WO2018043035A1 - 樹脂組成物、樹脂シート、及び半導体装置 - Google Patents

樹脂組成物、樹脂シート、及び半導体装置 Download PDF

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WO2018043035A1
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resin
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泰紀 柄澤
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Definitions

  • the present invention relates to a resin composition, a resin sheet, and a semiconductor device.
  • Patent Document 1 a support such as polyethylene terephthalate, a resin composition layer formed on the support, and a protective film such as a polypropylene film that protects the resin composition layer are laminated in this order.
  • An adhesive film is disclosed.
  • the resin composition described in Patent Document 1 contains a polyfunctional epoxy resin, a curing agent, a phenoxy resin, and an inorganic filler.
  • the resin composition used for the adhesive layer is required to reduce the water absorption rate and improve the adhesive strength.
  • An object of the present invention is to provide a resin composition and a resin sheet that can reduce water absorption and improve adhesive strength. Moreover, an object of this invention is to provide the semiconductor device which has a semiconductor element sealed using the said resin sheet.
  • the resin composition according to one embodiment of the present invention contains a thermosetting component, a thermoplastic resin, a filler, and a triazine compound, and the triazine compound is represented by the following general formula (1). It is characterized by.
  • R 1 is a hydrogen atom or an alkyl group
  • R 2 is a hydrogen atom or an alkyl group
  • X is a group containing at least one selected from the group consisting of an alkyl group, a phenyl group, a hydroxyl group, an alkoxy group, and an alkoxysilyl group.
  • R 1 and R 2 are hydrogen atoms, and X is A group containing an alkoxysilyl group is preferred.
  • R 1 and R 2 are preferably alkyl groups, and X is preferably a group containing a hydroxyl group.
  • the triazine compound is preferably represented by the following general formula (2).
  • R 1 is a hydrogen atom or an alkyl group
  • R 2 is a hydrogen atom or an alkyl group
  • R 3 is at least one group selected from the group consisting of an alkyl group, a hydroxyl group, an alkoxy group, and an alkoxysilyl group
  • n is an integer of 1 to 3
  • the plurality of R 3 are the same as or different from each other
  • L 1 is a chain-like linking group containing at least one group selected from the group consisting of an alkylene group and an arylene group.
  • the triazine compound is preferably represented by the following general formula (3).
  • R 1 is a hydrogen atom or an alkyl group
  • R 2 is a hydrogen atom or an alkyl group
  • R 3 is a hydroxyl group or an alkoxysilyl group
  • L 2 is an organic chain having 1 to 8 carbon atoms.
  • R 1 and R 2 are preferably a hydrogen atom, and R 3 is preferably an alkoxysilyl group.
  • R 1 and R 2 are preferably an alkyl group, and R 3 is preferably a hydroxyl group.
  • the triazine compound is contained in an amount of 0.1% by mass to 15% by mass based on the total amount of the resin composition.
  • the thermosetting component preferably contains an epoxy resin and a curing agent.
  • the thermoplastic resin is preferably a phenoxy resin.
  • the filler is preferably a silica filler.
  • the resin composition according to one embodiment of the present invention is preferably used for a power semiconductor element.
  • the resin sheet according to an aspect of the present invention includes the resin composition according to an aspect of the present invention described above.
  • a semiconductor device includes a semiconductor element sealed with the resin sheet according to one embodiment of the present invention.
  • the present invention it is possible to provide a resin composition and a resin sheet that can reduce water absorption and improve adhesive strength. Moreover, according to this invention, the semiconductor device which has a semiconductor element sealed using the said resin sheet can be provided.
  • the resin composition according to this embodiment contains a thermosetting component, a thermoplastic resin, a filler, and a triazine compound.
  • Triazine compound The triazine compound is represented by the following general formula (1).
  • R 1 is a hydrogen atom or an alkyl group
  • R 2 is a hydrogen atom or an alkyl group
  • X is a group containing at least one selected from the group consisting of an alkyl group, a phenyl group, a hydroxyl group, an alkoxy group, and an alkoxysilyl group.
  • R 1 and R 2 are the same or different from each other.
  • the alkyl group in R 1 and R 2 is, for example, any group selected from the group consisting of a methyl group, an ethyl group, an isopropyl group, a propyl group, and a butyl group. Preferably, it is a methyl group.
  • R 1 and R 2 are more preferably hydrogen atoms.
  • the group represented by X in the general formula (1) may further have various functional groups.
  • the functional group possessed by X is preferably at least one functional group selected from the group consisting of a functional group having a carbon-carbon double bond, a group having an ether bond, an aldehyde group, and a carboxyl group.
  • X contains a chain-like linking group, it is preferable that the functional group is contained in at least one of the main chain and the branched chain of the linking group.
  • the chain-like linking group in X is preferably a chain-like linking group containing at least one group selected from the group consisting of an alkylene group and an arylene group.
  • the group represented by X may have a plurality of functional groups, and the plurality of functional groups are the same as or different from each other. Moreover, it is preferable that at least one group selected from the group consisting of a hydroxyl group and an alkoxysilyl group is bonded to the terminal of the group represented by X, and the hydroxyl group, the methoxysilyl group, and the trimethoxy group are bonded. More preferably, at least one group selected from the group consisting of silyl groups is bonded.
  • R 1 and R 2 are hydrogen atoms, and X is more preferably a group containing an alkoxysilyl group.
  • R 1 and R 2 are alkyl groups, and X is more preferably a group containing a hydroxyl group.
  • the triazine compound according to this embodiment is preferably represented by the following general formula (2).
  • R 1 is a hydrogen atom or an alkyl group
  • R 2 is a hydrogen atom or an alkyl group
  • R 3 is at least one group selected from the group consisting of an alkyl group, a hydroxyl group, an alkoxy group, and an alkoxysilyl group
  • n is an integer of 1 to 3
  • the plurality of R 3 are the same as or different from each other
  • L 1 is a chain-like linking group containing at least one group selected from the group consisting of an alkylene group and an arylene group.
  • R 1 and R 2 in the general formula (2) are the same or different from each other.
  • the alkyl group in R 1 and R 2 in the general formula (2) has the same meaning as the alkyl group in the general formula (1).
  • the alkylene group as L 1 is preferably an alkylene group having 1 to 10 carbon atoms, and the arylene group as L 1 is preferably a phenylene group.
  • L 1 may further have various functional groups.
  • the functional group possessed by L 1 is at least one selected from the group consisting of a functional group having a carbon-carbon double bond, a hydroxyl group, an alkoxy group, an alkoxysilyl group, a group having an ether bond, an aldehyde group, and a carboxyl group.
  • the group is preferably.
  • the functional group is preferably contained in at least one of the main chain and the branched chain of L 1 .
  • L 1 may have a plurality of functional groups, and the plurality of functional groups are the same as or different from each other.
  • R 3 in the general formula (2) is preferably a group having a functional group capable of reacting with another compound or a functional group capable of reacting with another compound itself, It is not limited.
  • the functional group possessed by R 3 is preferably any one group selected from the group consisting of a hydroxyl group, an alkoxy group, and an alkoxysilyl group.
  • the alkoxysilyl group for example, a methoxysilyl group or a trimethoxysilyl group is preferable.
  • the group having a hydroxyl group is more preferably a functional group having a primary alcohol or a secondary alcohol.
  • the triazine compound according to this embodiment is preferably represented by the following general formula (3).
  • R 1 is a hydrogen atom or an alkyl group
  • R 2 is a hydrogen atom or an alkyl group
  • R 3 is a hydroxyl group or an alkoxysilyl group
  • L 2 is an organic chain having 1 to 8 carbon atoms.
  • R 1 and R 2 in the general formula (3) are the same or different from each other.
  • the alkyl group in R 1 and R 2 in the general formula (3) has the same meaning as the alkyl group in the general formula (1).
  • the organic chain of L 2 is preferably a chain linking group containing at least one group selected from the group consisting of an alkylene group having 1 to 8 carbon atoms and an arylene group, and an alkylene group having 2 to 6 carbon atoms. And a chain-like linking group containing at least one group selected from the group consisting of arylene groups.
  • the arylene group as L 2 is preferably a phenylene group. L 2 may further have various functional groups.
  • the functional group possessed by L 2 is at least one selected from the group consisting of a functional group having a carbon-carbon double bond, a hydroxyl group, an alkoxy group, an alkoxysilyl group, a group having an ether bond, an aldehyde group, and a carboxyl group.
  • the group is preferably.
  • the functional group is preferably contained in at least one of the main chain and the branched chain of L 2 .
  • L 2 may have a plurality of functional groups, and the plurality of functional groups are the same as or different from each other.
  • R 3 in the general formula (3) is preferably a group having a functional group capable of reacting with another compound, or a functional group itself capable of reacting with another compound. It is not limited.
