WO2019111398A1 - 非水素添加油脂で構成された三層構造カプセルおよびその製造方法 - Google Patents

非水素添加油脂で構成された三層構造カプセルおよびその製造方法 Download PDF

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健太郎 永江
久明 畑中
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森下仁丹株式会社
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    • A23V2002/00—Food compositions, function of food ingredients or processes for food or foodstuffs

Definitions

  • the present invention relates to a three-layered capsule and a method of manufacturing the same, and more particularly, to a three-layered capsule reduced in cracks caused during manufacturing and storage at a low temperature environment and a method of manufacturing the same.
  • Seamless capsules are used in many applications from the viewpoint of ease of control of particle size and simplicity of manufacture.
  • capsules in which useful bacteria such as Bifidobacterium are enclosed and capsules in which a perfume such as menthol is enclosed are commercially available.
  • These seamless capsules are usually produced by dropping the solution of the contents or the solution of the shell into the flowing coolant (usually an oily substance) by dropping droplets from the double nozzle or triple nozzle. It is done.
  • Patent Document 1 Japanese Patent Application Laid-Open Nos. 7-69867 (Patent Document 1) and 2016-74615 (Patent Document 2) disclose content solutions in which a main ingredient and a cured oil and fat are dispersed or dissolved in the production of a three-layer seamless capsule.
  • Patent Document 2 disclose content solutions in which a main ingredient and a cured oil and fat are dispersed or dissolved in the production of a three-layer seamless capsule.
  • a method of simultaneously extruding the protective layer solution of another hardened oil and fat from the innermost nozzle from the middle nozzle and the outer shell solution from the outermost nozzle simultaneously to the cooling fluid is described.
  • the capsule jet extruded from the three-layer nozzle is quenched and solidified in a cooling liquid having a temperature of 10 ° C. or less. Cracking is likely to occur, which is a problem to be solved in manufacturing. In addition, occurrence of cracking was also observed at low temperature storage (for example, 5 ° C. to ⁇ 20 ° C.).
  • the present invention prevents the cracks in the protective layer in the manufacture of the conventional three-layer structure capsule as described above, and solves the cracks at the time of manufacture and the cracks at the time of low temperature storage. Intended to provide a method.
  • the present inventors have been able to prevent cracks in the protective layer of the three-layered capsule by using edible refined processed oil and fat, particularly non-hydrogenated oil and fat, for the protective layer.
  • the present invention has been completed.
  • the present invention comprises a content in which a main ingredient is dispersed or dissolved in an oily substance, a protective layer consisting of an edible refined processed fat by coating the content, and a film formed on the outside of the protective layer and made of a natural polymer. Relates to a concentric three-layered capsule.
  • the contents liquid in which the main agent is dissolved or dispersed in the oily substance is discharged from the innermost nozzle of the concentric triple nozzle into the cooling liquid consisting of cooled liquid oil, and the outer side of the innermost nozzle
  • the three-layer structure capsule wherein the oily substance is edible vegetable fat and oil, edible refined processed fat and oil, sucrose fatty acid ester (SAIB), glycerin fatty acid ester and the like, and a mixture thereof.
  • the edible refined processed fat is a non-hydrogenated fat;
  • the non-hydrogenated fats and oils have a melting point of 30-55 ° C. and solid fat content (SFC) 40-90% at 10 ° C., 0.3-80% at 20 ° C., 10-70% at 30 ° C., 0.
  • the non-hydrogenated fat is palm stearin obtained by fractionating palm oil, palm olein, palm super olein, palm double olein, palm mid fraction, transesterified fat of palm oil, transesterified fat of palm fractionated oil, or a mixture thereof is there;
  • the natural polymer is water soluble: Said natural macromolecule is selected from gelatin, agar, gellan gum, carrageenan, fercerelan, pectin, chitosan, alginic acid, curdlan, starch, modified starch, pullulan, mannan and mixtures thereof;
  • the three-layered capsule is a seamless capsule;
  • the protective layer has a melting point 2-9 ° C.
  • the main agent is selected from the group consisting of bifidobacteria, lactic acid bacteria, lactoferrin, nattokinase, vitamin C, vitamin B1, vitamin B2, vitamin B12 and mixtures thereof.
  • the present invention by using an edible refined processed fat and oil, particularly a non-hydrogenated fat and oil, in the protective layer of the three-layer structure capsule, it is possible to prevent the cracking caused at the time of production.
  • a low temperature for example, stored at a temperature of 10 ° C. or less
  • cracking of the protective layer is also likely to occur, and the protective effect of the contents of the capsule is reduced, resulting in poor storage stability.
  • no cracking occurs even at low temperature storage.
  • a hardened oil or fat is hydrogenated (hydrogenated) to a liquid oil at a normal temperature containing a relatively low melting point and a large amount of unsaturated fatty acids to increase the proportion of saturated fatty acids having a higher melting point. It refers to solidified fat and oil, and fully hydrogenated fat and oil and partially hydrogenated fat and oil exist. On the other hand, partially hydrogenated hydrogenated fats and oils have been pointed out in the paper published in Europe (European Journal of Clinical Nutrition (2009) 63, S22-S33), since the possibility of heart disease was pointed out.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view of a nozzle portion of a manufacturing apparatus suitable for manufacturing a three-layer structure seamless capsule by a dropping method using a three-layer nozzle.
  • FIG. 2 is an enlarged photo of the cracked seamless capsule produced in Comparative Example 1.
  • FIG. 3 is an enlarged view from another angle of the cracked seamless capsule manufactured in Comparative Example 1.
  • FIG. 4 is an enlarged photo of the crack free seamless capsule produced in Example 1.
  • the three-layered capsule of the present invention comprises a content in which the main ingredient is dispersed or dissolved in an oily substance, a protective layer containing the content and coated with the edible refined processed fat, and formed on the outside of the protective layer and natural It is characterized in that a film containing a polymer is concentrically present.
  • the main agent to be enclosed in the three-layer structure capsule of the present invention may be anything as long as it can be enclosed in the capsule, and includes, but is not limited to, enteric useful bacteria, proteins, enzymes and vitamins, More specifically, those selected from the group consisting of bifidobacteria, lactic acid bacteria, lactoferrin, nattokinase, vitamin C, vitamin B1, vitamin B2, vitamin B12 and mixtures thereof.
  • the main agent needs to be suspended in an oily substance.
  • the reason for suspending in the oily substance in this way is that the contents are not affected by the large amount of water and the like present at the time of capsule manufacture.
