WO2021033521A1 - 電極用成形体の製造方法 - Google Patents

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WO2021033521A1
WO2021033521A1 PCT/JP2020/029538 JP2020029538W WO2021033521A1 WO 2021033521 A1 WO2021033521 A1 WO 2021033521A1 JP 2020029538 W JP2020029538 W JP 2020029538W WO 2021033521 A1 WO2021033521 A1 WO 2021033521A1
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electrode material
support
roll
electrode
temperature
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PCT/JP2020/029538
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昭人 福永
英二郎 岩瀬
浩二 殿原
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富士フイルム株式会社
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    • H—ELECTRICITY
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    • Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/10—Energy storage using batteries

Definitions

  • the present disclosure relates to a method for manufacturing an electrode molded body.
  • an electrolytic solution As the electrolyte contained in a battery such as a lithium ion battery, an electrolytic solution is usually used. In recent years, from the viewpoint of safety (for example, prevention of liquid leakage), the development of an all-solid-state battery in which the electrolytic solution is replaced with a solid electrolyte has been studied.
  • Japanese Patent Application Laid-Open No. 2016-62654 describes a composite particle supply step of supplying composite particles containing an active material and a binder to a sheet-shaped current collector, and composite particles supplied on the current collector.
  • the rolling step includes a rolling step of rolling to form an active material layer, and the rolling step includes a first rolling step including the first roll rolling and a second rolling step performed after the first rolling step.
  • a method for manufacturing an electrode for a lithium ion secondary battery is disclosed.
  • a method of pressurizing the electrode material containing the active material for example, a method of pressurizing the electrode material using a pair of rolls is used (see, for example, Japanese Patent Application Laid-Open No. 2016-62654 and Japanese Patent No. 6211426). ..
  • the electrode material on the support may be pressurized under heating conditions.
  • increasing the heating temperature can cause deformation of the support.
  • Deformation of the support can lead to non-uniform mass distribution of the electrode material placed on the support.
  • the electrode material can be molded at a high density, it is difficult to suppress the deformation of the support. It is believed that there is.
  • the heating temperature is lowered, the electrode material cannot be molded at a high density, and the adhesion between the electrode material and the support may be lowered.
  • One embodiment of the present disclosure is an object of the present invention to provide a method for producing an electrode molded product capable of producing an electrode molded product having excellent mass distribution uniformity and adhesion between an electrode material and a support.
  • the present disclosure includes the following aspects. ⁇ 1> A step of preparing an electrode material containing an electrode active material, a step of supplying the electrode material onto the support, a first roll in contact with the electrode material, and a second roll in contact with the support. The step of pressurizing the electrode material on the support by sandwiching the support and the electrode material is included, and the temperature T1 of the first roll and the second roll are included. A method for producing an electrode molded body in which the temperature T2 of the above satisfies the relationship of T1> T2. ⁇ 2> The pressure P1 in the step of pressurizing the electrode material on the support by sandwiching the support and the electrode material between the first roll and the second roll is 10 MPa.
  • the method for producing an electrode molded body according to ⁇ 1> which is ⁇ 1 GPa.
  • ⁇ 3> The method for producing an electrode molded product according to ⁇ 1> or ⁇ 2>, wherein the absolute value of the difference between the temperature T1 and the temperature T2 is 10 ° C. or higher.
  • ⁇ 4> The method for producing an electrode molded product according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 3>, wherein the temperature T1 is 40 ° C. to 65 ° C.
  • ⁇ 5> The method for producing an electrode molded product according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 4>, wherein the temperature T2 is 0 ° C. to 30 ° C.
  • ⁇ 6> After the step of pressurizing the electrode material on the support by sandwiching the support and the electrode material between the first roll and the second roll, the electrode material The step of pressurizing the electrode material on the support by sandwiching the support and the electrode material between the third roll in contact with the support and the fourth roll in contact with the support is included.
  • ⁇ 7> The method for producing an electrode molded product according to ⁇ 6>, wherein the temperature T3 of the third roll and the temperature T4 of the fourth roll satisfy the relationship of T3> T4.
  • ⁇ 8> The method for manufacturing an electrode molded product according to ⁇ 7>, wherein the absolute value of the difference between the temperature T3 and the temperature T4 is 30 ° C. or higher.
  • ⁇ 9> The method for producing an electrode molded product according to ⁇ 7> or ⁇ 8>, wherein the temperature T3 is 70 ° C. to 130 ° C.
  • ⁇ 10> The method for producing an electrode molded product according to any one of ⁇ 7> to ⁇ 9>, wherein the temperature T4 is 0 ° C. to 30 ° C. ⁇ 11>
  • the pressure P2 in the step of pressurizing the electrode material on the support by sandwiching the support and the electrode material between the third roll and the fourth roll is 20 MPa.
  • the ratio of the pressure P2 in the step of pressurizing the electrode material on the support by sandwiching the support and the electrode material between the third roll and the fourth roll is 2 or more.
  • FIG. 1 is a schematic view showing an example of a method for manufacturing an electrode molded product according to the present disclosure.
  • the numerical range represented by using “-” means a range including the numerical values before and after "-" as the lower limit value and the upper limit value.
  • the upper limit value or the lower limit value described in a certain numerical range may be replaced with the upper limit value or the lower limit value of another numerical range described stepwise.
  • the upper limit value or the lower limit value described in a certain numerical range may be replaced with the value shown in the examples.
  • the term "process” is included in the term "process” as long as the intended purpose of the process is achieved, not only in an independent process but also in cases where it cannot be clearly distinguished from other processes. ..
  • (meth) acrylic means both acrylic and / or methacrylic.
  • the amount of each component in the composition means the total amount of the plurality of substances present in the composition when a plurality of substances corresponding to each component are present in the composition, unless otherwise specified. ..
  • “% by mass” and “% by weight” are synonymous, and “parts by mass” and “parts by weight” are synonymous.
  • a combination of two or more preferred embodiments is a more preferred embodiment.
  • solid content means a component that does not disappear by volatilization or evaporation when 1 g of a sample is dried in a nitrogen atmosphere at 200 ° C. for 6 hours.
  • the ordinal numbers eg, "first” and “second” are terms used to distinguish components and do not limit the number of components and the superiority or inferiority of the components. ..
  • the method for manufacturing an electrode molded product according to the present disclosure includes a step of preparing an electrode material containing an electrode active material (hereinafter, may be referred to as a “preparation step”) and a step of supplying the electrode material onto a support. (Hereinafter, it may be referred to as a “supply step”), and the support and the electrode material are placed between the first roll in contact with the electrode material and the second roll in contact with the support.
  • a step of pressurizing the electrode material on the support by sandwiching the support hereinafter, may be referred to as a "first pressurizing step", the temperature T1 of the first roll, and the first roll.
  • the temperature T2 of the roll 2 satisfies the relationship of T1> T2.
  • the method for producing an electrode molded body according to the present disclosure can produce an electrode molded body having excellent mass distribution uniformity and adhesion between the electrode material and the support by including the above steps.
  • the reason why the method for producing an electrode molded product according to the present disclosure exerts the above effect is presumed as follows. As described above, in the method of pressurizing the electrode material on the support under heating conditions, it is difficult to achieve both the uniformity of mass distribution and the adhesion between the electrode material and the support.
  • the method for producing an electrode molded product according to the present disclosure includes a preparation step, a supply step, and a first pressurizing step, and includes a first roll temperature T1 and a second roll temperature T2.
  • the method for producing an electrode molded product according to the present disclosure includes a step (preparation step) of preparing an electrode material containing an electrode active material.
  • preparing the electrode material means preparing the electrode material in a usable state, and includes preparing the electrode material unless otherwise specified. That is, in the preparation step, a pre-prepared electrode material or a commercially available electrode material may be prepared, or an electrode material may be prepared.
  • the electrode material contains an electrode active material.
  • the electrode material may contain components other than the electrode active material, if necessary. Hereinafter, the components of the electrode material will be described.
  • the electrode active material is a substance capable of inserting and releasing ions of metal elements belonging to Group 1 or Group 2 in the periodic table.
  • Examples of the electrode active material include a positive electrode active material and a negative electrode active material.
  • the positive electrode active material is not limited, and a known active material used for the positive electrode can be used.
  • the positive electrode active material is preferably a positive electrode active material capable of reversibly inserting and releasing lithium ions.
  • the positive electrode active material examples include transition metal oxides and elements that can be combined with lithium (for example, sulfur).
  • the positive electrode active material is preferably a transition metal oxide.
  • the transition metal oxide is at least one transition metal element selected from the group consisting of Co (cobalt), Ni (nickel), Fe (iron), Mn (manganese), Cu (copper), and V (vanadium). It is preferably a transition metal oxide containing (hereinafter, referred to as "element Ma").
  • the molar ratio of Li to element Ma (amount of substance of Li / amount of substance of element Ma) is preferably 0.3 to 2.2.
  • the "amount of substance of element Ma” means the total amount of substance of all elements corresponding to element Ma.
  • the transition metal oxides are Group 1 elements other than lithium, Group 2 elements, Al (aluminum), Ga (gallium), In (indium), Ge (germanium), Sn (tin), Pb ( At least one transition metal element selected from the group consisting of lead), Sb (antimony), Bi (bismas), Si (silicon), P (phosphorus), and B (boron) (hereinafter referred to as "element Mb"). .) May be included.
  • the content of the element Mb (that is, the total content of all the elements corresponding to the element Mb) is preferably 0 mol% to 30 mol% with respect to the amount of substance of the element Ma.
  • transition metal oxide examples include a transition metal oxide having a layered rock salt type structure, a transition metal oxide having a spinel type structure, a lithium-containing transition metal phosphoric acid compound, a lithium-containing transition metal halogenated phosphoric acid compound, and lithium.
  • transition metal oxide having a layered rock salt structure examples include LiCoO 2 (lithium cobalt oxide [LCO]), LiNi 2 O 2 (lithium nickel oxide), and LiNi 0.85 Co 0.10 Al 0.05 O 2. (Lithium nickel cobalt oxide [NCA]), LiNi 1/3 Co 1/3 Mn 1/3 O 2 (lithium nickel cobalt oxide [NMC]), and LiNi 0.5 Mn 0.5 O 2 (nickel manganese) Lithium oxide oxide).
  • the transition metal oxide having a spinel structure for example, LiCoMnO 4, Li 2 FeMn 3 O 8, Li 2 CuMn 3 O 8, Li 2 CrMn 3 O 8, and Li 2 NiMn 3 O 8 and the like.
  • lithium-containing transition metal phosphate compound examples include olivine-type iron phosphate salt (for example, LiFePO 4 and Li 3 Fe 2 (PO 4 ) 3 ), iron pyrophosphate salt (for example, LiFeP 2 O 7 ), and phosphorus.
  • Cobalt acid salts eg, LiCoPO 4
  • monoclinic panacycon-type vanadium phosphate salts eg, Li 3 V 2 (PO 4 ) 3 (lithium vanadium phosphate)
  • lithium-containing transition metal halide phosphate compound examples include iron fluoride phosphate (eg, Li 2 FePO 4 F), manganese fluoride phosphate (eg, Li 2 MnPO 4 F), and phosphorus fluoride.
  • Acid cobalt salts eg, Li 2 CoPO 4 F can be mentioned.
  • lithium-containing transition metal silicic acid compound examples include Li 2 FeSiO 4 , Li 2 MnSiO 4 , and Li 2 CoSiO 4 .
  • the transition metal oxide is preferably a transition metal oxide having a layered rock salt type structure, and is preferably LiCoO 2 (lithium cobalt oxide [LCO]), LiNi 0.85 Co 0.10 Al 0.05 O 2 (nickel cobalt). It is more likely that it is at least one compound selected from the group consisting of lithium aluminum oxide [NCA]) and LiNi 1/3 Co 1/3 Mn 1/3 O 2 (lithium nickel manganese cobalt oxide [NMC]). preferable.
  • LiCoO 2 lithium cobalt oxide [LCO]
  • LiNi 0.85 Co 0.10 Al 0.05 O 2 nickel cobalt
  • NMC lithium nickel manganese cobalt oxide
  • the positive electrode active material may be a commercially available product, or may be a synthetic product produced by a known method (for example, a firing method).
  • the positive electrode active material obtained by the firing method may be washed with water, an acidic aqueous solution, an alkaline aqueous solution, or an organic solvent.
  • composition of the positive electrode active material is measured using inductively coupled plasma (ICP) emission spectroscopy.
  • ICP inductively coupled plasma
  • the shape of the positive electrode active material is not limited, but it is preferably in the form of particles from the viewpoint of handleability.
  • the volume average particle size of the positive electrode active material is not limited and can be, for example, 0.1 ⁇ m to 50 ⁇ m.
  • the volume average particle size of the positive electrode active material is preferably 0.3 ⁇ m to 40 ⁇ m, and more preferably 0.5 ⁇ m to 30 ⁇ m.
  • the volume average particle size of the positive electrode active material is 0.3 ⁇ m or more, an aggregate of the electrode materials can be easily formed, and scattering of the electrode materials during handling can be suppressed.
  • the volume average particle size of the positive electrode active material is 40 ⁇ m or less, the thickness of the electrode molded body can be easily adjusted, and the generation of voids can be suppressed in the molding process.
  • the volume average particle size of the positive electrode active material is measured by the following method.
  • a dispersion containing 0.1% by mass of the positive electrode active material is prepared by mixing the positive electrode active material with a solvent (for example, heptane, octane, toluene, or xylene).
  • a dispersion liquid irradiated with 1 kHz ultrasonic waves for 10 minutes is used as a measurement sample.
  • a laser diffraction / scattering particle size distribution measuring device for example, LA-920 manufactured by HORIBA, Ltd.
  • data is captured 50 times under the condition of a temperature of 25 ° C. to obtain a volume average particle size.
  • a quartz cell is used as the measurement cell.
  • the above measurement is performed using five samples, and the average of the measured values is taken as the volume average particle size of the positive electrode active material.
  • JIS Z 8828: 2013 refers the volume average particle size of the positive electrode active material.
  • Examples of the method for adjusting the particle size of the positive electrode active material include a method using a crusher or a classifier.
  • the electrode material may contain one kind of positive electrode active material alone, or may contain two or more kinds of positive electrode active materials.
  • the content of the positive electrode active material is preferably 10% by mass to 95% by mass, more preferably 30% by mass to 90% by mass, and 50% by mass to 50% by mass with respect to the total solid content mass of the electrode material. It is more preferably 85% by mass, and particularly preferably 60% by mass to 80% by mass.
  • the negative electrode active material is not limited, and a known active material used for the negative electrode can be used.
  • the negative electrode active material is preferably a negative electrode active material capable of reversibly inserting and releasing lithium ions.
  • the negative electrode active material for example, a carbonaceous material, a metal oxide (for example, tin oxide), silicon oxide, a metal composite oxide, a single lithium, a lithium alloy (for example, a lithium aluminum alloy), and an alloy with lithium can be formed.
  • Metals eg, Sn, Si, and In.
  • the negative electrode active material is preferably a carbonaceous material or a lithium composite oxide from the viewpoint of reliability.
  • the carbonaceous material is a material that is substantially composed of carbon.
  • Carbonaceous materials include, for example, petroleum pitch, carbon black (eg, acetylene black), graphite (eg, natural graphite, and artificial graphite (eg, vapor-grown graphite)), hard carbon, and synthetic resins (eg, poly). Examples thereof include a carbonaceous material obtained by calcining (acrylonitrile (PAN) and a furfuryl alcohol resin).
  • carbon material examples include carbon fibers (for example, polyacrylonitrile-based carbon fibers, cellulose-based carbon fibers, pitch-based carbon fibers, vapor-grown carbon fibers, dehydrated PVA (polyvinyl alcohol) -based carbon fibers, lignin carbon fibers, and glass. Dehydrated carbon fiber and activated carbon fiber) are also mentioned.
  • carbon fibers for example, polyacrylonitrile-based carbon fibers, cellulose-based carbon fibers, pitch-based carbon fibers, vapor-grown carbon fibers, dehydrated PVA (polyvinyl alcohol) -based carbon fibers, lignin carbon fibers, and glass. Dehydrated carbon fiber and activated carbon fiber
  • graphite examples include mesophase microspheres, graphite whiskers, and flat graphite.
  • "flat plate” means a shape having two main planes facing in opposite directions.
  • the metal composite oxide is preferably a metal composite oxide capable of occluding and releasing lithium.
  • the metal composite oxide capable of occluding and releasing lithium preferably contains at least one element selected from the group consisting of titanium and lithium from the viewpoint of high current density charge / discharge characteristics.
  • the metal oxide and the metal composite oxide are particularly preferably amorphous oxides.
  • amorphous means a substance having a broad scattering band having an apex in a region of 20 ° to 40 ° at a 2 ⁇ value in an X-ray diffraction method using CuK ⁇ rays.
  • Amorphous oxides may have crystalline diffraction lines.
  • the strongest intensity of the crystalline diffraction lines observed in the region of 40 ° to 70 ° at the 2 ⁇ value is the broad scattering observed in the region of 20 ° to 40 ° at the 2 ⁇ value.
  • the intensity of the diffraction line at the apex of the band is preferably 100 times or less, and more preferably 5 times or less.
  • Amorphous oxides are particularly preferably free of crystalline diffraction lines.
  • the metal oxide and the metal composite oxide are chalcogenides.
  • Chalcogenides are reaction products of metallic elements and elements of Group 16 of the Periodic Table.
  • the amorphous oxides of metalloid elements and chalcogenides are preferable, and the elements of Groups 13 to 15 in the periodic table, Al, Ga, Si, Sn. , Ge, Pb, Sb, and Bi, oxides containing at least one element selected from the group, and chalcogenides are more preferred.
  • amorphous oxides and chalcogenides are Ga 2 O 3 , SiO, GeO, SnO, SnO 2 , PbO, PbO 2 , Pb 2 O 3 , Pb 2 O 4 , Pb 3 O 4 , Sb 2. O 3 , Sb 2 O 4 , Sb 2 O 8 Bi 2 O 3 , Sb 2 O 8 Si 2 O 3 , Bi 2 O 4 , SnSiO 3 , GeS, SnS, SnS 2 , PbS, PbS 2 , Sb 2 S 3 , Sb 2 S 5 and SnSi S 3 . Further, the above-mentioned compound may be a composite oxide with lithium (for example, Li 2 SnO 2 ).
  • the negative electrode active material also preferably further contains titanium.
  • a negative electrode containing titanium from the viewpoint that it has excellent rapid charge / discharge characteristics because the volume fluctuation during storage and release of lithium ions is small, and that the deterioration of the electrodes can be suppressed to improve the life of the lithium ion secondary battery.
  • the active material is preferably Li 4 Ti 5 O 12 (lithium titanate [LTO]).
  • the negative electrode active material may be a commercially available product or a synthetic product produced by a known method (for example, a firing method).
  • the negative electrode active material obtained by the firing method may be washed with water, an acidic aqueous solution, an alkaline aqueous solution, or an organic solvent.
  • the negative electrode active material is available as, for example, CGB20 (Nippon Graphite Industry Co., Ltd.).
  • the composition of the negative electrode active material is measured using inductively coupled plasma (ICP) emission spectroscopy.
  • ICP inductively coupled plasma
  • the shape of the negative electrode active material is not limited, but it is preferably in the form of particles from the viewpoint of easy handling and easy control of uniformity during mass production.
  • the volume average particle size of the negative electrode active material is preferably 0.1 ⁇ m to 60 ⁇ m, more preferably 0.3 ⁇ m to 50 ⁇ m, and particularly preferably 0.5 ⁇ m to 40 ⁇ m.
  • the volume average particle size of the negative electrode active material is 0.1 ⁇ m or more, an aggregate of the electrode materials can be easily formed, and scattering of the electrode materials during handling can be suppressed.
  • the volume average particle size of the negative electrode active material is 60 ⁇ m or less, the thickness of the electrode molded body can be easily adjusted, and the generation of voids can be suppressed in the molding process.
  • the volume average particle size of the negative electrode active material is measured by a method according to the method for measuring the volume average particle size of the positive electrode active material.
  • Examples of the method for adjusting the particle size of the negative electrode active material include a method using a crusher or a classifier.
  • a mortar, a ball mill, a sand mill, a vibrating ball mill, a satellite ball mill, a planetary ball mill, a swirling airflow type jet mill, or a sieve is preferably used.
  • wet pulverization using water or an organic solvent (for example, methanol) can also be performed, if necessary.
  • the method for adjusting the particle size to a desired particle size is preferably classification.
  • a sieve or a wind power classifier can be used.
  • the classification may be dry or wet.
  • an amorphous oxide containing Sn, Si, or Ge is used as the negative electrode active material
  • lithium ion or lithium metal is occluded as a preferable negative electrode active material that can be used in combination with the above amorphous oxide.
  • releaseable carbon materials, lithium, lithium alloys, and metals that can be alloyed with lithium are used as the negative electrode active material.
  • the electrode material may contain one type of negative electrode active material alone, or may contain two or more types of negative electrode active materials.
  • the content of the negative electrode active material is preferably 10% by mass to 80% by mass, more preferably 20% by mass to 80% by mass, and 30% by mass to 30% by mass, based on the total solid content mass of the electrode material. It is more preferably 80% by mass, and particularly preferably 40% by mass to 75% by mass.
  • the surfaces of the positive electrode active material and the negative electrode active material may be coated with a surface coating agent.
  • the surface coating agent include metal oxides containing Ti, Nb, Ta, W, Zr, Si, or Li.
  • the metal oxide include spinel titanate, tantalum oxide, niobium oxide, and lithium niobate compound. Specific compounds include, for example, Li 4 Ti 5 O 12 , LiTaO 3 , LiNbO 3 , LiAlO 2 , Li 2 ZrO 3 , Li 2 WO 4 , Li 2 TIO 3 , Li 2 B 4 O 7 , Li 3 PO. 4 , Li 2 MoO 4 , and LiBO 2 .
  • the electrode material preferably contains an inorganic solid electrolyte from the viewpoint of improving battery performance (for example, discharge capacity and output characteristics).
  • the "solid electrolyte” means a solid electrolyte capable of transferring ions inside.
  • the inorganic solid electrolyte is not an electrolyte containing an organic substance as a main ionic conductive material, an organic solid electrolyte (for example, a polymer electrolyte typified by polyethylene oxide (PEO)) and a lithium bis (trifluoromethanesulfonyl) imide (LiTFSI) ) Is clearly distinguished from the organic electrolyte salt). Further, since the inorganic solid electrolyte is solid in the steady state, it is not dissociated or liberated into cations or anions.
  • PEO polymer electrolyte typified by polyethylene oxide (PEO)
  • LiTFSI lithium bis (trifluoromethanesulfonyl) imide
  • electrolytes and inorganic electrolyte salts that are dissociated or liberated into cations or anions in the polymer (eg, LiPF 6 , LiBF 4 , lithium bis (fluorosulfonyl) imide (LiFSI), and LiCl).
  • LiPF 6 LiPF 6
  • LiBF 4 lithium bis (fluorosulfonyl) imide
  • LiFSI lithium bis (fluorosulfonyl) imide
  • LiCl LiCl
  • the inorganic solid electrolyte is not limited as long as it is an inorganic solid electrolyte having ionic conductivity of metal elements belonging to Group 1 or Group 2 in the periodic table, and generally does not have electron conductivity.
  • the inorganic solid electrolyte preferably has lithium ion ionic conductivity.
  • the inorganic solid electrolyte examples include a sulfide-based inorganic solid electrolyte and an oxide-based inorganic solid electrolyte.
  • the inorganic solid electrolyte is preferably a sulfide-based inorganic solid electrolyte from the viewpoint that a good interface can be formed between the active material and the inorganic solid electrolyte.
  • the sulfide-based inorganic solid electrolyte preferably contains a sulfur atom (S), has ionic conductivity of a metal element belonging to Group 1 or Group 2 in the periodic table, and has electronic insulation.
  • S sulfur atom
  • the sulfide-based inorganic solid electrolyte contains at least Li, S, and P and has lithium ion conductivity.
  • the sulfide-based inorganic solid electrolyte may contain elements other than Li, S, and P, if necessary.
  • Examples of the sulfide-based inorganic solid electrolyte include an inorganic solid electrolyte having a composition represented by the following formula (A).
  • L represents at least one element selected from the group consisting of Li, Na, and K, and is preferably Li.
  • M represents at least one element selected from the group consisting of B, Zn, Sn, Si, Cu, Ga, Sb, Al, and Ge, and represents B, Sn, Si, Al, Alternatively, it is preferably Ge, and more preferably Sn, Al, or Ge.
