WO2021095312A1 - 燃料電池用セパレータ、燃料電池用セパレータの製造方法、及び熱転写用シートの製造方法 - Google Patents

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両角　英一郎
鈴木　隆之
美智 羽柴
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トヨタ車体株式会社
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    • Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Definitions

  • the present invention relates to a method for manufacturing a fuel cell separator, a method for manufacturing a fuel cell separator, and a method for manufacturing a heat transfer sheet.
  • the polymer electrolyte fuel cell has a stack in which a plurality of single cells are stacked (see, for example, Patent Document 1).
  • Each single cell includes a power generation unit having a membrane electrode assembly and a pair of metal separators sandwiching the power generation unit.
  • a plurality of convex portions and concave portions are alternately formed on the separator.
  • a gas flow path for supplying fuel gas or oxidation gas partitioned by convex portions and concave portions is formed between each separator and the power generation unit.
  • a conductive layer having conductivity and abutting against the power generation portion is formed on the surface of the base material of each separator facing the power generation portion. The conductive layer reduces the contact resistance between the separator and the power generation unit.
  • An object of the present invention is to provide a fuel cell separator, a method for manufacturing a fuel cell separator, and a method for manufacturing a heat transfer sheet, which can reduce the contact resistance between the separator and the power generation unit.
  • a fuel cell separator contains a base material made of a metal plate having a plurality of protrusions, a conductive carbon material, conductive particles, and a heat-curable resin, and is formed on the top surface of the protrusions of the base material. It is provided with a conductive layer provided in contact with the power generation portion of the fuel cell. The conductive carbon material and the conductive particles are dispersed in the resin and in contact with each other over the entire thickness direction of the conductive layer.
  • a method for manufacturing a fuel cell separator contains a base material made of a metal plate having a plurality of protrusions, a conductive carbon material, conductive particles, and a thermosetting resin, and is formed on the top surface of the protrusions of the base material.
  • a conductive layer provided in contact with the power generation unit of the fuel cell is provided.
  • the manufacturing method comprises applying a conductive coating material produced by dispersing the conductive carbon material and the conductive particles throughout the resin to a film to form a heat transfer sheet, and forming the heat transfer sheet. By pressurizing and heating the base material in a state of being in contact with the top surfaces of the convex portions, the conductive coating material is thermally transferred to the top surfaces of the convex portions to form the conductive layer. To prepare for forming.
  • a method for producing a thermal transfer sheet is provided.
  • the thermal transfer sheet is pressurized and heated in a state of being in contact with the surface of the base material of the fuel cell separator to thermally transfer the conductive film to the surface of the base material to form a conductive layer on the surface.
  • a conductive coating material produced by dispersing a conductive carbon material and conductive particles in the entire thermosetting resin is applied to one surface of the film, whereby the above-mentioned production method is performed on the surface of the film. It is provided to form a conductive film.
  • FIG. 5 is an enlarged cross-sectional view of a fuel cell stack centered on a single cell having a separator for the first embodiment of a fuel cell separator, a fuel cell separator manufacturing method, and a thermal transfer sheet manufacturing method.
  • Sectional view of the separator. The schematic which shows the production process of a conductive coating material.
  • the graph which shows the measurement result of the viscosity in the conductive coating material of Example and the conductive coating material of Comparative Example 1.
  • Sectional drawing of the film coated with the conductive paint Sectional drawing of the base material on which a resin layer was formed.
  • FIG. 5 is a cross-sectional view showing a state in which a conductive film is thermally transferred to a base material.
  • the graph which shows the measurement result of the contact resistance in the conductive layer of an Example, the conductive layer of Comparative Example 1, the conductive layer of Comparative Example 2, and the conductive layer of Comparative Example 3.
  • FIG. 5 is a cross-sectional view of a separator according to a second embodiment of a method for manufacturing a fuel cell separator, a fuel cell separator, and a method for manufacturing a heat transfer sheet.
  • FIG. 5 is a cross-sectional view showing a state in which a resin paint is applied to the surface of a conductive paint on a heat transfer sheet.
  • FIG. 5 is a cross-sectional view showing a state in which a resin paint and a conductive film are thermally transferred to a base material.
  • the fuel cell separator (hereinafter referred to as the separator 20) is used for the stack 100 of the polymer electrolyte fuel cell.
  • Separator 20 is a general term for the first separator 30 and the second separator 40, which will be described later.
  • the stack 100 has a structure in which a plurality of single cells 10 are stacked.
  • the single cell 10 includes a power generation unit 11 having a membrane electrode assembly 12.
  • the membrane electrode assembly 12 is sandwiched between the first separator 30 and the second separator 40.
  • An anode-side gas diffusion layer 15 made of carbon fiber is provided between the membrane electrode assembly 12 and the first separator 30.
  • a cathode side gas diffusion layer 16 made of carbon fiber is provided between the membrane electrode assembly 12 and the second separator 40.
  • the membrane electrode assembly 12 includes an electrolyte membrane 13 and a pair of electrode catalyst layers 14 that sandwich the electrolyte membrane 13.
  • the electrolyte membrane 13 is made of a solid polymer material having good proton conductivity in a wet state.
  • a catalyst such as platinum is supported on each electrode catalyst layer 14 in order to promote the electrochemical reaction of the reaction gas in the fuel cell.
  • the first separator 30 has a base material 31 made of a metal plate.
  • the base material 31 is made of, for example, stainless steel.
  • the base material 31 is provided with a plurality of first convex portions 32 and first concave portions 33.
  • the first convex portion 32 and the first concave portion 33 extend in the plane direction of the base material 31, that is, in the direction orthogonal to the paper surface of FIG. 1, and are provided alternately.
  • Each first convex portion 32 is in contact with the power generation unit 11, specifically, the anode-side gas diffusion layer 15.
  • the second separator 40 has a base material 41 made of a metal plate.
  • the base material 41 is made of, for example, stainless steel.
  • the base material 41 is provided with a plurality of second convex portions 42 and second concave portions 43.
