WO2022149921A1 - 절연성 코팅층이 형성된 분리막을 포함하는 이차전지용 유닛셀, 및 이의 제조방법 - Google Patents

절연성 코팅층이 형성된 분리막을 포함하는 이차전지용 유닛셀, 및 이의 제조방법 Download PDF

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Definitions

  • the present invention relates to a unit cell for a secondary battery including a separator having an insulating coating layer formed thereon, and a method for manufacturing the same.
  • a secondary battery is a typical example of an electrochemical device using such electrochemical energy, and its use area is gradually expanding.
  • a lithium secondary battery is manufactured by impregnating a lithium non-aqueous electrolyte into an electrode assembly comprising a positive electrode, a negative electrode, and a porous separator.
  • the electrodes such as the positive electrode and the negative electrode are coated with an electrode active material and then an insulating solution is coated on the electrode tab portion or an insulation treatment is performed to attach an insulating tape.
  • This insulation treatment is a process that can reduce Li plating by preventing the protrusion of the active material, and contributes to improving the safety of the cell.
  • the ESS (Energy Storage System) electrode produces a positive electrode by simultaneously coating the insulating coating solution during the insulation treatment of the active material slurry, and forms a unit cell for a secondary battery in the form of laminating it with a separator.
  • the positive electrode 10 to which the insulating coating layer 13 is applied to the boundary between the active material layer 11 and the tab 12 is formed by coating the tab portion with an insulating coating solution during coating of the positive electrode slurry, and , it is laminated with the separator 20, it is possible to manufacture the unit cell (30).
  • a unit cell 30 including an anode 10 and a separator 20 having an insulating coating layer 13 formed on the tab 12 thus manufactured. ) may form a new unit cell 60 in a form in which the negative electrode 40 and the additional separator 50 are stacked together.
  • the separator which is a polymer substrate, is frequently folded, which poses a threat to the safety of the secondary battery.
  • An object of the present invention is to solve the problems of the prior art as described above and the technical problems that have been requested from the past.
  • an object of the present invention is to improve the safety of a secondary battery by applying an insulating coating layer, and to solve the problem that it is difficult to align the alignment when applying the insulating coating solution and thus the loss of the electrode occurs, as well as prevent the folding issue of the separator It is to provide a unit cell for a secondary battery and a method for manufacturing the same.
  • a unit cell for a secondary battery according to an embodiment of the present invention for achieving this object is a unit cell for a secondary battery according to an embodiment of the present invention for achieving this object,
  • the unit cell includes an electrode plate on which tabs are formed, and a separator,
  • the separation membrane is characterized in that it includes a first coating part having an organic/inorganic composite porous coating layer formed on at least one surface of the base substrate, and a second coating part having an insulating coating layer formed thereon.
  • the tab is formed on one side of the electrode plate, and the second coating portion is formed on one end of the separator at a portion overlapping the tab based on the formation direction of the tab, and the first coating portion is formed on the remaining portion.
  • the coating part may be formed parallel to the second coating part, and the electrode may be laminated on the separator so that the tab is positioned on the second coating part of the separator.
  • the tab is formed on one side or both sides of the electrode plate, and a second coating portion is formed on one end of the separator at a portion overlapping with the tab based on the formation direction of the tab and the other end of the separator corresponding thereto, , a first coating portion is formed parallel to the second coating portion on the remaining portion, and the electrode may be laminated on the separator such that the tab is positioned on one or both ends of the second coating portion.
  • the electrode plate may be a positive electrode plate.
  • the unit cell for the secondary battery may further include a negative electrode plate, and the separator may be interposed between the positive electrode plate and the negative electrode plate.
  • the negative electrode plate may have a size larger than that of the positive electrode plate on four sides.
  • the unit cell for a secondary battery further includes an additional separator including a first coating part and a second coating part in the same way as the separator, and the additional separator is laminated on the other surface of the positive electrode plate or the negative electrode plate that the separator does not face may have been
  • the second coating part of the separator and the second coating part of the additional separator may be bonded to each other.
  • the insulating coating layer may be a polymer coating layer including a PVdF-based material.
  • an electrode assembly including the unit cell for a secondary battery, and a lithium secondary battery including the electrode assembly, and a lithium salt non-aqueous electrolyte are provided.
  • FIG. 1 is a schematic diagram of a manufacturing process of a unit cell for a conventional secondary battery.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view of the unit cell of FIG. 1 .
  • FIG. 3 is a schematic diagram and a cross-sectional view of a manufacturing process of a unit cell for a secondary battery according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 4 is a schematic diagram and a cross-sectional view of a manufacturing process of a unit cell for a secondary battery according to another embodiment of the present invention.
  • FIG. 5 is a schematic diagram and a cross-sectional view of a manufacturing process of a unit cell for a secondary battery according to another embodiment of the present invention.
  • FIG. 6 is a cross-sectional view of a unit cell for a secondary battery according to another embodiment of the present invention.
  • FIG. 7 is a cross-sectional view of a unit cell for a secondary battery according to another embodiment of the present invention.
  • the unit cell includes an electrode plate on which tabs are formed, and a separator,
  • the separator is provided with a unit cell for a secondary battery comprising a first coating part having an organic/inorganic composite porous coating layer formed on at least one surface of the base substrate, and a second coating part having an insulating coating layer formed thereon.
  • 'unit cell' refers to a partial configuration of an electrode assembly for manufacturing a secondary battery.