  • A represents at least one element selected from the group consisting of I, Br, Cl, and F, and is preferably I or Br, and more preferably I.
  • a1 represents 1 to 12, preferably 1 to 9, and more preferably 1.5 to 4.
  • b1 represents 0 to 1, and more preferably 0 to 0.5.
  • c1 represents 1.
  • d1 represents 2 to 12, preferably 3 to 7, and more preferably 3.25 to 4.5.
  • e1 represents 0 to 5, preferably 0 to 3, and more preferably 0 to 1.
  • b1 and e1 are preferably 0, b1 and e1 are 0, and the ratio of a1, c1, and d1 (that is, a1: c1: d1) is 1 to 1. More preferably, it is 9: 1: 3 to 7, b1 and e1 are 0, and the ratio of a1, c1, and d1 (that is, a1: c1: d1) is 1.5 to 4: d1. It is particularly preferably 1: 3.25 to 4.5.
  • composition ratio of each element can be controlled, for example, by adjusting the blending amount of the raw material compound when producing the sulfide-based inorganic solid electrolyte.
  • the sulfide-based inorganic solid electrolyte may be non-crystal (glass), crystallized (glass-ceramic), or only partially crystallized.
  • Examples of the sulfide-based inorganic solid electrolyte as described above include Li-PS-based glass containing Li, P, and S, and Li-PS-based glass ceramics containing Li, P, and S. Can be mentioned.
  • the sulfide-based inorganic solid electrolyte is preferably Li-PS-based glass.
  • the lithium ion conductivity of the sulfide-based inorganic solid electrolyte is preferably 1 ⁇ 10 -4 S / cm or more, and more preferably 1 ⁇ 10 -3 S / cm or more.
  • the upper limit of the lithium ion conductivity of the sulfide-based inorganic solid electrolyte is not limited. It is practical that the lithium ion conductivity of the sulfide-based inorganic solid electrolyte is, for example, 1 ⁇ 10 -1 S / cm or less.
  • Sulfide-based inorganic solid electrolytes include, for example, (1) a reaction between lithium sulfide (Li 2 S) and phosphorus sulfide (for example, diphosphorus pentasulfide (P 2 S 5 )), (2) lithium sulfide and simple phosphorus and at least one reaction of the elemental sulfur, or (3) a phosphorus sulfide and lithium sulfide (e.g., phosphorus pentasulfide (P 2 S 5)) can be prepared by reaction of at least one of the elemental phosphorus and elemental sulfur.
  • Li 2 S lithium sulfide
  • P 2 S 5 diphosphorus pentasulfide
  • P 2 S 5 diphosphorus pentasulfide
  • P 2 S 5 diphosphorus pentasulfide
  • a phosphorus sulfide and lithium sulfide e.g., phosphorus pentasulfide (P 2 S 5)
  • the molar ratio of Li 2 S to P 2 S 5 (Li 2 S: P 2 S 5 ) in the production of Li-PS-based glass and Li-PS-based glass ceramics is 65:35 to 85. : 15 is preferable, and 68:32 to 77:23 is more preferable.
  • the lithium ion conductivity can be further increased.
  • the sulfide-based inorganic solid electrolyte for example, a Li 2 S, a compound obtained by using a raw material composition containing a sulfide of group 13 to group 15 element, and the like.
  • a raw material composition for example, Li 2 S-P 2 S 5, Li 2 S-LiI-P 2 S 5, Li 2 S-LiI-Li 2 O-P 2 S 5, Li 2 S-LiBr-P 2 S 5, Li 2 S- Li 2 O-P 2 S 5, Li 2 S-Li 3 PO 4 -P 2 S 5, Li 2 S-P 2 S 5 -P 2 O 5, Li 2 S-P 2 S 5- SiS 2 , Li 2 S-P 2 S 5- SnS, Li 2 S-P 2 S 5- Al 2 S 3 , Li 2 S-GeS 2 , Li 2 S-GeS 2- ZnS, Li 2 S-Ga 2 S 3, Li 2 S-GeS 2 -Ga 2 S 3, Li 2 S-GeS 2 -P
  • the raw material composition in view of the high lithium ion conductivity, Li 2 S-P 2 S 5, Li 2 S-GeS 2 -Ga 2 S 3, Li 2 S-SiS 2 -P 2 S 5 , Li 2 S-SiS 2 -Li 4 SiO 4 , Li 2 S-SiS 2 -Li 3 PO 4 , Li 2 S-LiI-Li 2 O-P 2 S 5 , Li 2 S-Li 2 O-P 2 S 5 , Li 2 S-Li 3 PO 4- P 2 S 5 , Li 2 S-GeS 2- P 2 S 5 , or Li 10 GeP 2 S 12 is preferable, and Li 2 SP 2 S 5 more preferably, Li 10 GeP 2 S 12, or Li 2 S-P 2 S 5 -SiS 2.
  • an amorphization method As a method for producing a sulfide-based inorganic solid electrolyte using the above-mentioned raw material composition, for example, an amorphization method can be mentioned.
  • the amorphization method include a mechanical milling method and a melt quenching method.
  • the mechanical milling method is preferable from the viewpoint that the treatment at room temperature can be performed and the manufacturing process can be simplified.
  • the oxide-based inorganic solid electrolyte preferably contains an oxygen atom (O), has ionic conductivity of a metal element belonging to Group 1 or Group 2 in the periodic table, and has electronic insulation.
  • O oxygen atom
  • the ionic conductivity of the oxide-based inorganic solid electrolyte is preferably 1 ⁇ 10 -6 S / cm or more, more preferably 5 ⁇ 10 -6 S / cm or more, and 1 ⁇ 10 -5 S / cm. It is particularly preferable that it is cm or more.
  • the upper limit of the ionic conductivity of the oxide-based inorganic solid electrolyte is not limited. It is practical that the ionic conductivity of the oxide-based inorganic solid electrolyte is, for example, 1 ⁇ 10 -1 S / cm or less.
  • the oxide-based inorganic solid electrolyte examples include the following compounds. However, the oxide-based inorganic solid electrolyte is not limited to the following compounds.
  • Li xa La ya TiO 3 hereinafter referred to as "LLT”. Xa satisfies 0.3 ⁇ xa ⁇ 0.7, and ya satisfies 0.3 ⁇ ya ⁇ 0.7
  • Xb satisfies 5 ⁇ xb ⁇ 10, yb satisfies 1 ⁇ yb ⁇ 4, zb satisfies 1 ⁇ zb ⁇ 4, mb satisfies 0 ⁇ mb ⁇ 2, and nb satisfies 5 ⁇ nb. ⁇ 20 is satisfied.) (3) Li xc Byc M cc zc Onc (M cc is at least one element selected from the group consisting of C, S, Al, Si, Ga, Ge, In, and Sn. Xc is 0.
  • nc satisfies 0 ⁇ nc ⁇ 6).
  • phosphorus compounds containing Li, P, and O are also preferable.
  • the phosphorus compound containing Li, P, and O include lithium phosphate (Li 3 PO 4 ), LiPON in which a part of oxygen of lithium phosphate is replaced with nitrogen, and LiPOD1 (D1 is Ti, V, It is at least one element selected from the group consisting of Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zr, Nb, Mo, Ru, Ag, Ta, W, Pt, and Au).
  • LiA 1 ON (A 1 is at least one element selected from the group consisting of Si, B, Ge, Al, C, and Ga) is also preferable.
  • the oxide-based inorganic solid electrolytes include LLT, Li xb Layb Zr zb M bb mb Onb (M bb , xb, yb, zb, mb, and nb are as described above), LLZ.
  • Li 3 BO 3 Li 3 BO 3- Li 2 SO 4 , or Li xd (Al, Ga) yd (Ti, Ge) zd Si ad P md Ond (xd, yd, zd, ad, md, and nd) Is preferably as described above), and is preferably LLT, LLZ, LAGP (Li 1.5 Al 0.5 Ge 1.5 (PO 4 ) 3 ), or LATP ([Li 1.4 Ti 2). Si 0.4 P 2.6 O 12 ] -AlPO 4 ) is more preferable, and LLZ is particularly preferable.
  • the inorganic solid electrolyte is preferably in the form of particles.
  • the volume average particle size of the inorganic solid electrolyte is preferably 0.01 ⁇ m or more, and more preferably 0.1 ⁇ m or more.
  • the volume average particle size of the inorganic solid electrolyte is preferably 100 ⁇ m or less, and more preferably 50 ⁇ m or less.
  • the volume average particle size of the inorganic solid electrolyte is measured by the following method.
  • a dispersion containing 1% by mass of the inorganic solid electrolyte is prepared by mixing the inorganic solid electrolyte and water (heptane when measuring the volume average particle size of a substance unstable to water).
  • a dispersion liquid irradiated with 1 kHz ultrasonic waves for 10 minutes is used as a measurement sample.
  • a laser diffraction / scattering particle size distribution measuring device for example, LA-920 manufactured by HORIBA, Ltd.
  • data is captured 50 times under the condition of a temperature of 25 ° C. to obtain a volume average particle size.
  • a quartz cell is used as the measurement cell.
  • the above measurement is performed using five samples, and the average of the measured values is defined as the volume average particle size of the inorganic solid electrolyte.
  • JIS Z 8828: 2013 refers the volume average particle size of the inorganic solid electrolyte.
  • the electrode material may contain one kind of independent inorganic solid electrolyte, or may contain two or more kinds of inorganic solid electrolytes.
  • the content of the inorganic solid electrolyte is based on the total solid content mass of the electrode material from the viewpoint of reducing the interfacial resistance and maintaining the battery characteristics (for example, improving the cycle characteristics). It is preferably 1% by mass or more, more preferably 5% by mass or more, and particularly preferably 10% by mass or more. From the same viewpoint, the content of the inorganic solid electrolyte is preferably 90% by mass or less, more preferably 70% by mass or less, and 50% by mass or less, based on the total solid content mass of the electrode material. It is particularly preferable to have.
  • the electrode material preferably contains a binder from the viewpoint of improving the adhesion between the electrode materials.
  • the binder is not limited as long as it is an organic polymer, and a known binder used as a binder in the positive electrode or the negative electrode of the battery material can be used.
  • the binder include fluororesins, hydrocarbon-based thermoplastic resins, acrylic resins, and urethane resins.
  • fluororesin examples include polytetrafluoroethylene (PTFE), polyvinylidene fluoride (PVdF), and a copolymer of polyvinylidene fluoride and hexafluoropropylene (PVdF-HFP).
  • PTFE polytetrafluoroethylene
  • PVdF polyvinylidene fluoride
  • PVdF-HFP a copolymer of polyvinylidene fluoride and hexafluoropropylene
  • hydrocarbon-based thermoplastic resin examples include polyethylene, polypropylene, styrene-butadiene rubber (SBR), hydrogenated styrene-butadiene rubber (HSBR), butylene rubber, acrylonitrile-butadiene rubber, polybutadiene, and polyisoprene.
  • acrylic resin examples include methyl poly (meth) acrylic acid, ethyl poly (meth) acrylic acid, isopropyl poly (meth) acrylic acid, isobutyl poly (meth) acrylic acid, butyl poly (meth) acrylic acid, and poly (meth).
  • binder examples include a copolymer of a vinyl-based monomer.
  • vinyl-based monomer copolymer examples include a (meth) methyl acrylate-styrene copolymer, a (meth) methyl acrylate-acrylonitrile copolymer, and a (meth) butyl acrylate-acrylonitrile-styrene copolymer. Can be mentioned.
  • the weight average molecular weight of the binder is preferably 10,000 or more, more preferably 20,000 or more, and particularly preferably 50,000 or more.
  • the weight average molecular weight of the binder is preferably 1,000,000 or less, more preferably 200,000 or less, and particularly preferably 100,000 or less.
  • the water concentration in the binder is preferably 100 ppm or less on a mass basis.
  • the metal concentration in the binder is preferably 100 ppm or less on a mass basis.
  • the electrode material may contain one kind of binder alone, or may contain two or more kinds of binders.
  • the content of the binder is preferably 0.01% by mass or more with respect to the total solid content mass of the electrode material from the viewpoint of reducing interfacial resistance and its maintainability. , 0.1% by mass or more is more preferable, and 1% by mass or more is particularly preferable. From the viewpoint of battery performance, the content of the binder is preferably 10% by mass or less, more preferably 5% by mass or less, and 3% by mass or less, based on the total solid content mass of the electrode material. Is particularly preferred.
  • the ratio of the total mass of the active material and the inorganic solid electrolyte to the mass of the binder is preferably 1,000 to 1, more preferably 500 to 2, and particularly preferably 100 to 10.
  • the electrode material preferably contains a conductive additive from the viewpoint of improving the electron conductivity of the active material.
  • the conductive auxiliary agent is not limited, and a known conductive auxiliary agent can be used.
  • the electrode material when the electrode material contains a positive electrode active material, the electrode material preferably contains a conductive auxiliary agent.
  • Conductive auxiliaries include, for example, graphite (eg, natural graphite and artificial graphite), carbon black (eg, acetylene black, ketjen black, and furnace black), amorphous carbon (eg, needle coke), carbon fiber (eg, needle coke).
  • graphite eg, natural graphite and artificial graphite
  • carbon black eg, acetylene black, ketjen black, and furnace black
  • amorphous carbon eg, needle coke
  • carbon fiber eg, needle coke
  • vapor-grown carbon fibers and carbon nanotubes eg graphene and fullerene
  • metal powders eg copper powder and nickel powder
  • metal fibers eg copper fibers and nickel.
  • Fibers and conductive polymers (eg, polyaniline, polypyrrole, polythiophene, polyacetylene, and polyphenylene derivatives).
  • the conductive auxiliary agent is preferably at least one kind of conductive auxiliary agent selected from the group consisting of carbon fibers and metal fibers.
  • Examples of the shape of the conductive auxiliary agent include fibrous, needle-shaped, tubular, dumbbell-shaped, disk-shaped, and elliptical spherical shape.
  • the shape of the conductive additive is preferably fibrous from the viewpoint of improving the electronic conductivity of the active material.
  • the aspect ratio of the conductive auxiliary agent is preferably 1.5 or more, and more preferably 5 or more.
  • the electron conductivity of the electrode active material can be improved, so that the output characteristics of the battery can be improved.
  • the aspect ratio of the conductive auxiliary agent is preferably 10,000 or less, more preferably 5,000 or less, and particularly preferably 1,000 or less. Further, the aspect ratio of the conductive auxiliary agent is preferably 500 or less, more preferably 300 or less, and particularly preferably 100 or less. When the aspect ratio of the conductive auxiliary agent is 10,000 or less, the dispersibility of the conductive auxiliary agent can be improved, and a short circuit due to the conductive auxiliary agent penetrating through the electrode molded body can be efficiently prevented.
  • the aspect ratio of the conductive auxiliary agent is measured by the following method.
  • a scanning electron microscope (SEM) for example, XL30 manufactured by PHILIPS
  • SEM scanning electron microscope
  • BMP bitmap
  • Images of 50 conductive aids are captured using image analysis software (for example, "A image-kun", which is an integrated application of IP-1000PC manufactured by Asahi Engineering Co., Ltd.).
  • image analysis software for example, "A image-kun", which is an integrated application of IP-1000PC manufactured by Asahi Engineering Co., Ltd.
  • the “maximum value of the length of the conductive auxiliary agent” is the length of the line segment having the maximum length (that is, the major axis length) among the line segments from a certain point to another point on the outer circumference of the conductive auxiliary agent. Means.
  • the “minimum value of the length of the conductive auxiliary agent” is a line segment from a certain point to another point on the outer circumference of the conductive auxiliary agent, and is the length of the line segments orthogonal to the line segment showing the maximum value. Means the length of the line segment that minimizes (that is, the minor axis length).
  • the average value (A) of 40 points excluding the upper 5 points and the lower 5 points is obtained.
  • the average value (B) of 40 points excluding the upper 5 points and the lower 5 points among the minimum values (minor axis lengths) of the lengths of each of the 50 conductive aids is obtained.
  • the aspect ratio of the conductive additive is calculated by dividing the average value (A) by the average value (B).
  • the minor axis length of the conductive auxiliary agent is preferably 10 ⁇ m or less, more preferably 8 ⁇ m or less, and particularly preferably 5 ⁇ m or less.
  • the minor axis length of the conductive auxiliary agent is preferably 1 nm or more, more preferably 3 nm or more, and particularly preferably 5 nm or more.
  • the minor axis length of the conductive auxiliary agent is the minimum value of the length of each of the 50 conductive auxiliary agents calculated in the method for measuring the aspect ratio of the conductive auxiliary agent.
  • the average value of the minor axis length of the conductive auxiliary agent is preferably 8 ⁇ m or less, more preferably 5 ⁇ m or less, and particularly preferably 3 ⁇ m or less.
  • the average value of the minor axis length of the conductive auxiliary agent is preferably 1 nm or more, more preferably 2 nm or more, and particularly preferably 3 nm or more.
  • the average value of the minor axis length of the conductive auxiliary agent is the top 10% (minor axis length) of the minimum values (minor axis length) of the lengths of each of the 50 conductive auxiliary agents calculated in the method for measuring the aspect ratio of the conductive auxiliary agent. That is, it is the average value of the minor axis lengths of each conductive auxiliary agent excluding the upper 5 points) and the lower 10% (that is, the lower 5 points).
  • the electrode material may contain one kind of conductive auxiliary agent alone, or may contain two or more kinds of conductive auxiliary agents.
  • the content of the conductive auxiliary agent is more than 0% by mass and 10% by mass or less with respect to the total solid content mass of the electrode material from the viewpoint of improving the electron conductivity of the active material. It is preferably 0.5% by mass to 8% by mass, and particularly preferably 1% by mass to 7% by mass.
  • the electrode material preferably contains a lithium salt from the viewpoint of improving battery performance.
  • the lithium salt is not limited, and known lithium salts can be used.
  • the lithium salt As the lithium salt, the lithium salt described in paragraphs 882 to 985 of JP2015-088486 is preferable.
  • the electrode material may contain one type of lithium salt alone, or may contain two or more types of lithium salts.
  • the content of the lithium salt is preferably 0.1% by mass to 10% by mass with respect to the total solid content mass of the electrode material.
  • the electrode material preferably contains a dispersant.
  • a dispersant When the electrode material contains a dispersant, aggregation can be suppressed when the concentration of either the electrode active material or the inorganic solid electrolyte is high.
  • the dispersant a known dispersant can be used without limitation.
  • the dispersant is composed of a small molecule or oligomer having a molecular weight of 200 or more and less than 3,000, and has a functional group represented by the following functional group group (I) and an alkyl group having 8 or more carbon atoms or an alkyl group having 10 or more carbon atoms.
  • a compound having an aryl group in the same molecule is preferable.
  • the functional group (I) includes an acidic group, a group having a basic nitrogen atom, a (meth) acryloyl group, a (meth) acrylamide group, an alkoxysilyl group, an epoxy group, an oxetanyl group, an isocyanate group, a cyano group, and a sulfanyl group. It is at least one functional group selected from the group consisting of a hydroxy group and an acidic group, and is selected from the group consisting of an acidic group, a group having a basic nitrogen atom, an alkoxysilyl group, a cyano group, a sulfanyl group, and a hydroxy group. It is preferably at least one functional group, and more preferably at least one functional group selected from the group consisting of a carboxy group, a sulfonic acid group, a cyano group, an amino group, and a hydroxy group.
  • the electrode material may contain one kind of dispersant alone, or may contain two or more kinds of dispersants.
  • the content of the dispersant is 0.2% by mass to 10% by mass with respect to the total solid content mass of the electrode material from the viewpoint of achieving both anti-aggregation and battery performance. It is preferable, and more preferably 0.5% by mass to 5% by mass.
  • the electrode material may contain a liquid component.
  • the liquid component include an electrolytic solution.
  • the electrolytic solution is not limited, and a known electrolytic solution can be used.
  • the electrolytic solution include an electrolytic solution containing an electrolyte and a solvent.
  • Specific examples of the electrolytic solution include an electrolytic solution containing a lithium salt compound as an electrolyte and a carbonate compound as a solvent.
  • the lithium salt compound examples include lithium hexafluorophosphate.
  • the electrolytic solution may contain one kind of lithium salt compound alone, or may contain two or more kinds of lithium salt compounds.
  • the carbonate compound examples include ethyl methyl carbonate, ethylene carbonate, and propylene carbonate.
  • the electrolytic solution may contain one kind of carbonate compound alone, or may contain two or more kinds of carbonate compounds.
  • electrolyte contained in the electrolytic solution examples include the materials described in the above section "Inorganic solid electrolyte”.
  • an ionic liquid may be used as a component of the electrolytic solution.
  • the ionic liquid may be used as an electrolyte or a solvent.
  • the content of the electrolytic solution in the electrode material is preferably 30% by mass or less, more preferably 20% by mass or less, and particularly preferably 15% by mass or less, based on the total mass of the electrode material. ..
  • the content of the electrolytic solution in the electrode material is 30% by mass or less, it is possible to prevent the electrolytic solution from seeping out when the electrode material is molded.
  • the content of the electrolytic solution in the electrode material is preferably 0.01% by mass or more, more preferably 0.1% by mass or more, based on the total mass of the electrode material. preferable.
  • the electrode material may contain a solvent other than the solvent contained as a component of the electrolytic solution (hereinafter, also simply referred to as "solvent") as a liquid component.
  • solvent include alcohol compound solvents, ether compound solvents, amide compound solvents, amino compound solvents, ketone compound solvents, aromatic compound solvents, aliphatic compound solvents, and nitrile compound solvents.
  • Examples of the alcohol compound solvent include methyl alcohol, ethyl alcohol, 1-propyl alcohol, 2-propyl alcohol, 2-butanol, ethylene glycol, propylene glycol, glycerin, 1,6-hexanediol, cyclohexanediol, sorbitol, xylitol, and the like. Examples thereof include 2-methyl-2,4-pentanediol, 1,3-butanediol, and 1,4-butanediol.
  • ether compound solvent examples include alkylene glycol alkyl ether (for example, ethylene glycol monomethyl ether, ethylene glycol monobutyl ether, diethylene glycol, dipropylene glycol, propylene glycol monomethyl ether, diethylene glycol monomethyl ether, triethylene glycol, polyethylene glycol, and propylene glycol monomethyl.
  • alkylene glycol alkyl ether for example, ethylene glycol monomethyl ether, ethylene glycol monobutyl ether, diethylene glycol, dipropylene glycol, propylene glycol monomethyl ether, diethylene glycol monomethyl ether, triethylene glycol, polyethylene glycol, and propylene glycol monomethyl.
  • Ether, dipropylene glycol monomethyl ether, tripropylene glycol monomethyl ether, diethylene glycol monobutyl ether, and diethylene glycol monobutyl ether dimethyl ether, diethyl ether, diisopropyl ether, dibutyl ether, t
  • amide compound solvent examples include N, N-dimethylformamide, 1-methyl-2-pyrrolidone, 2-pyrrolidinone, 1,3-dimethyl-2-imidazolidinone, 2-pyrrolidinone, ⁇ -caprolactam, formamide, and N.
  • amino compound solvent examples include triethylamine, diisopropylethylamine, and tributylamine.
  • ketone compound solvent examples include acetone, methyl ethyl ketone, methyl isobutyl ketone, and cyclohexanone.
  • aromatic compound solvent examples include benzene, toluene, xylene and the like.
  • Examples of the aliphatic compound solvent include hexane, heptane, octane, and decane.
  • nitrile compound solvent examples include acetonitrile, propyronitrile, and isobutyronitrile.
  • the solvent is preferably at least one solvent selected from the group consisting of a nitrile compound solvent, an aromatic compound solvent, and an aliphatic compound solvent, and is selected from the group consisting of isobutyronitrile, toluene, and heptane. It is more preferable that it is at least one solvent, and it is particularly preferable that it is at least one solvent selected from the group consisting of toluene and heptane.
  • the boiling point of the solvent is preferably 50 ° C. or higher, more preferably 70 ° C. or higher at normal pressure (that is, 1 atm).
  • the boiling point of the solvent is preferably 250 ° C. or lower, more preferably 220 ° C. or lower at normal pressure (that is, 1 atm).
  • the electrode material may contain one kind of solvent alone, or may contain two or more kinds of solvents.
  • the content of the solvent (including the solvent contained as a component of the electrolytic solution; hereinafter the same in this paragraph) in the electrode material is preferably 30% by mass or less, preferably 20% by mass, based on the total mass of the electrode material. It is more preferably% or less, and particularly preferably 15% by mass or less.
