WO2020158517A1 - 粘着剤層付き光学積層フィルム及び画像表示装置 - Google Patents

粘着剤層付き光学積層フィルム及び画像表示装置 Download PDF

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WO2020158517A1
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meth
film
pressure
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昌邦 藤田
雄祐 外山
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日東電工株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to an optical laminated film with an adhesive layer and an image display device.
  • Various thin image display devices such as liquid crystal displays and organic EL displays usually have a laminated structure including an image forming layer such as a liquid crystal layer and an organic EL light emitting layer and one or more optical films. ..
  • An adhesive layer is generally used for joining the layers constituting the image display device, and an optical film with an adhesive layer provided with an adhesive layer on at least one surface is attached to the image forming layer.
  • a method of manufacturing an image display device is widely adopted (see Patent Document 1).
  • when supplying the optical film with a pressure-sensitive adhesive layer it may be supplied as an optical laminated film with a pressure-sensitive adhesive layer further provided with a separator for protecting the pressure-sensitive adhesive layer and/or a protective film for protecting the optical film.
  • the separator is peeled off when the optical laminated film is used, for example, when it is attached to the image forming layer.
  • the optical layered film with a pressure-sensitive adhesive layer may be stored in a state of being wound on a roll or being stacked as a single sheet before the step of producing an image display device in combination with an image forming layer or the like. It is normal. However, according to the studies by the present inventors, it was found that the above storage tends to cause minute recesses in the pressure-sensitive adhesive layer, and that this tendency becomes stronger when a thinned optical film is provided. ..
  • the depression may be an optical defect. Further, after manufacturing the image display device, the same dent may occur during storage of the device. Patent Document 1 does not consider these points.
  • An object of the present invention is to provide an optical laminated film with an adhesive layer that can suppress the degree of dents that may occur during storage.
  • the present invention is A protective film, an optical film, a pressure-sensitive adhesive layer and a separator is an optical layered film with a pressure-sensitive adhesive layer laminated in this order,
  • the thickness of the optical film is 80 ⁇ m or less
  • the present invention provides An image display device comprising a part excluding the separator in the pressure-sensitive adhesive layer-attached optical laminated film of the present invention, I will provide a.
  • the pressure-sensitive adhesive layer-carrying optical laminated film according to the present invention is provided with a thin optical film having a thickness of 80 ⁇ m or less, but by setting both the thickness and the tensile elastic modulus of the protective film to a predetermined value or more, It is possible to disperse the pressure generated by the entrapped foreign matter and suppress the progress of depressions that may occur in the pressure-sensitive adhesive layer due to the entrapment of the foreign matter. Therefore, in the pressure-sensitive adhesive layer-carrying optical laminated film according to the present invention, it is possible to suppress the degree of depression that may occur during storage.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing an example of the pressure-sensitive adhesive layer-carrying optical laminated film of the present invention.
  • FIG. 2A is a schematic diagram for explaining a method for measuring the creep amount ⁇ Cr with respect to the adhesive layer.
  • FIG. 2B is a schematic diagram for explaining a method of measuring the creep amount ⁇ Cr with respect to the adhesive layer.
  • FIG. 3 is a sectional view schematically showing an example of the image display device of the present invention.
  • FIG. 4 is a schematic diagram for explaining a manufacturing method of the ⁇ /4 plate and the ⁇ /2 plate used in the examples.
  • the pressure-sensitive adhesive layer-attached optical laminated film 1 of FIG. 1 includes a protective film 2, an optical film 3, a pressure-sensitive adhesive layer 4, and a separator 5.
  • the protective film 2, the optical film 3, the pressure-sensitive adhesive layer 4, and the separator 5 are laminated in this order.
  • the thickness of the optical film 3 is 80 ⁇ m or less.
  • the protective film 2 has a thickness of 30 ⁇ m or more.
  • the tensile elastic modulus of the protective film 2 is 1 GPa or more.
  • the tensile elastic modulus of the protective film 2 is a value at room temperature (23°C).
  • the optical film 3 is, for example, a polarizing film or a retardation film.
  • the optical film 3 may be a laminated film or an optical laminated body including a polarizing film and/or a retardation film.
  • the optical film 3 is not limited to the above example.
  • the optical film 3 may include a glass film.
  • the thickness of the optical film 3 is 80 ⁇ m or less. According to the study by the present inventors, when the optical laminated film 1 includes the thin optical film 3 having a thickness of 80 ⁇ m or less, the degree of depression of the pressure-sensitive adhesive layer 4 that may occur during storage tends to increase. is there. However, the optical laminated film 1 can suppress the degree of depression of the pressure-sensitive adhesive layer 4 that may occur during storage, even though it has the thinned optical film 3.
  • the thickness of the optical film 3 may be 70 ⁇ m or less, 60 ⁇ m or less, 50 ⁇ m or less, 40 ⁇ m or less, and further 35 ⁇ m or less.
  • the lower limit of the thickness of the optical film 3 is, for example, 1 ⁇ m or more.
  • the polarizing film includes a polarizer.
  • a polarizer protective film may be bonded to at least one surface of the polarizer. Any adhesive or adhesive can be used for joining the polarizer and the polarizer protective film.
  • the polarizer is typically a polyvinyl alcohol (PVA) film in which iodine is oriented by stretching such as in-air stretching (dry stretching) and boric acid in water.
  • a retardation film is a film having birefringence in the in-plane direction and/or the thickness direction.
  • the retardation film is, for example, a stretched resin film or a film obtained by aligning and fixing a liquid crystal material.
  • the retardation film examples include a ⁇ /4 plate, a ⁇ /2 plate, an antireflection retardation film (see, for example, paragraphs 0221, 0222, 0228 of JP 2012-133303 A), a viewing angle compensation retardation film ( For example, see paragraphs 0225 and 0226 in JP2012-133303A, and a tilt-aligned retardation film for viewing angle compensation (see paragraph 0227 in JP2012-13303).
  • the retardation film is not limited to the above example as long as it has birefringence in the in-plane direction and/or the thickness direction.
  • the retardation value of the retardation film, the arrangement angle, the three-dimensional birefringence index, whether it is a single layer or a multilayer, and the like are not limited.
  • a known film can be used as the retardation film.
  • the thickness of the retardation film is, for example, 50 ⁇ m or less.
  • the optical film 3 may be a single-layer film or a multi-layer film composed of two or more layers.
  • the protective film 2 has a function of protecting the optical film 2 during distribution and storage of the optical laminated film 1 and in a state where the optical laminated film 1 is incorporated in an image display device.
  • the protective film 2 may be a film that functions as a window to the external space when incorporated in the image display device.
  • the protective film 2 is typically a resin film.
  • the resin constituting the protective film 2 is, for example, polyester such as polyethylene terephthalate (PET), polyolefin such as polyethylene and polypropylene, acryl, cycloolefin, polyimide or polyamide, and polyester is preferable.
  • the protective film 2 may be a polyester film.
  • the protective film 2 is not limited to the above example.
  • the protective film may be a glass film or a laminated film including a glass film.
  • the protective film 2 may be subjected to surface treatment such as antiglare, antireflection, antistatic and the like.
  • Protective film 2 has a thickness of 30 ⁇ m or more.
  • the thickness of the protective film 2 may be 35 ⁇ m or more, 40 ⁇ m or more, 45 ⁇ m or more, and further 50 ⁇ m or more.
  • the upper limit of the thickness of the protective film 2 is, for example, 100 ⁇ m or less.
  • the tensile elastic modulus of the protective film 2 is 1 GPa or more.
  • the tensile elastic modulus of the protective film 2 may be 2 GPa or more, 3 GPa or more, and further 4 GPa or more.
  • the upper limit of the tensile elastic modulus of the protective film 2 is, for example, 100 GPa or less.
  • the protective film 2 may be bonded to the optical film 3 by an optional adhesive layer.
  • the pressure-sensitive adhesive layer that joins the protective film 2 and the optical film 3 may have the configuration described in the description of the pressure-sensitive adhesive layer 4 below.
  • the pressure-sensitive adhesive layer 4 is, for example, an acrylic pressure-sensitive adhesive, a rubber pressure-sensitive adhesive, a vinyl alkyl ether pressure-sensitive adhesive, a silicone pressure-sensitive adhesive, a polyester pressure-sensitive adhesive, a polyamide pressure-sensitive adhesive, a urethane pressure-sensitive adhesive, a fluorine pressure-sensitive adhesive, It is composed of various pressure-sensitive adhesive compositions such as epoxy-based pressure-sensitive adhesives and polyether-based pressure-sensitive adhesives.
  • the pressure-sensitive adhesive layer 4 may be composed of an acrylic pressure-sensitive adhesive composition containing a (meth)acrylic polymer because it is excellent in various properties such as optical transparency, processability, durability and adhesion. preferable.
  • "(meth)acryl” means acryl and methacryl.
  • (meth)acrylate” means acrylate and methacrylate.
  • the type of the pressure-sensitive adhesive composition that constitutes the pressure-sensitive adhesive layer 4 is, for example, an emulsion type, a solvent type (solution type), an active energy ray curing type, or a heat melting type (hot melt type).
  • the solvent-type or active energy ray-curable pressure-sensitive adhesive composition is preferable, and from the viewpoint of easy formation of the pressure-sensitive adhesive layer 4 having productivity and thickness, the active energy ray-curable pressure-sensitive adhesive composition is preferable.
  • the type of the adhesive composition is not limited to the above example.
  • the (meth)acrylic polymer preferably has a structural unit derived from the (meth)acrylic monomer (A) having an alkyl group having 1 to 30 carbon atoms in its side chain as a main unit.
  • the alkyl group may be linear or branched.
  • the (meth)acrylic polymer may have one or more structural units derived from the (meth)acrylic monomer (A). Examples of the (meth)acrylic monomer (A) include methyl (meth)acrylate, ethyl (meth)acrylate, n-butyl (meth)acrylate, s-butyl (meth)acrylate and t-butyl (meth)acrylate.
  • main unit in the present specification refers to, for example, 50% by mass or more, preferably 80% by mass or more, more preferably 90% by mass or more, and further preferably 94% by mass or more, of all structural units included in the polymer. Means the unit that occupies.
  • the (meth)acrylic polymer may have a structural unit derived from the (meth)acrylic monomer (A) having a long chain alkyl group in its side chain.
  • the structural unit is, for example, n-dodecyl (meth)acrylate (lauryl (meth)acrylate).
  • the “long chain alkyl group” means an alkyl group having 6 to 30 carbon atoms.
  • the (meth)acrylic polymer has a structural unit derived from the (meth)acrylic monomer (A) having a glass transition temperature (Tg) in the range of ⁇ 70 to ⁇ 20° C. when it is a homopolymer. May be.
  • the constituent unit is, for example, 2-ethylhexyl acrylate.
  • the (meth)acrylic polymer may have a structural unit other than the structural unit derived from the (meth)acrylic monomer (A).
  • the structural unit is derived from the monomer (B) copolymerizable with the (meth)acrylic monomer (A).
  • the (meth)acrylic polymer may have one type or two or more types of the structural unit.
  • the monomer (B) is, for example, a (meth)acrylic monomer (C) having a hydroxy group.
  • the (meth)acrylic monomer (C) include 2-hydroxyethyl (meth)acrylate, 3-hydroxypropyl (meth)acrylate, 4-hydroxybutyl (meth)acrylate, and 6-hydroxyhexyl (meth)acrylate. , 8-hydroxyoctyl (meth)acrylate, 10-hydroxydecyl (meth)acrylate, hydroxyalkyl (meth)acrylate such as 12-hydroxylauryl (meth)acrylate, and (4-hydroxymethylcyclohexyl)-methyl acrylate.
  • the (meth)acrylic monomer (C) is preferably 2-hydroxyethyl (meth)acrylate or 4-hydroxybutyl (meth)acrylate because the durability and adhesion of the pressure-sensitive adhesive layer 4 can be improved.
  • the monomer (B) may be a carboxyl group-containing monomer, an amino group-containing monomer, or an amide group-containing monomer.
  • the carboxyl group-containing monomer is, for example, (meth)acrylic acid, carboxyethyl (meth)acrylate, carboxypentyl (meth)acrylate, itaconic acid, maleic acid, fumaric acid, crotonic acid.
  • the amino group-containing monomer is, for example, N,N-dimethylaminoethyl (meth)acrylate or N,N-dimethylaminopropyl (meth)acrylate.
  • amide group-containing monomer examples include (meth)acrylamide, N,N-dimethyl(meth)acrylamide, N,N-diethyl(meth)acrylamide, N-isopropylacrylamide, N-methyl(meth)acrylamide, N- Butyl (meth)acrylamide, N-hexyl (meth)acrylamide, N-methylol (meth)acrylamide, N-methylol-N-propane (meth)acrylamide, aminomethyl (meth)acrylamide, aminoethyl (meth)acrylamide, mercaptomethyl Acrylamide-based monomers such as (meth)acrylamide and mercaptoethyl (meth)acrylamide; N-acryloyl heterocyclic monocycles such as N-(meth)acryloylmorpholine, N-(meth)acryloylpiperidine, N-(meth)acryloylpyrrolidine N-vinyl group-containing lactam monomer such as N-vinylpyr
  • the monomer (B) may be a polyfunctional monomer.
  • the polyfunctional monomer include hexanediol di(meth)acrylate (1,6-hexanediol di(meth)acrylate), butanediol di(meth)acrylate, (poly)ethylene glycol di(meth)acrylate, (Poly)propylene glycol di(meth)acrylate, neopentyl glycol di(meth)acrylate, pentaerythritol di(meth)acrylate, pentaerythritol tri(meth)acrylate, dipentaerythritol hexa(meth)acrylate, trimethylolpropane tri( And polyfunctional acrylates such as (meth)acrylate, tetramethylolmethane tri(meth)acrylate, allyl (meth)acrylate, hexanediol di(meth)acrylate, butanediol di
  • monomers (B) other than the above are, for example, 2-methoxyethyl (meth)acrylate, 2-ethoxyethyl (meth)acrylate, methoxytriethylene glycol (meth)acrylate, (meth)acrylic.
  • (Meth)acrylic acid alkoxyalkyl esters such as acid 3-methoxypropyl, (meth)acrylic acid 3-ethoxypropyl, (meth)acrylic acid 4-methoxybutyl, (meth)acrylic acid 4-ethoxybutyl; (meth)acrylic Epoxy group-containing monomers such as glycidyl acidate and methylglycidyl (meth)acrylate; Sulfonic acid group-containing monomers such as sodium vinyl sulfonate; Phosphoric acid group-containing monomers; Cyclopentyl (meth)acrylate; ) Cyclohexyl acrylate, isomethanyl acrylate, and the like (meth)acrylate having an alicyclic hydrocarbon group; phenyl (meth)acrylate, phenoxyethyl (meth)acrylate, benzyl (meth)acrylate, etc.
  • (Meth)acrylic acid ester having an aromatic hydrocarbon group vinyl esters such as vinyl acetate and vinyl propionate; aromatic vinyl compounds such as styrene and vinyltoluene; olefins such as ethylene, propylene, butadiene, isoprene and isobutylene And vinylenes such as vinyl alkyl ethers; vinyl chloride.
  • the total content of constituent units derived from the body is preferably 20% by mass or less, more preferably 10% by mass or less, further preferably 8% by mass or less, and particularly preferably 5% by mass or less.
  • the (meth)acrylic polymer has the structural unit
  • the total content of the structural units is, for example, 0.01% by mass or more, and may be 0.05% by mass or more.
  • the total content of constituent units derived from the other monomer (B) in the (meth)acrylic polymer is, for example, 30% by mass or less, may be 10% by mass or less, and is 0% by mass. (It does not include the structural unit) is preferable.
