WO2021256331A1 - フレキシブル画像表示装置内の積層体に用いる粘着シート、フレキシブル画像表示装置に用いる積層体、及びフレキシブル画像表示装置 - Google Patents

フレキシブル画像表示装置内の積層体に用いる粘着シート、フレキシブル画像表示装置に用いる積層体、及びフレキシブル画像表示装置 Download PDF

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meth
adhesive sheet
image display
sensitive adhesive
pressure
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潤枝 長田
雄祐 外山
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日東電工株式会社
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    • C09J2301/30—Additional features of adhesives in the form of films or foils characterized by the chemical, physicochemical or physical properties of the adhesive or the carrier
    • C09J2301/312—Additional features of adhesives in the form of films or foils characterized by the chemical, physicochemical or physical properties of the adhesive or the carrier parameters being the characterizing feature

Definitions

  • the present invention relates to an adhesive sheet used for a laminate in a flexible image display device, a laminate used for the flexible image display device, and a flexible image display device.
  • Various thin image display devices such as liquid crystal displays and organic EL displays have, for example, a laminated structure including an image display panel and an optical film (for example, Patent Document 1).
  • An adhesive sheet is generally used for joining the layers constituting the image display device.
  • the present inventors are studying an adhesive sheet used in a new flexible image display device having a retractable display unit. According to the study by the present inventors, when a flexible image display device having a windable display unit is held while being wound around a shaft member such as a roller and then returned to a flat state, it is joined by an adhesive sheet. It was found that the layer was peeled off or waviness occurred in the layer. The problem of peeling and swelling tends to be particularly pronounced in high temperature environments.
  • the present invention constitutes the flexible image display device having a windable display unit even when the device is wound around a shaft member, held in a high temperature environment, and then returned to a flat state. It is an object of the present invention to provide an adhesive sheet capable of suppressing the occurrence of peeling and waviness of the layer to be formed.
  • the present invention The loss tangent tan ⁇ at 85 ° C. is 0.32 or less, Provided is an adhesive sheet used for a laminate in a flexible image display device having a windable display unit having a gel fraction of 75% or more.
  • the base material that supports the adhesive sheet and Provided is a laminate used in a flexible image display device having a windable display unit.
  • the present invention With the above laminate, Image display panel and Equipped with Provided is a flexible image display device having a windable display unit in which the laminated body is located on the visual side of the image display panel.
  • the device can be used even when a flexible image display device having a windable display unit is held in a high temperature environment while being wound around a shaft member and then returned to a flat state. It is possible to provide an adhesive sheet capable of suppressing the occurrence of peeling and waviness of the constituent layers.
  • the adhesive sheet of the present embodiment is a member used for a laminated body in a flexible image display device having a windable display unit, has a loss tangent tan ⁇ at 85 ° C. of 0.32 or less, and has a gel fraction of 75. % Or more.
  • the tan ⁇ of the pressure-sensitive adhesive sheet at 85 ° C. can be specified by the following method.
  • a measurement sample made of the materials constituting the adhesive sheet is prepared.
  • the shape of the measurement sample is disk-shaped.
  • the evaluation sample has a bottom surface diameter of 8 mm and a thickness of 2 mm.
  • the measurement sample may be a disk-shaped laminate obtained by laminating a plurality of adhesive sheets.
  • dynamic viscoelasticity measurement is performed on the measurement sample.
  • For the dynamic viscoelasticity measurement for example, "Advanced Rheometric Expansion System (ARES)" manufactured by Rheometric Scientific can be used.
  • the conditions for dynamic viscoelasticity measurement are as follows. (Measurement condition) Frequency: 1Hz Deformation mode: Torsion measurement temperature: -70 ° C to 150 ° C Temperature rise rate: 5 ° C / min
  • the storage elastic modulus G'(MPa) and the loss elastic modulus G "(MPa) at 85 ° C. are specified.
  • the ratio G" / G of the loss elastic modulus G "to the storage elastic modulus G'. ' Can be regarded as tan ⁇ of the pressure-sensitive adhesive sheet at 85 ° C.
  • the tan ⁇ of the pressure-sensitive adhesive sheet at 85 ° C. is preferably 0.30 or less, more preferably 0.28 or less, still more preferably 0.25 or less, particularly preferably 0.20 or less, and particularly preferably. Is 0.18 or less, may be 0.15 or less, or may be 0.13 or less.
  • the tan ⁇ of the adhesive sheet at 85 ° C. is preferably 0.07 or more, more preferably 0.08 or more, from the viewpoint of suppressing the leaving of traces such as curl. It is more preferably 0.09 or more, particularly preferably 0.10 or more, and particularly preferably 0.11 or more.
  • the tan ⁇ of the pressure-sensitive adhesive sheet at 85 ° C. may be 0.11 to 0.32 or 0.11 to 0.20.
  • the gel fraction of the pressure-sensitive adhesive sheet can be evaluated by, for example, the following method. First, a part of the adhesive sheet is scraped off to obtain a small piece. Next, the obtained small pieces are wrapped with a stretched porous membrane of polytetrafluoroethylene and bound with a kite string. As a result, a test piece is obtained. Next, the total weight (weight A) of the small pieces of the pressure-sensitive adhesive sheet, the drawn porous film, and the kite string is measured. The total of the stretched porous membrane and the kite string used is defined as the weight B. Next, the test piece is immersed in a container filled with ethyl acetate and allowed to stand at 23 ° C. for 1 week.
  • the gel fraction of the pressure-sensitive adhesive sheet is preferably 80% or more, more preferably 83% or more, further preferably 85% or more, particularly preferably 88% or more, and particularly preferably 90% or more. Yes, it may be 92% or more.
  • the upper limit of the gel fraction of the pressure-sensitive adhesive sheet is not particularly limited, and may be, for example, 99%, 97%, 95%, or 94%.
  • the pressure-sensitive adhesive sheet of the present embodiment maintains high cohesive force and adhesive force even in a high temperature environment by having a tan ⁇ of 0.32 or less at 85 ° C. and a gel fraction of 75% or more. Can be done. Further, the adhesive sheet of the present embodiment is not easily deformed by the stress generated when the flexible image display device is wound around the shaft member. Therefore, according to the adhesive sheet of the present embodiment, the flexible image display device is configured even when the flexible image display device is held in a high temperature environment while being wound around a shaft member and then returned to a flat state. With respect to the layer, the occurrence of peeling and waviness can be suppressed.
  • the storage elastic modulus G'at 25 ° C. of the pressure-sensitive adhesive sheet is not particularly limited, and is, for example, 0.05 MPa or more, preferably 0.08 MPa or more, more preferably 0.10 MPa or more, and further preferably 0. It is 13 MPa or more, and particularly preferably 0.15 MPa or more.
  • the upper limit of the storage elastic modulus G'at 25 ° C. of the pressure-sensitive adhesive sheet is not particularly limited, and is, for example, 0.50 MPa, preferably 0.40 MPa, and more preferably 0.35 MPa.
  • the storage elastic modulus G'at 25 ° C. of the pressure-sensitive adhesive sheet can be specified from the result of the above-mentioned dynamic viscoelasticity measurement.
  • the storage elastic modulus G'at 85 ° C. of the pressure-sensitive adhesive sheet is not particularly limited, and is, for example, 0.04 MPa or more, preferably 0.05 MPa or more, more preferably 0.063 MPa or more, still more preferably 0. It is 07 MPa or more, and particularly preferably 0.1 MPa or more.
  • the upper limit of the storage elastic modulus G'at 85 ° C. of the pressure-sensitive adhesive sheet is not particularly limited, and is, for example, 0.50 MPa, preferably 0.30 MPa, and more preferably 0.20 MPa.
  • the storage elastic modulus G'at 85 ° C. of the pressure-sensitive adhesive sheet can be specified from the result of the above-mentioned dynamic viscoelasticity measurement.
  • the 100% modulus of the pressure-sensitive adhesive sheet is, for example, 0.05 N / mm 2 or more.
  • the 100% modulus of the pressure-sensitive adhesive sheet is the value obtained by dividing the stress (tensile stress) generated in the pressure-sensitive adhesive sheet when the pressure-sensitive adhesive sheet is 100% stretched by a tensile force in one direction divided by the initial cross-sectional area of the pressure-sensitive adhesive sheet. It is a characteristic represented.
  • the 100% modulus of the adhesive sheet can be evaluated as follows.
  • the cut-out adhesive sheet is wound in the direction of the long side so as not to mix air bubbles, and a columnar test piece having a height of 30 mm corresponding to the length of the short side is obtained.
  • the obtained test piece is set in a tensile tester such as Tensilon, and a uniaxial tensile test is performed in the height direction thereof to obtain an elongation-stress curve of the pressure-sensitive adhesive sheet.
  • the preparation of the test piece and the uniaxial tensile test are carried out at room temperature (23 ° C.), and the initial chuck distance in the uniaxial tensile test is 10 mm and the tensile speed is 300 mm / min. From the obtained elongation-stress curve, the stress at 100% elongation (at this time, the distance between chucks is 20 mm) is obtained, and this is divided by the initial cross-sectional area of the test piece to obtain 100% modulus of the pressure-sensitive adhesive sheet.
  • 100% modulus of the adhesive sheet is preferably 0.10 N / mm 2 or more, more preferably at 0.14 N / mm 2 or more, it may also be 0.18 N / mm 2 or more, 0.20 N / It may be mm 2 or more.
  • the upper limit of the 100% modulus of the pressure-sensitive adhesive sheet is not particularly limited, and may be, for example, 0.80 N / mm 2 , 0.50 N / mm 2 , or 0.30 N / mm 2 .
  • the 500% modulus of the pressure-sensitive adhesive sheet is, for example, 0.05 N / mm 2 or more.
  • the 500% modulus of the pressure-sensitive adhesive sheet is the value obtained by dividing the stress (tensile stress) generated in the pressure-sensitive adhesive sheet by the initial cross-sectional area of the pressure-sensitive adhesive sheet when the pressure-sensitive adhesive sheet is stretched by 500% due to a tensile force in one direction. It is a characteristic represented.
  • the 500% modulus of the pressure-sensitive adhesive sheet can be evaluated for the 100% modulus of the pressure-sensitive adhesive sheet according to the method described above.
  • the 500% modulus of the pressure-sensitive adhesive sheet is preferably 0.10 N / mm 2 or more, more preferably 0.20 N / mm 2 or more, still more preferably 0.30 N / mm 2 or more, and particularly preferably 0. and a .35N / mm 2 or more, it may also be 0.60N / mm 2 or more, may be 1.0 N / mm 2 or more.
  • the upper limit of the 500% modulus of the pressure-sensitive adhesive sheet is not particularly limited, and is, for example, 10 N / mm 2 .
  • the 700% modulus of the pressure-sensitive adhesive sheet is, for example, 0.07 N / mm 2 or more.
  • the 700% modulus of the pressure-sensitive adhesive sheet is the value obtained by dividing the stress (tensile stress) generated in the pressure-sensitive adhesive sheet when the pressure-sensitive adhesive sheet is stretched by 700% by a tensile force in one direction by the initial cross-sectional area of the pressure-sensitive adhesive sheet. It is a characteristic represented.
  • the 700% modulus of the pressure-sensitive adhesive sheet can be evaluated for the 100% modulus of the pressure-sensitive adhesive sheet according to the method described above.
  • the 700% modulus of the pressure-sensitive adhesive sheet is preferably 0.10 N / mm 2 or more, more preferably 0.20 N / mm 2 or more, still more preferably 0.30 N / mm 2 or more, and particularly preferably 0. It is .40 N / mm 2 or more, and may be 0.60 N / mm 2 or more.
  • the upper limit of the 700% modulus of the pressure-sensitive adhesive sheet is not particularly limited, and is, for example, 10 N / mm 2 .
  • the 1000% modulus of the pressure-sensitive adhesive sheet is, for example, 0.15 N / mm 2 or more.
  • the 1000% modulus of the pressure-sensitive adhesive sheet is the value obtained by dividing the stress (tensile stress) generated in the pressure-sensitive adhesive sheet when the pressure-sensitive adhesive sheet is stretched by 1000% due to the tensile force in one direction by the initial cross-sectional area of the pressure-sensitive adhesive sheet. It is a characteristic represented.
  • the 1000% modulus of the pressure-sensitive adhesive sheet can be evaluated for the 100% modulus of the pressure-sensitive adhesive sheet according to the method described above.
  • the 1000% modulus of the pressure-sensitive adhesive sheet is preferably 0.20 N / mm 2 or more, more preferably 0.40 N / mm 2 or more, still more preferably 0.50 N / mm 2 or more, and particularly preferably 0. .60 N / mm 2 or more.
  • the upper limit of the 1000% modulus of the pressure-sensitive adhesive sheet is not particularly limited, and is, for example, 10 N / mm 2 .
  • the glass transition temperature (Tg) of the pressure-sensitive adhesive sheet is preferably 5 ° C. or lower, more preferably ⁇ 20 ° C. or lower, still more preferably ⁇ 25 ° C. or lower.
  • Tg glass transition temperature
  • the total light transmittance (according to JIS K7136: 2000) in the visible light wavelength region of the adhesive sheet is preferably 85% or more, more preferably 90% or more.
  • the adhesives that make up the adhesive sheet include acrylic adhesives, rubber adhesives, vinyl alkyl ether adhesives, silicone adhesives, polyester adhesives, polyamide adhesives, urethane adhesives, and fluorine adhesives. Examples thereof include agents, epoxy-based adhesives, and polyether-based adhesives.
  • the pressure-sensitive adhesive constituting the pressure-sensitive adhesive sheet may be used alone or in combination of two or more. However, from the viewpoint of transparency, processability, durability, adhesion and the like, it is preferable to use an acrylic pressure-sensitive adhesive (composition) containing a (meth) acrylic polymer alone. In other words, the pressure-sensitive adhesive sheet preferably contains a (meth) acrylic polymer.
  • the (meth) acrylic polymer contains a (meth) acrylic monomer having a linear or branched alkyl group having 1 to 30 carbon atoms as a monomer unit. Is preferably contained.
  • (meth) acrylic polymer means an acrylic polymer and / or a methacrylic polymer
  • (meth) acrylate means acrylate and / or methacrylate.
  • (meth) acrylic monomer having a linear or branched alkyl group having 1 to 30 carbon atoms constituting the main skeleton of the (meth) acrylic polymer include methyl (meth) acrylate and ethyl (meth).
  • a linear or branched (meth) acrylic monomer having an alkyl group having 6 to 30 carbon atoms (hereinafter, referred to as “a (meth) acrylic monomer having a long-chain alkyl group” may be used.
  • a (meth) acrylic monomer having a long-chain alkyl group Is preferred, and n-dodecyl (meth) acrylate (lauryl (meth) acrylate) is even more preferred.
  • a (meth) acrylic monomer having a glass transition temperature (Tg) of the homopolymer of ⁇ 70 to ⁇ 20 ° C. and among them, 2-ethylhexyl acrylate is used. More preferred.
  • Tg glass transition temperature
  • the (meth) acrylic monomer one kind or two or more kinds can be used.
  • the (meth) acrylic monomer having a linear or branched chain-like alkyl group having 1 to 30 carbon atoms is the main component in all the monomers constituting the (meth) acrylic polymer.
  • the main component is 50 to 100% by weight of a (meth) acrylic monomer having a linear or branched alkyl group having 1 to 30 carbon atoms among all the monomers constituting the (meth) acrylic polymer. %, More preferably 80 to 100% by weight, even more preferably 90 to 99.9% by weight, and particularly preferably 94 to 99.9% by weight.
  • the monomer component constituting the (meth) acrylic polymer is a copolymerizable monomer (copolymerization) in addition to the linear or branched (meth) acrylic monomer having an alkyl group having 1 to 30 carbon atoms. It may contain a sex monomer).
  • the copolymerizable monomer may be used alone or in combination of two or more.
  • the copolymerizable monomer is not particularly limited, but is preferably a hydroxyl group-containing monomer having a reactive functional group.
  • a hydroxyl group-containing monomer By using a hydroxyl group-containing monomer, a pressure-sensitive adhesive sheet having excellent adhesion tends to be obtained.
  • the hydroxyl group-containing monomer is, for example, a compound containing a hydroxyl group in its structure and containing a polymerizable unsaturated double bond such as a (meth) acryloyl group or a vinyl group.
  • hydroxyl group-containing monomer examples include 2-hydroxyethyl (meth) acrylate, 3-hydroxypropyl (meth) acrylate, 4-hydroxybutyl (meth) acrylate, 6-hydroxyhexyl (meth) acrylate, and 8-hydroxyoctyl.
  • hydroxyalkyl (meth) acrylates such as (meth) acrylates, 10-hydroxydecyl (meth) acrylates and 12-hydroxylauryl (meth) acrylates, and (4-hydroxymethylcyclohexyl) -methyl acrylates.
  • hydroxyl group-containing monomers 2-hydroxyethyl (meth) acrylate and 4-hydroxybutyl (meth) acrylate are preferable from the viewpoint of durability and adhesion.
  • the hydroxyl group-containing monomer one kind or two or more kinds can be used.
  • the copolymerizable monomer can contain a monomer such as a carboxyl group-containing monomer having a reactive functional group, an amino group-containing monomer, and an amide group-containing monomer. It is preferable to use these monomers from the viewpoint of humidification and adhesion in a high temperature environment.
  • the pressure-sensitive adhesive composition can contain a (meth) acrylic polymer containing a carboxyl group-containing monomer having a reactive functional group as a monomer unit.
  • a carboxyl group-containing monomer By using a carboxyl group-containing monomer, there is a tendency to obtain an adhesive sheet having excellent adhesion in a humidified environment or a high temperature environment.
  • the carboxyl group-containing monomer is a compound containing a carboxyl group in its structure and containing a polymerizable unsaturated double bond such as a (meth) acryloyl group and a vinyl group.
  • carboxyl group-containing monomer examples include (meth) acrylic acid, carboxyethyl (meth) acrylate, carboxypentyl (meth) acrylate, itaconic acid, maleic acid, fumaric acid, crotonic acid and the like.
  • the pressure-sensitive adhesive composition can contain a (meth) acrylic polymer containing an amino group-containing monomer having a reactive functional group as a monomer unit.
  • the amino group-containing monomer is a compound containing an amino group in its structure and containing a polymerizable unsaturated double bond such as a (meth) acryloyl group and a vinyl group.
  • amino group-containing monomer examples include N, N-dimethylaminoethyl (meth) acrylate, N, N-dimethylaminopropyl (meth) acrylate and the like.
  • the pressure-sensitive adhesive composition can contain a (meth) acrylic polymer containing an amide group-containing monomer having a reactive functional group as a monomer unit.
  • a pressure-sensitive adhesive sheet having excellent adhesion tends to be obtained.
  • the amide group-containing monomer is a compound containing an amide group in its structure and containing a polymerizable unsaturated double bond such as a (meth) acryloyl group and a vinyl group.
  • amide group-containing monomer examples include (meth) acrylamide, N, N-dimethyl (meth) acrylamide, N, N-diethyl (meth) acrylamide, N-isopropylacrylamide, N-methyl (meth) acrylamide, and N-.
  • examples of the copolymerization monomer include a polyfunctional monomer.
  • the polyfunctional monomer is not particularly limited, and is, for example, hexanediol di (meth) acrylate (1,6-hexanediol di (meth) acrylate), butanediol di (meth) acrylate, and (poly) ethylene glycol di (meth).
  • polyfunctional (meth) acrylate 1,6-hexanediol diacrylate and dipentaerythritol hexa (meth) acrylate are preferable.
  • the polyfunctional monomer may be used alone or in combination of two or more.
  • the blending ratio (total amount) of the monomer having a reactive functional group and the polyfunctional monomer is 20% by weight in all the monomers constituting the (meth) acrylic polymer. % Or less is preferable, 10% by weight or less is more preferable, 0.01 to 8% by weight is further preferable, 0.01 to 5% by weight is particularly preferable, and 0.05 to 3% by weight is most preferable. If it exceeds 20% by weight, the number of cross-linking points increases and the flexibility of the adhesive (sheet) is lost, so that the stress relaxation property tends to be poor.
  • a copolymerized monomer other than the monomer having a reactive functional group and the polyfunctional monomer should be introduced as a monomer unit as long as the effect of the present invention is not impaired. Can be done.
  • copolymerizable monomers include, for example, (meth) acrylic acid alkoxyalkyl ester [eg, (meth) acrylic acid 2-methoxyethyl, (meth) acrylic acid 2-ethoxyethyl, (meth) acrylic acid methoxytriethylene glycol, and the like.