  • the second convex portion 42 and the second concave portion 43 extend in the plane direction of the base material 41, that is, in the direction orthogonal to the paper surface of FIG. 1, and are provided alternately.
  • Each second convex portion 42 is in contact with the power generation unit 11, specifically, the cathode side gas diffusion layer 16.
  • the portion of the first separator 30 corresponding to the first recess 33 and the portion partitioned by the anode-side gas diffusion layer 15 are gas flow paths through which fuel gas such as hydrogen gas flows.
  • the portion of the second separator 40 corresponding to the second recess 43 and the portion partitioned by the cathode side gas diffusion layer 16 are gas flow paths through which an oxidizing gas such as air flows.
  • the bottom of the first recess 33 of the first separator 30 and the bottom of the second recess 43 of the second separator 40 adjacent to the first separator 30 are joined to each other by laser welding or the like.
  • the portion partitioned by the portion corresponding to the back surface of the first convex portion 32 of the first separator 30 and the portion corresponding to the back surface of the second convex portion 42 of the second separator 40 is a cooling flow path through which cooling water flows. Is.
  • a resin layer 50 is provided on the entire first surface of the base materials 31 and 41 of the separator 20 facing the power generation unit 11.
  • the resin layer 50 is not provided on the second surface of the base materials 31 and 41 opposite to the first surface.
  • the resin layer 50 contains a thermosetting resin 50a such as an epoxy resin.
  • the resin 50a is an example of the second resin.
  • a conductive layer 60 having conductivity is provided on the top surfaces of the convex portions 32 and 42 of the base materials 31 and 41 via the resin layer 50.
  • the conductive layer 60 contains a conductive carbon material 61, conductive particles 62, a thermosetting resin 63, and a solvent. Resin 63 is an example of the first resin.
  • the conductive carbon material 61 is, for example, graphite particles.
  • the conductive particles 62 are, for example, titanium nitride.
  • the resin 63 is, for example, an epoxy resin.
  • the solvent is, for example, methyl ethyl ketone (MEK).
  • the hardness of titanium nitride is higher than the hardness of the oxide films 31a and 41a formed on the surfaces of the base materials 31 and 41.
  • the conductive carbon material 61 and the conductive particles 62 are dispersed in the resin 63 and in contact with each other over the entire thickness direction of the conductive layer 60. Further, the conductive particles 62 penetrate the oxide coatings 31a and 41a formed on the surfaces of the convex portions 32 and 42 and are in contact with the base materials 31 and 41. Therefore, in each of the separators 30 and 40, a plurality of conductive paths that do not pass through the oxide coatings 31a and 41a are formed by the base materials 31, 41, the conductive carbon material 61, and the conductive particles 62.
  • the raw material of the conductive carbon material 61, the conductive particles 62, the resin 63, and the solvent are put into a pulverizer 70 such as a jet mill. Then, the raw material of the conductive carbon material 61 is crushed, and the crushed conductive carbon material 61, the conductive particles 62, the resin 63, and the solvent are mixed. As a result, the conductive coating material 60a in which the crushed conductive carbon material 61 and the conductive particles 62 are dispersed in the resin 63 is generated.
  • the measurement result of the viscosity of the conductive coating material 60a will be described with reference to FIG.
  • the viscosity of each example was measured using the conductive coating material 60a of the first embodiment as an example and the conductive coating material containing titanium nitride and an epoxy resin as Comparative Example 1. From FIG. 4, it can be seen that the viscosity of the example is larger than the viscosity of the comparative example 1. It is considered that this is because, in the example, the crushed raw material of the conductive carbon material 61 is dispersed in the resin 63.
  • the conductive coating film 60a is applied to one surface of the resin film 81 such as polyethylene terephthalate by the coater 90 to apply the conductive film 60b on the surface of the film 81.
  • the thermal transfer sheet 80 is manufactured.
  • the resin layer 50 containing the resin 50a is formed by spraying the resin material on the entire first surface of the base material 31 by spraying or the like.
  • the base material 31 is placed on the fixed mold 111 of the thermal transfer device 110 with the first surface facing up.
  • the heat transfer sheet 80 is placed on each of the first convex portions 32 of the base material 31 with the conductive film 60b facing downward.
  • the movable type 115 is lowered toward the fixed type 111. Then, the base material 31 and the thermal transfer sheet 80 are pressurized by the fixed type 111 and the movable type 115. As a result, as shown in FIG. 2, the conductive particles 62 penetrate the resin layer 50 and the oxide film 31a of the base material 31 and come into contact with the base material 31.
  • the heating wires 112 and 116 provided in the fixed type 111 and the movable type 115 are energized.
  • the base material 31 is heated to a predetermined temperature higher than the thermosetting temperature of the epoxy resin 63 and the resin 50a.
  • the resin layer 50 is thermally cured, and the conductive film 60b is thermally transferred to the top surface of each convex portion 32 of the base material 31 to form the conductive layer 60.
  • the movable mold 115 is separated from the fixed mold 111, and the first separator 30 is taken out from the thermal transfer device 110. In this way, the first separator 30 is manufactured.
  • the measurement result of the contact resistance of the conductive layer 60 will be described with reference to FIG.
  • the conductive layer 60 of the first embodiment is taken as an example, and the measurement results of the contact resistance in the conductive layer of Comparative Example 1, the conductive layer of Comparative Example 2, and the conductive layer of Comparative Example 3 will be described.
  • Comparative Example 1 is composed of titanium nitride and an epoxy resin.
  • Comparative Example 2 is composed of graphite particles and an epoxy resin.
  • Comparative Example 3 is composed of a first layer formed on the surfaces of the base materials 31 and 41 and containing titanium nitride and an epoxy resin, and a second layer formed on the surface of the first layer and containing graphite particles and an epoxy resin. Has been done.
  • the contact resistance of each example was measured as follows. First, the test pieces of the base materials 31 and 41 having the conductive layers formed on the surface were sandwiched between a pair of carbon cloths. Next, in that state, a predetermined current was applied to the test piece while applying a predetermined load with a jig. Then, the contact resistance of each example was obtained by measuring the voltage at that time.