  • the functional group at the end of R 3 is more preferably a trimethoxysilyl group.
  • the organic chain of L 2 has 1 carbon atom. It is preferably an alkylene group having 8 to 8, more preferably an alkylene group having 2 to 6 carbon atoms.
  • L 2 may further have various functional groups, and includes a functional group having a carbon-carbon double bond, a hydroxyl group, an alkoxy group, an alkoxysilyl group, an ether bond. It preferably has at least one group selected from the group consisting of a group having an aldehyde group and a carboxyl group.
  • R 3 in the general formula (3) preferably has a functional group capable of reacting with another compound, and the functional group is not particularly limited.
  • the functional group at the end of R 3 is more preferably a trimethoxysilyl group.
  • R 1 and R 2 are alkyl groups (the compound in this case may be referred to as a second aspect of the triazine compound)
  • the alkyl group in R 1 is a methyl group, It is preferably any group selected from the group consisting of an ethyl group, an isopropyl group, a propyl group, and a butyl group, and more preferably a methyl group.
  • L 2 in the general formula (3) is a chain-like linking group containing at least one group selected from the group consisting of an alkylene group having 1 to 8 carbon atoms and an arylene group.
  • L 2 may further have various functional groups, and the functional group possessed by L 2 includes a functional group having a carbon-carbon double bond, a hydroxyl group, and an alkoxy group. And at least one group selected from the group consisting of an alkoxysilyl group, a group having an ether bond, an aldehyde group, and a carboxyl group.
  • the functional group is preferably contained in at least one of the main chain and the branched chain of L 2 .
  • R 3 in the general formula (3) preferably has a functional group capable of reacting with another compound, and the functional group is not particularly limited.
  • the functional group at the end of R 3 is more preferably a hydroxyl group.
  • the first aspect and the second aspect of the triazine compound described above are merely examples of the triazine compound in the present embodiment, and the present invention is not limited to the resin composition using the triazine compound in such an aspect.
  • the molecular weight of the triazine compound is preferably 150 or more and 450 or less.
  • the molecular weight of the triazine compound is also preferably 150 or more and 300 or less.
  • the molecular weight of the triazine compound is also preferably 300 or more and 450 or less.
  • the triazine compound according to this embodiment does not have an epoxy group.
  • the content of the triazine compound in the resin composition is preferably 0.1% by mass or more and 15% by mass or less based on the total amount of the resin composition from the viewpoint of reducing water absorption and improving adhesive force.
  • the content of the triazine compound in the resin composition is more preferably 0.4% by mass or more and 12% by mass or less, and preferably 0.5% by mass or more and 10% by mass or less based on the total amount of the resin composition. More preferably, it is more preferably 1.4% by mass or more and 10% by mass or less.
  • thermosetting component has a property of forming a three-dimensional network when heated and bonding the adherend firmly.
  • the thermosetting component in the present embodiment is not particularly limited, and various conventionally known thermosetting components can be used.
  • the thermosetting component of this embodiment contains a thermosetting resin and a curing agent.
  • the thermosetting resin is preferably at least one resin selected from the group consisting of epoxy, phenol, resorcinol, urea, melamine, furan, unsaturated polyester, silicone, and the like, and is an epoxy resin. It is more preferable.
  • the thermosetting component in this embodiment preferably contains an epoxy resin and a curing agent.
  • the epoxy resin conventionally known various epoxy resins are used. From the viewpoint of moderate adhesiveness after thermosetting, an epoxy resin having a weight average molecular weight of 300 to 2,000 is preferred, and an epoxy resin having a weight average molecular weight of 300 to 500 is more preferred. An epoxy resin obtained by blending a normal liquid epoxy resin having a weight average molecular weight of 330 to 400 and a normal solid epoxy resin having a weight average molecular weight of 400 to 2000 (preferably 500 to 1500) is more preferable.
  • the weight average molecular weight in this specification is a standard polystyrene conversion value measured by a gel permeation chromatography (GPC) method.
  • the epoxy equivalent of the epoxy resin preferably used in the present embodiment is usually 50 to 5000 g / eq.
  • the epoxy resin in the present embodiment include glycidyl ethers of phenols (for example, bisphenol A, bisphenol F, resorcinol, phenyl novolac, cresol novolac, etc.), alcohols (for example, butanediol, polyethylene).
  • Glycidyl ether of glycol and polypropylene glycol glycidyl ether of carboxylic acid (eg phthalic acid, isophthalic acid, tetrahydrophthalic acid, etc.), glycidyl type or alkyl glycidyl type epoxy resin (eg aniline isocyanurate, etc.)
  • so-called alicyclic epoxides and the like.
  • Examples of the alicyclic epoxide include resins in which an epoxy is introduced by, for example, oxidizing a carbon-carbon double bond in the molecule.
  • Specific examples thereof include vinylcyclohexane diepoxide and 3,4-epoxy.
  • Examples include cyclohexylmethyl-3,4-dicyclohexanecarboxylate and 2- (3,4-epoxy) cyclohexyl-5,5-spiro (3,4-epoxy) cyclohexane-m-dioxane.
  • an epoxy resin in this embodiment a biphenyl type epoxy resin and a naphthalene type epoxy resin are mentioned.
  • epoxy resin in the present embodiment a dicyclopentadiene skeleton-containing epoxy resin having a dicyclopentadiene skeleton and a reactive epoxy group in the molecule may be used.
  • These epoxy resins can be used singly or in combination of two or more.
  • an aspect of the epoxy resin in the present embodiment an aspect in which glycidyl ether of bisphenol A (bisphenol A type epoxy resin), a biphenyl type epoxy resin, and a naphthalene type epoxy resin are used in combination.
  • the curing agent is not particularly limited as long as the curing agent has a function of curing the epoxy resin.
  • the curing agent for the epoxy resin include at least one curing agent selected from the group consisting of a phenolic curing agent, an amine curing agent, a dicyandiamide curing agent, and an acid anhydride curing agent.
  • curing agent for epoxy resins it is preferable that it is a heat activation type
  • the thermally activated latent epoxy resin curing agent is a type of curing agent that does not react with the epoxy resin at room temperature but is activated by heating at a certain temperature or more and reacts with the epoxy resin.
  • curing agent can be used individually by 1 type or in combination of 2 or more types.
  • Examples of the method for activating the thermally activated latent epoxy resin curing agent include the following methods (a) to (d).
  • C “Method of starting a curing reaction by eluting a curing agent in a molecular sieve encapsulated type at a high temperature”
  • D “Method using microcapsules”
  • thermally activated latent epoxy resin curing agents can be used singly or in combination of two or more.
  • thermally activated latent epoxy resin curing agents dicyandiamide, an imidazole compound, or a mixture thereof is more preferable.
  • the curing agent as described above is preferably used in a ratio of 0.1 to 20 parts by mass, more preferably 0.5 to 15 parts by mass, with respect to 100 parts by mass of the epoxy resin. More preferably, it is used in a ratio of 1 part by mass or more and 10 parts by mass or less.
  • the resin composition preferably contains 1% by mass or more and 30% by mass or less of the thermosetting component, more preferably 2% by mass or more and 20% by mass or less, based on the total amount of the resin composition. preferable.
  • thermoplastic resin is not particularly limited.
  • the thermoplastic resin is preferably at least one resin selected from the group consisting of phenoxy resin, acrylic resin, methacrylic resin, polyester resin, and urethane resin, and more preferably phenoxy resin.
  • a thermoplastic resin can be used individually by 1 type or in combination of 2 or more types.
  • the weight average molecular weight of the thermoplastic resin is preferably 8000 to 150,000, more preferably 10,000 to 100,000, and still more preferably 20,000 to 80,000.
  • the phenoxy resin is preferably a phenoxy resin having at least one skeleton selected from the group consisting of a bisphenol A skeleton, a bisphenol F skeleton, a biphenyl skeleton, and a naphthalene skeleton, and has a bisphenol A skeleton and a bisphenol F skeleton. More preferred is a phenoxy resin.
  • the content of the thermoplastic resin in the resin composition is preferably 1% by mass or more and 30% by mass or less, and more preferably 2% by mass or more and 20% by mass or less based on the total amount of the resin composition.
  • the filler is preferably an inorganic filler.
  • the material of the inorganic filler include silica, alumina, talc, calcium carbonate, titanium white, bengara, silicon carbide, and boron nitride.
  • the shape of the inorganic filler include powder, sphere, granule, plate, needle, and fiber.
  • examples of the inorganic filler include glass fiber.
  • silica filler is preferable.
  • a filler may be used individually by 1 type and may use 2 or more types together.
  • the content of the filler in the resin composition is preferably 5% by mass or more and 75% by mass or less, and more preferably 10% by mass or more and 70% by mass or less based on the total amount of the resin composition.
