WO2021080210A1 - 가열과 가압을 동시에 적용하는 단계를 포함하는 전극조립체 제조방법 - Google Patents

가열과 가압을 동시에 적용하는 단계를 포함하는 전극조립체 제조방법 Download PDF

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WO2021080210A1
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이병규
정수택
권순관
신현경
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주식회사 엘지화학
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Definitions

  • the present invention relates to a method for manufacturing an electrode assembly, and specifically, to a method for manufacturing an electrode assembly in which heating and pressure are applied at the same time in the step of laminating an electrode and a separator when manufacturing an electrode assembly.
  • Lithium secondary batteries capable of repetitive charging and discharging and having a high energy density are attracting attention as a new energy source with eco-friendly characteristics because they not only can drastically reduce the use of fossil fuels, but also do not generate by-products from the use of energy. .
  • the lithium secondary battery includes an electrode assembly having a positive electrode, a negative electrode, and a separator, wherein the electrode assembly is a jelly-roll type in which a positive electrode and a negative electrode are wound roundly with a separator interposed therebetween, and a positive electrode, a separator, and a negative electrode are sequentially stacked.
  • the electrode assembly is a jelly-roll type in which a positive electrode and a negative electrode are wound roundly with a separator interposed therebetween, and a positive electrode, a separator, and a negative electrode are sequentially stacked.
  • FIG. 1 is a perspective view schematically showing a manufacturing process of a conventional electrode assembly.
  • FIG. 1 shows the manufacturing process of a monocell composed of one electrode and one separator.
  • the electrode roll 20 On the separator sheet 11 taken out from the separator roll 10, the electrode roll 20 The electrode 21 taken out and cut is disposed, and in this state, it moves to the heating section 30 and undergoes a process of melting the thermoplastic material of the separator sheet and the thermoplastic material of the electrode. Thereafter, the stacked separator sheet 11 and the electrode 21 go through a lamination process while passing through a pressing section using the pressing roll 40, and the electrode and the separator sheet are adhered. The separator sheet is cut while the electrodes are adhered to each other, and the electrode assembly 51 is completed.
  • Patent Document 1 is a method of manufacturing an electrode assembly, in which the surface of the separator sheet is activated by corona discharge before the process of placing the unit cell on the separator sheet in order to increase the adhesion between the separator sheet and the unit cell. Including the surface treatment process.
  • Patent Document 2 is a lamination device for manufacturing a secondary battery in which heat is applied to an electrode assembly in which an anode and a cathode are sequentially stacked with a separator interposed therebetween, and the device includes a heating unit and an electrode assembly that supply heat to the electrode assembly.
  • a pair of protection belts that are symmetrically provided above and below the webs that are sequentially arranged in the longitudinal direction and that transfer heat supplied from the heating unit to the web, and a pair arranged to transfer bonding force to the web heated by the heating unit It includes a pressure roller of.
  • Patent Document 2 is that by applying a protective belt that can be used repeatedly by a surface coating and cleaning unit, the protective film used for consumable protection for the electrode assembly during the lamination process can be removed, so that manufacturing cost can be reduced. It is for the purpose, and a technology for improving the adhesion between the electrode and the separator has not been disclosed.
  • Patent Document 3 is a matching device having a matching member that prevents tilting by first bonding the electrode and the separation membrane, and a matching device that transfers the first bonded electrode and the separation membrane, and the transfer member.
  • a lamination device for a secondary battery including a laminator that secondarily bonds and laminates a first bonded electrode and a separator it is a technology for preventing a defective electrode assembly from being manufactured by preventing the electrode from tilting.
  • the prior art documents do not suggest a method of improving the adhesion between the electrode and the separator while simplifying the process in the manufacturing process of the electrode assembly, and minimizing damage to the electrode assembly. There is a high need for it.
  • Patent Document 1 Korean Registered Patent Publication No. 1361675 (2014.02.05)
  • Patent Document 2 Korean Patent Application Publication No. 2018-0023185 (2018.03.07)
  • Patent Document 3 Korean Patent Application Publication No. 2019-0056812 (2019.05.27)
  • the present invention is to solve the above problems, and it is an object of the present invention to provide a method for manufacturing an electrode assembly capable of minimizing damage to the electrode assembly while simplifying the manufacturing process by integrating a heating section and a pressurizing section in the electrode assembly manufacturing process. It is done.
  • the electrode assembly manufacturing method according to the present invention for achieving this object may include (a) forming an electrode stack by stacking an electrode and a separator, and (b) laminating while heating the electrode stack. have.
  • the step (b) may include a process of bonding the electrode and the separator by pressing and heating the electrode stack with a heating roller composed of a pair of upper rollers and lower rollers.
  • the heating roller may be composed of one or more pairs.
  • the heating roller may have a temperature controllable form.
  • the heating roller includes an n-th heating roller (n is an integer of 2 to 20) sequentially disposed from the first heating roller through which the electrode stack first passes, and from the first heating roller to the n-th heating roller.