  • the carbon cloth is a material of the same quality as the anode side gas diffusion layer 15 and the cathode side gas diffusion layer 16.
  • Comparative Example 2 it is considered that a conductive path is formed between graphite particles having a conductivity smaller than that of titanium nitride.
  • Comparative Example 3 titanium nitride is contained in the first layer, and graphite particles are contained in the second layer. Therefore, it is considered that the first layer forms a conductive path between titanium nitrides, and the second layer forms a conductive path between graphite particles.
  • the conductive carbon material 61 and the conductive particles 62 are dispersed in the resin 63 and in contact with each other over the entire thickness direction of the conductive layer 60. Therefore, in the thickness direction of the conductive layer 60, a conductive path is likely to be formed via the conductive carbon material 61 and the conductive particles 62. Thereby, the conductivity of the conductive layer 60 can be enhanced (the above is the action 1).
  • the heat transfer sheet 80 in which the conductive coating material 60a produced by dispersing the conductive carbon material 61 and the conductive particles 62 in the entire resin 63 is applied to the film 81 is used. Therefore, in the conductive layer 60 formed on the convex portions 32 and 42 of the base materials 31 and 41, the conductive carbon material 61 and the conductive particles 62 are likely to be easily dispersed over the entire thickness direction of the conductive layer 60. .. As a result, a conductive path is easily formed in the conductive layer 60 via the conductive carbon material 61 and the conductive particles 62 (the above is the action 2).
  • the conductive coating material 60a containing the conductive carbon material 61, the conductive particles 62, and the thermosetting resin 63 is applied to one surface of the film 81, the conductive particles 62 are placed on the lower side due to its own weight, that is, the film. There is a risk of settling on the 81 side.
  • the conductive carbon material 61 which has become finer by being pulverized is dispersed throughout the resin 63. From this, the viscosity of the conductive coating material 60a is higher than the viscosity of the conductive coating material 60a containing the conductive carbon material 61 before pulverization.
  • the conductive coating material 60a applied to one surface of the film 81 it is possible to prevent the conductive particles 62 from settling on the film 81 side (the above is the action 3).
  • the separator 20 includes base materials 31 and 41 made of a metal plate having a plurality of convex portions 32 and 42, and conductive layers 60 provided on the top surfaces of the convex portions 32 and 42 of the base materials 31 and 41.
  • the conductive layer 60 contains a conductive carbon material 61, conductive particles 62, and a thermosetting resin 63.
  • the conductive carbon material 61 and the conductive particles 62 are dispersed in the resin 63 and in contact with each other over the entire thickness direction of the conductive layer 60. According to this configuration, since the action 1 is performed, the contact resistance between the separator 20 and the power generation unit 11 can be reduced.
  • the heat transfer sheet 80 in which the conductive film 60b is formed by applying the conductive coating material 60a to the film 81 is used. Then, with the heat transfer sheet 80 in contact with the top surfaces of the convex portions 32 and 42, the base materials 31 and 41 are pressurized and heated. As a result, the conductive film 60b is thermally transferred to the top surfaces of the convex portions 32 and 42 to form the conductive layer 60. According to this method, since the action 2 is exhibited, the contact resistance between the separator 20 and the power generation unit 11 can be reduced.
  • the conductive coating material 60a is produced by crushing the raw material of the conductive carbon material 61 and blending the crushed conductive carbon material 61, the conductive particles 62, and the resin 63. According to this method, since the action 3 is exhibited, the conductive coating material 60a in which the crushed conductive carbon material 61 and the conductive particles 62 are dispersed in the entire thermosetting resin 63 can be easily generated. Can be done. Therefore, the heat transfer sheet 80 in which the conductive coating material 60a is applied to the film 81 can be easily manufactured.
  • thermosetting Prior to thermally transferring the conductive film 60b to the top surfaces of the convex portions 32 and 42 to form the conductive layer 60, the entire first surface of the base materials 31 and 41 facing the power generation portion 11 is thermosetting. A resin layer 50 containing the resin 50a of the above is formed. According to this method, after the resin layer 50 is formed on the entire first surface of the base materials 31 and 41 facing the power generation unit 11, the conductive layer is formed on the convex portions 32 and 42 of the base materials 31 and 41. 60 is formed.
  • the resin 63 as the first resin contained in the conductive layer 60 and the resin 50a as the second resin contained in the resin layer 50 are both thermosetting resins.
  • both the resin 63 and the resin 50a are thermoset. In this way, the separator 20 is formed. According to this configuration, the entire first surface of the base materials 31 and 41 facing the power generation unit 11 is covered with the resin layer 50, so that elution of ions from the first surface of the base materials 31 and 41 is suppressed. ..
  • the conductive coating material 60a produced by dispersing the conductive carbon material 61 and the conductive particles 62 in the entire thermosetting resin 63 is applied to one surface of the film 81.
  • the conductive film 60b is formed on the surface of the film 81. According to this method, an effect similar to the effect (2) can be obtained.
  • the separator 220 is provided with the resin layer 250 only on the top surfaces of the convex portions 32 and 42 of the base materials 31 and 41.
  • the base materials 31 and 41 of the second embodiment are formed of, for example, a titanium alloy.
  • the resin layer 250 contains a thermosetting resin 250a such as an epoxy resin.
  • the resin 250a is an example of the second resin.
  • a conductive layer 60 is provided on the top surfaces of the convex portions 32 and 42 of the base materials 31 and 41 via the resin layer 250.
  • the description thereof will be omitted. Further, the description of the same process as in the first embodiment will be omitted.
  • a conductive film 60b is formed on the surface of the film 81 by applying the conductive coating material 60a to one surface of the film 81 with a coater 290.
  • the resin paint 250b containing the resin 250a is applied to the surface of the conductive film 60b.
  • the thermal transfer sheet 280 is manufactured.
  • the heat transfer sheet 280 is placed on each of the first convex portions 32 of the base material 31 with the resin paint 250b facing downward.