  • the blending ratio of the other copolymerizable monomers is not particularly limited, but is preferably 30% by weight or less, more preferably 10% by weight or less, and further preferably not contained in all the monomers constituting the (meth) acrylic polymer. If it exceeds 30% by weight, the number of reaction points between the pressure-sensitive adhesive sheet and other layers (film, base material) tends to decrease, and the adhesive force tends to decrease, particularly when a material other than the (meth) acrylic monomer is used.
  • the pressure-sensitive adhesive sheet is formed of a pressure-sensitive adhesive composition
  • the pressure-sensitive adhesive composition may be a pressure-sensitive adhesive composition having any form, for example, emulsion type, solvent type (solution type), or active energy. Examples include a linear curing type and a hot melt type (hot melt type). Among them, the solvent-type pressure-sensitive adhesive composition and the active energy ray-curable type pressure-sensitive adhesive composition are preferably mentioned as the pressure-sensitive adhesive composition.
  • a pressure-sensitive adhesive composition containing a (meth) acrylic polymer as an essential component is preferably mentioned.
  • Preferred examples of the active energy ray-curable pressure-sensitive adhesive composition include a pressure-sensitive adhesive composition containing a mixture (monomer mixture) of monomer components constituting a (meth) acrylic polymer or a partial polymer thereof as an essential component.
  • the "partially polymerized product” means a composition in which one or more of the monomer components contained in the monomer mixture are partially polymerized.
  • the "monomer mixture” includes the case where there is only one monomer component.
  • the pressure-sensitive adhesive composition is a mixture of monomer components constituting the (meth) acrylic polymer (monomer mixture) in terms of productivity, environmental impact, and ease of obtaining a thick pressure-sensitive adhesive sheet.
  • the pressure-sensitive adhesive composition is an active energy ray-curable pressure-sensitive adhesive composition containing a partial polymer thereof as an essential component.
  • the (meth) acrylic polymer is obtained by polymerizing the monomer component. More specifically, it is obtained by polymerizing a monomer component, a monomer mixture or a partial polymer thereof by a known and commonly used method.
  • the polymerization method include solution polymerization, emulsion polymerization, bulk polymerization, and polymerization by heat or active energy ray irradiation (thermal polymerization, active energy ray polymerization) and the like. Above all, solution polymerization and active energy ray polymerization are preferable in terms of transparency, water resistance, cost and the like. It is preferable that the polymerization is carried out while avoiding contact with oxygen from the viewpoint of suppressing the polymerization inhibition by oxygen.
  • the obtained (meth) acrylic polymer may be any of a random copolymer, a block copolymer, a graft copolymer and the like.
  • Examples of the active energy rays irradiated during active energy ray polymerization include ionizing radiation such as ⁇ rays, ⁇ rays, ⁇ rays, neutron rays, and electron beams, and ultraviolet rays. Ultraviolet rays are particularly preferable.
  • the irradiation energy, irradiation time, irradiation method, etc. of the active energy ray are not particularly limited, and it is sufficient that the photopolymerization initiator can be activated to cause a reaction of the monomer components.
  • solvents When performing solution polymerization, various general solvents can be used.
  • examples of such a solvent include esters such as ethyl acetate and n-butyl acetate; aromatic hydrocarbons such as toluene and benzene; aliphatic hydrocarbons such as n-hexane and n-heptane; cyclohexane and methyl.
  • Aromatic hydrocarbons such as cyclohexane; organic solvents such as ketones such as methyl ethyl ketone and methyl isobutyl ketone can be mentioned.
  • the solvent may be used alone or in combination of two or more.
  • a polymerization initiator such as a photopolymerization initiator (photoinitiator) or a thermal polymerization initiator may be used depending on the type of the polymerization reaction.
  • the polymerization initiator may be used alone or in combination of two or more.
  • the photopolymerization initiator is not particularly limited, and is, for example, a benzoin ether-based photopolymerization initiator, an acetophenone-based photopolymerization initiator, an ⁇ -ketol-based photopolymerization initiator, an aromatic sulfonyl chloride-based photopolymerization initiator, and photoactivity.
  • Examples thereof include an oxime-based photopolymerization initiator, a benzoin-based photopolymerization initiator, a benzyl-based photopolymerization initiator, a benzophenone-based photopolymerization initiator, a ketal-based photopolymerization initiator, and a thioxanthone-based photopolymerization initiator.
  • benzoin ether-based photopolymerization initiator examples include benzoin methyl ether, benzoin ethyl ether, benzoin propyl ether, benzoin isopropyl ether, benzoin isobutyl ether, 2,2-dimethoxy-1,2-diphenylethan-1-one, and anisole.
  • examples include methyl ether.
  • examples of the acetophenone-based photopolymerization initiator include 2,2-diethoxyacetophenone, 2,2-dimethoxy-2-phenylacetophenone, 1-hydroxycyclohexylphenylketone, 4-phenoxydichloroacetophenone, and 4- (t-butyl). Examples include dichloroacetophenone.
  • Examples of the ⁇ -ketol-based photopolymerization initiator include 2-methyl-2-hydroxypropiophenone, 1- [4- (2-hydroxyethyl) phenyl] -2-methylpropan-1-one, and the like. ..
  • Examples of the aromatic sulfonyl chloride-based photopolymerization initiator include 2-naphthalene sulfonyl chloride and the like.
  • Examples of the photoactive oxime-based photopolymerization initiator include 1-phenyl-1,1-propanedione-2- (o-ethoxycarbonyl) -oxime.
  • Examples of the benzoin-based photopolymerization initiator include benzoin and the like.
  • Examples of the benzyl-based photopolymerization initiator include benzyl and the like.
  • Examples of the benzophenone-based photopolymerization initiator include benzophenone, benzoylbenzoic acid, 3,3'-dimethyl-4-methoxybenzophenone, polyvinylbenzophenone, ⁇ -hydroxycyclohexylphenylketone and the like.
  • Examples of the ketal-based photopolymerization initiator include benzyldimethyl ketal and the like.
  • thioxanthone-based photopolymerization initiator examples include thioxanthone, 2-chlorothioxanthone, 2-methylthioxanthone, 2,4-dimethylthioxanthone, isopropylthioxanthone, 2,4-diisopropylthioxanthone, and dodecylthioxanthone.
  • the amount of the photopolymerization initiator used is not particularly limited, but is preferably 0.01 to 1 part by weight, more preferably 0.05 to 0.5 part by weight, based on 100 parts by weight of the total amount of the monomer components.
  • polymerization initiator used for solution polymerization examples include azo-based polymerization initiators, peroxide-based polymerization initiators (for example, dibenzoyl peroxide, tert-butyl permalate, etc.), redox-based polymerization initiators, and the like. ..
  • the azo-based polymerization initiator disclosed in JP-A-2002-69411 is preferable.
  • the azo-based polymerization initiator include 2,2'-azobisisobutyronitrile (AIBN), 2,2'-azobis-2-methylbutyronitrile, and 2,2'-azobis (2-methylpropionic acid). ) Dimethyl, 4,4'-azobis-4-cyanovaleric acid and the like.
  • the amount of the azo-based polymerization initiator used is not particularly limited, but is preferably 0.05 to 0.5 parts by weight, more preferably 0.1 to 0.3 parts by weight, based on 100 parts by weight of the total amount of the monomer components. be.
  • the polyfunctional monomer (polyfunctional (meth) acrylate) used as the copolymerization monomer can also be used in a solvent-type or active energy ray-curable pressure-sensitive adhesive composition.
  • a solvent-type pressure-sensitive adhesive composition can be used.
  • the weight average molecular weight (Mw) of the (meth) acrylic polymer used in the solvent-type pressure-sensitive adhesive composition is usually in the range of 1 million to 2 million. Considering durability, particularly heat resistance, it is preferably 1.2 million to 2 million, more preferably 1.4 million to 1.8 million. When the weight average molecular weight is smaller than 1 million, in order to ensure durability, when cross-linking polymer chains, the number of cross-linking points is larger than that of a polymer chain having a weight average molecular weight of 1 million or more, and an adhesive (sheet) is used.
  • the weight average molecular weight (Mw) is a value measured by GPC (gel permeation chromatography) and calculated in terms of polystyrene.
  • the pressure-sensitive adhesive composition may contain a (meth) acrylic oligomer.
  • a (meth) acrylic oligomer it is preferable to use a polymer having a smaller weight average molecular weight (Mw) than the (meth) acrylic polymer, and by using such a (meth) acrylic oligomer, the (meth) acrylic oligomer is used.
  • Mw weight average molecular weight
  • the (meth) acrylic oligomer intervenes between the polymers, reducing the entanglement of the (meth) acrylic polymer and making it more susceptible to deformation due to minute strain.
  • Examples of the monomer constituting the (meth) acrylic oligomer include methyl (meth) acrylate, ethyl (meth) acrylate, propyl (meth) acrylate, isopropyl (meth) acrylate, butyl (meth) acrylate, and isobutyl (meth) acrylate.
  • (Meta) acrylates esters of (meth) acrylic acids such as cyclohexyl (meth) acrylates, isobornyl (meth) acrylates, dicyclopentanyl (meth) acrylates with alicyclic alcohols; phenyl (meth) acrylates, benzyls (meth) acrylates.
  • Aryl (meth) acrylates such as meta) acrylates; (meth) acrylates obtained from terpene compound derivative alcohols and the like can be mentioned.
  • Such (meth) acrylates can be used alone or in combination of two or more.
  • Examples of the (meth) acrylic oligomer include alkyl (meth) acrylates in which an alkyl group has a branched structure such as isobutyl (meth) acrylate and t-butyl (meth) acrylate; cyclohexyl (meth) acrylate and isobornyl (meth).
  • Acrylate Esters of (meth) acrylic acids such as dicyclopentanyl (meth) acrylates and alicyclic alcohols; cyclic structures such as aryl (meth) acrylates such as phenyl (meth) acrylates and benzyl (meth) acrylates.
  • an acrylic monomer having a relatively bulky structure represented by a (meth) acrylate having a acrylate is contained as a monomer unit.
  • a bulky structure By giving such a bulky structure to the (meth) acrylic oligomer, there is a tendency that the adhesiveness of the pressure-sensitive adhesive sheet can be further improved.
  • the one having a cyclic structure is highly effective in terms of bulkiness, and the one containing a plurality of rings is even more effective.
  • ultraviolet rays are used for the synthesis of (meth) acrylic oligomers or the production of pressure-sensitive adhesive sheets, those having a saturated bond are preferable because they are unlikely to cause polymerization inhibition, and the alkyl group has a branched structure (alkyl).
  • An ester with a meta) acrylate or an alicyclic alcohol can be suitably used as a monomer constituting the (meth) acrylic oligomer.
  • suitable (meth) acrylic oligomers include, for example, a copolymer of butyl acrylate (BA), methyl acrylate (MA) and acrylic acid (AA), cyclohexylmethacrylate (CHMA) and isobutylmethacrylate (CHMA).
  • IBMA copolymer, cyclohexyl methacrylate (CHMA) and isobornyl methacrylate (IBXMA) copolymer, cyclohexyl methacrylate (CHMA) and acryloylmorpholine (ACMO) copolymer, cyclohexyl methacrylate (CHMA) and diethylacrylamide ( DEAA) copolymer, 1-adamantyl acrylate (ADA) and methyl methacrylate (MMA) copolymer, dicyclopentanyl methacrylate (DCPMA) and isobornyl methacrylate (IBXMA) copolymer, dicyclopentanyl Dicyclopentanyl acrylate, a copolymer of methacrylate (DCPMA), cyclohexyl methacrylate (CHMA), isobornyl methacrylate (IBXMA), isobornyl acrylate (IBXA), cyclopentanyl meth
  • the obtained (meth) acrylic oligomer may be any of a random copolymer, a block copolymer, a graft copolymer and the like.
  • the (meth) acrylic oligomer can be used in a solvent-type pressure-sensitive adhesive composition or an active energy ray-curable type pressure-sensitive adhesive composition, similarly to the (meth) acrylic polymer.
  • an active energy ray-curable pressure-sensitive adhesive composition a mixture (monomer mixture) of monomer components constituting a (meth) acrylic polymer or a partial polymer thereof is further mixed with a (meth) acrylic oligomer. can do.
  • the pressure-sensitive adhesive composition is heat-dried to volatilize the solvent, and then the active energy ray curing is completed to obtain a pressure-sensitive adhesive sheet.
  • the weight average molecular weight (Mw) of the (meth) acrylic oligomer used in the solvent-type pressure-sensitive adhesive composition is preferably 1000 or more, more preferably 2000 or more, further preferably 3000 or more, and particularly preferably 4000 or more.
  • the weight average molecular weight (Mw) of the (meth) acrylic oligomer is preferably 30,000 or less, more preferably 15,000 or less, further preferably 10,000 or less, and particularly preferably 7,000 or less.
  • the weight average molecular weight (Mw) of the (meth) acrylic oligomer within the above range, for example, when used in combination with the (meth) acrylic polymer, the (meth) acrylic between the (meth) acrylic polymers
  • Mw weight average molecular weight
  • the weight average molecular weight (Mw) of the (meth) acrylic oligomer is a value measured by GPC (gel permeation chromatography) and calculated in terms of polystyrene, as in the case of the (meth) acrylic polymer.
  • the blending amount thereof is not particularly limited, but it is preferably 70 parts by weight or less with respect to 100 parts by weight of the (meth) acrylic polymer, and more preferably. It is 1 to 70 parts by weight, more preferably 2 to 50 parts by weight, still more preferably 3 to 40 parts by weight, still more preferably 20 parts by weight or less.
  • the (meth) acrylic oligomer is appropriately interposed between the (meth) acrylic polymers, and the entanglement of the (meth) acrylic polymer is reduced.
  • the adhesive sheet tends to be easily deformed by a slight distortion. As a result, distortion applied to other layers constituting the image display device can be reduced, and there is a tendency that cracking of each layer and peeling between the adhesive sheet and other layers can be suppressed.
  • the pressure-sensitive adhesive composition may contain a cross-linking agent.
  • a cross-linking agent an organic cross-linking agent or a polyfunctional metal chelate can be used in either the solvent type or the active energy ray-curable pressure-sensitive adhesive composition.
  • the organic cross-linking agent include an isocyanate-based cross-linking agent, a peroxide-based cross-linking agent, an epoxy-based cross-linking agent, and an imine-based cross-linking agent.
  • a polyvalent metal is covalently or coordinated to an organic compound.
  • Examples of the polyvalent metal atom include Al, Cr, Zr, Co, Cu, Fe, Ni, V, Zn, In, Ca, Mg, Mn, Y, Ce, Sr, Ba, Mo, La, Sn, Ti and the like. Can be mentioned.
  • Examples of the atom in the organic compound having a covalent bond or a coordination bond include an oxygen atom, and examples of the organic compound include an alkyl ester, an alcohol compound, a carboxylic acid compound, an ether compound, and a ketone compound.
  • a peroxide-based cross-linking agent or an isocyanate cross-linking agent is preferable.
  • the peroxide-based cross-linking agent generates a radical by, for example, extracting hydrogen from the side chains of the (meth) acrylic polymer to promote cross-linking between the side chains of the (meth) acrylic polymer, so that the cross-linking agent is isocyanate-based.
  • a cross-linking agent for example, a polyfunctional isocyanate-based cross-linking agent
  • the cross-linking state is relatively loose, and it is possible to increase the cohesive force while maintaining the easiness of deformation with respect to minute strain. There is a tendency to be able to do it.
  • Isocyanate-based cross-linking agents are preferable in terms of durability.
  • a peroxide-based cross-linking agent and an isocyanate-based cross-linking agent are preferable from the viewpoint of take-up property. Both peroxide-based crosslinkers and bifunctional isocyanate-based crosslinkers form flexible two-dimensional crosslinks, whereas trifunctional isocyanate-based crosslinkers form stronger three-dimensional crosslinks.
  • two-dimensional cross-linking which is a more flexible cross-linking
  • the hybrid cross-linking of the two-dimensional cross-linking and the three-dimensional cross-linking is good because the durability is poor and peeling may easily occur only by the two-dimensional cross-linking. Therefore, it may be preferable to use a trifunctional isocyanate-based cross-linking agent in combination with a peroxide-based cross-linking agent or a bifunctional isocyanate-based cross-linking agent.
  • the active energy ray-curable pressure-sensitive adhesive composition it is preferable to obtain a cross-linking effect by polymerization using a polyfunctional monomer from the viewpoint of productivity and thick film coating.
  • cross-linking agent may be used, or may be used in combination with the polyfunctional monomer.
  • a cross-linking agent is mixed with a mixture (monomer mixture) of the monomer components constituting the (meth) acrylic polymer or a partial polymer thereof, and heat-dried before and after curing by the active energy ray of the pressure-sensitive adhesive composition. This may complete the reaction of the cross-linking agent.
  • the amount of the cross-linking agent used is, for example, preferably 0.1 to 10 parts by weight, more preferably 0.2 to 5 parts by weight, based on 100 parts by weight of the (meth) acrylic polymer.
  • the blending amount of the peroxide-based cross-linking agent is preferably 0.5 to 10 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the (meth) acrylic polymer, and 1 to 5 parts by weight. The weight part is more preferable.
  • the adhesive sheet tends to be able to sufficiently increase the cohesive force and improve the durability while maintaining the easiness of deformation with respect to a minute strain.
  • the blending amount of the isocyanate cross-linking agent is preferably 0.5 to 10 parts by weight, more preferably 1 to 5 parts by weight, based on 100 parts by weight of the (meth) acrylic polymer.
  • the lower limit of the weight ratio of the peroxide-based cross-linking agent to the isocyanate-based cross-linking agent is set. 0.02 or more is preferable, 1 or more is more preferable, and 5 or more is further preferable.
  • the upper limit of this weight ratio is preferably 500 or less, more preferably 100 or less, further preferably 50 or less, and particularly preferably 40 or less.
  • the blending amount of the polyfunctional monomer is preferably 0.1 to 1 part by weight with respect to 100 parts by weight of the (meth) acrylic polymer. , 0.2-0.5 parts by weight is more preferable.
  • the pressure-sensitive adhesive composition may contain other known additives, for example, various silane coupling agents, polyether compounds of polyalkylene glycol such as polypropylene glycol, colorants, powders of pigments and the like. Body, dyes, surfactants, plasticizers, tackifiers, surface lubricants, leveling agents, softeners, antioxidants, antioxidants, light stabilizers, UV absorbers, polymerization inhibitors, antistatic agents ( Ionic compounds such as alkali metal salts, ionic liquids, and ionic solids), inorganic or organic fillers, metal powders, particles, foils, and the like can be appropriately added depending on the intended use.
  • a redox system to which a reducing agent is added may be adopted within a controllable range.
  • the method for preparing the pressure-sensitive adhesive composition is not particularly limited, and a known method can be used.
  • the solvent-based acrylic pressure-sensitive adhesive composition is required to be a (meth) acrylic polymer. It is produced by mixing components to be added according to the above (for example, (meth) acrylic oligomer, cross-linking agent, silane coupling agent, solvent, additive, etc.).
  • the active energy ray-curable acrylic pressure-sensitive adhesive composition is a monomer mixture or a partial polymer thereof, and components to be added as needed (for example, a photopolymerization initiator, a polyfunctional monomer, (meth) acrylic). It is produced by mixing a system oligomer, a cross-linking agent, a silane coupling agent, a solvent, an additive, etc.).
  • the pressure-sensitive adhesive composition preferably has a viscosity suitable for handling and coating. Therefore, the active energy ray-curable acrylic pressure-sensitive adhesive composition preferably contains a partial polymer of a monomer mixture.
  • the polymerization rate of the partial polymer is not particularly limited, but is preferably 5 to 20% by weight, more preferably 5 to 15% by weight.
  • the polymerization rate of the partial polymer is determined as follows. A part of the partial polymer is sampled and used as a sample. The sample is precisely weighed and its weight is determined and used as the "weight of the partial polymer before drying”. Next, the sample is dried at 130 ° C. for 2 hours, the dried sample is precisely weighed, and the weight thereof is determined and used as the "weight of the partially polymerized product after drying”. Then, the weight of the sample reduced by drying at 130 ° C. for 2 hours was obtained from the "weight of the partial polymer before drying” and the "weight of the partial polymer after drying", and the "weight loss amount" (volatile matter, Unreacted monomer weight).
  • the polymerization rate (% by weight) of the partial polymer of the monomer component is obtained from the following formula.
  • Polymerization rate (% by weight) of partial polymer of monomer component [1- (weight reduction amount) / (weight of partial polymer before drying)] ⁇ 100
  • a method for forming the pressure-sensitive adhesive sheet for example, a method of applying a solvent-type pressure-sensitive adhesive composition to a separator (release film) that has been peeled off and drying and removing a polymerization solvent or the like to form a pressure-sensitive adhesive sheet, a polarizing film, or the like.