  • the pressing force can be increased sequentially.
  • Each of the heating roller pairs may be in a form in which rotation speed can be adjusted.
  • the step (b) may be performed in a heating zone that indirectly heats the electrode stack.
  • the heating roller may perform lamination while directly heating the electrode stack in a heated state by indirect heating of the heating zone.
  • a step (c) of cold rolling the electrode laminate may be further included.
  • step (c) may include at least two pairs of cooling rollers consisting of an upper roller and a lower roller.
  • the electrode assembly is a single cell consisting of one electrode and one separator, a mono-cell in which a separator is interposed between an anode and a cathode, or three electrodes with different polarities of adjacent electrodes. It may be a bi-cell having two separators interposed therebetween.
  • step (b) may be repeated two or more times.
  • the present invention also provides an electrode assembly manufactured by the method for manufacturing the electrode assembly, and a secondary battery including the electrode assembly.
  • FIG. 1 is a perspective view schematically showing a manufacturing process of a conventional electrode assembly.
  • FIG. 2 is a perspective view schematically showing a manufacturing process of an electrode assembly according to the present invention.
  • FIG. 3 is a plan view of a part of the manufacturing process of the electrode assembly of FIG. 2.
  • FIG. 2 is a perspective view schematically showing a manufacturing process of an electrode assembly according to the present invention
  • FIG. 3 is a plan view of a part of the manufacturing process of the electrode assembly of FIG. 2.
  • the manufacturing process of a monocell composed of one electrode and one separator is shown.
  • the electrode roll 120 On the separator sheet 111 taken out from the separator roll 110, the electrode roll 120 The removed and cut electrode 121 is disposed to form an electrode stack, and when the electrode stack moves to the heating section 130, the electrode and the separator pass through the heating roller 140 for heating and pressurizing the electrode stack.
  • the sheet is laminated.
  • the separator sheet is cut to complete the electrode assembly 151.
  • FIG. 2 shows a process of forming an electrode stack by stacking electrodes on a separator sheet, but unlike this, the step of laminating after forming an electrode stack by stacking electrodes on a separator cut into a unit separator Of course, you can proceed.
  • a separator is used, which means that the separator includes not only the separator but also a separator sheet.
  • FIGS. 2 and 3 show the manufacturing process of the monocell
  • the electrode assembly of the present invention has a single cell composed of one electrode and one separator, and a separator is interposed between the anode and the cathode.
  • the lamination step includes a process of bonding the electrode and the separator by pressing and heating the electrode stack with a heating roller composed of a pair of upper and lower rollers, and directly heating the electrode and the separator with the heating roller. Therefore, it is possible to easily control the temperature of the heating roller so that the temperature of the heating roller becomes the melting temperature of the thermoplastic material included in the electrode and the separator, and the heat transfer efficiency of transferring the heat of the heating roller to the electrode and the separator is increased.
  • the heating rollers may be composed of one or more pairs, and in detail, two or more pairs of heating rollers, as shown in FIGS. 2 and 3, directly contact the outer surfaces of the electrode and the separator with 8 pairs of heating rollers.
  • n heating rollers may be disposed from the first heating roller through which the electrode stack passes first to the n-th heating rollers (n is an integer of 2 to 20) that are sequentially disposed.
  • the heating roller may be in a form in which temperature can be adjusted. Specifically, among several pairs of heating rollers, the temperature is gradually increased from the first heating roller in the direction of the n-th heating roller by setting the temperature differently for each heating roller pair. The temperature may be increased, or, conversely, the temperature may be gradually lowered, and a pair of heating rollers having a relatively high temperature and a pair of heating rollers having a relatively low temperature may be alternately arranged.
  • the temperature of the heating roller in contact with the electrode and the temperature of the heating roller in contact with the separator may be set differently.
  • the pressure applied to each of the heating roller pairs can be set differently.
  • the electrode and the separator are initially Since the pressure applied to the separator is low, it is possible to prevent the electrode from being separated from the separator, and at the rear end, the bonding force between the electrode and the separator can be secured by sufficiently increasing the pressing force.
  • the present invention proceeds with the pressurization process together with the heating process and uses a plurality of heating roller pairs.
  • the pressure distribution to the electrode stack is uniform, thereby making the electrode assembly Can improve the quality of
  • each of the heating roller pairs may be in a form in which the rotation speed can be adjusted to increase or decrease the time for pressing the separation membrane, and the temperature of each heating roller pair, and the electrode mixture and the material of the separation membrane, etc. Taking into account, the rotation speed of the heating roller can be adjusted slowly or rapidly for each section of the lamination step.
  • a lamination process for an electrode stack including various types of electrodes and separators may be performed.
  • step (b) may be performed in a heating zone for indirectly heating the electrode stack.
  • the step (b) may be performed by directly heating the electrode and the separator using a heating roller heated in a non-heating zone, and the heating roller heated while passing the electrode stack in the heating zone. It may be carried out in a manner of directly heating the electrode stacked body by using.