  • the oily substance edible vegetable fat and oil, edible refined processed fat and oil, sucrose fatty acid ester (SAIB), glycerin fatty acid ester and the like and mixtures thereof are used.
  • Edible refined processed fat is also used in the protective layer described later, and according to the Japanese Agricultural Standard for Edible refined processed fat (Dec. 24, 2013 Ministry of Agriculture, Forestry and Fisheries Notification No. 3115)
  • Hydrogenation adjusting melting point by adding hydrogen and saturating unsaturated fatty acid
  • fractionation separation operation by centrifugation, filtration or dropping
  • melting point hardness
  • solid fat content The oils and fats are adjusted to a melting point adapted to the use for food by techniques such as “divided into different parts” and “transesterification (adjusting the melting point by changing the composition of fatty acids using a catalyst)”.
  • non-hydrogenated fat and oil a non-hydrogenated (hydrogenated) fat and oil
  • non-hydrogenated fats and oils mean that they are not fats and oils whose melting points have been adjusted by hydrogenation of natural fats and oils, and they may be those whose melting points have been adjusted by fractionating or transesterifying fats and oils.
  • melting point as described in this invention means rising melting point (temperature which softens and starts rising when fats and oils are heated in a capillary).
  • the non-hydrogenated fats and oils used in the present invention are fats and oils which have not been subjected to hydrogenation treatment (so-called hydrogenation treatment), and palm oil fats and oils are suitable.
  • the major fatty acids of palm oil are palmitic acid and oleic acid, and these two types of fatty acids have a composition ratio of 80% or more and are semisolid at room temperature.
  • the palm oil can be separated at a specific temperature into a low melting liquid oil and a high melting solid oil.
  • Liquid oil with low melting point is rich in oleic acid
  • solid oil with high melting point is rich in palmitic acid
  • liquid oil is palm olein
  • solid oil is palm stearin
  • palmtiminic acid is the most in composition but palmpaltimin (I do not call it) and it is called conventionally.
  • the desired non-hydrogenated oil and fat adjusted to the melting point can also be obtained by transesterification of palm oil.
  • a fractionated oil of palm oil and palm oil or transesterified fats and oils of palm fractionated oil may be used alone or in combination.
  • the non-hydrogenated fats and oils used in the present invention preferably have a melting point of 30 to 55 ° C and a solid fat content (SFC) of 40 to 90% at 10 ° C, 0.3 to 80% at 20 ° C, and 10 to 70 at 30 ° C. %, 0.3 to 40% at 40 ° C and 0.3 to 30% at 45 ° C.
  • the non-hydrogenated fats and oils are more preferably 60-80% at melting point 30-35 ° C and solid fat content (SFC) 10 ° C, 40-70% at 20 ° C, 20-60% at 30 ° C, 10 to 40 ° C. It has 5-20% at 30% and 45 ° C.
  • SFC solid fat content
  • NMR temporary 3-1983 provisional solid fat content
  • II standard fats-and-oils analysis test method of establishment of the Japan Oil Chemistry Association .
  • Non-hydrogenated oils and fats often have a solid fat content (SFC) of 90% or less at 10 ° C. or less, so even when rapidly cooled to 10 ° C. or less, cracking does not easily occur in the protective layer and high quality Can be held.
  • SFC solid fat content
  • the non-hydrogenated fats and oils used in the present invention are, specifically, palm stearin obtained by fractionating palm oil, palm olein, palm super olein, palm double olein, palm mid fraction, and transesterification of palm oil or said palm fractionated oil Fats and oils, or mixtures thereof are mentioned. Of course, it is not limited to these.
  • the oily substance used in the present invention may be sucrose fatty acid ester (SAIB) or glycerin fatty acid ester.
  • the sucrose fatty acid ester is obtained by reacting a fatty acid (for example, stearic acid or oleic acid) or the like with the hydroxyl group of sucrose and is usually used as an emulsifier.
  • Glycerin fatty acid ester is a fatty acid ester-bonded to one or two of the three hydroxyl groups possessed by glycerin and is also used as an emulsifier. Those bound to all three hydroxyl groups are fats or oils and fats, and are distinguished from glycerin fatty acid esters.
  • edible vegetable fat and oil, edible refined processed fat and oil, sucrose fatty acid ester (SAIB) or glycerin fatty acid ester may be used alone or a mixture thereof.
  • the amount of the main ingredient in the content is usually 1 to 50% by mass, preferably 5 to 30% by mass, more preferably 10 to 20% by mass. When it is more than 50% by mass, encapsulation becomes difficult, and when it is less than 1% by mass, the effect of the main agent does not occur.
  • an excipient, a stabilizer, a surfactant, an adjuvant, a foaming agent or the like may be appropriately blended.
  • the amount of these ingredients is not particularly limited, but it should not be an amount that inhibits the operation of the three-layer structure capsule of the present invention.
  • a protective layer is formed on the outside of the contents.
  • edible refined processed fats and oils used in the contents in particular non-hydrogenated fats and oils are used.
  • the protective layer has a melting point of 2 to 9 ° C., preferably 2 to 8 ° C. higher than the melting point of the content, so that curing can be controlled upon cooling. If the melting point is less than 2 ° C., the contents and the protective layer will mix upon cooling, and conversely, if the temperature is higher than 9 ° C., solidification of the protective layer will not occur and it will interfere with the formation of a capsule.
  • lecithin or silicon dioxide may be blended to adjust interfacial tension, viscosity, and specific gravity.
  • the amount of these ingredients is not particularly limited, but it should not be an amount that inhibits the operation of the three-layer structure capsule of the present invention.
  • the protective layer is further coated with a film.
  • the film contains a natural polymer.
  • Many natural polymers are water soluble, such as gelatin, casein, zein, pectin or derivatives thereof, alginic acid or a salt thereof, agar, gellan gum, carrageenan, farcereran, chitosan, curdlan, starch, modified starch, pullulan, It is selected from mannan and mixtures thereof. Of course, it is not limited to these.
  • These natural polymers are preferably in the range of 50% by weight to 90% by weight, based on the total solids weight of the coating composition of the three-layered capsule.
  • the film of the three-layer structure capsule of the present invention may further contain a plasticizer in order to impart flexibility in a dry state, and examples of the plasticizer include glycerin, sorbitol and the like.
  • the blending amount of the above-mentioned plasticizer is 1 to 50% by mass, preferably 5 to 40% by mass, more preferably 15 to 30% by mass, based on the total weight of the film after drying. If the amount of the plasticizer is less than 1% by mass, the film can not withstand vacuum drying or can not maintain sufficient flexibility in the dry state to cause cracking, and if it exceeds 50% by mass The film softens and causes adhesion and melting at high temperatures.