  • it may mean a separate member for manufacturing an electrode assembly such as a stack-folding type or an L&S (lamination and stack) type, that is, a unit cell such as a bi-cell or a full cell, but in all types of electrode assemblies, the above It also refers to a part constituting the electrode assembly. Accordingly, when the first coating part of the organic/inorganic composite porous coating layer and the second coating part of the insulating coating layer are formed on at least one separator of the entire electrode assembly, it is included in the scope of the present invention.
  • the formation positions of the first coating part and the second coating part are not limited as long as the second coating part is positioned at a position where the tab of the electrode plate is formed.
  • the tab is formed on one side of the electrode plate, and the second coating part is formed on one end of the separator at a portion overlapping the tab based on the formation direction of the tab, and the first coating part is formed on the remaining part. It is formed parallel to the second coating part, and the electrode may be stacked on the separator so that the tab is positioned on the second coating part of the separator.
  • This structure is schematically shown in FIG. 3 .
  • the unit cell 100 for a secondary battery has a structure in which an electrode plate 110 having a tab 111 formed on one side and a separator 120 are stacked.
  • the second coating part 123 of the insulating coating layer is formed on the base substrate 121 at one end of the separator at the portion overlapping the tab 111 based on the direction in which the tab 111 of the electrode is formed.
  • the first coating portion 122 of the organic/inorganic composite porous coating layer is formed parallel to the second coating portion 123 on the base substrate 121 .
  • the tab 111 is positioned on the second coating portion 123 of the separator 120 .
  • the tab is formed on one side or both sides of the electrode plate, and a second coating portion is formed on one end of the separator at a portion overlapping the tab based on the formation direction of the tab and the other end of the separator corresponding thereto, and the remaining portion
  • the first coating part may be formed parallel to the second coating part, and the electrode may be stacked on the separator so that the tab is positioned on one or both ends of the second coating part.
  • FIGS. 4 and 5 Such a structure is schematically shown in FIGS. 4 and 5 .
  • the unit cell 200 for a secondary battery has a structure in which an electrode plate 210 having a tab 211 formed on one side and a separator 220 are stacked.
  • an insulating coating layer is formed on the base substrate 221 at one end of the separator at a portion overlapping with the tab 211 based on the direction in which the tab 211 of the electrode is formed and the other end of the separator corresponding thereto.
  • the second coating portion 223 is formed, and the first coating portion 222 of the organic/inorganic composite porous coating layer is formed on the base substrate 221 in parallel to the second coating portion 223 on the remaining portion.
  • the tab 211 is positioned on the second coating part 223 of one end of the separator 220 .
  • the unit cell 300 for a secondary battery has a structure in which an electrode plate 310 and a separator 320 having tabs 311 and 312 formed on both sides thereof are stacked.
  • one end of the separator and the other end of the separator overlapping the tabs 311 and 312 based on the direction in which the tabs 311 and 312 of the electrode are formed have the second insulating coating layer on the base substrate 321 .
  • the coating part 323 is formed, and the first coating part 322 of the organic/inorganic composite porous coating layer is formed parallel to the second coating part 323 on the base substrate 321 on the remaining part.
  • the tabs 311 and 312 are located in the second coating portion 323 at both ends of the separator 320. .
  • the organic/inorganic composite porous coating layer of the first coating part is the same as the coating layer of the conventional separator known as SRS, and may include, for example, inorganic particles and a binder polymer.
  • the inorganic particles may be, for example, high dielectric constant inorganic particles having a dielectric constant of 1 or more, 5 or more, preferably 10 or more, inorganic particles having piezoelectricity, inorganic particles having lithium ion transport ability, or a mixture thereof. have.
  • the binder polymer is, but not limited to, for example, polyvinylidene fluoride-hexafluoropropylene (polyvinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene), polyvinylidene fluoride-trichloroethylene (polyvinylidene fluoride-cotrichloroethylene), poly Methyl methacrylate, polyacrylonitrile, polyvinylpyrrolidone, polyvinylacetate, polyethylene-co-vinyl acetate, polyethylene oxide oxide), cellulose acetate, cellulose acetate butyrate, cellulose acetate propionate, cyanoethylpullulan, cyanoethylpolyvinylalcohol, cyano Noethylcellulose, cyanoethylsucrose, pullulan, carboxyl methyl cellulose, acrylonitrile-styrene-butadiene copolymer, polyimide polyimide)
  • the second coating portion is not limited as long as it includes a material having insulation, but may be a polymer coating layer having insulation, for example, may include a thermoplastic resin, polyester resin, polyolefin resin, ethylene copolymer resin, poly It may include a vinylidene fluoride (PVdF)-based material, and specifically, may be a polymer coating layer including a PVdF-based material.
  • a polymer coating layer having insulation for example, may include a thermoplastic resin, polyester resin, polyolefin resin, ethylene copolymer resin, poly It may include a vinylidene fluoride (PVdF)-based material, and specifically, may be a polymer coating layer including a PVdF-based material.
  • PVdF vinylidene fluoride
  • the electrode plate of the unit cell for a secondary battery may be a positive electrode plate or a negative electrode plate.
  • this electrode battery cell safety problem is mainly because the negative electrode is formed larger than the positive electrode, and lithium desorbed from the negative electrode is formed in a protruding form from the positive electrode. In detail, it may be a positive electrode plate.