  • An example of the resin composition according to this embodiment includes a resin composition containing only a thermosetting component, a thermoplastic resin, a filler, and a triazine compound.
  • the resin composition containing a thermosetting component, a thermoplastic resin, a filler, a triazine compound, and another component is mentioned as follows.
  • the resin composition may further contain other components.
  • other components include a coupling agent.
  • the coupling agent preferably has a group that reacts with the functional group of the above-described thermoplastic resin or thermosetting component, and more preferably has a group that reacts with the functional group of the thermosetting component.
  • the coupling agent is considered to react with the thermosetting component (preferably epoxy resin) during the curing reaction, and the adhesion and adhesion of the coupling agent are reduced without impairing the heat resistance of the cured product.
  • the water resistance moisture heat resistance
  • a silane silane coupling agent
  • the coupling agent as described above is usually blended at a ratio of 0.1 to 20 parts by mass, preferably 0.3 to 15 parts by mass, with respect to 100 parts by mass of the thermosetting component. It mix
  • the resin composition may further contain a crosslinking agent (for example, an organic polyvalent isocyanate compound, an organic polyvalent imine compound, and the like) in order to adjust initial adhesiveness and aggregation before curing.
  • a crosslinking agent for example, an organic polyvalent isocyanate compound, an organic polyvalent imine compound, and the like
  • organic polyvalent isocyanate compound examples include aromatic polyvalent isocyanate compounds, aliphatic polyvalent isocyanate compounds, alicyclic polyvalent isocyanate compounds, and trimers of these polyvalent isocyanate compounds, Also included are terminal isocyanate urethane prepolymers obtained by reacting these polyvalent isocyanate compounds with polyol compounds. More specific examples of the organic polyvalent isocyanate compound include, for example, 2,4-tolylene diisocyanate, 2,6-tolylene diisocyanate, 1,3-xylylene diisocyanate, and 1,4-xylene diene.
  • organic polyvalent imine compound examples include N, N′-diphenylmethane-4,4′-bis (1-aziridinecarboxamide), trimethylolpropane-tri- ⁇ -aziridinylpropionate, And tetramethylolmethane-tri- ⁇ -aziridinylpropionate and N, N′-toluene-2,4-bis (1-aziridinecarboxamide) triethylenemelamine.
  • the crosslinking agent as described above is usually blended at a ratio of 0.1 parts by weight or more and 20 parts by weight or less, preferably 0.2 parts by weight or more and 10 parts by weight or less, with respect to 100 parts by weight of the thermoplastic resin. It is blended at a ratio of
  • the triazine compound according to the first aspect or the second aspect a thermosetting component, a thermoplastic resin, and a filler
  • a thermosetting component the resin composition containing an epoxy resin and a hardening
  • the triazine compound according to the first aspect or the second aspect a thermosetting component, a thermoplastic resin, and a filler
  • the thermoplastic resin include a resin composition containing a phenoxy resin.
  • the triazine compound according to the first aspect or the second aspect a thermosetting component, a thermoplastic resin, and a filler
  • thermosetting component examples include an epoxy resin and a curing agent
  • thermoplastic resin examples include a resin composition containing a phenoxy resin
  • the resin composition according to this embodiment is preferably used for a power semiconductor element.
  • the resin composition according to this embodiment is more preferably used for a power semiconductor element using at least one of silicon nitride and gallium nitride.
  • the resin sheet according to the present embodiment contains the resin composition according to the present embodiment.
  • the resin sheet according to the present embodiment can be obtained.
  • the method for forming the resin composition into a sheet can employ a conventionally known method for forming a sheet, and is not particularly limited.
  • the resin sheet according to the present embodiment may be a long sheet or may be provided in a state of being wound into a roll.
  • the resin sheet according to the present embodiment wound up in a roll shape can be used by being unwound from a roll and cut into a desired size.
  • the thickness of the resin sheet according to this embodiment is preferably 10 ⁇ m or more, and more preferably 20 ⁇ m or more.
  • the thickness is preferably 500 ⁇ m or less, more preferably 400 ⁇ m or less, and further preferably 300 ⁇ m or less.
  • FIG. 1 shows a schematic cross-sectional view of a laminate 1 according to this embodiment.
  • the laminate 1 of the present embodiment includes a first release material 2, a second release material 4, and a resin sheet 3 provided between the first release material 2 and the second release material 4.
  • the resin sheet 3 contains the resin composition according to the present embodiment.
  • the first release material 2 and the second release material 4 have releasability, and there is a difference between the release force of the first release material 2 on the resin sheet 3 and the release force of the second release material 4 on the resin sheet 3. It is preferable.
  • the material of the first release material 2 and the second release material 4 is not particularly limited.
  • the first release material 2 and the second release material 4 may be, for example, a member subjected to a release treatment, a member on which a release agent layer is laminated, or the like in addition to a member having a release property in the release material itself. .
  • the first release material 2 and the second release material 4 are not subjected to the release treatment, specifically, as the material of the first release material 2 and the second release material 4, for example, an olefin resin, And fluororesin.
  • the first release material 2 and the second release material 4 can be a release material including a release substrate and a release agent layer formed by applying a release agent on the release substrate.
  • a release material including a release substrate and a release agent layer handling becomes easy.
  • the 1st peeling material 2 and the 2nd peeling material 4 may be equipped with the releasing agent layer only on the single side
  • Examples of the peeling base material include a paper base material, a laminated paper obtained by laminating a thermoplastic resin such as polyethylene on the paper base material, and a plastic film.
  • Examples of the paper substrate include glassine paper, coated paper, and cast coated paper.
  • Examples of the plastic film include polyester films (for example, polyethylene terephthalate, polybutylene terephthalate, and polyethylene naphthalate), polyolefin films (for example, polypropylene, polyethylene, and the like), and the like. Among these, a polyester film is preferable.
  • the release agent examples include a silicone-based release agent composed of a silicone resin; a long-chain alkyl group-containing compound-based release agent composed of a compound containing a long-chain alkyl group such as polyvinyl carbamate and an alkylurea derivative; alkyd Alkyd resin-based release agents composed of resins (for example, non-convertible alkyd resins and convertible alkyd resins); olefin resins (for example, polyethylene (for example, high density polyethylene, low density polyethylene, and linear low density) Polyethylene, etc.), propylene homopolymers having an isotactic structure or syndiotactic structure, and crystalline polypropylene resins such as propylene- ⁇ -olefin copolymers, etc.); , And synthetic rubber (eg, butadiene rubber, isoprene) Rubber release agent composed of rubber such as styrene-butadiene rubber, methyl methacrylate-butadiene rubber, and
  • the thickness of the first release material 2 and the second release material 4 is not particularly limited. Usually, it is 1 ⁇ m or more and 500 ⁇ m or less, and preferably 3 ⁇ m or more and 100 ⁇ m or less.
  • the thickness of the release agent layer is not particularly limited. When a release agent layer is formed by applying a solution containing a release agent, the thickness of the release agent layer is preferably 0.01 ⁇ m or more and 3 ⁇ m or less, and more preferably 0.03 ⁇ m or more and 1 ⁇ m or less.
  • the manufacturing method of the laminated body 1 is not specifically limited.
  • the laminated body 1 is manufactured through the following processes. First, a resin composition is applied on the first release material 2 to form a coating film. Next, this coating film is dried to form the resin sheet 3. Next, the laminated body 1 is obtained by bonding the resin sheet 3 and the second release material 4 at room temperature.
  • the semiconductor device includes a semiconductor element sealed with the resin composition or the resin sheet according to the present embodiment.
  • Sealing of the semiconductor element using the resin sheet of this embodiment can be performed as follows, for example. A resin sheet is placed so as to cover the semiconductor element, and the semiconductor element is sealed by pressure bonding by a vacuum laminating method.
  • a resin sheet is mounted so that a semiconductor element may be covered. Thereafter, the other release material is peeled off. Thereafter, the semiconductor element is sealed by pressure bonding by a vacuum laminating method.
  • the water absorption rate can be reduced and the adhesive strength can be improved.
  • the semiconductor element can be sealed with the sealing resin layer having a low water absorption rate, and the adhesive strength between the semiconductor element and the sealing resin layer is improved. be able to.
  • the resin composition and the resin sheet according to the present embodiment can be suitably used for power semiconductor elements, particularly power semiconductor elements using at least one of silicon nitride and gallium nitride.
  • the laminated body 1 which has the 1st peeling material 2, the 2nd peeling material 4, and the resin sheet 3 provided between the 1st peeling material 2 and the 2nd peeling material 4 was demonstrated,
  • it may be a laminate having a release material only on one surface of the resin sheet.
  • the resin composition and the resin sheet of the present invention can be used in addition to insulating materials for circuit boards (for example, hard printed wiring board materials, flexible wiring board materials, and It can be used as an interlayer insulating material for build-up substrates), an adhesive film for build-up, and an adhesive.
