WO2021020032A1 - 超音波ホーン、二次電池及び二次電池の製造方法 - Google Patents

超音波ホーン、二次電池及び二次電池の製造方法 Download PDF

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裕史 山中
毅 七海
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Definitions

  • the present invention is an ultrasonic horn, a secondary battery and a secondary, in which a plurality of laminated metal foils and metal members are sandwiched together with anvil, and ultrasonic vibration is applied to the metal foils to ultrasonically bond the metal foils to the metal members. Regarding the method of manufacturing a battery.
  • a lithium ion secondary battery having a high energy density has been promoted as a power source for, for example, an electric vehicle.
  • a square secondary battery having a high volume density is known as a secondary battery mounted on a vehicle or the like.
  • a positive electrode having a positive electrode active material coated on both sides of the positive electrode foil and a negative electrode having a negative electrode active material coated on both sides of the negative electrode foil are wound flat through a separator, and the wound body (electrode) is wound.
  • the group) is housed in a square battery case.
  • metal leaf exposed portions in which the metal foils of the positive electrode and the negative electrode are exposed are formed at both ends of the wound body in the winding axis direction, and electrode terminals and electrode terminals are formed on the exposed metal foil portions.
  • Patent Document 1 As a method of ultrasonically welding a large number of laminated metal foils, for example, in Patent Document 1, a protective metal plate is arranged on the upper surface of the multiplely laminated metal foils and on the horn contact side, and ultrasonically welded. Is disclosed how to do this.
  • Patent Document 2 discloses a configuration in which a plurality of protrusions having no sharp edges with angular sharp edges on the outer surface are stacked in two or more stages at the tip of the resonator on the side to be joined. There is.
  • Patent Document 1 a protective metal plate is arranged on the horn contact side and ultrasonically bonded, so that the number of parts and manufacturing processes increases. Further, since the protective plate is also joined, the thickness of the joint portion becomes thicker, and the joining time becomes longer as compared with the case without the protective plate.
  • the metal foil is damaged because the shear stress is concentrated on the tip of the protrusion arranged on the anvil side among the protrusions stacked in two stages.
  • the output of the secondary battery may decrease in the long run.
  • the present invention has been made in view of such a point, and ultrasonic vibration is applied to a plurality of laminated metal foils without using a protective metal plate to superimpose the metal foil and the metal member.
  • An object of the present invention is to provide a method for manufacturing an ultrasonic horn, a secondary battery, and a secondary battery capable of suppressing damage to a metal foil during ultrasonic bonding.
  • an ultrasonic horn that ultrasonically bonds a foil and the metal member, and has a horn body and a first surface formed of a curved surface while projecting from the facing surface of the horn body facing the anvil to the anvil side. It has a first protrusion and a second protrusion provided at the center of the first surface of the first protrusion and projecting toward the anvil side, and the second protrusion has a tip surface made of a flat surface and the tip. It has a second surface made of a curved surface that connects the surface and the first surface of the first protrusion.
  • a method for manufacturing a horn, a secondary battery and a secondary battery can be provided.
  • FIG. 5 is a cross-sectional view showing a state in which the negative electrode foil exposed portion is pressed by an ultrasonic horn in which the tip of the second protrusion is formed in a hemisphere instead of a flat surface, unlike one embodiment of the present invention.
  • a square secondary battery manufactured by using an ultrasonic horn according to an embodiment of the present invention will be described with reference to FIGS. 1 to 3.
  • an example of applying the square secondary battery 20 to a lithium ion secondary battery will be described.
  • FIG. 1 is an external perspective view of a square secondary battery manufactured by using the ultrasonic horn according to the embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is an exploded perspective view of a square secondary battery manufactured by using the ultrasonic horn according to the embodiment of the present invention.
  • the square secondary battery 20 includes a battery case 1 and a lid 6.
  • An electrode group 3 which is a power generator is housed inside the battery case 1, and the upper opening of the battery case 1 is sealed by a lid 6.
  • the lid 6 is welded to the battery case 1 by laser welding, and the battery case 1 and the lid 6 form a battery container.
  • the lid 6 is provided with a positive electrode external terminal 8A and a negative electrode external terminal 8B.
  • the electrode group 3 is charged via the positive electrode external terminal 8A and the negative electrode external terminal 8B, and power is supplied to the external load.
  • the lid 6 is integrally provided with a gas discharge valve 10. When the pressure inside the battery container rises, the gas discharge valve 10 opens and gas is discharged from the inside of the battery container, the pressure inside the battery container is reduced, and the safety of the square secondary battery 20 is ensured. Further, a liquid injection plug 11 is welded to the lid 6, and a liquid injection port 9 for injecting an electrolytic solution into the battery case 1 is sealed.
  • the electrode group 3 is housed via the insulating sheet 2.
  • the positive electrode body (positive electrode) 301 and the negative electrode body (negative electrode) 302 are wound flat around the winding axis L via the separator 303 (both see FIG. 3).
  • the electrode group 3 has a pair of curved portions 3a and 3b having a substantially semicircular cross section and facing each other, and a flat surface portion 3c formed continuously between the pair of curved portions 3a and 3b. There is.
  • the electrode group 3 has a flat surface portion 3c and at least a part of a positive electrode foil exposed portion 301c and a negative electrode foil exposed portion 302c (both see FIG. 3), which are exposed metal foil portions described later, is bundled to form a flat plate.
  • a side bundling portion 301d and a negative electrode side bundling portion 302d are formed.
  • the positive electrode side bundled portion 301d and the negative electrode side bundled portion 302d are overlapped with one end (connection portion 42A) of the positive electrode current collector plate 4A and one end (connection portion 42B) of the negative electrode current collector plate 4B, and are connected by welding or the like. ..
  • the positive electrode current collector plate 4A and the negative electrode current collector plate 4B are examples of the "metal member" of the present invention.
  • the electrode group 3 is inserted into the battery case 1 from one curved portion 3b side in a posture in which the winding axis L direction is along the lateral width direction of the battery case 1, and the other curved portion 3a side is the upper portion of the battery case 1. It is arranged so as to be on the opening 1a side of the.
  • the other end (upper end) of the positive electrode current collector plate 4A and the other end (upper end) of the negative electrode current collector plate 4B are connected to the positive electrode external terminal 8A and the negative electrode external terminal 8B, respectively.
  • the positive electrode external terminal 8A and the negative electrode external terminal 8B have a welded joint portion to be welded to a bus bar or the like (not shown).
  • This welded joint has a rectangular parallelepiped block shape protruding upward from the lid 6, the lower surface thereof faces the surface of the lid 6, and the upper surface thereof is parallel to the lid 6 at a predetermined height position.
  • a positive electrode connection portion 12A for connecting the positive electrode external terminal 8A and the positive electrode current collector plate 4A is integrally formed on the lower surface of the welded joint portion of the positive electrode external terminal 8A, and the lower surface of the welded joint portion of the negative electrode external terminal 8B. Is integrally formed with a negative electrode connecting portion 12B for connecting the negative electrode external terminal 8B and the negative electrode current collecting plate 4B.
  • the positive electrode current collector plate 4A and the negative electrode current collector plate 4B each have rectangular plate-shaped base portions 41A and 41B arranged to face the lower surface of the lid 6.
  • the base portions 41A and 41B are formed with opening holes 43A and 43B through which the positive electrode connecting portion 12A and the negative electrode connecting portion 12B formed in the positive electrode external terminal 8A and the negative electrode external terminal 8B are inserted, respectively.
  • the positive electrode current collector plate 4A and the negative electrode current collector plate 4B are bent at the side ends of the base portions 41A and 41B and extend toward the bottom surface side along the wide surface of the battery case 1.
  • the positive electrode current collector plate 4A and the negative electrode current collector plate 4B have connection portions 42A and 42B which are connected in a state of being overlapped with the positive electrode side bundled portion 301d and the negative electrode side bundled portion 302d of the electrode group 3, respectively. There is.
  • the positive electrode connection portion 12A of the positive electrode external terminal 8A and the negative electrode connection portion 12B of the negative electrode external terminal 8B have through holes 6A and 6B having their respective tips protruding from the lower surfaces of the positive electrode external terminal 8A and the negative electrode external terminal 8B formed in the lid 6. It has a cylindrical shape that can be inserted into.
  • the positive electrode connection portion 12A and the negative electrode connection portion 12B penetrate the lid 6 through the through holes 6A and 6B, and from the base portions 41A and 41B of the positive electrode current collector plate 4A and the negative electrode current collector plate 4B through the opening holes 43A and 43B. Also protrudes toward the inside of the battery case 1.
  • the tips of the positive electrode connection portion 12A and the negative electrode connection portion 12B are crimped, and the positive electrode external terminal 8A and the positive electrode current collector plate 4A, and the negative electrode external terminal 8B and the negative electrode current collector plate 4B are integrally fixed to the lid 6.
  • a gasket 5 is interposed between the positive electrode external terminal 8A and the negative electrode external terminal 8B and the lid 6, and an insulating plate 7 is interposed between the positive electrode current collector plate 4A and the negative electrode current collector plate 4B and the lid 6.
  • the gasket 5 and the insulating plate 7 electrically insulate the positive electrode external terminal 8A, the negative electrode external terminal 8B, the positive electrode current collector plate 4A, and the negative electrode current collector plate 4B from the lid 6.
  • a liquid injection port 9 is formed in the lid 6, and after injecting an electrolytic solution into the battery case 1 from the liquid injection port 9, a liquid injection plug 11 is welded to the liquid injection port 9 to form a square shape.
  • the secondary battery 20 is hermetically sealed.
  • the positive electrode current collector plate 4A has a current cutoff unit 101 that cuts off the current when an excessive current flows in the intermediate portion thereof.
  • the current cutoff portion 101 is formed, for example, by providing a narrow portion in a part of the positive electrode current collector plate 4A, and the positive electrode current collector plate 4A is formed on the electrode group 3 side and the outside of the positive electrode by fusing the portion due to an excessive current. It can be separated to the terminal 8A side.
  • the current cutoff portion 101 may be formed on the negative electrode current collector plate 4B, or may be formed on both the positive electrode current collector plate 4A and the negative electrode current collector plate 4B. Further, the current cutoff unit 101 is not limited to the above configuration as long as the current flowing through the current collector plate can be cut off when an excessive current flows.
  • the battery case 1, the lid 6, the positive electrode current collector plate 4A and the positive electrode external terminal 8A are made of aluminum or an aluminum alloy
  • the negative electrode current collector plate 4B and the negative electrode external terminal 8B are made of copper or a copper alloy. ..
  • FIG. 3 is a perspective view of a part of the electrode group 3 shown in FIG. Note that FIG. 3 shows a state before the metal foil exposed portions (positive electrode foil exposed portion 301c, negative electrode foil exposed portion 302c) of the positive electrode body (positive electrode) 301 and the negative electrode body (negative electrode) 302 are bundled and joined. There is.
  • the electrode group 3 is formed by winding the positive electrode body 301 and the negative electrode body 302 flatly around the winding shaft L via the separator 303.
