WO2021014669A1 - 接合体および弾性波素子 - Google Patents

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piezoelectric material
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material substrate
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良祐 服部
浅井　圭一郎
知義 多井
雄大 鵜野
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日本碍子株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a joint body between a piezoelectric material substrate and a support substrate and an elastic wave element.
  • Surface acoustic wave devices that can function as filter elements and oscillators used in mobile phones, etc., and surface acoustic wave devices such as ram wave elements and thin film resonators (FBAR: Film Bulk Acoustic Resonator) that use piezoelectric thin films.
  • FBAR Film Bulk Acoustic Resonator
  • an elastic wave device a support substrate and a piezoelectric substrate that propagates an elastic surface wave are bonded to each other, and a comb-shaped electrode capable of exciting an elastic surface wave is provided on the surface of the piezoelectric substrate.
  • an intermediate layer made of Ta 2 O 5 or the like is provided between the piezoelectric single crystal substrate and the support substrate, and the surface is activated by irradiating the intermediate layer and the support substrate with a neutralizing beam, respectively, to directly join them. It has been proposed to do so (Patent Document 3).
  • Patent Document 4 proposes a structure in which a multilayer film in which a plurality of SiO 2 layers and Ta 2 O 5 layers are laminated is provided between a support substrate and a piezoelectric material substrate.
  • An object of the present invention is to provide a bonded body capable of improving the Q value of an elastic wave element.
  • the present invention Support board, It is provided with a piezoelectric material substrate and a multilayer film between the support substrate and the piezoelectric material substrate.
  • the multilayer film has a laminated structure having a first layer, a second layer, a third layer, and a fourth layer in this order.
  • the first layer and the third layer are made of silicon oxide
  • the second layer and the fourth layer are made of metal oxide
  • the refractive index of the second layer is the refractive index of the first layer and the third layer. It is higher than the refractive index of the layer, and the refractive index of the second layer is different from the refractive index of the fourth layer.
  • the present invention relates to an elastic wave element, characterized in that it includes the bonded body and electrodes provided on the piezoelectric material substrate.
  • the present inventor has an elastic wave element in which a multilayer film of SiO 2 / Ta 2 O 5 is inserted between a support substrate and a piezoelectric material substrate for high frequencies (3.5 to 6 GHz).
  • a multilayer film of SiO 2 / Ta 2 O 5 is inserted between a support substrate and a piezoelectric material substrate for high frequencies (3.5 to 6 GHz).
  • 5G, etc. we examined the reason why the Q value improvement is not always sufficient. As a result, it is difficult to obtain a desired Q value in the high frequency region because the quality of the multilayer film suitable for medium frequency (4G, etc.) and the quality of the multilayer film suitable for higher frequency (5G, etc.) are different. I guessed it was.
  • the present inventor provides a laminated structure having a first layer, a second layer, a third layer, and a fourth layer in this order in the multilayer film, and at this time, the first layer and the third layer are made of silicon.
  • the oxide was used, and the second and fourth layers were metal oxides having a higher refractive index than silicon oxide.
  • the Q value was further improved by making the refractive index of the second layer made of metal oxide different from that of the fourth layer.
  • a high Q value can be obtained even in the high frequency band (5G band), and have reached the present invention.
  • (A) shows a state in which the multilayer film 22 is provided on the piezoelectric material substrate 1, (b) shows a state in which the bonding layer 4 is provided on the multilayer film 22, and (c) shows a state in which the bonding layer 4 is provided. Shows the activated state of the surface of.
  • (A) shows a state in which the surface of the support substrate 6 is activated, and (b) shows a joint 9 of the support substrate and the piezoelectric material substrate.
  • (A) shows a state in which the piezoelectric material substrate 1A of the bonded body 9A is thinned by processing, and (b) shows a state in which an electrode is provided on the bonded body 9A.
  • (A) shows the bonded body 9B obtained by directly bonding the bonding layer 4 provided on the multilayer film and the bonding layer 14 provided on the support substrate 6, and (b) is the piezoelectric of the bonded body 9B.
  • the elastic wave element 10B obtained by providing the electrode 11 on the material substrate 1A is shown.
  • (A) shows a bonded body 9C obtained by directly bonding the multilayer film 22 and the support substrate 6, and (b) shows a state in which an electrode is provided on the piezoelectric material substrate 1A of the bonded body 9C. .. It is a chart which shows the refractive index distribution by optical ellipsometry when the refractive index of the 4th layer and the refractive index of the 2nd layer are different.
  • the piezoelectric material substrate 1 has a pair of surfaces 1a and 1b.
  • a multilayer film 22 is formed on one of the surfaces 1a.
  • the multilayer film 22 is obtained by providing, for example, two laminated structures 2 on the piezoelectric material substrate 1.
  • Each laminated structure 2 has a structure in which the first layer 3A, the second layer 7A, the third layer 3B, and the fourth layer 7B are alternately provided when viewed from the piezoelectric material substrate 1 side.
  • the first layer, the second layer, the third layer, and the fourth layer are sequentially laminated from the piezoelectric material substrate side, but the fourth layer and the third layer when viewed from the piezoelectric material substrate 1 side.
  • the layer, the second layer, and the first layer can be laminated in sequence.
  • the bonding layer 4 can be further provided on the surface 22a of the multilayer film 22.
  • the surface of the bonding layer 4 is irradiated with a neutralizing beam as shown by an arrow A to activate the surface of the bonding layer 4 with the activated surface 5. can do.
  • the surface of the support substrate 6 is irradiated with a neutralizing beam as shown by an arrow B to activate the surface of the support substrate 6 to form an activated surface 6a.
  • the activated surface 5 of the first bonding layer 4 and the activated surface 6a of the support substrate 6 are brought into direct contact with each other and pressure is applied to obtain FIG. 2 (b).
  • a conjugate 9 is obtained as shown.
  • Arrow C is the junction boundary.
  • the surface 1b of the piezoelectric material substrate 1 of the bonded body 9 is further polished to reduce the thickness of the piezoelectric material substrate 1A as shown in FIG. 3A, and the bonded body 9A is formed. obtain. 1c is a polished surface.
  • the elastic wave element 10A is manufactured by forming a predetermined electrode 11 on the polished surface 1c of the piezoelectric material substrate 1A.
  • the bonding layer 14 is also provided on the support substrate and directly bonded to the bonding layer on the multilayer film.
  • the bonded body 9B as shown in FIG. 4A is obtained.
  • the junction boundary is indicated by the arrow C.
  • the elastic wave element 10B can be obtained by providing the electrode 11 on the piezoelectric material substrate 1A of this bonded body.
  • the support substrate and the multilayer film are directly bonded.
  • the bonded body 9C as shown in FIG. 5A is obtained.
  • the junction boundary is indicated by the arrow C.
  • the elastic wave element 10C can be obtained by providing the electrode 11 on the piezoelectric material substrate 1A of this bonded body.
  • the multilayer film provided between the support substrate and the piezoelectric material substrate has a laminated structure having a first layer, a second layer, a third layer, and a fourth layer in this order.
  • the first and third layers are made of silicon oxide
  • the second and fourth layers are made of metal oxide
  • the refractive index of the second layer is higher than the refractive index of the first layer and the refractive index of the third layer.
  • the refractive index of the second layer and the refractive index of the fourth layer are made different.
  • the first layer, the second layer, the third layer, and the fourth layer may be arranged in this order from the support substrate side to the piezoelectric material substrate side, or from the piezoelectric material substrate side to the support substrate side. It may be arranged in this order toward.
  • the silicon oxide constituting the first layer and the third layer preferably has a composition of SiO x (1.80 ⁇ x ⁇ 2.50).
  • the metal oxides constituting the second layer and the fourth layer are not particularly limited, but from the viewpoint of improving the Q value, hafnium oxide, tantalum oxide or zirconium oxide is particularly preferable.