  • a method of applying a solvent-type pressure-sensitive adhesive composition to a polarizing film or the like by drying and removing a polymerization solvent or the like, or applying an active energy ray-curable pressure-sensitive adhesive composition to a separator or the like that has been peeled off. A method of forming by irradiating an active energy ray, and the like. If necessary, heat drying may be performed in addition to irradiation with active energy rays.
  • a solvent other than the polymerization solvent may be newly added.
  • a silicone peeling liner is preferably used as the peeling-treated separator.
  • an appropriate method can be appropriately adopted as a method for drying the pressure-sensitive adhesive, depending on the intended purpose.
  • a method of heating and drying the coating film is used.
  • the heating and drying temperature is, for example, preferably 40 to 200 ° C., more preferably 50 to 180 ° C., and particularly preferably 70 to 70 to 40 ° C. when preparing an acrylic pressure-sensitive adhesive using a (meth) acrylic polymer. It is 170 ° C. By setting the heating temperature in the above range, an adhesive sheet having excellent adhesive properties tends to be obtained.
  • the drying time an appropriate time can be adopted as appropriate.
  • the drying time is, for example, preferably 5 seconds to 20 minutes, more preferably 5 seconds to 10 minutes, and particularly preferably 10 seconds to 5 minutes when preparing an acrylic pressure-sensitive adhesive using a (meth) acrylic polymer. Is.
  • Various methods are used as the method for applying the pressure-sensitive adhesive composition. Specifically, for example, roll coat, kiss roll coat, gravure coat, reverse coat, roll brush, spray coat, dip roll coat, bar coat, knife coat, air knife coat, curtain coat, lip coat, die coater, etc. Examples include the extrusion coating method.
  • the thickness of the pressure-sensitive adhesive sheet is preferably 1 to 200 ⁇ m, more preferably 5 to 150 ⁇ m, and even more preferably 10 to 100 ⁇ m.
  • the pressure-sensitive adhesive sheet may be a single layer or may have a laminated structure. Within the above range, it is preferable from the viewpoint of adhesion (retention resistance) without hindering the winding of the flexible image display device.
  • Examples of the method for producing the adhesive sheet of the present embodiment include the following methods.
  • solvent-type first method to fourth method a method using a solvent-type pressure-sensitive adhesive composition
  • solvent-type first method a (meth) acrylic polymer obtained by copolymerizing a (meth) acrylic monomer having a long-chain alkyl group is used.
  • the amount of the (meth) acrylic monomer having a long-chain alkyl group is 40% by weight or more and 99% by weight with respect to all the monomers.
  • the isocyanate cross-linking agent is used alone as the cross-linking agent, and 0.1 part by weight or more and 10 parts by weight or less is added to 100 parts by weight of the (meth) acrylic polymer.
  • a peroxide-based cross-linking agent and an isocyanate-based cross-linking agent are used in combination as the cross-linking agent, and the weight ratio of the peroxide-based cross-linking agent to the isocyanate-based cross-linking agent (peroxide-based cross-linking agent / isocyanate).
  • the cross-linking agent) is 0.02 or more and 500 or less, and the amount of the peroxide-based cross-linking agent added is 0.1 part by weight or more with respect to 100 parts by weight of the (meth) acrylic polymer.
  • one weight of the (meth) acrylic oligomer is further added to 100 parts by weight of the (meth) acrylic polymer as described above. Add 70 parts or more and 70 parts by weight or less.
  • active energy ray-curable first method to third method a method using an active energy ray-curable pressure-sensitive adhesive composition
  • active energy ray-curable first method a mixture (monomer mixture) containing a (meth) acrylic monomer having a long-chain alkyl group as a main component and a monomer having an alkyl group or a functional group having 1 or more and 5 or less carbon atoms.
  • a partial polymer of the mixture is polymerized with the polyfunctional monomer.
  • the (meth) acrylic monomer having a long-chain alkyl group has an alkyl group having 10 or more and 30 or less carbon atoms (as a (meth) acrylic monomer.
  • a mixture (monomer mixture) of a (meth) acrylic monomer and a (meth) acrylic monomer having an alkyl group having 6 or more and 9 or less carbon atoms or a partial polymer of the mixture is used.
  • polyfunctional (meth) acrylate is used as the polyfunctional monomer in the first method of the active energy ray-curable type, and the amount is 0 with respect to 100 parts by weight of the (meth) acrylic polymer. . Add 1 part by weight or more and 1 part by weight or less.
  • the content of the (meth) acrylic monomer having a long-chain alkyl group in all the monomers is 50% by weight or more. It is more preferably 60% by weight or more, while it is preferably 100% by weight or less, and more preferably 99% by weight or less. Further, when a mixture of a (meth) acrylic monomer having an alkyl group having 10 or more and 30 or less carbon atoms and a (meth) acrylic monomer having an alkyl group having 6 or more and 9 or less carbon atoms is used, the mixing ratio is set to ().
  • the flexible image display device 100 of the present embodiment includes a laminated body 10 and an image display panel 3, and the laminated body 10 is arranged on the visual recognition side with respect to the image display panel 3.
  • the laminated body 10 is a member used in the flexible image display device 100, and includes the above-mentioned pressure-sensitive adhesive sheet 1 and a base material 2.
  • the base material 2 supports the pressure-sensitive adhesive sheet 1, and is in contact with, for example, the pressure-sensitive adhesive sheet 1.
  • the base material 2 does not have to be in direct contact with the pressure-sensitive adhesive sheet 1.
  • the laminate 10 is attached to the image display panel 3 by the adhesive sheet 1.
  • the laminate 10 does not include, for example, a polarizing film described later.
  • the base material 2 also functions as a protective film that protects the members contained in the laminated body 10. In FIG. 1, since the base material 2 is located on the outermost side of the laminated body 10, it also functions as a window, for example.
  • the base material 2 is made of, for example, a transparent resin.
  • the transparent resin include cycloolefin resins such as norbornene resins, olefin resins such as polyethylene and polypropylene, polyester resins, (meth) acrylic resins, and polyimide resins.
  • the thickness of the base material 2 is, for example, 5 to 60 ⁇ m, preferably 10 to 40 ⁇ m, and more preferably 10 to 30 ⁇ m. If the thickness of the base material 2 is within the above range, the base material 2 is unlikely to hinder the winding of the flexible image display device.
  • the base material 2 may be subjected to surface treatment such as antiglare, antireflection, and antistatic.
  • the image display panel 3 constitutes a display unit of the flexible image display device 100.
  • the display unit composed of the image display panel 3 can be wound up.
  • the image display panel 3 is typically an organic EL display panel.
  • a touch sensor may be incorporated in the image display panel 3.
  • the flexible image display device 100 is a so-called in-cell type flexible image display device.
  • the ratio of the area of the rewindable display unit to the total area of the display unit composed of the image display panel 3 is, for example, 50% or more and 90% or less.
  • the laminate 10 may further include a transparent conductive layer constituting the touch sensor.
  • the transparent conductive layer may be located between the pressure-sensitive adhesive sheet 1 and the base material 2, or may be located between the pressure-sensitive adhesive sheet 1 and the image display panel 3.
  • the transparent conductive layer is configured to be bendable, for example.
  • the constituent material of the transparent conductive layer is not particularly limited, and is selected from the group consisting of indium, tin, zinc, gallium, antimony, titanium, silicon, zirconium, magnesium, aluminum, gold, silver, copper, palladium, tungsten and molybdenum. At least one metal or metal oxide, or an organic conductive polymer such as polythiophene is used.
  • the metal oxide may further contain the metal atoms shown in the above group, if necessary.
  • indium oxide (ITO) containing tin oxide, tin oxide containing antimony, and the like are preferably used, and ITO is particularly preferably used. ITO preferably contains 80 to 99% by weight of indium oxide and 1 to 20% by weight of tin oxide.
  • ITO examples include crystalline ITO and non-crystalline (amorphous) ITO.
  • the crystalline ITO can be obtained by raising the temperature at the time of sputtering or further heating the amorphous ITO.
  • the thickness of the transparent conductive layer is preferably 0.005 to 10 ⁇ m, more preferably 0.01 to 3 ⁇ m, and further preferably 0.01 to 1 ⁇ m.
  • the thickness of the transparent conductive layer is less than 0.005 ⁇ m, the change in the electric resistance value of the transparent conductive layer tends to be large.
  • it exceeds 10 ⁇ m the productivity of the transparent conductive layer is lowered, the cost is increased, and the optical characteristics tend to be lowered.
  • the total light transmittance of the transparent conductive layer is preferably 80% or more, more preferably 85% or more, and further preferably 90% or more.
  • the density of the transparent conductive layer is preferably 1.0 to 10.5 g / cm 3 , and more preferably 1.3 to 3.0 g / cm 3 .
  • the surface resistance value of the transparent conductive layer is preferably 0.1 to 1000 ⁇ / ⁇ , more preferably 0.5 to 500 ⁇ / ⁇ , and further preferably 1 to 250 ⁇ / ⁇ .
  • the method for forming the transparent conductive layer is not particularly limited, and a conventionally known method can be adopted. Specifically, for example, a vacuum vapor deposition method, a sputtering method, and an ion plating method can be exemplified. Further, an appropriate method can be adopted depending on the required film thickness.
  • an undercoat layer, an oligomer prevention layer, or the like may be further provided between the transparent conductive layer and the base material 2.
  • the laminate 10 may further have a conductive layer (conductive layer, antistatic layer). Since the laminated body 10 can have a very thin thickness structure, it is easily damaged by weak static electricity generated in a manufacturing process or the like. When the laminate 10 has a conductive layer, the load due to static electricity in the manufacturing process or the like tends to be greatly reduced.
  • the conductive layer may be an undercoat layer having a conductive function, a pressure-sensitive adhesive containing an ionic compound which is a conductive component or an antistatic agent, and a surface treatment layer containing a conductive component. May be good.
  • the conductive layer may be formed of, for example, an antistatic agent composition containing a conductive polymer such as polythiophene and a binder.
  • the laminated body 10 preferably has one or more conductive layers, and may include two or more layers.
  • the flexible image display device 100 is configured even when the flexible image display device 100 is held in a high temperature environment while being wound around a shaft member and then returned to a flat state. It is possible to suppress the occurrence of peeling and swelling of the layer to be formed.
  • the flexible image display device 100 is held in a flat state after being held at 85 ° C. for 48 hours in a state of being wound around a roller having a diameter of a circle defined by the side surface of 20 mm.
  • the member for example, the base material 2
  • the flexible image display device 100 of the present invention can be suitably used as an image display device such as a flexible liquid crystal display device, an organic EL (electroluminescence) display device, and electronic paper.
  • the flexible image display device 100 can be used regardless of a method such as a touch panel such as a resistance film method or a capacitance method.
  • the laminated body 10 of the flexible image display device 100 may include a plurality of pressure-sensitive adhesive sheets 1 and a plurality of base materials 2, and may further include an optical film.
  • the laminated body 11 of the flexible image display device 110 shown in FIG. 2 includes a first adhesive sheet 1a and a second adhesive sheet 1b as the adhesive sheet 1.
  • the laminate 11 includes a first base material 2a and a second base material 2b as the base material 2.
  • the laminate 11 further includes an optical film 20. Except for the above, the structure of the laminated body 11 is the same as the structure of the laminated body 10 of the flexible image display device 100.
  • the same reference numerals may be given to the elements common to the laminated body 10 of the flexible image display device 100 and the laminated body 11 of the present embodiment, and the description thereof may be omitted.
  • the laminated body 11 may be referred to as an optical film with an adhesive layer.
  • the first base material 2a is a member included in the optical film 20.
  • the second base material 2b is located, for example, on the visual side of the optical film 20 and is located on the outermost side of the laminated body 11.
  • the first base material 2a and the second base material 2b may be the same as each other or may be different from each other.
  • the first adhesive sheet 1a is located between the optical film 20 and the image display panel 3 and joins these members.
  • the second pressure-sensitive adhesive sheet 1b is located between the second base material 2b and the optical film 20 and joins these members.
  • the first pressure-sensitive adhesive sheet 1a and the second pressure-sensitive adhesive sheet 1b may be the same as each other or may be different from each other.
  • the optical film 20 has, for example, a first base material 2a, a polarizing film 4, and a retardation film 5, and the polarizing film 4 is located between the first base material 2a and the retardation film 5.
  • the first base material 2a is located on the visible side of the polarizing film 4, for example, and functions as a protective film for the polarizing film 4.
  • the polarizing film 4 and the retardation film 5 generate, for example, circularly polarized light for preventing light incident inside from the viewing side of the polarizing film 4 from being internally reflected and emitted to the viewing side, and the viewing angle is adjusted. Compensate.
  • the thickness of the optical film 20 is preferably 92 ⁇ m or less, more preferably 60 ⁇ m or less, and further preferably 10 to 50 ⁇ m. Within the above range, the optical film 20 is less likely to hinder the winding of the flexible image display device 110.
  • the polarizing film 4 and the first base material 2a may be bonded by an adhesive layer (not shown) as long as the characteristics required for the polarizing film 4 are maintained.
  • the adhesive constituting the adhesive layer include isocyanate-based adhesives, polyvinyl alcohol-based adhesives, gelatin-based adhesives, vinyl-based latexs, and water-based polyesters.
  • the adhesive is usually used as an aqueous solution and has a solid content concentration of, for example, 0.5-60% by weight.
  • Examples of the adhesive constituting the adhesive layer include an ultraviolet curable adhesive, an electron beam curable adhesive, and the like.
  • the electron beam curable adhesive exhibits suitable adhesiveness to the first base material 2a.
  • the adhesive may contain a metal compound filler.
  • polarizing film for example, a polyvinyl alcohol (PVA) -based resin that has been stretched by a stretching step such as an air stretching (dry stretching) or a boric acid water stretching step and has iodine oriented can be used.
  • PVA polyvinyl alcohol
  • a production method including a step of dyeing a single layer of a PVA-based resin and a step of stretching described in JP-A-2004-341515.
  • the method for producing the polarizing film 4 include JP-A No. 51-06644, JP-A-2000-338329, JP-A-2001-343521, International Publication No. 2010/100917, and JP-A-2012-073563.
  • a manufacturing method including a step of stretching and a step of dyeing a laminate of a PVA-based resin layer and a resin base material for stretching, which is described in JP-A-2011-2816, can also be mentioned. According to this manufacturing method, since the PVA-based resin layer is supported by the stretching resin base material, even if the PVA-based resin layer is thin, defects such as breakage due to stretching can be suppressed.
  • the aerial stretching described in JP-A-51-069644, JP-A-2000-338329, and JP-A-2001-343521 described above. Dry stretching) method can be mentioned.
  • the production method including the step of stretching in an aqueous boric acid solution described in International Publication No. 2010/100917 and JP-A-2012-073563 is preferable because it can be stretched at a high magnification and the polarization performance can be easily improved.
  • polarizing film 4 examples include a polarizing film made of the above-mentioned polyvinyl alcohol-based resin in which iodine is oriented and stretched in a two-step stretching step consisting of auxiliary stretching in the air and stretching in boric acid in water.
  • the polarizing film 4 is made of, for example, the above-mentioned polyvinyl alcohol-based resin in which iodine is oriented, and is produced by excessively dyeing a laminated body of a stretched PVA-based resin layer and a stretching resin base material, and then decolorizing. It is also possible to use a polarizing film that has been formed.
  • the thickness of the polarizing film 4 is, for example, 20 ⁇ m or less, preferably 12 ⁇ m or less, more preferably 9 ⁇ m or less, still more preferably 1 to 8 ⁇ m, and particularly preferably 3 to 6 ⁇ m. Within the above range, the winding of the laminated body 11 is hardly hindered.
  • Phase difference film As the retardation film 5, a film obtained by stretching a polymer film or a film obtained by orienting and immobilizing a liquid crystal material can be used. As used herein, the retardation film 5 has birefringence in the in-plane and / or in the thickness direction.
  • Examples of the retardation film 5 include an antireflection retardation film (see JP-A-2012-133303 [0221], [0222], and [0228]) and a viewing angle compensating phase difference film (Japanese Patent Laid-Open No. 2012-133303 [Japanese Patent Laid-Open No. 2012-133303]. 0225], [0226]), tilt-oriented retardation film for viewing angle compensation (see Japanese Patent Application Laid-Open No. 2012-133303 [0227]) and the like.
  • an antireflection retardation film see JP-A-2012-133303 [0221], [0222], and [0228]
  • a viewing angle compensating phase difference film Japanese Patent Laid-Open No. 2012-133303 [Japanese Patent Laid-Open No. 2012-133303]. 0225], [0226]
  • tilt-oriented retardation film for viewing angle compensation see Japanese Patent Application Laid-Open No. 2012-133303 [0227]
  • the retardation film 5 is not particularly limited as long as it has substantially the above-mentioned functions, for example, the retardation value, the arrangement angle, the three-dimensional birefringence, and whether it is a single layer or a multilayer, and is known. Birefringence membranes can be used.
  • the thickness of the retardation film 5 is preferably 20 ⁇ m or less, more preferably 10 ⁇ m or less, still more preferably 1 to 9 ⁇ m, and particularly preferably 3 to 8 ⁇ m. Within the above range, the winding of the laminated body 11 is hardly hindered.
  • the retardation film 5 is, for example, a retardation film composed of two layers, a 1/4 wave plate and a 1/2 wave plate in which a liquid crystal material is oriented and immobilized.
  • the image display system 500 of the present embodiment includes a flexible image display device 100 (or 110) and a shaft member 45.
  • the flexible image display device 100 can be designed to be wound around the shaft member 45 and pulled in while being bent. When the flexible image display device 100 is pulled in more than in FIG. 3, the device 100 is swirled.
  • the shaft member 45 is, for example, a roller.
  • the flexible image display device 100 functions as a so-called rollable image display device.
  • the image display system 500 may further include an accommodating portion (not shown) for accommodating the shaft member 45.
  • the accommodating portion can accommodate, for example, the flexible image display device 100 wound around the shaft member 45 together with the shaft member 45.
  • the accommodating portion has, for example, an opening. When the flexible image display device 100 wound around the shaft member 45 is pulled out, the device 100 can be pulled out from the housing portion, for example, through the opening of the housing portion.
  • the image display system 500 may further include a holding mechanism (not shown) that holds the device 100 in a flat state when the flexible image display device 100 wound around the shaft member 45 is pulled out.
  • the holding mechanism may be a plate material that supports the flexible image display device 100, or may be a frame material that surrounds the surface of the flexible image display device 100.
  • the holding mechanism may be configured to be housed in the housing section together with the device 100.
  • the minimum bending radius of the flexible image display device 100 is, for example, 50 mm or less, 30 mm or less, 20 mm or less, or 10 mm. It may be as follows.
  • the lower limit of the minimum bending radius is not particularly limited and is, for example, 5 mm.
  • the minimum bending radius of the flexible image display device 100 corresponds to the radius r of the circle defined by the side surface of the roller.
  • a (meth) acrylic monomer syrup A3 containing a partial polymer of the monomer group was obtained.
  • the viscosity was measured using a B-type viscometer (BH viscometer No. 5 rotor manufactured by Tokyo Keiki Co., Ltd.) under the conditions of a rotation speed of 10 rpm and a temperature of 30 ° C.
  • the (meth) acrylic monomer syrup A5 was prepared in the same manner as the (meth) acrylic monomer syrup A3, except that the monomer and the polymerization initiator used were changed as shown in Table 1.
  • a stirring blade As an initiator, 0.1 part by weight of 1-hydroxycyclohexylphenylketone (trade name "Omnirad 184", manufactured by IGM Resins BV), 0.1 part by weight of 2,2'-azobisisobutyronitrile, and 140 parts of toluene.
  • the (meth) acrylic oligomer B2 was prepared in the same manner as the (meth) acrylic oligomer B1 except that the monomer and the polymerization initiator used were changed as shown in Table 1.
  • Example 6 and Comparative Example 2 A (meth) acrylic monomer syrup, a (meth) acrylic oligomer, a cross-linking agent and an additive were mixed so as to have the composition shown in Table 2 below to obtain a mixture.
  • a PET film thinness 38 ⁇ m
  • the above PET film is further placed on the coating film of the mixture, and a pair of PET films is used. The coating film was sandwiched.
  • the coating film was cured by irradiating with ultraviolet rays under irradiation conditions of an illuminance of 4 mW / cm 2 and a light intensity of 1200 mJ / cm 2, to form an adhesive sheet (thickness 50 ⁇ m).
  • the further PET film was peeled off to expose the pressure-sensitive adhesive sheet.
  • the pressure-sensitive adhesive sheets of Example 6 and Comparative Example 2 were formed.
