ゴム組成物であって、前記溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体が、カーボンと相互作用可能な官能基を備え、前記溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体を構成する全単量体単位中における、芳香族ビニル単量体単位の含有割合が、０．５～２５重量％であり、前記溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体における共役ジエン単量体単位中のビニル結合含有量が、０～５０重量％であるサイドウォール用ゴム組成物が提供される。

　本発明のサイドウォール用ゴム組成物において、前記溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体のガラス転移温度（Ｔｇ）が－５０℃以下であることが好ましい。
　本発明のサイドウォール用ゴム組成物において、前記カーボンのＢＥＴ法により測定される窒素吸着比表面積が、８５ｍ^２／ｇ以下であり、よう素吸着量が、９０ｍｇ／ｇ以下であり、ジブチルフタレート吸収量が、１４０ｃｍ^３／１００ｇ以下であることが好ましい。
　本発明のサイドウォール用ゴム組成物は、前記溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体以外のゴム成分をさらに含有し、前記溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体の含有量が、全ゴム成分１００重量％中、１０～８０重量％であることが好ましい。
　本発明のサイドウォール用ゴム組成物は、天然ゴムをさらに含有し、前記天然ゴムの含有量が、全ゴム成分１００重量％中、１０～８０重量％であることが好ましい。
　本発明のサイドウォール用ゴム組成物は、ポリブタジエンゴムをさらに含有し、前記ポリブタジエンゴムの含有量が、全ゴム成分１００重量％中、１０～８０重量％であることが好ましい。
　本発明のサイドウォール用ゴム組成物は、樹脂をさらに含有することが好ましく、前記溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体を含むゴム成分１００重量部に対する、前記樹脂の含有量が、０．１～５重量部であることがより好ましい。
　本発明のサイドウォール用ゴム組成物において、前記溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体を含むゴム成分１００重量部に対する、前記カーボンの含有量が、１０～２００重量部であることが好ましい。
　本発明のサイドウォール用ゴム組成物において、前記カーボンと相互作用可能な官能基が、窒素原子含有官能基、スズ原子含有官能基および酸素原子含有官能基から選択される少なくとも一種であることが好ましい。
　本発明のサイドウォール用ゴム組成物は、架橋剤をさらに含有することが好ましい。

　また、本発明によれば、上記のサイドウォール用ゴム組成物を架橋してなるゴム架橋物が提供される。
　さらに、本発明によれば、上記のゴム架橋物を含んでなるサイドウォールが提供される。

　本発明によれば、優れた低発熱性を備え、補強性および耐引裂性をバランスよく備えるゴム架橋物を与えることができるサイドウォール用ゴム組成物を提供することができる。また、このようなサイドウォール用ゴム組成物を用いて得られ、優れた低発熱性を備え、補強性および耐引裂性をバランスよく備えるゴム架橋物、ならびに、サイドウォールを提供することができる。

　本発明のサイドウォール用ゴム組成物は、カーボンと相互作用可能な官能基を備え、芳香族ビニル単量体単位の含有割合が０．５～２５重量％であり、共役ジエン単量体単位中のビニル結合含有量が０～５０重量％である溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体と、カーボンとを含有する。本発明のサイドウォール用ゴム組成物は、このような溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体と、カーボンとを含有することにより、優れた低発熱性を備え、補強性（具体的には、３００％伸長時の応力と１００％伸長時の応力との比（Ｍ３００/Ｍ１００）が十分に高いこと）および耐引裂性をバランスよく備えるゴム架橋物を与えることができるものである。

＜溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体＞
　本発明で用いる溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体は、カーボンと相互作用可能な官能基を備え、前記溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体を構成する全単量体単位中における、芳香族ビニル単量体単位の含有割合が、０．５～２５重量％であり、前記溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体における共役ジエン単量体単位中のビニル結合含有量が、０～５０重量％である重合体である。

　本発明で用いる溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体は、共役ジエン単量体単位および芳香族ビニル単量体単位を含む。

　共役ジエン単量体単位を形成するための共役ジエン化合物としては、特に限定されないが、１，３－ブタジエン、イソプレン、２，３－ジメチル－１，３－ブタジエン、２－フェニル－１，３－ブタジエン、１，３－ペンタジエン、２－メチル－１，３－ペンタジエン、１，３－ヘキサジエン、４，５－ジエチル－１，３－オクタジエン、３－ブチル－１，３－オクタジエンなどを挙げることができる。これらのなかでも、１，３－ブタジエンおよびイソプレンが好ましく、１，３－ブタジエンがより好ましい。これらの共役ジエン化合物は、１種類を単独で使用しても２種類以上を組合せて用いてもよい。共役ジエン化合物として、１，３－ブタジエンを単独で使用することが特に好ましい。

　本発明で用いる溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体を構成する全単量体単位中における、共役ジエン単量体単位の含有割合は、好ましくは７５～９９．５重量％、より好ましくは７７～９８重量％、さらに好ましくは７９～９６．５重量％、特に好ましくは８１～９５．５重量％である。共役ジエン単量体単位の含有割合を上記範囲とすることにより、得られるゴム架橋物を、低発熱性、補強性および耐引裂性がより高度にバランスされたものとすることができる。

　芳香族ビニル単量体単位を形成するための芳香族ビニル化合物としては、特に限定されないが、スチレン、メチルスチレン、エチルスチレン、ｔ－ブチルスチレン、α－メチルスチレン、α－メチル－ｐ－メチルスチレン、クロルスチレン、ブロモスチレン、メトキシスチレン、ジメチルアミノメチルスチレン、ジメチルアミノエチルスチレン、ジエチルアミノメチルスチレン、ジエチルアミノエチルスチレン、シアノエチルスチレン、ビニルナフタレンなどが挙げられる。これらの中でも、スチレンが好ましい。これらの芳香族ビニル化合物は、１種類を単独で使用しても２種類以上を組合せて用いてもよい。芳香族ビニル化合物として、スチレンを単独で使用することが特に好ましい。

　本発明で用いる溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体を構成する全単量体単位中における、芳香族ビニル単量体単位の含有割合は、０．５～２５重量％である。芳香族ビニル単量体単位の含有割合が大きすぎても、小さすぎても、優れた低発熱性を備え、補強性および耐引裂性をバランスよく備えるゴム架橋物を与えることが困難となる。芳香族ビニル単量体単位の含有割合は、０．５～２５重量％であればよく、特に限定されないが、好ましくは２～２３重量％、より好ましくは３．５～２１重量％、さらに好ましくは４．５～１９重量％である。芳香族ビニル単量体単位の含有割合を上記範囲とすることにより、得られるゴム架橋物を、低発熱性、補強性および耐引裂性がより高度にバランスされたものとすることができる。

　また、本発明で用いる溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体は、共役ジエン単量体単位、および芳香族ビニル単量体単位以外のその他の単量体単位を含有していてもよい。このようなその他の単量体単位を構成するその他の単量体としては、エチレン、プロピレン、１－ブテンなどの鎖状オレフィン化合物；シクロペンテン、２－ノルボルネンなどの環状オレフィン化合物；１，５－ヘキサジエン、１，６－ヘプタジエン、１，７－オクタジエン、ジシクロペンタジエン、５－エチリデン－２－ノルボルネンなどの非共役ジエン化合物；などが挙げられる。本発明で用いる溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体を構成する全単量体単位中における、その他の単量体単位の含有割合は、好ましくは１０重量％以下、より好ましくは５重量％以下、さらに好ましくは２重量％以下、特に好ましくは１重量％以下、最も好ましくは０．５重量％以下である。

　本発明で用いる溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体における共役ジエン単量体単位中のビニル結合含有量は、０～５０重量％である。ビニル結合含有量が大きすぎても、小さすぎても、優れた低発熱性を備え、補強性および耐引裂性をバランスよく備えるゴム架橋物を与えることが困難となる。ビニル結合含有量は、０～５０重量％であればよく、特に限定されないが、好ましくは３～４５重量％、より好ましくは６～４０重量％、さらに好ましくは１０～３５重量％、特に好ましくは１３～３２重量％である。芳香族ビニル単量体単位の含有割合を上記範囲とすることにより、得られるゴム架橋物を、低発熱性、補強性および耐引裂性がより高度にバランスされたものとすることができる。

　また、本発明で用いる溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体は、重合体中にカーボンと相互作用可能な官能基を備えるものである。カーボンと相互作用可能な官能基とは、該官能基とカーボン表面との間で共有結合を形成するか、または、共有結合よりも弱い分子間力（たとえば、イオン－双極子相互作用、双極子－双極子相互作用、水素結合、ファンデルワールス力等）を形成することが可能な官能基である。このような、カーボンと相互作用可能な官能基としては、特に限定されないが、窒素原子含有官能基、スズ原子含有官能基および酸素原子含有官能基などが挙げられ、これらの中でも、カーボンとの相互作用が高いという観点より、窒素原子含有官能基およびスズ原子含有官能基が好ましい。

　本発明で用いる溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体は、カーボンと相互作用可能な官能基として、一種単独の官能基を備えてもよく、複数種の官能基を備えてもよいが、複数種の官能基を備えることが好ましく、窒素原子含有官能基およびスズ原子含有官能基を備えることがより好ましい。本発明で用いる溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体が、上記複数種の官能基を備える態様としては、溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体の各重合体鎖が、それぞれ、複数種の官能基を備える態様や、各重合体鎖のうち、一部の重合体鎖が一種の官能基を備え、他の重合体鎖が他の種類の官能基を備える態様が挙げられ、中でも、後者の態様が好ましく、各重合体鎖のうち、一部の重合体鎖が窒素原子含有官能基を備え、他の重合体鎖が他の種類の官能基を備える態様がより好ましい。

　本発明で用いる溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体中に、カーボンと相互作用可能な官能基を導入する方法としては、特に限定されないが、たとえば、溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体を製造する際において、共役ジエン化合物および芳香族ビニル化合物を含む単量体を重合し、活性末端を有する溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖を得た際に、活性末端を有する溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖に、カーボンと相互作用可能な官能基を有する変性剤を反応させる方法が好ましい。すなわち、本発明で用いる溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体は、カーボンと相互作用可能な官能基を有する変性剤由来の、カーボンと相互作用可能な変性基を備えることが好ましい。

　本発明で用いる溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）は、ポリスチレン換算のゲルパーミエーションクロマトグラフィで測定される値で、好ましくは１００，０００～３，０００，０００、より好ましくは２００，０００～２，０００，０００、さらに好ましくは３００，０００～１，０００，０００、特に好ましくは３５０，０００～８００，０００、最も好ましくは４００，０００～６００，０００である。溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体の重量平均分子量を上記範囲内とすることにより、溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体へのカーボンの配合が容易となり、ゴム組成物の加工性をより高めることができ、さらには、得られるゴム架橋物を、低発熱性、補強性および耐引裂性がより高度にバランスされたものとすることができる。

　本発明で用いる溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）で表わされる分子量分布は、好ましくは１．１～３であり、より好ましくは１．１３～２．０、さらに好ましくは１．１５～１．５５である。溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を上記範囲とすることにより、得られるゴム架橋物を、低発熱性、補強性および耐引裂性がより高度にバランスされたものとすることができる。

　本発明で用いる溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体のガラス転移温度（Ｔｇ）は、特に限定されないが、好ましくは－２０℃以下、より好ましくは－４０℃以下、さらに好ましくは－５０℃以下、特に好ましくは－５８℃以下である。なお、ガラス転移温度（Ｔｇ）の下限は、特に限定されないが、好ましくは－１００℃以上であり、より好ましくは－９０℃以上である。溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体のガラス転移温度（Ｔｇ）を上記範囲とすることにより、得られるゴム架橋物を、低発熱性、補強性および耐引裂性がより高度にバランスされたものとすることができる。溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体のガラス転移温度（Ｔｇ）を上記範囲とする方法としては、特に限定されないが、溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体を構成する全単量体単位中における、芳香族ビニル単量体単位の含有割合を調整する方法や、共役ジエン単量体単位中のビニル結合含有量を調整する方法などが挙げられる。

　また、本発明で用いる溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体のムーニー粘度（ＭＬ１＋４，１００℃）は、好ましくは２０～１００、より好ましくは３０～８０、さらに好ましくは４０～６０、特に好ましくは４５～５４である。なお、溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体を油展ゴムとする場合は、その油展ゴムのムーニー粘度を上記の範囲とすることが好ましい。溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体のムーニー粘度（ＭＬ１＋４，１００℃）を上記範囲内とすることにより、溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体へのカーボンの配合が容易となり、ゴム組成物の加工性をより高めることができ、さらには、得られるゴム架橋物を、低発熱性、補強性および耐引裂性がより高度にバランスされたものとすることができる。

＜溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体の製造方法＞
　本発明で用いる溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体を製造する方法としては、溶液重合法を用いるものであればよく、特に限定されないが、不活性溶媒中で、重合開始剤を用いて、共役ジエン化合物および芳香族ビニル化合物を含む単量体を重合し、活性末端を有する溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖を得る重合工程と、重合工程で得られた活性末端を有する溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖に、カーボンと相互作用可能な官能基を有する変性剤を反応させる変性工程とを備える、溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体の製造方法が好適である。

＜重合工程＞
　重合工程に用いる単量体を構成する共役ジエン化合物および芳香族ビニル化合物としては、上述したものを用いることができ、その使用量は、得ようとする溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体の単量体組成に応じたものとすればよい。また、溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体を、共役ジエン単量体単位および芳香族ビニル単量体単位以外のその他の単量体単位を含有するものとする場合には、重合工程に用いる単量体として、上記したその他の単量体単位を形成するためのその他の単量体を含有するものを用いればよい。

　重合に用いる不活性溶媒としては、溶液重合において通常使用されるものであり、重合反応を阻害しないものであれば特に限定されない。不活性溶媒の具体例としては、ブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタンなどの鎖状脂肪族炭化水素；シクロペンタン、シクロヘキサンなどの脂環式炭化水素；ベンゼン、トルエン、キシレン、エチルベンゼンなどの芳香族炭化水素；テトラヒドロフラン、ジエチルエーテルなどのエーテル化合物；などが挙げられる。これらの不活性溶媒は、１種を単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。不活性溶媒の使用量は、特に限定されないが、単量体濃度が、たとえば１～５０重量％となる量であり、好ましくは１０～４０重量％となる量である。