  • Epoxy resin Liquid bisphenol A type epoxy resin epoxy equivalent: 189 g / eq
  • Biphenyl type epoxy resin epoxy equivalent: 272 g / eq, softening point: 52 ° C.
  • Naphthalene type epoxy resin epoxy equivalent: 165 g / eq, softening point: 92 ° C.
  • Curing agent Biphenyl type phenolic resin (functional group equivalent: 218 g / eq, softening point: 82 ° C.) 2-Ethyl-4-methylimidazole
  • Silica filler SC-2050MA (average particle size: 0.5 ⁇ m) manufactured by Admatechs
  • Triazine compound Hydroxyl group-containing triazine compound: VD-4 manufactured by Shikoku Kasei Co., Ltd. (melting point: 97 ° C., 5% weight reduction temperature: 243 ° C.) Trimethoxysilyl group-containing triazine compound: VD-5 (melting point: 171 ° C., 5% weight loss temperature: 229 ° C.) manufactured by Shikoku Chemicals
  • Resin compositions according to Examples 1 to 6 and Comparative Example 1 were prepared at the blending ratios shown in Table 1.
  • Table 1 shows the evaluation results of peel strength and water absorption. Compared with the resin composition according to Comparative Example 1, the resin compositions according to Examples 1 to 6 were able to reduce the water absorption rate and improve the peel strength.

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Abstract

樹脂組成物は、熱硬化性成分と、熱可塑性樹脂と、フィラーと、トリアジン化合物と、を含有し、前記トリアジン化合物は、下記一般式（１）で表される。一般式（１）中、Ｒ１は、水素原子、又はアルキル基であり、Ｒ２は、水素原子、又はアルキル基であり、Ｘは、アルキル基、フェニル基、ヒドロキシル基、アルコキシ基、及びアルコキシシリル基からなる群から選択される少なくともいずれかを含んでいる基である。

Description

樹脂組成物、樹脂シート、及び半導体装置
　本発明は、樹脂組成物、樹脂シート、及び半導体装置に関する。
　従来、接着剤層に樹脂組成物を用いる接着シートが知られている。
　例えば、特許文献１には、ポリエチレンテレフタレート等の支持体と、該支持体上に形成された樹脂組成物層と、該樹脂組成物層を保護するポリプロピレンフィルム等の保護フィルムとがこの順で積層された接着フィルムが開示されている。特許文献１に記載の樹脂組成物は、多官能エポキシ樹脂、硬化剤、フェノキシ樹脂、及び無機充填材を含有する。
特許第５１９５４５４号公報
　接着剤層に用いる樹脂組成物には、吸水率を低減させること、並びに接着強度を向上させることが求められている。
　本発明は、吸水率を低減させること、並びに接着強度を向上させることのできる樹脂組成物、及び樹脂シートを提供することを目的とする。また、本発明は、当該樹脂シートを用いて封止された半導体素子を有する半導体装置を提供することを目的とする。
　本発明の一態様に係る樹脂組成物は、熱硬化性成分と、熱可塑性樹脂と、フィラーと、トリアジン化合物と、を含有し、前記トリアジン化合物は、下記一般式（１）で表されることを特徴とする。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000004
（前記一般式（１）中、
　Ｒ１は、水素原子、又はアルキル基であり、
　Ｒ２は、水素原子、又はアルキル基であり、
　Ｘは、アルキル基、フェニル基、ヒドロキシル基、アルコキシ基、及びアルコキシシリル基からなる群から選択される少なくともいずれかを含んでいる基である。）
　本発明の一態様に係る樹脂組成物において、Ｒ１及びＲ２は、水素原子であり、Ｘは、
アルコキシシリル基を含んでいる基であることが好ましい。
　本発明の一態様に係る樹脂組成物において、Ｒ１及びＲ２は、アルキル基であり、Ｘは、ヒドロキシル基を含んでいる基であることが好ましい。
　本発明の一態様に係る樹脂組成物において、前記トリアジン化合物は、下記一般式（２）で表されることが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000005
（前記一般式（２）中、
　Ｒ１は、水素原子、又はアルキル基であり、
　Ｒ２は、水素原子、又はアルキル基であり、
　Ｒ３は、アルキル基、ヒドロキシル基、アルコキシ基、及びアルコキシシリル基からなる群から選択される少なくともいずれかの基であり、
　ｎは、１以上３以下の整数であり、
　複数のＲ３は、互いに同一であるか、又は異なり、
　Ｌ１は、アルキレン基、及びアリーレン基からなる群から選択される少なくとも一種の基を含む鎖状の連結基である。）
　本発明の一態様に係る樹脂組成物において、前記トリアジン化合物は、下記一般式（３）で表されることが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000006
（前記一般式（３）中、
　Ｒ１は、水素原子、又はアルキル基であり、
　Ｒ２は、水素原子、又はアルキル基であり、
　Ｒ３は、ヒドロキシル基、又はアルコキシシリル基であり、
　Ｌ２は、炭素数１～８の有機鎖である。）
　本発明の一態様に係る樹脂組成物において、Ｒ１及びＲ２は、水素原子であり、Ｒ３は、アルコキシシリル基であることが好ましい。
　本発明の一態様に係る樹脂組成物において、Ｒ１及びＲ２は、アルキル基であり、Ｒ３は、ヒドロキシル基であることが好ましい。
　本発明の一態様に係る樹脂組成物において、前記樹脂組成物の全量基準で前記トリアジン化合物が０．１質量％以上１５質量％以下含有されていることが好ましい。
　本発明の一態様に係る樹脂組成物において、前記熱硬化性成分は、エポキシ樹脂及び硬化剤を含有することが好ましい。
　本発明の一態様に係る樹脂組成物において、前記熱可塑性樹脂は、フェノキシ樹脂であることが好ましい。
　本発明の一態様に係る樹脂組成物において、前記フィラーは、シリカフィラーであることが好ましい。
　本発明の一態様に係る樹脂組成物は、パワー半導体素子に用いられることが好ましい。
　本発明の一態様に係る樹脂シートは、前述の本発明の一態様に係る樹脂組成物を含有することを特徴とする。
　本発明の一態様に係る半導体装置は、本発明の一態様に係る樹脂シートで封止された半導体素子を有することを特徴とする。
　本発明によれば、吸水率を低減させること、並びに接着強度を向上させることのできる樹脂組成物、及び樹脂シートを提供することができる。また、本発明によれば、当該樹脂シートを用いて封止された半導体素子を有する半導体装置を提供することができる。
一実施形態に係る積層体の断面概略図である。
［樹脂組成物］
　本実施形態に係る樹脂組成物は、熱硬化性成分と、熱可塑性樹脂と、フィラーと、トリアジン化合物と、を含有する。
（トリアジン化合物）
　トリアジン化合物は、下記一般式（１）で表される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000007
（前記一般式（１）中、
　Ｒ１は、水素原子、又はアルキル基であり、
　Ｒ２は、水素原子、又はアルキル基であり、
　Ｘは、アルキル基、フェニル基、ヒドロキシル基、アルコキシ基、及びアルコキシシリル基からなる群から選択される少なくともいずれかを含んでいる基である。）
　前記一般式（１）において、Ｒ１及びＲ２は、互いに同一であるか、又は異なる。
