WO2022030392A1 - 積層体の製造方法、積層体および半導体パッケージの製造方法 - Google Patents

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resin layer
laminate
laminated body
glass
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和夫 山田
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Ａｇｃ株式会社
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    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B17/00—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres
    • B32B17/06—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material
    • B32B17/10—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C03—GLASS; MINERAL OR SLAG WOOL
    • C03C—CHEMICAL COMPOSITION OF GLASSES, GLAZES OR VITREOUS ENAMELS; SURFACE TREATMENT OF GLASS; SURFACE TREATMENT OF FIBRES OR FILAMENTS MADE FROM GLASS, MINERALS OR SLAGS; JOINING GLASS TO GLASS OR OTHER MATERIALS
    • C03C27/00—Joining pieces of glass to pieces of other inorganic material; Joining glass to glass other than by fusing
    • C03C27/06—Joining glass to glass by processes other than fusing
    • C03C27/10—Joining glass to glass by processes other than fusing with the aid of adhesive specially adapted for that purpose
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    • H01L21/04—Manufacture or treatment of semiconductor devices or of parts thereof the devices having at least one potential-jump barrier or surface barrier, e.g. PN junction, depletion layer or carrier concentration layer
    • H01L21/50—Assembly of semiconductor devices using processes or apparatus not provided for in a single one of the subgroups H01L21/06 - H01L21/326, e.g. sealing of a cap to a base of a container
    • H01L21/56—Encapsulations, e.g. encapsulation layers, coatings
    • H—ELECTRICITY
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    • H01L23/12—Mountings, e.g. non-detachable insulating substrates
    • H—ELECTRICITY
    • H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H05K—PRINTED CIRCUITS; CASINGS OR CONSTRUCTIONAL DETAILS OF ELECTRIC APPARATUS; MANUFACTURE OF ASSEMBLAGES OF ELECTRICAL COMPONENTS
    • H05K1/00—Printed circuits
    • H05K1/02—Details
    • H05K1/03—Use of materials for the substrate
    • H—ELECTRICITY
    • H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H05K—PRINTED CIRCUITS; CASINGS OR CONSTRUCTIONAL DETAILS OF ELECTRIC APPARATUS; MANUFACTURE OF ASSEMBLAGES OF ELECTRICAL COMPONENTS
    • H05K1/00—Printed circuits
    • H05K1/18—Printed circuits structurally associated with non-printed electric components

Definitions

  • the present invention relates to a method for manufacturing a laminated body, a method for manufacturing a laminated body and a semiconductor package.
  • a semiconductor device provided with an integrated circuit or the like is mounted by being electrically connected to a rewiring layer (RDL) by a bonding wire, a solder ball, or the like, and further sealed with a resin to form a semiconductor package.
  • the semiconductor package is manufactured by, for example, the following method. First, after forming the rewiring layer on the glass substrate, the semiconductor device is electrically connected to the rewiring layer by a bonding wire, a solder ball, or the like. Then, the semiconductor device is sealed with a resin. Then, a semiconductor package can be obtained by peeling the rewiring layer on which the resin-sealed semiconductor device is mounted from the glass substrate.
  • Patent Document 1 In consideration of deformation of the substrate due to heat in the process of manufacturing the semiconductor package, a glass substrate having a warp as described in Patent Document 1 is used as the glass substrate used for manufacturing the semiconductor package.
  • Patent Document 1 describes a glass substrate having a warp of 2 to 300 ⁇ m and an inclination angle due to the warp of 0.0004 to 0.12 °.
  • an object of the present invention is to provide a method for manufacturing a laminated body which has a warp and can easily manufacture a laminated body which maintains the warp even after being exposed to a high temperature, and the present invention also provides. It is an object of the present invention to provide a laminated body having a warp, and to provide a method for manufacturing a semiconductor package.
  • aspects of the present invention include a step of forming a precursor laminate having two glass substrates and a thermosetting resin layer arranged between the two glass substrates, and a modification of the precursor laminate.
  • the thermosetting resin layer is thermally cured to form a resin layer, which comprises two glass substrates and a resin layer arranged between the two glass substrates to form a laminated body having a warp. It provides a method of manufacturing a laminated body having a step of obtaining.
  • the difference in the average coefficient of thermal expansion between the two glass substrates is preferably 1.5 ppm / ° C. or less.
  • thermosetting resin layer at the time of thermosetting is preferably 400 ° C. or lower.
  • the thermosetting of the thermosetting resin layer is preferably performed at a temperature 20 ° C. or higher higher than the thermosetting start temperature of the thermosetting resin layer.
  • aspects of the present invention provide a laminate having a first glass substrate, a resin layer, and a second glass substrate in this order, wherein the laminate has a warp.
  • the first glass substrate, the resin layer, and the second glass substrate are curved so that the outer surface of the first glass substrate is convex, and the electronic device may be arranged on the curved first glass substrate.
  • the difference in the average coefficient of thermal expansion between the first glass substrate and the second glass substrate is preferably 1.5 ppm / ° C. or less.
  • the total thickness of the laminated body is preferably 0.3 to 3.0 mm.
  • the amount of warpage of the laminated body is preferably more than 0 ⁇ m and 500 ⁇ m or less.
  • the amount of warpage of the laminated body after heating at 250 ° C. for 3 hours is more than 0 ⁇ m and 500 ⁇ m or less.
  • aspects of the present invention include a step of preparing a laminate having a first glass substrate, a resin layer, and a second glass substrate in this order and having a warp, and reapplying to the outer surface of the first glass substrate.
  • the present invention it is possible to easily produce a laminate having a warp and maintaining the warp even after being exposed to a high temperature. Further, it is possible to provide a laminated body having a warp. Furthermore, semiconductor packages can be manufactured.
  • FIG. 1 (a) to 1 (d) are schematic cross-sectional views showing the manufacturing method of the laminated body of the embodiment of the present invention in the order of processes.
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view of an example of the laminated body according to the embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a schematic cross-sectional view showing an example of use of the laminated body according to the embodiment of the present invention.
  • 4 (a) and 4 (b) are schematic cross-sectional views illustrating a method of measuring the amount of warpage of the laminated body of the embodiment of the present invention.
  • FIG. 5 is a schematic diagram illustrating a method of measuring the amount of warpage of Example 18.
  • FIG. 6 is a schematic diagram illustrating a method of measuring the amount of warpage of Example 19.
  • a precursor laminate having two glass substrates and a thermosetting resin layer arranged between the two glass substrates is formed, and the precursor laminate is deformed.
  • the thermosetting resin layer is thermally cured to form a resin layer between the two glass substrates.
  • a laminated body having a warp is obtained in which a resin layer is arranged between two glass substrates. Since the resin layer is formed in a deformed state of the precursor laminate, the laminate having a warp can be formed at a temperature sufficient to cure the thermosetting resin. Therefore, it is not necessary to raise the temperature, and the laminated body can be easily manufactured.
  • the resin layer is thermosetting, and the warp is maintained even after being exposed to a high temperature.
  • the selection range of the glass substrate is wide regardless of the type of the glass substrate.
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view of an example of the laminated body of the embodiment of the present invention.
  • the manufactured laminate 30 has a warp, and a resin layer is arranged between two glass substrates, and the first glass substrate 14 (see FIG. 1 (b)) and the first glass substrate 30 are arranged. It has 2 glass substrates 10 (see FIG. 1 (b)). The first glass substrate 14 (see FIG. 1 (b)) and the second glass substrate 10 (see FIG.
  • thermosetting resin layer 12 is formed on one surface (surface 10a) of the second glass substrate 10.
  • the thermosetting resin layer 12 is in an uncured state.
  • the first glass substrate 14 is arranged on the surface 12a opposite to the surface on which the second glass substrate 10 of the thermosetting resin layer 12 is arranged.
  • the precursor laminate 16 having the two glass substrates and the thermosetting resin layer 12 arranged between the two glass substrates is formed.
  • the peripheral edge 16c of the precursor laminate 16 is chamfered.
  • the outer surface 14a of the first glass substrate 14 and the surface 10b of the second glass substrate 10 are ground and polished. Thereby, the thickness of the precursor laminate 16 and the TTV (Total Tickness Variation) are adjusted. It is preferable to carry out chamfering, grinding and polishing, but it is not always necessary to carry out. Of chamfering, grinding and polishing, it is desirable to perform at least chamfering.
  • the mold 20 has an upper mold 22 and a lower mold 24.
  • the upper mold 22 and the lower mold 24 are made of, for example, carbon.
  • the upper mold 22 has a concave portion 22a having a concave shape.
  • the lower mold 24 has a convex portion 24a having a convex shape.
  • the concave portion 22a of the upper mold 22 and the convex portion 24a of the lower mold 24 are arranged so as to face each other.
  • the inner wall shape of the mold 20 is formed by the space sandwiched between the concave portion 22a and the convex portion 24a.
  • the concave portion 22a of the upper mold 22 deforms the outer surface 14a of the first glass substrate 14 so as to be convex
  • the convex portion 24a of the lower mold 24 deforms the surface 10b of the second glass substrate 10 so as to be concave. ..