  • the movable mold 115 is then lowered toward the fixed mold 111.
  • the base material 31 and the heat transfer sheet 280 are pressurized and heated by the fixed type 111 and the movable type 115.
  • the resin paint 250b and the conductive film 60b are thermally transferred to the top surface of each first convex portion 32 to form the resin layer 250 and the conductive layer 60. In this way, the first separator 230 is manufactured.
  • a thermal transfer sheet 280 in which the conductive paint 60a and the resin paint 250b are applied to the film 81 is used.
  • the resin layer 250 and the conductive layer 60 are formed on the top surfaces of the convex portions 32 and 42 of the base materials 31 and 41.
  • the conductive layer 60 is formed on the convex portions 32 and 42 of the base materials 31 and 41 via the resin layer 250. Therefore, the adhesion between the top surfaces of the convex portions 32 and 42 of the base materials 31 and 41 and the conductive layer 60 can be improved. As a result, it is possible to suppress the formation of voids between the surfaces of the convex portions 32 and 42 of the base materials 31 and 41 and the conductive layer 60 (the above is the action 4).
  • the resin paint 250b containing the thermosetting resin 250a is applied to the surface of the conductive paint 60a of the film 81. According to this method, since the action 4 is exhibited, the contact resistance between the separator 220 and the power generation unit 11 can be reduced.
  • the resin layer 50 may be formed on both surfaces of the base materials 31 and 41.
  • the resin 63 as the first resin may be a thermosetting resin of a different type from the resin 50a as the second resin. Further, the resin 63 as the first resin may be a thermosetting resin of a different type from the resin 250a as the second resin.
  • the crushed conductive carbon material 61 After crushing only the raw material of the conductive carbon material 61 with the crushing device 70, the crushed conductive carbon material 61, the conductive particles 62, the resin 63, and the solvent may be mixed.
  • a conductive carbon material 61 having a predetermined size may be prepared in advance, and the conductive coating material 60a may be produced by blending the conductive carbon material 61, the conductive particles 62, the resin 63, and a solvent.
  • the conductive particles 62 may be crushed by the crushing device 70.
  • a crushing device As a crushing device, a device other than a jet mill such as a bead mill can be adopted.
  • titanium nitride instead of titanium nitride, other conductive particles such as titanium carbide and boron boron can be used.
  • the base materials 31 and 41 can also be formed of a metal plate material other than stainless steel or a titanium alloy.
  • the metal include aluminum alloys and magnesium alloys.