　重合に用いる重合開始剤としては、共役ジエン化合物および芳香族ビニル化合物を含む単量体を重合させて、活性末端を有する溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖を与えることができるものであれば、特に限定されない。その具体例としては、有機アルカリ金属化合物、有機アルカリ土類金属化合物、およびランタン系列金属化合物などを主触媒とする重合開始剤を挙げることができる。有機アルカリ金属化合物としては、たとえば、ｎ－ブチルリチウム、ｓｅｃ－ブチルリチウム、ｔ－ブチルリチウム、ヘキシルリチウム、フェニルリチウム、スチルベンリチウムなどの有機モノリチウム化合物；ジリチオメタン、１，４－ジリチオブタン、１，４－ジリチオ－２－エチルシクロヘキサン、１，３，５－トリリチオベンゼン、１，３，５－トリス（リチオメチル）ベンゼンなどの有機多価リチウム化合物；ナトリウムナフタレンなどの有機ナトリウム化合物；カリウムナフタレンなどの有機カリウム化合物；などが挙げられる。また、有機アルカリ土類金属化合物としては、たとえば、ジ－ｎ－ブチルマグネシウム、ジ－ｎ－ヘキシルマグネシウム、ジエトキシカルシウム、ジステアリン酸カルシウム、ジ－ｔ－ブトキシストロンチウム、ジエトキシバリウム、ジイソプロポキシバリウム、ジエチルメルカプトバリウム、ジ－ｔ－ブトキシバリウム、ジフェノキシバリウム、ジエチルアミノバリウム、ジステアリン酸バリウム、ジケチルバリウムなどが挙げられる。ランタン系列金属化合物を主触媒とする重合開始剤としては、たとえば、ランタン、セリウム、プラセオジム、ネオジム、サマリウム、ガドリニウムなどのランタン系列金属と、カルボン酸、およびリン含有有機酸などとからなるランタン系列金属の塩を主触媒とし、これと、アルキルアルミニウム化合物、有機アルミニウムハイドライド化合物、有機アルミニウムハライド化合物などの助触媒とからなる重合開始剤などが挙げられる。これらの重合開始剤の中でも、有機モノリチウム化合物、および有機多価リチウム化合物が好ましく用いられ、有機モノリチウム化合物がより好ましく用いられ、ｎ－ブチルリチウムが特に好ましく用いられる。

　なお、有機アルカリ金属化合物は、予め、ジブチルアミン、ジヘキシルアミン、ジベンジルアミン、ピロリジン、ピペリジン、ヘキサメチレンイミン、およびヘプタメチレンイミンなどの２級アミン化合物と反応させて、有機アルカリ金属アミド化合物として使用してもよい。有機アルカリ金属アミド化合物を重合開始剤として用いることにより、溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖の一方の末端に、有機アルカリ金属アミド化合物由来のアミン構造を導入することができ、得られるゴム架橋物を、低発熱性、補強性および耐引裂性がより高度にバランスされたものとすることができる。これらの重合開始剤は、１種を単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　重合開始剤の使用量は、目的とする溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖の分子量に応じて決定すればよいが、単量体１０００ｇ当り、通常１～５０ミリモル、好ましくは１．５～２０ミリモル、より好ましくは２～１５ミリモルの範囲である。

　重合温度は、通常－８０～＋１５０℃、好ましくは０～１００℃、より好ましくは３０～９０℃の範囲である。重合様式としては、回分式、連続式などのいずれの様式をも採用できるが、共役ジエン単量体単位と芳香族ビニル単量体単位との結合のランダム性を制御しやすい点で、回分式が好ましい。

　本発明における溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体は、芳香族ビニル化合物ブロック率が１０．０％以下であることが好ましく、より好ましくは５．０％以下、さらに好ましくは３．０％以下、特に好ましくは２．０％以下である。芳香族ビニル化合物ブロック率は、重クロロホルムを溶媒とした^１Ｈ－ＮＭＲにより測定する。得られた^１Ｈ－ＮＭＲスペクトルの６．１～７．７ｐｐｍを芳香族ビニル化合物由来のピークとし、その内、６．１～６．８８ｐｐｍを芳香族ビニル化合物ブロック由来のピークであるとしたとき、芳香族ビニル化合物由来のピーク面積に対する芳香族ビニル化合物ブロック由来のピーク面積の割合を求め、その値を２．５倍して百分率で表したものを芳香族ビニル化合物ブロック率とする。芳香族ビニル化合物がスチレンの場合はスチレンブロック率が上記範囲にあることが好ましい。芳香族ビニル化合物ブロック率を上記範囲とすることにより、得られるゴム架橋物を、低発熱性、補強性および耐引裂性がより高度にバランスされたものとすることができる。なお、芳香族ビニル化合物ブロック率は、共役ジエン化合物および芳香族ビニル化合物を含む単量体を重合させる際における、重合開始時における、これらの使用割合を制御する方法、単量体を追添加する際における、追添加する単量体中における、芳香族ビニル化合物の割合や追添加のタイミング等を制御する方法、芳香族ビニル化合物の使用量に対する不活性溶媒の量を調整する方法、極性化合物の種類や添加量を調整する方法、重合温度を制御する方法、さらには、これらを組み合わせる方法などにより、制御することができる。

　また、重合工程においては、共役ジエン化合物および芳香族ビニル化合物を含む単量体を重合するにあたり、極性化合物の存在下で重合を行うことが好ましい。具体的には、重合開始剤１モルに対して、好ましくは０．０１～１．２モル、より好ましくは０．１～１．１モル、さらに好ましくは０．１～１．０モルの極性化合物を使用し、このような極性化合物の存在下で重合を行うことにより、重合工程において得られる溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖に含まれる共役ジエン単量体単位部分におけるビニル結合含有量を、上記した範囲に、好適に調節することができる。

　極性化合物の存在下で重合を行う方法としては、特に限定されないが、たとえば、重合に用いる不活性溶媒中に、極性化合物を添加して、重合を行う方法などが挙げられる。また、極性化合物の具体例としては、ジブチルエーテル、テトラヒドロフラン、２，２－ジ（テトラヒドロフリル）プロパンなどのエーテル化合物；テトラメチルエチレンジアミンなどの第三級アミン；アルカリ金属アルコキシド；ホスフィン化合物；などが挙げられる。これらのなかでも、エーテル化合物、および第三級アミンが好ましく、第三級アミンがより好ましく、テトラメチルエチレンジアミンが特に好ましい。これらの極性化合物は、１種を単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　また、本発明においては、溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体とカーボンとの親和性をより高めることができ、その結果、得られるゴム架橋物を、低発熱性、補強性および耐引裂性がより高度にバランスされたものとするために、重合工程を、次のような工程としてもよい。

　すなわち、不活性溶媒中で、イソプレン、またはイソプレンおよび芳香族ビニル化合物を含む単量体を、重合開始剤により重合し、イソプレン単量体単位８０～１００重量％、および芳香族ビニル単量体単位０～２０重量％を含む活性末端を有する重合体ブロック（Ａ）を形成させる工程と、上記にて得られた活性末端を有する重合体ブロック（Ａ）と、１，３－ブタジエンおよび芳香族ビニル化合物を含む単量体と、を混合して重合反応を継続させて、１，３－ブタジエン単量体単位および芳香族ビニル単量体単位を含有する重合体ブロック（Ｂ）を、重合体ブロック（Ａ）と一続きにして形成させることにより、活性末端を有する溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖を得る工程と、を備えるものとすることが好ましい。

　このような工程を採用することにより、重合工程により得られる活性末端を有する溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖を、イソプレン単量体単位８０～１００重量％、および芳香族ビニル単量体単位０～２０重量％を含む重合体ブロック（Ａ）と、１，３－ブタジエン単量体単位および芳香族ビニル単量体単位を含む重合体ブロック（Ｂ）とが一続きにして形成されたものを含むものとすることができる。以下、このような態様について説明する。

［重合体ブロック（Ａ）］
　本発明の一態様に係る溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖中の重合体ブロック（Ａ）は、重合体ブロック（Ａ）中、イソプレン単量体単位８０～１００重量％および芳香族ビニル単量体単位０～２０重量％を含むものであればよいが、イソプレン単量体単位８５～９７重量％および芳香族ビニル単量体単位３～１５重量％を含むものであることが好ましく、イソプレン単量体単位８９～９５重量％および芳香族ビニル単量体単位５～１１重量％を含むものであることがより好ましい。イソプレン単量体単位と芳香族ビニル単量体単位との含有割合が上記範囲内にあると、溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体とカーボンとの親和性をより高めることができ、これにより、得られるゴム架橋物を、低発熱性、補強性および耐引裂性がより高度にバランスされたものとすることができる。

　重合体ブロック（Ａ）に含まれる芳香族ビニル単量体単位を構成するために用いられる芳香族ビニル化合物としては、上述した芳香族ビニル化合物と同じものを用いることができ、これらの中でもスチレンが好ましい。なお、これらの芳香族ビニル化合物は、１種を単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　重合体ブロック（Ａ）は、イソプレン単量体単位のみ、またはイソプレン単量体単位および芳香族ビニル単量体単位からなるものであることが好ましいが、所望により、イソプレン単量体単位、またはイソプレン単量体単位および芳香族ビニル単量体単位に加えて、その他の単量体単位を含んでいてもよい。その他の単量体単位を構成するために用いられるその他の化合物としては、１，３－ブタジエン、２，３－ジメチル－１，３－ブタジエン、２－クロロ－１，３－ブタジエン、１，３－ペンタジエン、および１，３－ヘキサジエンなどのイソプレン以外の共役ジエン化合物；アクリロニトリル、およびメタクリロニトリルなどのα，β－不飽和ニトリル；アクリル酸、メタクリル酸、および無水マレイン酸などの不飽和力ルボン酸または酸無水物；メタクリル酸メチル、アクリル酸エチル、およびアクリル酸ブチルなどの不飽和カルボン酸エステル；１，５－ヘキサジエン、１，６－ヘプタジエン、１，７－オクタジエン、ジシクロペンタジエン、および５－エチリデン－２－ノルボルネンなどの非共役ジエン；などが挙げられる。これらの中でも、１，３－ブタジエンが好ましい。これらのその他の単量体は、それぞれ単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。重合体ブロック（Ａ）中における、その他の単量体単位の含有割合は、２０重量％以下であることが好ましく、１０重量％以下であることがより好ましく、６重量％以下であることがさらに好ましい。

　本発明において、溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖中の重合体ブロック（Ａ）は、不活性溶媒中、イソプレン、または、イソプレンおよび芳香族ビニル化合物を含む単量体を、重合開始剤により重合することにより形成される。形成された重合体ブロック（Ａ）は、活性末端を有するものとなる。

　重合体ブロック（Ａ）を形成するために、イソプレン、または、イソプレンおよび芳香族ビニル化合物を含む単量体の重合に用いられる不活性溶媒としては、上述した不活性溶媒と同じものを用いることができる。不活性溶媒の使用量は、単量体濃度が、好ましくは１～８０重量％となる量であり、より好ましくは１０～５０重量％となる量である。

　重合体ブロック（Ａ）を形成するために用いられる重合開始剤としては、イソプレン、または、イソプレンおよび芳香族ビニル化合物を含む単量体を重合させて、活性末端を有する重合体鎖を与えることができるものであれば、特に限定されない。その具体例としては、上述した重合開始剤と同じものを用いることができる。

　重合開始剤の使用量は、目的とする分子量に応じて決定すればよいが、イソプレン、または、イソプレンおよび芳香族ビニル化合物を含む単量体１００ｇ当り、好ましくは４～２５０ミリモル、より好ましくは６～２００ミリモル、特に好ましくは１０～７０ミリモルの範囲である。

　イソプレン、または、イソプレンおよび芳香族ビニル化合物を含む単量体を重合する際における重合温度は、好ましくは－８０～＋１５０℃、より好ましくは０～１００℃、さらに好ましくは２０～９０℃の範囲である。重合様式としては、回分式、連続式など、いずれの様式をも採用できる。また、結合様式としては、たとえば、ブロック状、テーパー状、およびランダム状などの種々の結合様式とすることができる。

　また、重合体ブロック（Ａ）を形成するに際し、極性化合物の存在下で、イソプレン、または、イソプレンおよび芳香族ビニル化合物を含む単量体を重合することが好ましい。具体的には、重合開始剤１モルに対して、好ましくは０．０１～１００モル、より好ましくは０．０３～３０モル、さらに好ましくは０．０５～１モルの極性化合物を使用し、このような極性化合物の存在下で重合を行うことにより、重合体ブロック（Ａ）中における、イソプレン単量体単位部分のビニル結合含有量を好適に調節することができる。なお、イソプレン単量体単位部分のビニル結合は、１，２－ビニル結合、３，４－ビニル結合のいずれであってもよい。

　極性化合物の存在下で、イソプレン、または、イソプレンおよび芳香族ビニル化合物を含む単量体の重合を行う方法としては、特に限定されないが、たとえば、重合に用いる不活性溶媒中に、極性化合物を添加して、重合を行う方法などが挙げられる。また、極性化合物としては、上述した極性化合物と同じものを用いることができる。

　重合体ブロック（Ａ）の重量平均分子量（Ｍｗ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィによって測定されるポリスチレン換算の値として、５００～１５，０００であることが好ましく、１，０００～１２，０００であることがより好ましく、１，５００～１０，０００であることが特に好ましい。重合体ブロック（Ａ）の重量平均分子量が上記範囲内にあると、得られるゴム架橋物を、低発熱性、補強性および耐引裂性がより高度にバランスされたものとすることができる。

　また、重合体ブロック（Ａ）の重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）で表わされる分子量分布は、１．０～１．５であることが好ましく、１．０～１．３であることがより好ましい。重合体ブロック（Ａ）の分子量分布の値（Ｍｗ／Ｍｎ）が上記範囲内にあると、溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体の製造がより容易となる。

［重合体ブロック（Ｂ）］
　本発明の一態様に係る溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖中の重合体ブロック（Ｂ）は、１，３－ブタジエン単量体単位および芳香族ビニル単量体単位を含むものであればよいが、重合体ブロック（Ｂ）中に、１，３－ブタジエン単量体単位４５～９８重量％および芳香族ビニル単量体単位２～５５重量％を含むものであることが好ましく、１，３－ブタジエン単量体単位６０～９７重量％および芳香族ビニル単量体単位３～４０重量％を含むものであることが好ましい。１，３－ブタジエン単量体単位および芳香族ビニル単量体単位の含有量を上記範囲とすることにより、得られるゴム架橋物を、低発熱性、補強性および耐引裂性がより高度にバランスされたものとすることができる。