  • the lower limit of the solvent content in the electrode material is not limited.
  • the content of the solvent in the electrode material may be determined in the range of 0% by mass or more.
  • the content of the solvent in the electrode material may be 0% by mass or may exceed 0% by mass.
  • the content of the liquid component in the electrode material is preferably 30% by mass or less, more preferably 20% by mass or less, and particularly preferably 15% by mass or less, based on the total mass of the electrode material. ..
  • the content of the liquid component in the electrode material is 30% by mass or less, it is possible to suppress the exudation of the liquid component when the electrode material is molded. Further, when the liquid component contains a solvent, deterioration of battery performance can be suppressed.
  • the lower limit of the content of the liquid component in the electrode material is not limited.
  • the content of the liquid component in the electrode material may be determined in the range of 0% by mass or more.
  • the content of the liquid component in the electrode material may be 0% by mass or may exceed 0% by mass.
  • the electrode material for example, the following materials can also be used.
  • the shape of the electrode material is not limited.
  • the electrode material is preferably a particulate electrode material (that is, powder) from the viewpoint of battery performance.
  • the electrode material can be prepared, for example, by mixing the electrode active material and, if necessary, the above-mentioned components other than the electrode active material.
  • the mixing method include a method using a ball mill, a bead mill, a planetary mixer, a blade mixer, a roll mill, a kneader, or a disc mill.
  • the method for manufacturing an electrode molded product according to the present disclosure includes a step (supply step) of supplying an electrode material onto a support.
  • the coefficient of linear expansion of the support is preferably 20 ⁇ 10-6 / ° C. or higher, more preferably 30 ⁇ 10-6 / ° C. or higher, and particularly preferably 50 ⁇ 10-6 / ° C. or higher. preferable.
  • the coefficient of linear expansion of the support is preferably 180 ⁇ 10-6 / ° C or lower, more preferably 150 ⁇ 10-6 / ° C or lower, and particularly preferably 120 ⁇ 10-6 / ° C or lower. preferable.
  • the coefficient of linear expansion of the support is 180 ⁇ 10 -6 / ° C. or less, the deformation of the support due to heating can be suppressed.
  • thermomechanical analysis TMA
  • a thermomechanical analyzer for example, TMA8310L, manufactured by Rigaku Co., Ltd.
  • Specific measurement conditions are shown below.
  • the sample dimensions are as close as possible to the following dimensions within the measurable sample dimensions.
  • Examples of the material of the support include metal and resin.
  • metals examples include aluminum and stainless steel.
  • a metal foil is preferable.
  • the resin examples include polyethylene terephthalate, polyethylene, polypropylene, and polyethylene naphthalate.
  • a resin film is preferable.
  • the support may be paper.
  • Examples of the paper include a paper pattern.
  • the support may be a current collector.
  • a known current collector can be used without limitation. Since the support is a current collector, the electrode material can be easily arranged on the current collector, and the productivity can be improved.
  • the positive electrode current collector examples include aluminum, aluminum alloy, stainless steel, nickel, and titanium.
  • the positive electrode current collector is preferably aluminum or an aluminum alloy.
  • the positive electrode current collector is also preferably aluminum or stainless steel having a coating layer containing carbon, nickel, titanium, or silver on the surface.
  • Examples of the negative electrode current collector include aluminum, copper, copper alloy, stainless steel, nickel, and titanium.
  • the negative electrode current collector is preferably aluminum, copper, a copper alloy, or stainless steel, and more preferably copper or a copper alloy.
  • the negative electrode current collector is preferably aluminum, copper, copper alloy, or stainless steel having a coating layer containing carbon, nickel, titanium, or silver on the surface.
  • the current collector is preferably aluminum foil or copper foil.
  • the aluminum foil is usually used as a current collector in the positive electrode.
  • Copper foil is usually used as a current collector in the negative electrode.
  • the support may be surface-treated.
  • Examples of the surface treatment include silicone coating and fluorine coating.
  • the shape of the support is not limited.
  • the shape of the support is preferably a flat plate.
  • the thickness of the support is not limited. From the viewpoint of increasing the area, the average thickness of the support is preferably 5 ⁇ m or more, more preferably 10 ⁇ m or more, and particularly preferably 20 ⁇ m or more. From the viewpoint of flexibility and light weight, the average thickness of the support is preferably 500 ⁇ m or less, more preferably 300 ⁇ m or less, and particularly preferably 200 ⁇ m or less.
  • the average thickness of the support shall be the arithmetic mean of the thicknesses of the three points measured by cross-sectional observation. A known microscope (for example, a scanning electron microscope) can be used for cross-section observation.
  • the method for supplying the electrode material is not limited, and a known method can be used. Examples of the method of supplying the electrode material include a method using a supply device.
  • Examples of the supply device include a screw feeder, a disc feeder, a rotary feeder, and a belt feeder.
  • the inside of the feeder may be surface-treated.
  • Examples of the surface treatment include silicone coating and fluorine coating.
  • a method of supplying the electrode material there is also a method of supplying the electrode material on the support by discharging the electrode material from the discharge port.
  • a supply device having a discharge port may be used.
  • the electrode material can be discharged from the discharge port of the supply device.
  • the discharge port may be surface-treated. Examples of the surface treatment include silicone coating and fluorine coating.
  • the discharge port preferably has an opening / closing mechanism for controlling the supply of the electrode material from the viewpoint of preventing contamination due to scattering of the electrode material.
  • the "opening / closing mechanism” means a movable mechanism capable of opening / closing the flow path of the electrode material.
  • the valve body used in the opening / closing mechanism include a plate-shaped valve body and a spherical valve body.
  • the opening / closing mechanism is arranged in the flow path of the electrode material from the supply device to the discharge port.
  • the electrode material onto the support while relatively moving the discharge port and the support.
  • the dispersibility of the electrode material can be improved, so that a molded product for an electrode having excellent uniformity of mass distribution can be obtained.
  • moving the discharge port and the support relative to each other means moving the discharge port with respect to the support, moving the support with respect to the discharge port, and discharging the discharge port and the support. Includes moving each body.
  • the discharge port and the support may be moved in directions that are separated from each other along the same direction axis.
  • the discharge port and the support may be moved in directions orthogonal to each other. For example, a combination of moving the discharge port in the width direction of the support (for example, TD: Transverse Direction) and moving the support in the direction orthogonal to the width direction of the support (for example, MD: Machine Direction). You may.
  • the transport means for the support is not limited, and known transport means can be used.
  • Examples of the means for transporting the support include a belt conveyor, a linear motion guide, and a cross roller table.
  • the supply amount of the electrode material is preferably 0.01 kg / min to 100 kg / min, more preferably 0.1 kg / min to 10 kg / min, and 0.5 kg / min to 0.5 kg / min. It is particularly preferably 5 kg / min.
  • the supply amount of the electrode material to the support is preferably 10mg / cm 2 ⁇ 1,000mg / cm 2, more preferably from 30mg / cm 2 ⁇ 700mg / cm 2, It is particularly preferably 50 mg / cm 2 to 500 mg / cm 2.
  • First pressurization step In the method for producing an electrode molded product according to the present disclosure, a support and an electrode material are sandwiched between a first roll in contact with the electrode material and a second roll in contact with the support. The step of pressurizing the upper electrode material (first pressurizing step) is included.
  • contacting with the electrode material is not limited to direct contact with the electrode material, and other members (for example, for example, on the surface opposite to the surface on which the support of the electrode material is arranged).
  • a second support (described later) is arranged, it includes indirect contact with the electrode material via the other member.
  • contacting the support is not limited to direct contact with the support, and other members are arranged on the surface of the support opposite to the surface on which the electrode material is arranged. If so, it includes indirect contact with the support via the other member.
  • the first roll used in the first pressurizing step contacts the electrode material and pressurizes the electrode material.
  • the first roll preferably comes into direct contact with the electrode material.
  • the first roll may be provided at a position where it comes into contact with the electrode material when the electrode material on the support is pressed.
  • the first roll may be movable as long as it has a function of pressurizing the electrode material.
  • Examples of the material of the first roll include stainless steel and PEEK (polyetheretherketone).
  • the first roll may be surface-treated. Examples of the surface treatment include silicone coating and fluorine coating.
  • the diameter of the first roll is not limited.
  • the diameter of the first roll may be determined, for example, in the range of ⁇ 50 mm to ⁇ 800 mm.
  • the second roll used in the first pressurizing step contacts the support and pressurizes the electrode material.
  • the second roll preferably comes into direct contact with the support.
  • the second roll may be provided at a position where it comes into contact with the support when the electrode material on the support is pressed.
  • the second roll may be movable as long as it has a function of pressurizing the electrode material.
  • the second roll is usually arranged to face the main surface of the first roll.
  • the first roll and the second roll preferably form a pair of press rolls.
  • Examples of the material of the second roll include stainless steel and PEEK (polyetheretherketone).
  • the material of the second roll may be the same as or different from the material of the first roll.
  • the second roll may be surface-treated. Examples of the surface treatment include silicone coating and fluorine coating.
  • the surface treatment applied to the second roll may be the same as or different from the surface treatment applied to the first roll.
  • the diameter of the second roll is not limited.
  • the diameter of the second roll may be determined, for example, in the range of ⁇ 50 mm to ⁇ 800 mm.
  • the diameter of the second roll may be the same as or different from the diameter of the first roll.
  • the temperature T1 of the first roll (hereinafter, may be simply referred to as “temperature T1”) and the temperature T2 of the second roll (hereinafter, simply referred to as “temperature T2”) may be used. ) Satisfies the relationship of T1> T2.
  • T1> T2 between the temperature T1 of the first roll and the temperature T2 of the second roll, an electrode molded body having excellent mass distribution uniformity and adhesion between the electrode material and the support can be obtained. Can be manufactured.
  • the "roll temperature” means the set temperature of the roll adjusted by the temperature adjusting means. However, when the temperature of the roll is not adjusted by the temperature adjusting means, the “roll temperature” means the surface temperature of the roll.
  • the absolute value of the difference between the temperature T1 and the temperature T2 is preferably 10 ° C. or higher, more preferably 20 ° C. or higher, further preferably 30 ° C. or higher, and particularly preferably 40 ° C. or higher. ..
  • the upper limit of the absolute value of the difference between the temperature T1 and the temperature T2 is not limited.
  • the absolute value of the difference between the temperature T1 and the temperature T2 may be determined, for example, in the range of 220 ° C. or lower.
  • the temperature T1 is preferably 30 ° C. or higher, more preferably 40 ° C. or higher, and particularly preferably 50 ° C. or higher. When the temperature T1 is 30 ° C. or higher, the adhesion between the electrode material and the support can be further improved, and the moldability of the electrode material can also be improved.
  • the temperature T1 is preferably 70 ° C. or lower, more preferably 65 ° C. or lower, and particularly preferably 60 ° C. or lower. When the temperature T1 is 70 ° C. or lower, it is possible to manufacture an electrode molded product having excellent uniformity of mass distribution.
  • the temperature T2 is preferably 30 ° C. or lower, more preferably 25 ° C. or lower, and particularly preferably 20 ° C. or lower.
  • the lower limit of the temperature T2 is not limited.
  • the temperature T2 may be determined, for example, in the range of 0 ° C. or higher (preferably 10 ° C. or higher, more preferably 15 ° C. or higher).
  • the pressure P1 in the first pressurizing step is preferably 5 MPa or more, and more preferably 10 MPa or more.
  • the pressure P1 is preferably 1 GPa or less, more preferably 500 MPa or less, and particularly preferably 300 MPa or less.
  • a pressure measurement film for example, Prescale, manufactured by Fujifilm Co., Ltd.
  • a pressure measurement of 1 m is performed between the first roll and the second roll.
  • the pressure measuring film While passing through the film, the pressure measuring film is pressurized under the same conditions as the conditions of the first pressurizing step (for example, pressure setting, temperature setting, and speed setting).
  • a square test piece having a length of 30 cm in the length direction of the pressure measurement film (that is, the transport direction of the pressure measurement film) is collected from the portion of the pressure measurement film pressurized under stable conditions. ..
  • the test piece is taken from the pressure measuring film excluding the portion where the unstable measurement is performed due to the fluctuation of the conditions (for example, the increase or decrease of the rotation speed of the roll).
  • the width of the test piece is at least 30 cm.
  • the pressure is measured at a total of 25 intersections that are parallel to the direction perpendicular to the transport direction of the test piece and intersect with the five straight lines that divide the test piece into five equal parts.
  • the pressure can be measured based on the color density obtained according to the magnitude of the pressure. Let the arithmetic mean of the measured values of a total of 25 points be the pressure P1.
  • Second pressurization step In the method for producing an electrode molded product according to the present disclosure, after the first pressurizing step, a support and a support are formed between a third roll in contact with the electrode material and a fourth roll in contact with the support. It is preferable to include a step of pressurizing the electrode material on the support by sandwiching the electrode material (hereinafter, may be referred to as a “second pressurization step”).
  • a second pressurization step When the method for producing an electrode molded product according to the present disclosure includes a second pressurizing step, an electrode molded product having excellent mass distribution uniformity can be produced.
  • the third roll contacts the electrode material and pressurizes the electrode material.
  • the third roll preferably comes into direct contact with the electrode material.
  • the third roll may be provided at a position where it comes into contact with the electrode material when the electrode material on the support is pressed.
  • the third roll may be movable as long as it has a function of pressurizing the electrode material.
  • Examples of the material of the third roll include the material described in the above-mentioned "first roll” section.
  • the third roll may be surface-treated.
  • Examples of the surface treatment include silicone coating and fluorine coating.
  • Examples of the diameter of the third roll include the diameter described in the section of the above "first roll".
  • the diameter of the third roll is preferably larger than the diameter of the first roll from the viewpoint of suppressing pressure inhomogeneity in which the pressure uniformity is impaired due to the roll bending during pressurization.
  • the fourth roll contacts the support and pressurizes the electrode material. In the second pressurizing step, the fourth roll preferably comes into direct contact with the support.
  • the fourth roll may be provided at a position where it comes into contact with the support when the electrode material on the support is pressed.
  • the fourth roll may be movable as long as it has a function of pressurizing the electrode material.
  • the fourth roll is usually arranged to face the main surface of the third roll.
  • the third roll and the fourth roll preferably form a pair of press rolls.
  • Examples of the material of the fourth roll include the material described in the above-mentioned "second roll" section.
  • the material of the fourth roll may be the same as or different from the material of the third roll.
  • the fourth roll may be surface-treated. Examples of the surface treatment include silicone coating and fluorine coating.
  • the surface treatment applied to the fourth roll may be the same as or different from the surface treatment applied to the third roll.
  • the diameter of the fourth roll for example, the diameter described in the section of the above "second roll” can be mentioned.
  • the diameter of the fourth roll may be the same as or different from the diameter of the third roll.
  • the diameter of the fourth roll is preferably larger than the diameter of the second roll from the viewpoint of suppressing pressure inhomogeneity in which the pressure uniformity is impaired due to the roll bending during pressurization.
  • the temperature T3 of the third roll (hereinafter, may be simply referred to as “temperature T3”) and the temperature T4 of the fourth roll (hereinafter, may be simply referred to as “temperature T4”) are T3> T4. It is preferable to satisfy the relationship.
  • T3> T4 between the temperature T3 of the third roll and the temperature T4 of the fourth roll an electrode molded body having excellent mass distribution uniformity and adhesion between the electrode material and the support can be obtained. Can be manufactured.
  • the absolute value of the difference between the temperature T3 and the temperature T4 is preferably 30 ° C. or higher, more preferably 50 ° C. or higher, further preferably 70 ° C. or higher, and particularly preferably 80 ° C. or higher. ..
  • the upper limit of the absolute value of the difference between the temperature T3 and the temperature T4 is not limited.
  • the absolute value of the difference between the temperature T3 and the temperature T4 may be determined, for example, in the range of 220 ° C. or lower.
  • the temperature T3 is preferably 70 ° C. or higher, more preferably 85 ° C. or higher, and particularly preferably 90 ° C. or higher.
  • the temperature T3 is preferably 130 ° C. or lower, more preferably 110 ° C. or lower.
  • the temperature T1 is 130 ° C. or lower, it is possible to manufacture an electrode molded product having excellent uniformity of mass distribution.
  • the temperature T4 is preferably 30 ° C. or lower, more preferably 25 ° C. or lower, and particularly preferably 20 ° C. or lower.
  • the lower limit of the temperature T4 is not limited.
  • the temperature T4 may be determined, for example, in the range of 0 ° C. or higher (preferably 10 ° C. or higher, more preferably 15 ° C. or higher).
  • the temperature T1 and the temperature T3 satisfy the relationship of T1 ⁇ T3.
  • the absolute value of the difference between the temperature T1 and the temperature T3 is preferably 10 ° C. or higher, more preferably 20 ° C. or higher, and 30 ° C. or higher. It is more preferable that the temperature is 40 ° C. or higher.
  • the upper limit of the absolute value of the difference between the temperature T1 and the temperature T3 is not limited. The absolute value of the difference between the temperature T1 and the temperature T3 may be determined, for example, in the range of 200 ° C. or lower.
  • the temperature T2 and the temperature T4 may be the same or different.
  • the pressure P2 in the second pressurizing step is preferably 20 MPa or more, more preferably 50 MPa or more, and particularly preferably 100 MPa or more.
  • the pressure P2 in the second pressurizing step is preferably 1 GPa or less, more preferably 500 MPa or less, and particularly preferably 300 MPa or less.
  • the pressure P2 is measured by a known pressure measuring film (for example, Prescale, manufactured by FUJIFILM Corporation). Specifically, the pressure P2 is measured by a method similar to the above-mentioned method for measuring the pressure P1.
  • the pressure P2 in the second pressurizing step is preferably larger than the pressure P1 in the first pressurizing step. That is, it is preferable that the pressure P1 and the pressure P2 satisfy the relationship of P1 ⁇ P2.
  • the pressure P1 and the pressure P2 satisfy the relationship of P1 ⁇ P2, it is possible to manufacture an electrode molded product having excellent mass distribution uniformity and adhesion between the electrode material and the support.
  • the ratio of the pressure P2 to the pressure P1 (that is, P2 / P1) is preferably 2 or more, more preferably 5 or more, and particularly preferably 10 or more.
  • the upper limit of P2 / P1 is not limited. P2 / P1 may be determined in the range of 25 or less, for example.
  • the method for producing an electrode molded product according to the present disclosure may include a plurality of second pressurizing steps.
  • a plurality of second pressurizing steps may be sequentially performed after the first pressurizing step.
  • the temperature T n 3 of the third roll in the nth second pressurizing step and the n + 1th second pressurizing step satisfies the relationship of T n 3 ⁇ T n + 1 3.
  • n represents an integer of 1 or more.
  • the pressure P n + 12 in the n + 1st second pressurizing step is the nth second pressurizing step. It is preferably greater than the pressure P n 2. That is, it is preferable that the pressure P n 2 and the pressure P n + 12 satisfy the relationship of P n 2 ⁇ P n + 12. n represents an integer of 1 or more.
  • the pressure P n + 12 is larger than the pressure P n 2, it is possible to manufacture an electrode molded body having excellent mass distribution uniformity and adhesion between the electrode material and the support.
  • the method for producing an electrode molded product according to the present disclosure may include steps other than the above steps (hereinafter, referred to as “other steps”). Hereinafter, other steps will be described.
  • the method for producing an electrode molded body according to the present disclosure is a step of pressurizing an electrode material on a support in addition to the first pressurizing step and the second pressurizing step, as long as the gist of the present disclosure is not deviated. Hereinafter, it may be referred to as a “third pressurizing step”).
  • the time to carry out the third pressurization step is not limited.
  • the third pressurization step may be carried out between the supply step and the first pressurization step.
  • the third pressurizing step may be carried out between the first pressurizing step and the second pressurizing step.
  • the third pressurization step may be carried out after the second pressurization step.
  • the method of pressurizing the electrode material is not limited, and a known method can be used.
  • Examples of the method of pressurizing the electrode material include a method of using a pressurizing member.
  • the electrode material on the support can be pressurized by bringing the pressurizing member into contact with the electrode material.
  • Examples of the pressurizing member include rolls, belts, and presses.
  • the pressure member may be surface-treated.
  • Examples of the surface treatment include silicone coating and fluorine coating.
  • the pressurizing member may be used alone or in combination of two or more.
  • a pair of rolls may be used, a roll and a belt may be used in combination, or two belts may be used.
  • the electrode material when the electrode material is pressed using a pair of rolls, the electrode material can be pressed by sandwiching the support and the electrode material between the rolls.
  • the temperature of the pressurizing member may be adjusted by, for example, a temperature adjusting means.
  • the temperature of the pressurizing member in contact with the electrode material is the temperature of the first roll used in the first pressurizing step.
  • the temperature is preferably less than T1.
  • the temperature of the pressurizing member in contact with the electrode material is used in the first pressurizing step. It is preferable that the temperature of the first roll is T1 or higher and the temperature of the third roll used in the second pressurizing step is lower than T3.
  • the temperature of the pressurizing member in contact with the electrode material is at a temperature T3 or higher of the third roll used in the second pressurizing step. It is preferable to have.
  • the temperature of the pressure member in contact with the electrode material may be determined, for example, in the range of 0 ° C. to 100 ° C.
  • a pressurizing member that contacts the support may be used in addition to the pressurizing member that contacts the electrode material.
  • the temperature of the pressurizing member in contact with the support is preferably lower than the temperature of the pressurizing member in contact with the electrode material.
  • the temperature of the pressurizing member in contact with the support may be determined, for example, in the range of 0 ° C. to 30 ° C.
  • the pressure in the third pressurizing step is not limited.
  • the pressure may be determined, for example, in the range of 5 MPa to 1 GPa.
  • the method for producing an electrode molded product according to the present disclosure may be a step of leveling the electrode material on the support (hereinafter, referred to as a “leveling step”) between the supply step and the first pressurizing step. ) May be included.
  • a leveling step When the method for producing an electrode molded product according to the present disclosure includes a leveling step, an electrode molded product having excellent mass distribution uniformity can be produced.
  • leveling the electrode material means reducing the unevenness of the surface of the electrode material, and is not limited to flattening the surface of the electrode material.
  • the method of leveling the electrode material on the support is not limited, and a known method can be used.
  • Examples of the method of leveling the electrode material include a method of using a leveling member.
  • the electrode material can be leveled by bringing the leveling member into contact with the electrode material.
  • the leveling member examples include a roll, a press, a scraper, and a plate-shaped member (for example, a squeegee).
  • the leveling member is preferably a roll from the viewpoint of continuity.
  • the leveling member may be surface-treated. Examples of the surface treatment include silicone coating and fluorine coating.
  • the temperature of the leveling member is preferably lower than the temperature T1 of the first roll used in the first pressurizing step. Specifically, the temperature of the leveling member is preferably less than 60 ° C, preferably 30 ° C or lower, and more preferably 25 ° C or lower. The lower limit of the temperature of the leveling member is not limited. The temperature of the leveling member may be, for example, 5 ° C. or higher, 10 ° C. or higher, or 15 ° C. or higher.
  • the temperature of the leveling member refers to a set temperature of the leveling member adjusted by the temperature control means. If the leveling member does not have a temperature control means, the temperature of the leveling member refers to the surface temperature of the leveling member.
  • the electrode material and the leveling member may be relatively moved.
  • the electrode material on the support can be leveled while the electrode material and the leveling member are relatively moved.
  • "moving the electrode material and the leveling member relative to each other” means moving the leveling member with respect to the electrode material, moving the electrode material with respect to the leveling member, and the electrode. It involves moving the material and the leveling member, respectively.
  • another support is provided on a surface opposite to the surface on which the support of the electrode material (referred to as the support described in the above-mentioned “support” section) is arranged. It may include a step of arranging a body (hereinafter, referred to as a “second support” in this section) (hereinafter, may be referred to as a “coating step”).
  • a coating step the support described in the above "support” section is referred to as a "first support”.
  • the coating step may be carried out simultaneously with or after the feed step.
  • the coating step may be carried out between the supply step and the first pressurization step.
  • the coating step may be carried out at the same time as the first pressurizing step.
  • the coating step is carried out between the first pressurizing step and the second pressurizing step. May be good.
  • the coating step may be carried out simultaneously with the second pressurization step or after the second pressurization step.
  • the second support examples include the support described in the above section "Support".
  • the first support is a member other than the current collector
  • the second support is preferably a current collector.