  • the composition of the hafnium oxide is preferably HfO z (1.80 ⁇ z ⁇ 2.50).
  • the composition of the tantalum oxide is preferably Ta 2 O y (4.60 ⁇ y ⁇ 5.50).
  • the composition of the zirconium oxide is preferably ZrO z (1.80 ⁇ z ⁇ 2.50).
  • the multilayer film has a plurality of the laminated structures.
  • the refractive index modulation becomes effective, and the Q value is reduced more effectively.
  • the number of laminated structures of the multilayer film is preferably 2 or more. However, if the number of laminated structures is too large, the effect of restraining the piezoelectric material substrate by the support substrate is reduced, so that the number of laminated structures is preferably 5 or less, and more preferably 3 or less.
  • the difference between the refractive index of the second layer and the refractive index of the first layer and the difference between the refractive index of the third layer are preferably 0.2 or more, and more preferably 0.3 or more. preferable.
  • the difference between the refractive index of the second layer and the refractive index of the first layer and the difference between the refractive index of the third layer are preferably 0.8 or less, and more preferably 0.6 or less.
  • the difference between the refractive index of the fourth layer and the refractive index of the second layer is preferably 0.02 or more, and more preferably 0.03 or more. On the other hand, this difference is preferably 0.10 or less.
  • the first and third layers are made of silicon oxide, but the refractive index is usually 1.40 to 1.58. It is preferable that the refractive index of the first layer and the refractive index of the third layer are substantially the same, and from this viewpoint, the difference between the refractive index of the first layer and the refractive index of the third layer is 0.01 or less. It is preferable to have. However, the Q value can be further improved by providing a difference between the refractive index of the first layer and the refractive index of the third layer. Therefore, from this viewpoint, the refraction of the first layer and the third layer
  • the difference from the rate is preferably 0.02 or more, and more preferably 0.03 or more. However, this difference is preferably 0.10 or less.
  • the refractive index of each layer shall be measured under the following conditions. Measurements were carried out with a high-speed spectroscopic ellipsometer under the following equipment and measurement conditions. "apparatus” M-2000 (manufactured by JAWoollam), rotation compensator type “Measurement conditions” Incident angle: 65,70,75 degrees Measurement wavelength: 195 to 1680 nm Beam diameter: 2 mm x 8 mm After that, the following analysis was carried out.
  • the thickness of the first layer, the thickness of the second layer, the thickness of the third layer and the thickness of the fourth layer are each preferably 20 nm or more, and more preferably 100 nm or more. On the other hand, if the thickness of each layer becomes too thick, the restraint of the piezoelectric material substrate by the support substrate becomes weak, and from this viewpoint, the thickness of each layer is preferably 300 nm or less.
  • the film forming method of the first layer, the second layer, the third layer, and the fourth layer constituting the multilayer film is not limited, but a sputtering method, a chemical vapor deposition method (CVD), and a vapor deposition can be exemplified.
  • a sputtering method a chemical vapor deposition method (CVD), and a vapor deposition
  • the refractive index of the second layer and the refractive index of the fourth layer can be changed depending on the presence or absence of a bias voltage. That is, the refractive index of the metal oxide layer can be relatively increased by applying the bias voltage, and the refractive index of the same metal oxide layer can be decreased by not applying the bias voltage.
  • the refractive index of each layer can be adjusted by the assist energy. That is, the refractive index of the metal oxide layer can be relatively increased by increasing the assist energy, and the refractive index of the same metal oxide layer can be decreased by decreasing the assist energy.
  • each layer constituting the multilayer film is appropriately selected because they depend on the chamber specifications, but in a preferred example, the total pressure is 0.28 to 0.34 Pa and the oxygen partial pressure is 1.2 ⁇ 10-3 to The film thickness is 5.7 ⁇ 10 ⁇ 2 Pa, and the film formation temperature is normal temperature.
  • one or more bonding layers can be provided between the piezoelectric material substrate and the support substrate.
  • the following can be exemplified as the material of such a bonding layer. Si (1-v) O v, Ta 2 O 5 , Al 2 O 3, Nb 2 O 5 , TiO 2 .
  • the bonding layer provided between the supporting substrate and the piezoelectric material substrate has a composition of Si (1-v) O v (0.008 ⁇ v ⁇ 0.408).
  • Such silicon oxide Si (1-v) of the composition O v be to further interposed bonding layer made of, it is possible to further enhance the insulating properties of the bonding layer.
  • v is preferably 0.008 or more, more preferably 0.010 or more, particularly preferably 0.020 or more, and particularly preferably 0.024 or more. Further, since the bonding strength is further improved by setting v to 0.408 or less, it is preferable to set v to 0.408 or less, and further preferably 0.225 or less.
  • each bonding layer is not particularly limited, but is preferably 0.01 to 10 ⁇ m, more preferably 0.01 to 0.5 ⁇ m from the viewpoint of manufacturing cost.
  • each bonding layer is not limited, but a sputtering method, a chemical vapor deposition method (CVD), and a vapor deposition can be exemplified.
  • the oxygen ratio (v) of each bonding layer can be controlled by adjusting the amount of oxygen gas flowing into the chamber during reactive sputtering using Si as the sputtering target. ..
  • each bonding layer The specific manufacturing conditions of each bonding layer are appropriately selected because they depend on the chamber specifications, but in a preferred example, the total pressure is 0.28 to 0.34 Pa and the oxygen partial pressure is 1.2 ⁇ 10-3 to 5.7. Set to ⁇ 10-2 Pa and set the film formation temperature to room temperature. Further, as the Si target, B-doped Si can be exemplified.
  • the oxygen concentration in the junction layer is measured by EDS under the following conditions.
  • measuring device Elemental analysis is performed using an elemental analyzer (JEOL JEM-ARM200F).
  • Measurement condition The sample sliced by the FIB (focused ion beam) method is observed at an acceleration voltage of 200 kV.
  • the support substrate may be made of a single crystal or a polycrystal.
  • the material of the support substrate is preferably selected from the group consisting of silicon, sialon, sapphire, cordierite, mullite and alumina.
  • Alumina is preferably translucent alumina.
  • the silicon may be single crystal silicon, polycrystalline silicon, or high resistance silicon.
  • Sialon is a ceramic obtained by sintering a mixture of silicon nitride and alumina, and has the following composition. Si 6-w Al w O w N 8-w That is, Sialon has a composition in which alumina is mixed in silicon nitride, and w indicates the mixing ratio of alumina. w is more preferably 0.5 or more. Further, w is more preferably 4.0 or less.
  • Sapphire is a single crystal having a composition of Al 2 O 3
  • alumina is a polycrystal having a composition of Al 2 O 3
  • Cordierite is a ceramic having a composition of 2MgO ⁇ 2Al 2 O 3 ⁇ 5SiO 2.
  • Mullite is a ceramic having a composition in the range of 3Al 2 O 3 ⁇ 2SiO 2 ⁇ 2Al 2 O 3 ⁇ SiO 2.
  • Piezoelectric material The material of the substrate is not limited as long as it has the required piezoelectricity, but a single crystal having a composition of LiAO 3 is preferable.
  • A is one or more elements selected from the group consisting of niobium and tantalum. Therefore, LiAO 3 may be lithium niobate, lithium tantalate, or a lithium niobate-lithium tantalate solid solution.
  • the application of the bonded body of the present invention is not particularly limited, and for example, it can be suitably applied to elastic wave elements and optical elements.
  • the surface acoustic wave element an elastic surface wave device, a Lamb wave element, a thin film resonator (FBAR) and the like are known.
  • a surface acoustic wave device has an IDT (Interdigital Transducer) electrode (also called a comb-shaped electrode or a surface acoustic wave) on the input side that excites a surface acoustic wave and an output side that receives the surface acoustic wave on the surface of a piezoelectric material substrate.
  • IDT electrode of the above is provided.
  • a metal film may be provided on the bottom surface of the piezoelectric material substrate.
  • the metal film plays a role of increasing the electromechanical coupling coefficient near the back surface of the piezoelectric material substrate when a Lamb wave element is manufactured as an elastic wave device.
  • the Lamb wave element has a structure in which comb-tooth electrodes are formed on the surface of the piezoelectric material substrate, and the metal film of the piezoelectric material substrate is exposed by the cavity provided in the support substrate.