  • the unit cell for a secondary battery may not have a form including one electrode plate and one separator, but may include two or more electrode plates or a form including two or more separators.
  • the unit cell for a secondary battery further includes a negative electrode plate, and may have a structure in which the separator is interposed between the positive electrode plate and the negative electrode plate.
  • the unit cell for a secondary battery further includes a positive electrode plate, and may have a structure in which the separator is interposed between the positive electrode plate and the negative electrode plate.
  • the negative electrode plate may have a size larger than that of the positive electrode plate on four sides.
  • the unit cell for a secondary battery further includes an additional separator including a first coating part and a second coating part in the same way as the separator, and the additional separator is on the other surface of the positive plate or the negative plate that the separator does not face. may be stacked.
  • FIGS. 6 and 7 A schematic diagram of such a structure is shown in FIGS. 6 and 7 below.
  • the unit cell 400 for a secondary battery is a positive electrode plate 410 having a tab 411 formed on one side, and a first coating portion 422 of an organic/inorganic composite porous coating layer on a base substrate 421 .
  • the separator 420 in which the second coating portion 423 of the insulating coating layer is formed, and further, the negative plate 430 having a tab 431 formed on one side thereof and the separator 420 are identical to those of the separator 420 .
  • the base substrate 441 includes an additional separator 440 on which the first coating part 442 and the second coating part 443 are formed.
  • the separator 420 is interposed between the positive electrode plate 410 and the negative electrode plate 430 , and the additional separator 440 is laminated on the other surface of the negative electrode plate 430 where the separator 420 does not face.
  • the second coating part 423 of the separator 420 and the second coating part 443 of the additional separator 440 may be a polymer coating layer, and specifically, including a PVdF-based material. It may be a polymer coating layer.
  • the second coating part 423 of the separator 420 and the second coating part 443 of the additional separator 440 are bonded to each other by lamination and the like, and since the adhesive strength is excellent, problems such as folding of the separator afterward As a result, battery safety can be further improved.
  • the unit cell 500 for a secondary battery includes a positive electrode plate 510 having a tab 511 formed on one side, a separator 520 , a negative electrode plate 530 having a tab 531 formed on one side, and the
  • the separator 540 has the same structure as the separator 520 .
  • the difference from FIG. 6 is that the second coating part 523 of the separator 520 and the second coating part 543 of the additional separator 540 are formed at both ends. In this case, it is possible to effectively solve the separator folding problem.
  • a method for manufacturing a unit cell for a secondary battery comprising:
  • the electrode plate may be a positive electrode plate or a negative electrode plate, and may be prepared by coating, drying, and rolling an electrode slurry on a current collector.
  • the manufactured separation membrane may be formed separately from the first coating part and the second coating part, but may be formed by simultaneous coating in consideration of the efficiency of manufacturing processability and the like.
  • the coating method may include all known coating methods, for example, may be performed by a method such as die coating, inkjet printing, spray coating, blade coating.
  • the insulating coating layer can also be formed, a separate process is not required and can be formed by a simple method.
  • the electrode and the separator may be stacked or laminated.
  • a unit cell for a secondary battery by lamination and lamination, including an additional electrode plate and an additional separator.
  • an electrode assembly including the unit cell for a secondary battery, and a lithium secondary battery including the electrode assembly and a lithium salt non-aqueous electrolyte are provided.
  • the insulating coating layer is formed on the separator rather than the electrode, there is no loss of electrode slurry that occurred while aligning the alignment during coating to form the insulating coating layer. There is an effect of securing the desired battery cell safety by forming the insulating coating layer.
  • the insulating coating layer as a polymer coating layer to the separator, the adhesion between the separators at both ends can be improved, and thus the folding issue of the separator can be reduced.

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Abstract

본 실시예에 따른 이차전지용 유닛셀은, 탭이 형성되어 있는 전극판, 및 분리막을 포함하고, 상기 분리막은 베이스 기재의 적어도 일면에 유/무기 복합 다공성 코팅층이 형성되어 있는 제1 코팅부와, 절연성 코팅층이 형성되어 있는 제2 코팅부를 포함한다.

Description

절연성 코팅층이 형성된 분리막을 포함하는 이차전지용 유닛셀, 및 이의 제조방법
관련 출원(들)과의 상호 인용
본 출원은 2021년 01월 08일자 한국 특허 출원 제10-2021-0002664호에 기초한 우선권의 이익을 주장하며, 해당 한국 특허 출원의 문헌에 개시된 모든 내용은 본 명세서의 일부로서 포함된다.
본 발명은 절연성 코팅층이 형성된 분리막을 포함하는 이차전지용 유닛셀, 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
화석연료 사용의 급격한 증가로 인하여 대체 에너지나 청정에너지의 사용에 대한 요구가 증가하고 있으며, 그 일환으로 가장 활발하게 연구되고 있는 분야가 전기화학을 이용한 발전, 축전 분야이다.
현재 이러한 전기화학적 에너지를 이용하는 전기화학 소자의 대표적인 예로 이차전지를 들 수 있으며, 점점 더 그 사용 영역이 확대되고 있는 추세이다.
최근에는 휴대용 컴퓨터, 휴대용 전화기, 카메라 등의 휴대용 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서 이차전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그러한 이차전지 중에서, 높은 충방전 특성과 수명특성을 나타내고 친환경적인 리튬 이차전지에 대해 많은 연구가 행해져 왔고, 또한 상용화되어 널리 사용되고 있다.