　重合体ブロック（Ｂ）に含まれる芳香族ビニル単量体単位を構成するために用いられる芳香族ビニル化合物としては、上述した芳香族ビニル化合物と同じものを用いることができ、これらの中でも、スチレンが好ましい。

　重合体ブロック（Ｂ）は、１，３－ブタジエン単量体単位および芳香族ビニル単量体単位からなるものであることが好ましいが、本発明における本質的な特性を損なわない範囲において、所望により、１，３－ブタジエン単量体単位および芳香族ビニル単量体単位に加えて、その他の単量体単位を含んでいてもよい。その他の単量体単位を構成するために用いられるその他の単量体としては、上述した重合体ブロック（Ａ）において例示された化合物（ただし、１，３－ブタジエンを除く）と同じものを用いることができる。また、その他の単量体としてイソプレンを用いることもできる。重合体ブロック（Ｂ）中における、その他の単量体単位の含有割合は、好ましくは１０重量％以下、より好ましくは５重量％以下である。

　本発明の一態様において、溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖中の重合体ブロック（Ｂ）は、上述した活性末端を有する重合体ブロック（Ａ）と、１，３－ブタジエンおよび芳香族ビニル化合物を含む単量体と、を混合して重合反応を継続させることにより、重合体ブロック（Ａ）と一続きに形成される。形成された重合体ブロック（Ｂ）は、活性末端を有するものとなる。一方、重合体ブロック（Ａ）からは、活性末端が消失する。

　重合体ブロック（Ｂ）を形成するために、重合体ブロック（Ａ）と、１，３－ブタジエンおよび芳香族ビニル化合物を含む単量体との重合に用いられる不活性溶媒としては、特に限定されず、上述した不活性溶媒と同じものを用いることができる。

　重合体ブロック（Ｂ）を形成する際における、活性末端を有する重合体ブロック（Ａ）の使用量は、目的とする分子量に応じて決定すればよいが、１，３－ブタジエンおよび芳香族ビニル化合物を含む単量体１００ｇ当り、好ましくは０．１～５ミリモル、より好ましくは０．１５～２ミリモル、さらに好ましくは０．２～１．５ミリモルの範囲である。

　重合体ブロック（Ａ）と、１，３－ブタジエンおよび芳香族ビニル化合物を含む単量体との混合方法は、特に限定されず、１，３－ブタジエンおよび芳香族ビニル化合物を含む単量体の溶液中に活性末端を有する重合体ブロック（Ａ）を加えてもよいし、活性末端を有する重合体ブロック（Ａ）の溶液中に、１，３－ブタジエンおよび芳香族ビニル化合物を含む単量体を加えてもよい。重合の制御の観点より、１，３－ブタジエンおよび芳香族ビニル化合物を含む単量体の溶液中に活性末端を有する重合体ブロック（Ａ）を加える方法が好ましい。

　１，３－ブタジエンおよび芳香族ビニル化合物を含む単量体を重合する際における重合温度は、好ましくは－８０～＋１５０℃、より好ましくは０～１００℃、さらに好ましくは２０～９０℃の範囲である。重合様式としては、回分式、連続式など、いずれの様式をも採用できるが、結合のランダム性を制御しやすい点で、回分式が好ましい。

　重合体ブロック（Ｂ）における各単量体の結合様式は、たとえば、ブロック状、テーパー状、およびランダム状などの種々の結合様式とすることができる。これらの中でも、ランダム状が好ましい。ランダム状にすることにより、得られるゴム架橋物を、低発熱性、補強性および耐引裂性がより高度にバランスされたものとすることができる。なお、１，３－ブタジエンおよび芳香族ビニル化合物の結合様式をランダム状にする場合、重合系内において、１，３－ブタジエンと芳香族ビニル化合物との合計量に対する芳香族ビニル化合物の比率が高くなりすぎないように、１，３－ブタジエンまたは１，３－ブタジエンと芳香族ビニル化合物とを、連続的または断続的に重合系内に供給して重合することが好ましい。

　また、本発明の一態様においては、重合体ブロック（Ａ）の形成時と同様に、重合体ブロック（Ｂ）を形成するに際し、極性化合物の存在下で、１，３－ブタジエンおよび芳香族ビニル化合物を含む単量体を重合することが好ましい。具体的には、重合開始剤１モルに対して、好ましくは０．０１～０．５０モル、より好ましくは０．０５～０．４０モル、さらに好ましくは０．０８～０．３５モルの極性化合物を使用し、このような極性化合物の存在下で重合を行うことにより、重合体ブロック（Ｂ）中における、１，３－ブタジエン単量体単位部分のビニル結合含有量を好適に調節することができ、その結果として、最終的に得られる溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体に含まれる共役ジエン単量体単位部分におけるビニル結合含有量を、上記した範囲に好適に調節することができる。

　極性化合物の存在下で、１，３－ブタジエンおよび芳香族ビニル化合物を含む単量体の重合を行う方法としては、特に限定されないが、たとえば、重合に用いる不活性溶媒中に、極性化合物を添加して、重合を行う方法などが挙げられる。この場合においては、重合体ブロック（Ａ）の形成時に添加した極性化合物の量と、新たに添加する極性化合物の量との合計が上記した範囲となるように、極性化合物の添加を行えばよい。そのため、重合体ブロック（Ａ）の形成時に、重合体ブロック（Ｂ）における１，３－ブタジエン単量体単位部分のビニル結合含有量を調節するのに十分な量の極性化合物を添加している場合は、新たに極性化合物を添加しなくてもよい。また、極性化合物としては、上述した極性化合物と同じものを用いることができる。

　このようにして、重合体ブロック（Ａ）および重合体ブロック（Ｂ）を有する、活性末端を有する溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖を得ることができる。本発明の一態様においては、活性末端を有する溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖は、生産性の観点より、重合体ブロック（Ａ）－重合体ブロック（Ｂ）で構成され、かつ、重合体ブロック（Ｂ）の末端が活性末端であることが好ましいが、重合体ブロック（Ａ）を複数有するものであってもよいし、その他の重合体ブロックを有するものであってもよい。たとえば、重合体ブロック（Ａ）－重合体ブロック（Ｂ）－重合体ブロック（Ａ）などの、活性末端を有する溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖が挙げられる。この場合には、重合体ブロック（Ｂ）に続いて形成された重合体ブロック（Ａ）の末端に、活性末端が形成されることとなる。溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖の活性末端側に重合体ブロック（Ａ）を形成させる場合、イソプレンの使用量は、初めの重合反応（１つ目の重合体ブロック（Ａ）を形成するための重合反応）に使用した重合開始剤１モルに対して、１０～１００モルであることが好ましく、１５～７０モルであることがより好ましく、２０～３５モルであることが特に好ましい。

　本発明の一態様において得られる、活性末端を有する溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖における重合体ブロック（Ａ）と重合体ブロック（Ｂ）との重量比（重合体ブロック（Ａ）、重合体ブロック（Ｂ）が複数存在する場合は、それぞれの合計重量を基準とした重量比）は、（重合体ブロック（Ａ）の重量）／（重合体ブロック（Ｂ）の重量）で、０．００１～０．２であることが好ましく、０．００５～０．１であることがより好ましく、０．０１～０．０５であることが特に好ましい。重合体ブロック（Ａ）と重合体ブロック（Ｂ）との重量比を上記範囲内とすることにより、得られるゴム架橋物を、低発熱性、補強性および耐引裂性がより高度にバランスされたものとすることができる。

＜変性工程＞
　次いで、変性工程において、上記した重合工程で得られた活性末端を有する溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖に、カーボンと相互作用可能な官能基を有する変性剤を反応させる。

　変性工程で用いる、カーボンと相互作用可能な官能基を有する変性剤としては、特に限定されず、上記した重合工程で得られた活性末端を有する溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖と反応可能であり、かつ、カーボンと相互作用可能な官能基を有する化合物であればよい。カーボンと相互作用可能な官能基を有する変性剤としては、特に限定されないが、カーボンと相互作用可能な官能基として、窒素原子含有官能基、スズ原子含有官能基または酸素原子含有官能基を有する変性剤などが挙げられ、これらの中でも、カーボンとの相互作用が高く、その結果、得られるゴム架橋物を、低発熱性、補強性および耐引裂性がより高度にバランスされたものとすることができるという観点より、スズ原子含有官能基または窒素原子含有官能基を有する変性剤が好ましい。カーボンと相互作用可能な官能基を有する変性剤は、それぞれ単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。なお、カーボンと相互作用可能な官能基を有する変性剤は、カップリング作用を奏するものであってもよい。

　カーボンと相互作用可能な官能基としての窒素原子含有官能基を有する変性剤としては、後述する、アミド化合物、保護された第１級アミノ基とアルコキシシリル基を有する化合物、分子中に２個以上のエポキシ基および１個以上の窒素含有基を持つ多官能化合物、２つ以上のアルコキシ基で置換されたシリル基と１つ以上の窒素原子を有する化合物、一般式（９）で表される化合物などが挙げられる。

　カーボンと相互作用可能な官能基としての、スズ原子含有官能基を有する変性剤としては、四塩化スズ、四臭化スズ、トリフェニルスズクロリド、トリブチルスズクロリド、ジオクチルスズジクロリド、トリ－イソプロピルスズクロリド、ジフェニルスズクロリド、ジブチルスズジクロリド、フェニルスズトリクロリド、ブチルスズトリクロリドなどのハロゲン化スズ化合物が挙げられ、中でも、四塩化スズおよびジオクチルスズジクロリドが好ましく、四塩化スズがより好ましい。なお、ハロゲン化スズ化合物中においては、通常、スズ原子が、カーボンと相互作用可能な官能基として作用する。

　カーボンと相互作用可能な官能基としての酸素原子含有官能基を有する変性剤としては、後述する、シロキサン化合物、アミド化合物、保護された第１級アミノ基とアルコキシシリル基を有する化合物、分子中に２個以上のエポキシ基および１個以上の窒素含有基を持つ多官能化合物、２つ以上のアルコキシ基で置換されたシリル基と１つ以上の窒素原子を有する化合物、一般式（８）で表される反応性ポリシロキサン化合物、一般式（９）で表され、一般式（９）中、Ａ^１が－ＯＲ^３０（Ｒ^３０は水素原子またはヒドロカルビル基）で表される基である化合物などが挙げられる。

　カーボンと相互作用可能な官能基としての、酸素原子および窒素原子を含有する有機基を有する変性剤としては、後述する、アミド化合物、保護された第１級アミノ基とアルコキシシリル基を有する化合物、分子中に２個以上のエポキシ基および１個以上の窒素含有基を持つ多官能化合物、２つ以上のアルコキシ基で置換されたシリル基と１つ以上の窒素原子を有する化合物、一般式（９）で表され、一般式（９）中、Ａ^１が－ＯＲ^３０（Ｒ^３０は水素原子またはヒドロカルビル基）で表される基である化合物などが挙げられる。

［シロキサン化合物］
　カーボンと相互作用可能な官能基を有する変性剤としては、シロキサン化合物が挙げられる。シロキサン化合物としては、（－Ｓｉ－Ｏ－Ｓｉ－）で表される構造を有するものであればよく、特に限定されないが、（－Ｓｉ－Ｏ－Ｓｉ－）で表される構造に加えて有機基を有するオルガノシロキサンが好ましく、下記一般式（１）で表されるポリオルガノシロキサンがより好ましい。

　一般式（１）中、Ｒ^１～Ｒ^８は、炭素数１～６のアルキル基、または炭素数６～１２のアリール基であり、これらは互いに同一であっても相違していてもよい。Ｘ^１およびＸ^４は、炭素数１～６のアルキル基、炭素数６～１２のアリール基、炭素数１～５のアルコキシ基、および、エポキシ基を含有する炭素数４～１２の基からなる群より選ばれるいずれかの基であり、これらは互いに同一であっても相違していてもよい。Ｘ^２は、炭素数１～５のアルコキシ基、またはエポキシ基を含有する炭素数４～１２の基であり、複数あるＸ^２は、それらは互いに同一であっても相違していてもよい。Ｘ^３は、２～２０のアルキレングリコールの繰返し単位を含有する基であり、Ｘ^３が複数あるときは、それらは互いに同一であっても相違していてもよい。ｍは１～２００の整数、ｎは０～２００の整数、ｋは０～２００の整数であり、ｍ＋ｎ＋ｋは１以上である。

　一般式（１）で表されるポリオルガノシロキサンにおいて、一般式（１）中のＲ^１～Ｒ^８、Ｘ^１およびＸ^４を構成し得る炭素数１～６のアルキル基としては、たとえば、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基およびシクロヘキシル基などが挙げられる。炭素数６～１２のアリール基としては、たとえば、フェニル基およびメチルフェニル基などが挙げられる。これらの中でも、ポリオルガノシロキサン自体の製造の容易性の観点から、メチル基およびエチル基が好ましい。

　また、一般式（１）で表されるポリオルガノシロキサンにおいて、Ｘ^１、Ｘ^２およびＸ^４を構成し得る炭素数１～５のアルコキシ基としては、たとえば、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、イソプロポキシ基およびブトキシ基などが挙げられる。これらの中でも、ポリオルガノシロキサン自体の製造の容易性の観点から、メトキシ基およびエトキシ基が好ましい。

　さらに、一般式（１）で表されるポリオルガノシロキサンにおいて、Ｘ^１、Ｘ^２およびＸ^４を構成し得るエポキシ基を含有する炭素数４～１２の基としては、たとえば、下記一般式（２）で表される基が挙げられる。
　　－Ｚ^３－Ｚ^４－Ｅ^２　　　（２）
　一般式（２）中、Ｚ^３は、炭素数１～１０のアルキレン基、またはアルキルアリーレン基であり、Ｚ^４はメチレン基、硫黄原子、または酸素原子であり、Ｅ^２はエポキシ基を有する炭素数２～１０の炭化水素基である。

　一般式（２）で表される基としては、Ｚ^４が酸素原子であるものが好ましく、Ｚ^４が酸素原子であり、かつ、Ｅ^２がグリシジル基であるものがより好ましく、Ｚ^３が炭素数１～３のアルキレン基であり、Ｚ^４が酸素原子であり、かつ、Ｅ^２がグリシジル基であるものが特に好ましい。

　また、一般式（１）で表されるポリオルガノシロキサンにおいて、Ｘ^１およびＸ^４としては、上記の中でも、エポキシ基を含有する炭素数４～１２の基、または、炭素数１～６のアルキル基が好ましい。また、Ｘ^２としては、上記の中でも、エポキシ基を含有する炭素数４～１２の基が好ましい。さらに、Ｘ^１およびＸ^４が炭素数１～６のアルキル基であり、Ｘ^２がエポキシ基を含有する炭素数４～１２の基であることがより好ましい。

