WO2021194164A1 - 단위 셀 제조 장치 및 방법 - Google Patents

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WO2021194164A1
WO2021194164A1 PCT/KR2021/003372 KR2021003372W WO2021194164A1 WO 2021194164 A1 WO2021194164 A1 WO 2021194164A1 KR 2021003372 W KR2021003372 W KR 2021003372W WO 2021194164 A1 WO2021194164 A1 WO 2021194164A1
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electrode
separator
unit cell
laminate
pressure
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PCT/KR2021/003372
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English (en)
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권순관
정수택
이병규
정태진
최성원
조주현
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주식회사 엘지에너지솔루션
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Definitions

  • the present invention relates to an apparatus and method for manufacturing a unit cell, and more particularly, to an apparatus and method for manufacturing a unit cell capable of preventing a decrease in the adhesive force of the side of the unit cell.
  • types of secondary batteries include a nickel cadmium battery, a nickel hydrogen battery, a lithium ion battery, and a lithium ion polymer battery.
  • These secondary batteries are not only small products such as digital cameras, P-DVDs, MP3Ps, mobile phones, PDAs, Portable Game Devices, Power Tools and E-bikes, but also large products requiring high output such as electric and hybrid vehicles and surplus power generation. It is also applied and used in power storage devices that store power or renewable energy and power storage devices for backup.
  • Unit cells formed by stacking a cathode, a separator, and an anode are gathered to form one electrode assembly.
  • a lithium secondary battery is manufactured by accommodating the electrode assembly in a specific case.
  • a full cell is a cell in which an anode and a cathode are respectively located on both outermost sides of the cell.
  • anode/separator/cathode or anode/separator/cathode/separator/anode/separator/cathode, etc. are available.
  • a bi-cell is a cell in which electrodes of the same polarity are positioned on both outermost sides of the cell.
  • A-type bicell having a cathode/separator/cathode/separator/anode structure
  • C-type bicell having a cathode/separator/anode/separator/cathode structure. That is, a cell in which positive electrodes are located on both outermost sides is called an A-type bicell, and a cell in which negative electrodes are located on both sides is called a C-type bicell.
  • the center electrode may be an odd number such as one, and if the unit cell is a full cell, there may be no center electrode or an even number such as two.
  • the safety and secure the safety of the electrode assembly it is very important to evaluate the safety and secure the safety of the electrode assembly.
  • the most important consideration is that the user should not be injured when the electrode assembly malfunctions, and for this purpose, the safety standards strictly regulate ignition and fuming within the electrode assembly.
  • the safety characteristics of the electrode assembly when the electrode assembly is overheated and thermal runaway occurs or the separator penetrates, there is a high risk of causing an explosion.
  • the polyolefin-based porous polymer substrate commonly used as a separator of an electrode assembly exhibits extreme thermal shrinkage behavior at a temperature of 100 degrees or more due to material properties and characteristics of the manufacturing process including stretching, resulting in a short circuit between the positive electrode and the negative electrode. There is a problem that causes
  • a porous organic-inorganic coating layer is proposed by coating a slurry containing a mixture of an excessive amount of inorganic particles and a polymer binder on at least one surface of a porous polymer substrate having a plurality of pores.
  • the porous coating layer is thinly coated, for example, with a thickness of less than 3 ⁇ m based on the cross-section of the porous substrate, the adhesive strength between the separator and the electrode is insufficient, and assembling property is deteriorated.
  • the adhesion between the separator and the electrode is excellent, an increase in interfacial resistance caused by the separation of the separator and the electrode by the gas generated as a decomposition product of the electrolyte during the cycle of the electrode assembly can be prevented.
  • the electrode assembly it is possible to prevent an increase in the interfacial resistance between the separator and the electrode due to the volume expansion of the electrode during cycling, and by suppressing bending of the electrode assembly in the form of jelly-roll or stack and folding, the electrode The strength of the assembly can be improved.
  • the adhesive force between the separator and the electrode is a very important factor in the electrode assembly.
  • 1 is a schematic view showing an unbonded area 22 of the unit cell 2 .
  • a separator 12 (shown in FIG. 2) was prepared by coating a slurry on a polymer substrate (123, shown in FIG. 2) to form a porous coating layer (124, shown in FIG. 2). Then, as shown in FIG. 1 , an electrode 11 (shown in FIG. 4 ) was laminated on the separator 12 and heat and pressure were applied to prepare a unit cell 2 .
  • the porous coating layer 124 is formed by applying the liquid or gel slurry to the polymer substrate 123 and then solidifying it, even if the slurry is applied flat and uniformly, there is a certain height difference on the surface. did.
  • the slurries were more agglomerated at the center 125 (shown in FIG. 2 ) than the side 126 (shown in FIG. 2 ) of the separator 12 , so that the height of the slurry at the side 126 was lowered.
  • Korean Publication No. 2017-0057251 exists.
  • the problem to be solved by the present invention is to provide an apparatus and method for manufacturing a unit cell capable of preventing a decrease in the adhesive force of the side of the unit cell.
  • An apparatus for manufacturing a unit cell according to an embodiment of the present invention for solving the above problems includes an electrode reel on which an electrode sheet on which a plurality of electrodes are formed is unwound; a separator reel on which the separator sheet laminated with the electrode is unwound; and a plurality of the electrodes spaced apart in a line in the longitudinal direction of the separator sheet, and disposed between the plurality of electrodes in a laminate formed by being laminated with the separator sheet, one of a corner of the electrode or a corner of the electrode and a sealer for applying heat and pressure to at least one.
  • the sealer may include: a first body; and a second body extending vertically from the first body.
  • the sealer may include: a first protrusion protruding downwardly from a lower surface of the first body and extending in a longitudinal direction of the first body; and a second protrusion that protrudes downward from the lower surface of the second body and is elongated in the longitudinal direction of the second body.
  • it may further include a laminator for laminating the laminate.
  • the laminator may include a heater for applying heat and pressure together to the front surface of the laminate.
  • the laminator may further include a heating roller for applying heat and pressure to the laminate while rotating.
  • the electrode reel includes a center electrode reel on which a center electrode sheet on which a plurality of center electrodes are formed is unwound
  • the separator reel includes an upper separator sheet laminated on an upper surface of the center electrode formed by cutting the center electrode sheet. an upper separator reel from which it is unwound; and a lower separator reel from which a lower separator sheet stacked on a lower surface of the central electrode is unwound.
  • the electrode reel may include: an upper electrode reel on which an upper electrode stacked on an upper surface of the upper separator sheet is formed, the upper electrode sheet is unwound; and a lower electrode reel on which a lower electrode sheet is unwound, on which a lower electrode stacked on a lower surface of the lower separator sheet is formed.
  • a method for manufacturing a unit cell according to an embodiment of the present invention for solving the above problems comprises: forming a plurality of electrodes by cutting an electrode sheet unwound from an electrode reel; forming a laminate by arranging and stacking a plurality of the electrodes spaced apart in a line in the longitudinal direction of the separator sheet on the separator sheet unwound from the separator reel; disposing a sealer between the plurality of electrodes in the laminate; and applying heat and pressure to at least one of a corner of the electrode or a corner of the electrode with the sealer.
  • the sealer may include: a first body; and a second body extending vertically from the first body.
  • the first body applies heat and pressure to the first edge facing the outside of the laminate among the edges of the electrode, and the second body, the Among the edges of the electrodes, heat and pressure may be applied to a second edge that faces another adjacent electrode and intersects the first edge to form the corner.
  • the sealer may include: a first protrusion protruding downwardly from a lower surface of the first body and extending in a longitudinal direction of the first body; and a second protrusion that protrudes downward from the lower surface of the second body and is elongated in the longitudinal direction of the second body.
  • the first protrusion applies heat and pressure to a first region extending outwardly from the first edge of the electrode in the separator sheet
  • the second The protrusion may apply heat and pressure to the second region formed between the plurality of electrodes in the separator sheet.
  • the method may further include laminating the laminate after forming the laminate and before disposing the sealer.
  • the laminating may include applying, by a heater, heat and pressure to the front surface of the laminate; and applying heat and pressure to the laminate while rotating the heating roller.
  • the sealer applies heat and pressure to the corner of the electrode or at least one of the corners of the electrode, thereby preventing the formation of an unadhesive area on the side of the unit cell, thereby preventing the adhesion between the electrode and the separator This deterioration can be prevented.
  • the effect according to the present invention is not limited by the contents exemplified above, and more various effects are included in the present specification.
  • 1 is a schematic view showing an unbonded area of a unit cell.
  • FIG. 2 is a schematic diagram of a separator according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a flowchart of a method for manufacturing a unit cell according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 4 is a schematic diagram of an apparatus for manufacturing a unit cell according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 5 is a perspective view of a sealer according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 6 is a plan view illustrating a state in which a sealer according to an embodiment of the present invention applies heat and pressure to a laminate.
  • FIG. 7 is a side view illustrating a state in which a sealer according to an embodiment of the present invention applies heat and pressure to a laminate.
  • FIG. 8 is a schematic diagram of an apparatus for manufacturing a unit cell according to another embodiment of the present invention.
  • FIG. 9 is a perspective view of a sealer according to another embodiment of the present invention.
  • FIG. 10 is a side view illustrating a state in which a sealer applies heat and pressure to a laminate according to another embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a schematic diagram of a separator 12 according to an embodiment of the present invention.
  • the separator 12 As shown in FIG. 2, the separator 12 according to an embodiment of the present invention is coated with a slurry containing a mixture of inorganic particles and a polymer binder on at least one surface of the porous polymer substrate 123 to form a porous coating layer 124. It is produced by forming.
  • the porous polymer substrate 123 is not limited as long as it is a planar porous substrate commonly used in electrode assemblies, such as a porous polymer film substrate or a porous polymer nonwoven substrate formed of various polymers, and includes various substrates.
  • an electrode assembly in particular, a polyolefin-based porous polymer film such as polyethylene or polypropylene used as the separator 12 of a lithium secondary battery, or a non-woven fabric made of polyethylene terephthalate fiber may be used, and the material or shape is the purpose You can choose from a variety of things depending on what you want to do.
  • the polyolefin porous polymer film can be formed of a polymer such as polyethylene, polypropylene, polybutylene, polypentene, etc., such as high-density polyethylene, linear low-density polyethylene, low-density polyethylene, and ultra-high molecular weight polyethylene, respectively, or a mixture thereof.
  • the porous polymer film substrate may be prepared using various polymers such as polyester in addition to polyolefin.
  • the porous polymer film substrate may be formed in a structure in which two or more film layers are laminated, and each film layer may be formed of polymers such as polyolefins and polyesters described above alone or by mixing two or more of them. may be
  • the nonwoven fabric may be a spunbond nonwoven fabric or a melt blown nonwoven fabric composed of long fibers.
  • the present invention is not limited thereto, and the material or shape of the porous polymer substrate 123 may be variously selected.
  • the thickness of the porous polymer substrate 123 is not particularly limited, but is preferably 1 to 100 ⁇ m, more preferably 5 to 50 ⁇ m, and the pore size and pores present in the porous polymer substrate 123 are also not particularly limited. However, it is preferably 0.01 to 50 ⁇ m and 10 to 95%, respectively.
  • At least one surface of the porous polymer substrate 123 is coated with a slurry containing a mixture of inorganic particles and a polymer binder to form the porous coating layer 124 .
  • the coating method of the slurry is not limited and various methods may be used, but it is preferable to use a dip coating method.
  • Dip coating is a method of coating by immersing a substrate in a tank containing a coating solution. The thickness of the porous coating layer 124 can be adjusted according to the concentration of the coating solution and the speed of taking out the substrate from the coating solution tank, and then dried in an oven to dry the porous polymer.
  • a porous coating layer 124 is formed on at least one surface of the substrate 123 .
  • the inorganic particles are not particularly limited as long as they are electrochemically stable. That is, the inorganic particles that can be used in the present invention are not particularly limited as long as oxidation and/or reduction reactions do not occur in the operating voltage range of the applied electrode assembly (eg, 0-5V based on Li/Li+).