  • the resins 63, 50a and 250a are not limited to epoxy resins, and may be other thermosetting resins such as phenol resins.

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Abstract

セパレータは、複数の凸部を有する金属板製の基材と、基材の各凸部の頂面に設けられた導電層とを備える。導電層は、導電性炭素材、導電性粒子、及び熱硬化性の樹脂を含む。導電性炭素材及び導電性粒子は、導電層の厚さ方向の全体にわたって樹脂内に分散するとともに互いに接触している。

Description

燃料電池用セパレータ、燃料電池用セパレータの製造方法、及び熱転写用シートの製造方法
　本発明は、燃料電池用セパレータ、燃料電池用セパレータの製造方法、及び熱転写用シートの製造方法に関する。
　固体高分子形燃料電池は、複数の単セルが積層されたスタックを備えている（例えば、特許文献１参照）。各単セルは、膜電極接合体を有する発電部と、発電部を挟持する一対の金属製のセパレータとを含む。セパレータには、複数の凸部及び凹部が交互に形成されている。各単セルでは、各セパレータと発電部との間に、凸部及び凹部により区画された燃料ガスや酸化ガスを供給するガス流路が形成されている。各セパレータの基材における発電部に対向する面には、導電性を有するとともに発電部に当接する導電層が形成されている。導電層により、セパレータと発電部との接触抵抗が低減される。
特開２０１０－６５２５７号公報
　燃料電池の性能を向上させるため、セパレータと発電部との接触抵抗の更なる低減が望まれている。
　本発明の目的は、セパレータと発電部との接触抵抗を低減することのできる燃料電池用セパレータ、燃料電池用セパレータの製造方法、及び熱転写用シートの製造方法を提供することにある。
　上記目的を達成するため、本発明の第一の態様によれば、燃料電池用セパレータが提供される。燃料電池用セパレータは、複数の凸部を有する金属板製の基材と、導電性炭素材、導電性粒子、及び熱硬化性の樹脂を含み、前記基材の前記凸部の頂面において、前記燃料電池の発電部に当接して設けられた導電層とを備える。前記導電性炭素材及び前記導電性粒子は、前記導電層の厚さ方向の全体にわたって前記樹脂内に分散するとともに互いに接触している。
　上記目的を達成するため、本発明の第二の態様によれば、燃料電池用セパレータの製造方法が提供される。前記燃料電池用セパレータは、複数の凸部を有する金属板製の基材と、導電性炭素材、導電性粒子、及び熱硬化性の樹脂を含み、前記基材の前記凸部の頂面において、前記燃料電池の発電部に当接して設けられた導電層とを備える。前記製造方法は、前記導電性炭素材及び前記導電性粒子を前記樹脂内全体に分散させて生成した導電性塗料を、フィルムに塗布して熱転写用シートを形成することと、前記熱転写用シートを前記凸部の各々の頂面に当接させた状態で前記基材に対して加圧するとともに加熱することにより、前記凸部の各々の頂面に前記導電性塗料を熱転写して前記導電層を形成することとを備える。
　上記目的を達成するため、本発明の第三の態様によれば、熱転写用シートの製造方法が提供される。前記熱転写用シートは、燃料電池用セパレータの基材の表面に当接した状態で加圧及び加熱されることで、前記基材の表面に導電膜を熱転写して前記表面に導電層を形成するために用いられる。前記製造方法は、熱硬化性の樹脂内全体に導電性炭素材及び導電性粒子を分散させて生成した導電性塗料を、フィルムの一方の面に塗布することで、前記フィルムの面上に前記導電膜を形成することを備える。
燃料電池用セパレータ、燃料電池用セパレータの製造方法、及び熱転写用シートの製造方法の第１実施形態について、セパレータを有する単セルを中心とした燃料電池スタックの拡大断面図。 セパレータの断面図。 導電性塗料の生成工程を示す概略図。 実施例の導電性塗料及び比較例１の導電性塗料における粘度の測定結果を示すグラフ。 導電性塗料が塗布されているフィルムの断面図。 樹脂層が形成された基材の断面図。 基材に熱転写用シートが載置された状態を示す断面図。 基材に導電膜が熱転写されている状態を示す断面図。 実施例の導電層、比較例１の導電層、比較例２の導電層、及び比較例３の導電層における接触抵抗の測定結果を示すグラフ。 燃料電池用セパレータ、燃料電池用セパレータの製造方法、及び熱転写用シートの製造方法の第２実施形態におけるセパレータの断面図。 熱転写用シートの導電性塗料の表面に樹脂塗料が塗布されている状態を示す断面図。 基材に熱転写用シートが載置された状態を示す断面図。 基材に樹脂塗料及び導電膜が熱転写されている状態を示す断面図。
　＜第１実施形態＞
　以下、図１～図９を参照して、燃料電池用セパレータ、燃料電池用セパレータの製造方法、及び熱転写用シートの製造方法の第１実施形態について説明する。各図面では、説明の便宜上、構成の一部を誇張又は簡略化したり、各部分の寸法を実際と異なる比率で示す場合がある。
　図１に示すように、燃料電池用セパレータ（以下、セパレータ２０）は、固体高分子形燃料電池のスタック１００に用いられる。セパレータ２０は、後述する第１セパレータ３０及び第２セパレータ４０の総称である。スタック１００は、複数の単セル１０が積層された構造を有している。単セル１０は、膜電極接合体１２を有する発電部１１を備えている。膜電極接合体１２は、第１セパレータ３０及び第２セパレータ４０により挟持されている。
　膜電極接合体１２と第１セパレータ３０との間には、炭素繊維からなるアノード側ガス拡散層１５が設けられている。膜電極接合体１２と第２セパレータ４０との間には、炭素繊維からなるカソード側ガス拡散層１６が設けられている。膜電極接合体１２は、電解質膜１３と、電解質膜１３を挟持する一対の電極触媒層１４とを備えている。電解質膜１３は、湿潤状態で良好なプロトン伝導性を有する固体高分子材料からなる。各電極触媒層１４には、燃料電池における反応ガスの電気化学反応を促進するために、白金などの触媒が担持されている。
　第１セパレータ３０は、金属板製の基材３１を有している。基材３１は、例えば、ステンレス鋼により形成されている。基材３１には、複数の第１凸部３２及び第１凹部３３が設けられている。第１凸部３２及び第１凹部３３はそれぞれ、基材３１の面方向、すなわち、図１の紙面に直交する方向に延在すると共に、交互に設けられている。各第１凸部３２は、発電部１１、詳しくは、アノード側ガス拡散層１５に当接している。