　前記一般式（１）において、Ｒ１及びＲ２におけるアルキル基は、例えば、メチル基、エチル基、イソプロピル基、プロピル基、及びブチル基からなる群から選択されるいずれかの基であることが好ましく、メチル基であることがより好ましい。
　前記一般式（１）において、Ｒ１及びＲ２は、水素原子であることがより好ましい。
　前記一般式（１）におけるＸで表される基は、さらに各種の官能基を有していてもよい。Ｘが有する官能基は、炭素－炭素二重結合を有する官能基、エーテル結合を有する基、アルデヒド基、及びカルボキシル基からなる群から選択される少なくとも一種の官能基であることが好ましい。Ｘが鎖状の連結基を含んでいる場合、当該連結基の主鎖及び分岐鎖の少なくともいずれかに、当該官能基が含まれていることが好ましい。Ｘにおける鎖状の連結基は、アルキレン基、及びアリーレン基からなる群から選択される少なくとも一種の基を含む鎖状の連結基であることが好ましい。Ｘで表される基は、複数の官能基を有していてもよく、複数の官能基は、互いに同一であるか、又は異なる。
　また、Ｘで表される基の末端には、ヒドロキシル基、及びアルコキシシリル基からなる群から選択される少なくとも一種の基が結合していることが好ましく、ヒドロキシル基、メトキシシリル基、及びトリメトキシシリル基からなる群から選択される少なくとも一種の基が結合していることがより好ましい。
　前記一般式（１）において、Ｒ１及びＲ２は、水素原子であり、Ｘは、アルコキシシリル基を含んでいる基であることがより好ましい。
　前記一般式（１）において、Ｒ１及びＲ２は、アルキル基であり、Ｘは、ヒドロキシル基を含んでいる基であることがより好ましい。
　本実施形態に係るトリアジン化合物は、下記一般式（２）で表されることが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000008
（前記一般式（２）中、
　Ｒ１は、水素原子、又はアルキル基であり、
　Ｒ２は、水素原子、又はアルキル基であり、
　Ｒ３は、アルキル基、ヒドロキシル基、アルコキシ基、及びアルコキシシリル基からなる群から選択される少なくともいずれかの基であり、
　ｎは、１以上３以下の整数であり、
　複数のＲ３は、互いに同一であるか、又は異なり、
　Ｌ１は、アルキレン基、及びアリーレン基からなる群から選択される少なくとも一種の基を含む鎖状の連結基である。）
　前記一般式（２）におけるＲ１及びＲ２は、互いに同一であるか、又は異なる。
　前記一般式（２）におけるＲ１及びＲ２におけるアルキル基は、それぞれ、前記一般式（１）におけるアルキル基と同義である。
　Ｌ１としてのアルキレン基は、炭素数１～１０のアルキレン基であることが好ましく、Ｌ１としてのアリーレン基は、フェニレン基であることが好ましい。
　Ｌ１は、さらに各種の官能基を有していてもよい。Ｌ１が有する官能基は、炭素－炭素二重結合を有する官能基、ヒドロキシル基、アルコキシ基、アルコキシシリル基、エーテル結合を有する基、アルデヒド基、及びカルボキシル基からなる群から選択される少なくとも一種の基であることが好ましい。Ｌ１がこのような官能基を有する場合、当該官能基は、Ｌ１の主鎖及び分岐鎖の少なくともいずれかに含まれていることが好ましい。Ｌ１は、複数の官能基を有していてもよく、複数の官能基は、互いに同一であるか、又は異なる。
　前記一般式（２）におけるＲ３は、他の化合物と反応可能な官能基を有する基であるか、又は他の化合物と反応可能な官能基そのものであることが好ましく、その官能基は、特に限定されない。Ｒ３が有する官能基としては、ヒドロキシル基、アルコキシ基、及びアルコキシシリル基からなる郡から選択されるいずれか一種の基であることが好ましい。アルコキシシリル基としては、例えば、メトキシシリル基、又はトリメトキシシリル基であることが好ましい。ヒドロキシル基を有する基としては、第１アルコール、又は第２アルコールを有する官能基であることがより好ましい。
　本実施形態に係るトリアジン化合物は、下記一般式（３）で表されることが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000009
（前記一般式（３）中、
　Ｒ１は、水素原子、又はアルキル基であり、
　Ｒ２は、水素原子、又はアルキル基であり、
　Ｒ３は、ヒドロキシル基、又はアルコキシシリル基であり、
　Ｌ２は、炭素数１～８の有機鎖である。）
　前記一般式（３）におけるＲ１及びＲ２は、互いに同一であるか、又は異なる。
　前記一般式（３）におけるＲ１及びＲ２におけるアルキル基は、それぞれ、前記一般式（１）におけるアルキル基と同義である。
　Ｌ２の有機鎖は、炭素数１～８のアルキレン基及びアリーレン基からなる群から選択される少なくとも一種の基を含む鎖状の連結基であることが好ましく、炭素数２～６のアルキレン基及びアリーレン基からなる群から選択される少なくとも一種の基を含む鎖状の連結基であることがより好ましい。Ｌ２としてのアリーレン基は、フェニレン基であることが好ましい。
　Ｌ２は、さらに各種の官能基を有していてもよい。Ｌ２が有する官能基は、炭素－炭素二重結合を有する官能基、ヒドロキシル基、アルコキシ基、アルコキシシリル基、エーテル結合を有する基、アルデヒド基、及びカルボキシル基からなる群から選択される少なくとも一種の基であることが好ましい。Ｌ２がこのような官能基を有する場合、当該官能基は、Ｌ２の主鎖及び分岐鎖の少なくともいずれかに含まれていることが好ましい。Ｌ２は、複数の官能基を有していてもよく、複数の官能基は、互いに同一であるか、又は異なる。
　前記一般式（３）におけるＲ３は、他の化合物と反応可能な官能基を有する基であるか、又は他の化合物と反応可能な官能基そのものであることが好ましく、その官能基は、特に限定されない。Ｒ３の末端が有する官能基としては、トリメトキシシリル基であることがより好ましい。
　前記一般式（３）において、Ｒ１及びＲ２が水素原子である場合（この場合の化合物を、トリアジン化合物の第一の態様と称する場合がある）、Ｌ２の有機鎖は、炭素数１～８のアルキレン基であることが好ましく、炭素数２～６のアルキレン基であることがより好ましい。トリアジン化合物の第一の態様において、Ｌ２は、さらに各種の官能基を有していてもよく、炭素－炭素二重結合を有する官能基、ヒドロキシル基、アルコキシ基、アルコキシシリル基、エーテル結合を有する基、アルデヒド基、及びカルボキシル基からなる群から選択される少なくとも一種の基を有していることが好ましい。さらに、トリアジン化合物の第一の態様において、前記一般式（３）におけるＲ３は、他の化合物と反応可能な官能基を有することが好ましく、その官能基は、特に限定されない。トリアジン化合物の第一の態様において、Ｒ３の末端が有する官能基としては、トリメトキシシリル基であることがより好ましい。
　前記一般式（３）において、Ｒ１及びＲ２がアルキル基である場合（この場合の化合物を、トリアジン化合物の第二の態様と称する場合がある）、Ｒ１におけるアルキル基は、メチル基、エチル基、イソプロピル基、プロピル基、及びブチル基からなる群から選択されるいずれかの基であることが好ましく、特にメチル基であることがより好ましい。トリアジン化合物の第二の態様において、前記一般式（３）におけるＬ２は、炭素数１～８のアルキレン基及びアリーレン基からなる群から選択される少なくとも一種の基を含む鎖状の連結基であることが好ましく、炭素数２～６のアルキレン基及びアリーレン基からなる群から選択される少なくとも一種の基を含む鎖状の連結基であることがより好ましい。トリアジン化合物の第二の態様において、Ｌ２は、さらに各種の官能基を有していてもよく、Ｌ２が有する官能基は、炭素－炭素二重結合を有する官能基、ヒドロキシル基、アルコキシ基、アルコキシシリル基、エーテル結合を有する基、アルデヒド基、及びカルボキシル基からなる群から選択される少なくとも一種の基であることが好ましい。Ｌ２がこのような官能基を有する場合、当該官能基は、Ｌ２の主鎖及び分岐鎖の少なくともいずれかに含まれていることが好ましい。さらに、トリアジン化合物の第二の態様において、前記一般式（３）におけるＲ３は、他の化合物と反応可能な官能基を有することが好ましく、その官能基は、特に限定されない。トリアジン化合物の第二の態様において、Ｒ３の末端が有する官能基としては、ヒドロキシル基であることがより好ましい。
　なお、上述のトリアジン化合物の第一の態様及び第二の態様は、本実施形態におけるトリアジン化合物の例に過ぎず、本発明は、このような態様のトリアジン化合物を用いる樹脂組成物に限定されない。
　トリアジン化合物の分子量は、１５０以上４５０以下であることが好ましい。
　トリアジン化合物の分子量は、１５０以上３００以下であることも好ましい。
　トリアジン化合物の分子量は、３００以上４５０以下であることも好ましい。
　本実施形態に係るトリアジン化合物は、エポキシ基を有さない。