  • the film of the three-layer structure capsule of the present invention optionally contains, in addition to the above composition, various additives commonly used in the field, such as flavoring agents, sweeteners, colorants, preservatives such as parabens, etc. May be.
  • various additives commonly used in the field such as flavoring agents, sweeteners, colorants, preservatives such as parabens, etc. May be.
  • the total content of all the additives is, for example, 0.01% by weight to 10% by weight, based on the total solid weight in the capsule shell composition, and preferably 0. It is 1% by weight to 5% by weight.
  • the dried coating of the three-layered capsule of the present invention desirably has a thickness of 10 to 600 ⁇ m, preferably 30 to 400 ⁇ m, more preferably 40 to 250 ⁇ m.
  • the thickness of the above-mentioned film is less than 10 ⁇ m, the film strength is low, and when it exceeds 600 ⁇ m, the amount of contents decreases and the disintegration property also becomes worse.
  • the size of the three-layered capsule of the present invention is not particularly limited, but desirably has a diameter of 0.3 to 10 mm, preferably 1 to 8 mm. If the diameter of the capsule is less than 0.3 mm, the thickness of the protective layer having a three-layer structure becomes small, the effect of preventing the infiltration of water becomes small, and if it exceeds 8 mm, it is difficult to swallow.
  • the three-layer structure capsule of the present invention is a seamless capsule having a three-layer structure.
  • a dropping method using three or more layers of multiple nozzles specifically a method of dropping into a cooling liquid using a three layer nozzle can be mentioned (for example, JP-A-49-59789, particularly JP-A-51-8176 and JP-A-60-172343).
  • the contents are discharged from the innermost nozzle, the film is discharged from the outermost nozzle, and the protective layer is formed from the middle nozzle.
  • It is preferable to discharge an edible refined processed fat as At the time of discharge by simultaneously extruding at a constant velocity into the cooling fluid flowing down at a constant velocity to form a composite jet and discharging it into the cooling fluid, the surface tension acting between the coolant and the film composition causes Three-layered seamless capsules can be manufactured continuously.
  • the resulting capsule has a three-layer structure, the innermost of which contains the contents.
  • cracking is more effectively prevented by using a non-hydrogenated fat as the edible refined processed fat at the time of production.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view of a nozzle portion of a manufacturing apparatus suitable for manufacturing a three-layer structure seamless capsule by a dropping method using a three-layer nozzle.
  • FIG. 1 shows a state in which the seamless capsule jet B discharged from the nozzle cross section A is broken in the cooling fluid 8 and becomes the seamless capsule 7.
  • the inner nozzle 1, the intermediate nozzle 2 and the outer nozzle 3 are concentrically present, and the capsule content solution 4 is discharged from the inner nozzle 1, and the intermediate nozzle 2 (specifically, the intermediate nozzle 2) Solution is discharged from the inner nozzle 1), a film solution is discharged from the outer nozzle 3 (specifically, between the outer nozzle 3 and the middle nozzle 2), and three solutions are discharged simultaneously.
  • the seamless capsule obtained as described above is subjected to air-drying at 5 ° C. to 30 ° C. for 2 to 12 hours.
  • vacuum drying or vacuum lyophilization may be further performed after through-flow drying.
  • the degree of vacuum is maintained at 0.5 to 0.002 MPa or less, and in vacuum lyophilization, it is a method of freezing and drying at -20 ° C. or less.
  • the time required for vacuum drying or vacuum lyophilization is not particularly limited, it is generally 5 to 60 hours, preferably 24 to 48 hours. If it is 5 hours or less, the drying is insufficient and the water present in the capsule adversely affects the contents.
  • the three-layered capsule obtained by the above method can prevent cracks during manufacturing as described above, and can significantly reduce the frequency of defective products during manufacturing, thus saving resources and waste. There is a great advantage. Moreover, when stored in a refrigerator for measures against high temperatures in summer, or in the case of a product in which the capsule is mixed with yogurt, the temperature is inevitably stored under an environment of 0 to 10 ° C. In the hardened oil layer of the above, cracking of the protective layer is apt to occur, and the protective effect of the capsule contents is reduced to deteriorate storage stability. Therefore, the triple structure capsule of the present invention is less prone to cracking even when stored at low temperatures. In addition, as for "low temperature storage" in the present specification, the temperature is in the range of 10 ° C to -80 ° C, preferably 8 ° C to -40 ° C, more preferably 5 ° C to -20 ° C. means.
  • the effect of cracks in the protective layer on the capsule storage stability is that the cracked portion becomes a conduction path between the content layer and the coating layer, so that the content component is transferred to the coating layer over time and further outside the capsule.
  • moisture including water vapor
  • oxygen including other gas
  • the cracking of the protective layer can be prevented and the storage stability can be improved. It can also be expected to improve the shelf life of the capsule-containing yogurt product. Furthermore, for consumers who show a negative reaction to the word “hydrogenation”, it becomes possible to commercialize products that do not use “hydrogenation” raw materials, and have a large impact along with the aforementioned improvement in stability, Consumption can be expanded.
  • Example 1 (A) Content solution: A solution obtained by dispersing 19.0 parts by mass of Bifidobacterium powder in 81.0 parts by mass of palm stearin (non-hydrogenated oil and fat) having a melting point of 51 ° C. was used as a content solution. (B) Protective layer liquid: 93.0 parts by mass of palm stearin (non-hydrogenated fat and oil, melting point 53 ° C.) and 7.0 parts by mass of lecithin were mixed to form a protective layer liquid.
  • a .5 mm bifidobacteria-containing triple structure seamless capsule P was prepared.
  • the obtained three-layer structure seamless capsule was subjected to through-drying at 20 ° C. for 8 hours.
  • the composition ratio (mass) of the content: the protective layer: the film was 50%: 30%: 20%.
  • Comparative Example 1 A solution obtained by dispersing 19.0 parts by mass of Bifidobacterium powder in 81.0 parts by mass of a hardened oil (hydrogenated oil and fat) having a melting point of 39 ° C. was used as a content solution.
  • B Protective layer liquid: 93.0 parts by mass of hardened oil (hydrogenated oil and fat, melting point 44 ° C.) and 7.0 parts by mass of lecithin were mixed to obtain a protective layer liquid.
  • a .5 mm bifidobacteria-containing triple structure seamless capsule Q was prepared.
  • the obtained three-layer structure seamless capsule was subjected to through-drying at 20 ° C. for 8 hours.
  • the composition ratio (mass) of the content: the protective layer: the film was 50%: 30%: 20%.