  • the shape of the second support is not limited.
  • the shape of the second support is preferably a flat plate.
  • the thickness of the second support is not limited.
  • the average thickness of the second support is preferably 1 ⁇ m to 500 ⁇ m, more preferably 3 ⁇ m to 300 ⁇ m, and 5 ⁇ m to 200 ⁇ m from the viewpoint of self-supportability, transportability, and penetration resistance. Is particularly preferable.
  • the average thickness of the second support is the arithmetic mean of the thicknesses of the three points measured by cross-sectional observation. A known microscope (for example, a scanning electron microscope) can be used for cross-section observation.
  • the method for producing an electrode molded product according to the present disclosure is a step of transferring an electrode material onto another support (hereinafter, may be referred to as a "second support” in this section) after a pressurization step (hereinafter, may be referred to as a "second support”). Hereinafter, it may be referred to as a “transfer step”).
  • "transferring the electrode material onto another support” means arranging the electrode material on the other support.
  • the support described in the above "support” section is referred to as a "first support”.
  • the electrode material is brought into contact with the second support while the positional relationship between the first support and the electrode material is inverted upside down, so that the electrode material is placed on the second support. Can be transferred to.
  • the method for producing an electrode molded product according to the present disclosure includes a coating step, for example, the electrode material can be obtained by inverting the positional relationship between the first support, the electrode material, and the second support. It can be transferred onto the support of 2.
  • the other support (second support) used in the transfer step has the same meaning as the second support described in the above-mentioned "Coating step” section, and the preferred embodiment is also the same.
  • FIG. 1 is a schematic view showing an example of a method for manufacturing an electrode molded product according to the present disclosure.
  • the discharge port 30 is arranged above the support 20.
  • the discharge port 30 is connected to a supply device (not shown) and can discharge the electrode material 10.
  • a leveling roll 80 In FIG. 1, along the transport direction (arrow direction), a leveling roll 80, a pair of press rolls including a first roll 40 and a second roll 50, and a third roll 60 and a fourth roll 70. A pair of press rolls including and are arranged.
  • the first roll 40 is provided between the leveling roll 80 and the third roll 60 at a position where it can come into contact with the electrode material 10 and press the electrode material 10 in the transport direction (arrow direction). ing.
  • the second roll 50 is arranged to face the first roll 40 in the transport direction (arrow direction), and can come into contact with the support 20 to press the support 20.
  • the fourth roll 70 is arranged to face the third roll 60 in the transport direction (arrow direction), and can come into contact with the support 20 to press the support 20.
  • the leveling roll 80 which is an example of the leveling member, may contact the electrode material 10 between the discharge port 30 and the first roll 40 in the transport direction (arrow direction) to level the electrode material 10. It is provided in a position where it can be done.
  • the electrode material 10 is supplied onto the support 20 by discharging the electrode material 10 from the discharge port 30.
  • the electrode material 10 supplied onto the support 20 is transported together with the support 20 in the transport direction (arrow direction).
  • the electrode material 10 and the leveling roll 80 are brought into contact with each other while transporting the support 20 and the electrode material 10 in the transport direction (arrow direction).
  • Level the material 10 For example, as shown in FIG. 1, in the leveling step, the electrode material 10 and the leveling roll 80 are brought into contact with each other while transporting the support 20 and the electrode material 10 in the transport direction (arrow direction).
  • Level the material 10 For example, as shown in FIG. 1, in the leveling step, the electrode material 10 and the leveling roll 80 are brought into contact with each other while transporting the support 20 and the electrode material 10 in the transport direction (arrow direction).
  • the support 20 and the electrode material 10 are transported in the transport direction (arrow direction) while the first roll 40 and the second roll 50 are transferred.
  • the electrode material 10 on the support 20 is pressurized by sandwiching the support 20 and the electrode material 10 between them.
  • the temperature T1 of the first roll 40 and the temperature T2 of the second roll 50 satisfy the relationship of T1> T2.
  • the support 20 and the electrode material 10 are conveyed in the conveying direction (arrow direction) while the third roll 60 and the fourth roll 70 are brought together.
  • the electrode material 10 on the support 20 is pressurized by sandwiching the support 20 and the electrode material 10 between them.
  • the temperature T3 of the third roll 60 and the temperature T4 of the fourth roll 70 satisfy the relationship of T3> T4.
  • the electrode molded product obtained by the method for producing an electrode molded product according to the present disclosure is a molded product of an electrode material.
  • the electrode molded product obtained by the method for producing an electrode molded product according to the present disclosure can be used as various electrodes because it has excellent mass distribution uniformity and adhesion between the electrode material and the support.
  • the electrode molded product is preferably an electrode molded product of an all-solid-state secondary battery.
  • the shape of the electrode molded body is not limited, and may be determined according to the application, for example.
  • the shape of the electrode molded body is preferably a flat plate.
  • the average thickness of the electrode molded product is preferably 0.01 m to 2 mm, preferably 0.05 mm to 1.5 mm, from the viewpoint of improving battery performance (for example, discharge capacity and output characteristics). It is more preferably 0.1 mm to 1 mm, and particularly preferably 0.1 mm to 1 mm.
  • the average thickness of the electrode molded product shall be the arithmetic mean of the thicknesses of the three locations measured by cross-sectional observation. A known microscope (for example, a scanning electron microscope) can be used for cross-section observation.
  • lithium sulfide Li 2 S, Aldrich Corp., purity:> 99.98%) 2.42g, diphosphorus pentasulfide (P 2 S 5 , manufactured by Aldrich, purity:> 99%) 3.9 g was weighed, and then lithium sulfide and diphosphorus pentasulfide were mixed for 5 minutes using a Menou dairy pot.
  • the molar ratio of Li 2 S to P 2 S 5 (Li 2 S: P 2 S 5 ) was 75:25.
  • 66 zirconia beads with a diameter of 5 mm were placed in a 45 mL zirconia container (Fritsch), and then the entire mixture of lithium sulfide and diphosphorus pentasulfide was placed, and then the container was completely filled in an argon atmosphere. Sealed in.
  • a container is attached to a planetary ball mill P-7 (trade name) manufactured by Fritsch, and mechanical milling is performed at a temperature of 25 ° C. and a rotation speed of 510 rpm (revolutions per minute) for 20 hours to produce a yellow powder sulfide-based solid electrolyte (Li). -PS-based glass) 6.2 g was obtained.
  • the above steps were repeated 50 times to obtain 300 g of a sulfide-based solid electrolyte.
  • the positive electrode material (P-1) was put into screw feeders arranged at four locations in parallel.
  • the positive electrode material (P-1) was supplied onto the support through a hopper from each screw feeder to a support (20 ⁇ m aluminum foil, coefficient of linear expansion: 23 ⁇ 10 -6 / ° C.).
  • the hopper owns four inlets and one outlet for the electrode material.
  • An electrode material of 20 mm in the width direction was supplied from one discharge port of the hopper.
  • the electrode material (20 mm ⁇ 4 in the width direction) supplied onto the support was leveled using a leveling roll.
  • the electrode material on the support was pressurized at a pressure of 10 MPa using a pair of press rolls (roll temperature on the electrode material side: 60 ° C., roll temperature on the support side: 20 ° C.). ..
  • a powder sheet having a length in the longitudinal direction of 10 cm or more and a basis weight (target value) of the electrode material of 100 mg / cm 2 was obtained.
  • Example 2 A powder sheet was produced by the same procedure as in Example 1 except that the pressure in the first pressurizing step was set to 100 MPa.
  • Example 3 A powder sheet was produced by the same procedure as in Example 1 except that the pressure in the first pressurizing step was set to 200 MPa.
  • Example 4 After the first pressurizing step, as a second pressurizing step, a pair of press rolls (roll temperature on the electrode material side: 100 ° C., roll temperature on the support side: 20 ° C.) is applied on the support at a pressure of 100 MPa.
  • a powder sheet was prepared by the same procedure as in Example 1 except that the electrode material of No. 1 was pressurized.
  • Example 5 After the first pressurizing step, as a second pressurizing step, a pair of press rolls (roll temperature on the electrode material side: 100 ° C., roll temperature on the support side: 20 ° C.) is applied on the support at a pressure of 200 MPa.
  • a powder sheet was prepared by the same procedure as in Example 1 except that the electrode material of No. 1 was pressurized.
  • Example 6 Same as Example 1 except that a commercially available polyethylene terephthalate (PET) film (T60 Lumirror, manufactured by Toray Industries, Inc., thickness: 100 ⁇ m, coefficient of linear expansion: 120 ⁇ 10-6 / ° C.) was used as the support. A powder sheet was prepared by the procedure of.
  • PET polyethylene terephthalate
  • Example 7 Similar to Example 1 except that a commercially available paper pattern (SP-8E ivory, manufactured by Nippon Label Co., Ltd., thickness: 100 ⁇ m, coefficient of linear expansion: 160 ⁇ 10-6 / ° C.) was used as the support. A powder sheet was prepared by the procedure.
  • SP-8E ivory manufactured by Nippon Label Co., Ltd., thickness: 100 ⁇ m, coefficient of linear expansion: 160 ⁇ 10-6 / ° C.
  • Example 8 Same as Example 4 except that a commercially available polyethylene terephthalate (PET) film (T60 Lumirror, manufactured by Toray Industries, Inc., thickness: 100 ⁇ m, coefficient of linear expansion: 120 ⁇ 10-6 / ° C.) was used as the support.
  • PET polyethylene terephthalate
  • a powder sheet was prepared by the procedure of.
  • Example 9 The same as in Example 4 except that a commercially available paper pattern (SP-8E ivory, manufactured by Nippon Label Co., Ltd., thickness: 100 ⁇ m, coefficient of linear expansion: 160 ⁇ 10-6 / ° C.) was used as the support. A powder sheet was prepared by the procedure.
  • SP-8E ivory manufactured by Nippon Label Co., Ltd., thickness: 100 ⁇ m, coefficient of linear expansion: 160 ⁇ 10-6 / ° C.
  • Example 10> In the first pressurizing step, the roll temperature on the electrode material side was set to 70 ° C., and in the second pressurizing step, the roll temperature on the electrode material side and the roll temperature on the support side were set to 25 ° C., respectively.