  • Examples of the material of such a metal film include aluminum, aluminum alloy, copper, and gold.
  • a metal film and an insulating film may be provided on the bottom surface of the piezoelectric material substrate.
  • the metal film acts as an electrode when a thin film resonator is manufactured as an elastic wave device.
  • the thin film resonator has a structure in which electrodes are formed on the front and back surfaces of the piezoelectric material substrate and the metal film of the piezoelectric material substrate is exposed by making the insulating film a cavity.
  • Examples of the material of such a metal film include molybdenum, ruthenium, tungsten, chromium, and aluminum.
  • the material of the insulating film include silicon dioxide, phosphorus silica glass, and boron phosphorus silica glass.
  • examples of the optical element include an optical switching element, a wavelength conversion element, and an optical modulation element.
  • a periodic polarization inversion structure can be formed in the piezoelectric material substrate.
  • the object of the present invention is an elastic wave element and the material of the piezoelectric material substrate is lithium tantalate, 123 to 133 from the Y axis to the Z axis centering on the X axis which is the propagation direction of the elastic surface wave. It is preferable to use the one rotated by ° (for example, 128 °) because the propagation loss is small.
  • the piezoelectric material substrate is made of lithium niobate, the one rotated by 86 to 94 ° (for example, 90 °) from the Y axis to the Z axis around the X axis, which is the propagation direction of surface acoustic waves. It is preferable to use it because the propagation loss is small.
  • the size of the piezoelectric material substrate is not particularly limited, but is, for example, 50 to 150 mm in diameter and 0.2 to 60 ⁇ m in thickness.
  • the surfaces to be bonded are flattened to obtain a flat surface.
  • methods for flattening each surface include lap polishing and chemical mechanical polishing (CMP).
  • the flat surface preferably has Ra ⁇ 1 nm, and more preferably 0.3 nm or less.
  • each surface of each bonding layer is cleaned in order to remove the residue of the abrasive and the work-altered layer.
  • Methods for cleaning the surface include wet cleaning, dry cleaning, scrub cleaning, and the like, but scrub cleaning is preferable in order to obtain a clean surface easily and efficiently.
  • each joint surface is activated by irradiating each joint surface with a neutralizing beam.
  • a neutralizing beam it is preferable to generate and irradiate the neutralized beam by using an apparatus as described in Patent Document 2. That is, a saddle field type high-speed atomic beam source is used as the beam source. Then, an inert gas is introduced into the chamber, and a high voltage is applied to the electrodes from a DC power source. As a result, the saddle field type electric field generated between the electrode (positive electrode) and the housing (negative electrode) causes the electrons e to move, and a beam of atoms and ions due to the inert gas is generated.
  • the ion beam is neutralized by the grid, so that the beam of neutral atoms is emitted from the high-speed atomic beam source.
  • the atomic species constituting the beam is preferably an inert gas (argon, nitrogen, etc.).
  • the voltage at the time of activation by beam irradiation is preferably 0.5 to 2.0 kV, and the current is preferably 50 to 200 mA.
  • the temperature at this time is room temperature, but specifically, it is preferably 40 ° C. or lower, and more preferably 30 ° C. or lower. Further, the temperature at the time of joining is particularly preferably 20 ° C. or higher and 25 ° C. or lower.
  • the pressure at the time of joining is preferably 100 to 20000 N.
  • Example A1 a surface acoustic wave element was prototyped by the method described with reference to FIGS. 1 to 3. Specifically, a lithium tantalate substrate (LT substrate) having an OF portion, a diameter of 4 inches, and a thickness of 250 ⁇ m was used as the piezoelectric material substrate 1. As the LT substrate, a 128 ° Y-cut X propagation LT substrate having a surface acoustic wave (SAW) propagation direction of X and a cut-out angle of a rotating Y-cut plate was used. The surface 1a of the piezoelectric material substrate 1 was mirror-polished so that the arithmetic average roughness Ra was 0.3 nm. However, Ra is measured with an atomic force microscope (AFM) in a field of view of 10 ⁇ m ⁇ 10 ⁇ m.
  • AFM atomic force microscope
  • a bonding layer 4 was formed on the multilayer film 2. Specifically, the DC sputtering method was used, and boron-doped Si was used as the target. In addition, oxygen gas was introduced as an oxygen source. At this time, the total pressure of the atmosphere in the chamber and the partial pressure of oxygen were adjusted by adjusting the amount of oxygen gas introduced. The thickness of the bonding layer 4 was set to 50 nm. The arithmetic mean roughness Ra of the surface of the bonding layer 4 was 0.2 to 0.6 nm. Next, the bonding layer 4 was subjected to chemical mechanical polishing (CMP) to adjust the film thickness to 80 to 190 nm and Ra to 0.08 to 0.4 nm.
  • CMP chemical mechanical polishing
  • a support substrate 6 having an orientation flat (OF) portion and made of silicon having a diameter of 4 inches and a thickness of 500 ⁇ m was prepared.
  • the surface of the support substrate 6 is finished by chemical mechanical polishing (CMP), and the arithmetic average roughness Ra is 0.2 nm.
  • the surface of the bonding layer 4 and the surface of the Si substrate which is the support substrate 6 were irradiated with a neutralizing beam to activate the surfaces and directly bonded.
  • the surface of the bonding layer 4 and the surface of the support substrate 6 were washed to remove stains, and then introduced into a vacuum chamber. After vacuuming to 10-6 Pa, each surface was irradiated with a high-speed atomic beam (acceleration voltage 1 kV, Ar flow rate 27 sccm) for 120 seconds.
  • the beam irradiation surface (activated surface) of the bonding layer 4 and the activated surface of the support substrate 6 were brought into contact with each other, and then pressurized at 10000 N for 2 minutes for bonding.
  • the obtained conjugates of each example were heated at 100 ° C. for 20 hours. The obtained conjugate was measured by optical ellipsometry to obtain a refractive index chart as shown in FIG.
  • the surface of the piezoelectric material substrate 1 was ground and polished so that the thickness was 1 ⁇ m from the initial 250 ⁇ m.
  • an electrode pattern for measurement was formed to obtain a surface acoustic wave element. Then, the Q value at a frequency of 5.5 GHz was measured and shown in Table 1.
  • the Q value was measured as follows. A surface acoustic wave resonator was created on the wafer, and the frequency characteristics were measured using a network analyzer. Thus obtained frequency characteristics from the resonance frequency f r, and calculates the half width Delta] f r, to obtain a Q value by obtaining f r / ⁇ f r.
  • Example A2 A bonded body and a surface acoustic wave element were obtained in the same manner as in Example A1. However, each layer constituting the multilayer film was adjusted as follows. The Q value of the obtained device at a frequency of 5.5 GHz was measured and shown in Table 1.
  • Example A1 A bonded body and a surface acoustic wave element were obtained in the same manner as in Example A1. However, each layer constituting the multilayer film was adjusted as follows. The obtained conjugate was measured by optical ellipsometry to obtain a refractive index chart as shown in FIG. Further, for the obtained element, the Q value at a frequency of 5.5 GHz was measured and shown in Table 1.
  • Example A2 A bonded body and a surface acoustic wave element were obtained in the same manner as in Example A1. However, each layer constituting the multilayer film was adjusted as follows. The obtained conjugate was measured by optical ellipsometry to obtain a refractive index chart as shown in FIG. Further, for the obtained element, the Q value at a frequency of 5.5 GHz was measured and shown in Table 1.
  • Example A1 the refractive index distribution as shown in FIG. 6 was obtained. Further, as shown in Table 1, it was found that the Q value was improved by 20% with respect to the reference value.
  • Example A2 the refractive index of the second layer and the refractive index of the fourth layer were changed, but the refractive index modulation seen in the thickness direction similar to that in FIG. 6 was observed. Further, as shown in Table 1, it was found that the Q value was significantly improved with respect to the reference value.
  • Example B1, B2, Comparative Examples B1, B2 In Example A1, A2, comparative examples A1, A2, the material of the second layer was changed from HfO 2 on the Ta 2 O 5. Then, when the Q value of the obtained element was measured, the same results as in Examples A1 and A2 and Comparative Examples A1 and A2 were obtained.
  • Examples C1, C2, Comparative Examples C1, C2 In Examples A1 and A2 and Comparative Examples A1 and A2, the material of the second layer was changed from HfO 2 to ZrO 2 . Then, when the Q value of the obtained element was measured, the same results as in Examples A1 and A2 and Comparative Examples A1 and A2 were obtained.