　また、一般式（１）で表されるポリオルガノシロキサンにおいて、Ｘ^３、すなわち２～２０のアルキレングリコールの繰返し単位を含有する基としては、下記一般式（３）で表される基が好ましい。

　一般式（３）中、ｔは２～２０の整数であり、Ｘ^５は炭素数２～１０のアルキレン基またはアルキルアリーレン基であり、Ｒ^９は水素原子またはメチル基であり、Ｘ^６は炭素数１～１０のアルコキシ基またはアリールオキシ基である。これらの中でも、ｔが２～８の整数であり、Ｘ^５が炭素数３のアルキレン基であり、Ｒ^９が水素原子であり、かつ、Ｘ^６がメトキシ基であるものが好ましい。

　一般式（１）で表されるポリオルガノシロキサンにおいて、ｍは１～２００の整数、好ましくは２０～１５０の整数、より好ましくは３０～１２０の整数である。ｍが１以上であると、溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体のカップリング率が高くなり、その結果、得られるゴム架橋物を、低発熱性、補強性および耐引裂性がより高度にバランスされたものとすることができる。また、ｍが２００以下であると、一般式（１）で表されるポリオルガノシロキサン自体の製造がより容易になると共に、その粘度が高くなりすぎず、取り扱いもより容易となる。

　また、一般式（１）で表されるポリオルガノシロキサンにおいて、ｎは０～２００の整数、好ましくは０～１５０の整数、より好ましくは０～１２０の整数である。ｋは０～２００の整数、好ましくは０～１５０の整数、より好ましくは０～１３０の整数である。ｍ、ｎおよびｋの合計数は１以上であり、３～４００であることが好ましく、２０～３００であることがより好ましく、３０～２５０であることが特に好ましい。ｍ、ｎおよびｋの合計数が１以上であると、一般式（１）で表されるポリオルガノシロキサンと活性末端を有する溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖との反応が進行し易く、さらに、ｍ、ｎおよびｋの合計数が４００以下であると、一般式（１）で表されるポリオルガノシロキサン自体の製造が容易になると共に、その粘度が高くなりすぎず、取り扱いも容易となる。

　変性工程における、シロキサン化合物の使用量は、上述した重合工程において重合に使用した重合開始剤１モルに対して、シロキサン化合物中の（－Ｓｉ－Ｏ－）の繰り返し単位数に換算して、好ましくは０．１モル以上であり、より好ましくは０．２モル以上であり、さらに好ましくは０．５モル以上であり、特に好ましくは、１．０モル以上であり、より好ましくは、１．１モル以上であり、また、好ましくは１０モル以下であり、より好ましくは５モル以下であり、さらに好ましくは２．５モル以下であり、特に好ましくは、２モル以下である。シロキサン化合物の使用量を上記範囲とすることにより、得られるゴム架橋物を、低発熱性、補強性および耐引裂性がより高度にバランスされたものとすることができる。

　とりわけ、シロキサン化合物の使用量を、重合開始剤１モルに対して、（－Ｓｉ－Ｏ－）の繰り返し単位数換算で１モル以上とすることにより、重合工程により得られた活性末端を有する溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖の活性末端のうち、実質的に全ての活性末端を、シロキサン化合物と反応させることができるため、特に好ましい。すなわち、重合工程により得られた活性末端を有する溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖の、活性末端としてのアルキル金属基、すなわち、－Ｒ^－Ｍ^＋（Ｒは、重合体鎖末端を形成する炭化水素基、Ｍは、アルカリ金属原子、アルカリ土類金属原子、または、ランタン系列金属原子）で表される基が実質的に残存しないような状態とすることができる。

　活性末端を有する溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖を含有する溶液に、シロキサン化合物を添加する時期は特に限定されないが、重合反応が完結しておらず、活性末端を有する溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖を含有する溶液が単量体をも含有している状態、より具体的には、活性末端を有する溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖を含有する溶液が、１００ｐｐｍ以上、より好ましくは３００～５０，０００ｐｐｍの単量体を含有している状態で、この溶液にシロキサン化合物を添加することが望ましい。シロキサン化合物の添加をこのように行なうことにより、活性末端を有する溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖と重合系中に含まれる不純物などとの副反応を抑制して、反応を良好に制御することが可能となる。

［アミド化合物］
　本発明では、カーボンと相互作用可能な官能基を有する変性剤として、アミド化合物を用いることができる。アミド化合物としては、たとえば、Ｎ－メチル－２－ピロリドン、Ｎ－ビニル－２－ピロリドン、Ｎ－フェニル－２－ピロリドン、Ｎ－メチル－ε－カプロラクタムなどのＮ－置換環状アミド類；１，３－ジメチルエチレン尿素、１，３－ジエチル－２－イミダゾリジノンなどのＮ－置換環状尿素類；４，４’－ビス（ジメチルアミノ）ベンゾフェノン、４，４’－ビス（ジエチルアミノ）ベンゾフェノンなどのＮ－置換アミノケトン類；ジフェニルメタンジイソシアネート、２，４－トリレンジイソシアネートなどの芳香族イソシアネート類；Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノプロピルメタクリルアミドなどのＮ，Ｎ－ジ置換アミノアルキルメタクリルアミド類；４－Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノベンズアルデヒドなどのＮ－置換アミノアルデヒド類；ジシクロヘキシルカルボジイミドなどのＮ－置換カルボジイミド類；Ｎ－エチルエチリデンイミン、Ｎ－メチルベンジリデンイミンなどのシッフ塩基類；４－ビニルピリジンなどのピリジル基含有ビニル化合物；などが挙げられる。これらの中でも、Ｎ－置換環状アミド類が好ましく、Ｎ－フェニル－２－ピロリドンおよびＮ－メチル－２－ピロリドンがより好ましい。

［保護された第１級アミノ基とアルコキシシリル基を有する化合物］
　本発明では、カーボンと相互作用可能な官能基を有する変性剤として、保護された第１級アミノ基とアルコキシシリル基を有する化合物を用いることができる。例えば、Ｎ，Ｎ－ビス（トリメチルシリル）アミノプロピルメチルジメトキシシラン、１－トリメチルシリル－２，２－ジメトキシ－１－アザ－２－シラシクロペンタン、Ｎ，Ｎ－ビス（トリメチルシリル）アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ，Ｎ－ビス（トリメチルシリル）アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ，Ｎ－ビス（トリメチルシリル）アミノプロピルメチルジエトキシシラン、Ｎ，Ｎ－ビス（トリメチルシリル）アミノエチルトリメトキシシラン、Ｎ，Ｎ－ビス（トリメチルシリル）アミノエチルトリエトキシシラン、Ｎ，Ｎ－ビス（トリメチルシリル）アミノエチルメチルジメトキシシランおよびＮ，Ｎ－ビス（トリメチルシリル）アミノエチルメチルジエトキシシランなどである。これらの中でも、Ｎ，Ｎ－ビス（トリメチルシリル）アミノプロピルメチルジメトキシシランが好ましい。

［分子中に２個以上のエポキシ基および１個以上の窒素含有基を持つ多官能化合物］
　本発明では、カーボンと相互作用可能な官能基を有する変性剤として、分子中に２個以上のエポキシ基および１個以上の窒素含有基を持つ多官能化合物を用いることができる。より好ましくは、下記一般式（４）で表される多官能化合物が用いられる。

　上記一般式（４）中、Ｒ^１０およびＲ^１１は炭素数１～１０の炭化水素基またはエーテル構造および／または３級アミンを有する炭素数１～１０炭化水素基、Ｒ^１２およびＲ^１３は、水素、炭素数１～２０の炭化水素基またはエーテルおよび、または３級アミンを有する炭素数１～２０の炭化水素基、Ｒ^１４は炭素数１～２０の炭化水素基またはエーテル構造、３級アミン、エポキシ、カルボニル、ハロゲンのうち少なくとも１種の基を有する炭素数１～２０の炭化水素基であり、ｓは１～６である。

［２つ以上のアルコキシ基で置換されたシリル基と１つ以上の窒素原子を有する化合物］
　本発明では、カーボンと相互作用可能な官能基を有する変性剤として、２つ以上のアルコキシ基で置換されたシリル基と１つ以上の窒素原子を有する化合物を用いることができる。そのような化合物としては、下記一般式（５）で表される化合物、または、下記一般式（６）で表される２つ以上の窒素原子を含む環状アミノ基を有するヒドロカルビルオキシシランや、その他の環状アミン、非環状アミン、イミン、イソシアネート等の官能基を含有するヒドロカルビルオキシシラン、環状アザシラン等が挙げられる。

　（上記一般式（５）中、Ｒ^１５、Ｒ^１６は、それぞれ独立して炭素数１～２０のアルキル基、又はアリール基であり、Ｒ^１７は炭素数１～２０のアルキレン基であり、Ｒ^１８、Ｒ^１９は同一であっても異なっていてもよい炭素数１～６の炭化水素基であって隣接する２つのＮとともに５員環以上の環構造をなし、Ｒ^２０は炭素数１～２０の炭化水素基、又は３有機置換シリル基であり、ｕは、２又は３の整数である。）

　（上記一般式（６）中、Ｒ^１５～Ｒ^２０、ｕは、上記一般式（５）と同義であり、Ｒ^２１は炭素数１～２０の炭化水素基、又は有機置換シリル基である。）

［一般式（８）で表される反応性ポリシロキサン化合物］
　また、本発明においては、カーボンと相互作用可能な官能基を有するシロキサン化合物として、下記一般式（８）で表される反応性ポリシロキサン化合物を用いることができる。
　　Ｙ^１－ＣＨ_２ＣＨ_２－Ｓｉ（Ｒ^２６）（Ｒ^２７）－｛Ｏ－Ｓｉ（Ｒ^２６）（Ｒ^２７）｝_ｚ－ＣＨ_２ＣＨ_２－Ｙ^１　　（８）
　上記一般式（８）において、Ｙ^１は（Ｘ^７）_ａ（Ｒ^２８）_ｂＳｉ－である。ここで、Ｘ^７はハロゲンであり、Ｒ^２８は炭素原子数２０以下の低級アルキル基である。Ｒ^２６、Ｒ^２７は炭素原子数２０以下の低級アルキル基である。ａは２又は３で、ｂは０又は１で、ａ＋ｂ＝３であり、ｚは１～５００００である。

［一般式（９）で表される化合物］
　本発明では、カーボンと相互作用可能な官能基を有する変性剤として、下記一般式（９）で表される化合物を用いることができる。なお、カーボンと相互作用可能な官能基を有する変性剤として、シロキサン化合物を使用して変性を行った場合には、シロキサン化合物を反応させた芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖に、下記一般式（９）で表される化合物をさらに反応させることが好ましい。

　一般式（９）中、Ｒ^２９は、ヒドロカルビル基であり、Ａ^１は、活性末端を有する溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖の活性末端としてのアルキル金属基、または活性末端を有する溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖とシロキサン化合物との反応により生成した反応残基と反応しうる基であり、Ａ^２は、窒素原子を含有する基であり、ｐは０～２の整数、ｑは１～３の整数、ｒは１～３の整数、ｐ＋ｑ＋ｒ＝４である。

　ここで、上記一般式（９）で表される化合物は、上記重合工程により得られた溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖の活性末端としてのアルキル金属基、すなわち、－Ｒ^－Ｍ^＋、あるいは、シロキサン化合物との反応による、反応残基としての－Ｏ^－Ｍ^＋（－Ｏ^－Ｍ^＋で表される基が加水分解され、水酸基に変換されたものを含む）で表される基と反応すると考えられる。そして、シロキサン化合物の使用量を、重合開始剤１モルに対して、（－Ｓｉ－Ｏ－）の繰り返し単位数換算で１モル以上とし、－Ｒ^－Ｍ^＋で表される基が実質的に残存しないような状態とした場合には、上記一般式（９）で表される化合物のうち、ほぼ全量を、シロキサン化合物との反応による、反応残基としての－Ｏ^－Ｍ^＋で表される基と反応させることができ、これにより、溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖に、シロキサン化合物に由来する構造を介した、一般式（９）で表される化合物による変性構造を、適切に導入することができる。そして、これにより、得られるゴム架橋物を、低発熱性、補強性および耐引裂性がより高度にバランスされたものとすることができる。

　一般式（９）で表される化合物において、一般式（９）中のＲ^２９は、ヒドロカルビル基であり、たとえば、アルキル基、シクロアルキル基、アルケニル基、アリール基、アラルキル基などが挙げられるが、炭素数１～６のアルキル基であることが好ましい。炭素数１～６のアルキル基としては、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基などが挙げられ、これらのなかでも、メチル基、エチル基がより好ましく、メチル基が特に好ましい。

　一般式（９）で表される化合物において、一般式（９）中のＡ^１は、活性末端を有する溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖の活性末端としてのアルキル金属基（すなわち、－Ｒ^－Ｍ^＋）、または活性末端を有する溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖と、シロキサン化合物と、の反応により生成した反応残基（典型的には、－Ｏ^－Ｍ^＋で表される基）と反応しうる基であり、－ＯＲ^３０（Ｒ^３０は水素原子またはヒドロカルビル基）で表される基であることが好ましい。Ｒ^３０を構成し得るヒドロカルビル基としては、たとえば、アルキル基、シクロアルキル基、アルケニル基、アリール基、アラルキル基などが挙げられるが、上記アルキル金属基または反応残基との反応性の観点より、炭素数１～６のアルキル基であることが好ましい。炭素数１～６のアルキル基としては、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基などが挙げられ、これらのなかでも、メチル基、エチル基がより好ましい。