　第２セパレータ４０は、金属板製の基材４１を有している。基材４１は、例えば、ステンレス鋼により形成されている。基材４１には、複数の第２凸部４２及び第２凹部４３が設けられている。第２凸部４２及び第２凹部４３はそれぞれ、基材４１の面方向、すなわち、図１の紙面に直交する方向に延在すると共に、交互に設けられている。各第２凸部４２は、発電部１１、詳しくは、カソード側ガス拡散層１６に当接している。
　第１セパレータ３０の第１凹部３３に対応する部分とアノード側ガス拡散層１５とで区画される部分は、水素ガスなどの燃料ガスが流通されるガス流路である。第２セパレータ４０の第２凹部４３に対応する部分とカソード側ガス拡散層１６とで区画される部分は、空気などの酸化ガスが流通されるガス流路である。
　第１セパレータ３０における第１凹部３３の底部と、第１セパレータ３０に隣り合う第２セパレータ４０の第２凹部４３の底部とは、レーザ溶接などにより互いに接合されている。第１セパレータ３０の第１凸部３２の裏面に対応する部分と、第２セパレータ４０の第２凸部４２の裏面に対応する部分とで区画される部分は、冷却水が流通する冷却流路である。
　図２に示すように、セパレータ２０における基材３１，４１のうち発電部１１に対向する第１表面全体には、樹脂層５０が設けられている。樹脂層５０は、基材３１，４１のうち第１表面とは反対側の第２表面には設けられていない。樹脂層５０は、エポキシ樹脂などの熱硬化性の樹脂５０ａを含む。樹脂５０ａは、第２樹脂の一例である。また、基材３１，４１の各凸部３２，４２の頂面には、樹脂層５０を介して導電性を有する導電層６０が設けられている。導電層６０は、導電性炭素材６１、導電性粒子６２、熱硬化性の樹脂６３、及び溶剤を含む。樹脂６３は、第１樹脂の一例である。
　導電性炭素材６１は、例えば、グラファイト粒子である。導電性粒子６２は、例えば、窒化チタンである。樹脂６３は、例えば、エポキシ樹脂である。溶剤は、例えば、メチルエチルケトン（ＭＥＫ）である。窒化チタンの硬度は、基材３１，４１の表面に形成された酸化被膜３１ａ，４１ａの硬度よりも高い。
　導電性炭素材６１及び導電性粒子６２は、導電層６０の厚さ方向の全体にわたって樹脂６３内において分散するとともに互いに接触している。また、導電性粒子６２は、各凸部３２，４２の表面に形成された酸化被膜３１ａ，４１ａを貫通して基材３１，４１に接触している。よって、各セパレータ３０，４０には、基材３１，４１、導電性炭素材６１、及び導電性粒子６２によって、酸化被膜３１ａ，４１ａを経由しない複数の導電経路が形成されている。
　次に、第１セパレータ３０の製造方法について説明する。第２セパレータ４０の製造方法は、第１セパレータ３０の製造方法と同一であるため、説明を省略する。
　図３に示すように、まず、導電性炭素材６１の原料、導電性粒子６２、樹脂６３、及び溶剤を、ジェットミルなどの粉砕装置７０に投入する。そして、導電性炭素材６１の原料を粉砕するとともに、粉砕された導電性炭素材６１、導電性粒子６２、樹脂６３、及び溶剤を調合する。これにより、粉砕された導電性炭素材６１と導電性粒子６２とが樹脂６３内に分散した導電性塗料６０ａが生成される。
　次に、図４を参照して、導電性塗料６０ａの粘度の測定結果について説明する。ここでは、第１実施形態の導電性塗料６０ａを実施例とし、窒化チタンとエポキシ樹脂とを含む導電性塗料を比較例１として、各例の粘度を測定した。図４から、実施例の粘度は比較例１の粘度よりも大きいことが分かる。これは、実施例では、導電性炭素材６１の原料が粉砕されたものが樹脂６３内に分散しているためと考えられる。
　図５に示すように、次に、ポリエチレンテレフタレートなどの樹脂製のフィルム８１の一方の面に対して、コータ９０により導電性塗料６０ａを塗布することで、フィルム８１の面上に導電膜６０ｂを形成する。これにより、熱転写用シート８０が製造される。
　図６に示すように、次に、基材３１の第１表面全体に、スプレーなどで樹脂材料を噴霧することにより、樹脂５０ａを含む樹脂層５０を形成する。図７に示すように、次に、熱転写装置１１０の固定型１１１上に、第１表面を上向きにして基材３１を載置する。そして、導電膜６０ｂを下向きにして熱転写用シート８０を、基材３１の各第１凸部３２上に載置する。
　図８に示すように、次に、可動型１１５を固定型１１１に向けて降下させる。そして、固定型１１１と可動型１１５とにより、基材３１及び熱転写用シート８０を加圧する。これにより、図２に示すように、導電性粒子６２が樹脂層５０及び基材３１の酸化被膜３１ａを貫通して基材３１に接触する。
　図８に示すように、次に、固定型１１１及び可動型１１５にそれぞれ設けられた電熱線１１２，１１６に通電する。そして、エポキシ樹脂である樹脂６３及び樹脂５０ａの熱硬化温度よりも高い所定の温度まで基材３１を加熱する。これにより、樹脂層５０を熱硬化させるとともに、基材３１の各凸部３２の頂面に導電膜６０ｂを熱転写して導電層６０を形成する。図示は省略するが、最後に、可動型１１５を固定型１１１から離間させて、熱転写装置１１０から第１セパレータ３０を取り出す。このようにして第１セパレータ３０が製造される。
　次に、図９を参照して、導電層６０の接触抵抗の測定結果について説明する。ここでは、第１実施形態の導電層６０を実施例とし、比較例１の導電層、比較例２の導電層、及び比較例３の導電層における接触抵抗の測定結果について説明する。
　まず、比較例１～比較例３の構成について説明する。比較例１は、窒化チタンと、エポキシ樹脂とを含んで構成されている。比較例２は、グラファイト粒子と、エポキシ樹脂とを含んで構成されている。比較例３は、基材３１，４１の表面に形成されて窒化チタン及びエポキシ樹脂を含む第１層と、第１層の表面に形成されてグラファイト粒子及びエポキシ樹脂を含む第２層とにより構成されている。
　各例の接触抵抗は、以下のように測定した。まず、表面に各導電層が形成された基材３１，４１の試験片を一対のカーボンクロスで挟持した。次に、その状態で、試験片に対して治具により所定の荷重を加えながら、所定の電流を印加した。そして、そのときの電圧を測定することで、各例の接触抵抗を求めた。カーボンクロスは、アノード側ガス拡散層１５及びカソード側ガス拡散層１６と同質の材料である。
　図９から、実施例の接触抵抗は、比較例１～比較例３の接触抵抗よりも低いことが分かる。比較例１では、上述したように、実施例に比べて粘度が低くなる。このため、比較例１の導電層では、窒化チタンがエポキシ樹脂内において沈降することで、窒化チタンが導電層の厚さ方向において偏在すると考えられる。