  • the first glass substrate 14 is arranged on the upper mold 22 with the surface 14a side facing
  • the second glass substrate 10 is arranged on the lower mold 24 with the surface 10b side facing.
  • the second glass substrate 10 is deformed according to the above.
  • the first glass substrate 14 is deformed so that the outer surface 14a of the first glass substrate 14 is convex.
  • the precursor laminate 16 is heated to heat-cure the thermosetting resin layer 12, and the resin layer 13 (see FIG. 2) is formed.
  • the precursor laminate 16 is heated, for example, in a nitrogen atmosphere from 25 ° C to 250 ° C at a rate of 10 ° C / min, held at 250 ° C for 30 minutes, and then from 250 ° C to 150 ° C-. Cool at a rate of 10 ° C./min.
  • the nut 27 is removed from the bolt 26, and the precursor laminate 16 is taken out from the mold 20.
  • a laminated body 30 having the first glass substrate 14, the resin layer 13, and the second glass substrate 10 in this order and having a warp is obtained.
  • the laminate 30 maintains its warp even after being exposed to a high temperature.
  • the laminated body 30 shown in FIG. 2 has a circular outer shape.
  • the first glass substrate 14 and the second glass substrate 10 are each made of a disk, but the shape is not particularly limited, and may be, for example, a rectangle. Further, since the first glass substrate 14 and the second glass substrate 10 are laminated and deformed to form a laminated body 30, it is preferable that they have similar figures.
  • the laminate 30 when the laminate 30 is manufactured, for example, a rectangular first glass substrate 14 and a second glass substrate 10 are used without using a disk glass substrate to form a precursor laminate, and then the laminate 30 is formed into a circular shape. It may be cut, chamfered, ground, and polished to form a precursor laminate having a circular outer shape.
  • the laminated body 30 shown in FIG. 2 has a circular outer shape as described above.
  • the laminate 30 is a first glass substrate so that the outer surface 14a of the first glass substrate 14 is convex. 14, the resin layer 13, and the second glass substrate 10 are curved.
  • the outer diameter of the first glass substrate 14 in a warped state is the diameter D of the laminated body 30.
  • the diameter D is not particularly limited, but can be as large as a semiconductor wafer, and is, for example, 8 inches or 12 inches.
  • FIG. 3 is a schematic cross-sectional view showing an example of use of the laminate according to the embodiment of the present invention.
  • the same components as those of the laminated body 30 shown in FIG. 2 are designated by the same reference numerals, and detailed description thereof will be omitted.
  • the first glass substrate 14, the resin layer 13, and the second glass substrate 10 are curved so that the outer surface 14a of the first glass substrate 14 is convex as described above.
  • the outer surface 14a of the first glass substrate 14 is a surface of the first glass substrate 14 opposite to the surface on which the resin layer 13 is arranged.
  • the total thickness h (FIG. 2) of the laminated body 30 is preferably 0.3 to 3.0 mm, more preferably 0.5 to 3.0 mm in consideration of handling in the transport process and peeling of the rewiring layer 42. It is 2.0 mm.
  • the total thickness h of the laminated body 30 can be measured by using a spectroscopic laser displacement meter.
  • the amount of warpage of the laminated body 30 is preferably more than 0 ⁇ m and 500 ⁇ m or less, and more preferably 50 to 300 ⁇ m. When the amount of warpage of the laminated body 30 is more than 0 ⁇ m, the warp correction effect in the packaging process of the electronic device is sufficient.
  • the amount of warpage of the laminated body 30 after heating at 250 ° C. for 3 hours is preferably more than 0 ⁇ m and 500 ⁇ m or less, more preferably 50 to 300 ⁇ m. If the amount of warpage of the laminated body 30 after heating at 250 ° C. for 3 hours is more than 0 ⁇ m and 500 ⁇ m or less, the warp is maintained even after the laminated body 30 is exposed to a high temperature, and the laminated body 30 is repeatedly used for manufacturing a semiconductor package. Can be done.
  • the term "after heating at 250 ° C. for 3 hours" means that the laminate has reached room temperature (25 ° C.) after being heated at 250 ° C. for 3 hours in a nitrogen atmosphere.
  • the semiconductor package 40 is provided on the surface 14a of the curved first glass substrate 14.
  • the electronic device 44 is mounted on the rewiring layer 42.
  • the electronic device 44 is arranged on the curved first glass substrate 14.
  • the surface of the first glass substrate 14 opposite to the surface on which the resin layer 13 is arranged, that is, the outer surface 14a of the first glass substrate 14 is the surface on which the electronic device 44 is formed.
  • the rewiring layer 42 and the electronic device 44 are electrically connected by a bonding wire, a solder ball, or the like.
  • the electronic device 44 is sealed with the resin 46.
  • the rewiring layer 42 is formed on the surface 14a of the first glass substrate 14.
  • the semiconductor package 40 is taken out by peeling the rewiring layer 42 from the surface 14a of the first glass substrate 14.
  • the electronic device 44 is a semiconductor device or the like having an integrated circuit or the like, and specifically, for example, a MEMS (Micro Electro Electro Mechanical Systems), an ASIC (Application Specific Integrated Circuit), or the like.
  • the resin 46 is a sealing resin for sealing the electronic device 44, and those used for semiconductor packages can be appropriately used.
  • a known thermosetting resin such as an epoxy resin mixed with fine particles of silica is used.
  • (Amount of warpage of laminated body) 4 (a) and 4 (b) are schematic cross-sectional views illustrating a method of measuring the amount of warpage of the laminated body of the embodiment of the present invention.
  • the amount of warpage of the laminated body 30 is measured by arranging the laminated body 30 with the surface 10b of the second glass substrate 10 facing the surface 50a of the precision surface plate 50.
  • a laser displacement meter 52 is used to measure the amount of warpage.
  • the height from the surface 50a of the precision surface plate 50 to the surface 14a of the first glass substrate 14 irradiated with the laser light L by irradiating the outer surface 14a of the first glass substrate 14 with the laser beam L from the laser displacement meter 52. To measure.
  • the laser beam L is irradiated at intervals of 3 mm along one direction parallel to the surface 50a of the precision surface plate 50, and the height at each irradiation position is measured.
  • the maximum in-plane height hc of the first glass substrate 14 and the height hi of the end portion are obtained.
  • the value (hc-hi) obtained by subtracting the height hi of the end portion of the first glass substrate 14 from the maximum in-plane height hc of the first glass substrate 14 in the thickness direction of the laminated body 30 is calculated as the warp amount. do. As shown in FIG.
  • the amount of warpage of the laminated body in the state of being in contact with the surface 50a of the precision surface plate 50 is the difference between the minimum height hm in the plane and the height hi of the end portion. In this case, the amount of warpage is negative.
  • the method for manufacturing a laminated substrate is a step of forming a precursor laminated body having two glass substrates and a thermosetting resin layer arranged between the two glass substrates (precursor lamination). It has at least a body forming step) and a step (molding step) of forming the resin layer by thermally curing the thermosetting resin layer in a deformed state of the precursor laminate.
  • a body forming step a step of forming a resin layer by thermally curing the thermosetting resin layer in a deformed state of the precursor laminate.
  • thermosetting resin layer forming step for example, a thermosetting silicone layer is formed on the surface 10a of the second glass substrate 10 as a thermosetting resin layer.
  • the method for forming the thermosetting resin layer is not particularly limited, and for example, a spray coating method, a die coating method, a spin coating method, a dip coating method, a roll coating method, a bar coating method, etc. The screen printing method and the gravure coating method are used.
  • the laminating step is a step of laminating the first glass substrate 14 on the surface 12a of the thermosetting resin layer 12.
  • a method of laminating the first glass substrate 14 on the surface 12a of the thermosetting resin layer 12 under a normal pressure environment is used. Can be mentioned.
  • the first glass substrate 14 may be laminated on the surface 12a of the thermosetting resin layer 12, and then the first glass substrate 14 may be pressure-bonded to the thermosetting resin layer using a roll or a press. Crimping with a roll or a press is preferable because air bubbles mixed between the thermosetting resin layer 12 and the first glass substrate 14 are relatively easily removed.
  • Crimping by a vacuum laminating method or a vacuum pressing method is preferable because it suppresses the mixing of air bubbles and can realize good adhesion. By crimping under vacuum, there is an advantage that even if minute bubbles remain, it is difficult for the bubbles to grow due to the heat treatment.
  • the surface of the first glass substrate 14 in contact with the thermosetting resin layer is sufficiently washed and laminated in a highly clean environment. It is preferable to do so.
  • the thermosetting resin layer 12 is formed on the surface of the first glass substrate 14 in the thermosetting resin layer forming step, and then on the surface of the thermosetting resin layer 12 in the laminating step.
  • the second glass substrate 10 may be laminated.
  • the chamfering step is a step of chamfering the peripheral edge 16c of the precursor laminated body 16.
  • the chamfering method is not particularly limited, and a known method such as a method using a chamfering machine for a glass substrate can be used.
  • the front surface, the back surface, and the like of the precursor laminate 16 may be ground by using a grinding machine or the like, and may be polished by using a grinding machine. By chamfering or the like, it is possible to prevent the mold from being scratched when the precursor laminate 16 is installed in the mold. Further, the thickness of the precursor laminate 16 and the TTV (Total Tickness Variation) can be adjusted by grinding and polishing the front surface, the back surface, and the like of the precursor laminate 16.
