WO2022209239A1 - 封止構造体の製造方法およびエポキシ樹脂組成物 - Google Patents

封止構造体の製造方法およびエポキシ樹脂組成物 Download PDF

Info

Publication number
WO2022209239A1
WO2022209239A1 PCT/JP2022/003322 JP2022003322W WO2022209239A1 WO 2022209239 A1 WO2022209239 A1 WO 2022209239A1 JP 2022003322 W JP2022003322 W JP 2022003322W WO 2022209239 A1 WO2022209239 A1 WO 2022209239A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
resin composition
epoxy resin
tablet
group
mass
Prior art date
Application number
PCT/JP2022/003322
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
誠 松尾
秀俊 関
Original Assignee
住友ベークライト株式会社
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by 住友ベークライト株式会社 filed Critical 住友ベークライト株式会社
Priority to KR1020237036958A priority Critical patent/KR20230162969A/ko
Priority to EP22723534.8A priority patent/EP4088900A4/en
Priority to US18/283,650 priority patent/US20240182705A1/en
Publication of WO2022209239A1 publication Critical patent/WO2022209239A1/ja

Links

Images

Classifications

    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L63/00—Compositions of epoxy resins; Compositions of derivatives of epoxy resins
    • C08L63/04—Epoxynovolacs
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29B—PREPARATION OR PRETREATMENT OF THE MATERIAL TO BE SHAPED; MAKING GRANULES OR PREFORMS; RECOVERY OF PLASTICS OR OTHER CONSTITUENTS OF WASTE MATERIAL CONTAINING PLASTICS
    • B29B7/00—Mixing; Kneading
    • B29B7/30—Mixing; Kneading continuous, with mechanical mixing or kneading devices
    • B29B7/34—Mixing; Kneading continuous, with mechanical mixing or kneading devices with movable mixing or kneading devices
    • B29B7/38—Mixing; Kneading continuous, with mechanical mixing or kneading devices with movable mixing or kneading devices rotary
    • B29B7/40—Mixing; Kneading continuous, with mechanical mixing or kneading devices with movable mixing or kneading devices rotary with single shaft
    • B29B7/42—Mixing; Kneading continuous, with mechanical mixing or kneading devices with movable mixing or kneading devices rotary with single shaft with screw or helix
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29B—PREPARATION OR PRETREATMENT OF THE MATERIAL TO BE SHAPED; MAKING GRANULES OR PREFORMS; RECOVERY OF PLASTICS OR OTHER CONSTITUENTS OF WASTE MATERIAL CONTAINING PLASTICS
    • B29B7/00—Mixing; Kneading
    • B29B7/80—Component parts, details or accessories; Auxiliary operations
    • B29B7/82—Heating or cooling
    • B29B7/823—Temperature control
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29B—PREPARATION OR PRETREATMENT OF THE MATERIAL TO BE SHAPED; MAKING GRANULES OR PREFORMS; RECOVERY OF PLASTICS OR OTHER CONSTITUENTS OF WASTE MATERIAL CONTAINING PLASTICS
    • B29B7/00—Mixing; Kneading
    • B29B7/80—Component parts, details or accessories; Auxiliary operations
    • B29B7/82—Heating or cooling
    • B29B7/826—Apparatus therefor
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29B—PREPARATION OR PRETREATMENT OF THE MATERIAL TO BE SHAPED; MAKING GRANULES OR PREFORMS; RECOVERY OF PLASTICS OR OTHER CONSTITUENTS OF WASTE MATERIAL CONTAINING PLASTICS
    • B29B7/00—Mixing; Kneading
    • B29B7/80—Component parts, details or accessories; Auxiliary operations
    • B29B7/88—Adding charges, i.e. additives
    • B29B7/90—Fillers or reinforcements, e.g. fibres
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29B—PREPARATION OR PRETREATMENT OF THE MATERIAL TO BE SHAPED; MAKING GRANULES OR PREFORMS; RECOVERY OF PLASTICS OR OTHER CONSTITUENTS OF WASTE MATERIAL CONTAINING PLASTICS
    • B29B7/00—Mixing; Kneading
    • B29B7/80—Component parts, details or accessories; Auxiliary operations
    • B29B7/88—Adding charges, i.e. additives
    • B29B7/90—Fillers or reinforcements, e.g. fibres
    • B29B7/92—Wood chips or wood fibres
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29B—PREPARATION OR PRETREATMENT OF THE MATERIAL TO BE SHAPED; MAKING GRANULES OR PREFORMS; RECOVERY OF PLASTICS OR OTHER CONSTITUENTS OF WASTE MATERIAL CONTAINING PLASTICS
    • B29B9/00—Making granules
    • B29B9/02—Making granules by dividing preformed material
    • B29B9/06—Making granules by dividing preformed material in the form of filamentary material, e.g. combined with extrusion
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C45/00—Injection moulding, i.e. forcing the required volume of moulding material through a nozzle into a closed mould; Apparatus therefor
    • B29C45/02—Transfer moulding, i.e. transferring the required volume of moulding material by a plunger from a "shot" cavity into a mould cavity
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C45/00—Injection moulding, i.e. forcing the required volume of moulding material through a nozzle into a closed mould; Apparatus therefor
    • B29C45/14—Injection moulding, i.e. forcing the required volume of moulding material through a nozzle into a closed mould; Apparatus therefor incorporating preformed parts or layers, e.g. injection moulding around inserts or for coating articles
    • B29C45/14639—Injection moulding, i.e. forcing the required volume of moulding material through a nozzle into a closed mould; Apparatus therefor incorporating preformed parts or layers, e.g. injection moulding around inserts or for coating articles for obtaining an insulating effect, e.g. for electrical components
    • B29C45/14655—Injection moulding, i.e. forcing the required volume of moulding material through a nozzle into a closed mould; Apparatus therefor incorporating preformed parts or layers, e.g. injection moulding around inserts or for coating articles for obtaining an insulating effect, e.g. for electrical components connected to or mounted on a carrier, e.g. lead frame
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C45/00—Injection moulding, i.e. forcing the required volume of moulding material through a nozzle into a closed mould; Apparatus therefor
    • B29C45/14—Injection moulding, i.e. forcing the required volume of moulding material through a nozzle into a closed mould; Apparatus therefor incorporating preformed parts or layers, e.g. injection moulding around inserts or for coating articles
    • B29C45/14819—Injection moulding, i.e. forcing the required volume of moulding material through a nozzle into a closed mould; Apparatus therefor incorporating preformed parts or layers, e.g. injection moulding around inserts or for coating articles the inserts being completely encapsulated
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C48/00—Extrusion moulding, i.e. expressing the moulding material through a die or nozzle which imparts the desired form; Apparatus therefor
    • B29C48/001—Combinations of extrusion moulding with other shaping operations
    • B29C48/0022—Combinations of extrusion moulding with other shaping operations combined with cutting
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C48/00—Extrusion moulding, i.e. expressing the moulding material through a die or nozzle which imparts the desired form; Apparatus therefor
    • B29C48/022—Extrusion moulding, i.e. expressing the moulding material through a die or nozzle which imparts the desired form; Apparatus therefor characterised by the choice of material
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C48/00—Extrusion moulding, i.e. expressing the moulding material through a die or nozzle which imparts the desired form; Apparatus therefor
    • B29C48/03—Extrusion moulding, i.e. expressing the moulding material through a die or nozzle which imparts the desired form; Apparatus therefor characterised by the shape of the extruded material at extrusion
    • B29C48/05—Filamentary, e.g. strands
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C48/00—Extrusion moulding, i.e. expressing the moulding material through a die or nozzle which imparts the desired form; Apparatus therefor
    • B29C48/03—Extrusion moulding, i.e. expressing the moulding material through a die or nozzle which imparts the desired form; Apparatus therefor characterised by the shape of the extruded material at extrusion
    • B29C48/06—Rod-shaped
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08G—MACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G59/00—Polycondensates containing more than one epoxy group per molecule; Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups
    • C08G59/18—Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing
    • C08G59/40—Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing characterised by the curing agents used
    • C08G59/50—Amines
    • C08G59/5046—Amines heterocyclic
    • C08G59/5053—Amines heterocyclic containing only nitrogen as a heteroatom
    • C08G59/5073—Amines heterocyclic containing only nitrogen as a heteroatom having two nitrogen atoms in the ring
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08G—MACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G59/00—Polycondensates containing more than one epoxy group per molecule; Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups
    • C08G59/18—Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing
    • C08G59/40—Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing characterised by the curing agents used
    • C08G59/62—Alcohols or phenols
    • C08G59/621—Phenols
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08G—MACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G59/00—Polycondensates containing more than one epoxy group per molecule; Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups
    • C08G59/18—Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing
    • C08G59/68—Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing characterised by the catalysts used
    • C08G59/686—Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing characterised by the catalysts used containing nitrogen
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08G—MACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G59/00—Polycondensates containing more than one epoxy group per molecule; Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups
    • C08G59/18—Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing
    • C08G59/68—Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing characterised by the catalysts used
    • C08G59/687—Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing characterised by the catalysts used containing sulfur
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08G—MACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G59/00—Polycondensates containing more than one epoxy group per molecule; Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups
    • C08G59/18—Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing
    • C08G59/68—Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing characterised by the catalysts used
    • C08G59/688—Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing characterised by the catalysts used containing phosphorus
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L63/00—Compositions of epoxy resins; Compositions of derivatives of epoxy resins
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L91/00—Compositions of oils, fats or waxes; Compositions of derivatives thereof
    • C08L91/06—Waxes
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L21/00—Processes or apparatus adapted for the manufacture or treatment of semiconductor or solid state devices or of parts thereof
    • H01L21/02—Manufacture or treatment of semiconductor devices or of parts thereof
    • H01L21/04—Manufacture or treatment of semiconductor devices or of parts thereof the devices having potential barriers, e.g. a PN junction, depletion layer or carrier concentration layer
    • H01L21/50—Assembly of semiconductor devices using processes or apparatus not provided for in a single one of the subgroups H01L21/06 - H01L21/326, e.g. sealing of a cap to a base of a container
    • H01L21/56—Encapsulations, e.g. encapsulation layers, coatings
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L21/00—Processes or apparatus adapted for the manufacture or treatment of semiconductor or solid state devices or of parts thereof
    • H01L21/67—Apparatus specially adapted for handling semiconductor or electric solid state devices during manufacture or treatment thereof; Apparatus specially adapted for handling wafers during manufacture or treatment of semiconductor or electric solid state devices or components ; Apparatus not specifically provided for elsewhere
    • H01L21/67005—Apparatus not specifically provided for elsewhere
    • H01L21/67011—Apparatus for manufacture or treatment
    • H01L21/67126—Apparatus for sealing, encapsulating, glassing, decapsulating or the like
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29K—INDEXING SCHEME ASSOCIATED WITH SUBCLASSES B29B, B29C OR B29D, RELATING TO MOULDING MATERIALS OR TO MATERIALS FOR MOULDS, REINFORCEMENTS, FILLERS OR PREFORMED PARTS, e.g. INSERTS
    • B29K2063/00—Use of EP, i.e. epoxy resins or derivatives thereof, as moulding material
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29K—INDEXING SCHEME ASSOCIATED WITH SUBCLASSES B29B, B29C OR B29D, RELATING TO MOULDING MATERIALS OR TO MATERIALS FOR MOULDS, REINFORCEMENTS, FILLERS OR PREFORMED PARTS, e.g. INSERTS
    • B29K2105/00—Condition, form or state of moulded material or of the material to be shaped
    • B29K2105/0005—Condition, form or state of moulded material or of the material to be shaped containing compounding ingredients
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29K—INDEXING SCHEME ASSOCIATED WITH SUBCLASSES B29B, B29C OR B29D, RELATING TO MOULDING MATERIALS OR TO MATERIALS FOR MOULDS, REINFORCEMENTS, FILLERS OR PREFORMED PARTS, e.g. INSERTS
    • B29K2105/00—Condition, form or state of moulded material or of the material to be shaped
    • B29K2105/06—Condition, form or state of moulded material or of the material to be shaped containing reinforcements, fillers or inserts
    • B29K2105/16—Fillers
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29K—INDEXING SCHEME ASSOCIATED WITH SUBCLASSES B29B, B29C OR B29D, RELATING TO MOULDING MATERIALS OR TO MATERIALS FOR MOULDS, REINFORCEMENTS, FILLERS OR PREFORMED PARTS, e.g. INSERTS
    • B29K2995/00—Properties of moulding materials, reinforcements, fillers, preformed parts or moulds
    • B29K2995/0037—Other properties
    • B29K2995/0094—Geometrical properties
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29L—INDEXING SCHEME ASSOCIATED WITH SUBCLASS B29C, RELATING TO PARTICULAR ARTICLES
    • B29L2031/00—Other particular articles
    • B29L2031/34—Electrical apparatus, e.g. sparking plugs or parts thereof
    • B29L2031/3425—Printed circuits
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29L—INDEXING SCHEME ASSOCIATED WITH SUBCLASS B29C, RELATING TO PARTICULAR ARTICLES
    • B29L2031/00—Other particular articles
    • B29L2031/748—Machines or parts thereof not otherwise provided for
    • B29L2031/7498—Rotors
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L2203/00—Applications
    • C08L2203/30—Applications used for thermoforming