  • the ionic conductivity of the electrolyte can be improved by contributing to an increase in the degree of dissociation of an electrolyte salt, such as a lithium salt, in a liquid electrolyte.
  • the inorganic particles preferably include high dielectric constant inorganic particles having a dielectric constant of 5 or more, preferably 10 or more.
  • inorganic particles having a dielectric constant of 5 or more include BaTiO 3 , Pb(Zr,Ti)O 3 (PZT), Pb 1-x La x Zr 1-y Ti y O 3 (PLZT, 0 ⁇ x ⁇ 1) , 0 ⁇ y ⁇ 1), Pb(Mg 1/3 Nb 2/3 )O 3 -PbTiO 3 (PMN-PT), hafnia (HfO 2 ), SrTiO 3 , SnO 2 , CeO 2 , MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO 2 , Y 2 O 3 , Al 2 O 3 , boehmite ( ⁇ -AlO(OH)), TiO 2 , SiC, or mixtures thereof.
  • Inorganic particles such as -PbTiO 3 (PMN-PT) and hafnia (HfO 2 ) not only exhibit high permittivity characteristics with a dielectric constant of 100 or more, but also generate electric charges when tensioned or compressed by applying a constant pressure, resulting in a potential difference between both surfaces
  • PMN-PT -PbTiO 3
  • HfO 2 hafnia
  • inorganic particles having lithium ion transport ability that is, inorganic particles containing lithium element but not storing lithium and having a function of transporting lithium ions may be used. Since inorganic particles having lithium ion transport ability can transport and move lithium ions due to a kind of defect present in the particle structure, lithium ion conductivity in the battery is improved, thereby improving battery performance.
  • Non-limiting examples of inorganic particles having lithium ion transport ability include lithium phosphate (Li3PO4), lithium titanium phosphate (Li x Ti y (PO 4 ) 3 , 0 ⁇ x ⁇ 2, 0 ⁇ y ⁇ 3), lithium aluminum titanium Phosphate (Li x Al y Ti z (PO 4 ) 3 , 0 ⁇ x ⁇ 2, 0 ⁇ y ⁇ 1, 0 ⁇ z ⁇ 3), 14Li 2 O- 9 Al 2 O 3 -38TiO 2 -39P 2 O 5 (LiAlTiP) x O y series glass (0 ⁇ x ⁇ 4, 0 ⁇ y ⁇ 13), lithium lanthanide (Li x La y TiO 3 , 0 ⁇ x ⁇ 2, 0 ⁇ y ⁇ 3), Li lithium germanium thiophosphate such as 3.25 Ge 0.25 P 0.75 S 4 (Li x Ge y P z S w
  • the average particle diameter of the inorganic particles is not particularly limited, but is preferably in the range of 0.001 to 10 ⁇ m for the formation of the porous coating layer 124 having a uniform thickness and an appropriate porosity. If it is less than 0.001 ⁇ m, the dispersibility may be reduced, and if it exceeds 10 ⁇ m, the thickness of the formed porous coating layer 124 may increase and thus mechanical properties may be reduced, and also due to the excessively large pore size, the inner surface during charging and discharging of the battery Short-circuiting is more likely to occur.
  • Tg glass transition temperature
  • the polymer binder does not necessarily have an ion-conducting ability, when a polymer having an ion-conducting ability is used, the performance of the electrode assembly may be further improved. Therefore, the polymer binder preferably has a high dielectric constant as possible. In fact, since the degree of dissociation of salts in the electrolyte depends on the dielectric constant of the solvent of the electrolyte, the higher the dielectric constant of the polymer binder, the higher the degree of dissociation of salts in the electrolyte.
  • the polymer binder may have a characteristic capable of exhibiting a high electrolyte impregnation rate (degree of swelling) by being gelled when impregnated with a liquid electrolyte. Accordingly, it is preferable to use a polymer having a solubility index of 15 to 45 MPa 1/2 , and more preferably a solubility index of 15 to 25 MPa 1/2 and 30 to 45 MPa 1/2 is in the range. Therefore, it is preferable to use hydrophilic polymers having many polar groups rather than hydrophobic polymers such as polyolefins. If the solubility index is less than 15 MPa 1/2 and exceeds 45 MPa 1/2 , it is because it is difficult to be impregnated by a conventional liquid electrolyte for a battery.
  • Non-limiting examples of such a polymer binder include polyvinylidene fluoride-hexafluoropropylene (Polyvinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene), polyvinylidene fluoride-trichloroethylene (Polyvinylidene fluoride-co-trichloroethylene), polymethylmethacyl Polymethylmethacrylate, Polyacrylonitrile, Polyvinylpyrrolidone, Polyvinylacetate, Polyethylene-co-vinyl acetate, Polyethylene oxide , cellulose acetate, cellulose acetate butyrate, cellulose acetate propionate, cyanoethylpullulan, cyanoethylpolyvinylalcohol, cyano ethyl cellulose (cyanoethylcellulose), cyanoethyl sucrose (cyanoethylsucrose), pullulan (pullulan), carboxyl methyl cellulose, and the
  • the polymer binder may include PVDF-HFP.
  • the 'PVDF-HFP polymer binder' refers to a vinylidene fluoride copolymer including a constituent unit of vinylidene fluoride (VDF) and a constituent unit of hexafluoropropylene (HFP).
  • VDF vinylidene fluoride
  • HFP hexafluoropropylene
  • the polymer binder is not limited thereto and may include various materials.
  • the weight ratio of the inorganic particles to the polymer binder is, for example, preferably in the range of 50:50 to 99:1, more preferably 70:30 to 95:5.
  • the content ratio of the inorganic particles to the polymer binder is less than 50:50, the content of the polymer increases, so that the pore size and porosity of the coating layer 124 formed may be reduced.
  • the peeling resistance of the formed coating layer 124 may be weakened because the content of the polymer binder is small.
  • a solvent for the polymer binder it is preferable to have a solubility index similar to that of the polymer binder to be used and to have a low boiling point. This is to facilitate uniform mixing and subsequent solvent removal.
  • the solvent that can be used include acetone, tetrahydrofuran, methylene chloride, chloroform, dimethylformamide, N-methyl-2-pyrrolidone ( N-methyl-2-pyrrolidone, NMP), cyclohexane, water, or a mixture thereof.
  • a slurry in which inorganic particles are dispersed and a polymer binder is dissolved in a solvent can be prepared by dissolving the polymer binder in a solvent, then adding inorganic particles and dispersing them.
  • the inorganic particles may be added in a crushed state to an appropriate size, but it is preferable to disperse the inorganic particles while crushing them using a ball mill method or the like after adding the inorganic particles to a solution of a polymer binder.
  • the porous coating layer 124 is formed by applying the slurry in a liquid or gel state to the polymer substrate 123 and then solidifying it, even if the slurry is applied flat and uniformly, the surface There was a height difference (d) of .
  • the attractive force between the materials constituting the slurry at the side 126 is greater than that of the center 125 , the height of the slurry at the side 126 is lower. Therefore, as shown in FIG.
  • FIG. 3 is a flowchart of a method for manufacturing a unit cell according to an embodiment of the present invention.
  • the sealer 14 is at least one of a corner of the electrode 11 or a corner of the electrode.
  • the method for manufacturing a unit cell comprises the steps of cutting the electrode sheets 1111 , 1121 , 1131 unwound from the electrode reels 111 , 112 , and 113 to form a plurality of electrodes 11 .
  • a laminate ( 20) By stacking the plurality of electrodes 11 on the separator sheets 1211 and 1221 unwound from the separator reels 121 and 122 in a line in the longitudinal direction of the separator sheets 1211 and 1221 and stacking them, a laminate ( 20) forming; disposing a sealer (14) between the plurality of electrodes (11) in the stack (20); and applying, by the sealer 14 , heat and pressure to at least one of a corner of the electrode 11 or a corner of the electrode 11 .
  • FIG. 4 is a schematic diagram of a unit cell manufacturing apparatus 1 according to an embodiment of the present invention.
  • the unit cell manufacturing apparatus 1 has an electrode reel 111 on which electrode sheets 1111 , 1121 , 1131 on which a plurality of electrodes 11 are formed are unwound. 112, 113); a separator reel (121, 122) on which the electrode (11) and the stacked separator sheet (1211, 1221) are unwound; and a plurality of the electrodes 11 are disposed in a line in a longitudinal direction of the separator sheets 1211 and 1221, and in the laminate 20 formed by being laminated with the separator sheets 1211 and 1221, the plurality of the electrodes and a sealer (14) disposed between (11) and applying heat and pressure to at least one of a corner of the electrode (11) or a corner of the electrode (11).
  • the electrode reel includes a center electrode reel 111 on which a center electrode sheet 1111 on which a plurality of center electrodes 1112 are formed is unwound, and the separator reels 121 and 122 include the center electrode sheet.
  • the unit cell 2 includes a full cell and a bi-cell.
  • the center electrode 1112 may be an odd number such as one, and if the unit cell 2 is a full cell, the center electrode 1112 may be absent or two. etc. may be even.
  • the unit cell 2 will be described as a bi-cell having three electrodes 11 and two separators 12 . However, this is for convenience of explanation and is not intended to limit the scope of rights.
  • the center electrode reel 111 is a reel on which the center electrode sheet 1111 is wound, and the center electrode sheet 1111 is unwound from the center electrode reel 111 .
  • the center electrode sheet 1111 is a negative electrode sheet
  • the center electrode sheet 1111 is a positive electrode sheet.
  • the electrode sheets 1111 , 1121 , and 1131 may be manufactured by applying a slurry of an electrode active material, a conductive material, and a binder on an electrode current collector, drying and pressing the slurry.
  • the upper separator reel 121 and the lower separator reel 122 are reels on which the separator sheets 1211 and 1221 are wound. And, the upper separator sheet 1211 unwound from the upper separator reel 121 is laminated on the upper surface of the center electrode 1112 formed by cutting the center electrode sheet 1111 , and the lower part unwound from the lower separator reel 122 .
  • the separator sheet 1221 is laminated on the lower surface of the center electrode 1112 .
  • the electrode reel may include: an upper electrode reel 112 on which an upper electrode 1122 stacked on an upper surface of the upper separator sheet 1211 is formed, an upper electrode sheet 1121 is unwound; and a lower electrode reel 113 on which a lower electrode 1132 stacked on a lower surface of the lower separator sheet 1221 is formed and the lower electrode sheet 1131 is unwound.
  • the upper electrode reel 112 is a reel on which the upper electrode sheet 1121 is wound, and the upper electrode sheet 1121 is unwound from the upper electrode reel 112 .
  • the lower electrode reel 113 is a reel on which the lower electrode sheet 1131 is wound, and the lower electrode sheet 1131 is unwound from the lower electrode reel 113 . If the unit cell 2 is a full cell, the upper electrode 1122 and the lower electrode 1132 have different polarities. And if the unit cell 2 is a bi-cell, the upper electrode 1122 and the lower electrode 1132 have the same polarity, and have the opposite polarity to the center electrode 1112 .
  • the center electrode sheet 1111 is a negative electrode sheet or the upper electrode sheet 1121 and the lower electrode sheet 1131 are positive electrode sheets, and if the unit cell 2 is a C-type In the case of a bi-cell, the center electrode sheet 1111 is a positive electrode sheet, but the upper electrode sheet 1121 and the lower electrode sheet 1131 are negative electrode sheets.
  • the upper electrode 1122 formed by cutting the upper electrode sheet 1121 is laminated on the upper surface of the upper separator sheet 1211, and the lower electrode 1132 formed by cutting the lower electrode sheet 1131 is the lower separator sheet ( 1221) is laminated on the lower surface. Accordingly, the laminate 20 in which the lower electrode 1132 , the lower separator sheet 1221 , the center electrode 1112 , the upper separator sheet 1211 , and the upper electrode 1122 are sequentially stacked is formed.
  • the laminate 20 is formed by stacking a plurality of electrodes 11 on the separator sheets 1211 and 1221 spaced apart in a line in the longitudinal direction of the separator sheets 1211 and 1221 and stacked.