  • a powder sheet was prepared by the same procedure as in Example 4 except for the above.
  • ⁇ Comparative example 2> In the first pressurizing step, a powder sheet was produced by the same procedure as in Example 1 except that the roll temperature on the support side was set to 60 ° C.
  • Test pieces having a size of 1 cm 2 were cut out from 80 places ([8 places in the width direction] ⁇ [10 places in the length direction]) of the powder sheet.
  • a frame-shaped Thomson blade whose inner frame area per frame was adjusted to 1 cm 2 was used for cutting the test piece.
  • the mass of each test piece cut out from a total of 80 places on the powder sheet was measured, and then ⁇ (standard deviation) was obtained from the mass of each test piece. Based on the obtained ⁇ , the mass distribution was evaluated according to the following criteria. Of the following criteria, A, B, and C were accepted.
  • the “roll temperature on the electrode material side” means the set temperature of the roll in contact with the electrode material.
  • the “roll temperature on the support side” means the set temperature of the roll in contact with the support.

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Abstract

本開示は、電極活物質を含む電極材料（１０）を準備する工程と、支持体（２０）上に上記電極材料（１０）を供給する工程と、上記電極材料（１０）に接触する第１のロール（４０）と上記支持体（２０）に接触する第２のロール（５０）との間に、上記支持体（２０）、及び上記電極材料（１０）を挟むことによって、上記支持体（２０）上の上記電極材料（１０）を加圧する工程と、を含み、上記第１のロール（４０）の温度Ｔ１、及び上記第２のロール（５０）の温度Ｔ２が、Ｔ１＞Ｔ２の関係を満たす電極用成形体の製造方法を提供する。

Description

電極用成形体の製造方法
　本開示は、電極用成形体の製造方法に関する。
　リチウムイオン電池等の電池に含まれる電解質としては、通常、電解液が用いられる。近年においては、安全性（例えば、液漏れの防止）の観点から、電解液を固体電解質に置き換えた全固体電池の開発が検討されている。
　上記のような電池に適用される電極の製造方法においては、電池容量を大きくするために、活物質を含む電極材料の密度を高めることが求められる。例えば、特開２０１６－６２６５４号公報には、活物質とバインダとを含む複合粒子を、シート状の集電体に供給する複合粒子供給工程と、上記集電体上に供給された複合粒子をロール圧延して活物質層を形成する圧延工程と、を含み、上記圧延工程は、第１回目のロール圧延を含む第一圧延工程と、上記第一圧延工程の後に行う第二圧延工程とを含む、リチウムイオン二次電池用電極の製造方法が開示されている。
　活物質を含む電極材料を加圧する方法においては、例えば、一対のロールを用いて電極材料を加圧する方法が利用される（例えば、特開２０１６－６２６５４号公報、及び特許第６２１１４２６号公報参照）。
　電極の製造方法においては、電極材料の密度を大きくするために、例えば、加熱条件下で支持体上の電極材料を加圧することがある。しかしながら、加熱温度を高くすると、支持体の変形を引き起こす可能性がある。支持体の変形は、支持体上に配置される電極材料の質量分布の不均一化を招く可能性がある。例えば、特開２０１６－６２６５４号公報、及び特許第６２１１４２６号公報に記載された方法によれば、電極材料を高密度に成形できる可能性はあるものの、支持体の変形を抑制することは困難であると考えられる。一方、加熱温度を低くすると、電極材料を高密度に成形できず、さらに、電極材料と支持体との密着性が低下する可能性がある。
　本開示は、上記の事情に鑑みてなされたものである。
　本開示の一実施形態は、質量分布の均一性、及び電極材料と支持体との密着性に優れる電極用成形体を製造可能な電極用成形体の製造方法を提供することを目的とする。
　本開示は、以下の態様を含む。
＜１＞　電極活物質を含む電極材料を準備する工程と、支持体上に上記電極材料を供給する工程と、上記電極材料に接触する第１のロールと上記支持体に接触する第２のロールとの間に、上記支持体、及び上記電極材料を挟むことによって、上記支持体上の上記電極材料を加圧する工程と、を含み、上記第１のロールの温度Ｔ１、及び上記第２のロールの温度Ｔ２が、Ｔ１＞Ｔ２の関係を満たす電極用成形体の製造方法。
＜２＞　上記第１のロールと上記第２のロールとの間に、上記支持体、及び上記電極材料を挟むことによって、上記支持体上の上記電極材料を加圧する工程における圧力Ｐ１が、１０ＭＰａ～１ＧＰａである＜１＞に記載の電極用成形体の製造方法。
＜３＞　上記温度Ｔ１と上記温度Ｔ２の差の絶対値が、１０℃以上である＜１＞又は＜２＞に記載の電極用成形体の製造方法。
＜４＞　上記温度Ｔ１が、４０℃～６５℃である＜１＞～＜３＞のいずれか１つに記載の電極用成形体の製造方法。
＜５＞　上記温度Ｔ２が、０℃～３０℃である＜１＞～＜４＞のいずれか１つに記載の電極用成形体の製造方法。
＜６＞　上記第１のロールと上記第２のロールとの間に、上記支持体、及び上記電極材料を挟むことによって、上記支持体上の上記電極材料を加圧する工程の後に、上記電極材料に接触する第３のロールと上記支持体に接触する第４のロールとの間に、上記支持体、及び上記電極材料を挟むことによって、上記支持体上の上記電極材料を加圧する工程を含む＜１＞～＜５＞のいずれか１つに記載の電極用成形体の製造方法。
＜７＞　上記第３のロールの温度Ｔ３、及び上記第４のロールの温度Ｔ４が、Ｔ３＞Ｔ４の関係を満たす＜６＞に記載の電極用成形体の製造方法。
＜８＞　上記温度Ｔ３と上記温度Ｔ４の差の絶対値が、３０℃以上である＜７＞に記載の電極用成形体の製造方法。
＜９＞　上記温度Ｔ３が、７０℃～１３０℃である＜７＞又は＜８＞に記載の電極用成形体の製造方法。
＜１０＞　上記温度Ｔ４が、０℃～３０℃である＜７＞～＜９＞のいずれか１つに記載の電極用成形体の製造方法。
＜１１＞　上記温度Ｔ１、及び上記温度Ｔ３が、Ｔ１＜Ｔ３の関係を満たす＜７＞～＜１０＞のいずれか１つに記載の電極用成形体の製造方法。
＜１２＞　上記第３のロールと上記第４のロールとの間に、上記支持体、及び上記電極材料を挟むことによって、上記支持体上の上記電極材料を加圧する工程における圧力Ｐ２が、２０ＭＰａ～１ＧＰａである＜６＞～＜１１＞のいずれか１つに記載の電極用成形体の製造方法。
＜１３＞　上記第１のロールと上記第２のロールとの間に、上記支持体、及び上記電極材料を挟むことによって、上記支持体上の上記電極材料を加圧する工程における圧力Ｐ１に対する、上記第３のロールと上記第４のロールとの間に、上記支持体、及び上記電極材料を挟むことによって、上記支持体上の上記電極材料を加圧する工程における圧力Ｐ２の比が、２以上である＜６＞～＜１２＞のいずれか１つに記載の電極用成形体の製造方法。
＜１４＞　上記支持体の線膨張係数が、２０×１０－６／℃～１８０×１０－６／℃である＜１＞～＜１３＞のいずれか１つに記載の電極用成形体の製造方法。
　本開示の一実施形態によれば、質量分布の均一性、及び電極材料と支持体との密着性に優れる電極用成形体を製造可能な電極用成形体の製造方法を提供することができる。
図１は、本開示に係る電極用成形体の製造方法の一例を示す概略図である。
　以下、本開示の実施形態について図面を参照して説明する。本開示は、以下の実施形態に何ら制限されず、本開示の目的の範囲内において、適宜変更を加えて実施することができる。図面における寸法の比率は、必ずしも実際の寸法の比率を表すものではない。
　本開示において、「～」を用いて表される数値範囲は、「～」の前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む範囲を意味する。本開示に段階的に記載されている数値範囲において、ある数値範囲で記載された上限値又は下限値は、他の段階的な記載の数値範囲の上限値又は下限値に置き換えてもよい。また、本開示に記載されている数値範囲において、ある数値範囲で記載された上限値又は下限値は、実施例に示されている値に置き換えてもよい。
　本開示において、「工程」との用語には、独立した工程だけでなく、他の工程と明確に区別できない場合であっても工程の所期の目的が達成されれば、本用語に含まれる。
　本開示において、「（メタ）アクリル」とは、アクリル及びメタクリルの双方、又は、いずれか一方を意味する。
　本開示において、組成物中の各成分の量は、組成物中に各成分に該当する物質が複数存在する場合、特に断らない限り、組成物中に存在する複数の物質の合計量を意味する。
　本開示において、「質量％」と「重量％」とは同義であり、「質量部」と「重量部」とは同義である。
　本開示において、２以上の好ましい態様の組み合わせは、より好ましい態様である。
　本開示において、「固形分」とは、１ｇの試料に対して、窒素雰囲気下、２００℃で６時間乾燥処理を行った際に、揮発又は蒸発によって消失しない成分を意味する。
　本開示において、序数詞（例えば、「第１」、及び「第２」）は、構成要素を区別するために使用する用語であり、構成要素の数、及び構成要素の優劣を制限するものではない。
＜電極用成形体の製造方法＞
　本開示に係る電極用成形体の製造方法は、電極活物質を含む電極材料を準備する工程（以下、「準備工程」という場合がある。）と、支持体上に上記電極材料を供給する工程（以下、「供給工程」という場合がある。）と、上記電極材料に接触する第１のロールと上記支持体に接触する第２のロールとの間に、上記支持体、及び上記電極材料を挟むことによって、上記支持体上の上記電極材料を加圧する工程（以下、「第１の加圧工程」という場合がある。）と、を含み、上記第１のロールの温度Ｔ１、及び上記第２のロールの温度Ｔ２が、Ｔ１＞Ｔ２の関係を満たす。
　本開示に係る電極用成形体の製造方法は、上記工程を含むことで、質量分布の均一性、及び電極材料と支持体との密着性に優れる電極用成形体を製造することができる。本開示に係る電極用成形体の製造方法が上記効果を奏する理由は、以下のように推察される。上記のとおり、加熱条件下で支持体上の電極材料を加圧する方法においては、質量分布の均一性、及び電極材料と支持体との密着性を両立することは困難である。一方、本開示に係る電極用成形体の製造方法は、準備工程と、供給工程と、第１の加圧工程と、を含み、第１のロールの温度Ｔ１、及び第２のロールの温度Ｔ２がＴ１＞Ｔ２の関係を満たすことで、支持体の変形を抑制しつつ、支持体上の電極材料を十分に加圧することができる。よって、本開示に係る電極用成形体の製造方法によれば、質量分布の均一性、及び電極材料と支持体との密着性に優れる電極用成形体を製造することができる。
＜＜準備工程＞＞
　本開示に係る電極用成形体の製造方法は、電極活物質を含む電極材料を準備する工程（準備工程）を含む。本開示において、「電極材料を準備する」とは、電極材料を使用可能な状態にすることを意味し、特に断りのない限り、電極材料を調製することを含む。すなわち、準備工程においては、予め調製した電極材料若しくは市販されている電極材料を準備してもよく、又は電極材料を調製してもよい。
［電極材料］
　電極材料は、電極活物質を含む。電極材料は、必要に応じて、電極活物質以外の成分を含んでいてもよい。以下、電極材料の成分について説明する。
（電極活物質）
　電極活物質は、周期律表における第１族、又は第２族に属する金属元素のイオンを挿入、及び放出することが可能な物質である。電極活物質としては、例えば、正極活物質、及び負極活物質が挙げられる。
－正極活物質－
　正極活物質としては、制限されず、正極に用いられる公知の活物質を利用できる。正極活物質は、可逆的にリチウムイオンを挿入及び放出できる正極活物質であることが好ましい。
　正極活物質としては、例えば、遷移金属酸化物、及びリチウムと複合化できる元素（例えば、硫黄）が挙げられる。上記の中でも、正極活物質は、遷移金属酸化物であることが好ましい。
　遷移金属酸化物は、Ｃｏ（コバルト）、Ｎｉ（ニッケル）、Ｆｅ（鉄）、Ｍｎ（マンガン）、Ｃｕ（銅）、及びＶ（バナジウム）からなる群より選択される少なくとも１種の遷移金属元素（以下、「元素Ｍａ」という。）を含む遷移金属酸化物であることが好ましい。
　遷移金属酸化物がＬｉ、及び元素Ｍａを含む場合、元素Ｍａに対するＬｉのモル比（Ｌｉの物質量／元素Ｍａの物質量）は、０．３～２．２であることが好ましい。本開示において「元素Ｍａの物質量」とは、元素Ｍａに該当する全ての元素の総物質量をいう。
　また、遷移金属酸化物は、リチウム以外の第１族の元素、第２族の元素、Ａｌ（アルミニウム）、Ｇａ（ガリウム）、Ｉｎ（インジウム）、Ｇｅ（ゲルマニウム）、Ｓｎ（スズ）、Ｐｂ（鉛）、Ｓｂ（アンチモン）、Ｂｉ（ビスマス）、Ｓｉ（ケイ素）、Ｐ（リン）、及びＢ（ホウ素）からなる群より選択される少なくとも１種の遷移金属元素（以下、「元素Ｍｂ」という。）を含んでいてもよい。元素Ｍｂの含有量（すなわち、元素Ｍｂに該当する全ての元素の総含有量）は、元素Ｍａの物質量に対して、０ｍｏｌ％～３０ｍｏｌ％であることが好ましい。
　遷移金属酸化物としては、例えば、層状岩塩型構造を有する遷移金属酸化物、スピネル型構造を有する遷移金属酸化物、リチウム含有遷移金属リン酸化合物、リチウム含有遷移金属ハロゲン化リン酸化合物、及びリチウム含有遷移金属ケイ酸化合物が挙げられる。
　層状岩塩型構造を有する遷移金属酸化物としては、例えば、ＬｉＣｏＯ２（コバルト酸リチウム［ＬＣＯ］）、ＬｉＮｉ２Ｏ２（ニッケル酸リチウム）、ＬｉＮｉ０．８５Ｃｏ０．１０Ａｌ０．０５Ｏ２（ニッケルコバルトアルミニウム酸リチウム［ＮＣＡ］）、ＬｉＮｉ１／３Ｃｏ１／３Ｍｎ１／３Ｏ２（ニッケルマンガンコバルト酸リチウム［ＮＭＣ］）、及びＬｉＮｉ０．５Ｍｎ０．５Ｏ２（マンガンニッケル酸リチウム）が挙げられる。
　スピネル型構造を有する遷移金属酸化物としては、例えば、ＬｉＣｏＭｎＯ４、Ｌｉ２ＦｅＭｎ３Ｏ８、Ｌｉ２ＣｕＭｎ３Ｏ８、Ｌｉ２ＣｒＭｎ３Ｏ８、及びＬｉ２ＮｉＭｎ３Ｏ８が挙げられる。
　リチウム含有遷移金属リン酸化合物としては、例えば、オリビン型リン酸鉄塩（例えば、ＬｉＦｅＰＯ４、及びＬｉ３Ｆｅ２（ＰＯ４）３）、ピロリン酸鉄塩（例えば、ＬｉＦｅＰ２Ｏ７）、リン酸コバルト塩（例えば、ＬｉＣｏＰＯ４）、及び単斜晶ナシコン型リン酸バナジウム塩（例えば、Ｌｉ３Ｖ２（ＰＯ４）３（リン酸バナジウムリチウム））が挙げられる。
　リチウム含有遷移金属ハロゲン化リン酸化合物としては、例えば、フッ化リン酸鉄塩（例えば、Ｌｉ２ＦｅＰＯ４Ｆ）、フッ化リン酸マンガン塩（例えば、Ｌｉ２ＭｎＰＯ４Ｆ）、及びフッ化リン酸コバルト塩（例えば、Ｌｉ２ＣｏＰＯ４Ｆ）が挙げられる。
　リチウム含有遷移金属ケイ酸化合物としては、例えば、Ｌｉ２ＦｅＳｉＯ４、Ｌｉ２ＭｎＳｉＯ４、及びＬｉ２ＣｏＳｉＯ４が挙げられる。
　遷移金属酸化物は、層状岩塩型構造を有する遷移金属酸化物であることが好ましく、ＬｉＣｏＯ２（コバルト酸リチウム［ＬＣＯ］）、ＬｉＮｉ０．８５Ｃｏ０．１０Ａｌ０．０５Ｏ２（ニッケルコバルトアルミニウム酸リチウム［ＮＣＡ］）、及びＬｉＮｉ１／３Ｃｏ１／３Ｍｎ１／３Ｏ２（ニッケルマンガンコバルト酸リチウム［ＮＭＣ］）からなる群より選択される少なくとも１種の化合物であることがより好ましい。
　正極活物質は、市販品であってもよく、又は公知の方法（例えば、焼成法）によって製造された合成品であってもよい。例えば焼成法によって得られた正極活物質は、水、酸性水溶液、アルカリ性水溶液、又は有機溶剤を用いて洗浄されてもよい。
　正極活物質の組成は、誘導結合プラズマ（ＩＣＰ）発光分光分析法を用いて測定する。
　正極活物質の形状は、制限されないが、取扱性の観点から、粒子状であることが好ましい。
　正極活物質の体積平均粒子径は、制限されず、例えば、０．１μｍ～５０μｍとすることができる。正極活物質の体積平均粒子径は、０．３μｍ～４０μｍであることが好ましく、０．５μｍ～３０μｍであることがより好ましい。正極活物質の体積平均粒子径が０．３μｍ以上であることで、電極材料の集合体を容易に形成することができ、また、取り扱いの際に電極材料が飛散することを抑制できる。正極活物質の体積平均粒子径が４０μｍ以下であることで、電極用成形体の厚さを容易に調節することができ、また、成形過程において空隙の発生を抑制することができる。
　正極活物質の体積平均粒子径は、以下の方法により測定する。正極活物質と溶剤（例えば、ヘプタン、オクタン、トルエン、又はキシレン）とを混合することによって、０．１質量％の正極活物質を含む分散液を調製する。１ｋＨｚの超音波を１０分間照射した分散液を測定試料とする。レーザ回折／散乱式粒度分布測定装置（例えば、株式会社堀場製作所製のＬＡ－９２０）を用いて、温度２５℃の条件下でデータの取り込みを５０回行い、体積平均粒子径を求める。測定用のセルには、石英セルを用いる。上記測定を５つの試料を用いて行い、測定値の平均を正極活物質の体積平均粒子径とする。その他の詳細な条件については、必要に応じて、「ＪＩＳ　Ｚ　８８２８：２０１３」を参照する。
　正極活物質の粒子径を調整する方法としては、例えば、粉砕機、又は分級機を用いる方法が挙げられる。
　電極材料は、１種単独の正極活物質を含んでいてもよく、又は２種以上の正極活物質を含んでいてもよい。
　正極活物質の含有量は、電極材料の全固形分質量に対して、１０質量％～９５質量％であることが好ましく、３０質量％～９０質量％であることがより好ましく、５０質量％～８５質量であることがさらに好ましく、６０質量％～８０質量％であることが特に好ましい。
－負極活物質－
　負極活物質としては、制限されず、負極に用いられる公知の活物質を利用できる。負極活物質は、可逆的にリチウムイオンを挿入及び放出できる負極活物質であることが好ましい。
　負極活物質としては、例えば、炭素質材料、金属酸化物（例えば、酸化スズ）、酸化ケイ素、金属複合酸化物、リチウム単体、リチウム合金（例えば、リチウムアルミニウム合金）、及びリチウムと合金を形成可能な金属（例えば、Ｓｎ、Ｓｉ、及びＩｎ）が挙げられる。上記の中でも、負極活物質は、信頼性の観点から、炭素質材料、又はリチウム複合酸化物であることが好ましい。
　炭素質材料は、実質的に炭素からなる材料である。炭素質材料としては、例えば、石油ピッチ、カーボンブラック（例えば、アセチレンブラック）、黒鉛（例えば、天然黒鉛、及び人造黒鉛（例えば、気相成長黒鉛））、ハードカーボン、及び合成樹脂（例えば、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、及びフルフリルアルコール樹脂）を焼成してなる炭素質材料が挙げられる。炭素質材料としては、例えば、炭素繊維（例えば、ポリアクリロニトリル系炭素繊維、セルロース系炭素繊維、ピッチ系炭素繊維、気相成長炭素繊維、脱水ＰＶＡ（ポリビニルアルコール）系炭素繊維、リグニン炭素繊維、ガラス状炭素繊維、及び活性炭素繊維）も挙げられる。黒鉛としては、例えば、メソフェーズ微小球体、グラファイトウィスカー、及び平板状の黒鉛も挙げられる。本開示において、「平板状」とは、互いに反対方向を向く２つの主平面を有する形状を意味する。
　金属複合酸化物としては、リチウムを吸蔵及び放出可能な金属複合酸化物であることが好ましい。リチウムを吸蔵及び放出可能な金属複合酸化物は、高電流密度充放電特性の観点から、チタン、及びリチウムからなる群より選択される少なくとも１種の元素を含むことが好ましい。
　金属酸化物、及び金属複合酸化物は、特に非晶質酸化物であることが好ましい。ここで、「非晶質」とは、ＣｕＫα線を用いたＸ線回折法において、２θ値で２０°～４０°の領域に頂点を有するブロードな散乱帯を有する物質を意味する。非晶質酸化物は、結晶性の回折線を有してもよい。非晶質酸化物において、２θ値で４０°～７０°の領域に観察される結晶性の回折線のうち最も強い強度は、２θ値で２０°～４０°の領域に観察されるブロードな散乱帯の頂点の回折線強度の１００倍以下であることが好ましく、５倍以下であることがより好ましい。非晶質酸化物は、結晶性の回折線を有しないことが特に好ましい。
　金属酸化物、及び金属複合酸化物は、カルコゲナイドであることも好ましい。カルコゲナイドは、金属元素と周期律表第１６族の元素との反応生成物である。
　非晶質酸化物、及びカルコゲナイドからなる化合物群の中でも、半金属元素の非晶質酸化物、及びカルコゲナイドが好ましく、周期律表における第１３族～１５族の元素、Ａｌ、Ｇａ、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｇｅ、Ｐｂ、Ｓｂ、及びＢｉからなる群より選択される少なくとも１種の元素を含む酸化物、並びにカルコゲナイドがより好ましい。
　非晶質酸化物、及びカルコゲナイドの好ましい例としては、Ｇａ２Ｏ３、ＳｉＯ、ＧｅＯ、ＳｎＯ、ＳｎＯ２、ＰｂＯ、ＰｂＯ２、Ｐｂ２Ｏ３、Ｐｂ２Ｏ４、Ｐｂ３Ｏ４、Ｓｂ２Ｏ３、Ｓｂ２Ｏ４、Ｓｂ２Ｏ８Ｂｉ２Ｏ３、Ｓｂ２Ｏ８Ｓｉ２Ｏ３、Ｂｉ２Ｏ４、ＳｎＳｉＯ３、ＧｅＳ、ＳｎＳ、ＳｎＳ２、ＰｂＳ、ＰｂＳ２、Ｓｂ２Ｓ３、Ｓｂ２Ｓ５、及びＳｎＳｉＳ３が挙げられる。また、上記した化合物は、リチウムとの複合酸化物（例えば、Ｌｉ２ＳｎＯ２）であってもよい。
　負極活物質は、チタンをさらに含むことも好ましい。リチウムイオンの吸蔵放出時の体積変動が小さいことから急速充放電特性に優れ、そして、電極の劣化が抑制されることでリチウムイオン二次電池の寿命向上が可能となる観点から、チタンを含む負極活物質は、Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２（チタン酸リチウム［ＬＴＯ］）であることが好ましい。
　負極活物質は、市販品であってもよく、又は公知の方法（例えば、焼成法）によって製造された合成品であってもよい。例えば焼成法によって得られた負極活物質は、水、酸性水溶液、アルカリ性水溶液、又は有機溶剤を用いて洗浄したされてもよい。
　負極活物質は、例えば、ＣＧＢ２０（日本黒鉛工業株式会社）として入手可能である。
　負極活物質の組成は、誘導結合プラズマ（ＩＣＰ）発光分光分析法を用いて測定する。
　負極活物質の形状は、制限されないが、取り扱い易く、そして、量産の際に均一性を管理しやすいという観点から、粒子状であることが好ましい。
　負極活物質の体積平均粒子径は、０．１μｍ～６０μｍであることが好ましく、０．３μｍ～５０μｍであることがより好ましく、０．５μｍ～４０μｍであることが特に好ましい。負極活物質の体積平均粒子径が０．１μｍ以上であることで、電極材料の集合体を容易に形成することができ、また、取り扱いの際に電極材料が飛散することを抑制できる。負極活物質の体積平均粒子径が６０μｍ以下であることで、電極用成形体の厚さを容易に調節することができ、また、成形過程において空隙の発生を抑制することができる。負極活物質の体積平均粒子径は、上記正極活物質の体積平均粒子径の測定方法に準ずる方法により測定する。
　負極活物質の粒子径を調整する方法としては、例えば、粉砕機、又は分級機を用いる方法が挙げられる。上記方法においては、例えば、乳鉢、ボールミル、サンドミル、振動ボールミル、衛星ボールミル、遊星ボールミル、旋回気流型ジェットミル、又は篩が好適に用いられる。負極活物質の粉砕においては、水、又は有機溶剤（例えば、メタノール）を用いる湿式粉砕も必要に応じて行うことができる。所望の粒子径に調整する方法は、分級であることが好ましい。分級においては、例えば、篩、又は風力分級機を用いることができる。分級は、乾式であってもよく、又は湿式であってもよい。
　負極活物質として、Ｓｎ、Ｓｉ、又はＧｅを含む非晶質酸化物を用いる場合、上記非晶質酸化物と併用することができる好ましい負極活物質としては、例えば、リチウムイオン又はリチウム金属を吸蔵及び放出できる炭素材料、リチウム、リチウム合金、及びリチウムと合金可能な金属が挙げられる。
　電極材料は、１種単独の負極活物質を含んでいてもよく、又は２種以上の負極活物質を含んでいてもよい。
　負極活物質の含有量は、電極材料の全固形分質量に対して、１０質量％～８０質量％であることが好ましく、２０質量％～８０質量％であることがより好ましく、３０質量％～８０質量％であることがさらに好ましく、４０質量％～７５質量％であることが特に好ましい。
　正極活物質、及び負極活物質の表面は、表面被覆剤で被覆されていてもよい。表面被覆剤としては、例えば、Ｔｉ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｗ、Ｚｒ、Ｓｉ、又はＬｉを含む金属酸化物が挙げられる。上記金属酸化物としては、例えば、チタン酸スピネル、タンタル系酸化物、ニオブ系酸化物、及びニオブ酸リチウム系化合物が挙げられる。具体的な化合物としては、例えば、Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２、ＬｉＴａＯ３、ＬｉＮｂＯ３、ＬｉＡｌＯ２、Ｌｉ２ＺｒＯ３、Ｌｉ２ＷＯ４、Ｌｉ２ＴｉＯ３、Ｌｉ２Ｂ４Ｏ７、Ｌｉ３ＰＯ４、Ｌｉ２ＭｏＯ４、及びＬｉＢＯ２が挙げられる。
（無機固体電解質）
　電極材料は、電池性能（例えば、放電容量、及び出力特性）の向上という観点から、無機固体電解質を含むことが好ましい。ここで、「固体電解質」とは、内部においてイオンを移動させることができる固体状の電解質を意味する。