Definitions

  • the present invention relates to a method for manufacturing a sealing structure and an epoxy resin composition for use in the method. More particularly, the present invention relates to a method for producing a sealed structure by transfer molding using a tablet-like epoxy resin composition.
  • thermosetting resin In order to protect electronic components represented by semiconductor elements and structures such as rotors from the external environment, a method of sealing with thermosetting resin is widely adopted.
  • the transfer molding method using an epoxy resin as a sealing resin is excellent in economic efficiency and productivity, and is suitable for mass production, so it has become the mainstream of resin sealing.
  • Patent Document 1 As a molding method for transfer molding, a conventional method has been introduced in which a resin composition for encapsulation is preformed into a tablet, and a large number of optical semiconductor devices are molded in a single molding using a large tablet.
  • the present invention has been made in view of such circumstances, and uses a large-sized sealing resin tablet to efficiently seal the object to be sealed, thereby reducing the occurrence of voids in the sealing material. It is an object of the present invention to provide a method of manufacturing a stop structure.
  • the present inventor found that a large-sized sealed structure can be manufactured with excellent manufacturing efficiency by performing a series of steps from manufacturing a large-sized sealing resin tablet to sealing an object to be sealed, and developed the present invention. Completed.
  • a step having dimensions of transferring the tablet to a transfer molding machine comprising a mold having a body to be encapsulated disposed therein; obtaining a sealed structure by sealing the object to be sealed in the mold with the epoxy resin composition by a transfer molding method using the transfer molding machine; including
  • the epoxy resin composition is epoxy resin; a curing agent; an inorganic filler; a curing accelerator; A wax with a melting point of 30° C. or higher and 90° C. or lower, A method of manufacturing an encapsulation structure is provided.
  • a tablet used in the method for manufacturing the sealing structure has a diameter of 40 mm or more and 100 mm or less and a length of 50 mm or more and 300 mm or less,
  • the tablet is epoxy resin; a curing agent; an inorganic filler; a curing accelerator;
  • An epoxy resin composition containing a wax having a melting point of 30° C. or higher and 90° C. or lower, A tablet is provided.
  • a method for manufacturing a large-sized sealing structure with excellent manufacturing efficiency and a sealing resin tablet that can be used in the method are provided.
  • the manufacturing method of the sealing structure of the present embodiment includes steps 1 to 5 below.
  • Step 1 Granules or powder made of an epoxy resin composition are supplied to an extruder equipped with a screw and a die provided at the tip of the screw, and the granules or powder are heated and melted.
  • Step 2 The melted epoxy resin composition obtained in Step 1 is extruded from a die having a predetermined opening shape by rotating a screw.
  • Step 3 The epoxy resin composition extruded in step 2 is cut into a predetermined length to obtain tablets made of this epoxy resin composition.
  • Step 4 Transfer the tablet obtained in Step 3 to a transfer molding machine with a cavity in which the object to be encapsulated is placed.
  • Step 5 A sealed structure is obtained by sealing the body to be sealed in the cavity with this epoxy resin composition by a transfer molding method using a transfer molding machine. Each step will be described below.
  • FIG. 1 shows a longitudinal sectional view of an extruder in one example of an embodiment of the present invention. That is, it has a hopper 2 into which a granular or powdery epoxy resin composition 1 is charged, and a temperature-controlled die 5 which is attached to the tip of the extruder and has an opening having the same shape as the prescribed tablet cross section. . Further, the extruder is equipped with a heater 41 for heating the raw material powder via a cylinder 43, and the granular or powdery epoxy resin composition 1 is placed in the cylinder 43 and the cylinder 43a on the input side. and a screw 42 for kneading while extruding the epoxy resin composition 1 melted by heating. A temperature controller 51 for controlling the temperature of the die 5 is connected to the extruder.
  • a granular or powdery epoxy resin composition 1 is charged from a hopper 2 into a cylinder 43 in an extruder, heated by a heater 41, and kneaded by rotation of a screw 42 provided in the cylinder 43 into a molten state. plasticized.
  • This plasticized epoxy resin composition 1 is continuously extruded through the opening of the die 5 to form an extruded material 6 .
  • the extruded material 6 is cut into a predetermined tablet length by a cutter (not shown) to obtain a tablet-like epoxy resin composition.
  • the opening shape of the die 5 attached to the tip of the extruder is the same opening shape as the cross-sectional shape of the tablet-like epoxy resin composition.
  • the dimension of the opening shape is, for example, a diameter of 40 mm or more and 100 mm or less, preferably 50 mm or more and 90 mm or less.
  • the shape of the opening, including its dimensions, is appropriately selected according to the intended tablet shape.
  • the extruded material 6 extruded from the extruder is cut to a desired length with a cutter.
  • This length is, for example, in the range of 50 mm or more and 300 mm or less, preferably 100 mm or more and 200 mm or less.
  • a tablet-like epoxy resin composition having dimensions within the above range is preferred because it has excellent meltability in subsequent transfer molding.
  • the cross-sectional shape of the extruded epoxy resin composition is the same as the cross-sectional shape of the predetermined tablet, although it varies depending on the composition of the epoxy resin, by extrude the epoxy resin composition at an appropriate temperature. It can be extruded as is, i.e. similar to the shape of the die opening.
  • a tablet-like epoxy resin composition with little or no voids can be produced.
  • Such a tablet-like epoxy resin composition can be realized by further optimizing the heating temperature, adjusting the shape of the opening of the die, adjusting the height of the tablet, and the like.
  • the molding material temperature is appropriately selected according to the shape, size, and composition of the desired tablet, and specifically, it can be performed by adjusting the operating conditions of the extruder.
  • the screw rotation speed is preferably 15 to 35 rpm, more preferably 20 to 30 rpm.
  • the conditions for extruding the molten epoxy resin composition are preferably a temperature of 80 to 100° C. and a pressure of 10 to 30 bar.
  • the temperature of the die is preferably 80 to 100°C, more preferably 85 to 90°C, by the temperature controller 51.
  • the temperature settings of the die should be adjusted so that the diameter of the extruded tablet meets the tolerance and the tablet has a smooth appearance.
  • the tablet-like epoxy resin composition obtained in step 3 is transferred to a transfer molding machine (not shown) (step 4).
  • Steps 3 and 4 are carried out in situ, that is, the tablet-like epoxy resin composition obtained in Step 3 is directly transferred to a transfer molding machine without being taken out.
  • the ensuing sealing step is carried out by the following steps. First, as shown in FIG. 2, for example, a circuit board 12 on which an electronic component 11 is mounted is prepared as an object to be sealed. Next, as shown in FIG. 2, the mold 30 is opened and the circuit board 12 is set in the mold. Next, as shown in FIG. 2, the tablet is put into the pot 40 and the mold 30 is clamped. Next, the melted epoxy resin composition Ju contained in the pot 40 is supplied by the plunger 70 through the gate 50 into the cavity 33 to fill the cavity 33, thereby directly holding the resin material Ju filled in the cavity 33. pressure. After the resin material Ju with which the circuit board 12 is sealed is solidified into a sealing resin, the molding die 30 is opened and the electronic control device 10 with the circuit board 12 sealed is taken out.
  • the above process of sealing the object to be sealed is performed at a temperature of 120° C. or higher and 200° C. or lower and a pressure of 3 MPa or higher and 15 MPa or lower, for example.
  • the above process is carried out at a temperature of 140° C.-180° C. and a pressure of 5-12 MPa. This makes it possible to obtain a highly reliable sealing structure free of voids.
  • the extruder and the transfer molding machine are connected, and the tablet-like epoxy resin composition extruded from the die 5 of the extruder is directly transferred to the pot 40 of the trans-molding machine. .
  • the steps 1 to 5 are performed in a series of steps.
  • the object to be sealed in the sealing structure is not limited to a circuit board on which electronic components are mounted, but for example, a rotor core to which a magnet is fixed (see International Publication WO2012/029278, etc.), a coil, etc. are insulated.
  • a stator core see Japanese Patent Laid-Open No. 2020-094092, etc.
  • an in-vehicle electronic control unit see International Publication WO2016/139985, etc.
  • the permanent magnets are fixed to the rotor core by inserting the permanent magnets into the holes provided in the rotor core and filling the spaces between the holes and the permanent magnets with a sealing resin composition.
  • the method for producing a sealed structure of the present invention can be applied.
  • the sealing structure manufacturing method of the present invention the effect of the present invention becomes excellent, and it becomes possible to increase the size of the rotor core and to produce a plurality of rotor cores at the same time.
  • the stator core has a plurality of teeth, and coils are wound around the plurality of teeth. At this time, the coil needs to be insulated from the stator core, and can be insulated by interposing a sealing resin composition.
  • the method for producing a sealed structure of the present invention can be applied. By applying the sealing structure manufacturing method of the present invention, the effect of the present invention becomes excellent, and it becomes possible to increase the size of the stator core and to produce a plurality of stator cores at the same time.
  • the encapsulating resin composition of this embodiment contains an epoxy resin, a curing agent, an inorganic filler, a curing accelerator, and a wax having a melting point of 30°C or higher and 90°C or lower. Each component will be described below.
  • epoxy resin examples include novolac-type phenolic resins such as phenol novolac resin, cresol novolac resin, and bisphenol A novolak resin; phenolic resins such as resol-type phenolic resin; type epoxy resins, novolac type epoxy resins such as cresol novolac type epoxy resins, bisphenol type epoxy resins such as bisphenol A type epoxy resins and bisphenol F type epoxy resins, N,N-diglycidylaniline, N,N-diglycidyltoluidine, Diaminodiphenylmethane-type glycidylamine, aromatic glycidylamine-type epoxy resins such as aminophenol-type glycidylamine, hydroquinone-type epoxy resins, biphenyl-type epoxy resins, stilbene-type epoxy resins, triphenolmethane-type epoxy resins, triphenolpropane-type epoxy resins , alkyl-modified
  • the content of the epoxy resin is preferably 5% by mass or more and 40% by mass or less, more preferably 10% by mass or more and 20% by mass or less, relative to the entire encapsulating resin composition.
  • the encapsulating resin composition of the present embodiment contains a curing agent for three-dimensional cross-linking of the epoxy resin.
  • a phenolic resin curing agent is preferably used.
  • Phenolic resin-based curing agents include, for example, novolac type resins such as phenol novolak resin, cresol novolak resin and naphthol novolak resin; polyfunctional phenol resins such as triphenolmethane type phenol resin; terpene-modified phenol resin, dicyclopentadiene-modified Modified phenol resins such as phenol resins; phenol aralkyl resins having a phenylene skeleton and/or biphenylene skeleton; aralkyl resins such as naphthol aralkyl resins having a phenylene and/or biphenylene skeleton; bisphenol compounds such as bisphenol A and bisphenol F; be done.
  • Such a phenolic resin-based curing agent provides a good balance among flame resistance, moisture resistance, electrical properties, curability, storage stability, and the like.
  • the hydroxyl group equivalent of the phenol resin-based curing agent can be 90 g/eq or more and 250 g/eq or less.
  • curing agents examples include polyaddition-type curing agents, catalyst-type curing agents, condensation-type curing agents, and the like.
  • polyaddition type curing agents include aliphatic polyamines such as diethylenetriamine (DETA), triethylenetetramine (TETA), metaxylenediamine (MXDA), diaminodiphenylmethane (DDM), m-phenylenediamine (MPDA), diamino
  • aromatic polyamines such as diphenylsulfone (DDS), polyamine compounds including dicyandiamide (DICY), organic acid dihydrazide, etc.
  • alicyclic acid anhydrides such as hexahydrophthalic anhydride (HHPA) and methyltetrahydrophthalic anhydride (MTHPA) acid anhydrides, including aromatic acid anhydrides such as polyphenols, trimellitic anhydride (TMA), pyromellitic anhydride (PMDA), and benzophenonetetracarboxylic acid (BTDA); polyphenol compounds such as novolac-type phenolic resins and phenolic polymers polymercaptan compounds
  • Catalytic curing agents include, for example, benzyldimethylamine (BDMA), tertiary amine compounds such as 2,4,6-trisdimethylaminomethylphenol (DMP-30); 2-methylimidazole, 2-ethyl-4 - imidazole compounds such as methylimidazole (EMI24); and Lewis acids such as BF3 complexes.
  • BDMA benzyldimethylamine
  • DMP-30 2,4,6-trisdimethylaminomethylphenol
  • 2-methylimidazole, 2-ethyl-4 - imidazole compounds such as methylimidazole (EMI24)
  • Lewis acids such as BF3 complexes.
  • condensation-type curing agents include urea resins such as resole resins and methylol group-containing urea resins; and melamine resins such as methylol group-containing melamine resins.
  • the lower limit of the content of the phenolic resin-based curing agent is preferably 20% by mass or more, and 30% by mass or more, relative to the total curing agent. is more preferable, and 50% by mass or more is particularly preferable. When the blending ratio is within the above range, it is possible to develop good fluidity while maintaining flame resistance.
  • the upper limit of the content of the phenol resin curing agent is not particularly limited, but it is preferably 100% by mass or less with respect to the total curing agent.
  • the lower limit of the total content of the curing agent in the encapsulating resin composition according to the present invention is not particularly limited, it is 0.8% by mass with respect to the entire encapsulating resin composition. It is preferably 1.5% by mass or more, more preferably 1.5% by mass or more. Favorable curability can be obtained as the lower limit of the mixing ratio is within the above range. Also, the upper limit of the total content of the curing agent in the encapsulating resin composition is not particularly limited, but it should be 12% by mass or less with respect to the entire encapsulating resin composition. is preferred, and 10% by mass or less is more preferred.
  • the phenolic resin as a curing agent and the epoxy resin are equivalent ratios (EP)/( OH) is preferably 0.8 or more and 1.3 or less.
  • the equivalent ratio is within the above range, sufficient curing properties can be obtained when molding the resulting encapsulating resin composition.
  • the equivalent ratio may be appropriately adjusted.
  • inorganic fillers used in the sealing resin composition of the present embodiment include fused silica such as fused crushed silica and fused spherical silica, crystalline silica, alumina, kaolin, talc, clay, mica, rock wool, wax, Lastonite, glass powder, glass flakes, glass beads, glass fiber, silicon carbide, silicon nitride, aluminum nitride, carbon black, graphite, titanium dioxide, calcium carbonate, calcium sulfate, barium carbonate, magnesium carbonate, magnesium sulfate, barium sulfate, Examples include pulverized powder obtained by pulverizing cured products of cellulose, aramid, wood, phenolic resin molding materials, and epoxy resin molding materials.
  • fused silica such as fused crushed silica and fused spherical silica, crystalline silica, alumina, kaolin, talc, clay, mica, rock wool, wax, Lastonite, glass powder, glass flakes, glass beads
  • silica such as fused crushed silica, fused spherical silica, and crystalline silica is preferable, and fused spherical silica is more preferable.
  • calcium carbonate and wollastonite are preferable in terms of cost.
  • One kind of inorganic filler may be used, or two or more kinds thereof may be used in combination.
  • the average particle size D50 of the inorganic filler is preferably 0.01 ⁇ m or more and 75 ⁇ m or less, more preferably 0.05 ⁇ m or more and 50 ⁇ m or less.
  • the average particle size D50 was the volume-converted average particle size measured by a RODOS SR type laser diffraction measuring device (SYMPATEC HEROS & RODOS).
  • the inorganic filler can contain spherical silica having two or more different average particle diameters D50 . This can improve fluidity and fillability during transfer molding.
  • the content of the inorganic filler is preferably 50% by mass or more, more preferably 60% by mass or more, still more preferably 65% by mass or more, particularly preferably 65% by mass or more, based on the entire encapsulating resin composition. is 75% by mass or more.
  • the amount of the inorganic filler is preferably 93% by mass or less, more preferably 91% by mass or less, and still more preferably 90% by mass or less with respect to the entire encapsulating resin composition.
  • the upper limit is within the above range, the obtained encapsulating resin composition has good fluidity and good moldability. Therefore, the production stability of the sealing structure is enhanced, and a structure having an excellent balance between yield and durability can be obtained.
  • the content of silica is preferably 40% by mass or more with respect to the entire encapsulating resin composition. , more preferably 60% by mass or more.