  • the (meth)acrylic polymer can be formed by polymerizing the above-mentioned one or more kinds of monomers by a known method.
  • a monomer and a partial polymer of the monomer may be polymerized.
  • the polymerization can be carried out, for example, by solution polymerization, emulsion polymerization, bulk polymerization, thermal polymerization, active energy ray polymerization.
  • Solution polymerization and active energy ray polymerization are preferable because the pressure-sensitive adhesive layer 4 having excellent optical transparency can be formed.
  • the polymerization is preferably carried out while avoiding contact between the monomer and/or partial polymer and oxygen. For this reason, for example, polymerization under an atmosphere of an inert gas such as nitrogen, or oxygen by a resin film or the like is used. Polymerization in a blocked state can be adopted.
  • the (meth)acrylic polymer to be formed may be in any form such as a random copolymer, a block copolymer and a graft
  • the polymerization system forming the (meth)acrylic polymer may contain one or more polymerization initiators.
  • the type of polymerization initiator can be selected depending on the polymerization reaction, and may be, for example, a photopolymerization initiator or a thermal polymerization initiator.
  • Solvents used for solution polymerization include, for example, esters such as ethyl acetate and n-butyl acetate; aromatic hydrocarbons such as toluene and benzene; aliphatic hydrocarbons such as n-hexane and n-heptane; cyclohexane, Alicyclic hydrocarbons such as methylcyclohexane; ketones such as methyl ethyl ketone and methyl isobutyl ketone.
  • the solvent is not limited to the above example.
  • the solvent may be a mixed solvent of two or more kinds of solvents.
  • the polymerization initiator used for solution polymerization is, for example, an azo polymerization initiator, a peroxide polymerization initiator, or a redox polymerization initiator.
  • Peroxide type polymerization initiators are, for example, dibenzoyl peroxide and t-butyl permaleate.
  • the azo polymerization initiator disclosed in JP-A-2002-69411 is preferable.
  • the azo-based polymerization initiator include 2,2′-azobisisobutyronitrile (AIBN), 2,2′-azobis-2-methylbutyronitrile, and 2,2′-azobis(2-methylpropione). Acid) dimethyl, 4,4′-azobis-4-cyanovaleric acid.
  • the polymerization initiator is not limited to the above example.
  • the amount of the azo polymerization initiator used is, for example, 0.05 to 0.5 parts by weight, or 0.1 to 0.3 parts by weight, based on 100 parts by weight of the total amount of the monomers.
  • the active energy rays used for active energy ray polymerization are, for example, ⁇ -rays, ⁇ -rays, ⁇ -rays, neutron rays, ionizing radiation such as electron rays, and ultraviolet rays.
  • the active energy rays are preferably ultraviolet rays.
  • Polymerization by irradiation with ultraviolet rays is also called photopolymerization.
  • the polymerization system of active energy ray polymerization typically contains a photopolymerization initiator.
  • the polymerization conditions for active energy polymerization are not limited as long as a (meth)acrylic polymer is formed.
  • the photopolymerization initiator examples include benzoin ether photopolymerization initiators, acetophenone photopolymerization initiators, ⁇ -ketol photopolymerization initiators, aromatic sulfonyl chloride photopolymerization initiators, and photoactive oxime photopolymerization initiators.
  • the photopolymerization initiator is not limited to the above example.
  • benzoin ether photopolymerization initiator examples include benzoin methyl ether, benzoin ethyl ether, benzoin propyl ether, benzoin isopropyl ether, benzoin isobutyl ether, 2,2-dimethoxy-1,2-diphenylethan-1-one, and anisolemethyl. It is ether.
  • Acetophenone-based photopolymerization initiators include, for example, 2,2-diethoxyacetophenone, 2,2-dimethoxy-2-phenylacetophenone, 1-hydroxycyclohexylphenyl ketone, 4-phenoxydichloroacetophenone, 4-(t-butyl)dichloro. It is acetophenone.
  • the ⁇ -ketol-based photopolymerization initiator is, for example, 2-methyl-2-hydroxypropiophenone or 1-[4-(2-hydroxyethyl)phenyl]-2-methylpropan-1-one.
  • the aromatic sulfonyl chloride photopolymerization initiator is, for example, 2-naphthalenesulfonyl chloride.
  • the photoactive oxime photopolymerization initiator is, for example, 1-phenyl-1,1-propanedione-2-(o-ethoxycarbonyl)-oxime.
  • the benzoin photopolymerization initiator is, for example, benzoin.
  • the benzyl photopolymerization initiator is, for example, benzyl.
  • the benzophenone-based photopolymerization initiator is, for example, benzophenone, benzoylbenzoic acid, 3,3'-dimethyl-4-methoxybenzophenone, polyvinylbenzophenone, or ⁇ -hydroxycyclohexylphenylketone.
  • the ketal photopolymerization initiator is, for example, benzyl dimethyl ketal.
  • the thioxanthone photopolymerization initiator is, for example, thioxanthone, 2-chlorothioxanthone, 2-methylthioxanthone, 2,4-dimethylthioxanthone, isopropylthioxanthone, 2,4-diisopropylthioxanthone, or dodecylthioxanthone.
  • the amount of the photopolymerization initiator used is, for example, 0.01 to 1 part by weight, or may be 0.05 to 0.5 part by weight, based on 100 parts by weight of the total amount of the monomers.
  • the polyfunctional monomer (polyfunctional acrylate, etc.), which is the monomer (B), can be used in both solvent-type and active energy ray-curable pressure-sensitive adhesive compositions.
  • both the polyfunctional monomer and the photopolymerization initiator are used for the solvent-type pressure-sensitive adhesive composition, for example, after the solvent is removed by thermal drying, the pressure-sensitive adhesive composition is irradiated with active energy rays. Curing may be advanced.
  • the weight average molecular weight (Mw) of the (meth)acrylic polymer is, for example, 1,000,000 to 2,500,000, and from the viewpoint of durability and heat resistance of the pressure-sensitive adhesive layer 4, preferably 1,200,000 to 2,000,000. More preferably, it is 1.4 to 1.8 million.
  • the weight average molecular weight (Mw) of the polymer and the oligomer in this specification is a value (polystyrene conversion) based on the measurement of GPC (gel permeation chromatography).
  • the content of the (meth)acrylic polymer in the acrylic pressure-sensitive adhesive composition is, for example, 50% by mass or more, and may be 60% by mass or more, or even 70% by mass or more in terms of solid content.
  • the acrylic pressure-sensitive adhesive composition may further include a (meth)acrylic oligomer.
  • the inclusion of the (meth)acrylic oligomer reduces the entanglement of the molecular chains of the (meth)acrylic polymer, thereby improving the stress relaxation property of the pressure-sensitive adhesive layer 4.
  • the (meth)acrylic oligomer can have the same composition as the above-mentioned (meth)acrylic polymer except that the weight average molecular weight (Mw) is different.
  • the weight average molecular weight (Mw) of the (meth)acrylic oligomer is, for example, 1000 or more, and may be 2000 or more, 3000 or more, and even 4000 or more.
  • the upper limit of the weight average molecular weight (Mw) of the (meth)acrylic oligomer may be, for example, 30,000 or less, 15,000 or less, 10,000 or less, and further 7,000 or less. According to the (meth)acrylic oligomer having a weight average molecular weight (Mw) within these ranges, the stress relaxation property of the pressure-sensitive adhesive layer 4 can be further enhanced.
  • the (meth)acrylic oligomer has, for example, one or more constituent units derived from the following monomers: methyl (meth)acrylate, ethyl (meth)acrylate, propyl (meth)acrylate. , Isopropyl(meth)acrylate, butyl(meth)acrylate, isobutyl(meth)acrylate, s-butyl(meth)acrylate, t-butyl(meth)acrylate, pentyl(meth)acrylate, isopentyl(meth)acrylate, hexyl(meth) ) Acrylate, 2-ethylhexyl (meth)acrylate, heptyl (meth)acrylate, octyl (meth)acrylate, isooctyl (meth)acrylate, nonyl (meth)acrylate, isononyl (meth)acrylate, decyl (meth)acrylate, isodecy
  • the (meth)acrylic oligomer preferably has a structural unit derived from an acrylic monomer having a relatively bulky structure.
  • the acrylic monomer is, for example, an alkyl(meth)acrylate having an alkyl group having a branched structure such as isobutyl(meth)acrylate, t-butyl(meth)acrylate; cyclohexyl(meth)acrylate, isobornyl(meth)acrylate.
  • An ester of (meth)acrylic acid such as dicyclopentanyl (meth)acrylate and an alicyclic alcohol; an aryl (meth)acrylate such as phenyl (meth)acrylate and benzyl (meth)acrylate.
  • the acrylic monomer preferably has a cyclic structure, and more preferably has two or more cyclic structures.
  • the acrylic monomer preferably does not have an unsaturated bond, and for example, an alkyl (meth)acrylate having an alkyl group having a branched structure or an ester of (meth)acrylic acid and an alicyclic alcohol can be used.
  • the (meth)acrylic oligomer examples include a copolymer of butyl acrylate, methyl acrylate and acrylic acid, a copolymer of cyclohexyl methacrylate and isobutyl methacrylate, a copolymer of cyclohexyl methacrylate and isobornyl methacrylate, cyclohexyl.
  • the above-mentioned method of polymerizing the (meth)acrylic polymer can be adopted.
  • the pressure-sensitive adhesive composition contains a (meth)acrylic oligomer
  • its amount is, for example, 70 parts by weight or less, 50 parts by weight or less, and further 40 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the (meth)acrylic polymer. It may be equal to or less than a part.
  • the lower limit of the compounding amount is, for example, 1 part by weight or more, 2 parts by weight or more, and further 3 parts by weight or more with respect to 100 parts by weight of the (meth)acrylic polymer.
  • the (meth)acrylic oligomer can be used in both solvent-type and active energy ray-curable pressure-sensitive adhesive compositions. However, when it is used in an active energy ray-curable pressure-sensitive adhesive composition, and the (meth)acrylic oligomer is dissolved in a solvent, the (meth)acrylic oligomer is mixed with the mixture. For example, after removing the solvent by thermal drying, curing by irradiation with an active energy ray may proceed.
  • the acrylic pressure-sensitive adhesive composition may further contain a crosslinking agent.
  • the use of the crosslinking agent improves the cohesive force of the pressure-sensitive adhesive layer 4.
  • the cross-linking agent is, for example, an organic cross-linking agent or a polyfunctional metal chelate.
  • the organic crosslinking agent is, for example, an isocyanate crosslinking agent, a peroxide crosslinking agent, an epoxy crosslinking agent, or an imine crosslinking agent.
  • the polyfunctional metal chelate has a structure in which a polyvalent metal and an organic compound are covalently or coordinately bonded.
  • the polyvalent metal is, for example, Al, Cr, Zr, Co, Cu, Fe, Ni, V, Zn, In, Ca, Mg, Mn, Y, Ce, Sr, Ba, Mo, La, Sn, Ti. is there.
  • the atom in the organic compound to which the polyvalent metal is covalently or coordinately bonded is typically an oxygen atom.
  • the organic compound is, for example, an alkyl ester, an alcohol compound, a carboxylic acid compound, an ether compound, or a ketone compound.
  • the organic cross-linking agent and the polyfunctional metal chelate can be used for both solvent-type and active energy ray-curable pressure-sensitive adhesive compositions.
  • the crosslinking agent is preferably a peroxide-based crosslinking agent or an isocyanate-based crosslinking agent, and more preferably a peroxide-based crosslinking agent. Since the peroxide-based cross-linking agent promotes the cross-linking between the side chains of the (meth)acrylic polymer, the cross-linking with the peroxide-based cross-linking agent causes the molecule after the cross-linking to be performed more than the cross-linking with the isocyanate-based cross-linking agent. The degree of freedom of the chain is increased. Therefore, the stress relaxation property can be more reliably ensured while increasing the cohesive force of the pressure-sensitive adhesive layer 4.
  • the crosslinking with the isocyanate crosslinking agent can improve the durability of the pressure-sensitive adhesive layer 4 as compared with the crosslinking with the peroxide crosslinking agent.
  • cross-linking with a bifunctional isocyanate cross-linking agent forms a two-dimensional cross-linking structure, it is not as much as cross-linking with a peroxide-based cross-linking agent, but more reliable securing of stress relaxation of the pressure-sensitive adhesive layer 4 can be ensured. It is possible.
  • an isocyanate-based cross-linking agent when using an isocyanate-based cross-linking agent, by combining the tri-functional cross-linking agent that forms a strong three-dimensional cross-linking structure and the above-mentioned bi-functional cross-linking agent, the balance between durability and stress relaxation May be improved. Further, in order to further improve the balance, a peroxide crosslinking agent and an isocyanate crosslinking agent may be used in combination. In addition, you may use together the polyfunctional monomer which is the above-mentioned monomer (B), and a crosslinking agent.
  • the pressure-sensitive adhesive composition contains a cross-linking agent
  • its content is, for example, 0.1 to 10 parts by weight, 0.2 to 5 parts by weight, and further, to 100 parts by weight of the (meth)acrylic polymer. It may be 0.3 to 3 parts by weight.
  • the peroxide-based crosslinking agent When used alone, its amount is, for example, 0.2 to 5 parts by weight, or 1 to 3 parts by weight, based on 100 parts by weight of the (meth)acrylic polymer. Good.
  • the weight ratio of the peroxide-based crosslinking agent to the isocyanate-based crosslinking agent is preferably 1.2 or more, more preferably 1.5 or more, More preferably, it is 3 or more. Further, the upper limit of the weight ratio is, for example, 500 or less, and may be 300 or less, further 200 or less.
  • the acrylic pressure-sensitive adhesive composition may contain other additives.
  • additives include silane coupling agents, polyether compounds (polyalkylene glycols such as polypropylene glycol), colorants such as pigments and dyes, surfactants, plasticizers, tackifiers, surface lubricants. , Leveling agents, softeners, antioxidants, anti-aging agents, light stabilizers, UV absorbers, polymerization inhibitors, antistatic agents (alkali metal salts that are ionic compounds, ionic liquids, ionic solids, etc.), inorganic fillers Materials, organic fillers, powders such as metal powders, particles, and foils.
  • the pressure-sensitive adhesive layer 4 composed of the acrylic pressure-sensitive adhesive composition can be formed as follows.
  • the pressure-sensitive adhesive composition is a solvent type, for example, a mixture of a (meth)acrylic polymer and a solvent and, if necessary, a (meth)acrylic oligomer, a cross-linking agent, an additive, etc., on the base film. And then dried to form the pressure-sensitive adhesive layer 4.
  • the pressure-sensitive adhesive composition is an active energy ray-curable type, for example, a monomer (group) that becomes a (meth)acrylic polymer by polymerization and, if necessary, a partial polymer of the monomer (group), A mixture of a polymerization initiator, a (meth)acrylic oligomer, a cross-linking agent, an additive, a solvent and the like is applied on a substrate film, and the solvent is removed by drying if necessary, and then an active energy ray is irradiated.
  • the adhesive layer 4 can be formed.
  • the base film may be a film whose surface has been subjected to a release treatment.
  • the pressure-sensitive adhesive layer 4 formed on the base film can be transferred to any layer.
  • the base film may be an optical film, and in this case, by further disposing the protective film 2 and the separator 5, an adhesive layer-attached optical laminated film including the adhesive layer 4 can be obtained.
  • the base film may be the separator 5, and in this case, by further disposing the optical film 3 and the protective film 2, an adhesive layer-attached optical laminated film including the adhesive layer 4 can be obtained.