  • the positive electrode mixture 301b is applied to both surfaces of the positive electrode foil (metal foil) 301a to form an active material layer, and one end of the positive electrode foil 301a in the width direction (winding axis L direction).
  • the portion has a positive electrode foil exposed portion (metal foil exposed portion) 301c in which the positive electrode mixture 301b is not applied and the positive electrode foil 301a is exposed.
  • the negative electrode mixture 302b is applied to both surfaces of the negative electrode foil (metal foil) 302a to form an active material layer, and the other end portion in the width direction (winding axis L direction) of the negative electrode foil 302a.
  • the positive electrode body 301 and the negative electrode body 302 are wound around the winding shaft L so that the positive electrode foil exposed portion 301c and the negative electrode foil exposed portion 302c are arranged on opposite sides in the winding axis L direction, respectively.
  • the negative electrode body 302 polyvinylidene fluoride (PVDF: PolyVinylidene DiFluoride) as a binder is added to the amorphous carbon powder in a mass ratio of 10: 1.
  • the negative electrode mixture 302b is prepared by adding N-methylpyrrolidone (NMP: N-methylpyrrolidone) as a dispersion solvent and kneading the mixture.
  • NMP N-methylpyrrolidone
  • This negative electrode mixture 302b is applied to both sides of a copper foil (negative electrode foil 302a) having a thickness of 10 ⁇ m, leaving a current collecting portion (negative electrode foil exposed portion 302c), and then dried, pressed, and cut to have a thickness that does not contain the copper foil.
  • a negative electrode body 302 having a size of 70 ⁇ m is produced.
  • amorphous carbon is used for the negative electrode mixture 302b.
  • natural graphite capable of inserting and removing lithium ions various artificial graphite materials, and carbonaceous materials such as coke have been described.
  • the particle shape may be, for example, scaly, spherical, fibrous, lump-like, or the like.
  • a positive electrode mixture 301b is prepared by adding NMP as a solvent and kneading. This positive electrode mixture 301b is applied to both sides of an aluminum foil (positive electrode foil 301a) having a thickness of 20 ⁇ m, leaving a current collecting portion (positive electrode foil exposed portion 301c), and then dried, pressed, and cut to have a thickness that does not contain the aluminum foil. A 90 ⁇ m positive electrode body 301 is produced.
  • lithium manganate is used for the positive electrode mixture 301b
  • other lithium manganate having a spinel crystal structure or a lithium-manganese composite oxidation obtained by partially substituting or doping with a metal element has been described.
  • Lithium cobalt oxide or lithium titanate having a layered crystal structure or a lithium-metal composite oxide obtained by substituting or doping a part of these with a metal element may be used.
  • PVDF is used as a binder for the coated portion of the positive electrode body 301 and the negative electrode body 302 .
  • polytetrafluoroethylene polyethylene, polystyrene, polybutadiene, butyl rubber, nitrile rubber, etc.
  • Polymers such as styrene-butadiene rubber, polysulfide rubber, nitrocellulose, cyanoethylcellulose, various latexes, acrylonitrile, vinyl fluoride, vinylidene fluoride, propylene fluoride, chloroprene fluoride, acrylic resin, and mixtures thereof are used. You may.
  • FIG. 4 is a diagram schematically showing a process of joining a current collector plate to the electrode group shown in FIG.
  • the negative electrode body 302 and the negative electrode current collector plate 4B are joined will be described, but the same applies to the case where the positive electrode body 301 and the positive electrode current collector plate 4A are joined. That is, it can be applied not only to the joining of the metal foil made of copper and the current collector plate, but also to the joining of the metal foil made of aluminum and the current collector plate, and further, the metal foil other than copper and aluminum and the current collector plate. It is also applicable to the joining of.
  • the connecting portion 42B of the negative electrode current collecting plate 4B is arranged on one surface 302e of the negative electrode side bundled portion 302d in which the negative electrode foil exposed portions 302c of the electrode group 3 are bundled to form a flat plate, and ultrasonic waves are formed.
  • the negative electrode foil exposed portion 302c of the electrode group 3 and the connecting portion 42B of the negative electrode current collecting plate 4B are bonded in a state where their respective flat surfaces are in contact with each other.
  • the ultrasonic bonding device 500 for bonding the negative electrode foil exposed portion 302c and the connecting portion 42B of the negative electrode current collecting plate 4B includes a horn (ultrasonic horn) 510 and an anvil 520 arranged to face the horn 510.
  • a horn drive unit (not shown) for driving the horn 510 is provided.
  • connection portion 42B of the negative electrode current collector plate 4B is arranged on the anvil 520 of the ultrasonic bonding device 500, and the negative electrode foil exposed portion 302c is arranged on the connection portion 42B. Then, the horn 510 and the anvil 520 sandwich the negative electrode side bundling portion 302d and the connecting portion 42B of the negative electrode foil exposed portion 302c, and the horn 510 is ultrasonically vibrated while being pressed against the negative electrode side bundling portion 302d.
  • the oxide film existing on the surfaces of the connecting portion 42B and the negative electrode foil exposed portion 302c is removed, and atomic diffusion is promoted by frictional heat due to vibration, so that the connecting portion 42B and the negative electrode foil exposed portion 302c are separated from each other. Ultrasonic bonding.
  • the horn 510 has a substantially rectangular parallelepiped horn body 511 and an opposing surface 511a to an anvil 520 (a flat surface facing the anvil 520 of the horn body 511). (See FIG. 4) A first protrusion 512 protruding toward the side, and a second protrusion 513 provided at the center of the first surface 512a of the first protrusion 512 (the part farthest from the horn body 511) and protruding toward the anvil 520. It is composed of.
  • a plurality of (three in this case) first projections 512 are mainly provided in the direction perpendicular to the paper surface of FIG.
  • the negative electrode foil exposed portion 302c and the negative electrode current collector plate 4B are joined at a plurality of locations, so that a long-term connection between the negative electrode foil exposed portion 302c and the negative electrode current collector plate 4B is provided. The reliability can be improved.
  • the horn main body 511 is provided with three first protrusions 512, but the number of the first protrusions 512 is not particularly limited, and as can be seen from Example 8 described later, 1
  • the connection reliability can be improved even with the number of the first protrusions 512, and the number of the first protrusions 512 may be one or more.
  • the material of the horn 510 is not particularly limited, but for example, an aluminum alloy or a titanium alloy can be used.
  • the method for manufacturing the horn 510 is not particularly limited, but the horn 510 can be manufactured by, for example, sintering or casting.
  • the horn body 511, the first protrusion 512, and the second protrusion 513 are integrally formed, but the first protrusion 512 and the second protrusion 513 can be integrally formed and fixed to the horn body 511. ..
  • the first protrusion 512 is composed of a part of a sphere.
  • the first surface 512a of the first protrusion 512 is a curved surface, and here is a part of a spherical surface.
  • the first surface 512a of the first protrusion 512 sandwiches the negative electrode side bundling portion 302d and the negative electrode current collector plate 4B between the anvil 520.
  • the negative electrode side bundled portion 302d is pressed.
  • the exposed negative electrode foil portions 302c in the laminated state are brought into close contact with each other, and no gap is formed between them.
  • the angle ⁇ 1 formed by the first surface 512a and the facing surface 511a at the boundary between the first surface 512a of the first protrusion 512 and the facing surface 511a of the horn body 511 is not particularly limited, but is 60 ° or less. It is preferably present, and more preferably 30 ° or less. This is because as the angle ⁇ 1 becomes smaller, the force applied to the negative electrode foil exposed portion 302c in the vibration direction (left-right direction in FIG. 4) when the horn 510 is vibrated becomes smaller, and damage to the negative electrode foil exposed portion 302c is suppressed. Because it can be done.
  • the angle ⁇ 1 is preferably 5 ° or more. As the angle ⁇ 1 approaches 0 °, the force applied from the first projection 512 to the negative electrode foil exposed portion 302c is dispersed. Then, the force applied to the portion of the negative electrode foil exposed portion 302c near the second protrusion 513 becomes small, and the adhesion between the negative electrode foil exposed portions 302c in the laminated state is lowered. Therefore, by setting the angle ⁇ 1 to 5 ° or more, the adhesion between the exposed negative electrode foil portions 302c in the laminated state can be easily ensured.
  • the second protrusion 513 is composed of a part of the truncated cone.
  • the second protrusion 512 is arranged at a portion farthest from the horn body 511 and connects the tip surface (lower surface of FIG. 7) 513b formed of a flat surface, the tip surface 513b, and the first surface 512a of the first protrusion 512. It has a surface 513a and.
  • the second surface 512a is a curved surface, here a part of a conical surface.
  • the second projection 513 ultrasonically vibrates while pressing the negative electrode foil exposed portion 302c so that the negative electrode foil exposed portions 302c in the laminated state are brought together. While firmly joining, the negative electrode foil exposed portion 302c and the negative electrode current collector plate 4B are firmly joined.
  • the angle ⁇ 2 of the second surface 513a with respect to the facing surface 511a is not particularly limited, but is 60 ° or less. It is preferably 35 ° or less, and more preferably 35 ° or less. This is because as the angle ⁇ 2 becomes smaller, the force applied to the negative electrode foil exposed portion 302c in the vibration direction (left-right direction in FIG. 4) when the horn 510 is vibrated becomes smaller, and damage to the negative electrode foil exposed portion 302c is suppressed. Because it can be done.
  • the angle ⁇ 2 is preferably 15 ° or more.
  • the second protrusion 513 In order to provide the second protrusion 513 on the first surface 512a formed of a part of the spherical surface, it is necessary to incline the second surface 513a more than the first surface 512a.
  • the angle ⁇ 2 By setting the angle ⁇ 2 to 15 ° or more, the second protrusion 513 can be easily formed so as to protrude downward with respect to the first surface 512a formed of a part of the spherical surface.
  • the flat tip surface 513b is formed parallel to the facing surface 511a of the horn body 511 and the vibration direction of the horn 510.
  • the tip surface 513b prevents the force applied from the tip surface 513b to the negative electrode foil exposed portion 302c from concentrating at one point when the negative electrode foil exposed portion 302c and the negative electrode current collector plate 4B are joined. Therefore, since the shear stress generated in the negative electrode foil exposed portion 302c is not concentrated at one point, it is possible to prevent the negative electrode foil exposed portion 302c from being damaged.
  • the plurality of negative electrode foil exposed portions 302c are deformed toward the upper layer (negative electrode foil exposed portion 302c on the horn 510 side). Is large, and the amount of deformation of the uppermost negative electrode foil exposed portion 302c is the largest. Therefore, in the portion pressed by the horn 510, the thickness of the negative electrode foil exposed portion 302c on the uppermost layer is the thinnest. Further, with this deformation, the thickness of the negative electrode foil exposed portion 302c near the horn 510 becomes thin, and the thickness of the portion pressed against the tip surface 513b becomes the thinnest.