  • Example 1 As apparent from the comparison between Example 1 and Comparative Example 1 above, when palm stearin of the non-hydrogenated fat and oil of the present invention is used for the protective layer, the cracks in the triple structure seamless capsule are 0 out of 100, The large crack prevention performance is obtained.
  • Comparative Example 1 in which conventional hydrogenated fats and oils were used for the protective layer, cracks were present in 8 to 10 grains in 100 grains, and a production loss occurred.
  • the cracks in the protective layer of Comparative Example 1 can be clearly identified as shown in the photograph at 10 ° C. or lower, but it is difficult to reveal at 10 ° C. and hardly confirmed even with the naked eye. However, if it is cooled again to 10 ° C. or less, cracking will be reproduced. It is considered that this phenomenon appears to be apparently repaired by the low melting point solid fat being liquefied due to the temperature rise and coming into the crack formed in the solid fat at low temperature.
  • the present invention can largely prevent the generation of defective products due to cracking caused during production or storage at a low temperature environment by using edible refined processed fats and oils, particularly non-hydrogenated fats and oils for the protective layer in the three-layer structure capsule. It is possible to reduce resource loss and improve storage stability of the product by reducing defective product loss in capsule manufacturing.
  • the temperature is inevitably stored under an environment of 0 to 10 ° C. Cracking is likely to occur, the protective effect of the contents of the capsule is reduced, and storage stability is degraded.
  • the capsule using the non-hydrogenated fat-and-oil hardened fat / oil according to the present invention since the cracking of the protective layer can be prevented, the storage stability can be improved, and the capsule contents can be stabilized with time even when the capsule is blended in yogurt. As it improves, it can be expected to extend the shelf life of yogurt products. Furthermore, since non-hydrogenated fats and oils are not hydrogenated fats and oils, they can cope with consumers who dislike "hydrogenation" when used in food.

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Abstract

本発明は、三層構造カプセルの製造において、保護層のヒビ割れを防止して、製造時のヒビ割れおよび低温保管時のヒビ割れを解決した三層構造カプセルおよびその製造方法を提供する。　本発明は、主剤を油性物質に分散または溶解した内容物と、該内容物を被覆して食用精製加工油脂からなる保護層と、該保護層の外側に形成されかつ天然高分子からなる皮膜とが、同心円状に存在する三層構造カプセル、およびその製造方法に関する。

Description

非水素添加油脂で構成された三層構造カプセルおよびその製造方法
　本発明は、三層構造カプセルおよびその製造方法、詳しくは、製造時および低温環境保管時に起こるヒビ割れを低減した三層構造カプセルおよびその製造方法に関する。
　シームレスカプセルは、粒径の制御の容易性や製造の簡略性等の観点から、多くの用途に用いられている。特に、ビフィズス菌等の有用細菌を封入したカプセルやメントール等の香料を封入したカプセルなどが、市販されている。これらのシームレスカプセルは、通常、流れている冷却液（通常、油性物質）中に内容物の溶液や外皮の溶液を２重ノズルや３重ノズルからの液滴を滴下して製造する方法が用いられている。
　例えば、特開平７－６９８６７号公報（特許文献１）や特開２０１６－７４６１５号公報（特許文献２）には、三層シームレスカプセルの製造において、主剤と硬化油脂を分散または溶解した内容物溶液を最内側ノズルから、別の硬化油脂の保護層溶液を中間ノズルから、外皮溶液を最外側ノズルから同時に冷却液に押出す方法が記載されている。
