WO2020137436A1 - 電極の製造方法 - Google Patents

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達哉 明楽
雄太 黒田
怜明 北條
元貴 衣川
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パナソニックＩｐマネジメント株式会社
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    • Y02E60/10—Energy storage using batteries

Definitions

  • the present invention relates to a method for manufacturing an electrode used in, for example, a lithium ion secondary battery.
  • An electrode comprising a core sheet and an electrode mixture layer formed on the surface thereof is usually applied after applying a mixture slurry containing an electrode mixture containing an electrode active material and a dispersion medium to the core sheet. It is obtained through a step of drying the film (Patent Documents 1 and 2).
  • the dried electrode plate is usually wound up in a hoop shape.
  • heating can reduce the water content remaining in the electrode mixture layer.
  • the mechanical characteristics of the core sheet can be controlled by heating.
  • the thickness of the electrode mixture layer is increased as compared with that before heating.
  • the thickness of the electrode mixture layer tends to increase in the vicinity of the outer periphery of the hoop as compared with the vicinity of the center of the hoop, so that the thickness of the electrode mixture layer varies.
  • the size of the electrode body manufactured from the electrode plate also varies, which may reduce the productivity of the battery.
  • One aspect of the present invention is an application step of applying a mixture slurry containing an electrode mixture containing an electrode active material and a dispersion medium onto the surface of a core sheet to form a first electrode plate having a wet coating film, A drying step of heating the first electrode plate at a first temperature to volatilize the dispersion medium from the wet coating film to form a second electrode plate having a dried coating film; And a firing step for obtaining a fired third electrode plate by heating at a second temperature higher than the temperature, wherein in the firing process, the second electrode plate being conveyed by a roll-to-roll method has the second temperature.
  • the present invention relates to a method for manufacturing an electrode heated by.
  • FIG. 4 is a process drawing of the method for manufacturing the electrode according to the embodiment of the present invention. It is process drawing of the manufacturing method of the electrode which concerns on another embodiment of this invention.
  • the method for manufacturing an electrode according to the present invention is a method for applying a mixture slurry containing an electrode mixture containing an electrode active material and a dispersion medium to the surface of a core sheet to form a first electrode plate having a wet coating film.
  • a step (i) a drying step (ii) in which the first electrode plate is heated at a first temperature to volatilize the dispersion medium to form a second electrode plate having a dry coating film, and a drying step higher than the first temperature
  • a firing step (iii) in which the second electrode plate is heated at two temperatures to obtain a fired third electrode plate.
  • the second electrode plate being transported by the roll-to-roll method is heated at the second temperature.
  • the roll-to-roll method is a method in which the core sheet or each electrode plate is conveyed by using a conveyance roll or the like. In the roll-to-roll method, the core material sheet or each electrode plate is transported along the transport path between the unwinding roll and the winding roll.
  • the baking step may include contacting a dry coating film with the peripheral surface of the heated baking roll.
  • the second electrode plate may be heated at the second temperature in the inert atmosphere.
  • the mixture slurry may be coated on the core sheet being conveyed by a roll-to-roll method.
  • the first electrode plate being transported by the roll-to-roll method may be heated at the first temperature following the coating step.
  • the coating step is a roll-to-roll method in which a mixture slurry is applied to one surface of a core sheet being conveyed, and a roll-to-roll method after the first coating step.
  • the mixture slurry is applied to the other surface of the core sheet being conveyed.
  • the drying step is performed by heating the first electrode plate being transported by the roll-to-roll method continuously at the first temperature.
  • a rolling step of rolling the dried coating film may be further included.
  • the second electrode plate being conveyed by a roll-to-roll method may be rolled by a rolling roll continuously after the drying step.
  • the second electrode plate may be wound up and collected.
  • the recovered second electrode may be rolled out and rolled by the rolling roll during conveyance by the roll-to-roll method.
  • the second electrode plate being conveyed may be heated at the second temperature by the roll-to-roll method following the rolling step.
  • a slit step of cutting the third electrode plate into a predetermined size may be further included.
  • the third polar plate may be cut with a laser.
  • an electrode for a lithium ion secondary battery (hereinafter, simply referred to as an electrode) will be described with reference to FIG.
  • the electrode E includes an unwinding roll 10, a first coating device 20A, a first drying device 30A, a second coating device 20B, a second drying device 30B, a rolling device 40, a firing device 50,
  • the slitting device 60 and the winding roll 70 are manufactured in this order by the manufacturing line 100.
  • the present invention is not limited to this, and for example, after some steps are continuously performed, the electrode plate is once wound up. After that, it may be rolled out and the next step may be performed.
  • the coating step the mixture slurry containing the electrode mixture containing the electrode active material and the dispersion medium is coated on the surface of the core material sheet to form the first electrode plate having the wet coating film.
  • the first electrode plate refers to an electrode plate having a wet coating film or an electrode plate until the final drying step is completed.
  • the wet coating film is a coating film in which most of the dispersion medium contained in the mixture slurry remains.
  • the coating step is performed, for example, on a core sheet that is being conveyed by a roll-to-roll method, that is, being being conveyed on a conveyance path between the unwinding roll and the winding roll.
  • the unwinding roll 10 sequentially unwinds the hoop-shaped core material sheet A from the outer peripheral side, and the first coating device 20A and the second coating device are provided. 20B are sequentially supplied.