  • FIG. 9 is a cross-sectional view showing a state in which the negative electrode foil exposed portion 302c is pressed by a horn in which the tip of the second protrusion 513 is formed in a hemispherical shape instead of a flat surface, unlike the present embodiment.
  • the tip of the second protrusion 513 is formed into, for example, a hemispherical shape or a sharp shape (not shown)
  • the portion of the negative electrode foil exposed portion 302c that is pressed by the tip of the second protrusion 513 is formed.
  • the present embodiment provided with the tip surface 513b.
  • the negative electrode foil exposed portion 302c is more likely to be damaged.
  • the second protrusion 513 formed in a sharp shape (not shown) is used, the negative electrode foil exposed portion 302c may be damaged at the stage of pressing the negative electrode foil exposed portion 302c.
  • Area of the distal end surface 513b is not particularly limited, is preferably 0.05 mm 2 or more 1.15 mm 2 or less.
  • the force applied from the second protrusion 513 to the negative electrode foil exposed portion 302c when the negative electrode foil exposed portion 302c and the negative electrode current collecting plate 4B are joined is dispersed. Therefore, it is possible to easily prevent the negative electrode foil exposed portion 302c from being damaged.
  • the surfaces of the negative electrode foil exposed portion 302c and the connecting portion 42B are oxidized. Sufficient pressure is secured to remove the coating. Therefore, it is possible to easily prevent the oxide film from remaining on a part of the surfaces of the negative electrode foil exposed portion 302c and the connecting portion 42B.
  • first protrusions 512 are arranged at a predetermined distance (for example, 0.3 mm or more) from each other.
  • the distance W between the first protrusions 512 is not particularly limited, but is preferably 0.3 mm or more. This is due to the following reasons.
  • the interval W is preferably 0.3 mm or more.
  • the distance from the facing surface 511a of the horn body 511 to the tip surface 513b of the second protrusion 513 is not particularly limited, but the thickness of the negative electrode foil exposed portion 302c (here, 10 ⁇ m) is adjusted to the negative electrode foil exposed portion 302c. It is set in the range of, for example, ⁇ 0.1 mm to +0.3 mm with respect to the value obtained by multiplying the number of layers (for example, 70 layers) (total thickness of the negative electrode foil exposed portion 302c).
  • the horn body 511 is provided with the first protrusion 512 having the first surface 512a made of a curved surface, and the first surface 512a of the first protrusion 512 is provided with the second protrusion 513.
  • the negative electrode foil exposed portion 302c and the connecting portion 42B are joined by the second protrusion 513, so that the negative electrode foil exposed portion 302c is pressed by the first protrusion 512, so that the negative electrode foil exposed portion 302c is laminated in the vicinity of the periphery of the second protrusion 513. It is suppressed that the negative electrode foil exposed portions 302c of the above are in close contact with each other and a gap is formed between them.
  • the second protrusion 513 vibrates while pressurizing the negative electrode foil exposed portion 302c and the connecting portion 42B
  • the surfaces of the connecting portion 42B and the negative electrode foil exposed portion 302c are rubbed against each other in a state of being uniformly adhered to the second protrusion 513.
  • the oxide film existing on the surfaces of the connecting portion 42B and the negative electrode foil exposed portion 302c between the first protrusion 512 and the anvil 520 can be easily removed, and atomic diffusion due to frictional heat is promoted.
  • the exposed portions 302c can be satisfactorily bonded to each other, and the negative electrode foil exposed portion 302c and the connecting portion 42B can be satisfactorily bonded to each other.
  • the second protrusion 513 is provided with a flat tip surface 513b.
  • the tip surface 513b made of a flat surface on the second protrusion 513
  • a plurality of negative electrode foils are exposed on the second protrusion 513 as compared with the case where the tip of the second protrusion 513 is formed into a hemispherical or sharp shape.
  • the portion 302c is pressed, the portion of the upper negative electrode foil exposed portion 302c that is pressed by the second protrusion 513 is suppressed from becoming thin. Therefore, it is possible to further suppress damage to the negative electrode foil exposed portion 302c when ultrasonic vibration is applied to the negative electrode foil exposed portion 302c.
  • the angle ⁇ 1 of the first protrusion 512 is 5 ° or more and 30 ° or less. As a result, the angle ⁇ 1 of the first protrusion 512 is set to 30 ° or less. As a result, when the horn 510 is vibrated, the force applied to the negative electrode foil exposed portion 302c from the first protrusion 512 in the vibration direction (left-right direction in FIG. 4) becomes sufficiently small. Therefore, damage to the negative electrode foil exposed portion 302c can be sufficiently suppressed. Also, the angle ⁇ 1 is set to 5 ° or more.
  • the force applied from the first projection 512 to the negative electrode foil exposed portion 302c is suppressed from being excessively dispersed, and the portion of the negative electrode foil exposed portion 302c near the second projection 513 is sufficiently pressurized. Therefore, it is possible to sufficiently secure the adhesion between the exposed negative electrode foil portions 302c in the laminated state.
  • the angle ⁇ 2 of the second protrusion 513 is 35 ° or less.
  • the area of the tip surface 513b of the second protrusion 513 is 0.05 mm 2 or more.
  • the area of the tip surface 513b is 1.15 mm 2 or less.
  • a plurality of the first protrusions 512 are provided on the horn main body 511, and the plurality of first protrusions 512 are arranged at a distance W of 0.3 mm or more from each other.
  • a horn 510 having three first protrusions 512 provided on the horn body 511 is used to connect the negative electrode side bundling portion 302d in which the negative electrode foil exposed portions 302c are bundled and the negative electrode current collecting plate 4B connection portion 42B.
  • the angle ⁇ 1 of the first protrusion 512 was set to 60 °
  • the angle ⁇ 2 of the second protrusion 513 was set to 60 °.
  • the area of each tip surface 513b of the second protrusion 513 was set to 0.15 mm 2 .
  • the distance W between the first protrusions 512 was set to 2.8 mm.
  • Other configurations were the same as those in the above embodiment.
  • Example 2 In the second embodiment, the angle ⁇ 1 is 45 ° and the angle ⁇ 2 is 60 °. Other configurations were the same as in Example 1.
  • Example 3 In Example 3, the angle ⁇ 1 was set to 30 ° and the angle ⁇ 2 was set to 45 °. Other configurations were the same as in Example 1.
  • Example 4 In Example 4, the angle ⁇ 1 was set to 30 ° and the angle ⁇ 2 was set to 35 °. Other configurations were the same as in Example 1.
  • Example 5 In Example 5, the angle ⁇ 1 was set to 30 ° and the angle ⁇ 2 was set to 15 °. Other configurations were the same as in Example 1.
  • Example 6 In Example 6, the angle ⁇ 1 was set to 5 ° and the angle ⁇ 2 was set to 35 °. Other configurations were the same as in Example 1.
  • Example 7 In Example 7, the angle ⁇ 1 was set to 5 ° and the angle ⁇ 2 was set to 15 °. Other configurations were the same as in Example 1.
  • Comparative Example 1 In Comparative Example 1, three first protrusions 512 were provided on the horn main body 511, and the second protrusion 513 was not provided. The angle ⁇ 1 was set to 60 °. Other configurations were the same as in Example 1.
  • Comparative Example 2 In Comparative Example 2, the angle ⁇ 1 was set to 45 °. Other configurations were the same as in Comparative Example 1.
  • Comparative Example 3 In Comparative Example 3, the angle ⁇ 1 was set to 30 °. Other configurations were the same as in Comparative Example 1.
  • Comparative Example 4 In Comparative Example 4, the horn main body 511 was provided with three first protrusions and no second protrusions. Unlike the first protrusion 512, the first protrusion of Comparative Example 4 had a quadrangular pyramid shape with a pointed tip toward the negative electrode foil exposed portion 302c. The angle ⁇ 1 formed by the side surface of the first protrusion and the facing surface 511a of the horn body 511 was set to 45 °. Other configurations were the same as in Example 1.
  • Comparative Example 5 (Comparative Example 5)
  • the connection portion 42B of the negative electrode current collector plate 4B and the negative electrode side bundling portion 302d are arranged on the anvil 520, and a protective material made of metal is arranged on the negative electrode side bundling portion 302d as in Patent Document 1.
  • the connection portion 42B and the negative electrode side bundling portion 302d were joined using the same horn 510 as in Comparative Example 4.
  • Other configurations were the same as in Comparative Example 4.
  • Example 1-7 and Comparative Example 1-5 Regarding the joining conditions, the frequency of the horn 510 was set to 20 kHz. Further, the joining time was changed in the range of 0.1 to 1.5 msec, the pressing force of the horn 510 was changed in the range of 400 to 3000 N, and the amplitude amount of the horn 510 was changed in the range of 30 to 70 ⁇ m, as described in Examples 1-7 and Comparative Example 1-5. We found the optimum conditions for each. Then, the joining state was confirmed for each of Examples 1-7 and Comparative Example 1-5 which were joined under the optimum conditions. The results are shown in Table 1 below.
  • the negative electrode foil exposed portion 302c is satisfactorily bonded without causing damage such as cracks is ⁇ , and the case where only small cracks or breaks occur in the negative electrode foil exposed portion 302c and only a small amount of metal powder is generated.
  • the case where a large amount of metal powder was generated due to a large crack or break in the negative electrode foil exposed portion 302c was evaluated as ⁇ , and the case where the negative electrode foil exposed portion 302c and the connecting portion 42B were not joined was evaluated as x.
  • Example 1-3 unlike Comparative Example 1-4, only small cracks and breaks occurred in the negative electrode foil exposed portion 302c, and only a small amount of metal powder was generated, but it was good. It turned out to be joined. Further, in Example 4-7, it was found that the negative electrode foil exposed portion 302c was satisfactorily bonded without causing damage such as cracks.
  • Example 1-7 it is considered that the reason why the negative electrode foil exposed portion 302c and the connecting portion 42B could be successfully joined is as follows.
  • the negative electrode foil exposed portions 302c in the laminated state are brought into close contact with each other, and a gap is suppressed between them.
  • the second protrusion 513 vibrates while pressurizing the negative electrode foil exposed portion 302c and the connecting portion 42B, the surfaces of the connecting portion 42B and the negative electrode foil exposed portion 302c rub against each other in close contact with each other.
  • the oxide film existing on the surfaces of the connecting portion 42B and the negative electrode foil exposed portion 302c can be easily removed, and atomic diffusion due to frictional heat is promoted. Therefore, the negative electrode foil exposed portion 302c and the connecting portion 42B can be satisfactorily removed. It is probable that they were able to join.
  • the negative electrode foil is formed by setting the angle ⁇ 1 of the first protrusion 512 to 5 ° or more and 30 ° or less and the angle ⁇ 2 of the second protrusion 513 to 15 ° or more and 35 ° or less. It is considered that the reason why the exposed portion 302c could be joined satisfactorily without being damaged such as cracks is as follows. That is, by setting the angle ⁇ 1 to 30 ° or less, the force in the vibration direction (left-right direction in FIG. 4) applied from the first protrusion 512 to the negative electrode foil exposed portion 302c when the horn 510 is vibrated becomes small, so that the negative electrode Damage to the exposed foil portion 302c could be suppressed.