　このような三層ノズルを用いるシームレスカプセルの製造方法においては、三層ノズルから押出されたカプセルジェットは１０℃以下の温度の冷却液中で急冷されて固化されるが、急冷により保護層にヒビ割れが発生し易く、製造上の解決すべき問題点であった。また、低温保管時（例えば、５℃～－２０℃）にもヒビ割れの発生が観察された。
特開平５－３１３５２号公報 特開２０１６－７４６１５号公報
　本発明は、上記のような従来の三層構造カプセルの製造において、保護層のヒビ割れを防止して、製造時のヒビ割れおよび低温保管時のヒビ割れを解決した三層構造カプセルおよびその製造方法を提供することを目的とする。
　本発明者等は、上記目的を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、保護層に食用精製加工油脂、特に非水素添加油脂を用いると、三層構造カプセルの保護層のヒビ割れを防止できることを見出し、本発明を完成するに至った。
　本発明は、主剤を油性物質に分散または溶解した内容物と、該内容物を被覆して食用精製加工油脂からなる保護層と、該保護層の外側に形成されかつ天然高分子からなる皮膜とが、同心円状に存在する三層構造カプセルに関する。
　また、本発明は、冷却された液状油から成る冷却液中に、同心三重ノズルの最内側のノズルから主剤が油性物質に溶解または分散された内容物液体を吐出し、該最内側ノズルの外側の中間ノズルから食用精製加工油脂を含有する保護層液体を、最外側ノズルから天然高分子を含有する皮膜液体を同時に滴下し、三層構造カプセルを形成する、上記三層構造カプセルの製造方法を提供する。
　本発明を好適に実施するために、以下の態様が考えられる：
　前記油性物質が、食用植物油脂、食用精製加工油脂、ショ糖脂肪酸エステル(ＳＡＩＢ)、グリセリン脂肪酸エステル等、およびこれらの混合物である三層構造カプセル。
　前記食用精製加工油脂が、非水素添加油脂である；
　前記非水素添加油脂が、融点３０～５５℃および固体脂含量（ＳＦＣ）１０℃で４０～９０％、２０℃で０.３～８０％、３０℃で１０～７０％、４０℃で０.３～４０％および４５℃で０.３～３０％を有する；
　前記非水素添加油脂が、パーム油を分別したパームステアリン、パームオレイン、パームスーパーオレイン、パームダブルオレイン、パームミッドフラクション、パーム油のエステル交換油脂、パーム分別油のエステル交換油脂、またはこれらの混合物である；
　前記天然高分子が、水溶性である：
　前記天然高分子が、ゼラチン、寒天、ジェランガム、カラギーナン、ファーセレラン、ペクチン、キトサン、アルギン酸、カードラン、デンプン、変性デンプン、プルラン、マンナンおよびそれらの混合物から選択される；
　前記三層構造カプセルが、シームレスカプセルである；
　前記保護層が、内容物の融点より２～９℃高い融点を有する；
　前記主剤が、ビフィズス菌、乳酸菌、ラクトフェリン、ナットウキナーゼ、ビタミンＣ、ビタミンＢ１、ビタミンＢ２、ビタミンＢ１２およびそれらの混合物からなる群から選択される。
　本発明によれば、三層構造カプセルの保護層に食用精製加工油脂、特に非水素添加油脂を用いることにより、製造時に生じるヒビ割れを防止できる。また、三層構造カプセルを低温保管（例えば、１０℃以下の温度で保管）する時にも、やはり保護層のヒビ割れが生じ易く、カプセルの内容成分の保護効果が低下して保存安定性が悪くなっていたが、本発明の三層構造カプセルでは低温保管時にもヒビ割れが生じない。
　これまで、三層構造カプセルを製造する場合には、内容物を保護するための保護層として硬化油脂を多く利用してきた。硬化油脂（または硬化油）は、比較的融点の低い不飽和脂肪酸を多く含む常温で液体の油脂に、水素添加（水添）を行い、より融点の高い飽和脂肪酸の割合を増加させ、常温で固形化した油脂のことをいい、完全水素添加油脂や部分水素添加油脂が存在する。一方、ヨーロッパで発表された論文（Ｅｕｒｏｐｅａｎ　Ｊｏｕｒｎａｌ　ｏｆ　Ｃｌｉｎｉｃａｌ　Ｎｕｔｒｉｔｉｏｎ　（２００９）　６３，　Ｓ２２－Ｓ３３）に、部分水素添加硬化油脂は、心臓病の可能性が指摘されたことから、ＦＤＡ（米国食品医薬品庁）がトランス脂肪酸の一日の利用量を制限し、食品に使用する部分水素添加硬化油脂の量を明記している。このＦＤＡの取り組に呼応するかのように、米国では部分水素添加硬化油脂の使用を拒否する消費者が増加し、最近では「水素添加」という文言があるだけで使用しない消費者が増大している。本発明では、非水素添加油脂を用いるのであり、このような消費者の消費傾向にも対応することができる三層構造カプセルを製造することができる。
図１は、三層ノズルを用いて滴下法で三層構造シームレスカプセルを製造するのに好適な製造装置のノズル部の模式的断面図である。 図２は、比較例１で製造されたヒビ割れのあるシームレスカプセルの拡大写真である。 図３は、比較例１で製造されたヒビ割れのあるシームレスカプセルの別の角度からの拡大写真である。 図４は、実施例１で製造されたヒビ割れの無いシームレスカプセルの拡大写真である。
　本発明の三層構造カプセルは、主剤を油性物質に分散または溶解した内容物と、該内容物を被覆して食用精製加工油脂を含有する保護層と、該保護層の外側に形成されかつ天然高分子を含有する皮膜とが、同心円状に存在することを特徴とするものである。
　本発明の三層構造カプセルに封入される主剤は、通常、カプセルに封入できるものであれば何でもよく、限定ではないが、腸内有用細菌類、タンパク質類、酵素類、ビタミン類が挙げられ、より具体的にはビフィズス菌、乳酸菌、ラクトフェリン、ナットウキナーゼ、ビタミンＣ、ビタミンＢ１、ビタミンＢ２、ビタミンＢ１２およびそれらの混合物からなる群から選択されるものが挙げられる。
　上記主剤は、油性物質に懸濁する必要がある。このように油性物質に懸濁する理由はカプセル製造時に存在する多量の水などによって内容物が影響を受けないためである。本発明では、油性物質は、食用植物油脂、食用精製加工油脂、ショ糖脂肪酸エステル(ＳＡＩＢ)、グリセリン脂肪酸エステル等およびこれらの混合物が用いられる。
　食用精製加工油脂は、後述の保護層にも用いられるもので、食用精製加工油脂の日本農林規格（平成２５年１２月２４日農林水産省告示第３１１５号）によると、動物油脂、植物油脂またはこれらの混合油脂に「水素添加（水素を添加し、不飽和脂肪酸を飽和化させることで融点調整）」、「分別（遠心、濾過または滴下により分離操作を行って、融点や硬さや固体脂含量の異なる部分に分けること）」および「エステル交換（触媒を用いて脂肪酸の組成を変えることで融点調整）」などの技術により食用の用途に適合した融点に調整した油脂である。本発明の内容物に用いる食用精製加工油脂は、特に水素添加（水添）されていない油脂（本明細書では、「非水素添加油脂」という。）を用いる。非水素添加油脂は、前述のように、天然の油脂類に水素添加して、融点を調整した油脂でないことを意味し、油脂を分別またはエステル交換して融点調整したものであってもよい。尚、本発明に記載の「融点」とは上昇融点（油脂を毛細管中で加熱したとき、軟化して上昇を始める温度）をいう。