  • D110N Trimethylolpropane / xylylene diisocyanate adduct (manufactured by Mitsui Chemicals, trade name: Takenate D110N)
  • C / L Trimethylolpropane / Tolylene diisocyanate (manufactured by Nippon Polyurethane Industry Co., Ltd., trade name: Coronate L)
  • A-HD-N 1,6-hexanediol diacrylate (manufactured by Shin-Nakamura Chemical Co., Ltd., trade name: A-HD-N)
  • Peroxide Benzoyl peroxide (manufactured by NOF CORPORATION, trade name: NOF BMT)
  • the retardation film which is a laminate of ⁇ / 4 plate and ⁇ / 2 plate, was produced by using a polymerizable liquid crystal material (BASF, Palocolor LC242) showing a nematic liquid crystal phase after the formation of the alignment film. Specifically, it is as follows. After dissolving the above-mentioned polymerizable liquid crystal material and photopolymerization initiator (BASF, Irgacure 907) in toluene, a fluorine-based surfactant (DIC Megafuck) is applied according to the thickness of the liquid crystal for the purpose of improving coatability. Further, 0.1 to 0.5% by weight was added to prepare a coating liquid L. The solid content concentration of the coating liquid L was 25% by weight.
  • the manufacturing apparatus 200 includes a supply reel 221 for supplying a strip-shaped PET base material 214, a pressure roller 224,234, a shaping roller 230,240, a peeling roller 226,236, a transport roller 231 and a die 222,229,232,239. , And an ultraviolet irradiation device 225, 227, 235, 237 that irradiates ultraviolet rays by a high-pressure mercury lamp.
  • a solution 210 of the ultraviolet curable resin was applied to one surface of the PET base material 214 drawn out from the supply reel 221 with a die 222.
  • the coating film and the shaping roller 230 are brought into contact with each other by the pressure roller 224, and the PET base material 214 is conveyed along the shaping roller 230 while both are in contact with each other, and PET is carried by the ultraviolet irradiation device 225.
  • the coating film was cured by irradiating ultraviolet rays from the side of the base material 214.
  • linear unevenness relative to the MD direction of the PET base material
  • the PET base material 214 on which the cured film was formed was peeled from the shaping roller 230 by the peeling roller 226, and then the coating liquid L was applied to the exposed surface of the cured film by the die 229, and the ultraviolet irradiation device was used.
  • the coating film was oriented and cured by irradiating with ultraviolet rays by 227. In this way, a ⁇ / 4 plate (thickness 3 ⁇ m) composed of a cured film of an ultraviolet curable resin and an orientation cured film of a polymerizable liquid crystal material was formed on the PET base material 214.
  • the PET base material 214 on which the ⁇ / 4 plate is formed is conveyed by the transfer roller 231, and further, the UV curable resin solution 212 is applied to the exposed surface of the ⁇ / 4 plate by the die 232.
  • a coating film was formed.
  • the coating film and the shaping roller 240 are brought into contact with each other by the pressure roller 234, the PET base material 214 is conveyed along the shaping roller 240 while the two are in contact with each other, and PET is carried by the ultraviolet irradiation device 235.
  • the coating film was cured by irradiating ultraviolet rays from the side of the base material 214.
  • a ⁇ / 2 plate (thickness 3 ⁇ m) composed of a cured film of an ultraviolet curable resin and an orientation cured film of a polymerizable liquid crystal material is further formed and laminated on the ⁇ / 4 plate of the PET base material 214.
  • Body (b) was obtained.
  • the laminate of the polarizing film and the protective film was prepared as follows.
  • amorphous IPA copolymerized PET film (thickness 100 ⁇ m) having 7 mol% of an isophthalic acid (IPA) unit was prepared as a thermoplastic resin base material, and the surface thereof was subjected to corona treatment (58 W / m 2 / min). .. Separately, 1% by weight of acetoacetyl-modified PVA (Nippon Synthetic Chemical Industry Co., Ltd., Gosefimer Z200, average degree of polymerization 1200, saponification degree 98.5 mol%, acetoacetylation degree 5 mol%) was added.
  • acetoacetyl-modified PVA Nippon Synthetic Chemical Industry Co., Ltd., Gosefimer Z200, average degree of polymerization 1200, saponification degree 98.5 mol%, acetoacetylation degree 5 mol% was added.
  • the obtained laminate was stretched at a free end (auxiliary stretching in the air) at 130 ° C. in the air at a draw ratio of 1.8 times to obtain a stretched laminate.
  • the stretched laminate was immersed in a boric acid insoluble aqueous solution having a liquid temperature of 30 ° C. for 30 seconds to insolubilize the PVA layer.
  • the content of boric acid in the boric acid insoluble aqueous solution was set to 3 parts by weight with respect to 100 parts by weight of water.
  • the stretched laminate in which the PVA layer was insolubilized was dyed to obtain a colored laminate.
  • the dyeing was carried out by immersing the stretched laminate in a dyeing solution containing iodine and potassium iodide at a liquid temperature of 30 ° C.
  • the PVA layer contained in the stretched laminate is dyed with iodine.
  • the dyeing time was adjusted so that the single transmittance of the PVA layer constituting the finally obtained polarizing film was in the range of 40 to 44%.
  • As the staining solution an aqueous solution having an iodine concentration of 0.1 to 0.4% by weight and a potassium iodide concentration of 0.7 to 2.8% by weight was used.
  • the ratio of the potassium iodide concentration to the iodine concentration in the staining solution was 7.
  • the colored laminate was immersed in a boric acid cross-linked aqueous solution having a liquid temperature of 30 ° C. for 60 seconds to carry out a cross-linking treatment for forming a cross-linked structure between PVA molecules in the PVA layer adsorbing iodine.
  • the content of boric acid and the content of potassium iodide in the boric acid cross-linked aqueous solution were both set to 3 parts by weight with respect to 100 parts by weight of water.
  • the colored laminate after the cross-linking treatment was stretched in a boric acid aqueous solution at a stretching temperature of 70 ° C. and a stretching ratio of 3.05 times (stretching in boric acid water), and the final stretching ratio was 5.50.
  • a stretched laminate that was doubled was obtained.
  • the stretching direction of the boric acid water stretching was matched with the stretching direction of the aerial auxiliary stretching performed first.
  • the stretched laminate after stretching is taken out from the boric acid aqueous solution, and the boric acid adhering to the surface of the PVA layer is removed by a potassium iodide solution (potassium iodide content is 4 parts by weight with respect to 100 parts by weight of water). Washed.
  • the washed stretched laminate was dried by hot air drying at 60 ° C. to obtain a laminate of a substrate and a polarizing film (thickness 5 ⁇ m) formed on the substrate.
  • a stretched film of a methacrylic resin having a glutarimide ring unit was prepared.
  • the protective film prepared for the exposed surface of the polarizing film in the produced laminated body was bonded to obtain a laminated body (c) of the substrate and the polarizing film having the polarizing film and the protective film.
  • a known acrylic adhesive was used to bond the polarizing film and the protective film.
  • an optical film A with an adhesive layer was prepared as follows. First, the substrate was peeled off from the laminate (c) to expose the polarizing film. Next, the exposed polarizing film and the ⁇ / 2 plate of the laminated body (b) were bonded with a known acrylic adhesive. Next, the PET base material 214 was peeled off from the laminated body (b) to expose the ⁇ / 4 plate. Next, the exposed ⁇ / 4 plate and the laminated body (a) were joined by the pressure-sensitive adhesive sheet of the laminated body (a) to obtain an optical film A with an adhesive layer.
  • Optical film B with an adhesive layer having a multilayer structure of polyimide (PI) layer was obtained.
  • the base film (separator) was peeled off from the optical film A with the pressure-sensitive adhesive layer to expose the pressure-sensitive adhesive sheet.
  • the PI layer thickness 50 ⁇ m, thickness 50 ⁇ m,
  • Corona-treated was bonded to obtain an optical film B with an adhesive layer.
  • ⁇ Thickness> The thickness of the adhesive sheet or the like was measured using a dial gauge (manufactured by Mitutoyo).
  • ⁇ Gel fraction> The evaluation of the gel fraction for the prepared pressure-sensitive adhesive sheet was carried out by the above-mentioned method.
  • the weight of the small piece obtained by scraping a part of the adhesive sheet was about 0.2 g.
  • NTF1122 (average pore size 0.2 ⁇ m) manufactured by Nitto Denko Corporation was used as the stretched porous film of polytetrafluoroethylene.
  • ⁇ Tan ⁇ and storage elastic modulus G'> The evaluation of tan ⁇ at 85 ° C., the storage elastic modulus G'at 25 ° C., and the storage elastic modulus G'at 85 ° C. of the prepared pressure-sensitive adhesive sheet was carried out by the above-mentioned method. Dynamic viscoelasticity measurements were performed using the "Advanced Rheometric Expansion System (ARES)" manufactured by Rheometric Scientific.
  • ARES Advanced Rheometric Expansion System
  • ⁇ Modulus> Evaluation of 100% modulus, 500% modulus, 700% modulus and 1000% modulus for the prepared pressure-sensitive adhesive sheet was carried out by the above-mentioned method.
  • As the tensile tester AG-IS manufactured by Shimadzu Corporation was used. The winding of the pressure-sensitive adhesive sheet was carried out while peeling the pressure-sensitive adhesive sheet from the base film.
  • a take-up retention test was performed using the optical film B with an adhesive layer as an evaluation sample.