  • the molding step is a step of thermally curing the thermosetting resin layer 12 in a deformed state of the precursor laminated body 16 to form the resin layer 13.
  • the precursor laminate 16 is attached to the mold 20 (see FIG. 1D), the first glass substrate 14 is deformed according to the shape of the concave portion 22a of the upper mold 22, and the convex portion of the lower mold 24 is formed.
  • the second glass substrate 10 is deformed according to the shape of 24a.
  • the precursor laminate 16 is heated to thermally cure the thermosetting resin layer 12, and the resin layer 13 (see FIG. 2) is formed.
  • the thermosetting resin layer 12 is made of thermosetting silicone, it is cured by heat treatment to form a silicone resin layer as the resin layer 13.
  • thermosetting silicone for example, a condensation reaction type silicone and an addition reaction type silicone are used.
  • the silicone resin layer will be described later.
  • the temperature condition for thermosetting is preferably 50 to 400 ° C, more preferably 100 to 300 ° C.
  • the heating time is preferably 10 to 300 minutes, more preferably 20 to 120 minutes.
  • the temperature of the thermosetting resin layer at the time of thermosetting is preferably 400 ° C. or lower, more preferably 300 ° C. or lower. As a result, it is possible to prevent the temperature during molding from becoming high.
  • the thermosetting resin layer is thermally cured at a temperature preferably 20 ° C. or higher, more preferably 50 ° C.
  • thermosetting start temperature of the thermosetting resin layer is preferably 40 ° C. or higher and 300 ° C. or lower, more preferably 80 ° C. or higher and 200 ° C. or lower. If the thermosetting start temperature of the thermosetting resin layer is too low, the thermosetting resin layer may be cured before the molding step, and it may not be possible to obtain a laminate having a desired warp amount after the molding step.
  • thermosetting start temperature of the thermosetting resin layer is too high, the temperature at the time of molding may become high.
  • DSC differential scanning calorimetry
  • the first glass substrate and the glass constituting the second glass substrate are not particularly limited.
  • the type of glass non-alkali borosilicate glass, borosilicate glass, soda lime glass, high silica glass, and other oxide-based glass containing silicon oxide as a main component are preferable.
  • the oxide-based glass glass having a silicon oxide content of 40 to 90% by mass in terms of oxide is preferable.
  • a glass plate made of non-alkali borosilicate glass (trade name "AN100" manufactured by AGC Inc.) can be mentioned as an example of the glass plate. Further, the product names "FL900" and "FL960” manufactured by AGC Inc.
  • An example of a method for manufacturing a glass plate is usually a method of melting a glass raw material and forming molten glass into a plate shape.
  • Such molding methods may be general and include, for example, a float method, a fusion method, and a slot down draw method.
  • the first glass substrate and the glass constituting the second glass substrate are not particularly limited, but the difference in the average coefficient of thermal expansion between the first glass substrate and the second glass substrate is 1. It is preferably 5.5 ppm / ° C. or lower, and the lower limit of the difference in the average coefficient of thermal expansion is 0 ppm / ° C.
  • the difference in the average coefficient of thermal expansion is 0 ppm / ° C. Since the difference in the average coefficient of thermal expansion is small, it is possible to prevent the glass substrate from cracking due to heating in the molding step or the device manufacturing step. On the other hand, if the difference in the average coefficient of thermal expansion is as large as 3 ppm / ° C.
  • cracks may occur in the first glass substrate or the second glass substrate due to heating in the molding step or the device manufacturing step.
  • the average coefficient of thermal expansion of the first glass substrate and the second glass substrate was measured using a differential thermal expansion meter (TMA) according to the method specified in JIS R3102 (1995), and the temperature was 30 to 220 ° C.
  • TMA differential thermal expansion meter
  • the thickness of the first glass substrate and the thickness of the second glass substrate are preferably 0.1 to 1.8 mm, respectively, and cracking or the like occurs due to heating in the laminating body manufacturing process and the molding process, or the device manufacturing process. From the viewpoint, 0.15 to 1.0 mm is more preferable.
  • the preferable ranges of the thickness of the first glass substrate and the thickness of the second glass substrate indicate the preferable ranges of both the thickness before the production of the laminate and the thickness of the laminate.
  • the thickness of the first glass substrate and the second glass substrate can be measured by using a spectroscopic laser displacement meter.
  • the resin layer 13 is one in which the first glass substrate 14 and the second glass substrate 10 are laminated and held in a deformed state.
  • the thermosetting resin layer 12 is cured to obtain the resin layer 13 in a state where the first glass substrate and the second glass substrate are deformed.
  • the resin layer 13 maintains the deformed state of the first glass substrate 14 and the second glass substrate 10.
  • the thickness of the resin layer 13 is preferably 100 ⁇ m or less, more preferably 50 ⁇ m or less, still more preferably 30 ⁇ m or less.
  • the thickness of the resin layer 13 is preferably more than 1 ⁇ m, more preferably 4 ⁇ m or more. The above-mentioned thickness is obtained by measuring the thickness of the resin layer 13 at arbitrary positions of 5 points or more with a contact-type film thickness measuring device and arithmetically averaging them.
  • the resin layer 13 is a silicone resin layer if the thermosetting resin layer 12 is made of thermosetting silicone.
  • the silicone resin layer is an example of a layer constituting the resin layer 13.
  • the silicone resin layer is mainly made of a silicone resin.
  • the structure of the silicone resin is not particularly limited.
  • the silicone resin is usually obtained by curing (crosslink curing) a curable silicone that can become a silicone resin by a curing treatment.
  • Specific examples of the curable silicone include a condensation reaction type silicone and an addition reaction type silicone.
  • the weight average molecular weight of the curable silicone is preferably 5,000 to 60,000, more preferably 5,000 to 30,000.
  • the silicone resin layer is formed by applying a curable composition containing a curable silicone to be a silicone resin to form a thermosetting resin layer and heat treatment.
  • the curable composition may contain, in addition to the curable silicone, a solvent, a platinum catalyst (when an addition reaction type silicone is used as the curable silicone), a leveling agent, a metal compound and the like.
  • Specific examples of the metal element contained in the metal compound include 3d transition metal, 4d transition metal, lanthanoid metal, bismuth, aluminum, and tin. The content of the metal compound is adjusted as appropriate.
  • the resin layer 13 examples include those containing an acrylic resin, a novolak resin, a naphthoxane resin, a hydrocarbon resin, a polyimide resin, an elastomer and the like.
  • the resin layer 13 may be made of, for example, a hydrocarbon-based resin, an acrylic-styrene-based resin, a maleimide-based resin, an elastomer, or a combination thereof.
  • Examples 1 to 17 described later are examples, and examples 18 and 19 are comparative examples. In Examples 1 to 18, all of them were laminated bodies having a circular outer shape. In Example 19, a glass substrate veneer having a circular outer shape was used.
  • Curable silicone was obtained by mixing organohydrogensiloxane and alkenyl group-containing siloxane.
  • the composition of the curable silicone is such that the molar ratio of M unit, D unit and T unit is 9:59:32, the molar ratio of the methyl group and the phenyl group of the organic group is 44:56, and the total alkenyl group and the total silicon atom.
  • the molar ratio (hydrogen atom / alkenyl group) with the bonded hydrogen atom was 0.7, and the average number of OX groups was 0.1.
  • the average number of OX groups is a numerical value indicating how many OX groups (X is a hydrogen atom or a hydrocarbon group) are bonded to one Si atom on average.
  • Methylphenyl-modified silicone (“AP 1000”, manufactured by Asahi Kasei Wacker Silicone Co., Ltd.) (4.5 g) was mixed with the mixture A, and the obtained mixed solution was filtered using a filter having a pore size of 0.45 ⁇ m. A curable composition was obtained.
  • Example 1 ⁇ Preparation of glass substrate >> The glass substrates shown in Table 1 were prepared as the first glass substrate and the second glass substrate. The size of the first glass substrate was 450 mm ⁇ 450 mm, and the size of the second glass substrate was 500 mm ⁇ 500 mm. The glass substrate was washed with a water-based glass cleaning agent (“PK-LCG213”, manufactured by Parker Corporation), and then with pure water.
  • PK-LCG213 water-based glass cleaning agent
  • Measurement method of physical properties of glass substrate >> (Average coefficient of thermal expansion) The average coefficient of thermal expansion at 30 to 220 ° C. was measured using a differential thermal expansion meter (TMA) according to the method specified in JIS R3102 (1995). (thickness) The plate thickness of the glass substrate was measured by a spectroscopic laser displacement meter (manufactured by KEYENCE CORPORATION).
  • Preparation of precursor laminate The prepared curable composition was applied to a second glass substrate using a die coater and heated at 120 ° C. for 3 minutes using a hot plate to form a silicone resin layer having a thickness of 10 ⁇ m. Subsequently, the silicone resin layer surface on the second glass substrate and the first glass substrate were bonded together using a bonding device to prepare a precursor laminate. After forming scrib lines on both sides of the precursor laminate using a glass cutter, stress was applied to the ends of the precursor laminate and the precursor laminate was cut to obtain a circular precursor laminate having a diameter of 300 mm. Next, the end of the circular precursor laminate was chamfered with a glass grindstone. Then, one side or both sides of the circular precursor laminate was ground and polished to obtain a desired plate thickness.