일반적으로 리튬 이차전지는 양극과 음극 및 다공성 분리막으로 이루어진 전극조립체에 리튬 비수계 전해질을 함침시켜 제조한다.
이때, 상기 양극과 음극 등의 전극은 활물질 돌출 등을 방지하기 위해 전극 활물질을 코팅 후 전극 탭 부분에 절연액을 코팅하거나, 절연테이프를 부착하는 절연 처리를 진행하고 있다.
이러한 절연 처리는 활물질 돌출을 방지하여 Li 플레이팅 등을 줄일 수 있는 공정으로 셀의 안전성을 향상시키는데 기여한다.
특히 ESS(Energy Storage System) 전극은 상기 절연 처리를 활물질 슬러리의 코팅시 절연 코팅액을 동시에 코팅하는 방식으로 양극 전극을 생산하고, 이를 분리막과 적층하는 형태로 이차전지용 유닛셀을 형성하고 있다.
이를 하기 도 1 및 도 2에 도시하였다.
먼저, 도 1을 참조하면, 양극 슬러리 코팅시 탭 부분에 절연 코팅액을 함께 코팅하여, 활물질층(11)과 탭(12)의 경계 부분에 절연성 코팅층(13)이 적용된 양극(10)이 형성되고, 이를 분리막(20)과 적층하여, 유닛셀(30)을 제조할 수 있다.
또한, 이와 더불어, 상기 도 1을 도 2와 함께 참조하면, 이렇게 제조된 탭(12) 부분에 절연성 코팅층(13)이 형성되어 있는 양극(10)과 분리막(20)을 포함하는 유닛셀(30)은 음극(40)과 추가 분리막(50)과 함께 적층되는 형태로 새로운 유닛셀(60)을 형성할 수도 있다.
그러나, 이러한 구성의 전극은 전극 슬러리와 절연 코팅액이 동시에 코팅될 때, 절연 코팅액의 정렬을 맞추기 어렵고 이러한 과정에서 전극 슬러리의 손실이 많이 발생한다.
더욱이, 이차전지용 유닛셀을 형성할 때에도 전극과 분리막을 적층시 고분자 기재인 분리막의 접힘이 자주 발생하여 이차전지의 안전성에 위협이 된다.
따라서, 이러한 문제를 해결하면서도 절연성 코팅층을 형성하여 이차전지의 안전성을 확보할 수 있는 기술 개발이 절실한 실정이다.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.
구체적으로, 본 발명의 목적은, 절연성 코팅층 적용으로 이차전지의 안전성을 향상시키면서도 절연 코팅액 적용시 정렬을 맞추기 어렵고 이에 따른 전극의 손실이 발생하는 문제를 해결할 수 있을 뿐 아니라, 분리막의 접힘 이슈까지 방지할 수 있는 이차전지용 유닛셀 및 이의 제조방법을 제공하는 것이다.
이러한 목적을 달성하기 위한 본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지용 유닛셀은,
상기 유닛셀은, 탭이 형성되어 있는 전극판, 및 분리막을 포함하고,
상기 분리막은 베이스 기재의 적어도 일면에 유/무기 복합 다공성 코팅층이 형성되어 있는 제1 코팅부와, 절연성 코팅층이 형성되어 있는 제2 코팅부를 포함하는 것을 특징으로 한다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 탭은 전극판의 일측에 형성되어 있고, 상기 탭의 형성 방향을 기준으로, 탭과 겹쳐지는 부위의 분리막 일단에는 상기 제2 코팅부가 형성되어 있고, 나머지 부분에는 제1 코팅부가 제2 코팅부와 평행하게 형성되어 있으며, 상기 탭이 상기 분리막의 제2 코팅부에 위치하도록 상기 전극이 분리막에 적층되어 있을 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 탭은 전극판의 일측 또는 양측에 형성되어 있고, 상기 탭의 형성 방향을 기준으로 탭과 겹쳐지는 부위의 분리막 일단과 이에 대응되는 분리막 타단에는 제2 코팅부가 형성되어 있고, 나머지 부분에는 제1 코팅부가 제2 코팅부와 평행하게 형성되어 있으며, 상기 탭이 일단 또는 양단의 제2 코팅부에 위치하도록 상기 전극이 분리막에 적층되어 있을 수 있다.
한편, 상기 전극판은 양극판일 수 있다.
이 경우, 상기 이차전지용 유닛셀은 음극판을 더 포함하고, 상기 양극판과 상기 음극판 사이에 상기 분리막이 개재될 수 있다.
이때, 상기 음극판은 상기 양극판보다 그 크기가 4면에서 더 클 수 있다.
더 나아가, 상기 이차전지용 유닛셀은, 상기 분리막과 동일하게 제1 코팅부와 제2 코팅부를 포함하는 추가 분리막을 더 포함하고, 상기 추가 분리막은 양극판 또는 음극판에서 상기 분리막이 대면하지 않는 타면에 적층되어 있을 수 있다.
이때, 상기 분리막의 제2 코팅부와 상기 추가 분리막의 제2 코팅부는 서로 접합되어 있을 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 절연성 코팅층은 PVdF계 물질을 포함하는 고분자 코팅층일 수 있다.