  • the coating is, for example, roll coat, kiss roll coat, gravure coat, reverse coat, roll brush, spray coat, dip roll coat, bar coat, knife coat, air knife coat, curtain coat, lip coat, extrusion coat by die coater, etc. Can be implemented by
  • the mixture applied to the base film preferably has a viscosity suitable for handling and coating.
  • the pressure-sensitive adhesive composition is an active energy ray-curable type
  • the mixture preferably contains a partial polymer of the monomer (group).
  • the release film that can be used as the base film is, for example, a resin film whose surface is subjected to a release treatment with a silicone compound.
  • the drying temperature of the mixture is, for example, 40 to 200° C., and may be 50 to 180° C., or even 70 to 170° C.
  • the drying time of the mixture is, for example, 5 seconds to 20 minutes, may be 5 seconds to 10 minutes, and may be 10 seconds to 5 minutes.
  • the thickness of the pressure-sensitive adhesive layer 4 may be 30 ⁇ m or more, 40 ⁇ m or more, and further 50 ⁇ m or more.
  • the upper limit of the thickness of the pressure-sensitive adhesive layer 4 is, for example, 150 ⁇ m or less.
  • the thickness of the pressure-sensitive adhesive layer 4 is not limited to the above example, and may be 1 to 200 ⁇ m, 5 to 150 ⁇ m, and further 10 to 100 ⁇ m.
  • the gel fraction of the pressure-sensitive adhesive layer 4 is preferably 60% or more, and may be 65% or more, further 70% or more.
  • the upper limit of the gel fraction of the pressure-sensitive adhesive layer 4 is, for example, 95% or less, and may be 90% or less. When the gel fraction of the pressure-sensitive adhesive layer 4 is within these ranges, it is possible to more reliably obtain the effect of suppressing the degree of depression.
  • the weight average molecular weight (Mw) of the sol component in the adhesive layer 4 is, for example, 50,000 or more, and may be 80,000 or more, 100,000 or more, 150,000 or more, and further 200,000 or more.
  • the upper limit of the weight average molecular weight (Mw) of the sol component is, for example, 1.2 million or less.
  • the indentation hardness of the pressure-sensitive adhesive layer 4 is 1.4 ⁇ 10 4 Pa or less, 1.2 ⁇ 10 4 Pa or less, 1.0 ⁇ 10 4 Pa or less, 8 ⁇ 10 3 Pa or less, and further 5 ⁇ 10 3 Pa. It may be the following.
  • the lower limit of the indentation hardness is, for example, 1 ⁇ 10 2 Pa or more.
  • the indentation hardness of the adhesive layer 4 can be measured by an indentation test based on the nanoindentation method. Specifically, it is as follows.
  • the pressure-sensitive adhesive layer 4 to be evaluated is cut into a size of about 1 cm ⁇ 1 cm, and the cut-out pressure-sensitive adhesive layer 4 is fixed on the surface of the support to obtain a measurement sample.
  • the support has a smooth surface as a surface for fixing the pressure-sensitive adhesive layer 4, and is made of a material having a sufficient hardness that does not affect the measurement result, typically glass or metal.
  • the support is, for example, a plate.
  • the above-mentioned measurement sample is set in a nanoindentation apparatus, and a spherical indenter having a radius of curvature of 10 ⁇ m is used to indent the indenter at a constant speed from the surface of the adhesive layer 4 to a depth of 5000 nm at room temperature. Carry out.
  • the pushing speed of the indenter is 1000 nm/sec.
  • the value obtained by dividing the maximum load obtained at this time by the projected area of the part of the indenter that is in contact with the measurement sample when the maximum load is obtained is the indentation hardness of the pressure-sensitive adhesive layer 4. can do.
  • the creep amount ⁇ Cr of the pressure-sensitive adhesive layer 4 at 70° C. obtained by the following test is, for example, 65 ⁇ m or less, 50 ⁇ m or less, 45 ⁇ m or less, 40 ⁇ m or less, 35 ⁇ m or less, 30 ⁇ m or less, 25 ⁇ m or less, 20 ⁇ m or less, and further 15 ⁇ m or less. It may be.
  • the lower limit of the creep amount ⁇ Cr is, for example, 0.5 ⁇ m.
  • the creep amount ⁇ Cr of the pressure-sensitive adhesive layer 4 can be evaluated as follows (see FIGS. 2A and 2B).
  • a laminate of the pressure-sensitive adhesive layer 4 and the support film 51, which is an evaluation target, is cut into a strip of 20 mm ⁇ 30 mm to obtain a test piece 52.
  • the support film 51 is arranged for the purpose of suppressing the deformation of the portion to which the load is applied in the pressure-sensitive adhesive layer 4 to which the load is applied during the test, and thereby measuring the creep amount ⁇ Cr more accurately.
  • a resin film such as a polyethylene terephthalate (PET) film can be used.
  • PET polyethylene terephthalate
  • the support film 51 may be an optical film that is bonded (bonded) to the adhesive layer 4 in the image display device.
  • the thickness of the support film 51 may be such that the support film 51 does not deform itself under the load, and is, for example, 20 to 200 ⁇ m.
  • the support film 51 may be the optical film 3 or a laminated film including the optical film 3.
  • the laminated film is, for example, a laminated body of the optical film 3 and the protective film 2.
  • test plate 53 and the test piece 52 are held vertically with the test plate 53 facing upward and left in an atmosphere of 70° C. for at least 5 minutes, and then the test piece 53 is fixed.
  • a weight having a mass of 500 g is fixed to the center of the lower end, and a load 54 of 500 gf is applied vertically downward.
  • the creep amount (deviation amount) of the pressure-sensitive adhesive layer 4 with respect to the test plate 53 at each time point 100 seconds and 3600 seconds after starting to apply the load 54 was measured as the weight drop amount at each time point, and Cr 100 and Cr, respectively.
  • a laser displacement meter can be used to measure the amount of weight drop.
  • Cr 100 is used as a reference because there is a large variation in the drop amount of the weight immediately after applying the load 54 even with the same test piece, and the variation cannot be avoided in the initial stage. This is to eliminate the influence of due to as much as possible and improve the accuracy of measurement.
  • the following methods can be used alone or in combination. In order to more surely control the creep amount ⁇ Cr of the pressure-sensitive adhesive layer 4 at 70° C., it is preferable to combine the following methods. However, the control method is not limited to the example shown below.
  • ⁇ Method 1 The composition of the (meth)acrylic monomer contained in the pressure-sensitive adhesive composition is controlled. For example, when the (meth)acrylic monomer has a structural unit derived from a (meth)acrylic monomer (C) having a hydroxy group, and/or a monomer (B ), the creep amount ⁇ Cr of the pressure-sensitive adhesive layer 4 at 70° C.
  • ⁇ Method 2 The type and amount of the crosslinking agent added to the pressure-sensitive adhesive composition are controlled. By increasing the blending amount of the cross-linking agent, the creep amount ⁇ Cr of the pressure-sensitive adhesive layer 4 at 70° C. usually tends to decrease. Since this tendency differs depending on the type of crosslinking agent, the creep amount ⁇ Cr of the pressure-sensitive adhesive layer 4 at 70° C. can be controlled more finely by combining the crosslinking agents having different types.
  • the peroxide-based cross-linking agent suppresses an increase in the elastic modulus of the pressure-sensitive adhesive layer 4 as compared with a trifunctional cross-linking agent, thereby reducing stress relaxation. It is easy to reduce the creep amount ⁇ Cr at 70° C. while maintaining Further, according to the active energy ray-curable pressure-sensitive adhesive composition which is cured by the photopolymerization initiator and the polyfunctional monomer, the creep amount ⁇ Cr at 70° C. is reduced as compared with the solvent-type pressure-sensitive adhesive composition. It is easy and the degree of the depression can be suppressed more reliably.
  • the separator 5 is typically a resin film.
  • the resin forming the separator 5 is, for example, polyester such as PET, polyolefin such as polyethylene and polypropylene, polycarbonate, acrylic, polystyrene, polyamide, or polyimide.
  • the surface of the separator 5 that contacts the pressure-sensitive adhesive layer 4 may be subjected to a peeling treatment.
  • the peeling treatment can be carried out, for example, with a silicone compound.
  • the separator 5 is not limited to the above example.
  • the separator 5 is peeled off when the optical laminated film 1 is used, for example, when it is attached to the image forming layer.
  • the thickness of the separator 5 is, for example, 20 ⁇ m or more, and may be 30 ⁇ m or more, 35 ⁇ m or more, 40 ⁇ m or more, 45 ⁇ m or more, 50 ⁇ m or more, or even 75 ⁇ m or more.
  • the thickness of the separator 5 is 45 ⁇ m or more, particularly 75 ⁇ m or more, it is possible to more reliably suppress the degree of the above-mentioned depression that may occur in the pressure-sensitive adhesive layer 4 during storage of the optical laminated film 1. This is because the thickness of the separator 5 can disperse the pressure generated by the entrapped foreign matter.
  • optical layered film with a pressure-sensitive adhesive of the present invention may include layers other than those described above.
  • the pressure-sensitive adhesive layer-attached optical laminated film 1 can be distributed and stored, for example, as a wound body obtained by winding the strip-shaped film 1 or a sheet-shaped laminated body of the film 1.
  • the optical laminated film 1 with an adhesive layer is typically used in an image display device.
  • the image display device is, for example, a liquid crystal display or an organic EL display.
  • the type and configuration of the image display device are not limited.
  • FIG. 3 An example of the image display device of the present invention is shown in FIG.
  • the image display device 6 shown in FIG. 3 has an optical laminate in which a substrate 8, an image forming layer (for example, an organic EL layer) 7, an adhesive layer 4, an optical film 3 and a protective film 2 are laminated in this order. ..
  • the image display device 6 includes a portion of the optical laminated film 1 excluding the separator 5.
  • the substrate 8 and the image forming layer 7 may have the same configurations as the substrate and the image forming layer included in a known image display device, respectively.
  • the image display device 6 has advantages such as high reliability and few optical defects, because the degree of the depressions that may occur in the adhesive layer 4 is suppressed.
  • the image display device 6 in FIG. 3 is an organic EL display. However, the type and configuration of the image display device 6 are not limited.
  • the image display device of the present invention may have any configuration as long as it includes the part of the pressure-sensitive adhesive layer-attached optical laminated film 1 excluding the separator 5.
  • Weight average molecular weight (Mw) The weight average molecular weight (Mw) of the (meth)acrylic polymer and the (meth)acrylic oligomer was measured by GPC under the following measurement conditions.
  • ⁇ Analyzer Waters, Acquity APC
  • ⁇ Column Tosoh product, G7000HXL+GMHXL+GMHXL ⁇ Column temperature: 40°C
  • Eluent Tetrahydrofuran (addition of acid)
  • Flow rate 0.8 mL/min
  • RI Differential refractometer
  • PS polystyrene
  • the pressure-sensitive adhesive layer was dissolved in tetrahydrofuran to give a solution having a concentration of 0.2% by weight, and this was left at room temperature for 20 hours. Then, the solution was filtered through a membrane filter having a filtration accuracy of 0.45 ⁇ m, and the weight average molecular weight (Mw) of the obtained filtrate was measured by GPC. The weight average molecular weight (Mw) was used.
  • the GPC measurement conditions were the same as the conditions for measuring the weight average molecular weight (Mw) of the (meth)acrylic polymer and the (meth)acrylic oligomer.
  • the tensile modulus of the protective film was evaluated by a tensile test using a tensile tester (AG-IS manufactured by Shimadzu Corporation).
  • the shape of the sample was a strip having a width of 15 mm and a length of 50 mm, the initial chuck distance was 30 mm, and the pulling speed was 20 mm/min. The measurement was performed at 23°C.
  • the degree of dents that can occur in the pressure-sensitive adhesive layer in the produced optical laminated film was evaluated as the “dent amount” as follows.
  • a digital thickness gauge Digital Upright Gauge DG-205 manufactured by Ozaki Seisakusho
  • an iron with a diameter of 5.5 mm was attached to the tip of the probe through a double-sided adhesive tape (No.500 manufactured by Nitto Denko). Fixed the sphere.
  • the thickness gauge is operated to move the probe up and down, and the operation of pressing the iron ball fixed to the tip of the probe to the measuring stage to open it is repeated 10 times, and then the probe is lowered to the measuring stage.
  • the double-sided pressure-sensitive adhesive tape is sufficiently compressed in the thickness direction, and the fixed state between the contact point and the iron ball is stabilized to achieve high accuracy.
  • the measurement was made possible.
  • the position where the iron ball and the measurement stage contacted after the above treatment was set to the zero point.
  • the produced optical laminated film was placed on the measurement stage so that the protective film became the exposed surface.
  • the thickness gauge was operated, the probe was lowered, and the iron ball was pressed against the protective film with a constant load of 100 gf.
  • the pressure applied to the protective film by pressing the iron ball was about 2 MPa.
  • n-butyl acrylate LA lauryl acrylate
  • MA methyl acrylate
  • NVP N-vinylpyrrolidone
  • AA acrylic acid
  • HBA 4-hydroxybutyl acrylate
  • DCPMA dicyclopentanyl methacrylate (Hitachi Kasei FA-513M)
  • HEA 2-hydroxyethyl acrylate
  • 2EHA 2-ethylhexyl acrylate
  • MMA methyl methacrylate
  • AIBN 2,2'-azobisisobutyronitrile Omnirad 651:2,2-dimethoxy-2-phenylacetophenone (manufactured by IGM Resins BV.
  • Omnirad 184 1-hydroxycyclohexyl phenyl ketone (manufactured by IGM Resins BV)
  • D110N trimethylolpropane/xylylene diisocyanate adduct (Mitsui Chemicals Takenate D110N)
  • C/L trimethylolpropane/tolylene diisocyanate (Coronate L manufactured by Nippon Polyurethane Industry Co., Ltd.)
  • A-HD-N Hexanediol diacrylate (manufactured by Shin-Nakamura Chemical)
  • Peroxide Benzoyl peroxide (NIPPER BMT manufactured by NOF CORPORATION)
  • Irganox 1010 pentaerythritol tetrakis (3-(3,5-di-t-butyl-4-hydroxyphenyl)propionate) (manufactured by BASF)
  • the weight average molecular weight (Mw) of the (meth)acrylic polymer A1 was 1.6 million.
  • composition (monomer charging ratio) and weight average molecular weight (Mw) of the (meth)acrylic polymer, the (meth)acrylic monomer syrup and the (meth)acrylic oligomer produced in each synthesis example are shown in Table 1 below. Show.
  • Table 3 below shows the evaluation results for each pressure-sensitive adhesive layer produced in Production Examples 1 to 11.
  • PET films thickness 25 ⁇ m, 38 ⁇ m or 50 ⁇ m
  • polyethylene films thickness 30 ⁇ m
  • the protective film was bonded to the optical film via an acrylic pressure-sensitive adhesive layer (thickness 10 ⁇ m).
  • each layer and the optical film constituting the optical film were prepared as follows.
  • a retardation film which is a laminate of a ⁇ /4 plate (1/4 wavelength plate) and a ⁇ /2 plate (1/2 wavelength plate), is a polymerizable liquid crystal material (BASF Corporation) that exhibits a nematic liquid crystal phase after forming an alignment film.
  • a polymerizable liquid crystal material BASF Corporation
  • a fluorosurfactant DIC Megafac
  • a coating liquid L was prepared by further adding 0.1 to 0.5% by weight.
  • the solid content concentration of the coating liquid L was 25% by weight.
  • the manufacturing apparatus 200 includes a supply reel 221, a pressure roller 224, 234, a shaping roller 230, 240, a peeling roller 226, 236, a conveying roller 231, a die 222, 229, 232, 239 for supplying a strip-shaped PET base material 214. , And an ultraviolet irradiation device 225, 227, 235, 237 for irradiating the ultraviolet light from the high pressure mercury lamp.