  • the upper electrode 1122 , the center electrode 1112 , and the lower electrode 1132 may be spaced apart from each other at different intervals, but since the electrodes 11 of the same polarity have the same size, the spaced distance is It is always desirable to be constant.
  • it is preferable that the upper electrode 1122 , the center electrode 1112 , and the lower electrode 1132 are aligned and arranged so that their centers coincide.
  • the sealer 14 is disposed between the plurality of electrodes 11 in the stack 20 to apply heat and pressure to at least one of a corner of the electrode 11 or a corner of the electrode 11 . Therefore, the formation of the non-adhesive region 22 on the side 21 of the unit cell 2 including the corner of the electrode 11 is prevented, and the adhesion between the electrode 11 and the separator 12 is reduced. can be prevented A detailed description of the sealer 14 will be described later.
  • the laminator laminates the entire surface of the laminate 20 formed by laminating the electrode 11 and the separator 12 .
  • Laminating refers to bonding the electrode 11 and the separator 12 by applying heat and pressure to the laminate 20 .
  • the laminator may include a heater 15 for applying heat and pressure to the front surface of the laminate 20 , and a heating roller for applying pressure to the laminate 20 while rotating. (16) may be further included.
  • the heater 15 is formed of an upper heater 151 and a lower heater 152 , and may apply heat and pressure to the upper and lower surfaces of the laminate 20 , respectively.
  • the heater 15 may have a surface in contact with the laminate 20 , that is, a lower surface of the upper heater 151 and an upper surface of the lower heater 152 to be substantially flat. Accordingly, heat and pressure can be uniformly applied to the entire surface of the laminate 20 .
  • the heating roller 16 may rotate to apply heat and pressure to the laminate 20 .
  • the pressure applied by the heating roller 16 that applies pressure while rotating is greater than that of the heater 15 that simply applies pressure to a flat surface. Therefore, after the heater 15 applies heat and pressure to the laminate 20 , the heating roller 16 applies heat and pressure greater than that of the heater 15 to the laminate 20 , so that the laminate ( 20), the heat and pressure applied to it may be increased step by step. That is, it is possible to prevent the inside of the laminate 20 from being damaged due to sudden changes in temperature and pressure.
  • the first cutter 131 cuts the center electrode sheet 1111 ( S301 ). Then, a plurality of center electrodes 1112 are formed. Then, the upper separator sheet 1211 is unwound from the upper separator reel 121, stacked on the upper surface of the central electrode 1112, and the lower separator sheet 1221 is unwound from the lower separator reel 122, and the central electrode ( 1112) is laminated on the lower surface.
  • the second cutter 132 cuts the upper electrode sheet 1121 to form the upper electrode 1122 , and the lower electrode sheet 1131 .
  • the third cutter 133 may cut the lower electrode sheet 1131 to form the lower electrode 1132 .
  • the upper electrode 1122 is stacked on the upper surface of the upper separator sheet 1211
  • the lower electrode 1132 is stacked on the lower surface of the lower separator sheet 1221 .
  • a laminate 20 in which a lower electrode 1132 , a lower separator sheet 1221 , a center electrode 1112 , an upper separator sheet 1211 , and an upper electrode 1122 are sequentially stacked is formed ( S302 ) .
  • the laminate 20 at least one of the upper electrode 1122 and the lower electrode 1132 may be omitted, and further, at least one of the upper separator sheet 1211 and the lower separator sheet 1221 may be omitted.
  • the laminate 20 will be described in which the electrode 11 and the separator 12 are not omitted. However, this is for convenience of explanation and is not intended to limit the scope of rights.
  • the laminator laminates the laminate 20 .
  • the laminator includes a heater 15 and a heating roller 16, and when laminating, the heater 15 applies heat and pressure to the front surface of the laminate 20, and then a heating roller ( 16) while rotating, heat and pressure may be applied to the laminate 20 .
  • FIG 5 is a perspective view of a sealer 14 according to an embodiment of the present invention.
  • the sealer 14 includes a first body 141; and a second body 142 extending vertically from the first body 141 .
  • the second body 142 may be formed to extend from one end of the first body 141 , but is preferably formed to extend from the center of the first body 141 . That is, the sealer 14 may have a T-shape as a whole. As a result, one electrode 11 on one side and the other electrode 11 on the other side are arranged around the second body 142 of the sealer 14, and heat and pressure can be applied.
  • a heating coil (not shown) is included in the sealer 14 . Accordingly, when the sealer 14 contacts and applies pressure to the laminate 20 , heat generated from the heating coil may also be applied to the laminate 20 .
  • FIG. 6 is a plan view illustrating a state in which the sealer 14 applies heat and pressure to the laminate 20 according to an embodiment of the present invention
  • FIG. 7 is a sealer 14 according to an embodiment of the present invention. It is a side view showing a mode that heat and pressure are applied to the laminate 20 .
  • the laminate 20 when the laminate 20 is formed, after the laminator applies heat and pressure to the laminate 20, as shown in FIG. 6, the laminate 20 A sealer 14 is disposed between the plurality of electrodes 11 in step S303. Then, the sealer 14 applies heat and pressure to at least one of the side 21 of the laminate 20 , that is, the corner of the electrode 11 or the corner of the electrode 11 ( S304 ).
  • a plurality of sealers 14 may be formed, respectively, disposed on both sides of the laminate 20 to apply heat and pressure to both sides 21 of the laminate 20 , respectively.
  • the side 21 is preferably a region in which the length from both ends of the laminate 20 is 1% to 30% of the total length, more preferably 5% to 20%.
  • the central portion of the laminate 20 receives excessive pressure compared to the side 21 . Then, the pores of the porous coating layer 124 of the separator 12 are destroyed and air permeability is lowered, so that the electrode 11 and the separator 12 may not be sufficiently impregnated with the electrolyte in the future.
  • the sealer 14 includes a first body 141 and a second body 142 .
  • the first body 141 of the sealer 14, in the electrode 11, applies heat and pressure to the first edge 114 facing the outside of the laminate 20, and the second body 142 can apply heat and pressure to the second edge 115 that faces the other adjacent electrode 11 in the electrode 11 and intersects the first edge 114 to form the corner .
  • the first corner 114 is an outward-facing corner of the stacked body 20 among several corners of the electrode 11 .
  • the first body 141 of the sealer 14 is formed in a direction parallel to the first edge 114 . Accordingly, when the first body 141 comes into contact with the stack 20 , it may contact the first edge 114 of the electrode 11 to apply heat and pressure.
  • the second corner 115 is a corner forming a corner of the electrode 11 together with the first corner 114 among several corners of the electrode 11 .
  • the electrodes 11 are arranged spaced apart in a line. Accordingly, the electrodes 11 are disposed adjacent to each other, and the second edge 115 faces the other adjacent electrodes 11 .
  • the second body 142 of the sealer 14 is formed in a direction parallel to the second edge 115 . Accordingly, when the second body 142 comes into contact with the stack 20 , it may contact the second edge 115 of the electrode 11 to apply heat and pressure.
  • the sealer 14 may be formed in plurality, and may be respectively disposed on both sides of the laminate 20 . In addition, it may be disposed between the electrodes 11 arranged in a row in the stack 20 . Accordingly, as shown in FIG. 6 , by simultaneously applying heat and pressure to the plurality of electrodes 11 in the stack 20 , the production efficiency of the unit cell 2 may be increased.
  • the plurality of sealers 14 may apply heat and pressure to the corners of the electrode 11 . Accordingly, it is possible to prevent the formation of the non-adhesive region 22 on the side 21 of the unit cell 2 , thereby preventing a decrease in the adhesion between the electrode 11 and the separator 12 .
  • the first body 141 and the second body 142 may each have a simple rectangular shape.
  • the sealer 14 does not apply heat and pressure to the corners of the electrode 11, but only applies heat and pressure to the corners of the electrodes, particularly the corners of the electrodes included in both sides 21 of the laminate 20. may be authorized.
  • the portion of the sealer 14 corresponding to the corner of the electrode 11 may be recessed. Even in this case, since heat and pressure can be applied to both sides 21 of the laminate 20 , the formation of the non-adhesive region 22 can be prevented.
  • the fourth cutter 134 cuts the laminate 20 , so that the unit cell 2 can be manufactured. have.
  • FIG. 8 is a schematic diagram of a unit cell manufacturing apparatus 1a according to another embodiment of the present invention.
  • the laminator is not included. That is, neither the heater 15 nor the heating roller 16 is included.
  • the sealer 14 When the sealer 14 is used, heat and pressure are respectively applied to the sides 21 of the laminate 20 to prevent the formation of the non-adhesive region 22 on the side 21 of the unit cell 2 . can Therefore, according to another embodiment of the present invention, even if the laminator does not laminate the entire surface of the laminate 20 , the electrode 11 and the separator 12 may be uniformly adhered as a whole. In addition, since the laminator is not included, the overall process speed may increase, thereby increasing the production efficiency of the unit cell 2 .
  • FIG. 9 is a perspective view of a sealer 14a according to another embodiment of the present invention.
  • the sealer 14a protrudes downward from the lower surface of the first body 141 , and in the longitudinal direction of the first body 141 .
  • a first protrusion 1431 formed to be elongated; and a second protrusion 1432 protruding downward from the lower surface of the second body 142 and extending in the longitudinal direction of the second body 142 .
  • FIG 10 is a side view illustrating a state in which the sealer 14a applies heat and pressure to the laminate 20a according to another embodiment of the present invention.
  • the first protrusion 1431 is formed in the separator sheets 1211 and 1221 in the first edge 114 of the electrode 11 .
  • heat and pressure are applied to the first region 127 extending outward
  • the second protrusion 1432 is formed between the plurality of electrodes 11 in the separator sheets 1211 and 1221 .
  • Heat and pressure may be applied to region 128 .
  • the first region 127 is a partial region of the separator sheets 1211 and 1221 extending outward from the first edge 114 of the electrode 11 in the laminate 20a. Since the first edge 114 of the electrode 11 faces the outside of the stack 20a, the first region 127 also faces the outside of the stack 20a. And the first protrusion 1431 of the sealer 14a presses the first region 127 of the separator sheets 1211 and 1221, and as shown in FIG. 10 , the upper separator sheet 1211 and the lower separator sheet (1221) is glued.
  • the second region 128 is a partial region of the separator sheets 1211 and 1221 formed between the plurality of electrodes 11 in the laminate 20a. That is, it is a region extending from the second edge 115 of the electrode 11 . And the second protrusion 1432 of the sealer 14a presses the second region 128 of the separator sheets 1211 and 1221 to adhere the upper separator sheet 1211 and the lower separator sheet 1221 .
  • the first protrusion 1431 and the second protrusion 1432 are It is preferable to be thicker than the sum of the thicknesses of the center electrode 1112 and the upper electrode 1122 .
  • unit cell manufacturing apparatus 2 unit cell
  • roller 20 laminate
  • center electrode reel 112 upper electrode reel

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Abstract

상기 과제를 해결하기 위한 본 발명의 실시예에 따른 단위 셀 제조 장치는 복수의 전극이 형성되는 전극 시트가 권출되는 전극 릴; 상기 전극과 적층되는 분리막 시트가 권출되는 분리막 릴; 및 복수의 상기 전극이 상기 분리막 시트의 길이 방향으로 일렬로 이격 배치되며, 상기 분리막 시트와 적층되어 형성되는 적층체에서, 복수의 상기 전극 사이에 배치되어, 상기 전극의 코너 또는 상기 전극의 모서리 중 적어도 하나에 열 및 압력을 인가하는 실러를 포함한다.

Description

단위 셀 제조 장치 및 방법
관련출원과의 상호인용
본 출원은 2020년 03월 25일자 한국특허출원 제10-2020-0036392호에 기초한 우선권의 이익을 주장하며, 해당 한국특허출원의 문헌에 개시된 모든 내용은 본 명세서의 일부로서 포함된다.
기술분야
본 발명은 단위 셀 제조 장치 및 방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 단위 셀의 사이드의 접착력이 저하되는 것을 방지할 수 있는 단위 셀 제조 장치 및 방법에 관한 것이다.