  • Comparative Example 4 it was found that a large amount of metal powder was generated due to large cracks and breakage in the negative electrode foil exposed portion 302c. It is considered that this is because the tip of the first protrusion provided on the horn body 511 is sharp, so that the force applied to the negative electrode foil exposed portion 302c is excessively concentrated, causing a large crack or breakage in the negative electrode foil exposed portion 302c. ..
  • Comparative Example 5 it was found that the negative electrode foil exposed portion 302c was joined with reduced damage such as cracks. However, in Comparative Example 5, the damage of the negative electrode foil exposed portion 302c was larger than that in Example 4-7. Further, in Comparative Example 5, since the protective material is arranged on the anvil 520 as in Patent Document 1, the number of parts and the manufacturing process are increased.
  • Example 8 In Example 8, one first protrusion 512 is provided on the horn main body 511, and the area of the tip surface 513b of the second protrusion 513 is set to 0.05 mm 2 . Other configurations were the same as in Example 4.
  • Example 9 In Example 9, the area of the tip surface 513b of the second protrusion 513 was set to 0.29 mm 2 . Other configurations were the same as in Example 4.
  • Example 10 In Example 10, the area of the tip surface 513b of the second protrusion 513 was 1.15 mm 2 . Other configurations were the same as in Example 4.
  • Example 11 In Example 11, the area of the tip surface 513b of the second protrusion 513 was set to 2.36 mm 2 . Other configurations were the same as in Example 4.
  • Comparative Example 6 In Comparative Example 6, the area of the tip surface 513b of the second protrusion 513 was set to 0.00 mm 2 . That is, the tip surface 513b was not provided on the second protrusion 513. Other configurations were the same as in Example 4.
  • Example 11 an oxide film remained at a very small part of the interface between the connecting portion 42B and the negative electrode foil exposed portion 302c. This is because when the area of the tip surface 513b is 2.36 mm 2 , the force applied from the tip surface 513b to the negative electrode foil exposed portion 302c is dispersed, so that the pressure required to remove the oxide film is partially insufficient. It is believed that there is. In Example 11, the negative electrode foil exposed portion 302c was joined without any damage such as cracks, but the bonded state was judged to be ⁇ because an oxide film remained in a small part at the interface.
  • Comparative Example 6 it was found that a large amount of metal powder was generated due to large cracks and breakage in the negative electrode foil exposed portion 302c. It is considered that this is because the tip surface 513b is not provided on the second protrusion 513, so that the force applied to the negative electrode foil exposed portion 302c is excessively concentrated, causing a large crack or breakage in the negative electrode foil exposed portion 302c.
  • Example 12 In Example 12, the distance W between the first protrusions 512 was set to 0.3 mm. Other configurations were the same as in Example 4.
  • Example 13 In Example 13, the distance W between the first protrusions 512 was set to 0.0 mm. Other configurations were the same as in Example 4.
  • the distance W between the first protrusions 512 may be 0.3 mm or more, and there is no particular upper limit. Although not described in the above experimental results, this can be seen from the fact that wrinkles did not occur even when the number of protrusions of the first protrusion 512 was one (that is, the interval W was infinite). Therefore, the distance W between the first protrusions 512 is 0.3 mm or more, and the length of the connecting portion 42B (see FIG. 2) of the negative electrode current collector plate 4B is the upper limit, and the upper limit is the square secondary battery 20. Depends on the size of.
  • the present invention is not limited to the above-described embodiment, and includes various modified forms.
  • the above-described embodiment has been described in detail in order to explain the present invention in an easy-to-understand manner, and is not necessarily limited to the one including all the described configurations.
  • it is possible to replace a part of the configuration of one embodiment with the configuration of another embodiment and it is also possible to add the configuration of another embodiment to the configuration of one embodiment.
  • the second protrusion 513 is formed by a part of the truncated cone, but the present invention is not limited to this.
  • the second protrusion 513 may be formed by, for example, a part of a sphere or an ellipsoid.
  • the first protrusion 512 is formed by a part of a sphere, but the present invention is not limited to this.
  • the first protrusion 512 may be formed by, for example, an ellipsoid or a part of a truncated cone.
  • the major axis (major axis) direction of the ellipsoid may be parallel to the vibration direction of the ultrasonic vibration, or the ellipsoid.
  • the direction of the minor axis (minor axis) of the body may be parallel to the vibration direction of the ultrasonic vibration.