　無機固体電解質は、主たるイオン伝導性材料として有機物を含む電解質ではないことから、有機固体電解質（例えば、ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）に代表される高分子電解質、及びリチウムビス（トリフルオロメタンスルホニル）イミド（ＬｉＴＦＳＩ）に代表される有機電解質塩）とは明確に区別される。また、無機固体電解質は、定常状態では固体であるため、カチオン若しくはアニオンに解離又は遊離していない。よって、電解液、及びポリマー中でカチオン若しくはアニオンに解離又は遊離している無機電解質塩（例えば、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、リチウムビス（フルオロスルホニル）イミド（ＬｉＦＳＩ）、及びＬｉＣｌ）とも明確に区別される。
　無機固体電解質は、周期律表における第１族又は第２族に属する金属元素のイオンの伝導性を有する無機固体電解質であれば制限されず、電子伝導性を有しないことが一般的である。
　本開示に係る電極用成形体の製造方法によって得られる電極用成形体がリチウムイオン電池に用いられる場合、無機固体電解質は、リチウムイオンのイオン伝導性を有することが好ましい。
　無機固体電解質としては、例えば、硫化物系無機固体電解質、及び酸化物系無機固体電解質が挙げられる。上記の中でも、無機固体電解質は、活物質と無機固体電解質との間に良好な界面を形成できるという観点から、硫化物系無機固体電解質であることが好ましい。
－硫化物系無機固体電解質－
　硫化物系無機固体電解質は、硫黄原子（Ｓ）を含み、周期律表における第１族又は第２族に属する金属元素のイオン伝導性を有し、かつ、電子絶縁性を有することが好ましい。
　硫化物系無機固体電解質は、少なくともＬｉ、Ｓ、及びＰを含有し、リチウムイオン伝導性を有することがより好ましい。硫化物系無機固体電解質は、必要に応じて、Ｌｉ、Ｓ、及びＰ以外の元素を含んでいてもよい。
　硫化物系無機固体電解質としては、例えば、下記式（Ａ）で示される組成を有する無機固体電解質が挙げられる。
　Ｌａ１Ｍｂ１Ｐｃ１Ｓｄ１Ａｅ１　　：式（Ａ）
　式（Ａ）中、Ｌは、Ｌｉ、Ｎａ、及びＫからなる群より選択される少なくとも１種の元素を表し、Ｌｉであることが好ましい。
　式（Ａ）中、Ｍは、Ｂ、Ｚｎ、Ｓｎ、Ｓｉ、Ｃｕ、Ｇａ、Ｓｂ、Ａｌ、及びＧｅからなる群より選択される少なくとも１種の元素を表し、Ｂ、Ｓｎ、Ｓｉ、Ａｌ、又はＧｅであることが好ましく、Ｓｎ、Ａｌ、又はＧｅであることがより好ましい。
　式（Ａ）中、Ａは、Ｉ、Ｂｒ、Ｃｌ、及びＦからなる群より選択される少なくとも１種の元素を表し、Ｉ、又はＢｒであることが好ましく、Ｉであることがより好ましい。
　式（Ａ）中、ａ１は、１～１２を表し、１～９であることが好ましく、１．５～４であることがより好ましい。
　式（Ａ）中、ｂ１は、０～１を表し、０～０．５であることがより好ましい。
　式（Ａ）中、ｃ１は、１を表す。
　式（Ａ）中、ｄ１は、２～１２を表し、３～７であることが好ましく、３．２５～４．５であることがより好ましい。
　式（Ａ）中、ｅ１は、０～５を表し、０～３であることが好ましく、０～１であることがより好ましい。
　式（Ａ）中、ｂ１、及びｅ１が０であることが好ましく、ｂ１、及びｅ１が０であり、かつ、ａ１、ｃ１、及びｄ１の比（すなわち、ａ１：ｃ１：ｄ１）が、１～９：１：３～７であることがより好ましく、ｂ１、及びｅ１が０であり、かつ、ａ１、ｃ１、及びｄ１の比（すなわち、ａ１：ｃ１：ｄ１）が、１．５～４：１：３．２５～４．５であることが特に好ましい。
　各元素の組成比は、例えば、硫化物系無機固体電解質を製造する際の原料化合物の配合量を調整することにより制御できる。
　硫化物系無機固体電解質は、非結晶（ガラス）であってもよく、結晶化（ガラスセラミックス化）していてもよく、又は一部のみが結晶化していてもよい。上記のような硫化物系無機固体電解質としては、例えば、Ｌｉ、Ｐ、及びＳを含有するＬｉ－Ｐ－Ｓ系ガラス、並びにＬｉ、Ｐ、及びＳを含有するＬｉ－Ｐ－Ｓ系ガラスセラミックスが挙げられる。上記の中でも、硫化物系無機固体電解質は、Ｌｉ－Ｐ－Ｓ系ガラスであることが好ましい。
　硫化物系無機固体電解質のリチウムイオン伝導度は、１×１０－４Ｓ／ｃｍ以上であることが好ましく、１×１０－３Ｓ／ｃｍ以上であることがより好ましい。硫化物系無機固体電解質のリチウムイオン伝導度の上限は、制限されない。硫化物系無機固体電解質のリチウムイオン伝導度は、例えば、１×１０－１Ｓ／ｃｍ以下であることが実際的である。
　硫化物系無機固体電解質は、例えば、（１）硫化リチウム（Ｌｉ２Ｓ）と硫化リン（例えば、五硫化二燐（Ｐ２Ｓ５））との反応、（２）硫化リチウムと単体燐及び単体硫黄の少なくとも一方との反応、又は（３）硫化リチウムと硫化リン（例えば、五硫化二燐（Ｐ２Ｓ５））と単体燐及び単体硫黄の少なくとも一方との反応により製造できる。
　Ｌｉ－Ｐ－Ｓ系ガラス、及びＬｉ－Ｐ－Ｓ系ガラスセラミックスの製造における、Ｌｉ２ＳとＰ２Ｓ５とのモル比（Ｌｉ２Ｓ：Ｐ２Ｓ５）は、６５：３５～８５：１５であることが好ましく、６８：３２～７７：２３であることがより好ましい。Ｌｉ２ＳとＰ２Ｓ５とのモル比を上記範囲にすることにより、リチウムイオン伝導度をより高めることができる。
　硫化物系無機固体電解質としては、例えば、Ｌｉ２Ｓと、第１３族～第１５族の元素の硫化物とを含む原料組成物を用いてなる化合物が挙げられる。原料組成物としては、例えば、Ｌｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ－ＬｉＩ－Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ－ＬｉＩ－Ｌｉ２Ｏ－Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ－ＬｉＢｒ－Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ－Ｌｉ２Ｏ－Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ－Ｌｉ３ＰＯ４－Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ５－Ｐ２Ｏ５、Ｌｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ５－ＳｉＳ２、Ｌｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ５－ＳｎＳ、Ｌｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ５－Ａｌ２Ｓ３、Ｌｉ２Ｓ－ＧｅＳ２、Ｌｉ２Ｓ－ＧｅＳ２－ＺｎＳ、Ｌｉ２Ｓ－Ｇａ２Ｓ３、Ｌｉ２Ｓ－ＧｅＳ２－Ｇａ２Ｓ３、Ｌｉ２Ｓ－ＧｅＳ２－Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ－ＧｅＳ２－Ｓｂ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ－ＧｅＳ２－Ａｌ２Ｓ３、Ｌｉ２Ｓ－ＳｉＳ２、Ｌｉ２Ｓ－Ａｌ２Ｓ３、Ｌｉ２Ｓ－ＳｉＳ２－Ａｌ２Ｓ３、Ｌｉ２Ｓ－ＳｉＳ２－Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ－ＳｉＳ２－Ｐ２Ｓ５－ＬｉＩ、Ｌｉ２Ｓ－ＳｉＳ２－ＬｉＩ、Ｌｉ２Ｓ－ＳｉＳ２－Ｌｉ４ＳｉＯ４、Ｌｉ２Ｓ－ＳｉＳ２－Ｌｉ３ＰＯ４、及びＬｉ１０ＧｅＰ２Ｓ１２が挙げられる。上記の中でも、原料組成物は、高いリチウムイオン伝導度の観点から、Ｌｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ－ＧｅＳ２－Ｇａ２Ｓ３、Ｌｉ２Ｓ－ＳｉＳ２－Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ－ＳｉＳ２－Ｌｉ４ＳｉＯ４、Ｌｉ２Ｓ－ＳｉＳ２－Ｌｉ３ＰＯ４、Ｌｉ２Ｓ－ＬｉＩ－Ｌｉ２Ｏ－Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ－Ｌｉ２Ｏ－Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ－Ｌｉ３ＰＯ４－Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ－ＧｅＳ２－Ｐ２Ｓ５、又はＬｉ１０ＧｅＰ２Ｓ１２であることが好ましく、Ｌｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ１０ＧｅＰ２Ｓ１２、又はＬｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ５－ＳｉＳ２であることがより好ましい。
　上記した原料組成物を用いて硫化物系無機固体電解質を製造する方法としては、例えば、非晶質化法が挙げられる。非晶質化法としては、例えば、メカニカルミリング法、及び溶融急冷法が挙げられる。上記の中でも、常温での処理が可能となり、また、製造工程の簡略化を図ることができる観点から、メカニカルミリング法が好ましい。
－酸化物系無機固体電解質－
　酸化物系無機固体電解質は、酸素原子（Ｏ）を含み、周期律表における第１族又は第２族に属する金属元素のイオン伝導性を有し、かつ、電子絶縁性を有することが好ましい。
　酸化物系無機固体電解質のイオン伝導度は、１×１０－６Ｓ／ｃｍ以上であることが好ましく、５×１０－６Ｓ／ｃｍ以上であることがより好ましく、１×１０－５Ｓ／ｃｍ以上であることが特に好ましい。酸化物系無機固体電解質のイオン伝導度の上限は、制限されない。酸化物系無機固体電解質のイオン伝導度は、例えば、１×１０－１Ｓ／ｃｍ以下であることが実際的である。
　酸化物系無機固体電解質としては、例えば、以下の化合物が挙げられる。ただし、酸化物系無機固体電解質は、以下の化合物に制限されない。
　（１）ＬｉｘａＬａｙａＴｉＯ３（以下、「ＬＬＴ」という。ｘａは０．３≦ｘａ≦０．７を満たし、ｙａは０．３≦ｙａ≦０．７を満たす。）
　（２）ＬｉｘｂＬａｙｂＺｒｚｂＭｂｂ ｍｂＯｎｂ（ＭｂｂはＡｌ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｖ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｔｉ、Ｇｅ、Ｉｎ、及びＳｎからなる群より選択される少なくとも１種の元素である。ｘｂは５≦ｘｂ≦１０を満たし、ｙｂは１≦ｙｂ≦４を満たし、ｚｂは１≦ｚｂ≦４を満たし、ｍｂは０≦ｍｂ≦２を満たし、ｎｂは５≦ｎｂ≦２０を満たす。）
　（３）ＬｉｘｃＢｙｃＭｃｃ ｚｃＯｎｃ（ＭｃｃはＣ、Ｓ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｉｎ、及びＳｎからなる群より選択される少なくとも１種の元素である。ｘｃは０≦ｘｃ≦５を満たし、ｙｃは０≦ｙｃ≦１を満たし、ｚｃは０≦ｚｃ≦１を満たし、ｎｃは０≦ｎｃ≦６を満たす。）
　（４）Ｌｉｘｄ（Ａｌ，Ｇａ）ｙｄ（Ｔｉ，Ｇｅ）ｚｄＳｉａｄＰｍｄＯｎｄ（ｘｄは１≦ｘｄ≦３を満たし、ｙｄは０≦ｙｄ≦１を満たし、ｚｄは０≦ｚｄ≦２を満たし、ａｄは０≦ａｄ≦１を満たし、ｍｄは１≦ｍｄ≦７を満たし、ｎｄは３≦ｎｄ≦１３を満たす。）
　（５）Ｌｉ（３－２ｘｅ）Ｍｅｅ ｘｅＤｅｅＯ（ｘｅは０≦ｘｅ≦０．１を満たし、Ｍｅｅは２価の金属原子を表し、Ｄｅｅはハロゲン原子又は２種以上のハロゲン原子の組み合わせを表す。）
　（６）ＬｉｘｆＳｉｙｆＯｚｆ（ｘｆは１≦ｘｆ≦５を満たし、ｙｆは０＜ｙｆ≦３を満たし、ｚｆは１≦ｚｆ≦１０を満たす。）
　（７）ＬｉｘｇＳｙｇＯｚｇ（ｘｇは１≦ｘｇ≦３を満たし、ｙｇは０＜ｙｇ≦２を満たし、ｚｇは１≦ｚｇ≦１０を満たす。）
　（８）Ｌｉ３ＢＯ３
　（９）Ｌｉ３ＢＯ３－Ｌｉ２ＳＯ４
　（１０）Ｌｉ２Ｏ－Ｂ２Ｏ３－Ｐ２Ｏ５
　（１１）Ｌｉ２Ｏ－ＳｉＯ２
　（１２）Ｌｉ６ＢａＬａ２Ｔａ２Ｏ１２
　（１３）Ｌｉ３ＰＯ（４－３／２ｗ）Ｎｗ（ｗはｗ＜１を満たす。）
　（１４）ＬＩＳＩＣＯＮ（Ｌｉｔｈｉｕｍ　ｓｕｐｅｒ　ｉｏｎｉｃ　ｃｏｎｄｕｃｔｏｒ）型結晶構造を有するＬｉ３．５Ｚｎ０．２５ＧｅＯ４
　（１５）ペロブスカイト型結晶構造を有するＬａ０．５５Ｌｉ０．３５ＴｉＯ３
　（１６）ＮＡＳＩＣＯＮ（Ｎａｔｒｉｕｍ　ｓｕｐｅｒ　ｉｏｎｉｃ　ｃｏｎｄｕｃｔｏｒ）型結晶構造を有するＬｉＴｉ２Ｐ３Ｏ１２
　（１７）Ｌｉ１＋ｘｈ＋ｙｈ（Ａｌ，Ｇａ）ｘｈ（Ｔｉ，Ｇｅ）２－ｘｈＳｉｙｈＰ３－ｙｈＯ１２（ｘｈは０≦ｘｈ≦１を満たし、ｙｈは０≦ｙｈ≦１を満たす。）
　（１８）ガーネット型結晶構造を有するＬｉ７Ｌａ３Ｚｒ２Ｏ１２（以下、「ＬＬＺ」という。）
　酸化物系無機固体電解質としては、Ｌｉ、Ｐ、及びＯを含むリン化合物も好ましい。Ｌｉ、Ｐ、及びＯを含むリン化合物としては、例えば、リン酸リチウム（Ｌｉ３ＰＯ４）、リン酸リチウムの酸素の一部を窒素で置換したＬｉＰＯＮ、及びＬｉＰＯＤ１（Ｄ１は、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｒｕ、Ａｇ、Ｔａ、Ｗ、Ｐｔ、及びＡｕからなる群より選択される少なくとも１種の元素である。）が挙げられる。
　酸化物系無機固体電解質としては、ＬｉＡ１ＯＮ（Ａ１は、Ｓｉ、Ｂ、Ｇｅ、Ａｌ、Ｃ、及びＧａからなる群より選択される少なくとも１種の元素である。）も好ましい。
　上記の中でも、酸化物系無機固体電解質は、ＬＬＴ、ＬｉｘｂＬａｙｂＺｒｚｂＭｂｂ ｍｂＯｎｂ（Ｍｂｂ、ｘｂ、ｙｂ、ｚｂ、ｍｂ、及びｎｂは、上記のとおりである。）、ＬＬＺ、Ｌｉ３ＢＯ３、Ｌｉ３ＢＯ３－Ｌｉ２ＳＯ４、又はＬｉｘｄ（Ａｌ，Ｇａ）ｙｄ（Ｔｉ，Ｇｅ）ｚｄＳｉａｄＰｍｄＯｎｄ（ｘｄ、ｙｄ、ｚｄ、ａｄ、ｍｄ、及びｎｄは、上記のとおりである。）であることが好ましく、ＬＬＴ、ＬＬＺ、ＬＡＧＰ（Ｌｉ１．５Ａｌ０．５Ｇｅ１．５（ＰＯ４）３）、又はＬＡＴＰ（［Ｌｉ１．４Ｔｉ２Ｓｉ０．４Ｐ２．６Ｏ１２］－ＡｌＰＯ４）であることがより好ましく、ＬＬＺであることが特に好ましい。
　無機固体電解質は、粒子状であることが好ましい。
　無機固体電解質の体積平均粒子径は、０．０１μｍ以上であることが好ましく、０．１μｍ以上であることがより好ましい。無機固体電解質の体積平均粒子径は、１００μｍ以下であることが好ましく、５０μｍ以下であることがより好ましい。
　無機固体電解質の体積平均粒子径は、以下の方法により測定する。無機固体電解質と水（水に不安定な物質の体積平均粒子径を測定する場合はヘプタン）とを混合することによって、１質量％の無機固体電解質を含む分散液を調製する。１ｋＨｚの超音波を１０分間照射した分散液を測定試料とする。レーザ回折／散乱式粒度分布測定装置（例えば、株式会社堀場製作所製のＬＡ－９２０）を用いて、温度２５℃の条件下でデータの取り込みを５０回行い、体積平均粒子径を求める。測定用のセルには、石英セルを用いる。上記測定を５つの試料を用いて行い、測定値の平均を無機固体電解質の体積平均粒子径とする。その他の詳細な条件については、必要に応じて、「ＪＩＳ　Ｚ　８８２８：２０１３」を参照する。
　電極材料は、１種単独の無機固体電解質を含んでいてもよく、又は２種以上の無機固体電解質を含んでいてもよい。
　電極材料が無機固体電解質を含む場合、無機固体電解質の含有量は、界面抵抗の低減、及び電池特性維持効果（例えばサイクル特性の向上）の観点から、電極材料の全固形分質量に対して、１質量％以上であることが好ましく、５質量％以上であることがより好ましく、１０質量％以上であることが特に好ましい。同様の観点から、無機固体電解質の含有量は、電極材料の全固形分質量に対して、９０質量％以下であることが好ましく、７０質量％以下であることがより好ましく、５０質量％以下であることが特に好ましい。
（バインダー）
　電極材料は、電極材料同士の密着性の向上という観点から、バインダーを含むことが好ましい。バインダーとしては、有機ポリマーであれば制限されず、電池材料の正極又は負極において結着剤として用いられる公知のバインダーを利用できる。バインダーとしては、例えば、含フッ素樹脂、炭化水素系熱可塑性樹脂、アクリル樹脂、及びウレタン樹脂が挙げられる。
　含フッ素樹脂としては、例えば、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリビニレンジフルオリド（ＰＶｄＦ）、及びポリビニレンジフルオリドとヘキサフルオロプロピレンとの共重合物（ＰＶｄＦ－ＨＦＰ）が挙げられる。
　炭化水素系熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、水素添加スチレンブタジエンゴム（ＨＳＢＲ）、ブチレンゴム、アクリロニトリルブタジエンゴム、ポリブタジエン、及びポリイソプレンが挙げられる。
　アクリル樹脂としては、例えば、ポリ（メタ）アクリル酸メチル、ポリ（メタ）アクリル酸エチル、ポリ（メタ）アクリル酸イソプロピル、ポリ（メタ）アクリル酸イソブチル、ポリ（メタ）アクリル酸ブチル、ポリ（メタ）アクリル酸ヘキシル、ポリ（メタ）アクリル酸オクチル、ポリ（メタ）アクリル酸ドデシル、ポリ（メタ）アクリル酸ステアリル、ポリ（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシエチル、ポリ（メタ）アクリル酸、ポリ（メタ）アクリル酸ベンジル、ポリ（メタ）アクリル酸グリシジル、ポリ（メタ）アクリル酸ジメチルアミノプロピル、及び上記樹脂を形成するモノマーの共重合体が挙げられる。
　バインダーとしては、例えば、ビニル系モノマーの共重合体も挙げられる。ビニル系モノマーの共重合体としては、例えば、（メタ）アクリル酸メチル－スチレン共重合体、（メタ）アクリル酸メチル－アクリロニトリル共重合体、及び（メタ）アクリル酸ブチル－アクリロニトリル－スチレン共重合体が挙げられる。
　バインダーの重量平均分子量は、１０，０００以上であることが好ましく、２０，０００以上であることがより好ましく、５０，０００以上であることが特に好ましい。バインダーの重量平均分子量は、１，０００，０００以下であることが好ましく、２００，０００以下であることがより好ましく、１００，０００以下であることが特に好ましい。
　バインダーにおける水分濃度は、質量基準で、１００ｐｐｍ以下であることが好ましい。
　バインダーにおける金属濃度は、質量基準で、１００ｐｐｍ以下であることが好ましい。
　電極材料は、１種単独のバインダーを含んでいてもよく、又は２種以上のバインダーを含んでいてもよい。
　電極材料がバインダーを含む場合、バインダーの含有量は、界面抵抗の低減性、及びその維持性の観点から、電極材料の全固形分質量に対して、０．０１質量％以上であることが好ましく、０．１質量％以上であることがより好ましく、１質量％以上であることが特に好ましい。バインダーの含有量は、電池性能の観点から、電極材料の全固形分質量に対して、１０質量％以下であることが好ましく、５質量％以下であることがより好ましく、３質量％以下であることが特に好ましい。
　電極材料が、電極活物質、無機固体電解質、及びバインダーを含む場合、バインダーの質量に対する活物質及び無機固体電解質の合計質量の比（［活物質の質量＋無機固体電解質の質量］／［バインダーの質量］）は、１，０００～１であることが好ましく、５００～２であることがより好ましく、１００～１０であることが特に好ましい。
（導電助剤）
　電極材料は、活物質の電子伝導性の向上という観点から、導電助剤を含むことが好ましい。導電助剤としては、制限されず、公知の導電助剤を利用できる。特に、電極材料が正極活物質を含む場合、電極材料は、導電助剤を含むことが好ましい。
　導電助剤としては、例えば、黒鉛（例えば、天然黒鉛、及び人造黒鉛）、カーボンブラック（例えば、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、及びファーネスブラック）、無定形炭素（例えば、ニードルコークス）、炭素繊維（例えば、気相成長炭素繊維、及びカーボンナノチューブ）、他の炭素質材料（例えば、グラフェン、及びフラーレン）、金属粉（例えば、銅粉、及びニッケル粉）、金属繊維（例えば、銅繊維、及びニッケル繊維）、及び導電性高分子（例えば、ポリアニリン、ポリピロール、ポリチオフェン、ポリアセチレン、及びポリフェニレン誘導体）が挙げられる。
　上記の中でも、導電助剤は、炭素繊維、及び金属繊維からなる群より選択される少なくとも１種の導電助剤であることが好ましい。
　導電助剤の形状としては、例えば、繊維状、針状、筒状、ダンベル状、円盤状、及び楕円球状が挙げられる。上記の中でも、導電助剤の形状は、活物質の電子伝導性の向上という観点から、繊維状であることが好ましい。
　導電助剤のアスペクト比は、１．５以上であることが好ましく、５以上であることがより好ましい。導電助剤のアスペクト比が１．５以上であることで、電極活物質の電子伝導性を向上させることができるため、電池の出力特性を向上させることができる。
　導電助剤のアスペクト比は、１０，０００以下であることが好ましく、５，０００以下であることがより好ましく、１，０００以下であることが特に好ましい。さらに、導電助剤のアスペクト比は、５００以下であることが好ましく、３００以下であることがより好ましく、１００以下であることが特に好ましい。導電助剤のアスペクト比が１０，０００以下であることで、導電助剤の分散性を向上させることができ、導電助剤が電極用成形体を突き抜けることによる短絡を効率的に防止できる。
　導電助剤のアスペクト比は、以下の方法により測定する。走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）（例えば、ＰＨＩＬＩＰＳ社製ＸＬ３０）を用いて１０００倍～３０００倍の観察倍率で撮影した任意の３視野のＳＥＭ像を、ＢＭＰ（ビットマップ）ファイルに変換する。画像解析ソフト（例えば、旭エンジニアリング株式会社製のＩＰ－１０００ＰＣの統合アプリケーションである「Ａ像くん」）を用いて５０個の導電助剤の画像を取り込む。各導電助剤が重なることなく観察される状態で、各導電助剤の長さの最大値と最小値とを読み取る。「導電助剤の長さの最大値」とは、導電助剤の外周のある点から他の点までの線分のうち、長さが最大となる線分の長さ（すなわち長軸長）を意味する。「導電助剤の長さの最小値」とは、導電助剤の外周のある点から他の点までの線分であって、上記最大値を示す線分と直交する線分のうち、長さが最小となる線分の長さ（すなわち短軸長）を意味する。５０個の各導電助剤の長さの最大値（長軸長）のうち、上位５点及び下位５点を除く４０点の平均値（Ａ）を求める。次に、５０個の各導電助剤の長さの最小値（短軸長）のうち、上位５点及び下位５点を除く４０点の平均値（Ｂ）を求める。平均値（Ａ）を平均値（Ｂ）で除することによって、導電助剤のアスペクト比を算出する。
　導電助剤の短軸長は、１０μｍ以下であることが好ましく、８μｍ以下であることがより好ましく、５μｍ以下であることが特に好ましい。
　導電助剤の短軸長は、１ｎｍ以上であることが好ましく、３ｎｍ以上であることがより好ましく、５ｎｍ以上であることが特に好ましい。
　導電助剤の短軸長は、導電助剤のアスペクト比の測定方法において算出される５０個の各導電助剤の長さの最小値である。
　導電助剤の短軸長の平均値は、８μｍ以下であることが好ましく、５μｍ以下であることがより好ましく、３μｍ以下であることが特に好ましい。
　導電助剤の短軸長の平均値は、１ｎｍ以上であることが好ましく、２ｎｍ以上であることがより好ましく、３ｎｍ以上であることが特に好ましい。
　導電助剤の短軸長の平均値は、導電助剤のアスペクト比の測定方法において算出される５０個の各導電助剤の長さの最小値（短軸長）のうち、上位１割（すなわち上位５点）及び下位１割（すなわち下位５点）を除いた各導電助剤の短軸長の平均値である。
　電極材料は、１種単独の導電助剤を含んでいてもよく、又は２種以上の導電助剤を含んでいてもよい。
　電極材料が導電助剤を含む場合、導電助剤の含有量は、活物質の電子伝導性の向上という観点から、電極材料の全固形分質量に対して、０質量％を超え１０質量％以下であることが好ましく、０．５質量％～８質量％であることがより好ましく、１質量％～７質量％であることが特に好ましい。
（リチウム塩）
　電極材料は、電池性能の向上の観点から、リチウム塩を含むことが好ましい。リチウム塩としては、制限されず、公知のリチウム塩を利用できる。
　リチウム塩としては、特開２０１５－０８８４８６号公報の段落００８２～段落００８５に記載のリチウム塩が好ましい。
　電極材料は、１種単独のリチウム塩を含んでいてもよく、又は２種以上のリチウム塩を含んでいてもよい。
　電極材料がリチウム塩を含む場合、リチウム塩の含有量は、電極材料の全固形分質量に対して、０．１質量％～１０質量％であることが好ましい。
（分散剤）
　電極材料は、分散剤を含むことが好ましい。電極材料が分散剤を含むことで、電極活物質、及び無機固体電解質のいずれか一方の濃度が高い場合における凝集を抑制できる。
　分散剤としては、制限されず、公知の分散剤を利用できる。分散剤としては、分子量が２００以上３，０００未満の低分子又はオリゴマーからなり、下記官能基群（Ｉ）で示される官能基と、炭素数が８以上のアルキル基又は炭素数が１０以上のアリール基と、を同一分子内に有する化合物が好ましい。
　官能基群（Ｉ）は、酸性基、塩基性窒素原子を有する基、（メタ）アクリロイル基、（メタ）アクリルアミド基、アルコキシシリル基、エポキシ基、オキセタニル基、イソシアネート基、シアノ基、スルファニル基、及びヒドロキシ基からなる群より選択される少なくとも１種の官能基であり、酸性基、塩基性窒素原子を有する基、アルコキシシリル基、シアノ基、スルファニル基、及びヒドロキシ基からなる群より選択される少なくとも１種の官能基であることが好ましく、カルボキシ基、スルホン酸基、シアノ基、アミノ基、及びヒドロキシ基からなる群より選択される少なくとも１種の官能基であることがより好ましい。
　電極材料は、１種単独の分散剤を含んでいてもよく、又は２種以上の分散剤を含んでいてもよい。
　電極材料が分散剤を含む場合、分散剤の含有量は、凝集防止と電池性能との両立の観点から、電極材料の全固形分質量に対して、０．２質量％～１０質量％であることが好ましく、０．５質量％～５質量％であることがより好ましい。
（液体成分）
　電極材料は、液体成分を含んでいてもよい。液体成分としては、例えば、電解液が挙げられる。
　電解液としては、制限されず、公知の電解液を利用できる。電解液としては、例えば、電解質と、溶剤と、を含む電解液が挙げられる。具体的な電解液としては、例えば、電解質としてリチウム塩化合物と、溶剤としてカーボネート化合物と、を含む電解液が挙げられる。