일반적으로, 이차 전지의 종류로는 니켈 카드뮴 전지, 니켈 수소 전지, 리튬 이온 전지 및 리튬 이온 폴리머 전지 등이 있다. 이러한 이차 전지는 디지털 카메라, P-DVD, MP3P, 휴대폰, PDA, Portable Game Device, Power Tool 및 E-bike 등의 소형 제품뿐만 아니라, 전기 자동차나 하이브리드 자동차와 같은 고출력이 요구되는 대형 제품과 잉여 발전 전력이나 신재생 에너지를 저장하는 전력 저장 장치와 백업용 전력 저장 장치에도 적용되어 사용되고 있다.
양극(Cathode), 분리막(Separator) 및 음극(Anode)이 적층되어 형성된 단위 셀(Unit Cell)들이 모여 하나의 전극 조립체가 형성된다. 그리고 이러한 전극 조립체가 특정 케이스에 수용됨으로써 리튬 이차 전지가 제조된다.
이러한 단위 셀은 풀셀(Full-Cell)과 바이셀(Bi-Cell)이 있다. 풀셀은 셀의 최외부 양측에 양극과 음극이 각각 위치하는 셀이다. 이러한 풀셀의 가장 기본적인 구조로서, 양극/분리막/음극 또는 양극/분리막/음극/분리막/양극/분리막/음극 등이 있다.
바이셀은 셀의 최외부 양측에 동일한 극성의 전극이 위치하는 셀이다. 이러한 바이셀의 가장 기본적인 구조로서, 양극/분리막/음극/분리막/양극 구조의 A형 바이셀 또는 음극/분리막/양극/분리막/음극 구조의 C형 바이셀 등이 있다. 즉, 최외부 양측에 양극이 위치하는 셀을 A형 바이셀이라 하고, 양측에 음극이 위치하는 셀을 C형 바이셀이라 한다.
일반적으로 이러한 단위 셀을 제조하기 위해서는, 중앙 전극이 컨베이어 벨트 등에 의해 일측으로 이동하는 동안에, 중앙 전극의 상하면에 각각 분리막이 적층되고, 그 이후에 상부 전극과 하부 전극이 더 적층된다. 만약, 단위 셀이 바이셀이라면, 중앙 전극이 1개 등 홀수일 수 있고, 단위 셀이 풀셀이라면, 중앙 전극이 없거나 2개 등 짝수일 수 있다.
한편, 전극 조립체의 안전성 평가 및 안전성 확보는 매우 중요하다. 가장 중요한 고려사항은 전극 조립체가 오작동 시 사용자에게 상해를 입혀서는 안 된다는 것이며, 이러한 목적으로 안전규격은 전극 조립체 내의 발화 및 발연 등을 엄격히 규제하고 있다. 전극 조립체의 안전성 특성에 있어서, 전극 조립체가 과열되어 열폭주가 일어나거나 분리막이 관통될 경우에는 폭발을 일으키게 될 우려가 크다. 특히, 전극 조립체의 분리막으로서 통상적으로 사용되는 폴리올레핀계 다공성 고분자 기재는 재료적 특성과 연신을 포함하는 제조공정상의 특성으로 인하여 100도 이상의 온도에서 극심한 열 수축 거동을 보임으로서, 양극과 음극 사이의 단락을 일으키는 문제점이 있다.
전극 조립체의 안전성 문제를 해결하기 위하여, 다수의 기공을 갖는 다공성 고분자 기재의 적어도 일면에, 과량의 무기물 입자와 고분자 바인더의 혼합물을 포함하는 슬러리가 코팅되어 다공성 유기-무기 코팅층을 형성한 분리막이 제안되었다. 다공성 유기-무기 코팅층에 함유된 무기물 입자들은 내열성이 뛰어나므로, 전극 조립체가 과열되는 경우에도 양극과 음극 사이의 단락을 방지한다.
그러나, 다공성 코팅층이 얇게, 예컨대, 다공성 기재의 단면 기준으로 3 μm 미만의 두께로 코팅되는 경우에는 분리막과 전극 간에 접착력이 부족하여 조립성이 저하된다. 분리막과 전극 간의 접착력이 우수해야 전극 조립체의 사이클(cycle)시 전해액 분해 산물로 생성되는 기체에 의해 분리막과 전극이 탈착됨으로써 발생하는 계면저항의 증가를 방지할 수 있다. 그리고, 사이클시 전극의 부피 팽창으로 인한 분리막과 전극 간의 계면저항의 증가를 방지할 수 있으며, 젤리롤(Jelly-roll)이나 스택 앤 폴딩(Stack & Folding) 형태의 전극 조립체의 벤딩을 억제하여 전극 조립체의 강도를 향상시킬 수 있다. 이러한 측면에서 분리막과 전극 간의 접착력은 전극 조립체에서 매우 중요한 인자이다.
도 1은 단위 셀(2)의 미 접착 영역(22)을 나타낸 개략도이다.
종래에는 고분자 기재(123, 도 2에 도시됨)에 슬러리를 도포하여 다공성 코팅층(124, 도 2에 도시됨)을 형성함으로써 분리막(12, 도 2에 도시됨)을 제조하였다. 그리고, 상기 분리막(12)에 전극(11, 도 4에 도시됨)을 적층하고 열 및 압력을 인가하여 도 1에 도시된 바와 같이, 단위 셀(2)을 제조하였다.
그러나, 액체 상태 또는 겔(Gel) 상태의 슬러리를 고분자 기재(123)에 도포한 후 고체화시켜 다공성 코팅층(124)이 형성되므로, 슬러리를 평평하고 균일하게 도포하더라도, 표면에서 어느 정도의 높이 차가 존재하였다. 특히, 분리막(12)의 사이드(126, 도 2에 도시됨)보다 중심부(125, 도 2에 도시됨)에서 슬러리들이 더욱 응집되어, 사이드(126)에서 슬러리의 높이가 더 낮게 형성되었다. 따라서, 분리막(12)의 사이드(126)와 중심부(125)에서, 이러한 슬러리를 고체화시킨 다공성 코팅층(124)에도 높이 차가 존재하므로, 전극(11)을 적층하여 단위 셀(2)을 제조하더라도, 분리막(12)의 접착력에 편차가 발생하였다. 따라서 도 1에 도시된 바와 같이, 단위 셀(2)의 사이드(21)의 일부에 전극(11)과 분리막(12)이 서로 접착이 되지 않거나 부실하게 접착되는 미 접착 영역(22)이 형성되는 문제가 있었다.
선행기술문헌으로 한국공개공보 제2017-0057251호가 존재한다.
본 발명이 해결하고자 하는 과제는, 단위 셀의 사이드의 접착력이 저하되는 것을 방지할 수 있는 단위 셀 제조 장치 및 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 과제들은 이상에서 언급한 과제로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 과제들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
상기 과제를 해결하기 위한 본 발명의 실시예에 따른 단위 셀 제조 장치는 복수의 전극이 형성되는 전극 시트가 권출되는 전극 릴; 상기 전극과 적층되는 분리막 시트가 권출되는 분리막 릴; 및 복수의 상기 전극이 상기 분리막 시트의 길이 방향으로 일렬로 이격 배치되며, 상기 분리막 시트와 적층되어 형성되는 적층체에서, 복수의 상기 전극 사이에 배치되어, 상기 전극의 코너 또는 상기 전극의 모서리 중 적어도 하나에 열 및 압력을 인가하는 실러를 포함한다.
또한, 상기 실러는, 제1 바디; 및 상기 제1 바디로부터 수직으로 연장 형성되는 제2 바디를 포함할 수 있다.
또한, 상기 실러는, 상기 제1 바디의 하면으로부터 하방을 향해 돌출되고, 상기 제1 바디의 길이 방향으로 길게 형성되는 제1 돌출부; 및 상기 제2 바디의 하면으로부터 하방을 향해 돌출되고, 상기 제2 바디의 길이 방향으로 길게 형성되는 제2 돌출부를 더 포함할 수 있다.
또한, 상기 적층체를 라미네이팅하는 라미네이터를 더 포함할 수 있다.
또한, 상기 라미네이터는, 상기 적층체의 전면에 열 및 압력을 함께 인가하는 히터를 포함할 수 있다.
또한, 상기 라미네이터는, 회전하면서 상기 적층체에 열 및 압력을 인가하는 히팅 롤러를 더 포함할 수 있다.
또한, 상기 전극 릴은, 복수의 중앙 전극이 형성되는 중앙 전극 시트가 권출되는 중앙 전극 릴을 포함하고, 상기 분리막 릴은, 상기 중앙 전극 시트가 절단되어 형성된 중앙 전극의 상면에 적층되는 상부 분리막 시트가 권출되는 상부 분리막 릴; 및 상기 중앙 전극의 하면에 적층되는 하부 분리막 시트가 권출되는 하부 분리막 릴을 포함할 수 있다.
또한, 상기 전극 릴은, 상기 상부 분리막 시트의 상면에 적층되는 상부 전극이 형성되는, 상부 전극 시트가 권출되는 상부 전극 릴; 및 상기 하부 분리막 시트의 하면에 적층되는 하부 전극이 형성되는, 하부 전극 시트가 권출되는 하부 전극 릴을 더 포함할 수 있다.
상기 과제를 해결하기 위한 본 발명의 실시예에 따른 단위 셀 제조 방법은 전극 릴로부터 권출된 전극 시트를 절단하여 복수의 전극을 형성하는 단계; 분리막 릴로부터 권출된 분리막 시트에, 복수의 상기 전극을 상기 분리막 시트의 길이 방향으로 일렬로 이격 배치하며 적층함으로써, 적층체를 형성하는 단계; 상기 적층체에서 복수의 상기 전극 사이에 실러를 배치하는 단계; 및 상기 실러로 상기 전극의 코너 또는 상기 전극의 모서리 중 적어도 하나에 열 및 압력을 인가하는 단계를 포함한다.
또한, 상기 실러는, 제1 바디; 및 상기 제1 바디로부터 수직으로 연장 형성되는 제2 바디를 포함할 수 있다.
또한, 상기 열 및 압력을 인가하는 단계에 있어서, 상기 제1 바디는, 상기 전극의 모서리 중에서, 상기 적층체의 외측을 향하는 제1 모서리에 열 및 압력을 인가하고, 상기 제2 바디는, 상기 전극의 모서리 중에서, 이웃하는 다른 전극과 마주보며, 상기 제1 모서리와 교차하여 상기 코너를 형성하는 제2 모서리에 열 및 압력을 인가할 수 있다.
또한, 상기 실러는, 상기 제1 바디의 하면으로부터 하방을 향해 돌출되고, 상기 제1 바디의 길이 방향으로 길게 형성되는 제1 돌출부; 및 상기 제2 바디의 하면으로부터 하방을 향해 돌출되고, 상기 제2 바디의 길이 방향으로 길게 형성되는 제2 돌출부를 더 포함할 수 있다.
또한, 상기 열 및 압력을 인가하는 단계에 있어서, 상기 제1 돌출부는, 상기 분리막 시트에서, 상기 전극의 상기 제1 모서리로부터 외측으로 연장된 제1 영역에 열 및 압력을 인가하고, 상기 제2 돌출부는, 상기 분리막 시트에서, 복수의 상기 전극 사이에 형성된 제2 영역에 열 및 압력을 인가할 수 있다.
또한, 상기 적층체를 형성하는 단계 이후 및 상기 실러를 배치하는 단계 이전에, 상기 적층체를 라미네이팅하는 단계를 더 포함할 수 있다.
또한, 상기 라미네이팅을 하는 단계는, 히터가 상기 적층체의 전면에 열 및 압력을 인가하는 단계; 및 히팅 롤러가 회전하면서 상기 적층체에 열 및 압력을 인가하는 단계를 더 포함할 수 있다.
본 발명의 기타 구체적인 사항들은 상세한 설명 및 도면들에 포함되어 있다.
본 발명의 실시예들에 의하면 적어도 다음과 같은 효과가 있다.
전극이 분리막 시트에 적층된 적층체에서, 실러가 전극의 코너 또는 상기 전극의 모서리 중 적어도 하나에 열 및 압력을 인가함으로써, 단위 셀의 사이드에 미 접착 영역의 형성을 방지하여 전극과 분리막의 접착력이 저하되는 것을 방지할 수 있다.