　本発明に用いられる非水素添加油脂は、水素添加処理（いわゆる水添処理）を行っていない油脂であり、パーム油系油脂が好適である。パーム油の主要脂肪酸は、パルチミン酸とオレイン酸で、この２種類の脂肪酸で組成比率８０％以上になり、室温では半固形状である。このパーム油を特定の温度で分別すると、低融点の液状油と高融点の固体油に分けることができる。低融点の液体油にはオレイン酸が多く、高融点の固体油にはパルチミン酸が多く含まれ、液体油はパームオレイン、固体油はパームステアリン（パルチミン酸が組成中には最も多いがパームパルチミンとは呼ばない）と慣用的に呼ばれている。また、パーム油をエステル交換することでも融点に調整された所望の非水素添加油脂を得ることができる。また本発明で用いる非水素添加油脂は、パーム油の分別油、およびパーム油または該パーム分別油のエステル交換油脂をそれぞれ単独で使用するか、これらを混合して使用してもよい。
　本発明で用いる非水素添加油脂は、好適には、融点３０～５５℃および固体脂含量（ＳＦＣ）１０℃で４０～９０％、２０℃で０.３～８０％、３０℃で１０～７０％、４０℃で０.３～４０％および４５℃で０.３～３０％を有する。非水素添加油脂は、より好ましくは融点３０～３５℃および固体脂含量（ＳＦＣ）１０℃で６０～８０％、２０℃で４０～７０％、３０℃で２０～６０％、４０℃で１０～３０％および４５℃で５～２０％を有する。尚、前記ＳＦＣ（固体脂含量）は、日本油化学会制定の基準油脂分析試験法（ＩＩ）に記載されるＮＭＲ法（暫３－１９８３　暫定固体脂含量）に準拠して測定することができる。非水素添加油脂は、１０℃以下での固体脂含量（ＳＦＣ）が９０％以下のものが多いため、１０℃以下に急速冷却した場合でも、保護層にヒビ割れが発生しにくく、高い品質を保持することができる。また、非水素添加油脂は、「水素添加」油脂では無いので、「水素添加」に敏感な消費者にも不安を与えない。
　本発明で用いられる非水素添加油脂は、具体的には、パーム油を分別したパームステアリン、パームオレイン、パームスーパーオレイン、パームダブルオレイン、パームミッドフラクション、およびパーム油または該パーム分別油のエステル交換油脂、またはこれらの混合物が挙げられる。もちろん、これらに限定されるものではない。
　本発明で用いる油性物質は、ショ糖脂肪酸エステル（ＳＡＩＢ）またはグリセリン脂肪酸エステルであってもよい。ショ糖脂肪酸エステルは、ショ糖の水酸基に、脂肪酸（例えば、ステアリン酸またはオレイン酸）等が反応したものであり、通常乳化剤として使用されている。グリセリン脂肪酸エステルは、グリセリンの持つ３つのヒドロキシルキのうち１つないし２つに脂肪酸がエステル結合したもので、やはり乳化剤として使用される。３つのヒドロキシル基の全てに結合したものは、脂肪あるは油脂であり、グリセリン脂肪酸エステルとは区別されている。本発明で用いる油性物質は、食用植物油脂、食用精製加工油脂、ショ糖脂肪酸エステル(ＳＡＩＢ)またはグリセリン脂肪酸エステルの単独、またはそれらの混合物を用いてもよい。
　本発明の三層構造カプセルにおいて、内容物中の主剤の量は、通常１～５０質量％であり、好ましくは５～３０質量％、より好ましくは１０～２０質量％である。５０質量％より多いと、カプセル化が困難となり、１質量％より少ないと、主剤の効果が発生しない。本発明の三層構造カプセルの内容物には、賦形剤、安定化剤、界面活性剤、補助剤または発泡剤などを適宜配合してもよい。これらの配合剤の量は、特に制限が無いが、本発明の三層構造カプセルの働きを阻害する量であってはならない。
　本発明の三層構造カプセルでは、内容物の外側に保護層が形成される。保護層は、内容物に用いられた食用精製加工油脂、特に非水素添加油脂が用いられる。保護層では、冷却時に硬化を制御できるように、内容物の融点より２～９℃、好ましくは２～８℃高い融点を有する。融点が２℃より小さいと、冷却時に内容物と保護層が混じることが起こり、逆に９℃より高いと、保護層の固化が起こらず、カプセルの形成に支障を来たす。
　保護層および内容物中には、界面張力や粘性、比重を調整するためにレシチンや二酸化ケイ素を配合してもよい。これらの配合剤の量は、特に制限が無いが、本発明の三層構造カプセルの働きを阻害する量であってはならない。
　保護層を更に皮膜で被覆する。皮膜は、天然高分子を含む。天然高分子は、水溶性であるものが多く、例えばゼラチン、カゼイン、ゼイン、ペクチンまたはその誘導体、アルギン酸またはその塩、寒天、ジェランガム、カラギーナン、ファーセレラン、キトサン、カードラン、デンプン、変性デンプン、プルラン、マンナンおよびそれらの混合物から選択される。もちろんこれらに限定されない。これらの天然高分子は、三層構造カプセルの皮膜組成物の全固形分重量を基準として５０重量％～９０重量％の範囲であるのが好ましい。
　本発明の三層構造カプセルの皮膜には、乾燥状態で柔軟性を付与するため、更に可塑剤を含有してもよく、上記可塑剤の例として、グリセリン、ソルビトールなどが挙げられる。上記可塑剤の配合量は、乾燥後の皮膜総重量を基準として、１～５０質量％、好ましくは５～４０質量％、より好ましくは１５～３０質量％である。上記可塑剤の配合量が、１質量％未満では皮膜が真空乾燥に耐えられなかったり、乾燥状態で十分な柔軟性を保つことができずにヒビ割れを生じたりし、５０質量％を超えると皮膜が軟化して高温で付着や溶けが生じる。
　本発明の三層構造カプセルの皮膜は、必要に応じて、上記組成に加えて、香料、甘味剤、着色剤、パラベン等の防腐剤等、この分野において通常使用される種々の添加剤を含んでもよい。このような添加剤を用いる場合における、全添加剤の合計含有量は、カプセル皮膜組成物中の全固形分重量に対して、例えば０．０１重量％～１０重量％であり、好ましくは０．１重量％～５重量％である。
　本発明の三層構造カプセルの乾燥後の皮膜は、厚さ１０～６００μｍ、好ましくは３０～４００μｍ、より好ましくは４０～２５０μｍを有することが望ましい。上記皮膜の厚さが、１０μｍ未満では皮膜強度が低く、６００μｍを超えると内容物量が少なくなり、崩壊性も悪くなる。
　本発明の三層構造カプセルの大きさは、特に限定的ではないが、直径０.３～１０ｍｍ、好ましくは１～８ｍｍを有することが望ましい。上記カプセルの直径が０.３ｍｍ未満では３層構造の保護層の厚さが小さくなり、水分の浸入を防ぐ効果が小さくなり、８ｍｍを超えると飲み込むのが困難である。