  • the core material sheet is a conductive sheet that functions as a collector of the electrode plate, and for example, a metal foil is used.
  • the core sheet A is made of metal foil such as copper, copper alloy, nickel and nickel alloy.
  • the core sheet A is made of metal foil such as aluminum, aluminum alloy, titanium, titanium alloy, and stainless steel.
  • the coating device that performs the coating process is not particularly limited, but a die coater, a comma coater, a gravure coater, or the like may be used. You may provide the coating roll with which a coating device is equipped in a conveyance path.
  • the coating roll may also serve as a transport roll, such as a backup roll of a comma coater or a gravure coater.
  • the first coating device 20A and the second coating device 20B shown in FIG. 1 are die coaters having slot dies 21A and 21B, respectively, and on the opposite sides of the slot dies 21A and 21B with the core sheet interposed therebetween, Backup rolls 22A and 22B are provided.
  • the backup rolls 22A and 22B also serve as the transport rolls.
  • a first wet coating film is formed on one surface of the core material sheet A by the pair of the slot die 21A and the backup roll 22A to form the first electrode plate B1 (first coating step), and thereafter, the below-described first coating film is formed.
  • a second wet coating film is formed on the other surface of the core sheet A by the pair of the slot die 21B and the backup roll 22B (second coating step), and the first polar plate B2 is obtained.
  • the mixture slurry is prepared by mixing the dispersion medium and the electrode mixture.
  • the electrode mixture contains an electrode active material as an essential component, and may contain optional components such as a binder and a conductive material.
  • the dispersion medium is a liquid component that disperses the electrode mixture.
  • the electrode active material is a material that develops an electrochemical capacity.
  • the electrode active material of a lithium ion secondary battery has a capacity that is reduced by a redox reaction involving insertion (storage) and desorption (release) of lithium ions.
  • the electrode to be manufactured is the negative electrode, a carbon material or the like is used as the negative electrode active material.
  • the carbon material graphite, non-graphitizable carbon, graphitizable carbon, or the like is used.
  • the positive electrode to be manufactured is a positive electrode, a lithium-containing transition metal oxide, olivine-type lithium phosphate, or the like is used as the positive electrode active material.
  • a rock salt type oxide having a layered structure such as lithium cobalt oxide is used, but it is not particularly limited.
  • binder examples include a fluororesin such as polytetrafluoroethylene and polyvinylidene fluoride; an acrylic resin such as polymethyl acrylate; a rubber-like material such as styrene-butadiene rubber (SBR) and acrylic rubber; or a mixture thereof. it can. Further, a water-soluble resin such as carboxymethylcellulose may be used as a thickener.
  • Organic solvent may be used as the dispersion medium.
  • the organic solvent include alcohols such as ethanol, ethers such as tetrahydrofuran (THF), ketones such as acetone, N-methyl-2-pyrrolidone (NMP) and the like. You may mix and use these.
  • the first electrode plate is heated at the first temperature, most of the dispersion medium (for example, 99.7% or more) is removed from the wet coating film, and the second electrode plate is obtained.
  • the second electrode plate refers to an electrode plate after the final drying process (that is, the second drying step in FIG. 1) and before the firing process is completed.
  • the wet coating film may be dried in air, a reduced pressure atmosphere, an inert gas atmosphere, or the like. You may blow dry warm air on a wet coating film.
  • the first temperature is the maximum temperature reached by the core sheet in the drying process.
  • the first temperature is not particularly limited, but may be, for example, 60° C. or higher, and may be 100° C. or higher. Further, from the viewpoint of suppressing deterioration of each component contained in the electrode mixture and the core sheet, the first temperature may be 150° C. or lower, and may be 120° C. or lower.
  • the first electrode plate being transported by the roll-to-roll method may be heated at the first temperature following the coating process. That is, the coating step and the drying step may be continuously performed in order to improve work efficiency.
  • the first drying device 30A and the second drying device 30B shown in FIG. 1 are both drying ovens, and the first wet coating film provided on the first electrode plate B1 in the first drying device 30A has the first temperature at the first temperature. It is heated and dried (first drying step), and the second wet coating film included in the first electrode plate B2 is heated to the first temperature by the second drying device 30B and dried (second drying step).
  • Each of the drying furnaces 30A and 30B has a tunnel-like structure having a transfer path inside. While the first electrode plates B1 and B2 being transported are transported in the drying furnaces 30A and 30B, most of the dispersion medium is volatilized from each wet coating film, and a dry coating film is provided on both sides from the outlet of the drying furnace 30B.
  • the 2nd polar board C which does is drawn out.
  • the drying time may be appropriately selected according to the type of dispersion medium, the first temperature, the atmospheric pressure, etc., but may be, for example, 1 to 30 minutes.
  • the second electrode plate is heated at a second temperature higher than the first temperature to obtain a fired third electrode plate.
  • the third electrode plate refers to an electrode plate that has been subjected to the slit step after the final firing step.
  • the second electrode plate being transported by the roll-to-roll method is heated at the second temperature.
  • the dispersion medium remaining in the dried coating film is further volatilized and the mechanical properties such as flexibility of the core sheet are adjusted.