  • the heating roller may be laminated while directly heating the electrode stack while being heated by indirect heating of the heating zone, or by using a heating roller heated by a separate energy source other than the heating temperature of the heating zone.
  • a method of directly heating the laminate can be used.
  • the present invention may further include a step (c) of cold rolling the electrode stack after step (b), wherein step (c) includes at least two pairs of cooling rollers consisting of an upper roller and a lower roller. It can be included above.
  • thermoplastic material contained in the electrode and the separator is heated by the heating roller to return to the solid state from the molten state, and the product uniformity of the electrode assembly is controlled by controlling the crystallization form. And quality stabilization can be increased.
  • step (b) since the electrode stack is laminated using a plurality of heating rollers, there is an effect of extending the pressing time. By dispersing the pressure on the electrode and the separator, damage to the electrode and the separator can be alleviated. In addition, in order to further increase such an effect, step (b) may be repeated two or more times.
  • the lamination process was performed while changing the number of heating roller pairs to one, two, and three.
  • Example 1 the lamination process was performed in the same manner as in Example 1, except that the passing speed of the heating roller was changed from 100 mm/s to 200 mm/s.
  • Example 1 the lamination process was performed in the same manner as in Example 1, except that the passing speed of the heating roller was changed from 100 mm/s to 400 mm/s.
  • a positive electrode coated with a positive electrode mixture is laminated on one side of a polyolefin-based separator sheet on an Al foil and passed through a section heated to 60°C.
  • the lamination process was carried out by passing the electrode laminate in which the separator sheet and the anode were stacked through a pair of pressing rolls pressing at a pressure of 0.2 Kgf/cm 2.
  • a unit electrode stack was manufactured by cutting a separator sheet from the electrode stacks laminated in Examples 1 to 3 and Comparative Example 1.
  • the measurement speed is set to 300 mm/min, and the force required to separate the anode from the separator while applying force in both directions was measured.
  • FIG. 4 shows a result of an increase in adhesion because the time to press the electrode stack increases as the number and time of passing through the heating roller increases.
  • the electrode stack of Comparative Example 1 in which the heating process and the pressurization process were separated from each other, was carried out by passing three pairs of heating rollers at a speed of 100 mm/s even though the size of the pressing force was twice as high as that of the example. It shows a similar level of adhesion to the electrode assembly.
  • the electrode stack of Comparative Example 1 since the electrode stack of Comparative Example 1 has twice the magnitude of the pressing force than the electrode stacks of the examples, it also includes the possibility of damage to the electrode stack during the pressing process, so even when a relatively low pressing force is applied, a similar level It is preferable to simultaneously apply heating and pressurization using a heating roller, as in the embodiments showing the adhesive strength of.
  • the adhesive strength is expected to increase further, and thus, higher adhesive strength can be secured by increasing the number of heating roller pairs.
  • the process can be simplified, and high adhesion even when the pressure applied to the electrode stack is reduced. As can be ensured, it is possible to minimize damage to the electrode stack.
  • the electrode assembly manufacturing method according to the present invention performs heating and pressurization for the electrode and the separator at the same time when performing the lamination process for bonding the electrode and the separator, heating and pressurization are performed as separate processes. The process can be simplified rather than the case.
  • the temperature of the heating section can be easily adjusted so that the melting temperature of the thermoplastic material constituting the electrode and the separator is achieved.
  • the pressing section can be relatively long, and since the electrode and the separator are pressed using a plurality of roller pairs, the force to press the electrode and the separator is weakened and the pressing time is set longer. By doing so, it is possible to prevent the electrode and the separator from being damaged.

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Abstract

본 발명은 전극조립체의 손상을 방지하면서 전극과 분리막의 결합력이 향상된 전극조립체를 제조하기 위하여 전극과 분리막을 적층하여 전극 적층체를 형성하는 단계와 상기 전극 적층체를 가열하면서 라미네이션하는 단계를 포함하는 전극조립체 제조방법에 대한 것이다. (대표도) 도 2

Description

가열과 가압을 동시에 적용하는 단계를 포함하는 전극조립체 제조방법
본 출원은 2019년 10월 25일자 한국 특허 출원 제2019-0133419호에 기초한 우선권의 이익을 주장하며, 해당 한국 특허 출원의 문헌에 개시된 모든 내용은 본 명세서의 일부로서 포함된다.
본원 발명은 전극조립체 제조방법에 대한 것으로서, 구체적으로, 전극조립체 제조시 전극과 분리막을 라미네이션하는 단계에서 가열과 동시에 가압을 적용하는 전극조립체 제조방법에 대한 것이다.
반복적인 충방전이 가능하며 높은 에너지 밀도를 갖는 리튬 이차전지는 화석 연료의 사용을 획기적으로 줄일 수 있을 뿐 아니라 에너지의 사용에 따른 부산물이 발생하지 않기 때문에 친환경 특성을 갖는 새로운 에너지원으로 주목받고 있다.