　一般式（９）で表される化合物において、一般式（９）中のＡ^２は、窒素原子を含有する基であり、窒素原子を含有する基であれば特に限定されないが、窒素原子を有する有機基であることが好ましく、たとえば、３－アミノプロピル基、４－アミノブチル基、３－（２－アミノエチルアミノ）プロピル基、２－ジメチルアミノエチル基、３－ジメチルアミノプロピル基、３－ジエチルアミノプロピル基、３－ジプロピルアミノプロピル基、３－ジブチルアミノプロピル基、３－フェニルメチルアミノプロピル基、３－（４－メチルピペラジニル）プロピル基、Ｎ，Ｎ－ビス（トリメチルシリル）アミノプロピル基、Ｎ，Ｎ－ビス（トリエチルシリル）アミノプロピル基、Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－トリス（トリメチルシリル）－Ｎ－（２－アミノエチル）－３－アミノプロピル基などが挙げられる。これらの中でも、得られるゴム架橋物を、低発熱性、補強性および耐引裂性がより高度にバランスされたものとすることができるという点より、３－アミノプロピル基、４－アミノブチル基、３－（２－アミノエチルアミノ）プロピル基などの、活性水素原子を有する１級アミノ基および／または活性水素原子を有する２級アミノ基を含有する基であることが好ましく、３－（２－アミノエチルアミノ）プロピル基がより好ましい。なお、「活性水素原子」とは、炭素原子以外の原子に結合した水素原子をいい、ポリメチレン鎖の炭素－水素結合よりも結合エネルギーが低いことが好ましい。

　一般式（９）で表される化合物において、ｐは０～２の整数、ｑは１～３の整数、ｒは１～３の整数、ｐ＋ｑ＋ｒ＝４である。活性末端を有する溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖の活性末端としてのアルキル金属基、または活性末端を有する溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖とシロキサン化合物との反応により生成した反応残基との反応性の観点より、好ましくは、ｐは０～１の整数、ｑは２～３の整数であり、ｒは１～２の整数であり、より好ましくは、ｐ＝０、ｑ＝３、ｒ＝１である。なお、ｐが２である場合において、一般式（９）で表される化合物１分子中に２個含まれるＲ^２９で表される基は、同一のものであってもよいし、互いに異なるものであってもよい。同様に、ｑが２または３である場合において、一般式（９）で表される化合物１分子中に複数含まれるＡ^１で表される基は、同一のものであってもよいし、互いに異なるものであってもよく、ｒが２または３である場合において、一般式（９）で表される化合物１分子中に複数含まれるＡ^２で表される基は、同一のものであってもよいし、互いに異なるものであってもよい。

　一般式（９）で表される化合物の具体例としては、特に限定されないが、たとえば、一般式（９）中のＡ^２が、活性水素原子を有する１級アミノ基および／または活性水素原子を有する２級アミノ基を含有する基である化合物として、３－アミノプロピルジメチルメトキシシラン、３－アミノプロピルメチルジメトキシシラン、３－アミノプロピルトリメトキシシラン、３－アミノプロピルジメチルエトキシシラン、３－アミノプロピルメチルジエトキシシラン、３－アミノプロピルトリエトキシシランなどのＡ^２として、３－アミノプロピル基を有する化合物；４－アミノブチルジメチルメトキシシラン、４－アミノブチルメチルジメトキシシラン、４－アミノブチルトリメトキシシラン、４－アミノブチルジメチルエトキシシラン、４－アミノブチルメチルジエトキシシラン、４－アミノブチルトリエトキシシランなどのＡ^２として、４－アミノブチル基を有する化合物；３－（２－アミノエチルアミノ）プロピルジメチルメトキシシラン、３－（２－アミノエチルアミノ）プロピルメチルジメトキシシラン、３－（２－アミノエチルアミノ）プロピルトリメトキシシラン、３－（２－アミノエチルアミノ）プロピルジメチルエトキシシラン、３－（２－アミノエチルアミノ）プロピルメチルジエトキシシラン、３－（２－アミノエチルアミノ）プロピルトリエトキシシランなどのＡ^２として、３－（２－アミノエチルアミノ）プロピル基を有する化合物；などが挙げられる。これらの中でも、Ａ^２として、３－（２－アミノエチルアミノ）プロピル基を有する化合物が好ましく、３－（２－アミノエチルアミノ）プロピルトリメトキシシランがより好ましい。

　また、一般式（９）中のＡ^２が、活性水素原子を有する１級アミノ基および／または活性水素原子を有する２級アミノ基を含有する基以外の基である化合物として、３－ジメチルアミノプロピルトリメトキシシラン、３－ジメチルアミノプロピルメチルジメトキシシラン、３－ジメチルアミノプロピルジメチルメトキシシラン、３－ジメチルアミノプロピルトリエトキシシラン、３－ジメチルアミノプロピルメチルジエトキシシラン、３－ジメチルアミノプロピルジメチルエトキシシランなどのＡ^２として、３－ジメチルアミノプロピル基を有する化合物；３－ジエチルアミノプロピルトリメトキシシラン、３－ジエチルアミノプロピルメチルジメトキシシラン、３－ジエチルアミノプロピルジメチルメトキシシラン、３－ジエチルアミノプロピルトリエトキシシラン、３－ジエチルアミノプロピルメチルジエトキシシラン、３－ジエチルアミノプロピルジメチルエトキシシランなどのＡ^２として、３－ジエチルアミノプロピル基を有する化合物；３－ジプロピルアミノプロピルトリメトキシシラン、３－ジプロピルアミノプロピルメチルジメトキシシラン、３－ジプロピルアミノプロピルジメチルメトキシシラン、３－ジプロピルアミノプロピルトリエトキシシラン、３－ジプロピルアミノプロピルメチルジエトキシシラン、３－ジプロピルアミノプロピルジメチルエトキシシランなどのＡ^２として、３－ジプロピルアミノプロピル基を有する化合物；３－ジブチルアミノプロピルトリメトキシシラン、３－ジブチルアミノプロピルメチルジメトキシシラン、３－ジブチルアミノプロピルジメチルメトキシシラン、３－ジブチルアミノプロピルトリエトキシシラン、３－ジブチルアミノプロピルメチルジエトキシシラン、３－ジブチルアミノプロピルジメチルエトキシシランなどのＡ^２として、３－ジブチルアミノプロピル基を有する化合物；３－フェニルメチルアミノプロピルトリメトキシシラン、３－フェニルメチルアミノプロピルメチルジメトキシシラン、３－フェニルメチルアミノプロピルジメチルメトキシシラン、３－フェニルメチルアミノプロピルトリエトキシシラン、３－フェニルメチルアミノプロピルメチルジエトキシシラン、３－フェニルメチルアミノプロピルジメチルエトキシシランなどのＡ^２として、３－フェニルメチルアミノプロピル基を有する化合物；３－（４－メチルピペラジニル）プロピルトリメトキシシラン、３－（４－メチルピペラジニル）プロピルメチルジメトキシシラン、３－（４－メチルピペラジニル）プロピルジメチルメトキシシラン、３－（４－メチルピペラジニル）プロピルトリエトキシシラン、３－（４－メチルピペラジニル）プロピルメチルジエトキシシラン、３－（４－メチルピペラジニル）プロピルジメチルエトキシシランなどのＡ^２として、３－（４－メチルピペラジニル）プロピル基を有する化合物；

　Ｎ，Ｎ－ビス（トリメチルシリル）アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ，Ｎ－ビス（トリメチルシリル）アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ，Ｎ－ビス（トリメチルシリル）アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ，Ｎ－ビス（トリメチルシリル）アミノプロピルメチルジエトキシシランなどのＡ^２として、Ｎ，Ｎ－ビス（トリメチルシリル）アミノプロピル基を有する化合物；Ｎ，Ｎ－ビス（トリエチルシリル）アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ，Ｎ－ビス（トリメチルシリル）アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ，Ｎ－ビス（トリエチルシリル）アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ，Ｎ－ビス（トリエチルシリル）アミノプロピルメチルジエトキシシランなどのＡ^２として、Ｎ，Ｎ－ビス（トリエチルシリル）アミノプロピル基を有する化合物；Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－トリス（トリメチルシリル）－Ｎ－（２－アミノエチル）－３－アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－トリス（トリメチルシリル）－Ｎ－（２－アミノエチル）－３－アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－トリス（トリメチルシリル）－Ｎ－（２－アミノエチル）－３－アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－トリス（トリメチルシリル）－Ｎ－（２－アミノエチル）－３－アミノプロピルメチルジエトキシシランなどのＡ^２として、Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－トリス（トリメチルシリル）－Ｎ－（２－アミノエチル）－３－アミノプロピル基を有する化合物；などが挙げられる。

　上記重合工程内で用いられるケイ素原子含有変性剤としては、（ジメチルアミノ）ジメチルビニルシラン、（エチルメチルアミノ）ジメチルビニルシラン、（ジエチルアミノ）ジメチルビニルシラン、（エチル－ｎ－プロピルアミノ）ジメチルビニルシラン、（エチルイソプロピルアミノ）ジメチルビニルシラン、（ジ－ｎ－プロピルアミノ）ジメチルビニルシラン、（ジイソプロピルアミノ）ジメチルビニルシラン、（ｎ－ブチル－ｎ－プロピルアミノ）ジメチルビニルシラン、（ジ－ｎ－ブチルアミノ）ジメチルビニルシラン、
（ジメチルアミノ）ジエチルビニルシラン、（エチルメチルアミノ）ジエチルビニルシラン、（ジエチルアミノ）ジエチルビニルシラン、（エチル－ｎ－プロピルアミノ）ジエチルビニルシラン、（エチルイソプロピルアミノ）ジエチルビニルシラン、（ジ－ｎ－プロピルアミノ）ジエチルビニルシラン、（ジイソプロピルアミノ）ジエチルビニルシラン、（ｎ－ブチル－ｎ－プロピルアミノ）ジエチルビニルシラン、（ジ－ｎ－ブチルアミノ）ジエチルビニルシラン、
（ジメチルアミノ）ジプロピルビニルシラン、（エチルメチルアミノ）ジプロピルビニルシラン、（ジエチルアミノ）ジプロピルビニルシラン、（エチル－ｎ－プロピルアミノ）ジプロピルビニルシラン、（エチルイソプロピルアミノ）ジプロピルビニルシラン、（ジ－ｎ－プロピルアミノ）ジプロピルビニルシラン、（ジイソプロピルアミノ）ジプロピルビニルシラン、（ｎ－ブチル－ｎ－プロピルアミノ）ジプロピルビニルシラン、（ジ－ｎ－ブチルアミノ）ジプロピルビニルシラン、
（ジメチルアミノ）ジブチルビニルシラン、（エチルメチルアミノ）ジブチルビニルシラン、（ジエチルアミノ）ジブチルビニルシラン、（エチル－ｎ－プロピルアミノ）ジブチルビニルシラン、（エチルイソプロピルアミノ）ジブチルビニルシラン、（ジ－ｎ－プロピルアミノ）ジブチルビニルシラン、（ジイソプロピルアミノ）ジブチルビニルシラン、（ｎ－ブチル－ｎ－プロピルアミノ）ジブチルビニルシラン、（ジ－ｎ－ブチルアミノ）ジブチルビニルシラン、
｛ジ（トリメチルシリル）アミノ｝ジメチルビニルシラン、ジ｛（ｔ－ブチルジメチルシリル）アミノ｝ジメチルビニルシラン、｛ジ（トリメチルシリル）アミノ｝ジエチルビニルシラン、ジ｛（ｔ－ブチルジメチルシリル）アミノ｝ジエチルビニルシラン、ビス（ジメチルアミノ）メチルビニルシラン、ビス（エチルメチルアミノ）メチルビニルシラン、ビス（ジエチルアミノ）メチルビニルシラン、ビス（エチル－ｎ－プロピルアミノ）メチルビニルシラン、ビス（エチルイソプロピルアミノ）メチルビニルシラン、ビス（ジ－ｎ－プロピルアミノ）メチルビニルシラン、ビス（ジイソプロピルアミノ）メチルビニルシラン、ビス（ｎ－ブチル－ｎ－プロピルアミノ）メチルビニルシラン、ビス（ジ－ｎ－ブチルアミノ）メチルビニルシラン、
ビス（ジメチルアミノ）エチルビニルシラン、ビス（エチルメチルアミノ）エチルビニルシラン、ビス（ジエチルアミノ）エチルビニルシラン、ビス（エチル－ｎ－プロピルアミノ）エチルビニルシラン、ビス（エチルイソプロピルアミノ）エチルビニルシラン、ビス（ジ－ｎ－プロピルアミノ）エチルビニルシラン、ビス（ジイソプロピルアミノ）エチルビニルシラン、ビス（ｎ－ブチル－ｎ－プロピルアミノ）エチルビニルシラン、ビス（ジ－ｎ－ブチルアミノ）エチルビニルシラン、
ビス（ジメチルアミノ）プロピルビニルシラン、ビス（エチルメチルアミノ）プロピルビニルシラン、ビス（ジエチルアミノ）プロピルビニルシラン、ビス（エチル－ｎ－プロピルアミノ）プロピルビニルシラン、ビス（エチルイソプロピルアミノ）プロピルビニルシラン、ビス（ジ－ｎ－プロピルアミノ）プロピルビニルシラン、ビス（ジイソプロピルアミノ）プロピルビニルシラン、ビス（ｎ－ブチル－ｎ－プロピルアミノ）プロピルビニルシラン、ビス（ジ－ｎ－ブチルアミノ）プロピルビニルシラン、
ビス（ジメチルアミノ）ブチルビニルシラン、ビス（エチルメチルアミノ）ブチルビニルシラン、ビス（ジエチルアミノ）ブチルビニルシラン、ビス（エチル－ｎ－プロピルアミノ）ブチルビニルシラン、ビス（エチルイソプロピルアミノ）ブチルビニルシラン、ビス（ジ－ｎ－プロピルアミノ）ブチルビニルシラン、ビス（ジイソプロピルアミノ）ブチルビニルシラン、ビス（ｎ－ブチル－ｎ－プロピルアミノ）ブチルビニルシラン、ビス（ジ－ｎ－ブチルアミノ）ブチルビニルシラン、
ビス｛ジ（トリメチルシリル）アミノ｝メチルビニルシラン、ビス｛（ｔ－ブチルジメチルシリル）アミノ｝メチルビニルシラン、ビス｛ジ（トリメチルシリル）アミノ｝エチルビニルシラン、ビス｛（ｔ－ブチルジメチルシリル）アミノ｝エチルビニルシラン、トリ（ジメチルアミノ）ビニルシラン、トリ（エチルメチルアミノ）ビニルシラン、トリ（ジエチルアミノ）ビニルシラン、トリ（エチルプロピルアミノ）ビニルシラン、トリ（ジプロピルアミノ）ビニルシラン、トリ（ブチルプロピルアミノ）ビニルシランなどを挙げることができる。

　また、上記重合工程内で用いられるカーボンと相互作用可能な官能基を有する化合物としては、４，４’－ビニリデンビス（ｎ，ｎ－ジメチルアニリン）、３－（２－ピロリジノエチル）スチレン、４－（２－ピロリジノエチル）スチレン、及び（３－（２－ピロリジノ－１－メチルエチル）－アルファ－メチルスチレンからなる群より選ばれるいずれか１つ以上であってもよい。