  • the solution 210 of the ultraviolet curable resin was applied by the die 222 to one surface of the PET base material 214 fed from the supply reel 221.
  • the coating film and the shaping roller 230 are brought into contact with each other by the pressure roller 224, and the PET base material 214 is conveyed along the shaping roller 230 while both are in contact with each other, and the PET irradiation is performed by the ultraviolet irradiation device 225.
  • Ultraviolet rays were irradiated from the side of the base material 214 to cure the coating film.
  • a linear unevenness is formed in which a ⁇ /4 plate is formed when an alignment film of the polymerizable liquid crystal material is further formed (in the MD direction of the PET base material).
  • a cured film of an ultraviolet curable resin having a shape corresponding to the unevenness on the exposed surface is formed by the above curing.
  • the coating liquid L is applied to the exposed surface of the cured film by the die 229, and the ultraviolet irradiation device is used.
  • the coating film was oriented and cured by irradiating it with ultraviolet rays at 227. In this way, a ⁇ /4 plate (thickness 3 ⁇ m) composed of a cured film of an ultraviolet curable resin and an alignment cured film of a polymerizable liquid crystal material was formed on the PET base material 214.
  • the PET base material 214 on which the ⁇ /4 plate is formed is conveyed by the conveying roller 231, and the solution 212 of the ultraviolet curable resin is applied to the exposed surface of the ⁇ /4 plate by the die 232.
  • a coating film was formed.
  • the coating film and the shaping roller 240 are brought into contact with each other by the pressure roller 234, the PET base material 214 is conveyed along the shaping roller 240 while both are in contact with each other, and the PET irradiation is performed by the ultraviolet irradiation device 235. Ultraviolet rays were irradiated from the side of the base material 214 to cure the coating film.
  • a linear unevenness ( ⁇ /2 plate is formed when the alignment film of the polymerizable liquid crystal material is further formed (in the MD direction of the PET base material) is formed. (Extending in the direction of 15°) is formed, and a cured film of an ultraviolet curable resin having a shape corresponding to the unevenness on the exposed surface is formed by the above curing.
  • the coating liquid L is applied to the exposed surface of the cured film by the die 239, and the ultraviolet irradiation device is used.
  • the coating film was oriented and hardened by irradiating it with ultraviolet rays at 237. In this way, a ⁇ /2 plate (thickness 3 ⁇ m) composed of a cured film of an ultraviolet curable resin and an alignment cured film of a polymerizable liquid crystal material is further formed and laminated on the ⁇ /4 plate of the PET base material 214. Body (b) was obtained.
  • Polarizing film A polarizing film, which is a laminate of a polarizer and a polarizer protective film, was produced as follows.
  • amorphous IPA copolymer PET film (thickness: 100 ⁇ m) having 7 mol% of isophthalic acid (IPA) unit was prepared as a thermoplastic resin substrate, and its surface was subjected to corona treatment (58 W/m 2 /min). .. Separately, PVA containing 1% by weight of acetoacetyl-modified PVA (manufactured by Nippon Synthetic Chemical Industry, Gosefimer Z200, average polymerization degree 1200, saponification degree 98.5 mol%, acetoacetylation degree 5 mol%) was added.
  • PVA coating liquid (Polymerization degree: 4200, saponification degree: 99.2%) was dissolved in water to obtain a PVA coating liquid having a concentration of 5.5% by weight. Next, the PVA coating liquid was applied to the corona-treated surface of the IPA copolymerized PET film so that the film thickness after drying was 12 ⁇ m, and the coating film was dried by hot air drying at 60° C. for 10 minutes. A laminate including the substrate and the PVA layer on the substrate was obtained.
  • the obtained laminated body was subjected to free end stretching (in-air auxiliary stretching) at a stretching ratio of 1.8 times at 130° C. in air to obtain a stretched laminated body.
  • the stretched laminate was immersed in a boric acid insolubilized aqueous solution having a liquid temperature of 30° C. for 30 seconds to insolubilize the PVA layer.
  • the content of boric acid in the boric acid insolubilized aqueous solution was 3 parts by weight with respect to 100 parts by weight of water.
  • the stretched laminate in which the PVA layer was insolubilized was dyed to obtain a colored laminate.
  • the dyeing was performed by immersing the stretched laminate in a dyeing solution containing iodine and potassium iodide and having a liquid temperature of 30°C.
  • a dyeing solution containing iodine and potassium iodide and having a liquid temperature of 30°C.
  • the PVA layer contained in the stretched laminate is dyed with iodine.
  • the dyeing time was adjusted so that the PVA layer constituting the finally obtained polarizer had a single transmittance of 40 to 44%.
  • As the dyeing solution an aqueous solution having an iodine concentration of 0.1 to 0.4% by weight and a potassium iodide concentration of 0.7 to 2.8% by weight was used.
  • the ratio of the potassium iodide concentration to the iodine concentration in the dyeing solution was set to 7.
  • the colored laminate was immersed in a boric acid cross-linking aqueous solution having a liquid temperature of 30° C. for 60 seconds to carry out a cross-linking treatment for forming a cross-linking structure between PVA molecules in the PVA layer having adsorbed iodine.
  • the content of boric acid and the content of potassium iodide in the boric acid cross-linking aqueous solution were both 3 parts by weight with respect to 100 parts by weight of water.
  • the colored laminate after the crosslinking treatment is stretched in a boric acid aqueous solution at a stretching temperature of 70° C. and a stretching ratio of 3.05 times (stretching in boric acid in water) to give a final stretching ratio of 5.50.
  • a stretched laminate having a doubling ratio was obtained.
  • the drawing direction of the boric acid in-water drawing was made to coincide with the drawing direction of the in-air auxiliary drawing that was performed first.
  • the stretched laminate after stretching is taken out from the boric acid aqueous solution, and boric acid adhering to the surface of the PVA layer is treated with a potassium iodide solution (the content of potassium iodide is 4 parts by weight with respect to 100 parts by weight of water). Washed.
  • the washed stretched laminate was dried by hot air drying at 60° C. to obtain a laminate of the base material and the polarizer (thickness 5 ⁇ m) formed on the base material.
  • a stretched film of a methacrylic resin having a glutarimide ring unit was prepared as a polarizer protective film.
  • the prepared polarizer protective film is joined to the exposed surface of the polarizer in the produced laminate, and a laminate of the base material and the polarizing film having the polarizer and the polarizer protective film (c).
  • Got A known acrylic adhesive was used to bond the polarizer and the polarizer protective film.
  • an optical film was produced as follows. First, the base material was peeled off from the laminate (c) to expose the polarizer. Next, the exposed polarizer and the ⁇ /2 plate of the laminate (b) were bonded together by a known acrylic adhesive to obtain an optical film. The joining of the optical film and the pressure-sensitive adhesive layer was carried out by peeling the PET substrate 214 from the laminate (b) to expose the ⁇ /4 plate.