  • the thickness of the dry coating film increases due to the residual stress of the dry coating film, but the degree of heating is almost the same in any part, and the degree of pressure that can be applied. Is almost the same, the increase in the thickness of the dry coating film is almost uniform. That is, the thickness of the dried coating film is less likely to vary, and the battery production efficiency can be improved. Further, the heating time can be remarkably shortened as compared with the case of heating the electrode plate wound in a hoop shape.
  • the carbon material used as the negative electrode active material has a large residual stress, and the thickness of the dry coating film (that is, the electrode mixture layer) is likely to increase during the firing process.
  • the reduction in variation in the thickness of the negative electrode mixture layer of the negative electrode for a lithium ion secondary battery can significantly improve the productivity of the lithium ion secondary battery.
  • a dry coating film may be brought into contact with the peripheral surface of the heated baking roll.
  • the baking roll may have a heating mechanism for heating the peripheral surface of the baking roll, for example, a heater may be incorporated inside the baking roll, and an axial passage is provided in the baking roll to form a passage in the passage.
  • a high temperature fluid may be circulated.
  • the dry coating may be provided along the firing roll so that 50% or more of the peripheral surface of the firing roll is covered with the dry coating.
  • the second temperature is the maximum temperature reached by the core sheet in the firing process.
  • the second temperature may be a temperature at which the dispersion medium (particularly water) not removed in the drying step can be further removed, and may be a temperature at which the flexibility of the core material sheet can be improved.
  • the second temperature may be, for example, 150° C. or higher, and may be 200° C. or higher. From the viewpoint of enhancing the effect of the firing step, the temperature difference between the first temperature and the second temperature may be set to, for example, 50° C. or higher.
  • the second temperature may be 300° C. or lower, or may be 250° C. or lower, from the viewpoint of suppressing deterioration of each component contained in the electrode mixture and the core sheet.
  • the dry coating film may be heated to the second temperature in an inert atmosphere.
  • the inert atmosphere may be, for example, a nitrogen gas atmosphere, a rare gas atmosphere such as argon, a reduced pressure atmosphere, or the like. This makes it easy to suppress deterioration of each component contained in the electrode mixture and the core sheet.
  • the firing device 50 shown in FIG. 1 includes a first firing roll 51a and a second firing roll 51b, at least the peripheral surfaces of which are heated.
  • the rolled second electrode plate D is formed on one surface of the core sheet A by the first firing roll 51a while being conveyed while being in contact with the peripheral surface of the first firing roll 51a.
  • the dried coating film is heated to the second temperature and baked. Subsequently, while the rolled second electrode plate D is conveyed while being in contact with the peripheral surface of the second firing roll 51b, it is formed on the other surface of the core sheet A by the second firing roll 51b.
  • the dried coating film is heated to a second temperature and baked.
  • the firing time may be appropriately selected according to the second temperature, the atmospheric pressure and the like.
  • the feed rate of the electrode plate by the firing roll may be, for example, 20 to 50 m/min.
  • a rolling step of rolling the dried coating film may be further included between the drying step and the firing step. Compressing the dried coating by the rolling process can increase the density and strength of the coating.
  • the second electrode plate being conveyed by a roll-to-roll method may be rolled by a rolling roll continuously after the drying step.
  • the second electrode plate being transported by the roll-to-roll method may be heated at the second temperature following the rolling step. That is, in order to improve work efficiency, the drying process and the rolling process may be continuously performed, and the rolling process and the firing process may be continuously performed.
  • the rolling apparatus 40 shown in FIG. 1 includes a first roll 41a and a second roll 41b arranged so that their axial directions are parallel to each other.
  • the first roll 41a or the second roll 41b also serves as a transport roll.
  • a gap smaller than the thickness of the second electrode plate C is formed between the first roll 41a and the second roll 41b.
  • the second electrode plate C is introduced into this gap, and the second electrode plate D having the compressed dry coating film is led out from the gap.
  • the rolling apparatus 40 having a pair of rolls is shown in the illustrated example, the rolling apparatus 40 may continuously have two or more pairs of rolls.
  • the linear pressure applied to the dry coating film between the first roll 41a and the second roll 41b is, for example, 0.2 to 1 kN/cm, and may be 0.3 to 0.8 kN/cm.
  • a slit step of cutting the fired third electrode plate E into a predetermined size may be further included.
  • the third electrode plate E being conveyed by the roll-to-roll method may be cut by a cutting device following the firing process. That is, the firing process and the slit process may be continuously performed in order to improve work efficiency. In such a continuous process, it is efficient to cut the third electrode plate E using a laser.
  • the slit device 60 shown in FIG. 1 is a laser processing device that cuts the fired third electrode plate E having a width for a plurality of batteries into electrodes having a width for one battery.
  • the plurality of electrodes formed after the slitting process are wound in parallel by a winding roll 70 in a hoop shape.
  • the obtained electrode has, for example, a strip shape, and is spirally wound together with the counter electrode and the separator to form a columnar electrode body.
  • the columnar electrode body is housed together with the non-aqueous electrolyte in a bottomed metal can having an opening, for example.
  • a cylindrical lithium ion secondary battery can be obtained by closing the opening of the battery can with a sealing body.
  • the thickness of the electrode varies, the size of the electrode body may vary, and it may not be possible to insert the electrode body into the battery can, or the electrode body may become excessively small with respect to the battery can, reducing battery productivity.