본 발명에 따른 효과는 이상에서 예시된 내용에 의해 제한되지 않으며, 더욱 다양한 효과들이 본 명세서 내에 포함되어 있다.
도 1은 단위 셀의 미 접착 영역을 나타낸 개략도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 분리막의 개략도이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 단위 셀 제조 방법의 흐름도이다.
도 4은 본 발명의 일 실시예에 따른 단위 셀 제조 장치의 개략도이다.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 실러의 사시도이다.
도 6는 본 발명의 일 실시예에 따른 실러가 적층체에 열 및 압력을 인가하는 모습을 나타낸 평면도이다.
도 7은 본 발명의 일 실시예에 따른 실러가 적층체에 열 및 압력을 인가하는 모습을 나타낸 측면도이다.
도 8은 본 발명의 다른 실시예에 따른 단위 셀 제조 장치의 개략도이다.
도 9은 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 실러의 사시도이다.
도 10는 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 실러가 적층체에 열 및 압력을 인가하는 모습을 나타낸 측면도이다.
본 발명의 이점 및 특징, 그리고 그것들을 달성하는 방법은 첨부되는 도면과 함께 상세하게 후술되어 있는 실시예들을 참조하면 명확해질 것이다. 그러나 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예들에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 수 있으며, 단지 본 실시예들은 본 발명의 개시가 완전하도록 하고, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이며, 본 발명은 청구항의 범주에 의해 정의될 뿐이다. 명세서 전체에 걸쳐 동일 참조 부호는 동일 구성 요소를 지칭한다.
다른 정의가 없다면, 본 명세서에서 사용되는 모든 용어(기술 및 과학적 용어를 포함)는 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 공통적으로 이해될 수 있는 의미로 사용될 수 있을 것이다. 또 일반적으로 사용되는 사전에 정의되어 있는 용어들은 명백하게 특별히 정의되어 있지 않는 한 이상적으로 또는 과도하게 해석되지 않는다.
본 명세서에서 사용된 용어는 실시예들을 설명하기 위한 것이며 본 발명을 제한하고자 하는 것은 아니다. 본 명세서에서, 단수형은 문구에서 특별히 언급하지 않는 한 복수형도 포함한다. 명세서에서 사용되는 "포함한다(comprises)" 및/또는 "포함하는(comprising)"은 언급된 구성요소 외에 하나 이상의 다른 구성요소의 존재 또는 추가를 배제하지 않는다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예를 상세히 설명하기로 한다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 분리막(12)의 개략도이다.
본 발명의 일 실시예에 따른 분리막(12)은 도 2에 도시된 바와 같이, 다공성 고분자 기재(123)의 적어도 일면에 무기물 입자 및 고분자 바인더의 혼합물을 포함하는 슬러리가 코팅되어 다공성 코팅층(124)이 형성됨으로써 제조된다.
다공성 고분자 기재(123)로는 다양한 고분자로 형성된 다공성 고분자 필름 기재 또는 다공성 고분자 부직포 기재 등 통상적으로 전극 조립체에 사용되는 평면상의 다공성 기재라면 제한되지 않고 다양한 기재를 포함한다. 예를 들어 전극 조립체 특히, 리튬 이차전지의 분리막(12)으로 사용되는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌과 같은 폴리올레핀계 다공성 고분자 필름이나, 폴리에틸렌테레프탈레이트 섬유로 이루어진 부직포 등을 사용할 수 있으며, 그 재질이나 형태는 목적하는 바에 따라 다양하게 선택할 수 있다. 이러한 폴리올레핀 다공성 고분자 필름은 고밀도 폴리에틸렌, 선형 저밀도 폴리에틸렌, 저밀도 폴리에틸렌, 초고분자량 폴리에틸렌과 같은 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리부틸렌, 폴리펜텐 등의 폴리올레핀계 고분자를 각각 단독으로 또는 이들을 혼합한 고분자로 형성할 수 있다. 또한, 상기 다공성 고분자 필름 기재는 폴리올레핀 외에 폴리에스테르 등의 다양한 고분자들을 이용하여 다공성 고분자 필름을 제조할 수도 있다. 또한, 상기 다공성 고분자 필름 기재는 2층 이상의 필름층이 적층된 구조로 형성될 수 있으며, 각 필름층은 전술한 폴리올레핀, 폴리에스테르 등의 고분자들을 단독으로 또는 들을 2종 이상 혼합한 고분자로 형성될 수도 있다.
상기 다공성 고분자 부직포 기재로는 전술한 폴리올레핀계 고분자 또는 이보다 내열성이 높은 폴리에틸렌테레프탈레이트(Polyethyleneterephthalate), 폴리부틸렌테레프탈레이트(Polybutyleneterephthalate), 폴리에스테르(Polyester), 폴리아세탈(Polyacetal), 폴리아미드(Polyamide), 폴리카보네이트(Polycarbonate), 폴리이미드(Polyimide), 폴리에테르에테르케톤(Polyetheretherketone), 폴리아릴에테르케톤(Polyaryletherketone), 폴리에테르아미드(Polyetherimide), 폴리아미드이미드(Polyamideimide), 폴리벤지이미다졸(Polybenzimidazole), 폴리에테르설폰(Polyethersulfone), 폴리페닐렌옥사이드(Polyphenyleneoxide), 사이클릭 올레핀 코폴리머(Cyclic olefin copolyer), 폴리페닐렌설파이드(Polyphenylenesulfide), 폴리에틸렌나프탈렌(Polyethylenenaphthalene) 등을 각각 단독으로 또는 이들을 혼합한 고분자로 형성한 부직포일 수 있다. 그리고, 부직포의 구조는 장섬유로 구성된 스폰본드 부직포 또는 멜트 블로운 부직포일 수 있다. 다만 이에 제한되지 않고, 상기 다공성 고분자 기재(123)의 재질이나 형태는 다양하게 선택될 수 있다.
다공성 고분자 기재(123)의 두께는 특별히 제한되지 않으나, 바람직하게는 1 내지 100 μm, 더욱 바람직하게는 5 내지 50 μm이고, 다공성 고분자 기재(123)에 존재하는 기공 크기 및 기공도 역시 특별히 제한되지 않으나 각각 0.01 내지 50 μm 및 10 내지 95%인 것이 바람직하다.
다공성 고분자 기재(123)의 적어도 일면에는 무기물 입자 및 고분자 바인더의 혼합물을 포함하는 슬러리가 코팅되어 다공성 코팅층(124)이 형성된다. 슬러리의 코팅 방법은 제한되지 않고 다양한 방법을 사용할 수 있으나, 딥 코팅(dip coating) 방법을 사용하는 것이 바람직하다. 딥 코팅은 코팅액이 들어있는 탱크에 기재를 침지시켜 코팅하는 방법으로, 코팅액의 농도 및 코팅액 탱크에서 기재를 꺼내는 속도에 따라 다공성 코팅층(124) 두께의 조절이 가능하며, 후에 오븐에서 건조하여 다공성 고분자 기재(123)의 적어도 일 표면에 다공성 코팅층(124)을 형성한다.
무기물 입자는 전기화학적으로 안정하기만 하면 특별히 제한되지 않는다. 즉, 본 발명에서 사용할 수 있는 무기물 입자는 적용되는 전극 조립체의 작동 전압 범위(예컨대, Li/Li+ 기준으로 0~5V)에서 산화 및/또는 환원 반응이 일어나지 않는 것이면 특별히 제한되지 않는다. 특히, 무기물 입자로서 유전율이 높은 무기물 입자를 사용하는 경우, 액체 전해질 내 전해질 염, 예컨대 리튬염의 해리도 증가에 기여하여 전해액의 이온 전도도를 향상시킬 수 있다.
이러한 이유들로 인해, 상기 무기물 입자는 유전율 상수가 5 이상, 바람직하게는 10 이상인 고유전율 무기물 입자를 포함하는 것이 바람직하다. 유전율 상수가 5 이상인 무기물 입자의 비제한적인 예로는 BaTiO3, Pb(Zr,Ti)O3(PZT), Pb1-xLaxZr1-yTiyO3(PLZT, 0<x<1, 0<y<1), Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3(PMN-PT), 하프니아(HfO2), SrTiO3, SnO2, CeO2, MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO2, Y2O3, Al2O3, 보헤마이트(γ-AlO(OH)), TiO2, SiC 또는 이들의 혼합물 등이 있다.
특히, 전술한 BaTiO3, Pb(Zr,Ti)O3(PZT), Pb1-xLaxZr1-yTiyO3(PLZT), Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3(PMN-PT) 및 하프니아(HfO2)와 같은 무기물 입자들은 유전율 상수 100 이상인 고유전율 특성을 나타낼 뿐만 아니라, 일정 압력을 인가하여 인장 또는 압축되는 경우 전하가 발생하여 양쪽 면 간에 전위차가 발생하는 압전성(Piezoelectricity)을 가짐으로써, 외부 충격에 의한 양 전극(11)의 내부 단락 발생을 방지하여 전기화학 소자의 안전성 향상을 도모할 수 있다. 또한, 전술한 고유전율 무기물 입자와 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자들을 혼용할 경우 이들의 상승 효과는 배가될 수 있다.
무기물 입자로는 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자, 즉 리튬 원소를 함유하되 리튬을 저장하지 아니하고 리튬 이온을 이동시키는 기능을 갖는 무기물 입자를 사용할 수도 있다. 리튬이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자는 입자 구조 내부에 존재하는 일종의 결함으로 인해 리튬 이온을 전달 및 이동시킬 수 있기 때문에, 전지 내 리튬 이온 전도도가 향상되고, 이로 인해 전지 성능 향상을 도모할 수 있다. 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자의 비제한적인 예로는 리튬포스페이트(Li3PO4), 리튬티타늄포스페이트(LixTiy(PO4)3, 0 < x < 2, 0 < y <3), 리튬알루미늄티타늄포스페이트(LixAlyTiz(PO4)3, 0 < x < 2, 0 < y < 1, 0 < z < 3), 14Li2O-9Al2O3-38TiO2-39P2O5 등과 같은 (LiAlTiP)xOy 계열 glass (0 < x < 4, 0 < y < 13), 리튬란탄티타네이트(LixLayTiO3, 0 < x < 2, 0 < y < 3), Li3.25Ge0.25P0.75S4 등과 같은 리튬게르마니움티오포스페이트(LixGeyPzSw, 0 < x < 4, 0 < y < 1, 0 < z < 1, 0 < w < 5), Li3N 등과 같은 리튬나이트라이드(LixNy, 0 < x < 4, 0 < y < 2), Li3PO4-Li2S-SiS2 등과같은 SiS2 계열 glass(LixSiySz, < x < 3, 0 < y < 2, 0 < z < 4), LiI-Li2S-P2S5 등과 같은 P2S5 계열 glass(LixPySz, 0 < x < 3, 0 < y < 3, 0 < z < 7) 또는 이들의 혼합물 등이 있다.
무기물 입자의 평균입경은 특별한 제한이 없으나 균일한 두께의 다공성 코팅층(124) 형성 및 적절한 공극률을 위하여, 0.001 내지 10 μm 범위인 것이 바람직하다. 0.001 μm 미만인 경우 분산성이 저하될 수 있고, 10 μm를 초과하는 경우 형성되는 다공성 코팅층(124)의 두께가 증가하여 기계적 물성이 저하될 수 있으며, 또한 지나치게 큰 기공 크기로 인해 전지 충방전시 내부 단락이 일어날 확률이 높아진다.
고분자 바인더는 유리 전이 온도(glass transition temperature, Tg)가 -200 내지 200℃인 고분자를 사용하는 것이 바람직한데, 이는 최종적으로 형성되는 코팅층(124)의 유연성 및 탄성 등과 같은 기계적 물성을 향상시킬 수 있기 때문이다.