  • Table 4 below shows the configurations of the optical laminated films of Examples and Comparative Examples and the evaluation results thereof.
  • the optical laminated film with the pressure-sensitive adhesive layer of the present invention can be used for manufacturing an image display device.

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Abstract

本開示の粘着剤層付き光学積層フィルムは、保護フィルム、光学フィルム、粘着剤層及びセパレータがこの順に積層された粘着剤層付き光学積層フィルムであって、光学フィルムの厚さが８０μｍ以下であり、保護フィルムの厚さが３０μｍ以上であり、保護フィルムの引張弾性率が１ＧＰａ以上である。本開示の粘着剤層付き光学積層フィルムによれば、保管時に生じうる凹みの程度を抑制できる。

Description

粘着剤層付き光学積層フィルム及び画像表示装置
　本発明は、粘着剤層付き光学積層フィルム及び画像表示装置に関する。
　液晶ディスプレイ及び有機ＥＬディスプレイ等の各種の薄型の画像表示装置は、通常、液晶層、有機ＥＬ発光層等の画像形成層と、１又は２以上の光学フィルムとを含む積層構造を有している。画像表示装置を構成する各層の接合には、粘着剤層が使用されることが一般的であり、少なくとも一方の面に粘着剤層を設けた粘着剤層付き光学フィルムを画像形成層に貼付して画像表示装置を製造する方法が広く採用されている（特許文献１参照）。また、粘着剤層付き光学フィルムを供給するにあたり、粘着剤層を保護するセパレータ及び／又は光学フィルムを保護する保護フィルムをさらに設けた粘着剤層付き光学積層フィルムとして供給されることもある。なお、セパレータは、光学積層フィルムの使用時、例えば画像形成層への貼付時、には剥離される。
特開２０１８－２８５７３号公報
　粘着剤層付き光学積層フィルムは、画像形成層等と組み合わせて画像表示装置を製造する前の段階において、ロールに巻回された状態で、あるいは枚葉として積層された状態で保管されることが通常である。しかし、本発明者らの検討によれば、上記保管によって粘着剤層に微小な凹みが発生する傾向にあること、及び薄型化された光学フィルムを備える場合にこの傾向が強くなることが判明した。当該凹みは光学的な欠点となりうる。また、画像表示装置の製造後、当該装置の保管時においても同様の凹みが生じうる。特許文献１では、これらの点について考慮されていない。
　本発明は、保管時に生じうる凹みの程度を抑制できる粘着剤層付き光学積層フィルムの提供を目的とする。
　本発明は、
　保護フィルム、光学フィルム、粘着剤層及びセパレータがこの順に積層された粘着剤層付き光学積層フィルムであって、
　前記光学フィルムの厚さが８０μｍ以下であり、
　前記保護フィルムの厚さが３０μｍ以上であり、前記保護フィルムの引張弾性率が１ＧＰａ以上である、粘着剤層付き光学積層フィルム、
　を提供する。
　別の側面において、本発明は、
　上記本発明の粘着剤層付き光学積層フィルムにおける前記セパレータを除く部分を備える画像表示装置、
　を提供する。
　本発明による粘着剤層付き光学積層フィルムでは、厚さ８０μｍ以下の薄型化された光学フィルムを備えながらも、保護フィルムの厚さ及び引張弾性率の双方を所定の値以上とすることによって、噛み込んだ異物により生じる圧力を分散させて、当該異物の噛み込みに起因して粘着剤層に生じうる凹みの進行を抑制できる。したがって、本発明による粘着剤層付き光学積層フィルムでは、保管時に生じうる凹みの程度を抑制できる。
図１は、本発明の粘着剤層付き光学積層フィルムの一例を模式的に示す断面図である。 図２Ａは、粘着剤層に対するクリープ量ΔＣｒの測定方法を説明するための模式図である。 図２Ｂは、粘着剤層に対するクリープ量ΔＣｒの測定方法を説明するための模式図である。 図３は、本発明の画像表示装置の一例を模式的に示す断面図である。 図４は、実施例において使用したλ／４板及びλ／２板の作製方法を説明するための模式図である。
　以下、本発明の実施形態について、図面を参照しながら説明する。本発明は、以下に示す実施形態に限定されない。
　本発明の粘着剤層付き光学積層フィルムの一例を図１に示す。図１の粘着剤層付き光学積層フィルム１は、保護フィルム２、光学フィルム３、粘着剤層４及びセパレータ５を備える。保護フィルム２、光学フィルム３、粘着剤層４及びセパレータ５は、この順に積層されている。光学フィルム３の厚さは８０μｍ以下である。保護フィルム２の厚さは３０μｍ以上である。また、保護フィルム２の引張弾性率は１ＧＰａ以上である。なお、保護フィルム２の引張弾性率は常温（２３℃）での値である。
　［光学フィルム］
　光学フィルム３は、例えば、偏光フィルム、位相差フィルムである。光学フィルム３は、偏光フィルム及び／又は位相差フィルムを含む積層フィルム又は光学積層体であってもよい。ただし、光学フィルム３は上記例に限定されない。光学フィルム３は、ガラス製のフィルムを含んでいてもよい。
　光学フィルム３の厚さは８０μｍ以下である。本発明者らの検討によれば、８０μｍ以下の厚さを有する薄型化された光学フィルム３を光学積層フィルム１が備える場合、保管時に生じうる粘着剤層４の凹みの程度が大きくなる傾向にある。しかし、光学積層フィルム１では、上記薄型化された光学フィルム３を備えながらも、保管時に生じうる粘着剤層４の凹みの程度を抑制できる。光学フィルム３の厚さは、７０μｍ以下、６０μｍ以下、５０μｍ以下、４０μｍ以下、さらには３５μｍ以下であってもよい。光学フィルム３の厚さの下限は、例えば１μｍ以上である。
　偏光フィルムは、偏光子を含む。偏光子の少なくとも一方の面に偏光子保護フィルムが接合されていてもよい。偏光子と偏光子保護フィルムとの接合には、任意の粘着剤や接着剤を使用できる。偏光子は、典型的には、空中延伸（乾式延伸）、ホウ酸水中延伸等の延伸によってヨウ素が配向されたポリビニルアルコール（ＰＶＡ）フィルムである。
　位相差フィルムは、面内方向及び／又は厚さ方向に複屈折を有するフィルムである。位相差フィルムは、例えば、延伸された樹脂フィルム、液晶材料を配向及び固定化させたフィルムである。
　位相差フィルムは、例えば、λ／４板、λ／２板、反射防止用位相差フィルム（例えば特開２０１２－１３３３０３号公報の段落０２２１，０２２２，０２２８参照）、視野角補償用位相差フィルム（例えば特開２０１２－１３３３０３号公報の段落０２２５，０２２６参照）、視野角補償用の傾斜配向位相差フィルム（例えば特開２０１２－１３３０３号公報の段落０２２７参照）である。ただし、位相差フィルムは、面内方向及び／又は厚さ方向に複屈折を有する限り、上記例に限定されない。位相差フィルムの位相差値、配置角度、３次元複屈折率、単層であるか多層であるか等についても限定されない。位相差フィルムには、公知のフィルムを使用可能である。
　位相差フィルムの厚さは、例えば、５０μｍ以下である。
　光学フィルム３は、単層フィルムであっても、２以上の層から構成される複層フィルムであってもよい。
　［保護フィルム］
　保護フィルム２は、光学積層フィルム１の流通及び保管時、並びに光学積層フィルム１を画像表示装置に組み込んだ状態において、光学フィルム２を保護する機能を有する。保護フィルム２は、画像表示装置に組み込んだ状態において、外部空間へのウィンドウとして機能するフィルムであってもよい。保護フィルム２は、典型的には、樹脂フィルムである。保護フィルム２を構成する樹脂は、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）等のポリエステル、ポリエチレン及びポリプロピレン等のポリオレフィン、アクリル、シクロオレフィン、ポリイミド、ポリアミドであり、ポリエステルが好ましい。言い換えると、保護フィルム２はポリエステルフィルムであってもよい。ただし、保護フィルム２は上記例に限定されない。保護フィルムは、ガラス製のフィルム、あるいはガラス製のフィルムを含む積層フィルムであってもよい。保護フィルム２には、アンチグレア、反射防止、帯電防止等の表面処理が施されていてもよい。
　保護フィルム２の厚さは３０μｍ以上である。保護フィルム２の厚さは３５μｍ以上、４０μｍ以上、４５μｍ以上、さらには５０μｍ以上であってもよい。保護フィルム２の厚さの上限は、例えば１００μｍ以下である。
　保護フィルム２の引張弾性率は１ＧＰａ以上である。保護フィルム２の引張弾性率は２ＧＰａ以上、３ＧＰａ以上、さらには４ＧＰａ以上であってもよい。保護フィルム２の引張弾性率の上限は、例えば１００ＧＰａ以下である。
　保護フィルム２は、任意の粘着剤層によって光学フィルム３に接合されていてもよい。保護フィルム２と光学フィルム３とを接合する粘着剤層は、以下の粘着剤層４の説明において述べる構成を有していてもよい。
　［粘着剤層］
　粘着剤層４は、例えば、アクリル系粘着剤、ゴム系粘着剤、ビニルアルキルエーテル系粘着剤、シリコーン系粘着剤、ポリエステル系粘着剤、ポリアミド系粘着剤、ウレタン系粘着剤、フッ素系粘着剤、エポキシ系粘着剤、ポリエーテル系粘着剤等の各種の粘着剤組成物から構成される。光学的透明性、加工性、耐久性及び密着性等の各種の特性に優れることから、粘着剤層４は、（メタ）アクリル系ポリマーを含有するアクリル系粘着剤組成物から構成されることが好ましい。なお、本明細書において「（メタ）アクリル」とは、アクリル及びメタクリルを意味する。また、「（メタ）アクリレート」とは、アクリレート及びメタクリレートを意味する。
　粘着剤層４を構成する粘着剤組成物の型は、例えば、エマルション型、溶剤型（溶液型）、活性エネルギー線硬化型、熱溶融型（ホットメルト型）である。なかでも、溶剤型又は活性エネルギー線硬化型の粘着剤組成物が好ましく、生産性及び厚みのある粘着剤層４を形成しやすい等の観点からは、活性エネルギー線硬化型の粘着剤組成物が好ましい。ただし、粘着剤組成物の型は上記例に限定されない。
　以下、粘着剤層４を構成しうるアクリル系粘着剤組成物について説明する。
　　［（メタ）アクリル系ポリマー］
　（メタ）アクリル系ポリマーは、炭素数１～３０のアルキル基を側鎖に有する（メタ）アクリル系単量体（Ａ）に由来する構成単位を主たる単位として有することが好ましい。アルキル基は、直鎖状であっても分岐を有していてもよい。（メタ）アクリル系ポリマーは、（メタ）アクリル系単量体（Ａ）に由来する構成単位を１種又は２種以上有していてもよい。（メタ）アクリル系単量体（Ａ）は、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ－ブチル（メタ）アクリレート、ｓ－ブチル（メタ）アクリレート、ｔ－ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｎ－ペンチル（メタ）アクリレート、イソペンチル（メタ）アクリレート、ｎ－へキシル（メタ）アクリレート、イソヘキシル（メタ）アクリレート、イソヘプチル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ－オクチル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、ｎ－ノニル（メタ）アクリレート、イソノニル（メタ）アクリレート、ｎ－デシル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、ｎ－ドデシル（メタ）アクリレート（ラウリル（メタ）アクリレート）、ｎ－トリデシル（メタ）アクリレート、ｎ－テトラデシル（メタ）アクリレートである。なお、本明細書における「主たる単位」とは、ポリマーが有する全構成単位のうち、例えば５０質量％以上、好ましくは８０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上、さらに好ましくは９４質量％以上を占める単位を意味する。
　（メタ）アクリル系ポリマーは、長鎖アルキル基を側鎖に有する（メタ）アクリル系単量体（Ａ）に由来する構成単位を有していてもよい。当該構成単位は、例えば、ｎ－ドデシル（メタ）アクリレート（ラウリル（メタ）アクリレート）である。なお、本明細書において「長鎖アルキル基」とは、炭素数６～３０のアルキル基を意味する。
　（メタ）アクリル系ポリマーは、ホモポリマーとしたときにガラス転移温度（Ｔｇ）が－７０～－２０℃の範囲にある（メタ）アクリル系単量体（Ａ）に由来する構成単位を有していてもよい。当該構成単位は、例えば、２－エチルヘキシルアクリレートである。
　（メタ）アクリル系ポリマーは、（メタ）アクリル系単量体（Ａ）に由来する構成単位以外の構成単位を有していてもよい。当該構成単位は、（メタ）アクリル系単量体（Ａ）と共重合可能な単量体（Ｂ）に由来する。（メタ）アクリル系ポリマーは、当該構成単位を１種又は２種以上有していてもよい。
　単量体（Ｂ）は、例えば、ヒドロキシ基を有する（メタ）アクリル系単量体（Ｃ）である。（メタ）アクリル系単量体（Ｃ）は、例えば、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、３－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、６－ヒドロキシヘキシル（メタ）アクリレート、８－ヒドロキシオクチル（メタ）アクリレート、１０－ヒドロキシデシル（メタ）アクリレート、１２－ヒドロキシラウリル（メタ）アクリレート等のヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート、及び（４－ヒドロキシメチルシクロヘキシル)－メチルアクリレートである。粘着剤層４の耐久性及び密着性を向上できることから、（メタ）アクリル系単量体（Ｃ）は、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレートが好ましい。
　単量体（Ｂ）は、カルボキシル基含有単量体、アミノ基含有単量体、アミド基含有単量体であってもよい。これらの単量体（Ｂ）を用いることにより、粘着剤層４の密着性を向上できる。カルボキシル基含有単量体は、例えば、(メタ)アクリル酸、カルボキシエチル(メタ)アクリレート、カルボキシペンチル(メタ)アクリレート、イタコン酸、マレイン酸、フマール酸、クロトン酸である。アミノ基含有単量体は、例えば、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリレートである。アミド基含有単量体は、例えば、（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジエチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－イソプロピルアクリルアミド、Ｎ－メチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－ブチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－ヘキシル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－メチロール（メタ）アクリルアミド、Ｎ－メチロール－Ｎ－プロパン（メタ）アクリルアミド、アミノメチル（メタ）アクリルアミド、アミノエチル（メタ）アクリルアミド、メルカプトメチル（メタ）アクリルアミド、メルカプトエチル（メタ）アクリルアミド等のアクリルアミド系単量体；Ｎ－（メタ）アクリロイルモルホリン、Ｎ－（メタ）アクリロイルピペリジン、Ｎ－（メタ）アクリロイルピロリジン等のＮ－アクリロイル複素環単量体；Ｎ－ビニルピロリドン、Ｎ－ビニル－ε－カプロラクタム等のＮ－ビニル基含有ラクタム系単量体である。
　単量体（Ｂ）は、多官能性単量体であってもよい。多官能性単量体の使用により、粘着剤層４のゲル分率の調整や凝集力の制御を実施できる。多官能性単量体は、例えば、ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート（１，６－ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート）、ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、（ポリ）エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、（ポリ）プロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールジ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、テトラメチロールメタントリ（メタ）アクリレート、アリル（メタ）アクリレート、ビニル（メタ）アクリレート、エポキシアクリレート、ポリエステルアクリレート、ウレタンアクリレート等の多官能アクリレート；及びジビニルベンゼンである。多官能アクリレートは、好ましくは１，６－ヘキサンジオールジアクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレートである。