  • the manufacturing method of the present embodiment since the variation in the thickness of the electrode is small, such a concern is reduced.
  • a relay roll 80 is used. That is, the electrode E includes the unwinding roll 10, the first coating device 20A, the first drying device 30A, the second coating device 20B, the second drying device 30B, the intermediate roll 80, the rolling device 40, the baking device 50, and the slit. It is manufactured by the manufacturing line 200 including the device 60 and the winding roll 70.
  • the coating process and the drying process are continuously performed in a part of the manufacturing line 200, and then the remaining processes including the rolling process and the firing process are continuously performed in the remaining part of the manufacturing line 200. Except for the above, the manufacturing process is performed similarly to the first embodiment.
  • the intermediate roll 80 By temporarily collecting the second electrode by the intermediate roll 80, the process up to the drying process and the process after the rolling process can be performed in different places, which increases the degree of freedom of the manufacturing process.
  • the shape of the battery is not limited to the cylindrical type, and may be a square type, a flat type or the like.
  • the electrode body is not limited to the columnar shape, and may be a laminated type or the like.
  • the method for producing an electrode according to the present invention is suitable as a method for producing a negative electrode for a lithium ion secondary battery, for example.

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Abstract

電極活物質を含む電極合材と分散媒とを含む合材スラリーを芯材シートの表面に塗布してウェット塗膜を有する第１極板を形成する塗布工程と、第１極板を第１温度で加熱してウェット塗膜から分散媒を揮散させて乾燥塗膜を有する第２極板を形成する乾燥工程と、第２極板を第１温度よりも高い第２温度で加熱して焼成された第３極板を得る焼成工程とを含み、焼成工程では、ロールツーロール方式で搬送中の第２極板が第２温度で加熱される電極の製造方法。

Description

電極の製造方法
　本発明は、例えばリチウムイオン二次電池に用いられる電極の製造方法に関する。
　芯材シートとその表面に形成された電極合材層とを具備する電極は、通常、芯材シートに電極活物質を含む電極合材と分散媒とを含む合材スラリーを塗布した後、塗膜を乾燥する工程を経て得られる（特許文献１、２）。乾燥後の極板は、通常、フープ状に捲き取られる。
特開２００７－２３４８０６号公報 特開２０１４－４９１８４号公報
　フープ状に捲き取られた極板を更に加熱することが望ましい場合がある。例えば、加熱によって電極合材層に残留する水分を低減し得る。また、加熱によって芯材シートの機械特性を制御し得る。
　ただし、フープ状に捲き取られた極板を均一に加熱するには長時間を要するため、電極の製造コストは増加する。また、圧延された極板は残留応力を有するため、加熱前に比べて電極合材層の厚みが増加する。フープの外周付近では、フープの中心付近に比べて、電極合材層の厚みが増加しやすいため、電極合材層の厚みにはばらつきが生じる。その結果、極板から製造される電極体のサイズにもばらつきが生じ、電池の生産性が低下し得る。