  • the lower limit is within the above range, the fluidity of the encapsulating resin composition during transfer molding and the coefficient of thermal expansion are well balanced.
  • an inorganic filler when used in combination with a metal hydroxide such as aluminum hydroxide or magnesium hydroxide as described later, or an inorganic flame retardant such as zinc borate, zinc molybdate, or antimony trioxide, the total amount of these inorganic flame retardants and the inorganic filler is preferably within the range of the content of the inorganic filler.
  • imidazoles are preferably used. Imidazoles are, for example, imidazole, 2-methylimidazole, 2-undecylimidazole, 2-heptadecylimidazole, 1,2-dimethylimidazole, 2-ethyl-4-methylimidazole, 2-phenylimidazole, 2-phenyl-4 -methylimidazole, 1-benzyl-2-phenylimidazole, 1-benzyl-2-methylimidazole, 1-cyanoethyl-2-methylimidazole, 1-cyanoethyl-2-ethyl-4-methylimidazole, 1-cyanoethyl-2- imidazole compounds such as undecylimidazole, 1-cyanoethyl-2-phenylimidazole, 2-phenyl-4,5-dihydroxydimethylimidazole, and 2-phenyl-4-methyl-5-
  • the content of the imidazoles is preferably 0.01% by mass or more, more preferably 0.03% by mass or more, relative to the entire encapsulating resin composition. More preferably, it is particularly preferably 0.05% by mass or more.
  • the content of imidazoles is preferably 2.0% by mass or less, more preferably 1.0% by mass or less, and 0.5% by mass with respect to the entire encapsulating resin composition. The following are particularly preferred.
  • curing accelerators include phosphorus atom-containing compounds such as organic phosphines, tetrasubstituted phosphonium compounds, phosphobetaine compounds, adducts of phosphine compounds and quinone compounds, and adducts of phosphonium compounds and silane compounds; It may further contain one or more selected from amine curing accelerators other than imidazoles such as 1,8-diazabicyclo(5,4,0)undecene.
  • Organic phosphines that can be used in the encapsulating resin composition include, for example, primary phosphines such as ethylphosphine and phenylphosphine; secondary phosphines such as dimethylphosphine and diphenylphosphine; Tertiary phosphines such as phosphine are included.
  • Examples of tetra-substituted phosphonium compounds that can be used in the encapsulating resin composition include compounds represented by the following general formula (4).
  • P represents a phosphorus atom.
  • R 4 , R 5 , R 6 and R 7 represent an aromatic group or an alkyl group.
  • A represents an anion of an aromatic organic acid having at least one functional group selected from a hydroxyl group, a carboxyl group and a thiol group on an aromatic ring.
  • AH represents an aromatic organic acid having at least one functional group selected from a hydroxyl group, a carboxyl group and a thiol group on an aromatic ring.
  • x and y are numbers from 1 to 3
  • z is a number from 0 to 3
  • x y.
  • the compound represented by general formula (4) is obtained, for example, as follows, but is not limited thereto.
  • a tetra-substituted phosphonium halide, an aromatic organic acid and a base are mixed in an organic solvent and uniformly mixed to generate an aromatic organic acid anion in the solution system.
  • Water is then added to precipitate the compound represented by general formula (4).
  • R 4 , R 5 , R 6 and R 7 bonded to the phosphorus atom are phenyl groups
  • AH is a compound having a hydroxyl group in an aromatic ring, that is, a phenol.
  • A is preferably the anion of the phenol.
  • phenols examples include monocyclic phenols such as phenol, cresol, resorcin and catechol; condensed polycyclic phenols such as naphthol, dihydroxynaphthalene and anthraquinol; bisphenols such as bisphenol A, bisphenol F and bisphenol S; Examples include polycyclic phenols such as phenylphenol and biphenol.
  • Examples of phosphobetaine compounds used as curing accelerators include compounds represented by the following general formula (5).
  • R 8 represents an alkyl group having 1 to 3 carbon atoms
  • R 9 represents a hydroxyl group.
  • f is a number from 0 to 5
  • g is a number from 0 to 3.
  • the compound represented by general formula (5) is obtained, for example, as follows. First, the triaromatic-substituted phosphine, which is the third phosphine, is brought into contact with a diazonium salt to substitute the diazonium group of the triaromatic-substituted phosphine with the diazonium salt. However, it is not limited to this.
  • Examples of adducts of phosphine compounds and quinone compounds used as curing accelerators include compounds represented by the following general formula (6).
  • P represents a phosphorus atom.
  • R 10 , R 11 and R 12 each represent an alkyl group having 1 to 12 carbon atoms or an aryl group having 6 to 12 carbon atoms and may be the same or different.
  • R 13 , R 14 and R 15 each represent a hydrogen atom or a hydrocarbon group having 1 to 12 carbon atoms and may be the same or different, and R 14 and R 15 combine to form a cyclic structure.
  • the phosphine compound used for the adduct of the phosphine compound and the quinone compound includes, for example, triphenylphosphine, tris(alkylphenyl)phosphine, tris(alkoxyphenyl)phosphine, trinaphthylphosphine, tris(benzyl)phosphine and the like.
  • Substituents or those in which a substituent such as an alkyl group or an alkoxyl group is present are preferred, and examples of substituents such as an alkyl group or an alkoxyl group include those having 1 to 6 carbon atoms.
  • Triphenylphosphine is preferred from the viewpoint of availability.
  • the quinone compound used for the adduct of the phosphine compound and the quinone compound includes benzoquinone and anthraquinones, among which p-benzoquinone is preferable from the viewpoint of storage stability.
  • the adduct can be obtained by contacting and mixing in a solvent in which both the organic tertiary phosphine and the benzoquinones can be dissolved.
  • a solvent in which both the organic tertiary phosphine and the benzoquinones can be dissolved.
  • ketones such as acetone and methyl ethyl ketone, which have low solubility in the adduct, are preferred. However, it is not limited to this.
  • Examples of adducts of phosphonium compounds and silane compounds used as curing accelerators include compounds represented by the following general formula (7).
  • P represents a phosphorus atom and Si represents a silicon atom.
  • R 16 , R 17 , R 18 and R 19 each represent an aromatic or heterocyclic organic group or an aliphatic group, and may be the same or different.
  • R20 is an organic group that bonds with groups Y2 and Y3 .
  • R 21 is an organic group that bonds with groups Y 4 and Y 5 .
  • Y2 and Y3 each represent a group formed by releasing protons from a proton - donating group , and the groups Y2 and Y3 in the same molecule combine with silicon atoms to form a chelate structure.
  • Y4 and Y5 represent a group formed by releasing protons from a proton - donating group, and the groups Y4 and Y5 in the same molecule bind to silicon atoms to form a chelate structure.
  • R 20 and R 21 may be the same or different, and Y 2 , Y 3 , Y 4 and Y 5 may be the same or different.
  • Z1 is an organic group having an aromatic or heterocyclic ring, or an aliphatic group.
  • R 16 , R 17 , R 18 and R 19 are, for example, phenyl group, methylphenyl group, methoxyphenyl group, hydroxyphenyl group, naphthyl group, hydroxynaphthyl group, benzyl group and methyl group. , ethyl group, n-butyl group, n-octyl group and cyclohexyl group. , an aromatic group having a substituent such as a hydroxyl group or an unsubstituted aromatic group is more preferable.
  • R20 is an organic group that bonds with Y2 and Y3 .
  • R 21 is an organic group that bonds with groups Y 4 and Y 5 .
  • Y2 and Y3 are groups formed by proton - releasing proton - donating groups , and the groups Y2 and Y3 in the same molecule bond with silicon atoms to form a chelate structure.
  • Y4 and Y5 are groups in which proton - donating groups release protons, and groups Y4 and Y5 in the same molecule bond with silicon atoms to form a chelate structure.
  • the groups R 20 and R 21 may be the same or different, and the groups Y 2 , Y 3 , Y 4 and Y 5 may be the same or different.
  • the proton donor releases two protons.
  • the proton donor is preferably an organic acid having at least two carboxyl groups or hydroxyl groups in the molecule, and furthermore, the adjacent carbon atoms constituting the aromatic ring have a carboxyl group or a hydroxyl group.
  • aromatic compounds having at least two hydroxyl groups on adjacent carbon atoms constituting the aromatic ring are more preferred, for example, catechol, pyrogallol, 1,2-dihydroxynaphthalene, 2,3- Dihydroxynaphthalene, 2,2'-biphenol, 1,1'-bi-2-naphthol, salicylic acid, 1-hydroxy-2-naphthoic acid, 3-hydroxy-2-naphthoic acid, chloranilic acid, tannic acid, 2-hydroxy Benzyl alcohol, 1,2-cyclohexanediol, 1,2-propanediol, glycerin and the like can be mentioned, and among these, catechol, 1,2-dihydroxynaphthalene and 2,3-dihydroxynaphthalene are more preferred.
  • Z 1 in general formula (7) represents an organic group or aliphatic group having an aromatic or heterocyclic ring, specific examples of which include a methyl group, an ethyl group, a propyl group, a butyl group, Aliphatic hydrocarbon groups such as hexyl group and octyl group; aromatic hydrocarbon groups such as phenyl group, benzyl group, naphthyl group and biphenyl group; glycidyloxy groups such as glycidyloxypropyl group, mercaptopropyl group and aminopropyl group; , a mercapto group, an alkyl group having an amino group, and a reactive substituent such as a vinyl group. , more preferred.
  • a silane compound such as phenyltrimethoxysilane and a proton donor such as 2,3-dihydroxynaphthalene are added to a flask containing methanol and dissolved.
  • a sodium methoxide-methanol solution is added dropwise with stirring.
  • crystals are precipitated. Precipitated crystals are filtered, washed with water and dried in a vacuum to obtain an adduct of a phosphonium compound and a silane compound.
  • the content of the curing accelerator is preferably 0.05% by mass or more, more preferably 0.08% by mass or more, and more preferably 0.10% by mass or more with respect to the entire encapsulating resin composition. It is particularly preferred to have By setting the content of the curing accelerator to the above lower limit or more, it is possible to effectively improve the curability of the encapsulating resin composition during transfer molding.
  • the content of the curing accelerator is preferably 2.0% by mass or less, more preferably 1.0% by mass or less, and 0.5% by mass with respect to the entire encapsulating resin composition. % or less is particularly preferred. By making the content of the curing accelerator equal to or less than the above upper limit value, it is possible to improve fluidity at the time of sealing and contribute to improvement in fillability.
  • the encapsulating resin composition according to the present embodiment contains wax having a melting point of 30°C to 90°C. By containing such a wax, the encapsulating resin composition has good meltability under the temperature applied in transfer molding, thereby improving the fluidity at the time of encapsulation and improving the filling property. can.
  • waxes include natural waxes such as carnauba wax, synthetic waxes such as montan acid ester wax and polyethylene oxide wax, and higher fatty acids such as zinc stearate and metal salts thereof.
  • the blending amount of wax is, for example, 0.05% by mass or more and 2.0% by mass or less with respect to the entire encapsulating resin composition.
  • the lower limit of the wax content is preferably 0.1% by mass or more, more preferably 0.2% by mass or more, relative to the entire encapsulating resin composition.
  • the upper limit of the wax content is preferably 1.5% by mass or less, more preferably 1.0% by mass or less, relative to the entire encapsulating resin composition.
  • the encapsulating resin composition according to the present invention may contain a coupling agent such as a silane coupling agent in order to improve adhesion between the epoxy resin and the inorganic filler.
  • Coupling agents include epoxysilanes, aminosilanes, ureidosilanes, mercaptosilanes, and the like.
  • epoxysilanes include ⁇ -glycidoxypropyltriethoxysilane, ⁇ -glycidoxypropyltrimethoxysilane, ⁇ -glycidoxypropylmethyldimethoxysilane, ⁇ -(3,4 epoxycyclohexyl)ethyltrimethoxysilane. etc.
  • aminosilanes include ⁇ -aminopropyltriethoxysilane, ⁇ -aminopropyltrimethoxysilane, N- ⁇ (aminoethyl) ⁇ -aminopropyltrimethoxysilane, N- ⁇ (aminoethyl) ⁇ -aminopropyl Methyldimethoxysilane, N-phenyl ⁇ -aminopropyltriethoxysilane, N-phenyl ⁇ -aminopropyltrimethoxysilane, N- ⁇ (aminoethyl) ⁇ -aminopropyltriethoxysilane, N-6-(aminohexyl)3 -aminopropyltrimethoxysilane, N-(3-(trimethoxysilylpropyl)-1,3-benzenedimethanane, etc.
  • Ureidosilanes include, for example, ⁇ -ureidopropyltriethoxysilane, hexa Methyldisilazane, etc. It may be used as a latent aminosilane coupling agent in which the primary amino site of aminosilane is reacted with a ketone or aldehyde to protect it.In addition, the aminosilane has a secondary amino group.
  • Mercaptosilanes include, for example, ⁇ -mercaptopropyltrimethoxysilane, 3-mercaptopropylmethyldimethoxysilane, bis(3-triethoxysilylpropyl) tetrasulfide, bis(3-triethoxysilylpropyl ) silane coupling agents that exhibit the same function as mercaptosilane coupling agents by thermal decomposition, such as disulfides, etc. These silane coupling agents are those that have undergone a hydrolysis reaction in advance and are blended. These silane coupling agents may be used alone or in combination of two or more.
  • Mercaptosilane is preferable from the viewpoint of continuous moldability, aminosilane is preferable from the viewpoint of fluidity, and epoxysilane is preferable from the viewpoint of adhesion.
  • the lower limit of the content of a coupling agent such as a silane coupling agent that can be used in the encapsulating resin composition according to the present invention is 0.01% by mass or more with respect to the entire encapsulating resin composition. is preferred, more preferably 0.05% by mass or more, and particularly preferably 0.1% by mass or more. If the lower limit of the content of the coupling agent such as the silane coupling agent is within the above range, the interface strength between the epoxy resin and the inorganic filler does not decrease, and good vibration resistance can be obtained. .
  • the upper limit of the content of the coupling agent such as the silane coupling agent is preferably 1% by mass or less, more preferably 0.8% by mass or less, and particularly preferably 0.8% by mass or less, relative to the entire encapsulating resin composition. is 0.6% by mass or less. If the upper limit of the content of the coupling agent such as the silane coupling agent is within the above range, the interface strength between the epoxy resin and the inorganic filler does not decrease, and good vibration resistance can be obtained. . Moreover, if the content of the coupling agent such as the silane coupling agent is within the above range, an increase in water absorption of the cured product of the encapsulating resin composition can be prevented.
  • the encapsulating resin composition of the present embodiment may further contain other additives such as a colorant, a flame retardant, and a release agent, if necessary.
  • each component in Table 1 The details of each component in Table 1 are as follows.
  • the formulation shown in Table 1 indicates the blending ratio (parts by mass) of each component with respect to the entire resin composition.
  • Epoxy resin (Epoxy resin) ⁇ Epoxy resin 1: ortho-cresol novolac type epoxy resin (manufactured by DIC, product name “EPICRON N-670”) ⁇ Epoxy resin 2: ortho-cresol novolac type epoxy resin (manufactured by DIC, product name “EPICRON N-685”) ⁇ Epoxy resin 3: tris (hydroxyphenyl) methane type epoxy resin (manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation, product name "jER 1032H60”)
  • Phenolic resin-based curing agent 1 Novolac type phenolic resin (manufactured by Sumitomo Bakelite Co., Ltd., product name “Sumilite Resin PR-51470”)
  • Phenolic resin-based curing agent 2 trisphenylmethane type phenol novolac resin (manufactured by Meiwa Kasei Co., Ltd., product name “MEH-7500”)
  • Inorganic filler ⁇ Inorganic filler 1: Fused spherical silica (manufactured by Denka Co., Ltd., product name “FB-950”) ⁇ Inorganic filler 2: Fused spherical silica (manufactured by Denka Co., Ltd., product name “FB-105”) ⁇ Inorganic filler 3: Fused fractured silica (manufactured by Fumitec Co., Ltd., product name “FMT-15C”) ⁇ Inorganic filler 4: glass fiber (manufactured by Nitto Boseki, product name “CS3E479”)
  • Curing accelerator 1 tetraphenylphosphonium 2,3-dihydroxynaphthalate
  • Curing accelerator 2 tetraphenylphosphonium 4,4-sulfonyldiphenolate
  • Curing accelerator 3 2-phenyl-4,5 - Dihydroxymethylimidazole (manufactured by Shikoku Kasei Co., Ltd.)
  • wax ⁇ Wax 1 Carnauba wax (manufactured by Toagosei Co., Ltd., product name “TOWAX-132", melting point: 83 ° C.)
  • Wax 2 Stearic acid (manufactured by NOF Corporation, product name “SR-Sakura”, melting point: 60 ° C.)
  • Wax 3 diethanolamine dimontan acid ester (manufactured by Ito Oil Co., Ltd., product name “ITOHWAX TP NC-133”, melting point: 78 ° C.)
  • Wax 4 Oxidized polyethylene wax (manufactured by Clariant Japan, product name “PED191”, melting point: 122 ° C.)
  • Wax 5 Partially saponified ester wax (manufactured by Clariant Japan, product name “LOCOWAX OP”, melting point: 100°C)
  • Silane coupling agent 1 N-phenyl-3-aminopropyltrimethoxysilane (manufactured by Dow Corning Toray Co., Ltd., product name “CF-4083”)
  • Silane coupling agent 2 ⁇ -glycidoxypropyltrimethoxysilane (manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd., product name “KBM-403”)
  • Carbon black Carbon black (manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation, product name “Carbon #5”)
  • Low stress agent 1 silicone rubber (manufactured by Dow Corning Toray Co., Ltd., product name “CF-2152”)
  • Low stress agent 2 silicone oil (manufactured by Dow Corning Toray Co., Ltd., product name “FZ-3730”)
  • tablette temperature The surface temperature of the tablet-shaped encapsulating resin composition extruded from the die was measured with a surface thermometer.
  • All of the tablet-shaped encapsulating resin compositions of Examples had excellent continuous extruder workability and excellent appearance.