또한, 고분자 바인더는 이온 전도 능력을 반드시 가질 필요는 없으나, 이온 전도 능력을 갖는 고분자를 사용할 경우 전극 조립체의 성능을 더욱 향상시킬 수 있다. 따라서, 고분자 바인더는 가능한 유전율 상수가 높은 것이 바람직하다. 실제로 전해액에서 염의 해리도는 전해액 용매의 유전율 상수에 의존하기 때문에, 고분자 바인더의 유전율 상수가 높을수록 전해질에서의 염 해리도를 향상시킬 수 있다. 이러한 고분자 바인더의 유전율 상수는 1.0 내지 100 (측정 주파수 = 1 kHz) 범위가 사용 가능하며, 특히 10 이상인 것이 바람직하다.
전술한 기능 이외에, 고분자 바인더는 액체 전해액 함침시 겔화됨으로써 높은 전해액 함침율(degree of swelling)을 나타낼 수 있는 특징을 가질 수 있다. 이에 따라, 용해도 지수가 15 내지 45 MPa1/2 인 고분자를 사용하는 것이 바람직하며, 더욱 바람직한 용해도 지수는 15 내지 25 MPa1/2 및 30 내지 45 MPa1/2 범위이다. 따라서, 폴리올레핀류와 같은 소수성 고분자들보다는 극성기를 많이 갖는 친수성 고분자들을 사용하는 것이 바람직하다. 용해도 지수가 15 MPa1/2 미만 및 45 MPa1/2를 초과할 경우, 통상적인 전지용 액체 전해액에 의해 함침(swelling)되기 어렵기 때문이다.
이러한 고분자 바인더의 비제한적인 예로는 폴리비닐리덴 플루오라이드-헥사플루오로프로필렌 (Polyvinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene), 폴리비닐리덴 플루오라이드-트리클로로에틸렌 (Polyvinylidene fluoride-co-trichloroethylene), 폴리메틸메타클릴레이트 (Polymethylmethacrylate), 폴리아크릴로니트릴(Polyacrylonitrile), 폴리비닐피롤리돈 (Polyvinylpyrrolidone), 폴리비닐아세테이트 (Polyvinylacetate), 에틸렌 비닐 아세테이트 공중합체 (Polyethylene-co-vinyl acetate), 폴리에틸렌옥사이드 (Polyethylene oxide), 셀룰로오스 아세테이트 (cellulose acetate), 셀룰로오스 아세테이트 부틸레이트 (cellulose acetate butyrate), 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트 (cellulose acetate propionate), 시아노에틸플루란(cyanoethylpullulan), 시아노에틸폴리비닐알콜 (cyanoethylPolyvinylalcohol), 시아노에틸셀룰로오스 (cyanoethylcellulose), 시아노에틸수크로오스 (cyanoethylsucrose), 플루란 (pullulan), 카르복실 메틸 셀룰로오스 (carboxyl methyl cellulose) 등을 들 수 있다.
나아가, 고분자 바인더는 PVDF-HFP 를 포함할 수도 있다. 'PVDF-HFP 고분자 바인더'란 비닐리덴 플루오라이드(Vinylidene Fluoride: VDF)의 구성 단위 및 헥사플루오로프로필렌(Hexafluoropropylene: HFP)의 구성 단위를 포함하는 비닐리덴 플루오라이드 공중합체를 의미한다. 다만, 고분자 바인더는 이에 제한되지 않고 다양한 소재를 포함할 수 있다.
무기물 입자와 고분자 바인더의 중량비는 예를 들어 50:50 내지 99:1 범위가 바람직하며, 더욱 바람직하게는 70:30 내지 95:5이다. 고분자 바인더에 대한 무기물 입자의 함량비가 50:50 미만일 경우 고분자의 함량이 많아지게 되어 형성되는 코팅층(124)의 기공 크기 및 기공도가 감소될 수 있다. 무기물 입자의 함량이 99 중량부를 초과할 경우 고분자 바인더 함량이 적기 때문에 형성되는 코팅층(124)의 내필링성이 약화될 수 있다.
고분자 바인더의 용매로는 사용하고자 하는 고분자 바인더와 용해도 지수가 유사하며, 끓는점(boiling point)이 낮은 것이 바람직하다. 이는 균일한 혼합과 이후 용매 제거를 용이하게 하기 위해서이다. 사용 가능한 용매의 비제한적인 예로는 아세톤 (acetone), 테트라하이드로퓨란 (tetrahydrofuran), 메틸렌클로라이드 (methylene chloride), 클로로포름 (chloroform), 디메틸포름아미드 (dimethylformamide), N-메틸-2-피롤리돈 (N-methyl-2-pyrrolidone, NMP), 시클로헥산 (cyclohexane), 물 또는 이들의 혼합체 등이 있다.
무기물 입자들이 분산되어 있으며 고분자 바인더가 용매에 용해된 슬러리는 고분자 바인더를 용매에 용해시킨 다음 무기물 입자를 첨가하고 이를 분산시켜 제조할 수 있다. 무기물 입자들은 적정 크기로 파쇄된 상태에서 첨가할 수 있으나, 고분자 바인더의 용액에 무기물 입자를 첨가한 후 무기물 입자를 볼밀법 등을 이용하여 파쇄하면서 분산시키는 것이 바람직하다.
상기 기술한 바와 같이, 액체 상태 또는 겔(Gel) 상태의 슬러리를 고분자 기재(123)에 도포한 후 고체화시켜 다공성 코팅층(124)이 형성되므로, 슬러리를 평평하고 균일하게 도포하더라도, 표면에서 어느 정도의 높이 차(d)가 존재하였다. 특히, 중심부(125)보다 사이드(126)에서 슬러리를 구성하는 물질 간의 인력이 크게 작용하므로, 사이드(126)에서의 슬러리의 높이가 더 낮게 형성되었다. 따라서 도 2에 도시된 바와 같이, 분리막(12)의 사이드(126)와 중심부(125)에서, 이러한 슬러리를 고체화시킨 다공성 코팅층(124)에도 높이 차(d)가 존재하므로, 전극(11)을 적층하여 단위 셀(2)을 제조하더라도, 분리막(12)의 접착력에 편차가 발생하였다. 따라서, 단위 셀(2)의 사이드(21)의 일부에 전극(11)과 분리막(12)이 서로 접착이 되지 않거나 부실하게 접착되는 미 접착 영역(22)이 형성되는 문제가 있었다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 단위 셀 제조 방법의 흐름도이다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 전극(11)이 분리막 시트(1211, 1221)에 적층된 적층체(20)에서, 실러(14)가 전극(11)의 코너 또는 상기 전극의 모서리 중 적어도 하나에 열 및 압력을 인가함으로써, 단위 셀(2)의 사이드(21)에 미 접착 영역(22)의 형성을 방지하여 전극(11)과 분리막(12)의 접착력이 저하되는 것을 방지할 수 있다.
이를 위해, 본 발명의 일 실시예에 따른 단위 셀 제조 방법은 전극 릴(111, 112, 113)로부터 권출된 전극 시트(1111, 1121, 1131)를 절단하여 복수의 전극(11)을 형성하는 단계; 분리막 릴(121, 122)로부터 권출된 분리막 시트(1211, 1221)에, 복수의 상기 전극(11)을 상기 분리막 시트(1211, 1221)의 길이 방향으로 일렬로 이격 배치하며 적층함으로써, 적층체(20)를 형성하는 단계; 상기 적층체(20)에서 복수의 상기 전극(11) 사이에 실러(14)를 배치하는 단계; 및 상기 실러(14)가 상기 전극(11)의 코너 또는 상기 전극(11)의 모서리 중 적어도 하나에 열 및 압력을 인가하는 단계를 포함한다.
이하, 도 3의 흐름도에 도시된 각 단계를 도 4 내지 도 7을 참고하여 구체적으로 설명한다.
도 4은 본 발명의 일 실시예에 따른 단위 셀 제조 장치(1)의 개략도이다.
본 발명의 일 실시예에 따른 단위 셀 제조 장치(1)는 도 4에 도시된 바와 같이, 복수의 전극(11)이 형성되는 전극 시트(1111, 1121, 1131)가 권출되는 전극 릴(111, 112, 113); 상기 전극(11)과 적층되는 분리막 시트(1211, 1221)가 권출되는 분리막 릴(121, 122); 및 복수의 상기 전극(11)이 상기 분리막 시트(1211, 1221)의 길이 방향으로 일렬로 이격 배치되며, 상기 분리막 시트(1211, 1221)와 적층되어 형성된 적층체(20)에서, 복수의 상기 전극(11) 사이에 배치되어, 상기 전극(11)의 코너 또는 상기 전극(11)의 모서리 중 적어도 하나에 열 및 압력을 인가하는 실러(14)를 포함한다. 그리고, 상기 전극 릴은, 복수의 중앙 전극(1112)이 형성되는 중앙 전극 시트(1111)가 권출되는 중앙 전극 릴(111)을 포함하고, 상기 분리막 릴(121, 122)은, 상기 중앙 전극 시트(1111)가 절단되어 형성된 중앙 전극(1112)의 상면에 적층되는 상부 분리막 시트(1211)가 권출되는 상부 분리막 릴(121); 및 상기 중앙 전극(1112)의 하면에 적층되는 하부 분리막 시트(1221)가 권출되는 하부 분리막 릴(122)을 포함할 수 있다.
상기 기술한 바와 같이 단위 셀(2)은 풀셀과 바이셀이 있다. 상기 기술한 바와 같이, 만약, 단위 셀(2)이 바이셀이라면, 중앙 전극(1112)은 1개 등 홀수일 수 있고, 단위 셀(2)이 풀셀이라면, 중앙 전극(1112)은 없거나 2개 등 짝수일 수 있다. 이하, 단위 셀(2)은 전극(11)이 3개이고 분리막(12)이 2개인 바이셀인 것으로 설명한다. 다만, 이는 설명의 편의를 위한 것이며, 권리범위를 제한하기 위함이 아니다.
중앙 전극 릴(111)은 중앙 전극 시트(1111)가 권취된 릴이며, 중앙 전극 시트(1111)가 상기 중앙 전극 릴(111)로부터 권출된다. 만약 단위 셀(2)이 A형 바이셀이라면, 중앙 전극 시트(1111)는 음극 시트이고, 만약 단위 셀(2)이 C형 바이셀이라면, 중앙 전극 시트(1111)는 양극 시트이다. 이러한 전극 시트(1111, 1121, 1131)는 전극 집전체 상에 전극 활물질, 도전재 및 바인더의 슬러리를 도포한 다음에 이를 건조하고 프레싱하여 제조될 수 있다.
상부 분리막 릴(121) 및 하부 분리막 릴(122)은 분리막 시트(1211, 1221)가 권취된 릴이다. 그리고, 상부 분리막 릴(121)로부터 권출된 상부 분리막 시트(1211)는 상기 중앙 전극 시트(1111)가 절단되어 형성된 중앙 전극(1112)의 상면에 적층되고, 하부 분리막 릴(122)로부터 권출된 하부 분리막 시트(1221)는 중앙 전극(1112)의 하면에 적층된다.
상기 전극 릴은, 상기 상부 분리막 시트(1211)의 상면에 적층되는 상부 전극(1122)이 형성되는, 상부 전극 시트(1121)가 권출되는 상부 전극 릴(112); 및 상기 하부 분리막 시트(1221)의 하면에 적층되는 하부 전극(1132)이 형성되는, 하부 전극 시트(1131)가 권출되는 하부 전극 릴(113)을 더 포함할 수 있다.
상부 전극 릴(112)은 상부 전극 시트(1121)가 권취된 릴이며, 상부 전극 시트(1121)가 상부 전극 릴(112)로부터 권출된다. 그리고, 하부 전극 릴(113)은 하부 전극 시트(1131)가 권취된 릴이며, 하부 전극 시트(1131)가 하부 전극 릴(113)로부터 권출된다. 단위 셀(2)이 풀셀이라면 상부 전극(1122)과 하부 전극(1132)은 서로 상이한 극성을 가진다. 그리고 단위 셀(2)이 바이셀이라면 상부 전극(1122)과 하부 전극(1132)은 서로 동일한 극성을 가지며, 중앙 전극(1112)과는 반대의 극성을 가진다. 만약 단위 셀(2)이 A형 바이셀이라면, 중앙 전극 시트(1111)는 음극 시트이나 상부 전극 시트(1121) 및 하부 전극 시트(1131)는 양극 시트이고, 만약 단위 셀(2)이 C형 바이셀이라면, 중앙 전극 시트(1111)는 양극 시트이나 상부 전극 시트(1121) 및 하부 전극 시트(1131)는 음극 시트이다.