  • first protrusions 512 and a plurality of second protrusions 513 are formed in the same shape and in the same size, but the present invention is not limited to this.
  • the first protrusions 512 arranged at both ends may be formed larger than the other first protrusions 512, or the second protrusions 513 arranged at both ends may be formed larger than the other second protrusions 513. You may.
  • the first protrusions 512 arranged at both ends may be formed smaller than the other first protrusions 512
  • the second protrusions 513 arranged at both ends may be formed smaller than the other second protrusions 513. It may be formed small.
  • the second surface 513a and the tip surface 513b may be connected by a curved surface as in the modified example shown in FIG. In this case, since the second protrusion 513 has no sharp portion, damage to the metal foil can be further suppressed.

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Abstract

保護用の金属板を用いることなく、複数枚積層された金属箔に超音波振動を付与して金属箔と金属部材とを超音波接合する際に金属箔に破損が生じるのを抑制することが可能な超音波ホーンを提供する。ホーン（超音波ホーン）５１０は、複数枚積層された負極箔３０２ａに超音波振動を付与して負極箔３０２ａと負極集電板４Ｂとを超音波接合するホーン５１０であって、ホーン本体５１１と、ホーン本体５１１のアンビル５２０に対向する対向面５１１ａからアンビル５２０側に突出するとともに、曲面からなる第１表面５１２ａを有する第１突起５１２と、第１突起５１２の第１表面５１２ａの中央部に設けられアンビル５２０側に突出する第２突起５１３と、を有し、第２突起５１３は、平面からなる先端面５１３ｂと、先端面５１３ｂと第１表面５１２ａとを接続する第２表面５１３ａと、を有する。

Description

超音波ホーン、二次電池及び二次電池の製造方法
　本発明は、複数枚積層された金属箔および金属部材をアンビルと共に挟み込み、金属箔に超音波振動を付与して金属箔と金属部材とを超音波接合する超音波ホーン、二次電池及び二次電池の製造方法に関する。
　従来、例えば電気自動車等の動力源として、エネルギー密度の高いリチウムイオン二次電池の開発が進められている。特に車両等に搭載される二次電池としては、高い体積密度を有する角形二次電池が知られている。この角形二次電池は、正極箔の両面に正極活物質を塗布した正極と負極箔の両面に負極活物質を塗布した負極とをセパレータを介して扁平状に捲回し、その捲回体（電極群）を角形の電池ケース内に収容したものである。
　このような角形二次電池においては、捲回体の捲回軸方向の両端部にそれぞれ正極と負極の金属箔を露出させた金属箔露出部を形成し、この金属箔露出部に電極端子や集電体を溶接等で接続することによって、通電経路を最短化して接続抵抗を低減している。
　また、多数枚積層した金属箔を超音波溶接する方法として、例えば特許文献１には、多数枚積層した金属箔の上面部、ホーン当接側に保護用の金属板を配し、超音波溶接を行う方法が開示されている。
　また、例えば特許文献２には、共振器の接合対象体の側の先端部が外面に角張ったシャープエッジの存在しない複数個の突起部を２段以上に積み重ねた構成であることが開示されている。
特開平１０－２４４３８０号公報 特開２０１９－１０６５５号公報
　しかしながら、上記特許文献１に記載の方法では、ホーン当接側に保護用の金属板を配置して超音波接合するため、部品や製造工程が増える。また、保護板も接合するため、接合部の厚みが厚くなり、保護板なしの場合に比べて接合時間が長くなる。
　また、上記特許文献２の構成では、２段に積み重ねられた突起部のうちのアンビル側に配置された突起部の先端にせん断応力が集中するため、金属箔が破損する。このような金属箔を用いて例えば二次電池を構成した場合、長期的に見て二次電池の出力低下につながる可能性がある。
　本発明は、このような点を鑑みてなされたものであり、保護用の金属板を用いることなく、複数枚積層された金属箔に超音波振動を付与して金属箔と金属部材とを超音波接合する際に金属箔に破損が生じるのを抑制することが可能な超音波ホーン、二次電池及び二次電池の製造方法を提供することを課題とする。
　上記課題を解決するために、本発明に係る超音波ホーンは、複数枚積層された金属箔および金属部材をアンビルと共に挟み込み、前記金属箔に当接した状態で超音波振動を付与して前記金属箔と前記金属部材とを超音波接合する超音波ホーンであって、ホーン本体と、前記ホーン本体の前記アンビルに対向する対向面から前記アンビル側に突出するとともに、曲面からなる第１表面を有する第１突起と、前記第１突起の前記第１表面の中央部に設けられ前記アンビル側に突出する第２突起と、を有し、前記第２突起は、平面からなる先端面と、前記先端面と前記第１突起の前記第１表面とを接続する曲面からなる第２表面と、を有する。
　本発明によれば、保護用の金属板を用いることなく、複数枚積層された金属箔と金属部材とを超音波接合する際に金属箔に破損が生じるのを抑制することが可能な超音波ホーン、二次電池及び二次電池の製造方法を提供することができる。
本発明の一実施形態に係る超音波ホーンを用いて製造される角形二次電池の外観斜視図。 本発明の一実施形態に係る超音波ホーンを用いて製造される角形二次電池の分解斜視図。 図２に示す電極群を一部を展開した状態で示す斜視図。 図３に示す電極群に集電板を接合する工程を模式的に示した図。 本発明の一実施形態に係る超音波ホーンの第１突起および第２突起を示す図。 本発明の一実施形態に係る超音波ホーンの第１突起および第２突起を示す側面図。 本発明の一実施形態に係る超音波ホーンの第１突起および第２突起を示す拡大図。 本発明の一実施形態に係る超音波ホーンによって負極側束ね部を押圧した状態を示す断面図。 本発明の一実施形態とは異なり、第２突起の先端を平面ではなく半球状に形成した超音波ホーンによって負極箔露出部を押圧した状態を示す断面図。 本発明の変形例による超音波ホーンの第２突起を示す拡大図。
　以下、本発明の実施形態による超音波ホーン及びそれを用いた二次電池の製造方法について説明する。
　図１～図３を参照して、本発明の一実施形態による超音波ホーンを用いて製造される角形二次電池について説明する。ここでは、角形二次電池２０をリチウムイオン二次電池に適用する例について説明する。
　図１は、本発明の一実施形態に係る超音波ホーンを用いて製造される角形二次電池の外観斜視図である。図２は、本発明の一実施形態に係る超音波ホーンを用いて製造される角形二次電池の分解斜視図である。図１および図２に示すように、角形二次電池２０は、電池ケース１と蓋６を備えている。電池ケース１の内部には、発電体である電極群３が収納され、電池ケース１の上部開口は蓋６によって封止されている。蓋６は、レーザ溶接によって電池ケース１に溶接されており、電池ケース１と蓋６によって電池容器が構成されている。
　蓋６には、正極外部端子８Ａと負極外部端子８Ｂが設けられている。この正極外部端子８Ａと負極外部端子８Ｂを介して電極群３が充電されると共に、外部負荷に電力が供給される。また、蓋６には、ガス排出弁１０が一体的に設けられている。電池容器内の圧力が上昇するとガス排出弁１０が開いて電池容器の内部からガスが排出され、電池容器内の圧力が低減され、角形二次電池２０の安全性が確保されている。また、蓋６には、注液栓１１が溶接されていて、電池ケース１内に電解液を注入するための注液口９が封止されている。
　角形二次電池２０の電池ケース１の内部には、絶縁シート２を介して電極群３が収納されている。
　電極群３は、正極体（正極電極）３０１と負極体（負極電極）３０２をセパレータ３０３（いずれも図３参照）を介して捲回軸Ｌ周りで扁平状に捲回されている。電極群３は、断面が略半円形状の互いに対向する一対の湾曲部３ａ、３ｂと、これら一対の湾曲部３ａ、３ｂの間に連続して形成される平面部３ｃと、を有している。電極群３は、その平面部３ｃで且つ後述する金属箔露出部である正極箔露出部３０１ｃと負極箔露出部３０２ｃ（共に図３参照）の少なくとも一部が束ねられて平板状とされて正極側束ね部３０１ｄと負極側束ね部３０２ｄが形成されている。正極側束ね部３０１ｄおよび負極側束ね部３０２ｄは、正極集電板４Ａの一端（接続部４２Ａ）と負極集電板４Ｂの一端（接続部４２Ｂ）にそれぞれ重ね合わされて溶接等によって接続されている。正極集電板４Ａおよび負極集電板４Ｂは、本発明の「金属部材」の一例である。電極群３は、その捲回軸Ｌ方向が電池ケース１の横幅方向に沿うような姿勢で一方の湾曲部３ｂ側から電池ケース１内に挿入され、他方の湾曲部３ａ側が電池ケース１の上部の開口部１ａ側となるように配置される。
　正極集電板４Ａの他端（上端）と負極集電板４Ｂの他端（上端）はそれぞれ、正極外部端子８Ａと負極外部端子８Ｂに接続されている。また、正極外部端子８Ａと負極外部端子８Ｂは、不図示のバスバー等に溶接接合される溶接接合部を有している。この溶接接合部は、蓋６から上方に突出する直方体のブロック形状を呈しており、その下面が蓋６の表面に対向し、その上面が所定高さ位置で蓋６と平行になっている。
　正極外部端子８Ａの溶接接合部の下面には、当該正極外部端子８Ａと正極集電板４Ａとを接続するための正極接続部１２Ａが一体に形成され、負極外部端子８Ｂの溶接接合部の下面には、当該負極外部端子８Ｂと負極集電板４Ｂとを接続するための負極接続部１２Ｂが一体に形成されている。
　また、正極集電板４Ａと負極集電板４Ｂは、蓋６の下面に対向して配置される矩形板状の基部４１Ａ、４１Ｂをそれぞれ有する。基部４１Ａ、４１Ｂには、正極外部端子８Ａと負極外部端子８Ｂに形成される正極接続部１２Ａと負極接続部１２Ｂが挿通される開口穴４３Ａ、４３Ｂがそれぞれ形成されている。なお、正極集電板４Ａと負極集電板４Ｂは、基部４１Ａ、４１Ｂの側端で折曲されて、電池ケース１の幅広面に沿って底面側へ向かって延出している。正極集電板４Ａと負極集電板４Ｂは、電極群３の正極側束ね部３０１ｄと負極側束ね部３０２ｄに対向して重ね合わされた状態で接続される接続部４２Ａ、４２Ｂをそれぞれ有している。
　正極外部端子８Ａの正極接続部１２Ａと負極外部端子８Ｂの負極接続部１２Ｂは、正極外部端子８Ａと負極外部端子８Ｂの下面から突出したそれぞれの先端が蓋６に形成された貫通孔６Ａ、６Ｂに挿入可能な円柱形状を有している。正極接続部１２Ａと負極接続部１２Ｂは、貫通孔６Ａ、６Ｂを介して蓋６を貫通し、開口穴４３Ａ、４３Ｂを介して正極集電板４Ａと負極集電板４Ｂの基部４１Ａ、４１Ｂよりも電池ケース１の内部側へ突出している。そして、正極接続部１２Ａと負極接続部１２Ｂの先端がかしめられて、正極外部端子８Ａと正極集電板４Ａ、負極外部端子８Ｂと負極集電板４Ｂが蓋６に一体に固定されている。ここで、正極外部端子８Ａおよび負極外部端子８Ｂと蓋６との間にはガスケット５が介在され、正極集電板４Ａおよび負極集電板４Ｂと蓋６との間には絶縁板７が介在されている。このガスケット５と絶縁板７によって、正極外部端子８Ａ、負極外部端子８Ｂ、正極集電板４Ａおよび負極集電板４Ｂが、蓋６から電気的に絶縁されている。