　樹脂組成物中のトリアジン化合物の含有量は、吸水率の低減、並びに接着力の向上という観点から、樹脂組成物の全量基準で０．１質量％以上１５質量％以下であることが好ましい。
　樹脂組成物中のトリアジン化合物の含有量は、樹脂組成物の全量基準で０．４質量％以上１２質量％以下であることがより好ましく、０．５質量％以上１０質量％以下であることがさらに好ましく、１．４質量％以上１０質量％以下含有であることがよりさらに好ましい。
（熱硬化性成分）
　熱硬化性成分は、加熱を受けると三次元網状化し、被着体を強固に接着する性質を有する。本実施形態における熱硬化性成分としては、特に制限されることなく、従来公知の様々な熱硬化性成分を用いることができる。
　本実施形態の熱硬化性成分は、熱硬化性樹脂と、硬化剤と、を含有する。
　熱硬化性樹脂としては、例えば、エポキシ、フェノール、レゾルシノール、ユリア、メラミン、フラン、不飽和ポリエステル、及びシリコーン等からなる群から選択される少なくともいずれかの樹脂であることが好ましく、エポキシ樹脂であることがより好ましい。
　本実施形態における熱硬化性成分は、エポキシ樹脂及び硬化剤を含有することが好ましい。
　エポキシ樹脂としては、従来公知の種々のエポキシ樹脂が用いられる。
　熱硬化後の適度な接着性の観点から、重量平均分子量３００以上２０００程度以下のエポキシ樹脂が好ましく、重量平均分子量３００以上５００以下のエポキシ樹脂がより好ましい。重量平均分子量３３０以上４００以下の常態液状のエポキシ樹脂と、重量平均分子量４００以上２０００以下（好ましくは５００以上１５００以下）の常態固体のエポキシ樹脂とをブレンドしたエポキシ樹脂がさらに好ましい。本明細書における重量平均分子量は、ゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー（Ｇｅｌ　Ｐｅｒｍｅａｔｉｏｎ　Ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙ；ＧＰＣ）法により測定される標準ポリスチレン換算値である。
　本実施形態において好ましく使用されるエポキシ樹脂のエポキシ当量は、通常、５０～５０００ｇ／ｅｑである。
　本実施形態におけるエポキシ樹脂としては、具体的には、例えば、フェノール類（例えば、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、レゾルシノール、フェニルノボラック、及びクレゾールノボラック等）のグリシジルエーテル、アルコール類（例えば、ブタンジオール、ポリエチレングリコール、及びポリプロピレングリコール等）のグリシジルエーテル、カルボン酸（例えば、フタル酸、イソフタル酸、テトラヒドロフタル酸等）のグリシジルエーテル、グリシジル型もしくはアルキルグリシジル型のエポキシ樹脂（例えば、アニリンイソシアヌレートなどの窒素原子に結合した活性水素を、グリシジル基で置換したエポキシ樹脂等）、並びにいわゆる脂環型エポキシド等を挙げることができる。
　脂環型エポキシドとしては、分子内の炭素－炭素二重結合を例えば酸化することにより、エポキシが導入された樹脂が挙げられ、具体的には、例えば、ビニルシクロヘキサンジエポキシド、３，４－エポキシシクロヘキシルメチル－３，４－ジシクロヘキサンカルボキシレート、及び２－（３，４－エポキシ）シクロヘキシル－５，５－スピロ（３，４－エポキシ）シクロヘキサン－ｍ－ジオキサン等が挙げられる。
　また、本実施形態におけるエポキシ樹脂として、ビフェニル型エポキシ樹脂、及びナフタレン型エポキシ樹脂が挙げられる。
　また、本実施形態におけるエポキシ樹脂としては、分子内にジシクロペンタジエン骨格と、反応性のエポキシ基とを有するジシクロペンタジエン骨格含有エポキシ樹脂を用いてもよい。
　これらエポキシ樹脂は、１種単独で、又は２種以上を組み合わせて用いることができる。例えば、本実施形態におけるエポキシ樹脂の一態様としては、ビスフェノールＡのグリシジルエーテル（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂）、ビフェニル型エポキシ樹脂、及びナフタレン型エポキシ樹脂を組み合わせて用いる態様が挙げられる。
　熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂である場合、硬化剤は、エポキシ樹脂を硬化する機能を有する硬化剤であれば特に限定されない。エポキシ樹脂用の硬化剤としては、例えば、フェノール系硬化剤、アミン系硬化剤、ジシアンジアミド系硬化剤、及び酸無水物系硬化剤からなる群から選択される少なくとも一種の硬化剤が挙げられる。また、エポキシ樹脂用の硬化剤としては、例えば、熱活性型潜在性エポキシ樹脂硬化剤であることが好ましい。熱活性型潜在性エポキシ樹脂硬化剤とは、室温ではエポキシ樹脂と反応せず、ある温度以上の加熱により活性化し、エポキシ樹脂と反応するタイプの硬化剤である。
　硬化剤は、１種単独で、又は２種以上を組み合わせて用いることができる。
　熱活性型潜在性エポキシ樹脂硬化剤の活性化方法としては、以下の方法（ａ）～（ｄ）が挙げられる。
（ａ）「加熱による化学反応で活性種（アニオン、カチオン）を生成する方法」
（ｂ）「高温でエポキシ樹脂と相溶、及び溶解し、硬化反応を開始する方法」（この方法の場合、室温付近では、熱活性型潜在性エポキシ樹脂硬化剤は、エポキシ樹脂中に安定に分散している。）
（ｃ）「モレキュラーシーブ封入タイプとした硬化剤を高温で溶出して硬化反応を開始する方法」
（ｄ）「マイクロカプセルによる方法」
　これら熱活性型潜在性エポキシ樹脂硬化剤は、１種単独で、又は２種以上を組み合わせて用いることができる。上記の熱活性型潜在性エポキシ樹脂硬化剤の中でも、ジシアンジアミド、イミダゾール化合物、あるいはこれらの混合物がより好ましい。
　上記のような硬化剤は、好ましくはエポキシ樹脂１００質量部に対して、通常、０．１質量部以上２０質量部以下の割合で用いられ、より好ましくは０．５質量部以上１５質量部以下の割合で用いられ、さらに好ましくは１質量部以上１０質量部以下の割合で用いられる。
　樹脂組成物は、熱硬化性成分を、樹脂組成物の全量基準で、１質量％以上３０質量％以下含有されていることが好ましく、２質量％以上２０質量％以下含有していることがより好ましい。
（熱可塑性樹脂）
　熱可塑性樹脂は、特に限定されない。熱可塑性樹脂は、例えば、フェノキシ樹脂、アクリル樹脂、メタクリル樹脂、ポリエステル樹脂、及びウレタン樹脂からなる群から選択される少なくともいずれかの樹脂であることが好ましく、フェノキシ樹脂であることがより好ましい。熱可塑性樹脂は、１種単独で、又は２種以上を組み合わせて用いることができる。
　熱可塑性樹脂の重量平均分子量は、８０００以上１５００００以下であることが好ましく、１００００以上１０００００以下であることがより好ましく、２００００以上８００００以下であることがさらに好ましい。
　フェノキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ骨格、ビスフェノールＦ骨格、ビフェニル骨格、及びナフタレン骨格からなる群から選択される１種以上の骨格を有するフェノキシ樹脂であることが好ましく、ビスフェノールＡ骨格及びビスフェノールＦ骨格を有するフェノキシ樹脂であることがより好ましい。
　樹脂組成物中の熱可塑性樹脂の含有量は、樹脂組成物の全量基準で、１質量％以上３０質量％以下であることが好ましく、２質量％以上２０質量％以下であることがより好ましい。
（フィラー）
　フィラーは、無機フィラーであることが好ましい。無機フィラーの材質としては、シリカ、アルミナ、タルク、炭酸カルシウム、チタンホワイト、ベンガラ、炭化珪素、及び窒化ホウ素等が挙げられる。無機フィラーの形状としては、粉末状、球状、粒状、板状、針状、及び繊維状が挙げられる。その他、無機フィラーとしては、ガラス繊維等も挙げられる。
　これらフィラーの中でも、シリカフィラーであることが好ましい。
　フィラーは、１種を単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
　樹脂組成物中のフィラーの含有量は、樹脂組成物の全量基準で、５質量％以上７５質量％以下であることが好ましく、１０質量％以上７０質量％以下であることがより好ましい。
　本実施形態に係る樹脂組成物の一例としては、熱硬化性成分、熱可塑性樹脂、フィラー、及びトリアジン化合物のみを含有する樹脂組成物が挙げられる。
　また、本実施形態に係る樹脂組成物の他の一例としては、下記のとおり、熱硬化性成分、熱可塑性樹脂、フィラー、トリアジン化合物、及びその他の成分を含有する樹脂組成物が挙げられる。
（その他の成分）
　本実施形態において、樹脂組成物は、さらにその他の成分を含んでいてもよい。
　その他の成分としては、例えば、カップリング剤等が挙げられる。