상기 리튬 이차전지는 양극, 음극 및 분리막을 구비한 전극조립체를 포함하는데, 상기 전극조립체는 분리막을 개재한 상태로 양극 및 음극을 둥글게 권취한 젤리-롤형, 양극, 분리막, 음극을 순차적으로 적층한 스택형, 그리고 이들의 혼합 형태로서, 스택/폴딩형 또는 라미네이션/스택형으로 구분된다.
상기 전극조립체를 제조하기 위하여 전극과 분리막을 적층하여 접착시키는 라미네이션 공정을 진행하는데, 종래에는 상기 라미네이션 공정과 가열 공정을 분리하여 진행하였다.
이와 관련하여, 도 1은 종래의 전극조립체 제조과정을 모식적으로 나타내는 사시도를 도시하고 있다.
도 1을 참조하면, 도 1은 한 개의 전극과 한 개의 분리막으로 구성되는 모노셀의 제조과정을 나타내고 있는 바, 분리막롤(10)에서 취출되는 분리막 시트(11) 상에 전극롤(20)에서 취출되어 절단된 전극(21)이 배치되고, 이 상태에서 가열 구간(30)으로 이동하여 분리막 시트의 열가소성 물질과 전극의 열가소성 물질을 용융시키는 과정을 거친다. 이후, 적층된 상태의 분리막 시트(11)와 전극(21)은 가압롤(40)을 이용한 가압 구간을 통과하면서 라미네이션 과정을 거치고, 전극과 분리막 시트가 접착된다. 분리막 시트는 전극이 접착된 상태에서 컷팅되는 바, 전극조립체(51)가 완성된다.
그러나, 이와 같이, 가열 구간과 가압 구간을 분리하면 별도의 공간을 마련해야하는 문제와 가압 구간이 짧아지기 때문에 큰 압력을 가하게 되어 전극조립체가 손상되는 문제가 있다.
이와 관련하여, 특허문헌 1은 전극조립체를 제조하는 방법으로서, 분리막 시트와 단위셀의 접착력을 증가시키기 위하여 분리막 시트 상에 단위셀을 위치시키는 과정 이전에, 코로나 방전에 의해 분리막 시트의 표면을 활성화시키는 표면처리 과정을 포함한다.
특허문헌 2는 분리막을 사이에 두고 양극과 음극이 순차적으로 적층되는 구조의 전극조립체에 열을 가하여 접합하는 이차전지 제조용 라미네이션 장치로서, 상기 장치는 전극조립체에 열을 공급하는 가열부, 전극조립체가 길이 방향으로 순차로 배열되는 웹의 상하에 대칭으로 구비되며 상기 가열부에서 공급되는 열을 상기 웹에 전달하는 보호벨트와, 상기 가열부에 의해 가열된 상기 웹에 접합력을 전달하도록 배치되는 한 쌍의 가압롤러를 포함한다.
상기 특허문헌 2는 표면 코팅 및 세정 유닛에 의해 반복 사용이 가능한 보호밸트를 적용함으로서, 라미네이션 과정에서 전극조립체 보호를 위해 소모성으로 사용되는 보호필름을 제거할 수 있으므로, 제조비용을 절감할 수 있는 것을 목적으로 하며, 전극과 분리막의 접착력을 향상시키기 위한 기술을 개시하지 못하고 있다.
특허문헌 3은 전극과 분리막을 합치함과 동시에 1차 접합하여 틸팅을 방지하는 합치부재와 상기 1차 접합된 전극과 분리막을 이송하는 이송부재를 구비하는 합치장치, 및 상기 이송부재에 의해 이송된 1차 접합된 전극과 분리막을 2차 접합하여 라미네이션하는 라미네이터를 포함하는 이차전지용 라미네이션 장치에 대한 것으로서, 전극의 틸팅을 방지하여 불량 전극조립체가 제조되는 것을 방지하기 위한 기술이다.
이와 같이, 상기 선행기술문헌들은 전극조립체 제조 과정에서 공정을 간소화하면서 전극과 분리막의 접착력을 향상시킬 수 있고, 전극조립체가 손상되는 것을 최소화하는 방법을 제시하지 못하고 있는 바, 이와 같은 문제를 해결하기 위한 필요성이 높은 실정이다.
(선행기술문헌)
(특허문헌 1) 대한민국 등록특허공보 제1361675호 (2014.02.05)
(특허문헌 2) 대한민국 공개특허공보 제2018-0023185호 (2018.03.07)
(특허문헌 3) 대한민국 공개특허공보 제2019-0056812호 (2019.05.27)
본원 발명은 상기와 같은 문제를 해결하기 위한 것으로서, 전극조립체 제조과정에서 가열 구간과 가압 구간을 통합하여 제조 공정을 간소화하면서 전극조립체가 손상되는 것을 최소화할 수 있는 전극조립체 제조방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
이러한 목적을 달성하기 위한 본원 발명에 따른 전극조립체 제조방법은 (a) 전극과 분리막을 적층하여 전극 적층체를 형성하는 단계, 및 (b) 상기 전극 적층체를 가열하면서 라미네이션하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 단계 (b)는 한 쌍의 상부롤러 및 하부롤러로 구성되는 히팅롤러(heating roller)로 상기 전극 적층체를 가압 및 가열하여 전극과 분리막을 접착시키는 과정을 포함할 수 있다.