三層構造カプセルの製造方法
　本発明の三層構造カプセルは、三層構造を有するシームレスカプセルである。シームレスカプセルは、三層以上の多重ノズルを用いる滴下法、具体的には三層ノズルを用いて冷却液中に滴下していく方法が挙げられる（例えば、特開昭４９‐５９７８９号公報、特開昭５１‐８１７６号公報および特開昭６０‐１７２３４３号公報）。
　本発明のカプセルの製造において、三層ノズル滴下法を用いる場合には、内容物を一番内側のノズルから吐出し、皮膜を一番外側のノズルから吐出し、中間のノズルからは、保護層として食用精製加工油脂を吐出するのが好ましい。吐出時は、定常速度で流下する冷却液中に一定速度で同時に押出して複合ジェットを形成し、冷却液中に放出させることによって、冷却液と皮膜組成物との間に作用する表面張力によって、三層構造シームレスカプセルを連続的に製造することができる。三層ノズルの場合、得られたカプセルは三層の構造を有しており、その一番内側には内容物が含まれている。本発明では、上記製造時に、食用精製加工油脂として非水素添加油脂を用いるとヒビ割れがより有効に防止される。
　図１には、三層ノズルを用いて滴下法で三層構造シームレスカプセルを製造するのに好適な製造装置のノズル部の模式的断面図を示す。
　図１には、ノズル断面Ａから吐出されたシームレスカプセルジェットＢが、冷却液８中で切れてそれぞれのシームレスカプセル７なっていく状態を表している。ノズル断面Ａは、内側ノズル１、中間ノズル２および外側ノズル３が同心円状に存在し、内側ノズル１の中からカプセル内容物溶液４が吐出され、中間ノズル２（具体的には、中間ノズル２と内側ノズル１との間）から保護層溶液が吐出され、外側ノズル３（具体的には、外側ノズル３と中間ノズル２との間）から皮膜溶液が吐出され、三種の溶液が同時に吐出されてシームレスカプセルジェットＢを形成する。
　上記のようにして得られたシームレスカプセルは、５℃～３０℃で２～１２時間の通風乾燥を行う。また、シームレスカプセル水分含量をより低くする必要がある場合には、通風乾燥後に更に真空乾燥または真空凍結乾燥を行ってもよい。真空乾燥では真空度は０.５～０.００２ＭＰａ以下に保ち、更に真空凍結乾燥では－２０℃以下で凍結させ乾燥させる方法である。真空乾燥または真空凍結乾燥に要する時間は特に限定的ではないが、一般に５～６０時間、好ましくは２４～４８時間である。５時間以下であると、乾燥が不十分であり、カプセル内に存在する水が内容物に悪影響を与える。
　上記の方法で得られた三層構造カプセルは、前述のように、製造時のヒビ割れが防止されるのであり、製造時に不良品の出る頻度を大幅に低減できるので、省資源や無駄を省く等大きな利点がある。また、夏場の高温対策のため冷蔵庫内で保存される場合や、該カプセルをヨーグルトに配合した製品の場合には、必然的に温度が０～１０℃の環境下での保管となるので、従来の硬化油層では保護層のヒビ割れが生じ易く、カプセル内容成分の保護効果が低下して保存安定性が悪くなる。従って、本発明の三重構造カプセルは、低温環境保管時でもヒビ割れが生じにくい。尚、本明細書中の「低温保管」は、温度は１０℃～－８０℃の範囲、好ましくは８℃～－４０℃、より好ましくは５℃～－２０℃の温度範囲で保管することを意味する。
　保護層のヒビ割れがカプセル保存安定性に及ぼす影響としては、ヒビ割れ部分が内容物層と皮膜層との導通経路となるので、経時的に内容物成分が皮膜層に移行して更にカプセル外に漏出する場合や、逆にカプセル外部環境から皮膜層を透過して水分（水蒸気を含む）や酸素（その他気体を含む）などが内容物層に入り込む場合が想定できる。これにより、カプセル内容成分定量性の低下、水分や酸素に弱い内容物成分の劣化など、の品質上の問題が起る。
　本発明の非水素添加油脂を保護層に用いたカプセルでは、保護層のヒビ割れが防止でき保存安定性の向上が図れるため、該カプセルをヨーグルト中に配合した場合にカプセル内容物の経時安定性が向上し、該カプセル配合ヨーグルト製品の賞味期限を延長することも期待できる。更に、「水素添加」という文言に拒否反応を示す消費者に対しては、「水素添加」の原料を使用していない製品化が可能となり、前記の安定性向上と併せて大きなインパクトを与え、消費を拡大することができる。
　本発明を実施例により更に詳細に説明する。本発明は、これら実施例に限定されるものと解してはならない。
実施例１
　（ａ）内容物液：ビフィズス菌末１９．０質量部を、融点５１℃のパームステアリン（非水素添加油脂）８１．０質量部を融解した中に分散したものを内容物液とした。
　（ｂ）保護層液：パームステアリン（非水素添加油脂、融点５３℃）９３．０質量部およびレシチン７．０質量部を混合して保護層液とした。
　（ｃ）皮膜液：ゼラチン［ゼリー強度：２８０ブルーム（Ｂｌｏｏｍ）］１８．０質量部、食品添加物濃グリセリン６．０質量部、低メトキシル（ＬＭ）ペクチン１．０質量部および精製水７５．０質量部を混合して、皮膜液とした。
　上記内容物液を同心三重ノズルの内側ノズルから、更にその外側の中間ノズルから保護層液を、また最外側ノズルから上記皮膜液を冷却され流動している油中に同時に滴下させることにより直径６．５ｍｍのビフィズス菌配合三重構造シームレスカプセルＰを作製した。得られた三層構造シームレスカプセルを、２０℃で８時間通気乾燥後した。内容物：保護層：皮膜の構成比（質量）は、５０％：３０％：２０％であった。
比較例１
　（ａ）内容物液：ビフィズス菌末１９．０質量部を、融点３９℃の硬化油（水素添加油脂）８１．０質量部を融解した中に分散したものを内容物液とした。
　（ｂ）保護層液：硬化油（水素添加油脂、融点４４℃）９３．０質量部およびレシチン７．０質量部を混合して保護層液とした。
　（ｃ）皮膜液：ゼラチン［ゼリー強度：２８０ブルーム（Ｂｌｏｏｍ）］１８．０質量部、食品添加物濃グリセリン６．０質量部、低メトキシル（ＬＭ）ペクチン１．０質量部および精製水７５．０質量部を混合して、皮膜液とした。
　上記内容物液を同心三重ノズルの内側ノズルから、更にその外側の中間ノズルから保護層液を、また最外側ノズルから上記皮膜液を冷却され流動している油中に同時に滴下させることにより直径６．５ｍｍのビフィズス菌配合三重構造シームレスカプセルＱを作製した。得られた三層構造シームレスカプセルを、２０℃で８時間通気乾燥後した。内容物：保護層：皮膜の構成比（質量）は、５０％：３０％：２０％であった。