한편, 본 발명의 또 다른 일 실시예에 따르면, 상기 이차전지용 유닛셀을 포함하는 전극조립체, 및 상기 전극조립체, 및 리튬염 비수계 전해질을 포함하는 리튬 이차전지가 제공된다.
더욱이, 본 발명의 또 다른 일 실시예에 따르면, 이차전지용 유닛셀을 제조하는 방법으로서,
(a) 탭이 형성되어 있는 전극판을 준비하는 단계;
(b) 베이스 기재의 적어도 일면에 유/무기 복합 다공성 코팅층의 제1 코팅부와, 절연성 코팅층의 제2 코팅부를 형성하여 분리막을 제조하는 단계; 및
(c) 상기 전극과 분리막을 적층하는 단계;
를 포함하고,
상기 제1 코팅부와 제2 코팅부는 동시 코팅에 의해 형성되는 이차전지용 유닛셀 제조방법이 제공된다.
도 1은 종래 이차전지용 유닛셀의 제조과정의 모식도이다.
도 2는 도 1의 유닛셀의 단면도이다.
도 3은 본 발명의 일실시예에 따른 이차전지용 유닛셀의 제조과정의 모식도와 단면도이다.
도 4는 본 발명의 또 다른 일실시예에 따른 이차전지용 유닛셀의 제조과정의 모식도와 단면도이다.
도 5는 본 발명의 또 다른 일실시예에 따른 이차전지용 유닛셀의 제조과정의 모식도와 단면도이다.
도 6은 본 발명의 또 다른 일실시예에 따른 이차전지용 유닛셀의 단면도이다.
도 7은 본 발명의 또 다른 일실시예에 따른 이차전지용 유닛셀의 단면도이다.
이하, 본 발명에 대한 이해를 돕기 위해 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다.
본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.
본 명세서에서 사용되는 용어는 단지 예시적인 실시예들을 설명하기 위해 사용된 것으로, 본 발명을 한정하려는 의도는 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다.
본 명세서에서, "포함하다", "구비하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 실시된 특징, 숫자, 단계, 구성 요소 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 구성 요소, 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
본 발명의 일 실시예에 따르면,
이차전지용 유닛셀로서,
상기 유닛셀은, 탭이 형성되어 있는 전극판, 및 분리막을 포함하고,
상기 분리막은 베이스 기재의 적어도 일면에 유/무기 복합 다공성 코팅층이 형성되어 있는 제1 코팅부와, 절연성 코팅층이 형성되어 있는 제2 코팅부를 포함하는 이차전지용 유닛셀이 제공된다.
여기서, ‘유닛셀’은 이차전지를 제조하기 위한 전극조립체 일부 구성을 의미하는 것이다. 다시 말해, 스택-폴딩형 또는 L&S(라미네이션 앤 스택)형 등의 전극조립체를 제조하기 위한 별도의 부재, 즉 바이셀, 풀셀 등의 단위셀을 의미할 수도 있으나, 모든 유형의 전극조립체에서, 상기 전극조립체를 이루는 일부를 의미하는 것이기도 하다. 따라서, 전체 전극조립체 중 적어도 하나 이상의 분리막에 상기 유/무기 복합 다공성 코팅층의 제1 코팅부와 절연성 코팅층의 제2 코팅부가 형성되어 있는 구성을 가지는 경우, 본 발명의 범주에 포함된다.
상기 제1 코팅부와 제2 코팅부의 형성위치는, 제2 코팅부가 상기 전극판의 탭이 형성되는 위치에 위치하는 구성이라면 한정되지 아니한다.
예를 들어, 상기 탭은 전극판의 일측에 형성되어 있고, 상기 탭의 형성 방향을 기준으로, 탭과 겹쳐지는 부위의 분리막 일단에는 상기 제2 코팅부가 형성되어 있고, 나머지 부분에는 제1 코팅부가 제2 코팅부와 평행하게 형성되어 있으며, 상기 탭이 상기 분리막의 제2 코팅부에 위치하도록 상기 전극이 분리막에 적층되어 있는 형태일 수 있다.
이러한 구조를 도 3에 모식적으로 나타내었다.
도 3을 참조하면, 이차전지용 유닛셀(100)은 일측에 탭(111)이 형성된 전극판(110) 및 분리막(120)을 적층한 구조를 가진다.
이때, 분리막(120)에서, 전극의 탭(111)이 형성된 방향을 기준으로 탭(111)과 겹쳐지는 부위의 분리막 일단에는 베이스 기재(121) 상에 절연성 코팅층의 제2 코팅부(123)가 형성되어 있고, 나머지 부분에는 베이스 기재(121) 상에 유/무기 복합 다공성 코팅층의 제1 코팅부(122)가 제2 코팅부(123)와 평행하게 형성되어 있다.
그리고, 이러한 탭(111)이 형성된 전극판(110)과 분리막(120)을 적층했을 때, 탭(111)은 분리막(120)의 제2 코팅부(123)에 위치한다.
따라서, 탭(111)이 형성된 전극판(110)에 절연성 코팅층을 형성하지 않더라도, 분리막(120)에 형성함으로써, 전지셀 안전성의 효과를 확보할 수 있다.
또는, 상기 탭은 전극판의 일측 또는 양측에 형성되어 있고, 상기 탭의 형성 방향을 기준으로 탭과 겹쳐지는 부위의 분리막 일단과 이에 대응되는 분리막 타단에는 제2 코팅부가 형성되어 있고, 나머지 부분에는 제1 코팅부가 제2 코팅부와 평행하게 형성되어 있으며, 상기 탭이 일단 또는 양단의 제2 코팅부에 위치하도록 상기 전극이 분리막에 적층되어 있는 형태일 수 있다.