　比較例２では、窒化チタンよりも導電率が小さいグラファイト粒子同士による導電経路が形成されると考えられる。比較例３では、窒化チタンは第１層に含まれており、グラファイト粒子は第２層に含まれている。このため、第１層では、窒化チタン同士による導電経路が形成され、第２層では、グラファイト粒子同士による導電経路が形成されると考えられる。
　実施例では、比較例１よりも粘度が高いため、グラファイト粒子（導電性炭素材６１）及び窒化チタン（導電性粒子６２）が導電層６０の厚さ方向の全体にわたってエポキシ樹脂（樹脂６３）内に分散しやすいと考えられる。これにより、導電層６０の厚さ方向の全体にわたってグラファイト粒子（導電性炭素材６１）及び窒化チタン（導電性粒子６２）を介した導電経路が形成されやすくなる。以上のことから、実施例の接触抵抗は、比較例１～比較例３の接触抵抗よりも低くなると考えられる。
　第１実施形態の作用について説明する。
　導電層６０において、導電性炭素材６１及び導電性粒子６２は、導電層６０の厚さ方向の全体にわたって樹脂６３内に分散するとともに互いに接触している。このため、導電層６０の厚さ方向において、導電性炭素材６１及び導電性粒子６２を介した導電経路が形成されやすい。これにより、導電層６０の導電性を高めることができる（以上、作用１）。
　また、導電層６０を製造するため、導電性炭素材６１及び導電性粒子６２を樹脂６３内全体に分散させて生成した導電性塗料６０ａがフィルム８１に塗布された熱転写用シート８０を用いる。このため、基材３１，４１の各凸部３２，４２に形成された導電層６０において、導電性炭素材６１及び導電性粒子６２が、導電層６０の厚さ方向の全体にわたって分散しやすくなる。これにより、導電層６０内において、導電性炭素材６１及び導電性粒子６２を介した導電経路が形成されやすくなる（以上、作用２）。
　また、導電性炭素材６１、導電性粒子６２、及び熱硬化性の樹脂６３を含む導電性塗料６０ａをフィルム８１の一方の面に塗布した場合、導電性粒子６２が自重により下側、すなわちフィルム８１側に沈降するおそれがある。ここで、導電性塗料６０ａにおいては、粉砕されることで微細になった導電性炭素材６１が樹脂６３内全体に分散されている。このことから、導電性塗料６０ａの粘度は、粉砕前の導電性炭素材６１を含む導電性塗料６０ａの粘度よりも増加している。これにより、フィルム８１の一方の面に塗布された導電性塗料６０ａにおいて、導電性粒子６２がフィルム８１側に沈降することを抑制できる（以上、作用３）。
　第１実施形態の効果について説明する。
　（１）セパレータ２０は、複数の凸部３２，４２を有する金属板製の基材３１，４１と、基材３１，４１の各凸部３２，４２の頂面に設けられた導電層６０とを備える。導電層６０は、導電性炭素材６１、導電性粒子６２、及び熱硬化性の樹脂６３を含む。導電性炭素材６１及び導電性粒子６２は、導電層６０の厚さ方向の全体にわたって樹脂６３内に分散するとともに互いに接触している。この構成によれば、作用１を奏することから、セパレータ２０と発電部１１との接触抵抗を低減することができる。
　（２）セパレータ２０の製造において、フィルム８１に導電性塗料６０ａが塗布されることで導電膜６０ｂが形成された熱転写用シート８０を用いる。そして、熱転写用シート８０を各凸部３２，４２の頂面に当接させた状態で、基材３１，４１を加圧するとともに加熱する。これにより、各凸部３２，４２の頂面に導電膜６０ｂを熱転写して導電層６０を形成する。この方法によれば、作用２を奏することから、セパレータ２０と発電部１１との接触抵抗を低減することができる。
　（３）導電性炭素材６１の原料を粉砕するとともに、粉砕された導電性炭素材６１、導電性粒子６２、及び樹脂６３を調合することにより、導電性塗料６０ａを生成する。この方法によれば、作用３を奏することから、粉砕された導電性炭素材６１と導電性粒子６２とを熱硬化性の樹脂６３内全体に分散させた導電性塗料６０ａを容易に生成することができる。よって、導電性塗料６０ａがフィルム８１に塗布されている熱転写用シート８０を容易に製造することができる。
　（４）各凸部３２，４２の頂面に導電膜６０ｂを熱転写して導電層６０を形成するに先立ち、基材３１，４１のうち発電部１１に対向する第１表面全体に熱硬化性の樹脂５０ａを含む樹脂層５０を形成する。この方法によれば、基材３１，４１のうち発電部１１に対向する第１表面全体に樹脂層５０が形成された後に、基材３１，４１の各凸部３２，４２に対して導電層６０が形成される。ここで、導電層６０に含まれる第１樹脂としての樹脂６３、及び樹脂層５０に含まれる第２樹脂としての樹脂５０ａは共に、熱硬化性の樹脂である。このため、基材３１，４１を加熱することにより樹脂６３と樹脂５０ａとが共に熱硬化する。このようにして、セパレータ２０が形成される。この構成によれば、基材３１，４１のうち発電部１１に対向する第１表面全体が樹脂層５０によって覆われるため、基材３１，４１の第１表面からのイオンの溶出が抑制される。
　（５）熱転写用シート８０の製造において、熱硬化性の樹脂６３内全体に導電性炭素材６１及び導電性粒子６２を分散させて生成した導電性塗料６０ａを、フィルム８１の一方の面に塗布することで、フィルム８１の面上に導電膜６０ｂを形成する。この方法によれば、効果（２）に準じた効果を奏することができる。
　＜第２実施形態＞
　以下、図１０～図１３を参照して、燃料電池用セパレータ、燃料電池用セパレータの製造方法、及び熱転写用シートの製造方法の第２実施形態について、第１実施形態との相異点を中心に説明する。
　第２実施形態において、第１実施形態と同一の構成には同一の符号を付すとともに、第１実施形態と対応する構成には第１実施形態の符号「＊＊」に「２００」を加算した「２＊＊」を付すことにより、第１実施形態と重複する説明を省略する。各図面では、説明の便宜上、構成の一部を誇張又は簡略化したり、各部分の寸法を実際と異なる比率で示す場合がある。
　図１０に示すように、セパレータ２２０は、基材３１，４１の各凸部３２，４２の頂面にのみ樹脂層２５０が設けられている。第２実施形態の基材３１，４１は、例えば、チタン合金により形成されている。樹脂層２５０は、例えば、エポキシ樹脂などの熱硬化性の樹脂２５０ａを含む。樹脂２５０ａは、第２樹脂の一例である。また、基材３１，４１の各凸部３２，４２の頂面には、樹脂層２５０を介して導電層６０が設けられている。
　次に、第１セパレータ２３０の製造方法について説明する。第２セパレータ２４０の製造方法は、第１セパレータ２３０の製造方法と同一であるため、説明を省略する。また、第１実施形態と同様な工程の説明を省略する。
　図１１に示すように、フィルム８１の一方の面に対して、コータ２９０により導電性塗料６０ａを塗布することで、フィルム８１の面上に導電膜６０ｂを形成する。次に、導電膜６０ｂの表面に、樹脂２５０ａを含む樹脂塗料２５０ｂを塗布する。これにより、熱転写用シート２８０が製造される。