　なお、蓋６には注液口９が形成されており、この注液口９から電池ケース１内に電解液を注入した後、この注液口９に注液栓１１を溶接することによって角形二次電池２０を密閉封止している。
　また、正極集電板４Ａは、その中間部分に過大電流が流れた場合に電流を遮断する電流遮断部１０１を有している。この電流遮断部１０１は、例えば正極集電板４Ａの一部に幅の狭い箇所を設けて形成され、かかる箇所が過大電流により溶断することによって正極集電板４Ａを電極群３側と正極外部端子８Ａ側に分離できるようになっている。なお、電流遮断部１０１は、負極集電板４Ｂに形成してもよいし、正極集電板４Ａと負極集電板４Ｂの双方に形成してもよい。また、電流遮断部１０１は、過大電流が流れた場合に集電板を流れる電流を遮断できれば、上記する構成に限定されるものではない。
　また、電池ケース１、蓋６、正極集電板４Ａおよび正極外部端子８Ａは、アルミニウムまたはアルミニウム合金で作製され、負極集電板４Ｂおよび負極外部端子８Ｂは、銅または銅合金で作製されている。
　図３は、図２に示す電極群３の一部を展開した斜視図である。なお、図３は、正極体（正極電極）３０１及び負極体（負極電極）３０２の金属箔露出部（正極箔露出部３０１ｃ、負極箔露出部３０２ｃ）を束ねて接合する前の状態を示している。
　図３に示すように、電極群３は、セパレータ３０３を介して正極体３０１と負極体３０２を捲回軸Ｌ周りで扁平状に捲回して形成される。ここで、正極体３０１は、正極箔（金属箔）３０１ａの両面に正極合剤３０１ｂが塗布されて活物質層が形成され、正極箔３０１ａの幅方向（捲回軸Ｌ方向）の一方の端部には、正極合剤３０１ｂが塗布されず正極箔３０１ａが露出する正極箔露出部（金属箔露出部）３０１ｃを有している。また、負極体３０２は、負極箔（金属箔）３０２ａの両面に負極合剤３０２ｂが塗布されて活物質層が形成され、負極箔３０２ａの幅方向（捲回軸Ｌ方向）の他方の端部には、負極合剤３０２ｂが塗布されず負極箔３０２ａが露出する負極箔露出部（金属箔露出部）３０２ｃを有している。そして、正極箔露出部３０１ｃと負極箔露出部３０２ｃとがそれぞれ捲回軸Ｌ方向で反対側に配置されるように、正極体３０１と負極体３０２が捲回軸Ｌ周りで捲回される。
　ここで、各電極体３０１、３０２の作製方法を概説すると、負極体３０２においては、非晶質炭素粉末に対して結着剤としてのポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ：PolyVinylidene DiFluoride）を質量比１０：１で添加し、更に分散溶媒としてのＮ-メチルピロリドン（ＮＭＰ：N-methylpyrrolidone）を添加して混練することによって負極合剤３０２ｂを作製する。この負極合剤３０２ｂを厚さ１０μｍの銅箔（負極箔３０２ａ）の両面に集電部（負極箔露出部３０２ｃ）を残して塗布した後、乾燥、プレス、裁断して銅箔を含まない厚さ７０μｍの負極体３０２を作製する。
　なお、本実施の形態では、負極合剤３０２ｂに非晶質炭素を用いる場合について説明したが、例えばリチウムイオンを挿入、脱離可能な天然黒鉛や人工の各種黒鉛材、コークスなどの炭素質材料等でもよく、その粒子形状は、例えば鱗片状、球状、繊維状、塊状等であってもよい。
　また、正極体３０１においては、マンガン酸リチウム（ＬｉＭｎ２Ｏ４）に対して、導電材としての鱗片状黒鉛と結着剤としてのＰＶＤＦとを質量比１０：１：１で添加し、更に分散溶媒としてのＮＭＰを添加して混練することによって正極合剤３０１ｂを作製する。この正極合剤３０１ｂを厚さ２０μｍのアルミニウム箔（正極箔３０１ａ）の両面に集電部（正極箔露出部３０１ｃ）を残して塗布した後、乾燥、プレス、裁断してアルミニウム箔を含まない厚さ９０μｍの正極体３０１を作製する。
　なお、本実施の形態では、正極合剤３０１ｂにマンガン酸リチウムを用いる場合について説明したが、例えばスピネル結晶構造を有する他のマンガン酸リチウムや一部を金属元素で置換又はドープしたリチウムマンガン複合酸化物、層状結晶構造を有すコバルト酸リチウムやチタン酸リチウムやこれらの一部を金属元素で置換またはドープしたリチウム－金属複合酸化物を用いてもよい。
　また、本実施の形態では、正極体３０１と負極体３０２における塗工部の結着剤としてＰＶＤＦを用いる場合について説明したが、例えばポリテトラフルオロエチレン、ポリエチレン、ポリスチレン、ポリブタジエン、ブチルゴム、ニトリルゴム、スチレンブタジエンゴム、多硫化ゴム、ニトロセルロース、シアノエチルセルロース、各種ラテックス、アクリロニトリル、フッ化ビニル、フッ化ビニリデン、フッ化プロピレン、フッ化クロロプレン、アクリル系樹脂などの重合体及びこれらの混合体などを用いてもよい。
　図４は、図３に示す電極群に集電板を接合する工程を模式的に示した図である。以下では、負極体３０２と負極集電板４Ｂとを接合する場合について説明するが、正極体３０１と正極集電板４Ａとを接合する場合についても同様である。つまり、銅からなる金属箔と集電板との接合に限らず、アルミニウムからなる金属箔と集電板との接合にも適用可能であり、さらに銅およびアルミニウム以外の金属箔と集電板との接合にも適用可能である。
　図４に示すように、電極群３の負極箔露出部３０２ｃが束ねられて平板状とされた負極側束ね部３０２ｄの一方面３０２ｅに負極集電板４Ｂの接続部４２Ｂを配置し、超音波接合によって電極群３の負極箔露出部３０２ｃと負極集電板４Ｂの接続部４２Ｂとをそれぞれの平面部同士を当接させた状態で接合する。
　具体的には、負極箔露出部３０２ｃと負極集電板４Ｂの接続部４２Ｂとを接合する超音波接合装置５００は、ホーン（超音波ホーン）５１０と、ホーン５１０に対向配置されるアンビル５２０と、ホーン５１０を駆動する図示しないホーン駆動部とを備えている。
　この超音波接合装置５００のアンビル５２０上に負極集電板４Ｂの接続部４２Ｂを配置し、接続部４２Ｂ上に負極箔露出部３０２ｃを配置する。そして、ホーン５１０とアンビル５２０で負極箔露出部３０２ｃの負極側束ね部３０２ｄと接続部４２Ｂを挟持した状態でホーン５１０を負極側束ね部３０２ｄに押圧しながら超音波振動させる。これにより、接続部４２Ｂおよび負極箔露出部３０２ｃの表面に存在する酸化被膜が除去されるとともに、振動による摩擦熱によって原子拡散が促進されることによって、接続部４２Ｂと負極箔露出部３０２ｃとが超音波接合する。
　ここで、本実施形態では図５および図６に示すように、ホーン５１０は、略直方体形状のホーン本体５１１と、ホーン本体５１１のアンビル５２０に対向する平坦面からなる対向面５１１ａからアンビル５２０（図４参照）側に突出する第１突起５１２と、第１突起５１２の第１表面５１２ａの中央部（ホーン本体５１１から最も離れた部分）に設けられアンビル５２０側に突出する第２突起５１３とによって構成されている。本実施形態では、主に第１突起５１２が、複数個（ここでは３個）設けられており、図４の紙面に対して垂直方向、すなわち図２に示す負極集電板４Ｂの長手方向に沿って一直線上に配置されている。第１突起５１２を複数個設けることによって、負極箔露出部３０２ｃと負極集電板４Ｂとが複数箇所で接合されるので、負極箔露出部３０２ｃおよび負極集電板４Ｂの間における長期的な接続信頼性を向上させることができる。本実施形態では、ホーン本体５１１には、３個の第１突起５１２が設けられているが、第１突起５１２の数は特に限定されるものではなく、後述する実施例８から分かるように１個でも接続信頼性を向上させることができ、第１突起５１２の数は１個以上設けられていればよい。なお、ホーン５１０の材質は、特に限定されるものではないが、例えばアルミニウム合金やチタン合金を用いることができる。また、ホーン５１０の製造方法は、特に限定されるものではないが、例えば焼結や鋳造によって製造することができる。ホーン本体５１１、第１突起５１２および第２突起５１３は、一体で形成されているが、第１突起５１２と第２突起５１３とを一体で形成し、これをホーン本体５１１に固定することもできる。
　図４および図７に示すように、第１突起５１２は球体の一部からなる。第１突起５１２の第１表面５１２ａは曲面からなり、ここでは球面の一部からなる。第１突起５１２の第１表面５１２ａは、負極箔露出部３０２ｃと負極集電板４Ｂとを接合する際に、アンビル５２０との間で負極側束ね部３０２ｄと負極集電板４Ｂとを挟み込み、負極側束ね部３０２ｄを押圧する。これにより、積層状態の負極箔露出部３０２ｃ同士が密着し、その間に隙間が生じなくなる。
　第１突起５１２の第１表面５１２ａとホーン本体５１１の対向面５１１ａとの境界部分において第１表面５１２ａと対向面５１１ａとのなす角度θ１は、特に限定されるものではないが、６０°以下であることが好ましく、３０°以下であることがより好ましい。これは、角度θ１が小さくなるにしたがって、ホーン５１０を振動させた際に負極箔露出部３０２ｃに加わる振動方向（図４の左右方向）の力が小さくなり、負極箔露出部３０２ｃの破損を抑制することができるためである。
　また、角度θ１は、５°以上であることが好ましい。角度θ１が０°に近づくにしたがって、第１突起５１２から負極箔露出部３０２ｃに加わる力が分散する。そして、負極箔露出部３０２ｃのうちの第２突起５１３近傍の部分に加わる力が小さくなり、積層状態の負極箔露出部３０２ｃ同士の密着性が低下する。このため、角度θ１を５°以上にすることによって、積層状態の負極箔露出部３０２ｃ同士の密着性を容易に確保することができる。
　第２突起５１３は、円錐台の一部からなる。第２突起５１２は、ホーン本体５１１から最も離れた部分に配置され平面からなる先端面（図７の下面）５１３ｂと、先端面５１３ｂと第１突起５１２の第１表面５１２ａとを接続する第２表面５１３ａと、を有する。第２表面５１２ａは、曲面からなり、ここでは円錐面の一部からなる。第２突起５１３は、負極箔露出部３０２ｃと負極集電板４Ｂとを接合する際に、負極箔露出部３０２ｃを押圧しながら超音波振動することにより、積層状態の負極箔露出部３０２ｃ同士を強固に接合するとともに、負極箔露出部３０２ｃと負極集電板４Ｂとを強固に接合する。
　第２突起５１３の第２表面５１３ａと第１突起５１２の第１表面５１２ａとの境界部分において第２表面５１３ａの対向面５１１ａに対する角度θ２は、特に限定されるものではないが、６０°以下であることが好ましく、３５°以下であることがより好ましい。これは、角度θ２が小さくなるにしたがって、ホーン５１０を振動させた際に負極箔露出部３０２ｃに加わる振動方向（図４の左右方向）の力が小さくなり、負極箔露出部３０２ｃの破損を抑制することができるためである。
　また、角度θ２は、１５°以上であることが好ましい。球面の一部からなる第１表面５１２ａに第２突起５１３を設けるためには、第２表面５１３ａを第１表面５１２ａよりも傾斜させる必要がある。角度θ２を１５°以上にすることによって、球面の一部からなる第１表面５１２ａに対して第２突起５１３を下方に突出するように容易に形成することができる。
　平面からなる先端面５１３ｂは、ホーン本体５１１の対向面５１１ａおよびホーン５１０の振動方向と平行に形成されている。先端面５１３ｂは、負極箔露出部３０２ｃと負極集電板４Ｂとを接合する際に、先端面５１３ｂから負極箔露出部３０２ｃに加わる力が１点に集中するのを防止する。このため、負極箔露出部３０２ｃに生じるせん断応力が１点に集中しなくなるので、負極箔露出部３０２ｃが破損するのを抑制することができる。