이러한 구조를 도 4 및 도 5에 모식적으로 나타내었다.
먼저, 도 4를 참조하면, 이차전지용 유닛셀(200)은 일측에 탭(211)이 형성된 전극판(210) 및 분리막(220)을 적층한 구조를 가진다.
이때, 분리막(220)에서, 전극의 탭(211)이 형성된 방향을 기준으로 탭(211)과 겹쳐지는 부위의 분리막 일단과 이에 대응되는 분리막의 타단에는 베이스 기재(221) 상에 절연성 코팅층의 제2 코팅부(223)가 형성되어 있고, 나머지 부분에는 베이스 기재(221) 상에 유/무기 복합 다공성 코팅층의 제1 코팅부(222)가 제2 코팅부(223)와 평행하게 형성되어 있다.
그리고, 이러한 탭(211)이 형성된 전극판(210)과 분리막(220)을 적층했을 때, 탭(211)은 분리막(220)의 일단의 제2 코팅부(223)에 위치한다.
또한, 도 5를 참조하면, 이차전지용 유닛셀(300)은 양측에 탭들(311, 312)이 형성된 전극판(310) 및 분리막(320)을 적층한 구조를 가진다.
이때, 분리막(320)에서, 전극의 탭들(311, 312)이 형성된 방향을 기준으로 탭들(311, 312)과 겹쳐지는 부위의 분리막 일단과 타단에는 베이스 기재(321) 상에 절연성 코팅층의 제2 코팅부(323)가 형성되어 있고, 나머지 부분에는 베이스 기재(321) 상에 유/무기 복합 다공성 코팅층의 제1 코팅부(322)가 제2 코팅부(323)와 평행하게 형성되어 있다.
그리고, 이러한 탭들(311, 312)이 형성된 전극판(310)과 분리막(320)을 적층했을 때, 탭들(311, 312)은 분리막(320)의 양단의 제2 코팅부(323)에 위치한다.
따라서, 어느 경우라도, 분리막이 탭과 만나는 부위에 절연성 코팅층의 제2 코팅부를 포함함으로써, 전지셀 안전성의 효과를 확보할 수 있을 뿐 아니라, 전극판을 제조하기 위한 슬러리 코팅시 절연 코팅을 진행하지 않으므로, 정렬 불량에 따른 전극 슬러리의 손실을 방지할 수 있다.
이때, 상기 제1 코팅부의 유/무기 복합 다공성 코팅층은, 종래 SRS로 알려진 분리막의 코팅층과 동일하며, 예를 들어, 무기물 입자 및 바인더 고분자를 포함할 수 있다.
상기 무기물 입자는 예를 들어, 유전율 상수가 1 이상, 5 이상, 바람직하게는 10 이상인 고유전율 무기물 입자, 압전성(piezoelectricity)을 갖는 무기물 입자, 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자 또는 이들의 혼합체일 수 있다.
상기 바인더 고분자는, 한정되지 아니하나, 예를 들어, 폴리비닐리덴 플루오라이드-헥사플루오로프로필렌 (polyvinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene), 폴리비닐리덴 플루오라이드-트리클로로에틸렌 (polyvinylidene fluoride-cotrichloroethylene), 폴리메틸메타크릴레이트(polymethylmethacrylate), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리비닐피롤리돈(polyvinylpyrrolidone), 폴리비닐아세테이트(polyvinylacetate), 에틸렌 비닐 아세테이트 공중합체(polyethylene-co-vinyl acetate), 폴리에틸렌옥사이드(polyethylene oxide), 셀룰로오스 아세테이트(celluloseacetate), 셀룰로오스 아세테이트 부틸레이트(cellulose acetate butyrate), 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트(cellulose acetate propionate), 시아노에틸풀루란(cyanoethylpullulan), 시아노에틸폴리비닐알콜(cyanoethylpolyvinylalcohol), 시아노에틸셀룰로오스(cyanoethylcellulose), 시아노에틸수크로오스(cyanoethylsucrose), 풀루란(pullulan), 카르복실 메틸 셀룰로오스(carboxyl methyl cellulose), 아크리로니트릴스티렌부타디엔 공중합체(acrylonitrile-styrene-butadiene copolymer), 폴리이미드(polyimide) 또는 이들의 혼합체 등을 들 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니며, 상술한 특성을 포함하는 물질이라면 어느 재료라도 단독 또는 혼합하여 사용할 수 있다.
상기 제2 코팅부는 절연성을 가지는 물질을 포함하면 한정되지 아니하나, 절연성을 가지는 고분자 코팅층일 수 있고, 예를 들어, 열가소성 수지를 포함할 수 있고, 폴리에스테르 수지, 폴리올레핀 수지, 에틸렌 공중합 수지, 폴리불화비닐리덴(PVdF)계 물질을 포함할 수 있으며, 상세하게는 PVdF계 물질을 포함하는 고분자 코팅층일 수 있다.
한편, 이러한 이차전지용 유닛셀의 전극판은 양극판일 수도 있고, 음극판일 수도 있다. 다만, 이러한 전극 전지셀 안전성의 문제는 주로 음극이 양극보다 크게 형성되어, 음극에서 탈리된 리튬이 양극에서 돌출형태로 형성되는 문제가 되므로, 이러한 절연성 코팅층이 형성된 분리막을 포함하는 유닛셀의 전극판은 상세하게는 양극판일 수 있다.