　本発明の一側面は、電極活物質を含む電極合材と分散媒とを含む合材スラリーを芯材シートの表面に塗布してウェット塗膜を有する第１極板を形成する塗布工程と、前記第１極板を第１温度で加熱して前記ウェット塗膜から前記分散媒を揮散させて乾燥塗膜を有する第２極板を形成する乾燥工程と、前記第２極板を前記第１温度よりも高い第２温度で加熱して焼成された第３極板を得る焼成工程と、を含み、前記焼成工程では、ロールツーロール方式で搬送中の前記第２極板が前記第２温度で加熱される、電極の製造方法に関する。
　本発明によれば、電極合材層の厚みのばらつきの少ない電極を効率よく生産し得る。
　本発明の新規な特徴を添付の請求の範囲に記述するが、本発明は、構成および内容の両方に関し、本発明の他の目的および特徴と併せ、図面を照合した以下の詳細な説明によりさらによく理解されるであろう。
本発明の一実施形態に係る電極の製造方法の工程図である。 本発明の別の実施形態に係る電極の製造方法の工程図である。
　本発明に係る電極の製造方法は、電極活物質を含む電極合材と分散媒とを含む合材スラリーを芯材シートの表面に塗布してウェット塗膜を有する第１極板を形成する塗布工程（i）と、第１極板を第１温度で加熱して分散媒を揮散させて乾燥塗膜を有する第２極板を形成する乾燥工程（ii）と、第１温度よりも高い第２温度で第２極板を加熱して焼成された第３極板を得る焼成工程（iii）とを具備する。
　焼成工程（iii）では、ロールツーロール方式で搬送中の第２極板が第２温度で加熱される。ロールツーロール（Ｒｏｌｌ－ｔｏ－Ｒｏｌｌ）方式とは、芯材シートもしくは各極板が、搬送用ロールなどを用いて搬送される方式である。ロールツーロール方式では、捲き出しロールと捲き取りロールとの間の搬送経路に沿って芯材シートもしくは各極板が搬送される。
　焼成工程は、加熱された焼成用ロールの周面に乾燥塗膜を接触させることを含んでもよい。また、焼成工程では、不活性雰囲気中で第２極板を第２温度で加熱してもよい。
　塗布工程では、ロールツーロール方式で搬送中の芯材シートに合材スラリーを塗布してもよい。また、乾燥工程では、塗布工程に連続してロールツーロール方式で搬送中の第１極板を第１温度で加熱してもよい。
　より具体的には、塗布工程は、ロールツーロール方式で搬送中の芯材シートの一方の面に合材スラリーが塗布される第１塗布ステップと、第１塗布ステップの後、ロールツーロール方式で搬送中の芯材シートの他方の面に合材スラリーが塗布される第２塗布ステップとを有してもよい。この場合、乾燥工程は、第１塗布ステップの後、第２塗布ステップの前に、第１塗布ステップに連続してロールツーロール方式で搬送中の第１極板を第１温度で加熱する第１乾燥ステップと、第２塗布ステップの後、第２塗布ステップに連続してロールツーロール方式で搬送中の第１極板を第１温度で加熱する第２乾燥ステップとを有してもよい。
　乾燥工程と焼成工程との間に、乾燥塗膜を圧延する圧延工程を更に有してもよい。圧延工程では、乾燥工程に連続してロールツーロール方式で搬送中の第２極板を圧延用ロールで圧延してもよい。
　乾燥工程の後、第２極板が捲き取られて回収されてもよい。この場合、圧延工程では、回収された第２電極が捲き出されてロールツーロール方式で搬送中に圧延用ロールで圧延されてもよい。
　また、焼成工程では、圧延工程に連続してロールツーロール方式で搬送中の第２極板を第２温度で加熱してもよい。
　焼成工程の後、第３極板を所定サイズに裁断するスリット工程を更に有してもよい。スリット工程では、例えば第３極板をレーザにより裁断すればよい。
　以下、図１を参照しながら、主に、リチウムイオン二次電池用電極（以下、単に電極と称する。）を製造する場合について説明する。
　図１に示すように、電極Ｅは、捲き出しロール１０、第１塗工装置２０Ａ、第１乾燥装置３０Ａ、第２塗工装置２０Ｂ、第２乾燥装置３０Ｂ、圧延装置４０、焼成装置５０、スリット装置６０、捲き取りロール７０を、この順に具備する製造ライン１００により製造される。なお、ここでは概ね全工程を一連の製造ライン１００で連続的に行う場合を示すが、これに限定されず、例えば、一部の工程を連続的に行った後、一旦、極板を捲き取り、その後、捲き出して次の工程を行ってもよい。
　以下、工程ごとに説明する。
（i）塗布工程
　塗布工程では、電極活物質を含む電極合材と分散媒とを含む合材スラリーが芯材シートの表面に塗布され、ウェット塗膜を有する第１極板が形成される。ここでは、第１極板とは、ウェット塗膜を有する極板もしくは最終の乾燥工程を終えるまでの極板をいう。ウェット塗膜とは、合材スラリーに含まれる分散媒の多くが残留している塗膜である。塗布工程は、例えば、ロールツーロール方式で搬送中、すなわち、捲き出しロールと捲き取りロールとの間の搬送経路を搬送されている途中の芯材シートに対して行われる。
　具体的には、図１に示すように、捲き出しロール１０により、フープ状に捲回された芯材シートＡが外周側から逐次捲き出され、第１塗工装置２０Ａおよび第２塗工装置２０Ｂに順次供給される。芯材シートは、極板の集電体として機能する導電性シートであり、例えば金属箔が用いられる。製造対象の電極が負極である場合、芯材シートＡには、銅、銅合金、ニッケル、ニッケル合金等の金属箔が用いられる。製造対象の電極が正極である場合、芯材シートＡには、アルミニウム、アルミニウム合金、チタン、チタン合金、ステンレス鋼等の金属箔が用いられる。