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Abstract

【課題】弾性波素子のＱ値向上を可能とするような接合体を提供する。 【解決手段】接合体９Ａは、支持基板６、圧電性材料基板１Ａ、および支持基板と圧電性材料基板との間の多層膜２２を備える。多層膜２２は、第一層３、第二層７Ａ、第三層３および第四層７Ａをこの順で有する積層構造２を有する。第一層３および第三層３が珪素酸化物からなり、第二層７Ａおよび第四層７Ｂが金属酸化物からなる。第二層７Ａの屈折率が第一層３の屈折率および第三層３の屈折率よりも高い。第二層７Ａの屈折率が第四層７Ｂの屈折率と異なる。

Description

接合体および弾性波素子
　本発明は、圧電性材料基板と支持基板との接合体および弾性波素子に関するものである。
　携帯電話等に使用されるフィルタ素子や発振子として機能させることができる弾性表面波デバイスや、圧電薄膜を用いたラム波素子や薄膜共振子（ＦＢＡＲ：Film Bulk Acoustic Resonator）などの弾性波デバイスが知られている。こうした弾性波デバイスとしては、支持基板と弾性表面波を伝搬させる圧電基板とを貼り合わせ、圧電基板の表面に弾性表面波を励振可能な櫛形電極を設けたものが知られている。このように圧電基板よりも小さな熱膨張係数を持つ支持基板を圧電基板に貼付けることにより、温度が変化したときの圧電基板の大きさの変化を抑制し、弾性表面波デバイスとしての周波数特性の変化を抑制している。
　圧電基板とシリコン基板とを接合するのに際して、圧電基板表面に酸化珪素膜を形成し、酸化珪素膜を介して圧電基板とシリコン基板とを直接接合することが知られている（特許文献１）。この接合の際には、酸化珪素膜表面とシリコン基板表面とにプラズマビームを照射して表面を活性化し、直接接合を行う（プラズマ活性化法）。
　また、いわゆるＦＡＢ(Fast Atom Beam)方式の直接接合法が知られている（特許文献２）。この方法では、中性化原子ビームを常温で各接合面に照射して活性化し、直接接合する。
　また、圧電性単結晶基板と支持基板間に、Ｔａ２Ｏ５等からなる中間層を設け、中間層と支持基板に対してそれぞれ中性化ビームを照射する事で表面を活性化し、直接接合することが提案されている（特許文献３）。
　特許文献４では、支持基板と圧電性材料基板との間に、ＳｉＯ２層やＴａ２Ｏ５層を複数積層した多層膜を設けた構造が提案されている。
米国特許第７２１３３１４Ｂ２ 特開２０１４－０８６４００ WO　2017/163722　A1 WO  2018/154950  A1
　特許文献３の弾性波素子では、中周波数向け（0.7～3.5GHzの4G向け等）ではＱ値等の特性改善が見られた。しかし、高周波数向け（3.5～6GHzの5G向け等）では、Ｑ値の改善が少ないことがわかった。
　また、特許文献４記載のように、支持基板と圧電性材料基板との間に、ＳｉＯ２／Ｔａ２Ｏ５の多層膜を挿入した弾性波素子では、圧電性材料基板から支持基板へと向かって漏れる弾性波を多層膜で反射し、ロス低減を図っている。しかし、高周波数向け（3.5～6GHzの5G向け等）では、こうした弾性波素子でも、Ｑ値向上が必ずしも十分ではないことが判明してきた。
　本発明の課題は、弾性波素子のＱ値向上を可能とするような接合体を提供することである。
　本発明は、
　支持基板、
　圧電性材料基板、および
　前記支持基板と前記圧電性材料基板との間の多層膜を備えており、
　前記多層膜が、第一層、第二層、第三層および第四層をこの順で有する積層構造を有しており、
　前記第一層および前記第三層が珪素酸化物からなり、前記第二層および第四層が金属酸化物からなり、前記第二層の屈折率が前記第一層の屈折率および前記第三層の屈折率よりも高く、前記第二層の前記屈折率が前記第四層の屈折率と異なることを特徴とする。
　本発明は、前記接合体、および
　前記圧電性材料基板上に設けられた電極
を備えていることを特徴とする、弾性波素子に係るものである。
　本発明者は、特許文献４記載のように、支持基板と圧電性材料基板との間に、ＳｉＯ２／Ｔａ２Ｏ５の多層膜を挿入した弾性波素子では、高周波数向け（3.5～6GHzの5G向け等）では、Ｑ値向上が必ずしも十分ではない理由を検討した。この結果、中周波（４Ｇ等）向けに適した多層膜品質と、より高周波（５Ｇ等）向けに適した多層膜品質とが異なるために、高周波領域では所望のＱ値を得ることが困難であるものと推測した。
　本発明者は、こうした推測に基づき、第一層、第二層、第三層および第四層をこの順で有する積層構造を多層膜内に設け、この際第一層および第三層を珪素酸化物とし、第二層および第四層を珪素酸化物よりも屈折率の高い金属酸化物とした。その上で、金属酸化物からなる第二層の屈折率と第四層の屈折率とを異ならせることで、Ｑ値が更に改善することを見いだした。特に高周波帯（５Ｇ帯）においても、高いＱ値が得られることを見いだし、本発明に到達した。
（ａ）は、圧電性材料基板１上に多層膜２２を設けた状態を示し、（ｂ）は、多層膜２２上に接合層４を設けた状態を示し、（ｃ）は、接合層４の表面を活性化した状態を示す。 （ａ）は、支持基板６の表面を活性化した状態を示し、（ｂ）は、支持基板と圧電性材料基板との接合体９を示す。 （ａ）は、接合体９Ａの圧電性材料基板１Ａを加工によって薄くした状態を示し、（ｂ）は、接合体９Ａに電極を設けた状態を示す。 （ａ）は、多層膜上に設けた接合層４と、支持基板６上に設けた接合層１４を直接接合して得られた接合体９Ｂを示し、（ｂ）は、接合体９Ｂの圧電性材料基板１Ａ上に電極１１を設けて得られた弾性波素子１０Ｂを示す。 （ａ）は、多層膜２２と支持基板６とを直接接合して得られた接合体９Ｃを示し、（ｂ）は、接合体９Ｃの圧電性材料基板１Ａ上に電極を設けた状態を示す。 第四層の屈折率と第二層の屈折率とが異なる場合の光学エリプソメトリーによる屈折率分布を示すチャートである。 第二層および第四層の屈折率が同じであってかつ相対的に低い場合の光学エリプソメトリーによる屈折率分布を示すチャートである。 第二層および第四層の屈折率が同じであってかつ相対的に高い場合の光学エリプソメトリーによる屈折率分布を示すチャートである。
　以下、適宜図面を参照しつつ、本発明を詳細に説明する。
　図１（ａ）に示すように、圧電性材料基板１は一対の表面１ａと１ｂとを有する。この一方の表面１ａに多層膜２２を成膜する。本例では、多層膜２２は、圧電性材料基板１上に例えば２つの積層構造２を設けることで得られる。各積層構造２は、圧電性材料基板１側から見て、第一層３Ａ、第二層７Ａ、第三層３Ｂ、第四層７Ｂを交互に設けた構造になっている。なお、本例では、圧電性材料基板側から第一層、第二層、第三層、第四層を順次積層しているが、圧電性材料基板１側から見て第四層、第三層、第二層、第一層を順次積層することもできる。
　図１（ｂ）に示すように、多層膜２２の表面２２ａに接合層４を更に設けることができる。この場合には、図１（ｃ）に示すように、接合層４の表面に対して矢印Ａのように中性化ビームを照射し、接合層４の表面を活性化して活性化面５とすることができる。
　一方、図２（ａ）に示すように、支持基板６の表面に対して、矢印Ｂのように中性化ビームを照射し、支持基板６の表面を活性化して活性化面６ａとする。次いで、図２（ｂ）に示すように、第一の接合層４の活性化面５と支持基板６の活性化面６ａとを直接接触させ、圧力を加えることで、図２（ｂ）に示すように接合体９を得る。矢印Ｃは接合境界である。