상기 히팅롤러는 한 쌍 이상으로 구성될 수 있다.
상기 히팅롤러는 온도 조절이 가능한 형태일 수 있다.
또한, 각각의 히팅롤러 쌍들에 인가되는 가압력 크기를 다르게 설정할 수 있다.
상기 히팅롤러는 상기 전극 적층체가 가장 먼저 통과하는 제1히팅롤러부터 순차적으로 배치되는 제n히팅롤러(n은 2 내지 20의 정수)를 포함하고, 상기 제1히팅롤러부터 제n히팅롤러 방향으로 가압력이 순차적으로 증가할 수 있다.
상기 각각의 히팅롤러 쌍들은 회전 속도의 조절이 가능한 형태일 수 있다.
상기 단계 (b)는 상기 전극 적층체를 간접가열하는 히팅존(Heating zone) 내에서 진행될 수 있다.
또한, 상기 히팅롤러는 상기 히팅존의 간접가열로 가열된 상태에서 상기 전극 적층체를 직접가열하면서 라미네이션할 수 있다.
상기 단계 (b) 이후에, 상기 전극 적층체를 냉간 압연하는 단계 (c)를 더 포함할 수 있다.
또한, 상기 단계 (c)는 상부롤러 및 하부롤러로 구성되는 냉각롤러 쌍이 적어도 두 쌍 이상 포함될 수 있다.
상기 전극조립체는 1개의 전극과 1개의 분리막으로 구성되는 싱글셀(single cell), 양극 및 음극 사이에 분리막이 개재되는 형태의 모노셀(mono-cell), 또는 인접 전극의 극성이 상이한 3개의 전극들 사이에 2개의 분리막이 각각 개재되는 형태의 바이셀(bi-cell)일 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 단계 (b)를 2회 이상 반복하여 진행할 수 있다.
본 발명은 또한, 상기 전극조립체 제조방법에 의해 제조된 전극조립체, 및 상기 전극조립체를 포함하는 이차전지를 제공한다.
도 1은 종래의 전극조립체 제조과정을 모식적으로 나타내는 사시도이다.
도 2는 본 발명에 따른 전극조립체 제조과정을 모식적으로 나타내는 사시도이다.
도 3은 도 2의 전극조립체 제조과정 일부의 평면도이다.
도 4는 실험예에 따른 결과를 나타내는 그래프이다.
이하 첨부된 도면을 참조하여 본원 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 본원 발명을 쉽게 실시할 수 있는 실시예를 상세히 설명한다. 다만, 본원 발명의 바람직한 실시예에 대한 동작 원리를 상세하게 설명함에 있어 관련된 공지 기능 또는 구성에 대한 구체적인 설명이 본원 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 그 상세한 설명을 생략한다.
또한, 도면 전체에 걸쳐 유사한 기능 및 작용을 하는 부분에 대해서는 동일한 도면 부호를 사용한다. 명세서 전체에서, 어떤 부분이 다른 부분과 연결되어 있다고 할 때, 이는 직접적으로 연결되어 있는 경우뿐만 아니라, 그 중간에 다른 소자를 사이에 두고, 간접적으로 연결되어 있는 경우도 포함한다. 또한, 어떤 구성요소를 포함한다는 것은 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라, 다른 구성요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.
본 명세서에서, 구성요소를 한정하거나 부가하여 구체화하는 설명은, 특별한 제한이 없는 한 모든 발명에 적용될 수 있으며, 특정한 발명으로 한정하지 않는다.
본원 발명을 도면에 따라 상세한 실시예와 같이 설명한다.
도 2는 본 발명에 따른 전극조립체 제조과정을 모식적으로 나타내는 사시도이고, 도 3은 도 2의 전극조립체 제조과정 일부의 평면도이다.
도 2 및 도 3을 참조하면, 한 개의 전극과 한 개의 분리막으로 구성되는 모노셀의 제조과정을 나타내고 있는 바, 분리막롤(110)에서 취출되는 분리막 시트(111) 상에 전극롤(120)에서 취출되어 절단된 전극(121)이 배치되어 전극 적층체를 형성하고, 상기 전극 적층체가 가열 구간(130)으로 이동하면 상기 전극 적층체를 가열하면서 가압하는 히팅롤러(140)을 통과하면서 전극과 분리막 시트가 라미네이션된다.
이후, 접착된 전극과 분리막 시트로 이루어진 전극 적층체에서, 상기 분리막 시트를 컷팅하여 전극조립체(151)를 완성한다.
도 2는 분리막 시트 상에 전극이 적층되어 전극 적층체를 형성하는 과정을 도시하고 있으나, 이와 달리, 단위 분리막으로 절단된 분리막 상에 전극이 적층되어 전극 적층체를 형성한 후, 상기 라미네이션하는 단계를 진행할 수 있음은 물론이다.