　塗布工程を行う塗工装置は、特に限定されないが、ダイコータ、コンマコータ、グラビアコータ等を用い得る。搬送経路には、塗工装置が具備する塗工用ロールを設けてもよい。塗工用ロールは、コンマコータやグラビアコータのバックアップロールのように搬送用ロールを兼ねてもよい。
　図１に示す第１塗工装置２０Ａおよび第２塗工装置２０Ｂは、それぞれスロットダイ２１Ａ、２１Ｂを具備するダイコータであり、芯材シートを挟んでスロットダイ２１Ａ、２１Ｂの反対側には、それぞれバックアップロール２２Ａ、２２Ｂが設けられている。バックアップロール２２Ａ、２２Ｂは、搬送ロールを兼ねている。スロットダイ２１Ａとバックアップロール２２Ａとの対によって芯材シートＡの一方の表面に第１のウェット塗膜が形成されて第１極板Ｂ１が形成され（第１塗布ステップ）、その後、後述の第１乾燥ステップを経た後、スロットダイ２１Ｂとバックアップロール２２Ｂとの対によって芯材シートＡの他方の表面に第２のウェット塗膜が形成され（第２塗布ステップ）、第１極板Ｂ２が得られる。
　合材スラリーは、分散媒と電極合材とを混合することで調製される。電極合材は、電極活物質を必須成分として含み、結着材、導電材等の任意成分を含み得る。分散媒は、電極合材を分散させる液状成分である。
　電極活物質とは、電気化学的な容量を発現する材料であり、例えばリチウムイオン二次電池の電極活物質はリチウムイオンの挿入（吸蔵）および脱離（放出）を伴う酸化還元反応により容量を発現する。製造対象の電極が負極である場合、負極活物質には、炭素材料等が用いられる。炭素材料としては、黒鉛、難黒鉛化炭素、易黒鉛化炭素等が用いられる。製造対象の正極が正極である場合、正極活物質には、リチウム含有遷移金属酸化物、オリビン型リン酸リチウム等が用いられる。リチウム含有遷移金属酸化物としては、コバルト酸リチウムのような層状構造を有する岩塩型酸化物等が用いられるが、特に限定されない。
　結着剤としては、ポリテトラフルオロエチレン、ポリフッ化ビニリデンなどのフッ素樹脂；ポリアクリル酸メチルなどのアクリル樹脂；スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、アクリルゴムなどのゴム状材料；またはこれらの混合物などが例示できる。また、カルボキシメチルセルロールのような水溶性樹脂を増粘剤として用いてもよい。
　分散媒としては、水、有機溶媒等を用い得る。有機溶媒としては、エタノールなどのアルコール、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）などのエーテル、アセトンなどのケトン、Ｎ－メチル－２－ピロリドン（ＮＭＰ）などが挙げられる。これらは混合して用いてもよい。
（ii）乾燥工程
　乾燥工程では、第１極板が第１温度で加熱され、ウェット塗膜から分散媒の大部分（例えば９９．７％以上）が除去され、第２極板が得られる。ここでは、第２極板とは、最終の乾燥工程（すなわち、図１の場合、第２乾燥ステップ）を経た後、焼成工程を終えるまでの極板をいう。乾燥工程では、例えば、空気中、減圧雰囲気中、不活性ガス雰囲気中等でウェット塗膜を乾燥させればよい。ウェット塗膜に乾燥させた温風を吹き付けてもよい。
　ここで、第１温度とは、乾燥工程において芯材シートが到達する最高温度である。第１温度は、特に限定されないが、例えば、６０℃以上であればよく、１００℃以上でもよい。また、電極合材に含まれる各成分および芯材シートの劣化を抑制する観点から、第１温度は１５０℃以下とすればよく、１２０℃以下としてもよい。
　乾燥工程では、塗布工程に連続してロールツーロール方式で搬送中の第１極板を第１温度で加熱してもよい。すなわち、作業効率を高めるために塗布工程と乾燥工程とを連続的に行ってもよい。
　図１に示される第１乾燥装置３０Ａおよび第２乾燥装置３０Ｂは、いずれも乾燥炉であり、第１乾燥装置３０Ａで第１極板Ｂ１が具備する第１のウェット塗膜が第１温度に加熱されて乾燥され（第１乾燥ステップ）、第２乾燥装置３０Ｂで第１極板Ｂ２が具備する第２のウェット塗膜が第１温度に加熱されて乾燥される（第２乾燥ステップ）。乾燥炉３０Ａ、３０Ｂは、内部に搬送経路を有するトンネル状の構造を有する。搬送中の第１極板Ｂ１、Ｂ２が乾燥炉３０Ａ、３０Ｂ内を搬送されている間に各ウェット塗膜から分散媒の大半が揮散し、乾燥炉３０Ｂの出口から両面に乾燥塗膜を具備する第２極板Ｃが導出される。
　乾燥時間は、分散媒の種類、第１温度、雰囲気圧力などに応じて適宜選択すればよいが、例えば１～３０分であればよい。
（iii）焼成工程
　焼成工程では、第１温度よりも高い第２温度で第２極板が加熱され、焼成された第３極板が得られる。ここでは、第３極板とは、最終の焼成工程を経た後、スリット工程に供されるまでの極板をいう。焼成工程では、ロールツーロール方式で搬送中の第２極板が第２温度で加熱される。
　焼成工程では、乾燥塗膜に残留していた分散媒が更に揮散するとともに、芯材シートの柔軟性等の機械特性が調整される。搬送中の第２極板を焼成する場合、乾燥塗膜の残留応力によって乾燥塗膜の厚みが増加するが、いずれの部位においても加熱の程度が概ね同じであり、かつ印加され得る圧力の程度も概ね同じであるため、乾燥塗膜の厚みの増加は概ね一律である。すなわち、乾燥塗膜の厚みにばらつきが生じにくく、電池の生産効率が向上し得る。また、フープ状に捲き取られた極板を加熱する場合に比べ、顕著に加熱時間を短縮し得る。