　好適な実施形態においては、接合体９の圧電性材料基板１の表面１ｂを更に研磨加工し、図３（ａ）に示すように圧電性材料基板１Ａの厚さを小さくし、接合体９Ａを得る。１ｃは研磨面である。図３（ｂ）では、圧電性材料基板１Ａの研磨面１ｃ上に所定の電極１１を形成することによって、弾性波素子１０Ａを作製している。
　好適な実施形態においては、支持基板上にも接合層１４を設け、多層膜上の接合層と直接接合する。これによって、図４（ａ）に示すような接合体９Ｂが得られる。接合境界を矢印Ｃによって示す。図４（ｂ）に示すように、この接合体の圧電性材料基板１Ａ上に電極１１を設けることによって、弾性波素子１０Ｂを得ることができる。
　また、好適な実施形態においては、支持基板と多層膜とを直接接合する。これによって、図５（ａ）に示すような接合体９Ｃが得られる。接合境界を矢印Ｃによって示す。図５（ｂ）に示すように、この接合体の圧電性材料基板１Ａ上に電極１１を設けることによって、弾性波素子１０Ｃを得ることができる。
　本発明において、支持基板と圧電性材料基板との間に設けられる多層膜は、第一層、第二層、第三層および第四層をこの順で有する積層構造を有しており、第一層および第三層が珪素酸化物からなり、第二層および第四層が金属酸化物からなり、第二層の屈折率が第一層の屈折率および第三層の屈折率よりも高く、第二層の屈折率と第四層の屈折率とが異なるようにする。第一層、第二層、第三層および第四層は、支持基体側から圧電性材料基板側へと向かってこの順で配列されていてよく、あるいは圧電性材料基板側から支持基体側へと向かってこの順で配列されていてもよい。
　第一層および第三層を構成する珪素酸化物は、好ましくはＳｉＯｘ（１．８０≦ｘ≦２．５０）の組成を有する。
　また、第二層および第四層を構成する金属酸化物は特に限定されないが、Ｑ値向上の観点からは、ハフニウム酸化物、タンタル酸化物またはジルコニウム酸化物であることが特に好ましい。
　ここで、ハフニウム酸化物の組成は、ＨｆＯｚ（１．８０≦ｚ≦２．５０）であることが好ましい。タンタル酸化物の組成は、Ｔａ２Ｏｙ（４．６０≦ｙ≦５．５０）であることが好ましい。また、ジルコニウム酸化物の組成は、ＺｒＯｚ（１．８０≦ｚ≦２．５０）であることが好ましい。
　好適な実施形態においては、多層膜が複数の前記積層構造を有する。これによって屈折率変調が有効となり、Ｑ値が一層効果的に低減される。多層膜が有する積層構造の数は、２以上が好ましい。ただし、積層構造の数が多くなりすぎると、支持基板による圧電性材料基板の拘束効果が少なくなるので、積層構造数は５以下が好ましく、３以下がさらに好ましい。
　本発明の観点からは、第二層の屈折率と第一層の屈折率との差、第三層の屈折率との差は、0.2以上であることが好ましく、0.3以上であることがさらに好ましい。一方、第二層の屈折率と第一層の屈折率との差、第三層の屈折率との差は、0.8以下であることが好ましく、0.6以下であることがさらに好ましい。
　本発明の観点からは、第四層の屈折率と第二層の屈折率との差を０．０２以上とすることが好ましく、０．０３以上とすることがさらに好ましい。一方、この差は0.１０以下とすることが好ましい。
　第一層、第三層は珪素酸化物からなるが、屈折率は通常1.40～1.58である。第一層の屈折率と第三層の屈折率とは略同一にすることが好ましく、この観点からは、第一層の屈折率と第三層の屈折率との差は０．０１以下であることが好ましい。ただし、第一層の屈折率と第三層の屈折率との間に差異を設けることで、Ｑ値をさらに向上させることもできるので、この観点からは、第一層と第三層の屈折率との差を０．０２以上とすることが好ましく、０．０３以上とすることがさらに好ましい。しかし、この差は０．１０以下とすることが好ましい。
　各層の屈折率は以下の条件で測定するものとする。
　高速分光エリプソメーターにて以下装置及び測定条件にて測定を実施した。
「装置」
　M-2000（J.A.Woollam社製）、回転補償子型
「測定条件」
　入射角：65,70,75度
　測定波長：195～1680nm
　ビーム径：2mm×8mm
　その後、以下解析を実施した。
「解析モデル」
　金属酸化物/珪素酸化物/金属酸化物/珪素酸化物/金属酸化物/珪素酸化物/金属酸化物/珪素酸化物/基板
「解析方法」
　測定されたΔ（位相差）とψ（振幅反射率）のスペクトルを上記解析モデルから算出された（Δ、ψ）と比較し、測定値（Δ、ψ）に近づくように誘電関数や膜厚を変化させてフィッティングを行う。それぞれの膜の光学定数は単層成膜時のリファレンスから得られた値を初期値とした。測定値と理論値がベストフィット（平均二乗誤差が最小に収束）した結果にて、屈折率の波長分散を得る。
　第一層の厚さ、第二層の厚さ、第三層の厚さおよび第四層の厚さは、それぞれ２０ｎｍ以上とすることが好ましく、１００ｎｍ以上とすることがさらに好ましい。一方、各層の厚さが厚くなりすぎると支持基板による圧電性材料基板の拘束が弱くなるので、この観点からは、各層の厚さは３００ｎｍ以下が好ましい。
　多層膜を構成する第一層、第二層、第三層、第四層の成膜方法は限定されないが、スパッタリング(sputtering)法、化学的気相成長法（CVD）、蒸着を例示できる。例えば、スパッタリングの場合には、バイアス電圧の有無によって第二層の屈折率と第四層の屈折率を変化させることができる。すなわち、バイアス電圧を印加することで金属酸化物層の屈折率を相対的に高くでき、バイアス電圧を印加しないことで同じ金属酸化物層の屈折率を低くできる。また、イオンアシスト蒸着の場合はアシストエネルギーによって各層の屈折率を調整できる。すなわち、アシストエネルギーを大きくすることで金属酸化物層の屈折率を相対的に高くでき、アシストエネルギーを小さくすることで同じ金属酸化物層の屈折率を低くできる。
　多層膜を構成する各層の具体的な製造条件はチャンバー仕様によるので適宜選択するが、好適例では、全圧を０．２８～０．３４Ｐａとし、酸素分圧を１．２×１０―３～５．７×１０－２Ｐａとし、成膜温度を常温とする。
　好適な実施形態においては、圧電性材料基板と支持基板との間に、一層または複数層の接合層を設けることができる。こうした接合層の材質としては、以下を例示できる。
　Ｓｉ（１－ｖ）Ｏｖ、Ｔａ２Ｏ５、Ａｌ２Ｏ３、Ｎｂ２Ｏ５，ＴｉＯ２。
　更に好適な実施形態においては、支持基板と圧電性材料基板との間に設けられる前記接合層が、Ｓｉ（１－ｖ）Ｏｖ（０．００８≦ｖ≦０．４０８）の組成を有する。
　この組成は、ＳｉＯ２（ｖ＝０．６６７に対応する）に比べて酸素比率がかなり低くされている組成である。このような組成の珪素酸化物Ｓｉ（１－ｖ）Ｏｖからなる接合層を更に介在させることで、接合層における絶縁性を更に高くすることができる。
　各接合層を構成するＳｉ（１－ｖ）Ｏｖの組成において、ｖが０．００８未満であると、接合層における電気抵抗が低くなる。このため、ｖを０．００８以上とすることが好ましく、０．０１０以上が更に好ましく、０．０２０以上が特に好ましく、０．０２４以上が特に好ましい。またｖを０．４０８以下とすることによって、接合強度が更に向上するので、ｖを０．４０８以下とすることが好ましく、０．２２５以下とすることが更に好ましい。
　各接合層の厚さは、特に限定されないが、製造コストの観点からは０．０１～１０μｍが好ましく、０．０１～０．５μｍが更に好ましい。