　カップリング剤は、前述の熱可塑性樹脂、又は熱硬化性成分が有する官能基と反応する基を有することが好ましく、熱硬化性成分が有する官能基と反応する基を有することがより好ましい。
　カップリング剤は硬化反応時に、カップリング剤中の有機官能基が熱硬化性成分（好ましくはエポキシ樹脂）と反応すると考えられ、硬化物の耐熱性を損なわずに、接着性、及び密着性を向上させることができ、さらに耐水性（耐湿熱性）も向上する。
　カップリング剤としては、その汎用性、及びコストメリット等からシラン系（シランカップリング剤）が好ましい。また、上記のようなカップリング剤は、前記熱硬化性成分１００質量部に対して、通常、０．１質量部以上２０質量部以下の割合で配合され、好ましくは０．３質量部以上１５質量部以下の割合で配合され、より好ましくは０．５質量部以上１０質量部以下の割合で配合される。
　樹脂組成物は、硬化前の初期接着性、及び凝集性を調節するために、さらに架橋剤（例えば、有機多価イソシアナート化合物、及び有機多価イミン化合物等）を含んでいてもよい。
　上記有機多価イソシアナート化合物としては、例えば、芳香族多価イソシアナート化合物、脂肪族多価イソシアナート化合物、脂環族多価イソシアナート化合物、及びこれらの多価イソシアナート化合物の三量体、並びにこれら多価イソシアナート化合物とポリオール化合物とを反応させて得られる末端イソシアナートウレタンプレポリマー等が挙げられる。有機多価イソシアナート化合物のさらに具体的な例としては、例えば、２，４－トリレンジイソシアナート、２，６－トリレンジイソシアナート、１，３－キシリレンジイソシアナート、１，４－キシレンジイソシアナート、ジフェニルメタン－４，４’－ジイソシアナート、ジフェニルメタン－２，４’－ジイソシアナート、３－メチルジフェニルメタンジイソシアナート、ヘキサメチレンジイソシアナート、イソホロンジイソシアナート、ジシクロヘキシルメタン－４，４’－ジイソシアナート、ジシクロヘキシルメタン－２，４’－ジイソシアナート、及びリジンイソシアナート等が挙げられる。
　上記有機多価イミン化合物の具体例としては、例えば、Ｎ，Ｎ’－ジフェニルメタン－４，４’－ビス（１－アジリジンカルボキシアミド）、トリメチロールプロパン－トリ－β－アジリジニルプロピオナート、テトラメチロールメタン－トリ－β－アジリジニルプロピオナート、及びＮ，Ｎ’－トルエン－２，４－ビス（１－アジリジンカルボキシアミド）トリエチレンメラミン等が挙げられる。上記のような架橋剤は、前述の熱可塑性樹脂１００質量部に対して、通常、０．１質量部以上２０質量部以下の割合で配合され、好ましくは０．２質量部以上１０質量部以下の割合で配合される。
　本実施形態に係る樹脂組成物の他の一例としては、前記第一の態様又は前記第二の態様に係るトリアジン化合物と、熱硬化性成分と、熱可塑性樹脂と、フィラーと、を含有し、熱硬化性成分として、エポキシ樹脂及び硬化剤を含有する樹脂組成物が挙げられる。
　本実施形態に係る樹脂組成物の他の一例としては、前記第一の態様又は前記第二の態様に係るトリアジン化合物と、熱硬化性成分と、熱可塑性樹脂と、フィラーと、を含有し、熱可塑性樹脂として、フェノキシ樹脂を含有する樹脂組成物が挙げられる。
　本実施形態に係る樹脂組成物の他の一例としては、前記第一の態様又は前記第二の態様に係るトリアジン化合物と、熱硬化性成分と、熱可塑性樹脂と、フィラーと、を含有し、熱硬化性成分として、エポキシ樹脂及び硬化剤を含有し、熱可塑性樹脂として、フェノキシ樹脂を含有する樹脂組成物が挙げられる。
　本実施形態に係る樹脂組成物は、パワー半導体素子に用いられることが好ましい。本実施形態に係る樹脂組成物は、窒化ケイ素及び窒化ガリウムの少なくともいずれかを用いたパワー半導体素子に用いられることがより好ましい。
［樹脂シート］
　本実施形態に係る樹脂シートは、本実施形態に係る樹脂組成物を含有する。
　本実施形態に係る樹脂組成物をシート化することにより、本実施形態に係る樹脂シートを得ることができる。樹脂組成物をシート化する方法は、従来公知のシート化する方法を採用でき、特に限定されない。本実施形態に係る樹脂シートは、長尺状のシートであってもよく、ロール状に巻き取られた状態で提供されてもよい。ロール状に巻き取られた本実施形態に係る樹脂シートは、ロールから繰り出されて所望のサイズに切断するなどして使用することができる。
　本実施形態に係る樹脂シートの厚さは、例えば、１０μｍ以上であることが好ましく、２０μｍ以上であることがより好ましい。また、当該厚さは、５００μｍ以下であることが好ましく、４００μｍ以下であることがより好ましく、さらには３００μｍ以下であることが好ましい。
［積層体］
　図１には、本実施形態に係る積層体１の断面概略図が示されている。
　本実施形態の積層体１は、第一剥離材２と、第二剥離材４と、第一剥離材２及び第二剥離材４の間に設けられた樹脂シート３とを有する。樹脂シート３は、本実施形態に係る樹脂組成物を含有する。
　第一剥離材２、及び第二剥離材４は、剥離性を有し、第一剥離材２の樹脂シート３に対する剥離力と第二剥離材４の樹脂シート３に対する剥離力とに差があることが好ましい。第一剥離材２及び第二剥離材４の材質は特に限定されない。第一剥離材２及び第二剥離材４は、例えば、剥離材そのものに剥離性がある部材の他、剥離処理が施された部材、又は剥離剤層が積層された部材等であってもよい。第一剥離材２、及び第二剥離材４に剥離処理が施されていない場合、第一剥離材２、及び第二剥離材４の材質としては、具体的には、例えば、オレフィン系樹脂、及びフッ素樹脂等が挙げられる。
　第一剥離材２、及び第二剥離材４は、剥離基材と、剥離基材の上に剥離剤が塗布されて形成された剥離剤層とを備える剥離材とすることができる。剥離基材と剥離剤層とを備える剥離材とすることで、取り扱いが容易となる。また、第一剥離材２、及び第二剥離材４は、剥離基材の片面のみに剥離剤層を備えていてもよいし、剥離基材の両面に剥離剤層を備えていてもよい。
　剥離基材としては、例えば、紙基材、この紙基材にポリエチレン等の熱可塑性樹脂をラミネートしたラミネート紙、及びプラスチックフィルム等が挙げられる。紙基材としては、例えば、グラシン紙、コート紙、及びキャストコート紙等が挙げられる。プラスチックフィルムとしては、例えば、ポリエステルフィルム（例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、及びポリエチレンナフタレート等）、並びにポリオレフィンフィルム（例えば、ポリプロピレン、及びポリエチレン等）等が挙げられる。これらのうちでも、ポリエステルフィルムが好ましい。
　剥離剤としては、例えば、シリコーン樹脂で構成されたシリコーン系剥離剤；ポリビニルカーバメート、及びアルキル尿素誘導体等の長鎖アルキル基を含有する化合物で構成された長鎖アルキル基含有化合物系剥離剤；アルキド樹脂（例えば、不転化性アルキド樹脂、及び転化性アルキド樹脂等）で構成されたアルキド樹脂系剥離剤；オレフィン樹脂（例えば、ポリエチレン（例えば、高密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、及び直鎖状低密度ポリエチレン等）、アイソタクチック構造、又はシンジオタクチック構造を有するプロピレン単独重合体、及びプロピレン－α－オレフィン共重合体等の結晶性ポリプロピレン樹脂等）で構成されたオレフィン樹脂系剥離剤；天然ゴム、及び合成ゴム（例えば、ブタジエンゴム、イソプレンゴム、スチレン－ブタジエンゴム、メチルメタクリレート－ブタジエンゴム、及びアクリロニトリル－ブタジエンゴム等）等のゴムで構成されたゴム系剥離剤；並びに（メタ）アクリル酸エステル系共重合体等のアクリル樹脂で構成されたアクリル樹脂系剥離剤等の各種剥離剤が挙げられ、これらを１種単独で、又は２種以上組み合わせて用いることができる。これらのうちでも、シリコーン系剥離剤または、アルキド樹脂系剥離材が好ましい。また、第一剥離材及び第二剥離材で異なる剥離剤を用いることが好ましい。
　第一剥離材２、及び第二剥離材４の厚さは、特に限定されない。通常、１μｍ以上５００μｍ以下であり、３μｍ以上１００μｍ以下であることが好ましい。
　剥離剤層の厚さは、特に限定されない。剥離剤を含む溶液を塗布して剥離剤層を形成する場合、剥離剤層の厚さは、０．０１μｍ以上３μｍ以下であることが好ましく、０．０３μｍ以上１μｍ以下であることがより好ましい。
　積層体１の製造方法は、特に限定されない。例えば、積層体１は、次のような工程を経て製造される。まず、第一剥離材２の上に、樹脂組成物を塗布し、塗膜を形成する。次に、この塗膜を乾燥させて、樹脂シート３を形成する。次に、樹脂シート３と、第二剥離材４とを常温で貼り合わせることで、積層体１が得られる。
［半導体装置］
　本実施形態に係る半導体装置は、本実施形態に係る樹脂組成物、又は樹脂シートで封止された半導体素子を有する。