상부 전극 시트(1121)가 절단되어 형성된 상부 전극(1122)은 상기 상부 분리막 시트(1211)의 상면에 적층되고, 하부 전극 시트(1131)가 절단되어 형성된 하부 전극(1132)은 상기 하부 분리막 시트(1221)의 하면에 적층된다. 그럼으로써, 하부 전극(1132), 하부 분리막 시트(1221), 중앙 전극(1112), 상부 분리막 시트(1211) 및 상부 전극(1122)이 순서대로 적층된 적층체(20)가 형성된다.
적층체(20)는 분리막 시트(1211, 1221)에 복수의 전극(11)이 분리막 시트(1211, 1221)의 길이 방향으로 일렬로 이격 배치되며 적층됨으로써 형성된다. 이 때, 상부 전극(1122), 중앙 전극(1112) 및 하부 전극(1132)은 서로 이격되는 간격이 상이할 수 있으나, 동일한 극성의 전극(11)들끼리는 서로 크기가 동일하므로, 이격되는 간격도 항상 일정한 것이 바람직하다. 그리고, 상부 전극(1122), 중앙 전극(1112) 및 하부 전극(1132)들은 모두 중심이 일치하도록 정렬되며 배치되는 것이 바람직하다.
실러(14)는 상기 적층체(20)에서 복수의 상기 전극(11) 사이에 배치되어, 상기 전극(11)의 코너 또는 상기 전극(11)의 모서리 중 적어도 하나에 열 및 압력을 인가한다. 따라서, 전극(11)의 코너를 포함하는 단위 셀(2)의 사이드(21)에, 미 접착 영역(22)의 형성을 방지하고, 전극(11)과 분리막(12)의 접착력이 저하되는 것을 방지할 수 있다. 실러(14)에 대한 자세한 설명은 후술한다.
라미네이터는 전극(11) 및 분리막(12)이 적층되어 형성된 상기 적층체(20)의 전면을 라미네이팅한다. 라미네이팅이란, 적층체(20)에 열 및 압력을 인가하여 전극(11)과 분리막(12)을 접착시키는 것을 지칭한다. 라미네이터는 도 4에 도시된 바와 같이, 상기 적층체(20)의 전면에 열 및 압력을 인가하는 히터(15)를 포함할 수 있고, 회전하면서 상기 적층체(20)에 압력을 인가하는 히팅 롤러(16)를 더 포함할 수 있다.
히터(15)는 상부 히터(151)와 하부 히터(152)로 형성되어, 각각 상기 적층체(20)의 상면 및 하면에 열 및 압력을 인가할 수 있다. 이러한 히터(15)는 적층체(20)와 접촉하는 면, 즉 상부 히터(151)의 하면 및 하부 히터(152)의 상면이 대략 평평하게 형성될 수 있다. 그럼으로써, 적층체(20)의 전면에 열 및 압력을 균일하게 인가할 수 있다.
히터(15)가 적층체(20)에 열 및 압력을 인가하면, 히팅 롤러(16)가 회전하면서 적층체(20)에 열 및 압력을 인가할 수 있다. 일반적으로 단순히 평평한 면으로 압력을 인가하는 히터(15)보다, 회전하면서 압력을 인가하는 히팅 롤러(16)가, 인가하는 압력이 더 크다. 따라서, 히터(15)가 적층체(20)에 열 및 압력을 인가한 후, 히팅 롤러(16)가 적층체(20)에 히터(15)보다 더 큰 열 및 압력을 인가함으로써, 적층체(20)에 인가되는 열 및 압력이 단계적으로 증가할 수 있다. 즉, 상기 적층체(20)가 급격한 온도 및 압력의 변화로 내부가 손상되는 것을 방지할 수 있다.
중앙 전극 시트(1111)가 중앙 전극 릴(111)로부터 권출되면, 제1 커터(131)가 중앙 전극 시트(1111)를 커팅한다(S301). 그러면 복수의 중앙 전극(1112)이 형성된다. 그리고, 상부 분리막 릴(121)로부터 상부 분리막 시트(1211)가 권출되어, 중앙 전극(1112)의 상면에 적층되고, 하부 분리막 릴(122)로부터 하부 분리막 시트(1221)가 권출되어, 중앙 전극(1112)의 하면에 적층된다.
한편, 상부 전극 시트(1121)가 상부 전극 릴(112)로부터 권출되면, 제2 커터(132)가 상부 전극 시트(1121)를 커팅하여 상부 전극(1122)이 형성되고, 하부 전극 시트(1131)가 하부 전극 릴(113)로부터 권출되면, 제3 커터(133)가 하부 전극 시트(1131)를 커팅하여 하부 전극(1132)이 형성될 수 있다. 상기 상부 전극(1122)은 상부 분리막 시트(1211)의 상면에 적층되고, 상기 하부 전극(1132)은 하부 분리막 시트(1221)의 하면에 적층된다. 그럼으로써, 하부 전극(1132), 하부 분리막 시트(1221), 중앙 전극(1112), 상부 분리막 시트(1211) 및 상부 전극(1122)이 순서대로 적층된 적층체(20)가 형성된다(S302).
적층체(20)는 상부 전극(1122) 및 하부 전극(1132) 중 적어도 하나가 생략될 수도 있으며, 나아가 상부 분리막 시트(1211) 및 하부 분리막 시트(1221) 중 적어도 하나가 생략될 수도 있다. 이하, 적층체(20)는 이러한 전극(11) 및 분리막(12)이 생략되지 않은 것으로 설명한다. 다만, 이는 설명의 편의를 위한 것이며, 권리범위를 제한하기 위함이 아니다.
적층체(20)를 형성한 후에는, 라미네이터가 적층체(20)를 라미네이팅한다. 상기 기술한 바와 같이, 라미네이터는 히터(15)와 히팅 롤러(16)를 포함하며, 라미네이팅을 할 때에는 히터(15)가 적층체(20)의 전면에 열 및 압력을 인가한 후, 히팅 롤러(16)가 회전하면서 상기 적층체(20)에 열 및 압력을 인가할 수 있다.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 실러(14)의 사시도이다.
실러(14)는 도 5에 도시된 바와 같이, 제1 바디(141); 및 상기 제1 바디(141)로부터 수직으로 연장 형성되는 제2 바디(142)를 포함한다. 여기서 제2 바디(142)는, 제1 바디(141)의 일단으로부터 연장 형성될 수도 있으나, 제1 바디(141)의 중심으로부터 연장 형성되는 것이 바람직하다. 즉, 실러(14)는 전체적으로 T 형상을 가질 수 있다. 그럼으로써, 실러(14)의 제2 바디(142)를 중심으로, 일측에 하나의 전극(11), 타측에 다른 하나의 전극(11)이 배치되어, 동시에 두 개의 전극(11)에 열 및 압력을 인가할 수 있다.
실러(14)의 내부에는 히팅 코일(미도시)이 포함된다. 따라서, 실러(14)가 적층체(20)에 접촉하여 압력을 인가할 때, 히팅 코일로부터 발생된 열도 적층체(20)에 인가될 수 있다.
도 6는 본 발명의 일 실시예에 따른 실러(14)가 적층체(20)에 열 및 압력을 인가하는 모습을 나타낸 평면도이고, 도 7은 본 발명의 일 실시예에 따른 실러(14)가 적층체(20)에 열 및 압력을 인가하는 모습을 나타낸 측면도이다.
상기 기술한 바와 같이, 분리막(12)의 사이드(126)와 중심부(125)에서 다공성 코팅층(124)의 높이 차가 존재할 수 있다. 따라서, 분리막(12)의 접착력에 편차가 발생하여, 분리막(12)의 사이드(126)에는 전극(11)이 접착이 되지 않거나 부실하게 접착되는 미 접착 영역(22)이 형성될 수 있다.
따라서 본 발명의 일 실시예에 따르면, 적층체(20)가 형성되면, 라미네이터가 상기 적층체(20)에 열 및 압력을 인가한 후에, 도 6에 도시된 바와 같이, 상기 적층체(20)에서 복수의 상기 전극(11) 사이에 실러(14)를 배치한다(S303). 그리고, 실러(14)가 상기 적층체(20)의 사이드(21), 즉, 전극(11)의 코너 또는 상기 전극(11)의 모서리 중 적어도 하나에 열 및 압력을 인가한다(S304). 이 때, 실러(14)는 복수로 형성되며, 상기 적층체(20)의 양 측에 각각 배치되어, 상기 적층체(20)의 양 측 사이드(21)에 각각 열 및 압력을 인가할 수 있다. 여기서 사이드(21)란, 적층체(20)의 양 단으로부터의 길이가 각각 전체의 길이 대비 1 % 내지 30 %인 영역인 것이 바람직하며, 5 % 내지 20 %인 영역인 것이 더욱 바람직하다.
만약, 실러(14)를 사용하지 않고 단지 라미네이터가 적층체(20)의 전면에 인가하는 열 및 압력을 증가한다면, 적층체(20)의 중심부가 사이드(21)에 비해 과도하게 압력을 받는다. 그러면, 분리막(12)의 다공성 코팅층(124)의 기공(Pore)들이 파괴되어 통기도가 저하됨으로써, 추후에 전극(11)과 분리막(12)이 전해액에 충분히 함침되지 않을 수 있다.
실러(14)는 제1 바디(141) 및 제2 바디(142)를 포함한다. 실러(14)의 제1 바디(141)는, 상기 전극(11)에서, 상기 적층체(20)의 외측을 향하는 제1 모서리(114)에 열 및 압력을 인가하고, 제2 바디(142)는, 상기 전극(11)에서, 이웃하는 다른 전극(11)과 마주보며, 상기 제1 모서리(114)와 교차하여 상기 코너를 형성하는 제2 모서리(115)에 열 및 압력을 인가할 수 있다.
제1 모서리(114)는 전극(11)의 여러 모서리 중에서, 적층체(20)의 외측을 향하는 모서리이다. 그리고, 실러(14)의 제1 바디(141)는 이러한 제1 모서리(114)와 나란한 방향으로 형성된다. 따라서, 제1 바디(141)는 적층체(20)에 접촉할 때, 전극(11)의 제1 모서리(114)에 접촉하여 열 및 압력을 인가할 수 있다.
제2 모서리(115)는 전극(11)의 여러 모서리 중에서, 상기 제1 모서리(114)와 함께 전극(11)의 코너를 형성하는 모서리이다. 상기 기술한 바와 같이, 적층체(20)에는 분리막 시트의 길이 방향으로, 전극(11)들이 일렬로 이격 배치된다. 따라서, 전극(11)들이 서로 이웃하며 배치되고, 제2 모서리(115)는 이웃하는 다른 전극(11)과 마주본다. 그리고 실러(14)의 제2 바디(142)는 이러한 제2 모서리(115)와 나란한 방향으로 형성된다. 따라서, 제2 바디(142)는 적층체(20)에 접촉할 때, 전극(11)의 제2 모서리(115)에 접촉하여 열 및 압력을 인가할 수 있다.
실러(14)는 복수로 형성되어, 상기 적층체(20)의 양 측에 각각 배치될 수 있다. 뿐만 아니라, 적층체(20)에서 일렬로 나열된 전극(11)들 사이마다 배치될 수도 있다. 따라서, 도 6에 도시된 바와 같이, 적층체(20)에서 복수의 전극(11)에 동시에 열 및 압력을 인가하여, 단위 셀(2)의 생산 효율이 증가할 수 있다.
이와 같이 본 발명의 일 실시예예 따르면, 복수의 실러(14)가 전극(11)의 코너에 열 및 압력을 인가할 수도 있다. 따라서, 단위 셀(2)의 사이드(21)에 미 접착 영역(22)의 형성을 방지하여 전극(11)과 분리막(12)의 접착력이 저하되는 것을 방지할 수 있다.