　変性工程においては、上述した重合工程にて得られた活性末端を有する溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖の活性末端に、カーボンと相互作用可能な官能基を有する変性剤を反応させるものである。このような反応により、溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖に、カーボンと相互作用可能な官能基を有する変性剤由来の変性構造を導入し、これにより、溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体に、カーボンと相互作用可能な官能基を導入できるものである。

　カーボンと相互作用可能な官能基を有する変性剤と活性末端を有する溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖とを反応させる方法は、特に限定されないが、これらを、それぞれが溶解可能な溶媒中で、混合する方法などが挙げられる。この際に用いる溶媒としては、上述した重合工程において用いる不活性溶媒として例示したものなどを用いることができる。また、この際においては、活性末端を有する溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖を得るための重合に用いた重合溶液に、カーボンと相互作用可能な官能基を有する変性剤を添加する方法が簡便であり好ましい。また、この際においては、カーボンと相互作用可能な官能基を有する変性剤は、不活性溶媒に溶解して重合系内に添加することが好ましく、その溶液濃度は、１～５０重量％の範囲とすることが好ましい。反応温度は、特に限定されないが、通常０～１２０℃であり、反応時間も特に限定されないが、通常１分～１時間である。

　なお、カーボンと相互作用可能な官能基を有する変性剤として、カップリング作用を奏するものを用いる場合には、カーボンと相互作用可能な官能基を有する変性剤由来の変性構造を介して、複数の溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖が結合し、これにより、溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体に、カーボンと相互作用可能な官能基を導入できる。たとえば、カーボンと相互作用可能な官能基を有する変性剤として、四塩化スズや、ジオクチルスズジクロリドを用いる場合には、スズ原子を介して、複数の溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖が結合し、これにより、溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体に、スズ原子を導入できる。

　カーボンと相互作用可能な官能基を有する変性剤の使用量は、特に限定されないが、重合工程で使用した重合開始剤１モルに対して、好ましくは０．１～５モルであり、より好ましくは０．２～２モル、さらに好ましくは０．４～１．５モルである。カーボンと相互作用可能な官能基を有する変性剤の使用量を上記範囲とすることにより、得られるゴム架橋物を、低発熱性、補強性および耐引裂性がより高度にバランスされたものとすることができる。

　そして、カーボンと相互作用可能な官能基を有する変性剤を反応させた後、必要に応じて、公知の重合停止剤などを添加して、反応系を失活させた後、所望により、フェノール系安定剤、リン系安定剤、イオウ系安定剤などの老化防止剤、クラム化剤、およびスケール防止剤などを反応溶液に添加し、その後、直接乾燥またはスチームストリッピングなどにより反応溶液から重合溶媒を分離して、溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体を回収する。なお、反応溶液から重合溶媒を分離する前に、重合溶液に伸展油を混合し、溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体を油展ゴムとして回収してもよい。

　溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体を油展ゴムとして回収する場合に用いる伸展油としては、たとえば、パラフィン系、芳香族系およびナフテン系の石油系軟化剤、植物系軟化剤、ならびに脂肪酸などが挙げられる。石油系軟化剤を用いる場合には、ＩＰ３４６の方法（英国のＴＨＥ　ＩＮＳＴＩＴＵＴＥ　ＯＦ　ＰＥＴＲＯＬＥＵＭの検査方法）により抽出される多環芳香族の含有量が３％未満であることが好ましい。伸展油を使用する場合、その使用量は、溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体１００重量部に対して、好ましくは１～１００重量部、より好ましくは２～６０重量部、さらに好ましくは３～５０重量部である。

　なお、本発明において、活性末端を有する溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖に、カーボンと相互作用可能な官能基を有する変性剤を反応させる前の状態のときに、本発明の効果を阻害しない範囲で、活性末端を有する溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖の活性末端の一部を、従来から通常使用されているカップリング剤や変性剤などを重合系内に添加して、カップリングや変性を行ってもよい。

　本発明で必要に応じて用いられるカップリング剤は、特に限定されないが、たとえば、上述したカーボンと相互作用可能な官能基を有する変性剤のうちカップリング作用を奏するものや、その他のハロゲン化金属化合物を用いることが出来る。上述したカーボンと相互作用可能な官能基を有する変性剤のうちカップリング作用を奏するものとしては、四塩化スズ、ジオクチルスズジクロリドなどのハロゲン化スズ化合物が挙げられる。また、その他のハロゲン化金属化合物としては、四塩化ケイ素、ヘキサクロロジシラン、ビス（トリクロロシリル）メタン、１，２－ビス（トリクロロシリル）エタン、１，３－ビス（トリクロロシリル）プロパン、１，４－ビス（トリクロロシリル）ブタン、１，５－ビス（トリクロロシリル）ペンタン、１，６－ビス（トリクロロシリル）ヘキサンなどが挙げられる。

　本発明で用いる溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体のカップリング率は、特に限定されないが、好ましくは１０～９０重量％、より好ましくは２０～７５重量％、さらに好ましくは３０～６０重量％、特に好ましくは３４～５０重量％である。カップリング率を上記範囲とすることにより、得られるゴム架橋物を、低発熱性、補強性および耐引裂性がより高度にバランスされたものとすることができる。なお、カップリング率は、上述したカーボンと相互作用可能な官能基を有する変性剤、ならびに、必要に応じて用いられるカップリング剤やその他の変性剤と反応させる前の活性末端を有する溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖のピークトップ分子量の１．８倍以上の分子量を有する重合体分子の、最終的に得られた溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体の全量に対する重量分率であり、このときの分子量の測定は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィによりポリスチレン換算分子量として求めるものとする。

　本発明のサイドウォール用ゴム組成物は、ゴム成分として、上述した溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体以外のゴムをさらに含有してもよい。この場合、本発明のサイドウォール用ゴム組成物中に含有される全ゴム成分１００重量％中における、上述した溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体の含有割合は、好ましくは５重量％以上であり、より好ましくは８重量％以上、さらに好ましくは１０～８０重量％、殊更に好ましくは１０～５０重量％、特に好ましくは１０～３０重量％、最も好ましくは１０～２０重量％である。

＜天然ゴム＞
　本発明のサイドウォール用ゴム組成物は、ゴム成分として、上述した溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体に加えて、天然ゴムをさらに含有することが好ましい。天然ゴムとしては、通常の天然ゴムの他にエポキシ基を導入したエポキシ化天然ゴムや、水素化天然ゴムといった改質天然ゴムを用いることができ、これらを併用してもよい。天然ゴムを含有することで、得られるゴム架橋物の低発熱性、補強性および耐引裂性をより高めることができる。

　本発明のサイドウォール用ゴム組成物中における、天然ゴムの含有割合は、本発明のサイドウォール用ゴム組成物中に含有される全ゴム成分１００重量％中における含有割合で、好ましくは１０～８０重量％であり、より好ましくは２０～７５重量％、さらに好ましくは３０～７０重量％、特に好ましくは４５～６８重量％、最も好ましくは５５～６５重量％である。天然ゴムを上記割合にて配合することにより、得られるゴム架橋物の低発熱性、補強性および耐引裂性をより高めることができる。

＜ポリブタジエンゴム＞
　本発明のサイドウォール用ゴム組成物は、ゴム成分として、上述した溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体に加えて、ポリブタジエンゴムをさらに含有することが好ましい。ポリブタジエンゴムを含有することで、得られるゴム架橋物の補強性および耐引裂性をより高めることができる。なお、ポリブタジエンゴムとしては、低シスＢＲ（ポリブタジエンゴム）、高シスＢＲ、高トランスＢＲ（ブタジエン部のトランス結合含有量７０～９５％）のいずれであってもよく、これらを併用してもよい。また、ポリブタジエンゴムとしては、窒素原子含有官能基、スズ原子含有官能基、酸素原子含有官能基などを導入した変性ポリブタジエンゴムを使用してもよい。

　本発明のサイドウォール用ゴム組成物中における、ポリブタジエンゴムの含有割合は、本発明のサイドウォール用ゴム組成物中に含有される全ゴム成分１００重量％中における含有割合で、好ましくは１０～８０重量％であり、より好ましくは１３～６０重量％、さらに好ましくは１５～５０重量％、特に好ましくは１８～４０重量％、最も好ましくは２０～３５重量％である。ポリブタジエンゴムを上記割合にて配合することにより、得られるゴム架橋物の補強性および耐引裂性をより高めることができる。

　本発明のサイドウォール用ゴム組成物は、ゴム成分として、上述した溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体、ならびに、必要に応じて用いられる天然ゴムおよび／またはポリブタジエンゴムに加えて、これらの以外の他のゴムを含有してもよい。このような、他のゴムとしては、たとえば、ポリイソプレンゴム、乳化重合スチレン－ブタジエン共重合ゴム、溶液重合スチレン－ブタジエン共重合ゴム、スチレン－イソプレン共重合ゴム、ブタジエン－イソプレン共重合ゴム、スチレン－イソプレン－ブタジエン共重合ゴム、アクリロニトリル－ブタジエン共重合ゴム、アクリロニトリル－スチレン－ブタジエン共重合ゴム、環状オレフィン開環重合体、水添共役ジエン系重合体などのうち、上述した溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体（すなわち、カーボンと相互作用可能な官能基を備え、芳香族ビニル単量体単位の含有割合および共役ジエン単量体単位中のビニル結合含有量が上記特定の範囲内である、上述した溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体）以外のものが挙げられる。これらのゴムは、それぞれ単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。

　これらその他のゴムを配合する場合における、その含有量は、本発明の効果を阻害しない範囲で、適宜選択することができるが、本発明のサイドウォール用ゴム組成物中に含有される全ゴム成分中における含有割合で、５０重量％以下であり、より好ましくは２０重量％以下である。

＜樹脂＞
　本発明のサイドウォール用ゴム組成物には、ゴム成分以外に樹脂を配合することが好ましい。樹脂を配合することにより、サイドウォール用ゴム組成物に粘着性を付与させたり、サイドウォール用ゴム組成物中のカーボンの分散性を高めることができる。その結果、得られるゴム架橋物の補強性および耐引裂性をより高めることができる。また、可塑剤と同様な効果として、サイドウォール用ゴム組成物の加工性を向上させることもできる。そのため、本発明のサイドウォール用ゴム組成物を、サイドウォール用途により好適に用いることができるものとすることができる。

　樹脂としては、たとえば、Ｃ５系石油樹脂、Ｃ５／Ｃ９系石油樹脂、Ｃ９系石油樹脂、ポリオレフィン系樹脂、ジシクロペンタジエン系樹脂、テルペン系樹脂、テルペンフェノール樹脂、芳香族変性テルペン樹脂、アルキルフェノール－アセチレン樹脂、ロジン系樹脂、ロジンエステル樹脂、インデン系樹脂、インデンを含有するＣ９系樹脂、α－メチルスチレン・インデン共重合体樹脂、クマロン－インデン樹脂、ファルネセン系樹脂、ポリリモネン樹脂などが挙げられる。これらの樹脂は、変性されていたり、水素添加されていたりするものであってもよい。これらの中でも、得られるゴム架橋物を、低発熱性、補強性および耐引裂性がより高度にバランスされたものとすることができるという観点から、Ｃ５系石油樹脂、Ｃ５／Ｃ９系石油樹脂、Ｃ９系石油樹脂、ポリオレフィン系樹脂、ジシクロペンタジエン系樹脂、アルキルフェノール－アセチレン樹脂、インデンを含有するＣ９系樹脂等の石油樹脂が好ましく、Ｃ９系石油樹脂、ジシクロペンタジエン系樹脂、およびアルキルフェノール－アセチレン樹脂がより好ましい。これらの樹脂は、それぞれ単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いられる。

　樹脂の配合量は、サイドウォール用ゴム組成物中のゴム成分１００重量部に対して、好ましくは０．１～５重量部であり、より好ましくは０．２～４重量部であり、さらに好ましくは０．５～３．５重量部であり、特に好ましくは１～３重量部であり、最も好ましくは１．５～２．５重量部である。樹脂の配合量を上記範囲とすることにより、得られるゴム架橋物を、低発熱性、補強性および耐引裂性がより高度にバランスされたものとすることができる。

＜カーボン＞
　本発明のサイドウォール用ゴム組成物は、上述した溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体に加えて、カーボン（カーボンブラック）を含有する。

　本発明で用いるカーボンとしては、たとえば、ファーネスブラック、アセチレンブラック、サーマルブラック、チャンネルブラック、グラファイトなどが挙げられる。これらのなかでも、得られるゴム架橋物を、低発熱性、補強性および耐引裂性がより高度にバランスされたものとすることができるという観点から、ファーネスブラックを用いることが好ましく、その具体例としては、ＳＡＦ、ＩＳＡＦ、ＩＳＡＦ－ＨＳ、ＩＳＡＦ－ＬＳ、ＩＩＳＡＦ－ＨＳ、ＨＡＦ、ＨＡＦ－ＨＳ、ＨＡＦ－ＬＳ、ＦＥＦ、ＭＡＦ、ＧＰＦ、ＳＲＦなどが挙げられ、なかでも、ＨＡＦ－ＨＳ、ＦＥＦ、ＨＡＦ、ＭＡＦ、ＧＰＦが好ましく、ＦＥＦがより好ましい。これらは、それぞれ単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。

　カーボンは、ＢＥＴ法により測定される窒素吸着比表面積が、好ましくは８５ｍ^２／ｇ以下であり、より好ましくは２０～６５ｍ^２／ｇ、さらに好ましくは３５～５０ｍ^２／ｇである。比表面積が上記範囲であるカーボンを用いることにより、得られるゴム架橋物を、低発熱性、補強性および耐引裂性がより高度にバランスされたものとすることができる。なお、窒素吸着比表面積は、ＪＩＳＫ－６２１７に準拠して、ＢＥＴ法にて測定することができる。

　カーボンは、よう素吸着量が、好ましくは９０ｍｇ／ｇ以下であり、より好ましくは２０～６５ｍｇ／ｇ、さらに好ましくは３５～５５ｍｇ／ｇである。よう素吸着量が上記範囲であるカーボンを用いることにより、得られるゴム架橋物を、低発熱性、補強性および耐引裂性がより高度にバランスされたものとすることができる。なお、よう素吸着量は、ＪＩＳ　Ｚ－８０９１に準拠して、測定することができる。