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Mechanical Engineering (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Wood Science & Technology (AREA)
  • Oil, Petroleum & Natural Gas (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Condensed Matter Physics & Semiconductors (AREA)
  • General Physics & Mathematics (AREA)
  • Computer Hardware Design (AREA)
  • Microelectronics & Electronic Packaging (AREA)
  • Power Engineering (AREA)
  • Epoxy Resins (AREA)
  • Processing And Handling Of Plastics And Other Materials For Molding In General (AREA)
  • Injection Moulding Of Plastics Or The Like (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
  • Structures Or Materials For Encapsulating Or Coating Semiconductor Devices Or Solid State Devices (AREA)

Abstract

エポキシ樹脂組成物からなる顆粒または粉末（１）を、スクリュー（４２）と前記スクリュー（４２）の先端に設けられたダイス（５）とを備える押出機に供給し、前記エポキシ樹脂組成物からなる顆粒または粉末（１）を、加熱して溶融する工程と、　所定の開口形状を有する前記ダイス（５）から、前記スクリュー（４２）の回転により、前記溶融したエポキシ樹脂組成物を押し出す工程と、　前記押し出しされたエポキシ樹脂組成物（６）を、所定の長さに切断して、前記エポキシ樹脂組成物からなるタブレットを得る工程であって、前記タブレットが、直径４０ｍｍ以上１００ｍｍ以下、長さ５０ｍｍ以上３００ｍｍ以下の寸法を有する、工程と、　前記タブレットを、その中に被封止体が配置された成形型（３０）を備えるトランスファー成形機に移送する工程と、　前記トランスファー成形機を用いるトランスファーモールド法にて、前記エポキシ樹脂組成物で前記成形型内の前記被封止体（１１、１２）を封止することにより、封止構造体を得る工程と、　を含み、　前記エポキシ樹脂組成物は、　エポキシ樹脂と、　硬化剤と、　無機充填剤と、　硬化促進剤と、　融点が３０℃以上９０℃以下のワックスと、を含む、　封止構造体の製造方法。