실러(14)가 전극(11)의 코너에 열 및 압력을 인가하는 경우, 제1 바디(141) 및 제2 바디(142)가 각각 단순한 장방형의 형상을 가질 수도 있다. 그러나, 실러(14)가 전극(11)의 코너에는 열 및 압력을 인가하지 않고, 전극의 모서리, 특히 적층체(20)의 양 측 사이드(21)에 포함되는 전극의 모서리에만 열 및 압력을 인가할 수도 있다. 이러한 경우에는, 전극(11)의 코너에 대응되는 실러(14)의 부분은 함몰 형성될 수도 있다. 이러한 경우에도, 적층체(20)의 양 측 사이드(21)에 열 및 압력을 인가할 수 있으므로, 미 접착 영역(22)의 형성을 방지할 수 있다.
실러(14)가 적층체(20)의 사이드(21)에 열 및 압력은 인가한 후에는, 제4 커터(134)가 적층체(20)를 커팅함으로써, 단위 셀(2)이 제조될 수 있다.
도 8은 본 발명의 다른 실시예에 따른 단위 셀 제조 장치(1a)의 개략도이다.
본 발명의 다른 실시예에 따르면, 도 8에 도시된 바와 같이, 라미네이터가 포함되지 않는다. 즉, 히터(15)와 히팅 롤러(16)가 모두 포함되지 않는다.
실러(14)를 이용하면 적층체(20)의 양 측 사이드(21)에 각각 열 및 압력을 인가하여, 단위 셀(2)의 사이드(21)에 미 접착 영역(22)의 형성을 방지할 수 있다. 따라서 본 발명의 다른 실시예에 따르면, 라미네이터가 적층체(20)의 전면을 라미네이팅 하지 않더라도 전극(11)과 분리막(12)이 전체적으로 균일하게 접착될 수 있다. 뿐만 아니라, 라미네이터가 포함되지 않음으로써, 전체 공정 속도가 증가하여, 단위 셀(2)의 생산 효율이 증가할 수도 있다.
도 9은 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 실러(14a)의 사시도이다.
본 발명의 또 다른 실시예에 따르면, 도 9에 도시된 바와 같이, 실러(14a)는 상기 제1 바디(141)의 하면으로부터 하방을 향해 돌출되고, 상기 제1 바디(141)의 길이 방향으로 길게 형성되는 제1 돌출부(1431); 및 상기 제2 바디(142)의 하면으로부터 하방을 향해 돌출되고, 상기 제2 바디(142)의 길이 방향으로 길게 형성되는 제2 돌출부(1432)를 더 포함할 수 있다.
도 10는 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 실러(14a)가 적층체(20a)에 열 및 압력을 인가하는 모습을 나타낸 측면도이다.
실러(14a)가 적층체(20a)에 열 및 압력을 인가할 때, 상기 제1 돌출부(1431)는, 상기 분리막 시트(1211, 1221)에서, 상기 전극(11)의 상기 제1 모서리(114)로부터 외측으로 연장된 제1 영역(127)에 열 및 압력을 인가하고, 상기 제2 돌출부(1432)는, 상기 분리막 시트(1211, 1221)에서, 복수의 상기 전극(11) 사이에 형성된 제2 영역(128)에 열 및 압력을 인가할 수 있다.
제1 영역(127)은 적층체(20a)에서, 전극(11)의 제1 모서리(114)로부터 외측으로 연장된, 분리막 시트(1211, 1221)의 일부 영역이다. 전극(11)의 제1 모서리(114)가 적층체(20a)의 외측을 향하므로, 상기 제1 영역(127)도 적층체(20a)의 외측을 향한다. 그리고 실러(14a)의 제1 돌출부(1431)가 이러한 분리막 시트(1211, 1221)의 제1 영역(127)을 가압하여, 도 10에 도시된 바와 같이, 상부 분리막 시트(1211)와 하부 분리막 시트(1221)를 접착시킨다.
제2 영역(128)은 적층체(20a)에서, 복수의 전극(11) 사이에 형성된, 분리막 시트(1211, 1221)의 일부 영역이다. 즉, 전극(11)의 제2 모서리(115)로부터 연장된 영역이다. 그리고 실러(14a)의 제2 돌출부(1432)가 이러한 분리막 시트(1211, 1221)의 제2 영역(128)을 가압하여, 상부 분리막 시트(1211)와 하부 분리막 시트(1221)를 접착시킨다.
제1 돌출부(1431)와 제2 돌출부(1432)가 상부 분리막 시트(1211)를 가압하여 하부 분리막 시트(1221)에 용이하게 접착시키기 위해서는, 제1 돌출부(1431) 및 제2 돌출부(1432)는 중앙 전극(1112) 및 상부 전극(1122)의 두께의 합보다 두껍게 형성되는 것이 바람직하다.
이와 같이 본 발명의 또 다른 실시예에 따르면, 분리막(12)과 전극(11) 사이에 접착력을 향상시킬 뿐만 아니라, 상부 분리막 시트(1211)와 하부 분리막 시트(1221)들도 서로 접착시킴으로써, 단위 셀(2)을 더욱 견고하게 형성할 수 있다.
본 발명이 속하는 기술분야의 통상의 지식을 가진 자는 본 발명이 그 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 실시될 수 있다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 실시예들은 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다. 본 발명의 범위는 상기 상세한 설명보다는 후술하는 특허청구범위에 의하여 나타내어지며, 특허청구범위의 의미 및 범위 그리고 그 균등 개념으로부터 도출되는 다양한 실시 형태가 본 발명의 범위에 포함되는 것으로 해석되어야 한다.
[부호의 설명]
1: 단위 셀 제조 장치 2: 단위 셀
11: 전극 12: 분리막
14: 실러 15: 히터
16: 롤러 20: 적층체
21: 적층체의 사이드 22: 미 접착 영역
111: 중앙 전극 릴 112: 상부 전극 릴
113: 하부 전극 릴 114: 제1 모서리
115: 제2 모서리 121: 상부 분리막 릴
122: 하부 분리막 릴 123: 고분자 기재
124: 다공성 코팅층 125: 분리막의 중심부
126: 분리막의 사이드 127: 제1 영역
128: 제2 영역 131: 제1 커터
132: 제2 커터 133: 제3 커터
134: 제4 커터 141: 제1 바디
142: 제2 바디 143: 돌출부
1431: 제1 돌출부 1432: 제2 돌출부
151: 상부 히터 152: 하부 히터
1111: 중앙 전극 시트 1121: 상부 전극 시트
1131: 하부 전극 시트 1112: 중앙 전극
1122: 상부 전극 1132: 하부 전극
1211: 상부 분리막 시트 1221: 하부 분리막 시트

Claims (15)

  1. 복수의 전극이 형성되는 전극 시트가 권출되는 전극 릴;
    상기 전극과 적층되는 분리막 시트가 권출되는 분리막 릴; 및
    복수의 상기 전극이 상기 분리막 시트의 길이 방향으로 일렬로 이격 배치되며, 상기 분리막 시트와 적층되어 형성되는 적층체에서, 복수의 상기 전극 사이에 배치되어, 상기 전극의 코너 또는 상기 전극의 모서리 중 적어도 하나에 열 및 압력을 인가하는 실러를 포함하는 단위 셀 제조 장치.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 실러는,
    제1 바디; 및
    상기 제1 바디로부터 수직으로 연장 형성되는 제2 바디를 포함하는 단위 셀 제조 장치.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 실러는,
    상기 제1 바디의 하면으로부터 하방을 향해 돌출되고, 상기 제1 바디의 길이 방향으로 길게 형성되는 제1 돌출부; 및
    상기 제2 바디의 하면으로부터 하방을 향해 돌출되고, 상기 제2 바디의 길이 방향으로 길게 형성되는 제2 돌출부를 더 포함하는 단위 셀 제조 장치.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 적층체를 라미네이팅하는 라미네이터를 더 포함하는 단위 셀 제조 장치.
  5. 제4항에 있어서,
    상기 라미네이터는,
    상기 적층체의 전면에 열 및 압력을 함께 인가하는 히터를 포함하는 단위 셀 제조 장치.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 라미네이터는,
    회전하면서 상기 적층체에 열 및 압력을 인가하는 히팅 롤러를 더 포함하는 단위 셀 제조 장치.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 전극 릴은,
    복수의 중앙 전극이 형성되는 중앙 전극 시트가 권출되는 중앙 전극 릴을 포함하고,
    상기 분리막 릴은,
    상기 중앙 전극 시트가 절단되어 형성된 중앙 전극의 상면에 적층되는 상부 분리막 시트가 권출되는 상부 분리막 릴; 및
    상기 중앙 전극의 하면에 적층되는 하부 분리막 시트가 권출되는 하부 분리막 릴을 포함하는, 단위 셀 제조 장치.
  8. 제7항에 있어서,
    상기 전극 릴은,
    상기 상부 분리막 시트의 상면에 적층되는 상부 전극이 형성되는, 상부 전극 시트가 권출되는 상부 전극 릴; 및
    상기 하부 분리막 시트의 하면에 적층되는 하부 전극이 형성되는, 하부 전극 시트가 권출되는 하부 전극 릴을 더 포함하는, 단위 셀 제조 장치.
  9. 전극 릴로부터 권출된 전극 시트를 절단하여 복수의 전극을 형성하는 단계;
    분리막 릴로부터 권출된 분리막 시트에, 복수의 상기 전극을 상기 분리막 시트의 길이 방향으로 일렬로 이격 배치하며 적층함으로써, 적층체를 형성하는 단계;
    상기 적층체에서 복수의 상기 전극 사이에 실러를 배치하는 단계; 및
    상기 실러로 상기 전극의 코너 또는 상기 전극의 모서리 중 적어도 하나에 열 및 압력을 인가하는 단계를 포함하는 단위 셀 제조 방법.
  10. 제9항에 있어서,
    상기 실러는,
    제1 바디; 및
    상기 제1 바디로부터 수직으로 연장 형성되는 제2 바디를 포함하는 단위 셀 제조 방법.
  11. 제10항에 있어서,
    상기 열 및 압력을 인가하는 단계에 있어서,
    상기 제1 바디는,
    상기 전극의 모서리 중에서, 상기 적층체의 외측을 향하는 제1 모서리에 열 및 압력을 인가하고,
    상기 제2 바디는,
    상기 전극의 모서리 중에서, 이웃하는 다른 전극과 마주보며, 상기 제1 모서리와 교차하여 상기 코너를 형성하는 제2 모서리에 열 및 압력을 인가하는 단위 셀 제조 방법.
  12. 제11항에 있어서,
    상기 실러는,
    상기 제1 바디의 하면으로부터 하방을 향해 돌출되고, 상기 제1 바디의 길이 방향으로 길게 형성되는 제1 돌출부; 및
    상기 제2 바디의 하면으로부터 하방을 향해 돌출되고, 상기 제2 바디의 길이 방향으로 길게 형성되는 제2 돌출부를 더 포함하는 단위 셀 제조 방법.
  13. 제12항에 있어서,
    상기 열 및 압력을 인가하는 단계에 있어서,
    상기 제1 돌출부는,
    상기 분리막 시트에서, 상기 전극의 상기 제1 모서리로부터 외측으로 연장된 제1 영역에 열 및 압력을 인가하고,
    상기 제2 돌출부는,
    상기 분리막 시트에서, 복수의 상기 전극 사이에 형성된 제2 영역에 열 및 압력을 인가하는 단위 셀 제조 방법.
  14. 제9항에 있어서,
    상기 적층체를 형성하는 단계 이후 및 상기 실러를 배치하는 단계 이전에,
    상기 적층체를 라미네이팅하는 단계를 더 포함하는 단위 셀 제조 방법.
  15. 제14항에 있어서,
    상기 라미네이팅을 하는 단계는,
    히터가 상기 적층체의 전면에 열 및 압력을 인가하는 단계; 및
    히팅 롤러가 회전하면서 상기 적층체에 열 및 압력을 인가하는 단계를 더 포함하는 단위 셀 제조 방법.
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