　リチウム塩化合物としては、例えば、ヘキサフルオロリン酸リチウムが挙げられる。電解液は、１種単独のリチウム塩化合物を含んでいてもよく、又は２種以上のリチウム塩化合物を含んでいてもよい。
　カーボネート化合物としては、例えば、炭酸エチルメチル、炭酸エチレン、及び炭酸プロピレンが挙げられる。電解液は、１種単独のカーボネート化合物を含んでいてもよく、又は２種以上のカーボネート化合物を含んでいてもよい。
　電解液に含まれる電解質としては、例えば、上記「無機固体電解質」の項において説明した材料も挙げられる。
　電解液の成分として、例えば、イオン液体を用いてもよい。イオン液体は、電解質として用いても溶剤として用いてもよい。
　電極材料における電解液の含有量は、電極材料の全質量に対して、３０質量％以下であることが好ましく、２０質量％以下であることがより好ましく、１５質量％以下であることが特に好ましい。電極材料における電解液の含有量が３０質量％以下であることで、電極材料を成形した際に電解液が滲み出ることを抑制することができる。
　電極材料における電解液の含有量は、電池性能の向上の観点から、電極材料の全質量に対して、０．０１質量％以上であることが好ましく、０．１質量％以上であることがより好ましい。
　電極材料は、液体成分として、電解液の成分として含まれる溶剤以外の溶剤（以下、単に「溶剤」ともいう。）を含んでいてもよい。溶剤としては、例えば、アルコール化合物溶剤、エーテル化合物溶剤、アミド化合物溶剤、アミノ化合物溶剤、ケトン化合物溶剤、芳香族化合物溶剤、脂肪族化合物溶剤、及びニトリル化合物溶剤が挙げられる。
　アルコール化合物溶剤としては、例えば、メチルアルコール、エチルアルコール、１－プロピルアルコール、２－プロピルアルコール、２－ブタノール、エチレングリコール、プロピレングリコール、グリセリン、１，６－ヘキサンジオール、シクロヘキサンジオール、ソルビトール、キシリトール、２－メチル－２，４－ペンタンジオール、１，３－ブタンジオール、及び１，４－ブタンジオールが挙げられる。
　エーテル化合物溶剤としては、例えば、アルキレングリコールアルキルエーテル（例えば、エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノブチルエーテル、ジエチレングリコール、ジプロピレングリコール、プロピレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノメチルエーテル、トリエチレングリコール、ポリエチレングリコール、プロピレングリコールモノメチルエーテル、ジプロピレングリコールモノメチルエーテル、トリプロピレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノブチルエーテル、及びジエチレングリコールモノブチルエーテル）、ジメチルエーテル、ジエチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジブチルエーテル、テトラヒドロフラン、及びジオキサンが挙げられる。
　アミド化合物溶剤としては、例えば、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、１－メチル－２－ピロリドン、２－ピロリジノン、１，３－ジメチル－２－イミダゾリジノン、２－ピロリジノン、ε－カプロラクタム、ホルムアミド、Ｎ－メチルホルムアミド、アセトアミド、Ｎ－メチルアセトアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド、Ｎ－メチルプロパンアミド、及びヘキサメチルホスホリックトリアミドが挙げられる。
　アミノ化合物溶剤としては、例えば、トリエチルアミン、ジイソプロピルエチルアミン、及びトリブチルアミンが挙げられる。
　ケトン化合物溶剤としては、例えば、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、及びシクロヘキサノンが挙げられる。
　芳香族化合物溶剤としては、例えば、ベンゼン、トルエン、及びキシレンなどが挙げられる。
　脂肪族化合物溶剤としては、例えば、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、及びデカンが挙げられる。
　ニトリル化合物溶剤としては、例えば、アセトニトリル、プロピロニトリル、及びイソブチロニトリルが挙げられる。
　溶剤は、ニトリル化合物溶剤、芳香族化合物溶剤、及び脂肪族化合物溶剤からなる群より選択される少なくとも１種の溶剤であることが好ましく、イソブチロニトリル、トルエン、及びヘプタンからなる群より選択される少なくとも１種の溶剤であることがより好ましく、トルエン、及びヘプタンからなる群より選択される少なくとも１種の溶剤であることが特に好ましい。
　溶剤の沸点は、常圧（すなわち１気圧）において、５０℃以上であることが好ましく、７０℃以上であることがより好ましい。溶剤の沸点は、常圧（すなわち１気圧）において、２５０℃以下であることが好ましく、２２０℃以下であることがより好ましい。
　電極材料は、１種単独の溶剤を含んでいてもよく、又は２種以上の溶剤を含んでいてもよい。
　電極材料における溶剤（電解液の成分として含まれる溶剤を含む。以下、本段落において同じ。）の含有量は、電極材料の全質量に対して、３０質量％以下であることが好ましく、２０質量％以下であることがより好ましく、１５質量％以下であることが特に好ましい。電極材料における溶剤の含有量が３０質量％以下であることで、電池性能の劣化を抑制することができ、また、電極材料を成形した際に溶剤が滲み出ることを抑制することができる。電極材料における溶剤の含有量の下限は、制限されない。電極材料における溶剤の含有量は、０質量％以上の範囲で決定すればよい。電極材料における溶剤の含有量は、０質量であってもよく、又は０質量％を超えてもよい。
　電極材料における液体成分の含有量は、電極材料の全質量に対して、３０質量％以下であることが好ましく、２０質量％以下であることがより好ましく、１５質量％以下であることが特に好ましい。電極材料における液体成分の含有量が３０質量％以下であることで、電極材料を成形した際に液体成分が滲み出ることを抑制することができる。また、液体成分が溶剤を含む場合には、電池性能の劣化を抑制することができる。電極材料における液体成分の含有量の下限は、制限されない。電極材料における液体成分の含有量は、０質量％以上の範囲で決定すればよい。電極材料における液体成分の含有量は、０質量であってもよく、又は０質量％を超えてもよい。
　上記の他、電極材料としては、例えば、以下の材料を用いることもできる。
　（１）特開２０１７－１０４７８４号公報の段落００２９～段落００３７に記載の造粒体。
　（２）特開２０１６－０５９８７０号公報の段落００５４に記載の正極合剤塗料。
　（３）特開２０１６－０２７５７３号公報の段落００１７～段落００７０に記載の複合粒子。
　（４）特許第６４０２２００号公報の段落００２０～段落００３３に記載の複合粒子。
　（５）特開２０１９－０４６７６５号公報の段落００４０～段落００６５に記載の電極組成物。
　（６）特開２０１７－０５４７０３号公報の段落００８０～段落０１１４に記載の材料（例えば、活物質、正極スラリー、及び負極スラリー）。
　（７）特開２０１４－１９８２９３号公報に記載の粉体。
　（８）特開２０１６－０６２６５４号公報の段落００２４～段落００２５、段落００２８、及び段落００３０～段落００３２に記載の活物質、バインダー、及び複合粒子。
（形状）
　電極材料の形状は、制限されない。電極材料は、電池性能の観点から、粒子状の電極材料（すなわち、粉体）であることが好ましい。
（電極材料の調製方法）
　電極材料は、例えば、電極活物質と、必要に応じて、電極活物質以外の上記成分と、を混合することによって調製できる。混合方法としては、例えば、ボールミル、ビーズミル、プラネタリミキサー、ブレードミキサー、ロールミル、ニーダー、又はディスクミルを用いる方法が挙げられる。
＜＜供給工程＞＞
　本開示に係る電極用成形体の製造方法は、支持体上に電極材料を供給する工程（供給工程）を含む。
［支持体］
　支持体としては、制限されず、公知の支持体を利用できる。
　支持体の線膨張係数は、２０×１０－６／℃以上であることが好ましく、３０×１０－６／℃以上であることがより好ましく、５０×１０－６／℃以上であることが特に好ましい。支持体の線膨張係数が２０×１０－６／℃以上であることで、電極材料と支持体との密着性をより向上させることができる。支持体の線膨張係数は、１８０×１０－６／℃以下であることが好ましく、１５０×１０－６／℃以下であることがより好ましく、１２０×１０－６／℃以下であることが特に好ましい。支持体の線膨張係数が１８０×１０－６／℃以下であることで、加熱による支持体の変形を抑制することができる。
　線膨張係数は、熱機械分析（ＴＭＡ）によって測定する。測定装置としては、熱機械分析装置（例えば、ＴＭＡ８３１０Ｌ、株式会社リガク製）を用いる。具体的な測定条件を以下に示す。ただし、下記の寸法を有する試料を準備できない場合、又は下記の試料寸法が熱機械分析装置の許容範囲を超える場合には、測定可能な試料寸法の範囲内で、下記の寸法に可能な限り近い寸法を有する試料を準備する。
　（１）測定モード：引張
　（２）昇温速度：５℃／分
　（３）温度範囲：２０℃～２００℃
　（４）荷重：９８ｍＮ（一定荷重）
　（５）雰囲気：窒素
　（６）試料寸法：長さ５ｍｍ×幅２５ｍｍ×厚さ１ｍｍ
　支持体の材料としては、例えば、金属、及び樹脂が挙げられる。
　金属としては、例えば、アルミニウム、及びステンレス鋼が挙げられる。金属を含む支持体としては、金属箔が好ましい。
　樹脂としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレン、ポリプロピレン、及びポリエチレンナフタレートが挙げられる。樹脂を含む支持体としては、樹脂フィルムが好ましい。
　支持体は、紙であってもよい。紙としては、例えば、離型紙が挙げられる。
　支持体は、集電体であってもよい。集電体としては、制限されず、公知の集電体を利用できる。支持体が集電体であることで、電極材料を集電体上に容易に配置することができ、さらに、生産性を向上させることもできる。
　正極集電体としては、例えば、アルミニウム、アルミニウム合金、ステンレス鋼、ニッケル、及びチタンが挙げられる。正極集電体は、アルミニウム、又はアルミニウム合金であることが好ましい。正極集電体は、表面にカーボン、ニッケル、チタン、若しくは銀を含む被覆層を有する、アルミニウム、又はステンレス鋼であることも好ましい。
　負極集電体としては、例えば、アルミニウム、銅、銅合金、ステンレス鋼、ニッケル、及びチタンが挙げられる。負極集電体は、アルミニウム、銅、銅合金、又はステンレス鋼であることが好ましく、銅、又は銅合金であることがより好ましい。負極集電体は、表面にカーボン、ニッケル、チタン、若しくは銀を含む被覆層を有する、アルミニウム、銅、銅合金、又はステンレス鋼であることも好ましい。
　集電体としては、アルミニウム箔、又は銅箔であることが好ましい。アルミニウム箔は、通常、正極における集電体として利用される。銅箔は、通常、負極における集電体として利用される。
　支持体は、表面処理が施されていてもよい。表面処理としては、例えば、シリコーンコーティング、及びフッ素コーティングが挙げられる。
　支持体の形状は、制限されない。支持体の形状は、平板状であることが好ましい。
　支持体の厚さは、制限されない。支持体の平均厚さは、大面積化の観点から、５μｍ以上であることが好ましく、１０μｍ以上であることがより好ましく、２０μｍ以上であることが特に好ましい。支持体の平均厚さは、柔軟性、及び軽量性の観点から、５００μｍ以下であることが好ましく、３００μｍ以下であることがより好ましく、２００μｍ以下であることが特に好ましい。支持体の平均厚さは、断面観察によって測定される３か所の厚さの算術平均とする。断面観察においては、公知の顕微鏡（例えば、走査型電子顕微鏡）を用いることができる。
［供給方法］
　電極材料を供給する方法としては、制限されず、公知の方法を利用できる。電極材料を供給する方法としては、例えば、供給装置を用いる方法が挙げられる。
　供給装置としては、例えば、スクリューフィーダー、ディスクフィーダー、ロータリーフィーダー、及びベルトフィーダーが挙げられる。供給装置の内部は、表面処理が施されていてもよい。表面処理としては、例えば、シリコーンコーティング、及びフッ素コーティングが挙げられる。
　電極材料を供給する方法としては、吐出口から電極材料を吐出することによって、支持体上に電極材料を供給する方法も挙げられる。吐出口から電極材料を吐出する方法においては、吐出口を有する供給装置を用いてもよい。吐出口を有する供給装置を用いる場合、供給装置の吐出口から電極材料を吐出することができる。吐出口は、表面処理が施されていてもよい。表面処理としては、例えば、シリコーンコーティング、及びフッ素コーティングが挙げられる。
　吐出口は、電極材料の飛散による汚染を防止する観点から、電極材料の供給を制御する開閉機構を有することが好ましい。ここで、「開閉機構」とは、電極材料の流路を開閉できる可動機構を意味する。開閉機構に用いられる弁体としては、例えば、板状の弁体、及び球状の弁体が挙げられる。
　供給装置を用いて電極材料を供給する場合、開閉機構は、供給装置から吐出口までの電極材料の流路に配置されることも好ましい。
　供給工程において、吐出口と支持体とを相対的に移動させながら、支持体上に電極材料を供給することが好ましい。上記方法によって電極材料を供給することで、電極材料の分散性を向上させることができるため、質量分布の均一性に優れる電極用成形体を得ることができる。
　本開示において、「吐出口と支持体とを相対的に移動させる」とは、支持体に対して吐出口を移動させること、吐出口に対して支持体を移動させること、及び吐出口と支持体とをそれぞれ移動させることを含む。吐出口と支持体とをそれぞれ移動させる場合、例えば、同一の方向軸に沿って互いに離間する方向に、吐出口と支持体とをそれぞれ移動させてもよい。また、吐出口と支持体とをそれぞれ移動させる場合、吐出口と支持体とを互いに直交する方向に移動させてもよい。例えば、支持体の幅方向（例えば、ＴＤ：Ｔｒａｎｓｖｅｒｓｅ　Ｄｉｒｅｃｔｉｏｎ）に吐出口を移動させること、及び支持体の幅方向に直交する方向（例えば、ＭＤ：Ｍａｃｈｉｎｅ　Ｄｉｒｅｃｔｉｏｎ）に支持体を移動させることを組み合わせてもよい。
　供給工程においては、生産性の向上の観点から吐出口に対して支持体を移動させることが好ましい。
　支持体の搬送手段としては、制限されず、公知の搬送手段を利用できる。支持体の搬送手段としては、例えば、ベルトコンベア、リニアモーションガイド、及びクロスローラーテーブルが挙げられる。
　電極材料の供給量は、安定性の観点から、０．０１ｋｇ／分～１００ｋｇ／分であることが好ましく、０．１ｋｇ／分～１０ｋｇ／分であることがより好ましく、０．５ｋｇ／分～５ｋｇ／分であることが特に好ましい。
支持体への電極材料の供給量は、電池性能の観点から、１０ｍｇ／ｃｍ２～１，０００ｍｇ／ｃｍ２であることが好ましく、３０ｍｇ／ｃｍ２～７００ｍｇ／ｃｍ２であることがより好ましく、５０ｍｇ／ｃｍ２～５００ｍｇ／ｃｍ２であることが特に好ましい。
＜＜第１の加圧工程＞＞
　本開示に係る電極用成形体の製造方法は、電極材料に接触する第１のロールと支持体に接触する第２のロールとの間に、支持体、及び電極材料を挟むことによって、支持体上の電極材料を加圧する工程（第１の加圧工程）を含む。
　本開示において、「電極材料に接触する」とは、電極材料に直接的に接触することに限られず、電極材料の支持体が配置された面とは反対側の面に他の部材（例えば、後述する第２の支持体）が配置されている場合には、上記他の部材を介して電極材料に間接的に接触することを含む。
　本開示において、「支持体に接触する」とは、支持体に直接的に接触することに限られず、支持体の電極材料が配置された面とは反対側の面に他の部材が配置されている場合には、上記他の部材を介して間接的に支持体に接触することを含む。
［第１のロール］
　第１の加圧工程において用いられる第１のロールは、電極材料に接触して電極材料を加圧する。第１の加圧工程において、第１のロールは、電極材料に直接的に接触することが好ましい。
　第１のロールは、支持体上の電極材料を加圧する際に電極材料に接触する位置に設けられていればよい。第１のロールは、電極材料を加圧する機能を有する限り、移動可能であってもよい。
　第１のロールの材料としては、例えば、ステンレス鋼、及びＰＥＥＫ（ポリエーテルエーテルケトン）が挙げられる。第１のロールは、表面処理が施されていてもよい。表面処理としては、例えば、シリコーンコーティング、及びフッ素コーティングが挙げられる。
　第１のロールの直径は、制限されない。第１のロールの直径は、例えば、φ５０ｍｍ～φ８００ｍｍの範囲で決定すればよい。
［第２のロール］
　第１の加圧工程において用いられる第２のロールは、支持体に接触して電極材料を加圧する。第１の加圧工程において、第２のロールは、支持体に直接的に接触することが好ましい。
　第２のロールは、支持体上の電極材料を加圧する際に支持体に接触する位置に設けられていればよい。第２のロールは、電極材料を加圧する機能を有する限り、移動可能であってもよい。第２のロールは、通常、第１のロールの主面に対向して配置される。第１のロール、及び第２のロールは、一対のプレスロールを構成することが好ましい。
　第２のロールの材料としては、例えば、ステンレス鋼、及びＰＥＥＫ（ポリエーテルエーテルケトン）が挙げられる。第２のロールの材料は、第１のロールの材料と同じであっても異なっていてもよい。第２のロールは、表面処理が施されていてもよい。表面処理としては、例えば、シリコーンコーティング、及びフッ素コーティングが挙げられる。第２のロールに施される表面処理は、第１のロールに施される表面処理と同じであっても異なっていてもよい。
　第２のロールの直径は、制限されない。第２のロールの直径は、例えば、φ５０ｍｍ～φ８００ｍｍの範囲で決定すればよい。第２のロールの直径は、第１のロールの直径と同じであっても異なっていてもよい。
［温度］
　第１の加圧工程において、第１のロールの温度Ｔ１（以下、単に「温度Ｔ１」という場合がある。）、及び第２のロールの温度Ｔ２（以下、単に「温度Ｔ２」という場合がある。）は、Ｔ１＞Ｔ２の関係を満たす。第１のロールの温度Ｔ１、及び第２のロールの温度Ｔ２がＴ１＞Ｔ２の関係を満たすことで、質量分布の均一性、及び電極材料と支持体との密着性に優れる電極用成形体を製造することができる。
　本開示において、「ロールの温度」とは、温度調節手段によって調節されるロールの設定温度を意味する。ただし、温度調節手段によってロールの温度を調節しない場合、「ロールの温度」とは、ロールの表面温度を意味する。
　支持体の変形を抑制するという観点から、温度Ｔ１と温度Ｔ２との差は大きいほどよい。温度Ｔ１と温度Ｔ２の差の絶対値は、１０℃以上であることが好ましく、２０℃以上であることがより好ましく、３０℃以上であることがさらに好ましく、４０℃以上であることが特に好ましい。温度Ｔ１と温度Ｔ２の差の絶対値の上限は、制限されない。温度Ｔ１と温度Ｔ２の差の絶対値は、例えば、２２０℃以下の範囲で決定すればよい。
　温度Ｔ１は、３０℃以上であることが好ましく、４０℃以上であることがより好ましく、５０℃以上であることが特に好ましい。温度Ｔ１が３０℃以上であることで、電極材料と支持体との密着性をより向上させることができ、また、電極材料の成形性を向上させることもできる。温度Ｔ１は、７０℃以下であることが好ましく、６５℃以下であることがより好ましく、６０℃以下であることが特に好ましい。温度Ｔ１が７０℃以下であることで、質量分布の均一性に優れる電極用成形体を製造することができる。
　温度Ｔ２は、３０℃以下であることが好ましく、２５℃以下であることがより好ましく、２０℃以下であることが特に好ましい。温度Ｔ２が３０℃以下であることで、支持体の変形を抑制することができるため、質量分布の均一性に優れる電極用成形体を製造することができる。温度Ｔ２の下限は、制限されない。温度Ｔ２は、例えば、０℃以上（好ましくは１０℃以上、より好ましくは１５℃以上）の範囲で決定すればよい。
［圧力］
　第１の加圧工程における圧力Ｐ１は、５ＭＰａ以上であることが好ましく、１０ＭＰａ以上であることがより好ましい。圧力Ｐ１は、１ＧＰａ以下であることが好ましく、５００ＭＰａ以下であることがより好ましく、３００ＭＰａ以下であることが特に好ましい。圧力Ｐ１が上記範囲であることで、質量分布の均一性、及び電極材料と支持体との密着性に優れる電極用成形体を製造することができる。圧力Ｐ１の測定方法を以下に説明する。まず、第１のロールと第２のロールとの間に圧力測定フィルム（例えば、プレスケール、富士フイルム株式会社製）を挟み、第１のロールと第２のロールとの間に１ｍの圧力測定フィルムを通過させながら、第１の加圧工程の条件（例えば、圧力設定、温度設定、及び速度設定）と同じ条件で圧力測定フィルムを加圧する。次に、圧力測定フィルムのうち安定した条件で加圧された部分から、圧力測定フィルムの長さ方向（すなわち、圧力測定フィルムの搬送方向）に３０ｃｍの長さを有する四角形の試験片を採取する。言い換えると、条件の変動（例えば、ロールの回転速度の上昇又は低下）によって不安定な測定が行われた部分を除いた圧力測定フィルムから、試験片を採取する。試験片の幅は、少なくとも３０ｃｍである。次に、試験片の長さ方向（すなわち、圧力測定フィルムの搬送方向）に平行であり、かつ、試験片を５等分する５本の直線と、試験片の幅方向（すなわち、圧力測定フィルムの搬送方向に直交する方向）に平行であって、試験片を５等分する５本の直線とが交わる合計２５か所の交点における圧力をそれぞれ計測する。例えば、富士フイルム株式会社製のプレスケールによれば、圧力の大きさに応じて得られる発色濃度に基づいて圧力を計測することができる。合計２５点の測定値の算術平均を、圧力Ｐ１とする。
＜＜第２の加圧工程＞＞
　本開示に係る電極用成形体の製造方法は、第１の加圧工程の後に、電極材料に接触する第３のロールと支持体に接触する第４のロールとの間に、支持体、及び電極材料を挟むことによって、支持体上の電極材料を加圧する工程（以下、「第２の加圧工程」という場合がある。）を含むことが好ましい。本開示に係る電極用成形体の製造方法が第２の加圧工程を含むことで、質量分布の均一性に優れる電極用成形体を製造することができる。
［第３のロール］
　第３のロールは、電極材料に接触して電極材料を加圧する。第２の加圧工程において、第３のロールは、電極材料に直接的に接触することが好ましい。
　第３のロールは、支持体上の電極材料を加圧する際に電極材料に接触する位置に設けられていればよい。第３のロールは、電極材料を加圧する機能を有する限り、移動可能であってもよい。
　第３のロールの材料としては、例えば、上記「第１のロール」の項において説明した材料が挙げられる。第３のロールは、表面処理が施されていてもよい。表面処理としては、例えば、シリコーンコーティング、及びフッ素コーティングが挙げられる。
　第３のロールの直径としては、例えば、上記「第１のロール」の項において説明した直径が挙げられる。第３のロールの直径は、加圧する際にロールが撓むことで圧力の均一性が損なわれるという圧力の不均一化を抑制する観点から、第１のロールの直径よりも大きいことが好ましい。
［第４のロール］
　第４のロールは、支持体に接触して電極材料を加圧する。第２の加圧工程において、第４のロールは、支持体に直接的に接触することが好ましい。
　第４のロールは、支持体上の電極材料を加圧する際に支持体に接触する位置に設けられていればよい。第４のロールは、電極材料を加圧する機能を有する限り、移動可能であってもよい。第４のロールは、通常、第３のロールの主面に対向して配置される。第３のロール、及び第４のロールは、一対のプレスロールを構成することが好ましい。
　第４のロールの材料としては、例えば、上記「第２のロール」の項において説明した材料が挙げられる。第４のロールの材料は、第３のロールの材料と同じであっても異なっていてもよい。第４のロールは、表面処理が施されていてもよい。表面処理としては、例えば、シリコーンコーティング、及びフッ素コーティングが挙げられる。第４のロールに施される表面処理は、第３のロールに施される表面処理と同じであっても異なっていてもよい。
　第４のロールの直径としては、例えば、上記「第２のロール」の項において説明した直径が挙げられる。第４のロールの直径は、第３のロールの直径と同じであっても異なっていてもよい。第４のロールの直径は、加圧する際にロールが撓むことで圧力の均一性が損なわれるという圧力の不均一化を抑制する観点から、第２のロールの直径よりも大きいことが好ましい。
［温度］
　第３のロールの温度Ｔ３（以下、単に「温度Ｔ３」という場合がある。）、及び第４のロールの温度Ｔ４（以下、単に「温度Ｔ４」という場合がある。）は、Ｔ３＞Ｔ４の関係を満たすことが好ましい。第３のロールの温度Ｔ３、及び第４のロールの温度Ｔ４がＴ３＞Ｔ４の関係を満たすことで、質量分布の均一性、及び電極材料と支持体との密着性に優れる電極用成形体を製造することができる。
　支持体の変形を抑制するという観点から、温度Ｔ３と温度Ｔ４との差は大きいほどよい。温度Ｔ３と温度Ｔ４の差の絶対値は、３０℃以上であることが好ましく、５０℃以上であることがより好ましく、７０℃以上であることがさらに好ましく、８０℃以上であることが特に好ましい。温度Ｔ３と温度Ｔ４の差の絶対値の上限は、制限されない。温度Ｔ３と温度Ｔ４の差の絶対値は、例えば、２２０℃以下の範囲で決定すればよい。
　温度Ｔ３は、７０℃以上であることが好ましく、８５℃以上であることがより好ましく、９０℃以上であることが特に好ましい。温度Ｔ３が７０℃以上であることで、電極材料と支持体との密着性をより向上させることができ、また、電極材料の成形性を向上させることもできる。温度Ｔ３は、１３０℃以下であることが好ましく、１１０℃以下であることがより好ましい。温度Ｔ１が１３０℃以下であることで、質量分布の均一性に優れる電極用成形体を製造することができる。
　温度Ｔ４は、３０℃以下であることが好ましく、２５℃以下であることがより好ましく、２０℃以下であることが特に好ましい。温度Ｔ４が３０℃以下であることで、支持体の変形を抑制することができるため、質量分布の均一性に優れる電極用成形体を製造することができる。温度Ｔ４の下限は、制限されない。温度Ｔ４は、例えば、０℃以上（好ましくは１０℃以上、より好ましくは１５℃以上）の範囲で決定すればよい。