Description

封止構造体の製造方法およびエポキシ樹脂組成物
　本発明は、封止構造体の製造方法および当該方法に用いるためのエポキシ樹脂組成物に関する。より詳細には、本発明は、タブレット状エポキシ樹脂組成物を用いて、トランスファー成形法により封止構造体を製造する方法に関する。
　半導体素子等に代表される電子部品、またはロータ等の構造体を、外部環境から保護するため、熱硬化性樹脂を用いて封止する方法が広く採用されている。特に封止用樹脂としてエポキシ樹脂を使用したトランスファーモールド法は経済性と生産性に優れており、大量生産に好適であることから、樹脂封止の主流となっている。
　またトランスファー成形を行なう際の成形方式としては、封止用の樹脂組成物をタブレットに予備成形し、そして大型タブレットを用いて１回の成形で多数の光半導体装置を成形するコンベンショナル方式が導入されている（例えば、特許文献１）。
特開平９－２０８８０５号公報
　しかし、従来技術の方法では、大型タブレットの中心部に封じ込められた空気に起因して、封止成形品に小さなボイドが生じたり、トランスファーモールド時において封止樹脂組成物の溶融に不均一性が生じて、得られる封止成形品の密度や特性にムラが発生したりする場合があった。
　本発明はかかる事情に鑑みてなされたものであり、大型封止樹脂タブレットを用いて、被封止体を効率よく封止して、封止材中のボイドの発生が低減された大型の封止構造体を製造する方法を提供することを目的とする。
　本発明者は、大型封止樹脂タブレットの製造から被封止体の封止を一連の工程で実施することにより、大型の封止構造体が優れた製造効率で製造できることを見出し、本発明を完成するに至った。
　本発明によれば、
　エポキシ樹脂組成物からなる顆粒または粉末を、スクリューと前記スクリューの先端に設けられたダイスとを備える押出機に供給し、前記エポキシ樹脂組成物からなる顆粒または粉末を、加熱して溶融する工程と、
　所定の開口形状を有する前記ダイスから、前記スクリューの回転により、前記溶融したエポキシ樹脂組成物を押し出す工程と、
　前記押し出しされたエポキシ樹脂組成物を、所定の長さに切断して、前記エポキシ樹脂組成物からなるタブレットを得る工程であって、前記タブレットが、直径４０ｍｍ以上１００ｍｍ以下、長さ５０ｍｍ以上３００ｍｍ以下の寸法を有する、工程と、
　前記タブレットを、その中に被封止体が配置された成形型を備えるトランスファー成形機に移送する工程と、
　前記トランスファー成形機を用いるトランスファーモールド法にて、前記エポキシ樹脂組成物で前記成形型内の前記被封止体を封止することにより、封止構造体を得る工程と、
　を含み、
　前記エポキシ樹脂組成物は、
　　エポキシ樹脂と、
　　硬化剤と、
　　無機充填剤と、
　　硬化促進剤と、
　　融点が３０℃以上９０℃以下のワックスと、を含む、
　封止構造体の製造方法が提供される。
　また本発明によれば、
　上記封止構造体の製造方法に用いられる、タブレットであって、
　当該タブレットは、直径４０ｍｍ以上１００ｍｍ以下、長さ５０ｍｍ以上３００ｍｍ以下の寸法を有し、
　当該タブレットは、
　エポキシ樹脂と、
　硬化剤と、
　無機充填剤と、
　硬化促進剤と、
　融点が３０℃以上９０℃以下のワックスと、を含む、エポキシ樹脂組成物からなる、
　タブレットが提供される。
　本発明によれば、大型の封止構造体を優れた製造効率で製造する方法、および当該方法に使用することができる封止樹脂タブレットが提供される。
本実施形態の一例における押出機の縦断面図である。 本実施形態の一例におけるトランスファー成形機に接続された、被封止体が収容されたキャビティである。
　以下、本発明の実施の形態について、図面を用いて説明する。なお、すべての図面において、同様な構成要素には同様の符号を付し、適宜説明を省略する。
（封止構造体の製造方法）
　本実施形態の封止構造体の製造方法は、以下の工程１～工程５を含む。
　工程１：エポキシ樹脂組成物からなる顆粒又は粉末を、スクリューとこのスクリューの先端に設けられたダイスとを備える押出機に供給し、この顆粒又は粉末を、加熱して溶融する。
　工程２：工程１で得られた溶融されたエポキシ樹脂組成物を、所定の開口形状を有するダイスから、スクリューの回転により押し出す。
　工程３：工程２で押し出しされたエポキシ樹脂組成物を、所定の長さに切断して、このエポキシ樹脂組成物からなるタブレットを得る。
　工程４：工程３で得られたタブレットを、その中に被封止体が配置されたキャビティを備えるトランスファー成形機に移送する。
　工程５：トランスファー成形機を用いるトランスファーモールド法にて、このエポキシ樹脂組成物でキャビティ内の被封止体を封止することにより、封止構造体を得る。
　以下、各工程について説明する。
　上記工程１～工程３は、押出機を用いて実施される。図１は本発明の実施形態の一例における押出機の縦断面図を示したものである。すなわち、顆粒状または粉末状のエポキシ樹脂組成物１を投入するホッパー２と、押出機の先端に取り付けられ、所定のタブレット断面と同形状の開口を有しかつ温度制御されたダイス５とを有する。さらに、押出機には、シリンダ４３を介して原材料粉末を加熱するためのヒータ４１が取り付けられており、シリンダ４３および投入側のシリンダ４３ａ内には、顆粒状または粉末状のエポキシ樹脂組成物１を押し出し、また加熱により溶融したエポキシ樹脂組成物１を押し出しながら混練するスクリュー４２が組み込まれている。また、押出機にはダイス５の温度を制御するための温度調節器５１が接続されている。
　顆粒状または粉末状のエポキシ樹脂組成物１は、ホッパー２から、押出機内のシリンダ４３内に投入され、ヒータ４１による加熱、およびシリンダ４３内に設けられたスクリュー４２の回転による混練により溶融状態に可塑化される。この可塑化されたエポキシ樹脂組成物１は、ダイス５の開口から連続的に押し出されて押出し材６となる。押出し材６は、カッター（図示せず）により所定のタブレット長に切断されてタブレット状エポキシ樹脂組成物が得られる。
　本実施形態において、押出機先端に取り付けたダイス５の開口形状は、タブレット状エポキシ樹脂組成物の断面形状と同一の開口形状である。また、開口形状が円形である場合、開口形状の寸法は、たとえば、直径４０ｍｍ以上１００ｍｍ以下であり、好ましくは、５０ｍｍ以上９０ｍｍ以下である。開口形状は、その寸法を含めて、目的のタブレット形状に合わせて適宜選択される。
　本実施形態において、押出機から押し出された押出材６は、カッターで、所望の長さに切断される。この長さは、例えば、５０ｍｍ以上３００ｍｍ以下の範囲であり、好ましくは、１００ｍｍ以上２００ｍｍ以下である。上記範囲の寸法を有するタブレット状エポキシ樹脂組成物は、その後のトランスファー成形において、優れた溶融性を有するため好ましい。
　本実施形態において、タブレット状エポキシ樹脂組成物を連続的に得られるようになるため、ボイドが少なく、タブレット高さの高いタブレット状エポキシ樹脂組成物を効率良く製造することが可能である。また、本実施形態では、エポキシ樹脂の組成により異なるものの、エポキシ樹脂組成物温度の適正化を図って押し出すことにより、押し出したエポキシ樹脂組成物の断面形状が、所定のタブレットの断面形状と同一であるように、すなわち前記ダイスの開口形状と同様に押し出すことができる。
　さらに、本実施形態によれば、ボイドがほとんどまたは全く無いタブレット状エポキシ樹脂組成物を製造することができる。このようなタブレット状エポキシ樹脂組成物は、加熱温度をさらに適正化すること、また、ダイスの開口形状やタブレットの高さを調整すること等により実現できる。
　成形材料温度の適正化は、目的とするタブレットの形状、寸法、及び組成により、適宜選択され、具体的には、押出機の運転条件の調整により行うことができる。たとえば、溶融したエポキシ樹脂組成物を押し出す際のスクリュー回転数は１５～３５ｒｐｍで操作するのが好ましく、より好ましくは２０～３０ｒｐｍである。また溶融したエポキシ樹脂組成物を押し出す際の条件は、８０～１００℃の温度、および１０～３０ｂａｒの圧力の条件を用いることが好ましい。
　ダイス温度は、温度調節器５１により８０～１００℃で操作するのが好ましく、８５～９０℃の範囲で操作するのがより好ましい。ダイスの温度設定は、押出し成形したタブレットの直径がその許容値を満たし、かつタブレットの外観が滑らかになるように調節することが必要である。
　工程３で得られたタブレット状エポキシ樹脂組成物は、トランスファー成形機（図示せず）に移送される（工程４）。好ましくは、上記工程３と工程４とは、インサイチュで、すなわち、工程３で得られたタブレット状エポキシ樹脂組成物を取り出すことなく、そのままトランスファー成形機に移送される。
　続く封止工程は、以下の工程により実施される。
　先ず、図２に示されるように、例えば、被封止体として、電子部品１１が実装されている回路基板１２を準備する。次に、図２に示されるように、成形型３０を開いて、成形型内に回路基板１２をセットする。次に、図２に示されるように、ポット４０にタブレットを入れて成形型３０を型締めする。次に、ポット４０に収容されている溶融したエポキシ樹脂組成物Ｊｕを、プランジャ７０によりゲート５０を介してキャビティ３３へ供給して充填し、キャビティ３３に充填されている樹脂素材Ｊｕを直接に保圧する。回路基板１２を封止した樹脂素材Ｊｕが固化して封止樹脂となった後に、成形型３０を開いて、回路基板１２を封止した状態の電子制御装置１０を取り出す。
　被封止体を封止する上記工程は、例えば、１２０℃以上２００℃以下の温度、３ＭＰａ以上１５ＭＰａ以下の圧力で実施される。好ましくは、上記工程は、１４０℃～１８０℃の温度、５～１２ＭＰａの圧力で実施される。これにより、ボイドの発生のない、信頼性に優れた封止構造体を得ることができる。
　好ましい実施形態において、押出機とトランスファー成形機とは、連結されており、押出機のダイス５から押し出されたタブレット状エポキシ樹脂組成物は、直接、トランスら―成形機のポット４０に移送される。これにより、上記工程１～工程５は、一連の工程で実施される。
（被封止構造体）
　封止構造体における被封止体は、電子部品が実装されている回路基板に限らず、例えば、磁石が固定されるローターコア（国際公開ＷＯ２０１２／０２９２７８等参考）、コイル等が絶縁加工されるステータコア（特開２０２０－０９４０９２等参考）、車載用電子制御ユニット（国際公開ＷＯ２０１６／１３９９８５等参考）などが挙げられる。
　ローターコアについて説明する。ローターコアに設けられた穴部に永久磁石を挿入し、穴部と永久磁石との間に封止用樹脂組成物を充填することにより、永久磁石をローターコアに固定する。この封止用樹脂組成物を充填する工程において、本発明の封止構造体の製造方法を適用することができる。本発明の封止構造体の製造方法を適用することにより、本発明の効果が優れたものとなり、ローターコアの大型化や複数同時生産が可能となる。
　ステータコアについて説明する。ステータコアには複数のティースを有しており、複数のティースにはコイルが巻回されている。この時、コイルをステータコアから絶縁する必要があり、封用樹脂組成物を介在させることで絶縁させることができる。この封止用樹脂組成物を介在させる工程において、本発明の封止構造体の製造方法を適用することができる。本発明の封止構造体の製造方法を適用することにより、本発明の効果が優れたものとなり、ステータコアの大型化や複数同時生産が可能となる。
　車載用電子制御ユニットについて説明する。車載用電子制御ユニットとして、電子部品等を搭載した基板を封止用樹脂組成物により封止したものが検討されている。この封止用樹脂組成物により封止させる工程において、本発明の封止構造体の製造方法を適用することができる。本発明の封止構造体の製造方法を適用することにより、本発明の効果が優れたものとなり、車載用電子制御ユニットの大型化や複数同時生産が可能となる。
（封止用樹脂組成物）
　上記封止構造体の製造において被封止体を封止するために用いられるブレットを構成するエポキシ樹脂組成物（本明細書中、「封止用樹脂組成物」と称する場合がある）について、以下に説明する。
　本実施形態の封止用樹脂組成物は、エポキシ樹脂と、硬化剤と、無機充填剤と、硬化促進剤と、融点が３０℃以上９０℃以下のワックスとを含む。以下、各成分について説明する。
［エポキシ樹脂］
　本実施形態の封止用樹脂組成物に用いられるエポキシ樹脂としては、例えば、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ビスフェノールＡノボラック樹脂等のノボラック型フェノール樹脂、レゾール型フェノール樹脂等のフェノール樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂等のノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂等のビスフェノール型エポキシ樹脂、Ｎ，Ｎ－ジグリシジルアニリン、Ｎ，Ｎ－ジグリシジルトルイジン、ジアミノジフェニルメタン型グリシジルアミン、アミノフェノール型グリシジルアミンのような芳香族グリシジルアミン型エポキシ樹脂、ハイドロキノン型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、トリフェノールプロパン型エポキシ樹脂、アルキル変性トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、トリアジン核含有エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン変性フェノール型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、フェニレンおよび／またはビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂、フェニレンおよび／またはビフェニレン骨格を有するナフトールアラルキル型エポキシ樹脂等のアラルキル型エポキシ樹脂等のエポキシ樹脂、ビニルシクロヘキセンジオキシド、ジシクロペンタジエンオキシド、アリサイクリックジエポキシ－アジペイド等の脂環式エポキシ等の脂肪族エポキシ樹脂が挙げられる。これらは単独でも２種以上混合して使用しても良い。
　エポキシ樹脂の含有量は、封止用樹脂組成物全体に対して好ましくは５質量％以上４０質量％以下、より好ましくは１０質量％以上２０質量％以下である。
［硬化剤］
　本実施形態の封止用樹脂組成物は、エポキシ樹脂を三次元架橋させるために硬化剤を含む。硬化剤としては、たとえばフェノール樹脂系硬化剤が好ましく用いられる。フェノール樹脂系硬化剤としては、例えば、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ナフトールノボラック樹脂等のノボラック型樹脂；トリフェノールメタン型フェノール樹脂等の多官能型フェノール樹脂；テルペン変性フェノール樹脂、ジシクロペンタジエン変性フェノール樹脂等の変性フェノール樹脂；フェニレン骨格及び／又はビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル樹脂、フェニレン及び／又はビフェニレン骨格を有するナフトールアラルキル樹脂等のアラルキル型樹脂；ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ等のビスフェノール化合物等が挙げられる。これらは、１種類を単独で用いても２種類以上を併用してもよい。このようなフェノール樹脂系硬化剤により、耐燃性、耐湿性、電気特性、硬化性、保存安定性等のバランスが良好となる。特に、硬化性の点から、たとえばフェノール樹脂系硬化剤の水酸基当量は、９０ｇ／ｅｑ以上、２５０ｇ／ｅｑ以下とすることができる。