  • the molding method will be described with reference to FIG. 1 (d).
  • the circular precursor laminate is attached to the carbon mold (mold 20 (see FIG. 1 (d))) at room temperature, and the circular precursor laminate is formed into the carbon mold inner wall shape (recess) by tightening the carbon mold bolts and nuts. It was transformed into the shape of 22a and the shape of the convex portion 24a (see FIG. 1D).
  • the circular precursor laminate attached to the carbon mold was placed in an inert gas oven and heated in a nitrogen atmosphere. After raising the temperature from 25 ° C. to 250 ° C. at a rate of 10 ° C./min, the mixture was held at 250 ° C.
  • Atmosphere was introduced into the inert gas oven when cooled to 150 ° C., and the circular precursor laminate attached to the carbon mold was taken out of the oven. After confirming that the temperature has reached room temperature (25 ° C.), a circular precursor laminate is taken out from the carbon mold to obtain a laminate having a circular outer shape, and the total thickness of the laminate and the amount of warpage of the circular laminate are determined. It was measured.
  • Example 18 A silicon nitride film 19 (SiN film) was formed on one side of the first glass substrate 14 (see FIG. 5) washed by the same procedure as in Example 1 using a sputtering device to obtain a laminated body having a circular outer shape.
  • the thickness of the silicon nitride film 19 was set to 200 nm. After the film formation of the silicon nitride film 19, the total thickness of the laminated body and the amount of warpage of the laminated body were measured. Subsequently, the same heat resistance test as in Example 1 was carried out, and the amount of warpage after the heat resistance test was measured.
  • Example 19 When manufacturing the first glass substrate, in the process of forming the molten glass into a plate shape and slowly cooling it, the temperature of the center of the glass ribbon and the temperature of the end of the glass ribbon in the width direction of the glass ribbon orthogonal to the traveling direction of the glass ribbon are adjusted. By doing so, a first glass substrate 60 having a warp (see FIG. 6) was produced. After confirming that the first glass substrate 60 (see FIG. 6) was cooled to room temperature, the amount of warpage was measured. Subsequently, the same heat resistance test as in Example 1 was carried out, and the amount of warpage after the heat resistance test was measured. In Example 19, the plate thickness of the first glass substrate 60 (see FIG. 6) was set to the total thickness shown in Table 1 below.
  • FIGS. 4A and 4B schematically show the state of warpage of the laminated body.
  • the laminated body 30 was placed on the surface 50a of the precision surface plate 50 with the first glass substrate 14 on the upper side and the second glass substrate 10 on the lower side.
  • the height of the outer surface 14a of the first glass substrate 14 in the thickness direction was measured by a non-contact laser displacement meter 52 along the direction parallel to the surface 50a of the precision surface plate 50 at 3 mm intervals.
  • the amount of warpage was calculated as a value obtained by subtracting the height of the end portion of the first glass substrate 14 from the maximum height in the plane of the first glass substrate 14 in the thickness direction of the laminated body 30.
  • the amount of warpage of the laminated body 30 when the laminated body 30 has a convex shape is positive, and as shown in FIG. 4B, the laminated body 30 has a concave shape.
  • the amount of warpage of the laminated body 30 in this case was set to minus.
  • Example 18 as shown in FIG. 5, the first glass substrate with the silicon nitride film 19 is on the surface 50a of the precision surface plate 50 with the non-deposited surface of the silicon nitride film 19 on the upper side and the film-forming surface side on the lower side. 14 were placed. The height in the thickness direction on the non-deposited surface side was measured by the laser displacement meter 52, and the amount of warpage was calculated as a value obtained by subtracting the height of the end portion from the maximum height in the surface of the substrate.