　実施例１のビフィズス菌配合三重構造シームレスカプセルＰと、比較例１のビフィズス菌配合三重構造シームレスカプセルＱとの各１００粒３検体を１０℃２４時間保管後、保護層のヒビ割れを調べた結果、比較例１のシームレスカプセルＱでは１００粒中に８～１０粒にヒビ割れが確認された（図２および図３）。実施例１の本発明のビフィズス菌配合三重構造シームレスカプセルＰでは１００粒中ヒビ割れは０粒であった（図４）。尚、図２と図３は、ヒビ割れを見やすいように、角度を変えて撮った比較例１の三重構造シームレスカプセルＱの拡大写真であり、図４は実施例１のヒビ割れの無い三重構造シームレスカプセルＰの拡大写真である。
　上記実施例１と比較例１との比較から明らかなように、本発明の非水素添加油脂のパームステアリンを保護層に用いると、三重構造シームレスカプセルのヒビ割れは１００中０であり、非常に大きなヒビ割れの防止性能が得られる。一方、従来の水素添加油脂を保護層に使用した比較例１では、１００粒中にヒビ割れが８～１０粒に存在し、生産ロスが発生した。尚、比較例1の保護層のヒビ割れは、１０℃以下では写真のように明確に判別できるが、１０℃を超えると顕在化しにくく肉眼でもほとんど確認できない。しかしながら、再度１０℃以下に冷却するとヒビ割れが再現する。この現象は温度上昇により低融点固体脂が液体化して低温で固体脂に生じたヒビ割れ中に入り込むことで、見かけ上ヒビ割れが修復されたように見えるものと考えられる。
　本発明は、三層構造カプセルにおいて、保護層に食用精製加工油脂、特に非水素添加油脂を用いることにより、製造時や低温環境保管時に生じるヒビ割れによる不良品発生を大きく防止できる。カプセル製造における不良品ロスを低減して、省資源と製品の保存安定性向上を達成することができる。また、該カプセル製品を冷蔵庫内で保存する場合や該カプセルをヨーグルトに配合した製品の場合は、必然的に温度が０～１０℃の環境下での保管となり、従来の硬化油層では保護層のヒビ割れが生じ易く、カプセルの内容成分の保護効果が低下して保存安定性が悪くなる。本発明の非水素添加油脂硬化油脂を用いたカプセルでは保護層のヒビ割れが防止できるので保存安定性の向上が図れ、該カプセルをヨーグルト中に配合した場合にもカプセル内容物の経時安定性が向上するので、ヨーグルト製品の賞味期限延長も期待できる。更に、非水素添加油脂は、水素添加された油脂では無いので、食品に用いる場合に、「水素添加」と嫌う消費者に対応可能である。
　Ａ…ノズル断面
　Ｂ…シームレスカプセルジェット
　１…内側ノズル
　２…中間ノズル
　３…外側ノズル
　４…カプセル内容物溶液
　５…保護層溶液
　６…皮膜溶液
　７…三層構造シームレスカプセル
　８…冷却液。

Claims (19)

  1. 　主剤を油性物質に分散または溶解した内容物と、該内容物を被覆して食用精製加工油脂を含有する保護層と、該保護層の外側に形成されかつ天然高分子を含有する皮膜とが、同心円状に存在する三層構造カプセル。
  2. 　前記油性物質が、食用植物油脂、食用精製加工油脂、ショ糖脂肪酸エステル(ＳＡＩＢ)、グリセリン脂肪酸エステル等、およびこれらの混合物である請求項１記載の三層構造カプセル。
  3. 前記食用精製加工油脂が、非水素添加油脂である請求項１記載の三層構造カプセル。
  4. 　前記非水素添加油脂が、融点３０～５５℃および固体脂含量（ＳＦＣ）１０℃で４０～９０％、２０℃で０.３～８０％、３０℃で１０～７０％、４０℃で０.３～４０％および４５℃で０.３～３０％を有する請求項３記載の三層構造カプセル。
  5. 　前記非水素添加油脂が、パーム油を分別したパームステアリン、パームオレイン、パームスーパーオレイン、パームダブルオレイン、パームミッドフラクション、パーム油のエステル交換油脂、パーム分別油のエステル交換油脂、またはこれらの混合物である請求項３記載の三層構造カプセル。
  6. 　前記天然高分子が、水溶性である請求項１～５いずれかに記載の三層構造カプセル。
  7. 　前記天然高分子が、ゼラチン、寒天、ジェランガム、カラギーナン、ファーセレラン、ペクチン、キトサン、アルギン酸、カードラン、デンプン、変性デンプン、プルラン、マンナンおよびそれらの混合物から選択される請求項１～６いずれかに記載の三層構造カプセル。
  8. 　前記三層構造カプセルが、シームレスカプセルである請求項１～７いずれかに記載の三層構造カプセル。
  9. 　前記保護層が、内容物の融点より２～９℃高い融点を有する請求項１～８いずれかに記載の三層構造カプセル。
  10. 　前記主剤が、ビフィズス菌、乳酸菌、ラクトフェリン、ナットウキナーゼ、ビタミンＣ、ビタミンＢ１、ビタミンＢ２、ビタミンＢ１２およびそれらの混合物からなる群から選択される請求項１～９いずれかに記載の三層構造カプセル。
  11. 　冷却された液状油から成る冷却液中に、同心三重ノズルの最内側のノズルから主剤が油性物質に溶解または分散された内容物液体を吐出し、該最内側ノズルの外側の中間ノズルから食用精製加工油脂を含有する保護層液体を、最外側ノズルから天然高分子を含有する天然高分子液体を同時に滴下し、三層構造カプセルを形成する、請求項１記載の三層構造カプセルの製造方法。
  12. 　前記食用精製加工油脂が、非水素添加油脂である請求項１１記載の三層構造カプセルの製造方法。
  13. 　前記非水素添加油脂が、融点３０～５５℃および固体脂含量（ＳＦＣ）１０℃で４０～９０％、２０℃で０.３～８０％、３０℃で１０～７０％、４０℃で０.３～４０％および４５℃で０.３～３０％を有する請求項１２記載の三層構造カプセルの製造方法。
  14. 　前記非水素添加油脂が、パーム油を分別したパームステアリン、パームオレイン、パームスーパーオレイン、パームダブルオレイン、パームミッドフラクション、パーム油のエステル交換油脂、パーム分別油のエステル交換油脂、またはこれらの混合物である請求項１２記載の三層構造カプセルの製造方法。
  15. 　前記天然高分子が、水溶性である請求項１１～１４いずれかに記載の三層構造カプセルの製造方法。
  16. 　前記天然高分子が、ゼラチン、寒天、ジェランガム、カラギーナン、ファーセレラン、ペクチン、キトサン、アルギン酸、カードラン、デンプン、変性デンプン、プルラン、マンナンおよびそれらの混合物から選択される請求項１１～１５いずれかに記載の三層構造カプセルの製造方法。
  17. 　前記三層構造カプセルが、シームレスカプセルである請求項１１～１６いずれかに記載の三層構造カプセルの製造方法。
  18. 　前記保護層液体が、内容物の融点より２～９℃高い融点を有する請求項１１～１７いずれかに記載の三層構造カプセルの製造方法。
  19. 　前記主剤が、ビフィズス菌、乳酸菌、ラクトフェリン、ナットウキナーゼ、ビタミンＣ、ビタミンＢ１、ビタミンＢ２、ビタミンＢ１２およびそれらの混合物からなる群から選択される請求項１１～１８いずれかに記載の三層構造カプセルの製造方法。
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