　各接合層の成膜方法は限定されないが、スパッタリング(sputtering)法、化学的気相成長法（CVD）、蒸着を例示できる。ここで、特に好ましくは、スパッタターゲットをＳｉとした反応性スパッタリングの際に、チャンバー内に流す酸素ガス量を調整することによって、各接合層の酸素比率（ｖ）をコントロールすることが可能である。
　各接合層の具体的な製造条件はチャンバー仕様によるので適宜選択するが、好適例では、全圧を０．２８～０．３４Ｐａとし、酸素分圧を１．２×１０―３～５．７×１０－２Ｐａとし、成膜温度を常温とする。また、ＳｉターゲットとしてはＢドープＳｉを例示できる。
　接合層の酸素濃度はＥＤＳによって以下の条件で測定する。
測定装置：
　元素分析装置（日本電子　JEM-ARM200F）を用いて元素分析を行う。
　測定条件：
　ＦＩＢ（集束イオンビーム）法にて薄片化したサンプルに対して、加速電圧２００ｋＶにて観察する。
　本発明では、支持基板は、単結晶からなっていてよく、多結晶からなっていてもよい。支持基板の材質は、好ましくは、シリコン、サイアロン、サファイア、コージェライト、ムライトおよびアルミナからなる群より選ばれる。アルミナは好ましくは透光性アルミナである。
　シリコンは、単結晶シリコンでも多結晶シリコンでもよく、また高抵抗シリコンであってもよい。
　サイアロンは、窒化珪素とアルミナとの混合物を焼結して得られるセラミックスであり、以下のような組成を有する。
　　Ｓｉ６－ｗＡｌｗＯｗＮ８－ｗ
　すなわち、サイアロンは、窒化珪素中にアルミナが混合された組成を有しており、ｗがアルミナの混合比率を示している。ｗは、０．５以上が更に好ましい。また、ｗは、４．０以下が更に好ましい。
　サファイアはＡｌ２Ｏ３の組成を有する単結晶であり、アルミナはＡｌ２Ｏ３の組成を有する多結晶である。コージェライトは、2MgO・2Al2O3・5SiO2の組成を有するセラミックスである。ムライトは、3Al2O3・2SiO2～2Al2O3・SiO2の範囲の組成を有するセラミックスである。
　圧電性材料基板の材質は、必要な圧電性を有する限り限定されないが、ＬｉＡＯ３の組成を有する単結晶が好ましい。ここで、Ａは、ニオブおよびタンタルからなる群より選ばれた一種以上の元素である。このため、ＬｉＡＯ３は、ニオブ酸リチウムであってよく、タンタル酸リチウムであってよく、ニオブ酸リチウム－タンタル酸リチウム固溶体であってよい。
　以下、本発明の各構成要素について更に説明する。
　本発明の接合体の用途は特に限定されず、例えば、弾性波素子や光学素子に好適に適用できる。
　弾性波素子としては、弾性表面波デバイスやラム波素子、薄膜共振子（ＦＢＡＲ）などが知られている。例えば、弾性表面波デバイスは、圧電性材料基板の表面に、弾性表面波を励振する入力側のＩＤＴ（Interdigital　Transducer）電極（櫛形電極、すだれ状電極ともいう）と弾性表面波を受信する出力側のＩＤＴ電極とを設けたものである。入力側のＩＤＴ電極に高周波信号を印加すると、電極間に電界が発生し、弾性表面波が励振されて圧電性材料基板上を伝搬していく。そして、伝搬方向に設けられた出力側のＩＤＴ電極から、伝搬された弾性表面波を電気信号として取り出すことができる。
　圧電性材料基板の底面に金属膜を有していてもよい。金属膜は、弾性波デバイスとしてラム波素子を製造した際に、圧電性材料基板の裏面近傍の電気機械結合係数を大きくする役割を果たす。この場合、ラム波素子は、圧電性材料基板の表面に櫛歯電極が形成され、支持基板に設けられたキャビティによって圧電性材料基板の金属膜が露出した構造となる。こうした金属膜の材質としては、例えばアルミニウム、アルミニウム合金、銅、金などが挙げられる。なお、ラム波素子を製造する場合、底面に金属膜を有さない圧電性材料層を備えた複合基板を用いてもよい。
　また、圧電性材料基板の底面に金属膜と絶縁膜を有していてもよい。金属膜は、弾性波デバイスとして薄膜共振子を製造した際に、電極の役割を果たす。この場合、薄膜共振子は、圧電性材料基板の表裏面に電極が形成され、絶縁膜をキャビティにすることによって圧電性材料基板の金属膜が露出した構造となる。こうした金属膜の材質としては、例えば、モリブデン、ルテニウム、タングステン、クロム、アルミニウムなどが挙げられる。また、絶縁膜の材質としては、例えば、二酸化ケイ素、リンシリカガラス、ボロンリンシリカガラスなどが挙げられる。
　また、光学素子としては、光スイッチング素子、波長変換素子、光変調素子を例示できる。また、圧電性材料基板中に周期分極反転構造を形成することができる。
　本発明の対象が弾性波素子であり、圧電性材料基板の材質がタンタル酸リチウムである場合には、弾性表面波の伝搬方向であるＸ軸を中心に、Ｙ軸からＺ軸に１２３～１３３°（例えば１２８°）回転した方向のものを用いるのが伝搬損失が小さいため好ましい。
　また圧電性材料基板がニオブ酸リチウムからなる場合には、弾性表面波の伝搬方向であるＸ軸を中心に、Ｙ軸からＺ軸に８６～９４°（例えば９０°）回転した方向のものを用いるのが伝搬損失が小さいため好ましい。更に、圧電性材料基板の大きさは、特に限定されないが、例えば、直径５０～１５０ｍｍ，厚さが０．２～６０μｍである。
　本発明の接合体を得るためには、以下の方法が好ましい。
　まず、接合すべき表面（多層膜の表面、接合層の表面、圧電性材料基板の表面、支持基板の表面）を平坦化して平坦面を得る。ここで、各表面を平坦化する方法は、ラップ(lap)研磨、化学機械研磨加工(CMP)などがある。また、平坦面は、Ra≦1nmが好ましく、0.3nm以下にすると更に好ましい。
　次いで、研磨剤の残渣や加工変質層の除去のため、各接合層の各表面を洗浄する。表面を洗浄する方法は、ウエット洗浄、ドライ洗浄、スクラブ洗浄などがあるが、簡便かつ効率的に清浄表面を得るためには、スクラブ洗浄が好ましい。この際には、洗浄液としてサンウオッシュLH540を用いた後に、アセトンとＩＰＡの混合溶液を用いてスクラブ洗浄機にて洗浄することが特に好ましい。
　次いで、各接合面に中性化ビームを照射することで、各接合面を活性化する。
　中性化ビームによる表面活性化を行う際には、特許文献２に記載のような装置を使用して中性化ビームを発生させ、照射することが好ましい。すなわち、ビーム源として、サドルフィールド型の高速原子ビーム源を使用する。そして、チャンバーに不活性ガスを導入し、電極へ直流電源から高電圧を印加する。これにより、電極（正極）と筺体（負極）との間に生じるサドルフィールド型の電界により、電子ｅが運動して、不活性ガスによる原子とイオンのビームが生成される。グリッドに達したビームのうち、イオンビームはグリッドで中和されるので、中性原子のビームが高速原子ビーム源から出射される。ビームを構成する原子種は、不活性ガス（アルゴン、窒素等）が好ましい。
　ビーム照射による活性化時の電圧は0.5～2.0kVとすることが好ましく、電流は50～200mAとすることが好ましい。
　次いで、真空雰囲気で、活性化された接合面同士を接触させ、接合する。この際の温度は常温であるが、具体的には40℃以下が好ましく、30℃以下が更に好ましい。また、接合時の温度は20℃以上、25℃以下が特に好ましい。接合時の圧力は、100～20000Nが好ましい。
（予備実験）
　最初に、圧電性材料基板上に酸化珪素層や酸化ハフニウム層を成膜し、以下のような各層が得られるような成膜条件を記録した。ただし、ハフニウム酸化物層の屈折率を調節するために、バイアス電圧を以下のように調節した。
 