또한, 상기 이차전지용 유닛셀은 하나의 전극판 및 하나의 분리막을 포함하는 형태가 아니라, 둘 이상의 전극판을 포함하거나, 둘 이상의 분리막을 포함하는 형태일 수도 있다.
상기에서와 같이, 상기 전극판이 양극판인 경우, 상기 이차전지용 유닛셀은 음극판을 더 포함하고, 상기 양극판과 상기 음극판 사이에 상기 분리막이 개재되는 구조를 가질 수도 있다.
반대로 상기 전극판이 음극판인 경우, 상기 이차전지용 유닛셀은 양극판을 더 포함하고, 상기 양극판과 상기 음극판 사이에 상기 분리막이 개재되는 구조를 가질 수도 있다.
이때, 상기에서 설명한 바와 같이, 상기 음극판은 상기 양극판보다 그 크기가 4면에서 더 클 수 있다.
또한, 더 나아가, 상기 이차전지용 유닛셀은 상기 분리막과 동일하게 제1 코팅부와 제2 코팅부를 포함하는 추가 분리막을 더 포함하고, 상기 추가 분리막은 양극판 또는 음극판에서 상기 분리막이 대면하지 않는 타면에 적층되어 있을 수 있다.
이러한 구조의 모식도를 하기 도 6 및 도 7에 도시하였다.
먼저 도 6을 참조하면, 이차전지용 유닛셀(400)은 일측에 탭(411)이 형성되어 있는 양극판(410), 베이스 기재(421) 상에 유/무기 복합 다공성 코팅층의 제1 코팅부(422)와, 절연성 코팅층의 제2 코팅부(423)가 형성되어 있는 분리막(420)을 포함하고, 더 나아가, 일측에 탭(431)이 형성되어 있는 음극판(430)과 상기 분리막(420)과 동일하게 베이스 기재(441) 제1 코팅부(442)와, 제2 코팅부(443)이 형성되어 있는 추가 분리막(440)을 포함한다.
여기서, 분리막(420)은 양극판(410)과 음극판(430) 사이에 개재되고, 추가 분리막(440)은 음극판(430)에서 분리막(420)이 대면하지 않는 타면에 적층되어 있다.
이때, 분리막(420)의 제2 코팅부(423)와 추가 분리막(440)의 제2 코팅부(443)는 상기에서 설명한 바와 같이, 고분자 코팅층일 수 있고, 상세하게는 PVdF계 물질을 포함하는 고분자 코팅층일 수 있다.
따라서, 상기 분리막(420)의 제2 코팅부(423)과 추가 분리막(440)의 제2 코팅부(443)는 이후 라미네이션 등에 의해 서로 접합되고, 접착력이 우수하므로, 이후 분리막 접힘 등의 문제를 최소화하여, 전지 안전성을 더욱 향상시킬 수 있다.
도 7을 참조하면, 이차전지용 유닛셀(500)은 일측에 탭(511)이 형성되어 있는 양극판(510), 분리막(520), 일측에 탭(531)이 형성되어 있는 음극판(530)과 상기 분리막(520)과 동일한 구조의 분리막(540)을 포함한다.
이때, 도 6과의 차이점은, 분리막(520)의 제2 코팅부(523)과 추가 분리막(540)의 제2 코팅부(543)이 양단에 형성되어 있는 점에 있다. 이 경우, 더욱 분리막 접힘 문제를 효과적으로 해결할 수 있다.
물론, 일부 분리막은 일단에만 제2 코팅부가 형성되어 있고, 나머지 분리막은 양단에 제2 코팅부가 형성되어 있는 조합 구조도 본 발명의 범주에 포함된다.
한편, 본 발명의 또 다른 일 실시예에 따르면,
이차전지용 유닛셀을 제조하는 방법으로서,
(a) 탭이 형성되어 있는 전극판을 준비하는 단계;
(b) 베이스 기재의 적어도 일면에 유/무기 복합 다공성 코팅층의 제1 코팅부와, 절연성 코팅층의 제2 코팅부를 형성하여 분리막을 제조하는 단계; 및
(c) 상기 전극과 분리막을 적층하는 단계;
를 포함하고,
상기 제1 코팅부와 제2 코팅부는 동시 코팅에 의해 형성되는 이차전지용 유닛셀 제조방법이 제공된다.
이때, 상기 전극판은 양극판 또는 음극판일 수 있으며, 집전체에 전극 슬러리를 코팅, 건조, 및 압연하여 제조할 수 있다.
구체적인 공정 및 물질 등은 당업계에 공지되어 있으므로 본 발명에서는 구체적인 설명을 생략하며, 당업계에 공지된 구성의 전극판에 본 발명이 적용될 수 있다.
이후 상기 제조되는 분리막은 상기 제1 코팅부와 제2 코팅부는 별도로 형성될 수도 있으나, 제조 공정성의 효율 등을 고려하여 동시 코팅에 의해 형성될 수 있다.
상기 코팅 방식은 종래 알려진 코팅 방식이 모두 포함될 수 있고, 예를 들어, 다이 코팅, 잉크젯 프린팅, 스프레이 코팅, 블레이드 코팅 등의 방법으로 수행될 수 있다.