　中でもリチウムイオン二次電池用負極を製造する場合、負極活物質として用いられる炭素材料は、残留応力が大きく、焼成工程で乾燥塗膜（すなわち電極合材層）の厚みが増加しやすい。リチウムイオン二次電池用負極の負極合材層の厚みのばらつきの低減は、リチウムイオン二次電池の生産性を顕著に向上させ得る。
　焼成工程では、加熱された焼成用ロールの周面に乾燥塗膜を接触させてもよい。焼成用ロールは、自身の周面を加熱する加熱機構を有すればよく、例えば、焼成用ロールの内部にヒータを内蔵させてもよく、焼成用ロールに軸方向の通路を設けて通路内に高温の流体を流通させてもよい。これにより、第２極板はより短時間で第２温度まで加熱され、焼成される。焼成の効率を向上させる観点から、焼成用ロールの周面の５０％以上の面積が乾燥塗膜で覆われるように焼成用ロールに乾燥塗膜を沿わせてもよい。
　ここで、第２温度とは、焼成工程において芯材シートが到達する最高温度である。第２温度は、乾燥工程で除去されなかった分散媒（特に水分）を更に除去し得る温度であればよく、芯材シートの柔軟性を向上させ得る温度であってもよい。第２温度は、例えば、１５０℃以上であればよく、２００℃以上でもよい。焼成工程の効果を高める観点からは、第１温度と第２温度との温度差を、例えば５０℃以上に設定すればよい。一方、電極合材に含まれる各成分および芯材シートの劣化を抑制する観点から、第２温度は３００℃以下とすればよく、２５０℃以下としてもよい。
　焼成工程では、例えば、不活性雰囲気中で乾燥塗膜を第２温度に加熱すればよい。不活性雰囲気は、例えば、窒素ガス雰囲気、アルゴン等の希ガス雰囲気、減圧雰囲気等であればよい。これにより電極合材に含まれる各成分および芯材シートの劣化を抑制しやすくなる。
　図１に示される焼成装置５０は、それぞれ少なくとも周面が加熱された第１焼成用ロール５１ａと第２焼成用ロール５１ｂとを具備する。圧延された第２極板Ｄが第１焼成用ロール５１ａの周面に接触しながら搬送されている間に、第１焼成用ロール５１ａによって、芯材シートＡの一方の表面に形成されている乾燥塗膜が第２温度に加熱され、焼成される。引き続き、圧延された第２極板Ｄが第２焼成用ロール５１ｂの周面に接触しながら搬送されている間に、第２焼成用ロール５１ｂによって、芯材シートＡの他方の表面に形成されている乾燥塗膜が第２温度に加熱され、焼成される。
　焼成時間は、第２温度、雰囲気圧力などに応じて適宜選択すればよい。また、焼成用ロールによる極板の送り速度は、例えば２０～５０ｍ／分とすればよい。
（iv）圧延工程
　乾燥工程と焼成工程との間に、乾燥塗膜を圧延する圧延工程を更に有してもよい。圧延工程により乾燥塗膜を圧縮することで、塗膜の密度と強度を高め得る。圧延工程では、乾燥工程に連続してロールツーロール方式で搬送中の第２極板を圧延用ロールで圧延してもよい。その後の焼成工程では、圧延工程に連続してロールツーロール方式で搬送中の第２極板を第２温度で加熱してもよい。すなわち、作業効率を高めるために、乾燥工程と圧延工程とを連続的に行ってもよく、さらに圧延工程と焼成工程とを連続的に行ってもよい。
　図１に示される圧延装置４０は、軸方向が互いに平行に配置された第１ロール４１ａと第２ロール４１ｂとを具備する。第１ロール４１ａもしくは第２ロール４１ｂは搬送ロールを兼ねている。第１ロール４１ａと第２ロール４１ｂとの間には、第２極板Ｃの厚さより小さい隙間が形成されている。この隙間に第２極板Ｃが導入され、圧縮された乾燥塗膜を具備する第２極板Ｄが隙間から導出される。なお、図示例では一対のロールを具備する圧延装置４０を示したが、圧延装置４０は２対以上のロールを連続して具備してもよい。
　第１ロール４１ａと第２ロール４１ｂとの間で乾燥塗膜に印加される線圧は、例えば、０．２～１ｋＮ／ｃｍであり、０．３～０．８ｋＮ／ｃｍでもよい。
（v）スリット工程
　焼成工程の後、焼成された第３極板Ｅを所定サイズに裁断するスリット工程を更に有してもよい。このとき、焼成工程に連続してロールツーロール方式で搬送中の第３極板Ｅを裁断装置で裁断してもよい。すなわち、作業効率を高めるために、焼成工程とスリット工程とを連続的に行ってもよい。このような連続工程では、レーザを用いて第３極板Ｅを裁断することが効率的である。
　図１に示されるスリット装置６０は、電池複数個分の幅を有する焼成後の第３極板Ｅを電池１個分の幅の電極に裁断するレーザ加工装置である。スリット工程を終えて形成された複数の電極は、捲き取りロール７０により、それぞれ平行にフープ状に捲き取られる。
　得られた電極は、例えば帯状であり、対電極およびセパレータとともに渦巻き状に捲回され、柱状の電極体が形成される。柱状の電極体は、例えば、開口を有する有底金属缶に非水電解質とともに収容される。電池缶の開口を封口体で塞ぐことで、円筒型のリチウムイオン二次電池が得られる。
　電極の厚さがばらつくと、電極体のサイズがばらつき、電池缶に電極体を挿入できない場合や、電池缶に対して電極体が過度に小さくなることがあり、電池の生産性が低下する。一方、本実施形態に係る製造方法によれば、電極の厚さのばらつきが小さいため、そのような懸念が小さくなる。
　次に、図２を参照しながら、別の実施形態に係る電極の製造方法について説明する。なお、図１と同じ、もしくは対応する要素には、図１と同じ符号を付している。