　また、ホーン５１０によって負極側束ね部３０２ｄを押圧する場合、図８に示すように、複数枚の負極箔露出部３０２ｃは、上層（ホーン５１０側の負極箔露出部３０２ｃ）に向かうにしたがって変形量が大きくなり、最上層の負極箔露出部３０２ｃが最も変形量が大きくなる。このため、ホーン５１０に押圧されている部分においては、最上層の負極箔露出部３０２ｃの厚みが最も薄くなる。また、この変形に伴って、負極箔露出部３０２ｃのホーン５１０近傍の厚みが薄くなり、先端面５１３ｂに押圧されている部分の厚みが最も薄くなる。すなわち、最上層の負極箔露出部３０２ｃの先端面５１３ｂに押圧されている部分の厚みが最も薄くなる。図９は、本実施形態とは異なり、第２突起５１３の先端を平面ではなく半球状に形成したホーンによって負極箔露出部３０２ｃを押圧した状態を示す断面図である。図９に示すように、第２突起５１３の先端を例えば半球状や図示しないが尖った形状に形成した場合、負極箔露出部３０２ｃのうち第２突起５１３の先端によって押圧されている部分は、本実施形態の先端面５１３ｂによって押圧される場合に比べて、変形量がさらに大きくなるため厚みがさらに薄くなる。このため、図９に示した半球状や図示しない尖った形状に形成された第２突起５１３を用いて負極箔露出部３０２ｃに超音波振動を付与すると、先端面５１３ｂが設けられた本実施形態の第２突起５１３を用いて負極箔露出部３０２ｃに超音波振動を付与する場合に比べて、負極箔露出部３０２ｃが損傷しやすくなる。なお、図示しない尖った形状に形成された第２突起５１３を用いる場合、負極箔露出部３０２ｃを押圧した段階で負極箔露出部３０２ｃが損傷する場合もある。
　先端面５１３ｂの面積は、特に限定されるものではないが、０．０５ｍｍ２以上１．１５ｍｍ２以下であることが好ましい。先端面５１３ｂの面積を０．０５ｍｍ２以上にすることによって、負極箔露出部３０２ｃと負極集電板４Ｂとを接合する際に、第２突起５１３から負極箔露出部３０２ｃに加わる力が分散されるので、負極箔露出部３０２ｃが破損するのを容易に抑制することができる。先端面５１３ｂの面積を１．１５ｍｍ２以下にすることによって、先端面５１３ｂから負極箔露出部３０２ｃに加わる力が分散する場合であっても、負極箔露出部３０２ｃおよび接続部４２Ｂの表面の酸化被膜を除去するために必要な圧力が十分確保される。このため、負極箔露出部３０２ｃおよび接続部４２Ｂの表面の一部に酸化被膜が残るのを容易に抑制することができる。
　また、複数（ここでは３個）の第１突起５１２は、互いに所定の間隔（例えば０．３ｍｍ以上）を隔てて配置されている。第１突起５１２同士の間隔Ｗ（図６参照）は、特に限定されるものではないが、０．３ｍｍ以上であることが好ましい。これは以下の理由による。第１突起５１２を負極側束ね部３０２ｄに押圧すると、第１突起５１２により負極箔露出部３０２ｃが変形する。このとき、負極箔露出部３０２ｃが第１突起５１２によって横方向（図５の水平方向）に押される。第１突起５１２同士の間隔Ｗが小さい場合、第１突起５１２同士の間では、負極箔露出部３０２ｃの逃げ場がなくなるため、負極箔露出部３０２ｃにシワが生じる。このため、間隔Ｗは、０．３ｍｍ以上であることが好ましい。
　なお、ホーン本体５１１の対向面５１１ａから第２突起５１３の先端面５１３ｂまでの距離は、特に限定されるものではないが、負極箔露出部３０２ｃの厚み（ここでは１０μｍ）に負極箔露出部３０２ｃの層数（例えば７０層）を乗じた値（負極箔露出部３０２ｃの総厚）に対して、例えば－０．１ｍｍから＋０．３ｍｍの範囲に設定される。
　本実施形態では、上記のように、ホーン本体５１１に、曲面からなる第１表面５１２ａを有する第１突起５１２を設け、第１突起５１２の第１表面５１２ａに第２突起５１３を設けている。これにより、第２突起５１３により負極箔露出部３０２ｃと接続部４２Ｂとを接合する際に、第１突起５１２により負極箔露出部３０２ｃを加圧することによって、第２突起５１３の周囲近傍において積層状態の負極箔露出部３０２ｃ同士が密着し、その間に隙間が生じることが抑制される。このため、第２突起５１３が負極箔露出部３０２ｃおよび接続部４２Ｂを加圧しながら振動すると、接続部４２Ｂおよび負極箔露出部３０２ｃの表面同士が第２突起５１３により均一に密着した状態で擦れる。これにより、第１突起５１２とアンビル５２０との間において接続部４２Ｂおよび負極箔露出部３０２ｃの表面に存在する酸化被膜が除去されやすくなるとともに、摩擦熱による原子拡散が促進されるので、負極箔露出部３０２ｃ同士を良好に接合することができるとともに、負極箔露出部３０２ｃと接続部４２Ｂとを良好に接合することができる。
　また、第２突起５１３に平面からなる先端面５１３ｂを設ける。これにより、負極箔露出部３０２ｃと接続部４２Ｂとを接合する際に、先端面５１３ｂから負極箔露出部３０２ｃに加わる力が１点に集中することがない。このため、負極箔露出部３０２ｃと接続部４２Ｂとを接合する際に、応力が１点に集中することがないため、負極箔露出部３０２ｃが破損するのを抑制することができる。
　さらに、第２突起５１３に平面からなる先端面５１３ｂを設けることによって、第２突起５１３の先端を半球状や尖った形状に形成する場合に比べて、第２突起５１３で複数枚の負極箔露出部３０２ｃを押圧した際に上層の負極箔露出部３０２ｃのうち第２突起５１３で押圧される部分が薄くなることが抑制される。このため、負極箔露出部３０２ｃに超音波振動を付与した際に負極箔露出部３０２ｃが損傷するのをより抑制することができる。　
　また、上記のように、第１突起５１２の角度θ１は、５°以上３０°以下である。これにより、第１突起５１２の角度θ１を３０°以下にする。これにより、ホーン５１０を振動させた際に第１突起５１２から負極箔露出部３０２ｃに加わる振動方向（図４の左右方向）の力が十分に小さくなる。このため、負極箔露出部３０２ｃの破損を十分に抑制することができる。また、角度θ１を５°以上にする。これにより、第１突起５１２から負極箔露出部３０２ｃに加わる力が分散しすぎるのを抑制し、負極箔露出部３０２ｃのうちの第２突起５１３近傍の部分が十分に加圧される。このため、積層状態の負極箔露出部３０２ｃ同士の密着性を十分に確保することができる。
　また、上記のように、第２突起５１３の角度θ２は、３５°以下である。これにより、ホーン５１０を振動させた際に第２突起５１３から負極箔露出部３０２ｃに加わる振動方向（図４の左右方向）の力が十分に小さくなる。このため、負極箔露出部３０２ｃの破損を十分に抑制することができる。
　また、上記のように、第２突起５１３の先端面５１３ｂの面積は、０．０５ｍｍ２以上である。これにより、負極箔露出部３０２ｃと接続部４２Ｂとを接合する際に、先端面５１３ｂから負極箔露出部３０２ｃに加わる力が十分に分散される。このため、負極箔露出部３０２ｃに生じる応力が十分に分散されるので、負極箔露出部３０２ｃが破損するのを抑制することができる。また、先端面５１３ｂの面積は、１．１５ｍｍ２以下である。これにより、先端面５１３ｂから負極箔露出部３０２ｃに加わる力が分散する場合であっても、負極箔露出部３０２ｃおよび接続部４２Ｂの表面の酸化被膜を除去するために必要な圧力が十分確保される。このため、負極箔露出部３０２ｃおよび接続部４２Ｂの表面の一部に酸化被膜が残るのを容易に抑制することができる。
　また、上記のように、第１突起５１２は、ホーン本体５１１に複数設けられており、複数の第１突起５１２は、互いに０．３ｍｍ以上の間隔Ｗを隔てて配置されている。これにより、第１突起５１２を負極側束ね部３０２ｄに押圧した際に、第１突起５１２によって負極箔露出部３０２ｃが横方向に押されたとしても、第１突起５１２同士の間に負極箔露出部３０２ｃの逃げ場が十分確保されている。このため、負極箔露出部３０２ｃにシワが生じるのを抑制することができる。
　次に、本実施形態の効果を確認するために実施した確認実験について説明する。まず、ホーン５１０に第１突起５１２および第２突起５１３の両方を設けることによる効果を確認した実験について説明する。
（実施例１）
　実施例１では、ホーン本体５１１に３個の第１突起５１２を設けたホーン５１０を用いて、負極箔露出部３０２ｃが束ねられた負極側束ね部３０２ｄと負極集電板４Ｂの接続部４２Ｂとを接合した。第１突起５１２の角度θ１を６０°とし、第２突起５１３の角度θ２を６０°とした。第２突起５１３の各先端面５１３ｂの面積を０．１５ｍｍ２とした。第１突起５１２同士の間隔Ｗを２．８ｍｍとした。その他の構成は、上記実施形態と同様にした。
（実施例２）
　実施例２では、角度θ１を４５°とし、角度θ２を６０°とした。その他の構成は、実施例１と同様にした。
（実施例３）
　実施例３では、角度θ１を３０°とし、角度θ２を４５°とした。その他の構成は、実施例１と同様にした。
（実施例４）
　実施例４では、角度θ１を３０°とし、角度θ２を３５°とした。その他の構成は、実施例１と同様にした。
（実施例５）
　実施例５では、角度θ１を３０°とし、角度θ２を１５°とした。その他の構成は、実施例１と同様にした。
（実施例６）
　実施例６では、角度θ１を５°とし、角度θ２を３５°とした。その他の構成は、実施例１と同様にした。
（実施例７）
　実施例７では、角度θ１を５°とし、角度θ２を１５°とした。その他の構成は、実施例１と同様にした。
（比較例１）
　比較例１では、ホーン本体５１１に３個の第１突起５１２を設け、第２突起５１３を設けなかった。角度θ１を６０°とした。その他の構成は、実施例１と同様にした。
（比較例２）
　比較例２では、角度θ１を４５°とした。その他の構成は、比較例１と同様にした。
（比較例３）
　比較例３では、角度θ１を３０°とした。その他の構成は、比較例１と同様にした。
（比較例４）
　比較例４では、ホーン本体５１１に３個の第１突起を設け、第２突起を設けなかった。比較例４の第１突起は、上記第１突起５１２とは異なり、負極箔露出部３０２ｃに向かって先端が尖った四角錐形状にした。この第１突起の側面とホーン本体５１１の対向面５１１ａとのなす角度θ１を４５°とした。その他の構成は、実施例１と同様にした。
（比較例５）
　比較例５では、上記特許文献１と同様にアンビル５２０上に負極集電板４Ｂの接続部４２Ｂおよび負極側束ね部３０２ｄを配置し、負極側束ね部３０２ｄ上に金属からなる保護材を配置して、比較例４と同じホーン５１０を用いて接続部４２Ｂと負極側束ね部３０２ｄとを接合した。その他の構成は、比較例４と同様にした。
　そして、実施例１－７および比較例１－５について接合状態を確認した。なお、接合条件については、ホーン５１０の振動数を２０ｋＨｚとした。また、接合時間を０．１～１．５ｍｓｅｃ、ホーン５１０の加圧力を４００～３０００Ｎ、ホーン５１０の振幅量を３０～７０μｍの範囲で変化させ、実施例１－７および比較例１－５のそれぞれについて最適な条件を見出した。そして、実施例１－７および比較例１－５のそれぞれについて最適な条件で接合したものについて、接合状態を確認した。その結果を、以下の表１に示す。
　なお、負極箔露出部３０２ｃに亀裂等の破損が生じることなく良好に接合された場合を◎、負極箔露出部３０２ｃに小さな亀裂や破断のみが生じ、かつ、少量の金属粉のみが生じた場合を○、負極箔露出部３０２ｃに大きな亀裂や破断が生じ多量の金属粉が生じた場合を△、負極箔露出部３０２ｃと接続部４２Ｂとが接合されなかった場合を×とした。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１を参照して、実施例１－３では、比較例１－４と異なり、負極箔露出部３０２ｃに小さな亀裂や破断のみが生じ、かつ、少量の金属粉のみが生じたが、良好に接合されることが判明した。また、実施例４－７では、負極箔露出部３０２ｃに亀裂等の破損が生じることなく良好に接合されることが判明した。
　このように、実施例１－７では、負極箔露出部３０２ｃと接続部４２Ｂとを良好に接合することができたのは、以下の理由によるものと考えられる。第１突起５１２により負極箔露出部３０２ｃを加圧することによって、積層状態の負極箔露出部３０２ｃ同士を密着させ、その間に隙間が生じるのを抑制する。これにより、第２突起５１３が負極箔露出部３０２ｃおよび接続部４２Ｂを加圧しながら振動すると、接続部４２Ｂおよび負極箔露出部３０２ｃの表面同士が密着した状態で擦れる。このため、接続部４２Ｂおよび負極箔露出部３０２ｃの表面に存在する酸化被膜が除去されやすくなるとともに、摩擦熱による原子拡散が促進されるので、負極箔露出部３０２ｃと接続部４２Ｂとを良好に接合することができたと考えられる。