  • the take-up retention test was carried out as follows. First, the optical film B with an adhesive layer was cut into strips of 320 mm ⁇ 25 mm to prepare a test piece 15. Next, as shown in FIG. 5A, the test piece 15 was wound up in the long side direction by the shaft member 45. At this time, the end portion 15a of the test piece 15 in contact with the shaft member 45 was fixed to the shaft member 45 using a tape. Similarly, using tape, the end portion 15b of the test piece 15 in contact with the surface of the test piece 15 was fixed to the test piece 15.
  • the shaft member 45 was a roller, and the diameter R of the circle defined by the side surface thereof was 20 mm.
  • test piece 15 was held under the condition of 85 ° C. for 48 hours.
  • the test piece 15 was cooled to room temperature (23 ° C.) and then returned to a flat state as shown in FIG. 5B. At this time, the presence or absence of peeling and waviness of the layer constituting the optical film B with the adhesive layer was visually confirmed.
  • the optical film B with an adhesive layer (Examples 1 to 8) provided with an adhesive sheet having a tan ⁇ at 85 ° C. of 0.32 or less and a gel fraction of 75% or more is rolled.
  • the occurrence of peeling and swelling could be sufficiently suppressed.
  • the adhesive sheet of the present invention can be suitably used for a flexible image display device having a windable display unit.

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Abstract

本発明は、巻き取り可能な表示部を有するフレキシブル画像表示装置について、軸部材に巻き付けた状態で高温環境下に保持してからフラットな状態に戻した場合であっても、当該装置を構成する層について、剥がれ及びうねりの発生を抑制できる粘着シートを提供する。本発明の粘着シートは、８５℃における損失正接ｔａｎδが０．３２以下であり、ゲル分率が７５％以上である。粘着シートは、巻き取り可能な表示部を有するフレキシブル画像表示装置内の積層体に用いられる。

Description

フレキシブル画像表示装置内の積層体に用いる粘着シート、フレキシブル画像表示装置に用いる積層体、及びフレキシブル画像表示装置
　本発明は、フレキシブル画像表示装置内の積層体に用いる粘着シート、フレキシブル画像表示装置に用いる積層体、及びフレキシブル画像表示装置に関する。
　液晶ディスプレイ及び有機ＥＬディスプレイ等の各種の薄型の画像表示装置は、例えば、画像表示パネル及び光学フィルムを含む積層構造を有している（例えば、特許文献１）。画像表示装置を構成する各層の接合には、粘着シートが使用されることが一般的である。
特開２０１４－１５７７４５号公報
　本発明者らは、巻き取り可能な表示部を有する新たなフレキシブル画像表示装置の開発において、その装置に使用される粘着シートについて検討を行っている。本発明者らの検討によると、巻き取り可能な表示部を有するフレキシブル画像表示装置について、ローラなどの軸部材に巻き付けた状態で保持してからフラットな状態に戻した場合、粘着シートによって接合された層が剥がれる、又は当該層にうねりが生じることが判明した。剥がれ及びうねりの課題は、高温環境下で特に顕著になる傾向がある。
　そこで本発明は、巻き取り可能な表示部を有するフレキシブル画像表示装置について、軸部材に巻き付けた状態で高温環境下に保持してからフラットな状態に戻した場合であっても、当該装置を構成する層について、剥がれ及びうねりの発生を抑制できる粘着シートを提供することを目的とする。
　本発明は、
　８５℃における損失正接ｔａｎδが０．３２以下であり、
　ゲル分率が７５％以上である、巻き取り可能な表示部を有するフレキシブル画像表示装置内の積層体に用いる粘着シートを提供する。
　さらに本発明は、
　上記の粘着シートと、
　前記粘着シートを支持する基材と、
を備えた、巻き取り可能な表示部を有するフレキシブル画像表示装置に用いる積層体を提供する。
　さらに本発明は、
　上記の積層体と、
　画像表示パネルと、
を備え、
　前記積層体が前記画像表示パネルよりも視認側に位置する、巻き取り可能な表示部を有するフレキシブル画像表示装置を提供する。
　本発明によれば、巻き取り可能な表示部を有するフレキシブル画像表示装置について、軸部材に巻き付けた状態で高温環境下に保持してからフラットな状態に戻した場合であっても、当該装置を構成する層について、剥がれ及びうねりの発生を抑制できる粘着シートを提供できる。
本発明の一実施形態にかかるフレキシブル画像表示装置に用いる積層体及びフレキシブル画像表示装置の断面図である。 本発明の別の実施形態にかかるフレキシブル画像表示装置に用いる積層体及びフレキシブル画像表示装置の断面図である。 画像表示システムの一例を示す概略図である。 位相差膜の製造方法を説明するための図である。 巻取保持試験を説明するための図である。 巻取保持試験を説明するための図である。
　以下に本発明を詳細に説明するが、本発明は以下の実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において、任意に変形して実施することができる。
（粘着シートの実施形態）
　本実施形態の粘着シートは、巻き取り可能な表示部を有するフレキシブル画像表示装置内の積層体に用いられる部材であり、８５℃における損失正接ｔａｎδが０．３２以下であり、ゲル分率が７５％以上である。
　粘着シートの８５℃におけるｔａｎδは、以下の方法によって特定できる。まず、粘着シートを構成する材料でできた測定用サンプルを準備する。測定用サンプルの形状は、円盤状である。評価用サンプルは、底面の直径が８ｍｍであり、厚さが２ｍｍである。測定用サンプルは、複数の粘着シートが積層された積層体を円盤状に打ち抜いたものであってもよい。次に、測定用サンプルについて動的粘弾性測定を行う。動的粘弾性測定には、例えば、Rheometric Scientific社製「Advanced Rheometric Expansion System（ＡＲＥＳ）」を用いることができる。動的粘弾性測定の条件は、以下のとおりである。
（測定条件）
　周波数：１Ｈｚ
　変形モード：ねじり
　測定温度：－７０℃～１５０℃
　昇温速度：５℃／分
　動的粘弾性測定の結果から、８５℃における貯蔵弾性率Ｇ’（ＭＰａ）及び損失弾性率Ｇ”（ＭＰａ）を特定する。貯蔵弾性率Ｇ’に対する損失弾性率Ｇ”の比Ｇ”／Ｇ’を粘着シートの８５℃におけるｔａｎδとみなすことができる。
　粘着シートの８５℃におけるｔａｎδは、好ましくは０．３０以下であり、より好ましくは０．２８以下であり、さらに好ましくは０．２５以下であり、特に好ましくは０．２０以下であり、とりわけ好ましくは０．１８以下であり、０．１５以下であってもよく、０．１３以下であってもよい。粘着シートを備えたフレキシブル画像表示装置について、巻き癖などの跡が残ることを抑制する観点から、粘着シートの８５℃におけるｔａｎδは、好ましくは０．０７以上であり、より好ましくは０．０８以上であり、さらに好ましくは０．０９以上であり、特に好ましくは０．１０以上であり、とりわけ好ましくは０．１１以上である。粘着シートの８５℃におけるｔａｎδは、０．１１～０．３２であってもよく、０．１１～０．２０であってもよい。
　粘着シートのゲル分率は、例えば、次の方法によって評価することができる。まず、粘着シートの一部を掻き取って小片を得る。次に、得られた小片を、ポリテトラフルオロエチレンの延伸多孔質膜によって包んで凧糸で縛る。これにより、試験片が得られる。次に、粘着シートの小片、延伸多孔質膜及び凧糸の重量の合計（重量Ａ）を測定する。なお、使用した延伸多孔質膜及び凧糸の合計は、重量Ｂと定義する。次に、酢酸エチルで満たされた容器に試験片を浸漬して、２３℃で１週間静置する。静置後、容器から試験片を取り出し、１３０℃に設定した乾燥機中で２時間乾燥させた後、試験片の重量Ｃを測定する。下記式に基づいて、重量Ａ、重量Ｂ及び重量Ｃから粘着シートのゲル分率を算出することができる。
　ゲル分率（重量％）＝（Ｃ－Ｂ）／（Ａ－Ｂ）×１００
　粘着シートのゲル分率は、好ましくは８０％以上であり、より好ましくは８３％以上であり、さらに好ましくは８５％以上であり、特に好ましくは８８％以上であり、とりわけ好ましくは９０％以上であり、９２％以上であってもよい。粘着シートのゲル分率の上限値は、特に限定されず、例えば９９％であり、９７％であってもよく、９５％であってもよく、９４％であってもよい。
　本実施形態の粘着シートは、８５℃におけるｔａｎδが０．３２以下であり、かつゲル分率が７５％以上であることによって、高温環境下であっても高い凝集力及び密着力を維持することができる。さらに、本実施形態の粘着シートは、フレキシブル画像表示装置が軸部材に巻き付けられた場合に生じる応力によって変形しにくい。そのため、本実施形態の粘着シートによれば、フレキシブル画像表示装置について、軸部材に巻き付けた状態で高温環境下に保持してからフラットな状態に戻した場合であっても、当該装置を構成する層について、剥がれ及びうねりの発生を抑制できる。
　粘着シートの２５℃における貯蔵弾性率Ｇ’は、特に限定されず、例えば０．０５ＭＰａ以上であり、好ましくは０．０８ＭＰａ以上であり、より好ましくは０．１０ＭＰａ以上であり、さらに好ましくは０．１３ＭＰａ以上であり、特に好ましくは０．１５ＭＰａ以上である。粘着シートの２５℃における貯蔵弾性率Ｇ’の上限値は、特に限定されず、例えば０．５０ＭＰａであり、好ましくは０．４０ＭＰａであり、より好ましくは０．３５ＭＰａである。粘着シートの２５℃における貯蔵弾性率Ｇ’は、上述した動的粘弾性測定の結果から特定することができる。
　粘着シートの８５℃における貯蔵弾性率Ｇ’は、特に限定されず、例えば０．０４ＭＰａ以上であり、好ましくは０．０５ＭＰａ以上であり、より好ましくは０．０６３ＭＰａ以上であり、さらに好ましくは０．０７ＭＰａ以上であり、特に好ましくは０．１ＭＰａ以上である。粘着シートの８５℃における貯蔵弾性率Ｇ’の上限値は、特に限定されず、例えば０．５０ＭＰａであり、好ましくは０．３０ＭＰａであり、より好ましくは０．２０ＭＰａである。粘着シートの８５℃における貯蔵弾性率Ｇ’は、上述した動的粘弾性測定の結果から特定することができる。
　粘着シートの１００％モジュラスは、例えば０．０５Ｎ／ｍｍ2以上である。粘着シートの１００％モジュラスとは、一方向への引張力によって粘着シートに１００％の伸びを与えたときに粘着シートに生じる応力（引張応力）を、粘着シートの初期断面積で除した値により表される特性である。粘着シートの１００％モジュラスは、以下のように評価できる。
　まず、評価対象である粘着シートを３０ｍｍ×４０ｍｍの短冊状に切り出す。次に、切り出した粘着シートを、気泡が混入しないように長辺の方向に巻回して、短辺の長さに対応した３０ｍｍの高さを有する円柱状の試験片を得る。次に、得られた試験片をテンシロン等の引張試験機にセットして、その高さ方向に対して一軸引張試験を実施し、粘着シートの伸び－応力曲線を得る。なお、試験片の準備及び一軸引張試験は常温（２３℃）で実施し、一軸引張試験における初期のチャック間距離は１０ｍｍ、引張速度は３００ｍｍ／分とする。得られた伸び－応力曲線から、伸び１００％（このときチャック間距離は２０ｍｍ）時の応力を求め、これを試験片の初期断面積で除して、粘着シートの１００％モジュラスとする。
　粘着シートの１００％モジュラスは、好ましくは０．１０Ｎ／ｍｍ2以上であり、さらに好ましくは０．１４Ｎ／ｍｍ2以上であり、０．１８Ｎ／ｍｍ2以上であってもよく、０．２０Ｎ／ｍｍ2以上であってもよい。粘着シートの１００％モジュラスの上限値は、特に限定されず、例えば０．８０Ｎ／ｍｍ2であり、０．５０Ｎ／ｍｍ2であってもよく、０．３０Ｎ／ｍｍ2であってもよい。
　粘着シートの５００％モジュラスは、例えば０．０５Ｎ／ｍｍ2以上である。粘着シートの５００％モジュラスとは、一方向への引張力によって粘着シートに５００％の伸びを与えたときに粘着シートに生じる応力（引張応力）を、粘着シートの初期断面積で除した値により表される特性である。粘着シートの５００％モジュラスは、粘着シートの１００％モジュラスについて上述した方法に準じて評価できる。
　粘着シートの５００％モジュラスは、好ましくは０．１０Ｎ／ｍｍ2以上であり、より好ましくは０．２０Ｎ／ｍｍ2以上であり、さらに好ましくは０．３０Ｎ／ｍｍ2以上であり、特に好ましくは０．３５Ｎ／ｍｍ2以上であり、０．６０Ｎ／ｍｍ2以上であってもよく、１．０Ｎ／ｍｍ2以上であってもよい。粘着シートの５００％モジュラスの上限値は、特に限定されず、例えば１０Ｎ／ｍｍ2である。
　粘着シートの７００％モジュラスは、例えば０．０７Ｎ／ｍｍ2以上である。粘着シートの７００％モジュラスとは、一方向への引張力によって粘着シートに７００％の伸びを与えたときに粘着シートに生じる応力（引張応力）を、粘着シートの初期断面積で除した値により表される特性である。粘着シートの７００％モジュラスは、粘着シートの１００％モジュラスについて上述した方法に準じて評価できる。
　粘着シートの７００％モジュラスは、好ましくは０．１０Ｎ／ｍｍ2以上であり、より好ましくは０．２０Ｎ／ｍｍ2以上であり、さらに好ましくは０．３０Ｎ／ｍｍ2以上であり、特に好ましくは０．４０Ｎ／ｍｍ2以上であり、０．６０Ｎ／ｍｍ2以上であってもよい。粘着シートの７００％モジュラスの上限値は、特に限定されず、例えば１０Ｎ／ｍｍ2である。
　粘着シートの１０００％モジュラスは、例えば０．１５Ｎ／ｍｍ2以上である。粘着シートの１０００％モジュラスとは、一方向への引張力によって粘着シートに１０００％の伸びを与えたときに粘着シートに生じる応力（引張応力）を、粘着シートの初期断面積で除した値により表される特性である。粘着シートの１０００％モジュラスは、粘着シートの１００％モジュラスについて上述した方法に準じて評価できる。
　粘着シートの１０００％モジュラスは、好ましくは０．２０Ｎ／ｍｍ2以上であり、より好ましくは０．４０Ｎ／ｍｍ2以上であり、さらに好ましくは０．５０Ｎ／ｍｍ2以上であり、特に好ましくは０．６０Ｎ／ｍｍ2以上である。粘着シートの１０００％モジュラスの上限値は、特に限定されず、例えば１０Ｎ／ｍｍ2である。
　粘着シートのガラス転移温度（Ｔｇ）は、好ましくは５℃以下であり、より好ましくは－２０℃以下、さらに好ましくは－２５℃以下である。粘着シートのＴｇがこのような範囲であれば、粘着シートが硬くなりにくく、応力緩和性に優れたフレキシブル画像表示装置を実現できる。
　粘着シートの可視光波長領域における全光線透過率（ＪＩＳ　Ｋ７１３６：２０００に準じる）は、好ましくは８５％以上、より好ましくは９０％以上である。
　粘着シートを構成する粘着剤としては、アクリル系粘着剤、ゴム系粘着剤、ビニルアルキルエーテル系粘着剤、シリコーン系粘着剤、ポリエステル系粘着剤、ポリアミド系粘着剤、ウレタン系粘着剤、フッ素系粘着剤、エポキシ系粘着剤、ポリエーテル系粘着剤などが挙げられる。なお、粘着シートを構成する粘着剤は、単独又は２種以上を組み合わせて用いられる。ただし、透明性、加工性、耐久性、密着性などの点から、(メタ)アクリル系ポリマーを含有するアクリル系粘着剤（組成物)を単独で用いることが好ましい。言い換えると、粘着シートは、(メタ)アクリル系ポリマーを含むことが好ましい。
［(メタ)アクリル系ポリマー］
　粘着剤組成物としてアクリル系粘着剤を使用する場合、モノマー単位として、直鎖状又は分岐鎖状の炭素数１～３０のアルキル基を有する（メタ）アクリル系モノマーを含む（メタ）アクリル系ポリマーを含有することが好ましい。なお、本明細書において、「（メタ）アクリル系ポリマー」は、アクリル系ポリマー及び／又はメタクリル系ポリマーを意味し、「（メタ）アクリレート」は、アクリレート及び／又はメタクリレートを意味する。
　（メタ）アクリル系ポリマーの主骨格を構成する直鎖状又は分岐鎖状の炭素数１～３０のアルキル基を有する(メタ)アクリル系モノマーの具体例としては、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ－ブチル（メタ）アクリレート、ｓ－ブチル（メタ）アクリレート、ｔ－ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｎ－ペンチル（メタ）アクリレート、イソペンチル（メタ）アクリレート、ｎ－へキシル（メタ）アクリレート、イソヘキシル（メタ）アクリレート、イソヘプチル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ－オクチル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、ｎ－ノニル（メタ）アクリレート、イソノニル（メタ）アクリレート、ｎ－デシル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、ｎ－ドデシル（メタ）アクリレート（ラウリル（メタ）アクリレート）、ｎ－トリデシル（メタ）アクリレート、ｎ－テトラデシル（メタ）アクリレートなどが挙げられ、中でも、直鎖状又は分岐鎖状の炭素数６～３０のアルキル基を有する(メタ)アクリル系モノマー（以下、「長鎖アルキル基を有する（メタ）アクリル系モノマー」という場合がある。）が好ましく、ｎ－ドデシル（メタ）アクリレート（ラウリル（メタ）アクリレート）がさらに好ましい。長鎖アルキル基を有する（メタ）アクリル系モノマーを使用することで、ポリマーの絡み合いが減少し、微小な歪みに対して変形しやすくなる。低温での密着性の観点より、ホモポリマーのガラス転移温度（Ｔｇ）が－７０～－２０℃となる（メタ）アクリル系モノマーを使用することも好ましく、中でも、２－エチルヘキシルアクリレートを用いることがより好ましい。（メタ）アクリル系モノマーとしては、１種又は２種以上を使用することができる。
　直鎖状又は分岐鎖状の炭素数１～３０のアルキル基を有する(メタ)アクリル系モノマーは、（メタ）アクリル系ポリマーを構成する全モノマー中の主成分である。ここで、主成分とは、（メタ）アクリル系ポリマーを構成する全モノマー中、直鎖状又は分岐鎖状の炭素数１～３０のアルキル基を有する(メタ)アクリル系モノマーが５０～１００重量％であることを意味し、８０～１００重量％がより好ましく、９０～９９．９重量％がさらに好ましく、９４～９９．９重量％が特に好ましい。
　（メタ）アクリル系ポリマーを構成するモノマー成分は、直鎖状又は分岐鎖状の炭素数１～３０のアルキル基を有する(メタ)アクリル系モノマーの他にも、共重合可能なモノマー（共重合性モノマー）を含んでいてもよい。なお、共重合性モノマーは、単独で又は２種以上を組み合わせて用いられてもよい。
　共重合性モノマーとしては、特に限定されないが、反応性官能基を有するヒドロキシル基含有モノマーであることが好ましい。ヒドロキシル基含有モノマーを用いることにより、密着性に優れた粘着シートが得られる傾向がある。ヒドロキシル基含有モノマーは、例えば、その構造中にヒドロキシル基を含み、かつ（メタ）アクリロイル基、ビニル基等の重合性不飽和二重結合を含む化合物である。
　ヒドロキシル基含有モノマーの具体的としては、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、３－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、６－ヒドロキシヘキシル（メタ）アクリレート、８－ヒドロキシオクチル（メタ）アクリレート、１０－ヒドロキシデシル（メタ）アクリレート、１２－ヒドロキシラウリル（メタ）アクリレート等のヒドロキシアルキル（メタ）アクリレートや（４－ヒドロキシメチルシクロヘキシル)－メチルアクリレート等が挙げられる。ヒドロキシル基含有モノマーの中でも、耐久性や密着性の点から、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレートが好ましい。なお、ヒドロキシル基含有モノマーとしては、１種又は２種以上を使用することができる。
　共重合性モノマーは、反応性官能基を有するカルボキシル基含有モノマー、アミノ基含有モノマー及びアミド基含有モノマー等のモノマーを含有することが可能である。これらのモノマーを用いることは、加湿や高温環境下での密着性の観点から好ましい。
　粘着剤組成物としてアクリル系粘着剤を使用する場合、粘着剤組成物は、モノマー単位として反応性官能基を有するカルボキシル基含有モノマーを含む（メタ）アクリル系ポリマーを含有することができる。カルボキシル基含有モノマーを用いることにより、加湿や高温環境下での密着性に優れた粘着シートが得られる傾向がある。カルボキシル基含有モノマーは、その構造中にカルボキシル基を含み、かつ（メタ）アクリロイル基、ビニル基等の重合性不飽和二重結合を含む化合物である。
　カルボキシル基含有モノマーの具体例としては、例えば、(メタ)アクリル酸、カルボキシエチル(メタ)アクリレート、カルボキシペンチル(メタ)アクリレート、イタコン酸、マレイン酸、フマル酸、クロトン酸等が挙げられる。
　粘着剤組成物としてアクリル系粘着剤を使用する場合、粘着剤組成物は、モノマー単位として、反応性官能基を有するアミノ基含有モノマーを含む（メタ）アクリル系ポリマーを含有することができる。アミノ基含有モノマーを用いることにより、加湿や高温環境下での密着性に優れた粘着シートが得られる傾向がある。アミノ基含有モノマーは、その構造中にアミノ基を含み、かつ（メタ）アクリロイル基、ビニル基等の重合性不飽和二重結合を含む化合物である。
　アミノ基含有モノマーの具体例としては、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリレート等が挙げられる。
　粘着剤組成物としてアクリル系粘着剤を使用する場合、粘着剤組成物は、モノマー単位として、反応性官能基を有するアミド基含有モノマーを含む（メタ）アクリル系ポリマーを含有することができる。アミド基含有モノマーを用いることにより、密着性に優れた粘着シートが得られる傾向がある。アミド基含有モノマーは、その構造中にアミド基を含み、かつ（メタ）アクリロイル基、ビニル基等の重合性不飽和二重結合を含む化合物である。