이하에서는, 전극 적층체를 형성하는 것으로서, 분리막을 사용하는 바, 상기 분리막은 분리막 뿐 아니라 분리막 시트를 포함하는 것을 의미한다.
또한, 도 2 및 도 3은 모노셀의 제조과정을 나타내고 있지만, 본 발명의 전극조립체는 1개의 전극과 1개의 분리막으로 구성되는 싱글셀(single cell), 양극 및 음극 사이에 분리막이 개재되는 형태의 모노셀(mono-cell), 또는 인접 전극의 극성이 상이한 3개의 전극들 사이에 2개의 분리막이 각각 개재되는 형태의 바이셀(bi-cell)일 수 있고, 상기 모노셀 및 바이셀은 전극들 사이에 개재된 분리막과 대면하지 않는 전극의 타면에 분리막이 더 추가되는 형태를 포함한다.
상기 라미네이션 단계는 한 쌍의 상부롤러 및 하부롤러로 구성되는 히팅롤러로 상기 전극 적층체를 가압 및 가열하여 전극과 분리막을 접착시키는 과정을 포함하는 바, 상기 히팅롤러로 전극 및 분리막을 직접 가열하기 때문에, 히팅롤러의 온도가 전극 및 분리막에 포함되는 열가소성 물질의 용융 온도가 되도록 히팅롤러의 온도 조절을 쉽게 할 수 있고, 히팅롤러의 열을 전극 및 분리막에 전달하는 열전달의 효율성도 증가한다.
상기 히팅롤러는 한 쌍 이상으로 구성될 수 있으며, 상세하게는 두 쌍 이상으로 구성될 수 있는 바, 도 2 및 도 3에 도시된 바와 같이 8쌍의 히팅롤러가 전극 및 분리막의 외면에 직접 접촉하도록 배치될 수 있으며, 또는 전극 적층체가 가장 먼저 통과하는 제1히팅롤러부터 순차적으로 배치되는 제n히팅롤러(n은 2 내지 20의 정수)까지 n개의 히팅롤러가 배치될 수 있다.
상기 히팅롤러는 온도 조절이 가능한 형태일 수 있으며, 구체적으로, 여러 쌍의 히팅롤러들 가운데, 각각의 히팅롤러 쌍마다 온도를 다르게 설정하여, 제1히팅롤러에서 제n히팅롤러 방향으로 온도를 점점 증가시킬 수 있고, 또는 반대로 점점 온도가 낮아지도록 할 수 있으며, 상대적으로 높은 온도의 히팅롤러 쌍과 상대적으로 낮은 온도의 히팅롤러 쌍이 교대로 배치되게 할 수 있다.
또는, 전극과 접촉하는 히팅롤러의 온도와 분리막과 접촉하는 히팅롤러의 온도를 다르게 설정할 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 각각의 히팅롤러 쌍들에 인가되는 가압력 크기를 다르게 설정할 수 있는 바, 상기 제1히팅롤러에서 제n히팅롤러 방향으로 가압력을 순차적으로 증가시키는 경우에는, 초기에 전극과 분리막에 인가되는 압력이 낮기 때문에 분리막으로부터 전극이 이탈되는 것을 방지할 수 있고, 후단에서는 가압력을 충분히 높임으로써 전극과 분리막의 결합력을 확보할 수 있다.
한편, 본 발명은 가압 공정을 가열 공정과 함께 진행하고, 복수의 히팅롤러 쌍들을 사용하고 있는 바, 전극 및 분리막을 가압하는 시간을 길게 설정하여 전극 적층체에 대한 압력 분배를 균일하게 함으로써 전극조립체의 품질을 향상시킬 수 있다.
이와 관련하여, 상기 각각의 히팅롤러 쌍들은 분리막을 가압하는 시간을 늘이거나 줄이기 위하여 회전 속도의 조절이 가능한 형태일 수 있는 바, 각각의 히팅롤러 쌍의 온도, 및 전극 합제 및 분리막의 소재 등을 고려하여 라미네이션 단계의 구간 별로 히팅롤러의 회전 속도를 느리게 또는 빠르게 조절할 수 있다.
따라서, 다양한 종류의 전극 및 분리막을 포함하는 전극 적층체에 대한 라미네이션 공정을 진행할 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 단계 (b)는 전극 적층체를 간접가열하는 히팅존 내에서 진행될 수 있다.
즉, 상기 단계 (b)는 히팅존이 아닌 곳에서 가열된 히팅롤러를 이용하여 전극 및 분리막을 직접가열하는 방식으로 진행될 수 있을 뿐 아니라, 히팅존 내에 전극 적층체를 통과시키면서 가열된 히팅롤러를 이용하여 전극 적층체를 직접가열하는 방식으로 진행될 수 있다.