　本実施形態の樹脂シートを用いた半導体素子の封止は、例えば次のようにして行うことができる。半導体素子を覆うように樹脂シートを載置し、真空ラミネート法により圧着することで、半導体素子を封止する。
　本実施形態の積層体１を用いる場合は、積層体１の一方の剥離材を剥離した後、半導体素子を覆うように樹脂シートを載置する。その後、他方の剥離材を剥離する。その後、真空ラミネート法により圧着することで、半導体素子を封止する。
　本実施形態に係る樹脂組成物、及び樹脂シートによれば、吸水率を低減させること、並びに接着強度を向上させることができる。本実施形態に係る樹脂組成物、及び樹脂シートを用いることで、吸水率の低い封止樹脂層によって半導体素子を封止することができ、半導体素子と封止樹脂層との接着強度を向上させることができる。本実施形態に係る樹脂組成物、及び樹脂シートは、パワー半導体素子、特に窒化ケイ素及び窒化ガリウムの少なくともいずれかを用いたパワー半導体素子に好適に用いることができる。
［実施形態の変形］
　本発明は、前記実施形態に限定されず、本発明の目的を達成できる範囲での変形や改良等は、本発明に含まれる。
　前記実施形態では、第一剥離材２と、第二剥離材４と、第一剥離材２及び第二剥離材４の間に設けられた樹脂シート３とを有する積層体１について説明したが、その他の実施形態として、樹脂シートの一方の面のみに剥離材を有する積層体であってもよい。
　前記実施形態では半導体封止用途について説明したが、本発明の樹脂組成物、及び樹脂シートは、その他にも、回路基板用絶縁材料（例えば、硬質プリント配線板材料、フレキシブル配線基板用材料、及びビルドアップ基板用層間絶縁材料等）、ビルドアップ用接着フィルム、並びに接着剤等として用いることができる。
　以下、実施例を挙げて本発明をさらに詳細に説明する。本発明はこれら実施例に何ら限定されない。
・樹脂組成物の調製
　樹脂組成物の調製に用いた材料は以下のとおりである。
（熱可塑性樹脂）
　フェノキシ樹脂：ビスフェノールＡ／ビスフェノールＦ骨格混合タイプ(重量平均分子量＝６００００～７００００)
（熱硬化性成分）
・エポキシ樹脂
　液状ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量：１８９ｇ／ｅｑ）
　ビフェニル型エポキシ樹脂（エポキシ当量：２７２ｇ／ｅｑ、軟化点：５２℃）
　ナフタレン型エポキシ樹脂（エポキシ当量：１６５ｇ／ｅｑ、軟化点：９２℃）
・硬化剤
　ビフェニル型フェノール樹脂（官能基当量：２１８ｇ／ｅｑ、軟化点：８２℃）
　２－エチル－４－メチルイミダゾール
（フィラー）
・シリカフィラー：株式会社アドマテックス製 ＳＣ－２０５０ＭＡ（平均粒径：０．５μｍ）
（トリアジン化合物）
　ヒドロキシル基含有トリアジン化合物：四国化成株式会社製　ＶＤ－４（融点：９７℃、５％重量減少温度：２４３℃）
　トリメトキシシリル基含有トリアジン化合物：四国化成株式会社製　ＶＤ－５（融点１７１℃、５％重量減少温度：２２９℃）
　表１に示す配合割合にて実施例１～６及び比較例１に係る樹脂組成物を調製した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000010
・樹脂組成物の硬化条件
　調製した樹脂組成物を１００℃で３０分間加熱し、さらに１８０℃で３０分間加熱して、樹脂硬化物を得た。
［剥離強度］
　株式会社島津製作所製の引っ張り試験機（装置名：オートグラフＡＧ－ＩＳ）を用いて、下記条件で測定した。
　剥離強度の測定に用いたサンプルは、まずシリコンチップ（１２ｍｍ×１２ｍｍ）の表面に樹脂組成物を貼付し、樹脂組成物に銅箔（ＪＩＳ　Ｈ３１００　Ｃ１１００Ｐ、０．１５ｍｍ×１０ｍｍ×５０ｍｍ）を貼り合わせ、上述の硬化条件にて樹脂組成物を硬化させて、作製した。
　　サンプル構成：銅箔／樹脂硬化物／シリコンチップ
　　剥離速度：５０ｍｍ／分
　　剥離角度：９０度
　　温度　　：２３℃
　　湿度　　：５０％ＲＨ
［吸水率］
　初期（試験前）の樹脂硬化物の重量をａとし、ＪＥＤＥＣ　Ｌｖ.１(８５℃、８５％ＲＨ、１６８時間)の試験後の樹脂硬化物の重量をｂとし、下記計算式より吸水率（単位：％）を算出した。
　　　吸水率＝｛（ｂ－ａ）／ａ｝×１００
　表１に剥離強度、及び吸水率の評価結果を示す。
　実施例１～６に係る樹脂組成物は、比較例１に係る樹脂組成物に比べて、吸水率を低減させることができ、かつ剥離強度を向上させることができた。
　１…積層体、２…第一剥離材、３…樹脂シート、４…第二剥離材。

Claims (14)

  1. 　熱硬化性成分と、熱可塑性樹脂と、フィラーと、トリアジン化合物と、を含有し、
    　前記トリアジン化合物は、下記一般式（１）で表される
    　ことを特徴とする樹脂組成物。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
     （前記一般式（１）中、
    　Ｒ１は、水素原子、又はアルキル基であり、
    　Ｒ２は、水素原子、又はアルキル基であり、
    　Ｘは、アルキル基、フェニル基、ヒドロキシル基、アルコキシ基、及びアルコキシシリル基からなる群から選択される少なくともいずれかを含んでいる基である。）
  2. 　請求項１に記載の樹脂組成物において、
    　Ｒ１及びＲ２は、水素原子であり、
    　Ｘは、アルコキシシリル基を含んでいる基である
    　ことを特徴とする樹脂組成物。
  3. 　請求項１に記載の樹脂組成物において、
    　Ｒ１及びＲ２は、アルキル基であり、
    　Ｘは、ヒドロキシル基を含んでいる基である
    　ことを特徴とする樹脂組成物。
  4. 　請求項１に記載の樹脂組成物において、
    　前記トリアジン化合物は、下記一般式（２）で表される
    　ことを特徴とする樹脂組成物。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
     （前記一般式（２）中、
    　Ｒ１は、水素原子、又はアルキル基であり、
    　Ｒ２は、水素原子、又はアルキル基であり、
    　Ｒ３は、アルキル基、ヒドロキシル基、アルコキシ基、及びアルコキシシリル基からなる群から選択される少なくともいずれかの基であり、
    　ｎは、１以上３以下の整数であり、
    　複数のＲ３は、互いに同一であるか、又は異なり、
    　Ｌ１は、アルキレン基、及びアリーレン基からなる群から選択される少なくとも一種の基を含む鎖状の連結基である。）
  5. 　請求項１に記載の樹脂組成物において、
    　前記トリアジン化合物は、下記一般式（３）で表される
    　ことを特徴とする樹脂組成物。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
      
    （前記一般式（３）中、
    　Ｒ１は、水素原子、又はアルキル基であり、
    　Ｒ２は、水素原子、又はアルキル基であり、
    　Ｒ３は、ヒドロキシル基、又はアルコキシシリル基であり、
    　Ｌ２は、炭素数１～８の有機鎖である。）
  6. 　請求項４又は請求項５に記載の樹脂組成物において、
    　Ｒ１及びＲ２は、水素原子であり、
    　Ｒ３は、アルコキシシリル基である
    　ことを特徴とする樹脂組成物。
  7. 　請求項４又は請求項５に記載の樹脂組成物において、
    　Ｒ１及びＲ２は、アルキル基であり、
    　Ｒ３は、ヒドロキシル基である
    　ことを特徴とする樹脂組成物。
  8. 　請求項１から請求項７のいずれか一項に記載の樹脂組成物において、
    　前記樹脂組成物の全量基準で前記トリアジン化合物が０．１質量％以上１５質量％以下含有されている
    　ことを特徴とする樹脂組成物。
  9. 　請求項１から請求項８のいずれか一項に記載の樹脂組成物において、
    　前記熱硬化性成分は、エポキシ樹脂及び硬化剤を含有する
    　ことを特徴とする樹脂組成物。
  10. 　請求項１から請求項９のいずれか一項に記載の樹脂組成物において、
    　前記熱可塑性樹脂は、フェノキシ樹脂である
    　ことを特徴とする樹脂組成物。
  11. 　請求項１から請求項１０のいずれか一項に記載の樹脂組成物において、
    　前記フィラーは、シリカフィラーである
    　ことを特徴とする樹脂組成物。
  12. 　パワー半導体素子に用いられることを特徴とする請求項１から請求項１１のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
  13. 　請求項１から請求項１２のいずれか一項に記載の樹脂組成物を含有することを特徴とする樹脂シート。
  14. 　請求項１３に記載の樹脂シートで封止された半導体素子を有することを特徴とする半導体装置。
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