　カーボンは、Ａ法により測定されるＤＢＰ吸収量（ジブチルフタレート吸収量）が、好ましくは１４０ｃｍ^３／１００ｇ以下であり、より好ましくは１３０～５０ｃｍ^３／１００ｇ、さらに好ましくは１２０～６０ｃｍ^３／１００ｇである。ＤＢＰ吸収量が上記範囲であるカーボンを用いることにより、得られるゴム架橋物を、低発熱性、補強性および耐引裂性がより高度にバランスされたものとすることができる。なお、ＤＢＰ吸収量は、ＪＩＳＺ－８０９１に準拠して、Ａ法にて測定することができる。

　本発明のサイドウォール用ゴム組成物中における、カーボンの配合量は、サイドウォール用ゴム組成物中のゴム成分１００重量部に対して、好ましくは１０～２００重量部であり、より好ましくは２０～１５０重量部、さらに好ましくは３０～１００重量部、特に好ましくは３５～８０重量部、最も好ましくは４０～６０重量部である。カーボンの配合量を上記範囲とすることにより、得られるゴム架橋物を、低発熱性、補強性および耐引裂性がより高度にバランスされたものとすることができる。

＜その他の成分＞
　本発明のサイドウォール用ゴム組成物には、上記成分以外に、常法に従って、架橋促進剤、架橋活性化剤、老化防止剤、充填剤（上記カーボンを除く）、活性剤、プロセス油、可塑剤、滑剤、粘着付与剤、ワックス、相溶化剤、界面活性剤などの配合剤をそれぞれ必要量配合できる。

　本発明のサイドウォール用ゴム組成物は、架橋剤をさらに含有していることが好ましい。架橋剤としては、たとえば、硫黄、ハロゲン化硫黄、有機過酸化物、キノンジオキシム類、有機多価アミン化合物、メチロール基を有するアルキルフェノール樹脂などが挙げられる。これらの中でも、硫黄が好ましく使用される。架橋剤の配合量は、サイドウォール用ゴム組成物中のゴム成分１００重量部に対して、好ましくは０．１～１５重量部、より好ましくは０．２～５重量部、特に好ましくは０．５～２重量部である。

　架橋剤として、硫黄または含硫黄化合物を用いる場合には、架橋促進剤および架橋活性化剤を併用することが好ましい。架橋促進剤としては、たとえば、スルフェンアミド系架橋促進剤；グアニジン系架橋促進剤；チオウレア系架橋促進剤；チアゾール系架橋促進剤；チウラム系架橋促進剤；ジチオカルバミン酸系架橋促進剤；キサントゲン酸系架橋促進剤；などが挙げられる。これらのなかでも、スルフェンアミド系架橋促進剤を含むものが好ましい。これらの架橋促進剤は、それぞれ単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いられる。架橋促進剤の配合量は、サイドウォール用ゴム組成物中のゴム成分１００重量部に対して、好ましくは０．１～１５重量部、より好ましくは０．５～５重量部、特に好ましくは１～４重量部である。

　架橋活性化剤としては、たとえば、ステアリン酸などの高級脂肪酸；酸化亜鉛；などを挙げることができる。これらの架橋活性化剤は、それぞれ単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いられる。架橋活性化剤の配合量は、サイドウォール用ゴム組成物中のゴム成分１００重量部に対して、好ましくは０．０５～２０重量部、特に好ましくは０．５～１５重量部である。

　老化防止剤としては、変色性老化安定剤で抗疲労作用および抗オゾンがあるもの、たとえばＮ－イソプロピル－Ｎ’－フェニル－ｐ－フェニレンジアミン（ＩＰＰＤ）、Ｎ－１，３－ジメチルブチル－Ｎ’－フェニル－ｐ－フェニレンジアミン（６ＰＰＤ）、Ｎ－１，４－ジメチルペンチル－Ｎ’－フェニル－ｐ－フェニレンジアミン（７ＰＰＤ）、Ｎ，Ｎ’－ビス－（１，４－ジメチルペンチル）－ｐ－フェニレンジアミン（７７ＰＤ）など、変色性老化安定剤で疲労保護作用はあるが抗オゾン作用のないもの、たとえばフェニル－α－ナフチルアミン（ＰＡＮ）、変色性老化安定剤で、抗疲労作用が低く、抗オゾン作用がないもの、たとえばオクチル化ジフェニルアミン（ＯＤＰＡ）、非変色性老化安定剤で疲労保護作用と良好な熱保護作用のあるもの、たとえばスチレン化フェノール（ＳＰＨ）等が挙げられる。これらの老化防止剤は、それぞれ単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いられる。老化防止剤の配合量は、サイドウォール用ゴム組成物中のゴム成分１００重量部に対して、好ましくは０．１～１５重量部、より好ましくは０．５～１０重量部、特に好ましくは１～５重量部である。

　ワックスとしては、例えば、パラフィンワックス、カルナバワックス等が挙げられる。これらのワックスは、それぞれ単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いられる。ワックスの配合量は、サイドウォール用ゴム組成物中のゴム成分１００重量部に対して、好ましくは０．１～１５重量部、より好ましくは０．５～１０重量部、特に好ましくは１～５重量部である。

　本発明のサイドウォール用ゴム組成物は、シリカをさらに含有してもよい。シリカとしては、特に限定されないが、たとえば、乾式法ホワイトカーボン、湿式法ホワイトカーボン、コロイダルシリカ、沈降シリカなどを用いることができる。また、カーボン表面にシリカを担持させたカーボン－シリカデュアル・フェイズ・フィラーを用いてもよい。これらのなかでも、含水ケイ酸を主成分とする湿式法ホワイトカーボンが好ましい。これらは、それぞれ単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。

　本発明のサイドウォール用ゴム組成物中における、シリカの配合量は、サイドウォール用ゴム組成物中のカーボン１００重量部に対して、好ましくは０～５０重量部であり、より好ましくは０～２０重量部、さらに好ましくは０～１０重量部であり、特に好ましくは０重量部である。すなわち、本発明のサイドウォール用ゴム組成物は、シリカを実質的に含有しないことが特に好ましい。

　なお、本発明のサイドウォール用ゴム組成物が、シリカを含有する場合には、さらにシランカップリング剤を配合してもよい。シランカップリング剤の配合量は、シリカ１００重量部に対して、好ましくは０．１～３０重量部、より好ましくは１～１５重量部である。

＜サイドウォール用ゴム組成物の製造方法＞
　本発明のサイドウォール用ゴム組成物を得るためには、常法に従って各成分を混練すればよく、たとえば、架橋剤や架橋促進剤などの熱に不安定な成分を除く成分と、溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体と、カーボンとを混練後、その混練物に、架橋剤や架橋促進剤などの熱に不安定な成分を混合して目的の組成物を得ることができる。熱に不安定な成分を除く成分と溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体との混練温度は、好ましくは８０～２００℃、より好ましくは１２０～１８０℃であり、その混練時間は、好ましくは３０秒～３０分である。また、その混練物と熱に不安定な成分との混合は、通常１００℃以下、好ましくは８０℃以下まで冷却した後に行われる。

＜ゴム架橋物＞
　本発明のゴム架橋物は、上述した本発明のサイドウォール用ゴム組成物を架橋することにより得られる。

　本発明のサイドウォール用ゴム組成物を架橋する際の架橋方法は、特に限定されず、ゴム架橋物の形状、大きさなどに応じて選択すればよい。金型中にサイドウォール用ゴム組成物を充填して加熱することにより成形と同時に架橋してもよく、予め成形しておいたサイドウォール用ゴム組成物を加熱して架橋してもよい。架橋温度は、好ましくは１００～２００℃、より好ましくは１３０～１９０℃であり、架橋時間は、好ましくは１分～２４時間、より好ましくは２分～１２時間、さらに好ましくは３分～６時間である。

　また、ゴム架橋物の形状、大きさなどによっては、表面が架橋していても内部まで十分に架橋していない場合があるので、さらに加熱して二次架橋を行ってもよい。

　加熱方法としては、プレス加熱、スチーム加熱、オーブン加熱、熱風加熱などのゴムの架橋に用いられる一般的な方法を適宜選択すればよい。

　本発明のゴム架橋物は、上述した本発明のサイドウォール用ゴム組成物を用いて得られるものであるため、優れた低発熱性を備え、補強性および耐引裂性をバランスよく備えるものである。そのため、本発明のゴム架橋物は、オールシーズンタイヤ、高性能タイヤ、およびスタッドレスタイヤなどの各種タイヤのサイドウォール用途として好適に用いられるものである。

　以下、本発明を、さらに詳細な実施例に基づき説明するが、本発明は、これら実施例に限定されない。なお、以下において、「部」は、特に断りのない限り重量基準である。また、各種の試験および評価は、下記の方法にしたがって行った。

〔重量平均分子量、分子量分布、カップリング率〕
　重量平均分子量（Ｍｗ）、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）、およびカップリング率は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィ（ＧＰＣ）によりポリスチレン換算の分子量に基づくチャートを得て、得られたチャートに基づいて求めた。ゲルパーミエーションクロマトグラフィの具体的な測定条件は、以下のとおりとした。
　　測定器：高速液体クロマトグラフ（東ソー社製、商品名「ＨＬＣ－８３２０」）
　　カラム：東ソー社製ポリスチレン系カラム、商品名「ＧＭＨ－ＨＲ－Ｈ」を二本直列に連結した。
　　検出器：示差屈折計
　　溶離液：テトラヒドロフラン
　　カラム温度：４０℃
　なお、カップリング率については、上記の条件のゲルパーミエーションクロマトグラフィにより得られた溶出曲線において、全溶出面積に対する、分子量の最も小さいピークが示すピークトップ分子量の１．８倍以上のピークトップ分子量を有するピーク部分の面積比を、芳香族ビニル－共役ジエン共重合体鎖のカップリング率の値とした。

〔スチレン単位含有量、ビニル結合含有量〕
　スチレン単位含有量、およびビニル結合含有量は、^１Ｈ－ＮＭＲにより測定した。

〔ムーニー粘度（ＭＬ（１＋４）１００℃）〕
　ＪＩＳ　Ｋ６３００－１（２０１３）に従い、ムーニー粘度計（島津製作所社製）を用いて測定した。

〔ガラス転移温度（Ｔｇ）〕
　ＪＩＳ　Ｋ６２４０（２０１１）に従い、示差走査型熱量計（パーキンエルマー社製、商品名「ＤＳＣ８５００」）を用い、ヘリウム雰囲気（ガス流量：２０．０ｍL／分）で測定を行った。得られたＤＳＣ曲線の微分曲線のピークトップ温度をガラス転移温度（Ｔｇ）として求めた。

〔ゴム架橋物の低発熱性〕
　ゴム架橋物の低発熱性については、長さ５０ｍｍ、幅１２．７ｍｍ、厚さ２ｍｍの試験片を、ティー・エイ・インスツルメント社製ＡＲＥＳ－Ｇ２を用い、動的歪み２．５％、１０Ｈｚの条件で６０℃におけるｔａｎδの値を測定することにより評価した。低発熱性については、比較例１の測定値を１００とする指数として求めた。この指数が大きいものほど、低発熱性に優れる。

〔ゴム架橋物の補強性〕
　ゴム架橋物の補強性については、ＪＩＳ　Ｋ　６２５１にしたがって、ダンベル状　３号形試験片について、ストログラフＡＥエラストマ(株式会社東洋精機製作所製)を用いて室温、引張速度５００ｍｍ/ｍｉｎにて、１００％伸長時の応力（Ｍ１００）および３００％伸長時の応力（Ｍ３００）をそれぞれ測定した。補強性については、３００％伸長時の応力と１００％伸長時の応力との比（Ｍ３００/Ｍ１００）で示し、比較例１の測定値を１００とする指数として求めた。この指数が大きいものほど、補強性に優れる。

〔ゴム架橋物の耐引裂性〕
　ＪＩＳ　Ｋ６２５２－１に従い、切り込み無しアングル形の試験片について、ストログラフＡＥエラストマ(株式会社東洋精機製作所製)を用いて引裂強度を測定した。耐引裂性については、比較例１の引裂強度の測定値を１００とする指数として求めた。この指数が大きいものほど、耐引裂性に優れる。

〔製造例１〕
（スチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ１）の製造）
　攪拌機付きオートクレーブに、窒素雰囲気下、シクロヘキサン４５５．６部、スチレン１１．９部、１，３－ブタジエン３６．１部、およびテトラメチルエチレンジアミン０．０３３部を仕込んだ後、ｎ－ブチルリチウム０．０３７部を加え、４０℃で重合を開始した。重合を開始してから１０分経過後、スチレン３．１部、１，３－ブタジエン２６．９部を４０分間かけて連続的に添加した。その後、１，３－ブタジエン２２．０部を３０分間かけて連続的に添加し、さらに１０分間撹拌した。重合反応中の最高温度は７５℃であった。重合転化率が９５％から１００％の範囲になったことを確認してから、四塩化スズ０．０１６部を添加し、１０分間反応させた。その後、Ｎ－フェニルピロリドン０．０８３部を添加し、１５分間反応させた。その後、重合停止剤として、使用したｎ－ブチルリチウムの２倍モルに相当する量のメタノールを添加して、重合体溶液を得た。そして、この重合体溶液に、老化防止剤として、イルガノックス１５２０Ｌ（ＢＡＳＦ社製）およびイルガノックス１０７６（ＢＡＳＦ社製）を、重合体溶液中に含まれる共重合体１００部に対してそれぞれ０．２０部添加した。次いで、スチームストリッピングにより溶媒を除去し、温風乾燥により固形状のスチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ１）を得た。得られたスチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ１）について、重量平均分子量、分子量分布、カップリング率、スチレン単位含有量、ビニル結合含有量、ムーニー粘度（ＭＬ（１＋４）１００℃）、ガラス転移温度を測定した。これらの結果を表１に示す。

　なお、得られたスチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ１）は、重合体鎖末端に、カーボンと相互作用可能な官能基として、Ｎ－フェニルピロリドン由来の変性基（酸素原子および窒素原子を含有する有機基）を有する、末端変性共重合体を含むものであった（後述する製造例３，５～９においても同様。）。