상기 히팅롤러는 상기 히팅존의 간접가열로 가열된 상태에서 상기 전극 적층체를 직접가열하면서 라미네이션할 수 있고, 또는 상기 히팅존의 가열온도 이외에 별도의 에너지원에 의해 가열된 히팅롤러를 사용하여 전극 적층체를 직접가열하는 방법을 사용할 수 있다.
본 발명은 상기 단계 (b) 이후에, 상기 전극 적층체를 냉간 압연하는 단계 (c)를 더 포함할 수 있고, 상기 단계 (c)는 상부롤러 및 하부롤러로 구성되는 냉각롤러 쌍이 적어도 두 쌍 이상 포함될 수 있다.
이와 같이 전극 적층체를 냉간 압연하는 경우에는, 전극 및 분리막에 포함되는 열가소성 물질이 히팅롤러에 의해 가열되어 용융된 상태에서 고체 상태로 되돌아가는 바, 결정화되는 형태를 조절하여 전극조립체의 제품 균일성 및 품질 안정화를 높일 수 있다.
본 발명은 복수의 히팅롤러들을 사용하여 전극 적층체를 라미네이션하기 때문에 가압시간을 연장하는 효과가 있는 바, 전극 및 분리막에 대한 압력을 분산시킴으로써 전극 및 분리막이 손상되는 것을 완화할 수 있다. 또한, 이와 같은 효과를 더욱 증가하기 위하여 상기 단계 (b)를 2회 이상 반복하여 진행할 수 있다.
이하에서는, 본원 발명의 실시예를 참조하여 설명하지만, 이는 본원 발명의 더욱 용이한 이해를 위한 것으로, 본원 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.
<실시예 1>
폴리올레핀계의 분리막 시트의 일면에 Al foil 위에 양극 합제가 도포된 양극을 적층하고 60℃로 가열된 히팅롤러 쌍을 100 ㎜/s의 속도로 통과시키며 0.1 Kgf/㎠의 압력으로 가압하는 라미네이션 공정을 진행하였다.
히팅롤러 쌍의 개수에 따른 접착력 차이를 비교하기 위하여, 상기 라미네이션 공정은 히팅롤러 쌍의 개수를 1개, 2개, 3개로 변경하면서 진행하였다.
<실시예 2>
상기 실시예 1에서 히팅롤러의 통과 속도를 100 ㎜/s에서 200 ㎜/s로 변경한 것을 제외하고, 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 라미네이션 공정을 진행하였다.
<실시예 3>
상기 실시예 1에서 히팅롤러의 통과 속도를 100 ㎜/s에서 400 ㎜/s로 변경한 것을 제외하고, 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 라미네이션 공정을 진행하였다.
<비교예 1>
폴리올레핀계의 분리막 시트의 일면에 Al foil 위에 양극 합제가 도포된 양극을 적층하고 60℃로 가열하는 구간을 통과시킨다.
이후, 분리막 시트와 양극이 적층된 전극 적층체를 0.2 Kgf/㎠의 압력으로 가압하는 한 쌍의 가압롤 사이로 통과시키며 라미네이션 공정을 진행하였다.
접착력 측정
상기 실시예 1 내지 실시예 3과 비교예 1에서 라미네이션된 전극 적층체에서 분리막 시트를 절단하여 단위 전극 적층체를 제조한다.
상기 단위 전극 적층체에서 분리막과 양극의 말단부를 UTM 장비(LLOYD Instrument LF Plus)에 장착 후 측정 속도를 300 ㎜/min로 설정하고, 양 방향으로 힘을 가하면서 분리막에서 양극이 분리되는 데 필요한 힘을 측정하였다.
도 4는 실험예의 결과로서, 히팅롤러 쌍의 개수에 따른 접착력을 속도 차이에 따라 도시하고 있다.
도 4를 참조하면, 속도가 증가할수록 접착력은 낮아지고, 히팅롤러 쌍의 개수가 많아질수록 접착력이 증가함을 알 수 있다.
즉, 도 4는, 히팅롤러를 통과하는 횟수 및 시간이 늘어날수록 전극 적층체를 가압하는 시간이 증가하기 때문에 접착력이 증가하는 결과를 나타내고 있다.
한편, 가열 공정과 가압 공정을 분리하여 진행한 비교예 1의 전극 적층체는 가압력의 크기가 실시예 보다 2배로 높았음에도 3쌍의 히팅롤러를 100 ㎜/s의 속도로 통과한 실시예 1의 전극조립체와 유사한 수준의 접착력을 나타내고 있다. 다만, 비교예 1의 전극 적층체는 가압력의 크기가 실시예들의 전극 적층체들보다 2배 크기 때문에, 가압 과정에서 전극 적층체가 손상될 가능성도 포함하기 때문에, 상대적으로 낮은 가압력을 인가함에도 유사한 수준의 접착력을 나타내는 실시예들와 같이 히팅롤러를 사용하여 가열과 가압을 동시에 인가하는 것이 바람직하다.
또한, 히팅롤러 쌍의 개수가 3개 보다 많은 경우에는 더욱 접착력이 증가할 것으로 예상되므로, 히팅롤러 쌍의 개수를 증가하여 더 높은 접착력을 확보할 수 있다.