　アミド基含有モノマーの具体例としては、（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジエチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－イソプロピルアクリルアミド、Ｎ－メチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－ブチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－ヘキシル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－メチロール（メタ）アクリルアミド、Ｎ－メチロール－Ｎ－プロパン（メタ）アクリルアミド、アミノメチル（メタ）アクリルアミド、アミノエチル（メタ）アクリルアミド、メルカプトメチル（メタ）アクリルアミド、メルカプトエチル（メタ）アクリルアミド等のアクリルアミド系モノマー；Ｎ－（メタ）アクリロイルモルホリン、Ｎ－（メタ）アクリロイルピペリジン、Ｎ－（メタ）アクリロイルピロリジン等のＮ－アクリロイル複素環モノマー；Ｎ－ビニルピロリドン、Ｎ－ビニル－ε－カプロラクタム等のＮ－ビニル基含有ラクタム系モノマー等が挙げられる。
　さらに、共重合モノマーとしては、多官能モノマーが挙げられる。多官能モノマーを含むと、重合により架橋効果が得られ、ゲル分率の調整や凝集力向上を容易に行うことができる。このため、粘着シートの切断が容易となり、加工性が向上しやすくなる。さらに、粘着シートの凝集破壊による剥れをより防ぐことができる。多官能モノマーとしては、特に限定されないが、例えば、ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート（１，６－ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート）、ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、（ポリ）エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、（ポリ）プロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールジ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、テトラメチロールメタントリ（メタ）アクリレート、アリル（メタ）アクリレート、ビニル（メタ）アクリレート、エポキシアクリレート、ポリエステルアクリレート、ウレタンアクリレートなどの多官能（メタ）アクリレートや、ジビニルベンゼン等が挙げられ、中でも、多官能（メタ）アクリレートとしては、１，６－ヘキサンジオールジアクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレートが好ましい。なお、多官能モノマーは、単独で又は２種以上組み合わせて用いられてもよい。
　（メタ）アクリル系ポリマーを構成するモノマー単位において、反応性官能基を有するモノマー、及び、多官能モノマーの配合割合(合計量)は、（メタ）アクリル系ポリマーを構成する全モノマー中、２０重量％以下が好ましく、１０重量％以下がより好ましく、０．０１～８重量％がさらに好ましく、０．０１～５重量％が特に好ましく、０．０５～３重量％が最も好ましい。２０重量％を超えると、架橋点が多くなり、粘着剤(シート)の柔軟性が失われるため、応力緩和性が乏しくなる傾向がある。
　粘着剤組成物としてアクリル系粘着剤を使用する場合、モノマー単位として、反応性官能基を有するモノマー及び多官能モノマー以外に、本発明の効果を損なわない範囲で、その他共重合モノマーを導入することができる。
　その他共重合モノマーとしては、例えば、（メタ）アクリル酸アルコキシアルキルエステル［例えば、（メタ）アクリル酸２－メトキシエチル、（メタ）アクリル酸２－エトキシエチル、（メタ）アクリル酸メトキシトリエチレングリコール、（メタ）アクリル酸３－メトキシプロピル、（メタ）アクリル酸３－エトキシプロピル、（メタ）アクリル酸４－メトキシブチル、（メタ）アクリル酸４－エトキシブチルなど］；エポキシ基含有モノマー［例えば、（メタ）アクリル酸グリシジル、（メタ）アクリル酸メチルグリシジルなど］；スルホン酸基含有モノマー［例えば、ビニルスルホン酸ナトリウムなど］；リン酸基含有モノマー；脂環式炭化水素基を有する（メタ）アクリル酸エステル［例えば、（メタ）アクリル酸シクロペンチル、（メタ）アクリル酸シクロヘキシル、（メタ）アクリル酸イソボルニルなど］；芳香族炭化水素基を有する（メタ）アクリル酸エステル［例えば、（メタ）アクリル酸フェニル、（メタ）アクリル酸フェノキシエチル、（メタ）アクリル酸ベンジルなど］；ビニルエステル類［例えば、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニルなど］；芳香族ビニル化合物［例えば、スチレン、ビニルトルエンなど］；オレフィン類又はジエン類［例えば、エチレン、プロピレン、ブタジエン、イソプレン、イソブチレンなど］；ビニルエーテル類［例えば、ビニルアルキルエーテルなど］；塩化ビニル等が挙げられる。
　その他共重合モノマーの配合割合は、特に限定されないが、（メタ）アクリル系ポリマーを構成する全モノマー中、３０重量％以下が好ましく、１０重量％以下がより好ましく、含まないことがさらに好ましい。３０重量％を超えると、特に（メタ）アクリル系モノマー以外を用いた場合に、粘着シートとその他の層（フィルム、基材）との反応点が少なくなり、密着力が低下する傾向がある。
　粘着シートは、粘着剤組成物により形成され、粘着剤組成物は、いずれの形態を有している粘着剤組成物であってもよく、例えば、エマルション型、溶剤型（溶液型）、活性エネルギー線硬化型、熱溶融型（ホットメルト型）などが挙げられる。中でも、上記粘着剤組成物としては、溶剤型の粘着剤組成物や活性エネルギー線硬化型の粘着剤組成物が好ましく挙げられる。
　溶剤型の粘着剤組成物としては、（メタ）アクリル系ポリマーを必須成分として含む粘着剤組成物が好ましく挙げられる。活性エネルギー線硬化型の粘着剤組成物としては、（メタ）アクリル系ポリマーを構成するモノマー成分の混合物（モノマー混合物）又はその部分重合物を必須成分として含む粘着剤組成物が好ましく挙げられる。なお、「部分重合物」とは、モノマー混合物に含まれるモノマー成分のうち１又は２以上の成分が部分的に重合している組成物を意味する。「モノマー混合物」は、モノマー成分が１種のみの場合を含む。
　特に、粘着剤組成物は、生産性の点、環境への影響の点、厚みのある粘着シートの得やすさの点より、（メタ）アクリル系ポリマーを構成するモノマー成分の混合物（モノマー混合物）又はその部分重合物を必須成分として含む活性エネルギー線硬化型の粘着剤組成物であることが好ましい。
　（メタ）アクリル系ポリマーは、モノマー成分を重合することにより得られる。より具体的には、モノマー成分や、モノマー混合物又はその部分重合物を公知慣用の方法により重合することにより得られる。重合方法としては、例えば、溶液重合、乳化重合、塊状重合、熱や活性エネルギー線照射による重合（熱重合、活性エネルギー線重合）などが挙げられる。中でも、透明性、耐水性、コストなどの点で、溶液重合、活性エネルギー線重合が好ましい。なお、重合は、酸素による重合阻害を抑制する点より、酸素との接触を避けて行われることが好ましい。例えば窒素雰囲気下で重合を行うことや、剥離フィルム(セパレータ)で酸素を遮断して重合を行うことが好ましい。得られる（メタ）アクリル系ポリマーは、ランダム共重合体、ブロック共重合体、グラフト共重合体等のいずれであってもよい。
　活性エネルギー線重合（光重合）を行うときに照射される活性エネルギー線としては、例えば、α線、β線、γ線、中性子線、電子線などの電離性放射線や、紫外線などが挙げられ、特に紫外線が好ましい。活性エネルギー線の照射エネルギー、照射時間、照射方法などは特に限定されず、光重合開始剤を活性化させて、モノマー成分の反応を生じさせることができればよい。
　溶液重合を行うときには、各種の一般的な溶剤を用いることができる。このような溶剤としては、例えば、酢酸エチル、酢酸ｎ－ブチル等のエステル類；トルエン、ベンゼン等の芳香族炭化水素類；ｎ－ヘキサン、ｎ－ヘプタン等の脂肪族炭化水素類；シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン等の脂環式炭化水素類；メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン等のケトン類などの有機溶剤が挙げられる。なお、溶剤は、単独で又は２種以上を組み合わせて用いられてもよい。
　重合を行うときには、重合反応の種類に応じて、光重合開始剤（光開始剤）や熱重合開始剤などの重合開始剤が用いられてもよい。なお、重合開始剤は、単独で又は２種以上を組み合わせて用いられてもよい。
　光重合開始剤としては、特に限定されないが、例えば、ベンゾインエーテル系光重合開始剤、アセトフェノン系光重合開始剤、α－ケトール系光重合開始剤、芳香族スルホニルクロリド系光重合開始剤、光活性オキシム系光重合開始剤、ベンゾイン系光重合開始剤、ベンジル系光重合開始剤、ベンゾフェノン系光重合開始剤、ケタール系光重合開始剤、チオキサントン系光重合開始剤が挙げられる。
　ベンゾインエーテル系光重合開始剤としては、例えば、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインプロピルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテル、２，２－ジメトキシ－１，２－ジフェニルエタン－１－オン、アニソールメチルエーテルなどが挙げられる。アセトフェノン系光重合開始剤としては、例えば、２，２－ジエトキシアセトフェノン、２，２－ジメトキシ－２－フェニルアセトフェノン、１－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、４－フェノキシジクロロアセトフェノン、４－（ｔ－ブチル）ジクロロアセトフェノンなどが挙げられる。α－ケトール系光重合開始剤としては、例えば、２－メチル－２－ヒドロキシプロピオフェノン、１－［４－（２－ヒドロキシエチル）フェニル］－２－メチルプロパン－１－オンなどが挙げられる。芳香族スルホニルクロリド系光重合開始剤としては、例えば、２－ナフタレンスルホニルクロライドなどが挙げられる。光活性オキシム系光重合開始剤としては、例えば、１－フェニル－１，１－プロパンジオン－２－（ｏ－エトキシカルボニル）－オキシムなどが挙げられる。ベンゾイン系光重合開始剤としては、例えば、ベンゾインなどが挙げられる。ベンジル系光重合開始剤としては、例えば、ベンジルなどが挙げられる。ベンゾフェノン系光重合開始剤としては、例えば、ベンゾフェノン、ベンゾイル安息香酸、３，３’－ジメチル－４－メトキシベンゾフェノン、ポリビニルベンゾフェノン、α－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトンなどが挙げられる。ケタール系光重合開始剤としては、例えば、ベンジルジメチルケタールなどが挙げられる。チオキサントン系光重合開始剤としては、例えば、チオキサントン、２－クロロチオキサントン、２－メチルチオキサントン、２，４－ジメチルチオキサントン、イソプロピルチオキサントン、２，４－ジイソプロピルチオキサントン、ドデシルチオキサントンなどが挙げられる。
　光重合開始剤の使用量は、特に限定されないが、モノマー成分全量１００重量部に対して、０．０１～１重量部が好ましく、より好ましくは０．０５～０．５重量部である。
　溶液重合に用いられる重合開始剤としては、例えばアゾ系重合開始剤、過酸化物系重合開始剤（例えば、ジベンゾイルペルオキシド、ｔｅｒｔ－ブチルペルマレエートなど）、レドックス系重合開始剤などが挙げられる。中でも、特開２００２－６９４１１号公報に開示されたアゾ系重合開始剤が好ましい。上記アゾ系重合開始剤としては、２，２’－アゾビスイソブチロニトリル（ＡＩＢＮ）、２，２’－アゾビス－２－メチルブチロニトリル、２，２’－アゾビス（２－メチルプロピオン酸）ジメチル、４，４’－アゾビス－４－シアノバレリアン酸などが挙げられる。
　アゾ系重合開始剤の使用量は、特に限定されないが、モノマー成分全量１００重量部に対して、０．０５～０．５重量部が好ましく、より好ましくは０．１～０．３重量部である。
　なお、共重合モノマーとして使用される多官能モノマー（多官能（メタ）アクリレート）は、溶剤型又は活性エネルギー線硬化型の粘着剤組成物にも使用できるが、例えば、溶剤型の粘着剤組成物に多官能モノマー（多官能（メタ）アクリレート）と光重合開始剤を混ぜて使用する場合には、熱乾燥後に、活性エネルギー線硬化を行うことになる。
　溶剤型の粘着剤組成物に用いられる（メタ）アクリル系ポリマーの重量平均分子量（Ｍｗ）は、通常、１００万～２００万の範囲である。耐久性、特に耐熱性を考慮すれば、好ましくは１２０万～２００万、さらに好ましくは１４０万～１８０万である。重量平均分子量が１００万よりも小さいと、耐久性を確保するために、ポリマー鎖同士を架橋させる際、重量平均分子量が１００万以上のものに比べて、架橋点が多くなり、粘着剤(シート)の柔軟性が失われるため、巻き取り時に画像表示装置を構成する各層（各フィルム）間で生じる曲げ外側(凸側)と曲げ内側(凹側)の歪みを緩和できず、各層の破断が生じやすくなることがある。重量平均分子量が２５０万よりも大きくなると、塗工に適した粘度に調整するために多量の希釈溶剤が必要となり、コストアップとなることから好ましくなく、また、得られる(メタ)アクリル系ポリマーのポリマー鎖同士の絡み合いが複雑になるため、柔軟性が劣り、巻き取り時に各層（フィルム）の破断が発生しやすくなることがある。なお、重量平均分子量（Ｍｗ）は、ＧＰＣ（ゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー）により測定し、ポリスチレン換算により算出された値をいう。
［（メタ）アクリル系オリゴマー］
　粘着剤組成物には、（メタ）アクリル系オリゴマーを含有させることができる。（メタ）アクリル系オリゴマーは、（メタ）アクリル系ポリマーよりも重量平均分子量（Ｍｗ）が小さい重合体を用いるのが好ましく、かかる（メタ）アクリル系オリゴマーを使用することで、（メタ）アクリル系ポリマー間に（メタ）アクリル系オリゴマーが介在して（メタ）アクリル系ポリマーの絡み合いが減少し、微小な歪みに対して変形しやすくなる。
　（メタ）アクリル系オリゴマーを構成するモノマーとしては、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｓ－ブチル（メタ）アクリレート、ｔ－ブチル（メタ）アクリレート、ペンチル（メタ）アクリレート、イソペンチル（メタ）アクリレート、ヘキシル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ヘプチル（メタ）アクリレート、オクチル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、ノニル（メタ）アクリレート、イソノニル（メタ）アクリレート、デシル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、ウンデシル（メタ）アクリレート、ドデシル（メタ）アクリレートのようなアルキル（メタ）アクリレート；シクロヘキシル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレートのような（メタ）アクリル酸と脂環族アルコールとのエステル；フェニル（メタ）アクリレート、ベンジル（メタ）アクリレートのようなアリール（メタ）アクリレート；テルペン化合物誘導体アルコールから得られる（メタ）アクリレート等を挙げることができる。このような（メタ）アクリレートは単独であるいは２種以上を組み合わせて使用することができる。
　（メタ）アクリル系オリゴマーとしては、イソブチル（メタ）アクリレートやｔ－ブチル（メタ）アクリレートのようなアルキル基が分岐構造を持ったアルキル（メタ）アクリレート；シクロヘキシル（メタ）アクリレートや、イソボルニル（メタ）アクリレートジシクロペンタニル（メタ）アクリレートのような（メタ）アクリル酸と脂環式アルコールとのエステル；フェニル（メタ）アクリレートやベンジル（メタ）アクリレートのようなアリール（メタ）アクリレートなどの環状構造を持った（メタ）アクリレートに代表される、比較的嵩高い構造を有するアクリル系モノマーをモノマー単位として含んでいることが好ましい。このような嵩高い構造を（メタ）アクリル系オリゴマーに持たせることで、粘着シートの接着性をさらに向上させることができる傾向がある。特に嵩高さという点で環状構造を持ったものは効果が高く、環を複数含有したものはさらに効果が高い。（メタ）アクリル系オリゴマーの合成や粘着シートの作製に紫外線を採用する場合には、重合阻害を起こしにくいという点で、飽和結合を有したものが好ましく、アルキル基が分岐構造を持ったアルキル（メタ）アクリレート、又は脂環式アルコールとのエステルを、（メタ）アクリル系オリゴマーを構成するモノマーとして好適に用いることができる。
　このような点から、好適な（メタ）アクリル系オリゴマーとしては、例えば、ブチルアクリレート（ＢＡ）とメチルアクリレート（ＭＡ）とアクリル酸（ＡＡ）の共重合体、シクロヘキシルメタクリレート（ＣＨＭＡ）とイソブチルメタクリレート（ＩＢＭＡ）の共重合体、シクロヘキシルメタクリレート（ＣＨＭＡ）とイソボルニルメタクリレート（ＩＢＸＭＡ）の共重合体、シクロヘキシルメタクリレート（ＣＨＭＡ）とアクリロイルモルホリン（ＡＣＭＯ）の共重合体、シクロヘキシルメタクリレート（ＣＨＭＡ）とジエチルアクリルアミド（ＤＥＡＡ）の共重合体、１－アダマンチルアクリレート（ＡＤＡ）とメチルメタクリレート（ＭＭＡ）の共重合体、ジシクロペンタニルメタクリレート（ＤＣＰＭＡ）とイソボルニルメタクリレート（ＩＢＸＭＡ）の共重合体、ジシクロペンタニルメタクリレート（ＤＣＰＭＡ）、シクロヘキシルメタクリレート（ＣＨＭＡ）、イソボルニルメタクリレート（ＩＢＸＭＡ）、イソボルニルアクリレート（ＩＢＸＡ）、シクロペンタニルメタクリレート（ＤＣＰＭＡ）とメチルメタクリレート（ＭＭＡ）の共重合体、ジシクロペンタニルアクリレート（ＤＣＰＡ）、１－アダマンチルメタクリレート（ＡＤＭＡ）、１－アダマンチルアクリレート（ＡＤＡ）の各単独重合体等を挙げることができる。
　（メタ）アクリル系オリゴマーの重合方法としては、(メタ)アクリル系ポリマーと同様に、溶液重合、乳化重合、塊状重合、乳化重合、熱や活性エネルギー線照射による重合（熱重合、活性エネルギー線重合）などが挙げられる。中でも、透明性、耐水性、コストなどの点で、溶液重合、活性エネルギー線重合が好ましい。得られる（メタ）アクリル系オリゴマーは、ランダム共重合体、ブロック共重合体、グラフト共重合体等のいずれであってもよい。
　（メタ）アクリル系オリゴマーは、(メタ)アクリル系ポリマーと同様に、溶剤型の粘着剤組成物や活性エネルギー線硬化型の粘着剤組成物に使用することができる。例えば、活性エネルギー線硬化型の粘着剤組成物としては、(メタ)アクリル系ポリマーを構成するモノマー成分の混合物（モノマー混合物）又はその部分重合物に、さらに（メタ）アクリル系オリゴマーを混ぜて使用することができる。（メタ）アクリル系オリゴマーが溶剤に溶けている場合は、粘着剤組成物を熱乾燥により溶剤を揮発させた後に、活性エネルギー線硬化を完了させて、粘着シートを得ることができる。
　溶剤型の粘着剤組成物に用いられる（メタ）アクリル系オリゴマーの重量平均分子量（Ｍｗ）としては、１０００以上が好ましく、２０００以上がより好ましく、３０００以上がさらに好ましく、４０００以上が特に好ましい。（メタ）アクリル系オリゴマーの重量平均分子量（Ｍｗ）は、３００００以下が好ましく、１５０００以下がより好ましく、１００００以下がさらに好ましく、７０００以下が特に好ましい。（メタ）アクリル系オリゴマーの重量平均分子量（Ｍｗ）を上記の範囲内に調整することで、例えば、（メタ）アクリル系ポリマーと併用する場合に、（メタ）アクリル系ポリマー間に（メタ）アクリル系オリゴマーが介在することによって、（メタ）アクリル系ポリマーの絡み合いが減少し、粘着シートが微小な歪みに対して変形しやすくなり、画像表示装置を構成するその他の層にかかる歪みを低減できる傾向がある。これにより、各層の割れや粘着シートとその他の層間における剥がれなどをより抑制できる傾向がある。なお、（メタ）アクリル系オリゴマーの重量平均分子量（Ｍｗ）は、（メタ）アクリル系ポリマーと同様、ＧＰＣ（ゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー）により測定し、ポリスチレン換算により算出された値をいう。
　粘着剤組成物に、（メタ）アクリル系オリゴマーを用いる場合、その配合量は特に限定されないが、（メタ）アクリル系ポリマー１００重量部に対して７０重量部以下であることが好ましく、さらに好ましくは１～７０重量部であり、さらに好ましくは２～５０重量部であり、さらに好ましくは３～４０重量部であり、さらに好ましくは２０重量部以下である。（メタ）アクリル系オリゴマーの配合量を上記の範囲内に調整することで、（メタ）アクリル系ポリマー間に（メタ）アクリル系オリゴマーが適度に介在し、（メタ）アクリル系ポリマーの絡み合いが減少し、粘着シートが微小な歪みに対して変形しやすくなる傾向がある。これにより、画像表示装置を構成するその他の層にかかる歪みを低減でき、各層の割れや粘着シートとその他の層間における剥がれなどを抑制できる傾向がある。
［架橋剤］