  • Example 19 as shown in FIG. 6, the first glass substrate 60 is arranged on the surface 50a of the precision surface plate 50, and the laser displacement meter 52 is used to in-plane the first glass substrate 60.
  • the amount of warpage was calculated as the value obtained by subtracting the height of the edge from the maximum height.
  • FIGS. 5 and 6 the same components as those shown in FIGS. 4A and 4B are designated by the same reference numerals, and detailed description thereof will be omitted.
  • the total thickness of the laminate was measured by a spectroscopic laser displacement meter (manufactured by KEYENCE CORPORATION).
  • Example 18 a warped glass substrate can be produced by a silicon nitride film (SiN film), but the stress of the SiN film is relaxed by heating in the heat resistance test, and the amount of warping is reduced. For this reason, in Example 18, warpage during the semiconductor process cannot be suppressed. In Example 19, there is no change in the amount of warpage before and after the heat resistance test, and there is no problem.
  • the glass substrate is molded at a high temperature, it is not easy to produce a glass substrate having warpage with high molding accuracy. It is disadvantageous in terms of production efficiency such as production volume per unit time and production cost.

Abstract

本発明は、２枚のガラス基板と、前記２枚のガラス基板の間に配置された熱硬化性樹脂層とを有する前駆体積層体を形成する工程と、前記前駆体積層体を変形させた状態で、前記熱硬化性樹脂層の熱硬化を行い、樹脂層を形成し、前記２枚のガラス基板と、前記２枚のガラス基板の間に配置される樹脂層とを備え、反りを有する積層体を得る工程とを有する、積層体の製造方法に関する。

Description

積層体の製造方法、積層体および半導体パッケージの製造方法
　本発明は、積層体の製造方法、積層体および半導体パッケージの製造方法に関する。
　集積回路等を備えた半導体デバイスは、ボンディングワイヤ、または半田ボール等により再配線層（ＲＤＬ）と電気的に接続されて実装されており、さらに樹脂で封止されて半導体パッケージとされている。
　半導体パッケージは、例えば、以下の方法で製造される。まず、ガラス基板上に再配線層を形成した後に、半導体デバイスをボンディングワイヤ、または半田ボール等により再配線層と電気的に接続する。その後、半導体デバイスを樹脂で封止する。そして、ガラス基板から、樹脂で封止された半導体デバイスが実装された再配線層を剥離することにより半導体パッケージが得られる。半導体パッケージの製造工程における熱による基板の変形を考慮して、半導体パッケージの製造に用いられるガラス基板には、特許文献１に記載されるような反りを有するガラス基板が用いられる。特許文献１には、反りが２～３００μｍであり、反りによる傾斜角度が０．０００４～０．１２°であるガラス基板が記載されている。
日本国特許第６６０１４９３号公報
　上述の特許文献１のガラス基板は、成形工程および徐冷工程を経て反りが形成されている。徐冷工程の徐冷温度を調整して、反りおよび反りによる傾斜角度を調整しているが、反り量等の調整が容易ではない。
　そこで、本発明は、反りを有し、かつ、高温に晒された後も反りが維持される積層体を容易に製造できる積層体の製造方法を提供することを目的とし、また、本発明は、反りを有する積層体を提供すること、および半導体パッケージの製造方法を提供することを目的とする。
　本発明者らは、鋭意検討した結果、以下の構成により上述の目的を達成できることを見出した。
　本発明の態様は、２枚のガラス基板と、２枚のガラス基板の間に配置された熱硬化性樹脂層とを有する前駆体積層体を形成する工程と、前駆体積層体を変形させた状態で、熱硬化性樹脂層の熱硬化を行い、樹脂層を形成し、２枚のガラス基板と、２枚のガラス基板の間に配置される樹脂層とを備え、反りを有する積層体を得る工程とを有する、積層体の製造方法を提供するものである。
　２枚のガラス基板の平均熱膨張係数の差が１．５ｐｐｍ／℃以下であることが好ましい。
　前駆体積層体を形成する工程の後に、前駆体積層体のガラス基板に対して、面取り、研削、および研磨のうち、少なくとも１つを行う工程をさらに有することが好ましい。
　熱硬化の際の熱硬化性樹脂層の温度は、４００℃以下であることが好ましい。
　熱硬化性樹脂層の熱硬化は、熱硬化性樹脂層の熱硬化開始温度よりも２０℃以上高い温度で行うことが好ましい。
　本発明の態様は、第１ガラス基板と、樹脂層と、第２ガラス基板とをこの順に有する積層体であって、積層体は反りを有する、積層体を提供するものである。
　第１ガラス基板の外側の表面が凸となるように第１ガラス基板と樹脂層と第２ガラス基板とが湾曲しており、かつ湾曲した第１ガラス基板上に電子デバイスが配置されることが好ましい。
　第１ガラス基板と第２ガラス基板との平均熱膨張係数の差が１．５ｐｐｍ／℃以下であることが好ましい。
　積層体は、総厚が０．３～３．０ｍｍであることが好ましい。
　積層体の反り量は、０μｍ超５００μｍ以下であることが好ましい。
　２５０℃で３時間加熱した後の積層体の反り量が０μｍ超５００μｍ以下であることが好ましい。
　本発明の態様は、第１ガラス基板と、樹脂層と、第２ガラス基板とをこの順に有し、かつ反りを有する、積層体を用意する工程と、第１ガラス基板の外側の表面に再配線層を形成する工程と、半導体デバイスを再配線層と電気的に接続する工程と、半導体デバイスを樹脂を用いて封止する工程と、樹脂で封止された半導体デバイスが実装された再配線層を第１ガラス基板から剥離する工程とを有する、半導体パッケージの製造方法を提供するものである。
　本発明によれば、反りを有し、かつ、高温に晒された後も反りが維持される積層体を容易に製造できる。また、反りを有する積層体を提供できる。さらには、半導体パッケージを製造できる。
図１（ａ）～（ｄ）は、本発明の実施形態の積層体の製造方法を工程順に示す模式的断面図である。 図２は、本発明の実施形態の積層体の一例を模式的断面図である。 図３は、本発明の実施形態の積層体の使用例の一例を模式的断面図である。 図４（ａ）および（ｂ）は、本発明の実施形態の積層体の反り量の測定方法を説明する模式的断面図である。 図５は、例１８の反り量の測定方法を説明する模式図である。 図６は、例１９の反り量の測定方法を説明する模式図である。
　以下、本発明の実施形態について図面を参照して説明する。ただし、本発明は、以下の実施形態は本発明を説明するための例示的なものであり、以下に示す実施形態に制限されることはない。なお、本発明の範囲を逸脱することなく、以下の実施形態に種々の変形および置換を加えることができる。
　「～」を用いて表される数値範囲は、「～」の前後に記載される数値を下限値および上限値として含む範囲を意味する。
　本発明の積層体の製造方法では、２枚のガラス基板と、２枚のガラス基板の間に配置された熱硬化性樹脂層とを有する前駆体積層体を形成し、前駆体積層体を変形させた状態で、熱硬化性樹脂層の熱硬化を行い、２枚のガラス基板の間に樹脂層を形成する。これにより、２枚のガラス基板の間に樹脂層が配置された、反りを有する積層体を得る。前駆体積層体を変形させた状態で、樹脂層を形成するため、熱硬化性樹脂を硬化させる程度の温度で、反りを有する積層体を形成できる。このため、温度を高くする必要がなく、積層体を容易に製造できる。さらには、反りを有する積層体は、樹脂層が熱硬化しており、高温に晒された後も反りが維持される。しかも、積層体では、ガラス基板の種類を問わず、ガラス基板の選択範囲が広い。以下、積層体の製造方法について説明する。
＜積層体の製造方法＞
［積層体の製造方法の一例］
　図１（ａ）～（ｄ）は本発明の実施形態の積層体の製造方法を工程順に示す模式的断面図であり、図２は本発明の実施形態の積層体の一例を模式的断面図である。製造される積層体３０（図２参照）は、反りを有し、２枚のガラス基板の間に樹脂層が配置されており、第１ガラス基板１４（図１（ｂ）参照）と、第２ガラス基板１０（図１（ｂ）参照）とを有する。第１ガラス基板１４（図１（ｂ）参照）と、第２ガラス基板１０（図１（ｂ）参照）とは、いずれも円板である。
　まず、図１（ａ）に示すように、第２ガラス基板１０の一方の面（表面１０ａ）に熱硬化性樹脂層１２を形成する。図１（ａ）では熱硬化性樹脂層１２は未硬化状態である。