　さらに、併用できる硬化剤としては、例えば重付加型の硬化剤、触媒型の硬化剤、縮合型の硬化剤等を挙げることができる。
　重付加型の硬化剤としては、例えば、ジエチレントリアミン（ＤＥＴＡ）、トリエチレンテトラミン（ＴＥＴＡ）、メタキシレンジアミン（ＭＸＤＡ）などの脂肪族ポリアミン、ジアミノジフェニルメタン（ＤＤＭ）、ｍ－フェニレンジアミン（ＭＰＤＡ）、ジアミノジフェニルスルホン（ＤＤＳ）などの芳香族ポリアミンのほか、ジシアンジアミド（ＤＩＣＹ）、有機酸ジヒドラジドなどを含むポリアミン化合物；ヘキサヒドロ無水フタル酸（ＨＨＰＡ）、メチルテトラヒドロ無水フタル酸（ＭＴＨＰＡ）などの脂環族酸無水物、無水トリメリット酸（ＴＭＡ）、無水ピロメリット酸（ＰＭＤＡ）、ベンゾフェノンテトラカルボン酸（ＢＴＤＡ）などの芳香族酸無水物などを含む酸無水物；ノボラック型フェノール樹脂、フェノールポリマーなどのポリフェノール化合物；ポリサルファイド、チオエステル、チオエーテルなどのポリメルカプタン化合物；イソシアネートプレポリマー、ブロック化イソシアネートなどのイソシアネート化合物；カルボン酸含有ポリエステル樹脂などの有機酸類などが挙げられる。
　触媒型の硬化剤としては、例えば、ベンジルジメチルアミン（ＢＤＭＡ）、２，４，６－トリスジメチルアミノメチルフェノール（ＤＭＰ－３０）などの３級アミン化合物；２－メチルイミダゾール、２－エチル－４－メチルイミダゾール（ＥＭＩ２４）などのイミダゾール化合物；ＢＦ３錯体などのルイス酸などが挙げられる。
　縮合型の硬化剤としては、例えば、レゾール樹脂、メチロール基含有尿素樹脂のような尿素樹脂；メチロール基含有メラミン樹脂のようなメラミン樹脂などが挙げられる。
　このような他の硬化剤を併用する場合において、フェノール樹脂系硬化剤の含有量の下限値としては、全硬化剤に対して、２０質量％以上であることが好ましく、３０質量％以上であることがより好ましく、５０質量％以上であることが特に好ましい。配合割合が上記範囲内であると、耐燃性を保持しつつ、良好な流動性を発現させることができる。また、フェノール樹脂系硬化剤の含有量の上限値としては、特に限定されないが、全硬化剤に対して、１００質量％以下であることが好ましい。
　本発明に係る封止用樹脂組成物に対する硬化剤の含有量の合計値の下限値については、特に限定されるものではないが、封止用樹脂組成物全体に対して、０．８質量％以上であることが好ましく、１．５質量％以上であることがより好ましい。配合割合の下限値が上記範囲内であると、良好な硬化性を得ることができる。また、封止用樹脂組成物に対する硬化剤の含有量の合計値の上限値についても、特に限定されるものではないが、封止用樹脂組成物全体に対して、１２質量％以下であることが好ましく、１０質量％以下であることがより好ましい。
　なお、硬化剤としてのフェノール樹脂と、エポキシ樹脂とは、封止用樹脂組成物中のエポキシ基数（ＥＰ）と、全フェノール樹脂のフェノール性水酸基数（ＯＨ）との当量比（ＥＰ）／（ＯＨ）が、０．８以上、１．３以下となるように配合することが好ましい。当量比が上記範囲内であると、得られる封止用樹脂組成物を成形する際、十分な硬化特性を得ることができる。ただし、エポキシ樹脂と反応し得るフェノール樹脂以外の樹脂を併用する場合は、適宜当量比を調整すればよい。
［無機充填剤］
　本実施形態の封止用樹脂組成物に用いられる無機充填剤としては、例えば、溶融破砕シリカ及び溶融球状シリカ等の溶融シリカ、結晶シリカ、アルミナ、カオリン、タルク、クレイ、マイカ、ロックウール、ウォラストナイト、ガラスパウダー、ガラスフレーク、ガラスビーズ、ガラスファイバー、炭化ケイ素、窒化ケイ素、窒化アルミ、カーボンブラック、グラファイト、二酸化チタン、炭酸カルシウム、硫酸カルシウム、炭酸バリウム、炭酸マグネシウム、硫酸マグネシウム、硫酸バリウム、セルロース、アラミド、木材、フェノール樹脂成形材料やエポキシ樹脂成形材料の硬化物を粉砕した粉砕粉等が挙げられる。この中でも、溶融破砕シリカ、溶融球状シリカ、結晶シリカ等のシリカが好ましく、溶融球状シリカがより好ましい。また、この中でも、炭酸カルシウム、ウォラストナイトがコストの面で好ましい。無機充填剤は、一種で使用しても良いし、または二種以上を併用してもよい。
　無機充填剤の平均粒径Ｄ５０は、好ましくは０．０１μｍ以上、７５μｍ以下であり、より好ましくは０．０５μｍ以上、５０μｍ以下である。無機充填剤の平均粒径を上記範囲内にすることにより、金型内の充填性が向上する。また、無機充填剤の平均粒径の上限値を７５μｍ以下とすることにより、さらに充填性が向上する。平均粒径Ｄ５０は、レーザー回折型測定装置ＲＯＤＯＳ　ＳＲ型（ＳＹＭＰＡＴＥＣ　ＨＥＲＯＳ＆ＲＯＤＯＳ）での体積換算平均粒径とした。
　また、本発明に係る封止用樹脂組成物においては、無機充填剤は、２種以上の異なる平均粒径Ｄ５０を有する球状シリカを含むことができる。これにより、トランスファーモールドの際の流動性及び充填性が向上し得る。
　無機充填剤の含有量は、封止用樹脂組成物全体に対して、好ましくは５０質量％以上であり、より好ましくは６０質量％以上であり、さらに好ましくは６５質量％以上であり、特に好ましくは７５質量％以上である。下限値が上記範囲内であると、得られる封止用樹脂組成物の硬化に伴う吸湿量の増加や、強度の低下が低減できる。また、無機充填剤の量は、封止用樹脂組成物全体に対して、好ましくは９３質量％以下であり、より好ましくは９１質量％以下であり、さらに好ましくは９０質量％以下である。上限値が上記範囲内であると、得られる封止用樹脂組成物は良好な流動性を有するとともに、良好な成形性を備える。したがって、封止構造体の製造安定性が高まり、歩留まり及び耐久性のバランスに優れた構造体が得られる。
　また、無機充填剤として、溶融破砕シリカ、溶融球状シリカ、結晶シリカ等のシリカを用いる場合、シリカの含有量が、封止用樹脂組成物全体に対して、４０質量％以上であることが好ましく、６０質量％以上であることがより好ましい。下限値が上記範囲内であると、トランスファーモールド時の封止用樹脂組成物の流動性と熱膨張率のバランスが良好となる。
　また、無機充填剤と、後述するような水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム等の金属水酸化物や、硼酸亜鉛、モリブデン酸亜鉛、三酸化アンチモン等の無機系難燃剤とを併用する場合には、これらの無機系難燃剤と上記無機充填剤の合計量は、上記無機充填剤の含有量の範囲内とすることが望ましい。
［硬化促進剤］
　本実施形態の封止用樹脂組成物に用いられる硬化促進剤としては、イミダゾール類を用いることが好ましい。イミダゾール類は、たとえばイミダゾール、２－メチルイミダゾール、２－ウンデシルイミダゾール、２－ヘプタデシルイミダゾール、１，２－ジメチルイミダゾール、２－エチル－４－メチルイミダゾール、２－フェニルイミダゾール、２－フェニル－４－メチルイミダゾール、１－ベンジル－２－フェニルイミダゾール、１－ベンジル－２－メチルイミダゾール、１－シアノエチル－２－メチルイミダゾール、１－シアノエチル－２－エチル－４－メチルイミダゾール、１－シアノエチル－２－ウンデシルイミダゾール、１－シアノエチル－２－フェニルイミダゾール、２－フェニル－４，５－ジヒドロキシジメチルイミダゾール、および２－フェニル－４－メチル－５－ヒドロキシメチルイミダゾール等のイミダゾール化合物、１－シアノエチル－２－ウンデシルイミダゾリウムトリメリテイト、１－シアノエチル－２－フェニルイミダゾリウムトリメリテイト、２，４－ジアミノ－６－［２'－メチルイミダゾリル（１'）］－エチル－ｓ－トリアジン、２，４－ジアミノ－６－［２'－ウンデシルイミダゾリル（１'）］－エチル－ｓ－トリアジン、２，４－ジアミノ－６－［２'－エチル－４－メチルイミダゾリル（１'）］－エチル－ｓ－トリアジン、２，４－ジアミノ－６－［２'－メチルイミダゾリル（１'）］－エチル－ｓ－トリアジンのイソシアヌル酸付加物、２－フェニルイミダゾールのイソシアヌル酸付加物、２－メチルイミダゾールのイソシアヌル酸付加物から選択される一種または二種以上を含むことができる。
　硬化促進剤としてイミダゾール類が用いられる場合、イミダゾール類の含有量は、封止用樹脂組成物全体に対して０．０１質量％以上であることが好ましく、０．０３質量％以上であることがより好ましく、０．０５質量％以上であることがとくに好ましい。イミダゾール類の含有量を上記下限値以上とすることによって、得られる封止材の耐温度サイクル性をより効果的に向上させることができる。また、封止成形時における硬化性を向上させることも可能である。一方で、イミダゾール類の含有量は、封止用樹脂組成物全体に対して２．０質量％以下であることが好ましく、１．０質量％以下であることがより好ましく、０．５質量％以下であることがとくに好ましい。イミダゾール類の含有量を上記上限値以下とすることにより、トランスファーモールド時における流動性を向上させ、充填性の向上に寄与することができる。
　硬化促進剤は、イミダゾール類の他に、たとえば有機ホスフィン、テトラ置換ホスホニウム化合物、ホスホベタイン化合物、ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物、ホスホニウム化合物とシラン化合物との付加物等のリン原子含有化合物；１，８－ジアザビシクロ（５，４，０）ウンデセン等のイミダゾール類以外のアミン系硬化促進剤から選択される一種または二種以上をさらに含むことができる。
　封止用樹脂組成物で用いることができる有機ホスフィンとしては、例えばエチルホスフィン、フェニルホスフィン等の第１ホスフィン；ジメチルホスフィン、ジフェニルホスフィン等の第２ホスフィン；トリメチルホスフィン、トリエチルホスフィン、トリブチルホスフィン、トリフェニルホスフィン等の第３ホスフィンが挙げられる。
　封止用樹脂組成物で用いることができるテトラ置換ホスホニウム化合物としては、例えば下記一般式（４）で表される化合物等が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
　上記一般式（４）において、Ｐはリン原子を表す。Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６およびＲ７は芳香族基またはアルキル基を表す。Ａはヒドロキシル基、カルボキシル基、チオール基から選ばれる官能基のいずれかを芳香環に少なくとも１つ有する芳香族有機酸のアニオンを表す。ＡＨはヒドロキシル基、カルボキシル基、チオール基から選ばれる官能基のいずれかを芳香環に少なくとも１つ有する芳香族有機酸を表す。ｘ、ｙは１～３の数、ｚは０～３の数であり、かつｘ＝ｙである。
　一般式（４）で表される化合物は、例えば以下のようにして得られるがこれに限定されるものではない。まず、テトラ置換ホスホニウムハライドと芳香族有機酸と塩基を有機溶剤に混ぜ均一に混合し、その溶液系内に芳香族有機酸アニオンを発生させる。次いで水を加えると、一般式（４）で表される化合物を沈殿させることができる。一般式（４）で表される化合物において、リン原子に結合するＲ４、Ｒ５、Ｒ６およびＲ７がフェニル基であり、かつＡＨはヒドロキシル基を芳香環に有する化合物、すなわちフェノール類であり、かつＡは該フェノール類のアニオンであるのが好ましい。上記フェノール類としては、フェノール、クレゾール、レゾルシン、カテコールなどの単環式フェノール類、ナフトール、ジヒドロキシナフタレン、アントラキノールなどの縮合多環式フェノール類、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳなどのビスフェノール類、フェニルフェノール、ビフェノールなどの多環式フェノール類などが例示される。
　硬化促進剤として用いられるホスホベタイン化合物としては、例えば、下記一般式（５）で表される化合物等が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
　上記一般式（５）において、Ｒ８は炭素数１～３のアルキル基、Ｒ９はヒドロキシル基を表す。ｆは０～５の数であり、ｇは０～３の数である。
　一般式（５）で表される化合物は、例えば以下のようにして得られる。まず、第三ホスフィンであるトリ芳香族置換ホスフィンとジアゾニウム塩とを接触させ、トリ芳香族置換ホスフィンとジアゾニウム塩が有するジアゾニウム基とを置換させる工程を経て得られる。しかしこれに限定されるものではない。
　硬化促進剤として用いられるホスフィン化合物とキノン化合物との付加物としては、例えば、下記一般式（６）で表される化合物等が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
　上記一般式（６）において、Ｐはリン原子を表す。Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２は炭素数１～１２のアルキル基または炭素数６～１２のアリール基を表し、互いに同一であっても異なっていてもよい。Ｒ１３、Ｒ１４およびＲ１５は水素原子または炭素数１～１２の炭化水素基を表し、互いに同一であっても異なっていてもよく、Ｒ１４とＲ１５が結合して環状構造となっていてもよい。
　ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物に用いるホスフィン化合物としては、例えばトリフェニルホスフィン、トリス（アルキルフェニル）ホスフィン、トリス（アルコキシフェニル）ホスフィン、トリナフチルホスフィン、トリス（ベンジル）ホスフィン等の芳香環に無置換またはアルキル基、アルコキシル基等の置換基が存在するものが好ましく、アルキル基、アルコキシル基等の置換基としては１～６の炭素数を有するものが挙げられる。入手しやすさの観点からはトリフェニルホスフィンが好ましい。
　また、ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物に用いるキノン化合物としては、ベンゾキノン、アントラキノン類が挙げられ、中でもｐ－ベンゾキノンが保存安定性の点から好ましい。
　ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物の製造方法としては、有機第三ホスフィンとベンゾキノン類の両者が溶解することができる溶媒中で接触、混合させることにより付加物を得ることができる。溶媒としてはアセトンやメチルエチルケトン等のケトン類で付加物への溶解性が低いものがよい。しかしこれに限定されるものではない。
　一般式（６）で表される化合物において、リン原子に結合するＲ１０、Ｒ１１およびＲ１２がフェニル基であり、かつＲ１３、Ｒ１４およびＲ１５が水素原子である化合物、すなわち１，４－ベンゾキノンとトリフェニルホスフィンを付加させた化合物が封止用樹脂組成物の硬化物の熱時弾性率を低下させる点で好ましい。
　硬化促進剤として使用されるホスホニウム化合物とシラン化合物との付加物としては、例えば下記一般式（７）で表される化合物等が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000004
　上記一般式（７）において、Ｐはリン原子を表し、Ｓｉは珪素原子を表す。Ｒ１６、Ｒ１７、Ｒ１８およびＲ１９は、それぞれ、芳香環または複素環を有する有機基、あるいは脂肪族基を表し、互いに同一であっても異なっていてもよい。式中Ｒ２０は、基Ｙ２およびＹ３と結合する有機基である。式中Ｒ２１は、基Ｙ４およびＹ５と結合する有機基である。Ｙ２およびＹ３は、プロトン供与性基がプロトンを放出してなる基を表し、同一分子内の基Ｙ２およびＹ３が珪素原子と結合してキレート構造を形成するものである。Ｙ４およびＹ５はプロトン供与性基がプロトンを放出してなる基を表し、同一分子内の基Ｙ４およびＹ５が珪素原子と結合してキレート構造を形成するものである。Ｒ２０、およびＲ２１は互いに同一であっても異なっていてもよく、Ｙ２、Ｙ３、Ｙ４およびＹ５は互いに同一であっても異なっていてもよい。Ｚ１は芳香環または複素環を有する有機基、あるいは脂肪族基である。