따라서, 유/무기 복합 다공성 코팅층을 형성할 때, 절연성 코팅층도 형성할 수 있으므로, 별도의 공정이 필요한 것이 아니라 간단한 방법으로 형성할 수 있다.
상기 유/무기 복합 다공성 코팅층과 절연성 코팅층의 구체적인 물질들은 상기에서 설명한 바와 같다.
이후, 상기 전극과 분리막은 적층될 수 있고, 라미네이션 될 수 있다.
또한, 이에 대해 추가 전극판 및 추가 분리막도 포함하여 적층, 라미네이션 함으로써 이차전지용 유닛셀을 제조할 수도 있다.
한편, 본 발명의 또 다른 일 실시예에 따르면, 상기 이차전지용 유닛셀을 포함하는 전극조립체, 및 상기 전극조립체와 리튬염 비수계 전해질을 포함하는 리튬 이차전지가 제공된다.
상기 구성은 종래 잘 알려져 있으므로, 본 발명에서 구체적인 설명은 생략한다.
본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지 유닛셀은 절연성 코팅층이 전극이 아닌 분리막에 형성되어 있으므로, 절연성 코팅층을 형성하기 위한 코팅시 정렬을 맞추면서 발생했던 전극 슬러리의 손실이 없으면서 절연성 코팅층의 형성으로 얻고자 한 전지셀 안전성을 확보할 수 있는 효과가 있다.
또한, 절연성 코팅층을 고분자 코팅층으로 하며 분리막에 적용함으로써, 분리막간에 양단에서의 접착력을 향상시킬 수 있으므로, 분리막의 접힘 이슈도 감소시킬 수 있는 효과가 있다.

Claims (13)

  1. 이차전지용 유닛셀로서,
    상기 유닛셀은, 탭이 형성되어 있는 전극판, 및 분리막을 포함하고,
    상기 분리막은 베이스 기재의 적어도 일면에 유/무기 복합 다공성 코팅층이 형성되어 있는 제1 코팅부와, 절연성 코팅층이 형성되어 있는 제2 코팅부를 포함하는 이차전지용 유닛셀.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 탭은 전극판의 일측에 형성되어 있고, 상기 탭의 형성 방향을 기준으로, 탭과 겹쳐지는 부위의 분리막 일단에는 상기 제2 코팅부가 형성되어 있고, 나머지 부분에는 제1 코팅부가 제2 코팅부와 평행하게 형성되어 있으며, 상기 탭이 상기 분리막의 제2 코팅부에 위치하도록 상기 전극이 분리막에 적층되어 있는 이차전지용 유닛셀.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 탭은 전극판의 일측 또는 양측에 형성되어 있고, 상기 탭의 형성 방향을 기준으로 탭과 겹쳐지는 부위의 분리막 일단과 이에 대응되는 분리막 타단에는 제2 코팅부가 형성되어 있고, 나머지 부분에는 제1 코팅부가 제2 코팅부와 평행하게 형성되어 있으며, 상기 탭이 일단 또는 양단의 제2 코팅부에 위치하도록 상기 전극이 분리막에 적층되어 있는 이차전지용 유닛셀.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 전극판은 양극판인 이차전지용 유닛셀.
  5. 제4항에 있어서,
    상기 이차전지용 유닛셀은 음극판을 더 포함하고, 상기 양극판과 상기 음극판 사이에 상기 분리막이 개재되는 이차전지용 유닛셀.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 음극판은 상기 양극판보다 그 크기가 4면에서 더 큰 이차전지용 유닛셀.
  7. 제5항에 있어서,
    상기 이차전지용 유닛셀은, 상기 분리막과 동일하게 제1 코팅부와 제2 코팅부를 포함하는 추가 분리막을 더 포함하고, 상기 추가 분리막은 양극판 또는 음극판에서 상기 분리막이 대면하지 않는 타면에 적층되어 있는 이차전지용 유닛셀.
  8. 제7항에 있어서,
    상기 분리막의 제2 코팅부와 상기 추가 분리막의 제2 코팅부는 서로 접합되어 있는 이차전지용 유닛셀.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 절연성 코팅층은 PVdF계 물질을 포함하는 고분자 코팅층인 이차전지용 유닛셀.
  10. 제1항 내지 제9항에 따른 이차전지용 유닛셀을 포함하는 전극조립체.
  11. 제10항에 따른 전극조립체, 및 리튬염 비수계 전해질을 포함하는 리튬 이차전지.
  12. 제1항에 따른 이차전지용 유닛셀을 제조하는 방법으로서,
    (a) 탭이 형성되어 있는 전극판을 준비하는 단계;
    (b) 베이스 기재의 적어도 일면에 유/무기 복합 다공성 코팅층의 제1 코팅부와, 절연성 코팅층의 제2 코팅부를 형성하여 분리막을 제조하는 단계; 및
    (c) 상기 전극과 분리막을 적층하는 단계;
    를 포함하는 이차전지용 유닛셀 제조방법.
  13. 제12항에 있어서,
    상기 제1 코팅부와 제2 코팅부는 동시 코팅에 의해 형성되는 이차전지용 유닛셀 제조방법.
PCT/KR2022/000335 2021-01-08 2022-01-07 절연성 코팅층이 형성된 분리막을 포함하는 이차전지용 유닛셀, 및 이의 제조방법 WO2022149921A1 (ko)

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