　次に、図１（ｂ）に示すように、熱硬化性樹脂層１２の第２ガラス基板１０が配置された面と反対側の表面１２ａに、第１ガラス基板１４を配置する。これにより、２枚のガラス基板と、２枚のガラス基板の間に配置された熱硬化性樹脂層１２とを有する前駆体積層体１６が形成される。
　次に、図１（ｃ）に示すように、前駆体積層体１６の周縁１６ｃを面取りする。さらに第１ガラス基板１４の外側の表面１４ａおよび第２ガラス基板１０の表面１０ｂに研削および研磨を行う。これにより、前駆体積層体１６の厚み、およびＴＴＶ（Ｔｏｔａｌ　Ｔｈｉｃｋｎｅｓｓ　Ｖａｒｉａｔｉｏｎ）を調整する。なお、面取り、研削および研磨を実施することが好ましいが、必ずしも実施する必要はない。面取り、研削および研磨のうち、少なくとも面取りを実施することが望ましい。
　次に、図１（ｄ）に示すように、前駆体積層体１６を、室温（２５℃）で型２０に取り付ける。型２０は、上型２２と下型２４とを有する。上型２２と下型２４とは、例えば、カーボンで構成される。上型２２は、形状が凹面状の凹部２２ａを有する。下型２４は形状が凸面状の凸部２４ａを有する。型２０は、上型２２の凹部２２ａと、下型２４の凸部２４ａとが対向して配置される。凹部２２ａと凸部２４ａとに挟まれる空間により型２０の内壁形状が構成される。上型２２の凹部２２ａにより第１ガラス基板１４の外側の表面１４ａが凸となるように変形し、下型２４の凸部２４ａにより第２ガラス基板１０の表面１０ｂが凹となるように変形する。
　上型２２に第１ガラス基板１４が表面１４ａ側を向けて配置され、下型２４に第２ガラス基板１０が表面１０ｂ側を向けて配置される。上型２２と下型２４とをボルト２６とナット２７とを用いて締めることにより上型２２の凹部２２ａの形状に合わせて第１ガラス基板１４を変形させ、下型２４の凸部２４ａの形状に合わせて第２ガラス基板１０を変形させる。これにより、第１ガラス基板１４の外側の表面１４ａが凸となるように第１ガラス基板１４が変形する。
　次に、前駆体積層体１６を加熱し、熱硬化性樹脂層１２の熱硬化を行い、樹脂層１３（図２参照）を形成する。前駆体積層体１６の加熱は、例えば、窒素雰囲気で、温度２５℃から２５０℃まで１０℃／分の速度で昇温した後、２５０℃で３０分間保持した後、２５０℃から１５０℃まで－１０℃／分の速度で冷却する。
　型２０の冷却後、ボルト２６からナット２７を外して型２０から前駆体積層体１６を取り出す。これにより、図２に示すように第１ガラス基板１４と、樹脂層１３と、第２ガラス基板１０とをこの順に有し、かつ反りを有する積層体３０を得る。積層体３０は高温に晒された後も反りが維持される。図２に示す積層体３０は、外形が円形である。
　なお、上述の説明では第１ガラス基板１４と第２ガラス基板１０とを、それぞれ円板としたが、形状は特に限定されるものではなく、例えば、矩形でもよい。また、第１ガラス基板１４と第２ガラス基板１０とは、積層して変形させて積層体３０とするため、相似形であることが好ましい。
　また、積層体３０を製造する際に、円板のガラス基板を用いることなく、例えば、矩形の第１ガラス基板１４と第２ガラス基板１０を用い、前駆体積層体を形成した後、円形に切断して、面取り、研削、研磨を実施して、外形が円形の前駆体積層体としてもよい。
＜積層体＞
　図２に示す積層体３０は、上述のように外形が円形である。積層体３０は、例えば、第２ガラス基板１０の表面１０ｂを平面Ｂに接して、平面Ｂ上に配置した場合、第１ガラス基板１４の外側の表面１４ａが凸になるように第１ガラス基板１４と樹脂層１３と第２ガラス基板１０とが湾曲している。上述のように第２ガラス基板１０の表面１０ｂを平面Ｂに接して平面Ｂ上に配置した場合における、第１ガラス基板１４が反った状態での外径が積層体３０の直径Ｄとなる。直径Ｄは、特に限定されるものではないが、半導体ウエハと同程度の大きさとすることができ、例えば、８インチ、または１２インチである。
　図３は本発明の実施形態の積層体の使用例の一例を示す模式的断面図である。なお、図３において、図２に示す積層体３０と同一構成物には同一符号を付して、その詳細な説明は省略する。
　積層体３０は、上述のように第１ガラス基板１４の外側の表面１４ａが凸となるように第１ガラス基板１４と樹脂層１３と第２ガラス基板１０とが湾曲している。なお、第１ガラス基板１４の外側の表面１４ａとは、第１ガラス基板１４の樹脂層１３が配置された面と反対側の面のことである。
　また、積層体３０の総厚ｈ（図２）は、搬送工程のハンドリング、および再配線層４２を剥離することを考慮すると、好ましくは０．３～３．０ｍｍ、より好ましくは０．５～２．０ｍｍである。積層体３０の総厚ｈは、分光レーザー変位計を用いて測定できる。
　また、積層体３０の反り量は、好ましくは０μｍ超５００μｍ以下、より好ましくは５０～３００μｍである。積層体３０の反り量が０μｍ超であると、電子デバイスのパッケージング工程での反り矯正効果が十分である。積層体３０の反り量が５００μｍ以下であると、電子デバイスのパッケージング工程での基板の保持（チャッキング）がしやすくなる。
　２５０℃で３時間加熱した後の積層体３０の反り量は、好ましくは０μｍ超５００μｍ以下、より好ましくは５０～３００μｍである。２５０℃で３時間加熱した後の積層体３０の反り量が０μｍ超５００μｍ以下であれば、積層体３０に高温に晒された後も反りが維持され、半導体パッケージの製造に繰り返して利用することができる。
　なお、２５０℃で３時間加熱した後とは、窒素雰囲気において２５０℃で３時間加熱した後、積層体が室温（２５℃）になった状態のことである。
（半導体パッケージおよびその製造方法）
　図３に示すように、湾曲した第１ガラス基板１４の表面１４ａに、半導体パッケージ４０が設けられる。半導体パッケージ４０は、例えば、再配線層４２上に電子デバイス４４が実装されている。湾曲した第１ガラス基板１４上に電子デバイス４４が配置される。第１ガラス基板１４の樹脂層１３が配置される面と反対側の面、すなわち、第１ガラス基板１４の外側の表面１４ａが、電子デバイス４４の形成される面である。再配線層４２と電子デバイス４４とはボンディングワイヤ、または半田ボール等により電気的に接続されている。電子デバイス４４は樹脂４６により封止されている。再配線層４２は第１ガラス基板１４の表面１４ａに形成されている。再配線層４２を第１ガラス基板１４の表面１４ａから剥離することにより、半導体パッケージ４０が取り出される。
　電子デバイス４４は、集積回路等を有する半導体デバイス等であり、具体的には、例えば、ＭＥＭＳ（Ｍｉｃｒｏ　Ｅｌｅｃｔｒｏ　Ｍｅｃｈａｎｉｃａｌ　Ｓｙｓｔｅｍｓ）、およびＡＳＩＣ（Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ　Ｓｐｅｃｉｆｉｃ　Ｉｎｔｅｇｒａｔｅｄ　Ｃｉｒｃｕｉｔ）等である。
　樹脂４６は、電子デバイス４４を封止する封止樹脂であり、半導体パッケージに用いられるものが適宜利用可能である。樹脂４６としては、例えば、エポキシ樹脂等の公知の熱硬化性樹脂に、シリカの微粒子を混ぜたものが用いられる。
（積層体の反り量）
　図４（ａ）および（ｂ）は、本発明の実施形態の積層体の反り量の測定方法を説明する模式的断面図である。
　積層体３０の反り量は、図４（ａ）に示すように、積層体３０を、第２ガラス基板１０の表面１０ｂを精密定盤５０の表面５０ａに向けて配置して測定する。反り量の測定には、レーザー変位計５２が用いられる。レーザー変位計５２からレーザー光Ｌを第１ガラス基板１４の外側の表面１４ａに照射して、精密定盤５０の表面５０ａからレーザー光Ｌを照射した第１ガラス基板１４の表面１４ａ迄の高さを測定する。例えば、精密定盤５０の表面５０ａに平行な一方向に沿って、３ｍｍ間隔でレーザー光Ｌを照射して、各照射位置における高さを測定する。これにより、第１ガラス基板１４の面内の最大高さｈｃと、端部の高さｈｉとを得る。
　積層体３０の厚さ方向において、第１ガラス基板１４の面内の最大高さｈｃから第１ガラス基板１４の端部の高さｈｉを引いた値（ｈｃ－ｈｉ）を、反り量として算出する。
　図４（ａ）に示すように、積層体３０が凸形状になっている場合、すなわち、第２ガラス基板１０の表面１０ｂの端部が精密定盤５０の表面５０ａに接し、中央が精密定盤５０の表面５０ａに接していない状態における積層体３０の反り量はプラスである。一方、図４Ｂに示すように、積層体３０が凹形状になっている場合、すなわち、第２ガラス基板１０の表面１０ｂの端部が精密定盤５０の表面５０ａに接しておらず、中央が精密定盤５０の表面５０ａに接している状態における積層体の反り量は、面内の最小高さｈｍと端部の高さｈｉとの差分である。この場合、反り量はマイナスである。
［積層基板の製造方法］
　積層基板の製造方法は、上述のように、２枚のガラス基板と、２枚のガラス基板の間に配置された熱硬化性樹脂層とを有する前駆体積層体を形成する工程（前駆体積層体形成工程）と、前駆体積層体を変形させた状態で、熱硬化性樹脂層の熱硬化を行い、樹脂層を形成する工程（成形工程）とを、少なくとも有する。以下、上述の各工程について説明する。
（前駆体積層体形成工程）
＜熱硬化性樹脂層形成工程＞
　熱硬化性樹脂層形成工程は、熱硬化性樹脂層として、例えば、熱硬化性シリコーンの層を第２ガラス基板１０の表面１０ａに形成する。
　熱硬化性樹脂層（熱硬化性シリコーンの層）の形成方法は、特に限定されるものではなく、例えばスプレーコート法、ダイコート法、スピンコート法、ディップコート法、ロールコート法、バーコート法、スクリーン印刷法、およびグラビアコート法が用いられる。
＜積層工程＞
　積層工程は、熱硬化性樹脂層１２の表面１２ａに第１ガラス基板１４を積層する工程である。第１ガラス基板１４を熱硬化性樹脂層１２の表面１２ａ上に積層する方法の具体例としては、常圧環境下で熱硬化性樹脂層１２の表面１２ａに第１ガラス基板１４を重ねる方法が挙げられる。必要に応じて、熱硬化性樹脂層１２の表面１２ａに第１ガラス基板１４を重ねた後、ロールまたはプレスを用いて熱硬化性樹脂層に第１ガラス基板１４を圧着させてもよい。ロールまたはプレスによる圧着により、熱硬化性樹脂層１２と第１ガラス基板１４との間に混入している気泡が比較的容易に除去されるので好ましい。