珪素酸化物層（ＳｉＯ２）：厚さ１５０ｎｍ、屈折率１．５２　　
ハフニウム酸化物層（ＨｆＯ２）：バイアス電圧　100Ｖ：
　厚さ１５０ｎｍ、屈折率２．０７
ハフニウム酸化物層（ＨｆＯ２）：バイアス電圧　200Ｖ：
　厚さ１５０ｎｍ、屈折率２．１２
ハフニウム酸化物層（ＨｆＯ２）：バイアス電圧　400Ｖ：
　厚さ１５０ｎｍ、屈折率２．１５
（実施例Ａ１）
　次いで、図１～図３を参照しつつ説明した方法により、弾性表面波素子を試作した。
　具体的には、ＯＦ部を有し、直径が４インチ，厚さが２５０μｍのタンタル酸リチウム基板（ＬＴ基板）を、圧電性材料基板１として使用した。ＬＴ基板は、弾性表面波（ＳＡＷ）の伝搬方向をＸとし、切り出し角が回転Ｙカット板である１２８°ＹカットＸ伝搬ＬＴ基板を用いた。圧電性材料基板１の表面１ａは、算術平均粗さＲａが０．３ｎｍとなるように鏡面研磨しておいた。ただし、Ｒａは、原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）によって１０μｍ×１０μｍの視野で測定する。
　次いで、圧電性材料基板１上に、スパッタリング法によって、積層構造２を２つ順次形成し、多層膜２２を得た。ただし、圧電性材料基板上にはまず酸化珪素からなる第一層を成膜し、第二層、第三層、第四層を順次成膜した。各層の厚さおよび屈折率は、予備実験に従って以下のようになるように調節した。
 
　第一層（ＳｉＯ２）：厚さ１５０ｎｍ、屈折率１．５３
　第二層（ＨｆＯ２）：厚さ１５０ｎｍ、屈折率２．１２
　第三層（ＳｉＯ２）：厚さ１５０ｎｍ、屈折率１．５３
　第四層（ＨｆＯ２）：厚さ１５０ｎｍ、屈折率２．０７
 