　粘着剤組成物には、架橋剤を含有することができる。架橋剤としては、溶剤型又は活性エネルギー線硬化型の粘着剤組成物のいずれにおいても、有機系架橋剤や多官能性金属キレートを用いることができる。有機系架橋剤としては、イソシアネート系架橋剤、過酸化物系架橋剤、エポキシ系架橋剤、イミン系架橋剤等が挙げられる。多官能性金属キレートでは、多価金属が有機化合物と共有結合又は配位結合している。多価金属原子としては、Ａｌ、Ｃｒ、Ｚｒ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｖ、Ｚｎ、Ｉｎ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｍｎ、Ｙ、Ｃｅ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｍｏ、Ｌａ、Ｓｎ、Ｔｉ等が挙げられる。共有結合又は配位結合する有機化合物中の原子としては酸素原子等が挙げられ、有機化合物としてはアルキルエステル、アルコール化合物、カルボン酸化合物、エーテル化合物、ケトン化合物等が挙げられる。溶剤型の粘着剤組成物の場合は、過酸化物系架橋剤やイソシアネート架橋剤が好ましい。過酸化物系架橋剤は、例えば、（メタ）アクリル系ポリマーの側鎖の水素の引き抜きにより、ラジカルを発生させ、（メタ）アクリル系ポリマーの側鎖同士での架橋を進行させるため、イソシアネート系架橋剤（例えば、多官能イソシアネート系架橋剤）を用いて架橋する場合と比較して、架橋状態が比較的緩く、微小な歪みに対する変形のしやすさを維持しつつ、凝集力を高めることができる傾向がある。これにより、画像表示装置を構成する各層の割れや粘着シートとその他の層間における剥がれなどを抑制できる傾向がある。イソシアネート系架橋剤(特に、三官能のイソシアネート系架橋剤)は、耐久性の点で好ましい。また、過酸化物系架橋剤とイソシアネート系架橋剤(特に、二官能のイソシアネート系架橋剤)は、巻き取り性の点から好ましい。過酸化物系架橋剤や二官能のイソシアネート系架橋剤は、どちらも柔軟な二次元架橋を形成するのに対して、三官能のイソシアネート系架橋剤は、より強固な三次元架橋を形成する。巻き取り時には、より柔軟な架橋である二次元架橋が有利となる。ただし、二次元架橋のみでは耐久性に乏しく、剥がれが生じやすくなることがあるため、二次元架橋と三次元架橋のハイブリッド架橋が良好である。そのため、三官能のイソシアネート系架橋剤と、過酸化物系架橋剤や二官能のイソシアネート系架橋剤とを併用することが好ましいこともある。なお、活性エネルギー線硬化型の粘着剤組成物としては、多官能モノマーを用いた重合によって架橋効果を得ることが、生産性や厚膜塗工の観点から好ましい。ただし、上述した架橋剤を用いてもよく、多官能モノマーと併用してもよい。例えば、（メタ）アクリル系ポリマーを構成するモノマー成分の混合物（モノマー混合物）又はその部分重合物に、架橋剤を混合し、粘着剤組成物の活性エネルギー線による硬化の前後で、熱乾燥を行うことによって架橋剤の反応を完了させてもよい。
　架橋剤の使用量は、例えば、（メタ）アクリル系ポリマー１００重量部に対して、０．１～１０重量部が好ましく、０．２～５重量部がより好ましい。
　過酸化物系架橋剤を単独で使用する場合、過酸化物系架橋剤の配合量は、（メタ）アクリル系ポリマー１００重量部に対して、０．５～１０重量部が好ましく、１～５重量部がより好ましい。上記の範囲内であると、粘着シートにおいて、微小な歪みに対する変形のしやすさを維持しつつ、凝集力を十分に高めることができ、耐久性を向上できる傾向がある。
　イソシアネート架橋剤を単独で使用する場合、イソシアネート架橋剤の配合量は、（メタ）アクリル系ポリマー１００重量部に対して、０．５～１０重量部が好ましく、１～５重量部がより好ましい。
　過酸化物系架橋剤とイソシアネート系架橋剤を併用する場合には、イソシアネート系架橋剤に対する過酸化物系架橋剤の重量比（過酸化物系架橋剤／イソシアネート系架橋剤）の下限値として、０．０２以上が好ましく、１以上がより好ましく、５以上がさらに好ましい。この重量比の上限値としては、５００以下が好ましく、１００以下がより好ましく、５０以下がさらに好ましく、４０以下が特に好ましい。上記の範囲内であると、粘着シートにおいて、微小な歪みに対する変形のしやすさを維持しつつ、凝集力を十分に高めることができる傾向がある。
　多官能モノマー（特に多官能（メタ）アクリレート）を架橋剤として使用する場合、多官能モノマーの配合量は、（メタ）アクリル系ポリマー１００重量部に対して、０．１～１重量部が好ましく、０．２～０．５重量部がより好ましい。
［添加剤］
　さらに、粘着剤組成物には、その他の公知の添加剤を含有していてもよく、例えば、各種シランカップリング剤、ポリプロピレングリコール等のポリアルキレングリコールのポリエーテル化合物、着色剤、顔料等の粉体、染料、界面活性剤、可塑剤、粘着性付与剤、表面潤滑剤、レベリング剤、軟化剤、酸化防止剤、老化防止剤、光安定剤、紫外線吸収剤、重合禁止剤、帯電防止剤（イオン性化合物であるアルカリ金属塩やイオン液体、イオン固体など）、無機又は有機の充填剤、金属粉、粒子、箔状物等を使用する用途に応じて適宜添加することができる。制御できる範囲内で還元剤を加えたレドックス系を採用してもよい。
　粘着剤組成物の調製方法としては、特に限定されず、公知の方法を用いることができ、例えば、上述したように、溶剤型のアクリル系粘着剤組成物は、（メタ）アクリル系ポリマー、必要に応じて加えられる成分（例えば、(メタ)アクリル系オリゴマー、架橋剤、シランカップリング剤、溶剤、添加剤など）を混合することにより作製される。上述したように、活性エネルギー線硬化型のアクリル系粘着剤組成物は、モノマー混合物又はその部分重合物、必要に応じて加えられる成分（例えば、光重合開始剤、多官能モノマー、(メタ)アクリル系オリゴマー、架橋剤、シランカップリング剤、溶剤、添加剤など）を混合することにより作製される。
　粘着剤組成物は、取り扱いや塗工に適した粘度を有することが好ましい。このため、活性エネルギー線硬化型のアクリル系粘着剤組成物は、モノマー混合物の部分重合物を含むことが好ましい。部分重合物の重合率は、特に限定されないが、５～２０重量％が好ましく、より好ましくは５～１５重量％である。
　部分重合物の重合率は、以下のようにして求められる。部分重合物の一部をサンプリングして、試料とする。該試料を精秤しその重量を求めて、「乾燥前の部分重合物の重量」とする。次に、試料を１３０℃で２時間乾燥して、乾燥後の試料を精秤しその重量を求めて、「乾燥後の部分重合物の重量」とする。そして、「乾燥前の部分重合物の重量」及び「乾燥後の部分重合物の重量」から、１３０℃で２時間の乾燥により減少した試料の重量を求め、「重量減少量」（揮発分、未反応モノマー重量）とする。得られた「乾燥前の部分重合物の重量」及び「重量減少量」から、下記式より、モノマー成分の部分重合物の重合率（重量％）を求める。
　モノマー成分の部分重合物の重合率（重量％）＝［１－（重量減少量）／（乾燥前の部分重合物の重量）］×１００
［粘着シートの形成］
　粘着シートを形成する方法としては、例えば、溶剤型の粘着剤組成物を剥離処理したセパレータ(剥離フィルム)等に塗布し、重合溶剤等を乾燥除去して粘着シートを形成する方法、偏光フィルム等に溶剤型の粘着剤組成物を塗布し、重合溶剤等を乾燥除去して粘着シートを偏光フィルム等に形成する方法、活性エネルギー線硬化型の粘着剤組成物を剥離処理したセパレータ等に塗布し、活性エネルギー線を照射することにより形成する方法などが挙げられる。なお、必要に応じて、活性エネルギー線照射に加えて、加熱乾燥が行われてもよい。粘着剤組成物を塗布するにあたって、重合溶剤以外の他の溶剤を新たに加えてもよい。
　剥離処理したセパレータとしては、シリコーン剥離ライナーが好ましく用いられる。このようなライナー上に粘着剤組成物を塗布、乾燥させて粘着シートを形成する場合、粘着剤を乾燥させる方法としては、目的に応じて、適宜、適切な方法が採用され得る。好ましくは、上記塗布膜を加熱乾燥する方法が用いられる。加熱乾燥温度は、例えば、（メタ）アクリル系ポリマーを使用したアクリル系粘着剤を調製する場合、好ましくは４０～２００℃であり、さらに好ましくは、５０～１８０℃であり、特に好ましくは７０～１７０℃である。加熱温度を上記の範囲とすることによって、優れた粘着特性を有する粘着シートが得られる傾向がある。
　乾燥時間は、適宜、適切な時間が採用され得る。上記乾燥時間は、例えば、（メタ）アクリル系ポリマーを使用したアクリル系粘着剤を調製する場合、好ましくは５秒～２０分、さらに好ましくは５秒～１０分、特に好ましくは１０秒～５分である。
　粘着剤組成物の塗布方法としては、各種方法が用いられる。具体的には、例えば、ロールコート、キスロールコート、グラビアコート、リバースコート、ロールブラッシュ、スプレーコート、ディップロールコート、バーコート、ナイフコート、エアーナイフコート、カーテンコート、リップコート、ダイコーター等による押出しコート法等の方法が挙げられる。
　粘着シートの厚みは、好ましくは１～２００μｍであり、より好ましくは５～１５０μｍであり、さらに好ましくは１０～１００μｍである。粘着シートは、単一層であってもよく、積層構造を有していてもよい。上記の範囲内であれば、フレキシブル画像表示装置の巻き取りを阻害することなく、また、密着性（耐保持性）の観点からも好ましい。
　本実施形態の粘着シートを作製する手法としては、以下の手法が挙げられる。
　まず、溶剤型の粘着剤組成物を用いる手法（溶剤型の第１の手法～第４の手法）を説明する。溶剤型の第１の手法では、長鎖アルキル基を有する（メタ）アクリル系モノマーを共重合した（メタ）アクリル系ポリマーを用いる。ここで、溶剤型の第１の手法においては、全モノマーに対して長鎖アルキル基を有する（メタ）アクリル系モノマーを４０重量％以上９９重量％とすることが好ましい。
　溶剤型の第２の手法では、架橋剤としてイソシアネート架橋剤を単独で用い、（メタ）アクリル系ポリマー１００重量部に対して０．１重量部以上１０重量部以下を添加する。
　溶剤型の第３の手法では、架橋剤として過酸化物系架橋剤とイソシアネート系架橋剤を併用し、イソシアネート系架橋剤に対する過酸化物系架橋剤の重量比（過酸化物系架橋剤／イソシアネート系架橋剤）を０．０２以上５００以下とし、かつ過酸化物系架橋剤の添加量を（メタ）アクリル系ポリマー１００重量部に対して０．１重量部以上とする。
　溶剤型の第４の手法では、溶剤型の第１の手法～第３の手法において、（メタ）アクリル系ポリマー１００重量部に対して、さらに、（メタ）アクリル系オリゴマーを前述のとおり１重量部以上７０重量部以下添加する。
　次に、活性エネルギー線硬化型の粘着剤組成物を用いる手法（活性エネルギー線硬化型の第１の手法～第３の手法）を説明する。活性エネルギー線硬化型の第１の手法では、長鎖アルキル基を有する（メタ）アクリル系モノマーを主成分とし、炭素数１以上５以下のアルキル基又は官能基を有するモノマーを含む混合物（モノマー混合物）又は当該混合物の部分重合物を用いて多官能モノマーとともに重合する。
　活性エネルギー線硬化型の第２の手法では、活性エネルギー線硬化型の第１の手法において、長鎖アルキル基を有する（メタ）アクリル系モノマーとして、炭素数１０以上３０以下のアルキル基を有する（メタ）アクリル系モノマーと炭素数６以上９以下のアルキル基を有する（メタ）アクリル系モノマーとの混合物（モノマー混合物）又は当該混合物の部分重合物を用いる。
　活性エネルギー線硬化型の第３の手法では、活性エネルギー線硬化型の第１の手法において、多官能モノマーとして多官能（メタ）アクリレートを用い、（メタ）アクリル系ポリマー１００重量部に対して０．１重量部以上１重量部以下を添加する。
　ここで、活性エネルギー線硬化型の第１の手法～第３の手法において、全モノマー中における長鎖アルキル基を有する（メタ）アクリル系モノマーの含有量を５０重量％以上とすることが好ましく、６０重量％以上とすることがより好ましく、一方で、１００重量％以下とすることが好ましく、９９重量％以下とすることがより好ましい。さらに、炭素数１０以上３０以下のアルキル基を有する（メタ）アクリル系モノマーと炭素数６以上９以下のアルキル基を有する（メタ）アクリル系モノマーとの混合物を用いる場合には、混合比を（炭素数１０以上３０以下のアルキル基を有する（メタ）アクリル系モノマー）：（炭素数６以上９以下のアルキル基を有する（メタ）アクリル系モノマー）＝４０：６０～９０：１０とすることが好ましい。
（フレキシブル画像表示装置及び積層体の実施形態）
　図１に示すとおり、本実施形態のフレキシブル画像表示装置１００は、積層体１０及び画像表示パネル３を備え、画像表示パネル３に対して視認側に積層体１０が配置されている。
［積層体］
　積層体１０は、フレキシブル画像表示装置１００に用いられる部材であり、上述した粘着シート１と基材２とを備えている。基材２は、粘着シート１を支持しており、例えば粘着シート１に接している。基材２は、粘着シート１と直接接していなくてもよい。積層体１０は、粘着シート１によって画像表示パネル３に取り付けられている。積層体１０は、例えば、後述する偏光膜を備えていない。
［基材］
　基材２は、積層体１０に含まれる部材を保護する保護膜としても機能する。図１において、基材２は、積層体１０の最も外側に位置しているため、例えばウインドウとしても機能する。
　基材２は、例えば、透明樹脂から構成されている。透明樹脂としては、ノルボルネン系樹脂等のシクロオレフィン系樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレン等のオレフィン系樹脂、ポリエステル系樹脂、（メタ）アクリル系樹脂、ポリイミド系樹脂などが挙げられる。
　基材２の厚さは、例えば５～６０μｍであり、好ましくは１０～４０μｍであり、より好ましくは１０～３０μｍである。基材２の厚さが上記の範囲内にあれば、基材２は、フレキシブル画像表示装置の巻き取りを阻害しにくい。基材２には、アンチグレア、反射防止、帯電防止などの表面処理が施されていてもよい。
［画像表示パネル］
　画像表示パネル３は、フレキシブル画像表示装置１００の表示部を構成する。フレキシブル画像表示装置１００において、画像表示パネル３で構成された表示部は、巻き取り可能である。画像表示パネル３は、典型的には有機ＥＬ表示パネルである。画像表示パネル３には、タッチセンサが組み込まれていてもよい。画像表示パネル３がタッチセンサを内蔵している場合、フレキシブル画像表示装置１００は、いわゆるインセル型のフレキシブル画像表示装置である。
　フレキシブル画像表示装置１００において、画像表示パネル３で構成された表示部全体の面積に対する巻き取り可能な表示部の部分の面積の比率は、例えば、５０％以上９０％以下である。
［透明導電層］
　積層体１０は、タッチセンサを構成する透明導電層をさらに備えていてもよい。透明導電層は、粘着シート１と基材２との間に位置していてもよく、粘着シート１と画像表示パネル３との間に位置していてもよい。透明導電層は、例えば湾曲可能に構成されている。
　透明導電層の構成材料としては特に限定されず、インジウム、スズ、亜鉛、ガリウム、アンチモン、チタン、珪素、ジルコニウム、マグネシウム、アルミニウム、金、銀、銅、パラジウム、タングステン、モリブデンからなる群より選択される少なくとも１種の金属又は金属酸化物や、ポリチオフェン等の有機導電ポリマーが用いられる。当該金属酸化物は、必要に応じて、さらに上記群に示された金属原子を含んでいてもよい。例えば、酸化スズを含有する酸化インジウム（ＩＴＯ）、アンチモンを含有する酸化スズ等が好ましく用いられ、ＩＴＯが特に好ましく用いられる。ＩＴＯは、酸化インジウム８０～９９重量％及び酸化スズ１～２０重量％を含有することが好ましい。
　ＩＴＯとしては、結晶性のＩＴＯ、非結晶性（アモルファス）のＩＴＯを挙げることができる。結晶性ＩＴＯは、スパッタ時の温度を高くすることや、非結晶性ＩＴＯをさらに加熱することにより得ることができる。
　透明導電層の厚みは、好ましくは０．００５～１０μｍであり、より好ましくは０．０１～３μｍであり、さらに好ましくは０．０１～１μｍである。透明導電層の厚みが、０．００５μｍ未満では、透明導電層の電気抵抗値の変化が大きくなる傾向がある。一方、１０μｍを超える場合は、透明導電層の生産性が低下し、コストも上昇し、さらに、光学特性も低下する傾向がある。
　透明導電層の全光線透過率は、好ましくは８０％以上であり、より好ましくは８５％以上であり、さらに好ましくは９０％以上である。
　透明導電層の密度は、好ましくは１．０～１０．５ｇ／ｃｍ3であり、より好ましくは１．３～３．０ｇ／ｃｍ3である。
　透明導電層の表面抵抗値は、好ましくは０．１～１０００Ω／□であり、より好ましくは０．５～５００Ω／□であり、さらに好ましくは１～２５０Ω／□である。
　透明導電層の形成方法としては特に限定されず、従来公知の方法を採用することができる。具体的には、例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法を例示できる。また、必要とする膜厚に応じて適宜の方法を採用することもできる。
　透明導電層と基材２との間に、必要に応じて、アンダーコート層、オリゴマー防止層等をさらに設けてもよい。
［導電性層（帯電防止層）］
　積層体１０は、導電性を有する層（導電性層、帯電防止層）をさらに有していてもよい。積層体１０は、非常に薄い厚み構成をとりうるため、製造工程等で生じる微弱な静電気に対してダメージを受けやすい。積層体１０が導電性層を有する場合、製造工程等での静電気による負荷が大きく軽減される傾向がある。
　積層体１０を含むフレキシブル画像表示装置１００について巻き取り操作が行われた場合、巻き取り部分において、静電気が生じることがある。積層体１０が導電性層を有する場合、巻き取りにより発生した静電気を速やかに取り除くことができる傾向がある。
　導電性層は、導電性機能を有する下塗り層であってもよく、導電成分又は帯電防止剤であるイオン性化合物を含む粘着剤であってもよく、さらに導電成分を含む表面処理層であってもよい。導電性層は、例えば、ポリチオフェン等の導電性高分子及びバインダーを含有する帯電防止剤組成物から形成されていてもよい。積層体１０は、導電性層を１層以上有することが好ましく、２層以上含んでいてもよい。
［フレキシブル画像表示装置の特性］
　上述のとおり、粘着シート１によれば、フレキシブル画像表示装置１００について、軸部材に巻き付けた状態で高温環境下に保持してからフラットな状態に戻した場合であっても、当該装置１００を構成する層について、剥がれ及びうねりの発生を抑制できる。一例として、粘着シート１によれば、フレキシブル画像表示装置１００について、側面によって規定された円の直径が２０ｍｍであるローラに巻き付けた状態で、８５℃の条件下４８時間保持してからフラットな状態に戻した場合に、粘着シート１によって接合された部材（例えば基材２）に剥がれが生じない。
［フレキシブル画像表示装置の用途］
　本発明のフレキシブル画像表示装置１００は、フレキシブルな液晶表示装置、有機ＥＬ（エレクトロルミネッセンス）表示装置、電子ペーパーなどの画像表示装置として好適に用いることができる。フレキシブル画像表示装置１００は、抵抗膜方式や静電容量方式といったタッチパネル等の方式に関係なく使用することができる。
（フレキシブル画像表示装置及び積層体の変形例）
　フレキシブル画像表示装置１００の積層体１０は、複数の粘着シート１及び複数の基材２を備えていてもよく、光学フィルムをさらに備えていてもよい。図２に示すフレキシブル画像表示装置１１０の積層体１１は、粘着シート１として、第１の粘着シート１ａ及び第２の粘着シート１ｂを備えている。積層体１１は、基材２として、第１の基材２ａ及び第２の基材２ｂを備えている。積層体１１は、光学フィルム２０をさらに備えている。以上を除き、積層体１１の構造は、フレキシブル画像表示装置１００の積層体１０の構造と同じである。したがって、フレキシブル画像表示装置１００の積層体１０と本実施形態の積層体１１とで共通する要素には同じ参照符号を付し、それらの説明を省略することがある。本明細書では、積層体１１を粘着剤層付き光学フィルムと呼ぶことがある。
　後述するとおり、第１の基材２ａは、光学フィルム２０に含まれる部材である。第２の基材２ｂは、例えば、光学フィルム２０よりも視認側に位置しており、積層体１１の最も外側に位置している。第１の基材２ａ及び第２の基材２ｂは、互いに同じであってもよく、異なっていてもよい。
　第１の粘着シート１ａは、光学フィルム２０と画像表示パネル３との間に位置し、これらの部材を接合している。第２の粘着シート１ｂは、第２の基材２ｂと光学フィルム２０との間に位置し、これらの部材を接合している。第１の粘着シート１ａ及び第２の粘着シート１ｂは、互いに同じであってもよく、異なっていてもよい。
［光学フィルム］
　光学フィルム２０は、例えば、第１の基材２ａ、偏光膜４及び位相差膜５を有しており、偏光膜４が第１の基材２ａと位相差膜５との間に位置する。第１の基材２ａは、例えば、偏光膜４よりも視認側に位置し、偏光膜４の保護膜として機能する。偏光膜４及び位相差膜５は、例えば、偏光膜４の視認側から内部に入射した光が内部反射して視認側に射出されることを防止するための円偏光を生成し、視野角を補償する。
　光学フィルム２０の厚みは、好ましくは９２μｍ以下であり、より好ましくは６０μｍ以下であり、さらに好ましくは１０～５０μｍである。上記の範囲内であれば、光学フィルム２０は、フレキシブル画像表示装置１１０の巻き取りを阻害しにくい。
　偏光膜４に必要とされる特性が維持される限り、偏光膜４及び第１の基材２ａは、接着剤層（図示せず）により貼り合わされていてもよい。接着剤層を構成する接着剤としては、イソシアネート系接着剤、ポリビニルアルコール系接着剤、ゼラチン系接着剤、ビニル系ラテックス、水系ポリエステル等を例示できる。接着剤は、通常、水溶液として用いられ、例えば０．５～６０重量％の固形分濃度を有する。接着剤層を構成する接着剤としては、紫外硬化型接着剤、電子線硬化型接着剤等も挙げられる。電子線硬化型接着剤は、第１の基材２ａに対して、好適な接着性を示す。接着剤は、金属化合物フィラーを含んでいてもよい。
［偏光膜］
　偏光膜４としては、例えば、空中延伸（乾式延伸）やホウ酸水中延伸工程等の延伸工程によって延伸され、ヨウ素を配向させたポリビニルアルコール（ＰＶＡ）系樹脂を用いることができる。
　偏光膜４の製造方法としては、代表的には、特開２００４－３４１５１５号公報に記載された、ＰＶＡ系樹脂の単層体を染色する工程と延伸する工程を含む製法（単層延伸法）がある。偏光膜４の製造方法としては、特開昭５１－０６９６４４号公報、特開２０００－３３８３２９号公報、特開２００１－３４３５２１号公報、国際公開第２０１０/１００９１７号、特開２０１２－０７３５６３号公報、特開２０１１－２８１６号公報に記載された、ＰＶＡ系樹脂層及び延伸用樹脂基材の積層体を延伸する工程と染色する工程とを含む製法も挙げられる。この製法であれば、ＰＶＡ系樹脂層が延伸用樹脂基材に支持されているため、ＰＶＡ系樹脂層が薄くても、延伸による破断などの不具合を抑制することができる。
　積層体を延伸する工程と染色する工程とを含む製法としては、上述の特開昭５１－０６９６４４号公報、特開２０００－３３８３２９号公報、特開２００１－３４３５２１号公報に記載された空中延伸（乾式延伸）法が挙げられる。高倍率に延伸でき、偏光性能を容易に向上できる点で、国際公開第２０１０/１００９１７号、特開２０１２－０７３５６３号公報に記載された、ホウ酸水溶液中で延伸する工程を含む製法が好ましく、特に特開２０１２－０７３５６３号公報に記載された、ホウ酸水溶液中で延伸する前に空中補助延伸を行う工程を行う製法（２段延伸法）が好ましい。特開２０１１－２８１６号公報に記載された、ＰＶＡ系樹脂層及び延伸用樹脂基材の積層体を延伸した後に、ＰＶＡ系樹脂層を過剰に染色し、その後脱色する製法（過剰染色脱色法）も好ましい。偏光膜４としては、例えば、上述したヨウ素を配向させたポリビニルアルコール系樹脂からなり、空中補助延伸とホウ酸水中延伸とからなる２段延伸工程で延伸された偏光膜が挙げられる。偏光膜４としては、例えば、上述したヨウ素を配向させたポリビニルアルコール系樹脂からなり、延伸されたＰＶＡ系樹脂層及び延伸用樹脂基材の積層体を過剰に染色し、その後脱色することにより作製された偏光膜を用いることもできる。