　真空ラミネート法または真空プレス法により圧着すると、気泡の混入が抑制され、かつ、良好な密着が実現でき、好ましい。真空下で圧着することにより、微小な気泡が残存した場合でも、加熱処理により気泡が成長しにくいという利点もある。
　熱硬化性樹脂層１２の表面１２ａに第１ガラス基板１４を積層する際には、熱硬化性樹脂層に接触する第１ガラス基板１４の面を十分に洗浄し、クリーン度の高い環境で積層することが好ましい。
　なお、前駆体積層体形成工程では、熱硬化性樹脂層形成工程において熱硬化性樹脂層１２を第１ガラス基板１４の表面に形成した後に、積層工程において熱硬化性樹脂層１２の表面上に第２ガラス基板１０を積層してもよい。
＜面取り工程＞
　面取り工程は、前駆体積層体１６の周縁１６ｃの面取りを行う工程である。面取り方法は、特に限定されるものではなく、ガラス基板用の面取り機を用いる方法等、公知の方法を利用できる。
　また、面取りの後、前駆体積層体１６の表面、裏面等を、研削機等を用いて研削を、研磨機を用いて研磨を実施してもよい。
　面取り等を実施することにより、前駆体積層体１６を型に設置する際に、型に傷がつくことを防止できる。
　また、前駆体積層体１６の表面、裏面等を、研削、研磨することにより、前駆体積層体１６の厚み、およびＴＴＶ（Ｔｏｔａｌ　Ｔｈｉｃｋｎｅｓｓ　Ｖａｒｉａｔｉｏｎ）を調整できる。
（成形工程）
　成形工程は、前駆体積層体１６を変形させた状態で、熱硬化性樹脂層１２の熱硬化を行い、樹脂層１３を形成する工程である。上述のように、型２０（図１（ｄ）参照）に前駆体積層体１６を取り付け、上型２２の凹部２２ａの形状に合わせて第１ガラス基板１４を変形させ、下型２４の凸部２４ａの形状に合わせて第２ガラス基板１０を変形させる。この状態で、前駆体積層体１６を加熱し、熱硬化性樹脂層１２の熱硬化を行い、樹脂層１３（図２参照）を形成する。
　熱硬化性樹脂層１２が、熱硬化性シリコーンで構成されている場合、熱処理により硬化されて樹脂層１３としてシリコーン樹脂層が形成される。
　熱硬化性シリコーンとしては、例えば、縮合反応型シリコーンおよび付加反応型シリコーンが用いられる。シリコーン樹脂層については後に説明する。
　熱硬化処理の条件は、例えば、熱硬化させる温度条件は、５０～４００℃が好ましく、１００～３００℃がより好ましい。加熱時間は、１０～３００分が好ましく、２０～１２０分がより好ましい。
　熱硬化の際の熱硬化性樹脂層の温度は、好ましくは４００℃以下、より好ましくは３００℃以下である。これにより、成形時の温度が高温になることが抑制される。
　また、熱硬化性樹脂層の熱硬化は、熱硬化性樹脂層の熱硬化開始温度よりも好ましくは２０℃以上、より好ましくは５０℃以上高い温度で行う。上述の温度で熱硬化性樹脂層を熱硬化させることにより、確実に熱硬化させることができ、樹脂層が得られる。
　熱硬化性樹脂層の熱硬化開始温度は４０℃以上、３００℃以下が好ましく、８０℃以上、２００℃以下がより好ましい。熱硬化性樹脂層の熱硬化開始温度が低すぎると成形工程前に熱硬化性樹脂層の硬化が進行し、成形工程後に所望の反り量の積層体を得ることができない恐れがある。一方、熱硬化性樹脂層の熱硬化開始温度が高すぎると成形時の温度が高温になる恐れがある。
　なお、熱硬化開始温度の定義については、熱硬化性樹脂を昇温速度１０℃／分の条件で示差走査熱量測定（ＤＳＣ）を行い、ＤＳＣ曲線のベースラインとピークの変曲点における接線との交点を熱硬化開始温度とする。
　以下、積層体について説明する。
＜第１ガラス基板、第２ガラス基板＞
　第１ガラス基板、および第２ガラス基板を構成するガラスは、特に限定されるものではない。ガラスの種類としては、無アルカリホウケイ酸ガラス、ホウケイ酸ガラス、ソーダライムガラス、高シリカガラス、その他の酸化ケイ素を主な成分とする酸化物系ガラスが好ましい。酸化物系ガラスとしては、酸化物換算による酸化ケイ素の含有量が４０～９０質量％のガラスが好ましい。
　ガラス板の例として、より具体的には、無アルカリホウケイ酸ガラスからなるガラス板（ＡＧＣ株式会社製商品名「ＡＮ１００」）が挙げられる。また、ＡＧＣ株式会社製商品名「ＦＬ９００」、「ＦＬ９６０」を用いることもできる。
　ガラス板の製造方法の例としては、通常、ガラス原料を溶融し、溶融ガラスを板状に成形する方法が挙げられる。このような成形方法は、一般的なものであってよく、例えば、フロート法、フュージョン法、およびスロットダウンドロー法が挙げられる。
　上述のように、第１ガラス基板、および第２ガラス基板を構成するガラスは、特に限定されるものではないが、第１ガラス基板と第２ガラス基板との平均熱膨張係数の差は、１．５ｐｐｍ／℃以下であることが好ましく、平均熱膨張係数の差の下限値は０ｐｐｍ／℃である。なお、第１ガラス基板と第２ガラス基板とが同じガラス基板である場合、平均熱膨張係数の差を０ｐｐｍ／℃とする。
　平均熱膨張係数の差が小さいことにより、成形工程またはデバイス作製工程での加熱によって、ガラス基板に割れが発生することが抑制される。
　一方、平均熱膨張係数の差が３ｐｐｍ／℃以上と大きすぎると、成形工程またはデバイス作製工程での加熱によって、第１ガラス基板または第２ガラス基板に割れが発生する可能性がある。
　第１ガラス基板と第２ガラス基板との平均熱膨張係数は、ＪＩＳ　Ｒ３１０２（１９９５年）に規定されている方法に従い、示差熱膨張計（ＴＭＡ）を用いて測定した、温度３０～２２０℃の平均熱膨張係数である。
　なお、第１ガラス基板の厚みおよび第２ガラス基板の厚みは、それぞれ０．１～１．８ｍｍが好ましく、積層体の作製工程および成形工程、またはデバイス作製工程での加熱による割れ等の発生の観点から、０．１５～１．０ｍｍがより好ましい。なお、上記の第１ガラス基板の厚みおよび第２ガラス基板の厚みの好適範囲は、積層体作製前の厚みと、積層体における厚みとの両方の好適範囲を示す。
　第１ガラス基板および第２ガラス基板の厚みは、分光レーザー変位計を用いて測定できる。
＜樹脂層＞
　樹脂層１３は、第１ガラス基板１４と第２ガラス基板１０とを積層し、かつ変形した状態を保持するものである。第１ガラス基板と第２ガラス基板とが変形した状態で、熱硬化性樹脂層１２が硬化して樹脂層１３を得ている。これにより、樹脂層１３が第１ガラス基板１４と第２ガラス基板１０との変形した状態を保持する。
　樹脂層１３の厚みは、１００μｍ以下が好ましく、５０μｍ以下がより好ましく、３０μｍ以下がさらに好ましい。一方、樹脂層１３の厚みは、１μｍ超が好ましく、４μｍ以上がより好ましい。上述の厚みは、５点以上の任意の位置における樹脂層１３の厚みを接触式膜厚測定装置で測定し、それらを算術平均したものである。
＜シリコーン樹脂層＞
　樹脂層１３は、熱硬化性樹脂層１２が熱硬化性シリコーンで構成されていれば、シリコーン樹脂層である。シリコーン樹脂層は、樹脂層１３を構成する層の一例である。シリコーン樹脂層は、主に、シリコーン樹脂からなるものである。シリコーン樹脂の構造は特に制限されない。シリコーン樹脂は、通常、硬化処理によってシリコーン樹脂となり得る硬化性シリコーンを硬化（架橋硬化）して得られる。
　硬化性シリコーンの具体例としては、縮合反応型シリコーン、および付加反応型シリコーンが挙げられる。硬化性シリコーンの重量平均分子量は、５，０００～６０，０００が好ましく、５，０００～３０，０００がより好ましい。
　シリコーン樹脂層は、シリコーン樹脂となる硬化性シリコーンを含む硬化性組成物を塗布して、熱硬化性樹脂層を形成し、熱処理により形成する。
　硬化性組成物は、硬化性シリコーンの他に、溶媒、白金触媒（硬化性シリコーンとして付加反応型シリコーンを用いる場合）、レベリング剤、および金属化合物等を含んでいてもよい。金属化合物に含まれる金属元素の具体例としては、３ｄ遷移金属、４ｄ遷移金属、ランタノイド系金属、ビスマス、アルミニウム、およびスズが挙げられる。金属化合物の含有量は、適宜調整される。
　樹脂層１３の例としては、アクリル系樹脂、ノボラック系樹脂、ナフトキサン系樹脂、炭化水素系樹脂、ポリイミド系樹脂、エラストマー等を含むものが挙げられる。樹脂層１３は、例えば、炭化水素系樹脂、アクリル－スチレン系樹脂、マレイミド系樹脂、エラストマー等、またはこれらを組み合わせた樹脂で構成することもできる。
　以下に、実施例等により本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらの例によって制限されるものではない。後述する例１～１７は実施例であり、例１８、１９は比較例である。例１～１８は、いずれも外形が円形の積層体とした。例１９は外形が円形のガラス基板単板とした。
＜評価＞
《耐熱試験》
　円形の積層体をイナートガスオーブンに入れ、窒素雰囲気において２５０℃で３時間加熱した。オーブンから取り出した円形の積層体が室温（２５℃）になったことを確認した後、反り量を測定した。反り量の測定方法は後に説明する。
＜硬化性シリコーンおよび硬化性組成物の調製＞
《硬化性シリコーンの調製》
　オルガノハイドロジェンシロキサンとアルケニル基含有シロキサンとを混合することにより、硬化性シリコーンを得た。硬化性シリコーンの組成は、Ｍ単位、Ｄ単位、Ｔ単位のモル比が９：５９：３２、有機基のメチル基とフェニル基とのモル比が４４：５６、全アルケニル基と全ケイ素原子に結合した水素原子とのモル比（水素原子／アルケニル基）が０．７、平均ＯＸ基数が０．１であった。平均ＯＸ基数は、Ｓｉ原子１個に平均で何個のＯＸ基（Ｘは水素原子または炭化水素基）が結合しているかを表した数値である。
《硬化性組成物１の調製》