　また、実施例４－７のように、第１突起５１２の角度θ１を５°以上、３０°以下にし、第２突起５１３の角度θ２を１５°以上、３５°以下にすることによって、負極箔露出部３０２ｃに亀裂等の破損が生じることなく良好に接合することができたのは、以下の理由によるものと考えられる。すなわち、角度θ１を３０°以下にすることによって、ホーン５１０を振動させた際に第１突起５１２から負極箔露出部３０２ｃに加わる振動方向（図４の左右方向）の力が小さくなるので、負極箔露出部３０２ｃの破損を抑制することができた。角度θ１を５°以上にすることによって、積層状態の負極箔露出部３０２ｃ同士の密着性を十分に確保することができた。角度θ２を３５°以下にすることによって、ホーン５１０を振動させた際に第２突起５１３から負極箔露出部３０２ｃに加わる振動方向（図４の左右方向）の力が小さくなるので、負極箔露出部３０２ｃの破損を抑制することができた。
　比較例１－３では、負極箔露出部３０２ｃと接続部４２Ｂとが接合されないことが判明した。これは、第１突起５１２の第１表面５１２ａは球面の一部によって形成されているため、負極箔露出部３０２ｃに加わる力が分散する。このため、負極箔露出部３０２ｃおよび接続部４２Ｂの表面に存在する酸化被膜を除去することができないので、負極箔露出部３０２ｃと接続部４２Ｂとが接合されなかったと考えられる。
　比較例４では、負極箔露出部３０２ｃに大きな亀裂や破断が生じ多量の金属粉が生じることが判明した。これは、ホーン本体５１１に設けられた第１突起の先端が尖っているため、負極箔露出部３０２ｃに加わる力が集中しすぎて、負極箔露出部３０２ｃに大きな亀裂や破断が生じたと考えられる。
　比較例５では、負極箔露出部３０２ｃに亀裂等の破損が低減されて接合されることが判明した。しかし、比較例５では、実施例４－７に比べて負極箔露出部３０２ｃの破損は大きくなった。また、比較例５では、上記特許文献１と同様、アンビル５２０上に保護材を配置するため、部品点数および製造工程が増加する。
　次に、第２突起５１３の先端面５１３ｂの面積と接合状態との関係を確認した実験について説明する。
（実施例８）
　実施例８では、ホーン本体５１１に１個の第１突起５１２を設け、第２突起５１３の先端面５１３ｂの面積を０．０５ｍｍ２とした。その他の構成は、実施例４と同様にした。
（実施例９）
　実施例９では、第２突起５１３の先端面５１３ｂの面積を０．２９ｍｍ２とした。その他の構成は、実施例４と同様にした。
（実施例１０）
　実施例１０では、第２突起５１３の先端面５１３ｂの面積を１．１５ｍｍ２とした。その他の構成は、実施例４と同様にした。
（実施例１１）
　実施例１１では、第２突起５１３の先端面５１３ｂの面積を２．３６ｍｍ２とした。その他の構成は、実施例４と同様にした。
（比較例６）
　比較例６では、第２突起５１３の先端面５１３ｂの面積を０．００ｍｍ２とした。すなわち、第２突起５１３に先端面５１３ｂを設けなかった。その他の構成は、実施例４と同様にした。
　そして、実施例４、８－１１および比較例６について接合状態を確認した。なお、接合条件および判定条件については、上述した実施例１－７および比較例１－５についての接合状態の確認実験と同様にした。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　表２を参照して、実施例４、８－１１では、負極箔露出部３０２ｃに亀裂等の破損が生じることなく良好に接合されることが判明した。これは、以下の理由によるものと考えられる。第２突起５１３に平面からなる先端面５１３ｂを設けることによって、負極箔露出部３０２ｃと接続部４２Ｂとを接合する際に、先端面５１３ｂから負極箔露出部３０２ｃに加わる力が１点に集中することが防止される。このため、負極箔露出部３０２ｃと接続部４２Ｂとを接合する際に、負極箔露出部３０２ｃが破損するのを容易に抑制することができると考えられる。
　なお、実施例１１では、接続部４２Ｂと負極箔露出部３０２ｃとの界面のごく一部に酸化被膜が残った。これは、先端面５１３ｂの面積を２．３６ｍｍ２にすると、先端面５１３ｂから負極箔露出部３０２ｃに加わる力が分散するため、酸化被膜を除去するために必要な圧力が部分的に不足したためであると考えられる。この実施例１１では、負極箔露出部３０２ｃに亀裂等の破損は生じることなく接合されたが、上記界面にごく一部に酸化被膜が残ったため、接合状態を○と判定した。
　比較例６では、負極箔露出部３０２ｃに大きな亀裂や破断が生じ多量の金属粉が生じることが判明した。これは、第２突起５１３に先端面５１３ｂが設けられていないため、負極箔露出部３０２ｃに加わる力が集中しすぎて、負極箔露出部３０２ｃに大きな亀裂や破断が生じたと考えられる。
　次に、第１突起５１２同士の間隔Ｗとシワの発生との関係を確認した実験について説明する。
（実施例１２）
　実施例１２では、第１突起５１２同士の間隔Ｗを０．３ｍｍにした。その他の構成は、実施例４と同様にした。
（実施例１３）
　実施例１３では、第１突起５１２同士の間隔Ｗを０．０ｍｍにした。その他の構成は、実施例４と同様にした。
　そして、実施例４、１２および１３について負極箔露出部３０２ｃに生じるシワを確認した。なお、接合条件については、上述した実施例１－７および比較例１－５についての接合状態の確認実験と同様にした。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　表３を参照して、実施例４および１２では、負極箔露出部３０２ｃにシワは生じなかった。一方、実施例１３では、負極箔露出部３０２ｃにシワが生じた。これは、以下の理由によるものと考えられる。第１突起５１２を負極側束ね部３０２ｄに押圧すると、第１突起５１２により負極箔露出部３０２ｃが変形する。このとき、第１突起５１２同士の間隔Ｗが小さい（ここでは０．００ｍｍ）場合、第１突起５１２同士の間では、第１突起５１２によって横方向（図４の水平方向）に押された負極箔露出部３０２ｃの逃げ場がなくなる。このため、負極箔露出部３０２ｃにシワが生じたと考えられる。
　シワの発生を考慮した場合、第１突起５１２同士の間隔Ｗが０．３ｍｍ以上であればよく、上限は特にない。このことは、上記実験結果には記載しなかったが第１突起５１２の突起数が１個の場合（すなわち、間隔Ｗが無限大）にもシワが生じなかったことからも分かる。したがって、第１突起５１２同士の間隔Ｗは、０．３ｍｍ以上で、かつ、負極集電板４Ｂの接続部４２Ｂ（図２参照）の長さが上限となり、その上限は、角形二次電池２０のサイズによって異なる。
　なお、本発明は上記した実施形態に限定されるものではなく、様々な変形形態が含まれる。例えば、上記した実施形態は本発明をわかりやすく説明するために詳細に説明したものであり、必ずしも説明した全ての構成を備えるものに限定されるものではない。また、ある実施形態の構成の一部を他の実施形態の構成に置き換えることが可能であり、また、ある実施形態の構成に他の実施形態の構成を加えることも可能である。また、各実施形態の構成の一部について、他の構成の追加・削除・置換をすることが可能である。
　例えば、上記実施形態では、本発明の超音波ホーンを用いて、二次電池を製造する例について示したが、本発明はこれに限らず、二次電池以外の製造に用いてもよい。
　また、上記実施形態では、第２突起５１３を円錐台の一部によって形成する例について示したが、本発明はこれに限らない。第２突起５１３を、例えば球体や楕円体の一部によって形成してもよい。
　また、上記実施形態では、第１突起５１２を球体の一部によって形成する例について示したが、本発明はこれに限らない。第１突起５１２を、例えば楕円体や円錐台の一部によって形成してもよい。
　また、第１突起５１２や第２突起５１３を楕円体の一部によって形成する場合、楕円体の長軸（長径）方向が超音波振動の振動方向と平行になるようにしてもよいし、楕円体の短軸（短径）方向が超音波振動の振動方向と平行になるようにしてもよい。
　また、上記実施形態では、複数個の第１突起５１２および複数個の第２突起５１３をそれぞれ同じ形状で同じ大きさに形成する例について示したが、本発明はこれに限らない。例えば、両端に配置される第１突起５１２をそれ以外の第１突起５１２よりも大きく形成してもよいし、両端に配置される第２突起５１３をそれ以外の第２突起５１３よりも大きく形成してもよい。また、例えば、両端に配置される第１突起５１２をそれ以外の第１突起５１２よりも小さく形成してもよいし、両端に配置される第２突起５１３をそれ以外の第２突起５１３よりも小さく形成してもよい。
　また、上記実施形態では、複数個の第１突起５１２を振動方向に対して垂直方向に配列する例について示したが、本発明はこれに限らず、複数個の第１突起５１２を振動方向に配列してもよい。
　また、上記実施形態では、ホーン本体５１１に複数個の第１突起５１２を負極集電板４Ｂの長手方向に沿って一列設ける例について示したが、本発明はこれに限らず、例えばこの列を、負極集電板４Ｂの短手方向に複数列設けてもよい。
　また、第２突起５１３を図１０に示す変形例のように、第２表面５１３ａと先端面５１３ｂとを曲面で接続してもよい。この場合、第２突起５１３に尖った部分がなくなるので、金属箔の破損をより抑制することができる。
　４Ａ　　　　正極集電板（金属部材）
　４Ｂ　　　　負極集電板（金属部材）
　２０　　　　角形二次電池（二次電池）
　３０１ａ　　正極箔（金属箔）
　３０２ａ　　負極箔（金属箔）
　５１０　　　ホーン（超音波ホーン）
　５１１　　　ホーン本体
　５１１ａ　　対向面
　５１２　　　第１突起
　５１２ａ　　第１表面
　５１３　　　第２突起
　５１３ａ　　第２表面
　５１３ｂ　　先端面
　５２０　　　アンビル
　Ｗ　　　　　間隔
　θ１、θ２　角度

Claims (7)

  1. 　複数枚積層された金属箔および金属部材をアンビルと共に挟み込み、前記金属箔に当接した状態で超音波振動を付与して前記金属箔と前記金属部材とを超音波接合する超音波ホーンであって、
    　ホーン本体と、前記ホーン本体の前記アンビルに対向する対向面から前記アンビル側に突出するとともに、曲面からなる第１表面を有する第１突起と、前記第１突起の前記第１表面の中央部に設けられ前記アンビル側に突出する第２突起と、を有し、
    　前記第２突起は、平面からなる先端面と、前記先端面と前記第１突起の前記第１表面とを接続する曲面からなる第２表面と、を有することを特徴とする超音波ホーン。
  2. 　前記第１突起の前記第１表面と前記ホーン本体の前記対向面との境界部分において前記第１表面と前記対向面との成す角度は、５°以上３０°以下であることを特徴とする請求項１に記載の超音波ホーン。
  3. 　前記第２突起の前記第２表面と前記第１突起の前記第１表面との境界部分において前記第２表面の前記対向面に対する角度は、１５°以上３５°以下であることを特徴とする請求項１に記載の超音波ホーン。
  4. 　前記第２突起の前記先端面の面積は、０．０５ｍｍ２以上１．１５ｍｍ２以下であることを特徴とする請求項１に記載の超音波ホーン。
  5. 　前記第１突起は、前記ホーン本体に単数もしくは複数設けられており、
    　前記第１突起が前記ホーン本体に複数設けられている場合、前記複数の第１突起は、互いに０．３ｍｍ以上の間隔を隔てて配置されていることを特徴とする請求項１に記載の超音波ホーン。
  6. 　請求項１に記載の超音波ホーンとアンビルとを用いて互いに接合された電極群および集電板を備え、
    　前記電極群は、金属箔の表面に活物質層が形成され、捲回軸方向の一方または他方の端部に前記金属箔が露出する金属箔露出部がそれぞれ形成される正極と負極からなる電極がセパレータを介して捲回されることによって構成されており、
    　前記集電板は、前記電極群の前記金属箔露出部に接合された金属部材からなることを特徴とする二次電池。
  7.   金属箔の表面に活物質層が形成され、捲回軸方向の一方または他方の端部に前記金属箔が露出する金属箔露出部がそれぞれ形成される正極と負極からなる電極がセパレータを介して捲回された電極群と、前記電極群の前記金属箔露出部に接合される集電板と、を備える二次電池の製造方法であって、
    　前記電極群と前記集電板とを重ねる工程と、
    　請求項１に記載の超音波ホーンを前記電極群に押圧しながら振動させ、前記電極群と前記集電板とを超音波接合する工程と、
    　を備えることを特徴とする二次電池の製造方法。
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