〔製造例２〕
（スチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ２）の製造）
　製造例１のスチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ１）の製造において、Ｎ－フェニルピロリドン０．０８３部を添加して１５分間反応させたことの代わりに、４０％濃度のキシレン溶液の状態である下記式（１０）で表されるポリオルガノシロキサン０．５１０部を添加して２０分間反応させ、次いで、５０％濃度のキシレン溶液の状態である３－（２－アミノエチルアミノ）プロピルトリメトキシシラン０．１４部を加え、１５分間反応させたこと以外は製造例１と同様の方法にてスチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ２）を得た。得られたスチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ２）について、製造例１と同様に測定した結果を、表１に示す。

　なお、得られたスチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ２）は、重合体鎖末端に、カーボンと相互作用可能な官能基として、下記式（１０）で表されるポリオルガノシロキサンおよび３－（２－アミノエチルアミノ）プロピルトリメトキシシランによる変性構造（酸素原子および窒素原子を含有する変性構造）を有する、末端変性共重合体を含むものであった。

〔製造例３〕
（スチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ３）の製造）
　製造例１のスチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ１）の製造において、ｎ－ブチルリチウムの使用量を０．０３７部から０．０４１部に変更し、かつ、四塩化スズ０．０１６部の代わりにジオクチルスズジクロリド０．０３０部を使用したこと以外は製造例１と同様の方法にてスチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ３）を得た。得られたスチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ３）について、製造例１と同様に測定した結果を、表１に示す。

〔製造例４〕
（スチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ４）の製造）
　製造例１のスチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ１）の製造において、Ｎ－フェニルピロリドン０．０８３部の代わりにＮ，Ｎ－ビス（トリメチルシリル）アミノプロピルメチルジエトキシシラン０．１７８部を使用したことこと以外は製造例１と同様の方法にてスチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ４）を得た。得られたスチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ４）について、製造例１と同様に測定した結果を、表１に示す。

　なお、得られたスチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ４）は、重合体鎖末端に、カーボンと相互作用可能な官能基として、Ｎ－ビス（トリメチルシリル）アミノプロピルメチルジエトキシシラン由来の変性基（酸素原子および窒素原子を含有する有機基）を有する、末端変性共重合体を含むものであった。

〔製造例５〕
（スチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ５）の製造）
　製造例１のスチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ１）の製造において、スチレン、１，３－ブタジエンおよびテトラメチルエチレンジアミンの使用量を次のように変更し、スチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ５）を得た。すなわち、重合開始前に、スチレン７．８部、１，３－ブタジエン３６．１部、およびテトラメチルエチレンジアミン０．０３０部を仕込んだ後、重合を開始してから１０分経過後に、スチレン１．８部および１，３－ブタジエン３１．９部を４０分間かけて連続的に添加し、その後、１，３－ブタジエン２２．４部を３０分間かけて連続的に添加したこと以外は、製造例１と同様の方法にてスチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ５）を得た。得られたスチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ５）について、製造例１と同様に測定した結果を、表１に示す。

〔製造例６〕
（スチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ６）の製造）
　製造例１のスチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ１）の製造において、スチレン、１，３－ブタジエンおよびテトラメチルエチレンジアミンの使用量および使用タイミング、変性剤の種類および使用量、ならびに、重合温度を次のように変更し、スチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ６）を得た。すなわち、重合開始前に、スチレン１５．０部、１，３－ブタジエン３３．０部、およびテトラメチルエチレンジアミン０．０１３部を仕込んだ後、５０℃で重合を開始し、１０分経過後に、スチレン３．０部および１，３－ブタジエン２７．０部を５０分間かけて連続的に添加し、その後、１，３－ブタジエン２２．０部を４０分間かけて連続的に添加し、Ｎ－フェニルピロリドン０．０８３部の代わりにＮ－メチルピロリドン０．０５１部を使用したこと以外は製造例１と同様の方法にて、スチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ６）を得た。得られたスチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ６）について、製造例１と同様に測定した結果を、表１に示す。

〔製造例７〕
（スチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ７）の製造）
　製造例１のスチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ１）の製造において、スチレン、１，３－ブタジエンおよびテトラメチルエチレンジアミンの使用量および使用タイミング、ならびに、重合温度を次のように変更し、スチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ７）を得た。すなわち、重合開始前に、スチレン１０．０部、１，３－ブタジエン３５．０部、およびテトラメチルエチレンジアミン０．０１２部を仕込んだ後、５０℃で重合を開始し、１０分経過後に、１，３－ブタジエン５５．０部を９５分間かけて連続的に添加し、その後、１，３－ブタジエンの追加添加をせずに、さらに２０分間撹拌したことこと以外は製造例１と同様の方法にてスチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ７）を得た。得られたスチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ７）について、製造例１と同様に測定した結果を、表１に示す。

〔製造例８〕
（スチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ８）の製造）
　製造例１のスチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ１）の製造において、スチレン、１，３－ブタジエンおよびテトラメチルエチレンジアミンの使用量および使用タイミング、ならびに、重合温度を次のように変更し、スチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ８）を得た。すなわち、重合開始前に、スチレン５．０部、１，３－ブタジエン４０．０部、およびテトラメチルエチレンジアミン０．０１０部を仕込んだ後、５０℃で重合を開始してから、１０分経過後に、１，３－ブタジエン５５．０部を８０分間かけて連続的に添加し、その後、１，３－ブタジエンの追加添加をせずに、さらに２０分間撹拌したこと以外は製造例１と同様の方法にて、スチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ８）を得た。得られたスチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ８）について、製造例１と同様に測定した結果を、表１に示す。

〔製造例９〕
（スチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ９）の製造）
　製造例１のスチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ１）の製造において、スチレン、１，３－ブタジエンおよびテトラメチルエチレンジアミンの使用量および使用タイミング、ならびに、重合温度を次のように変更し、スチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ９）を得た。すなわち、重合開始前に、スチレン１４．６部、１，３－ブタジエン３７．４部、およびテトラメチルエチレンジアミン０．０８２部を仕込んだ後、４０℃で重合を開始してから、１０分経過後に、スチレン６．４部、１，３－ブタジエン４１．６部を３０分間かけて連続的に添加し、その後、１，３－ブタジエンの追加添加をせずに、３０分間撹拌したこと、および、重合反応中の最高温度が６０℃であったこと以外は製造例１と同様の方法にてスチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ９）を得た。得られたスチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ９）について、製造例１と同様に測定した結果を、表１に示す。

〔製造例１０〕
（スチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ１０）の製造）
　製造例１のスチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ１）の製造において、スチレン、１，３－ブタジエンおよびテトラメチルエチレンジアミンの使用量および使用タイミング、ならびに、カップリング条件を次のように変更し、スチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ１０）を得た。すなわち、重合開始前に、スチレン１９．２部、１，３－ブタジエン２８．８部、およびテトラメチルエチレンジアミン０．０２１部を仕込んだ後、重合を開始してから１０分経過後に、スチレン５．８部、１，３－ブタジエン２４．２部を５０分間かけて連続的に添加し、その後、１，３－ブタジエン２２．０部を３０分間かけて連続的に添加し、さらに１０分間撹拌したこと、四塩化スズ０．０１６部の代わりに四塩化ケイ素０．０１１部を使用したこと、および、Ｎ－フェニルピロリドンは添加しなかったこと以外は製造例１と同様の方法にてスチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ１０）を得た。得られたスチレンブタジエン共重合体（ＳＢＲ１０）について、製造例１と同様に測定した結果を、表１に示す。

〔実施例１〕
　容量２５０ｍｌのバンバリーミキサー中で、天然ゴム６０部、製造例１で得られたＳＢＲ１　２０部、およびブタジエンゴム（日本ゼオン社製、商品名「Ｎｉｐｏｌ　ＢＲ１２２０」）２０部を３０秒素練りした。次いでカーボンブラック（東海カーボン社製、商品名「シーストＳＯ」、ＢＥＴ法により測定される窒素吸着比表面積：４２ｍ^２／ｇ、よう素吸着量：４４ｍｇ／ｇ、Ａ法により測定されるＤＢＰ吸収量：１１５ｃｍ^３／１００ｇ）５０部、酸化亜鉛（堺化学工業株式会社製、商品名「酸化亜鉛２種」）３部、ステアリン酸（日油株式会社製、商品名「ビーズステアリン酸つばき」）４部、老化防止剤６ＰＰＤ（大内新興社製、商品名「ノクラック６Ｃ」）４部、パラフィンワックス（日本精蝋株式会社製　商品名「パラフィンワックス１３５」）２部およびｐ－ｔ－ブチルフェノールアセチレン樹脂（ＢＡＳＦ社製、商品名「コレシン」）２部を添加し、さらに３．０分間混練し、ミキサーから混練物を排出させた。混練終了時の混練物の温度は１５０℃であった。次いで、５０℃のオープンロールで、得られた混練物に、硫黄（鶴見化学工業株式会社製、商品名「金華印微粉硫黄３２５メッシュ」）１．０部、および架橋促進剤：Ｎ－（ｔ－ブチル）－２－ベンゾチアゾリルスルファンアミド（ランクセス社製、商品名「ブルカシットＮＺ／ＥＧ－Ｃ」）１．５部を加えて混錬した後、シート状のゴム組成物を取り出した。得られたゴム組成物を、１６０℃で２５分間プレス架橋し、ゴム架橋物の試験片を作製して、この試験片について、低発熱性、補強性および耐引裂性の評価を行なった。結果を表２に示す。

〔実施例２～８〕
　製造例１で得られたＳＢＲ１　２０部の代わりに、製造例２～８で得られたＳＢＲ２～８　２０部をそれぞれ使用した以外は、実施例１と同様にして、ゴム組成物を得て、ゴム架橋物の試験片を作製し、評価を行った。結果を表２に示す。

〔実施例９〕
　ポリブタジエンの使用量を２０部から３０部に変更し、かつ、製造例１で得られたＳＢＲ１　２０部の代わりに製造例８で得られたＳＳＢＲ８　１０部を使用した以外は、実施例１と同様にして、ゴム組成物を得て、ゴム架橋物の試験片を作製し、評価を行った。結果を表２に示す。

〔実施例１０〕
　製造例１で得られたＳＢＲ１　２０部の代わりに製造例８で得られたＳＢＲ８　４０部を使用し、ポリブタジエン２０部を使用しなかった以外は、実施例１と同様にして、ゴム組成物を得て、ゴム架橋物の試験片を作製し、評価を行った。結果を表２に示す。

〔実施例１１〕
　製造例１で得られたＳＢＲ１　２０部の代わりに製造例８で得られたＳＢＲ８　２０部を使用し、ｐ－ｔ－ブチルフェノールアセチレン樹脂２部を使用しなかった以外は、実施例１と同様にして、ゴム組成物を得て、ゴム架橋物の試験片を作製し、評価を行った。結果を表２に示す。

〔比較例１〕
　天然ゴムの使用量を６０部から８０部に変更し、かつ、製造例１で得られたＳＢＲ１　２０部を使用しなかった以外は、実施例１と同様にして、ゴム組成物を得て、ゴム架橋物の試験片を作製し、評価を行った。結果を表２に示す。

〔比較例２、３〕
　製造例１で得られたＳＢＲ１　２０部の代わりに、製造例９、１０で得られたＳＢＲ９、ＳＢＲ１０　２０部をそれぞれ使用した以外は、実施例１と同様にして、ゴム組成物を得て、ゴム架橋物の試験片を作製し、評価を行った。結果を表２に示す。

　表１、表２に示すように、カーボンと相互作用可能な官能基を備え、芳香族ビニル単量体単位の含有割合が０．５～２５重量％であり、共役ジエン単量体単位中のビニル結合含有量が０～５０重量％である溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体と、カーボンとを含有するサイドウォール用ゴム組成物は、優れた低発熱性を備え、補強性および耐引裂性をバランスよく備えるゴム架橋物を与えることができるものであった（実施例１～１１）。

　一方、溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体を用いない場合や（比較例１）、共役ジエン単量体単位中のビニル結合含有量が大きすぎる溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体を用いる場合や（比較例２）、カーボンと相互作用可能な官能基を備えない溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体を用いる場合には（比較例３）、得られるゴム架橋物は、低発熱性に劣るものであった。

Claims

　溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体と、カーボンとを含有するサイドウォール用ゴム組成物であって、
　前記溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体が、カーボンと相互作用可能な官能基を備え、
　前記溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体を構成する全単量体単位中における、芳香族ビニル単量体単位の含有割合が、０．５～２５重量％であり、
　前記溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体における共役ジエン単量体単位中のビニル結合含有量が、０～５０重量％であるサイドウォール用ゴム組成物。
　前記溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体のガラス転移温度（Ｔｇ）が－５０℃以下である請求項１に記載のサイドウォール用ゴム組成物。
　前記カーボンのＢＥＴ法により測定される窒素吸着比表面積が、８５ｍ^２／ｇ以下であり、よう素吸着量が、９０ｍｇ／ｇ以下であり、ジブチルフタレート吸収量が、１４０ｃｍ^３／１００ｇ以下である請求項１または２に記載のサイドウォール用ゴム組成物。
　前記溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体以外のゴム成分をさらに含有し、
　前記溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体の含有量が、全ゴム成分１００重量％中、１０～８０重量％である請求項１～３のいずれかに記載のサイドウォール用ゴム組成物。
　天然ゴムをさらに含有し、
　前記天然ゴムの含有量が、全ゴム成分１００重量％中、１０～８０重量％である請求項１～４のいずれかに記載のサイドウォール用ゴム組成物。
　ポリブタジエンゴムをさらに含有し、
　前記ポリブタジエンゴムの含有量が、全ゴム成分１００重量％中、１０～８０重量％である請求項１～５のいずれかに記載のサイドウォール用ゴム組成物。
　樹脂をさらに含有する請求項１～６のいずれかに記載のサイドウォール用ゴム組成物。
　前記溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体を含むゴム成分１００重量部に対する、前記樹脂の含有量が、０．１～５重量部である請求項７に記載のサイドウォール用ゴム組成物。
　前記溶液重合芳香族ビニル－共役ジエン共重合体を含むゴム成分１００重量部に対する、前記カーボンの含有量が、１０～２００重量部である請求項１～８のいずれかに記載のサイドウォール用ゴム組成物。
　前記カーボンと相互作用可能な官能基が、窒素原子含有官能基、スズ原子含有官能基および酸素原子含有官能基から選択される少なくとも一種である請求項１～９のいずれかに記載のサイドウォール用ゴム組成物。
　架橋剤をさらに含有する請求項１～１０のいずれかに記載のサイドウォール用ゴム組成物。
　請求項１～１１のいずれかに記載のサイドウォール用ゴム組成物を架橋してなるゴム架橋物。
　請求項１２に記載のゴム架橋物を含んでなるサイドウォール。