　本実施形態では、図２に示すように、中継ぎロール８０が使用される。すなわち、電極Ｅは、捲き出しロール１０、第１塗工装置２０Ａ、第１乾燥装置３０Ａ、第２塗工装置２０Ｂ、第２乾燥装置３０Ｂ、中継ぎロール８０、圧延装置４０、焼成装置５０、スリット装置６０、捲き取りロール７０を具備する製造ライン２００により製造される。ここでは、塗布工程と乾燥工程とが製造ライン２００の一部で連続的に行われ、その後、圧延工程と焼成工程を含む残りの工程が、製造ライン２００の残部で連続的に行われる。上記以外は、実施形態１と同様に製造プロセスが行われる。中継ぎロール８０により、一旦、第２電極を回収することで、乾燥工程までのプロセスと、圧延工程以降のプロセスとを、別の場所で行うことができるなど、製造プロセスの自由度が大きくなる。
　以上、円筒型電池を中心に説明したが、電池の形状は、円筒型に限らず、角型、偏平型などであってもよい。また、電極体は、柱状に限らず、積層型等であってもよい。
　本発明に係る電極の製造方法は、例えばリチウムイオン二次電池用負極の製造方法として好適である。
　本発明を現時点での好ましい実施態様に関して説明したが、そのような開示を限定的に解釈してはならない。種々の変形および改変は、上記開示を読むことによって本発明に属する技術分野における当業者には間違いなく明らかになるであろう。したがって、添付の請求の範囲は、本発明の真の精神および範囲から逸脱することなく、すべての変形および改変を包含する、と解釈されるべきものである。
　１００、２００：製造ライン
　１０：捲き出しロール
　２０Ａ：第１塗工装置
　　２１Ａ：スロットダイ
　　２２Ａ：バックアップロール
　２０Ｂ：第２塗工装置
　　２１Ｂ：スロットダイ
　　２２Ｂ：バックアップロール
　３０Ａ：第１乾燥装置
　３０Ｂ：第２乾燥装置
　４０：圧延装置
　　４１ａ：第１ロール
　　４１ｂ：第２ロール
　５０：焼成装置
　　５１ａ：第１焼成用ロール
　　５１ｂ：第２焼成用ロール
　６０：スリット装置
　７０：捲き取りロール
　８０：中継ぎロール

Claims (13)

  1. 　電極活物質を含む電極合材と分散媒とを含む合材スラリーを芯材シートの表面に塗布してウェット塗膜を有する第１極板を形成する塗布工程と、
    　前記第１極板を第１温度で加熱して前記ウェット塗膜から前記分散媒を揮散させて乾燥塗膜を有する第２極板を形成する乾燥工程と、
    　前記第２極板を前記第１温度よりも高い第２温度で加熱して焼成された第３極板を得る焼成工程と、を含み、
    　前記焼成工程では、ロールツーロール方式で搬送中の前記第２極板が前記第２温度で加熱される、電極の製造方法。
  2. 　前記焼成工程は、加熱された焼成用ロールの周面に前記乾燥塗膜を接触させることを含む、請求項１に記載の電極の製造方法。
  3. 　前記焼成工程では、不活性雰囲気中で前記第２極板が前記第２温度で加熱される、請求項１または２に記載の電極の製造方法。
  4. 　前記塗布工程では、ロールツーロール方式で搬送中の前記芯材シートに前記合材スラリーが塗布される、請求項１～３のいずれか１項に記載の電極の製造方法。
  5. 　前記乾燥工程では、前記塗布工程に連続してロールツーロール方式で搬送中の前記第１極板が前記第１温度で加熱される、請求項４に記載の電極の製造方法。
  6. 　前記塗布工程は、
    　ロールツーロール方式で搬送中の前記芯材シートの一方の面に前記合材スラリーが塗布される第１塗布ステップと、
    　前記第１塗布ステップの後、ロールツーロール方式で搬送中の前記芯材シートの他方の面に前記合材スラリーが塗布される第２塗布ステップと、を有し、
    　前記乾燥工程は、
    　前記第１塗布ステップの後、前記第２塗布ステップの前に、前記第１塗布ステップに連続してロールツーロール方式で搬送中の前記第１極板を前記第１温度で加熱する第１乾燥ステップと、
    　前記第２塗布ステップの後、前記第２塗布ステップに連続してロールツーロール方式で搬送中の前記第１極板を前記第１温度で加熱する第２乾燥ステップと、を有する、請求項５に記載の電極の製造方法。
  7. 　前記乾燥工程と前記焼成工程との間に、前記乾燥塗膜を圧延する圧延工程を更に有する、請求項１～６のいずれか１項に記載の電極の製造方法。
  8. 　前記圧延工程では、前記乾燥工程に連続してロールツーロール方式で搬送中の前記第２極板が圧延用ロールで圧延される、請求項７に記載の電極の製造方法。
  9. 　前記乾燥工程の後、前記第２極板が捲き取られて回収され、
    　前記圧延工程では、前記回収された第２電極が捲き出され、ロールツーロール方式で搬送中に圧延用ロールで圧延される、請求項７に記載の電極の製造方法。
  10. 　前記焼成工程では、前記圧延工程に連続してロールツーロール方式で搬送中の前記第２極板が前記第２温度で加熱される、請求項８または９に記載の電極の製造方法。
  11. 　前記焼成工程の後、前記第３極板を所定サイズに裁断するスリット工程を更に有する、請求項１～１０のいずれか１項に記載の電極の製造方法。
  12. 　前記スリット工程では、前記第３極板がレーザにより裁断される、請求項１１に記載の電極の製造方法。
  13. 　前記電極活物質が、炭素材料を含む、請求項１～１２のいずれか１項に記載の電極の製造方法。
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