따라서, 본 발명과 같이 복수의 가열된 히팅롤러를 사용하여 전극 적층체에 대한 가압과 동시에 직접가열을 하면서 라미네이션하는 경우에는 공정을 간소화할 수 있고, 전극 적층체에 인가하는 압력을 감소시켜도 높은 접착력을 확보할 수 있는 바, 전극 적층체가 손상되는 것을 최소화할 수 있다.
본원 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본원 발명의 범주내에서 다양한 응용 및 변형을 수행하는 것이 가능할 것이다.
(부호의 설명)
10, 110: 분리막롤
11, 111: 분리막 시트
20, 120: 전극롤
21. 121: 전극
30, 130: 가열 구간
40: 가압롤
51, 151: 전극조립체
140: 히팅롤러
이상에서 설명한 바와 같이, 본원 발명에 따른 전극조립체 제조방법은 전극과 분리막을 결합시키는 라미네이션 공정을 진행할 때, 전극과 분리막에 대한 가열과 가압을 동시에 진행하기 때문에, 가열과 가압을 개별 공정으로 진행하는 경우보다 공정을 간소화할 수 있다.
또한, 전극과 분리막을 직접 가열하기 때문에, 전극 및 분리막을 구성하는 열가소성 물질의 용융온도가 되도록 가열 구간의 온도를 쉽게 조절할 수 있다.
또한, 가열 구간과 가압 구간을 통합하여 가압 구간을 상대적으로 길게 진행할 수 있고, 복수의 롤러 쌍들을 이용하여 전극 및 분리막을 가압하기 때문에, 전극 및 분리막을 가압하는 힘을 약하게 하고 가압 시간을 길게 설정함으로써, 전극 및 분리막이 손상되는 것을 방지할 수 있다.

Claims (15)

  1. (a) 전극과 분리막을 적층하여 전극 적층체를 형성하는 단계; 및
    (b) 상기 전극 적층체를 가열하면서 라미네이션하는 단계;
    를 포함하는 전극조립체 제조방법.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 단계 (b)는 한 쌍의 상부롤러 및 하부롤러로 구성되는 히팅롤러(heating roller)로 상기 전극 적층체를 가압 및 가열하여 전극과 분리막을 접착시키는 과정을 포함하는 전극조립체 제조방법.
  3. 제 2 항에 있어서, 상기 히팅롤러는 한 쌍 이상으로 구성되는 전극조립체 제조방법.
  4. 제 2 항에 있어서, 상기 히팅롤러의 온도 조절이 가능한 전극조립체 제조방법.
  5. 제 3 항에 있어서, 각각의 히팅롤러 쌍들에 인가되는 가압력 크기를 다르게 설정하는 전극조립체 제조방법.
  6. 제 3 항에 있어서, 상기 히팅롤러는 상기 전극 적층체가 가장 먼저 통과하는 제1히팅롤러부터 순차적으로 배치되는 제n히팅롤러(n은 2 내지 20의 정수)를 포함하고,
    상기 제1히팅롤러부터 제n히팅롤러 방향으로 가압력이 순차적으로 증가하는 전극조립체 제조방법.
  7. 제 3 항에 있어서, 상기 각각의 히팅롤러 쌍들은 회전 속도의 조절이 가능한 형태인 전극조립체 제조방법.
  8. 제 2 항에 있어서, 상기 단계 (b)는 상기 전극 적층체를 간접가열하는 히팅존(Heating zone) 내에서 진행되는 전극조립체 제조방법.
  9. 제 8 항에 있어서, 상기 히팅롤러는 상기 히팅존의 간접가열로 가열된 상태에서 상기 전극 적층체를 직접가열하면서 라미네이션하는 전극조립체 제조방법.
  10. 제 1 항에 있어서, 상기 단계 (b) 이후에, 상기 전극 적층체를 냉간 압연하는 단계 (c)를 더 포함하는 전극조립체 제조방법.
  11. 제 10 항에 있어서, 상기 단계 (c)는 상부롤러 및 하부롤러로 구성되는 냉각롤러 쌍이 적어도 두 쌍 이상 포함되는 전극조립체 제조방법.
  12. 제 1 항에 있어서, 상기 전극 적층체는 1개의 전극과 1개의 분리막으로 구성되는 싱글셀(single cell), 양극 및 음극 사이에 분리막이 개재되는 형태의 모노셀(mono-cell), 또는 인접 전극의 극성이 상이한 3개의 전극들 사이에 2개의 분리막이 각각 개재되는 형태의 바이셀(bi-cell)인 전극조립체 제조방법.
  13. 제 1 항에 있어서, 상기 단계 (b)를 2회 이상 반복하여 진행하는 전극조립체 제조방법.
  14. 제 1 항 내지 제 13 항 중 어느 한 항에 따른 전극조립체 제조방법에 의해 제조된 전극조립체.
  15. 제 14 항에 따른 전극조립체를 포함하는 이차전지.
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