　偏光膜４の厚みは、例えば２０μｍ以下であり、好ましくは１２μｍ以下であり、より好ましくは９μｍ以下であり、さらに好ましくは１～８μｍであり、特に好ましくは３～６μｍである。上記の範囲内であれば、積層体１１の巻き取りがほとんど阻害されない。
［位相差膜］
　位相差膜５としては、高分子フィルムを延伸させて得られるものや液晶材料を配向、固定化させたものを用いることができる。本明細書において、位相差膜５は、面内及び／又は厚み方向に複屈折を有する。
　位相差膜５としては、反射防止用位相差膜（特開２０１２－１３３３０３号公報〔０２２１〕、〔０２２２〕、〔０２２８〕参照）、視野角補償用相差膜（特開２０１２－１３３３０３号公報〔０２２５〕、〔０２２６〕参照）、視野角補償用の傾斜配向位相差膜（特開２０１２－１３３３０３号公報〔０２２７〕参照）等が挙げられる。
　位相差膜５としては、実質的に上記の機能を有するものであれば、例えば、位相差値、配置角度、３次元複屈折率、単層か多層かなどは特に限定されず、公知の位相差膜を使用することができる。
　位相差膜５の厚みは、好ましくは２０μｍ以下であり、より好ましくは１０μｍ以下であり、さらに好ましくは１～９μｍであり、特に好ましくは３～８μｍである。上記の範囲内であれば、積層体１１の巻き取りがほとんど阻害されない。
　位相差膜５は、例えば、液晶材料が配向、固定化された１／４波長板、１／２波長板の２層から構成される位相差膜である。
（画像表示システムの実施形態）
　図３に示すとおり、本実施形態の画像表示システム５００は、フレキシブル画像表示装置１００（又は１１０）及び軸部材４５を備える。フレキシブル画像表示装置１００は、軸部材４５に巻き付けられて曲げられながら引き込まれるように設計されうる。図３よりもさらにフレキシブル画像表示装置１００が引き込まれると、装置１００は、渦巻き状に巻き込まれることになる。軸部材４５は、例えば、ローラである。フレキシブル画像表示装置１００は、いわゆるローラブル画像表示装置として機能する。
　画像表示システム５００は、軸部材４５を収容する収容部（図示せず）をさらに備えていてもよい。収容部は、例えば、軸部材４５とともに、軸部材４５に巻き付けられたフレキシブル画像表示装置１００も収容することができる。収容部は、例えば、開口を有する。軸部材４５に巻き付けられたフレキシブル画像表示装置１００を引き出す場合、例えば、収容部の開口を通じて、当該装置１００を収容部から引き出すことができる。
　画像表示システム５００は、軸部材４５に巻き付けられたフレキシブル画像表示装置１００を引き出した場合に、当該装置１００をフラットな状態に保持する保持機構（図示せず）をさらに備えていてもよい。保持機構は、フレキシブル画像表示装置１００を支持する板材であってもよく、フレキシブル画像表示装置１００の表面を取り囲む枠材であってもよい。保持機構は、フレキシブル画像表示装置１００が収容部に収容されている場合に、当該装置１００とともに収容部に収容されるように構成されていてもよい。
　フレキシブル画像表示装置１００が軸部材４５に巻き付けられた場合、フレキシブル画像表示装置１００の最小の屈曲半径は、例えば５０ｍｍ以下であり、３０ｍｍ以下であってもよく、２０ｍｍ以下であってもよく、１０ｍｍ以下であってもよい。最小の屈曲半径の下限値は、特に限定されず、例えば５ｍｍである。軸部材４５がローラである場合、フレキシブル画像表示装置１００の最小の屈曲半径は、ローラの側面によって規定された円の半径ｒに相当する。
　以下、実施例により、本発明をさらに詳細に説明する。本発明は、以下に示す実施例に限定されない。
［（メタ）アクリル系ポリマーＡ１］
　攪拌羽根、温度計、窒素ガス導入管、冷却器を備えた４つ口フラスコに、ブチルアクリレート（ＢＡ）９９重量部、４－ヒドロキシブチルアクリレート（ＨＢＡ）１重量部を含有するモノマー混合物を仕込んだ。さらに、モノマー混合物１００重量部に対して、重合開始剤として２，２’－アゾビスイソブチロニトリル（ＡＩＢＮ）０．１重量部を酢酸エチルと共に仕込み、緩やかに攪拌しながら窒素ガスを導入して窒素置換した後、フラスコ内の液温を５５℃付近に保って７時間重合反応を行った。その後、得られた反応液に、酢酸エチルを加えて、固形分濃度３０％に調整した、重量平均分子量１６０万の（メタ）アクリル系ポリマーＡ１の溶液を調製した。
［（メタ）アクリル系ポリマーＡ２及びＡ４］
　使用するモノマーを表１のように変更したことを除き、（メタ）アクリル系ポリマーＡ１と同じ方法で、（メタ）アクリル系ポリマーＡ２及びＡ４の溶液をそれぞれ調製した。
［（メタ）アクリル系モノマーシロップＡ３］
　表１に示すモノマー混合物１００重量部と、光重合開始剤である２，２－ジメトキシ－１，２－ジフェニルエタン－１－オン（商品名「Omnirad 651」、IGM Resins B.V.社製）０．４重量部、及び、１－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン（商品名「Omnirad 184」、IGM Resins B.V.社製）０．４重量部を４つ口フラスコに投入し、窒素雰囲気下で粘度が約１５Ｐａ・ｓになるまで紫外線を照射して、光重合させることにより、単量体群の部分重合物を含む（メタ）アクリル系モノマーシロップＡ３を得た。なお、粘度は、Ｂ型粘度計（東京計器社製のＢＨ粘度計Ｎｏ．５ローター）を用いて、回転速度１０ｒｐｍ、温度３０℃の条件で測定した。
［（メタ）アクリル系モノマーシロップＡ５］
　使用するモノマー及び重合開始剤を表１のように変更したことを除き、（メタ）アクリル系モノマーシロップＡ３と同じ方法で、（メタ）アクリル系モノマーシロップＡ５を調製した。
［（メタ）アクリル系オリゴマーＢ１］
　攪拌羽根、温度計、窒素ガス導入管、冷却器を備えた４つ口フラスコに、ブチルアクリレート（ＢＡ）９５重量部、アクリル酸（ＡＡ）２重量部、メチルアクリレート（ＭＡ）３重量部、重合開始剤として１－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン（商品名「Omnirad 184」、IGM Resins B.V.社製）０．１重量部及び２，２’－アゾビスイソブチロニトリル０．１重量部、並びに、トルエン１４０重量部を仕込み、緩やかに攪拌しながら窒素ガスを導入して十分に窒素置換した後、フラスコ内の液温を７０℃付近に保って８時間重合反応を行い、（メタ）アクリル系オリゴマーＢ１の溶液を調製した。（メタ）アクリル系オリゴマーＢ１の重量平均分子量は４５００であった。
［（メタ）アクリル系オリゴマーＢ２］
　使用するモノマー及び重合開始剤を表１のように変更したことを除き、（メタ）アクリル系オリゴマーＢ１と同じ方法で、（メタ）アクリル系オリゴマーＢ２を調製した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１中の略称は以下のとおりである。
　２ＥＨＡ：２－エチルへキシルアクリレート
　ＢＡ：ｎ－ブチルアクリレート
　ＬＡ：ラウリルアクリレート
　ＭＡ：メチルアクリレート
　ＢｚＡ：ベンジルアクリレート
　ＮＶＰ：Ｎ－ビニルピロリドン
　ＡＡ：アクリル酸
　ＨＢＡ：４－ヒドロキシブチルアクリレート
　ＨＥＡ：２－ヒドロキシエチルアクリレート
　ＤＣＰＭ：ジシクロペンタニルメタクリレート
　ＭＭＡ：メチルメタクリレート
　Omnirad 651：光重合開始剤、２，２－ジメトキシ－１，２－ジフェニルエタン－１－オン（IGM Resins B.V.社製）
　Omnirad 184：光重合開始剤、１－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン（IGM Resins B.V.社製）
　ＡＩＢＮ：アゾ系重合開始剤、２，２’－アゾビスイソブチロニトリル（キシダ化学社製）
［粘着シートの作製］
（実施例１～５、実施例７～８及び比較例１）
　以下の表２に示す組成となるように（メタ）アクリル系ポリマー、（メタ）アクリル系オリゴマー、架橋剤及び添加剤を混合して、溶剤型の粘着剤組成物を得た。次に、基材フィルム（セパレータ）であるＰＥＴフィルムの表面に得られた粘着剤組成物を塗布した後、１５５℃に設定した空気循環式恒温オーブンにて２分間乾燥させて、実施例１～５、実施例７～８及び比較例１の粘着シートを形成した。粘着剤組成物の塗布には、ファウンテンコーターを使用した。
（実施例６及び比較例２）
　以下の表２に示す組成となるように（メタ）アクリル系モノマーシロップ、（メタ）アクリル系オリゴマー、架橋剤及び添加剤を混合して混合物を得た。次に、基材フィルム（セパレータ）であるＰＥＴフィルム（厚さ３８μｍ）の表面に上記混合物を塗布した後、混合物の塗布膜の上にさらなる上記ＰＥＴフィルムを配置して、１対のＰＥＴフィルムにより塗布膜を挟持した。次に、照度４ｍＷ／ｃｍ2及び光量１２００ｍＪ／ｃｍ2の照射条件にて紫外線を照射して塗布膜を硬化させ、粘着シート（厚さ５０μｍ）を形成した。粘着シートの形成後、上記さらなるＰＥＴフィルムを剥離して粘着シートを露出させた。これにより、実施例６及び比較例２の粘着シートを形成した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　表２中の略称は以下のとおりである。
　Ｄ１１０Ｎ：トリメチロールプロパン／キシリレンジイソシアネート付加物（三井化学製、商品名：タケネートＤ１１０Ｎ）
　Ｃ／Ｌ：トリメチロールプロパン／トリレンジイソシアネート（日本ポリウレタン工業社製、商品名：コロネートＬ）
　Ａ－ＨＤ－Ｎ：１，６－ヘキサンジオールジアクリレート（新中村化学社製、商品名：Ａ－ＨＤ－Ｎ）
　過酸化物：ベンゾイルパーオキサイド（日本油脂社製、商品名：ナイパーＢＭＴ）
［粘着剤層付き光学フィルムの作製］
　次に、各実施例及び比較例において得られた基材フィルム及び粘着シートの積層体（ａ）に対して、１／４波長板（λ／４板）、１／２波長板（λ／２板）、偏光膜及び基材（保護膜）がこの順に積層されてなる光学フィルムを当該粘着シートにより接合して、粘着剤層付き光学フィルムＡを得た。粘着剤層付き光学フィルムＡは、基材フィルム側から、基材フィルム｜粘着シート｜λ／４板｜λ／２板｜偏光膜｜保護膜の多層構造を有している。なお、光学フィルムを構成する各層及び光学フィルムは、以下のように準備した。
（λ／４板及びλ／２板）
　λ／４板及びλ／２板の積層体である位相差膜は、配向膜の形成後にネマチック液晶相を示す重合性液晶材料（ＢＡＳＦ社製、ＰａｌｉｏｃｏｌｏｒＬＣ２４２）を使用して作製した。具体的には、次のとおりである。上記重合性液晶材料、及び光重合開始剤（ＢＡＳＦ製、イルガキュア９０７）をトルエンに溶解させた後、塗工性向上を目的としてフッ素系界面活性剤（ＤＩＣ製メガファック）を液晶厚みに応じて０．１～０．５重量％さらに加えて塗工液Ｌを調製した。塗工液Ｌの固形分濃度は２５重量％とした。
　次に、図４に示す、位相差膜の製造装置２００を準備した。製造装置２００は、帯状のＰＥＴ基材２１４を供給する供給リール２２１、加圧ローラ２２４，２３４、賦形ローラ２３０，２４０、剥離ローラ２２６，２３６、搬送ローラ２３１、ダイ２２２，２２９，２３２，２３９、及び高圧水銀灯による紫外線を照射する紫外線照射装置２２５，２２７，２３５，２３７を備えている。次に、供給リール２２１から繰り出したＰＥＴ基材２１４の一方の面に対して、紫外線硬化性樹脂の溶液２１０をダイ２２２により塗布した。次に、加圧ローラ２２４により上記塗布膜と賦形ローラ２３０とを接触させ、両者が接触した状態のまま賦形ローラ２３０に沿ってＰＥＴ基材２１４を搬送させるとともに、紫外線照射装置２２５によりＰＥＴ基材２１４の側から紫外線を照射して塗布膜を硬化させた。賦形ローラ２３０におけるＰＥＴ基材２１４の搬送面には、上記重合性液晶材料の配向膜をさらに形成したときにλ／４板が形成される線状の凹凸（ＰＥＴ基材のＭＤ方向に対して７５°の方向に延びる）が形成されており、上記硬化により、当該凹凸に対応する形状を露出面に有する紫外線硬化性樹脂の硬化膜が形成された。次に、剥離ローラ２２６によって、硬化膜が形成されたＰＥＴ基材２１４を賦形ローラ２３０から剥離した後、上記硬化膜の露出面に、ダイ２２９により塗工液Ｌを塗布し、紫外線照射装置２２７により紫外線を照射して塗布膜を配向硬化させた。このようにして、ＰＥＴ基材２１４上に、紫外線硬化性樹脂の硬化膜及び重合性液晶材料の配向硬化膜からなるλ／４板（厚さ３μｍ）を形成した。
　次に、λ／４板を形成したＰＥＴ基材２１４を搬送ローラ２３１により搬送し、さらに、λ／４板の露出面に対して、上記紫外線硬化性樹脂の溶液２１２をダイ２３２により塗布して塗布膜を形成した。次に、加圧ローラ２３４により上記塗布膜と賦形ローラ２４０とを接触させ、両者が接触した状態のまま賦形ローラ２４０に沿ってＰＥＴ基材２１４を搬送させるとともに、紫外線照射装置２３５によりＰＥＴ基材２１４の側から紫外線を照射して塗布膜を硬化させた。賦形ローラ２４０におけるＰＥＴ基材２１４の搬送面には、上記重合性液晶材料の配向膜をさらに形成したときにλ／２板が形成される線状の凹凸（ＰＥＴ基材のＭＤ方向に対して１５°の方向に延びる）が形成されており、上記硬化により、当該凹凸に対応する形状を露出面に有する紫外線硬化性樹脂の硬化膜が形成された。次に、剥離ローラ２３６によって、硬化膜が形成されたＰＥＴ基材２１４を賦形ローラ２４０から剥離した後、上記硬化膜の露出面に、ダイ２３９により塗工液Ｌを塗布し、紫外線照射装置２３７により紫外線を照射して塗布膜を配向硬化させた。このようにして、ＰＥＴ基材２１４のλ／４板上に、紫外線硬化性樹脂の硬化膜及び重合性液晶材料の配向硬化膜からなるλ／２板（厚さ３μｍ）をさらに形成して積層体（ｂ）を得た。
（偏光膜及び保護膜の積層体）
　偏光膜及び保護膜の積層体は、以下のように作製した。
　熱可塑性樹脂基材として、イソフタル酸（ＩＰＡ）ユニットを７モル％有するアモルファスのＩＰＡ共重合ＰＥＴフィルム（厚さ１００μｍ）を準備し、その表面にコロナ処理（５８Ｗ／ｍ2／分）を施した。これとは別に、アセトアセチル変性ＰＶＡ（日本合成化学工業製、ゴーセファイマーＺ２００、平均重合度１２００、ケン化度９８．５モル％、アセトアセチル化度５モル％）を１重量％添加したＰＶＡ（重合度４２００、ケン化度９９.２％）を水に溶解させて、濃度５．５重量％のＰＶＡ塗工液を得た。次に、ＩＰＡ共重合ＰＥＴフィルムにおけるコロナ処理面に対して、乾燥後の膜厚が１２μｍになるように上記ＰＶＡ塗工液を塗布し、６０℃の熱風乾燥により塗布膜を１０分間乾燥させて、基材と、基材上のＰＶＡ層とからなる積層体を得た。
　次に、得られた積層体を空気中、１３０℃にて１．８倍の延伸倍率で自由端延伸（空中補助延伸）して、延伸積層体を得た。次に、延伸積層体を液温３０℃のホウ酸不溶化水溶液に３０秒間浸漬させて、ＰＶＡ層を不溶化した。ホウ酸不溶化水溶液におけるホウ酸の含有量は、水１００重量部に対して３重量部とした。次に、ＰＶＡ層を不溶化した延伸積層体を染色して、着色積層体を得た。染色は、ヨウ素及びヨウ化カリウムを含む液温３０℃の染色液に延伸積層体を浸漬することで実施した。上記染色では、延伸積層体に含まれるＰＶＡ層がヨウ素により染色される。染色の時間は、最終的に得られる偏光膜を構成するＰＶＡ層の単体透過率が４０～４４％の範囲となるように調整した。染色液には、ヨウ素濃度０．１～０．４重量％、ヨウ化カリウム濃度０．７～２．８重量％の水溶液を使用した。染色液におけるヨウ素濃度に対するヨウ化カリウム濃度の比は７とした。次に、着色積層体を液温３０℃のホウ酸架橋水溶液に６０秒間浸漬させることで、ヨウ素を吸着したＰＶＡ層におけるＰＶＡ分子間に架橋構造を形成する架橋処理を実施した。ホウ酸架橋水溶液におけるホウ酸の含有量及びヨウ化カリウムの含有量は、いずれも水１００重量部に対して３重量部とした。
　次に、架橋処理後の着色積層体を、ホウ酸水溶液中にて、延伸温度７０℃及び延伸倍率３．０５倍で延伸（ホウ酸水中延伸）して、最終的な延伸倍率が５．５０倍である延伸積層体を得た。ホウ酸水中延伸の延伸方向は、最初に実施した空中補助延伸の延伸方向に一致させた。次に、延伸後の延伸積層体をホウ酸水溶液から取り出し、ＰＶＡ層の表面に付着したホウ酸をヨウ化カリウム溶液（ヨウ化カリウムの含有量が水１００重量部に対して４重量部）により洗浄した。次に、洗浄後の延伸積層体を６０℃の熱風乾燥により乾燥させて、基材と、基材上に形成された偏光膜（厚さ５μｍ）との積層体を得た。
　次に、保護膜として、グルタルイミド環単位を有するメタクリル樹脂の延伸フィルム（厚さ２０μｍ、透湿度１６０ｇ／ｍ2）を準備した。次に、上記作製した積層体における偏光膜の露出面に対して準備した保護膜を接合して、基材と、偏光膜及び保護膜を有する偏光フィルムとの積層体（ｃ）を得た。偏光膜と保護膜との接合には、公知のアクリル系接着剤を使用した。
　次に、上記作製した積層体（ａ）、積層体（ｂ）及び積層体（ｃ）を用いて、以下のように粘着剤層付き光学フィルムＡを作製した。最初に、積層体（ｃ）から基材を剥離して偏光膜を露出させた。次に、露出させた偏光膜と積層体（ｂ）のλ／２板とを公知のアクリル系接着剤により接合した。次に、積層体（ｂ）からＰＥＴ基材２１４を剥離してλ／４板を露出させた。次に、露出させたλ／４板と積層体（ａ）とを積層体（ａ）の粘着シートにより接合して、粘着剤層付き光学フィルムＡを得た。
　各実施例及び比較例の粘着シートを用いて作製した粘着剤層付き光学フィルムＡから、それぞれ、以下のようにして、ＰＥＴ層｜粘着シート｜λ／４板｜λ／２板｜偏光膜｜保護膜｜粘着シート｜ポリイミド（ＰＩ）層の多層構造を有する粘着剤層付き光学フィルムＢを得た。最初に、粘着剤層付き光学フィルムＡから、基材フィルム（セパレータ）を剥離して粘着シートを露出させた。次に、露出させた粘着シートに対して厚さ１２５μｍのＰＥＴ層（コロナ処理済み）を接合した。次に、反対側の露出面である保護膜（コロナ処理済み）に対して、ＰＥＴ層とλ／４板との間に使用した粘着シートと同一の粘着シートにより、ＰＩ層（厚さ５０μｍ、コロナ処理済み）を接合して、粘着剤層付き光学フィルムＢを得た。
［評価］
＜（メタ）アクリル系ポリマー及びアクリル系オリゴマーの重量平均分子量（Ｍｗ）＞
　得られた（メタ）アクリル系ポリマー及びアクリル系オリゴマーの重量平均分子量（Ｍｗ）は、ＧＰＣ（ゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー）により測定した。
・分析装置：東ソー社製、ＨＬＣ－８１２０ＧＰＣ
・カラム：東ソー社製、Ｇ７０００ＨXL＋ＧＭＨXL＋ＧＭＨXL
・カラムサイズ：各７．８ｍｍφ×３０ｃｍ　計９０ｃｍ
・カラム温度：４０℃
・流量：０．８ｍｌ／ｍｉｎ
・注入量：１００μｌ
・溶離液：テトラヒドロフラン
・検出器：示差屈折計（ＲＩ）
・標準試料：ポリスチレン
＜厚み＞
　粘着シート等の厚みは、ダイヤルゲージ（ミツトヨ製）を用いて測定した。
＜ゲル分率＞
　作製した粘着シートに対するゲル分率の評価は、上述の方法により実施した。粘着シートの一部を掻き取って得られた小片の重量は、約０．２ｇであった。ポリテトラフルオロエチレンの延伸多孔質膜には、日東電工製ＮＴＦ１１２２（平均孔径０．２μｍ）を用いた。
＜ｔａｎδ及び貯蔵弾性率Ｇ’＞
　作製した粘着シートの８５℃におけるｔａｎδ、２５℃における貯蔵弾性率Ｇ’、及び８５℃における貯蔵弾性率Ｇ’の評価は、上述の方法により実施した。動的粘弾性測定は、Rheometric Scientific社製の「Advanced Rheometric Expansion System（ＡＲＥＳ）」を用いて行った。
＜モジュラス＞
　作製した粘着シートに対する１００％モジュラス、５００％モジュラス、７００％モジュラス及び１０００％モジュラスの評価は、上述の方法により実施した。引張試験機には、島津製作所製ＡＧ－ＩＳを用いた。なお、粘着シートの巻回は、基材フィルムから粘着シートを剥離しながら実施した。
＜巻取保持試験＞
　粘着剤層付き光学フィルムＢを評価用試料として、巻取保持試験を行った。巻取保持試験は、以下のように実施した。まず、粘着剤層付き光学フィルムＢを３２０ｍｍ×２５ｍｍの短冊状に切り出して、試験片１５を作製した。次に、図５Ａに示すように、軸部材４５によって、試験片１５をその長辺方向に巻き取った。このとき、テープを用いて、軸部材４５に接している試験片１５の端部１５ａを軸部材４５に固定した。同様に、テープを用いて、試験片１５の表面に接している試験片１５の端部１５ｂを試験片１５に固定した。軸部材４５は、ローラであり、その側面によって規定された円の直径Ｒが２０ｍｍであった。
　次に、試験片１５が巻き取られた状態で、試験片１５を８５℃の条件下で４８時間保持した。この試験片１５について、室温（２３℃）に冷却した後に、図５Ｂに示すように、フラットな状態に戻した。このとき、粘着剤層付き光学フィルムＢを構成する層について、剥がれ及びうねりの発生の有無を目視で確認した。
　判定基準は次のとおりである。
Ａ：剥がれ又はうねりの発生なし(実用上問題なし)
Ｂ：試験片の端部に弱いうねりの発生あり(実用上問題なし)
Ｃ：試験片の全体に弱いうねりの発生あり(実用上問題なし)
Ｄ：剥がれの発生、又は試験片の全体にうねりの発生あり(実用上問題あり)
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　表３からわかるとおり、８５℃におけるｔａｎδが０．３２以下であり、かつゲル分率が７５％以上である粘着シートを備えた粘着剤層付き光学フィルムＢ（実施例１～８）では、巻取保持試験において、剥がれ及びうねりの発生を十分に抑制することができた。
　本発明の粘着シートは、巻き取り可能な表示部を有するフレキシブル画像表示装置に好適に用いることができる。

Claims (10)

  1. 　８５℃における損失正接ｔａｎδが０．３２以下であり、
    　ゲル分率が７５％以上である、巻き取り可能な表示部を有するフレキシブル画像表示装置内の積層体に用いる粘着シート。
  2. 　前記ｔａｎδが０．１１以上である、請求項１に記載の粘着シート。
  3. 　前記ｔａｎδが０．２０以下である、請求項１又は２に記載の粘着シート。
  4. 　前記ゲル分率が９０％以上である、請求項１～３のいずれか１項に記載の粘着シート。
  5. 　２５℃における貯蔵弾性率Ｇ’が０．０５ＭＰａ以上である、請求項１～４のいずれか１項に記載の粘着シート。
  6. 　１００％モジュラスが０．０５Ｎ／ｍｍ2以上である、請求項１～５のいずれか１項に記載の粘着シート。
  7. 　請求項１～６のいずれか１項に記載の粘着シートと、
    　前記粘着シートを支持する基材と、
    を備えた、巻き取り可能な表示部を有するフレキシブル画像表示装置に用いる積層体。
  8. 　偏光膜をさらに備えた、請求項７に記載の積層体。
  9. 　側面によって規定された円の直径が２０ｍｍであるローラに巻き付けた状態で、８５℃の条件下４８時間保持してからフラットな状態に戻した場合に、前記粘着シートによって接合された部材に剥がれが生じない、請求項７又は８に記載の積層体。
  10. 　請求項７～９のいずれか１項に記載の積層体と、
    　画像表示パネルと、
    を備え、
    　前記積層体が前記画像表示パネルよりも視認側に位置する、巻き取り可能な表示部を有するフレキシブル画像表示装置。
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