　上述した以外のその他の単量体（Ｂ）は、例えば、（メタ）アクリル酸２－メトキシエチル、（メタ）アクリル酸２－エトキシエチル、（メタ）アクリル酸メトキシトリエチレングリコール、（メタ）アクリル酸３－メトキシプロピル、（メタ）アクリル酸３－エトキシプロピル、（メタ）アクリル酸４－メトキシブチル、（メタ）アクリル酸４－エトキシブチル等の（メタ）アクリル酸アルコキシアルキルエステル；（メタ）アクリル酸グリシジル、（メタ）アクリル酸メチルグリシジル等のエポキシ基含有単量体；ビニルスルホン酸ナトリウム等のスルホン酸基含有単量体；リン酸基含有単量体；（メタ）アクリル酸シクロペンチル、（メタ）アクリル酸シクロヘキシル、（メタ）アクリル酸イソボルニル等の脂環式炭化水素基を有する（メタ）アクリル酸エステル；（メタ）アクリル酸フェニル、（メタ）アクリル酸フェノキシエチル、（メタ）アクリル酸ベンジル等の芳香族炭化水素基を有する（メタ）アクリル酸エステル；酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル等のビニルエステル類；スチレン、ビニルトルエン等の芳香族ビニル化合物；エチレン、プロピレン、ブタジエン、イソプレン、イソブチレン等のオレフィン類又はジエン類；ビニルアルキルエーテル等のビニルエーテル類；塩化ビニルである。
　（メタ）アクリル系ポリマーにおけるヒドロキシ基を有する（メタ）アクリル系単量体（Ｃ）、カルボキシル基含有単量体、アミノ基含有単量体、アミド基含有単量体、及び多官能性単量体に由来する構成単位の含有率の合計は、好ましくは２０質量％以下であり、より好ましくは１０質量％以下、さらに好ましくは８質量％以下、特に好ましくは５質量％以下である。（メタ）アクリル系ポリマーが当該構成単位を有する場合、当該構成単位の含有率の合計は、例えば０．０１質量％以上であり、０．０５質量％以上であってもよい。
　（メタ）アクリル系ポリマーにおけるその他の単量体（Ｂ）に由来する構成単位の含有率の合計は、例えば３０質量％以下であり、１０質量％以下であってもよく、０質量％である（当該構成単位を含まない）ことが好ましい。
　（メタ）アクリル系ポリマーは、上述した１種又は２種以上の単量体を公知の方法により重合して形成できる。単量体と、単量体の部分重合物とを重合してもよい。重合は、例えば、溶液重合、乳化重合、塊状重合、熱重合、活性エネルギー線重合により実施できる。光学的透明性に優れる粘着剤層４を形成できることから、溶液重合、活性エネルギー線重合が好ましい。重合は、単量体及び／又は部分重合物と酸素との接触を避けて実施することが好ましく、このために、例えば、窒素等の不活性ガス雰囲気下における重合、あるいは樹脂フィルム等により酸素を遮断した状態での重合を採用できる。形成する（メタ）アクリル系ポリマーは、ランダム共重合体、ブロック共重合体、グラフト共重合体等のいずれの形態であってもよい。
　（メタ）アクリル系ポリマーを形成する重合系は、１種又は２種以上の重合開始剤を含んでいてもよい。重合開始剤の種類は、重合反応により選択でき、例えば、光重合開始剤、熱重合開始剤であってもよい。
　溶液重合に使用する溶媒は、例えば、酢酸エチル、酢酸ｎ－ブチル等のエステル類；トルエン、ベンゼン等の芳香族炭化水素類；ｎ－ヘキサン、ｎ－ヘプタン等の脂肪族炭化水素類；シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン等の脂環式炭化水素類；メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン等のケトン類である。ただし、溶媒は上記例に限定されない。溶媒は、２種以上の溶媒の混合溶媒であってもよい。
　溶液重合に使用する重合開始剤は、例えば、アゾ系重合開始剤、過酸化物系重合開始剤、レドックス系重合開始剤である。過酸化物系重合開始剤は、例えば、ジベンゾイルペルオキシド、ｔ－ブチルペルマレエートである。なかでも、特開２００２－６９４１１号公報に開示のアゾ系重合開始剤が好ましい。当該アゾ系重合開始剤は、例えば、２，２’－アゾビスイソブチロニトリル（ＡＩＢＮ）、２，２’－アゾビス－２－メチルブチロニトリル、２，２’－アゾビス（２－メチルプロピオン酸）ジメチル、４，４’－アゾビス－４－シアノバレリアン酸である。ただし、重合開始剤は上記例に限定されない。アゾ系重合開始剤の使用量は、例えば、単量体の全量１００重量部に対して０．０５～０．５重量部であり、０．１～０．３重量部であってもよい。
　活性エネルギー線重合に使用する活性エネルギー線は、例えば、α線、β線、γ線、中性子線、電子線等の電離性放射線、及び紫外線である。活性エネルギー線は、紫外線が好ましい。紫外線の照射による重合は、光重合とも称される。活性エネルギー線重合の重合系は、典型的には、光重合開始剤を含む。活性エネルギー重合の重合条件は、（メタ）アクリル系ポリマーが形成される限り、限定されない。
　光重合開始剤は、例えば、ベンゾインエーテル系光重合開始剤、アセトフェノン系光重合開始剤、α－ケトール系光重合開始剤、芳香族スルホニルクロリド系光重合開始剤、光活性オキシム系光重合開始剤、ベンゾイン系光重合開始剤、ベンジル系光重合開始剤、ベンゾフェノン系光重合開始剤、ケタール系光重合開始剤、チオキサントン系光重合開始剤である。ただし、光重合開始剤は上記例に限定されない。
　ベンゾインエーテル系光重合開始剤は、例えば、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインプロピルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテル、２，２－ジメトキシ－１，２－ジフェニルエタン－１－オン、アニソールメチルエーテルである。アセトフェノン系光重合開始剤は、例えば、２，２－ジエトキシアセトフェノン、２，２－ジメトキシ－２－フェニルアセトフェノン、１－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、４－フェノキシジクロロアセトフェノン、４－（ｔ－ブチル）ジクロロアセトフェノンである。α－ケトール系光重合開始剤は、例えば、２－メチル－２－ヒドロキシプロピオフェノン、１－［４－（２－ヒドロキシエチル）フェニル］－２－メチルプロパン－１－オンである。芳香族スルホニルクロリド系光重合開始剤は、例えば、２－ナフタレンスルホニルクロライドである。光活性オキシム系光重合開始剤は、例えば、１－フェニル－１，１－プロパンジオン－２－（ｏ－エトキシカルボニル）－オキシムである。ベンゾイン系光重合開始剤は、例えば、ベンゾインである。ベンジル系光重合開始剤は、例えば、ベンジルである。ベンゾフェノン系光重合開始剤は、例えば、ベンゾフェノン、ベンゾイル安息香酸、３，３’－ジメチル－４－メトキシベンゾフェノン、ポリビニルベンゾフェノン、α－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトンである。ケタール系光重合開始剤は、例えば、ベンジルジメチルケタールである。チオキサントン系光重合開始剤は、例えば、チオキサントン、２－クロロチオキサントン、２－メチルチオキサントン、２，４－ジメチルチオキサントン、イソプロピルチオキサントン、２，４－ジイソプロピルチオキサントン、ドデシルチオキサントンである。
　光重合開始剤の使用量は、例えば、単量体の全量１００重量部に対して０．０１～１重量部であり、０．０５～０．５重量部であってもよい。
　なお、単量体（Ｂ）である多官能性単量体（多官能性アクリレート等）は、溶剤型及び活性エネルギー線硬化型のいずれの型の粘着剤組成物にも使用可能であるが、溶剤型の粘着剤組成物に対して多官能性単量体及び光重合開始剤の双方を使用する場合には、例えば、熱乾燥による溶剤の除去後に、活性エネルギー線の照射による粘着剤組成物の硬化を進行させればよい。
　（メタ）アクリル系ポリマーの重量平均分子量（Ｍｗ）は、例えば、１００万～２５０万であり、粘着剤層４の耐久性及び耐熱性の観点からは、好ましくは１２０万～２００万であり、より好ましくは１４０万～１８０万である。なお、本明細書におけるポリマー及びオリゴマーの重量平均分子量（Ｍｗ）は、ＧＰＣ（ゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー）の測定に基づく値（ポリスチレン換算）である。
　アクリル系粘着剤組成物における（メタ）アクリル系ポリマーの含有量は、固形分比で、例えば５０質量％以上であり、６０質量％以上、さらには７０質量％以上であってもよい。
　　［（メタ）アクリル系オリゴマー］
　アクリル系粘着剤組成物は、（メタ）アクリル系オリゴマーをさらに含んでいてもよい。（メタ）アクリル系オリゴマーの含有により、（メタ）アクリル系ポリマーの分子鎖同士の絡み合いが減少することで粘着剤層４の応力緩和性が向上する。
　（メタ）アクリル系オリゴマーは、重量平均分子量（Ｍｗ）が異なる以外は、上述した（メタ）アクリル系ポリマーと同様の組成を有することができる。（メタ）アクリル系オリゴマーの重量平均分子量（Ｍｗ）は、例えば、１０００以上であり、２０００以上、３０００以上、さらには４０００以上であってもよい。（メタ）アクリル系オリゴマーの重量平均分子量（Ｍｗ）の上限は、例えば、３００００以下であり、１５０００以下、１００００以下、さらには７０００以下であってもよい。これらの範囲の重量平均分子量（Ｍｗ）を有する（メタ）アクリル系オリゴマーによれば、粘着剤層４の応力緩和性をより高めることができる。
　（メタ）アクリル系オリゴマーは、例えば、以下の各単量体に由来する構成単位を１種または２種以上有している：メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｓ－ブチル（メタ）アクリレート、ｔ－ブチル（メタ）アクリレート、ペンチル（メタ）アクリレート、イソペンチル（メタ）アクリレート、ヘキシル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ヘプチル（メタ）アクリレート、オクチル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、ノニル（メタ）アクリレート、イソノニル（メタ）アクリレート、デシル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、ウンデシル（メタ）アクリレート、ドデシル（メタ）アクリレート等のアルキル（メタ）アクリレート；シクロヘキシル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート等の（メタ）アクリル酸と脂環族アルコールとのエステル；フェニル（メタ）アクリレート、ベンジル（メタ）アクリレート等のアリール（メタ）アクリレート；テルペン化合物誘導体アルコールから得られる（メタ）アクリレート。
　（メタ）アクリル系オリゴマーは、比較的嵩高い構造を持つアクリル系単量体に由来する構成単位を有することが好ましい。この場合、粘着剤層４の接着性をより高めることができる。当該アクリル系単量体は、例えば、イソブチル（メタ）アクリレート、ｔ－ブチル（メタ）アクリレート等の分岐構造を持つアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレート；シクロヘキシル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート等の（メタ）アクリル酸と脂環式アルコールとのエステル；フェニル（メタ）アクリレート、ベンジル（メタ）アクリレート等のアリール（メタ）アクリレートである。当該アクリル系単量体は、環状構造を有することが好ましく、２以上の環状構造を有することがより好ましい。また、（メタ）アクリル系オリゴマーの重合時、及び／又は粘着剤層４の形成時に紫外線の照射を実施する場合、当該重合及び／又は形成の進行が阻害され難いことから、当該アクリル系単量体は不飽和結合を有さないことが好ましく、例えば、分岐構造を持つアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレート、（メタ）アクリル酸と脂環式アルコールとのエステルを使用できる。
　（メタ）アクリル系オリゴマーの具体例は、ブチルアクリレートとメチルアクリレートとアクリル酸との共重合体、シクロヘキシルメタクリレートとイソブチルメタクリレートとの共重合体、シクロヘキシルメタクリレートとイソボルニルメタクリレートとの共重合体、シクロヘキシルメタクリレートとアクリロイルモルホリンとの共重合体、シクロヘキシルメタクリレートとジエチルアクリルアミドとの共重合体、１－アダマンチルアクリレートとメチルメタクリレートとの共重合体、ジシクロペンタニルメタクリレートとイソボルニルメタクリレートとの共重合体、ジシクロペンタニルメタクリレート、シクロヘキシルメタクリレート、イソボルニルメタクリレート、イソボルニルアクリレート及びシクロペンタニルメタクリレートから選ばれる少なくとも１種とメチルメタクリレートとの共重合体、ジシクロペンタニルアクリレートの単独重合体、１－アダマンチルメタクリレートの単独重合体、１－アダマンチルアクリレートの単独重合体である。
　（メタ）アクリル系オリゴマーの重合方法には、上述した（メタ）アクリル系ポリマーの重合方法を採用できる。
　粘着剤組成物が（メタ）アクリル系オリゴマーを含む場合、その配合量は、（メタ）アクリル系ポリマー１００重量部に対して、例えば７０重量部以下であり、５０重量部以下、さらには４０重量部以下であってもよい。配合量の下限は、（メタ）アクリル系ポリマー１００重量部に対して、例えば１重量部以上であり、２重量部以上、さらには３重量部以上であってもよい。
　（メタ）アクリル系オリゴマーは、溶剤型及び活性エネルギー線硬化型のいずれの型の粘着剤組成物にも使用可能である。ただし、活性エネルギー線硬化型の粘着剤組成物に使用する場合であって、（メタ）アクリル系オリゴマーが溶剤に溶解している場合は、当該（メタ）アクリル系オリゴマーを混合した混合物に対して、例えば、熱乾燥により溶剤を除去した後に、活性エネルギー線の照射による硬化を進行させればよい。
　　［架橋剤］
　アクリル系粘着剤組成物は、架橋剤をさらに含んでいてもよい。架橋剤の使用により、粘着剤層４の凝集力が向上する。
　架橋剤は、例えば、有機系架橋剤、多官能性金属キレートである。有機系架橋剤は、例えば、イソシアネート系架橋剤、過酸化物系架橋剤、エポキシ系架橋剤、イミン系架橋剤である。多官能性金属キレートは、多価の金属と有機化合物とが共有結合又は配位結合した構造を有する。多価の金属は、例えば、Ａｌ、Ｃｒ、Ｚｒ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｖ、Ｚｎ、Ｉｎ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｍｎ、Ｙ、Ｃｅ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｍｏ、Ｌａ、Ｓｎ、Ｔｉである。多価の金属が共有結合又は配位結合する有機化合物中の原子は、典型的には、酸素原子である。有機化合物は、例えば、アルキルエステル、アルコール化合物、カルボン酸化合物、エーテル化合物、ケトン化合物である。なお、有機系架橋剤及び多官能性金属キレートは、溶剤型及び活性エネルギー線硬化型のいずれの型の粘着剤組成物に対しても使用できる。
　粘着剤組成物が溶剤型である場合、架橋剤は、好ましくは過酸化物系架橋剤、イソシアネート系架橋剤であり、より好ましくは過酸化物系架橋剤である。なお、過酸化物系架橋剤は（メタ）アクリル系ポリマーの側鎖間での架橋を進行させるため、過酸化物系架橋剤による架橋では、イソシアネート系架橋剤による架橋に比べて架橋後の分子鎖の自由度が高くなる。このため、粘着剤層４の凝集力を高めながら応力緩和性をより確実に確保できる。一方、イソシアネート系架橋剤による架橋では、過酸化物系架橋剤による架橋に比べて、粘着剤層４の耐久性を向上できる。ただし、二官能性のイソシアネート架橋剤による架橋では二次元の架橋構造が形成されるため、過酸化物系架橋剤による架橋ほどではないが、粘着剤層４の応力緩和性のより確実な確保が可能である。イソシアネート系架橋剤を使用する場合、強固な三次元の架橋構造を形成する三官能性の架橋剤と、上記二官能性の架橋剤とを併用することで、耐久性と応力緩和性とのバランスの向上を図ってもよい。また、当該バランスのさらなる向上のために、過酸化物系架橋剤とイソシアネート系架橋剤とを併用してもよい。なお、上述した単量体（Ｂ）である多官能性単量体と架橋剤とを併用してもよい。
　粘着剤組成物が架橋剤を含む場合、その配合量は、（メタ）アクリル系ポリマー１００重量部に対して、例えば０．１～１０重量部であり、０．２～５重量部、さらには０．３～３重量部であってもよい。
　過酸化物系架橋剤を単独で使用する場合、その配合量は、（メタ）アクリル系ポリマー１００重量部に対して、例えば０．２～５重量部であり、１～３重量部であってもよい。