　次いで、多層膜２上に、接合層４を成膜した。具体的には、直流スパッタリング法を使用し、ターゲットにはボロンドープのＳｉを使用した。また、酸素源として酸素ガスを導入した。この際、酸素ガス導入量を調節することによって、チャンバー内の雰囲気の全圧と酸素分圧を調節した。接合層４の厚さは５０ｎｍとした。接合層４の表面の算術平均粗さＲａは０．２～０．６ｎｍであった。次いで、接合層４を化学機械研磨加工（CMP）し、膜厚を８０～１９０ｎｍとし、Ｒａを０．０８～０．４ｎｍとした。
　一方、支持基板６として、オリエンテーションフラット（ＯＦ）部を有し、直径が４インチ，厚さが５００μｍのシリコンからなる支持基板６を用意した。支持基板６の表面は、化学機械研磨加工（ＣＭＰ）によって仕上げ加工されており、算術平均粗さＲａは０．２ｎｍとなっている。
　次いで、接合層４の表面及び支持基板６であるＳｉ基板表面に中性化ビームを照射して表面を活性化して直接接合した。
　具体的には、接合層４の表面と支持基板６の表面とを洗浄し、汚れを取った後、真空チャンバーに導入した。１０－６Ｐａ台まで真空引きした後、各表面に高速原子ビーム（加速電圧１ｋＶ、Ａｒ流量27ｓｃｃｍ）を120ｓｅｃ間照射した。ついで、接合層４のビーム照射面（活性化面）と支持基板６の活性化面とを接触させた後、10000Ｎで２分間加圧して接合した。次いで、得られた各例の接合体を１００℃で２０時間加熱した。得られた接合体を光学エリプソメトリーによって測定し、図６に示すような屈折率チャートを得た。
　次いで、圧電性材料基板１の表面を厚みが当初の２５０μｍから１μｍになるように研削及び研磨した。次いで、測定用電極パターンを形成し、弾性表面波素子を得た。そして、周波数５．５GHzでのQ値を測定し、表１に示す。
　ただし、Ｑ値は以下のようにして測定した。
　ウエハー上に表面弾性波共振子を作成し、ネットワークアナライザーを用いて周波数特性を測定した。これにより得られた周波数特性から共振周波数fr、およびその半値幅Δfrを算出し、fr/Δfrを求めることでQ値を得た。
（実施例Ａ２）
　実施例Ａ１と同様にして接合体および弾性表面波素子を得た。ただし、多層膜を構成する各層は以下のように調節した。得られた素子について、周波数５．５GHzでのＱ値を測定し、表１に示す。
 
　第一層（ＳｉＯ２）：厚さ１５０ｎｍ、屈折率１．５３
　第二層（ＨｆＯ２）：厚さ１５０ｎｍ、屈折率２．１５
　第三層（ＳｉＯ２）：厚さ１５０ｎｍ、屈折率１．５３
　第四層（ＨｆＯ２）：厚さ１５０ｎｍ、屈折率２．０５
 
（比較例Ａ１）
　実施例Ａ１と同様にして接合体および弾性表面波素子を得た。ただし、多層膜を構成する各層は以下のように調節した。得られた接合体を光学エリプソメトリーによって測定し、図７に示すような屈折率チャートを得た。また、得られた素子について、周波数５．５GHzでのＱ値を測定し、表１に示す。
 
　第一層（ＳｉＯ２）：厚さ１５０ｎｍ、屈折率１．５３
　第二層（ＨｆＯ２）：厚さ１５０ｎｍ、屈折率２．０７
　第三層（ＳｉＯ２）：厚さ１５０ｎｍ、屈折率１．５３
　第四層（ＨｆＯ２）：厚さ１５０ｎｍ、屈折率２．０７
 
（比較例Ａ２）
　実施例Ａ１と同様にして接合体および弾性表面波素子を得た。ただし、多層膜を構成する各層は以下のように調節した。得られた接合体を光学エリプソメトリーによって測定し、図８に示すような屈折率チャートを得た。また、得られた素子について、周波数５．５GHzでのＱ値を測定し、表１に示す。
 
　第一層（ＳｉＯ２）：厚さ１５０ｎｍ、屈折率１．５３
　第二層（ＨｆＯ２）：厚さ１５０ｎｍ、屈折率２．１２
　第三層（ＳｉＯ２）：厚さ１５０ｎｍ、屈折率１．５３
　第四層（ＨｆＯ２）：厚さ１５０ｎｍ、屈折率２．１２
 
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１に示すように、比較例Ａ１では、第二層、第四層の屈折率を低めに調節したが、図７に示すように、第二層、第四層の屈折率が予備実験で得られた屈折率と同程度であった。
　比較例Ａ２では、第二層、第四層の屈折率を高めに調節したが、図８に示すように、第二層、第四層の屈折率が予備実験で得られた屈折率と同程度であった。また、Ｑ値は、比較例Ａ１におけるＱ値と同じであり、屈折率を高くすることによる効果は見られなかった。
　実施例Ａ１では、図６に示すような屈折率分布が得られた。
　さらに、表１に示すように、Ｑ値が基準値に対して２０％も向上していることが判明した。
　実施例Ａ２でも、第二層の屈折率と第四層の屈折率とを変化させたが、図６と類似の厚さ方向に見た屈折率変調が観察された。
　さらに、表１に示すように、Ｑ値が基準値に対して大きく向上していることが判明した。
（実施例Ｂ１、Ｂ２、比較例Ｂ１、Ｂ２）
　実施例Ａ１、Ａ２、比較例Ａ１、Ａ２において、第二層の材質を、ＨｆＯ２からＴａ２Ｏ５に変更した。そして、得られた素子についてＱ値を測定したところ、実施例Ａ１、Ａ２、比較例Ａ１、Ａ２と同様の結果が得られた。
（実施例Ｃ１、Ｃ２、比較例Ｃ１、Ｃ２）
　実施例Ａ１、Ａ２、比較例Ａ１、Ａ２において、第二層の材質を、ＨｆＯ２からＺｒＯ２に変更した。そして、得られた素子についてＱ値を測定したところ、実施例Ａ１、Ａ２、比較例Ａ１、Ａ２と同様の結果が得られた。
 

 

Claims (9)

  1. 　支持基板、
    　圧電性材料基板、および
    　前記支持基板と前記圧電性材料基板との間の多層膜を備えており、
    　前記多層膜が、第一層、第二層、第三層および第四層をこの順で有する積層構造を有しており、
    　前記第一層および前記第三層が珪素酸化物からなり、前記第二層および第四層が金属酸化物からなり、前記第二層の屈折率が前記第一層の屈折率および前記第三層の屈折率よりも高く、前記第二層の前記屈折率が前記第四層の屈折率と異なることを特徴とする、接合体。
  2. 　前記多層膜が複数の前記積層構造を有することを特徴とする、請求項１記載の接合体。
  3. 　前記金属酸化物が、ハフニウム酸化物、タンタル酸化物またはジルコニウム酸化物であることを特徴とする、請求項１または２記載の接合体。
  4. 　前記第二層の前記屈折率と前記第一層の前記屈折率との差が0.3～0.8であることを特徴とする、請求項１～３のいずれか一つの請求項に記載の接合体。
  5. 　前記第二層の前記屈折率と前記第四層の前記屈折率との差が０．０２以上であることを特徴とする、請求項１～４のいずれか一つの請求項に記載の接合体。
  6. 　前記第一層の厚さ、前記第二層の厚さ、前記第三層の厚さおよび前記第四層の厚さがそれぞれ２０ｎｍ以上、３００ｎｍ以下であることを特徴とする、請求項１～５のいずれか一つの請求項に記載の接合体。
  7. 　前記圧電性材料基板と前記支持基板との間に、Ｓｉ（１－ｖ）Ｏｖ（０．００８≦ｖ≦０．４０８）の組成を有する接合層を備えていることを特徴とする、請求項１～６のいずれか一つの請求項に記載の接合体。
  8. 　請求項１～７のいずれか一つの請求項に記載の接合体、および
    　前記圧電性材料基板上に設けられた電極
    を備えていることを特徴とする、弾性波素子。
  9. 　周波数３．５～６ＧＨｚの弾性波用であることを特徴とする、請求項８記載の弾性波素子。

     
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