　一般式（７）において、Ｒ１６、Ｒ１７、Ｒ１８およびＲ１９としては、例えば、フェニル基、メチルフェニル基、メトキシフェニル基、ヒドロキシフェニル基、ナフチル基、ヒドロキシナフチル基、ベンジル基、メチル基、エチル基、ｎ－ブチル基、ｎ－オクチル基およびシクロヘキシル基等が挙げられ、これらの中でも、フェニル基、メチルフェニル基、メトキシフェニル基、ヒドロキシフェニル基、ヒドロキシナフチル基等のアルキル基、アルコキシ基、水酸基などの置換基を有する芳香族基もしくは無置換の芳香族基がより好ましい。
　また、一般式（７）において、Ｒ２０は、Ｙ２およびＹ３と結合する有機基である。同様に、Ｒ２１は、基Ｙ４およびＹ５と結合する有機基である。Ｙ２およびＹ３はプロトン供与性基がプロトンを放出してなる基であり、同一分子内の基Ｙ２およびＹ３が珪素原子と結合してキレート構造を形成するものである。同様にＹ４およびＹ５はプロトン供与性基がプロトンを放出してなる基であり、同一分子内の基Ｙ４およびＹ５が珪素原子と結合してキレート構造を形成するものである。基Ｒ２０およびＲ２１は互いに同一であっても異なっていてもよく、基Ｙ２、Ｙ３、Ｙ４、およびＹ５は互いに同一であっても異なっていてもよい。このような一般式（７）中の－Ｙ２－Ｒ２０－Ｙ３－、および－Ｙ４－Ｒ２１－Ｙ５－で表される基は、プロトン供与体が、プロトンを２個放出してなる基で構成されるものであり、プロトン供与体としては、分子内にカルボキシル基、または水酸基を少なくとも２個有する有機酸が好ましく、さらには芳香環を構成する隣接する炭素にカルボキシル基または水酸基を少なくとも２個有する芳香族化合物が好ましく、芳香環を構成する隣接する炭素に水酸基を少なくとも２個有する芳香族化合物がより好ましく、例えば、カテコール、ピロガロール、１，２－ジヒドロキシナフタレン、２，３－ジヒドロキシナフタレン、２，２'－ビフェノール、１，１'－ビ－２－ナフトール、サリチル酸、１－ヒドロキシ－２－ナフトエ酸、３－ヒドロキシ－２－ナフトエ酸、クロラニル酸、タンニン酸、２－ヒドロキシベンジルアルコール、１，２－シクロヘキサンジオール、１，２－プロパンジオールおよびグリセリン等が挙げられるが、これらの中でも、カテコール、１，２－ジヒドロキシナフタレン、２，３－ジヒドロキシナフタレンがより好ましい。
　また、一般式（７）中のＺ１は、芳香環または複素環を有する有機基または脂肪族基を表し、これらの具体的な例としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ヘキシル基およびオクチル基等の脂肪族炭化水素基や、フェニル基、ベンジル基、ナフチル基およびビフェニル基等の芳香族炭化水素基、グリシジルオキシプロピル基、メルカプトプロピル基、アミノプロピル基等のグリシジルオキシ基、メルカプト基、アミノ基を有するアルキル基およびビニル基等の反応性置換基等が挙げられるが、これらの中でも、メチル基、エチル基、フェニル基、ナフチル基およびビフェニル基が熱安定性の面から、より好ましい。
　ホスホニウム化合物とシラン化合物との付加物の製造方法としては、メタノールを入れたフラスコに、フェニルトリメトキシシラン等のシラン化合物、２，３－ジヒドロキシナフタレン等のプロトン供与体を加えて溶かし、次に室温攪拌下ナトリウムメトキシド－メタノール溶液を滴下する。さらにそこへ予め用意したテトラフェニルホスホニウムブロマイド等のテトラ置換ホスホニウムハライドをメタノールに溶かした溶液を室温攪拌下滴下すると結晶が析出する。析出した結晶を濾過、水洗、真空乾燥すると、ホスホニウム化合物とシラン化合物との付加物が得られる。しかし、これに限定されるものではない。
　硬化促進剤の含有量は、封止用樹脂組成物全体に対して０．０５質量％以上であることが好ましく、０．０８質量％以上であることがより好ましく、０．１０質量％以上であることがとくに好ましい。硬化促進剤の含有量を上記下限値以上とすることにより、トランスファーモールド時における封止用樹脂組成物の硬化性を効果的に向上させることができる。一方で、硬化促進剤の含有量は、封止用樹脂組成物全体に対して２．０質量％以下であることが好ましく、１．０質量％以下であることがより好ましく、０．５質量％以下であることがとくに好ましい。硬化促進剤の含有量を上記上限値以下とすることにより、封止時における流動性を向上させ、充填性の向上に寄与することができる。
［ワックス］
　本実施形態に係る封止用樹脂組成物は、融点が３０℃から９０℃のワックスを含む。このようなワックスを含むことにより、封止用樹脂組成物は、トランスファーモールドで適用される温度下で、溶融性が良好であり、よって封止時における流動性が向上するとともに、充填性が向上し得る。このようなワックスとしては、カルナバワックス等の天然ワックス、モンタン酸エステルワックスや酸化ポリエチレンワックス等の合成ワックス、ステアリン酸亜鉛等の高級脂肪酸およびその金属塩類が挙げられる。
　ワックスの配合量は、封止用樹脂組成物全体に対して、例えば、０．０５質量％以上、２．０質量％以下である。ワックスの配合量の下限値は、封止用樹脂組成物全体に対して、好ましくは、０．１質量％以上であり、より好ましくは、０．２質量％以上である。ワックスの配合量の上限値は、封止用樹脂組成物全体に対して、好ましくは、１．５質量％以下であり、より好ましくは１．０質量％以下である。上記範囲でワックスを配合することにより、得られる封止用樹脂組成物は、トランスファーモールド時において優れた流動性と、充填性とを有する。
［カップリング剤］
　本発明に係る封止用樹脂組成物は、エポキシ樹脂と無機充填剤との密着性を向上させるため、シランカップリング剤等のカップリング剤を含んでもよい。カップリング剤例えばエポキシシラン、アミノシラン、ウレイドシラン、メルカプトシラン等が挙げられる。
　エポキシシランとしては、例えば、γ－グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、γ－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ－グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、β－（３，４エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン等が挙げられる。また、アミノシランとしては、例えば、γ－アミノプロピルトリエトキシシラン、γ－アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ－β（アミノエチル）γ－アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ－β（アミノエチル）γ－アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ－フェニルγ－アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ－フェニルγ－アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ－β（アミノエチル）γ－アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ－６－（アミノヘキシル）３－アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ－（３－（トリメトキシシリルプロピル）－１，３－ベンゼンジメタナン等が挙げられる。また、ウレイドシランとしては、例えば、γ－ウレイドプロピルトリエトキシシラン、ヘキサメチルジシラザン等が挙げられる。アミノシランの１級アミノ部位をケトン又はアルデヒドを反応させて保護した潜在性アミノシランカップリング剤として用いてもよい。また、アミノシランとしては、２級アミノ基を有してもよい。また、メルカプトシランとしては、例えば、γ－メルカプトプロピルトリメトキシシラン、３－メルカプトプロピルメチルジメトキシシランのほか、ビス（３－トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、ビス（３－トリエトキシシリルプロピル）ジスルフィドのような熱分解することによってメルカプトシランカップリング剤と同様の機能を発現するシランカップリング剤など、が挙げられる。またこれらのシランカップリング剤は予め加水分解反応させたものを配合してもよい。これらのシランカップリング剤は１種類を単独で用いても２種類以上を併用してもよい。
　連続成形性という観点では、メルカプトシランが好ましく、流動性の観点では、アミノシランが好ましく、密着性という観点ではエポキシシランが好ましい。
　本発明に係る封止用樹脂組成物に用いることができるシランカップリング剤等のカップリング剤の含有量の下限値としては、封止用樹脂組成物全体に対して、０．０１質量％以上が好ましく、より好ましくは０．０５質量％以上、特に好ましくは０．１質量％以上である。シランカップリング剤等のカップリング剤の含有量の下限値が上記範囲内であれば、エポキシ樹脂と無機充填剤との界面強度が低下することがなく、良好な耐振動性を得ることができる。また、シランカップリング剤等のカップリング剤の含有量の上限値としては、封止用樹脂組成物全体に対して、１質量％以下が好ましく、より好ましくは０．８質量％以下、特に好ましくは０．６質量％以下である。シランカップリング剤等のカップリング剤の含有量の上限値が上記範囲内であれば、エポキシ樹脂と無機充填剤との界面強度が低下することがなく、良好な耐振動性を得ることができる。また、シランカップリング剤等のカップリング剤の含有量が上記範囲内であれば、封止用樹脂組成物の硬化物の吸水性が増大することが防止される。
［その他の添加剤］
　本実施形態の封止用樹脂組成物は、上記成分に加え、必要に応じてさらに、着色剤、難燃剤、離型剤等の他の添加剤を含み得る。
　以上、本発明の実施形態について述べたが、これらは本発明の例示であり、上記以外の様々な構成を採用することもできる。
　以下、本発明を実施例および比較例により説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
（実施例１～４、比較例１～２）
＜タブレット状封止用樹脂組成物の調製＞
　各実施例、および各比較例のそれぞれについて、以下のように封止用樹脂組成物を調製した。
　表１に示す各成分を使用し、上記「封止構造体の製造」に記載の工程１～３の方法により、タブレット状の封止用樹脂組成物を得た。
　表１中の各成分の詳細は下記のとおりである。また、表１中に示す処方は、樹脂組成物全体に対する各成分の配合割合（質量部）を示している。
（エポキシ樹脂）
・エポキシ樹脂１：オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製、製品名「ＥＰＩＣＲＯＮ　Ｎ－６７０」）
・エポキシ樹脂２：オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製、製品名「ＥＰＩＣＲＯＮ　Ｎ－６８５」）
・エポキシ樹脂３：トリス（ヒドロキシフェニル）メタン型エポキシ樹脂（三菱化学株式会社製、製品名「ｊＥＲ　１０３２Ｈ６０」）
（硬化剤）
・フェノール樹脂系硬化剤１：ノボラック型フェノール樹脂（住友ベークライト株式会社製、製品名「スミライトレジンＰＲ－５１４７０」）
・フェノール樹脂系硬化剤２：トリスフェニルメタン型フェノールノボラック樹脂（明和化成株式会社製、製品名「ＭＥＨ－７５００」）
（無機充填材）
・無機充填材１：溶融球状シリカ（デンカ株式会社製、製品名「ＦＢ－９５０」）
・無機充填材２：溶融球状シリカ（デンカ株式会社製、製品名「ＦＢ－１０５」）
・無機充填材３：溶融破壊シリカ（フミテック株式会社製、製品名「ＦＭＴ－１５Ｃ」）
・無機充填材４：ガラス繊維（日東紡績社製、製品名「ＣＳ３Ｅ４７９」）
（硬化促進剤）
・硬化促進剤１：テトラフェニルホスフォニウム２，３－ジヒドロキシナフタレート
・硬化促進剤２：テトラフェニルホスフォニウム４，４－スルフォニルジフェノラート
・硬化促進剤３：２－フェニル－４，５－ジヒドロキシメチルイミダゾール（四国化成株式会社製）
（ワックス）
・ワックス１：カルナバワックス（東亞合成社製、製品名「ＴＯＷＡＸ－１３２」、融点：８３℃）
・ワックス２：ステアリン酸（日油社製、製品名「ＳＲ－サクラ」、融点：６０℃）
・ワックス３：ジエタノールアミン・ジモンタン酸エステル（伊藤製油社製、製品名「ＩＴＯＨＷＡＸ　ＴＰ　ＮＣ－１３３」、融点：７８℃）
・ワックス４：酸化ポリエチレンワックス（クラリアント・ジャパン社製、製品名「ＰＥＤ１９１」、融点：１２２℃）
・ワックス５：部分ケン化エステルワックス（クラリアント・ジャパン社製、製品名「ＬＯＣＯＷＡＸ　ＯＰ」、融点：１００℃）
（添加剤）
・シランカップリング剤１：Ｎ－フェニル－３－アミノプロピルトリメトキシシラン（東レ・ダウコーニング株式会社製、製品名「ＣＦ－４０８３」）
・シランカップリング剤２：γ－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（信越化学工業株式会社製、製品名「ＫＢＭ－４０３」）
・カーボンブラック：カーボンブラック（三菱ケミカル株式会社製、製品名「カーボン＃５」）
・低応力剤１：シリコーンゴム（東レ・ダウコーニング株式会社製、製品名「ＣＦ－２１５２」）
・低応力剤２：シリコーンオイル（東レ・ダウコーニング株式会社製、製品名「ＦＺ－３７３０」）
＜タブレット状封止用樹脂組成物の性能評価＞
　得られたタブレット状封止用樹脂組成物を、以下の項目について評価した。評価結果を以下の表１に示す。
（押し出し機連続作業性）
　押し出し機にて直径６０ｍｍ、長さ２００ｍｍのタブレット状封止用樹脂組成物を得る際の連続作業性を評価した。評価基準を以下に示す。
　〇：タブレット状封止用樹脂組成物のダイスからの押し出しが連続して１０回以上可能
　×：タブレット状封止用樹脂組成物のダイスからの押し出しが１０回未満
（タブレット温度）
　ダイスより押し出されたタブレット状封止用樹脂組成物の表面温度を表面温度計にて計測した。
（タブレット外観）
　ダイスより押し出されたタブレット状封止用樹脂組成物の外観を評価した（直径６０ｍｍ、長さ２００ｍｍ）。評価基準を以下に示す。
　〇：タブレット状封止用樹脂組成物の表面荒れ、変形なし
　×：タブレット状封止用樹脂組成物の表面荒れ、変形あり
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
　実施例のタブレット状封止用樹脂組成物はいずれも、押し出し機連続作業性に優れるとともに、優れた外観を有していた。
　この出願は、２０２１年３月３１日に出願された日本出願特願２０２１－０５９６６９号を基礎とする優先権を主張し、その開示の全てをここに取り込む。
１　顆粒状または粉末状のエポキシ樹脂組成物
２　ホッパー
４１　ヒータ
４２　スクリュー
４３　シリンダ
４３ａ　投入側シリンダ
５　ダイス
５１　温度調節器
６　押出し材
１０　電子制御装置
１１　電子部品
１２　回路基板
３０　成形型
３３　キャビティ
４０　ポット
５０　ゲート
Ｊｕ　溶融エポキシ樹脂組成物