　過酸化物系架橋剤とイソシアネート系架橋剤とを併用する場合、イソシアネート系架橋剤に対する過酸化物系架橋剤の重量比は、好ましくは１.２以上であり、より好ましくは１．５以上、さらに好ましくは３以上である。また、重量比の上限は、例えば５００以下であり、３００以下、さらには２００以下であってもよい。
　　［添加剤］
　アクリル系粘着剤組成物は、その他の添加剤を含んでいてもよい。添加剤は、例えば、シランカップリング剤、ポリエーテル化合物（ポリプロピレングリコールをはじめとするポリアルキレングリコール等）、顔料及び染料等の着色剤、界面活性剤、可塑剤、粘着性付与剤、表面潤滑剤、レベリング剤、軟化剤、酸化防止剤、老化防止剤、光安定剤、紫外線吸収剤、重合禁止剤、帯電防止剤（イオン性化合物であるアルカリ金属塩、イオン液体、イオン固体等）、無機充填材、有機充填材、金属粉等の粉体、粒子、箔状物である。
　　［粘着剤層４の形成］
　アクリル系粘着剤組成物から構成される粘着剤層４は、以下のように形成できる。粘着剤組成物が溶剤型である場合、例えば、（メタ）アクリル系ポリマー及び溶剤と、必要に応じて、(メタ)アクリル系オリゴマー、架橋剤、添加剤等との混合物を、基材フィルム上に塗布し、これを乾燥して粘着剤層４を形成する。粘着剤組成物が活性エネルギー線硬化型である場合、例えば、重合により（メタ）アクリル系ポリマーとなる単量体（群）と、必要に応じて、単量体（群）の部分重合物、重合開始剤、（メタ）アクリル系オリゴマー、架橋剤、添加剤、溶剤等との混合物を基材フィルム上に塗布し、必要に応じて乾燥により溶剤を除去した後、活性エネルギー線を照射して粘着剤層４を形成できる。基材フィルムは、表面が剥離処理されたフィルムであってもよい。基材フィルム上に形成された粘着剤層４は、任意の層に転写できる。また、基材フィルムは光学フィルムであってもよく、この場合、保護フィルム２及びセパレータ５のさらなる配置により、粘着剤層４を備える粘着剤層付き光学積層フィルムが得られる。また、基材フィルムはセパレータ５であってもよく、この場合、光学フィルム３及び保護フィルム２のさらなる配置により、粘着剤層４を備える粘着剤層付き光学積層フィルムが得られる。
　基材フィルムへの上記混合物の塗布には、公知の方法を採用できる。塗布は、例えば、ロールコート、キスロールコート、グラビアコート、リバースコート、ロールブラッシュ、スプレーコート、ディップロールコート、バーコート、ナイフコート、エアーナイフコート、カーテンコート、リップコート、ダイコーター等による押出しコートにより実施できる。
　基材フィルムに塗布する混合物は、取り扱い及び塗工に適した粘度を有することが好ましい。このために、粘着剤組成物が活性エネルギー線硬化型である場合、混合物は、単量体（群）の部分重合物を含むことが好ましい。
　基材フィルムに使用しうる剥離フィルムは、例えば、シリコーン化合物により表面の剥離処理がなされた樹脂フィルムである。
　混合物の乾燥温度は、例えば４０～２００℃であり、５０～１８０℃、さらには７０～１７０℃であってもよい。混合物の乾燥時間は、例えば５秒～２０分であり、５秒～１０分、さらには１０秒～５分であってもよい。
　粘着剤層４が２５μｍ以上の厚さを有する場合、光学積層フィルム１としての保管時に生じうる上記凹みの程度が増加する傾向を示す。このため、粘着剤層４が２５μｍ以上の厚さを有する場合に、本発明の効果はより顕著となる。粘着剤層４の厚さは３０μｍ以上、４０μｍ以上、さらには５０μｍ以上であってもよい。粘着剤層４の厚さの上限は、例えば１５０μｍ以下である。ただし、粘着剤層４の厚さは上記例に限定されず、１～２００μｍ、５～１５０μｍ、さらには１０～１００μｍであってもよい。
　粘着剤層４のゲル分率は、好ましくは６０％以上であり、６５％以上、さらには７０％以上であってもよい。粘着剤層４のゲル分率の上限は、例えば９５％以下であり、９０％以下であってもよい。粘着剤層４のゲル分率がこれらの範囲にある場合、上記凹みの程度の抑制効果をより確実に得ることができる。
　粘着剤層４におけるゾル分の重量平均分子量（Ｍｗ）は、例えば５万以上であり、８万以上、１０万以上、１５万以上、さらには２０万以上であってもよい。ゾル分の重量平均分子量（Ｍｗ）の上限は、例えば１２０万以下である。粘着剤層４におけるゾル分の重量平均分子量（Ｍｗ）がこれらの範囲にある場合、好ましくは１５万以上の場合、上記凹みの程度の抑制効果をより確実に得ることができる。
　粘着剤層４の押込み硬さが３．０×１０4Ｐａ以下である場合、光学積層フィルム１としての保管時に生じうる上記凹みの程度が増加する傾向を示す。このため、粘着剤層４の押込み硬さが３．０×１０4Ｐａ以下である場合に、本発明の効果はより顕著となる。粘着剤層４の押込み硬さは１．４×１０4Ｐａ以下、１．２×１０4Ｐａ以下、１．０×１０4Ｐａ以下、８×１０3Ｐａ以下、さらには５×１０3Ｐａ以下であってもよい。押込み硬さの下限は、例えば１×１０2Ｐａ以上である。
　粘着剤層４の押込み硬さは、ナノインデンテーション法に基づく押込み試験により測定できる。具体的には、次のとおりである。評価対象である粘着剤層４を１ｃｍ×１ｃｍ程度のサイズに切り出し、切り出した粘着剤層４を支持体の表面に固定して測定用試料とする。支持体は、粘着剤層４を固定する表面として平滑な表面を有するとともに、測定結果に影響しないだけの十分な硬さを持つ材料、典型的にはガラスや金属、から構成される。支持体は、例えば、プレートである。次に、上記測定用試料をナノインデンテーション装置にセットし、曲率半径１０μｍの球形圧子を用いて、常温下、粘着剤層４の表面から５０００ｎｍの深さまで、一定の速度で圧子を押し込む押込み試験を実施する。圧子の押込み速度は、１０００ｎｍ／秒とする。このときに得られた最大荷重を、圧子における、当該最大荷重が得られたときに測定用試料に接している部分の当該試料に対する投影面積で除した値を、粘着剤層４の押込み硬さとすることができる。
　下記試験により求めた７０℃における粘着剤層４のクリープ量ΔＣｒは、例えば６５μｍ以下であり、５０μｍ以下、４５μｍ以下、４０μｍ以下、３５μｍ以下、３０μｍ以下、２５μｍ以下、２０μｍ以下、さらには１５μｍ以下であってもよい。クリープ量ΔＣｒの下限は、例えば０．５μｍである。
　試験：縦２０ｍｍ×横２０ｍｍの接合面にてステンレス製試験板に貼り付けた粘着剤層に対して、前記試験板を固定した状態で５００ｇｆの荷重を鉛直下方に加える。荷重を加え始めてから１００秒後及び３６００秒後の各時点における前記試験板に対する前記粘着剤層のクリープ量（ずれ量）を測定し、それぞれＣｒ100及びＣｒ3600とする。測定したＣｒ100及びＣｒ3600から、式ΔＣｒ＝Ｃｒ3600－Ｃｒ100によりクリープ量ΔＣｒを求める。
　７０℃における粘着剤層４のクリープ量ΔＣｒがこれらの範囲にある場合、上記凹みの程度の抑制効果をより確実に得ることができる。
　粘着剤層４のクリープ量ΔＣｒは、以下のように評価できる（図２Ａ及び図２Ｂ参照）。評価対象である粘着剤層４とサポートフィルム５１との積層体を２０ｍｍ×３０ｍｍの短冊状に切り出して試験片５２とする。サポートフィルム５１は、試験時に荷重が加えられる粘着剤層４における当該荷重の印加部分の変形を抑え、これにより、クリープ量ΔＣｒをより精度よく測定することを目的として配置する。サポートフィルム５１には、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム等の樹脂フィルムを使用できる。サポートフィルム５１は、画像表示装置において粘着剤層４と接合する（接合した）光学フィルムであってもよい。サポートフィルム５１の厚さは、上記荷重により自らが変形しない厚さであればよく、例えば、２０～２００μｍである。サポートフィルム５１は、光学フィルム３、あるいは光学フィルム３を含む積層フィルムであってもよい。積層フィルムは、例えば、光学フィルム３と保護フィルム２との積層体である。次に、図２Ａ及び図２Ｂに示すように、縦２０ｍｍ×横２０ｍｍの接合面にて、ステンレス製試験板５３の表面に試験片５２を粘着剤層４により貼り付ける。なお、図２Ｂは、図２Ａの断面Ｂ－Ｂである。試験板５３への試験片５２の貼り付けは、試験板５３と粘着剤層４との間に気泡が混入しないように実施する。また、手で貼り付けた後、５０℃及び５気圧（絶対圧）のオートクレーブ内に１５分収容して試験板５３と粘着剤層４との接合を均質化させ、その後、６０℃の大気圧雰囲気下に２時間放置してエージングを完了させる。次に、試験板５３及び試験片５２を、試験板５３が上方となるように垂直に保持して７０℃の雰囲気に少なくとも５分放置した後、試験板５３を固定した状態で試験片５２の下端中央に質量５００ｇの錘を固定して５００ｇｆの荷重５４を鉛直下方に加える。荷重５４を加え始めてから１００秒後及び３６００秒後の各時点における試験板５３に対する粘着剤層４のクリープ量（ずれ量）を、各時点における錘の落下量として測定し、それぞれＣｒ100及びＣｒ3600とする。測定したＣｒ100及びＣｒ3600から、式ΔＣｒ＝Ｃｒ3600－Ｃｒ100によりクリープ量ΔＣｒを求めることができる。錘の落下量の測定には、レーザー変位計を使用できる。なお、クリープ量ΔＣｒを求めるにあたってＣｒ100を基準とするのは、荷重５４を加えた直後における錘の落下量には同一の試験片であってもばらつきが大きく、初期段階において避けられない当該ばらつきによる影響をできるだけ排除して、測定の精度を高めるためである。
　７０℃における粘着剤層４のクリープ量ΔＣｒを制御するために、例えば、以下の手法を単独又は組み合わせて採用できる。７０℃における粘着剤層４のクリープ量ΔＣｒをより確実に制御するためには、以下の手法を組み合わせることが好ましい。ただし、制御の手法は、以下に示す例に限定されない。
　・手法１
　粘着剤組成物が含む（メタ）アクリル系モノマーの組成を制御する。例えば、（メタ）アクリル系モノマーが、ヒドロキシ基を有する（メタ）アクリル系単量体（Ｃ）に由来する構成単位を有する場合、及び／又は、架橋性単量体である単量体（Ｂ）に由来する構成単位を有する場合、７０℃における粘着剤層４のクリープ量ΔＣｒは、通常、減少する傾向を示す。
　・手法２
　粘着剤組成物に加える架橋剤の種類及び配合量を制御する。架橋剤の配合量を増加させることにより、７０℃における粘着剤層４のクリープ量ΔＣｒは、通常、減少する傾向を示す。また、この傾向は、架橋剤の系統により異なるため、系統の異なる架橋剤を組み合わせることにより、７０℃における粘着剤層４のクリープ量ΔＣｒをより細かく制御することができる。例えば、粘着剤組成物が溶剤型である場合には、過酸化物系架橋剤によれば、３官能性の架橋剤に比べて、粘着剤層４の弾性率の増加を抑えて応力緩和性を維持しつつ、７０℃におけるクリープ量ΔＣｒを低減させやすい。また、光重合開始剤と多官能性単量体により硬化させる活性エネルギー線硬化型の粘着剤組成物によれば、溶剤型の粘着剤組成物に比べて、７０℃におけるクリープ量ΔＣｒを低減させやすく、上記凹みの程度をより確実に抑制できる。
　・手法３
　粘着剤組成物に（メタ）アクリル系オリゴマーを加える。（メタ）アクリル系オリゴマーの配合によって、７０℃における粘着剤層４のクリープ量ΔＣｒは、通常、増加する傾向を示す。
　［セパレータ］
　セパレータ５は、典型的には、樹脂フィルムである。セパレータ５を構成する樹脂は、例えば、ＰＥＴ等のポリエステル、ポリエチレン及びポリプロピレン等のポリオレフィン、ポリカーボネート、アクリル、ポリスチレン、ポリアミド、ポリイミドである。セパレータ５における粘着剤層４と接する面には、剥離処理が施されていてもよい。剥離処理は、例えば、シリコーン化合物により実施できる。ただし、セパレータ５は上記例に限定されない。セパレータ５は、光学積層フィルム１の使用時、例えば画像形成層への貼付時、には剥離される。
　セパレータ５の厚さは、例えば２０μｍ以上であり、３０μｍ以上、３５μｍ以上、４０μｍ以上、４５μｍ以上、５０μｍ以上、さらには７５μｍ以上であってもよい。セパレータ５の厚さが４５μｍ以上、特に７５μｍ以上である場合、光学積層フィルム１の保管時に粘着剤層４に生じうる上記凹みの程度をより確実に抑制できる。セパレータ５の厚みによって、噛み込んだ異物により生じる圧力を分散できるためである。
　本発明の粘着剤付き光学積層フィルムは、上述した以外の他の層を備えていてもよい。
　粘着剤層付き光学積層フィルム１は、例えば、帯状の当該フィルム１を巻回した巻回体として、あるいは枚葉状の当該フィルム１の積層体として、流通及び保管が可能である。
　粘着剤層付き光学積層フィルム１は、典型的には、画像表示装置に用いられる。画像表示装置は、例えば、液晶ディスプレイ、有機ＥＬディスプレイである。画像表示装置の種類及び構成は、限定されない。
　［画像表示装置］
　本発明の画像表示装置の一例を図３に示す。図３に示す画像表示装置６は、基板８、画像形成層（例えば有機ＥＬ層）７、粘着剤層４、光学フィルム３及び保護フィルム２がこの順に積層された光学積層体を有している。画像表示装置６は、光学積層フィルム１におけるセパレータ５を除く部分を備えている。基板８及び画像形成層７は、公知の画像表示装置が備える基板及び画像形成層と、それぞれ同様の構成を有していればよい。画像表示装置６は、粘着剤層４に生じうる上記凹みの程度が抑制されているため、信頼性が高く、光学的な欠点が少ない等の利点を有する。
　図３の画像表示装置６は有機ＥＬディスプレイである。ただし、画像表示装置６の種類及び構成は、限定されない。
　本発明の画像表示装置は、粘着剤層付き光学積層フィルム１におけるセパレータ５を除く部分を備える限り、任意の構成を有しうる。
　以下、実施例により、本発明をさらに詳細に説明する。本発明は、以下に示す実施例に限定されない。
　最初に、実施例及び比較例において作製した光学積層フィルム及び粘着剤層等の評価方法を示す。
　［重量平均分子量（Ｍｗ）］
　（メタ）アクリル系ポリマー及び（メタ）アクリル系オリゴマーの重量平均分子量（Ｍｗ）の測定は、ＧＰＣにより、以下の測定条件にて実施した。
　・分析装置：Ｗａｔｅｒｓ製、Ａｃｑｕｉｔｙ　ＡＰＣ
　・カラム：東ソー製、Ｇ７０００ＨＸＬ＋ＧＭＨＸＬ＋ＧＭＨＸＬ
　・カラム温度：４０℃
　・溶離液：テトラヒドロフラン（酸添加）
　・流速：０．８ｍＬ／分
　・注入量：１００μＬ
　・検出器：示差屈折計（ＲＩ）
　・標準試料：Ａｇｉｌｅｎｔ製、ポリスチレン（ＰＳ）
　［７０℃におけるクリープ量ΔＣｒ］
　作製した粘着剤層に対する７０℃におけるクリープ量ΔＣｒの評価は、上述の方法により実施した。サポートフィルム５１には、光学積層フィルムの作製に使用したセパレータを使用した。試験板５３には、ＳＵＳ３０４の板（３０ｍｍ×７５ｍｍ、厚さ２．５ｍｍ）を使用した。レーザー変位計には、キーエンス製ＬＫ－Ｈ０５７／ＬＫ－ＨＤ５００を用いた。また、試験板５３が上方となるように垂直に保持してから試験を開始するまでの間に、試験板５３を７０℃の雰囲気に５分放置した。
　［ゲル分率］
　作製した粘着剤層に対するゲル分率の評価は、以下のように実施した。最初に、作製した粘着剤層から約０．２ｇ掻き取って小片を得た。次に、得られた小片を、ポリテトラフルオロエチレンの延伸多孔質膜（日東電工製ＮＴＦ１１２２、平均孔径０．２μｍ）により包んで凧糸で縛り、試験片を得た。次に、得られた試験片の重量Ａを測定した。重量Ａは、粘着剤層の小片、延伸多孔質膜及び凧糸の重量の合計である。なお、使用した延伸多孔質膜及び凧糸の合計の重量Ｂを予め測定しておいた。次に、酢酸エチルで満たされた内容積５０ｍＬの容器に試験片を浸漬して、２３℃で１週間静置した。静置後、容器から試験片を取り出し、１３０℃に設定した乾燥機中で２時間乾燥させた後、試験片の重量Ｃを測定した。そして、測定した重量Ａ、重量Ｂ及び重量Ｃから、式：ゲル分率（重量％）＝（Ｃ－Ｂ）／（Ａ－Ｂ）×１００（％）により、粘着剤層のゲル分率を算出した。
　［粘着剤層におけるゾル分の重量平均分子量（Ｍｗ）］
　粘着剤層をテトラヒドロフランに溶解させて濃度０．２重量％の溶液とし、これを常温で２０時間放置した。その後、濾過精度０．４５μｍのメンブランフィルターにより溶液を濾過し、得られた濾液に対してＧＰＣによる重量平均分子量（Ｍｗ）の測定を実施して得られた値を、粘着剤層におけるゾル分の重量平均分子量（Ｍｗ）とした。なお、ＧＰＣの測定条件は、（メタ）アクリル系ポリマー及び（メタ）アクリル系オリゴマーに対する重量平均分子量（Ｍｗ）を測定する際の条件と同一とした。
　［引張弾性率］
　保護フィルムの引張弾性率は、引張試験機（島津製作所製ＡＧ－ＩＳ）を用いた引張試験により評価した。サンプルの形状は幅１５ｍｍ×長さ５０ｍｍの短冊状とし、初期のチャック間距離を３０ｍｍ、引張速度を２０ｍｍ／分とした。なお、測定は２３℃で実施した。
　［凹み量］
　作製した光学積層フィルムにおいて粘着剤層に生じうる凹みの程度は、「凹み量」として以下のように評価した。測定ステージを有するデジタル式厚み計（尾崎製作所製デジタルアップライトゲージＤＧ－２０５）を準備し、測定子の先端に、両面粘着テープ（日東電工製Ｎｏ．５００）を介して直径５．５ｍｍの鉄球を固定した。次に、厚み計を作動させて測定子を上下させ、測定子の先端に固定した鉄球を測定ステージに押し当てて開放する動作を１０回繰り返した後、測定子を下ろして測定ステージに対して１００ｇｆの定荷重で当該鉄球を３分間押し当て続けることで、両面粘着テープを厚さ方向に十分に圧縮するとともに、測定子と鉄球との固定状態を安定化させて、高い精度の測定を実施できるようにした。次に、上記処置がなされた後の鉄球と測定ステージとが接触する位置をゼロ点に設定した。次に、作製した光学積層フィルムを保護フィルムが露出面となるように測定ステージに戴置した。次に、厚み計を作動させ、測定子を下ろして１００ｇｆの定荷重で上記鉄球を保護フィルムに押し当てた。鉄球の押し当てによって保護フィルムに加わる圧力は、約２ＭＰａであった。鉄球が保護フィルムに接触した時点（押し当て後０秒）の時点におけるゼロ点からの鉄球の変位と、当該時点から６０秒が経過した時点（押し当て後６０秒）の時点におけるゼロ点からの鉄球の変位とを厚み計により測定し、その差の絶対値を、粘着剤層の厚さ方向への押込み量である凹み量とした。ゼロ点の設定及び凹み量の評価は、２３℃で実施した。