　図１２に示すように、次に、樹脂塗料２５０ｂを下向きにして熱転写用シート２８０を、基材３１の各第１凸部３２上に載置する。図１３に示すように、次に、可動型１１５を固定型１１１に向けて降下させる。そして、固定型１１１と可動型１１５とにより、基材３１及び熱転写用シート２８０を加圧するとともに加熱する。これにより、図１０に示すように、各第１凸部３２の頂面に、樹脂塗料２５０ｂと導電膜６０ｂとを熱転写して、樹脂層２５０と導電層６０とを形成する。このようにして、第１セパレータ２３０が製造される。
　第２実施形態の作用について説明する。
　導電性塗料６０ａと樹脂塗料２５０ｂとがフィルム８１に塗布されている熱転写用シート２８０を用いる。これにより、基材３１，４１の各凸部３２，４２の頂面に樹脂層２５０と導電層６０とが形成される。導電層６０は、樹脂層２５０を介して基材３１，４１の各凸部３２，４２に形成される。このため、基材３１，４１の各凸部３２，４２の頂面と導電層６０との密着性を高めることができる。これにより、基材３１，４１の各凸部３２，４２の表面と導電層６０との間に空隙が生じることを抑制できる（以上、作用４）。
　第２実施形態の効果について説明する。
　第２実施形態のセパレータ２２０、セパレータ２２０の製造方法、及び熱転写用シート２８０の製造方法によれば、第１実施形態における効果（１）～（３）及び（５）に加えて、新たに以下に示す効果が得られる。
　（６）セパレータ２２０の製造において、フィルム８１の導電性塗料６０ａの表面に熱硬化性の樹脂２５０ａを含む樹脂塗料２５０ｂを塗布する。この方法によれば、作用４を奏することから、セパレータ２２０と発電部１１との接触抵抗を低減することができる。
　上記各実施形態は、以下のように変更して実施することができる。上記各実施形態及び以下の変更例は、技術的に矛盾しない範囲で互いに組み合わせて実施することができる。
　樹脂層５０を基材３１，４１の両面に形成してもよい。
　樹脂層５０の形成を省略して、基材３１，４１の各凸部３２，４２の頂面に導電層６０を直接形成することもできる。また、樹脂層２５０の形成を省略して、基材３１，４１の各凸部３２，４２の頂面に導電層６０を直接形成することもできる。
　第１樹脂としての樹脂６３は、第２樹脂としての樹脂５０ａとは異なる種類の熱硬化性の樹脂であってもよい。また、第１樹脂としての樹脂６３は、第２樹脂としての樹脂２５０ａとは異なる種類の熱硬化性の樹脂であってもよい。
　導電性炭素材６１の原料のみを粉砕装置７０により粉砕した後に、粉砕された導電性炭素材６１、導電性粒子６２、樹脂６３、及び溶剤を調合してもよい。
　所定の大さを有する導電性炭素材６１を予め用意するとともに、導電性炭素材６１、導電性粒子６２、樹脂６３、及び溶剤を調合することにより導電性塗料６０ａを生成してもよい。
　粉砕装置７０により導電性粒子６２を粉砕してもよい。
　粉砕装置として、ビーズミルなど、ジェットミル以外の装置を採用することもできる。
　グラファイト粒子に加えて、あるいは、これに代えて、カーボンブラックなどの他の導電性炭素材を用いることもできる。
　窒化チタンに代えて、炭化チタンや硼化チタンなどの他の導電性粒子を用いることもできる。
　基材３１，４１をステンレス鋼、やチタン合金以外の他の金属板材により形成することもできる。金属として、アルミニウム合金やマグネシウム合金などが挙げられる。
　樹脂６３，５０ａ，２５０ａは、エポキシ樹脂に限定されず、フェノール樹脂などの他の熱硬化性樹脂であってもよい。

Claims (6)

  1. 　燃料電池用セパレータであって、
    　複数の凸部を有する金属板製の基材と、
    　導電性炭素材、導電性粒子、及び熱硬化性の樹脂を含み、前記基材の前記凸部の頂面において、前記燃料電池の発電部に当接して設けられた導電層とを備え、
    　前記導電性炭素材及び前記導電性粒子は、前記導電層の厚さ方向の全体にわたって前記樹脂内に分散するとともに互いに接触している、燃料電池用セパレータ。
  2. 　燃料電池用セパレータの製造方法であって、
    　前記燃料電池用セパレータは、
    　複数の凸部を有する金属板製の基材と、
    　導電性炭素材、導電性粒子、及び熱硬化性の樹脂を含み、前記基材の前記凸部の頂面において、前記燃料電池の発電部に当接して設けられた導電層とを備え、
    　前記製造方法は、
    　前記導電性炭素材及び前記導電性粒子を前記樹脂内全体に分散させて生成した導電性塗料を、フィルムに塗布して熱転写用シートを形成することと、
    　前記熱転写用シートを前記凸部の各々の頂面に当接させた状態で前記基材に対して加圧するとともに加熱することにより、前記凸部の各々の頂面に前記導電性塗料を熱転写して前記導電層を形成することと
    　を備える、燃料電池用セパレータの製造方法。
  3. 　前記導電性塗料は、導電性炭素材の原料を粉砕するとともに、粉砕された導電性炭素材、前記導電性粒子、及び前記樹脂を調合することにより生成される、請求項２に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
  4. 　前記樹脂は、第１樹脂であり、
    　前記凸部の各々の頂面に前記導電性塗料を熱転写して前記導電層を形成するに先立ち、前記基材のうち前記発電部に対向する表面の全体に熱硬化性の第２樹脂を含む樹脂層を形成する、請求項２または請求項３に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
  5. 　前記樹脂は、第１樹脂であり、
    　前記フィルムの前記導電性塗料の表面には、熱硬化性の第２樹脂を含む樹脂塗料が塗布されている、請求項２または請求項３に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
  6. 　熱転写用シートの製造方法であって、
    　前記熱転写用シートは、燃料電池用セパレータの基材の表面に当接した状態で加圧及び加熱されることで、前記基材の表面に導電膜を熱転写して前記表面に導電層を形成するために用いられ、
    　前記製造方法は、
    　熱硬化性の樹脂内全体に導電性炭素材及び導電性粒子を分散させて生成した導電性塗料を、フィルムの一方の面に塗布することで、前記フィルムの面上に前記導電膜を形成すること
    　を備える、熱転写用シートの製造方法。
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