　本開示に係る電極用成形体の製造方法が第２の加圧工程を含む場合、温度Ｔ１、及び温度Ｔ３は、Ｔ１＜Ｔ３の関係を満たすことが好ましい。温度Ｔ１、及び温度Ｔ３がＴ１＜Ｔ３の関係を満たすことで、質量分布の均一性に優れる電極用成形体を製造することができる。温度Ｔ１、及び温度Ｔ３がＴ１＜Ｔ３の関係を満たす場合、温度Ｔ１と温度Ｔ３の差の絶対値は、１０℃以上であることが好ましく、２０℃以上であることがより好ましく、３０℃以上であることがさらに好ましく、４０℃以上であることが特に好ましい。温度Ｔ１と温度Ｔ３の差の絶対値の上限は、制限されない。温度Ｔ１と温度Ｔ３の差の絶対値は、例えば、２００℃以下の範囲で決定すればよい。
　本開示に係る電極用成形体の製造方法が第２の加圧工程を含む場合、温度Ｔ２、及び温度Ｔ４は、同じであっても異なっていてもよい。
［圧力］
　第２の加圧工程における圧力Ｐ２は、２０ＭＰａ以上であることが好ましく、５０ＭＰａ以上であることがより好ましく、１００ＭＰａ以上であることが特に好ましい。第２の加圧工程における圧力Ｐ２は、１ＧＰａ以下であることが好ましく、５００ＭＰａ以下であることがより好ましく、３００ＭＰａ以下であることが特に好ましい。第２の加圧工程における圧力Ｐ２が上記範囲であることで、質量分布の均一性、及び電極材料と支持体との密着性に優れる電極用成形体を製造することができる。圧力Ｐ２は、公知の圧力測定フィルム（例えば、プレスケール、富士フイルム株式会社製）によって測定する。具体的には、上記した圧力Ｐ１の測定方法に準ずる方法によって、圧力Ｐ２を測定する。
　本開示に係る電極用成形体の製造方法が第２の加圧工程を含む場合、第２の加圧工程における圧力Ｐ２は、第１の加圧工程における圧力Ｐ１よりも大きいことが好ましい。すなわち、圧力Ｐ１、及び圧力Ｐ２は、Ｐ１＜Ｐ２の関係を満たすことが好ましい。圧力Ｐ１、及び圧力Ｐ２がＰ１＜Ｐ２の関係を満たすことで、質量分布の均一性、及び電極材料と支持体との密着性に優れる電極用成形体を製造することができる。同様の観点から、圧力Ｐ１に対する、圧力Ｐ２の比（すなわちＰ２／Ｐ１）は、２以上であることが好ましく、５以上であることがより好ましく、１０以上であることが特に好ましい。Ｐ２／Ｐ１の上限は、制限されない。Ｐ２／Ｐ１は、例えば、２５以下の範囲で決定すればよい。
　本開示に係る電極用成形体の製造方法は、複数の第２の加圧工程を含んでいてもよい。本開示に係る電極用成形体の製造方法が複数の第２の加圧工程を含む場合、例えば、第１の加圧工程の後、複数の第２の加圧工程を順次実施すればよい。
　本開示に係る電極用成形体の製造方法が複数の第２の加圧工程を含む場合、ｎ番目の第２の加圧工程における第３のロールの温度Ｔｎ３、及びｎ＋１番目の第２の加圧工程における第３のロールの温度Ｔｎ＋１３は、Ｔｎ３＜Ｔｎ＋１３の関係を満たすことが好ましい。ｎは、１以上の整数を表す。温度Ｔｎ３、及び温度Ｔｎ＋１３がＴｎ３＜Ｔｎ＋１３の関係を満たすことで、質量分布の均一性に優れる電極用成形体を製造することができる。
　本開示に係る電極用成形体の製造方法が複数の第２の加圧工程を含む場合、ｎ＋１番目の第２の加圧工程における圧力Ｐｎ＋１２は、ｎ番目の第２の加圧工程における圧力Ｐｎ２よりも大きいことが好ましい。すなわち、圧力Ｐｎ２、及び圧力Ｐｎ＋１２は、Ｐｎ２＜Ｐｎ＋１２の関係を満たすことが好ましい。ｎは、１以上の整数を表す。圧力Ｐｎ＋１２が圧力Ｐｎ２よりも大きいことで、質量分布の均一性、及び電極材料と支持体との密着性に優れる電極用成形体を製造することができる。
＜＜他の工程＞＞
　本開示に係る電極用成形体の製造方法は、上記工程以外の工程（以下、「他の工程」という。）を含んでいてもよい。以下、他の工程について説明する。
［第３の加圧工程］
　本開示に係る電極用成形体の製造方法は、本開示の趣旨を逸脱しない限り、第１の加圧工程、及び第２の加圧工程以外に、支持体上の電極材料を加圧する工程（以下、「第３の加圧工程」という場合がある。）を含んでいてもよい。
　第３の加圧工程を実施する時期は、制限されない。第３の加圧工程は、供給工程と第１の加圧工程との間に実施されてもよい。第３の加圧工程は、第１の加圧工程と第２の加圧工程との間に実施されてもよい。第３の加圧工程は、第２の加圧工程の後に実施されてもよい。
　電極材料を加圧する方法としては、制限されず、公知の方法を利用できる。電極材料を加圧する方法としては、例えば、加圧部材を用いる方法が挙げられる。例えば、加圧部材と電極材料とを接触させることによって、支持体上の電極材料を加圧することができる。
　加圧部材としては、例えば、ロール、ベルト、及びプレスが挙げられる。加圧部材は、表面処理が施されていてもよい。表面処理としては、例えば、シリコーンコーティング、及びフッ素コーティングが挙げられる。
　加圧部材は、１種単独で用いてもよく、又は２種以上を組み合わせて用いてもよい。第３の加圧工程においては、例えば、１対のロールを用いてもよく、ロールとベルトとを組み合わせて用いてもよく、又は２つのベルトを用いてもよい。例えば、１対のロールを用いて電極材料を加圧する場合、ロールとロールとの間に、支持体、及び電極材料を挟むことによって、電極材料を加圧することができる。
　加圧部材の温度は、例えば、温度調節手段によって調節してもよい。第３の加圧工程が供給工程と第１の加圧工程との間に実施される場合、電極材料に接触する加圧部材の温度は、第１の加圧工程において用いられる第１のロールの温度Ｔ１未満であることが好ましい。第３の加圧工程が第１の加圧工程と第２の加圧工程との間に実施される場合、電極材料に接触する加圧部材の温度は、第１の加圧工程において用いられる第１のロールの温度Ｔ１以上であり、かつ、第２の加圧工程において用いられる第３のロールの温度Ｔ３未満であることが好ましい。第３の加圧工程が第２の加圧工程の後に実施される場合、電極材料に接触する加圧部材の温度は、第２の加圧工程において用いられる第３のロールの温度Ｔ３以上であることが好ましい。電極材料に接触する加圧部材の温度は、例えば、０℃～１００℃の範囲で決定すればよい。
　第３の加圧工程においては、電極材料に接触する加圧部材に加えて、支持体に接触する加圧部材を用いてもよい。支持体に接触する加圧部材の温度は、電極材料に接触する加圧部材の温度よりも低いことが好ましい。支持体に接触する加圧部材の温度は、例えば、０℃～３０℃の範囲で決定すればよい。
　第３の加圧工程における圧力は、制限されない。圧力は、例えば、５ＭＰａ～１ＧＰａの範囲で決定すればよい。
［均し工程］
　本開示に係る電極用成形体の製造方法は、供給工程と第１の加圧工程との間に、支持体上の電極材料を均す工程（以下、「均し工程」という場合がある。）を含んでいてもよい。本開示に係る電極用成形体の製造方法が均し工程を含むことで、質量分布の均一性に優れる電極用成形体を製造することができる。本開示において、「電極材料を均す」とは、電極材料表面の凹凸を少なくすることを意味し、電極材料表面を平らにすることに限られない。
　支持体上の電極材料を均す方法としては、制限されず、公知の方法を利用できる。電極材料を均す方法としては、例えば、均し部材を用いる方法が挙げられる。例えば、均し部材を電極材料に接触させることによって、電極材料を均すことができる。
　均し部材としては、例えば、ロール、プレス、スクレーパー、及び板状の部材（例えば、スキージ）が挙げられる。上記の中でも、均し部材は、連続性の観点から、ロールであることが好ましい。均し部材は、表面処理が施されていてもよい。表面処理としては、例えば、シリコーンコーティング、及びフッ素コーティングが挙げられる。
　均し部材の温度は、第１の加圧工程において用いられる第１のロールの温度Ｔ１よりも低いことが好ましい。具体的に、均し部材の温度は、６０℃未満であることが好ましく、３０℃以下であることが好ましく、２５℃以下であることがより好ましい。均し部材の温度の下限は、制限されない。均し部材の温度は、例えば、５℃以上、１０℃以上、又は１５℃以上であってもよい。均し部材が温度調節手段を有する場合、均し部材の温度は、温度調節手段によって調節される均し部材の設定温度を指す。均し部材が温度調節手段を有しない場合、均し部材の温度は、均し部材の表面温度を指す。
　均し工程において、電極材料と均し部材とを相対的に移動させてもよい。例えば、電極材料と均し部材とを相対的に移動させながら、支持体上の電極材料を均すことができる。本開示において、「電極材料と均し部材とを相対的に移動させる」とは、電極材料に対して均し部材を移動させること、均し部材に対して電極材料を移動させること、及び電極材料と均し部材とをそれぞれ移動させることを含む。電極材料と均し部材とをそれぞれ移動させる場合、同一の方向軸に沿って互いに離間する方向に、電極材料と均し部材とをそれぞれ移動させることが好ましい。
［被覆工程］
　本開示に係る電極用成形体の製造方法は、電極材料の支持体（上記「支持体」の項で説明した支持体をいう。）が配置される面とは反対側の面に他の支持体（以下、この項において「第２の支持体」という。）を配置する工程（以下、「被覆工程」という場合がある。）を含んでいてもよい。本開示に係る電極用成形体の製造方法が被覆工程を含む場合、上記「支持体」の項で説明した支持体を「第１の支持体」という。
　被覆工程を実施する時期は、制限されない。例えば、被覆工程は、供給工程と同時又は供給工程後に実施されてもよい。被覆工程は、供給工程と第１の加圧工程との間に実施されてもよい。被覆工程は、第１の加圧工程と同時に実施されてもよい。また、例えば、本開示に係る電極用成形体の製造方法が第２の加圧工程を含む場合、被覆工程は、第１の加圧工程と第２の加圧工程との間に実施されてもよい。被覆工程は、第２の加圧工程と同時又は第２の加圧工程の後に実施されてもよい。
　第２の支持体としては、例えば、上記「支持体」の項において説明した支持体が挙げられる。第１の支持体が集電体以外の部材である場合、第２の支持体は、集電体であることが好ましい。
　第２の支持体の形状は、制限されない。第２の支持体の形状は、平板状であることが好ましい。
　第２の支持体の厚さは、制限されない。第２の支持体の平均厚さは、自己支持性、搬送性、及び貫通耐性の観点から、１μｍ～５００μｍであることが好ましく、３μｍ～３００μｍであることがより好ましく、５μｍ～２００μｍであることが特に好ましい。第２の支持体の平均厚さは、断面観察によって測定される３か所の厚さの算術平均とする。断面観察においては、公知の顕微鏡（例えば、走査型電子顕微鏡）を用いることができる。
［転写工程］
　本開示に係る電極用成形体の製造方法は、加圧工程後に、電極材料を他の支持体（以下、この項において「第２の支持体」という場合がある。）上に転写する工程（以下、「転写工程」という場合がある。）を含んでいてもよい。本開示において、「電極材料を他の支持体上に転写する」とは、電極材料を他の支持体上に配置することを意味する。本開示に係る電極用成形体の製造方法が転写工程を含む場合、上記「支持体」の項で説明した支持体を「第１の支持体」という。
　転写工程においては、例えば、第１の支持体、及び電極材料の位置関係を上下に反転させながら、電極材料と第２の支持体とを接触させることで、電極材料を第２の支持体上に転写することができる。本開示に係る電極用成形体の製造方法が被覆工程を含む場合、例えば、第１の支持体、電極材料、及び第２の支持体の位置関係を上下に反転させることによって、電極材料を第２の支持体上に転写することができる。
　転写工程において用いられる他の支持体（第２の支持体）は、上記「被覆工程」の項において説明した第２の支持体と同義であり、好ましい態様も同様である。
　次に、本開示に係る電極用成形体の製造方法ついて図面を参照して説明する。図１は、本開示に係る電極用成形体の製造方法の一例を示す概略図である。
　図１において、支持体２０の上方に吐出口３０が配置されている。吐出口３０は、供給装置（不図示）に連結しており、電極材料１０を吐出することができる。
　図１において、搬送方向（矢印方向）に沿って、均しロール８０、第１のロール４０と第２のロール５０とを含む一対のプレスロール、及び第３のロール６０と第４のロール７０とを含む一対のプレスロールが配置されている。
　第１のロール４０は、搬送方向（矢印方向）において、均しロール８０と第３のロール６０との間に、電極材料１０に接触して電極材料１０を押圧することができる位置に設けられている。
　第２のロール５０は、搬送方向（矢印方向）において、第１のロール４０に対向して配置され、支持体２０に接触して支持体２０を押圧することができる。
　第３のロール６０は、搬送方向（矢印方向）において、第１のロール４０よりも搬送方向（矢印方向）の下流側に、電極材料１０に接触して電極材料１０を押圧することができる位置に設けられている。
　第４のロール７０は、搬送方向（矢印方向）において、第３のロール６０に対向して配置され、支持体２０に接触して支持体２０を押圧することができる。
　均し部材の一例である均しロール８０は、搬送方向（矢印方向）において、吐出口３０と第１のロール４０との間に、電極材料１０に接触して電極材料１０を均すことができる位置に設けられている。
　例えば図１に示すように、供給工程においては、吐出口３０から電極材料１０を吐出することで、支持体２０の上に電極材料１０を供給する。支持体２０の上に供給された電極材料１０は、支持体２０と共に搬送方向（矢印方向）に搬送される。
　例えば図１に示すように、均し工程においては、支持体２０、及び電極材料１０を搬送方向（矢印方向）に搬送しながら、電極材料１０と均しロール８０とを接触させることによって、電極材料１０を均す。
　例えば図１に示すように、第１の加圧工程においては、支持体２０、及び電極材料１０を搬送方向（矢印方向）に搬送しながら、第１のロール４０と第２のロール５０との間に、支持体２０、及び電極材料１０を挟むことによって、支持体２０上の電極材料１０を加圧する。第１の加圧工程において、第１のロール４０の温度Ｔ１、及び第２のロール５０の温度Ｔ２は、Ｔ１＞Ｔ２の関係を満たす。
　例えば図１に示すように、第２の加圧工程においては、支持体２０、及び電極材料１０を搬送方向（矢印方向）に搬送しながら、第３のロール６０と第４のロール７０との間に、支持体２０、及び電極材料１０を挟むことによって、支持体２０上の電極材料１０を加圧する。第２の加圧工程において、第３のロール６０の温度Ｔ３、及び前記第４のロール７０の温度Ｔ４は、Ｔ３＞Ｔ４の関係を満たす。
＜＜電極用成形体＞＞
　本開示に係る電極用成形体の製造方法によって得られる電極用成形体は、電極材料の成形物である。本開示に係る電極用成形体の製造方法によって得られる電極用成形体は、質量分布の均一性、及び電極材料と支持体との密着性に優れるため、種々の電極として用いることができる。電極用成形体は、全固体二次電池の電極用成形体であることが好ましい。
　電極用成形体の形状は、制限されず、例えば、用途に応じて決定すればよい。電極用成形体の形状は、平板状であることが好ましい。
　電極用成形体の平均厚さは、電池性能（例えば、放電容量、及び出力特性）の向上の観点から、０．０１ｍ～２ｍｍであることが好ましく、０．０５ｍｍ～１．５ｍｍであることがより好ましく、０．１ｍｍ～１ｍｍであることが特に好ましい。電極用成形体の平均厚さは、断面観察によって測定される３か所の厚さの算術平均とする。断面観察においては、公知の顕微鏡（例えば、走査型電子顕微鏡）を用いることができる。
　以下、実施例により本開示を詳細に説明するが、本開示はこれらに制限されるものではない。
＜実施例１＞
［硫化物系無機固体電解質（Ｌｉ－Ｐ－Ｓ系ガラス）の調製］
　硫化物系無機固体電解質は、「Ｔ．Ｏｈｔｏｍｏ，Ａ．Ｈａｙａｓｈｉ，Ｍ．Ｔａｔｓｕｍｉｓａｇｏ，Ｙ．Ｔｓｕｃｈｉｄａ，Ｓ．Ｈａｍａ，Ｋ．Ｋａｗａｍｏｔｏ，Ｊｏｕｒｎａｌ　ｏｆ　Ｐｏｗｅｒ　Ｓｏｕｒｃｅｓ，２３３，（２０１３），ｐｐ２３１－２３５、及びＡ．Ｈａｙａｓｈｉ，Ｓ．Ｈａｍａ，Ｈ．Ｍｏｒｉｍｏｔｏ，Ｍ．Ｔａｔｓｕｍｉｓａｇｏ，Ｔ．Ｍｉｎａｍｉ，Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．，（２００１），ｐｐ８７２－８７３」を参考にして調製した。
　具体的には、アルゴン雰囲気下（露点：－７０℃）のグローブボックス内で、硫化リチウム（Ｌｉ２Ｓ、Ａｌｄｒｉｃｈ社製、純度：＞９９．９８％）２．４２ｇ、五硫化二リン（Ｐ２Ｓ５、Ａｌｄｒｉｃｈ社製、純度：＞９９％）３．９ｇをそれぞれ秤量した後、上記硫化リチウム、及び上記五硫化二リンを、メノウ製乳鉢を用いて、５分間混合した。なお、Ｌｉ２ＳとＰ２Ｓ５とのモル比（Ｌｉ２Ｓ：Ｐ２Ｓ５）は、７５：２５とした。
　ジルコニア製４５ｍＬ容器（フリッチュ社製）に、直径５ｍｍのジルコニアビーズを６６個投入し、次いで、上記硫化リチウムと上記五硫化二リンとの混合物の全量を投入した後、アルゴン雰囲気下で容器を完全に密閉した。フリッチュ社製遊星ボールミルＰ－７（商品名）に容器を取り付け、温度２５℃、回転数５１０ｒｐｍ（ｒｅｖｏｌｕｔｉｏｎｓ　ｐｅｒ　ｍｉｎｕｔｅ）で２０時間メカニカルミリングを行うことによって、黄色粉体の硫化物系固体電解質（Ｌｉ－Ｐ－Ｓ系ガラス）６．２ｇを得た。以上の工程を５０回繰り返し、３００ｇの硫化物系固体電解質を得た。
［正極用電極材料（Ｐ－１）の調製］
　ジルコニア製４５ｍＬ容器（フリッチュ社製）に、直径５ｍｍのジルコニアビーズを１８０個投入し、次いで、調製した上記Ｌｉ－Ｐ－Ｓ系ガラス３．０ｇを投入した。フリッチュ社製遊星ボールミルＰ－７に容器を取り付け、温度２５℃、回転数３００ｒｐｍで２時間混合した。次に、活物質としてＬＣＯ（ＬｉＣｏＯ２、日本化学工業株式会社製）６．８ｇ、及び導電助剤として株式会社デンカ製のＬｉ－１００（０．２ｇ）を容器に投入し、次いで、遊星ボールミルＰ－７に容器を取り付け、温度２５℃、回転数１００ｒｐｍで１０分間混合を行うことによって、粒子状の正極用電極材料（Ｐ－１）を得た。以上の工程を５０回繰り返し、必要量の正極用電極材料（Ｐ－１）を得た。
［粉体シートの作製］
　正極用電極材料（Ｐ－１）を、並列に４か所配置したスクリューフィーダーにそれぞれ投入した。正極用電極材料（Ｐ－１）を、各スクリューフィーダーから支持体（２０μｍのアルミニウム箔、線膨張係数：２３×１０－６／℃）にかけて、ホッパーを通じて、支持体の上に供給した。ホッパーは、電極材料の入り口を４か所及び出口を１か所有する。ホッパーの１つの吐出口から、幅方向に２０ｍｍの電極材料を供給した。次に、均しロールを用いて、支持体の上に供給された電極材料（幅方向に２０ｍｍ×４本）を均した。第１の加圧工程として、１対のプレスロール（電極材料側のロール温度：６０℃、支持体側のロール温度：２０℃）を用いて１０ＭＰａの圧力で支持体上の電極材料を加圧した。以上の手順によって、長手方向の長さが１０ｃｍ以上であり、電極材料の目付量（目標値）が１００ｍｇ／ｃｍ２である粉体シートを得た。
＜実施例２＞
　第１の加圧工程における圧力を１００ＭＰａにしたこと以外は、実施例１と同様の手順によって、粉体シートを作製した。
＜実施例３＞
　第１の加圧工程における圧力を２００ＭＰａにしたこと以外は、実施例１と同様の手順によって、粉体シートを作製した。
＜実施例４＞
　第１の加圧工程の後、第２の加圧工程として、１対のプレスロール（電極材料側のロール温度：１００℃、支持体側のロール温度：２０℃）によって１００ＭＰａの圧力で支持体上の電極材料を加圧したこと以外は、実施例１と同様の手順によって、粉体シートを作製した。
＜実施例５＞
　第１の加圧工程の後、第２の加圧工程として、１対のプレスロール（電極材料側のロール温度：１００℃、支持体側のロール温度：２０℃）によって２００ＭＰａの圧力で支持体上の電極材料を加圧したこと以外は、実施例１と同様の手順によって、粉体シートを作製した。
＜実施例６＞
　支持体として、市販のポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム（Ｔ６０ルミラー、東レ株式会社製、厚さ：１００μｍ、線膨張係数：１２０×１０－６／℃）を用いたこと以外は、実施例１と同様の手順によって、粉体シートを作製した。
＜実施例７＞
　支持体として、市販の離型紙（ＳＰ－８Ｅアイボリー、株式会社日本ラベル製、厚さ：１００μｍ、線膨張係数：１６０×１０－６／℃）を用いたこと以外は、実施例１と同様の手順によって、粉体シートを作製した。
＜実施例８＞
　支持体として、市販のポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム（Ｔ６０ルミラー、東レ株式会社製、厚さ：１００μｍ、線膨張係数：１２０×１０－６／℃）を用いたこと以外は、実施例４と同様の手順によって、粉体シートを作製した。
＜実施例９＞
　支持体として、市販の離型紙（ＳＰ－８Ｅアイボリー、株式会社日本ラベル製、厚さ：１００μｍ、線膨張係数：１６０×１０－６／℃）を用いたこと以外は、実施例４と同様の手順によって、粉体シートを作製した。
＜実施例１０＞
　第１の加圧工程において、電極材料側のロール温度を７０℃にしたこと、並びに第２の加圧工程において、電極材料側のロール温度、及び支持体側のロール温度をそれぞれ２５℃にしたこと以外は、実施例４と同様の手順によって、粉体シートを作製した。
＜比較例１＞
　第１の加圧工程を行わなかったこと以外は、実施例１と同様の手順によって、粉体シートを作製した。
＜比較例２＞
　第１の加圧工程において、支持体側のロール温度を６０℃にしたこと以外は、実施例１と同様の手順によって、粉体シートを作製した。
＜質量分布の評価＞
　粉体シートの８０か所（［幅方向に８か所］×［長さ方向に１０か所］）から、それぞれ、１ｃｍ２の大きさの試験片を切り取った。試験片の切り取りには、１つの枠あたりの枠内面積を１ｃｍ２に調節した枠状のトムソン刃を用いた。粉体シートの合計８０か所から切り取った各試験片の質量を測定し、次いで、各試験片の質量からσ（標準偏差）を求めた。得られたσに基づいて、以下の基準に従って質量分布を評価した。以下の基準のうち、Ａ、Ｂ、及びＣを合格とした。
（基準）
　Ａ：０％≦σ＜１％
　Ｂ：１％≦σ＜２％
　Ｃ：２％≦σ＜３％
　Ｄ：３％≦σ＜１０％
　Ｅ：１０％≦σ
＜密着性の評価＞
　粉体シートの電極材料の表面を地面に向け、支持体から電極材料が脱落するまでの時間（ｔ）に基づいて、以下の基準に従って密着性を評価した。以下の基準のうち、Ａ、Ｂ、及びＣを合格とした。
（基準）
　Ａ：６０秒＜ｔ
　Ｂ：３０秒＜ｔ≦６０秒
　Ｃ：１５秒＜ｔ≦３０秒
　Ｄ：１０秒＜ｔ≦１５秒
　Ｅ：ｔ≦１０秒
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１において、「電極材料側のロール温度」とは、電極材料に接触するロールの設定温度を意味する。「支持体側のロール温度」とは、支持体に接触するロールの設定温度を意味する。
　表１より、実施例１～１０は、比較例１～２に比べて、質量分布の均一性、及び電極材料と支持体との密着性に優れることがわかった。
　２０１９年８月１９日に出願された日本国特許出願２０１９－１４９８７１号の開示は、その全体が参照により本明細書に取り込まれる。本明細書に記載された全ての文献、特許出願、及び技術規格は、個々の文献、特許出願、及び技術規格が参照により取り込まれることが具体的かつ個々に記載された場合と同程度に、本明細書に参照により取り込まれる。

Claims (14)

  1. 　電極活物質を含む電極材料を準備する工程と、
    　支持体上に前記電極材料を供給する工程と、
    　前記電極材料に接触する第１のロールと前記支持体に接触する第２のロールとの間に、前記支持体、及び前記電極材料を挟むことによって、前記支持体上の前記電極材料を加圧する工程と、を含み、
    　前記第１のロールの温度Ｔ１、及び前記第２のロールの温度Ｔ２が、Ｔ１＞Ｔ２の関係を満たす
    　電極用成形体の製造方法。
  2. 　前記第１のロールと前記第２のロールとの間に、前記支持体、及び前記電極材料を挟むことによって、前記支持体上の前記電極材料を加圧する工程における圧力Ｐ１が、１０ＭＰａ～１ＧＰａである請求項１に記載の電極用成形体の製造方法。
  3. 　前記温度Ｔ１と前記温度Ｔ２の差の絶対値が、１０℃以上である請求項１又は請求項２に記載の電極用成形体の製造方法。
  4. 　前記温度Ｔ１が、４０℃～６５℃である請求項１～請求項３のいずれか１項に記載の電極用成形体の製造方法。
  5. 　前記温度Ｔ２が、０℃～３０℃である請求項１～請求項４のいずれか１項に記載の電極用成形体の製造方法。
  6. 　前記第１のロールと前記第２のロールとの間に、前記支持体、及び前記電極材料を挟むことによって、前記支持体上の前記電極材料を加圧する工程の後に、前記電極材料に接触する第３のロールと前記支持体に接触する第４のロールとの間に、前記支持体、及び前記電極材料を挟むことによって、前記支持体上の前記電極材料を加圧する工程を含む請求項１～請求項５のいずれか１項に記載の電極用成形体の製造方法。
  7. 　前記第３のロールの温度Ｔ３、及び前記第４のロールの温度Ｔ４が、Ｔ３＞Ｔ４の関係を満たす請求項６に記載の電極用成形体の製造方法。
  8. 　前記温度Ｔ３と前記温度Ｔ４の差の絶対値が、３０℃以上である請求項７に記載の電極用成形体の製造方法。
  9. 　前記温度Ｔ３が、７０℃～１３０℃である請求項７又は請求項８に記載の電極用成形体の製造方法。
  10. 　前記温度Ｔ４が、０℃～３０℃である請求項７～請求項９のいずれか１項に記載の電極用成形体の製造方法。
  11. 　前記温度Ｔ１、及び前記温度Ｔ３が、Ｔ１＜Ｔ３の関係を満たす請求項７～請求項１０のいずれか１項に記載の電極用成形体の製造方法。
  12. 　前記第３のロールと前記第４のロールとの間に、前記支持体、及び前記電極材料を挟むことによって、前記支持体上の前記電極材料を加圧する工程における圧力Ｐ２が、２０ＭＰａ～１ＧＰａである請求項６～請求項１１のいずれか１項に記載の電極用成形体の製造方法。
  13. 　前記第１のロールと前記第２のロールとの間に、前記支持体、及び前記電極材料を挟むことによって、前記支持体上の前記電極材料を加圧する工程における圧力Ｐ１に対する、前記第３のロールと前記第４のロールとの間に、前記支持体、及び前記電極材料を挟むことによって、前記支持体上の前記電極材料を加圧する工程における圧力Ｐ２の比が、２以上である請求項６～請求項１２のいずれか１項に記載の電極用成形体の製造方法。
  14. 　前記支持体の線膨張係数が、２０×１０－６／℃～１８０×１０－６／℃である請求項１～請求項１３のいずれか１項に記載の電極用成形体の製造方法。
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