　次に、実施例及び比較例の各粘着剤層の作製方法を説明する。
　以下の説明に示す略称又は名称と化合物との対応は、次のとおりである。
　ＢＡ：ｎ－ブチルアクリルレート
　ＬＡ：ラウリルアクリレート
　ＭＡ：メチルアクリレート
　ＮＶＰ：Ｎ－ビニルピロリドン
　ＡＡ：アクリル酸
　ＨＢＡ：４－ヒドロキシブチルアクリレート
　ＤＣＰＭＡ：ジシクロペンタニルメタクリレート（日立化成製、ＦＡ－５１３Ｍ）
　ＨＥＡ：２－ヒドロキシエチルアクリレート
　２ＥＨＡ：２－エチルヘキシルアクリレート
　ＭＭＡ：メチルメタクリレート
　ＡＩＢＮ：２，２’－アゾビスイソブチロニトリル
　Ｏｍｎｉｒａｄ６５１：２，２－ジメトキシ－２－フェニルアセトフェノン（ＩＧＭ　Ｒｅｓｉｎｓ　Ｂ．Ｖ．製）
　Ｏｍｎｉｒａｄ１８４：１－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン（ＩＧＭ　Ｒｅｓｉｎｓ　Ｂ．Ｖ．製ｓ）
　Ｄ１１０Ｎ：トリメチロールプロパン／キシリレンジイソシアネート付加物（三井化学製タケネートＤ１１０Ｎ）
　Ｃ／Ｌ：トリメチロールプロパン／トリレンジイソシアネート（日本ポリウレタン工業製コロネートＬ）
　Ａ－ＨＤ－Ｎ：ヘキサンジオールジアクリレート（新中村化学製）
　過酸化物：ベンゾイルパーオキサイド（日本油脂製ナイパーＢＭＴ）
　Ｉｒｇａｎｏｘ１０１０：ペンタエリスリトールテトラキス（３－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート）（ＢＡＳＦ製）
　［（メタ）アクリル系ポリマーの作製］
　（合成例１）
　撹拌羽根、温度計、窒素ガス導入管、及び冷却器を備えた４つ口フラスコに、ＢＡ９９重量部及びＨＢＡ１重量部を仕込んだ。次に、ＢＡ及びＨＢＡの混合物１００重量部に対して、重合開始剤としてＡＩＢＮ０．１重量部を加え、緩やかに撹拌しながら窒素ガスを導入してフラスコ内を窒素置換した後、フラスコ内の液温を５５℃付近に保って重合反応を７時間進行させた。次に、得られた反応液に酢酸エチルを加えて固形分濃度３０重量％に調整して、（メタ）アクリル系ポリマーＡ１の溶液を得た。（メタ）アクリル系ポリマーＡ１の重量平均分子量（Ｍｗ）は１６０万であった。
　（合成例２，３）
　以下の表１に示す種類及び量の単量体及び重合開始剤をフラスコに仕込んだ以外は、合成例１と同様にして、（メタ）アクリル系ポリマーＡ２，Ａ３を得た。
　［（メタ）アクリル系モノマーシロップの作製］
　（合成例４）
　窒素ガス導入管、及びＢ型粘度計（回転粘度計）に接続されたスピンドルを備えた４つ口フラスコに、２ＥＨＡ４０重量部、ＬＡ５０重量部、ＮＶＰ９重量部、ＨＢＡ１重量部と、光重合開始剤であるＯｍｉｎｉｒａｄ６５１及びＯｍｎｉｒａｄ１８４をそれぞれ０．０５重量部仕込んだ。次に、スピンドルを回転させながら、窒素ガスを導入してフラスコ内を窒素置換した後、粘度計により測定される重合系の粘度が約１５Ｐａ・ｓになるまで紫外線を照射して光重合を進行させ、単量体群の部分重合物を含む（メタ）アクリル系モノマーシロップＡ４を得た。なお、粘度計には東機産業製ＢＨ形を使用し、スピンドル（ローターＮｏ．５）の回転速度は１０ｒｐｍとした。また、フラスコ内の液温は３０℃に保持した。
　（合成例５）
　以下の表１に示す種類及び量の単量体及び光重合開始剤をフラスコに仕込んだ以外は、合成例４と同様にして、（メタ）アクリル系モノマーシロップＡ５を得た。
　［（メタ）アクリル系オリゴマーの作製］
　（合成例６）
　撹拌羽根、温度計、窒素ガス導入管、及び冷却器を備えた４つ口フラスコに、ＢＡ９５重量部、ＭＡ３重量部、ＡＡ２重量部、重合開始剤としてＡＩＢＮ０．１重量部、及びトルエン１４０重量部を仕込んだ。次に、緩やかに撹拌しながら窒素ガスを導入してフラスコ内を窒素置換した後、フラスコ内の液温を７０℃付近に保って重合反応を８時間進行させ、（メタ）アクリル系オリゴマーＢ１の溶液を得た。（メタ）アクリル系オリゴマーＢ１の重量平均分子量は４５００であった。
　（合成例７）
　モノマー成分としてＤＣＰＭＡ６０重量部及びＭＭＡ４０重量部、連鎖移動剤としてα－チオグリセロール３．５重量部、並びに重合溶媒としてトルエン１００重量部を混合し、窒素雰囲気下にて７０℃で１時間撹拌した。次に、熱重合開始剤としてＡＩＢＮ０．２重量部を投入し、７０℃で２時間反応させた後、８０℃に昇温して２時間反応させた。その後、反応液を１３０℃に加熱して、トルエン、連鎖移動剤及び未反応モノマーを乾燥除去して、（メタ）アクリル系オリゴマーＢ２を得た。
　各合成例において作製した（メタ）アクリル系ポリマー、（メタ）アクリル系モノマーシロップ及び（メタ）アクリル系オリゴマーの組成（単量体の仕込み比）及び重量平均分子量（Ｍｗ）を以下の表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　［粘着剤層の作製］
　（製造例１～８，１１）
　以下の表２に示す組成となるように（メタ）アクリル系ポリマー、（メタ）アクリル系オリゴマー、架橋剤及び添加剤を混合して、溶剤型の粘着剤組成物を得た。次に、セパレータであるＰＥＴフィルム（厚さ３８μｍ、５０μｍ又は７５μｍ）の表面に得られた粘着剤組成物を塗布した後、１５５℃に設定した空気循環式恒温オーブンにて２分間乾燥させて、製造例１～８，１１の粘着剤層（厚さ５０μｍ）を形成した。粘着剤組成物の塗布には、ファウンテンコーターを使用した。
　（製造例９，１０）
　以下の表２に示す組成となるように（メタ）アクリル系モノマーシロップ、架橋剤及び添加剤を混合して混合物を得た。次に、セパレータであるＰＥＴフィルム（厚さ３８μｍ）の表面に上記混合物を塗布した後、混合物の塗布膜の上にさらなる上記ＰＥＴフィルムを配置して、１対のＰＥＴフィルムにより塗布膜を挟持した。次に、照度４ｍＷ／ｃｍ2及び光量１２００ｍＪ／ｃｍ2の照射条件にて紫外線を照射して塗布膜を硬化させ、粘着剤層（厚さ５０μｍ）を形成した。粘着剤層の形成後、上記さらなるＰＥＴフィルムを剥離して粘着剤層を露出させた。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　製造例１～１１で作製した各粘着剤層に対する評価結果を以下の表３に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　［光学積層フィルムの作製］
　以下の表４に示す組み合わせに基づき、製造例１～１１で作製したセパレータ及び粘着剤層と、光学フィルムと、保護フィルムとを順に積層して、実施例１～１２及び比較例１～３の光学積層フィルムを得た。ただし、比較例１では、保護フィルムを配置しなかった。光学フィルムには、保護フィルムと接合される側から、偏光子保護フィルム（厚さ２０μｍ）、偏光子（厚さ５μｍ）、λ／２板（１／２波長板、厚さ３μｍ）及びλ／４板（１／４波長板、厚さ３μｍ）が順に積層された厚さ３１μｍの偏光板を使用した。保護フィルムには、実施例１～１２及び比較例３についてＰＥＴフィルム（厚さ２５μｍ、３８μｍ又は５０μｍ）を、比較例２についてポリエチレンフィルム（厚さ３０μｍ）を、それぞれ使用した。保護フィルムは、アクリル系粘着剤層（厚さ１０μｍ）を介して光学フィルムに接合した。なお、光学フィルムを構成する各層及び光学フィルムは、以下のように準備した。
　　（λ／４板及びλ／２板）
　λ／４板（１／４波長板）及びλ／２板（１／２波長板）の積層体である位相差フィルムは、配向膜の形成後にネマチック液晶相を示す重合性液晶材料（ＢＡＳＦ社製、ＰａｌｉｏｃｏｌｏｒＬＣ２４２）を使用して作製した。具体的には、次のとおりである。上記重合性液晶材料、及び光重合開始剤（ＢＡＳＦ製、イルガキュア９０７）をトルエンに溶解させた後、塗工性向上を目的としてフッ素系界面活性剤（ＤＩＣ製メガファック）を液晶厚みに応じて０．１～０．５重量％さらに加えて塗工液Ｌを調製した。塗工液Ｌの固形分濃度は２５重量％とした。
　次に、図４に示す、位相差フィルムの製造装置２００を準備した。製造装置２００は、帯状のＰＥＴ基材２１４を供給する供給リール２２１、加圧ローラ２２４，２３４、賦形ローラ２３０，２４０、剥離ローラ２２６，２３６、搬送ローラ２３１、ダイ２２２，２２９，２３２，２３９、及び高圧水銀灯による紫外線を照射する紫外線照射装置２２５，２２７，２３５，２３７を備えている。次に、供給リール２２１から繰り出したＰＥＴ基材２１４の一方の面に対して、紫外線硬化性樹脂の溶液２１０をダイ２２２により塗布した。次に、加圧ローラ２２４により上記塗布膜と賦形ローラ２３０とを接触させ、両者が接触した状態のまま賦形ローラ２３０に沿ってＰＥＴ基材２１４を搬送させるとともに、紫外線照射装置２２５によりＰＥＴ基材２１４の側から紫外線を照射して塗布膜を硬化させた。賦形ローラ２３０におけるＰＥＴ基材２１４の搬送面には、上記重合性液晶材料の配向膜をさらに形成したときにλ／４板が形成される線状の凹凸（ＰＥＴ基材のＭＤ方向に対して７５°の方向に延びる）が形成されており、上記硬化により、当該凹凸に対応する形状を露出面に有する紫外線硬化性樹脂の硬化膜が形成された。次に、剥離ローラ２２６によって、硬化膜が形成されたＰＥＴ基材２１４を賦形ローラ２３０から剥離した後、上記硬化膜の露出面に、ダイ２２９により塗工液Ｌを塗布し、紫外線照射装置２２７により紫外線を照射して塗布膜を配向硬化させた。このようにして、ＰＥＴ基材２１４上に、紫外線硬化性樹脂の硬化膜及び重合性液晶材料の配向硬化膜からなるλ／４板（厚さ３μｍ）を形成した。
　次に、λ／４板を形成したＰＥＴ基材２１４を搬送ローラ２３１により搬送し、さらに、λ／４板の露出面に対して、上記紫外線硬化性樹脂の溶液２１２をダイ２３２により塗布して塗布膜を形成した。次に、加圧ローラ２３４により上記塗布膜と賦形ローラ２４０とを接触させ、両者が接触した状態のまま賦形ローラ２４０に沿ってＰＥＴ基材２１４を搬送させるとともに、紫外線照射装置２３５によりＰＥＴ基材２１４の側から紫外線を照射して塗布膜を硬化させた。賦形ローラ２４０におけるＰＥＴ基材２１４の搬送面には、上記重合性液晶材料の配向膜をさらに形成したときにλ／２板が形成される線状の凹凸（ＰＥＴ基材のＭＤ方向に対して１５°の方向に延びる）が形成されており、上記硬化により、当該凹凸に対応する形状を露出面に有する紫外線硬化性樹脂の硬化膜が形成された。次に、剥離ローラ２３６によって、硬化膜が形成されたＰＥＴ基材２１４を賦形ローラ２４０から剥離した後、上記硬化膜の露出面に、ダイ２３９により塗工液Ｌを塗布し、紫外線照射装置２３７により紫外線を照射して塗布膜を配向硬化させた。このようにして、ＰＥＴ基材２１４のλ／４板上に、紫外線硬化性樹脂の硬化膜及び重合性液晶材料の配向硬化膜からなるλ／２板（厚さ３μｍ）をさらに形成して積層体（ｂ）を得た。
　　（偏光フィルム）
　偏光子及び偏光子保護フィルムの積層体である偏光フィルムは、以下のように作製した。
　熱可塑性樹脂基材として、イソフタル酸（ＩＰＡ）ユニットを７モル％有するアモルファスのＩＰＡ共重合ＰＥＴフィルム（厚さ１００μｍ）を準備し、その表面にコロナ処理（５８Ｗ／ｍ2／分）を施した。これとは別に、アセトアセチル変性ＰＶＡ（日本合成化学工業製、ゴーセファイマーＺ２００、平均重合度１２００、ケン化度９８．５モル％、アセトアセチル化度５モル％）を１重量％添加したＰＶＡ（重合度４２００、ケン化度９９.２％）を水に溶解させて、濃度５．５重量％のＰＶＡ塗工液を得た。次に、ＩＰＡ共重合ＰＥＴフィルムにおけるコロナ処理面に対して、乾燥後の膜厚が１２μｍになるように上記ＰＶＡ塗工液を塗布し、６０℃の熱風乾燥により塗布膜を１０分間乾燥させて、基材と、基材上のＰＶＡ層とからなる積層体を得た。
　次に、得られた積層体を空気中、１３０℃にて１．８倍の延伸倍率で自由端延伸（空中補助延伸）して、延伸積層体を得た。次に、延伸積層体を液温３０℃のホウ酸不溶化水溶液に３０秒間浸漬させて、ＰＶＡ層を不溶化した。ホウ酸不溶化水溶液におけるホウ酸の含有量は、水１００重量部に対して３重量部とした。次に、ＰＶＡ層を不溶化した延伸積層体を染色して、着色積層体を得た。染色は、ヨウ素及びヨウ化カリウムを含む液温３０℃の染色液に延伸積層体を浸漬することで実施した。上記染色では、延伸積層体に含まれるＰＶＡ層がヨウ素により染色される。染色の時間は、最終的に得られる偏光子を構成するＰＶＡ層の単体透過率が４０～４４％の範囲となるように調整した。染色液には、ヨウ素濃度０．１～０．４重量％、ヨウ化カリウム濃度０．７～２．８重量％の水溶液を使用した。染色液におけるヨウ素濃度に対するヨウ化カリウム濃度の比は７とした。次に、着色積層体を液温３０℃のホウ酸架橋水溶液に６０秒間浸漬させることで、ヨウ素を吸着したＰＶＡ層におけるＰＶＡ分子間に架橋構造を形成する架橋処理を実施した。ホウ酸架橋水溶液におけるホウ酸の含有量及びヨウ化カリウムの含有量は、いずれも水１００重量部に対して３重量部とした。
　次に、架橋処理後の着色積層体を、ホウ酸水溶液中にて、延伸温度７０℃及び延伸倍率３．０５倍で延伸（ホウ酸水中延伸）して、最終的な延伸倍率が５．５０倍である延伸積層体を得た。ホウ酸水中延伸の延伸方向は、最初に実施した空中補助延伸の延伸方向に一致させた。次に、延伸後の延伸積層体をホウ酸水溶液から取り出し、ＰＶＡ層の表面に付着したホウ酸をヨウ化カリウム溶液（ヨウ化カリウムの含有量が水１００重量部に対して４重量部）により洗浄した。次に、洗浄後の延伸積層体を６０℃の熱風乾燥により乾燥させて、基材と、基材上に形成された偏光子（厚さ５μｍ）との積層体を得た。
　次に、偏光子保護フィルムとして、グルタルイミド環単位を有するメタクリル樹脂の延伸フィルム（厚さ２０μｍ、透湿度１６０ｇ／ｍ2）を準備した。次に、上記作製した積層体における偏光子の露出面に対して準備した偏光子保護フィルムを接合して、基材と、偏光子及び偏光子保護フィルムを有する偏光フィルムとの積層体（ｃ）を得た。偏光子と偏光子保護フィルムとの接合には、公知のアクリル系接着剤を使用した。
　次に、上記作製した積層体（ｂ）及び積層体（ｃ）を用いて、以下のように光学フィルムを作製した。最初に、積層体（ｃ）から基材を剥離して偏光子を露出させた。次に、露出させた偏光子と積層体（ｂ）のλ／２板とを公知のアクリル系接着剤により接合して光学フィルムを得た。なお、光学フィルムと粘着剤層との接合は、積層体（ｂ）からＰＥＴ基材２１４を剥離してλ／４板を露出させて実施した。
　以下の表４に、実施例及び比較例の各光学積層フィルムの構成と、その評価結果とを示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
　表４に示すように、実施例の光学積層フィルムでは凹み量が低減された。
　本発明の粘着剤層付き光学積層フィルムは、画像表示装置の製造に使用できる。

Claims (8)

  1. 　保護フィルム、光学フィルム、粘着剤層及びセパレータがこの順に積層された粘着剤層付き光学積層フィルムであって、
    　前記光学フィルムの厚さが８０μｍ以下であり、
    　前記保護フィルムの厚さが３０μｍ以上であり、前記保護フィルムの引張弾性率が１ＧＰａ以上である、粘着剤層付き光学積層フィルム。
  2. 　前記保護フィルムがポリエステルフィルムである請求項１に記載の粘着剤層付き光学積層フィルム。
  3. 　前記粘着剤層の厚さが２５μｍ以上である請求項１又は２に記載の粘着剤層付き光学積層フィルム。
  4. 　前記セパレータの厚さが４５μｍ以上である請求項１～３のいずれかに記載の粘着剤層付き光学積層フィルム。
  5. 　前記粘着剤層のゲル分率が６０％以上である請求項１～４のいずれかに記載の粘着剤層付き光学積層フィルム。
  6. 　前記粘着剤層におけるゾル分の重量平均分子量（Ｍｗ）が５万以上である請求項１～５のいずれかに記載の粘着剤層付き光学積層フィルム。
  7. 　下記試験により求めた７０℃における前記粘着剤層のクリープ量ΔＣｒが５０μｍ以下である請求項１～６のいずれかに記載の粘着剤層付き光学積層フィルム。
    　試験：縦２０ｍｍ×横２０ｍｍの接合面にてステンレス製試験板に貼り付けた粘着剤層に対して、前記試験板を固定した状態で５００ｇｆの荷重を鉛直下方に加える。荷重を加え始めてから１００秒後及び３６００秒後の各時点における前記試験板に対する前記粘着剤層のクリープ量（ずれ量）を測定し、それぞれＣｒ100及びＣｒ3600とする。測定したＣｒ100及びＣｒ3600から、式ΔＣｒ＝Ｃｒ3600－Ｃｒ100によりクリープ量ΔＣｒを求める。
  8. 　請求項１～７のいずれかに記載の粘着剤層付き光学積層フィルムにおける前記セパレータを除く部分を備える画像表示装置。
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