Claims (6)

  1. 　エポキシ樹脂組成物からなる顆粒または粉末を、スクリューと前記スクリューの先端に設けられたダイスとを備える押出機に供給し、前記エポキシ樹脂組成物からなる顆粒または粉末を、加熱して溶融する工程と、
    　所定の開口形状を有する前記ダイスから、前記スクリューの回転により、前記溶融したエポキシ樹脂組成物を押し出す工程と、
    　前記押し出しされたエポキシ樹脂組成物を、所定の長さに切断して、前記エポキシ樹脂組成物からなるタブレットを得る工程であって、前記タブレットが、直径４０ｍｍ以上１００ｍｍ以下、長さ５０ｍｍ以上３００ｍｍ以下の寸法を有する、工程と、
    　前記タブレットを、その中に被封止体が配置された成形型を備えるトランスファー成形機に移送する工程と、
    　前記トランスファー成形機を用いるトランスファーモールド法にて、前記エポキシ樹脂組成物で前記成形型内の前記被封止体を封止することにより、封止構造体を得る工程と、
    　を含み、
    　前記エポキシ樹脂組成物は、
    　　エポキシ樹脂と、
    　　硬化剤と、
    　　無機充填剤と、
    　　硬化促進剤と、
    　　融点が３０℃以上９０℃以下のワックスと、を含む、
    　封止構造体の製造方法。
  2. 　溶融したエポキシ樹脂組成物を押し出す前記工程が、８０℃以上１００℃以下の温度で実施される、請求項１に記載の封止構造体の製造方法。
  3. 　封止する前記工程が、１２０℃以上２００℃以下の温度、３ＭＰａ以上１５ＭＰａ以下の圧力で実施される、請求項１または２に記載の封止構造体の製造方法。
  4. 　請求項１乃至３のいずれか一項に記載の封止構造体の製造方法に用いられる、タブレットであって、
    　当該タブレットは、直径４０ｍｍ以上１００ｍｍ以下、長さ５０ｍｍ以上３００ｍｍ以下の寸法を有し、
    　当該タブレットは、
    　エポキシ樹脂と、
    　硬化剤と、
    　無機充填剤と、
    　硬化促進剤と、
    　融点が３０℃以上９０℃以下のワックスと、を含む、エポキシ樹脂組成物からなる、
    　タブレット。
  5. 　前記ワックスが、前記エポキシ樹脂組成物全体に対して、０．０３質量％以上２．０質量％以下の量である、請求項４に記載のタブレット。
  6. 　前記封止構造体が、車載用電子制御ユニット、ローターコアおよびステータコアからなる群から選択される少なくとも１種である、請求項４または５に記載のエポキシ樹脂組成物。
PCT/JP2022/003322 2021-03-31 2022-01-28 封止構造体の製造方法およびエポキシ樹脂組成物 WO2022209239A1 (ja)

Priority Applications (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
KR1020237036958A KR20230162969A (ko) 2021-03-31 2022-01-28 봉지 구조체의 제조 방법 및 에폭시 수지 조성물
EP22723534.8A EP4088900A4 (en) 2021-03-31 2022-01-28 METHOD OF MAKING A SEALED STRUCTURE AND EPOXY RESIN COMPOSITION
US18/283,650 US20240182705A1 (en) 2021-03-31 2022-01-28 Method for producing encapsulated structure and epoxy resin composition

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2021-059669 2021-03-31
JP2021059669A JP6989044B1 (ja) 2021-03-31 2021-03-31 封止構造体の製造方法およびタブレット

Publications (1)

Publication Number Publication Date
WO2022209239A1 true WO2022209239A1 (ja) 2022-10-06

Family

ID=79239721

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PCT/JP2022/003322 WO2022209239A1 (ja) 2021-03-31 2022-01-28 封止構造体の製造方法およびエポキシ樹脂組成物

Country Status (5)

Country Link
US (1) US20240182705A1 (ja)
EP (1) EP4088900A4 (ja)
JP (1) JP6989044B1 (ja)
KR (1) KR20230162969A (ja)
WO (1) WO2022209239A1 (ja)

Citations (11)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH07186180A (ja) * 1993-12-27 1995-07-25 Chichibu Fuji:Kk 樹脂練りバーの成形機
JPH09208805A (ja) 1994-11-09 1997-08-12 Nitto Denko Corp 光半導体素子封止用エポキシ樹脂組成物
JP2001214030A (ja) * 2000-02-01 2001-08-07 Sumitomo Bakelite Co Ltd エポキシ樹脂組成物及び半導体装置
JP2001323133A (ja) * 2000-05-18 2001-11-20 Sumitomo Bakelite Co Ltd エポキシ樹脂組成物及び半導体装置
WO2012029278A1 (ja) 2010-09-02 2012-03-08 住友ベークライト株式会社 ロータに用いる固定用樹脂組成物
WO2016139985A1 (ja) 2015-03-05 2016-09-09 住友ベークライト株式会社 封止用樹脂組成物、車載用電子制御ユニットの製造方法、および車載用電子制御ユニット
WO2017203943A1 (ja) * 2016-05-24 2017-11-30 住友ベークライト株式会社 繊維含有粒状樹脂構造物、繊維含有粒状樹脂構造物の製造方法、繊維強化樹脂硬化物、及び繊維強化樹脂成形品
WO2019057929A1 (en) * 2017-09-22 2019-03-28 Vyncolit N.V. METHOD OF MOLDING A FIBER-REINFORCED THERMOSETTING RESIN TO FORM A MOLDED ARTICLE
WO2019093192A1 (ja) * 2017-11-07 2019-05-16 住友ベークライト株式会社 繊維含有樹脂組成物
JP2020094092A (ja) 2018-12-10 2020-06-18 住友ベークライト株式会社 ステータコア絶縁用樹脂組成物
JP2021059669A (ja) 2019-10-08 2021-04-15 日油株式会社 スラリー組成物

Family Cites Families (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE4432188A1 (de) * 1994-09-09 1996-03-14 Siemens Ag Epoxidharzformmassen zur Umhüllung von elektronischen Bauelementen
JPH10292094A (ja) * 1997-02-20 1998-11-04 Toshiba Corp エポキシ樹脂組成物、これを用いた樹脂封止型半導体装置、エポキシ樹脂成形材料、およびエポキシ樹脂複合タブレット
US6120716A (en) * 1997-08-07 2000-09-19 Matsushita Electric Works, Ltd. Epoxy resin sealing material for molding semiconductor chip and method for manufacturing the same
SG172031A1 (en) * 2008-12-10 2011-07-28 Sumitomo Bakelite Co Granulated epoxy resin composition for semiconductor encapsulation, semiconductor device using same, and method for manufacturing semiconductor device
CN102459397B (zh) * 2009-06-22 2014-05-07 住友电木株式会社 半导体密封用树脂组合物、以及半导体装置
WO2013128889A1 (ja) * 2012-02-29 2013-09-06 住友ベークライト株式会社 封止樹脂組成物の梱包方法、梱包物及び運搬方法
JP7270645B2 (ja) * 2018-12-21 2023-05-10 京セラ株式会社 半導体封止用成形材料の製造方法

Patent Citations (11)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH07186180A (ja) * 1993-12-27 1995-07-25 Chichibu Fuji:Kk 樹脂練りバーの成形機
JPH09208805A (ja) 1994-11-09 1997-08-12 Nitto Denko Corp 光半導体素子封止用エポキシ樹脂組成物
JP2001214030A (ja) * 2000-02-01 2001-08-07 Sumitomo Bakelite Co Ltd エポキシ樹脂組成物及び半導体装置
JP2001323133A (ja) * 2000-05-18 2001-11-20 Sumitomo Bakelite Co Ltd エポキシ樹脂組成物及び半導体装置
WO2012029278A1 (ja) 2010-09-02 2012-03-08 住友ベークライト株式会社 ロータに用いる固定用樹脂組成物
WO2016139985A1 (ja) 2015-03-05 2016-09-09 住友ベークライト株式会社 封止用樹脂組成物、車載用電子制御ユニットの製造方法、および車載用電子制御ユニット
WO2017203943A1 (ja) * 2016-05-24 2017-11-30 住友ベークライト株式会社 繊維含有粒状樹脂構造物、繊維含有粒状樹脂構造物の製造方法、繊維強化樹脂硬化物、及び繊維強化樹脂成形品
WO2019057929A1 (en) * 2017-09-22 2019-03-28 Vyncolit N.V. METHOD OF MOLDING A FIBER-REINFORCED THERMOSETTING RESIN TO FORM A MOLDED ARTICLE
WO2019093192A1 (ja) * 2017-11-07 2019-05-16 住友ベークライト株式会社 繊維含有樹脂組成物
JP2020094092A (ja) 2018-12-10 2020-06-18 住友ベークライト株式会社 ステータコア絶縁用樹脂組成物
JP2021059669A (ja) 2019-10-08 2021-04-15 日油株式会社 スラリー組成物

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
See also references of EP4088900A4

Also Published As

Publication number Publication date
EP4088900A1 (en) 2022-11-16
US20240182705A1 (en) 2024-06-06
EP4088900A4 (en) 2023-01-18
JP6989044B1 (ja) 2022-01-05
KR20230162969A (ko) 2023-11-29
JP2022156131A (ja) 2022-10-14

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP2613426B1 (en) Fixing resin composition for use in rotor
JP6469943B2 (ja) ローター固定用樹脂組成物およびローター
JP6089900B2 (ja) 固定用樹脂組成物、ロータ、自動車、及びロータの製造方法
JP5966445B2 (ja) 固定用樹脂組成物、ロータ、および自動車
SG191755A1 (en) Epoxy resin composition for sealing, and electronic component device
JP5307263B1 (ja) 固定用樹脂組成物、ロータ、および自動車
JP2016182032A (ja) ローター固定用樹脂組成物、ローター、および自動車
WO2022209239A1 (ja) 封止構造体の製造方法およびエポキシ樹脂組成物
JP5971176B2 (ja) ロータに用いる固定用樹脂組成物
JP7501801B2 (ja) 成形用樹脂組成物、封止構造体の製造方法および封止構造体
JP2013181106A (ja) ローター固定用樹脂組成物、ローター、および自動車
JP7255767B1 (ja) 樹脂組成物のタブレットおよびタブレットの製造方法
WO2023063264A1 (ja) 樹脂組成物およびタブレットの製造方法
JP6275946B2 (ja) ローター固定用樹脂組成物およびローター
WO2023182485A1 (ja) 封止用樹脂組成物および片面封止構造体の製造方法
JP5246377B2 (ja) ロータに用いる固定用樹脂組成物およびロータ
JP5971081B2 (ja) 固定用樹脂組成物、ロータ、および自動車

Legal Events

Date Code Title Description
ENP Entry into the national phase

Ref document number: 2022723534

Country of ref document: EP

Effective date: 20220602

WWE Wipo information: entry into national phase

Ref document number: 18283650

Country of ref document: US

ENP Entry into the national phase

Ref document number: 20237036958

Country of ref document: KR

Kind code of ref document: A

NENP Non-entry into the national phase

Ref country code: DE