　ジエチレングリコールジエチルエーテル（「ハイソルブＥＤＥ」、東邦化学工業株式会社製）（１９８６ｇ）と硬化性シリコーン（２９９７ｇ）を混合した溶液に、硬化性シリコーンに対する白金元素の含有量が１２０ｐｐｍとなるようにＰｌａｔｉｎｕｍ（０）－１，３－ｄｉｖｉｎｙｌ－１，１，３，３－ｔｅｔｒａｍｅｔｈｙｌｄｉｓｉｌｏｘａｎｅ（ＣＡＳ Ｎｏ. ６８４７８－９２－２）を加えて、混合物Ａを得た。混合物Ａにメチルフェニル変性シリコーン（「ＡＰ １０００」、旭化成ワッカーシリコーン株式会社製）（４．５ｇ）を混合し、得られた混合液を、孔径０．４５μｍのフィルタを用いてろ過することにより、硬化性組成物を得た。
　以下、例１～１９について説明する。
＜例１～１７＞
《ガラス基板の準備》
　第１ガラス基板、および第２ガラス基板として表１に記載のガラス基板を準備した。第１ガラス基板のサイズは４５０ｍｍ×４５０ｍｍ、第２ガラス基板のサイズは５００ｍｍ×５００ｍｍとした。ガラス基板は、水系ガラス洗浄剤（「ＰＫ－ＬＣＧ２１３」、株式会社パーカーコーポレーション製）を用いて洗浄し、その後、純水で洗浄した。
《ガラス基板の物性の測定方法》
　（平均熱膨張係数）
　ＪＩＳ　Ｒ３１０２（１９９５年）に規定されている方法に従い、示差熱膨張計（ＴＭＡ）を用いて３０～２２０℃の平均熱膨張係数を測定した。
　（厚さ）
　ガラス基板の板厚を分光レーザー変位計（株式会社キーエンス製）により測定した。
《前駆体積層体の作製》
　調製した硬化性組成物を、ダイコーターを用いて第２ガラス基板に塗布し、ホットプレートを用いて１２０℃で３分間加熱することにより、厚さ１０μｍのシリコーン樹脂層を形成した。続いて、第２ガラス基板上のシリコーン樹脂層面と第１ガラス基板とを貼合装置を用いて貼り合わせ、前駆体積層体を作製した。ガラスカッターを用いて前駆体積層体の両面にスクライブ線を形成した後、前駆体積層体の端部に応力を与えて割断し、直径３００ｍｍの円形の前駆体積層体を得た。次に円形の前駆体積層体の端部をガラス用砥石で面取りした。その後、円形の前駆体積層体の片面または両面を研削、研磨加工し、所望の板厚にした。
《積層体の成形》
　成形方法について図１（ｄ）を用いて説明する。円形の前駆体積層体を室温でカーボン型（型２０（図１（ｄ）参照））に取り付け、カーボン型のボルトとナットを締めることで円形の前駆体積層体をカーボン型の内壁形状（凹部２２ａの形状と凸部２４ａの形状（図１（ｄ）参照））に変形させた。続いて、カーボン型に取り付けた円形の前駆体積層体をイナートガスオーブンに入れ、窒素雰囲気で加熱した。２５℃から２５０℃まで１０℃／分の速度で昇温した後、２５０℃で３０分間保持、２５０℃から１５０℃まで－１０℃／分の速度で冷却した。１５０℃まで冷却した時点でイナートガスオーブンに大気を導入し、カーボン型に取り付けた円形の前駆体積層体をオーブンから取り出した。室温（２５℃）になったことを確認した後、カーボン型から円形の前駆体積層体を取り出し、外形が円形の積層体を得て、積層体の総厚および円形の積層体の反り量を測定した。
＜例１８＞
　例１と同じ手順で洗浄した第１ガラス基板１４（図５参照）の片面にスパッタリング装置を用いて窒化ケイ素膜１９（ＳｉＮ膜）を成膜し、外形が円形の積層体を得た。窒化ケイ素膜１９（図５参照）の厚みは２００ｎｍとした。窒化ケイ素膜１９の成膜後、積層体の総厚および積層体の反り量を測定した。続いて、例１と同様の耐熱試験を実施し、耐熱試験後の反り量を測定した。
＜例１９＞
　第１ガラス基板を作製する際、溶融ガラスを板状に成形、徐冷する工程において、ガラスリボン進行方向に直交するガラスリボン幅方向のガラスリボン中央部の温度とガラスリボン端部の温度を調整することにより、反りを有する第１ガラス基板６０（図６参照）を作製した。第１ガラス基板６０（図６参照）が室温まで冷却されたことを確認した後、反り量を測定した。続いて、例１と同様の耐熱試験を実施し、耐熱試験後の反り量を測定した。なお、例１９では、第１ガラス基板６０（図６参照）の板厚を、下記表１に示す総厚とした。
＜反り量の測定について＞ 
　積層体の反り量を測定する方法について、図４（ａ）および（ｂ）を用いて説明する。図４（ａ）および（ｂ）は積層体の反りの様子を模式的に示している。
　精密定盤５０の表面５０ａ上に第１ガラス基板１４を上側、第２ガラス基板１０を下側にして積層体３０を配置した。第１ガラス基板１４の外側の表面１４ａの厚さ方向の高さを非接触のレーザー変位計５２によって、精密定盤５０の表面５０ａに平行な方向に沿って、３ｍｍ間隔で測定した。積層体３０の厚さ方向において、第１ガラス基板１４の面内の最大高さから第１ガラス基板１４の端部の高さを引いた値として、反り量を算出した。
　図４（ａ）に示すように、積層体３０が凸形状になっている場合における積層体３０の反り量をプラスとし、図４（ｂ）に示すように、積層体３０が凹形状になっている場合における積層体３０の反り量をマイナスとした。
　例１８においては、図５に示す通り、精密定盤５０の表面５０ａ上に窒化ケイ素膜１９の非成膜面を上側、成膜面側を下側にして窒化ケイ素膜１９付き第１ガラス基板１４を配置した。レーザー変位計５２によって、非成膜面側の厚さ方向の高さを測定し、基板の面内の最大高さから端部の高さを引いた値として、反り量を算出した。
　例１９においては、図６に示す通り、積層体と同様に、精密定盤５０の表面５０ａ上に第１ガラス基板６０を配置し、レーザー変位計５２によって、第１ガラス基板６０の面内の最大高さから端部の高さを引いた値として、反り量を算出した。
　なお、図５および図６において、図４（ａ）および（ｂ）に示す構成物と同一構成物には同一符号を付して、その詳細な説明は省略する。
　また、積層体の総厚は分光レーザー変位計（株式会社キーエンス製）により測定した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
＜評価結果のまとめ＞
　上述の表１に示すように、所定の要件を満たす例１～１７では、耐熱試験前後で反り量の変化が小さく耐熱性が優れていた。
　例１８は窒化ケイ素膜（ＳｉＮ膜）により反ったガラス基板を作製できるが、耐熱試験での加熱によってＳｉＮ膜の応力が緩和し、反り量が小さくなった。このことから、例１８では半導体プロセス中の反りを抑制することができない。
　例１９は耐熱試験前後での反り量の変化がなく問題がないが、高温で成形しているため、成形精度高く反りを有するガラス基板を作ることが容易ではない。単位時間当たりの製造量等の生産効率、および製造コスト的に不利である。
　本発明を詳細にまた特定の実施態様を参照して説明したが、本発明の精神と範囲を逸脱することなく様々な変更や修正を加えることができることは、当業者にとって明らかである。
　本出願は、２０２０年８月６日出願の日本特許出願２０２０－１３４０１８に基づくものであり、その内容はここに参照として取り込まれる。
　１０　第２ガラス基板
　１０ａ、１０ｂ、１２ａ、１４ａ、５０ａ　表面
　１２　熱硬化性樹脂層
　１３　樹脂層
　１４　第１ガラス基板
　１６　前駆体積層体
　１６ｃ　周縁
　１９　窒化ケイ素膜
　２０　型
　２２　上型
　２２ａ　凹部
　２４　下型
　２４ａ　凸部
　２６　ボルト
　２７　ナット
　３０　積層体
　４０　半導体パッケージ
　４２　再配線層
　４４　電子デバイス
　５０　精密定盤
　５２　レーザー変位計
　６０　第１ガラス基板
　Ｂ　平面
　Ｄ　直径
　Ｌ　レーザー光
　ｈ　総厚
　ｈｃ　面内の最大高さ
　ｈｉ　端部の高さ
　ｈｍ　面内の最小高さ

Claims (12)

  1. 　２枚のガラス基板と、前記２枚のガラス基板の間に配置された熱硬化性樹脂層とを有する前駆体積層体を形成する工程と、
    　前記前駆体積層体を変形させた状態で、前記熱硬化性樹脂層の熱硬化を行い、樹脂層を形成し、前記２枚のガラス基板と、前記２枚のガラス基板の間に配置される樹脂層とを備え、反りを有する積層体を得る工程とを有する、積層体の製造方法。
  2. 　前記２枚のガラス基板の平均熱膨張係数の差が１．５ｐｐｍ／℃以下である、請求項１に記載の積層体の製造方法。
  3. 　前記前駆体積層体を形成する工程の後に、前記前駆体積層体のガラス基板に対して、面取り、研削、および研磨のうち、少なくとも１つを行う工程をさらに有する、請求項１または２に記載の積層体の製造方法。
  4. 　前記熱硬化の際の前記熱硬化性樹脂層の温度は、４００℃以下である、請求項１～３のいずれか１項に記載の積層体の製造方法。
  5. 　前記熱硬化性樹脂層の前記熱硬化は、前記熱硬化性樹脂層の熱硬化開始温度よりも２０℃以上高い温度で行う、請求項１～３のいずれか１項に記載の積層体の製造方法。
  6. 　第１ガラス基板と、樹脂層と、第２ガラス基板とをこの順に有する積層体であって、
    　前記積層体は反りを有する、積層体。
  7. 　前記第１ガラス基板の外側の表面が凸となるように前記第１ガラス基板と前記樹脂層と前記第２ガラス基板とが湾曲しており、かつ湾曲した前記第１ガラス基板上に電子デバイスが配置される、請求項６に記載の積層体。
  8. 　前記第１ガラス基板と前記第２ガラス基板との平均熱膨張係数の差が１．５ｐｐｍ／℃以下である、請求項６または７に記載の積層体。
  9. 　前記積層体は、総厚が０．３～３．０ｍｍである、請求項６～８のいずれか１項に記載の積層体。
  10. 　前記積層体の反り量は、０μｍ超５００μｍ以下である、請求項６～９のいずれか１項に記載の積層体。
  11. 　２５０℃で３時間加熱した後の前記積層体の反り量が０μｍ超５００μｍ以下である、請求項６～１０のいずれか１項に記載の積層体。
  12. 　第１ガラス基板と、樹脂層と、第２ガラス基板とをこの順に有し、かつ反りを有する、積層体を用意する工程と、
    　前記第１ガラス基板の外側の表面に再配線層を形成する工程と、
    　半導体デバイスを前記再配線層と電気的に接続する工程と、
    　前記半導体デバイスを樹脂を用いて封止する工程と、
    　前記樹脂で封止された前記半導体デバイスが実装された前記再配線層を前記第１ガラス基板から剥離する工程とを有する、半導体パッケージの製造方法。
     
     
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